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Laboratoire
d’Electrotechnique
et d’Electronique
Industrielle
Groupe
TURPIN Christophe, SAÏSSET Rémi, Astier Stéphan Toulouse, Toulouse,
27 et 28 janvier 200327 et 28 janvier 2003GDR ME2MS 1
Modèles de composants électrochimiques de stockage pour les systèmes de production d’énergie décentralisée
Christophe TURPIN, Rémi SAISSET, Stéphan ASTIER
Séminaire Energie Décentralisée du GDR ME2MS
Laboratoire
d’Electrotechnique
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A) Objectifs de la modélisation
B) Phénomènes modélisés
C) Modèles semi-physiques
Bond Graph
Analogie électrique
D) Validation et exploitation
Exploitation des modèles
Identification des paramètres
E) Conclusions
Plan de la présentation
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Plusieurs types de modèles:
• Modèles empiriques : modélisation des lois externes facilité de mise en œuvre vue globale du fonctionnement
• Modèles semi-physiques : physique d’un point de vue macroscopique plus difficile à mettre en œuvre bon compromis
• Modèles physiques : modèles fins pour l’optimisation interne des constituants (choix des matériaux, épaisseur des électrodes…) compréhension fine des phénomènes physiques généralement lourds et gourmands en temps de calcul
A) Objectifs de la modélisation
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Deux projets internes au LEEI :• véhicule solaire• groupe électrogène à pile à combustible1kW
étude des interactions générateur électrochimique (PAC) / convertisseur statique
modéliser des systèmes hétérogènes et complexes modèles interconnectables choix de la représentation et de l’outil de simulation
modèles cohérents/objectifs pour avoir une étude cohérente constantes de temps des différents phénomènes physiques/horizon de simulation
A) Objectifs de la modélisation
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Pour un générateur électrochimique, plusieurs domaines de la physique sont sollicités :
Gestion des combustibles
Thermique, flux de chaleur
Chimie, réactions
Electricité, chutes de tension
Utilisation charge
constantes de temps propres à chaque domaine
réaction chimique CVS vannes
compresseur refroidissement
réformeur
µs ms s min
pour une PAC :
A) Objectifs de la modélisation
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Potentiel théorique d’un générateur électrochimique (phénomènes thermochimiques )
• Eth est le potentiel thermodynamique (réversible) théorique qui traduit la
transformation de l’énergie chimique en énergie électrique
• Eth = tension maximale et théorique d’un générateur électrochimique
nF
GEth
G : énergie libre de réactionn : nombre de moles échangées dans la réactionF : constante de Faraday 96493 C.mol-1
STGH
Energie chimique Energie électrique Chaleur de réaction
B) Phénomènes physico-chimiques modélisés
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potentiel théorique jamais atteint dans la pratique à cause des pertes (ou irréversibilités) chutes de tension ou « surtensions » phénomènes d’activation, de concentration (ou diffusion) et ohmiques.
nFGEo
réactifs des activité
produits des activitéln
nF
RTEE o
th
• espèce en solution : activité concentration [C]• gaz : activité pression partielle P • solide : activité = 1.
B) Phénomènes physico-chimiques modélisés
Eth fonction de T et de P (équation de Nernst) :
Potentiel théorique d’un générateur électrochimique (phénomènes thermochimiques )
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2
2
)()(.
242
2
SOH
OHoth
aaLn
FRTEE
Exemple 1 : pile à combustible PEM
Exemple 2 : accumulateur acide/ plomb
OHOH 222 2
1
21
22.1.
OH
oth
PPLn
nFRTEE
VF
GE
oo 1.2
2
VnF
GE
oo 23.1
avec n = 2 et T = 298 K
réduction cathode la à 222
1
oxydation anodel' à 22
22
2
OHeHO
eHH
décharge la à 2224
oxydation 2
réduction 224
24242
424
24242
OHPbSOSOHPbPbO
ePbSOSOPb
OHPbSOeSOHPbO
B) Phénomènes physico-chimiques modélisés
Potentiel théorique d’un générateur électrochimique (phénomènes thermochimiques )
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Potentiel théorique
Tension V
Densité de courant en A/cm²
1.23V
0.7 V
0.6 A/cm²
Courbe statique V(I) pour une PAC à (P, T, hydratation,… fixées)
Activation côté anode
Activation côté cathode
Activation
Pertes ohmiques
Pertes ohmiques
Partie quasi linéaire
Limitation par diffusion et noyage
B) Phénomènes physico-chimiques modélisés
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ohmiquediffcactaactthEE ,,
act
B) Phénomènes physico-chimiques modélisés
• Modélisation de la courbe statique :
• Modélisation dynamique
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• les « surtensions » d’activation act,a ou c traduisent de façon simplifiée les lois de la cinétique des réactions chimiques.
• calculées, pour chacune des électrodes, à partir de l’équation de Butler-Volmer :
Avec :i°a+, i°c+, i°a- et i°c-, : densités de courant d’activation ou d’échange a+, c+, a- et c-, : coefficients de transfert de charge de la réactionna et nc : nombres de moles échangéesF : constante de Faraday
I+ = 0 I- = 0
RTFno
cRTFno
aactccactaa eieiI
...... I
RTFnocRT
Fnoaactccactaa eieiI
......
actactact
B) Phénomènes physico-chimiques modélisés
Surtension d’activation (phénomènes électrochimiques)
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• modification des concentrations des réactifs et des produits au cours de la réaction modification du potentiel de l’électrode (loi de Nernst) :
B) Phénomènes physico-chimiques modélisés
Surtension de diffusion (ou de concentration)
nFGEo
réactifs des activité
produits des activitéln
nF
RTEE o
th
• phénomènes de diffusion au cours de la réaction diminution des concentrations des réactifs à la traversée des électrodes et/ ou de l’électrolyte modification du potentiel de l’électrode (loi de Nernst)
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Accumulateur chargé
Quantité de Lithium dans l’électrode
Accumulateur en décharge
Transfert du lithium d’une électrode vers l’autre
Li+
• 2ème cas : accumulateur Li-Ion diffusion dans les électrodes poreuses et dans l’électrolyte
B) Phénomènes physico-chimiques modélisés
• 1er cas : accumulateur acide/ plomb électrolyte participe à la réaction diffusion au contact des électrodes et dans l’électrolyte
Surtension de diffusion (ou de concentration)
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Site de réaction
ElectrodeCouche de diffusion
Conduite de gaz
CF
CI
X=0X=
B) Phénomènes physico-chimiques modélisés
• 3ème cas : pile à combustible couche de diffusion entre l’électrode et les canaux de distribution des gaz.
Surtension de diffusion (ou de concentration)
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La mise en contact de l’électrolyte et de l’électrode, provoque l’apparition d’une capacité de double couche. difficile à calculer théoriquement (épaisseur de la couche ionique au voisinage de l’électrode)
------------
+
+
+
+
+
-
--
- -
-
-
- --
--
+
++
+ +
+
++ +
+
++
Electrode
Electrolyte
Potentiel
B) Phénomènes physico-chimiques modélisés
Capacité de double couche
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• au niveau de l’électrolyte : transfert des charges (ions) conductivité spécifique de l’électrolyte chute de tension ohmique
Phénomènes ohmiques
B) Phénomènes physico-chimiques modélisés
• au niveau de la connectique : plaques bipolaires (pile à combustible) bornes de puissance …
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• conduction
• convection
• rayonnement
Plusieurs types d’échanges :
Phénomènes thermiques
• pertes de réactions
• pertes dans l’électrolyte
• pertes de surtension
Plusieurs types de sources de chaleur :
B) Phénomènes physico-chimiques modélisés
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• phénomènes physico-chimiques traduits par des équivalences électriques (R, C, …)
• modèle grand signal du générateur électrochimique résistances non linéaires
• modèle petit signal du générateur électrochimique résistances linéaires
Analogie électrique
C) Modèles semi-physiques
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Rconnexion
Rconnexion
Anode Cathode
Rélectolyte
Electrolyte
V1
RdiffusionRactivation
Cdouble couche
V2
Cdouble couche
Ractivation Rdiffusion
prise en compte de l’état de charge pour le calcul de V1 et V2
C) Modèles semi-physiques
Accumulateur :
Analogie électrique
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H2
O2
H+
-
CathodeAnode
+
Ra Rc
Rel
Ract,aRconc,c Ract,cRconc,a
VCVA Cact,cCact,a
Ca,c
Charge
Electrolyte Membrane
Pile à combustible PEM :
C) Modèles semi-physiques
Analogie électrique
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Avantages :
Inconvénients :
• interprétables plus facilement par la communauté du Génie Electrique
• facilement intégrables dans des logiciels de type circuit
• facilement interconnectables avec des charges électriques
• détermination des paramètres
• éloignement par rapport à la réalité des phénomènes physiques dans leur représentation (surtout la réaction chimique)
C) Modèles semi-physiques
Analogie électrique
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Correspondances dans différents domaines
Effort (e) Flux (f)Electricité Tension (V) Courant (A)Mécanique Force (N) Vitesse (m/s)
Rotation Couple (N.m) Vitesse angulaire (Rd/s)Hydraulique Pression (N/m²) Débit (m3/s)Thermique Température (K) Flux d’entropie
Chimie Energie libre (J/mol) Débit molaire (mol/s)
f
eComposant 1 Composant 2
C) Modèles semi-physiques
Représentation Bond Graph
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Modèle de l’anode d’une pile à combustible SO
Fixe la pression de gaz
Fixe le débit de gaz
Loi de Nernst
Hydraulique / Chimique
C) Modèles semi-physiques
Représentation Bond Graph
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o
OHS2
OHC2
P
D
oHH
2
oHS
2
2HC
oOHH
2
H/C
mV
DJi
P
TRVm
.
Passage hydraulique/chimique
C) Modèles semi-physiques
Représentation Bond Graph
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Vers thermique
Vers électrique
Anode
Cathode
Association des deux électrodes d’une pile à combustible SO :
C) Modèles semi-physiques
Représentation Bond Graph
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nF
GE
oo
nF
IJi
conservation de la puissance
GJiIE o
libreénergieG
FaradaydeF
échangémoledenombren
videàTensionE
CourantI
molaireFluxJi
o
o
constante
C) Modèles semi-physiques
Passage chimique/électrique
Représentation Bond Graph
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Capacité de double couche
Surtension activation cathodique
Electrolyte
AnodeCathode
Partie électrique d’une PAC
C) Modèles semi-physiques
Représentation Bond Graph
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ConductionPlaque
bipolaireAnode
Sources de puissance
Convectionet
rayonnementlongitudinaux
Convectionet
rayonnementtransversaux
ConductionPlaque
bipolaireAnode
Convectionet
rayonnementlongitudinaux
C) Modèles semi-physiques
Partie thermique d’une pile à combustible PEM
Représentation Bond Graph
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Calcul de H et de S
Circuit de relaxation
Capacité chimique représentant la
quantité de lithium dans l’électrode.
Coefficientsstœchiométriques
Résistance modélisantle vieillissement
Partie chimique d’un accumulateur Li ION
C) Modèles semi-physiques
Représentation Bond Graph
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Passage du domaine chimique au domaine électrique Sortie vers la charge
Surtension d’activation
Résistance de l’électrolyte
C) Modèles semi-physiques
Partie électrique d’un accumulateur Li ION
Représentation Bond Graph
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D) Validation et exploitation
• banc de test d’une pile à combustible PEM [20 cellules - 200W (400W crête)]
• banc de test d’accumulateurs acide/plomb et Li-ion
• banc de test de supercondensateurs
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• caractéristique statique U(I) différentes parties de la courbe = différents phénomènes physico-chimiques
• échelons de courant (interruptions du courant…)
• essais thermiques
• spectroscopie d’impédance
• paramètres de la littérature
• paramètres calculés à partir de données géométriques du générateur (PAC)
Identification des paramètres
D) Validation et exploitation
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D) Validation et exploitation
Identification des paramètres (caractéristique statique)
Laboratoire
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27 et 28 janvier 200327 et 28 janvier 2003GDR ME2MS 34
D) Validation et exploitation
Identification des paramètres (spectroscopie d’impédance)
Laboratoire
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27 et 28 janvier 200327 et 28 janvier 2003GDR ME2MS 35
0,3
0,4
0,5
0,6
0,7
0,8
0,9
1
0 0,02 0,04 0,06 0,08 0,1 0,12
Temps [s]
Te
ns
ion
[V
]
Mesure Expérimentale
Simulation avec le modèle Bond-Graph
temps « courts »
D) Validation et exploitation
Identification des paramètres (échelon de courant)
Laboratoire
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27 et 28 janvier 200327 et 28 janvier 2003GDR ME2MS 36
0,4
0,5
0,6
0,7
0,8
0,9
1
-0,2 -0,1 0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5
Temps [s]
Ten
sio
n [V
]
Mesure Expérimentale
Simulation avec le modèle Bond-Graph
D) Validation et exploitation
Identification des paramètres (échelon de courant)
temps « longs »
Laboratoire
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Température en °C
Temps en secondes
---- Simulation
---- Expérience
1 2 3
Températures simulées et mesurées en convection naturelle (1 et 3) et sous ventilation forcée (2).
D) Validation et exploitation
Identification des paramètres (échelon de courant / réponse en température d’une PAC PEM)
Laboratoire
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Inversion de la tension
d ’une cellule
D) Validation et exploitation
Résultats expérimentaux : dispersion des tensions des différentes cellules d’une PAC PEM
Laboratoire
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Cycle de Charge Décharge
3,2
3,3
3,4
3,5
3,6
3,7
3,8
3,9
4
-400 -200 0 200 400 600 800 1000
Temps en min
Ten
sio
n e
n v
olt
expérimentation
simulation
D) Validation et exploitation
Résultats expérimentaux / modèle : charge et décharge d’un accumulateur Li-ion
Laboratoire
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27 et 28 janvier 200327 et 28 janvier 2003GDR ME2MS 40
2,5
2,7
2,9
3,1
3,3
3,5
3,7
3,9
4,1
0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000
D) Validation et exploitation
Résultats expérimentaux : dispersion en tension dans un pack de 6 accumulateurs Li-ion
Laboratoire
d’Electrotechnique
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27 et 28 janvier 200327 et 28 janvier 2003GDR ME2MS 41
0
200
400
600
800
1000
1200
1400
0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600
courant en mA/cm²
ten
sio
n m
V
température 750°C
température 950°C
D) Validation et exploitation
Exploitation des modèles : étude en simulation d’une pile à combustible SO (haute température)
Courbe statique en fonction de la température d’une pile à combustible SO
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27 et 28 janvier 200327 et 28 janvier 2003GDR ME2MS 42
0
200
400
600
800
1000
1200
1400
0 5000 10000 15000 20000 25000 30000 35000 40000 45000
Longueur µm
Tem
pera
ture
K
Répartition de la température dans un groupement série de 7 cellules de type SO
D) Validation et exploitation
Exploitation des modèles : étude en simulation d’une pile à combustible SO (haute température)
Laboratoire
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27 et 28 janvier 200327 et 28 janvier 2003GDR ME2MS 43
mPVi
G
T
C
mPVi
G
T
C
mPVi
G
T
C
mPVi
G
T
C
mPVi
G
T
C
mPVi
G
T
C
0
0
0
electrique
temperature
VI
1
MSemesures
0
0
0
MSe
mesures
electrique
temperature
VI
1
Accumulateur LI-ION
D) Validation et exploitation
Exploitation des modèles : modèle global d’un véhicule électrique (solaire)
Laboratoire
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TURPIN Christophe, SAÏSSET Rémi, Astier Stéphan Toulouse, Toulouse,
27 et 28 janvier 200327 et 28 janvier 2003GDR ME2MS 44
• modélisation/ objectifs
• générateurs électrochimiques : plusieurs types mais toujours les mêmes phénomènes physico-chimiques généralisation de la modélisation
• le formalisme Bond Graph facilite l’interconnexion des modèles.
E) Conclusions