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1

N° d'ordre 97 ISAL 0056 Année 1997

THESE

présentée

DEVANT L'INSTITUT NATIONAL DES SCIENCES APPLIQUEES DE LYON

pour obtenir

LE GRADE DE DOCTEUR

FORMATION DOCTORALE : Génie des MatériauxECOLE DOCTORALE : Ecole Doctorale Matériaux de Lyon (INSA-ECL-UCBL-U.Chambery -ENS)

PAR

IBRAHIM Mohamed Haisam

Ingénieur Mécanique de l'Université d'Alep (Syrie)Titulaire du DEA "Microstructure et comportement mécanique et macroscopique des

matériaux - Génie des Matériaux" de l'INSA de Lyon

ELABORATION DE MATERIAUX COMPOSITES MODELESUNIFILAMENTAIRES A FIBRES LONGUES SiC ET MATRICE

SILICE SOL-GEL ET CARACTERISATION MICROMECANIQUE DEL'INTERFACE

Soutenue le 18 Juillet 1997 devant la commission d'Examen

Jury MM. G. FANTOZZI PrésidentJ-P FAVRE RapporteurM. MURAT Directeur de thèseG. PAJONK RapporteurM. R'MILID. ROUBY

ECOLES DOTORfiLESOECEMBRE 1996

I Ecole Doctorale. Matbriaux de Lyon =INSR - ECL - UCBL - U. Chambery - ENS

Resoonsable : Pr. A. HORREflU

Formations doctorales :

- Ghie des matbriaw (Pr. GUENIN)- Sciences des math-iaux (Pr. BARRRRT)- Matbriaux macromolbculaires et composites (Pr. SAUTEREAU)

Ecole Doctorale des Sciences pour I’lnghieur de Lyon :

’ Mbcanique, Energbtique, GEnie Ciuil, Acoustique (MEGA) =ECL - INSA - UCBL

Resoonsable : Pr. J. BATAILLE


-

-Rcoustique (Pr. GUYADER)G&nie ciuil : Sols, Materiaux, Structuresphysique du bgtiment (Pr. LAREAL)Mecanique (Pr. BflTfl I LLE]lhermique et Energetique (Pr. LflNCE)

Ecole Doctorale des Sciences pour I’lngknieur de Lyon :

’ Electronique, Electrotechnique, Automatique (EEA) =INSA - ECL - UCBL - 11. Chambery - U. St Etienne

ResDonsable : Pr. G. GIMENEZ


Acoustique (Pr. GUYflDER)Rutomatique industrielle (Pr. BOLON)Dispositifs. de l’electronique integree (Pr. PINflRD)Genie biologique et medical (Pr. COLLOMBEL)G&nie Electrique (Pr. AURIOL)Signal, image, parole (Pr. LRCOUME)

INSA DE LYONNpartement des Etudes Doctorales

‘, Dkembre 1996

LISTE DES DEA ou FORMATIONS DOCTORALES

FORMATIONS DOCTORALES RESPONSABLES LNSA ADRESSB LNSA

I1

AcoustiqueI

GUYADER Tean LouisI

Bat 303 Thl 80 80

Analyse et mod&ation de SystQnes biologiques NARDON Paul B&t 406 T&l 80 86

Automatique industrielle SCAVARDA SergeI

B&t 303 T&l 83 41

BiochimieI

LAGARDE MichelI

B&406 T&l8240

Chimie InorganiqueI

GoNNARDPaul B&t 504 T&81 58

Conception en b&Went et techniques urbaines MIRAMOND Marcel B&t 304 T&l 85 56

DEA Informatiqw de Lyon KOULOUMDJTAN Jacques Bat 501 T&l 80 99

Dispositifs de lwecmtique ixltkgr& I PINARD Pieme I B&t 502 T& 82 47

G&e biologique et &dical MAGNINIsabeIleI

B&t 502 T&l 85 63

Ghiecivil:so~xm~~s~ physique du b&timentI

LAREALPiexTe B&t 304 Ta 82 16

ICHANTE Jean-Pierre I Bat 401 T&l 87 26

MMriaux polymhres et Ccomposites I SAUTEREAU Henri I B&t 403 T& 8178

MkaniqueI

DALMAZG&ZdI

Bit113 T&18303

MbWructure et comportement &canique et macroscopique des

IG-lENlNarard B&t 502 T&l 82 45

matkiaux - g&n.&? des matkriaux

PWluctique : organisation et conduite des syst&nes de production I FAVREL Wl I B&t 502 T&l 83 63

Sciences des mathiaux et des surf&es

Sciences et techniques du dkhet

Signal Image Parole

Thermique et &mg&ique

LAUGIER An&

NAVARRO Alain

GIMENEzG&ard

LALLEMAND Monique

BBt 502 T&l 82 33

B&t 404 T&l 84 30

B&t 502 T&l 83 32

Bat404 Tel81 54

Les responsabfes socdignds son t @galemen t responsabfes g&ha ux

DECEMBRE 1996 l/2

INSTITUT NATIONAL DES SCIENCES APPLIQUEES DE LYON

Directeur : J.ROCHAT

Profess .J .C .JB:M.G.c .M.J .M.c .M .H.G.Jhi.M .J .C .J .P .B.B .M.M .A .J .C .H.c .G .JG:Y.L.P.A .R .F.L.R .M .G.P.M.G.G .M.G.A .J.L.D.J .M.J .F .A .R .H.Jti.M .A .M .P.A .CH.P.A.

leurs. :QUDISIOBABOUXBAHUAUDBALLANDBARBIERBAYADABERGER (Melle)BETEMPSBLANCHARDBOISSONBOIVINBOTTABOULAYEBRAUBRISSAUDBRUNETBUREAUCHANTECHOCATCLAUDELCOUSINDIOTDOUTHEAUDUPUYEMPTOZESNOUFFANTOZZIFAVRELFERRARIS-BESSONFETIVEAUFLAMANDFLEISCHMANNFLORYFOUGERESFOUQUETFRECONGAUTHIERGERYGIMENEZGONNARDGONTRANDGRANGEGUENINGUICHARDANTGUILLOTGUINETGUYADERGUYOMARJOLIONJULLIENJUTARDKASTNERKLEIMANNKOULOUMDJIANLAGARDELALANNELALLEMANDLALLEMAND (Mme)LAREALLAUGIERLAUGIEBLEJEUNELUBRECHT

PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLEG.E.M.P.P.M.MECANIQUE DES SOLIDESPHYSIQUE DE LA MATIEREPHYSIQUE DE LA MATIEREMOD. MAT. CAL. SCIEN../L.M.C.PHYSIQUE DE LA MATIEREAUTOMA’MQUE XNDUSTRIELLEL.A.E.P.S.I .VIBRATIONS ACOUSTIQUESMECANIQUE DES SOLIDES .EQUIPE DEVELOPPEMENT URBAINI.F.CETHIWTHERMIQUE DU BATIMENTGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEMECANIQUE DES SOLIDESTHERMODYNAMIQUE APPLIQUEECOMPOSANTS DE PUISSANCE ET APPLICATIONSU.R.G.C. HYDROLOGIE URBAINEL.A.E.P.S.I .U.R.G.C. STRUCTURETHERMODYNAMIQUE APPLIQUEECHIMIE ORGANIQUEPHYSIQUE DE LA MATIERER.F .V .G.E.M.P.P.M.*G.E.M.P.P.M.*P.R.I .S.Ma.MECANIQUE DES STRUCTURESGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEMECANIQUE DES CONTACTSG.E.M.P.P.M.*L.I.S.I.G.E.M.P.P.M.*G.E.M.P.P.M.*I .F .PHYSIQUE DE LA MATLERECETHIWEQ. THERMIQUE DU BATIMENTC.R.E.A.T.I .S.GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEL.C.P.A.GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEG.E.M.P.P.M.*BIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIEPHYSIQUE DE LA MATIEREPRISMaVIBRATIONS-ACOUSTIQUEGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITER.F .V .U.R.G.C. STRUCTURESAUTOMATIQUE INDUSTRIELLEU.R.G.C. GEOTECHNIQUEGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEL.I.S.I.BIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIEMECANIQUE DES STRUCTURESCETHIWEQ. ENERGETIQUE ET THERMIQUECETHIWEQ. ENERGETIQUE ET THERMIQUEU.R.G.C. GEOTECHNIQUEPHYSIQUE DE LA MA’I’IEREBIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIEG.M.M.I .C .MECANIQUE DES CONTACTS

DECEMBRE 1996

Y . MARTINEZH. MAZILLEJ l MERLEJ . MERLINJPti.’

MILLETMIRAMOND

N . MONGEREAUR . MORELP. NARDONA . NAVARROM . OTTERBEINJ.P. PASCAULTJGO.

PERAPERACHON

JP:

PEREZPINARD

J . M . PINOND . PLAYJP’.

POUSINPREVOT

R. PROSTM . RAYNAUDJ.M. REYNOUARDJD’.

ROBERT-BAUDOUY (Mme)ROUBY

P. RUBELc . RUMELHARTJ.F. SACADURAH. SAUTEREAUs . SCAVARDAD. THOMASSETM . TROCCAZR . UNTERREINERJG:

VERONVIGIER

A . VINCENTP. VUILLERMOZ

Directeurs de recherche C.N.R.S. :

A. ANKERY. BERTHIERP . CLAUDYN. COTTE-PATTAT (Mme)P. FRANCIOSI

212

L.31.PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLEG.E.M.P.P.M.*G.E.M.P.P.M.*PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLEU.R.G.C. HYDROLOGIE URBAINEU.R.G.C. GEOTECHNIQUEMECANIQUE DES FLUIDESBIOLOGIE APPLIQUEEL.A.E.P.S.I .L.A.E.P.S.I .MATERIAUX MACROMOLECULAIRESU.R.G.C. MATERIAUXTHERMODYNAMIQUE APPLIQUEEG.E.M.P.P.M.*PHYSIQUE DE LA MATIEREL.I.S.I.C.A.S.M.MODEL. MATH. ET CALCUL SCIEN.G.R.A.C.I .M.P.C.R.E.A.T.I .S.CETHIWEQ. TRANSFERT INTERFACES MATERIAUXU.R.G.C. STRUCTURESG.M.M.I.C.G.E.M.P.P.M.*L.I.S.I.MECANIQUE DES SOLIDESCETHIL/EQ. TRANSFERTS INTERFACES MATERIAUXMATERIAUX MACROMOLECULAIRESAUTOMATIQUE INDUSTRIELLEAUTOMATIQUE INDUSTRIELLEGENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITEC.R.E.A.T.I .S.L.A.E.P.S.I.G.E.M.P.P.M.*G.E.M.P.P.M.*PHYSIQUE DE LA MATIERE

CHIMIE ORGANIQUEMECANIQUE DES CONTACTSTHERMODYNAMIQUE APPLIQUEEG.M.M.I.C.G.E.M.P.P.M.*

M.A.MANDRAND-BERTHELOT (Mme) G.M.M.I.C.M . MURAT G.E.M.P.P.M.*J.F. QUINSON G.E.M.P.P.M.*A. ROCHE MATERIAUX MACROMOLECULAIRES

Directeurs de recherche I.N.R.A. :

G . BONNOT BIOLOGIE APPLIQUEEG. FEBVAY BIOLOGIE APPLIQUEEs . GRENIER BIOLOGIE APPLIQUEE

Directeurs de recherche T.N.S.E.R.M. :

A-F. PRTGENT (Mme)I. MAGNIN (Mme)

RIOLOGIE ET PHARMACOLOGIEC.R.E.A.T.I .S.

*GR0UPED'EIWDEMEWLLURGIEPHYS1QUEEI'PKYS1QUEDES MATERIAUX

2

A MA MERE, A MON PERE,

A MA FEMMEpour son soutien, sa patience et l'aide précieuse qu'elle m'a apportée durant

ces années

A MES ENFANTS

3

REMERCIEMENTS

Le présent travail a été effectué au sein du Laboratoire GEMPPM (Groupe d'Etudes de

Métallurgie Physique et de Physique des Matériaux) de l'INSA de Lyon avec l'appui de

l'Université d'Alep (Syrie).

Que Messieurs les Professeurs G. FANTOZZI et R. FOUGERES, Directeurs successifs

du GEMPPM, soient assurés de ma profonde reconnaissance pour m'avoir accueilli dans

leur Laboratoire et pour m'avoir fait confiance tout au long de mes travaux.

Je tiens à exprimer ma gratitude à Monsieur M. MURAT, Directeur de Recherche au

CNRS, pour avoir dirigé mon travail et pour en avoir suivi toutes les étapes avec un intérêt

constant, pour ses précieux conseils et pour l'amicale sollicitude qu'il a toujours témoignée à

mon égard.

Egalement, j'associe mes remerciements à Monsieur le Professeur D. ROUBY pour avoir

dirigé la partie micromécanique de ce travail et pour ses précieux conseils et sa gentillesse

au cours des nombreux entretiens scientifiques qu'il m'a accordés.

J'associe tous ces remerciements à Monsieur M. R'MILI, Maître de Conférence à l'INSA

de Lyon, pour son aide permanente sur tous les plans. En particulier sa disponibilité, son

soutien et son dynamisme m'ont toujours encouragé.

Je tiens à exprimer ma profonde gratitude aux rapporteurs : Monsieur J.P. FAVRE, Chef

de Service à l'ONERA (Office National d'Etudes et de Recherches Aérospatiales), et

Monsieur G. PAJONK, Professeur à l'Université Claude Bernard Lyon I, Laboratoire

d'Application de la Chimie à l'Environnemement (LACE), qui ont bien voulu prendre le temps

d'examiner et de juger ce travail. Qu'ils sachent que j'ai été très honoré de leur présence dans

mon jury. Je remercie particulièrement aussi Elaloui ELIMAME et Redouane BEGAG qui

m'ont fait bénéficier de leurs compétences et de leur aide dans le domaine du séchage

supercritique au Laboratoire LACE.

Je tiens également à remercier Monsieur N. ABDEL-WAHED, Professeur à l'Université

d'Alep, Faculté de Génie Mécanique, pour avoir été tuteur pour ma thèse en France.

Mes remerciement s'adressent également à tous les membres du Laboratoire LAEPSI, de

l'INSA, dirigé par le Professeur A. NAVARRO, en particulier aux deux Remy : BAYARD et

GOURDON pour leur sympathie et leur gentillesse au cours de mon travail.

Je ne saurais oublier toutes les personnes qui ont contribué à ce travail de thèse. En

particulier je remercie vivement C. BERTHAUD, L. BOUDOUKHA, S. CARDINAL, V.

4

COSTIL, A. DALMAZ, R. ELGUERJOUMA, R. GRIL, A. AMROUNE, C. OLAGNON, P.

REYNAUD, P. SANTINI, M. TAHA et G. THOLLET.

A mes camarades du Bureau Nelson CAMARGO et Laura FRANCO-GARCIA et à tous

les membres du GEMPPM, je dis un grand merci pour la sympathie qu'ils m'ont exprimée et

pour l'amitié qu'ils m'ont témoignée en toutes les occasions.

Enfin ma dernière pensée revient aux techniciens J. BIGOT, J. FEIRRERA, A. HECTOR

et G. MASSAL, pour leur compétence technique et leur éternel soutien moral, ainsi qu'aux

secrétaires de GEMPPM et en particulier J. MAS et C. BERNAVON pour leur gentillesse et

leur accueil.

5

Résumé

Dans l'objectif d'une analyse micromécanique fine de l'interface fibre-matrice dans les

composites, des échantillons de matériaux composites modèles unifilamentaires ont été

élaborés par une nouvelle méthode consistant à incorporer différents types de fibres longues

de carbure de silicium (SiC) dans un sol de silice (TMOS), puis à réaliser la gélification, le

séchage et la densification de la matrice. L'étape de séchage a été effectuée, soit à l'air, soit en

conditions supercritiques ce qui a conduit respectivement à des xérogels ou des aérogels. La

transformation en silice vitreuse de ces gels a été réalisée par densification à 900 °C pour les

premiers et 1300-1325 °C pour les seconds. L'utilisation du séchage supercritique du gel

(aérogel) a permis en particulier d'obtenir une interface sans micro-fissuration autour de la

fibre.

La détermination des propriétés interfaciales des échantillons obtenus a impliqué des

essais micromécaniques qui ont été effectués en utilisant deux techniques expérimentales

ayant nécessité la mise au point de montages originaux :

- Un montage permettant de réaliser l'extraction (pull-out) de la fibre incorporée dans un

échantillon cylindrique, et conduisant à la détermination des contraintes interfaciales de

décohésion et de frottement.

- Un montage de micro-indentation, piloté par ordinateur, permettant de réaliser

l'enfoncement "push-out" et la poussée en sens inverse "push-back" de la fibre en travaillant

sur des échantillons minces.

La comparaison des valeurs des contraintes interfaciales mesurées par les deux

techniques utilisées, a permis de mettre en évidence :

- pour tous les échantillons, l'intervention d'un effet de Poisson ;

- pour les échantillons à matrice ex-aérogel : l'intervention de la température de densification

sur les contraintes interfaciales qui sont plus élevées pour un traitement à 1300°C,

température pour laquelle le retrait de l'aérogel est maximal; le rôle du revêtement sur les

fibres et son épaisseur; le rôle de la rugosité de surface des fibres.

Par ailleurs, pour tous les types de composites élaborés un phénomène d'usure a été

mis en évidence pendant le glissement des fibres, phénomène qui a été plus précisément

analysé dans le cas de l'essai d'extraction "pull-out".

6

ABSTRACT

In the aim to undertake an accurate micromechanical analysis of the fibre/matrix interface in

composite materials, monofilament reinforced samples have been prepared by incorporating

different SiC long fibres into a silica sol (TMOS), then gelification, drying and densification

of the matrix. The drying has been made either in air or in supercritical conditions, that leads

to xero- or aerogels, respectively. The transformation of these gels into virteous silica was

performed by thermal densification at 900 °C for xerogels and 1300-1325 °C for aerogels.

Supercritical drying of the gel allows to obtain a material without any microcrack around the

SiC fibre.

Interfacial properties of the obtained samples were measured from micromechanical tests

using two experimental techniques that perform the pull-out of the fibre from cylindrical

samples, or both push-out and push-back tests using computer drived, micro-indentation of

thin samples.

The comparison of interfacial stress values measured by these techniques has allowed to point

out :

- for all samples, the intervention of the Poisson effect.

- for densified aerogel samples the role of the densification temperature (higher strengths was

obtained for densification at 1300 °C corresponding to the maximum shrinkage of the gel),

the nature of fibres coating and the roughness of the fibres.

On the other hand, for all investigated samples, a wear phenomena was detected and more

accurately analysed from pull-out tests.

7

SOMMAIRE

INTRODUCTION GENERALE....................................................................16

Chapitre I : BIBLIOGRAPHIE...........................................................19

I.1. COMPORTEMENT DE L'INTERFACE FIBRE/MATRICE DANS LES

COMPOSITES A MATRICE CERAMIQUE ...............................................20

I.1.1. GENERALITES...............................................................................20

I.1.2. COMPORTEMENT D'UN COMPOSITE UNIDIRECTIONNEL

(ROLE DE L'INTERFACE).....................................................................21

I.1.3. LIAISONS INTERFACIALES .......................................................24

I.1.4. EFFET DE POISSON......................................................................25

I.1.5. CONTRAINTES THERMIQUES RESIDUELLES .......................26

I.1.6. EFFET DE RUGOSITE À L'INTERFACE ....................................29

I.1.7. ROLE DES REVETEMENTS DES FIBRES (L'INTERPHASE)..32

I.1.8. TECHNIQUES DE MESURE DES GRANDEURS

INTERFACIALES....................................................................................34

I.1.8.1. Test d'extraction "pull-out" .................................................35

I.1.8.2. Les tests d'indentation .........................................................36

Test de "push-out" ...............................................................38

Test de "push-back"............................................................40

I.1.9. CALCUL DES CARACTERISTIQUES DE L'INTERFACE A

PARTIR DES ESSAIS D'EXTRACTION ET D'INDENTATION..........43

I.1.10. PREPARATION DES COMPOSITES MODELES .....................46

I.1.11. CONCLUSION ET OBJECTIF DE CE TRAVAIL .....................47

I.2. LE PROCEDE SOL-GEL .........................................................................48

I.2.1. GENERALITES..............................................................................48

8

I.2.2. ELABORATION DES GELS .........................................................49

I.2.2.1. Paramètres intervenant dans les réactions d'hydrolyse et de

condensation ....................................................................................51

I.2.3. SECHAGE DES GELS ...................................................................52

I.2.3.1. Séchage conventionnel ........................................................53

I.2.3.2. Séchage en conditions supercritiques..................................54

I.2.4. TRANSFORMATION GEL SEC - VERRE...................................56

I.2.5. ELABORATION DES COMPOSITES PAR LE PROCEDE SOL-

GEL...........................................................................................................59

I.2.6. CONCLUSION ...............................................................................61

Chapitre II : TECHNIQUES EXPERIMENTALES.........................62

II.1. LE RENFORT SiC ...................................................................................63

II.2. PRODUITS UTILISES POUR PREPARER LA MATRICE ..............68

II.3. ELABORATION DES COMPOSITES..................................................69

II.3.1. ELABORATION DES COMPOSITES MODELES A PARTIR

D'UN XEROGEL......................................................................................70

II.3.1.1. Obtention d'un xérogel contenant une fibre.......................70

II.3.1.2. Conversion du xérogel en verre .........................................73

II.3.2. ELABORATION DES COMPOSITES MODELES A PARTIR

D'UN AEROGEL......................................................................................74

II.3.2.1. Obtention d'un aérogel contenant une fibre .......................74

II.3.2.2. Conversion de l'aérogel en verre .......................................77

II.4. PREPARATION DES ECHANTILLONS POUR LES ESSAIS

MICROMECANIQUES...................................................................................80

II.5. APPAREILLAGES UTILISES POUR LES ESSAIS

MICROMECANIQUES ...................................................................................80

II.5.1. ESSAI D'EXTRACTION DU FILAMENT "PULL-OUT" ..........80

9

II.5.2. TESTS D'INDENTATION............................................................82

II.6. ANALYSES COMPLEMENTAIRES ....................................................86

II.6.1. MESURE DE DENSITE................................................................86

II.6.2. MESURE DU MODULE D'YOUNG............................................87

II.6.2.1. Mesure par la technique de nanoindentation .....................87

II.6.2.2. Mesure par la technique ultrasonore..................................89

II.6.3. CARACTERISTIQUES MICROSTRUCTURALES....................91

II.6.3.1. Microscopie optique ..........................................................91

II.6.3.2. Microscopie électronique à balayage (MEB) ....................91

II.6.4. ANALYSE PAR DIFFRACTION DES RAYONS X...................91

II.6.5. ANALYSES DILATOMETRIQUES ............................................91

Chapitre III : RESULTATS EXPERIMENTAUX ET

INTERPRETATIONS ..........................................................................93

III.1. COMPOSITES MODELES A MATRICE DE VERRE DE SILICE EX-

XEROGEL ........................................................................................................94

III.1.1. ESSAIS D'EXTRACTION "PULL-OUT"...................................94

III.1.1.1. Comportement des différents composites ex-xérogel et

calcul des contraintes interfaciales...................................................94

Composite XR-BP.................................................................95

Composite XR-S2..................................................................103

Composite XR-S6..................................................................105

III.1.1.2. Analyse de l'usure (ou dégradation) à l'interface pendant

l'essai d'extraction ............................................................................107

III.1.1.3. Applications du modèle de l'usure aux composites ex-

xérogel..............................................................................................111

Composite XR-BP.................................................................111

Composite XR-S2..................................................................112

10

Composite XR-S6..................................................................113

III.1.1.4. Bilan et synthèse sur l'essai d'extraction ..........................114

III.1.2. ESSAIS D'INDENTATION "PUSH-OUT ET PUSH-BACK" ....116

Composite XR-BP................................................................117

Composite XR-S2.................................................................120

Composite XR-S6.................................................................122

III.1.2.1. Bilan et synthèse sur les essais d'indentation ...................124

III.1.3. CONCLUSION ............................................................................124


AEROGEL.........................................................................................................127

III.2.1. ESSAIS D'EXTRACTION "PULL-OUT"...................................129

III.2.1.1. Comportement des différents composites ex-aérogel et


Composites AR-BP...............................................................129

Composites AR-S2................................................................136

Composites AR-S6................................................................142

III.2.1.2. Application du modèle de l'usure sur les composites ex-

aérogel pendant l'essai d'extraction..................................................148

Composites AR-BP...............................................................148

Composites AR-S2................................................................151

Composites AR-S6................................................................153

III.2.1.3. Bilan et synthèse sur l'essai d'extraction ..........................156

III.2.2. ESSAIS D'INDENTATION "PUSH-OUT ET PUSH-BACK" ..161

III.2.2.1. Comportement des différents composites ex-aérogel et


Composites AR-BP...............................................................161

Composites AR-S2...............................................................164

Composites AR-S6...............................................................167

11

III.2.2.2. Analyse de l'usure (ou dégradation) à l'interface pendant les

essais d'indentation ..........................................................................170

III.2.2.3. Bilan et synthèse sur les essais d'indentation ...................177

III.2.3. DISCUSSION ..............................................................................180

III.2.4. CONCLUSION............................................................................183

CONCLUSION GENERALE

...........................................................................................................................18

6

REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES

...........................................................................................................................19

0

13

INTRODUCTIONGENERALE

14

INTRODUCTION GENERALE

L'idée d'associer des matériaux aux caractéristiques complémentaires au sein d'un même

solide, appelé composite, en vue de lui conférer un ensemble de propriétés originales n'est pas

nouvelle : c'est ainsi que les végétaux et en particulier le bois, sont caractérisés par une

structure composite. Ce n'est toutefois que depuis une vingtaine d'années que des composites

synthétiques sont utilisés de manière systématique là où les matériaux conventionnels ne

répondent plus aux exigences de la technologie moderne.

L'avancement des matériaux composites a d'abord été lié au développement de l'industrie

aéronautique et aérospatiale, puis plus récemment le champ d'application s'est élargi et de

nombreux domaines sont concernés : sport de compétition, construction mécanique, stockage

des fluides sous pression, systèmes de freinage, prothèses osseuses, etc..

Les composites sont des matériaux jeunes et complexes dont la définition, l'élaboration,

les propriétés et l'utilisation soulèvent de nombreux problèmes tant fondamentaux que

technologiques. Divers types de matériaux composites ont été utilisés suivant le domaine

d'application. Par exemple, les composites à matrice céramique ont été développés pour faire

face aux sollicitations toujours plus sévères, rencontrées dans les secteurs de l'aéronautique et

de l'aérospatiale tant sur le plan mécanique que sur le plan chimique et thermique. Dans cet

esprit, l'utilisation d'un verre comme matrice a été suggérée. Ces matériaux présentent une

excellente inertie chimique et conservent l'intégralité de leur résistance mécanique jusqu'à une

température assez élevée.

En effet, il est reconnu que le comportement mécanique des composites à matrice

céramique à renforts fibreux dépend fortement de la liaison fibre/matrice qui s'établit entre les

constituants lors de l'élaboration du composite. Or, les caractéristiques de ces liaisons (ou

l'interface) sont fonction de plusieurs paramètres : les propriétés physico-chimiques des

constituants (fibres et matrice), la microstructure, les contraintes thermiques résiduelles, la

méthode d'élaboration du composite, etc..

Puisque les propriétés de l'interface conditionnent le comportement du composite, il

apparaît nécessaire de comprendre les phénomènes qui opèrent lors du glissement

fibre/matrice et les paramètres intervenants. De ce fait, notre travail a été entrepris dans

l'objectif d'élaborer un matériau composite modèle par une nouvelle méthode consistant à

incorporer différents types de fibres longues de carbure de silicium (SiC) dans une matrice de

verre fabriquée par la méthode sol-gel, puis d'étudier le comportement micro mécanique de

l'interface de ces composites.

Ce mémoire se divise en trois chapitres : Dans le chapitre I, la première partie fait le

rappel sur le comportement de l'interface fibre/matrice dans les composites à matrice

céramique, en mettant l'accent sur les paramètres intervenant dans les propriétés de l'interface

15

; la deuxième partie présente les principes du procédé sol-gel et les étapes nécessaires à

l'obtention d'un verre par densification thermique du gel. Cette voie de synthèse présente des

avantages indéniables puisque l'homogénéité du matériau étant acquise dès le départ, les

températures finales d'élaboration sont relativement faibles. De plus la souplesse du procédé

permet d'obtenir des matériaux sous plusieurs formes et avec des compositions différentes.

Dans le Chapitre II nous décrirons les différentes étapes conduisant à l'élaboration des

composites modèles qui ont servis pour cette étude. Les composites modèles que nous avons

élaborés ont été réalisés à partir de trois types de fibres de carbure de silicium (SiC : Sigma,

SCS-2 et SCS-6) et d'une matrice de silice (ex-xérogel ou ex-aérogel) que nous avons

élaborée par le procédé sol-gel en utilisant deux méthodes de séchage : séchage conventionnel

ou séchage en conditions supercritiques. Ensuite, nous présenterons les techniques utilisées

pour caractériser l'interface. Deux dispositifs ont été spécialement développés au laboratoire

pour réaliser des essais : l'extraction "pull-out" et l'indentation "push-out et push-back".

Le Chapitre III sera consacré à la caractérisation de l'interface pour les composites

élaborés avec une matrice ex-xérogel ou ex aérogel. Nous présenterons les résultats

expérimentaux obtenus et discuterons les phénomènes observés tel que l'usure pendant le

glissement fibre/matrice au cours des essais réalisés. Nous montrerons l'importance des

paramètres intervenants dans les propriétés de l'interface : revêtement, rugosité et surtout la

méthode de fabrication du composite qui joue un rôle primordial sur les propriétés de

l'interface.

16

Chapitre I

BIBLIOGRAPHIE

17

I.1. COMPORTEMENT DE L'INTERFACE FIBRE/MATRICE DANS LES

COMPOSITES A MATRICE CERAMIQUE

I.1.1. GENERALITES

Les propriétés d'un composite dépendent fortement des caractéristiques physico-

chimiques des constituants primaires : renfort (fibres, particules, etc.) et matrice. Mais le

comportement résultant du composite ne peut pas être représenté comme une combinaison

simple des propriétés de chacun des constituants. D'autres facteurs aussi importants que le

choix des constituants sont liés directement à la performance du composite (Fig. I.1) : le

procédé de fabrication de ce composite et les propriétés de l'interface entre les fibres et la

matrice.

Performance d'un composite

Procédé de fabrication

Choix des constituants

Propriétés de l'interface

Fig. I.1 : Paramètres qui conditionnent les performances d'un composite : choix des

constituants, procédé de fabrication et surtout caractéristiques de l'interface entre les fibres

et la matrice.

En effet, il est reconnu que le comportement mécanique des composites à matrice

céramique à renforts fibreux dépend fortement de la liaison fibre/matrice qui s'établit entre les

constituants lors de l'élaboration du composite [KERANS et al. 1989; ROUBY et NAVARRE

18

1990; EVANS et ZOK 1994]. Cette liaison est constituée d'une ou plusieurs interphases et

interfaces. Rappelons tout d'abord la distinction entre les termes interphase et interface :

L'interphase est un milieu continu qui peut être une zone de réaction chimiquement

formée par les constituants du composite lors de son élaboration, ou une fine couche

introduite volontairement dans le but de protéger la fibre ou de contrôler la liaison interfaciale

(Fig.I.2, a).

L'interface est un terme utilisé dans le domaine des matériaux composites, pour décrire

la surface ou la zone qui sépare la fibre et la matrice (discontinuité macroscopique) (Fig. I.2,

b).

Fibre Matrice

Interphase

a b

Fibre Matrice

Interface

Fig. I.2 : Concepts d'interphase et d'interface[AHLSTROM 1991].

C'est dans cette zone que s'effectue précisément le transfert de charge de la matrice vers

le renfort (ou vice versa) et elle est également le siège de concentration de contraintes

résiduelles lors de la préparation du composite.

Pour que le transfert de charge ait lieu, un certain contact ou adhérence à l'interface entre

les constituants est nécessaire. Comme caractéristiques de cette adhérence (caractéristiques del'interface) il y a : la contrainte de décohésion (τd), la contrainte du frottement (τf), le

coefficient de frottement (µ), la microstructure, l'énergie d'adhésion et d'autres grandeurs

physico-chimiques. Suivant ces caractéristiques, le comportement du composite est

déterminé.

I.1.2. COMPORTEMENT D'UN COMPOSITE UNIDIRECTIONNEL (ROLE DE

L'INTERFACE)

19

Dans un composite céramique unidirectionnel sollicité parallèlement aux fibres, le

comportement à rupture peut être imaginé comme étant constitué des séquences suivantes

(Fig. I.3) : d'abord, fibres et matrice subissent la même déformation; le composite possède

donc un comportement linéaire élastique (domaine OA) jusqu'à l'apparition d'une première

fissure matricielle. Cette fissure se propage et s'approche d'une fibre, ensuite on peut

distinguer les cas suivants :

- Cas d'une interface très forte : si l'adhérence entre fibres et matrice est très forte, la fissure

continue sa propagation comme si elle n'avait rencontré aucun obstacle (Fig. I.3, a). Cela

entraîne aussi des concentrations de contraintes sur les fibres voisines et provoque la rupture

catastrophique du composite (domaine AE, Fig. I.3). Le comportement du composite est celui

d'un matériau fragile et les fibres n'exercent aucun effet de renforcement sauf éventuellement

par leur énergie de rupture.

- Cas d'une interface très faible : si l'interface est trop faible, la fissure matricielle est bien

déviée à l'interface, mais la décohésion entre fibres et matrice s'étend sur une très grande

distance sur laquelle la matrice n'intervient donc plus. Là également, la résistance du

composite est très faible.

- Cas d'une interface relativement faible et assez forte : si l'adhérence entre fibres et matrice

est relativement faible, la fissure au contact d'une fibre se dévie dans un plan perpendiculaire

(mode II de la rupture) en provoquant un décollement de la matrice au niveau de l'interface.

La fissure continue à se propager en répétant le même scénario avec les autres fibres jusqu'àce qu'elle traverse tout l'échantillon (Fig. I.3, b). Si la fraction volumique des fibres Vf est

suffisamment élevée et l'interface est assez forte, il peut s'opérer un transfert de charge

matrice-fibres permettant à ces dernières de supporter la surcharge due à la fissuration

matricielle; celle-ci peut s'étendre jusqu'à saturation en accord avec le principe énergétique

dévéloppé par AVESTON et al. [1971] (domaine AB, Fig.I.3).

20

Matrice

Fibre

a

b

O

AB

CD

E

E` E``

Contrainte

Déformation

Fig. I.3 : Rupture d'un composite à matrice céramique dans un test de traction selon la qualité

de l'interface : interface forte (a) et interface relativement faible (b).

Ensuite l'essai se poursuivant, les fibres pontent la fissure et jouent leur rôle de renfort en

supportant la sollicitation; elles se déforment élastiquement en frottant dans les gaines de

matrice (domaine BC). Dans cette étape la décohésion se propage au long des fibres et une

étape de glissement pour extraire les fibres, après leurs ruptures, hors de la matrice va

commencer mettant en jeu la résistance au frottement.

Dans le domaine CD de la courbe, outre le rôle de l'interface, les fibres commencent à se

rompre progressivement en accord avec la statistique de Weibull.

Enfin, suivant les caracteristiques de l'interface, il y a soit rupture brutale (DE`) soit

controlée (DE``) (cf. § I.1.4.).

Les caractéristiques de l'interface sont fonction de plusieurs paramètres : les propriétés

physico-chimiques des consituants (fibres et matrice), la microstructure de l'interface

(interphase et rugosité), les contraintes thermiques résiduelles, la méthode d'élaboration du

composite, etc..

21

Il est donc évident que la qualité des liaisons interfaciales (faibles ou fortes) et la

résistance au frottement sont des paramètres déterminant le comportement du composite.

I.1.3. LIAISONS INTERFACIALES

Dans un matériau composite, fibre et matrice sont liées, et on distingue deux origines de

liaisons dans les composites à matrice céramique;

- liaisons d'origine mécanique,

- liaisons d'origines chimique.

La figure I.4 présente l'aspect d'une interface lisse (Fig. I.4, a) et d'une interface réelle

qui contient des rugosités (Fig. I.4, b).

Fibre

Matrice

Fibre

Matrice

a b

Fig. I.4 : Intreface lisse (a) et interface réelle ou rugueuse (b). [CHAWLA, 1993]

A part l'établissement de contraintes thermiques résiduelles (cf. § I.1.5), les températures

d'élaboration élevées conduisent à des phénomènes tels que :

- la pénétration de la matrice dans les creux de la surface rugueuse de la fibre par écoulement

visqueux ou par diffusion conduisant à la formation de liaisons mécaniques,

- la diffusion des éléments constituants la fibre et la matrice conduisant à la formation de

liaisons chimiques fortes, de types ioniques ou covalentes.

Selon la nature chimique et physique des constituants, la microstructure de la fibre et la

méthode d'élaboration, on peut distinguer deux types d'interfaces :

- Type continu (interface liée) : dans ce cas l'adhésion est parfaite entre la fibre et la matrice et

la déformation de deux constituants est élastique. Ce type d'adhésion survient si des réactions

chimiques sont intervenues entre la fibre et la matrice. Le comportement d'une telle interface

est caractérisé par un seuil de décohésion qui correspond au niveau de sollicitation nécessaire

pour rompre les liaisons fibre/matrice. Au-delà de ce seuil, le glissement fibre/matrice est

possible.

22

- Type discontinu (interface non liée) : il n'y a, entre la fibre et la matrice, aucune cohésion et

le déplacement relatif entre les deux se fait avec frottement. Ce déplacement relatif est

possible; soit dès le début du chargement, soit au-delà d'un certain niveau de sollicitation quel'on peut appeler seuil de glissement. La contrainte interfaciale de frottement τf atteint une

valeur limite, τ* = constante qui est considérée comme une caractéristique de l'interface.

Dans les composites céramique-céramique, on peut trouver les deux types d'interface

(liée ou non liée) selon les propriétés des constituants et les conditions d'élaboration. Mais il

est toujours recommandé d'éviter la formation de liaisons chimiques fortes provoquées par les

températures élevées d'élaboration.

Lors du glissement à l'interface, si on considère que le frottement pendant le glissement

est contrôlé par une loi de Coulomb, la contrainte interfaciale de frottement s'écrit :

τf = µ σrad (I.1)

où µ est le coefficient du frottement et σrad est la contrainte de frettage.

La contrainte de frettage σrad est due à trois causes:

- effet de Poisson,

- effet des contraintes résiduelles,

- effet de la rugosité.

Nous montrons par la suite l'importance de chaque effet.

I.1.4. EFFET DE POISSON

Les coefficients de Poisson de la fibre et de la matrice jouent un rôle non négligeable, en

particulier dans le cas des composites céramique-céramique où les deux constituants sont

rigides. Ce rôle provoque une contrainte radiale qui dépend de la nature de la force appliquée.

Au cours d'un essai de traction la contraction de la fibre provoque une diminution de la

compression radiale ou même une contrainte radiale en tension à l'interface et par conséquent

la contrainte interfaciale du frottement diminue. Par contre si la fibre est mise en compression

axiale (lors d'un essai d'indentation par exemple), la compression axiale de la fibre provoque

sa dilatation transverse qui est plus ou moins gênée par la rigidité de la matrice et conduit à un

état de compression à l'interface et par conséquent, à une augmentation de la contrainte

interfaciale du frottement.

La figure I.5 présente les profils des contraintes dans un composite unifilamentaire

sollicité dans la direction de la fibre après la rupture de la matrice.

On peut imaginer le mécanisme suivant : la contraction de Poisson de la fibre et donc lapression interfaciale est d'autant plus faible que σf est petit. Par conséquent τf n'est plus

constant et σf s'écarte de la linéarité (σf : contrainte longitudinale dans la fibre).

23

Performance d'un composite

Procédé de fabrication

Choix des constituants

Propriétés de l'interface

Fig. I.5 : Profils des contraintes dans la fibre : en négligeant l'effet de Poisson (a) ou en

considérant l'effet de Poisson (b). [CONCHIN, 1994]

I.1.5. CONTRAINTES THERMIQUES RESIDUELLES

La fabrication du composite nécessite une montée en température relativement élevée

puis un refroidissement à température ambiante. Or la fibre et la matrice n'ont pas le même

coefficient de dilatation thermique et par conséquent des contraintes résiduelles d'origine

themique surviennent dans le matériau.

Il faut remarquer aussi que l'élaboration de la matrice donne souvent lieu à un retrait

pouvant également générer des contraintes résiduelles, mais cet effet est très difficile à

déterminer car le retrait se fait alors que la matrice n'a pas encore atteint ses propriétés

mécaniques maximales.

On peut distinguer trois types de contraintes thermiques résiduelles (Fig.I.6) ;- Contraintes radiales (σr

th); si le coefficient de dilatation radiale de la matrice (αm) est

supérieur à celui des fibres (αf), l'interface est mise en compression radiale et le glissement

fibre-matrice devient difficile. Dans le cas inverse (αm < αf), l'interface est mise en tension

radiale et l'extraction des fibres sera plus facile que dans le premier cas.

En effet, dans ce dernier cas la décohésion à l'interface est plus facile à cause de

l'existence de la force motrice supplémentaire. En ce qui concerne le frottement, il est nul si

l'interface était lisse, sinon la rugosité est la seule source de la résistance au glissement

[BENOIT et al., 1993].

24

On peut calculer la contrainte radiale d'origine thermique par la relation suivante :

σrth = ∆α . ∆T

A (I.2)

avec ∆α = αm - αf et ∆T = T - T0 où T : température d'essai mécanique et T0 : température

d'élaboration du composite où σrth = 0 . Le coefficient de flexibilité A peut être obtenu à partir

du calcul de Lamé, explicié pour des disques concentriques par OEL et FRECHETTE [1986],

ce qui revient à négliger l'effet des contraintes thermiques longitudinales :

A = 1 - νfEf

+ 1 + νm + Vf . (1 - νm)

Em . Vm(I.3)

avec Ef, νf et Vf : module d'Young, coefficient de Poisson et fraction volumique de la fibre et

Em, νm et Vm : module d'Young, coefficient de Poisson et fraction volumique de la matrice.

- Contraintes longitudinales (σlth

); Elles sont dans le sens longitudinal des fibres et peuventêtre en tension si αm < αf, ou en compression si αm > αf. Ces contraintes sont calculées, en

négligeant les effets radiaux, par les relations suivantes :

σfth = Ef

1 + η ∆α ∆T et

σmth = - Em

ηη + 1

∆α ∆T(I.4)

où;

η = Ef. Vf

Em. Vm(I.5)

La contrainte σfth

joue aussi un rôle très important sur la décohésion car il y a une force

motrice qui s'ajoute à la contrainte critique de décohésion σfD.

- Contraintes circonférentielles (σθ); Dans le cas où αm > αf l'interface est soumise à des

contraintes de tension circonférentielles pouvant provoquer une fissuration radiale. Si αm < αf

l'interface est soumise à des contraintes circonférentielles en compression. Ces contraintes

sont calculées selon OEL et FRECHETTE [1986] par :

σθ = - σr (I.6)

Ces trois types de contraintes résiduelles jouent donc un rôle très important dans les

conditions de décohésion et les conditions de frottement. S'il existe une grande différenceentre les valeurs de αm et αf la matrice se fissure lors du refroidissement. C'est le cas

rencontré dans le composite Al2O3/SiC où ∆α = - 5,7 . 10-6 °C-1.

25

σrth

σlth

σrth

σlth

σθ σθ

Matrice

Fibre

a b

Fibre

Matrice

Fig. I.6 :Contraintes thermiques résiduelles exerçantes sur la fibre après refroidissement :cas de αm < αf (a) et cas de αm > αf (b).

De nombreux travaux ont été consacrés à l'étude de l'influence des ces contraintes sur le

comportement de matériaux composites [OEL et FRECHETTE, 1986; CHARALAMBIDES

et EVANS, 1989; HUTCHINSON et JENSEN, 1990; BENOIT et al. 1993; KUNTZ et al.,

1993; BOBET et al., 1995].

En effet MARSHALL et EVANS [1988] montrent que les contraintes résiduelles detension dans la matrice (cas où αm > αf) augmentent la ténacité malgré le rôle apparemment

négatif de ces tensions. Ces dernières peuvent être compensées par plusieurs mécanismes dont

les contraintes de compression résiduelles dans la fibre qui peuvent conduire à une

augmentation de l'ouverture de la fissure quand les fibres se rompent. De même qu'une

augmentation des contraintes de compression normales à l'interface peut conduire à des forces

de friction plus importantes qui peuvent être bénéfiques dans le cas où l'extraction est limitée

par la longueur de fibres discontinus. Mais ces forces de friction, qui contribuent à

l'augmentation de la résistance mécanique du composite et de la ténacité à l'amorçage, ne

doivent pas être trop importantes. En effet, si tel est le cas, la fissure matricielle traverse les

fibres, conduisant alors à une rupture fragile du composite (cf. § I. 1. 2. ).

26

Dans les composites à matrice céramique, il est préférable d'avoir une petite différenceentre les valeurs de αf et αm, pour éviter la fissuration de la matrice et avoir une décohésion

facile et un glissement suffisant pour assurer le transfert de charge. Ainsi le cas αm < αf est

désirable dans la majorité des cas [CHAWLA, 1993].

En effet, si tel est le cas, lorsque la décohésion a lieu, la contrainte thermique résiduelle

radiale est relaxée et un jeu à l'interface est créé. Dans ce cas la résistance au glissement peut

s'expliquer seulement par l'effet de la rugosité [BENOIT et al., 1993].

I.1.6. EFFET DE RUGOSITE À L'INTERFACE

Les aspérités à l'interface peuvent jouer le rôle de butée entre la fibre et la matrice qu'il

est nécessaire de surpasser ou détruire pour permettre à la fibre de glisser dans sa gaine de

matrice. Cette rugosité due aux aspérités est supposée provenir des deux nouvelles surfaces

créées lors de la décohésion ou des défauts de la rugosité préexistants sur la surface de la fibre

[JERO et KERANS, 1990; BENOIT et al. 1993].

JERO et al. [1991] ont classé la décohésion résultant d'une interface rugueuse en trois

modes;

1- décohésion d'une fibre rugueuse le long d'une interface relativement faible. Dans ce cas la

rugosité de l'interface est donnée par la rugosité initiale de la fibre. La surface de la matrice

est le miroir de la surface rugueuse de la fibre (Fig. I.7, a),

2- décohésion d'une fibre (lisse ou rugueuse) le long d'une interface relativement forte

(résultant d'une réaction chimique). De ce fait, la fissure se propage partiellement dans la

matrice laissant ainsi des portions de celle-ci collées sur la fibre (Fig. I.7, b),

3- décohésion à l'intérieur d'un revêtement faible ou poreux sur la fibre (Fig. I.7, c).

(a) (b) (c)

FM M F M FR

Fig. I.7 : Modes de décohésion selon JERO et al.[1991], M; Matrice, F; Fibre, R;

Revêtement.

27

a) décohésion d'une fibre rugueuse au long d'une interface faible,

b) décohésion d'une fibre (lisse ou rugueuse) au long d'une interface forte,

c) décohésion à l'intérieur d'un revêtement faible ou poreux.

Le troisième mode de décohésion est préférable. L'interposition d'une interphase peu

rigide de type pyrocarbone tend à favoriser la déviation de la fissure matricielle à l'interface et

à réduire la fragilité du matériau.

En pratique, la décohésion interfaciale est souvent une combinaison de ces trois modes et

elle dépend des propriétés de la matrice. Pour obtenir de bonnes propriétés interfaciales, il faut

éviter le deuxième mode qui résulte d'une interface forte et peut provoquer une rupture

catastrophique du composite (cf. § I.1.2).

Le glissement relatif, entre fibre et matrice, fait intervenir un frottement. Dans le cas

d'une interface rugueuse, une contrainte radiale de compression va apparaître lors du

glissement (Fig.I.8). Cette contrainte s'ajoute à la contrainte résiduelle radiale d'originethermique. Si l'interface est en compression (αm > αf) la résistance au glissement va

augmenter et dans le cas inverse la rugosité peut être la seule source de la résistance au

glissement.

δ δ σrad

(a) (b)

` δ - δ̀

Fibre

Matrice

Fig. I.8 : Jeu interfacial et rugosité : configuration sans glissement relatif (a), et

configuration avec glissement relatif et "forçage" de la rugosité [BRENET, 1994].

Une analyse a été proposée par BENOIT et al. [1993] pour estimer cette contrainte et

calculer la résistance au frottement. La contrainte radiale est donnée par la relation :

σrad = - δ - δ`R

1A (I.7)

28

où δ est l'amplitude effective des aspérités, δ` est un jeu créé à l'interface après la décohésion

(Fig. I.8, a) : δ` = R ∆α ∆T et A est donné par l'équation (I.3) car le glissement relatif entraîne

aussi la relaxation des contraintes thermiques longitudinales [MARSHALL, 1992].

Finalement on peut écrire l'expression de la contrainte interfaciale sous la forme :

τf = µ δA R

- µA

∆α ∆T (I.8)

Cette équation donne aussi la variation de τf avec la température, comme elle est

schématisée dans la figure I.9. Dans le cas où l'interface est en tension à la températureambiante (αm<αf), la rugosité peut être la seule source de la résistance au glissement après la

décohésion (cas d'une interface liée). Cette résistance augmente lorsque la température à

laquelle se fait la mesure augmente. Cette augmentation est due au rétrécissement progressifdu jeu thermique δ`. En dépassant To (température d'élaboration où les contraintes thermiques

sont nulles), τf augmente encore et l'interface sera en compression radiale thermique (Fig. I.9,

a).Dans le cas inverse (αm>αf), en faisant les mesures à la température ambiante, la

contrainte radiale résultant de l'effet de la rugosité s'ajoute à celle d'origine thermique et par

conséquent la résistance au glissement est grande. Cette résistance diminue lorsque latempérature à laquelle se fait la mesure augmente (∆T augmente). En dépassant To, τf

diminue encore par l'apparition du jeu thermique qui va s'élargir progressivement. C'est la

rugosité seule qui résiste au glissement.

τf

T0

∆T ∆T`

τf

Température TempératureT0

∆T

αm α< f αm α> f

Compression radiale thermique

Effet du jeu thermique et de la rugosité

Effet de la rugosité

Compression radiale thermique

(a) (b)

29

Fig. I.9 : Schéma représentant la variation de la contrainte interfaciale de frottement enfonction de la température : cas où αm<αf (a) et cas où αm>αf (b) [ROUBY, 1995].

L'incorporation d'un revêtement sur la fibre modifie la rugosité à l'interface ainsi que le

champ des contraintes thermiques résiduelles dans le composite et par conséquent le

comportement interfacial du composite.

Nous allons voir dans le paragraphe suivant le rôle des revêtements sur le comportement

d'un composite.

I.1.7. ROLE DES REVETEMENTS DES FIBRES (L'INTERPHASE)

Les fibres sont revêtues dans un premier temps pour les protéger lors de leurs

manipulation. En réalité, même si cette fonction protectrice existe, le but d'un revêtement est :

- d'empêcher un accrochage chimique trop important entre fibre et matrice,

- de créer des liaisons interfaciales favorisant la déviation de la fissure matricielle à l'interface,- de permettre le transfert de charge, donc d'avoir une contrainte de frottement τf élevée.

La Fig. I.10 montre l'influence du revêtement des fibres SiC sur le comportement à la

rupture d'un composite (à matrice de Zircon) en flexion d'après [SINGH, 1990]. On observe

une rupture prématurée du composite renforcé par des fibres non revêtues par rapport au

même composite renforcé par des fibres revêtues : ce dernier cas montrant une diminution de

la charge plus graduelle et donnant une dissipation d'énergie plus importante.

30

zircon monolithiquecomposite avec des fibres de SiC non revêtuescomposite avec des fibres de SiC revêtues

Flèche (mm)

Fig. I.10 : Influence de la présence ou non d'un revêtement en BN sur des fibres SiC, sur la

rupture en flexion du composite à matrice de Zircon. D'après SINGH [1990].

La qualité des liaisons interfaciales d'un composite dépend de la qualité du revêtement

de ses fibres. Avec un mauvais revêtement des fibres, le glissement à l'interface va réduire

rapidement les aspérités : usure rapide de l'interface. Cette usure se produit aussi dans les

interfaces fortes et conduit à une dégradation de la résistance au glissement et du

comportement du composite [JERO et al. 1991; KERANS, 1994; KERANS et al. 1994;

KERANS, 1995; SINGH et REDDY 1996].

L'interposition d'une interphase peu rigide de type pyrocarbone tend à favoriser la

déviation de la fissure matricielle à l'interface interphase/fibre et à réduire la fragilité du

matériau en diminuant la limite de début d'endommagement. Par contre, l'effet inverse se

produit si l'interphase est rigide (par exemple carbure de bore) en favorisant la déviation de

fissure à l'interface matrice/interphase [MARTIN et al. 1992].

L'épaisseur de la couche du dépôt a un effet sur la qualité des liaisons : plus celle-ci est

importante, plus l'effet dissipatif à la rupture du matériau est grand. Mais, avec des épaisseurs

très grandes les propriétés mécaniques du composite chutent après la décohésion (à cause de

la diminution de la contrainte interfaciale de frottement) et il existe une épaisseur optimale

pour laquelle les propriétés sont optimales [MENESSIER et al., 1988].

31

CORBIN et al. [1986] ont étudié l'influence de l'épaisseur du revêtement sur deux types

de composites à fibres SiC et une matrice en nitrure de silicium, le premier type est renforcé

avec des fibres SCS-2 (couche de carbone de 1 µm) et le deuxième avec des fibres SCS-6

(couche de carbone de 3 µm). Les résultats ont montré que la résistance et la déformation à

rupture du composite SCS-6 sont supérieures à celles du composite SCS-2. Ces résultats

montrent que les fibres SCS-2 ont formé une liaison très forte avec la matrice, ce qui n'a pas

été le cas avec les fibres de SCS-6. D'après l'analyse des fibres extraites, les atomes de

silicium ont diffusé dans la couche de carbone des fibres SCS-2 et l'interphase n'est plus riche

en carbone. D'autre part les fibres SCS-6 avec leur couche épaisse ont pu résister à

l'infiltration du silicium pendant l'étape d'élaboration. Cette étude montre l'importance de la

stabilité du revêtement pendant l'élaboration du composite [KERANS et al., 1989].

Les revêtements les plus utilisés sont à base de pyrocarbone et de nitrure de bore. Ils sont

déposés par différentes méthodes et souvent par CVD (Chemical Vapor Deposition).

L'interphase permet d'optimiser les caractéristiques mécaniques interfaciales, mais

l'inconvénient des dépôts utilisés (pyrocarbone et BN) est leur faible résistance à l'oxydation

lors de la fabrication ou pendant le service du composite. Ce phénomène provoque la

dégradation des propriétés interfaciales et par conséquent du comportement du composite

[BARSOUM et al., 1991]. La préparation des composites et des revêtements par la méthode

sol-gel peut jouer un rôle pour limiter ce phénomène car la température finale de densification

par cette méthode est plus basse que celle utilisée avec les méthodes traditionnelles.

I.1.8. TECHNIQUES DE MESURE DES GRANDEURS INTERFACIALES

L'effet de l'interface dans un composite renforcé a fait l'objet d'un grand nombre de

travaux. Diverses méthodes d'évaluation des propriétés mécaniques de l'interface ont été

mises en oeuvre et on peut les classer en deux catégories [DESPIERRES et CHERMANT,

1995]:

- Méthodes indirectes : elles consistent à solliciter un composite dans son ensemble et

l'utilisation d'un modèle micromécanique est nécessaire pour déduire les caractéristiques de

l'interface. Ces méthodes impliquent par exemple :

- la mesure de la distance entre microfissures, modèle ACK [AVESTON et al., 1971;

AVESTON et KELLY, 1973],

- la mesure de l'ouverture des fissures à la charge et décharge [MARSHALL et EVANS,

1985],

- la mesure de la longueur de déchaussement [THOULESS & EVANS, 1988],

- l'analyse des cycles de charge/décharge [REYNAUD, 1992].

32

- Méthodes directes : elles consistent à solliciter une fibre unitaire dans son environnement

composite ou dans un système supposé reproduire ses caractéristiques (composite modèle).

L'exploitation des résultats est supposée conduire de manière directe au comportement de

l'interface. Selon la méthode de sollicitation, on distingue :

- le test d'extraction "pull-out" (traction sur une seule fibre afin de l'extraire de sa gaine

matricielle),

- les tests d'indentation : l'indentation classique et le "push-out" et le "push-back"

(enfoncement d'une fibre afin de la faire glisser dans la matrice),

- le test de fragmentation sur un composite monofilamentaire (le composite modèle est

sollicté en traction) [CURTIN, 1991; MOLLIEX et al., 1994], (Fig. I.11, a)

- le test "slice" (compression d'un composite modèle entre deux plaques : inférieur rigide et

supérieur ductile) [KAGAWA et HONDA, 1991; HSUEH, 1993]. (Fig. I.11, b)

Fibre Matrice

MatriceFibre

(a) (b)

Fig. I.11 : Principes des tests de fragmentation (a) et slice (b).

Les tests micromécaniques les plus pratiqués pour étudier l'interface fibre/matrice dans

les composites à matrice céramique sont le test d'extraction "pull-out" et les tests

d'indentation. Nous décrirons par la suite ces méthodes que nous avons testées sur nos

composites modèles pour déterminer leurs propriétés interfaciales.

I.1.8.1. Test d'extraction "pull-out"

A l'origine, ce test a été développée pour les essais sur fibres enrobées par des matrices

polymères [BROUTMAN, 1969]. Plus récemment, cette technique a été utilisée pour

caractériser les propriétés interfaciales des composites à matrice fragile [JUREWICZ et

KERANS, 1988; GOETTLER et FABER, 1988; KUNTZ et al., 1994; MUMM et FABER,

1995].

33

Le principe de cet essai consiste à soumettre une fibre, dont une partie est enchâssée

dans un gaine de matrice, à une contrainte de traction uniaxiale (Fig. I.12), jusqu'à provoquer

la décohésion à l'interface, puis l'extraction complète de la fibre.

Matrice

L

MatriceFibre

Force

e

Fig. I.12 : Schéma d'une éprouvette d'extraction.

Durant l'essai, on peut enregistrer la courbe Force appliquée - Déplacement (Fig. I.13)

Cette courbe peut se décomposer en deux domaines : un premier domaine (A) qui correspond

à la déformation élastique de la partie libre de la fibre qui provoque la décohésion; la chargemaximale (Fd) correspond à la décohésion complète. La décohésion est suivie par une chute

de la force et ensuite l'extraction de la fibre va commencer à partir de la force (F0), mettant en

jeu un frottement. La sortie de la fibre de la matrice est accompagnée par une décroissance

continue de la force appliquée car l'aire des surfaces frottantes diminue.

Force appliquée

Fd

F0

A B

Déplacement

Lex

Glissement (frottement)

34

Fig. I.13 : Courbe typique d'essai d'extraction "pull-out".

Il faut rappeler que cette technique est délicate à réaliser surtout avec des fibres ayant des

petits diamètres. Les résultats présentent une dispersion importante, mais ils permettent

néanmoins d'avoir accès à divers paramètres caractéristiques de l'interface comme les

contraintes de décohésion et de frottement, le coefficient de frottement et aussi l'évolution de

la résistance de l'interface (l'usure à l'interface).

I.1.8.2. Les tests d'indentation

Cette méthode a été développée à l'origine pour les composites à matrice céramique par

MARSHALL [1984]. Il s'agit d'une technique de micro indentation qui consiste à appliquer, à

l'aide d'un indenteur Vickers, une charge sur une fibre qui se présente perpendiculairement à

la surface du matériau poli (Fig. I.14).

Fibre

Matrice

Indenteur

(b) (c)(a)

δ

FEmpreinte de l'indenteur

Fig. I.14 : Schémas de l'essai d'indentation; avant (a), pendant (b) et après (c). D'après

MARSHALL [1984].

A partir de la charge appliquée (F) ainsi que du déplacement (U) de la fibre et en

considérant que la charge appliquée est supportée totalement par les contraintes de friction à

l'interface, tandis que l'effet de dilatation radiale de la fibre (effet de Poisson) pendant l'essai

35

est négligée, on peut déterminer la contrainte interfaciale par l'équation [MARSHALL et

EVANS, 1985] :

τ = F2

4 π2 U R3 Ef(I.9)

où F est la force appliquée, R le rayon de la fibre et Ef module de Young de la fibre.

Mais avec cet essai, on ne peut pas obtenir la décohésion totale de la fibre et l'effet de

Poisson ne peut pas être négligé. Pour ces raisons il est difficile de savoir si les valeurs

obtenues reflètent la contrainte interfaciale de décohésion, la contrainte de frottement ou une

combinaison des deux. MARSHALL et OLIVER [1987] ont modifié ce test en utilisant un

nanoindenteur qui permet de mesurer la force appliquée en fonction du déplacement au cours

d'un chargement et d'un déchargement (Fig. I.15). Les contraintes de frottement et d'une

combinaison frottement - décohésion ont alors été analysées par la prise en compte d'un seuil

de décohésion interfaciale. Ceci a permis, en outre, de calculer l'énergie de rupture et lacontrainte interfaciale de frottement τf à l'aide de l'équation :

U = F2

4 π2 R3 Ef τf - 2 Gc

τf(I.10)

où Gc est l'énergie de rupture en mode II à l'interface.

Fig. I.15 : Courbe charge-décharge d'un essai d'indentation [MARSHALL et OLIVER, 1987].

36

Les avantages de la technique de l'indentation résultent des faits suivants :

- elle peut être appliquée en utilisant une face polie d'un composite unidirectionnel standard,

- elle ne dépend pas des propriétés de rupture de la fibre car celle-ci est testée en compression.

Deux types d'échantillons peuvent être utilisés : il s'agit d'échantillons épais

généralement faciles à réaliser, mais la fibre est comprimée pendant le test ce qui demande

des efforts importants par rapport à la force nécessaire de glissement. De plus, la

détermination de la longueur de la partie décollée de la fibre est difficile à définir et par

conséquent les calculs des contraintes interfaciales nécessitent des hypothèses

supplémentaires. Par contre, les échantillons minces permettent une détermination aisée des

paramètres de l'interface, néanmoins la préparation des éprouvettes contenant des fibres de

faibles diamètres reste l'étape la plus délicate à réaliser. Avec les échantillons minces l'essai

est nommé "push-out" ou "push-down" [KERANS et al., 1989].

Test de "push-out"

LAUGHNER et al. [1986] ont été les premiers à utiliser cette technique, qui consiste à

appuyer à l'aide d'un indenteur sur une fibre, qui se présente perpendiculairement aux surfaces

de l'échantillon, afin de l'extraire de la matrice en utilisant des échantillons minces (épaisseur

de 1 à 3 mm) (Fig. I.16). Dans ce test la décohésion est totale sur l'interface et la fibre glisse

sur toute sa longueur pendant l'étape du glissement.

Matrice

Fibre

F

Fig. I.16 : Principe de l'essai de "push-out"

De la même façon que pour la méthode "pull-out", les contraintes interfaciales de

décohésion et de frottement sont déterminées à partir de la courbe Force-Déplacement. Onpeut distinguer dans cette courbe (Fig. I.17) : un sommet de charge (Fd), après une partie

linéaire (A), qui correspond à la décohésion, puis une chute de la force suivie d'un glissement

(partie B) mettant en jeu un frottement entre la fibre et la matrice.

37

Force appliquée

Déplacement

F

F

d

0

A

B

Fig. I.17 : Courbe typique d'essai de push-out.

Pour éviter de déformer la fibre pendant l'essai, il est préférable que l'indenteur ne soit

pas aigu (ou pointu). BRIGHT et al. [1989] ont utilisé un indenteur de carbure de tungstène

qui a une forme conique avec une base circulaire plate (Fig. I.18) et qui permet d'effectuer

l'essai sans endommagement de la fibre ni contact avec la matrice. Dans les composites à

matrice ductile (métallique), un problème de flexion de l'éprouvette peut apparaître si la

distance du support X est très grande par rapport au diamètre de la fibre (Fig. I.18) [VERMA

et al., 1995].

Matrice

Fibre

30°

XSupport

38

Fig. I.18 : Géométrie conique de l'indenteur pour l'essai de "push-out"

Test de "push-back"

A la fin de l'essai de "push-out", l'échantillon est retourné pour repousser la fibre en sens

inverse (Fig. I.19) .

Matrice

Fibre

FF

Rotation de

180°

(push-out)(push-back)

Fig. I.19 : Principe de l'essai de "push-back"

Pendant l' essai, la fibre est repoussée au-delà de sa position initiale (son origine : point

de départ de l'essai de push-out"). Une courbe Force-Déplacement est enregistrée (Fig. I.20) et

on constate une partie linéaire A jusqu'à un niveau de charge nécessaire pour redémarrer le

glissement. Le glissement de la fibre dans la matrice est accompagné par une croissance

continue de la force appliquée (partie B) car l'aire des surfaces frottantes augmente. Ensuite,

on observe une chute importante de la force au moment du passage par la position

initiale."seating drop" et un nouvel essai de push-out recommence ( partie C Fig. I.20).

Cette technique a été utilisée par JERO [1990], JERO et KERANS [1990] et JERO et al.

[1991] qui ont mis en évidence le crochet de repositionnement "seating drop" qui correspond

à la remise en place de la fibre dans sa position initiale dans la matrice.

39

Fbac

A

BC

Fig. I.20 : Courbe Force-Déplacement d'un essai de "push-back".

Ce phénomène montre clairement que le glissement est fortement contrôlé par la rugosité

: au départ de l'essai de "push-out", juste après la décohésion et au début du glissement, les

surfaces rugueuses de la fibre et de la matrice sont en coïncidence; cette coïncidence est

retrouvée lors du retour de la fibre à sa position initiale par l'essai de push-back.

La figure I.21 montre le schéma du scénario avant, pendant et après le phénomène de

"seating drop". La force pendant la position 1 est une force globale nécessaire pour faire

glisser tous les contacts fibre/matrice sans avoir un effet des aspérités de la fibre et des creux

de la matrice. Ensuite les aspérités commencent à être en correspondance avec une pente

négative du contact (position 2) manifeste par une chute de la force. Les surfaces rugueuses de

la fibre et de la matrice sont en coïncidence (position 3) ce qui correspond à la position initiale

de la fibre. Pour sortir de cette coïncidence il est nécessaire d'augmenter la force pour

surmonter la pente (position 4). Enfin à la position 5, le glissement revient au même niveau

qu'au début (position 1).

40

Fig. I.21 : Schéma du scénario de "seating drop" : glissement ordinaire entre les surfaces (1),

aspérités commençant à être en correspondance (2), position initiale de la fibre (3), aspérités

commençant à sortir de la correspondance (4) et de nouveau le glissement ordinaire .

Cette technique permet de séparer l'effet de la rugosité de l'effet du frettage thermique

qui s'exercent sur l'interface pendant le glissement (cf. § I.1.5. ). Les niveaux de force avant et

après le seating drop (positions : 1 et 5, Fig. I.21) correspondent à ces deux effets (rugosité et

frettage thermique), tandis que le niveau de force au moment de la coïncidence (position

initiale : 3, Fig. I.21) correspond seulement au frettage thermique. Cette analyse a permis de

calculer l'amplitude moyenne des aspérités par la relation [JERO et al., 1991] :

δ = ∆F kπ ζ R

1

exp ( 2 µ k Le

R ) - 1

(I.11)

où :

∆F est la différence de force entre les valeurs avant le seating drop et le moment de la

coïncidence (Fig. I.20),

k et ζ sont des constants liés aux propriétés des constituants (fibre et matrice) et obtenus à

partir du calcul du Lamé, par les relations :

k = Em νf

Ef (1 + νm) + Em (1 - νf) et

ζ = Em Ef

Ef (1 + νm) + Em (1 - νf) (I.12)

41

En utilisant la fibre SCS-6 dans des matrices de verre et mesurant les diamètres des

nodules superficiels de la fibre, on trouve que leurs dimensions sont variées et que leur

diamètre maximal est environ de 10 µm. Cette valeur est en corrélation avec la période de

seating drop ∆D mesurée sur la courbe Force-Déplacement (Fig. I.20) et qui a une valeur

entre 9 et 13 µm [JERO et al., 1991].

Enfin, l'évolution de la contrainte interfaciale de frottement pendant le glissement peut

être contrôlée par la mesure de sa valeur après la décohésion en push-out et juste après le

seating drop en push-back. La dégradation à l'interface peut être étudiée en faisant plusieurs

cycles d'essais push-out et push-back consécutifs [JERO et al., 1992].

I.1.9. CALCUL DES CARACTERISTIQUES DE L'INTERFACE A PARTIR DES ESSAIS

D'EXTRACTION ET D'INDENTATION

Les caractéristiques de l'interface paraissent un élément clef pour la détermination du

comportement des matériaux composites. Les caractéristiques de l'interface comportent : lacontrainte de décohésion (τd), la contrainte du frottement (τf), le coefficient de frottement (µ),

l'énergie d'adhésion et d'autres grandeurs physico-chimiques.

Nous avons signalé auparavant que plusieurs facteurs pouvaient intervenir dans les

caractéristiques de l'interface. A part les propriétés des constituants et les conditions

d'élaboration, les conditions expérimentales pendant les tests micromécaniques peuvent aussijouer un rôle. Par exemple, la vitesse de chargement a un effet sur les valeurs de τd

[GOETTLER et FABER, 1988] et aussi sur l'allure des courbes force - déplacement.

Plusieurs traitements des résultats de ces tests ont été effectués en considérant le type de

composite étudié et en ajoutant les simplifications nécessaires.

Calcul simple de τd et τf (modèle linéaire)

C'est l'exploitation la plus simple pour calculer les contraintes interfaciales τd et τf. Ce

modèle suppose que la force appliquée est supportée par une contrainte interfaciale constantele long de l'interface fibre/matrice [MARSHALL, 1984]. Les contraintes τd et τf sont

calculées ainsi :- contrainte interfaciale de la décohésion τd : on considère que cette contrainte est constante le

long de la fibre et se calcule à partir de l'équilibre des forces exercées sur l'échantillon par la

relation suivante:

τd = Fd2 π R Le

(I.13)

42

où Fd : la force nécessaire pour provoquer la décohésion (voir courbes force - déplacement

Figures I.13 et I.17 ), Le : longueur enchâssée ( ou l'épaisseur de l'échantillon) et R : rayon de

la fibre.Ce calcul simple présente l'avantage de ne faire intervenir que la force Fd et la surface de

décohésion (2.π.R.Le), mais il ne fournit qu'une valeur moyenne apparente de τd qui n'est pas

uniforme le long de la fibre [GRAY, 1984 ; KERANS et PARTHASARATHY 1991].- contrainte interfaciale du frottement τf : l'étape B (Figures I.13 et I.17) fournit théoriquement

une évolution linéairement décroissante dont la pente permet d'obtenir une valeur moyenne dela contrainte interfaciale de frottement τf.

F F + dF

dxxτf

τf

Fig. I.22 : Volume représentatif élémentaire et équilibre statique des contraintes dans une

fibre pendant le glissement

A partir de l'équilibre d'un élément de longueur dx de la fibre (Fig. I.22), on trouve :

σf π R2 + (σf + dσf) π R2 - τf 2 π R dx = 0 (I.14)

où :σf = F

π R2 (I.15)

Finalement on obtient:dσfdx

= - 2 τfR

(I.16)

Dans le cas où τf est constante, la pente de la courbe pendant l'étape B égale à - 2 τf

R et

on peut aussi calculer τf par la relation :

τf = F0

2 π R Le = constante (I.17)

43

où F0 est la force juste après la décohésion au début du glissement (où x= 0 et F = F0).

L'estimation des contraintes interfaciales τd et τf dans ce modèle, est raisonnable par

rapport aux autres modèles qui prennent en compte des effets intervenants dans le

comportement interfacial [SINGH et al., 1996].

Calcul τd et τf par d'autres modèles

Plusieurs modèles de calcul ont été proposés par des études plus approfondies réalisées à

partir des essais d'extraction et d'indentation pour estimer les caractéristiques de l'interface.

Concernant les essais d'extraction, GRESCZUK [1969] a été le premier à modéliser laforce maximale Fd pour laquelle apparaît la décohésion et la force F0 correspondante au début

du glissement par "Shear-Lag model":

Fd = 2 π R τd

β tanh (β Le) (I.18)

β = 2 Gi

bi R Ef (I.19)

F0 = π R2 σ0z [ 1 - exp (

- 2 µ z Le

R ) ] (I.20)

oùLe : la longueur enchâssée,

R : rayon de la fibre,Gi : module de cisaillement de l'interface,

bi : épaisseur effective de l'interface,

µ : le coefficient du frottement,σ0 : la contrainte de compression résiduelle à l'interface,

z : un paramètre dépendant des propriétés de la fibre et de la matrice et qui est égale à :

z = Em νfEf ( 1 + νm )

(I.21)

où νf et νm les coefficients de Poisson respectivement pour la fibre et la matrice.

Le même modèle a été développé par SHETTY [1988] pour l'essai de "push-out" quidiffère par la relation de la force F0 correspondante au début du glissement donnée par :

F0 = π R2 σ0z [ exp (

2 µ z Le

R ) - 1 ] (I.22)

44

Quand la longueur enchâssée est petite par rapport au diamètre de la fibre, on retrouve

les mêmes équations (I.13 et I.17) utilisées dans le modèle linéaire [GRESCZUK, 1969;

KERANS et PARTHASARATHY, 1991].On retrouve les mêmes équations (I.20 et I.22) concernants la force F0 au début du

glissement pendant les essais d'extraction et de "push-out" dans le modèle proposé par

KERANS et PARTHASARATHY [1991]. Mais cette fois le paramètre z est remplacé un

autre paramètre (k) lié aux propriétés des constituants (fibre et matrice) et obtenus à partir du

calcul du Lamé, par la relation (I.12).

D'autres modèles ont aussi été réalisés pour étudier l'interface et déduire ses

caractéristiques [GRAY, 1984 ; HUTCHINSON et JENSEN, 1990 ; HSUEH et al., 1991 ;

HSUEH, 1993].

I.1.10. PREPARATION DES COMPOSITES MODELES

Plusieurs méthodes ont été utilisées pour élaborer les échantillons des composites

modèles afin de caractériser l'interface. En général, pour les composites à matrice céramique,

on doit passer par une étape de pressage à chaud à des températures supérieures au point de

fusion (ou point de ramollissement si la matrice est de verre) pour établir la densification.

KAGAWA et HONDA. [1991], KERANS et PARTHASARATHY [1991], JERO et al.

[1991] et RAUSCH et al., [1992] ont préparé leurs composites en plaçant des fibres entre des

plaques de verre (produites par l'industrie) qui forment la matrice et à chauffer à une

température déterminée sous vide ou sous gaz inerte en appliquant une charge sur les plaques

de façon à ce que la matrice forme un solide continu (Méthode I). BRIGHT et al.[1991] ont

fait la comparaison entre la méthode précédente et une autre qui consiste à chauffer sous

argon, à une température supérieure au point de fusion, des baguettes de verre de borosilicate

(également produites par l'industrie) comportant des trous capillaires contenant des fibres de

SiC préalablement insérées dans ces trous (Méthode II).

Or, la fusion et le pressage à chaud peuvent endommager les fibres et l'homogénéité

globale du matériau peut se dégrader [CLARK, 1986 ; DONGXIN et PANTANO, 1986 ;

FITZER et GADOW, 1986]. Par conséquent, les propriétés de l'interface sont modifiées et on

obtient des valeurs différentes avec chaque technique pour le même composite (Tableau)

[BRIGHT et al., 1991].

Tableau I.1 : Comparaison de la contrainte interfaciale du frottement τf et du coefficient de

frottement µ pour un composite élaboré par la méthode I (monofilament) et un autre élaboré

par la méthode II (multifilament), testés par le "push-out". D'après BRIGHT et al. [1991].

45

Fibre Matrice

Méthode

d'élaboration

Contrainte defrottement τf

(MPa)

Coefficient de

frottement

µSCS-6 CGW-7740* Méthode I 13,8 0,27

SCS-6 CGW-7740* Méthode II 3,43 0,05

* Verre Pyrex

L'enjeu actuel pour l'optimisation de l'interface est d'essayer de nouvelles combinaisons

fibre/matrice par plusieurs méthodes d'élaboration du matériau composite.

I.1.11. CONCLUSION ET OBJECTIF DE CE TRAVAIL

Les caractéristiques mécaniques des composites à matrice céramique et fibres longues

dépendent fortement de leurs caractéristiques interfaciales. Il apparaît donc important de

comprendre le rôle de l'interface et les effets qui interviennent dans ce rôle. Il est nécessaire

aussi de quantifier les caractéristiques interfaciales par l'application des tests connus comme

les tests d'extraction, de "push-out" et de "push-back".

L'objectif de ce travail est d'élaborer un matériau composite modèle par une nouvelle

méthode en utilisant des fibres longues de carbure de silicium (SiC) incorporées dans une

matrice de verre fabriquée par la méthode sol-gel. Ensuite, nous étudierons le comportement

micromécanique de l'interface de ce composite par les méthodes décrites précédemment.

Nous montrons brièvement dans le paragraphe suivant les principes de la méthode sol-

gel pour élaborer des verres.

I.2. LE PROCEDE SOL-GEL

I.2.1. GENERALITES

L'originalité du procédé sol-gel réside dans l'obtention, à basse température (chimie

douce), d'un matériau ou d'une poudre de structure généralement amorphe qui fournit un verre

ou une céramique par traitement thermique ultérieur [BRINKER et SCHERER, 1990].

L'idée de base de ce procédé consiste à gélifier un sol (suspension, dans un liquide, de

particules de taille inférieure à 0,1 µm, ou liquide constitué d'un précurseur organique ou

inorganique) et de créer progressivement un réseau tridimensionnel d'oxyde par une étape

d'hydrolyse suivie d'une étape de polymérisation ou condensation du précurseur. On obtient

ainsi des espèces de plus en plus condensées qui forment un gel : un "quasi solide" qui peut

46

être rigide (gel de silice) ou élastique comme la gélatine. Un traitement thermique de séchage

et de densification de ce gel conduit ensuite au matériau [PHALIPPOU, 1987; PIERRE,

1992].

Cette technique a été largement utilisée, d'abord pour fabriquer des combustibles

nucléaires dans les années 60, puis pour élaborer des catalyseurs, des verres, des céramiques

(composites ou non), des dépôts en couche mince, des fibres, etc. [ROY, 1987; KLEIN, 1988;

BRINKER et SCHERER, 1990].

Les avantages du procédé sol-gel sont les suivants [ULRICH, 1988 ; PIERRE, 1992] :

- faible coût énergétique : les gels secs peuvent être vitrifiés ou frittés à plus basse

température que celle utilisée dans l'industrie pour les matières premières conventionnelles,

- mise en oeuvre simplifiée : la viscosité des sols et des gels permet d'élaborer directement les

matériaux sous les formes les plus variées : couches minces, fibres, poudres fines et matériaux

massifs,

- des matériaux sur mesure : le contrôle des réactions de condensation permet d'orienter la

polymérisation et d'optimiser les caractéristiques du matériau en fonction de l'application

envisagée,

- grande pureté et meilleure homogénéité du matériau.

Le procédé sol-gel permet d'élaborer des verres de plusieurs variétés qui peuvent ainsi

s'adapter aux domaines d'applications envisagés. Ces verres ont les mêmes propriétés que

ceux fabriqués par les méthodes traditionnelles [PIERRE, 1992]. Diverses méthodes ont été

utilisées pour élaborer des verres par le procédé sol-gel. La Fig. I.23 schématise les étapes

nécessaires à l'obtention d'un verre par la voie sol-gel [PHALIPPOU, 1987].

47

Sol ou solution

Gel imbibé de solvant

Xérogel Aérogel

Gel sec

Frittage Pressage à chaud

Fusion

Verre

Gélification

Séchage

Traitement thermique

Fig. I.23 : Etapes suivies pour obtenir un verre par le procédé sol-gel [PHALIPPOU, 1987].

I.2.2. ELABORATION DES GELS

La préparation des gels fait intervenir des réactions de polymérisation inorganiques.

Deux voies sont utilisées :

- Voie inorganique : cette voie utilise des solutions aqueuses de sels minéraux (chlorures,

nitrates,...) dissous dans l'eau. La réaction fait intervenir deux étapes :

1- acidification de la solution aqueuse qui conduit à la formation d'espèces protonées

O-M-OO

O

H+O-M-O

O

OH où M est un métal (Si, Al, Ti, etc.)

2- polycondensation avec élimination des molécules d'eau

O-M-O

OO-M-O

O

OH H+O O-M-O

O

OO-M-O

O

O

- + H O2

48

On obtient ainsi un réseau d'oxydes polymèriques qui forment le gel. Cette voie est utilisée

dans les procédés de fabrication industrielle des poudres, mais le contrôle des nombreux

paramètres qui la régissent est souvent délicat, surtout dans un milieu concentré.- Voie organométallique : cette voie utilise des précurseurs tels que les alcoxydes M(OR)n où

M est un métal, R un radical organique (de type méthyle CH3, éthyle C2H5, etc.) et n le degré

de valence du métal. Deux étapes interviennent dans la réaction :

1- hydrolyse de l'alcoxyde (exemple avec M = Si)

RO-Si-OR

OR

OR

H O2 RO-Si-O

OR

OR

H

2- condensation avec élimination de molécules d'alcool ou de molécule d'eau

RO-Si-O

OR

OR

+ RO -Si-OR

OR

OR

RO-Si -O-

OR

OR

H Si -OR

OR

OR

+ ROH

RO-Si-O

OR

OR

-Si-OR

OR

OR

+H HO RO-Si -O-

OR

OR

Si -OR

OR

OR

+ H O2

Cette condensation se poursuit jusqu'à la disparition totale des groupements OH ou OR au

profit des pontages oxygène-métal-oxygène et conduit à une stucture continue

tridimensionnelle ( telle que celle présentée sur la Fig. I.24) comportant encore des

groupements hydroxyles terminaux.

40 A°

Fig. I.24 : Structure d'un gel de silice après la densification [ULRICH, 1988]

49

Les gels obtenus par cette voie permettent la préparation de nouveaux matériaux

amorphes ou cristalins, avec une large diversité dans la mise en forme, une meilleure pureté et

une grande homogénéité [PHALIPPOU, 1987 ; BRINKER et SCHERER, 1990].

I.2.2.1. Paramètres intervenant dans les réactions d'hydrolyse et de condensation

De nombreuse études ont été conduites pour déterminer les paramètres qui gouvernent

les réactions d'hydrolyse et de condensation. Ces paramètres sont :

- la nature du catalyseur (acide ou base dissous dans l'eau) : le catalyseur permet de réaliser

les réactions en milieu basique ou en milieu acide. La réaction d'hydrolyse est favorisée en

milieu acide; par contre, en milieu basique, la polycondensation est plus rapide et par

conséquent la gélification est plus courte; dans un milieu neutre les vitesses des deux

réactions sont équivalentes [YAMANE et al., 1984],

- la nature du précurseur : la nature du précurseur a une influence importante dans la synthèsedes gels. Dans la série des esters M(OR)4, plus le radical organique R est long et plus difficile

est la réaction d'hydrolyse [SANCHEZ, 1988].

- le solvant : la synthèse d'un gel nécessite l'emploi d'un solvant qui intervient pendant

l'hydrolyse et le séchage du produit. Il est préférable d'utiliser le solvant qui a le même radical

alcoyle que le précurseur. Pour élaborer le gel de silice les solvants les plus utilisés sont leméthanol avec le tétramétoxysilane [TMOS : Si(OCH3)4], et l'éthanol avec le

tétraéthoxysilane [TEOS : Si(OC2H5)4]. La Fig. I.25 montre les limites de miscibilité de ces

deux systemes "précurseur-solvant" à la température ambiante. Pour avoir une miscibilité plus

grande, on effectue la réaction à température plus élevée [PRASSAS et HENCH, 1984].

-la quantité d'eau : la proportion d'eau ajoutée au sol exerce une grande influence sur la

vitesse de gélification et les caractéristiques du gel. Avec un faible nombre de molécules

d'eau, le gel reste élastique à basse température et le temps de gélification est long. Dans le

cas inverse, la gélification est rapide et la totalité des liaisons M-OR sont hydrolysées et se

polycondensent. On obtient alors un gel dur à forte connectivité. Le frittage à haute

température entraîne un retrait important de ce gel [PHALIPPOU, 1987].

50

Fig. I.25 : Diagramme de miscibilité du système Si(OR)4-ROH-H2O [PRASSAS. 84].

I.2.3. SECHAGE DES GELS

L'eau et l'alcool qui se trouvent dans les pores du gel ne font pas partie du gel lui-même.

Ils sont nécessaires à son élaboration. Une fois le gel obtenu, les solvants doivent être

évaporés. On agit généralement sur la température pour atteindre ce but, mais il faut prendre

des précautions lors du séchage surtout lorsqu'il s'agit du méthanol de manière à éviter

l'oxydation des radicaux organiques liés au silicium qui n'auraient pas réagi lors de la réaction

d'hydrolyse. L'oxydation des radicaux organiques résiduels doit être menée à température

modérée pour éviter la carbonisation du gel. Un gel carbonisé sera difficilement converti en

verre transparent [PHALIPPOU, 1987].

Ces éléments mettent en évidence que le passage du gel humide au gel sec est une étape

très importante du procédé sol-gel pour l'obtention de verre. Les méthodes les plus utilisées

pour effectuer le séchage sont le séchage conventionnel et le séchage en conditions

supercritiques.

51

I.2.3.1. Séchage conventionnel

Cette méthode de séchage est la plus simple puisqu'il suffit en principe de laisser le gel

dans des conditions normales de température et de pression, ou encore d'accélérer le séchage

par l'augmentation de la température et/ou la diminution de la pression (vide). Le séchage

d'un gel en utilisant cette méthode conduit à un matériau dénommé xérogel. Ce type de

séchage est accompagné de rétrécissement et de fractures du gel dus aux forces capillaires qui

s'exercent sur les parois des pores à l'interface solide-liquide-gaz, Fig. I.26 [SCHERER, 1986;

BRINKER et SCHERER, 1990].

Solide

LiquideVapeur

Φγsl

γlvγsv

r

Fig. I.26 : Section de pore cylindrique de rayon r dans un gel [SCHERER, 1986].

Ces forces capillaires (p) s'expriment par la loi de Laplace :

p = - 2 . ∆γ

r (I.24)

où r est le rayon du pore et ∆γ = γsl - γsv = - γlv . cos Φ, les γ étant les enthalpies libres de

surface solide-liquide (sl), solide-vapeur (sv) et liquide-vapeur (lv) et Φ l'angle de

raccordement "liquide-paroi" dans le pore.

donc

p = 2 . γlv . cos Φ

r(I.25)

si Φ = 0, on obtient

p = 2 . γlv

r (I.26)

Si la vitesse d'évaporation est rapide, le rétrécissement est plus important. Cela est dû aufait que, lorsque le solvant quitte les pores, [car γsv (solide-vapeur) est supérieur à γlv (liquide-

52

vapeur)] une compression du réseau s'ensuit, éventuellement suivie de l'apparition de

fractures.

Fig. I.27 : Pression hydrostatique en fonction du rayon de pore [ZARZYCKI, 1984].

Les xérogels sont obtenus principalement sous forme de poudre mais il est possible de les

préparer sous forme monolithique à condition d'éviter l'apparition des fractures. Les moyens

efficaces pour les éviter sont :

1- diminuer la tension superficielle : en utilisant un solvant ayant une tension superficielle

plus faible ou en ajoutant des composés tensioactifs ou des agents chimiques permettant de

contrôler le séchage (DCCA : Drying Control Chemical Agent) tel que le formamide et le

glycérol [ULRICH, 1988].

2- augmenter la résistance du solide : par évaporation très lente du solvant [KLEIN, 1988], ce

qui peut être réalisé par un chauffage judicieusement programmé.

3- augmenter le rayon des capillaires : la pression hydrostatique sur les parois des pores est

grande si le diamètre des pores est petit, conséquence de la loi de Laplace citée plus haut, Fig.

I.27 [ZARZYCKI, 1984]. Ce diamètre des pores dépend des conditions initiales de

gélification : si on prépare des gels en milieu basique, le diamètre des pores est plus grand que

pour une gélification en milieu acide [KLEIN, 1988].

I.2.3.2. Séchage en conditions supercritiques

53

Le principe de cette méthode est d'évacuer, dans un autoclave, le solvant contenu dans la

porosité du gel en conditions de pression et de température (au-delà du point critique) pour

lesquelles il n'existe qu'une seule phase homogène. Il n'y a plus d'interface liquide-gaz et en

conséquence, l'énergie interfaciale, liquide-gaz du solvant, est nulle.

NICOLAON et TEICHNER [1968] signalent que c'est KISTLER qui a été le premier à

utiliser cette méthode en 1932 pour obtenir un matériau sec qu'il a appelé aérogel. Dans de

telles conditions les forces capillaires n'existent plus et les craquelures ne se produisent plus.

La Fig. I.28 montre les divers chemins qui peuvent être adoptés pour passer au-delà du point

critique.

Fig. I.28 : Diagramme pression-température et chemins suivis pour l'évacuation

supercritique [PHALIPPOU, 1987].

Le trajet (1-2-3) correspond à une augmentation initiale de la pression suivie d'un

chauffage à pression constante. Le trajet (1-3) se rapporte à l'augmentation simultanée de la

pression avec la température.

Après l'évacuation du solvant la pression est ramenée à la pression atmosphérique, une

purge de l'appareil par un gaz neutre est nécessaire avant le refroidissement, pour éviter toute

recondensation des dernières traces de vapeurs.

54

Très souvent, le gel contient un mélange "solvant+eau" et les conditions critiques (Tc et

Pc) du mélange sont différentes de celles du solvant. PRASSAS et al. [1984] ont donné une

méthode qui permet de calculer les valeurs réelles corrigées des coordonnées critiques du

solvant quand celui-ci est mélangé à l'eau à l'aide des deux équations suivantes :

- pour la température critique :

Tc = TcH2O + fsolv. (Tc

solv. - TcH2O) (I.27)

- pour la pression critique :

Pc = PcH2O + fsolv. (Pc

solv. - PcH2O) (I.28)

où :fsolv. = masse du solvant

masse du solvant + masse d'eau (I.29)

Par cette méthode de séchage on élimine les contraintes capillaires qui causent les

dommages rencontrés lors du séchage conventionnel [NICOLAON et TEICHNER, 1968],

mais cela ne veut pas dire que l'on obtienne systématiquement un aérogel non fissuré.

Plusieurs paramètres interviennent sur la monolicité de l'aérogel [ZARZYCKI, 1984;

PHALIPPOU, 1987] :

- la composition du gel; nature et quantités, de précurseur, de solvant et d'eau dans le gel; la

vitesse de chauffage ; les dimensions du gel et sa forme; la température de gélification; le

vieillissement préalable du gel [PAJONK et al., 1997].

Tous ces paramètres ont été étudiés et optimisés pour synthétiser des aérogels

monolithiques [PRASSAS et al., 1984; HDACH et al., 1990; ELIMAME, 1994].

I.2.4. TRANSFORMATION GEL SEC - VERRE

Le gel sec se distingue d'un verre par sa porosité et sa teneur en eau (ou en solvant). Pour

convertir un gel sec en verre, un traitement thermique doit être effectué. Plusieurs facteurs

interviennent pour déterminer le protocole du traitement thermique et la température finale de

la densification : la composition du gel, la morphologie, le type du gel (xérogel ou aérogel),

les réactions chimiques du gel, la nature de l'atmosphère pendant le traitement et la vitesse du

chauffage. Tous ces paramètres sont contrôlés lors de la procédure de préparation

[MUKHERJEE, 1980; YAMANE, 1988; JAME, 1988; BRINKER et SCHERER, 1990]. La

Fig. I.29 montre la succession des changements structuraux d'un gel, pendant la gélification,

le séchage et le traitement thermique [ULRICH, 1988].

55

Fig. I.29 : Succession des changements structuraux du gel [ULRICH, 1988].

Diverses méthodes ont été utilisées pour transformer un gel sec en verre [MUKHERJEE,

1980; PHALIPPOU, 1987] :

1- par frittage conventionnel en dessous de Tg, (Tg : température de transition vitreuse)

2- par frittage au-dessus de Tg (avec ou sans pressage) sans dépasser la température de la

fusion,

3- par fusion.

Dans tous les cas il faut empêcher la cristallisation du gel et il faut connaître la

température à laquelle le gel peut être transformé en verre.

56

Une première méthode de conversion (frittage en dessous de Tg) a été utilisée dans le

cas où le gel est relativement dense. Les xérogels présentent en effet une densité supérieure à

celle des aérogels, ceci étant dû à la forte contraction qui se produit aux températures

inférieures à 100 °C pendant la polycondensation [MUKHERJEE, 1980].

Les aérogels se densifient à des températures supérieures à celles nécessaires pour

densifier les xérogels (à cause de leur grande porosité) par un phénomène de frittage où

l'écoulement visqueux joue le rôle principal. Le frittage s'effectue dans un faible domaine detempérature (proche de Tg du verre) [PHALIPPOU, 1987 : YAMANE, 1988; BRINKER et

SCHERER, 1990].

La Fig. I.30 montre la cinétique de densification d'un aérogel de silice à différentes

températures [WOIGNIER et al., 1990 (a)].

Fig. I.30 : Densité du verre de silice en fonction de la température finale et du temps du

maintien de l'aérogel à cette température, (+) 1250 °C, (o) 1200 °C, (∆) 1100 °C, (❏) 1050

°C, (❈) 1005 °C et (◆) 980 °C [WOIGNIER et al., 1990 (a)].

Trois phénomènes gênants peuvent être rencontrés lors de la densification d'un gel sec;

1- fissuration du gel : elle provient de l'expansion de la vapeur de l'eau (ou du solvant) dans

les pores du gel pendant le chauffage.

2- carbonisation du gel : un chauffage brutal du gel organométallique entraîne un dépôt de

carbone à l'intérieur même de celui-ci. Les produits de la combustion de l'alcool et de

l'oxydation ménagée des radicaux organiques résiduels (CO2 et CO), interagissent sous

certaines conditions pour donner un dépôt de carbone [WOIGNIER et al., 1990 (a) et (b)].

57

3- moussage du gel (bloating) : le gel devient comme une mousse et s'opacifie, du fait de la

densification de la surface avant celle du coeur. Ceci résulte d'une fermeture prématurée des

pores ouverts et par conséquent de l'emprisonnement des gaz à l'intérieur du gel

[PHALIPPOU, 1987].

Pour éviter ces problèmes et obtenir des verres monolithiques et transparents, le

traitement thermique doit être bien contrôlé, notamment la nature de l'atmosphère et la vitesse

de chauffe [KLEIN et al., 1984; KAWAGUCHI et al.,1984] ]. En plus, les aérogels doivent

subir un traitement d'oxydation qui a pour effet d'éliminer les résidus organiques restant lors

du séchage supercritique. Ce traitement s'effectue à basse température (T < 600 °C)

[PHALIPPOU, 1987].

I.2.5. ELABORATION DES COMPOSITES PAR LE PROCEDE SOL-GEL

Pour élaborer des composites à matrice céramique (ou verre), il y a souvent passage par

une étape de pressage à chaud à des températures supérieures au point du fusion pour établir

la densification. Or pendant cette étape, les fibres ou les particules risquent d'être

endommagées et l'homogénéité globale du matériau peut se dégrader [CLARK, 1986;

DONGXIN et PANTANO, 1986; FITZER et GADOW, 1986].

Le procédé sol-gel présente plusieurs avantages pour élaborer des composites à matrice

céramique (ou verre) :

- densification à des températures inférieures à celles utilisées dans les méthodes

traditionnelles, voir Fig. I.31 [MACKENZIE,1988],

- obtention d'une microstructure uniforme du composite,

- diminution ou suppression du pressage,

- variation facile de la composition de la matrice pour modifier la chimie de l'interface et les

coefficients de dilatation thermique qui jouent un rôle important dans les contraintes

thermiques résiduelles [DONGXIN et PANTANO, 1986; BRINKER et SCHERE, 1990].

La réalisation de matériaux composites à filaments continus est constituée de plusieurs

étapes :

1- imprégnation des fibres (ou substrat fibreux) par un sol de faible viscosité,

2- gélification du sol qui contient les fibres : une interface intime peut être obtenue après la

gélification,

3- évaporation des solvants par séchage,

4- densification par traitement thermique avec ou sans pressage.

58

Fonte

T

Tg

r

1500 °C

pérature

Temps

Refroidissement

Recuit

Gélification

Séchage

Pyrolyse

Densification

(1)

(2)

Fig. I.31 : Comparaison des étapes nécessaires pour fabriquer un verre par la méthode

traditionnelle (1) et la méthode sol-gel (2) [MACKENZIE,1988].

Pour éviter une ségrégation ou fissuration entre les fibres et la matrice pendant l'étape de

séchage ou de densification, du fait de la contraction de la matrice, plusieurs solutions ont été

appliquées;

- pressage à chaud : dans des conditions (T et P) modérées par rapport aux méthodes

classiques. Par cette méthode FITZER et GADOW [1986] et DONGXIN et PANTANO

[1986] ont obtenu des composites à fibres longues qui ont des propriétés comparables et

mêmes meilleures que celles des composites de même composition mais élaborés par la

méthode traditionnelle.

- multiplier l'imprégnation des fibres dans le sol [CLARK, 1986],

- contrôler le séchage en ajoutant des agents chimiques comme le glycérol dans le sol pour

diminuer le retrait [LANNUTTI et CLARK, 1984]

59

- effectuer la gélification du sol à basse températures (freeze gelation). En revenant à

température ambiante on obtient un gel poreux qui se densifie par traitement thermique

[RUSSELL-FLOYED et al., 1993].

I.2.6. CONCLUSION

L'élaboration des matériaux composites par les méthodes classiques nécessite des

températures élevées. Elle entraîne de ce fait des dépenses d'énergie importantes.

Basées sur des réactions de polymérisation inorganique, la technique sol-gel permet

d'obtenir à température ambiante un matériau parfaitement homogène et amorphe : un gel.

Ensuite par séchage on obtient un gel sec (xérogel ou aérogel) à forte porosité.

L'obtention particulière d'un verre nécessite un traitement thermique bien contrôlé pour

assurer la monolicité et la transparence du matériau.

Cette méthode de synthèse présente des avantages indéniables puisque l'homogénéité du

matériau étant acquise dès le départ, les températures finales d'élaboration sont relativement

faibles. De plus la souplesse du procédé permet d'obtenir des matériaux sous plusieurs formes

et avec des compositions différentes.

62

Chapitre II

TECHNIQUESEXPERIMENTALES

63

II. TECHNIQUES EXPERIMENTALES

Dans ce chapitre nous allons décrire les différentes étapes conduisant à l'élaboration de

composites modèles qui ont servi pour cette étude. S'agissant de la caractérisation de

l'interface, deux dispositifs ont été spécialement développés au laboratoire.

Les composites modèles que nous avons élaborés ont été réalisés à partir de trois types

de fibres de carbure de silicium (SiC) et d'une matrice de silice que nous avons élaborée par le

procédé sol-gel en utilisant deux méthodes de séchage.

II.1. LE RENFORT SIC

Le choix d'une fibre de gros diamètre a été motivé par la facilité de sa manipulation lors

des étapes d'élaboration et par des observations moins délicates au cours d'une caractérisation

en microscopie optique.

Dans ce travail nous avons utilisé trois types de fibre longue de carbure de silicium

(SiC):

-fibre AVCO SCS-2,

-fibre AVCO SCS-6,

-fibre BP Sigma

Le tableau (II.1) résume les principales caractéristiques de ces trois types de fibre

[GOETTLER et FABER, 1988; BRIGHT et al., 1989; MORSHER et al., 1989; JERO et al.,

1991; BHIHE 1992; ROMAN et AHARONOV, 1992; MOLLIEX et al., 1994; HONDA et

KAGAWA 1995; MUMM et FABER, 1995]

Tableau II.1 : Caractéristiques des renforts utilisés

Propriétés SCS-2 et SCS-6 Sigma

Diamètre Df (µm) 140 - 143 100

Module de Young Ef (GPa) 400 - 427 340 - 420

Contrainte de rupture en

traction σfR (MPa) 3790 - 4140 3250

Amplitude des aspérités δ (µm) 0,18* 0,45

Coefficient de Poisson νf 0,17 - 0,2 0,19

Coefficient de dilatation

thermique :

- radial αrf 10-6 C-1 2,53 - 4 4,6 - 5

- longitudinal αrl 10-6 C-1 2 - 5 4,6 - 5

64

* cette valeur concerne la fibre SCS-6

Ces fibres sont obtenues par un dépôt chimique en phase vapeur (CVD : Chemical Vapor

Deposition). Elles se distinguent par la nature du substrat sur lequel est réalisé le dépôt de carbure de

silicium (carbone ou tungstène), par la composition de ce dépôt et par la nature du revêtement de

surface.

La technique CVD consiste à réaliser à partir d'une phase gazeuse, une réaction chimique

hétérogène sur une surface chauffée donnant naissance à une phase condensée [FOLTZ, 1985]. La

figure II.1 montre le principe de fabrication des fibres de carbure de silicium par cette technique. Le

dépôt est réalisé par le passage d'une âme-substrat dans un réacteur sous pression réduite et

température élevée (environ 1350 °C). L'introduction d'un mélange de gaz (hydrogène + vapeur de

silane) dans le réacteur permet de réaliser la réaction nécessaire pour déposer les particules de SiC sur

l'âme-substrat.

Substrat

Fibre de SiC

Réacteur

Hydrogène + Vapeur de silane

Gas pour recycler

Fig. II.1 : Schéma du principe de fabrication des fibres SiC par la technique CVD.

Les fibres SCS-2 et SCS-6

Ces deux fibres sont fabriquées par la société Textron Speciality Materials (USA). Les deux

fibres possèdent quasiment la même structure et diffèrent par l'épaisseur de la couche extérieure. Le

65

dépôt est réalisé sur une âme-substrat en carbone ayant un diamètre de 33 µm. La superposition de

plusieurs couches de SiC et d'une couche de revêtement finale de carbone conduit à une fibre de

diamètre de l'ordre de 140 µm (Fig. II.2). L'épaisseur de la couche finale de carbone est de 1 µm pour

la fibre SCS-2 et de 3 µm la SCS-6.

Couche de revêtement en C

Zone extérieure en SiC

Zone intérieure en SiC + C

Coeur en C

0 16,5 35 70Distance du centre de la fibre ( m)µ

Fig. II.2 : Schéma de la microstructure des fibres SCS-2 et SCS-6.

Il faut noter que ces fibres sont particulièrement utilisées dans le domaine aéronautique pour

leur bonne stabilité thermique, leurs propriétés mécaniques et leur diamètre important. Elles sont

aussi destinées au renforcement des matrices céramiques ou métalliques, comme le renforcement du

titane par SCS-6 et de l'aluminium par SCS-2 par exemple.

Fibre Sigma -BP

Cette fibre est produite par la société British Petroleum International (UK). Le dépôt de SiC est

réalisé sur un coeur de tungstène de 13 µm de diamètre. L'utilisation du tungstène en tant que substrat

permet d'éviter les contraintes résiduelles au sein de la fibre (le SiC et le tungstène ont pratiquement

le même coefficient de dilatation).

Il faut noter que l'état de surface de ces trois fibres n'est pas le même. La fibre Sigma présente

une rugosité assez importante, elle est de l'ordre de 0,45 µm [BHIHE 1992]. Par contre, les fibres

SCS-2 et SCS-6 possèdent des rugosités moins importantes. L'amplitude moyenne de la rugosité est

de l'ordre de 0,18 µm dans la fibre SCS-6 [JERO et al., 1991]. En ce qui concerne la fibre SCS-2,

nous n'avons pas retrouvé dans la littérature la valeur de son amplitude de rugosité. Les figures II.3 et

II.4 montre à deux échelles différentes, la différence de la rugosité entre les trois fibres utilisées. On

constate à la grande échelle que la rugosité de la fibre SCS-6 est légèrement supérieure à celle de la

fibre SCS-2.

66

Sigma

SCS-2

SCS-6

Fig. II.3 : Aspect de la rugosité de surface des fibres : Sigma, SCS-2 et SCS-6 (x1600 ).

67

Fig. II.4 : Aspect de la rugosité de surface des fibres : Sigma, SCS-2 et SCS-6 (x12000).

68

II.2. PRODUITS UTILISES POUR PREPARER LA MATRICE

Les étapes nécessaires pour préparer un verre par le procédé sol-gel sont montrées par la

figure I.23. Les produits chimiques qui sont à la base du procédé sol-gel peuvent être classés

en trois familles principales :

- précurseur,

- solvant,

- catalyseur.

Ces composés chimiques sont nécessaires pour permettre d'obtenir le gel à partir du sol,

comme schématisé ci-dessous :

sol = précurseur + solvant + catalyseur gélification gel

Chaque composé joue un rôle bien défini dans le procédé sol-gel et dans la fabrication

du verre.

Dans notre travail, nous avons utilisé les produits suivants pour élaborer le sol :- Tétraméthoxysilane (TMOS) : comme précurseur, de formule brute Si(OCH3)4. Nous avons

utilisé un TMOS produit par la société Aldrich avec une pureté de 98 %. Ses propriétés

physico-chimiques sont les suivantes :

- masse volumique apparente en g/cm3 : ρ = 1,032- masse molaire en g : Mm = 152,22

- pH = 5

Le TMOS est bien soluble dans les alcools, surtout dans l'alcool parent : le méthanol.- Le méthanol (CH3OH) : comme solvant : ses propriétés physico-chimiques sont :

- densité apparente en g/cm3 : ρ = 0,79- masse molaire en g : Mm = 32,04

- pression critique en bar : Pc = 79,3

- température critique en °C : Tc = 240

Nous avons utilisé un méthanol produit par la société Sds avec une pureté de 99,8 %.- L'ammoniaque (NH4OH) : comme catalyseur basique. Nous avons utilisé une solution

commerciale d'ammoniaque à 28 % produite par la société Prolabo. En diluant cette solution

dans l'eau distillée, nous avons préparé plusieurs concentrations. Les propriétés physico-

chimiques de cet ammoniaque sont :

- densité apparente en g/cm3 : ρ = 0,892- masse molaire en g (pour NH3) : Mm = 17,03

69

II.3. ELABORATION DES COMPOSITES

Le composite modèle élaboré pour cette étude est constitué essentiellement d'une fibre

longue incorporée dans une matrice de verre de silice fabriquée par le procédé sol-gel. Lors de

la première étape la solution (ou le sol) obtenue va se gélifier, puis se densifier dans les étapes

ultérieures pour se transformer en verre, restant toujours sous la forme monolithique. Il faut

donc incorporer la fibre dès la première étape.

La figure II.5 décrit le montage utilisé pour la préparation de nos échantillons. Dans ce

montage, la fibre est maintenue dans l'axe d'un tube à essai en PVC dans lequel on verse le sol

préparé auparavant. Après la gélification du sol, le gel contenant la fibre va subir les étapes

nécessaires pour sa conversion en verre sans endommagement.

Fig. II.5 : Première étape du cycle de préparation du composite modèle.

Deux méthodes de séchage ont été adoptées pour l'obtention d'un gel sec monolithique

contenant une fibre :

- le séchage conventionnel qui donne un xérogel,

- le séchage supercritique qui donne un aérogel.

70

Les verres obtenus ultérieurement diffèrent par le type de traitement thermique subi et

dépendent de la nature du gel et de sa composition .

Avant de détailler la méthode d'élaboration de chaque type de gel, il est important de

rappeler les différents paramètres intervenant dans le procédé sol-gel.

En utilisant les produits précédemment mentionnés, les réactions chimiques du procédé

sol-gel sont les suivantes :

n Si (OCH3)4 + 4 n H2O n Si (OH)4 + 4 n CH3OHCatalyseurSolvant

Le monomère Si (OH)4 est instable et se polycondense spontanément :

n Si (OH)4 n SiO2 + 2 n H2O

Au cours de la synthèse des gels plusieurs paramètres influencent la qualité du produit

obtenu. Au cours de cette étude, un intérêt particulier sera accordé à la préparation des sols

qui se gélifient au cours d'un temps relativement faible et permettent d'obtenir des gels

monolithiques qui se transforment en verre sans aucune microfissuration. Ces deux critères

sont conditionnés par un certain nombre de paramètres :

1- Le pourcentage volumique en TMOS : le précurseur doit être dilué dans le solvant (le

méthanol) en pourcentage volumique défini comme suit :

% V = Volume de TMOS pur

Volume de TMOS + volume de méthano(II.1)

Ce pourcentage dépend de la courbe de miscibilité (Fig. I.25).

2- La quantité d'eau ajoutée : cette quantité dépend du rapport n choisi, ce rapport étant défini

par :

n = Nombre de moles d'eauNombre de moles de TMOS

(II.2)

3- La concentration du catalyseur : en général, avec une concentration plus forte dans un sol,

la gélification est plus rapide. Elle joue aussi sur la densité du gel, les gels obtenus avec des

concentrations fortes sont plus poreux que les gels obtenus avec des concentrations faibles

[NICOLAON et TEICHNER, 1968; YAMANE et al., 1978].

II.3.1. ELABORATION DES COMPOSITES MODELES A PARTIR D'UN XEROGEL

II.3.1.1. Obtention d'un xérogel contenant une fibre

71

Dans ce type d'élaboration, le séchage après la gélification est conventionnel et peut

s'effectuer à l'air et dans l'étuve aux faibles températures (qui ne dépassent pas 120 °C). Les

travaux de VOLATIER [1992], nous ont permis d'optimiser nos conditions d'élaboration d'un

xérogel sous forme monolithique et transparent .

Au cours de l'étape de séchage, un retrait important survient dans le gel. Pour estimer

l'importance de ce retrait, nous avons placé 10 ml de solution TMOS à 20 % dans un tube à

essai (diamètre intérieur 12,6 mm) et ajouté 2,4 ml de solution aqueuse de catalyseur. La

figure II.6 montre la variation des dimensions du gel avant et après l'étape de gélification et

de séchage.

Tube à essai

Solution à gélifier

Séchage

Gel sec monolithique et transparent (xérogel)

Avant la gélification Après le séchage

85 mm

12,6 mm 5,1 mm

32,6 mm

Fig. II.6 : Variation des dimensions du gel avant la gélification et après le séchage.

En présence de la fibre, des macro-fissures dans le gel apparaissent au voisinage de

celle-ci après l'étape de gélification et pendant le séchage et qui causent l'invalidité de

l'échantillon (Fig. II.7).

Pour éviter l'apparition de ces macro-fissures, une optimisation des conditions

d'élaboration a été effectuée au cours de laquelle nous avons fait varier certains paramètres

comme : le pourcentage volumique de TMOS, la quantité d'eau ajoutée (n), la longueur de

fibre incorporée et en utilisant des tubes à essai plus petits (diamètre intérieur : 8 mm) que

précédemment pour diminuer la contraction autour de la fibre. Les conditions d'élaboration et

le mode opératoire pour avoir un xérogel sous forme monolithique non fissuré (macro-

scopiquement) contenant une fibre, sont les suivantes :

- pourcentage volumique en TMOS : 15 %,

72

- quantité d'eau ajoutée : n = 10,

- concentration de l'ammoniaque dans l'eau : 14,7 10-2, (dans ces conditions, il faut 1,76 ml de

solution aqueuse de catalyseur pour 10 ml de TMOS à 15 %),

- 3 ml de la solution de TMOS à 15 % sont placés dans un petit tube à essai contenant une

fibre dans son axe, (la gélification a lieu après 30 mn à la température ambiante).

Le séchage doit être lent : 2 jours à la température ambiante et ensuite 4 jours à l'étuve à

40 °C.

On obtient ainsi un xérogel monolithique sous la forme d'un barreau de 4 mm de

diamètre. La partie de la fibre incorporée dans le gel est de 5 mm de longueur (Fig. II.8).

Exemples des macro-fissures au voisinage de la fibre

Fibre

Gel

Fig. II.7 : Apparition des fissures au voisinage de la fibre pendant la gélification et au cours

du séchage

73

Fig. II.8 :Exemple de xérogel contenant une fibre de SiC.

La contraction du gel autour de la fibre immobile pendant l'étape de séchage a provoqué

des microfissures internes (craquelures autour de la fibre) au niveau de l'interface fibre/gel.

II.3.1.2. Conversion du xérogel en verre

Cette transformation s'effectue au cours d'un traitement thermique qui peut être réalisé

de différentes manières (cf. § I.2.4). La température nécessaire à la transformation d'un

xérogel en verre dépend de sa composition. Les températures maximales des traitements

thermiques utilisés doivent être inférieures à la température de fusion et la vitesse du

chauffage doit être faible pour éviter toute formation de macrofissures.

Les traitements thermiques ont été effectués dans un four de type MULER dans une

atmosphère naturelle. Après plusieurs essais de traitement, nous avons obtenu des

échantillons qui ne présentent aucune macro-fissuration. Le programme utilisé est indiqué sur

la figure II.9, il est caractérisé par une faible vitesse de chauffe.

La première partie (I) du programme correspond à l'augmentation de la température

jusqu'à 900 °C à une vitesse de chauffe constante de 1 °C/mn; ensuite dans la deuxième partie

(II) la température reste constante pendant 3 heures. La fin du programme (partie III) consiste

en un refroidissement naturel des échantillons.

74

T °C

900 °C

1 °C/mn

T Temps (h)

14,6 h 3 h 6,5 h

I II IIIam

Fig. II.9 : Programme utilisé au cours des traitements thermiques permettant la

transformation d'un xérogel en verre.

La procédure, décrite précédemment, nous a permis d'élaborer des composites modèles

constitués d'une matrice de verre de silice renforcé par une seule fibre SiC. Mais nous n'avons

pas pu éliminer les microfissures internes entre la fibre et la matrice en chauffant aux

températures plus hautes. Cela a provoqué le phénomène de "bloating" : le gel devient comme

une mousse et s'opacifie. Le problème n'est pas non plus résolu en chauffant les échantillons

sous vide aux températures élevées.

II.3.2. ELABORATION DES COMPOSITES MODELES A PARTIR D'UN AEROGEL

II.3.2.1. Obtention d'un aérogel contenant une fibre

Dans ce type d'élaboration, après la gélification, le séchage est réalisé dans un autoclave

dans les conditions supercritiques du solvant présent dans la porosité du gel (Fig. II.10). Le

séchage supercritique du gel a été effectué au Laboratoire d'Application de la Chimie à

l'Environnement, Université de Claude Bernard, Lyon I.

75

Fig. II.10 : Schéma de l'autoclave; jauge de mesure de pression (1), porte-échantillon (2), gel

à sécher (3), four de chauffage (4), solvant (5), thermocouple (6), corps de l'autoclave (7),

programmateur-régulateur de température (8), capuchon de fumée (9), réfrigérant (10).

Les conditions d'élaboration du sol, pour l'aérogel, ne sont pas les mêmes que pour le

xérogel. En effet, après plusieurs essais de séchage, nous avons obtenu des aérogels non

fissurés contenant des fibres avec les conditions suivantes :

- pourcentage volumique en TMOS : 50 %,

- quantité d'eau ajoutée : n = 4,

- concentration de l'ammoniaque dans l'eau : 4,4 10-2,

Dans ces conditions, il faut 2,4 ml de solution aqueuse de catalyseur pour 10 ml de

TMOS à 50 %.

Le mode opératoire est le suivant :

- nous avons placé 3 ml du mélange d'une solution de TMOS à 50 % + de l'eau dans un petit

tube à essai (diamètre intérieur : 10 mm) contenant une fibre positionnée dans l'axe du tube,

- la gélification a lieu après 24 heures environ à la température ambiante,

- nous avons laissé l'échantillon 3 jours aux conditions ambiantes après la gélification pour

permettre au gel de se décoller des parois du tube à essai (Fig. II.11),

76

Fig. II.11 : Gel monolithique décollé des parois du tube à essai, en présence de la fibre après

tros jours du gélification naturelle.

- pour effectuer le séchage supercritique, l'échantillon est placé au fond de l'autoclave avec

une quantité de méthanol telle que le gel doit être complètement immergé dans le méthanol

(Fig. II.10).

- le programme permettant d'obtenir un séchage supercritique (Fig. II.12) est le suivant : onfait circuler un courant d'azote sec (N2) à l'intérieur de l'autoclave pour chasser l'air. Dans

notre cas, la vitesse de montée en température doit être très faible pour permettre d'obtenir des

aérogels non fissurés. Cette vitesse est fixée à 0,3 °C/mn à l'aide d'un programmateur de

température de type EUROTHERM. Une fois la température critique du solvant dépassée

(d'une dizaines de dégrés), l'ensemble est stabilisé pendant une heure environ. Ensuite une

détente très lente (une dépressurisation isotherme) est pratiquée jusqu'à la pression

atmosphérique. Après quoi on balaye de nouveau à l'azote sous un faible débit (4 bars)

pendant 5 minutes pour chasser le reste du solvant, et enfin on commence à refroidir

l'autoclave.

77

50

100

150

200

250

T °C P (bar)

15

30

45

60

75

90

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 1112 13 14 15 temps (h)

PressionTempérature

I II III IV V

Fig. II.12 : Programme du séchage supercritique, chauffage et pression (I), stabilisation (II),

évacuation (III), balayage à l'azote (IV), refroidissement (V).

Dans notre étude, le séchage supercritique des gels a été effectué dans les conditions

supercritiques du méthanol (240 °C et 80 bars). Pour atteindre ces conditions, on est obligéd'ajouter une certaine quantité du méthanol (Qs) dans l'autoclave. Cette dernière est en

fonction de la densité critique de méthanol et du volume de l'autoclave (Qs = 540 ml du

méthanol pour un autoclave de 2 litres).

La période de stabilité est nécessaire pour installer un équilibre thermique de telle sorte

que le fluide emprisonné au sein du gel soit à la température supercritique voulue. Cette

période de stabilisation est suivie d'une phase de dépressurisation très lente pour éviter de

créer une turbulence au sein de l'autoclave, susceptible de casser les échantillons.

On obtient ainsi un aérogel monolithique de forme cylindrique de 8 - 9 mm de diamètre ,

contenant une fibre de longueur variable (Fig. II.13).

78

Fig. II.13 : Un aérogel contenant une fibre de SiC.

II.3.2.2. Conversion de l'aérogel en verre

Pour densifier les aérogels il est nécessaire de chauffer aux températures supérieures à

celles nécessaires pour densifier les xérogels (à cause de la grande porosité des aérogels). La

température finale du traitement dépend à la fois des conditions d'élaboration et de la

composition du gel. En plus, le gel doit subir un traitement de densification et un traitement

d'oxydation pour éliminer les résidus organiques et éviter le phénomène de carbonisation.

Dans une atmosphère naturelle, un dépassement de quelques degrés de la température de

traitement conduit à des réactions chimiques à l'interface fibre/matrice. Pour éviter ce

problème, le traitement thermique de densification a été effectué sous vide.

Les aérogels ont subi des traitements thermiques suivant les programmes présentés par

les figures II.14 et II.15, pour les convertir en verre de silice transparent non fissuré autour de

la fibre SiC. Ces traitements se déroulent selon la procédure suivante :

1- élimination des produits organiques contenus dans l'aérogel par un traitement thermique à

500 °C sous air, le traitement a été effectué dans four de MULER suivant le programme

indiqué sur la figure II.14, la première partie (I) du programme correspond à une

augmentation de la température jusqu'à 500 °C à une vitesse de chauffe constante de 1 °C/mn.

La température reste constante pendant 10 heures dans la deuxième phase du programme

(partie II). Lors de la dernière étape (partie III), un refroidissement naturel des échantillons est

effectué.

79

I I I III

1 °C/mn

500 °C

T °C

Temps (hr)Tam

8,3 h 10 h

Fig. II.14 : Programme permettant l'élimination des produits organiques.

2- conversion de l'aérogel sec en verre : ce traitement a été effectué dans un four de type

VMDI, permettant d'effectuer des traitements sous atmosphère contrôlée (vide ou argon)

jusqu'à 2000 °C. Dans notre cas ces traitements thermiques ont été réalisés sous vide. La

figure II.15 montre le programme retenu après optimisation du traitement : la partie A

correspond à une augmentation de la température jusqu'à 500 °C à une vitesse de chauffeconstante (3 °C/mn) suivie par une augmentation jusqu'à la température de densification Td

(entre 1275 et 1325 °C) avec une vitesse du chauffe de 1 °C/mn (partie B). La température Td

reste constante pendant une heure dans la partie C et à la fin, le refroidissement est effectué à

une vitesse de 3 °C/mn (partie D).

Il faut noter deux choses :

- le chauffe avec des vitesses plus grandes de 1 °C/mn a provoqué des déformations et des

macrofissures dans le gel,

- la température finale du traitement ne doit pas dépasser 1325 °C. Sinon, un phénomène de

gonflement est observé sur le gel qui finit par s'opacifier ; phénomènes signalés par

PHALIPPOU [1987].

Cette procédure décrite précédemment nous a permis d'élaborer des composites modèles

constitués d'une céramique (Verre de Silice) renforcée par une seule fibre SiC. La figure II.16

montre un échantillon traité suivant notre procédure : on constate une bonne adhésion entre la

fibre et la matrice et au voisinage immédiat de la fibre aucune fissure n'a été observée.

80

T

T °C

Temps (hr)

2,6 h 13,3 h 1 h 7,2 h

500 °C

A

B

C

D

am

Td

Fig. II.15 : Programme du traitement thermique sous vide permettant densifier un aérogel sec

en verre contenant une fibre.

Fig. II.16 : Un échantillon de composite modèle : une matrice de verre de silice contenant une

fibre de SiC.

81

II.4. PREPARATION DES ECHANTILLONS POUR LES ESSAIS

MICROMECANIQUES

Pour avoir les dimensions désirées pour permettre de réaliser les essais d'extraction et

d'indentation du filament (Fig. II.17), nous avons découpé les échantillons avec une scie à fil

diamanté (modèle Well 3023-4). La découpe est faite dans un bain contenant de la pâte

diamantée fortement diluée dans l'eau. Cela nous permet d'avoir une surface polie après le

découpage.

FibreMatrice

a b c

Découpage

Le Le Le

Fig. II.17 : Echantillons découpés pour les essais d'extraction (a) et d'indentation (b et c).

II.5. APPAREILLAGES UTILISES POUR LES ESSAIS MICROMECANIQUES

Pour la caractérisation de l'interface fibre-matrice, deux techniques ont été utilisées :

l'essai d'extraction de la fibre (pull-out) et d'indentation (push-out et push-back). Dans cette

partie, nous allons décrire les différentes installations qui ont été conçues ou développées

spécialement au laboratoire pour effectuer ces essais. La procédure expérimentale relative à

chaque essai sera également décrite dans ce chapitre.

II.5.1. ESSAI D'EXTRACTION DU FILAMENT "PULL-OUT"

Les essais d'extraction ont été réalisés à l'aide d'une micromachine de traction que nous

avons conçue au Laboratoire à cet effet (Fig. II.18). La machine est munie d'un dispositif

spécial permettant à la fois d'aligner parfaitement la fibre suivant l'axe de traction et de la

fixer au système de traction.

82

Base de la machine

Traverse mobile

Capteur de force

Moteur pas à pas

Eprouvette

Plateau réglable et porte-échantillon

Support

Tête conique

Bille

Vis

Capteur de déplacement

Traverse fixe

PC

Fig. II.18 : Schéma de l'appareillage utilisé pour le test de l'extraction "pull-out".

On colle la base de l'éprouvette sur le porte-échantillon par une colle de type

cyanoacrylique. A l'aide de la tête conique qui ne sert que de pointeur, on peut régler

l'alignement de la fibre avec l'axe de sollicitation par l'intermédiaire des trois vis. En effet, le

serrage ou le desserrage de l'une des trois vis du plateau réglable (disposées à 120° l'une de

l'autre) permet, à l'aide d'une bille située au centre, d'aligner la fibre suivant l'axe de traction.

Ensuite on remplace le support contenant la tête conique par un autre support qui a été

préparé pour tirer sur la fibre pendant l'essai. Ce support est approché de l'éprouvette de

manière à ce que la fibre se loge dans une rainure pratiquée suivant l'axe de celui-ci (Fig.

II.19). La même colle est utilisée pour fixer la fibre dans la rainure.

83

A

A

La fibre logée dans la rainure

Section A-A

Fig. II.19 : Support cylindrique permettant de solliciter la fibre pendant l'essai de traction.

Une fois la fibre fixée dans la rainure du support, l'effort de traction sur la fibre peut être

appliqué par le mouvement vers le bas de la traverse mobile à l'aide d'un moteur pas à pas. La

vitesse de déplacement de la traverse mobile peut varier de 0,05 à 0,3 mm/min.

A l'aide d'un capteur de force d'une capacité de 120 N, fixé sur la traverse fixe, et d'un

capteur de déplacement, positionné sur la traverse mobile, un système d'acquisition permet la

sauvegarde en temps réel de la charge et du déplacement. A la fin de l'essai, la fibre et la

matrice sont récupérées pour mesurer la longueur enchâssée et pour procéder aux

observations microscopiques.

II.5.2. TESTS D'INDENTATION

Les tests d'indentation sont réalisés sur un microindenteur instrumenté que nous avons

adapté pour faire les essais de push-out et push-back. La figure II.20 présente le schéma de

principe de l'appareillage. Le système est piloté par un ordinateur qui permet d'acquérir les

données (charge/déplacement) et de commander le moteur à l'aide d'une carte d'interface

implantée dans l'ordinateur. Nous avons modifié le programme de pilotage et d'acquisition

pour qu'il s'adapte à nos essais.

84

Moteur pas à pas

Oculaires

Tourelle du microscope

Objectif

poussoir et capteur de déplacement

Echantillon

Capteur de force

Table X, Y

Table de marbrePC

Cellule d'indentation:

Table micrométrique

Fig. II.20 : Schéma du montage utilisé pour effectuer les tests d'indentation.

Le dispositif est construit sur la base d'un microscope optique (Olympus). Ce dernier est

équipé d'une tourelle multi-objectifs sur laquelle est positionnée la cellule d'indentation, de la

même façon qu'un objectif. Cette cellule comprend un poussoir et un capteur de déplacement

capacitif (Fig. II.21).

Capteur de déplacement capacitif

Poussoir

Cellule d'indentation

Echantillon

Porte-échantillon

Vis de réglage

∆

de la distance ∆

Fig. II.21 : Schéma de la cellule d'indentation avec le porte-échantillon.

85

Le poussoir cylindrique (diamètre : 6 mm) dont une extrémité est conique est en cermet

carbure de tungstène/cobalt (WC/Co). Nous avons utilisé deux formes de pointe pour pousser

la fibre : une pointe du cône est aplatie jusqu'à un diamètre d'environ 50 µm (Fig. II.22, a), et

une pointe du cône qui se termine avec un cylindre de 80 µm de diamètre et 0,5 mm en

hauteur (Fig. II.22, b).

22 mm

Φ 6 mmΦ 50 µm

2 mm30 °

Φ 80 µm

2 mm30 °

0,5 mm

(a)

(b)

Fig. II.22 : Poussoir d'indentation utilisé et son extrémité

Le capteur de déplacement capacitif est situé très près du poussoir et permet d'enregistrer

le déplacement de l'extrémité de la fibre par rapport à la matrice. Ce capteur de type capacitif

a l'avantage de fonctionner sans contact. La mesure de déplacement nécessite une certaine

distance minimale (∆) entre son extrémité et la cible (Fig. II.21). Pour cette raison, le porte-

échantillon a été muni d'un système permettant le réglage de la distance minimale (∆) du

capteur à l'aide d'une vis de réglage (Fig. II.21). Le porte-échantillon comporte une rainure de

dégagement de largeur 300 µm, permettant d'éviter tout contact de l'extrémité de la fibre au

86

cours de l'essai de push-out. L'ensemble est monté sur une table X-Y permettant le centrage

du poussoir par rapport à l'axe de la fibre.

Le microscope et sa tourelle sont fixés sur une table micrométrique (Microcontrôle)

verticale commandée par un moteur pas à pas pour assurer le déplacement vertical du

poussoir.

L'ensemble du dispositif est fixé sur une table de marbre. Cette table dispose d'un

système anti-vibration pour une plus grande stabilité de l'ensemble.

La procédure d'essais est la suivante :

- placer l'échantillon sur le porte-échantillon et l'ensemble sur le capteur de force,

- régler la position du capteur de déplacement (réglage de la distance ∆),

- viser l'échantillon et la fibre par les oculaires du microscope (à l'aide de deux objectifs : 10

et 80 fois), et centrer la fibre par rapport aux axes de l'oculaire (l'axe optique étant confondu

avec celui du poussoir),

- régler le zéro électrique des capteurs à l'aide d'un programme de contrôle,

- lancer le programme d'indentation qui permet de choisir les paramètres de l'essai et affiche

en continu les valeurs déplacement et charge appliquée, ce qui permet un contrôle permanent

du bon déroulement de l'essai.

Les données charge/déplacement sont enregistrées après l'essai et traitées ultérieurement.

87

II.6. ANALYSES COMPLEMENTAIRES

Nous avons élaboré des composites modèles dont la matrice est en verre de silice qui a

été préparée par deux méthodes : la première à partir d'un xérogel et la deuxième à partir d'un

aérogel. Pour connaître les caractéristiques de ces matrices et les comparer avec les verres

élaborés par les méthodes traditionnelles, nous avons utilisé différentes techniques permettant

la mesure de la densité, du module d'Young et l'analyse microstructurale ou dilatométrique.

II.6.1. MESURE DE DENSITE

Nous avons utilisé la méthode d'Arthur. Cette méthode permet à la fois de déterminer la

densité hydrostatique et les pourcentages des diverses porosités (porosité ouverte et porosité

fermée). Le mode opératoire est le suivant :

On pèse à l'air l'échantillon dégraissé. Ensuite, il est immergé dans un bêcher contenant

du xylène. L'ensemble est placé dans un dessiccateur sous vide pour que le xylène pénètre

aisément dans les porosités ouvertes. L'échantillon imprégné de xylène est essuyé et pesé à

nouveau dans l'air et puis dans l'eau.

Les formules de calcul de la densité et de des porosités sont les suivantes :

d (g/cm3) = meamexa - mexe

.deau (II.3)

P.O. en % = 100 .[ mexa - meamexa - mexe

.deaudxy

] (II.4)

P.T. en % = 100 .[ 1 - meamexa - mexe

.deaudth

] (II.5)

P.F. en % = P.T. en % - P.O. en % (II.6)

où :mea : masse de l'échantillon dans l'air,

mexa : masse de l'échantillon imprégné dans l'air,

mexe : masse de l'échantillon imprégné dans l'eau,

deau : densité de l'eau (0,997 à 25°C),

dxy : densité du xylène (0,8802),

dth : densité théorique absolue du verre,

P.O., P.F. et P.T. sont respectivement les taux des porosités ouverte, fermée et totale.

88

II.6.2. MESURE DU MODULE D'YOUNG

Le module d'Young E est mesuré par deux méthodes :

- Mesure par la technique de nanoindentation,

- Mesure par la technique ultrasonore.

II.6.2.1. Mesure par la technique de nanoindentation

Cette technique permet de déterminer localement les propriétés mécaniques d'un

matériau pour une pénétration en profondeur de quelques dizaines de nanomètres dans une

surface soigneusement polie du matériau.

Pratiquement, il s'agit de quantifier la déformation plastique provoquée par l'application

ponctuelle d'une faible charge à l'aide d'un indenteur Berkovich (Fig. II.23).

Surface du matériau

Chargement (P)

Indenteur

h h

h

t p

e

Fig. II.23 : Représentation schématique du processus d'indentation; profondeur totale depénétration (ht), déplacement élastique (he) et déplacement plastique (hp) : (ht = he + hp).

La mesure continue de la charge et de la profondeur de pénétration permet d'accéder à

l'évolution de la dureté et du module élastique (module d'Young). Cette technique permet de

donner une courbe d'indentation, qui représente la variation de la charge en fonction de la

profondeur. La figure II.24 montre que pour un matériau élastoplastique, la courbe de

chargement cumule les enfoncements élastique et plastique. La courbe de décharge quant à

elle représente le retour élastique du matériau.

89

0

20

40

60

80

100

0 100 200 300 400 500 600

Déchargement

Chargement

hhp t

Déplacement (nm)

arge (mN)

Fig. II.24 : Courbe expérimentale charge-déplacement, comportement élasto-plastique

[BOUDOUKHA, 1996].

Les mesures ont été réalisées sur un nanoindenteur NANO INDENTERTM II. Cet

appareil est composé de trois parties importantes : l'indenteur, un microscope optique et une

table de précision qui déplace les échantillons entre le microscope et l'indenteur. L'indenteur

est un diamant en forme de pyramide à base triangulaire de type Berkovich. Ce type

d'indenteur donne exactement la même relation entre l'aire de l'indenteur et la profondeur de

pénétration que le pyramide Vickers traditionnel. L'appareil est piloté par un système

informatique dont le logiciel permet de faire le dépouillement de données de façon

automatique.

La méthode utilisée pour déterminer E est celle d'OLIVER et PHAR [1992]. En

exploitant la courbe de décharge, on détermine la rigidité S du contact qui est reliée à la

géométrie de l'empreinte par :S = dP

dh = β 2

π Er A (II.7)

Où :

P : la charge appliquée,

h : la profondeur sur le matériau étudié,

β : facteur géométrique,Er : module d'Young réduit issu du contact entre les deux matériaux,

A : l'aire de contact projetée, reliée à la profondeur plastique hp par la relation :

90

A = 24,5 hp2 (II.8)

Le coefficient 24,5 est lié à la géométrie de l'empreinte.

En tenant compte de la déformation de l'indenteur dont le module d'Young et lecoefficient de Poisson sont respectivement Ei et νi, on obtient :

1Er

= 1 - ν2

E + 1 - ν2

iEi

(II.9)

En remplaçant les constantes élastiques de l'indenteur : Ei = 1141 GPa et νi = 0,07, on

peut calculer le module d'Young du matériau, en connaissant son coefficient de Poisson.

II.6.2.2. Mesure par la technique ultrasonore

La caractérisation par ultrasons des matériaux anisotropes est basée sur la mesure des

vitesses de propagation des ondes ultrasonores pour différentes directions de propagation. Les

mesures ultrasonores sont alors effectuées sous incidence en transmission (Fig. II.25).

Ref

Matériau

E R

L

T

OL

OT

R

E

Signal de référence

Signaux de mesure

i

Fig. II.25 : Mesure de la vitesse en immersion sous incidence; emetteur (E), récepteur (R),

onde longitudinale (OL) et onde tranversale (OT).

Les vitesses de propagation des ondes longitudinales et transversales sont déterminées

par mesure du temps de vol par intercorrélation entrée (signal de référence)-sortie (signaux de

mesure) (Fig. II.25) [EL GUERJOUMA et al., 1992].

91

L'acquisition des données, la mise sous incidence et les mesures de vitesses sont

entièrement automatisées [DUBUGET et al., 1996]. Les essais sont effectués à 10 MHz de

manière à satisfaire l'hypothèse de milieu homogène équivalent vis-à-vis de la propagation

ultrasonore.

Dans le cas d'un matériau isotrope, deux constantes d'élasticité (le module d'Young E et

le coefficient de Poisson ν) caractérisent mécaniquement le matériau. Pour cela, deux vitesses

de propagation (une longitudinale et l'autre transversale) suffisent alors à identifier les

paramètres mécaniques du matériau.

En effet le module d'Young et le coefficient de Poisson d'un matériau isotropes'expriment simplement en fonction des vitesses de propagation longitudinale notée VL et

transversale notée VT, qui ne dépendent plus de la direction de propagation :

E = ρ VT2

3VL2 - 4VT

2

VL2 - VT

2(II.10)

ν = 12

VL

2 - 2VT2

VL2 - VT

2 (II.11)

où ρ est la masse volumique du matériau.

Une autre méthode bien adaptée aux matériaux isotropes de petites dimensions est celle

dite "au contact". Un seul transducteur mis en contact direct avec l'échantillon moyennant un

couplage est utilisé (Fig. II.26). Le temps de propagation est déterminé par intercorrélation

sur deux échos successifs. La vitesse de propagation est alors déterminée en divisant

l'épaisseur de l'échantillon (e) par ce temps. Les moyens d'acquisition et de traitement sont les

mêmes que ceux utilisés en immersion. Nos échantillons étant de petites tailles, les mesures

ont donc été effectuées par cette méthode.

Matériau

Transducteur

CouplantOrdinateur

e

92

Fig. II.26 : Méthode adaptée pour mesurer les vitesses de propagation des ondes ultrasonores

dans les matériaux isotropes de petites dimensions.

II.6.3. CARACTERISTIQUES MICROSTRUCTURALES

II.6.3.1. Microscopie optique

Nous avons utilisé un microscope optique type ZEISS. Cet appareil est équipé d'un

système d'éclairage permettant de réaliser des observations en lumière réfléchie (épiscope), de

modules optiques, d'un équipement photo et avec une capacité de grandissement maximale de

1250 fois.

Cet appareil nous a permis de réaliser les observations concernant l'état de l'interface

entre la fibre et la matrice.

II.6.3.2. Microscopie électronique à balayage (MEB)

Pour les observations plus fines comme l'état de surface des fibres (la rugosité), nous

avons utilisé un microscope électronique à balayage (MEB). Ce dernier est de type Jeol

J.S.M. 840A LGS dont les principales caractéristiques sont :

- résolution garantie : 4 nm

- tension d'accélération : 0,2 Kv à 40 Kv

- grandissement : 10 à 300 000.

Les observations sont faites en électrons secondaires après métallisation sous vide à l'or

des échantillons.

II.6.4. ANALYSE PAR DIFFRACTION DES RAYONS X

Un diffractomètre Siemens D500 est utilisé pour l'obtention des spectres de diffraction

des verres obtenus. Il est couplé à un micro-ordinateur (Digital PDP 11-23) qui permet un

pilotage automatique de la rotation du goniomètre, l'acquisition et le traitement des données.

Le matériau est bombardé par des électrons émis par une anticathode de cuivre. Leurlongueur d'onde est celle de la raie λkαl = 1,5418 Å. La mesure des intensités diffractées est

effectuée en réflexion à l'aide d'un compteur linéaire (méthode de Bragg-Brentano).

II.6.5. ANALYSES DILATOMETRIQUES

93

Les expérimentations ont été réalisées par la société SETARAM en utilisant l'analyseur

thermomécanique TMA 92 qui est équipé d'un four à résistance de graphite. Il permet

d'effectuer des investigations dans une gamme de températures allant de l'ambiante à 1750°C

sous toutes les atmosphères. Le système est piloté par ordinateur qui permet par

l'intermédiaire d'un contrôleur CS 92 d'assurer les fonctions suivantes :

- programmation et régulation de la température du four,

- acquisition et digitalisation des signaux température - dilatation (TMA) et dérivée de

la courbe dilatation - température (DTMA),

- transfert des signaux au micro-ordinateur.

L'échantillon est en contact avec un palpeur plan en alumine qui transmet la variation de

la longueur de l'échantillon au cours de l'essai. Après acquisition des données, le système

permet d'avoir les courbes du déplacement, après correction TMA par le blanc, en fonction de

la température.

Nous avons réalisé les analyses dilatométriques sur les aérogel et les verres obtenus à

l'aide de cet analyseur (TMA 92).

93

Chapitre III

RESULTATSEXPERIMENTAUX ETINTERPRETATIONS

94

RESULTATS EXPERIMENTAUX ET INTERPRETATIONS

Dans ce chapitre, nous allons présenter les résultats expérimentaux obtenus lors de cette

étude. Nous avons incorporé trois types de fibres SiC (SCS-2, SCS-6 et Sigma) au sein de

deux types de matrices de verre de silice que nous avons préparées par la méthode sol-gel : un

verre de silice à partir d'un xérogel et un autre à partir d'un aérogel. Nous allons déterminer les

caractéristiques de l'interface pour chaque type de composite modèle obtenu en utilisant les

essais d'extraction (pull-out) et d'indentation (push-out et push-back).


XEROGEL

Nous avons préparé dans les mêmes conditions, suivant les étapes décrites au chapitre II,

trois composites modèles en utilisant les trois types de fibres de SiC (Sigma, SCS-2 et SCS-6)

avec le verre de silice ex-xérogel. Ces composites modèles seront notés comme suit :

- composite XR-BP avec la fibre Sigma,

- composite XR-S2 avec la fibre SCS-2,

- composite XR-S6 avec la fibre SCS-6.

Nous avons eu des difficultés à reproduire les conditions de synthèse pour un grand

nombre d'échantillons à cause de la grande contraction (de l'ordre de 85%) du gel autour d'une

fibre immobile pendant l'étape de séchage. Le taux de succès a été d'environ 50%, la matrice

étant macro-fissurée pour la moitié des échantillons.

Les essais micromécaniques (pull-out, push-out et push-back) ont été réalisés sur les

échantillons sélectionnés qui ne présentent aucune fissure macroscopique apparente.

III.1.1. ESSAIS D'EXTRACTION "PULL-OUT"

III.1.1.1. Comportement des différents composites ex-xérogel et calcul des contraintes

interfaciales

Des essais de "pull-out" ont été réalisés sur les trois types de composites avec différenteslongueurs enchâssées (Le). Il faut noter que ces matériaux sont très fragiles surtout au point de

sortie de la fibre (Fig. III.1) et que leur manipulation nécessite une grande précaution. Ceci

augmente ainsi le nombre d'échantillons perdus.

Les courbes force-déplacement obtenues ont toujours la même allure qu'une courbe

classique de pull-out (Fig. I.13) sauf que la décroissance de la charge en fonction du

déplacement pendant l'étape du glissement est de type non linéaire. De plus, nous avons noté

95

quelques différences entre les échantillons d'un composite de même type. Ces différences

seront évoquées et analysées par la suite.

Matrice Fibre

Point fragileLe

Fig. III.1 : Point fragile dans l'échantillon de "pull-out".

Composite XR-BP

Des essais d'extraction ont été effectués sur le même type de composite en faisant varierla longueur enchâssée Le dans la matrice. Les courbes obtenues ont permis de distinguer les

phénomènes suivants :

a) - la chute de force après la décohésion : après l'étape de la déformation élastique qui

provoque la décohésion, nous avons constaté deux comportements :- premier mode (noté MI) : la décohésion se produit avec une chute importante de la

force appliquée (Fig. III.2, a),- deuxième mode (noté MII) : la décohésion se produit avec une chute relativement faible

de la force appliquée (Fig. III.2, b).

b) - l'allure de la courbe force-déplacement pendant l'étape de frottement : pendant l'étape de

frottement nous avons constaté que la courbe n'est pas de type linéaire, mais une courbe

présentant une diminution graduelle de la pente lorsque le déplacement augmente. Ce

phénomène a été observé aussi par BRIGHT et al., [1991]. Ces auteurs ont attribué ce

phénomène à un effet du coefficient de Poisson de la fibre au cours de l'étape de frottement.

En effet, au cours de l'essai la fibre se contracte pendant la traction et cela provoque une

diminution de la compression radiale ou même une contrainte radiale en tension à l'interface

et par conséquent la contrainte interfaciale du frottement diminue.

La figure III.2 présente deux exemples de ce phénomène, l'allure de la courbe force -

déplacement variant suivant les échantillons. Cette variation entre les échantillons sera

évoquée plus en détail dans ce qui va suivre.

96

0

1

2

3

4

5

6

0250 500 750 1000

0

1

2

3

4

5

6

0250 500 750 1000 1250 1500

Le = 2 mmMI

Le = 1,9 mmMII

Déplacement ( m)µ

(a) (b)XR-BP XR-BP

F0

Fd

Fig. III.2 : Modes de décohésion dans le composite XR-BP : décohésion en mode MI (a),

décohésion en mode MII (b). Vitesse d'extraction = 0,3 mm/mn.

Au cours de l'étape du glissement, la vitesse de chargement est un paramètre important.

En effet, avec une vitesse lente (0,2 mm/mn), nous avons observé le phénomène de "stick-

slip" (Fig. III.3), tandis qu'avec une vitesse plus rapide pour les autres échantillons (0,3

mm/mn), ce phénomène ne se manifeste pas.

0

2

4

6

appliqée (N)

0 250 380 505 630 880 1130 1380

Déplacement (µm)

"stick-slip"

Le = 2,5 mmXR-BP

2,5

3

495 512,5

maxF

Fmin

c

ii c

ic

i

97

Fig. III.3 : Phénomène de "stick-slip" dans un essai de pull-out avec une vitesse lente

d'extraction (0,2 mm/mn) pour un échantillon de composite XR-BP.

Ce phénomène est constitué d'une succession de phases stables de chargement "c" etphases d'instabilités "i" (Fig. III.3). Les maxima et minima de force à l'instabilité (Fmax et

Fmin) sont liés aux deux cisaillement interfaciaux effectifs, et au coefficient de frottement (µ)

via la pression interfaciale (en considérant que le frottement est contrôlé par un loi deCoulomb : τf = µ σrad). Lors d'un glissement à faible vitesse, les aspérités des rugosités ont le

temps de s'interpénétrer par fluage local sous l'effet de la compression radiale à l'interface. Aucours de chargement, τf est associée à un glissement lent : les zones locales de contact sont

plus nombreuses et le coefficient de frottement µ est donc plus élevé et par conséquent τf

possède une valeur maximale. Le glissement s'accélérant sous l'effet de la force appliquée, la

diminution corrélative de µ entraîne que la force appliquée est surabondante, ce qui conduit à

l'instabilité. Donc le glissement rapide provoqué par la diminution de µ pendant cette phaseconduit à une valeur de τf minimale.

Ce phénomène a été analysé récemment d'un point de vue théorique [HESLOT et al.,

1994], il dépend en grande partie de la raideur du dispositif de chargement (K). L'expression

ci-dessous donne la raideur critique K* en dessous de laquelle il y a une apparition de "stick-

slip" :

K* = - 2 π R Le σrad

D0

dµd(ln V)

, instable si K < K* (stick-slip) (III.1)

où D0 est la distance de glissement nécessaire pour rompre le contact moyen ; dµ/d(ln V)

représente la sensibilité du coefficient de frottement à la vitesse de glissement. Ces paramètres

dépendent des conditions de glissement que nous ne maîtrisons pas parfaitement dans nos

échantillons et qui dépendent très probablement aussi de la présence des débris à l'interface.Par contre la contrainte radiale σrad joue un rôle primordial. De plus s'il y a une usure

lors du glissement, cette contrainte radiale diminue et entraîne une diminution de K* qui peut

devenir inférieure à la raideur du système et par suite le phénomène de stick-slip disparaît au-

delà d'un certain déplacement (Fig. III.3).

La vitesse du glissement joue aussi un rôle important. En effet, le stick-slip est favorisé

si cette vitesse diminue [HESLOT et al., 1994], cela a été observé qualitativement lors de nos

expériences (voir par exemple la Figure III.2).

c) - l'usure ou la dégradation à l'interface : dans le cas d'une interface qui ne s'use pas, le

déplacement et la charge appliquée suivent une loi linéaire pendant l'étape de glissement et lavaleur finale du déplacement correspond à la valeur de la longueur enchâssée (Le). Dans ce

cas, la contrainte interfaciale de frottement (τf) demeure constante pendant l'étape de

98

glissement. En ce qui concerne nos expériences, les résultats obtenus montrent que la valeur

finale du déplacement (où la charge devient nulle) ne correspond pas exactement à la longueur

enchâssée.Suite à ces deux dernières observations (b et c), on peut considérer que τf n'est pas

constant et diminue avec le déplacement. Cette diminution provient de l'effet de l'usure qui est

liée probablement à la diminution de l'amplitude de la rugosité au cours de frottement, du fait

des déplacements relatifs importants [JERO et al., 1991; KERANS et al., 1991; BENOIT et

al., 1993].

d) - l'influence de la longueur enchâssée (Le) : nous avons réalisé les essais d'extraction avec

des longueurs d'enchâssement variant de 1 à 3 mm. Le comportement des échantillons ayant

des longueurs inférieures à 1,9 mm conduisent à une décohésion de type brutal. Quant à l'effet

de friction, il reste relativement faible après le décrochement (Fig. III.4, a). En ce qui

concerne les échantillons épais (Le > 2,8 mm), la fibre est rompue dans la matrice avant la

décohésion et nous avons constaté une chute de la charge à cet instant suivie par une zone de

frottement pour la partie qui frotte encore et va sortir de la matrice (Fig. III.4).

0

3

6

9

0250 500 750 1000

0

2

4

6

0500 1000

ppliquée (N)

Déplacement ( m)

Le = 1,4 mm Le = 3 mm

µ

(a) (b)XR-BP XR-BP

Fig. III.4 : Effet de la longueur enchassée : courbes force - déplacement pour un échantillon à

faible épaisseur (a) et à grande épaisseur (b) pour le composte XR-BP. Vitesse d'extraction =

0,3 mm/mn.

99

Pour les échantillons qui ont subi des essais complets d'extraction, nous avons calculé les

contraintes interfaciales de décohésion et de frottement à partir du modèle linéaire que nous

avons évoqué auparavant ( cf. § I.1.9. ) en utilisant les relations suivantes :

τd = Fd2 π R Le

(III.2)

τf0 = F02 π R Le

(III.3)

où R est le rayon de la fibre, Le est l'épaisseur de l'échantillon, Fd est la charge maximale

nécessaire pour provoquer la décohésion et F0 est la force juste après la décohésion au début

du glissement (où x= 0 et F = F0).

Le tableau III.1 fournit les valeurs obtenues de Fd, F0, τd et τf0 pour différentes valeurs

de Le pour les échantillons testés en extraction.

Tableau III.1 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite XR-BP pendant l'essai

d'extraction.

Le

(mm)

Mode de

décohésion

Fd

(N)

F0

(N)

τd

(MPa)

τf0

(MPa)

1 MI 3,34 0,99 9,66 2,86

1,2 MI 3,61 1,15 8,70 2,77

1,4 MI 3,05 1,02 6,30 2,10

1,9 MII 5,09 3,75 7,75 5,71

2 MI 5,73 3,99 8,29 5,77

2,1 MII 7,76 4,99 10,69 6,87

2,3 MI 6,43 3,16 8,09 3,97

2,5 MII 6,69 5,05 7,74 5,84

2,8 MII 7,63 4,33 7,88 4,47

Moyenne 8,34 4,48

Ecart-type 1,25 1,66

On peut noter que les valeurs de τd sont relativement dispersées, mais restent autour de la

moyenne qui est de l'ordre de 8,3 MPa avec un écart - type de 1,2 MPa. On peut noter aussi

100

que le résultat est le même pour tous les échantillons testés, et ne dépend pas de l'allure dudécrochement dû à la décohésion et de la longueur enchâssée Le.

En ce qui concerne les contraintes interfaciales de frottement, comme nous avons signaléauparavant que τf n'étant pas constante, le tableau III.1 ne fournit que les valeurs "initiales" de

cette contrainte (τf0). On constate que les valeurs de τf0 dans les échantillons à faible Le sont

plus petites (environ 2,5 MPa) que celles des échantillons à valeur de Le plus élevées (τf0 • 5

MPa). La valeur de l'écart - type concernant τf0 pour tous les échantillons est de l'ordre de

1,66 MPa. On peut noter que cette valeur est plus élevée que celle associée à τd.

On peut calculer τf au cours de déplacement à partir des valeurs instantanées de la force

appliquée Fi et de la longueur de la fibre encore enchâssée dans la matrice Li, à l'aide de la

relation suivante :

τf = Fi2 π R Li

et Li = Le - x (III.4)

où x est le déplacement relatif de la fibre par rapport à la matrice (défini sur la figure III.5) etR est le rayon de la fibre. Nous avons constaté que les allures des courbes de la variation de τf

avec le déplacement de la fibre, dépend du mode de décohésion.

Fd

F0

Le

x Déplacementx

Fd

F0

Fi

Fi

FF

(a) (b)

Fig. III.5 : Courbes (Force - Déplacement) d'essai d'extraction : courbe idéale où τf =

constante (a), type de courbes obtenues où τf ‡ constante (b).

La figure III.6 montre un exemple de l'allure de τf en fonction du déplacement pour

chaque type de décohésion : en mode MI, où la chute brutale de charge après le maximum est

grande. Dans ce cas, τf diminue très rapidement dans les premiers stades de glissement et

semble se stabiliser par la suite, alors qu'en mode MII où le décrochement est plus petit,

101

l'évolution de τf est plus régulière. Dans ce dernier cas, l'extraction peut être considérée

essentiellement contrôlée par le frottement.

0

1

2

3

4

5

6

0 200 400 6001

2

3

4

5

6

0 200 400 600

iale du frottement (MPa)

Déplacement de la fibre ( m)µ

Mode ILe = 2 mm

(M ) Mode II (M ) Le = 1,9 mm

I II

a) b)XR-BP XR-BP

Fig. III.6 : Variation de la contrainte interfaciale du frottement τf en fonction du déplacement

de la fibre dans le composite XR-BP: a) en mode I, b) en mode II.

Après la décohésion, les surfaces en regard à l'interface fibre/matrice présentent une

certaine rugosité. Si l'on suppose que l'amplitude des aspérités diminue pendant le glissement

à cause d'un phénomène d'usure dû au déplacement relatif de la fibre par rapport à la matrice,

il en résulte une diminution de l'effort de frottement. L'allure de la courbe d'usure semble liéeau mode de décohésion. En Mode MI nous avons une usure très rapide au départ suivie d'un

stade plus lent (Fig. III.6, a); par contre en mode MII , l'usure est moins rapide et plus régulière

(Fig. III.6, b).

Ces différentes allures pendant l'étape de frottement sont liées probablement à

l'endommagement variable de l'interface (microfissures internes autour de la fibre) provoqué

par un retrait important du gel au cours de l'élaboration des échantillons. Ce retrait ne produit

pas exactement la même interface à chaque fois. La figure III.7 montre deux exemples de

deux types de l'interface XR-BP pour deux échantillons fabriqués dans les mêmes conditions

et découpés perpendiculairement au sens longitudinal de la fibre : on constate des

microfissures de la matrice autour de la fibre qui diffèrent d'un échantillon à l'autre. Nous

observons 4 microfissures autour de la fibre dans l'échantillon A, tandis que deux

microfissures encerclent la fibre dans l'échantillon B. Il faut noter que le découpage et le

polissage peuvent provoquer des microfissures supplémentaires autour de la fibre. Pour éviter

102

cet endommagement supplémentaire, nous avons découpé les échantillons en utilisant une

scie à fil diamanté. La découpe est faite dans un bain contenant de la pâte diamantée

fortement diluée dans l'eau. Cela nous a permis d'obtenir une surface polie après le découpage

et d'éviter l'étape de polissage.

Fissures

Fibre

Matrice

Fissures

Fibre

Matrice

Fig. III.7 : Deux exemples de l'interface XR-BP pour deux échantillons fabriqués dans les

mêmes conditions.

103

Composite XR-S2

Nous avons réalisé des essais d'extraction sur ce type de composite en variant la longueur

enchâssée. Nous avons pu faire des essais jusqu'à extraction complète de la fibre sur deséchantillons de longueurs Le variant de 1,5 à 2,8 mm. L'allure des courbes pendant l'étape du

frottement possède une forme parabolique variable d'un échantillon à l'autre.

Les phénomènes généraux observés dans le cas du précédent composite (XR-BP) ont été

retrouvés pour ce composite avec quelques petites différences comme :

- la chute de force après la décohésion : nous avons constaté que la décohésion à la fin de la

première étape de la courbe force - déplacement s'est produite avec une chute importante de laforce appliquée (mode MI de décohésion) dans tous les échantillons.

La figure III.8 montre un exemple d'un essai d'extraction pour ce type de composite.

0

2

4

6

8

Déplacement (µm)

Le = 2,8 mmXR-S2

500 1000 15000

Fig. III.8 : Exemple d'une courbe force - déplacement d'un essai d'extraction de composite

XR-S2.

Concernant les contraintes interfaciales, le tableau III.2 regroupe les valeurs obtenues deFd, F0, τd et τf0 pour différentes valeurs de Le . Nous n'avons pas observé d'effet très marqué

de la longueur enchâssée Le du fait de la dispersion des résultats. On trouve que les valeurs de

τd varient de 5,56 à 8,59 MPa avec un écart - type important de l'ordre de 1,43 MPa. Par

104

contre, les valeurs de τf0 sont peu dispersées et elles varient de 3,71 à 4,00 MPa avec un écart

- type de 0,12 MPa.

Tableau III.2 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite XR-S2 pendant l'essai

d'extraction.

Le

(mm)

Fd

(N)

F0

(N)

τd

(MPa)

τf0

(MPa)

1,5 5,50 2,54 8,22 3,79

2 4,96 3,49 5,56 3,91

2,5 9,58 4,46 8,59 4,00

2,8 8,12 4,64 6,50 3,71

Moyenne 7,21 3,85


L'évolution de τf au cours du déplacement est de même type que pour le composite XR-

BP (mode MI) : τf diminue très rapidement dans les premiers stades de glissement et semble

se stabiliser ensuite. A la fin du glissement, τf rechute de nouveau mais moins rapidement que

lors des premiers stades. Ce comportement est très probablement associé à des microruptures

d'aspérités ou de contact lors de la décohésion. Cela provoque une agglomération des débris

des aspérités à l'interface, ce qui augmente la résistance au glissement et par conséquent la

contrainte interfaciale de frottement reste constante pendant une période de glissement.

Ensuite, les débris accumulés se déplacent avec la fibre au cours de son glissement ce quiconduit à une diminution de la résistance au glissement et la rechute de τf. La figure III.9

montre un exemple de cette évolution.

105

0

1

2

3

4

0 500 1000 1500 2000

Déplacement de la fibre (µm)

XR-S2Le = 2,5 mm

Fig. III.9:Variation de τf pendant le glissement dans un essai d'extraction de composite XR-

S2.

Composite XR-S6

Des essais d'extraction ont été effectués sur le composite XR-S6 en faisant varier aussi la

longueur enchâssée. Nous avons pu faire des essais jusqu'à extraction complète de la fibre surdes échantillons de longueurs Le variant de 0,9 à 2,8 mm.

Les phénomènes observés sur les courbes force - déplacement de ce composite sont du

même type que ceux observés dans le cas du composite XR-S2. La figure III.10 montre un

exemple d'une courbe force - déplacement lors d'un essai d'extraction pour un échantillon du

composite XR-S6 : la décohésion s'est produite aussi avec une chute importante de la forceappliquée (mode MI). Ensuite, au cours de l'étape de frottement est une courbe présentant une

diminution de la pente avec le déplacement.

106

XR-S6

Déplacement (µm)

0

1

2

3

4 Le = 1,3 mm

250 500 7500

Fig. III.10 : Exemple d'une courbe force - déplacement d'un essai d'extraction du composite

XR-S6.

Le tableau III.3 fournit les valeurs obtenues de Fd, F0, τd et τf0 pour différentes valeurs

de Le. La dispersion des valeurs de τd est relativement faible par rapport au composite XR-S2.

Elles sont proches de 8 MPa avec un écart - type de 0,8 MPa. La dispersion associée à τf0 est

du même ordre de grandeur que celle de τd.

Tableau III.3 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite XR-S6 pendant l'essai

d'extraction.

Le

(mm)

Fd

(N)

F0

(N)

τd

(MPa)

τf0

(MPa)

0,9 3,09 2,45 7,36 5,84

1,3 4,40 2,80 7,26 4,62

1,5 6,25 4,27 8,94 6,10

2 8,46 3,55 9,07 3,80

2,5 8,76 4,86 7,51 4,17

2,8 11,00 6,94 8,43 5,31

Moyenne 8,09 4,97


107

En ce qui concerne l'évolution de la contrainte interfaciale de frottement τf au cours du

déplacement, la figure III.11 montre un exemple de cette évolution. Elle est similaire à cellesdes composites XR-BP en mode MI : τf diminue très rapidement dans les premiers stades de

glissement et semble se stabiliser par la suite.

0

1

2

3

4

0 250 500 750

XR-S6Le = 2 mm

Déplacement de la fibre (µm)

Fig. III.11 : Variation de la contrainte interfaciale du frottement τf en fonction du

déplacement de la fibre dans un essai d'extraction pour un échantillon de composite XR-S6.

III.1.1.2. Analyse de l'usure (ou dégradation) à l'interface pendant l'essai d'extraction

Les propriétés physiques et chimiques de la fibre et de la matrice, les conditions

d'élaboration du composite, la présence d'un revêtement sur la fibre, les propriétés et

l'épaisseur du revêtement sont des facteurs très importants qui interviennent dans la qualité de

l'interface. En effet, ces paramètres influent au cours de l'élaboration du composite et en

particulier pendant l'étape du refroidissement et contrôlent en grande partie le comportement

mécanique du composite et la dégradation pendant le glissement [MENESSIER et al. 1988 ;

MARTIN et al. 1992; KERANS et al. 1993].

108

Nous avons vu dans les trois types de composites que la contrainte interfaciale dufrottement τf diminue au cours du déplacement. Le glissement à l'interface peut réduire

l'amplitude des aspérités et on peut parler d'usure de l'interface. Cette usure est plus

importante dans les interfaces fortes où la pression interfaciale est forte. Cette pression estprésentée par σrad : la contrainte de frettage qui est proportionnelle à la contrainte interfaciale

de frottement τf selon la loi de Coulomb (cf. § I.1.3 p. 25). Cette usure conduit à une

dégradation de la résistance au glissement et du comportement du composite [JERO et al.

1991; KERANS et al. 1994]. Pour mieux comprendre le comportement du composite au cours

de cette phase du glissement, il est important de prendre en compte l'effet de l'usure de

l'interface. Par la suite, nous allons donner les paramètres caractéristiques de l'extraction des

fibres. Pour ce faire, il faut modéliser la partie glissement de la courbe force - déplacement.

Calcul de la contrainte interfaciale et de la force du frottement (τf et F)

Au cours de cette analyse, nous allons faire appel aux grandeurs instantanées Fi et Li à

partir desquelles on peut calculer la contrainte interfaciale τf au cours du déplacement par

l'équation suivante :

τf = Fi

2 π R Li et Li = Le - x (III.5)

La relation précédente peut être exploitée en considérant plusieurs types d'hypothèses :

- 1° hypothèse : τf = constante : il n'a pas d'usure à l'interface et dans ce cas la charge

appliquée et le déplacement suivent une loi de type linéaire pendant l'étape de glissement :

FLe - x

= 2 π R τf = constant (III.6)

- 2° hypothèse : dτfdx

= C où C (négatif) : coefficient d'usure : la contrainte interfaciale du

frottement τf devient :

τf = C x + C1 (III.7)

où C1 est une constante définie par les conditions aux limites : τf = τf0 pour x = 0 et

finalement

τf = C x + τf0 (III.8)

109

Cette relation montre que τf est reliée cette fois linéairement au déplacement x. Dans ce

cas, la charge appliquée et le déplacement sont reliés par l'équation suivante :

FLe - x

= 2 π R (C x + τf0) (III.9)

- 3° hypothèse : dτf

dx = C τf où C (négatif) : coefficient d'usure. τf devient après l'intégration :

τf = Y exp(C x) (III.10)

où Y est une constante retenu par les conditions aux limites. En effet, lorsque le glissement estnul (x = 0), la contrainte τf égale à τf0. Ce qui signifie que τf a sa valeur initiale avant tout

glissement de la fibre. Finalement, la contrainte interfaciale du frottement s'écrit par la

relation :

τf = τf0 exp(C x) (III.11)

Donc τf varie exponentiellement avec le déplacement. Dans ce cas aussi la relation entre

la charge appliquée et le déplacement est de type exponentiel :

FLe - x

= 2 π R τf0 exp(C x) (III.12)

ou Ln( F

Le - x) = Ln(2 π R τf0) + C x (III.13)

Dans le but d'analyser le type d'usure qui intervient au cours de l'étape du glissement,

nous avons essayé d'appliquer et de comparer les trois modèles avec la courbe expérimentale

obtenue (Fig. III.12). Il apparaît que le modèle le mieux adapté à ce type de comportement estcelui de la dernière hypothèse : τf varie suivant une loi de type exponentielle avec le

déplacement.

110

0

2

4

6

0 0,2 0,4 0,6 0,8

Déplacement de la fibre x (mm)

Composite XR-BPLe = 1,9 mm MII

Courbe expérimentale

Fittage par 3° hypothèse

Fittage par 2° hypothèse

1° hypothèse τf = constante = τf0

Fig. III.12 : Exemple de comparaison entre le comportement réel (courbe expérimentale) et

les trois modèles proposés pour un échantillon du composite XR-BP testé en pull-out.

Justifications de la troisième hypothèse

La contrainte interfaciale de frottement est liée à l'amplitude effective des aspérités (δ :voir Fig.I.8) par l'intermédiaire de la contrainte radiale σrad exercée sur l'interface. On peut

décrire l'usure par la diminution de l'amplitude des aspérités (dδ) par unité de distance de

glissement relatif (dδ/dx). Cette usure est d'autant plus grande que la pression normale estélevée et donc que τf est élevée. Donc la diminution de τf (dτf/dx) est liée à la diminution de

l'amplitude des aspérités (dδ/dx) au cours du déplacement qui entraîne par conséquent une

diminution de la pression normale. On peut écrire, si on considère que le frottement est

contrôlé par une loi de Coulomb :

τf = µ σrad (III.14)

etdδdx

= K σrad = K τfµ

(III.15)

où K est une constante et µ le coefficient de frottement.

111

En dérivant la loi de Coulomb, on obtient :

dτf = µ dσrad (III.16)

Mais σrad est donnée par la relation [BENOIT et al., 1993]:

σrad = ∆α ∆ TA

+ δR A

(III.17)

En dérivant cette équation par rapport à δ, on obtient :

dσrad

dδ = 1

R A (III.18)

De plus cette équation donne :

dδ = R A dσrad (III.19)

Soit en divisant par dx et en utilisant ensuite l'équation (III.16) :

dδdx

= R A dτfµ dx

(III.20)

En égalant les équations (III.20) et (III.15), on tire enfin :

dτfdx

= C τf ou dτfτf

= C dx (III.21)

où C est le coefficient d'usure.

Il faut noter que cette relation est exactement la même équation de l'hypothèse 3concernante la variation de τf en fonction de déplacement.

Donc, il est vrai que l'usure par unité de déplacement (le gradient de cisaillement) estproportionnelle à la contrainte interfaciale τf (3° hypothèse).

Pour déterminer les deux inconnues τf0 et C, on peut tracer Ln( F

Le - x) en fonction de x.

On obtient alors une droite, de pente C et d'ordonnée à l'origine égale à Ln(2 π R τf0). On peut

ainsi déterminer les valeurs des deux inconnues.

112

III.1.1.3. Applications du modèle de l'usure aux composites ex-xérogel

Composite XR-BP

Comme nous l'avons signalé auparavant, on a deux modes de décohésion et l'évolutionde τf est liée à ces modes. En Mode MI nous avons une usure très rapide au départ suivie d'un

stade plus lent. Par contre en mode MII , l'usure est moins rapide et régulière. Donc en mode

MI le coefficient d'usure possède deux valeurs, une première pendant le stade rapide et une

seconde pendant le stade lent. Cela peut être expliqué de la façon suivante : la décohésion

entre la fibre et la matrice conduit à détruire une partie des aspérités qui accompagne la fibre

lors de son glissement. Ce phénomène provoque une accumulation des débris des aspérités à

l'interface, ce qui conduit à un relentissement du glissement et à une diminution de l'usure

pendant le deuxième stade.

-1,5

-1

-0,5

0

0,5

0 0,25 0,5 0,75 1

x(mm)

CII = - 1,16

CI = - 6,26

I II

Modèle


Le = 2,3 mm XR-BP

MI

Fig. III.13 : Exemple d'analyse de l'usure dans le mode MI du composite XR-BP.

Par contre en mode MII le coefficient d'usure est sensiblement constant. Les figures ( III.13 et

III.14) montrent un exemple de chaque mode pour le composite XR-BP.Les valeurs du coefficient d'usure en mode MI sont les suivantes :

113

- pendant le premier stade : l'usure est rapide et le coefficient d'usure C possède des valeurs

importantes pendant ce stade. Nous avons trouvé que les valeurs de C varient dans la gamme

de -5 à -6,

- pendant le deuxième : le glissement est plus lent pendant ce stade et l'usure est moins

importante. Nous avons trouvé que les valeurs de C varient dans la gamme de -0,9 à -1,2.En mode MII le glissement est régulier et le coefficient d'usure possède une seule valeur

dans chaque essai : elle est de l'ordre de -1 à -3.

La dispersion des valeurs de C est globalement liée aux mêmes raisons signaléesauparavant qui conduisent à la fois à la dispersion des valeurs de τd et τf.

-1,5

-1

-0,5

0

0,5

1

0 0,2 0,4 0,6 0,8

x(mm)

&� ��

Ln(2πRτf0)


XR-BPLe = 1,9 mmMIIModèle

Fig. III.14 : Exemple d'analyse de l'usure dans le mode MII du composite XR-BP.

Composite XR-S2

Pour ce composite, l'évolution de τf au cours du déplacement suit l'allure du mode MI de

décohésion. L'usure est importante pendant le premier stade à cause de la diminution rapidede τf qui se stabilise ensuite par le ralentissement du glissement et conduit à la diminution de

l'usure pendant le deuxième stade.

La figure III.15 montre un exemple où le modèle a été appliqué pour un échantillon du

composite XR-S2.

114

Le coefficient d'usure est plus important dans le premier stade que dans le deuxième et on

constate des irrégularités pendant ce deuxième stade. Ces irrégularités sont dues probablement

aux agglomérations des débris des aspérités, arrachés lors de la décohésion, au point de sortie

de la fibre, ce qui a perturbé le glissement.

Les valeurs de coefficients de l'usure dans ce type de composite sont aussi dispersées à

cause de l'interface variable d'un échantillon à l'autre. Les résultats obtenus conduisent à des

valeurs de C de l'ordre de -3 à -6,5 pendant le premier stade, et de -0,5 à -1 pendant le

deuxième.

-2

-1,5

-1

-0,5

0

0,5

1

x (mm)

CII = - 1,06

CI = - 4,38

I II


XR-S2Le = 2,8 mm

Fig. III.15 : Exemple d'analyse de l'usure dans le composite XR-S2 (mode MI de décohésion).

Composite XR-S6

Nous avons vu que la décohésion dans ce type de composite est de même type que pourle composite XR-S2. La variation de τf est aussi similaire à celles des composites XR-BP en

mode MI (Fig.III.16): usure très rapide dans les premiers stades de glissement et qui semble se

stabiliser par la suite. Nous avons donc deux valeurs du coefficient d'usure pour chaque essai.

Une dispersion a été aussi observée pour les valeurs de ce coefficient d'un échantillon à

l'autre.

115

Les résultats obtenus conduisent à des valeurs de C de l'ordre de -4,4 à -9,5 pendant le

premier stade, et de -0,7 à -2 pendant le deuxième.

-1

-0,5

0

0,5

1

0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6

x (mm)

CII = - 1,76

CI = - 7,89

I II


XR-S6Le = 1,3 mm

Fig. III.16 : Exemple d'analyse de l'usure dans le composite XR-S6 (mode MI de décohésion).

III.1.1.4. Bilan et synthèse sur l'essai d'extraction

En conclusion, pendant les essais d'extraction nous pouvons retenir :- que la décohésion peut se produire dans le composite XR-BP soit en mode MI ou en mode

MII selon les échantillons testés. Par contre, la décohésion se produit uniquement en mode MI

pour les composites XR-S2 et XR-S6.- que la contrainte interfaciale de la décohésion τd possède une valeur moyenne assez proche

pour les trois types de composites et cela indépendamment de la longueur enchâssée Le (Fig.

III.17).- que la moyenne de la contrainte interfaciale du frottement τf diffère selon le composite :

pour XR-BP et XR-S6, la moyenne est du même ordre de grandeur, tandis que pour le

composite XR-S2 la moyenne est plus faible (Fig. III.18).Nous avons calculé les écarts - types associés aux valeurs de τd et τf0. La dispersion est

liée probablement à l'endommagement variable de l'interface (microfissures internes autour de

la fibre) provoqué par un fort retrait du gel au cours du procédé utilisé pour élaborer les

116

échantillons. Ce retrait est difficilement contrôlé et ne conduit pas exactement la même

interface à chaque échantillon.

0

3

6

9

12

15

0,5 1 1,5 2 2,5 3

Longueur enchâssée (mm)

XR-S6

XR-S2

XR-BP

Fig. III.17 : Relation entre la contrainte interfaciale de décohésion τd et de la longueur

enchâssée Le pour les trois types de composites.

0

2

4

6

8

10

0,5 1 1,5 2 2,5 3


XR-S6

XR-S2

XR-BP

117

Fig. III.18 : Relation entre la contrainte interfaciale de frottement τf0 et de la longueur

enchâssée Le pour les trois types de composites.

Nous avons observé pour les trois types de composites que la contrainte interfaciale dufrottement τf n'est pas constante pendant le glissement. C'est une conséquence de la présence

d'un phénomène d'usure dans les interfaces.Pour le composite XR-BP, l'évolution de la contrainte τf est contrôlée par le type de

mode produit lors de la décohésion (MI ou MII). Par contre, l'évolution de τf est régie

uniquement par le mode MI pour les composites XR-S2 et XR-S6.

L'analyse de la courbe force - déplacement pendant l'étape du glissement nous a permis à

une détermination du coefficient d'usure C pendant cette étape. Le tableau III.4 fournit les

valeurs de ce coefficient pour les trois types de composites. On constate que C possède des

valeurs importantes pendant le premier stade de glissement pour les composites XR-S2, XR-S6 et XR-BP (en mode MI). Cela peut être expliqué de la façon suivante : la décohésion entre

la fibre et la matrice réduit une partie des aspérités qui accompagne la fibre lors de son

glissement. Ce phénomène provoque une accumulation des débris des aspérités à l'interface,

ce qui ralentit le glissement et diminue l'usure pendant le deuxième stade.

Tableau III.4 : Valeur moyenne de τf0 et les coefficients de l'usure C pour les trois types de

composites à matrice de verre de silice ex-xérogel.

C

τf0 (MPa)* MI MII

1er stade 2ème stade

XR-BP 4,48 -5 à -6 -0,9 à -1,2 -1 à -3

XR-S2 3,85 -3 à -6,5 -0,5 à -1

XR-S6 4,97 -4,4 à -9,5 -0,7 à -2

* Valeur moyenne de τf0.

La dispersion du coefficient d'usure C pour les trois types de composites est

probablement reliée à l'étape de séchage du procédé de fabrication du verre ex-xérogel.

III.1.2. ESSAIS D'INDENTATION "PUSH-OUT ET PUSH-BACK"

118

A partir de la courbe force - déplacement d'un essai de push-out, on peut décrire le

comportement interfacial et déduire les caractéristiques de l'interface. Il est aussi intéressant

de faire une comparaison de ces caractéristiques avec celles obtenues à partir de l'essai de

pull-out permettant d'estimer l'effet de coefficient de Poisson sur ces caractéristiques.

L'essai de push-back nous permet d'avoir des informations sur la rugosité à l'interface et

l'état des aspérités après la décohésion et le glissement : lors du retour à la position initiale, on

observe (ou non) le phénomène de "seating-drop". Enfin, on peut aussi constater l'évolutionde τf et l'usure à l'interface.

Il faut noter que les échantillons utilisés pour ce type d'essais (push-out et push-back)

sont généralement minces et ils nécessitent une grande précaution au cours de l'étape de

découpage afin d'éviter des microfissures internes supplémentaires autour de la fibre. Cela

peut jouer un rôle pour modifier le comportement interfacial du composite et par conséquent

les caractéristiques de l'interface.

Des essais de push-out et de push-back ont été réalisés sur les trois types de compositesavec différentes épaisseurs Le.

Nous présentons par la suite quelques exemples de courbes force - déplacement obtenues

pendant ces essais pour chaque type de composite.

Composite XR-BP

Les courbes force - déplacement obtenues pour ce composite sont aussi différentes entre

elles que les courbes des essais de pull-out. D'abord pendant les essais de push-out, nous

avons retrouvé à la fin de l'étape de la déformation élastique les modes de décohésion (modeMI : décohésion se produisant avec une chute importante de la charge appliquée, et MII :

décohésion avec une chute plus petite qu'en MI).

En ce qui concerne l'allure des courbes pendant l'étape de frottement, plusieurs

comportements ont été observés pendant cette étape :

- la charge reste presque constante pendant l'étape de frottement, néanmoins une légère

augmentation est observée à la fin de cette étape (Fig. III.19, a),

- ou la charge diminue graduellement accompagné du phénomène de "stick-slip" (Fig. III.19,

b).

Les observations ci-dessus montrent que le glissement au cours d'un essai de push-out estcontrôlé par les deux modes de décohésion MI et MII évoqué pendant les essais de pull-out de

ce composite.

119

Nous avons observé aussi une dispersion de comportement pendant les essais de push-

back. Le phénomène stick-slip a complètement disparu pendant certains essais (à cause de

l'usure) et le phénomène de "seating-drop" a été aperçu parfois dans les deux modes de

décohésion.

0

1

2

3

4

Cha

rge

appl

iqué

e (N

)

-20 0 20 40 60

Déplacement (µm)

Push-back

Push-out

XR-BP Le = 0,8 mm

"seating drop"

Mode MI

(a)

Fbac

F0

Fpo

Fpb

120

0

0,5

1

1,5

2

2,5C

harg

e ap

pliq

uée

(N)

-25 0 25 50 75

Déplacement (µm)

push-back

Push-out

F0

Fpo

Fpb

Fig. III.19 : Courbes force - déplacement des essais de push-out et de push-back pour deux

échantillons de composite XR-BP.

Nous constatons une baisse de la charge nécessaire pour faire glisser la fibre entre lesessais de push-out et de push-back : comparaison entre F0 et Fbac ou entre les niveaux de la

charge à la fin de l'essai de push-out (Fpo) et au début du glissement (Fpb) pendant l'essai de

push-back (Fig. III.19). De plus, le phénomène de stick-slip a disparu parfois pendant les

essais de push-back. Cela signifie de l'existence d'une usure à l'interface après la décohésion et

pendant le glissement. Cette usure est due probablement à la rupture des aspérités lors de la

décohésion et au cours du glissement. On peut avoir une idée de l'usure à l'interface encalculant la contrainte interfaciale du frottement τfb au moment du retour de la fibre à sa

position initiale pendant l'essai de push-back. A cette position la surface du glissement(2.π.R.Le) est la même que celle utilisée pour calculer τd et τfo de l'essai de push-out.

Nous avons calculé les contraintes interfaciales τd, τf0 et τfb pendant les essais de push-

out et de push-back par les mêmes équations utilisées en pull-out. Le tableau III.5 fournit les

résultats pour une série d'échantillons testés en push-out et push-back.

121

Tableau III.5 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite XR-BP pendant les

essais d'indentation

push - out push - back

Le

(mm)

Fd

(N)

F0

(N)

τd

(MPa)

τf0

(MPa)

Fbac

(N)

τfb

(MPa)

0,7 4,50 2,00 18,63 8,28 1,10 4,54

0,8 3,75 2,10 13,58 7,60 1,15 4,15

1,1 2,40 2,00 6,32 5,27 0,90 2,36

1,25 2,25 2,25 5,21 5,21 1,90 4,39

1,4 7,00 4,50 14,49 9,31 1,20 2,48

Moyenne 11,64 7,13 3,58

Ecart-type 5,70 1,80 1,07

Il faut noter que les valeurs des contraintes τd sont les plus dispersées (Tableau III.5) : τd

varie de 5,21 à 18,63 MPa avec un écart - type très important de 5,70 MPa. Par contre, lesvaleurs de τfo sont moins dispersées : elles varient de 5,21 à 9,31 MPa avec un écart - type de

1,80 Mpa.La dispersion des valeurs de τd et τfo est due aux mêmes raisons que celles citées

précédemment : l'endommagement variable de l'interface à cause du fort retrait incontrôlable

du gel au cours de l'élaboration. En plus, l'effet de découpage des échantillons peut provoquer

des endommagements supplémentaires.Concernant les valeurs de τfb, il faut rappeler que ces contraintes sont calculées après

deux glissements : le premier pendant l'essai de push-out et le deuxième lors du retour à la

position initiale pendant l'essai de push-back. Or, la distance du glissement cumulée pendantles deux essais n'est pas identique pour tous les échantillons. Alors que τfb dépend de cette

distance cumulée à cause du phénomène d'usure, τfb est d'autant plus petite que cette distance

est plus grande, ce qui conduit à une dispersion importante de τfb. Cette contrainte varie de

2,36 à 4,54 MPa, avec un écart type égal à 1,07 MPa.

Composite XR-S2

Nous avons réalisé des essais de push-out et push-back pour ce type de composite enfaisant varier l'épaisseur Le de 0,7 à 1,3 mm. A cet effet, nous pouvons faire les mêmes

remarques que pour le cas précédent : une dispersion du comportement d'un échantillon à

l'autre pendant les essais de push-out et de push-back. Et aussi, un phénomène d'usure a été

détecté lors des essais de push-back.

122

La figure III.20 montre les courbes force - déplacement des essais de push-out et de

push-back pour deux échantillons testés de ce composite.

Le tableau III.6 fournit les résultats d'une série d'échantillons testés en push-out et push-

back.

Tableau III.6 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite XR-S2 pendant les

essais d'indentation.


Le

(mm)

Fd

(N)

F0

(N)

τd

(MPa)

τf0

(MPa)

Fbac

(N)

τfb

(MPa)

0,7 1,90 1,00 6,08 3,20 0,31 0,99

0,9 2,40 2,40 5,97 5,97 1,85 4,60

1,2 7,70 2,90 14,38 5,41 2,10 3,90

1,3 3,70 2,80 6,38 4,82 1,55 2,67

Moyenne 8,20 4,80 3,04

Ecart-type 4,12 1,19 1,58

0

2

4

6

8

Cha

rge

appl

iqué

e (N

)

-40 0 40 80 120

Déplacement (µm)

Push-back

Push-out

XR-S2 Le = 1,2 mm

(a)

123

0

1

2

3

4C

harg

e ap

pliq

uée

(N)

-80 -40 0 40 80 120

Déplacement (µm)

Push-back

Push-out

XR-S2 Le = 1,3 mm

(b)

Fig. III.20 : Courbes force - déplacement des essai de push-out et de push-back pour deux

échantillons de composite XR-S2.

On constate du tableau III.6 que les valeurs des contraintes τd sont les plus dispersées,

avec une valeur très importante de l'écart - type égale à 4,12 MPa : τd varie de 5,97 à 14,38

MPa. Par contre, les valeurs de τfo sont moins dispersées que les valeurs de τd, l'écart - type

étant égal à 1,19 MPa : τfo varie de 3,20 à 5,97 MPa. Cette dispersion des valeurs de τd et τfo

est due aux mêmes raisons que celles du cas précédent.Concernant les valeurs de τfb, elles sont aussi dispersées : τfb varie de 0,99 à 4,60 MPa,

avec un écart type égale à 1,58 MPa. Les valeurs basses de τfb sont aussi dues au phénomène

d'usure produit pendant le glissement.

On trouve en général que la dispersion dans ce type composite est moins importante que

dans le type précédent.

Composite XR-S6

Nous avons aussi réalisé des essais d'indentation sur ce type de composite et les résultats

sont peu différents de ceux des autres composites.

Le tableau III.7 fournit les résultats d'une série d'échantillons testés en push-out et en

push-back pour ce composite.

124

Tableau III.7 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite XR-S6 pendant les

essais d'indentation


Le

(mm)

Fd

(N)

F0

(N)

τd

(MPa)

τf0

(MPa)

Fbac

(N)

τfb

(MPa)

0,55 2,25 0,80 9,17 3,26 0,31 1,26

0,65 1,25 1,10 4,31 3,79 0,35 1,20

0,85 7,30 4,20 19,25 11,07 0,45 1,18

0,95 2,10 2,10 4,95 4,95 0,05 0,11

1,10 7,60 5,30 15,49 10,80 3,25 6,62

1,30 4,70 1,25 8,10 2,15 0,70 1,20

1,60 10 2,50 14,01 3,50 1,45 2,03

Moyenne 10,75 5,64 1,94

Ecart-type 5,60 3,70 2,10

On constate aussi que les valeurs de τd, τf0 et τfb sont aussi dispersées qu'avec les autres

types de composites (XR-BP et XR-S2) pour les mêmes raisons que citées plus haut.

La figure III.21 montre les courbes force - déplacement des essais de push-out et de

push-back pour deux échantillons. Nous pouvons faire les mêmes remarques que pour les

deux composites précédents.

125

0

1

2

3

4

5C

harg

e ap

pliq

uée

(N)

-20 0 20 40 60 80

Déplacement (µm)

Push-back

Push-out

XR-S6 Le = 1,3 mm

0

2

4

6

8

Cha

rge

appl

iqué

e (N

)

0 25 50 75

Déplacement (µm)

Push-back

Push-out

XR-S6 Le = 1,1 mm

Fig. III.21 : Courbes force - déplacement des essais de push-out et de push-back pour deux

échantillons de composite XR-S6.

III.1.2.1. Bilan et synthèse sur les essais d'indentation

126

Au cours des essais de push-out, comme pour les essais de pull-out, plusieurs formes de

courbes ont été observées pour des échantillons élaborés dans les mêmes conditions. Ces

différentes formes sont dues à l'endommagement variable de l'interface à cause du fort retrait

incontrôlable du gel pendant l'étape du séchage au cours du procédé utilisé pour élaborer les

échantillons. En plus, le découpage des échantillons peut provoquer des fissures

supplémentaires à l'interface : les échantillons de push-out sont minces en général et de plus,

ils sont soumis à deux découpes ; les échantillons de pull-out sont plus épais et sont obtenus

par une seule découpe (Fig.II.17).

Concernant les essais de push-back, les courbes obtenues n'ont pas toujours la forme

typique d'un essai de push-back. Dans la plupart des cas, le glissement survenu pendant l'essai

de push-out a provoqué un endommagement au niveau de l'interface. En effet, la diminution

de l'amplitude des aspérités avec la déformation du contour de la fibre dans la matrice conduit

à une diminution de l'effort de frottement pendant l'essai de push-back. Une autre

conséquence de cet endommagement est que nous n'avons pas pu observer clairement le

phénomène de "seating drop" au moment du repassage par la position initiale : la coïncidence

des surfaces rugueuses de la fibre et de la matrice, survenue juste après la décohésion et au

début du glissement pendant l'essai de push-out, n'a pas été retrouvée lors du retour de la fibre

à sa position initiale au cours de l'essai de push-back.Pour les caractéristiques de l'interface τd et τf0, nous avons une dispersion importante de

leurs valeurs pour les trois types de composites étudiés.

Nous avons aussi constaté une baisse de la force nécessaire pour faire glisser la fibre,

entre les essais de push-out et de push-back pour les trois types de composites. Cette baisse

est liée à l'existence d'un phénomène d'usure à l'interface après la décohésion et pendant le

glissement. Cette usure est due problement à la rupture des aspérités lors de la décohésion etau cours du glissement. Nous avons calculé la contrainte interfaciale du frottement τfb au

moment du retour de la fibre à sa position initiale pendant l'essai de push-back. Les valeurs de

cette contrainte sont relativement dispersées.

III.1.3. CONCLUSION

Les essais d'extraction et d'indentation "push-out et push-back" pour les différents

composites testés (XR-BP, XR-S2 et XR-S6) ont permis d'obtenir des informations sur le

comportement interfacial de ces composites élaborés par la méthode sol-gel à partir d'un

xérogel. L'endommagement variable de l'interface, provoqué par un retrait important du gel

durant la préparation des composites, disperse les caractéristiques interfaciales de chaque

composite et peut masquer aussi les différences attendues entre les composites (rôle du

revêtement et de son épaisseur sur les fibres). Malgré ces handicaps, nous avons pu mettre en

évidence une certaine différence au niveau du comportement et des caractéristiques.

127

La comparaison des valeurs de τd et τf0 obtenues pendant les essais d'extraction et

d'indentation "push-out" pour chaque type de composites (Tableau III.8), permet de constater

que leurs valeurs moyennes dans le cas de push-out sont en général supérieures à celles

calculées dans le cas d'extraction. Cela peut s'expliquer par l'intervention de l'effet de Poisson.

En effet, au cours de l'essai d'extraction, la contraction de la fibre provoque une diminution de

la compression radiale ou même une contrainte radiale en tension à l'interface et par

conséquent la contrainte interfaciale diminue. Par contre si la fibre est mise en compression

axiale (lors de l'essai de push-out), la compression axiale de la fibre provoque sa dilatation

transverse qui est plus ou moins gênée par la rigidité de la matrice et conduit à un état de

compression à l'interface et par conséquent, à une augmentation de la contrainte interfaciale.

Tableau III.8 : Valeurs moyennes de τd et τf0 pour tous les types de composites modèles à

matrice de verre de silice ex-xérogel, avec la valeur de l'écart - type de chaque valeur.

Type de pull - out push - out

composite Vmoy* s** Vmoy s

XR-BP τd (MPa) 8,34 1,25 11,64 5,70τf0 (MPa) 4,48 1,66 7,13 1,80

XR-S2 τd (MPa) 7,21 1,43 8,20 4,12τf0 (MPa) 3,85 0,12 4,80 1,19

XR-S6 τd (MPa) 8,09 0,81 10,75 5,60τf0 (MPa) 4,97 0,92 5,64 3,70

* V moy : valeur moyenne de la contrainte interfaciale (τd ou τf0)

** s : écart - type.

Si l'on compare les valeurs moyennes de τd et τf obtenues pour les trois types de

composites élaborés (matrice de silice à partir d'un xérogel) avec celles rapportées par d'autres

auteurs sur des composites à fibres SiC incorporées dans différentes matrices de verre et testéspar les deux techniques (extraction et indentation), on constate que les valeurs de τd et τfmesurées sur nos échantillons sont généralement du même ordre de grandeur que celles des

autres composites à matrice verre borosilicaté fabriqués par pressage à chaud (Tableau III.9).

Mais nos valeurs sont supérieures à celles du composite à matrice de silice et fibre de SCS-6

fabriqué par pressage à chaud et testé par le technique de protrusion "slice compression".D'autre part, les valeurs de τd et τf les plus élevées sont celles du composites à matrice de

verre silico-sodo-calcique.

128

Cette observation peut être expliquée sur la base de la nature des contraintes résiduelles

qui apparaissent au cours de l'élaboration du composite. Les coefficients de dilatation du verre

de silice pure (α = 0,5 10-6 C-1) et d'un verre borosilicaté (α = 3 à 3,5 10-6 C-1) sont inférieursà celui d'une fibre de SiC (αrf = 4 10-6 C-1), provoquant ainsi la mise en traction de la fibre au

cours du refroidissement. Dans le cas du composite à matrice de verre silico-sodo-calcique le

coefficient de dilatation de la matrice (α = 8 à 9,5 10-6 C-1) est supérieur à celui de la fibre et

donc la fibre est mise en compression, conduisant à des valeurs de contraintes interfaciales

plus élevées.

Tableau III.9 : Valeurs des contraintes interfaciales pour différents composites verre/SCS-6

élaborés par pressage à chaud et testés en pull-out et push-out.

Fibre Matrice α. 106

(1/°C)

Technique

de mesure

τd

(MPa)

τf

(MPa)

Auteurs

pull-out 9 7 CHOU et al.,

1991

Borosilicate 3,2 pull-out 5,8 - 6,9 4,5 JUREWICS et

KERANS, 1988

SCS-6 push-out 17,5 11,6 BRIGHT et al.,

1989

Silico-sodo-

calcique

8,2 pull-out 17,4 13 CHOU et al.,

1991

SiO2 0,5 slice

compression

0,3 0 MILIVOJ et

SINGH, (1988)

Concernant la différence entre nos composites et celui qui possède le même type de

matrice, la méthode de fabrication joue un rôle très important pour déterminer le niveau de la

contrainte radiale résiduelle exercée à l'interface. Dans le dernier cas, cette contrainte peut être

estimée à partir d'équations simples à partir des coefficients de dilatation et des températures

de fabrication (cf. § I.1.5) des constituants. Mais dans notre cas la contrainte résiduelle radiale

est difficile à estimer à cause du fort retrait du gel autour de la fibre pendant le séchage. Ce

retrait provoque des contraintes radiales importantes mettant la fibre en compression et

modifie l'estimation faite par les calculs. En conséquence, les contraintes interfaciales sont

plus importantes que celles des composites fabriqués par pressage à chaud à partir des plaques

de verre denses.

En plus l'élaboration des composites modèles par pressage à chaud peut provoquer des

endommagements au niveau de l'interface et de la fibre.

129


AEROGEL

Ces composites, dont le mode de préparation a été décrit au chapitre II, utilisent les trois

type de fibres de SiC (BP, SCS-2 et SCS-6) avec le verre de silice ex-aérogel. Nous allons

appeler ces composites modèles comme suit :

- composites AR-BP avec la fibre Sigma,

- composites AR-S2 avec la fibre SCS-2,

- composites AR-S6 avec la fibre SCS-6.

La reproductibilité dans la préparation de ces composites modèles à partir d'un aérogel

est plus élevée que dans le cas de la préparation à partir d'un xérogel. Le retrait du gel pendant

le séchage sous conditions supercritiques pour obtenir un aérogel est faible (environ 10%) par

rapport au séchage conventionnel (environ 85%). Pour cette raison nous n'avons pas constaté

l'apparition de macro-fissures dans le gel et autour de la fibre pendant cette étape. Mais, après

l'étape de gélification, lors de la sortie du gel contenant une fibre hors du tube à essai pour

effectuer le séchage supercritique dans un autoclave, nous avons eu des difficultés à

manipuler ce gel humide à cause de sa grande fragilité. De plus, les mouvements de la partie

libre de la fibre au cours de la manipulation peuvent provoquer l'endommagement de

l'interface fibre/gel au point de sortie de la fibre (Fig. III.22).

Fibre

Gel humide

Mouvements

Endommagement à l’interface

Partie libre de la fibre

Fig. III.22 Endommagement à l'interface fibre/gel provoqué par les mouvements de la partie

libre de la fibre.

Après le séchage supercritique, deux traitements thermiques ont été effectués pour

convertir l'aérogel en verre (cf. § II.3.2.2.). Il faut noter que nous avons défini la températurefinale de densification Td expérimentalement suivant le programme de chauffe schématisé sur

la figure II.15. La densité et la transparence sont les critères préliminaires que nous avons

130

choisis pour définir la qualité de la conversion de l'aérogel en verre. Nous avons commencénos expériences en chauffant à Td = 1200 °C : ce choix a été basé sur les résultats de

WOIGNIER et al. [1990] (Fig. I.30). Mais notre gel n'a pas été densifié malgré un temps du

maintien (60 mn) à cette température. Cela peut être expliqué par les conditions d'élaboration

de l'aérogel qui ne sont pas les mêmes dans notre cas et le cas de WOIGNIER et al. [1990].Ensuite nous avons essayé d'augmenter Td successivement avec un intervalle de 25 °C à

chaque fois. L'obtention d'un verre complètement dense et transparent a été obtenu pour Td =

1300 °C. Nous avons calculé la densité du verre obtenu en utilisant la méthode d'Arthur : elle

est égale à 2,17 g/cm3 (la densité théorique d'un verre de silice vitreuse est égale à 2,2 g/cm3).

Le même résultat a été aussi obtenu en chauffant l'aérogel à 1325 °C avec un temps du

maintien de 30 mn. Au delà de 1350 °C, le gel est transformé en mousse opaque (phénomène

de "bloating" : cf. § I.2.4).

Nous avons réalisé une analyse dilatométrique sur l'aérogel sous atmosphère similaire à

celle du traitement thermique de densification d'un aérogel contenant une fibre. L'analyse a

été effectuée par la société SETARAM en utilisant l'analyseur thermomécanique TMA 92. La

figure III.23 montre la courbe dilatométrique obtenue.

-60

-50

-40

-30

-20

-10

0

10

0 200 400 600 800 1000 1200 1400

Température °C

5 °C/mn 2 °C/mn

1335 °C

retrait maximal = 51,76 %

Fig. III.23 Courbe dilatométrique de l'aérogel de silice sous vide : retrait (%) en fonction de

la température.

131

On constate que la densification de l'aérogel se produit entre 1000 °C et 1335 °C avec un

retrait de 51,76 %. A partir de 1335 °C, on constate des dilatations rapides suivies par des

retraits aussi rapides. Cela confirme la présence du phénomène de bloating après la

densification à 1335 °C. Nous avons constaté que l'échantillon est devenu, après l'essai,

comme une mousse opaque.Cela confirme la validité de nos expériences pour déterminer Td (1300 °C avec un temps

de maintien de 60 mn ou 1325 °C avec un temps de maintien de 30 mn). Il faut noter que la

température de densification peut se déplacer en fonction de la vitesse de chauffe (elle

augmente de façon linéaire avec celle-ci). Cela explique la petite différence entre l'essai

dilatométrique (vitesse de la chauffe 2 °C/mn à partir 500 °C) et notre protocole pour

densifier l'aérogel contenant une fibre (vitesse de chauffe 1 °C/mn à partir 500 °C).

Nous avons déterminé d'autres propriétés du verre de silice obtenu à partir d'un aérogel

traité sous vide à 1300 °C avec un temps de maintien de 60 mn, ou à 1325 °C avec un temps

de maintien de 30 mn.

Dans les deux cas, les propriétés du verre sont les mêmes :

- densité égale à 2,17 g/cm3

- coefficient de dilatation α • 0,54 10-6 C-1 (valeur théorique = 0,5 10-6 C-1)

- module d'Young : (valeur théorique = 60-72 GPa)

- mesure par la technique de nanoindentation : 68,3 GPa

- mesure par la technique ultrasonique : 70,4 GPa

Concernant les essais micromécaniques pour déterminer les propriétés interfaciales, nous

avons réalisé les essais d'extraction "pull-out" et d'indentation "push-out et push-back" pour

les trois types de composites (AR-BP, AR-S2 et AR-S6). Les essais sont effectués sur deux

groupes d'échantillons pour chaque type de composite : un groupe traité à 1300 °C et un autretraité à 1325 °C. Cela pour vérifier s'il y a une influence de la température de densification Td

sur le comportement interfacial des composites.

III.2.1. ESSAIS D'EXTRACTION "PULL-OUT"

III.2.1.1. Comportement des différents composites ex-aérogel et calcul des contraintes

interfaciales

Nous avons réalisé des essais d'extraction "pull-out" sur les trois types de composites(AR-BP, AR-S2 et AR-S6) en faisant varier la longueur enchâssée Le. Nous présentons par la

suite les résultats obtenus.

Composites AR-BP

132

Nous avons effectué des essais d'extraction avec ce type de composites sur les deux

groupes traités à 1300 °C (composite AR-BP1300) et à 1325 °C (composite AR-BP1325).

Dans les deux groupes, l'allure des courbes force - déplacement (Fig. III.24) ne diffère

pas trop d'un échantillon à l'autre, à l'inverse du composite ex-xérogel XR-BP. Les courbes,

dans les deux groupes (AR-BP1300 et AR-BP1325), sont composées d'une partie linéaire de

l'étape de la déformation élastique qui provoque la décohésion, suivie par une chute de la

charge et ensuite l'extraction de la fibre est accompagnée par une décroissance continue de la

force appliquée.

0

1

2

3

0 400 800 1200 1600

0

1

2

3

0 400 800 1200

Déplacement (µm)

AR-BP1300Le = 2 mm

AR-BP1325Le = 2,1 mm

Fig. III.24 Exemples des courbes force -déplacement des essais d'extraction du composite AR-

BP.

On constate que l'allure générale des courbes force - déplacement dans les deux cas est

plus proche de la courbe théorique (voir Fig. I.13) que dans le cas du composite XR-BP (voir

Fig. III.2). La diminution de la pente au cours du déplacement est moins apparente dans le cas

des composites de type AR-BP.

Cependant, nous avons observé une différence de comportement entre les deux groupes

de composites (AR-BP1300 et AR-BP1325). Nous avons constaté dans le cas du composite

AR-BP1300 que le niveau de forces nécessaires pour provoquer la décohésion et initialiser le

glissement est plus élevé que pour le composite AR-BP1325, ce qui traduit une résistance

interfaciale plus forte. Nous allons essayer d'interpréter cette différence plus tard dans ce

paragraphe.

133

Nous avons aussi calculé les contraintes interfaciales τd et τf0 de la même façon que dans

le cas du composite XR-BP, en utilisant les équations (III.2) et (III.3). Le tableau III.10fournit les valeurs obtenues de Fd, F0, τd et τf0 en fonction de Le pour les échantillons testés

pour les deux groupes AR-BP1300 et AR-BP1325.

Tableau : III.10 Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite AR-BP pendant

l'essai d'extraction.

Groupe Le

(mm)

Fd

(N)

F0

(N)

τd

(MPa)

τf0

(MPa)

1,8 2,61 2,03 4,19 3,26

2 3,25 2,80 4,71 4,05

AR-BP1300 2,5 4,27 3,68 4,94 4,26

3 5,74 4,53 5,53 4,37

4 11,16 7,00 8,07 5,06

Moyenne 5,48 4,20


1,5 1,70 1,33 3,29 2,57

2,1 2,58 1,90 3,56 2,62

AR-BP1325 2,7 2,78 2,35 2,98 2,51

3,4 4,46 3,62 3,79 3,08

4,2 6,30 4,91 4,34 3,38

Moyenne 3,59 2,83


Dans le cas du composite AR-BP1300, les valeurs de τd sont dispersées. Elles varient de

4,19 à 8,07 MPa avec un écart-type assez important qui est égal à 1,52 MPa. Concernant les

contraintes interfaciales de frottement dans ce cas, le tableau III.10 fournit les valeurs"initiales" τf0 de cette contrainte. Cette fois la dispersion est moins importante, τf0 varie de

3,26 à 5,06 MPa avec un écart-type de 0,64 MPa.Les valeurs de τd et τf0 sont moins dispersées dans le cas du composite AR-BP1325 : τd

varie de 2,98 à 4,34 MPa avec un écart - type de 0,51 et τf0 varie de 2,51 à 3,38 MPa avec un

écart-type de 0,38.On constate dans les deux cas que la longueur enchâssée Le a peut-être un effet sur les

contraintes interfaciales τd et τf0. Avec les grandes longueurs (3 à 4,2 mm), nous avons

obtenu des contraintes interfaciales qui sont légèrement supérieures à celles obtenues avec les

longueurs plus petites (1,5 à 2,7 mm). Cela peut être due à un effet d'endommagement à

134

l'interface au point de sortie de la fibre (Fig. III.22), provoqué lors de la sortie des

échantillons hors des tubes à essais après l'étape de gélification pour effectuer le séchage

supercritique. L'examen des échantillons au microscope optique après l'étape de densification

montre effectivement un endommagement à l'interface au point de sortie de la fibre.

La détermination de cette longueur endommagée est nécessaire pour corriger les valeurs

des contraintes interfaciales obtenues.

Pour estimer cette longueur initialement endommagée, il faut déterminer la valeur réellede la contrainte initiale du frottement τf0 à partir de la surface réelle de l'échantillon au début

glissement : 2 π R Leré

où Leré

est la longueur réelle de l'échantillon au début du glissementLe

ré = Le - Leen

; Le est la longueur enchâssée "nominale" de l'échantillon et Leen est la longueur

endommagée. La mesure directe de cette longueur Leen est difficilement accessible.

Néanmoins, nous pouvons approximativement déterminer cette longueur indirectement par

l'analyse suivante :

Si on suppose que la contrainte interfaciale du frottement dans la zone endommagée est nulle,on peut écrire la force nécessaire pour initier le glissement (F0), à partir de l'équation suivante

:

F0 = 2 π R (Le - Leen) τf0 (III.22)

d'où

F0 = 2 π R Le τf0 - 2 π R Leen τf0 (III.23)

où R est le rayon de la fibre.En effet, la représentation des valeurs de F0 en fonction de Le permet à la fois de

déterminer τf0 "réelle" à partir de la pente de la courbe F0 - Le et la longueur endommagée

Leen à partir de l'abscisse à l'origine. La figure III.25 montre une application de cette analyse

sur les résultats obtenus pour les deux groupes de composites AR-BP. Il faut rappeler que la

valeur de Leen n'est pas la même pour tous les échantillons et cette analyse ne fournit qu'une

valeur approximative pour la longueur endommagée.

135

0

2

4

6

8

0 1 2 3 4 5

Leen

2 π R τf0 = 2,1

2 π R τf0 = 1,3

Fig. III.25 Relation entre F0 et Le pour les composites AR-BP afin de déterminer une valeur

moyenne de τf0 "réelle" et la longueur endommagée Leen.

A partir de cette analyse présentée par la figure précédenté (Fig. III.25), nous avons

obtenu les valeurs suivantes :- pour AR-BP1300, τf0 = 6,7 MPa et Le

en = 0,8 mm

- pour AR-BP1325, τf0 = 4,1 MPa et Leen = 0,7 mm.

Finalement la contrainte interfaciale réellement mise en jeu lors de la décohésion est de

l'ordre de 8,8 MPa pour AR-BP1300 et de l'ordre de 3,9 MPa pour AR-BP1325.On constate aussi que les valeurs des contraintes interfaciales τd et τf0 sont plus

importantes dans le cas du groupe AR-BP1300 que dans le cas du groupe AR-BP1325. Cette

différence des caractéristiques de l'interface entre les deux groupes vient de la différence de la

contrainte radiale exercée sur la fibre après le refroidissement. Cette contrainte est plus

importante dans le cas du groupe AR-BP1300. Cela peut être s'expliqué à partir de la courbe

dilatométrique de l'aérogel (Fig. III.26). Lors du traitement à 1300 °C, la densification de

l'aérogel autour de la fibre est complète et le retrait pendant le refroidissement est maximal.

Par contre si on chauffe aux températures supérieures (ou inférieures) à 1300 °C le retrait est

moindre et le frettage de la fibre diminue et par conséquent la résistance interfaciale diminue.

136

-60

-50

-40

-30

-20

-10

0

10

0 200 400 600 800 1000 1200 1400

Température °C

5 °C/mn 2 °C/mn

1335 °C

retrait maximal = 51,76 %

1

2

1 -2 - retrait < au retrait maximal

Fig. III.26 Rôle de la température de densification sur le retrait de l'aérogel pendant le

traitement thermique.

Bien que l'allure générale des courbes force - déplacement, dans les deux groupes du

composite AR-BP, soit proche de l'allure de la courbe théorique, nous avons constaté

l'existence d'un phénomène d'usure pendant l'étape du glissement. Ce phénomène se

manifeste par l'évolution de la charge appliquée. Dans tous les essais, la charge devient nulle

avant l'extraction complète de la fibre : la valeur finale de déplacement (où la charge devient

nulle) ne correspond pas à la longueur enchâssée. Cela signifie l'existence d'une usure qui

survient lors de l'extraction de la fibre.On peut calculer l'évolution de la contrainte interfaciale du frottement τf au cours de

déplacement à partir de la relation (III.4 : τf = Fi/(2πRLi) avec Li = Le - x). Dans les deux

groupes de ce composite, nous avons constaté une différence de cette évolution entre les

échantillons d'un groupe. La figure III.27 montre deux exemples concernant le groupe AR-BP1300. La contrainte interfaciale τf diminue lorsque le déplacement de la fibre augmente

(Fig. III.27, a) dans l'échantillon à longueur d'enchâssement Le = 1,8 mm (Le est relativement

petit). Par contre, dans les échantillons à longueur d'enchâssement plus élevée ( Le • 2 mm),

on assiste pendant le glissement à plusieurs stades de diminution de τf séparés par de petites

périodes de stabilisation et même parfois à une légère augmentation de τf. La figure (III.27, b)

montre un exemple de ce comportement.

137

Dans ce type de composite, la grande rugosité de la fibre Sigma peut être très

probablement la cause d'une grande rupture d'aspérités ou de contacts lors de la décohésion.

Cela provoque une accumulation des débris des aspérités à l'interface, ce qui ralentit le

glissement et par conséquent la contrainte interfaciale de frottement reste constante pendant

une certaine période. Ensuite, les débris agglomérés sont evacués avec le glissement, ce quidiminue de nouveau la résistance au glissement et entraîne la nouvelle chute de τf.

0

1

2

3

4

5

0 0,5 1 1,5 20,5

1

1,5

2

2,5

3

3,5

0 0,5 1 1,5



AR-BP1300Le = 4 mm

(a) (b)

Fig. III.27 Variation de la contrainte interfaciale du frottement τf en fonction du déplacement

de la fibre dans le composite AR-BP1300 : a) Le = 1,8 mm, b) Le = 4 mm .

Concernant l'évolution de τf dans le groupe AR-BP1325, nous avons aussi constaté deux

allures de cette évolution. Mais cette fois la contrainte interfaciale τf diminue en continu

lorsque le déplacement augmente dans les échantillons à longueur de 1,5 à 2,7 mm. La figure

(III.28, a) montre un exemple de cette évolution. Dans les échantillons à longueur plusimportante (3,4 et 4,2 mm), nous avons observé une diminution de τf pendant le premier stade

de glissement suivi par une période de stabilisation et ensuite une rechute de τf (Fig. III.28,

b).

138

0

1

2

3

0 0,5 1

0

0,5

1

1,5

2

2,5

3

0 0,5 1 1,5 2




(a) (b)

Fig. III.28Variation de la contrainte interfaciale du frottement τf en fonction du déplacement

de la fibre dans le composite AR-BP1325 : a) Le = 2,1 mm, b) Le = 3,4 mm .

Cette différence d'évolution de τf entre les groupes AR-BP1300 et AR-BP1325 peut

aussi être expliquée par l'effet de frettage lors du traitement thermique à différentes

températures qui influe sur les contraintes interfaciales (voir Fig. III.26).

Concernant la microstructure de l'interface dans ce type de composite, la figure III.29

montre un exemple de cette interface. Nous n'avons pas constaté de différence en

microstucture générale de l'interface entre les groupes AR-BP1300 et AR-BP1325. Mais par

rapport aux composites ex-xérogel, les microfissures internes autour de la fibre sont absentes

dans les deux groupes.

Cette amélioration de la microstructure de l'interface par rapport à l'interface obtenue

dans les composite ex-xérogel peut s'expliquer par le fait que le faible retrait du gel pendant le

séchage supercritique et la densification de l'aérogel à haute température par un phénomène

de frittage où l'écoulement visqueux joue le rôle principal permet d'avoir un bon enrobage de

la matrice autour de la fibre.

139

Fig. III.29 Qualité de l'interface dans le composite AR-BP.

Composites AR-S2

Comme pour le composite précédent, nous avons effectué des essais d'extraction sur

deux groupes de ce composite : AR-S2.1300 et AR-S2.1325.

La figure III.30 montre un exemple de la courbe force - déplacement pour chaque groupe

de composite AR-S2. Nous avons constaté que l'allure des courbes n'est pas exactement la

même pour les deux groupes. Dans le groupe AR-S2.1300, la chute de la charge appliquée

provoquée par la décohésion est plus importante que dans le cas AR-S2.1325. En plus, la

diminution de la charge appliquée au cours du déplacement diffère entre les deux groupes.

Dans le groupe AR-S2.1300, la charge diminue d'une façon relativement régulière lorsque le

déplacement augmente jusqu'à la sortie complète de la fibre à l'exception d'une légèreaugmentation à la fin dans les échantillons à longueur "Le" élevée (Fig. III.30, a).

Le scénario n'est pas le même pendant le glissement dans le groupe AR-S2.1325. La charge

diminue pendant le premier stade de glissement et ensuite on assiste à une période de

stabilisation de la charge suivie par un autre stade de diminution, mais plus lent que le

premier (Fig. III.30, b). Nous n'avons pas observé ce dernier stade avec les échantillons defaibles valeurs de Le dans ce groupe.

Il faut rappeler dans ce type de composite la présence d'une faible couche de revêtement

(1µm) de pyrocarbone autour de la fibre. Cela modifie les liaisons interfaciales et les

contraintes résiduelles et par conséquent les caractéristiques de l'interface.

140

0

1

2

3

0 1000 2000 3000

0

1

2

3

0 1000 2000 3000

AR-S2.1300Le = 4,9 mm

AR-S2.1325Le = 5 mm

(a) (b)

Fig. III.30 Exemples des courbes force-déplacement des essais d'extraction du composite AR-

S2 : un exemple du groupe AR-S2.1300 (a), un autre du groupe AR-S2.1325 (b).

Concernant les forces nécessaires pour provoquer la décohésion et initialiser le

glissement, nous avons observé qu'elles sont légèrement plus importantes dans le cas du

groupe AR-S2.1300.Nous avons calculé les contraintes interfaciales τd et τf0 pour les deux groupes de ce

composite. Le tableau III.11 fournit les valeurs obtenues de Fd, F0, τd et τf0 pour différentes

valeurs de Le.

A partir de ce tableau on peut constater que :- la dispersion des valeurs de τd et τf0 est faible dans les deux groupes de composites,

- les valeurs de τd et τf0 sont légèrement supérieures dans les échantillons à longueur

d'enchâssement plus importante dans les deux groupes de composites,- les valeurs de τd et τf0 sont aussi légèrement plus importantes dans le groupe AR-S2.1300

que celles obtenues dans le groupe AR-S2.1325 pour la même raison que celle evoquée pourles composites AR-BP (frettage maximum de la fibre à Td = 1300 °C).

A part une dispersion moins importante dans le cas présent par rapport au composite

précédent, on constate que les observations sont les mêmes pour les deux types de composites

(AR-BP et AR-S2).

141

Tableau : III.11 Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite AR-S2 pendant l'essai

d'extraction.

Groupe Le

(mm)

Fd

(N)

F0

(N)

τd

(MPa)

τf0

(MPa)

1,6 0,84 0,73 1,17 1,02

2,2 1,17 0,99 1,19 1,00

AR-S2.1300 3,8 2,77 1,94 1,63 1,14

4,9 2,99 2,51 1,36 1,14

5,3 3,15 2,88 1,33 1,21

Moyenne 1,33 1,10


2,3 1,10 0,96 1,07 0,93

2,6 1,10 0,97 0,95 0,83

AR-S2.1325 3 1,44 1,27 1,07 0,94

4 1,84 1,76 1,03 0,98

5 2,51 2,29 1,12 1,02

Moyenne 1,04 0,94


La dispersion peut être due à l'effet de l'endommagement provoqué à l'interface pendant

la manipulation des échantillons. Nous avons appliqué l'analyse utilisée pour les composites

précédents (AR-BP), afin de déduire une valeur moyenne de la longueur endommagée Leen et

une valeur moyenne de la contrainte interfaciale "réelle" du frottement τf0. La figure III.31

montre l'application de cette analyse pour les deux groupes de composites AR-S2. A partir de

cette analyse, nous avons obtenu les valeurs suivantes :- pour AR-S2.1300, τf0 = 1,27 MPa et Le

en = 0,4 mm

- pour AR-S2.1325, τf0 = 1,14 MPa et Leen = 0,5 mm.

Si on remplace les longueurs enchâssées par leurs valeurs "réelles", on peut calculer

aussi une valeur moyenne de la contrainte interfaciale "réelle" de la décohésion. On obtient

après les calculs :- pour AR-S2.1300, τd = 1,57 MPa

- pour AR-S2.1325, τd = 1,25 MPa

On constate que les valeurs de Leen sont moins importantes par rapport aux composites

précédents (AR-BP). Par conséquent la différence est petite entre les valeurs moyennes descontraintes interfaciales calculées à partir des longueurs enchâssées "nominales" Le et celles

calculées après la correction (à partir de Leré

).

142

0

1

2

3

0 1 2 3 4 5 6

Le (mm)

Len

AR-S2.1300

AR-S2.1325

2 π R τf0 = 0,57

2 π R τf0 = 0,51

e

Fig. III.31 Relation entre F0 et Le pour les composites AR-S2 afin de déterminer une valeur


Un effet d'usure a aussi été constaté dans les deux groupes de ce composite (charge nulle

avant l'extraction complète de la fibre et diminution de la pente de la courbe pendant leglissement). Nous avons calculé l'évolution de τf en fonction du déplacement pour les deux

groupes.

Dans le groupe AR-S2.1300, avec les échantillons à faible longueur d'enchâssement (1,6;2,2 et 3,8 mm), τf diminue régulièrement lorsque le déplacement augmente (Fig. III.32, a).

Par contre avec les autres échantillons (4,9 et 5,3 mm), on assiste à une période assezimportante de la décroissance de τf en fonction du déplacement, suivie par un petit stade de

stabilisation et à une augmentation de τf dans le dernier stade (Fig. III.32, b). Cette différence

de comportement entre les échantillons peut être expliquée par une absence d'accumulation

des débris, résultant de la microrupture des aspérités lors de la décohésion. Au cours du

déplacement, les débris sortent directement à l'extérieur de la matrice au point de sortie de lafibre. Par contre, pour les échantillons à Le plus grand, ces débris s'accumulent à l'interface,

ce qui augmente la résistance au glissement et, par conséquent, la contrainte interfaciale de

frottement prend le profil montré par la figure ( III.32, b).Concernant l'évolution de τf dans le groupe AR-S2.1325, l'allure des courbes d'évolution

de τf en fonction du déplacement est presque la même dans les échantillons avec Le = 2,3 à 4

mm : une période de décroissance de τf suivie par un petit stade de stabilisation et ensuite une

143

augmentation de τf dans le dernier stade (Fig. III.33, a). Par contre τf rechute après le stade de

stabilité et d'augmentation dans l'échantillon à Le = 5 mm (Fig. III.32, b).

0,25

0,5

0,75

1

1,25

0 1 2 3

0

0,25

0,5

0,75

1

1,25

0,5 1 1,50

Déplacement de la fibre (mm)

AR-S2.1300Le = 2,2 mm

AR-S2.1300Le = 4,9 mm

(a) (b)

Fig. III.32 Evolution de la contrainte interfaciale du frottement τf au cours du déplacement de

la fibre dans le composite AR-S2.1300 : a) Le = 2,2 mm, b) Le = 4,9 mm .

0

0,25

0,5

0,75

1

1,25

0 1 2 30,25

0,5

0,75

1

1,25

0 0,5 1 1,5

Dé l t d l

AR-S2.1325Le = 2,3 mm

AR-S2.1325Le = 5 mm

(b)(a)


la fibre dans le composite AR-S2.1325 : a) Le = 2,3 mm, b) Le = 5 mm .

144

Ces différents comportements dans les deux groupes de ce type de composite, sont dus

au frettage de la fibre selon la température finale de densification, et à l'accumulation des

débris à l'interface. De plus, le revêtement et la rugosité de la fibre SCS-2 jouent un rôle

important dans le comportement interfacial (cf. § I.1.6 et § I.1.7).

Nous rappelons que l'épaisseur du revêtement de la fibre SCS-2 est petite (1 µm de

pyrocarbone) et la rugosité de cette fibre est faible par rapport aux fibres Sigma (voir Fig. II.3

et II.4). Ces deux caractères de fibre SCS-2 peuvent justifier l'interface faible de ce composite(valeurs basses de τd et τf0) en sachant que la contrainte radiale résiduelle sur la fibre est une

contrainte résultant du retrait pendant la densification (contrainte de compression) et pendant

refroidissement à cause de la différence des coefficients de dilatation entre la fibre et lamatrice (contrainte de tension : αm < αf, α coefficient de dilatation). Cet aspect sera détaillé

et analysé dans un prochain paragraphe.

Pendant les manipulations, nous avons observé après les essais d'extraction une trace

noire dans la matrice du verre ainsi que des débris noirs sur le point de sortie de la fibre. C'est

probablement le revêtement de pyrocarbone qui a été arraché lors de la décohésion et du

glissement et qui a provoqué la dégradation de l'interface. La trace et les débris noirs ont

disparu après un traitement sous air à 900 °C (disparition par oxydation du carbone). Cela

confirme l'arrachement du revêtement lors de l'essai. Le chauffage de la fibre d'origine SCS-2

dans les mêmes conditions ne fait pas disparaître la coloration noire de SiC. C'est donc bien le

pyrocarbone qui a disparu dans la première manipulation.

En ce qui concerne la qualité de l'interface dans le composite AR-S2, nous avons

constaté un bon enrobage de la matrice autour de la fibre (Fig. III.34).

Interface

Fig. III.34 Qualité de l'interface dans le composite AR-S2.

142

Composites AR-S6

Nous avons réalisé des essais d'extraction sur deux groupes de ce type de composites :AR-S6.1300 et AR-S6.1325, en faisant varier la longueur enchâssée Le de la fibre dans la

matrice. La figure III.35 montre un exemple de la courbe force - déplacement pour deséchantillons de même longueur Le = 2,5 mm de chaque groupe de composites AR-S6. Nous

avons constaté clairement la différence entre les deux groupes de composites. Tout d'abord les

forces nécessaires pour la décohésion et initialisation du glissement sont nettement

supérieures dans le cas du groupe AR-S6.1300. Dans ce groupe, nous n'avons pas pu extraire

les fibres dans les échantillons qui possèdent une longueur supérieure à 3,7 mm, les fibres

sont rompues avant l'extraction.

Concernant l'allure des courbes pendant l'étape du glissement, elle n'est pas exactement

la même pour les deux groupes. Dans le groupe AR-S6.1300, on constate que la charge

diminue d'une façon relativement régulière lorsque le déplacement augmente jusqu'à la sortie

complète de la fibre (Fig. III.35, a).

Le scénario n'est pas reproductible pendant le glissement dans le groupe AR-S6.1325. En

général la diminution de la charge est plus rapide dans ce groupe, mais on assiste parfois à

une période de stabilisation de la charge suivie par un autre stade de diminution (Fig. III.35,

b), ou même à une diminution régulière dans certains échantillons.

Il faut rappeler dans ce type de composite la présence d'une couche importante de

revêtement (3 µm) de pyrocarbone autour de la fibre SCS-6 et la différence de rugosité par

rapport aux fibres SCS-2 et Sigma.

143

0

0,5

1

1,5

2

0 500 1000 1500

0

2,5

5

7,5

10

0 500 1000 1500

AR-S6.1300Le = 2,5 mm

AR-S6.1325Le = 2,5 mm

(a) (b)

Fig. III.35 Exemples des courbes force-déplacement des essais d'extraction du composite AR-

S6 : un exemple du groupe ARS6.1300 (a), un autre du groupe AR-S6.1325 (b).Nous avons calculé les contraintes interfaciales τd et τf0 pour les deux groupes de

composites. Le tableau III.12 fournit les valeurs obtenues de Fd, F0, τd et τf0 en fonction de

Le pour les échantillons testés.

A partir de ce tableau on constate :- dans le groupe AR-S6.1300 : les valeurs de τd et τf0 sont dispersées avec des écarts - types

assez importants. L'origine de cette dispersion est l'endommagement à l'interface au point de

sortie de la fibre (Fig.III.22). On observe aussi la différence des valeurs de ces contraintesentre les échantillons à petite et grande longueur Le, on trouve qu'elles sont nettement plus

élevées dans les échantillons à grande longueur d'enchâssement. La conséquence de

l'endommagement de l'interface est plus faible dans ces échantillons.- dans le groupe AR-S6.1325 : les valeurs de τd et τf0 sont très inférieures à celles du groupe

précédent mais elles sont moins dispersées. On constate aussi, mais légèrement, la supérioritédes valeurs de τd et τf0 dans les échantillons à grande longueur Le.

Tableau : III.12 Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite AR-S6 pendant l'essai

d'extraction.

Groupe Le

(mm)

Fd

(N)

F0

(N)

τd

(MPa)

τf0

(MPa)

1,2 3,62 2,65 6,76 4,95

1,4 4,77 4,29 7,63 6,86

1,8 5,04 3,47 6,27 4,32

2 6,67 4,92 7,47 5,51

144

AR-S6.1300 2,5 10,36 7,4 9,28 6,63

3 14,1 12,39 10,53 9,25

3,3 16,35 12,95 11,10 8,79

3,7 19,43 19,43 11,77 11,77

Moyenne 8,85 7,26


1,2 1,01 0,85 1,88 1,58

1,5 1,3 1 1,94 1,49

2 1,9 1,7 2,13 1,90

2,5 1,9 1,55 1,70 1,39

AR-S6.1325 3 2,93 2,75 2,18 2,05

3,2 4,32 3,76 3,02 2,63

3,8 4,91 3,85 2,89 2,27

4,2 8,44 3,95 4,50 2,10

Moyenne 2,53 1,92


Nous avons appliqué la même analyse que celle utilisée pour les composites précédents

(AR-BP et AR-S2), afin de déduire une valeur moyenne de la longueur endommagée Leen et

une valeur moyenne de la contrainte interfaciale "réelle" du frottement τf0. La figure III.36

montre la relation entre F0 et Le pour les deux groupes de composites AR-S6.

0

5

10

15

20

0 1 2 3 4 5

Leen Le

en

Le (mm)

AR-S6.1325

2 π R τf0 = 1,16

AR-S6.1300

2 π R τf3 = 10

2 π R = 1,86τf`

145

Fig. III.36 Relation entre F0 et Le pour les composites AR-S6 afin de déterminer une valeur


On constate que dans le cas du groupe AR-S6.1325 que cette relation est linéaire et àpartir de la courbe on trouve que τf0 = 2,6 MPa et Le

en = 0,6 mm et par conséquent τd = 3,43

MPa.

Par contre dans le groupe AR-S6.1300, l'effet de l'endommagement n'est pas le même

pour tous les échantillons. Cet effet est plus important dans les échantillons à faible longueurd'enchâssement et par conséquent leurs valeurs de τf0 sont moins élevées (pente faible : 2 π Rτf0 = 1,86 Fig. III.36) que celles pour les échantillons à longueur Le plus importante (pente

plus importante : 2 π R τf0 = 10 : Fig. III.36). Dans ce cas, l'estimation de la valeur "réelle" de

τf0 peut être conduite comme suit :

- dans le cas d'une interface non endommagée où F (la charge appliquée sur la fibre) varie

linéairement avec le déplacement de la fibre, la contrainte interfaciale de frottement a unevaleur constante τf1 (Fig.III.37) qui est égale à la pente de la courbe (cf. § I.1.9) et on peut

calculer la force initiale F0 du glissement par :

F0 = 2 π R Le τf1 (III.24)

x

Le

LeLeen

τf1

τf2

τf3

τf̀

F

F

F0

F`

Leen

Fig. III.37 Relation entre la charge appliquée et le déplacement dans un essai d'extractionpour une interface non endommagée (cas du τf1) et une interface endommagée (τf2 et τf3).

146

- Dans le cas où il existe une zone endommagée Leen, on suppose dans un premier temps que la

contrainte interfaciale τf est nulle dans cette zone (τf = 0 si x < Leen). Dans ce cas τf prend une

valeur τf2 calculé par la relation (Fig.III.37) :

F0 = 2 π R (Le -Leen) τf2 (III.25)

Il faut noter dans ce cas que la contrainte τf2 > τf1 (contrainte théorique). On constate

que cette hypothèse (τf = 0 si x < Leen) conduit à une surestimation de τf0. En effet d'après la

figure III.36 on constate que τf n'est pas nulle dans les échantillons à faible longueur (ou τf • 0

dans la zone endommagée). Donc si on suppose que τf a une valeur constante dans cette zone

: τf = τf` si x < Le

en. Dans ce cas, la contrainte interfaciale dans la zone non endommagé

possède une valeur τf3 calculé par :

F` = 2 π R (Le - Leen) τf3 (III.26)

A partir de la figure III.37, on peut écrire :

F0 - F` = 2 π R Leen τf

`(III.27)

d'où :

F0 = 2 π R (Le - Leen) τf3 + 2 π R Le

en τf`

(III.28)

L'expression III.28 et la représentation de F0 - Le (Fig.III.36), montrent que l'évolution

de F0 en fonction de Le présente un aspect bimodal permet à la fois de déterminer τf` et τf3 à

partir de la première pente et de la seconde respectivement comme c'est montré dans la figure

III.36. La détermination de ces deux paramètres et de Leen conduit à une estimation de la

valeur réelle de τf0.

A partir de la Figure III.36, on peut déterminer : τf` = 4,2 MPa, τf3 = 22,4 MPa et aussi

Leen = 2 mm. A partir de ces informations et de la relation (III.28), on peut calculer les valeurs

de F0 pour les échantillon à Le > 2 mm du composite AR-S6.1300 et ensuite τf0. Nous avons

trouvé que la valeur moyenne de τf0 pour ces échantillons égale à 10,53 MPa. Le même type

d'analyse a été effectué pour calculer τd. On trouve après le calcul que la valeur moyenne de

la contraint de décohésion est τd = 12,15 MPa.

En ce qui concerne l'évolution de τf en fonction du déplacement, on constate aussi, bien

que les courbes force - déplacement soient proches de la courbe théorique, un phénomène

147

d'usure dans les deux groupes de ces composites. Nous avons calculé cette évolution pour les

deux groupes.Dans le groupe AR-S6.1300, la contrainte τf diminue d'une façon presque régulière dans

les échantillons à petite longueur Le de 1,2 à 1,4 mm (Fig. III.38, a). Ce comportement ne

change pas trop dans les échantillons à longueur supérieure Le à 1,4 mm, sauf qu'au dernier

stade, nous assistons à une petite période de stabilisation (Fig. III.38, b) ou parfois à unelégère augmentation de τf à la fin du déplacement à cause d'une agglomération des débris au

point de sortie de la fibre.Concernant le groupe AR-S6.1325, l'évolution de τf est différente ; en général, nous

observons des périodes de stabilisation soit au début du glissement, soit après un stade dediminution de τf ou même entre deux stades de diminution de τf (Fig. III.39, a). Dans les

échantillons à Le élevé (de 3 à 4,2 mm), le comportement a tendance à devenir plus régulier

(Fig. III.39, b).

Les différentes observations entre les groupes que nous venons de voir pour ce type de

composites (AR-S6), ont les mêmes origines que celles que nous avons signalées pour les

autres composites.

0

2

4

6

0 0,2 0,4 0,6

0

2

4

6

8

10

12

0 0,5 1 1,5 2 2,5

(a) (b)


AR-S6.1300Le = 1,4 mm

AR-S6.1300Le = 3,7 mm


la fibre dans le composite AR-S6.1300: a) Le = 1,4 mm, b) Le = 3,7 mm .

148

0

0,5

1

1,5

2

2,5

0 0,5 1 1,5 2

0

0,5

1

1,5

0 0,5 1 1,5

(a) (b)


AR-S6.1325Le = 2,5 mm

AR-S6.1325Le = 3,8 mm


la fibre dans le composite AR-S6.1325 : a) Le = 2,5 mm, b) Le = 3,8 mm .

En ce qui concerne la qualité de l'interface dans le composite AR-S6, nous avons

constaté un bon enrobage de la matrice autour de la fibre (Fig. III.40).

Fig. III.40 Qualité de l'interface dans le composite AR-S6

149

III.2.1.2. Application du modèle de l'usure sur les composites ex-aérogel pendant l'essai

d'extraction

Nous venons de constater sur les composites à matrice de verre de silice ex-aérogell'existence d'un phénomène d'usure pendant le glissement de la fibre (diminution de τf lorsque

le déplacement augmente). Or, ce phénomène a été constaté aussi dans les composites à

matrice de verre de silice ex-xérogel. Pour les composites ex-aérogel, nous allons appliquer la

même analyse que celle utilisée pour les composites ex-xérogel (cf. § III.1.1.2 p. 107), pour

traiter l'usure et déduire son coefficient C pendant le glissement.

Composites AR-BP

Nous avons vu que l'évolution de τf n'est pas la même entre les deux groupes de ces

composites et même au sein d'un groupe, il existe une différence entre les échantillons. Cettedifférence est fonction de la longueur enchâssée Le.

Rappelons que pour appliquer le modèle d'usure sur les résultats, il faut tracer Ln[F/(Le-

x)] en fonction du déplacement x de la fibre : on obtient alors une droite de pente C qui est

égale au coefficient d'usure.Dans le groupe AR-BP1300, nous avons vu auparavant que la variation de τf prend une

forme relativement régulière dans les échantillons à faible longueur Le, tandis que cette forme

n'est pas valable pour les échantillons à Le élevé. Pour cette raison, dans certains échantillons

nous avons appliqué l'analyse sur les premiers stades du glissement. La figure III.41 montredeux exemples : échantillon à une longueur relativement faible Le = 1,8 mm (a), et

échantillon à longueur plus importante Le = 4 mm (b). Pour tous les échantillons étudiés, les

valeurs du coefficient d'usure C sont assez proches et varient de -0,81 à -1,21.

150

-0,75

-0,5

-0,25

0

0,25

0,5

0,75

0 0,25 0,5 0,75 1

\� ��


AR-BP1300Le = 4 mm

(a) (b)

-1,5

-1

-0,5

0

0,5

0 0,5 1 1,5

\� ��



Modèle C = -0,95

Modèle C = -0,89


Fig. III.41 Deux exemples d'analyse de l'usure dans le composite AR-BP.1300 : sur unéchantillon à longueur Le relativement faible (a), et un autre à longueur Le plus importante

(b).

Concernant le groupe AR-BP1325, l'allure de la variation de τf en fonction de la

longueur enchâssée est similaire à celle du groupe AR-BP1300. Donc, nous avons traité les

résultats de ce groupe de la même manière que les résultats du groupe précédent. La figureIII.42 montre deux exemples : sur un échantillon à longueur relativement faible Le = 2,1 mm

(a), et un autre à longueur plus importante Le = 3,4 mm (b). Nous avons trouvé dans tous les

cas que les valeurs du coefficient d'usure sont peu dispersées, elles varient de -0,90 à -1,55.

On constate dans ce groupe (AR-BP1325) que les valeurs de C sont légèrement

supérieures à celles que nous avons obtenues avec le groupe AR-BP1300 (Tableau III.13).

Mais comme nous l'avons signalé lors de l'analyse de l'usure dans les composites à matrice de

verre ex-xérogel (cf. § III.1.1.2), l'usure est d'autant plus grande que la pression normale estélevée et donc que τf est élevée. Donc, on doit avoir une usure plus importante dans le groupe

AR-BP1300. Cela n'a pas été obtenu et la cause est probablement l'endommagement au point

de sortie de la fibre au cours de manipulation entre l'étape de gélification et de séchage (Fig.

III.22). Cet endommagement peut modifier le scénario du glissement lors de l'extraction de la

fibre et par conséquent l'usure est modifiée.

151

-0,25

-0,2

-0,15

-0,1

-0,05

0,05 0,1 0,15

-2

-1,5

-1

-0,5

0

0 0,5 1 1,5

\� ��AR-BP1325Le = 2,1 mm


Courbe expérimentaleCourbe expérimentale

Modèle C = -1,19 Modèle

C = -1,29


(a) (b)

Fig. III.42 Deux exemples d'analyse de l'usure dans le composite AR-BP.1325 : sur unéchantillon à longueur Le relativement faible (a), et un autre à longueur Le plus importante

(b).

Tableau III.13 : Valeurs de C et de τf0 pour les composites AR-BP1300, AR-BP1325 et XR-

BP.

Composite τf0 (MPa)* C

AR-BP1300 4,20 -0,81 à -1,21

AR-BP1325 2,83 -0,90 à -1,55

XR-BP 4,48 -5 à -6**

* Valeur moyenne

** Valeurs de C au premier stade du glissement pour XR-BP (composite à matrice ex-

xérogel).

La différence des valeurs de C entre les composites XR-BP et AR-BP (Tableau III.13)

est en grande partie liée aux raisons suivantes :

- les deux types de composites (XR-BP et AR-BP) ne sont pas élaborés dans les mêmes

conditions et les liaisons fibre/matrice sont par conséquent différentes,

- l'interface est endommagée par les fissures internes autour de la fibre dans le composite XR-

BP,

152

- la pression normale (ou la contrainte résiduelle radiale) à l'interface et les coefficients du

frottement (µ) ne sont pas les mêmes dans les deux composites.

Donc, on peut dire que l'usure ou la dégradation à l'interface, pendant le glissement, est

moins importante (ou limite) dans le cas du composite AR-BP.

Composites AR-S2

Comme pour le composite précédent, l'évolution de τf est liée à la longueur enchâssée

dans les deux groupes. Nous avons appliqué l'analyse de l'usure sur les résultats obtenus en

suivant la même voie que nous avons appliquée au composite AR-BP : analyse sur les

premiers stades du glissement dans les échantillons longs et aussi lors de l'existence despériodes de stabilisation ou d'augmentation de τf.

La figure III.43 montre deux exemples du groupe AR-S2.1300 : un échantillon àlongueur relativement faible Le = 2,2 mm (a), et un autre à longueur plus importante Le = 4,9

mm (b). Les valeurs du coefficient d'usure dans ce groupe sont proches et relativement

faibles, elles varient de -0,59 à -0,87.

-2

-1,5

-1

0 0,5 1

-3,5

-3

-2,5

-2

-1,5

-1

-0,5

0 0,5 1 1,5 2

AR-S2.1300Le = 2,2 mm

Courbe expérimentaleCourbe expérimentale

Modèle C = -0,60

Modèle C = -0,75


(a) (b)AR-S2.1300Le = 4,9 mm

Fig. III.43 Deux exemples d'analyse de l'usure dans le composite AR-S2.1300 : sur unéchantillon à longueur relativement Le faible (a), et un autre à longueur Le plus importante

(b).

Dans le groupe AR-S2.1325, toutes les courbes τf = f(x) contiennent des périodes de

stabilisation et d'augmentation. Pour cette raison l'analyse a été appliquée sur les premiers

stades de glissement. La figure III.44 montre deux exemples du groupe AR-S2.1325 : un

153

échantillon à longueur relativement faible Le = 2,3 mm (a), et un autre à longueur plus

importante Le = 5 mm (b). Dans ce groupe, les valeurs du coefficient d'usure sont aussi

proches et relativement faibles, elles varient de -0,86 à -0,97.

-1,2

-1,1

-1

-0,9

-0,8

0 0,1 0,2 0,3

-1,75

-1,5

-1,25

-1

-0,75

0 0,2 0,4 0,6 0,8

AR-S2.1325Le = 2,3 mm



Modèle C = -0,97

Modèle C = -0,88


(a) (b)AR-S2.1325Le = 5 mm

Fig. III.44 Deux exemples d'analyse de l'usure dans le composite AR-S2.1325 : sur unéchantillon à longueur Le relativement faible (a), et un autre à longueur Le plus importante

(b).

On constate que les valeurs de coefficient de l'usure C dans le composite AR-S2 sont

relativement faibles par rapport à celles que nous avons obtenues avec le composite XR-S2

(Tableau III.14). Cela peut aussi s'expliquer par les différentes raisons évoquées pour les

composites AR-BP.

Tableau III.14 : Valeurs de C et de τf0 pour les composites AR-S2.1300, AR-S2.1325 et XR-

S2.


AR-S2.1300 1,10 -0,59 à -0,87

AR-S2.1325 0,94 -0,86 à -0,97

XR-S2 3,85 -3 à -6,5**

* Valeur moyenne

154

** Valeurs de C au premier stade du glissement pour XR-S2 (composite à matrice ex-

xérogel).

Composites AR-S6

Dans ces composites, nous avons vu que l'évolution de τf dans le groupe AR-S6.1300 est

régulière, surtout dans les échantillons à petites longueurs Le. Par contre, l'évolution de τf n'a

pas la même évolution dans le groupe AR-S6.1325, l'allure des courbes τf = f(x) est perturbée

par les périodes de stabilisation et d'augmentation de τf lorsque le déplacement augmente. En

tous cas, pour analyser les courbes qui contiennent ces périodes, nous avons suivi la même

voie que nous avons appliquée pour les composites AR-BP et AR-S2.

Dans le groupe AR-S6.1300, les valeurs de coefficient d'usure sont un peu dispersées,

elles varient de -0,93 à -2,88. La figure III.45 montre deux exemples du groupe AR-S6.1300 :un échantillon à longueur relativement faible Le = 1,4 mm (a), et un autre à longueur plus

importante Le = 3,7 mm (b).

-2

-1

0

1

2

0 0,5 1 1,5 2 2,5

-2

-1

0

1

0 0,2 0,4 0,6

AR-S6.1300Le = 1,4 mm



Modèle C = -2,88

Modèle C = -1,13


(a) (b)

AR-S6.1300Le = 3,7 mm

Fig. III.45 Deux exemples d'analyse de l'usure dans le composite AR-S6.1300 : sur unéchantillon à longueur relativement faible Le (a), et un autre à longueur Le plus importante

(b).

Le coefficient d'usure, dans le groupe AR-S6.1325, possède des valeurs moins

importantes mais elles sont aussi dispersées, elles varient de -0,44 à -1,7. La figure III.46

montre deux exemples du groupe AR-S6.1325 : un échantillon à longueur relativement faibleLe = 2,5 mm (a), et un autre à longueur plus importante Le = 3,8 mm (b).

155

L'effet de l'endommagement, au point de sortie de la fibre lors de manipulation des

composites à l'état gel, est à l'origine de la dispersion de C. D'ailleurs, nous avons constatéque cet effet est plus important dans les échantillons à faibles longueurs Le. Ces échantillons

possèdent souvent des coefficients d'usure assez importants par rapport aux autres

échantillons dans les deux groupes.

Concernant la différence de C entre les groupes AR-S6.1300 et AR-S6.1325, cette foisnous avons pu remarquer le rôle de σr (la contrainte radiale exercée sur l'interface) sur l'usure.

Les valeurs de C sont plus importantes dans le groupe AR-S6.1300 que celles obtenues dans

le groupe AR-S6.1325 (Tableau III.15) : c'est normal car le frettage sur la fibre est plus

important lors de densification à 1300 °C (cf. Fig. III.26).

-3

-2

-1

0

0 0,5 1 1,5

-2,5

-2

-1,5

-1

-0,5

0 0,25 0,5 0,75 1

AR-S6.1325Le = 2,5 mm



Modèle C = -1,48

Modèle C = -1,67


(a) (b)AR-S6.1325Le = 3,8 mm

Fig. III.46 Deux exemples d'analyse de l'usure dans le composite AR-S6.1325 : sur unéchantillon à longueur Le relativement faible (a), et un autre à longueur Le plus importante

(b).

Tableau III.15 : Valeurs de C et de τf0 pour les composites AR-S6.1300, AR-S6.1325 et XR-

S6.


AR-S6.1300 7,26 -0,93 à -2,88

AR-S6.1325 1,92 -0,44 à -1,7

XR-S6 4,97 -4,4 à -9,5**

* Valeur moyenne

** Valeurs de C au premier stade du glissement pour XR-S6 (composite à matrice ex-

xérogel).

156

On constate aussi que l'usure est plus importante dans le composite AR-S6 par rapport

au composite AR-S2. Cela peut être interprété de la même façon que précédemment.

Si on compare les valeurs de C dans le groupe AR-S6.1325 et le composite XR-S6

(Tableau III.15), on trouve que les valeurs de C dans AR-S6.1325 sont inférieures à celles deXR-S6 car τf est plus importante dans le composite XR-S6. Mais lors de la comparaison entre

AR-S6.1300 et XR-S6, on constate que les valeurs de C sont plus importantes dans le

composite XR-S6. On peut attribuer cette opposition aux raisons citées pour les composites

AR-BP.

Les observations comparées, au MEB (Fig. III.46 bis), sur les fibres après leur extraction

des composites ex-aérogel AR-BP1300, AR-S2.1300 et AR-S6.1300 montrent deux choses

importantes : la présence de débris de matrice sur la surface des fibres et une modification peu

marquée de la rugosité de surface par rapport à celle des fibres vierges (voir Fig.II.4 p.67).

Ce résultat confirme une usure limitée de la matrice dans les composites ex-aérogel.

Sigma

1 µm

SCS-2

1 µm

157

SCS-6

1 µmFig. III.46 bis : Surface des fibres après extraction des composites ex-aérogel AR-BP1300

(fibre Sigma), AR-S2.1300 (fibre SCS-2) et AR-S6.1300 (fibre SCS-6).

III.2.1.3. Bilan et synthèse sur l'essai d'extraction

Tout d'abord, nous avons constaté, dans tous les types de composites à matrice ex-

aérogel, une amélioration de l'état de l'interface par l'absence des microfissures internes

autour de la fibre. Cette amélioration est obtenue grâce au changement de la méthode de

séchage (séchage supercritique) des gels après l'étape de gélification.

En ce qui concerne la forme des courbes force - déplacement, nous avons observé que la

décohésion se produit avec un seul mode dans tous les types de composites et que l'allure des

courbes pendant l'étape du glissement est proche de celle de la courbe théorique.La température de densification Td du composite intervient directement dans les

caractéristiques mécaniques de l'interface (valeurs de τd et τf0) du composite. Ces

caractéristiques sont plus élevées lors de densification à 1300 °C. A cette température, la

densification du composite est complète et les fibres sont fortement frettées par la matrice

après le refroidissement. Les figures (III.47, 48, 49 et 50) montrent les relations entre les

contraintes interfaciales et la longueur enchâssée de la fibre pour les trois types de composites

et aux deux températures de densification que nous avons utilisées (1300 et 1325 °C).

Ces différences de caractéristiques interfaciales entre les composites sont interprétées par

l'intervention des propriétés des fibres : rôles de la contrainte résiduelle d'élaboration, de la

rugosité et du revêtement des fibres. Nous allons détailler ces différences entre les composites

dans un paragraphe de discussion à la fin de ce chapitre.

L'effet de l'endommagement au point de sortie de la fibre sur les propriétés interfaciales

des composites a été remarqué. Cet effet a été analysé pour estimer une valeur approximative

de la longueur endommagée Leen et calculer les valeurs "réelles" moyennes des contraintes

interfaciales τd et τf0. Le tableau III.16 fournit les valeurs estimées de Leen, τd et τf0 à partir

cette analyse pour les trois types de composites.

158

Tableau III.16 : Valeurs estimées de Leen, τd et τf0 en tenant compte de l'effet de

l'endommagement au point de sortie de la fibre.

Leen (mm) τd (MPa) τf0 (MPa)

AR-BP1300 0,8 8,8 6,7

AR-BP1325 0,7 3,9 4,1

AR-S2.1300 0,4 1,6 1,3

AR-S2.1325 0,5 1,3 1,1

AR-S6.1300 2 12,2 10,6

AR-S6.1325 0,6 3,4 2,6

0

5

10

15

1 2 3 4 5

AR-BP1300

AR-S2.1300

AR-S6.1300


Fig. III.47 Relation entre la contrainte interfaciale de la décohésion τd et de la longueur

enchâssée Le pour les trois types de composites densifiés à 1300 °C.

159


0

1

2

3

4

5

6

2 3 4 5

AR-S2.1325

AR-BP1325

AR-S6.1325

Fig. III.48 Relation entre la contrainte interfaciale de la décohésion τd et de la longueur



0

5

10

15

2 3 4 5

AR-S6.1300

AR-S2.1300

AR-BP.1300

Fig. III.49 Relation entre la contrainte interfaciale du frottement τf0 et de la longueur


160


0

1

2

3

4

2 3 4 5

AR-S2.1325

AR-BP1325

AR-S6.1325

Fig. III.50 Relation entre la contrainte interfaciale du frottement τf0 et de la longueur


Par ailleurs, dans tous les types de composites à matrice ex-aérogel, un effet d'usure a été

constaté pendant le glissement malgré le fait que les courbes force - déplacement soientproches de la forme théorique. L'évolution de la contrainte interfaciale du frottement τf au

cours du déplacement dépend de la température de densification du composite et les

propriétés de la fibre incorporée : revêtement et rugosité. En analysant l'usure, nous avons

obtenu des coefficients qui sont en corrélation directe avec la pression radiale exercée surl'interface et la contrainte interfaciale τf0. Mais des relations inverses sont apparues lors de la

comparaison des coefficients C entre les composites à matrice de verre ex-xérogel et ex-

aérogel (Tableau III.17). Ceci peut être lié en grande partie aux raisons suivantes :

- les deux types de composites ne sont pas élaborés dans les mêmes conditions et les liaisons

fibre/matrice sont par conséquent différentes,

- la pression normale (ou la contrainte résiduelle radiale) à l'interface et les coefficients du

frottement (µ) ne sont pas les mêmes dans les deux types,

- l'interface est endommagée par les microfissures internes autour de la fibre dans les

composites à matrice ex-xérogel.

161

Tableau III.17 : Valeurs de de la contrainte du frottement τf0 et du coefficcient de l'usure C

pour tous les types de composites élaborés (matice de verre de silice ex-xérogel et ex-

aérogel).

τf0 (MPa) C

XR-BP 4,48 -5 à -6

AR-BP1300 6,70* -0,81 à -1,21

AR-BP1325 4,10* -0,90 à -1,55

XR-S2 3,85 -3 à -6,50

AR-S2.1300 1,30* -0,59 à -0,87

AR-S2.1325 1,10* -0,86 à -0,97

XR-S6 4,97 -4,40 à -9,50

AR-S6.1300 10,60* -0,93 à -2,28

AR-S6.1325 2,60* -0,44 à -1,70

* Valeurs corrigées de τf0 en tenant compte de l'effet de l'endommagement au point de sortie

de la fibre.

Donc, on peut dire que l'élaboration des composites par la technique de séchage en

conditions supercritiques, a permis de limiter l'usure à l'interface et d'obtenir des composites

où aucune fissuration à l'interface n'a été observée.

La Figure III.51 montre un exemple de comparaison de l'interface entre les composites à

matrice de verre ex-xérogel et ex-aérogel.

162

(a)

(b)

Fig. III.51 Comparaison de l'interface dans les composites à matrice du verre ex-xérogel et

ex-aérogel ; (a) : interface fibre/matrice dans le verre ex-xérogel (XR-S6), (b) : interface

fibre/matrice dans le verre ex-aérogel (AR-S6).

163

III.2.2. ESSAIS D'INDENTATION "PUSH-OUT ET PUSH-BACK"

III.2.2.1. Comportement des différents composites ex-aérogel et calcul des contraintes

interfaciales

Nous avons réalisé des essais d'indentation "push-out et push-back" sur les trois types de

composites à matrice de silice ex-aérogel (AR-BP, AR-S2 et AR-S6).

Rappelons que ces essais sont réalisés sur des échantillons minces d'épaisseurs Le.

Composites AR-BP

Les essais ont été réalisés sur les deux groupes de composites : AR-BP1300 et AR-

BP1325. Nous avons observé des différences de comportement et de caractéristiques

interfaciales entre ces deux groupes.

Les courbes force - déplacement obtenus pendant les essais de push-out pour les

échantillons du groupe AR-BP1300, ont presque la forme des courbes théoriques. La figure

III.52 montre les courbes de push-out et de push-back obtenues pour un échantillon

d'épaisseur 0,7 mm. On constate que la diminution de la charge pendant l'étape du glissement

est très faible. Nous avons aussi constaté dans certains essais que la charge augmente pendant

cette étape. Par contre la charge diminue pendant les essais de "push-back" lors de

déplacement et on constate clairement le phénomène de "seating-drop" lors du retour de la

fibre à sa position initiale. Nous rappelons que la charge doit augmenter pendant l'étape du

glissement dans l'essai de puh-back, mais la présence de l'usure à l'interface a modifié le

comportement et minimisé parfois le phénomène de "seating-drop". Cela peut être à cause de

l'endommagement de la forme initiale de l'interface par la décohésion et le glissement.

Concernant le groupe AR-BP1325 (Fig. III.53), le comportement n'est pas le même

pendant les essais par rapport au groupe AR-BP1300. Dans les essais de push-out, nous

observons pendant l'étape du glissement que la charge augmente au cours de déplacement. Par

contre pendant les essais de push-back et comme pour le groupe précédent, la charge diminue

pendant le glissement et le phénomène de "seating-drop" a complètement disparu. Cette fois

la coïncidence à l'interface est entièrement endommagée. Les forces nécessaires pour

provoquer la décohésion et initialiser le glissement sont plus basses dans ce groupe par

rapport au groupe précédent.

Nous interprétons la différence de comportement entre les deux groupes par les mêmes

explications que nous avons citées lors des essais de pull-out de cette famille de composites

AR-BP.

164

0

0,5

1

1,5

-20 0 20 40

push-out

push-back


Seating-drop

Fig. III.52 Courbes force - déplacement des essais de push-out et de push-back pour un

échantillon de composite AR-BP1300.

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

-30 -20 -10 0 10 20 30

Déplacement (µm)

push-out

push-back

AR-BP1325Le = 0,65 mm


échantillon de composite AR-BP1325.

165


out et de push-back. Le tableau III.18 fournit les résultats d'une série d'échantillons testés en

push-out et push-back pour les deux groupes de ce type de composites.

Tableau III.18 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite AR-BP pendant les



Le

(mm)

Fd

(N)

F0

(N)

τd

(MPa)

τf0

(MPa)

Fbac

(N)

τfb

(MPa)

0,54 1,05 0,86 5,66 4,65 0,55 2,99

0,7 1,56 1,14 6,45 4,75 0,76 3,16

G1* 1,15 2,59 2,00 6,53 5,05 1,79 4,50

1,32 2,78 2,20 6,09 4,83 1,66 3,65

1,5 3,21 2,70 6,19 5,21 2,14 4,13

Moyenne 6,18 4,89 3,68

Ecart-type 0,34 0,22 0,63

0,48 0,21 0,21 1,27 1,27 0,09 0,55

0,65 0,43 0,38 1,94 1,73 0,31 1,40

G2* 1 0,50 0,50 1,44 1,44 0,39 1,13

1,28 0,79 0,71 1,78 1,60 0,55 1,22

1,4 0,80 0,77 1,65 1,59 0,54 1,13

Moyenne 1,61 1,52 1,08

Ecart-type 0,26 0,17 0,31

* G1 : groupe AR-BP1300, G2 : groupe AR-BP1325

A partir de ce tableau on peut faire les mêmes remarques que pour les essais d'extraction

pour ce composite :- la dispersion des valeurs de τd, τf0 et τfb est faible pour les deux groupes,

- les valeurs de τd, τf0 et τfb sont plus importantes dans le groupe AR-BP.1300 que celles

obtenues dans le groupe AR-BP.1325. Ces différences de caractéristiques entre les groupes

sont dues aussi aux mêmes raisons que celles évoquées pendant les essais d'extraction.

166

La comparaison des valeurs moyennes des contraintes interfaciales τd et τf0 entre les

essais d'extraction (en négligeant l'effet de l'endommagement au point de sortie de la fibre) et

ceux de push-out montre une légère supériorité des caractéristiques interfaciales pendant les

essais de push-out, pour le groupe AR-BP1300. Cela peut être expliqué par l'intervention de

l'effet de Poisson (cf. § I.1.4). Concernant le groupe AR-BP1325, nous n'avons pas obtenu la

même chose, les résultats sont inversés (supériorité dans le cas d'extraction). Apparemment,

l'usure est importante pendant les essais de push-out de ce groupe.

Composites AR-S2

Nous avons aussi réalisé des essais d'indentation sur les deux groupes AR-S2.1300 et

AR-S2.1325 de ce composite : comme pour le composite précédent, le comportement

interfacial n'est pas le même dans les deux groupes.

Avec le groupe AR-S2.1300, nous avons distingué dans les courbes force - déplacement

obtenues (Fig. III.54) pendant les essais de push-out un sommet de charge après une partie

linéaire qui correspond à la décohésion, puis une chute de la force suivie d'un glissement

accompagné par une diminution de la force. Par contre pendant les essais de push-back, on

constate après la partie linéaire jusqu'à la charge nécessaire pour redémarrer le glissement,

une diminution rapide de la charge au cours du glissement. Ensuite, le phénomène de

"seating-drop" est apparu lors du passage par la position initiale.

En ce qui concerne l'autre groupe de ce composite (AR-S2.1325), le comportement (Fig.

III.55) est similaire à celui du composite AR-BP1325. Mais nous constatons ici une

diminution de la charge pendant le glissement lors des essais de push-out. En plus, le

phénomène de "seating-drop" n'a pas disparu complètement dans certains échantillons lors

des essais de push-back.

167

0

0,2

0,4

0,6

0,8

-25 0 25 50

Déplacement (µm)

push-out

push-back

AR-S2.1300Le = 0,67 mm


échantillon de composite AR-S21300.

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0 25 50

Column 2

Column 2

Déplacement (µm)

AR-S2.1325Le = 0,71 mm

push-out

push-back

168


échantillon de composite AR-S2.1325.


out et de push-back. Le tableau III.19 fournit les résultats d'une série d'échantillons testés en

push-out et push-back pour les deux groupes de ce composite.

Tableau III.19 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite AR-S2 pendant les

essais d'indentations


Le

(mm)

Fd

(N)

F0

(N)

τd

(MPa)

τf0

(MPa)

Fbac

(N)

τfb

(MPa)

0,67 0,77 0,68 2,57 2,27 0,32 1,07

0,78 0,79 0,65 2,27 1,86 0,35 1,02

G1* 0,91 0,85 0,83 2,09 2,04 0,30 0,73

1,13 0,88 0,88 1,74 1,74 0,31 0,63

1,42 1,30 1,19 2,05 1,87 0,92 1,45

Moyenne 2,14 1,95 0,98

Ecart-type 0,30 0,20 0,32

0,71 0,41 0,40 1,32 1,26 0,17 0,53

0,8 0,43 0,40 1,22 1,14 0,28 0,78

G2* 0,92 0,47 0,45 1,14 1,09 0,19 0,46

1 0,53 0,46 1,19 1,03 0,22 0,50

1,47 1,06 0,85 1,62 1,30 0,28 0,43

Moyenne 1,29 1,16 0,54

Ecart-type 0,19 0,11 0,13

* G1 : groupe AR-S2.1300, G2 : groupe AR-S2.1325

A partir de ce tableau on peut faire les mêmes remarques que celles faites avec le

composite précédent : les contraintes interfaciales sont plus élevées dans le cas du groupe

AR-S2.1300 et on note la supériorité des valeurs de ces contraintes pendant les essais

d'indentation par rapport à celles obtenues pendant les essais d'extraction dans les deux

groupes.

169

Composite AR-S6

Comme pour les autres types des composites, nous avons réalisé des essais d'indentationen faisant varier l'épaisseur Le sur les échantillons des deux groupes de ce composite : AR-

S6.1300 et AR-S6.1325. Nous montrons par la suite le comportement interfacial de ce

composite et les différences mises en évidence pendant les essais.

L'allure générale des courbes force - déplacement obtenues pendant les essais de push-

out dans le groupe AR-S6.1300 (Fig. III.56, 57), est similaire à celle que nous avons vue dans

les composites AR-BP1300 et AR-S2.1300. Cependant, nous avons constaté une différence

lors de la chute de la force, juste après le sommet de charge, suivant l'épaisseur de

l'échantillon. Dans les échantillons à faibles épaisseurs (de 0,5 à 0,75 mm), la chute est assez

importante et accompagnée d'un déplacement de la fibre (Fig. III.56). Ensuite, la fibre est

bloquée et la charge remonte jusqu'au niveau nécessaire pour débloquer la fibre et démarrer

l'étape du glissement. A la fin de cette étape, on constate une légère augmentation de la

charge. On approche de la forme typique des courbes, en augmentant l'épaisseur de

l'échantillon et à partir de l'épaisseur 0,8 mm, l'allure des courbes retrouve sa forme normale

(Fig. III.57). Concernant les courbes de ce groupe (AR-S6.1300) pendant les essais de push-

back, à part la diminution de la charge pendant le glissement, nous n'avons pas constaté dedifférence entre l'allure typique de cet essai et nos courbes quelle que soit l'épaisseur Le (Fig.

III.56, 57).

Le comportement pendant les essais de push-out du groupe AR-S6.1325 (Fig. III.58) est

similaire à celui que nous avons retrouvé dans les échantillons à faible épaisseur dans le

groupe AR-S6.1300. Mais ici, la charge continue à diminuer pendant l'étape du glissement.

Concernant les essais de push-back, on constate que les courbes ont la même allure que celles

obtenues avec le groupe AR-S6.1300 avec une diminution rapide de la charge au cours du

glissement. Ensuite, le phénomène de "seating-drop" est toujours présent, dans tous les essais,

lors du passage par la position initiale.

170

0

1

2

3

4

-40 0 40 80

Déplacement (µm)

AR-S6.1300Le = 0,5 mm

push-out

push-back



0

2

4

6

-100 -50 0 50 100 150

Déplacement (µm)

AR-S6.1300Le = 1,16 mm

push-out

push-back

171



0

0,5

1

1,5

2

0 30 60 90

Déplacement (µm)

AR-S6.1325Le = 0,73 mm

push-out

push-back




out et de push-back. Le tableau III.20 fournit les résultats d'une série d'échantillons testés pour

les deux groupes de ce composite.

Comme pour les composites précédents, on constate que les valeurs des contraintes

interfaciales sont plus grandes dans le groupe AR-S6.1300 que dans le groupe AR-S6.1325.

Nous constatons aussi que les contraintes interfaciales dans les composites AR-S6 sont les

plus élevées par rapport aux autres composites.

Si on compare les résultats des essais d'extraction et ceux de push-out pour ce composite,

on trouve une supériorité des caractéristiques interfaciales pendant les essais de push-out pour

les deux groupes (effet de Poisson).

172

Tableau III.20 : Valeurs des contraintes interfaciales pour le composite AR-S6 pendant les



Le

(mm)

Fd

(N)

F0

(N)

τd

(MPa)

τf0

(MPa)

Fbac

(N)

τfb

(MPa)

0,50 3,68 2,10 16,52 9,41 1,94 8,69

0,60 6,17 3,14 23,07 11,73 2,20 8,22

0,75 4,56 3,60 13,63 10,76 2,60 7,77

0,80 4,36 3,55 12,21 9,94 1,58 4,42

G1* 0,90 5,52 4,90 13,75 12,20 3,90 9,71

1,12 7,29 6,70 14,59 13,41 5,35 10,71

1,16 7,10 6,41 13,72 12,38 4,10 7,92

1,19 6,51 6,51 12,26 12,26 3,63 6,83

1,35 8,32 8,32 13,81 13,81 4,10 6,80

Moyenne 14,48 11,76 7,89

Ecart-type 3,33 1,48 1,81

0,5 1,81 0,99 8,12 4,43 0,58 2,60

0,65 2,26 1,30 7,79 4,48 0,42 1,44

0,73 2,02 1,40 6,21 4,30 0,87 2,67

0,78 1,56 1,56 4,48 4,48 0,73 2,09

0,8 2,93 1,84 8,21 5,17 0,99 2,77

G2* 0,86 2,30 2,30 6,01 6,01 1,28 3,33

0,90 2,82 2,00 7,04 4,98 1,12 2,81

0,96 2,66 2,35 6,23 5,37 1,48 3,45

1 2,97 2,20 6,67 4,93 1,97 4,41

1,15 3,40 2,60 6,62 5,06 1,80 3,50

1,36 4,09 3,03 6,74 5,00 1,40 2,30

Moyenne 6,73 4,92 2,85

Ecart-type 1,07 0,49 0,80

* G1 : groupe AR-S6.1300, G2 : groupe AR-S6.1325

III.2.2.2. Analyse de l'usure (ou dégradation) à l'interface pendant les essais d'indentation

173

Rappelons que lors d'un essai d'extraction "pull-out" (voir § III.2.1), la fibre sort

complètement hors de la matrice à la fin de l'essai et que la forme de la courbe force -déplacement et l'évolution de la contrainte interfaciale de frottement τf au cours de

déplacement de la fibre montrent clairement l'existence d'un phénomène d'usure.

Dans les essais d'indentation (push-out et push-back), le déplacement de la fibre estlimité et l'évolution de τf pendant une période très courte ne suffit pas à donner une idée

exacte sur le phénomène d'usure. Cependant, par l'essai de push-back et lors du retour à laposition initiale on peut avoir une idée sur l'usure en calculant la contrainte interfaciale τf à

cette position (τfb). Mais pour pouvoir comparer l'usure dans tous les échantillons, il faut que

la distance du glissement cumulée (l'aller au cours de push-out + le retour au cours de push-back) soit identique pour tous les échantillons. Donc τfb dépend de cette distance cumulée à

cause du phénomène d'usure et par conséquent τfb est d'autant plus petite que cette distance

est plus grande. En effet, la distance cumulée reste petite par rapport au déplacement effectué

pendant les essais d'extraction pour analyser l'usure.

Nous avons essayé d'analyser ce problème par deux solutions :

- modification de la forme de pointe du poussoir pour augmenter la valeur du déplacement de

la fibre,

- application d'un chargement cyclique.

Modification de la forme de pointe du poussoir

la première solution est d'utiliser une forme de pointe du poussoir qui nous permette de

pousser la fibre dans la matrice au maximum sans toucher bien évidement la matrice par la

pointe. A l'aide de ce type de pointe (voir Fig. II.22 p. 84), nous avons pu suivre l'évolution deτf pendant une période du déplacement assez importante. Ensuite nous avons analysé la

courbe force - déplacement obtenue de la même manière que pour les essais d'extraction pour

déduire le coefficient d'usure. Mais malheureusement ce type de pointe avec les dimensions

dont nous avons besoin, est très fragile malgré la dureté de son matériau constitutif (cermet

carbure de tungstène/cobalt). Il en a résulté une limitation du nombre d'essais compte-tenu de

ruptures des pointes qui sont très coûteuses. L'automatisation complète de l'essai peut être une

solution pour pouvoir réaliser ce genre d'investigations.

Nous avons réalisé ce genre d'essais seulement sur des composites AR-S6 : la figure

III.59 montre les courbes force - déplacement des essais de push-out et push-back pour un

échantillon du composite AR-S6.1300. On constate pendant l'essai de push-out que la forme

de la courbe pendant l'étape du glissement est similaire à celle que nous avions trouvée

pendant les essais d'extraction sur ce groupe. Par contre, on trouve que la forme de la courbe

résultant de l'essai de push - back est modifiée par rapport aux courbes obtenues pendant cet

174

essai. On trouve aussi que le phénomène de "seating-drop" est présent, mais il est déformé à

cause d'un endommagement probable pendant le glissement.

0

1

2

3

4

5

0 100 200 300

Déplacement (µm)

AR-S6.1300Le = 0,8 mm

push-out

push-back



L'évolution de τf en fonction du déplacement pendant l'essai de push-out est présentée

par la figure III.60, a. On trouve qu'elle présente la même allure que celle des courbes τf =

f(x) du composite AR-S6.1300 pendant l'essai d'extraction, avec une période de stabilisationet une légère augmentation de τf à la fin de l'essai. En analysant la partie où τf diminue (Fig.

III.60, b), on peut déduire le coefficient d'usure C. Dans le cas du groupe AR-S6.1300, ce

coefficient varie de -2,32 à -3,43.

Nous avons aussi appliqué l'analyse sur quelques échantillons du AR-S6.1325, mais dans

ce cas le déplacement pendant l'étape du glissement n'a pas dépassé 160 µm. Le coefficient

d'usure dans ce groupe varie de -1,83 à -5,4.

On constate donc que les valeurs de C sont dispersées dans les deux groupes

d'échantillons AR-S6, mais elles sont en général supérieures aux valeurs que nous avonsretrouvées pendant les essais d'extraction "pull-out". Rappelons que τf est plus élevée pendant

175

les essais d'indentation à cause de l'effet de Poisson ; les coefficients d'usure sont parconséquent plus grands : l'usure est d'autant plus grande que τf est élevée.

6

7

8

9

10

0 0,1 0,2 0,31

1,2

1,4

1,6

0 0,05 0,1 0,15


AR-S6.1300Le = 0,8 mm

AR-S6.1300Le = 0,8 mm

C = -2,65

(a) (b)

Fig. III.60 Evolution de τf au cours du déplacement de la fibre pendant l'essai de push-out

d'un échantillon du composite AR-S6.1300 (a) et analyse de l'usure du même échantillon (b).

Application d'un chargement cyclique

JERO et al. [1992] ont appliqué cette méthode pour étudier l'effet du déplacement sur la

rugosité et le phénomène de "seating-drop" dans le composite SCS-6/verre borosilicaté,

fabriqué par pressage à chaud. Cette méthode consiste à faire plusieurs essais de push-out et

de push-back d'une manière successive sur le même échantillon (Fig. III.61).

(a) (b) (c) (d) (e)

etc...

Fig. III.61 Cycles successifs de push-out et de push-back : position initiale (a), premier essai

de push-out PO-1 (b), premier essai de push-back PB-1 suivie par un deuxième de push-out

PO-2 en passant par la position initiale (c), fin de PO-2 (d) et rotation de l'échantillon pour

des nouveaux PB et PO (e) etc...

176

La figure III.62 montre un exemple de courbes force - déplacement résultant des essais

successifs de push-out et de push-back effectués sur un échantillon du groupe AR-S6.1300

d'une épaisseur de 1,16 mm.

177

0

2

4

6

-100 -50 0 50 100 150

0

2

4

6

-100 -50 0 50 100 150

0

2

4

6

-100 -50 0 50 100 150

0

2

4

6

-100 -50 0 50 100 150

0

2

4

6

-100 -50 0 50 100 150

0

2

4

6

-100 -50 0 50 100 150

0

2

4

6

-100 -50 0 50 100 150

0

2

4

6

-100 -50 0 50 100 150

0

2

4

6

-100 -50 0 50 100 150

0

2

4

6

-100 -50 0 50 100 150

0

2

4

6

-100 -50 0 50 100 150

0

2

4

6

-100 -50 0 50 100 150

PO-1

PB-1PO-2

PB-2 PO-3

PB-3PO-4

PB-4 PO-5

PB-5PO-6

PB-6 PO-7

PB-7PO-8

PB-8 PO-9

PB-9PO-10

PB-10 PO-11

PB-11PO-12

178

Fig. III.62 Evolution des courbes force-déplacement pendant des essais successifs de push-

out et de push-back pour un échantillon du groupe AR-S6.1300 .

Ce type d'essais nous permet de suivre l'évolution des courbes force - déplacement

pendant les essais et de savoir à chaque essai la force nécessaire pour initialiser le glissement

lors du passage par la position initiale. Par conséquent, on peut déterminer l'évolution de lacontrainte interfaciale τf en fonction du déplacement cumulé et aussi avoir des informations

sur la dégradation (ou l'usure) à l'interface. Le calcul de l'amplitude des aspérités à partir de lamesure de ∆F (la différence entre F0 et Fs) sur le "seating-drop" à chaque essai (cf. § I.1.8.2. :

test de push-back), nous permet aussi de suivre la dégradation à l'interface.

Nous avons appliqué cette méthode sur les deux groupes de composites AR-S6. Il faut

rappeler que la manipulation pendant ce genre d'essais est difficile et longue. Pour cette

raison, nous avons choisi le composite AR-S6 qui présente les meilleures propriétés

interfaciales parmi les composites que nous avons élaborés pour effectuer ces essais.

Nous constatons au premier temps (Fig. III.62), dans tous les essais de PO et PB, la

présence du phénomène de "seating-drop" lors du retour de la fibre à sa position initiale. On

observe aussi que le niveau global de la force de frottement diminue pendant les quatre

premiers essais (jusqu'à PB-4), ensuite ce niveau reste presque constant malgré l'accumulation

des "aller et retour". Donc, on peut dire que la diminution de la force du frottement pendant

les premiers essais est associée à une dégradation à l'interface. La figure III.63 illustre la

dégradation de cet échantillon pendant les essais successifs de PO et PB, en mesurant lesforces à chaque essai : lors du passage par la position initiale (forces de glissement F0n) et en

bas du "seating-drop" (Fsn). Ensuite nous avons tracé les relations entre ces forces et le

déplacement cumulé. Nous constatons la diminution de la force du glissement pendant les

quatre premiers essais et ensuite cette force reste constante. Concernant les forces mesuréesau point bas du "seating-drop" (Fsn), on constate une légère diminution au début du

glissement suivie par un niveau constant de cette force. On rappelle que ces forces

correspondent seulement au frettage thermique exercé sur l'interface et pour suivre le scénariode l'usure on regarde l'évolution de ∆F (la différence entre F0 et Fs) en fonction du

déplacement cumulé (Fig. III.63). On constate aussi que ∆F diminue pendant les premiers

essais et reste presque constante par la suite. Cela confirme la présence de l'usure pendant les

premiers cycles, ensuite la dégradation à l'interface se limite par une stabilisation de ∆F sur un

certain niveau.

Les mêmes observations ont été constatées sur des échantillons du groupe AR-S6.1325.La figure III.64 montre un exemple d'évolution de F0n, Fsn et ∆F en fonction du déplacement

cumulé pour un échantillon de ce groupe.

179

0

2,5

5

7,5

0 500 1000 1500 2000

Déplacement cumulé (µm)

AR-S6.1300Le = 1,16 mm

F0n

Fsn

∆F

Fig. III.63 Evolution de F0n, Fsn et ∆F en fonction du déplacement cumulé pour un

échantillon du groupe AR-S6.1300.

0

1

2

3

0 500 1000 1500 2000

Déplacement cumulé (µm)

AR-S6.1325Le = 1 mm

F0n

Fsn

∆F

Fig. III.64 Evolution de F0n, Fsn et ∆F en fonction du déplacement cumulé pour un

échantillon du groupe AR-S6.1325.

180

La comparaison des résultats des essais successifs de push-out et de push-back sur les

deux groupes de composites AR-S6 nous amène à confirmer notre interprétation sur l'effet dela température finale de densification Td sur les propriétés interfaciales du composite.

A partir du calcul de JERO et al. [1991], la force (Fn) en bas du "seating-drop"

correspond seulement au frettage thermique exercé sur l'interface. En faisant les essais

successifs sur les deux groupes de composites AR-S6, nous avons constaté que le niveau de laforce Fn est presque constant pendant les essais. Mais en faisant la comparaison entre les

échantillons de deux groupes AR-S6.1300 et AR-S6.1325, on trouve par exemple que lamoyenne de Fn est égale à 2,35 N dans un échantillon d'épaisseur 1,16 mm du groupe AR-

S6.1300 et à 1,04 N dans un échantillon d'épaisseur 1 mm du groupe AR-S6.1325. Cela

confirme la supériorité de σradth

dans le cas du groupe AR-S6.1300 ; σrad est en général plus

grand et par conséquent la contrainte interfaciale du frottement τf est plus élevée dans ce

groupe.

III.2.2.3. Bilan et synthèse sur les essais d'indentation

A partir des résultats d'indentation effectués sur les trois types de composites (AR-BP,AR-S2 et AR-S6), on constate la confirmation du rôle de la température de densification Td

sur les propriétés interfaciales. Les propriétés les plus élevées sont obtenues lors de

densification à 1300 °C pour les trois types de composites. Les figures (III.65,66,67et 68)montrent les relations entre les contraintes interfaciales (τd et τf) et l'épaisseur de l'échantillon

Le dans les trois types de composites pour les deux températures de densification : 1300 °C et

1325 °C.

On constate, parmi ces composites, que les propriétés interfaciales les plus élevées sont

obtenues avec la fibre SCS-6 (composite AR-S6) avec densification du composite à 1300 °C.

Cela a été aussi observé avec les essais d'extraction. Dans ce composite (AR-S6.1300), nous

avons constaté une petite différence de comportement lors de décohésion entre les

échantillons suivant l'épaisseur de l'échantillon (voir Fig. III.56 et 57). Cela peut être une

conséquence de découpage des échantillons. On rappelle que les échantillons d'indentations

sont soumis à deux coupes qui peuvent provoquer un endommagement à l'interface des deux

cotés de l'échantillon. Cet effet d'endommagement est plus important dans les échantillons à

faible épaisseur. On remarque sur la figure III.67 que la contrainte interfaciale du frottementτf n'est pas constante, elle augmente légèrement en fonction de l'épaisseur Le.

181

0

5

10

15

20

25

0,5 1 1,5

Epaisseur de l’échantillon (mm)

AR-S2.1300

AR-BP1300

AR-S6.1300

Fig. III.65 Relation entre la contrainte interfaciale de la décohésion τd et l'épaisseur de

l'échantillon Le pour les trois types de composites densifiés à 1300 °C.

0

2

4

6

8

10

0,5 1 1,5

Epaisseur de l’échantillon (mm)

AR-S2.1325

AR-BP1325

AR-S6.1325

Fig. III.66 Relation entre la contrainte interfaciale de la décohésion τd et l'épaisseur de


182

0

5

10

15

0,5 1 1,5Epaisseur de l’échantillon (mm)

AR-S2.1300

AR-BP1300

AR-S6.1300

Fig. III.67 Relation entre la contrainte interfaciale du frottement τf et l'épaisseur de


0

2

4

6

0,5 1 1,5Epaisseur de l’échantillon (mm)

AR-S2.1325

AR-BP1325

AR-S6.1325

183

Fig. III.68 Relation entre la contrainte interfaciale du frottement τf et l'épaisseur de


Lors de l'essai de push-back, nous avons observé la présence de l'usure dans tous les

types de composites. Cette usure est plus ou moins forte selon le type de composite mais elle

se manifeste toujours par la diminution de la charge appliquée en fonction du déplacement

pendant le glissement et aussi par le niveau de la charge lors du passage par la positioninitiale (F0n : force juste après le "seating-drop"). En mesurant la période de "seating-drop"

∆D (Fig. I.20 p.41), nous avons trouvé qu'elle varie de 10 à 15 µm dans les composites AR-

S6. On rappelle que ∆D correspond au diamètre maximum des nodules superficiels de la fibre

(SCS-6) qui est environ de 10 µm. Ces valeurs sont en corrélation avec les résultats de JERO

et al. [1991].

Nous avons analysé l'usure dans les deux groupes de composites AR-S6 par deux

méthodes : application d'un déplacement important au cours du glissement pendant l'essai de

push-out et application d'un chargement cyclique par la succession de push-out et push-back.

Les données de la première méthode ont été traitées sur le même modèle que celui utilisé

pendant les essais d'extraction pour déduire le coefficient d'usure. Nous avons obtenu des

coefficients assez dispersés, mais les valeurs sont en accord avec le principe de l'usure.

En appliquant des cycles d'essais de push-out et push-back, nous avons constaté la

présence de l'usure seulement pendant les premiers essais. Ensuite, la dégradation à l'interface

se limite par une stabilisation de la charge sur un certain niveau lors du passage par la

position initiale.

III.2.3. DISCUSSION

Dans les deux techniques utilisées (extraction et indentation) pour caractériser l'interface,nous avons constaté que les caractéristiques interfaciales τd et τf0 ne sont pas les mêmes pour

tous les composites élaborés : AR-BP, AR-S2 et AR-S6. Ces différences sont interprétées par

l'intervention des propriétés des fibres utilisées : rôles de la contrainte résiduelle d'élaboration,

de la rugosité et du revêtement des fibres. Nous avons vu aux paragraphes I.1.5 et I.1.6 que lacontrainte interfaciale du frottement τf est liée à la contrainte résiduelle radiale σrad par la

relation suivante:

τf = - µ σrad (III.29)

et

σrad = 1A

(∆α ∆ T - δR

) (III.30)

où :

- µ est le coefficient du frottement,

184

- A est le coefficient de flexibilité (ou l'inverse du module effectif radial de l'interface) obtenu

à partir du calcul de Lamé (équation I.3),

− δ est l'amplitude effective des aspérités,− ∆α = αm - αf ; αm et αf sont les coefficients de dilatation de la matrice et de la fibre

respectivement,- ∆T = T - T0, où T et T0 sont respectivement la température des essais et celle d'élaboration.

En effet , T0 est la température où les contraintes résiduelles sont nulles, du fait de la viscosité

à chaud de la matrice. Donc T0 est très probablement inférieure à la température d'élaboration.

A partir de l'équation I.3, on obtient le coefficient de flexibilité pour les composites :

A = 1,818 10 -11 pour le système avec la fibre Sigma (composites :AR-BP) et A = 1,804 10 -

11 pour les systèmes avec les filaments SCS-2 et SCS-6 (composites : AR-S2 et AR-S6). Soit

un module équivalent, de 55,2 GPa pour les trois systèmes.Il faut noter à partir de la relation III.30 que σrad est liée directement avec le rapport δ/A

R (contrainte en compression) et le produit ∆α ∆T/A R (tension ou compression). Rappelonsque si αm > αf, l'interface est mise en compression radiale et dans le cas inverse (αm < αf),

l'interface est mise en tension.

Dans notre cas, le gel se rétracte autour de la fibre pendant la densification. Ce retrait

peut provoquer des contraintes radiales importantes mettant la fibre en compression et

modifier l'estimation faite par les calculs. Pour cette raison, On va supposer que ∆α = αm* - αf

où αm* = αm

r + αm : αmr est le coefficient équivalent au retrait du gel pendant la densification.

Sachant que αmr est le même pour tous les types de composites densifiés à la même

température (1300 °C par exemple), on peut expliquer les différences entre les composites àpartir des valeurs de τf obtenues par l'analyse suivante :

Si on suppose que le coefficient du frottement est le même pour les composites AR-

BP1300 et AR-S6.1300, il est possible d'exprimer les equations (III 29) et (III 30) comme ci-

disous :

τf Aµ

= ( δR

- ∆α ∆ T ) (III.31)

En remplaçant les valeurs de τf0, αf, αm, ∆T et δ/R dans l'équation précedente pour

chaque composite, la résolution des deux équations obtenues conduit à des valeurs du µ et αm*

qui sont, bien entendu, supposées ici identiques pour les deux composites :

µ = 0,02

αm* = 7,8 10-6 C-1

On constate que la valeur de µ est très faible. Cela provient probablement d'une valeursurestimée de σrad (relation III.30) car l'effet de la rugosité n'est pas dû à la totalité de

185

l'amplitude des aspérités. Il est aussi possible que le module radial soit surestimé car

l'interaction entre les surfaces rugueuses se fait par un petit nombre de contacts ponctuels.En connaissant µ, on peut donc estimer σrad :

pour le composite AR-BP1300 σrad = - 335 MPa (compression)

pour le composite AR-S61300 σrad = - 526 MPa (compression)

Cela est en accord avec les différences entre les valeurs de τf0 effectivement mesurées. Il

reste à situer le composite AR-S2.1300 par rapport aux précédents.

La fibre SCS-2 a été incorporée de la même façon dans le composite AR-S2.1300 que

les fibres Sigma et SCS-6 dans les composites AR-BP1300 et AR-S6.1300. De plus, sa

structure est quasiment la même que celle de la fibre SCS-6 : la seule différence entre les

deux fibres est l'épaisseur du revêtement de pyrocarbone : 1 µm pour SCS-2 et 3 µm pourSCS-6. On peut interpréter la valeur "faible" de τf obtenue avec la fibre SCS-2 par les

explications suivantes :

1) Selon les expériences effectuées par MUMM [1994] sur des composites modèles SCS-

6/verre borosilicaté en variant l'épaisseur du revêtement de la fibre, la contrainte interfaciale

du frottement augmente systématiquement avec l épaisseur du revêtement.

2) Selon les données de la bibliographie, on trouve plusieurs valeurs du coefficient de

dilatation pour la fibre SCS-6 variant de 2,53 10-6 C-1 à 4 10-6 C-1. Nous avons choisi la

valeur de la publication la plus récente : 2,63 10-6 C-1 [MUMM 1994]. Concernant la fibre

SCS-2, nous avons trouvé peu de données sur cette fibre. Selon ROMAN et AHARONOV

[1992], le coefficient de dilatation de cette fibre est de l'ordre de 5 10-6 C-1. Si on considèrecette valeur de αf et si on tient compte du coefficient de frottement µ qui n'est pas le même

dans les deux composites AR-S2 et AR-S6, on peut alors expliquer la valeur faible de τf

mesurée expérimentalement avec le composite AR-S2 (relation III 31 : τf diminue quand ∆α

augmente).

3) De plus, nos observation au microscope sur le composite AR-S2 nous ont montré qu'après

les essais d'extraction, des traces noires étaient apparues sur la surface de la cavité cylindrique

laissée par la fibre dans la matrice et aussi des débris noirs autour de cette cavité au point de

sortie de la fibre. Cela peut être dû à un arrachement du revêtement de pyrocarbone lors de

l'essai. L'observation microscopique d'une fibre intacte SCS-2 nous a permis d'ailleurs de

détecter des zones "mal revêtues" sur la surface de la fibre (Fig. III.69).

186

Fig. III.69 Qualité du revêtement sur la fibre SCS-2.

Dans le cas du filament SCS-6 (composite AR-S6.1300) ces traces noires sont le plus

souvent absentes et ne sont également jamais observées pour le filament Sigma. Cela semble

donc indiquer que pour la fibre SCS-2 le revêtement est peu adhérent et de mauvaise qualité.Ceci pourrait expliquer la contrainte τf0 plus faible pour cette fibre.

Si on fait la même analyse pour les composites AR-BP1325 et AR-S6.1325, on trouve

que αm* est de l'ordre de 4,5 10-6 C-1 et µ est égale à 0,08. Ce qui conduit à une contrainte

interfaciale du frottement τf0 dans le groupe AR-BP1325 qui est supérieure à la valeur

obtenue dans le groupe AR-S6.1325. Cela est vérifié expérimentalement pour les essais

d'extraction "pull-out" tandis que nous n'avons pas l'accord pour les essais de "push-out"

(Tableau III.21). Il faut rappeler que la fibre Sigma (composite AR-BP) possède une forte

rugosité qui peut provoquer la rupture d'aspérités lors de la décohésion et du glissement, ou

entraîner des fissurations radiales à l'interface et par conséquent les propriétés de l'interface se

dégradent. Du fait de la contraction de Poisson du filament, cette dégradation est moinsprobable lors de l'extraction. Ceci pourrait expliquer la faible valeur de τf0 en "push-out" pour

ce filament.

L'analyse précédente doit être considéré comme une approche uniquement qualitative,

car les paramètres utilisés sont mal connus. Cependant, elle explique les observations

expérimentales.

III.2.4. CONCLUSION

187

Nous avons obtenu des informations intéressantes sur les comportements interfaciaux

des composites modèles à matrice de verre de silice ex-aérogel en appliquant les essais

d'extraction et d'indentation. Ces composites sont élaborés en utilisant le séchage

supercritique pour obtenir des aérogels contenant la fibre. La première conséquence

d'utilisation de cette méthode de séchage est d'avoir une interface sans fissures internes.Nous avons pu montrer l'intervention de la température de densification Td sur les

propriétés interfaciales des composites modèles élaborés (Tableau III.21).

Ces propriétés sont plus élevées lors de densification à 1300 °C dans les trois types de

composites : AR-BP, AR-S2 et AR-S6. A cette température le frettage sur la fibre est plus

important car on se situe au point de retrait maximum de l'aérogel. Par conséquent, la

contrainte radiale résiduelle est plus élevée par rapport à celles obtenues aux autres

températures de densification.

Tableau III.21 : Valeurs moyennes de τd et τf0 pour tous les type de composites modèles à

matrice du verre de silice ex-aérogel.

Type de pull - out push - out

composite τd (MPa) τd (MPa)* τf0

(MPa)

τf0

(MPa)*

τd (MPa) τf0

(MPa)

AR-BP AR-BP1300 5,48 8,8 4,20 6,7 6,18 4,89

AR-BP1325 3,59 3,9 2,83 4,1 1,61 1,52

AR-S2 AR-S2.1300 1,33 1,6 1,10 1,3 2,14 1,95

AR-S2.1325 1,04 1,3 0,94 1,1 1,29 1,16

AR-S6 AR-S6.1300 8,85 12,2 7,26 10,6 14,84 11,76

AR-S6.1325 2,53 3,4 1,92 2,6 6,63 4,92

* Valeurs corrigées en tenant compte de l'effet de l'endommagement au point de sortie de la

fibre.

Avec l'interface non endommagée par des microfissures internes autour de la fibre, nous

avons pu distinguer les rôles du revêtement et de la rugosité des fibres sur les propriétés de

l'interface. Avec les deux techniques de caractérisation de l'interface (l'extraction et

l'indentation), les meilleures propriétés interfaciales ont été obtenues avec la fibre SCS-6

(composite AR-S6). Cette fibre possède une couche de pyrocarbone assez importante (3 µm)

et l'amplitude moyenne de sa rugosité est de 0,18 µm [JERO et al., 1991]. Par contre, avec un

revêtement de 1 µm sur la fibre SCS-2, les propriétés de l'interface (dans les composites AR-

S2) sont beaucoup plus faibles que celles obtenues avec les composites AR-S6.

188

En ce qui concerne les composites AR-BP, pour une densification à 1300 °C les valeurs

des caractéristiques interfaciales sont intermédiaires entre celles des composites AR-S2 et

AR-S6. Par contre, une densification des composites à 1325 °C, les caractéristiques

interfaciales sont les plus élevées pendant les essais d'extraction et au même niveau que celles

du composite AR-S2.1325 lors des essais d'indentation.

Ces différences entre les composites élaborés sont interprétées par l'intervention des

propriétés des fibres utilisées : rôles de la contrainte résiduelle d'élaboration, de la rugosité et

du revêtement des fibres. Une analyse qualitative a permis d'expliquer les observations

expérimentales.

Dans les deux techniques de caractérisation (extraction et indentation), nous avons

constaté la présence d'un effet d'usure pendant l'étape du glissement dans les trois types de

composites. Nous avons analysé cette étape pour déduire un coefficient d'usure C dans les

deux essais : pull-out et push-out. Ce coefficient est d'autant plus important que la contrainte

interfaciale est élevée. Par conséquent, les valeurs de C sont plus importantes dans les essais

d'indentation que dans les essais d'extraction.

Une autre méthode pour suivre l'usure pendant les essais d'indentation, a été appliquée :

réalisation d'essais successifs de push-out et de push-back sur le même échantillon. Avec cette

méthode, nous avons observé aussi la présence de l'usure pendant les premiers essais, maispar la suite τf reste presque constant.

On constate comme dans les composites à matrice de verre ex-xérogel l'intervention de

l'effet de Poisson dans les propriétés interfaciales obtenues à partir des deux essais decaractérisation. Ces propriétés (τd et τf0) sont plus élevées pendant l'indentation (push-out).

Le tableau III.21 fournit les valeurs moyennes de τd et τf0 pour les trois types de composites

et aux deux températures de densification : 1300 et 1325 °C.Si l'on compare les valeurs moyennes de τd et τf0 obtenues pour le composite AR-

S6.1300 avec celles rapportées par d'autres auteurs sur des composites à fibres SCS-6

incorporées dans différentes matrices du verre et testés en extraction et indentation, on trouve

que nos valeurs sont du même ordre de grandeur que celles des composites à matrice de

borosilicate (voir tableau III.9 au § III.1.3). Par contre, nos valeurs sont beaucoup plus élevées

que celles du composite à matrice de silice et de fibre de SCS-6 fabriqué par pressage à chaud

[MILIVOJ et SINGH, 1988].

Donc, on voit l'importante primordiale du rôle de la méthode de fabrication d'un

composite pour déterminer son comportement et en particulier le comportement interfacial

fibre/matrice. L'utilisation du procédé sol-gel doit permettre en outre d'ajuster les propriétés

interfaciales par le contrôle de la méthode de séchage et de la température de densification.

1

CONCLUSIONGENERALE

2

CONCLUSION GENERALE

Le procédé sol-gel nous a permis d'élaborer des matériaux composites modèles

unifilamentaires à fibres longues de type SiC enrobées d'une matrice de silice sol-gel. La

méthode consiste à incorporer une fibre longue de SiC dans un sol (TMOS :

Tétraméthylorthosilicate), puis à réaliser la gélification, le séchage du gel obtenu puis sa

densification à haute température. Pendant les étapes de préparation, deux méthodes de

séchage ont été utilisées pour l'obtention de composites modèles :

- séchage conventionnel qui donne un xérogel (composites modèles à matrice de silice ex-

xérogel),

- le séchage supercritique qui donne un aérogel (composites modèles à matrice de silice ex-

aérogel).

La détermination des propriétés interfaciales des échantillons obtenus (contraintesinterfaciales de décohésion τd et de frottement τf) a impliqué des essais micromécaniques qui

ont été effectués en utilisant deux techniques expérimentales ayant nécessité la mise au point

de montages originaux :

- Un montage permettant de réaliser l'extraction (pull-out) de la fibre incorporée dans un

échantillon cylindrique;

- Un montage de micro-indentation, piloté par ordinateur, permettant de réaliser l'enfoncement

"push-out" et la poussée en sens inverse "push-back" de la fibre en travaillant sur des

échantillons minces.

Les principaux résultats obtenus sont les suivants :

1) En ce qui concerne les composites modèles à matrice de silice ex-xérogel:

Bien qu'il puisse paraître paradoxal d'utiliser la méthode conventionnelle pour sécher un

gel contenant une fibre longue, compte-tenu de la forte contraction du gel au cours de l'étape

de séchage autour de la fibre (laquelle ne subi pas de déformation), cette voie a permis

cependant d'obtenir des échantillons composites à matrice de silice ex-xérogel et fibres de SiC

: XR-BP, XR-S2 et XR-S6. Les essais d'extraction "pull-out" et d'indentation "push-out et

push-back" réalisés sur les différents composites élaborés ont permis de caracteriser le

comportement interfacial de ces composites.

L'endommagement à l'interface provoqué par le retrait important du gel durant la

préparation de ces composites conduit à une dispersion des caractéristiques interfaciales. Cette

dispersion relativement importante ne permet pas de distinguer le rôle du revêtement sur la

fibre et de son épaisseur sur l'évolution des propriétés interfaciales. Malgré ce handicap, nous

3

avons pu mettre en évidence une certaine différence au niveau du comportement et des

caractéristiques selon la technique de mesure mise en oeuvre.

Les résultats obtenus pour les trois types de composites élaborés sont comparables à ceux

rapportées dans la littérature pour des composites à fibres SiC incorporées dans différentes

matrices de verre borosilicaté et fabriqués par pressage à chaud. Par exemple pour lecomposite XR-S6 (fibre SCS-6), les contraintes interfaciale de la décohésion τd et du

frottement τf sont de l'ordre de : en pull-out τd ~ 8 MPa et τf ~ 5 MPa ; en push-out τd ~ 11

MPa et τf ~ 6 MPa.

Par contre, il faut noter que les caractéristiques obtenues pour les composites à matrice

de silice et fibre de SCS-6 fabriqués par pressage à chaud sont relativement faibles par rapport

à celles que nous avons mesurées sur nos échantillons. Cette différence est en grande partie

liée à la technique de fabrication qui joue un rôle très important pour déterminer le niveau de

la contrainte radiale résiduelle exercée à l'interface.

2) En ce qui concerne les composites modèles à matrice de silice ex-aérogel:

L'élaboration des composites par cette technique, a permis d'obtenir des composites où

aucune fissuration à l'interface n'a été observée. Cette amélioration est obtenue grâce au

changement de la méthode de séchage (séchage supercritique) des gels après l'étape de

gélification.

Dans les trois types de composites à matrice ex-aérogel : AR-BP, AR-S2 et AR-S6, nousavons aussi pu montrer l'effet de la température de densification Td sur les propriétés

interfaciales des composites modèles élaborés.Les caractéristiques τd et τf sont plus élevées lors de densification à 1300 °C dans les

trois types de composites élaborés. Par exemple pour le composite AR-S6 (fibre SCS-6), lescontraintes interfaciales de la décohésion τd et du frottement τf sont de l'ordre de : en pull-out

τd ~ 12 MPa et τf ~ 10 MPa ; en push-out τd ~ 15 MPa et τf ~ 12 MPa. A cette température le

frettage de la fibre est plus important car on se situe au point de retrait maximum de l'aérogel

et de part et d'autre de cette température, on a noté après refroidissement à 25 °C que le retrait

était moins important. Par conséquent, la contrainte radiale résiduelle résultant du traitement à

1300 °C est plus élevée par rapport à celles obtenues aux autres températures de densification.

Avec l'interface non endommagée par des microfissures internes autour de la fibre, nous

avons pu distinguer à l'aide des résultats obtenus sur les trois composites élaborés, les rôles

respectifs du revêtement et de la rugosité des fibres sur les propriétés de l'interface. On

constate aussi, comme dans les composites à matrice de verre ex-xérogel, l'intervention de

l'effet de Poisson dans les propriétés interfaciales obtenues à partir des deux essais de

caractérisation.

Si on compare les caractéristiques interfaciales obtenues pour les composites à matrice

de silice ex-aérogel, on trouve que les caractéristiques du composite AR-S6.1300 sont du

4

même ordre de grandeur que celles des composites à matrice de borosilicate. Par contre, nos

valeurs sont beaucoup plus élevées que celles de composites à matrice de silice et de fibre de

SCS-6 fabriqués par pressage à chaud.

Par ailleurs, pour tous les types de composites élaborés et avec les deux techniques de

caractérisation (extraction et micro-indentation) que nous avons utilisées, nous avons constaté

la présence d'un effet d'usure pendant l'étape du glissement, phénomène qui a été plus

précisément analysé dans le cas de l'essai d'extraction "pull-out". Le coefficient d'usure a pu

être déterminé avec une assez bonne précision.

Pour suivre l'usure pendant les essais de micro-indentation, une autre méthode a été

appliquée consistant à réaliser des cycles successifs de push-out et de push-back sur le même

échantillon. Avec cette méthode, nous avons observé aussi la présence de l'usure pendant les

premiers essais, mais à partir du troisième cycle ce phénomène n'apparaît plus.

Ce travail a mis en évidence l'importante primordiale du rôle de la méthode de

fabrication d'un composite pour déterminer son comportement et en particulier le

comportement interfacial fibre/matrice. L'utilisation du procédé sol-gel doit permettre en

outre d'ajuster les propriétés interfaciales par le contrôle de la méthode de séchage et de la

température de densification. Par ailleurs, cette méthode permet d'élaborer d'autres types de

matrices pour lesquelles le coefficient de dilatation serait ajustable: des essais préliminaires

sur des matrices du système Silice-Oxyde de Bore ont été très concluants. De même

l'extension de la méthode d'élaboration et d'analyse micromécanique à des échantillons

comportant plusieurs fibres parallèles et plus ou moins rapprochées pourrait permettre de faire

le joint entre le comportement du composite unifilamentaire et les matériaux composites

industriels multifibres. Là encore, des essais préliminaires non détaillés dans ce mémoire

confirment cette possibilité.

Ce travail n'est donc qu'une première étape qu'il serait intéressant de poursuivre dans

l'optique des deux derniers points cités.

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FOLIO ADMINISTRATIF

THESE SOUTENUE DEVANT L'INSTITUT NATIONAL DES SCIENCES APPLIQUEES DE LYON

NOM : IBRAHIM DATE de soutenance

Prénoms : Mohamed Haisam 18 juillet 1997

TITRE : ELABORATION DE MATERIAUX COMPOSITES MODELES UNIFILAMENTAIRES AFIBRES LONGUES SiC ET MATRICE SILICE SOL-GEL ET CARACTERISATION

MICROMECANIQUE DE L'INTERFACE.

NATURE : Doctorat Numéro d'ordre : 97 ISAL 0056

Formation doctorale : Microstructure et comportement mécanique et macroscopique des matériaux - Génie des matériaux.

Cote B.I.U. - Lyon : T 50/210/19 / et bis CLASSE :

RESUME :

Dans l'objectif d'une analyse fine de l'interface fibre-matrice dans les composites, des composites modèlesunifilamentaires ont été élaborés par une nouvelle méthode consistant à incorporer différents types defibres longues (SiC) dans un sol de silice (TMOS), puis à réaliser la gélification, le séchage et ladensification de la matrice. Le séchage a été effectué, soit à l'air, soit en conditions supercritiques ce qui aconduit respectivement à des xérogels ou des aérogels. La transformation en silice vitreuse de ces gels a étéréalisée par densification à 900 °C pour les premiers et 1300-1325 °C pour les seconds. Le séchagesupercritique du gel (aérogel) a permis en particulier d'obtenir une interface sans micro-fissuration autourde la fibre.La détermination des propriétés interfaciales des échantillons obtenus a impliqué des essaismicromécaniques qui ont été effectués en utilisant deux techniques expérimentales ayant nécessité la miseau point de montages originaux :- Un montage d'extraction "pull-out" de la fibre incorporée dans un échantillon cylindrique,- Un montage de micro-indentation, piloté par ordinateur, permettant de réaliser des essais de "push-out" et"push-back" en travaillant sur des échantillons minces.Les résultats obtenus par les deux techniques, ont permis de mettre en évidence :- pour tous les échantillons, l'intervention d'un effet de Poisson ;- pour les échantillons à matrice ex-aérogel : l'intervention de la température de densification sur lescontraintes interfaciales qui sont plus élevées pour un traitement à 1300°C, température pour laquelle leretrait de l'aérogel est maximal; le rôle du revêtement sur les fibres et son épaisseur; le rôle de la rugositéde surface des fibres.Par ailleurs, pour tous les types de composites élaborés un phénomène d'usure a été mis en évidencependant le glissement des fibres, phénomène qui a été plus précisément analysé dans le cas de l'essaid'extraction "pull-out".

MOTS-CLES : Matériau composite, Propriété interface, Procédé sol-gel, Carbure silicium, Indentation,Extraction, Silice, Usure

Laboratoire (s) de recherche : Groupe d'Etudes de Métallurgie Physique et de Physique des Matériaux (GEMPPM) - INSA de Lyon

Directeur de thèse : M. MURAT

Président de jury : G. FANTOZZIComposition de jury : G. FANTOZZI - J. P. FAVRE - M. MURAT - G. PAJONK - M. R’MILI - D. ROUBY

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