Structure lectronique et proprits magntiques des DMS de type II-VIThomas ChanierIM2NP & Universit dAix-Marseille I, Marseille, FranceDirecteur de thse : R. HaynSoutenance de thse - 29/08/2008 - Facult de St-Jrme, Marseille, France

Plan de la prsentation

Introduction

Proprits magntiques des DMS de type II-VI dops Co et MnModle de la structure lectronique des DMSEstimation des tempratures de Curie dans les DMS de type pEtat magntique autour des lacunes isoles neutres dans les SC II-VI

Conclusion

IntroductionMicrolectronique :Loi de Moore : la densit des transistors sur les circuits intgrs double tous les deux ans Technologie actuelle : Base sur la charge des lectrons

Echelle atomique : Nature quantique des lectrons Une nouvelle science doit remplacer la micro-lectronique classique LG

SpintroniqueSpinFET - Datta et Das, APL 56 665 (1990)Principes :Prcession de Rashba

Challenge actuel : Injection de courant spin-polaris dans le canal SC

Tentatives infructueuses : S et D en mtal FM : faible injection de spindue au dsaccord de conductivit avec le SCSchmidt et al., PRB 62 R4790 (2000)

Solution alternative pour linjection de spin :

DMS : SC magntique dilu

- Classiques : SC dops par des ions magntiques (TM ou terre rare) - Nouvelle classe de DMS ? dfauts magntiques intrinsques (lacunes, atomes interstitiels)

Besoin : DMS FM temprature ambiante pour les applications spintroniquesScientific American

DMS de type II-VI

SC hte : liaisons covalentes Zn2+ A2-Impurets substitutionnelles : config. TM2+ : [Ar] 3dn 4s0 : - pour le Co, n=7 S = 3/2- pour le Mn, n=5 S = 5/2W : 2 intgrales dchange : dans le plan Jin & hors du plan JoutZB : 1 seule constante dchange NN JNN

Etat de lart

lPrdictions pour ZnTMO :- Sato et al., Physica E 10 251 (2001)LSDA : JNN FM pour ZnCoO- Dietl et al., PRB 63 195205 (2001)Modle de Zener : ZnMnO type pComptition AFM & FM pour ZnCoO & AFM pour ZnMnO : - Lee et al., PRB 69 085205 (2004) - Sluiter et al., PRL 94 187204 (2005) LSDA + pseudopotentielCEPENDANT : en contradiction avec lexp.Notre tude : constantes dchange AFMLSDA+U : Correction de type Hubbard la LSDA JNN AFM T. Chanier et al., PRB 73 134418 (2006) Prdictions confirmes : interactions AFM dans ZnCoO, P. Sati et al., PRL 98 137204 (2007) Dietl (2001)Sati (2007)LSDA+UxMn=5%, p=3.5*1020 cm-3

Hamiltonien dchange d-dHamiltonien de Heisenberg :J > 0 FMJ < 0 AFM

Comparaison de E dans le modle de Heisenberg avec ETotal obtenue parcalculs ab initio FM & AFM:

chane :

paire :

O ST = 2S le spin total de 2 impurets magntiques de spin S

Calculs ab initio :

FPLO : full potential local orbital approximation (Koepernic et al., PRB 59 1743)LSDA : fonctionnelle Vxc de Perdew-Wang 92 (Perdew and Wang, PRB 45 13244) LSDA+U : schma de la limite atomique (Anisimov et al., PRB 44 943)

Premirement : pas de co-dopage additionnel en porteurs de charge

Approche par supercellules

Constantes dchange pour ZnO:CoLSDA : comptition entre interactions AFM et FM pour les 2 types de NN en dsaccord avec lexp.

Ncessit de mieux prendre en compte la corrlation forte entre les lectrons des couches 3d des TM

LSDA+U : constantes dchange AFM pour les 2 types de NN en accord quantitatif avec lexp.

On utilise les paramtres de Slater identiques ceux du CoO *U trait comme paramtre libre : U = 6 et 8 eV (valeurs ralistes)* Rf. : Anisimov et al., PRB 44 943 (1991)

Nos valeurs : Jin = -1.7 0.3 meV, Jout = -0.8 0.3 meV

Exprience : Tcw de la susceptibilit magntique : Jave = -33 K = -2.8 meVINS : Jin = -2.0 meV, Jout = - 0.7 meVRf. : Yoon et al., JAP 93 7879 (2003), Stepanov, private comm. (2008)

Rf. 1 : Lee and Chang, PRB 69 085205 (2004) (LSDA, pseudopotentiel)Rf. 2 : Sluiter et al., PRL 94 187204 (2005) (LSDA, pseudopotentiel)

Constantes dchange pour ZnO:Mn

LSDA : surestimation en valeur absolue des constantesdchange AFM pour les 2 types de NN

LSDA+U : change AFM en accord quantitatif avec lexprience (SP de MnO, U = 6 & 8 eV)Nos valeurs : Jin = -1.8 0.2 meV, Jout = -1.1 0.2 meV

Valeurs exprimentales : deux valeurs de J (MST) J1 = -2.08 meV, J2 = -1.56 meV

Rf. : Gratens et al., PRB 69 125209 (2004)

Rf. 2 : Sluiter et al., PRL 94 187204 (2005)

Densit de spinPlan Co-O-Co, NN dans le plan Plan Co-O-Co, NN hors du plan

Densit de spinCoOPlan Co-O-Co, NN dans le plan Plan Co-O-Co, NN hors du plan

Densit de spinCoOPlan Co-O-Co, NN dans le plan Plan Co-O-Co, NN hors du plan

JNN pour les DMS II-VI de type ZBTendance chimique de JNN : supercellules TM2Zn6A8 (ZB)AIIBVI:Mn- U calc. dans la Rf. : Gunnarson et al., PRB 40 10407 (1989)- Transfert de charge calcul par FPLO :AIIBVI:Mn

Constantes dchange sp-dTendance chimique de Na et Nb : supercellules TMZn3A4 (ZB)Approx. du Champ Moyen

avec x la concentration de TM (x=25%) ,le splitting en spin de la CB & VB ,

cst dch. sp-d pour CBE and VBH G ,

N la densit de site de cations

Constantes dchange sp-dTendance chimique de Na et Nb :

LSDA+U DOS

LSDA+U DOS

LSDA+U DOS

LSDA+U DOSe0lWe0lspinspin

Modle simple pour la DOS des DMSModle du rseau de Bethe :- Hamiltonien TB :

- Base : - Matrice de lHamiltonien : - Fonct. de Green locale :

(t2g 3d orb. for TM2+)

(t2 p orb. for A2-)

RsolutionFonct. de Green du SC hte

Fonction de Green locale

Aucun tat localis : f0 < a & |e0| < a-f01 tat localis hors du continuum : f0 > a & |e0| > a-f0(iii)2 tats localiss hors du continuum :f0 > a & |e0| < a-f0Vpd = 0.90 eVa = 2 eV, e0= 1 eVa = 2 eV, e0= 1 eVVpd = 0.90 eVa=W/2=2t~

RsolutionFonct. de Green du SC hte

Fonction de Green locale

Aucun tat localis : f0 < a & |e0| < a-f01 tat localis hors du continuum : f0 > a & |e0| > a-f0(iii)2 tats localiss hors du continuum :f0 > a & |e0| < a-f0Vpd = 0.90 eVa = 2 eV, e0= 1 eVa = 2 eV, e0= 1 eVVpd = 0.90 eV

RsultatsParamtre critique Vpd pour un tat localis : Condition ncessaire :

Paramtrisation de Harrison :

Dopage de type p : estimation de TcHamiltonien de Heisenberg :

MFA : temprature de Curie pour z NN avec x la concentration de TM (PNN)

Couplage dchange JNN :

Estimation pour les DMS ZB : LSDA+U + VCA

VCA : dcalage de EF pour modliser le dopageLa charge sur le site des anions est rduite dun nb dcimal y.Approx. : interaction TM-TM induite par lchange p-d avec porte assez grande pour obtenir la percolation des moments mag.VCA : dopage de type p

Dopage de type p : estimation de TcHamiltonien de Heisenberg :

MFA : temprature de Curie pour z NN avec x la concentration de TM (PNN)

Couplage dchange JNN :

Estimation pour les DMS ZB : LSDA+U + VCA ZnMnTe:N : Tcexp=1.45 K pour p=1.20*1020 cm-3 & xMn= 1.9%Rf. : Ferrand et al., PRB 63 85201 (2001) , Dietl : Tc 20 K pour p = 3.5*1020 cm-3 & xMn= 5%ZnMnTe de type pSurestimation!

Dopage de type p : estimation de TcHamiltonien de Heisenberg :

MFA : temprature de Curie pour z NN avec x la concentration de TM (PNN)

Couplage dchange JNN :

Estimation pour les DMS ZB : LSDA+U + VCA ZnTMO de type p : Tc FM 100 K < RT (surestimation)Doutes sur les prdictions de Dietl pour ZnMnOZnTMO de type p

Lacunes dans les SC II-VI : Etude ab initio- Base :- Relaxation NN :

- Structure lectronique :- Rsultats LSDA : DE = ELDA-ELSDA

Zn4A3 : lacune neutre danion non-magntique (relaxed)

Lacunes dans les SC II-VI : Modle analytiqueModle du cluster molculaire - Orbitales molculaires sp3 : Yi (i=1..4)- Hamiltonien :

Thorie des groupes : SALC de Yi - Etats monolectroniques : Reprsentations A1 et T2 - Etats polylectroniques : groupe produit direct

Lacunes dans les SC II-VI : Modle analytiqueModle du cluster molculaire - Orbitales molculaires sp3 : Yi (i=1..4)- Hamiltonien :

Thorie des groupes : SALC de Yi - Etats monolectroniques : Reprsentations A1 et T2 - Etats polylectroniques : groupe produit direct

Rsultats Energies propres 1 particule :

Energies propres 2 particules:

D = -4 & 4 eV, U = 4 eV, V = 1 eV VO0 dans ZnO, S = 0 VZn0 dans ZnO, S = 1

Rsultats Energies propres 1 particule :

Energies propres 2 particules:

D = -4 & 4 eV, U = 4 eV, V = 1 eV VO0 dans ZnO, S = 0 VZn0 dans ZnO, S = 1

VO0 dans ZnO : transition confirme par ODMR Rf. : F. H. Leiter et al., Phys. Stat. Sol. (b) 256, No. 1, R4-R5 (2001)2.45 eV

Rsultats Energies propres 1 particule :

Energies propres 2 particules:

D = -4 & 4 eV, U = 4 eV, V = 1 eV VO0 dans ZnO, S = 0 VZn0 dans ZnO, S = 1

VZn0 dans ZnO : tat de spin S=1 caractris par RPE Rf. : D. Galland et al., Phys. Lett. 33A, 1 (1970)

Conclusion DMS dops Mn et CoNcessit de prendre en compte la corrlation forte entre les lectrons 3d des TM. Les valeurs LSDA+U des constantes dchange sont en accord quantitatif avec lexprience.Importance du paramtre dhybridation Vpd pour dcrire correctement la structure lectronique des DMS. Prdictions : absence de ferromagntisme temprature ambiante dans les composs base de ZnO dops p.

Lacune isole dans les SC II-VILa lacune neutre de Zn dans ZnO porte un spin S = 1 en accord avec lexprience.Cet tat est quasi-dgnr avec un tat de spin S = 0 dans les autres SC II-VI moins ioniques.La lacune neutre danion est non-magntique.

Publications : T. Chanier et al. , PRB 73 134418 (2006) ; T. Chanier et al. , PRL 100 026405 (2008)

Remerciements

IM2NP, Marseille, France :R. Hayn, M. Lannoo, A. StepanovIFW, Dresden, Germany :K. Koepernik, I. Opahle MRL, Santa Barbara, California, USA :M. Sargolzaei

Merci de votre attention!