soutenance de doctorat duniversitÉ spÉcialitÉ : matériaux et composants pour lÉlectronique...

Soutenance de DOCTORAT DUNIVERSIT SPCIALIT : Matriaux et Composants pour llectronique Samir- CHELDA Simulation du parcours des lectrons lastiques dans les matriaux et structures. Application la spectroscopie du pic lastique multi-modes MM-EPES

2 Plan Contexte de ltude Conclusions et perspectives Simulation MC1 dcrivant le cheminement des lectrons lastiques Rsultats et application une surface rugueuse Nouvelle simulation MC2 adapte lchelle nanomtrique Rsultats et applications : - Surface nanoporeuse(MC2-NP) - Modle analytique pour un analyseur RFA

3 Contexte de ltude Comprhension approfondie des phnomnes dinteractions des lectrons lastiques avec le substrat Simulation informatique base sur la mthode Monte Carlo Contribution linterprtation des rsultats exprimentaux (EPES) tude des surfaces lchelle micro et nano-transformes

4 Spectroscopie de rtrodiffusion lastique des lectrons E.P.E.S (Elastic Peak Electron Spectroscopy) Mthode exprimentale : mesure de lintensit lastique e = I e /I p Variation de lnergie primaire des lectrons: multi-modes EPES (MM-EPES) IpIp IeIe IeIe Contexte de ltude

5 RFA : analyseur champ retardateur Faisceau dlectrons incidents Angle dacceptante 55 in=0 in HSA tournant Faisceau incidentHSA Diffrents analyseurs HSA: analyseur hmisphrique plan =0 in Faisceau dlectrons incidents Angle dacceptante 16

6 Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Simulation MC1 dcrivant le cheminement des lectrons lastiques

7 Base sur des interactions Coulombiennes avec les centres diffuseurs. Cheminement des lectrons lastiques dans la matire tude thorique dans le cadre de la mcanique quantique. A lissue de linteraction : dviation de llectron dun angle dtermin au moyen dune fonction f( ) (amplitude de diffusion). surface atome diffuseur Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

8 Dtermination des libres parcours moyens des lectrons T : section diffrentielle totale de diffusion lastique N A : densit des atomes 1 E. Bauer, J. Vac. Sci. Technol. 7 (1970) 3 2 S. Tanuma, C.J. Powell, D.R. Penn, Surf. Interf. Anal. 21 (1994) 165 Loi de Poisson Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Simulation MC1 Formule de Bauer 1 Formule de TPP-2M 2

9 Parcours de llectron stopp l i < l e : Interaction inlastique l i > l e : Interaction lastique Calcul des angles de diffusion ( ) : angle azimutal : angle de diffusion lastique Distribution statistique uniforme sur [ ] Loi dont la fonction densit de probabilit est f( ) y z x in n-1 n zz out l n-1 lnln - Profondeur positive llectron continue son parcours dans le matriau - Profondeur ngative llectron ressort de la surface Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Comparaison des distances l e et l i : nature de linteraction

10 N l : nombre dlectrons rflchis lastiquement N : nombre total dlectrons ayant permis de raliser la simulation (10 7 lectrons) E p : nergie primaire des lectrons incidents in : angle dincidence des lectrons primaires ltat de surface de lchantillon tudier Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 les angles dmission des lectrons lastiques Dtermination du coefficient de rflexion lastique

11 Rsultats de la simulation MC1 Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

12 Dpendance nergtique nergie primaire des lectrons incidents numro atomique Z Trs sensible: Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

13 Dpendance angulaire Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Distribution dpend des angles dincidence et dmission in = 0 In E p =500eV in = 45 in = 60

14 Application de la simulation MC1 une surface rugueuse lchelle micromtrique Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1 Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

15 Code de simulation Monte Carlo Surface Rugueuse (MC1-SR) : adapt une surface possdant des crneaux triangulaires (H, ). Effet de la rugosit de surface sur les mesures EPES 1. Apparition des phnomnes dombrage. 2. Position du premier impact des lectrons sur la pente du crneau. - Description de la rugosit de surface Plan incident des lectrons primaires N Surface de rfrence H N : normale la surface de rfrence N : normale la pente de droite N : normale la pente de gauche in H Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1 Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Modle gomtrique

16 Simulation MC1-SR Dfinition de leffet dombrage direct et indirect Ombrage direct Rgion 2 : Electrons dtectables Rgion 3 : Electrons non dtects h Electrons primaires Surface de rfrence Rgion 1 : Electrons non dtects Ombrage indirect Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1 Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

17 e : surface rugueuse sans ombrage e : surface rugueuse avec ombrage Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1 Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Simulation MC1-SR Effet dombrage direct et indirect (H=6 m, =45) Si

18 Visualisation de leffet dombrage YX Z Densit lastique stoppe obtenue 200 eV sur une surface de silicium in = 0 Densit lastique obtenue 200 eV sur une surface de silicium lincidence normale Z in = 0 YX YX Z Surface plane Surface avec crneaux (H=6 m, =45) Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1 Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 in = 0 (H=6 m, =45) Simulation MC1-SR

19 h=0 h=1 YX Z Effet du point dimpact des lectrons sur le crneau YX Z (H=6 m, =45) E p = 200 eV Si Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1 Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Simulation MC1-SR

20 E= 200 eV Simulation MC1 dune surface plane 1 Simulation MC1-SR dune surface rugueuse 1 (H=6 m, =45) Points exprimentaux publis 2 pour une surface rugueuse 2 A. Jablonski, K. Olejnik, J. Zemek, Electron spectros. Related. Phenom. 152 (2006) 100-106 Pour une surface rugueuse: simulations et expriences en bon accord 0204060 Augmentation de lcart entre les 2 types de surface avec langle dincidence des lectrons 1 S. Chelda, C. Robert- Goumet, B. Gruzza, L. Bideux, G. Monier, Surf. Sci. 602 (2008)2114-2140 Si Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1 Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Simulation MC1-SR

21 1. Diffusions lastiques avec les centres diffuseurs 2. Les pertes inlastiques avec les lectrons libres Simulation MC1 : Globalisation des phnomnes physiques Simulation MC1 Simulation MC2 Pourquoi? chelle Microchelle Nano

22 tude phnomnologique diffrente permettant de mieux sparer ses phnomnes physiques 1. densit dempilement de plans atomiques 2. effets de surface Simulation MC1 Simulation MC2 Pourquoi? chelle Microchelle Nano Simulation MC2 :

23 Simulation MC2 adapte lchelle nanomtrique Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

24 lectrons rflchis Excitations de surface d lectrons incidents Rgion de surface Rgion du volume Rgion du vide vnement inlastique Diffusion lastique Description de la simulation MC2 adapte lchelle nanomtrique Rgion de surface: 1- Probabilits dexcitation de surface 2- Nombres dexcitations de surface (1) (2) Centre diffuseurs: Dfinition de la barrire de passage (diffusion lastique ou non) (3) Entre deux plans atomiques: Pertes nergtiques lies des processus inlastiques peuvent apparatre (diffusion inlastique ou non) Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

25 Rgion de surface Processus de pertes de surface Probabilit quun lectron traverse la surface sans perte dnergie Probabilit de plasmon de surface Pour des grands angles, Werner et al 2 a W est un paramtre dpendant du matriau Gruzza et Pariset 1 Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 2 W. S. M. Werner, W. Smekal, C. Tomastik, H. Stori, Surf. Sci. 486 (2001) L461-466. 1 B. Gruzza, C. Pariset, Phys. Scrip. 39 (1989) 508-512.

26 Processus de pertes de surface Chen 1 : processus stochastique de Poisson SEP (Surface Excitation Parameter) Probabilit quun lectron traverse la surface sans perte dnergie Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Rgion de surface 1 Y. F. Chen, Surf. Sci. 345 (1996) 213-221.

27 Nombres dexcitations de surface Les probabilits 2 P et 3 P sont ngligeables devant 1 P Augmentation des pertes de surface avec langle dincidence des lectrons primaires Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Rgion de surface

28 Rgion de volume Effets de volume: La rgion de volumePlans atomiques cristallins Les centres diffuseursDistribus suivant une structure bien dfinie Le processus inlastiqueEntre deux plans atomiques La diminution du nombre d'lectrons lastiques Le coefficient de transmission des couches i : le libre parcours moyen inlastique d: la distance entre deux plans atomiques : langle du faisceau lectronique. Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

29 Thorie de lEPES 1. une seule rtrodiffusion lastique pour la majorit des lectrons primaires 2. les attnuations 2 des courants primaires par chaque monocouche Le substrat est modlis par un nombre infini de plans parallles Lexpression du e quand n Pourcentage dlectrons rflchis lastiquement par 1ML La validit de cette formule sappuie sur deux hypothses: Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 ApplicationsMC2

30 Facteur dvnement lastique 1 S : l'aire de la surface de la cellule atomique N : le nombre des centres de diffuseurs dans une cellule T : la section efficace totale de diffusion lastique 1 B. Gruzza, S. Chelda, C. Robert. Goumet, L. Bideux, G. Monier, Surf. Sci. 604 (2010) 217-226. Passage de llectron : Y > X Diffusion lastique : Y < X Dtermination des angles de diffusion ( ) Sans changement de direction ( =0) Dfinition de la probabilit dvnement lastique X CFC Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

31 Facteur dvnement lastique 1 1 B. Gruzza, S. Chelda, C. Robert. Goumet, L. Bideux, G. Monier, Surf. Sci. 604 (2010) 217-226. Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Le plan (111) a la plus forte probabilit dvnements lastiques

32 1. la probabilit quun lectron perde de lnergie par excitation de surface (Chen) 2. la probabilit de diffusion lastique des lectrons avec les centres diffuseurs (X) 3. la probabilit dvnement inlastique (1-) avec les lectrons libres entre deux plans atomiques Simulation MC2 impose de connatre trois probabilits: Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Application MC2

33 Rsultats de la simulation MC2 Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

34 La diffusion simple et multiple Toute linformation est contenue dans une seule rtrodiffusion lastique in =0 e : diffusion multiple Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 e : une seule rtrodiffusion lastique e : deux ou plusieurs rtrodiffusions lastiques

35 1. La zone dchappement latrale: x z y Surface de lchantillon lectrons incidents 80% des lectrons se sont chapps au mme point que lentre du faisceau Llargissement transversal est quasi nul Provenance des lectrons rflchis lastiquement Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Si(100)

36 2. Profondeur atteinte la majorit des lectrons lastiques provient des deux premires couches les lectrons lastiques pntrent plus lintrieur du matriau et proviennent des 3-4 ML Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

37 Influence de lorientation cristallographique Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Le plan (111) a la plus forte probabilit dvnements lastiques

38 Influence des plasmons de surface e RFA : sans pertes de surface e RFA : avec pertes de surface Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 e RFA : mesures exprimentales

39 Influence des plasmons de surface sur i i ne dpend pas de lorientation cristallographiqu e Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 i ( ) - Simulation de rfrence: pertes de surface 100% + i ( TPP-2M) i ( )

40 Application 1: modle analytique pour un analyseur RFA Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

41 Modle dvelopp pour calculer e RFA est un facteur moyen de transmission des couches pour un RFA. Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Probabilit quun lectron traverse la surface sans perte dnergie lentre de lchantillon Probabilit quun lectron traverse la surface sans perte dnergie la sortie de lchantillon

42 Facteur moyen de transmission des couches pour un RFA lissage des courbes k sera appel le facteur dappareillage du RFA Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

43 Vrification du facteur moyen de transmission des couches Validation de la formule de lEPES base sur une srie gomtrique des 2 1ML 2ML 3ML Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 E p =1000 eV

44 Probabilit de sortie moyenne des lectrons pour un RFA Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

45 Probabilit de sortie moyenne des lectrons pour un RFA Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 - en tenant compte que de lexcitation de surface lentre de lchantillon : - sans plasmon de surface : - en tenant compte que de lexcitation de surface la sortie de lchantillon : - sans plasmon de surface :

46 Probabilit de sortie moyenne des lectrons pour un RFA Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

47 8% 5% 2% 1% Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Modle final dvelopp pour calculer e RFA

48 Application 2: dtermination du libre parcours moyen inlastique Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

49 Dtermination du libre parcours moyen inlastique ico pour le Si(111) 1 S. Tanuma, C.J. Powell, D.R. Penn, Surf. Interf. Anal. 20 (1993) 77 2 S. Tanuma, T. Shiratori, T. Kimura, K. Goto, S. Ichimura and C. J. Powell, Surf. Interf. Anal. 37 (2005) 833-845. 3 G. Gergely, S. Gurban and M. Menyhard, A. Jablonski, J. Surf. Anal.15 (2008) 159-165 Gergely et al 3 Tanuma et al 2 Notre simulation MC2 : Probabilit dexcitation de surface (Werner) : Probabilit dexcitation de surface (Chen modifi a CH =3.2) :Probabilit dexcitation de surface (Chen a CH =2.5) - Ralisation dune surface propre - Ajustement de la simulation MC2 avec lexprience Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 i ()

50 Application 3: adaptation de la simulation MC2 une surface de Si (111) nanoporeuse Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

51 Elaboration dchantillons nanoporeux de Si(111) 100 nm 100 nm 100nm 100nm Vue de la surface dun masqueVue sur la tranche dun masque dpos sur la surface - masques nanoporeux : oxyde daluminium (AAO) - diamtre des pores : environ 50 nm - distance entre les centres de 2 pores conscutifs : 100 nm - paisseur du masque : environ 500 nm Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

52 Elaboration dchantillons nanoporeux de Si(111) 70 nm 40nm Image MEB sur la tranche dune surface de silicium E p = 2keV T = 4h in = 0 Surface nanostructure aprs un bombardement ionique sous UHV Bonne organisation des nanopores d=40 nm Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

53 Comparaison des mesures EPES exprimentales entre les surfaces planes et nanoporeuses de Si(111) Lintensit lastique est influence par la nano-transformation de la surface Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

54 Programme de simulation MC2 adapt une surface NanoPoreuse MC2-NP - Description de la morphologie de la surface d h N : normale la surface 11 22 x - Quatre paramtres dfinissent cette surface : h : la profondeur des pores ; d : le diamtre des pores ; 1 et 2 : les angles dombrages TR(%) est le taux de recouvrement de la surface Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2

55 Influence de la profondeur des nanopores Moins dlectrons ressortent des pores Lombrage augmente avec la profondeur e RFA : surface plane (simulation MC2) e RFA : surface nanoporeuse (simulation MC2-NP) Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Simulation MC2-NP

56 Influence du diamtre des nanopores Si TR constant et le diamtre augmente : e RFA : surface plane (simulation MC2) e RFA : surface nanoporeuse (simulation MC2-NP) Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusion Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Simulation MC2-NP le nombre de pores diminue Coefficient de rflexion lastique augmente

57 Comparaison de la simulation MC2-NP avec les rsultats exprimentaux - Ouverture des pores 40 nm - Profondeur 70 nm - Taux de recouvrement 19 % - Les libres parcours moyens ico Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1Conclusion Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Simulation MC2-NP Simulations et expriences en bon accord

58 Simulation MC1 Conclusions Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1 Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Energie primaire des lectrons Angles dincidence et de collection de lanalyseur Numro atomique Z Rugosit de surface lchelle micromtrique (simulation MC1-SR) Simulation MC2 Sparation des deux phnomnes physiques Orientation cristallographique Plasmons de surface Simulation MC1 Energie primaire des lectrons Angles dincidence et de collection de lanalyseur Numro atomique Z Rugosit de surface lchelle micromtrique (simulation MC1-SR):

59 Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1 Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 Influence des pertes de surface sur les valeurs du i Validation de la formule EPES base sur la srie gomtrique 2 Dveloppement dune formule analytique simple pour un analyseur RFA Dtermination du libre parcours moyen inlastique (200eV 600eV Si(111)) Dtection des nano-transformations de surfaces grce la simulation MC2-NP Principaux rsultats: Conclusions

60 Perspectives Dtermination de e 1RFA par dautres mthodes si possibles exprimentales Evolution de la simulation: pour la prise en compte des formes gomtriques 3D (pores, pyramides,.) pour diffrentes structures (matriaux binaires, alliages,.) Simulation MC1 Rsultats MC1 Application MC1 Conclusions Simulation MC2 Rsultats MC2 Applications MC2 diffrentes nergies primaires diffrents chantillons tude prcise de la dtermination du libre parcours moyen inlastique

61 Merci de votre attention

soutenance de doctorat duniversitÉ spÉcialitÉ : matériaux et composants pour lÉlectronique...

Documents