Décohérence quantique dans les systèmes exciton-phonon de taille finie

Vincent Pouthier

Institut UTINAM – UMR CNRS 6213

Quantum decoherence

Exciton & réseaux moléculaires

Dans les réseaux moléculaires, les grosses molécules et les biopolymères, les excitons sont les candidats idéaux pour ….

Transporter l’énergie Transférer une information Activer certaines réactions chimiques

Exemples Exciton Amide-I & helices-α ⇒ transduction de l’énergie Exciton de Frenkel & unités photosynthétiques ⇒ conversion de l’énergie Vibron & nanostructures adosrbées ⇒ alternative à la nano-électronique

Le problème principal Couplage avec les autres degrés de liberté du réseau Vibrations basse fréquence du milieu ⇒ Bain de phonons à température finie Mouvement incohérent (diffusion) vs mouvement cohérent (onde quantique) Relaxation, dissipation, décohérence

Prototype même du système quantique ouvert (exciton ) couplé avec un environnement dissipatif (phonons)

Quantum decoherence

Exciton & Information quantique

Transfert d’état quantique (QST) fondamental en informatique quantique

Communication entre computers & dans un computer

QST : grande fidélité et peu de manipulations Grandes distances : fibres optiques (mais nécessite une interface)

QST sur de courtes distances

meilleurs candidats ⇒ objet de la matière condensée Déjà de nombres idées : Réseaux de spins, points quantiques, atomes

froids

Travaux de Regina de Vivie-Reidle

Les qubits peuvent être encodés sur les vibrations moléculaires Contrôle du champ laser IR pour encoder et manipuler les qubits

Cela suggère d’utiliser les excitons vibrationnels ( vibrons) pour transférer l’information quantique le long des rése aux moléculaires

Quantum decoherence

Le système typique

Réseaux : Distribution périodique d’unités moléculaires élémentaires

Deux types de mouvements … deux échelles de temps

Dynamique interne rapide électronique et/ou vibrationnelle Mouvement externe des unités - vibrations lentes (phonons)

Exciton : une troisième échelle de temps

Délocalisation d’une transition interne spécifique par couplage dipôlaire L’exciton se propage moins vite que les phonons (limite nonadiabatique)

xième unité moléculairemouvement externe

dynamique interne

transfert excitonique

Quantum decoherence

Modèle excitonique simple

N systèmes à 2 niveaux couplés

Espace à 0-exciton EA0 : systèmes dans leur fondamental

Espace à 1-exciton EA1 : N premiers états excités

Nx10...0...00 =

N,...,1xNx1

0...1...0x=

=

1xxx1xxxH1N

1x

N

1x0A

+Φ++Φ+ω= ∑∑−

==

∑=

ω=N

1kkA

kkH

∑=

π=N

1x

x)L/xksin(L2k

)L/kcos(20k

πΦ+ω=ω

réseau infini Réseau fini N (L=N+1)

1N)E(DimEEEA1A0AA

+=⇒⊕=

∑∈

ω=ZBK

KAKKH

∑=

=N

1x

iKx xeN1K

)Kcos(20K

Φ+ω=ω

quantification du vecteur d’onde

L/kK π=

0 1ère ZB π

Quantum decoherence

Phonons acoustiques

Phonons

Mouvements des degrés de liberté externes

Oscillations collectives

)uu(2W)uu(

2W

M2P

H 2N

21

2x1x

1N

1x

N

1x

2x

B++−+= +

−

==∑∑

∑=

+Ω=N

1ppppB

aaH

)L/xpsin(L2

pxπ=ξ

)L2/psin(cp

πΩ=Ω

Réseau infini Réseau fini N

∑∈

+Ω=ZBq

qqqBaaH

iqxqx

eN1=ξ

)2/qsin(cq

Ω=Ω

quantification du vecteur d’onde

L/pq π=

∞=)E(DimB

)aa(M2

upppx

p px

+ξΩ= +∑ h Quantification ⇒

Quantum decoherence

Couplage exciton-phonon

Modèle du potentiel de déformation

Voir Fröhlich, Holstein, Davydov … et les autres !

Phonons ⇒ fluctuations stochastiques de chaque fréquence de Bohr des systèmes à 2 niveaux

∑=

+ +πη=ω∆N

1ppppx)aa)(L/xpcos(2

xxVN

1xx∑

=ω∆=

ΩΩ

−Ω

=η 2p

2ppB

p1

LE

WE

2

B

χ=

L’intensité du couplage est mesurée par le paramètre EB : l’énergie de liaisons du petit polaron

BxE∈ω∆

Quantum decoherence

Description du système

Système initialement à l’équilibre

Exciton haute fréquence (ω0>>kT)

Phonons : bain thermique à T (ΩC ≈ ou < kT) …Beaucoup d’exemples en pratique…

Beq00 ρ⊗=ρ

Hamiltonian : V1H1HHABBA

+⊗+⊗=10BA

EEEEE ⊕≡⊗=

BBBZ/)Hexp( β−=ρ

Paramètres :

Couplage faible (sinon approche polaronique)

Limite non adiabatique L’exciton se déplace lentement par rapport aux phonons

Φ<<B

E

Aψ Dépend de ce que l’on veut étudier !

1/4B2c

<ΩΦ=

Comment étudier la dynamique excitonique Système porté hors équilibre Excitation ultra-rapide des degrés de liberté interne Les phonons restent à l’équilibre

0],H[eq

=ρ

AAA

BAA)0(

ψψ=ρ

ρ⊗ψψ=ρ

Quantum decoherence

Matrice densité réduite (RDM)

Structure particulière de la RDM H conserve le nombre d’exciton V=0 dans E0=EA0⊗EB

RDM ⇒ 4 blocs indépendants

iHtBA

iHtBB

eeTr)t(Tr)t( ρρ=ρ=σ −

Trace partielle sur les états du bain

Définition de la matrice densité réduite

Information nécessaire pour étudier la dynamique de l’exciton

Elimination de l’information superflue

Populations et cohérences dans E1 : étude du transport d’énergie

Population du fondamental (constante)

Cohérences :capacité du réseau à développer des superpositions cohérentes entre le vide et les états à 1-exciton

Quantum decoherence

Quelques mots sur le transport…

Restriction au sous espace EA1

Distribution spatio-temporelle de l’énergie

Courant excitonique

Coefficient de Diffusion

)t(xxxx

N

1x

σ=∑=

αα

dtxd

21)t(D

2

=

∝

0

D

t

)t(D0

Transport cohérent (onde quantique)

Diffusion incohérente (classique)

Localisation ou annihilation

)t()t,x(gxx

σ=

)]t()t([i)t,x(j1xxx1x ++ σ−σΦ=

Quantum decoherence

Cohérence & QST : exciton isolé

qubit sur x1 à t=0

110Axc0c +=ψ

∃ t0 / qubit soit copié sur x2

2i

100Axec0c)t( θ−+=ψ

QST parfait

eexcitoniqurpropagateulee)t(Gavecx)t(G0c)t( tiH

xxx0A

A

1

−=+=ψ ∑

Communication parfaite 1)t(G0xx 12

= propagateur = fidélité du transfert

)0()t(G0)t()t(x)t(0xxxAA20x 1122

σ=ψψ=σFidélité = cohérence

Quantum decoherence

Cohérence & QST : cas général

Nouvelle formulation du transfert

Couplage exciton-phonon Phénomène d’intrication durant l’évolution Impossibilité de définir l’état d’un système à 2 niveaux Formalisme de la matrice densité nécessaire

qubit sur x1 à t=0

110Axc0c +=ψ

)t(Tr)t(B

ρ=σ

RDM associée à x1

)0(Tr)0(ˆ11 xAxσ=σ −

∃ t0 / qubit soit copié sur x2

2i

100Axec0c)t( θ−+=ψ

QST parfait ∃ t0 / soit copié sur x2

)0(ˆ)t(Tr)t(ˆ122 x0xA0x

σ≡σ=σ −

)0(ˆ1x

σ

Intrication ⇒impossible

σσσσ−=σ )t(

)t()t(1)t(ˆ

xx)t(0x

x0xxx

Nouvelle fidélité: similitude entre 2 matrices (2x2) 0)t(

x0≠σ

Condition nécessaire pour avoir un transfert de qubit

Superposition et pas un mélange statistique

Quantum decoherence

Expression des cohérences

)0(xexeTr)t(0x1

iHt2

tiHBB0x 1

B

2σρ=σ −

1BiHt0

B2eff

xxxe)t(xP)t(G

BB

12⊗ψψ⊗= −

ψψ∑

)0()t(G)t(0x

effxx0x 1122

σ=σ

Plusieurs façons d’exprimer les cohérences … et la physique

Définition générale

… pour travailler dans l’espace de Liouville (notion de déphasage)

… pour travailler dans l’espace de Hilbert (mesure du degré d’intrication)

0)t(Trx)t()t(Tr)t(B0xBρ=σ⇒ρ=σ

iHtiHtBBAA

iHtiHt0x

ex0eTrTrex0e)0(Tr)t( −− ρρ≡ρ=σ

Moyenne sur l’état initial des phonons

Etat factorisé à t>0: excitonen x2 et évolution libre des phonons

Etat factorisé à t=0: exciton en x1 et phonons dans un état nombre bien défini

Quantum decoherence

Equations maîtresses - I

Espace de Liouville

La matrice densité devient un vecteur

Les opérateurs deviennent des super-opérateurs Liouville-von Neuman devient isomorphe à Schrodinger

Simplification des calculs

+⊗= EEl

iHtiHtBBAAA0x

ex0eTrTr)t( −ρψψ=σ

x,0eTr,)t( iLtBBAA0x

ρψψ=σ

,...]H[...L =)t()t( ρ⇒ρ

)t(L)t(i)]t(,H[)t(itt

ρ=ρ∂⇒ρ=ρ∂

Que deviennent les cohérences

Introduction du projecteur

1TrcarPPTrPaonBB

2BB

=ρ=⇒Λρ=Λ∈Λ∀ l

x,0Pe,)t( iLtAA0x

ψψ=σ

2121x,xxx ⇒

BTrABA +=

Comment caractériser l’évolution de la RDM ?

Quantum decoherence

Equations maîtresses - II

Méthodes des projecteurs

équation d’évolution exacte pour la RDM

Point de départ pour des théories perturbatives systématiques Time Convolutionless : bien adaptée au dynamique non markovienne

Idée générale

Objet de l’étude :

Projecteur complémentaire :

Elimination de l’information superflue

iLtPP

e)t(UavecP)t(PU)t(U == +++

P1Q −=

L)t(iU)t(Ut

++ =∂PLQ)t(UQLQ)t(iU)t(U

QLP)t(UPLP)t(iU)t(U

PPPQPQt

PQPPPPt

+++

+++

+=∂

+=∂

)]t(LPLP)[t(iU)t(UPPPPt

δ+=∂ ++

QPLe)(Udi)t( iQLt

0

τ+ τ−τ=Σ ∫

QLP))t(1)(t(P)t(L 1−Σ−Σ=δ

Quantum decoherence

Equations maîtresses - III

Application à l’évolution des cohérences

Théorie des perturbations (cumulants) d’ordre 2 (couplage faible)

Equation Maîtresse isomorphe à l’équation de Schrödinger Hamiltonien effectif non hermitien et dépendant du temps

Influence des phonons encodée dans l’opérateur de relaxation

)t(])t(iH[)t(i0'x

'x'xx'Axx0xt

σΓ−=σ∂ ∑

)(G)(G)t()t(d)t('x''x''xx

''xB''xx

t

0'xx

τττ−ω∆ω∆τ=Γ +∑∫

tiHx

tiHx

BB ee)t( −ω∆=ω∆

tiH

N

1xx

Ae)t(G

xxV

−

=

=

ω∆=∑

rappel

Quantum decoherence

Equations maîtresses - IV

Relaxation

Fonction mémoire du couplage exciton-phononx)(G)(x

Aτ=τψ +

état de l’exciton à t-τ lorsqu’il occupe x à t

B

'xA

xA

t

0'xx

)()t(V)(x)t(Vxd)t( τψτ−τψτ=Γ ∫

)('xA

τψ)(xA

τψ

)t('xx

Γ

Dynamique des cohérences dans un réseau infini et invariant par translation

V. Pouthier, J. Phys. Condens. Matter 22, 255601 (2010).

V. Pouthier, J. Chem. Phys. 132, 035106 (2010).

Quantum decoherence

Propagateur excitonique

Evolution de la RDM connaître l’opérateur

de relaxation)(G)(G)t()t(d)t(

'x''x''xx''x

B''xx

t

0'xx

τττ−ω∆ω∆τ=Γ +∑∫

Propagateur excitonique Délocalisation de l’exciton Vitesse de groupe ve=2Φ Temps de corrélation : τe=1/2Φ Forte dispersion Etalement du paquet d’ondes Exciton amide-I : τe=0.34 ps

2

0x)t(G

x

)t2(Je)i()t(G"xx

ti")xx("xx

0 Φ−= −ω−−

Quantum decoherence

Corrélation du couplage

Fonction de corrélation du couplage

Mémoire de l’interaction exciton-phonon

Propagateur des phonons

B"xx"xx)0()t()t(C ω∆ω∆=

)t(iS)t(K)t(C"xx"xx"xx −− −=

T=310 K - χ=8 pN - Ωc=96.86 cm-1

time (ps)

0 2 4 6 8 10

Kx(

t)

-40

-20

0

20

40

60

80

100

x=0x=5x=10x=15x=20

Propriétés

Propagation acoustique

Vitesse de groupe vc=Ωc/2 Temps de corrélation τc=2/Ωc

Faible dispersion hélice-α : τc=0.1 ps

Limite nonadiabatique

vc>>ve & τc<<τe

Quantum decoherence

time (ps)0 1 2 3 4 5

cm-1

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

time (ps)0 1 2 3 4 5

cm-1

-0.3

-0.2

-0.1

0.0Γ(t)

δω(t)

δΦ(t)

Opérateur de relaxation

Trois contributions principales

][)t(i)]t(i)t([)t(x1x'x1x'xx'xx −+ δ+δΦδ+δω+Γδ≈Γ

taux de déphasage dépendent du temps

correction de la fréquence de Bohr

correction de la constante de saut

ΓΓΓΓxx’ (t) →→→→ constante : dynamique clairement markovienne

Quantum decoherence

Taux de déphasage

Approximations

Modèle de Debye (Ωq=cq)

Haute température (kT>Ωc) Limite non adiabatique

∫∑∫ ττ≈τΦττ=Γ =

t

00r

r

t

0

2rr

)(Kd)2(J)(Kd)t(

τ>Ω

τ<=Γ

cc

B

cB

tsikTE4

tsikTtE2

)t(

τ>

τ<=

c

cB

0tsi0

tsikTE2)t(K

2c

BB

kTE4)t(etE)t(

ΩΦ−≈Φδ−≈δω

])t(J)t(J)t(J2[kTE)t(Kc2r2c2r2cr2Br

Ω+Ω+Ω= −+

)t(KkT21)t(S

rtr∂−=

0rpourttypiquemen0)t2(J)t(K 2rr

=≠Φ

On obtient aussi …

Accord avec la théorie du polaron

Quantum decoherence

Physique du déphasage

Approche stochastique

Taux déphasage ⇔ mémoire d’un couplage initial t=0 : création d’une superposition entre |0> et |x>

V≠0 ⇒ apparition d’une distorsion du réseau sur le site x

t<τc : la distorsion occupe la zone d’interaction ⇒ mémoire ≠0

Fluctuation de la fréquence de Bohr ⇒ amorçage du déphasage & Γ(t) croît t>τc : la distorsion a quitté la zone d’interaction ⇒ mémoire =0

Poursuite du déphasage & Γ(t)=constant

Influence de l’adiabaticité

( )...B20B6B21kTE4

)( 642

c

B ++++Ω=∞Γ

c

2B ΩΦ=( )...B

9317B

211B21E)( 642

B++++−=∞δω

( )...B18317B

411B

kTE2)( 53

c

B +++Ω−=∞Φδ

Quantum decoherence

Dynamique des cohérences

Simulations de l’Equation Maîtresse

t=0 : création d’une cohérence en x=0

Basse température faible déphasage

haute température fort déphasage

Le déphasage induit un amortissement des cohérences : Impossibilité de transférer une information sur de grandes distan ces

x

0 10 20 30 40 50

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

T=50 KT=150 KT=310 K

A(x) : Maximum de la cohérence transmise en x

Quantum decoherence

Localisation

kTE2B

cΦΩ

≈ξ

Equation maîtresse approchée

Bon accord avec les simulations

)]t()t([][)t(]i[)t(i10x10x0x00xt −+ σ+σΦδ+Φ+σΓ−δω+ω≈σ∂

Phénomène de localisation Hamiltonien effectif non hermitien énergie propre complexe Localisation du propagateur effective

)0(e)t2(Je)i()t(0x

teffx

tix0x 0

eff σΦ−=σ Γ−ω−

Cohérence transmise maximale Pas de couplage avec les phonons : limitation par la dispersion

Couplage avec les phonons : localisation

316.0avecx)x(A ≈υ≈ υ−

ΓΦ≈ξ≈ ξ− /2avece)x(A /x

Distance parcourue durant le temps de déphasage T2=1/Γ

Quantum decoherence

T (K)

160 180 200 220 240 260 280 300 320

Γ (c

m-1

)

0.5

1.0

1.5

2.0

δ (nN A-2)

0 5 10 15 20 25

ξ

0

5

10

15

20

25

30

Anharmonicité des phonons

Originalité du travail (mais ce n’est pas le souci ici …)

Prise en compte de l’anharmonicité de phonons

Couplage phonon-phonon d’ordre 3 et 4 Décroissance de la fonction mémoire

Durée de vie finie des phonons

L’anharmonicité….

adoucit la décohérence Γ↓ & allonge la longueur de localisation ξ↑ modifie la dépendance en température de Γ

Dynamique des cohérences dans un réseau de taille finie : effondrement de la méthode

équations maîtresses

V. Pouthier, Phys. Rev. E 81, 031913 (2010)

V. Pouthier, J. Phys. : Condens. Matter 22, 385401 (2010)

Quantum decoherence

time (ps)

0 200 400 600 800 1000

|G00

(t)|

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Pourquoi une telle étude

Réseau infini

Exciton libre : forte dispersion ⇒ décroissance algébrique de la fidélité du transfert A(x)=x-ν

Couplage avec les phonons : déphasage ⇒ décroissance exponentielle de la fidélité du transfert A(x)=e-x/ξ

Réseau fini

Exciton libre : discrétisation du spectre

Récurrences quantiques ⇒ fidélité=1 possible

Ok … mais quelle est l’influence des phonons

Quantum decoherence

time (ps)

0 200 400 600 800 1000

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

La mémoire des phonons

Cas Φ=0 (méthode TCL2 exacte)

time (ps)0 2 4 6 8 10 12 14

Γ(t)

(cm

-1)

-30

-20

-10

0

10

20

30

W=15 Nm-1 - M=1.8 10-25 kg - Φ=7.8 cm-1 - χ=30 pN

L=22 - X=L/2 - T=310 K

K0(

t) (

cm-2

)

-750

-500

-250

0

250

500

750

1000

1250

Effet « mémoire »

Réflexion des phonons sur les bords

Retours de la mémoire du couplage Série de déphasage- rephasage !

)0()t(

0x

0x

σσ

La cohérence initiale survit à l’infini !!!

Mais que se passe-t-il lorsque l’exciton est capable de bouger ?

Quantum decoherence

Description : base propre

∑∑∑=

+

= =+η=

N

1ppp'pkkp

N

1k

N

1'k

'kk)aa(SV

∑=

ω=N

1kkA

kkH

∑=

π=N

1x

x)L/xksin(L2k

)L/kcos(20k

πΦ+ω=ω ∑=

+Ω=N

1ppppB

aaH

)L2/psin(cp

πΩ=Ω

'kkL2,p'kk,pk'k,p'kk,p'pkkS −−+−− δ−δ−δ+δ=

Diffusion entre deux états excitoniquesk et k’ via l’échange d’un phonon p

0S'pkk≠

0p'kk

≠Ω±ω−ω

Limite non adiabatique : pas de résonances

Règles de sélection : généralisation de la conservation des moments

Quantum decoherence

Définition des cohérences

Travail dans la base propre

Plus simple pour l’intégration numérique

Equivalence par changement de base

( )∑=

σπ=σN

1x0x0k

)t(Lxksin

L2)t(

k)t(c0c)t(k0

+=ψ x)t(c0c)t(x0

+=ψ

Mesure la cohérence d’une superposition entre le vide et un état propre

Mesure la cohérence d’une superposition entre le vide et un état local

Conditions de l’étude

t=0 : création d’un qubit sur l’extrémité x=1 du réseau

t>0 : recherche du maximum de la cohérence transmise tN sur l’autre extrémité

]T,0[t])t(max[tobs0NN

∈∀σ=

Quantum decoherence

Equation maîtresse

Physique de l’opérateur de relaxation

Un couplage à l’instant t entre k et k’ apparaît :

i) si k est diffusé vers K via l’échange d’un phonon p (absorption ou émission) à l’instant t

ii) et si le phonon p garde la mémoire de sa participation à la diffusion de k’ vers K durant un processus passé

)t()t(i)t()t(i0'k

N

1'k'kk0kk0kt

σΓ−σω=σ∂ ∑=

)t(FSS)t('pKk'pKk

N

1KpkK

N

1p

2p'kk ∑∑

= =η=Γ

pK'k

pK'kp

pK'k

pK'kp'pKk

]t)(iexp[1)1n(i

]t)(iexp[1in)t(F Ω−ω−ω

Ω−ω−ω−++Ω+ω−ω

Ω+ω−ω−=

1e1npp −

= Ωβ

Quantum decoherence

Transmission des cohérences

N

4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24

t N

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Φ=6 cm-1

Φ=8 cm-1

Φ=10 cm-1

Φ=12 cm-1

A T=100 K, malgré le couplage avec le bain de phonons, on obtient une décroissance linéaire de la transmission.

Le confinement semble favoriser la fidélité du transfert

Mais à T=300 K, certaines cohérences transmises deviennent supérieures à 1

Il y aurait un problème à haute température ?

Ex : Φ=12 cm-1 et N=11

N

4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24

t N

0

1

2

3

4

5Φ=6 cm-1

Φ=8 cm-1

Φ=10 cm-1

Φ=12 cm-1

T (K)

100 150 200 250 300 350 400

t N

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4

1.6

N=11N=12

En fait, le problème semble apparaître sur une gamme de températures !!!

Ex : Φ=12 cm-1 et N=11

Temps d’observation : 1000 ps

Quantum decoherence

Evolution temporelle : base locale

time (ps)0 500 1000 1500 2000

|ΨN(t

)|

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

time (ps)0 500 1000 1500 2000

|ΨN(t

)|

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

time (ps)0 500 1000 1500 2000

|ΨN(t

)|

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

time (ps)0 500 1000 1500 2000

|ΨN(t

)|

0

2

4

6

8

(a) (b)

(c) (d)

)t(0N

σ

T=300 K Φ=12 cm-1

N=8 N=9

N=10N=11

Divergence exponentielle pour N=11 uniquement !

Quantum decoherence

time (ps)0 200 400 600 800 1000

|Ψk(

t)|

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

k=1k=11

time (ps)0 200 400 600 800 1000

|Ψk(

t)|

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

k=2k=10

time (ps)0 200 400 600 800 1000

|Ψk(

t)|

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

k=3k=9

time (ps)0 200 400 600 800 1000

|Ψk(

t)|

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

k=4k=8

time (ps)0 200 400 600 800 1000

|Ψk(

t)|

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

k=5k=7

time (ps)0 200 400 600 800 1000

|Ψk(

t)|

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

k=6

Evolution temporelle : base propre

)t(0k

σ

T=300 K

N=11

Φ=12 cm-1

Divergence exponentielle de certaines cohérences uniquement !

Instabilités pour k=5-7

Quantum decoherence

Observations générales

Dans la base propre …σk0(t)

Présence d’instabilités pour certaines valeurs des paramètres (L,T,χ…)

Instabilités ⇒ Divergences exponentielles Divergences initiales ⇒ cohérences des états k du centre de la bande Propagation des instabilités vers les autres cohérences

Conséquences dans le base local …σx0(t) Divergence de la cohérence transmise σN0(t) Observation des pics dans la courbe tN vs N

Causes possibles ?

Nature de l’opérateur de relaxation …et de l’équation maîtresse

Exemple : N=11 – Φ=12 cm-1

Quantum decoherence

Allure de l’opérateur de relaxationΦ=12 cm-1 - N=11

time (ps)

0 200 400 600 800 1000

Re

Γ 55(t

)

-3

-2

-1

0

1

2

3

)t(FSS)t('pKk'pKk

N

1KpkK

N

1p

2p'kk ∑∑

= =η=Γ

pK'k

t)(i

p

pK'k

t)(i

p'pKk

pK'k

pK'k

e1)1n(i

e1in)t(F

Ω−ω−ω−++

Ω+ω−ω−=

Ω−ω−ω

Ω+ω−ω Origine des fortes variations de Γxx’(t) Faibles dénominateurs

Phonons du mode p=1 Etats excitoniques du centre de bande

Dynamique fortement non-markovienne

Γxx’(t) est une fonction presque périodique

Quantum decoherence

Théorie des équations différentielles

Idée générale

Eq. Maîtresse = Eq. Diff. à coefficients « presque » périodiques

HA contient les fréquences propres du système

Γ(t) : paramètre entraînant une modulation de HA

Ingrédients réunis pour observer des résonances paramétriques ….

…des fréquences de Γ(t) approchent des fréquences propre de HA

Exemple : l’équation de Mathieu

[ ] )t(x)tcos(a)t(x 20

Ω+ω−=&&

)t(])t(iH[)t(iAt

σΓ−=σ∂ rr

Fréquence propre modulation

n2

0ω

=Ω

Résonance paramétrique d’ordre n=1,2,3, ….

Quantum decoherence

Un modèle simple

+ση−ση−σω+=σ∂

+ση−ση−σω−=σ∂

...)t()t()t()t(Re2)t(ˆi)t(

...)t()t()t()t(Re2)t(ˆi)t(

50*

7050070t

705050050t

)e1(i)t( tˆiΩ−ε=η

Ω≈ε ˆL

kTEB

01pˆˆ ω−Ω=Ω =

Exemple N=11

Influence des phonons p=1 uniquement

Couplage entre les états k=5 et k=7 Autres couplages négligeables

Découplage des cohérences = système 2x2

0ωFréquence propre excitonique

Modulation de fréquence

Amplitude de la modulation

Fréquence de la modulation

(fréquence de Bohr)

(différence de fréquences de Bohr)

Quantum decoherence

Théorie de Floquet

)Tt(A)t(A

)t()t(A)t(t

+=

σ=σ∂ rr

)0()t(U)t( σ=σ rr

1)0(U

)t(U)t(A)t(Ut

=

=∂

Kte)t(F)t(U =

K

1)0(F

)Tt(F)t(F

=

+= KTe)T(U =

)Tt()t(

)t(e)t( t

+θ=θ

θ=σ µµ

rr

rr

Eq. Diff. d’ordre 1

Théorème

Solutions générales

Matrice de monodromie

Multiplieurs de Floquet: Valeurs propres de U(T) i

ρ

Exposants de Floquet: iei

µ=ρconstante

Re(µ)=0 : solutions périodiques

Re(µ)< 0 : solutions amorties

Re(µ) >0 : solutions instables

Quantum decoherence

Retour sur le modèle simple

+ση−ση−σω+=σ∂

+ση−ση−σω−=σ∂

...)t()t()t()t(Re2)t(ˆi)t(

...)t()t()t()t(Re2)t(ˆi)t(

50*

7050070t

705050050t )e1(i)t( tˆiΩ−ε=η

Ω≈ε ˆL

kTEB 01p

ˆˆ ω−Ω=Ω =

0ωFréquence propre excitonique (fréquence de Bohr)

0ωε

0ˆˆ ωΩ

Exemple N=11 Simulation de l’Eq. Diff. Construction de U(T) Calcul des exposants Domaine de stabilités Résonances paramétriques

nˆ2ˆ 0ω

=Ω

Instabilités

Stabilités

Quantum decoherence

Conclusion

Problème …

Confinement ⇒ Effondrement de la méthode TCL2

Instabilités ⇒ résonances paramétriques Hors résonance ⇒ mauvaise représentation des cohérences

Solutions ….

Non indépendance entre l’approximation de Born (Théorie des Eq. Maîtresses d’ordre 2) et l’approximation Markovienne (pas d’effet mémoire)

Confinement ⇒ le bain de phonons ne serait plus un réservoir Prise en compte des corrélations

Beaucoup de méthodes : TCL4, projecteurs corrélés, projecteurs dépendant du temps … etc.

Mais une simple théorie des perturbations s’avère a ussi très pertinente !!!

V. Pouthier, Phys. Rev. B (in press 2011) & J. Chem. Phys. (In press 2011)

Décoherence dans les réseaux de taille finie:une approche basée sur la théorie des

perturbations standard

V. Pouthier, J. Chem. Phys. xx , xxxx (2011)

V. Pouthier, Phys. Rev. B xx , xxxx (2011)