plaques bipolaires d'une pemfc : journée sft -12 mai 2005 ... · gaz inconnue et différente...

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Distribution des gaz dans les

plaques bipolaires d'une PEMFC :

études expérimentales etsimulations numériques

Pierre-Marie Liberatore*, Mathieu Boillot*, Caroline Bonnet*, Sophie Didierjean**

et François Lapicque*

* Laboratoire des Sciences du Génie Chimique

** Laboratoire d’Energétique et de Mécanique Théorique et Appliquée

Institut National Polytechnique de Lorraine,NANCY

Journée SFT -12 mai 2005

Thermique et phénomènes de

transport dans les piles à combustible

2Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Plan

• Intérêt de la distribution des temps de séjour (DTS)

• Détermination expérimentale de la DTS sur différentes plaques

• Simulations numériques et comparaison

3Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Introduction

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

Plaques de distribution de gazassemblage

membrane électrodes

plaque de distribution de

gaz

circuit de distribution

• distribution des gaz sur la surface active

• évacuation de la chaleur produite

• conduction électrique

4Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Introduction

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

• Distribution des réactifs sur la surface active par les plaques

• Performances de la pile liées à la concentration en réactifs

Importance de l’hydrodynamique des gaz

dans les plaques de distribution

5Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Distribution de temps de séjour

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

• Pourquoi ?-> Hydrodynamique dans les plaques de distribution de gaz inconnue et différente selon le constructeur

-> Plus rapide que la mécanique des fluides numérique

• Principe

– approche systémique de la circulation du fluide

– détermination expérimentale de la DTS

– construction de modèles représentatifs (arrangement de réacteurs idéaux tels que parfaitement agité ou piston) facilement utilisables par les ingénieurs

6Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

• Temps de séjour

Distribution de temps de séjour

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

• Méthode des traceurs• molécules « marquées », mais de mêmes propriétés

hydrodynamiques que le fluide• application d’un signal d’entrée à l’aide du traceur

• analyse de la réponse en sortie

analyseur analyseur

injection de traceur

temps total qu’a passé M dans le réacteur

7Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Réponse à une injection impulsion

DTS des réacteurs idéaux

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

Possibilité d’utiliser un signal d’entrée quelconque

• Réacteur piston = retard pur

• Mélangeur parfait = exponentielle décroissante

• Réacteur quelconque = réponse intermédiaire

E S

E S

8Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Exemple de la résistance ohmique

Utilisation des modèles

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

• Modèle utilisé

Q

On considère une plaque d’hydrodynamique équivalente à 4 mélangeurs en cascade :

• résistance ohmique de la pile localisée dans la membrane électrolyte

• résistivité fortement dépendante de la quantité d’eau dans la membrane

• prévision des humidités relatives des gaz aux interfaces avec la membrane à partir des modèles

issus de la DTS

9Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Utilisation des modèles

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

• Représentation de la pile

• Hypothèses– chaque couple de mélangeurs (A/C) correspond à ¼de pile (surface, intensité)

– transfert d’eau régi par un coefficient de partage global α déterminé expérimentalement

Cathode

Anode

Entrée Sortie

Echange d'eau

I / 4αααα

I / 4αααα

I / 4αααα

I / 4αααα

10Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Utilisation des modèles

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

• Évolution des concentrations

0%

20%

40%

60%

80%

100%

E S1 S2 S3 S4

Hum

idité

rel

ativ

e ga

z ou

% e

au li

quid

e

0

0,04

0,08

0,12

0,16

0,2

Fra

ctio

n m

olai

re O

20%

20%

40%

60%

80%

100%

E S1 S2 S3 S4

Hum

idité

rel

ativ

e ga

z

0,79

0,81

0,83

0,85

0,87

0,89

Fra

ctio

n m

olai

re H

2

cathode

anode

Alimentation en air, 72% HR,

stoechiométrie 3

Alimentation en H2, 94% HR,

stoechiométrie 3

Pile à 60°C, 160 mA.cm-2

α = -0,4

11Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Estimation résistance ohmique

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

En négligeant la diffusion des gaz :

xH2O,C xH2O,A

membrane

isotherme de sorption=> contenus en eau λC, λA

¼ pile

conductivité du Nafionen fonction de λ(z)

résistance ohmique de la pile

Résistance calculée : 0,50 Ω.cm2

Résistance mesurée : 0,53 Ω.cm2

12Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Détermination expérimentale

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale

de la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

• Montage

• Deux types de plaques

DEBIT METRE

OZONEUR REACTEURO2

vanne trois voies

boucle d'échantillonnage

détecteur entrée

détecteur sortie

U.V. U.V.

E

S S

E

serpentin colonne

5 cm 5 cm

13Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Détermination expérimentale

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale

de la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

• Volumes mis en jeu

• DTS sur le circuit de distribution

Volumes en mL

Raccords d'entrée et sortie, système

de détection

Canaux d'entrée et sortie dans les

plaques

Circuit de distribution sur la surface active

Total

Plaque serpentin 2,34 1,33 1,47 5,14

Plaque colonne 2,34 3,34 4,32 10,00

Volume du système d’alimentation non négligeable !

Fonction de transfert de l’ensemble

GE.GS déterminé expérimentalement

GP déduite des mesures globales

Utilisation du logiciel DTSPRO v4.2

U(s)GE(s)

Y(s)GP(s) GS(s)

sortieplaqueentrée

14Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Plaque « Colonne »

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale

de la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

• Modèle équivalent

• Exemples pour les débits extrêmes

QCascade de 4

mélangeurs

0,00

0,02

0,04

0,06

0,08

0 20 40 60 80t /s

Sig

nal n

orm

é /u

.a.

InletOutletModel

V = 0,37 cm 3.s-1

EntréeSortieModèle

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

0 0,5 1 1,5 2 2,5 3t /s

Sig

nal n

orm

é /u

.a. Inlet

OutletModel

V = 12,3 cm 3.s-1

EntréeSortieModèle

15Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Plaque « Serpentin »

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale

de la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

• Modèle équivalent

• Exemples pour les débits extrêmes

Réacteur Piston

0,00

0,01

0,02

0,03

0,04

0,05

0 20 40 60 80 100t /s

Sig

nal n

orm

é /u

.a.

InletOutlet

Model

V = 0,19 cm 3.s-1

EntréeSortieModèle

0,0

0,3

0,6

0,9

1,2

1,5

0 0,5 1 1,5 2 2,5 3

t /s

Sig

nal n

orm

é /u

.a.

Inlet

Outlet

Model

V = 9,33 cm 3.s-1

EntréeSortieModèle

16Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Simulations numériques

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

• Modélisation de l’hydrodynamique-> Logiciel Femlab (éléments finis)

-> Représentations en 2D et 3D

-> Informations locales sur l’hydrodynamique

-> Possibilité de coupler différents phénomènes (écoulement des gaz, transfert de chaleur…)

• Travail effectué– Hydrodynamique dans la plaque « serpentin »,en 2D et 3D, par Navier-Stokes

– DTS simulées par l’injection d’un traceur et suivi de l’évolution de la concentration en sortie

– comparaison des DTS expérimentales et simulées

17Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Simulation 2D

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

Champ de vitesse m.s-1

Débit : 2,82 cm3.s-1

Fluide stagnant

Zone de

mélange

SORTIE

ENTREE

18Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

DTS simulées

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

Réponses à une impulsion (Dirac)

0

20

40

60

80

100

120

0 0,2 0,4 0,6Temps /s

Sig

nal n

orm

é /u

.a.

EntréeSimulationPiston

DTS simulée par Femlab éloignée du modèle de piston déduit des expériences

19Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

DTS simulées

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

Modification du modèle de réacteurs

-> Canaux parallèles = Piston

-> Zones de mélange = Mélangeur

20Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

DTS simulées

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

Réponses à une impulsion (Dirac)

Modèle Piston+Mélangeur plus proche des DTS simulées

0

5

10

15

20

25

0 0,2 0,4 0,6Temps /s

Sig

nal n

orm

é /u

.a.

EntréeSimulationModèle Modifié

21Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Simulation 3D

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

Champ de vitessem.s-1

Débit : 0,94 cm3.s-1

zones aux extrémités des canaux à la fois mélangeurs et volumes morts

22Mathieu Boillot et al.- Journée SFT 12 mai 2005

Distribution Distribution

des gaz dans des gaz dans

les plaques les plaques

bipolairesbipolaires

Conclusion

• Introduction

• Distribution

temps de séjour

• Détermination

expérimentale de

la DTS

• Simulations

numériques

• Conclusion

• Distribution des temps de séjour-> méthode rapide et pratique, construction de modèles simples (par ex. calcul de résistance ohmique)

-> détermination expérimentale compliquée par le faible volume du circuit de distribution

-> obtention de réacteurs idéaux par les expériences

• Simulations numériques-> hydrodynamique locale

-> possibilité de simuler des expériences de DTS

-> DTS simulée et expérimentale assez éloignées

-> présence de zones de mélange et volumes morts dans la plaque « serpentin »

-> perspectives : étude de la plaque « colonne », simulation de DTS en 3D