ammoniac - ineris · 2017. 6. 30. · substance très toxique, corrosive, inflammable et explosive...

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AMMONIAC Essais de dispersion atmosphérique à grande échelle Rapport Final Ministère de l’Aménagement du Territoire et de l’Environnement Rémy BOUET Unité Thématique Phénoménologie 1 9 9 9

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Page 1: AMMONIAC - Ineris · 2017. 6. 30. · substance très toxique, corrosive, inflammable et explosive dans certaines conditions. Pour mémoire, la perte de confinement d’une citerne

AMMONIACEssais de dispersion atmospheacuterique

agrave grande eacutechelle

Rapport Final

Ministegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoireet de lrsquoEnvironnement

Reacutemy BOUETUniteacute Theacutematique Pheacutenomeacutenologie

1 9 9 9

AMMONIAC INERIS DRA-RBo - 1999 - 20410

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AMMONIACEssais de dispersion atmospheacuterique

agrave grande eacutechelle

Rapport Final

Ministegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoireet de lrsquoEnvironnement

Ce document contient 99 pages (hors annexes)

Auteur Veacuterificateur ApprobateurNOM Reacutemy BOUET Didier GASTON Bruno FAUCHER

QualificationIngeacutenieur au sein delrsquouniteacute theacutematiquepheacutenomeacutenologie

Deacuteleacutegueacute scientifique agrave laDirection des Risques

Accidentels

Directeur de laDirection des Risques

Accidentels

VisaSigneacute Signeacute Signeacute

AMMONIAC INERIS DRA-RBo - 1999 - 20410

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TABLE DES MATIERES

1 INTRODUCTION 4

2 PROPRIEacuteTEacuteS DE LrsquoAMMONIAC 5

21 Proprieacuteteacutes physiques 5211 Geacuteneacuteraliteacutes 5212 Donneacutees thermodynamiques 5213 Solubiliteacute 6214 Densiteacute masse volumique 6

22 Explosibiliteacute et inflammabiliteacute 7221 Limites drsquoexplosibiliteacute 7222 Tempeacuterature drsquoauto-inflammation 7223 Energie minimale drsquoinflammation 7224 Agents extincteurs 7

23 Reacuteactions avec des contaminants 8231 Les halogegravenes et interhalogegravenes 8232 Les meacutetaux lourds 8233 Les oxydants et les peroxydes 8234 Les acides 9235 Autres aspects 9236 Stabiliteacute 9

24 Toxiciteacute 10241 Geacuteneacuteraliteacutes 10242 Toxicologie aigueuml 11243 Toxicologie sur les lieux de travail 12244 Synthegravese des reacutesultats sur la toxicologie humaine 12245 Toxicologie de la faune et la flore 15

3 DISPERSION ATMOSPHEacuteRIQUE 17

31 Contexte 17

32 Essais de dispersion atmospheacuterique 18321 Caracteacuteristiques des rejets accidentels drsquoammoniac 18322 Essais de A Resplandy 20323 Essais du Deacutesert de Tortoise 24324 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 27325 Essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974 27326 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980 28327 Essais de Landskrona Suegravede 1982 28328 Essais du programme FLADIS 29329 Essais reacutealiseacutes agrave lrsquoEcole des Mines drsquoAlegraves 293210 Autres essais de dispersion atmospheacuterique 293211 Synthegravese 31

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33 Modeacutelisation de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac 32331 Les modegraveles gaussiens 32332 Les modegraveles tridimensionnels 32333 Les modegraveles inteacutegraux 32334 Problegravemes subsistants et ameacuteliorations agrave apporter 33335 Synthegravese 35

34 Aspects examineacutes dans ce programme 36341 Les jets impactants 36342 Influence de la geacuteomeacutetrie de lrsquoorifice 37

4 DESCRIPTION DES ESSAIS Agrave GRANDE EacuteCHELLE 38

41 Preacutesentation des essais reacutealiseacutes 38

42 Description des moyens drsquoessais 40421 Description du point de rejet 40422 Mesures meacuteteacuteorologiques 46423 Constitution et tests de la chaicircne de mesure de lrsquoammoniac 47424 Instrumentation des capteurs sur le terrain drsquoessai 50425 Moyens drsquoacquisition 53426 Moyens videacuteo 55427 Seacutecuriteacute 55

5 MESURES DES CONDITIONS DE REJET 56

51 Conditions drsquoeacutecoulement dans la canalisation 56511 Conditions expeacuterimentales des rejets 56512 Analyses des conditions drsquoeacutecoulement des rejets 61

52 Conditions meacuteteacuteorologiques durant les essais 67

6 MESURES ENREGISTREacuteES SOUS LE VENT DES REJETS 74

61 Capteurs de concentrations en ammoniac 74

62 Analyses 81621 Influence de lrsquoorifice du rejet 81622 Influence de la stabiliteacute atmospheacuterique 83623 Influence drsquoun obstacle placeacute dans le champ proche 84624 Influence drsquoune reacutetention 88625 Influence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute agrave partir de queues de paon 90626 Comparaisons expeacuterimentations modeacutelisations 92

7 CONCLUSION ET PERSPECTIVES 95

8 BIBLIOGRAPHIE 96

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1 INTRODUCTION

Dans le cadre de ses activiteacutes relativement au risque accidentel lrsquoINERIS doit notammentdeacuteterminer des peacuterimegravetres de seacutecuriteacute autour des installations industrielles Suite agrave une pertede confinement sur une installation les risques encourus peuvent ecirctre instantaneacutes tels quelrsquoexplosion de produits inflammables ou diffeacutereacutes tels que des rejets de produits toxiques Ceprogramme de recherche srsquoest plus particuliegraverement inteacuteresseacute au devenir drsquoun nuage toxiqueformeacute apregraves un rejet accidentel drsquoammoniac stockeacute liquide sous pression

Lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac preacutesente un inteacuterecirct majeur pour deuxraisons Drsquoune part lrsquoammoniac est une substance tregraves reacutepandue dont les utilisations sontnombreuses de part ses proprieacuteteacutes chimiques ou physiques Drsquoautre part lrsquoammoniac est unesubstance tregraves toxique corrosive inflammable et explosive dans certaines conditions Pourmeacutemoire la perte de confinement drsquoune citerne de 22 tonnes drsquoammoniac le 24 mars 1992 agraveDAKAR a provoqueacute de nombreux deacutecegraves (129 morts et plus de 1 100 blesseacutes) dont certainsplusieurs semaines apregraves lrsquoaccident dus au caractegravere toxique de lrsquoammoniac

Ce programme de recherche a eacuteteacute principalement financeacute par le Ministegravere de lrsquoAmeacutenagementdu Territoire et de lrsquoEnvironnement franccedilais Six industriels europeacuteens ont eacutegalementparticipeacute Norsk Hydro (Norvegravege) Grande Paroisse (France) Veba Oel (Allemagne) SKWPiesteritz (Allemagne) CEA-CESTA (France) et Rhocircne Poulenc (France) A lrsquoINERIS ceprogramme a eacuteteacute organiseacute et coordonneacute au sein de la Direction des Risques Accidentels(DRA) Il a deacutebuteacute en 1995 et srsquoest acheveacute en 1999

Les principaux objectifs de ce programme eacutetaient drsquoanalyser les risques preacutesenteacutes par des installations utilisant des quantiteacutes drsquoammoniac

pouvant atteindre quelques dizaines de tonnes de compleacuteter les connaissances sur la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac en

milieu libre et encombreacute et de comparer les reacutesultats des essais avec des modegraveles de dispersion atmospheacuterique

Pour cela une campagne drsquoessais agrave grande eacutechelle a eacuteteacute reacutealiseacutee agrave partir drsquoun reacuteservoirdrsquoammoniac liquide sous pression Les essais se sont deacuterouleacutes sur le site du CEA-CESTA surune peacuteriode srsquoeacutetalant de deacutecembre 1996 agrave avril 1997 Le but de cette campagne drsquoessais eacutetaitde mesurer les concentrations drsquoammoniac sous le vent des rejets afin de mieux comprendrela dispersion de lrsquoammoniac dans lrsquoatmosphegravere dans le cas de rejets reacutealistes en particulier enmilieu libre et semi-encombreacute

Les essais de dispersion drsquoammoniac liqueacutefieacute sous pression les plus connus sont les essais duDeacutesert de Tortoise reacutealiseacutes par Goldwire et al (1985) et les essais FLADIS reacutealiseacutes par leRISOslash (19931994) Les deacutebits mis en oeuvre lors des essais du Deacutesert de Tortoise et desessais FLADIS eacutetaient respectivement de lrsquoordre de 100 kgs et de 05 kgs Les essaisINERIS se sont deacuterouleacutes avec des deacutebits intermeacutediaires de lrsquoordre de 2 agrave 4 kgs

Le preacutesent rapport est organiseacute de la maniegravere suivante Apregraves une description des principalesproprieacuteteacutes de lrsquoammoniac au chapitre 2 un rappel sur la dispersion atmospheacuterique en geacuteneacuteralet sur la dispersion de lrsquoammoniac en particulier est effectueacute au chapitre 3 Ensuite les essaisreacutealiseacutes agrave grande eacutechelle dans le cadre de ce programme sont deacutecrits dans le chapitre 4 Enfinune synthegravese de lrsquoanalyse des mesures des conditions de rejet et des mesures enregistreacutees sousle vent des rejets est effectueacutee respectivement dans les chapitres 5 et 6

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2 PROPRIETES DE LrsquoAMMONIAC

21 PROPRIETES PHYSIQUES

La reacutedaction de ce paragraphe sappuie notamment sur les documents Air Liquide (1980)ULMANN (1985) et SNIE (1991)

211 Geacuteneacuteraliteacutes

Lrsquoammoniac est identifieacute de la maniegravere suivante (Cf tableau 1)

nom ammoniac

numeacutero CAS 7664-41-7

numeacutero CEE 007-001-00-5

code de danger RTMD 268

numeacutero ONU 1005

formule chimique NH3

masse molaire 1703 g

tableau 1

Sous la pression atmospheacuterique et agrave 20degC lrsquoammoniac est un gaz incolore drsquoodeurcaracteacuteristique piquante et irritante

212 Donneacutees thermodynamiques

Les principales donneacutees thermodynamiques de lrsquoammoniac sont les suivantes

Point de fusion - 777 degC

Point drsquoeacutebullition - 334degC agrave 1013 bar abs

Tension de vapeur variable en fonction de la tempeacuterature (Cf tableau 2)

Tempeacuterature(degC)

- 7771 - 334 - 187 0 47 20 257 30 501 789

Pression absolue(bar)

006077 1013 2 429 5 856 10 1166 20 40

tableau 2 Tension de vapeur de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

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Tempeacuterature critique 40555 K

Pression critique 11480 bar

Chaleur de fusion agrave 1013 bar 3323 kJkg-1

Chaleur de vaporisation agrave -15degC 1 210 kJkg-1 (2895 kcalkg-1)

Chaleur de vaporisation agrave -334degC 1 370 kJkg-1 (328 kcalkg-1)

Viscositeacute dynamique du liquide agrave - 335degC 10225 mPas

Un litre de liquide libegravere 947 litres de gaz (deacutetendu agrave 15degC sous 1 bar de pression)

213 Solubiliteacute

La solubiliteacute de lrsquoammoniac dans lrsquoeau est importante Le tableau 3 indique la solubiliteacute delrsquoammoniac en fonction de la tempeacuterature (WHO 1986)

Tempeacuterature(degC)

Solubiliteacute(gL)

0 89520 52940 31660 168

tableau 3 Solubiliteacute de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

Par ailleurs la dissolution de lrsquoammoniac dans lrsquoeau est fortement exothermique 2 000 kJpar kilogramme drsquoammoniac dissous dans lrsquoeau (soit 4785 kcalkg-1) A titre indicatif ladissolution drsquoun kilogramme drsquoammoniac deacutegage assez drsquoeacutenergie pour en eacutevaporer pregraves drsquounkilogramme et demi

214 Densiteacute masse volumique

Gaz 0772 kgm-3 agrave 0 degC 0610 kgm-3 agrave 20 degCsoit une densiteacute de 0597 par rapport agrave lrsquoair

Liquide variable en fonction de la tempeacuterature tel que reporteacute dans le tableau 4

Tempeacuterature(degC) -40 -334 -20 -10 0 10 15 20 30 50 100 1324

Masse volumique delrsquoammoniac liquide

(kgm-3)690 679 659 647 634 621 617 607 592 558 452 235

tableau 4 Masse volumique de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

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22 EXPLOSIBILITE ET INFLAMMABILITE

Les informations reporteacutees ci-apregraves proviennent notamment de lrsquoeacutetude reacutealiseacutee par lrsquoINERIS(Abiven 1991) agrave la demande du Ministegravere de lrsquoEnvironnement

221 Limites drsquoexplosibiliteacute

Dans la litteacuterature diffeacuterentes valeurs existent relativement aux Limites Infeacuterieures etSupeacuterieures drsquoExplosibiliteacute (LIE et LSE) La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du Servicede lrsquoEnvironnement Industriel du Ministegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et delEnvironnement fournit les valeurs suivantes LIE 16 et LSE 25 Ces valeurs sonteacutegalement indiqueacutees par lrsquoINRS (1989) et SAX (1996) Drsquoautres auteurs donnent des valeursleacutegegraverement diffeacuterentes LIE 15 et LSE 28 drsquoapregraves NFPA (1994) et Medart (1979) LIE155 et LSE 27 drsquoapregraves Weiss (1985)

222 Tempeacuterature drsquoauto-inflammation

La tempeacuterature drsquoauto-inflammation drsquoun meacutelange de gaz ou de vapeur est la tempeacuteratureminimale agrave partir de laquelle le meacutelange est le siegravege drsquoune reacuteaction chimique suffisammentrapide pour qursquoune flamme apparaisse spontaneacutement et se propage dans tout le meacutelange Latempeacuterature drsquoauto-inflammation de lrsquoammoniac releveacutee dans la litteacuterature est de 650degC(Chaineaux 1991)

223 Energie minimale drsquoinflammationLa mise agrave feu drsquoun meacutelange inflammable exige lrsquointroduction locale drsquoune certaine quantiteacutede chaleur Lrsquoeacutevaluation de cette quantiteacute drsquoeacutenergie neacutecessaire pour enflammer le meacutelange estrelativement deacutelicate

Buckley et Husa (1962) ont deacutetermineacute lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammation de lrsquoammoniac enutilisant un systegraveme capacitif Ils ont obtenus ainsi une eacutenergie minimale drsquoinflammation delrsquoammoniac de 680 millijoules

Kramer (1985) a obtenu une eacutenergie minimale pour un meacutelange ammoniac-air de14 millijoules Cette valeur tregraves diffeacuterente de celle obtenue par Buckley et Husa montre ladifficulteacute pour quantifier lrsquoeacutenergie de deacutecharge des dispositifs expeacuterimentaux utiliseacutes

Neacuteanmoins malgreacute cette plus faible valeur pour lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammationdeacutetermineacutee par Kramer un meacutelange air-ammoniac possegravede une eacutenergie minimaledrsquoinflammation plus eacuteleveacutee (de 1 agrave 2 ordres de grandeur) par rapport agrave la plupart des meacutelangesair-hydrocarbures

224 Agents extincteurs

Les agents extincteurs qui doivent ecirctre employeacutes sont uniquement le CO2 ou les poudres degraveslors que de lrsquoammoniac agrave lrsquoeacutetat liquide peut ecirctre preacutesent En effet le contact de lrsquoeau surlrsquoammoniac liquide communique de la chaleur agrave ce dernier et favorise sa vaporisation

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23 REACTIONS AVEC DES CONTAMINANTS

Lrsquoammoniac sert agrave la fabrication de beaucoup de produits nitreacutes Mais il existe des reacuteactionsdangereuses avec certains composeacutes ou certaines familles de composeacutes

Le meacutelange drsquoammoniac avec un contaminant peut conduire agrave la formation de produitsexplosifs

LrsquoINRS (1976) mentionne dans ses cahiers de notes documentaires (note 1024-84-76) desproduits conduisant agrave des reacuteactions chimiques dangereuses avec lrsquoammoniac tels que lrsquoacidenitrique lrsquooxygegravene le bore ou les oxydants

231 Les halogegravenes et interhalogegravenesLes halogegravenes (fluor chlore brome iode) reacuteagissent vivement sur lrsquoammoniac et sessolutions Des reacuteactions explosives peuvent eacutegalement avoir lieu avec les produits suivants aceacutetaldeacutehyde acide hypochloreux ferricyanure de potassium Il se produit des composeacutesexplosifs tels que les trihalogeacutenures drsquoazote

Par exemple

avec le chlore Cl2 les meacutelanges sont explosifs srsquoils sont chauffeacutes ou si le chlore est enexcegraves agrave cause de la formation de trichlorure drsquoazote

avec du pentafluorure de brome BrF5 des explosions sont probables

232 Les meacutetaux lourdsLrsquoammoniac est capable de reacuteagir avec quelques meacutetaux lourds (lrsquoargent lrsquoor le mercure)pour produire des mateacuteriaux qui peuvent exploser violemment quand ils sont seacutecheacutes

avec du chlorure drsquoor (III) AuCl3 sous une large varieacuteteacute de conditions la preacutesencedrsquoammoniac conduit agrave des composeacutes explosifs ou fulminants qui explosent quand ilssont chauffeacutes

avec les oxydes drsquoargents AgO Ag2O il y a formation de composeacutes explosifs

avec du mercure Hg la reacuteaction donne des produits qui sont fortement explosifs etqui deacutetonent facilement On ne doit pas utiliser drsquoinstrument contenant du mercure sicelui-ci peut entrer en contact avec de lrsquoammoniac (BIT 1993)

233 Les oxydants et les peroxydesLrsquoammoniac reacuteagit sur de nombreux oxydes et peroxydes le peroxyde de chlore agrave froidlrsquoanhydrique iodique agrave chaud les perchlorates qui vers 250deg C donnent lieu agrave une reacuteactionviolente Le meacutelange drsquoun composeacute oxydant et drsquoammoniac liqueacutefieacute peut exploser sous lrsquoeffetdrsquoun choc

Par exemple

avec le peroxyde drsquohydrogegravene H2O2 de lrsquoammoniac dissout dans 996 deperoxyde donne une solution instable qui explose violemment

avec du chlorure de nitryle ClNO2 lrsquointeraction est tregraves violente mecircme agrave - 75 degC

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avec le difluorure de trioxygegravene F2O3 la reacuteaction peut causer des inflammations etdes explosions mecircme agrave - 183 degC Avec de lrsquoammoniac solide il reacuteagit pour donnerdes inflammations ou des explosions

avec de lrsquooxygegravene O2 srsquoils sont mis en contact dans un appareil reacutefrigeacuterant il peut yavoir une explosion De plus en preacutesence drsquoammoniac lrsquooxygegravene peut acceacuteleacuterer ouprovoquer de la corrosion

234 Les acides

Avec certains acides des reacuteactions violentes sont observeacutees tel que

avec lrsquoacide hypochloreux pur HClO lrsquoammoniac sous forme gazeuse explose agraveson contact et libegravere du chlore

avec lrsquoacide nitrique HNO3 un jet drsquoammoniac brucircle dans une atmosphegravere drsquoacidenitrique

235 Autres aspects

Lrsquoammoniac peut aussi causer des reacuteactions incandescentes par exemple

avec le bore B chauffeacute dans une atmosphegravere drsquoammoniac sec

avec lrsquoanhydre chromique CrO3 lrsquoammoniac gaz deacutecompose le trioxyde sec avecincandescence agrave la tempeacuterature ordinaire

Lrsquoammoniac peut eacutegalement former des meacutelanges auto-inflammables

avec lrsquoacide nitrique HNO3 (Cf sect 234)

avec le dichlorure de chromyle CrO2Cl2 lrsquoammoniac peut ecirctre enflammeacute par ceproduit

236 Stabiliteacute

A tempeacuterature ordinaire le gaz ammoniac est un composeacute stable sa dissociation enhydrogegravene et en azote ne commence que vers 450 - 500deg C En preacutesence de certains meacutetauxcomme le fer le nickel lrsquoosmium le zinc lrsquouranium cette deacutecomposition commence degraves latempeacuterature de 300deg C et est presque complegravete vers 500 agrave 600deg C

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24 TOXICITE

241 GeacuteneacuteraliteacutesConcernant la toxiciteacute de lrsquoammoniac il existe diffeacuterentes valeurs publieacutees pour un mecircmeeffet donneacute

A cela trois raisons fondamentales

lrsquoabsence drsquoexpeacuterimentation humaine pour les concentrations eacuteleveacutees

la dispariteacute des individus constituants un eacutechantillonnage humain par rapport agrave uneacutechantillonnage drsquoanimaux de laboratoire seacutelectionneacutes pour lequel la reacuteponse varie peudrsquoun animal agrave lrsquoautre

et la difficulteacute drsquoextrapoler agrave lrsquohomme des reacutesultats issus de lrsquoexpeacuterimentation animaleLa toxiciteacute de lrsquoammoniac gazeux est lieacutee agrave sa tregraves grande solubiliteacute et agrave lrsquoalcaliniteacute dessolutions reacutesultantes qui en fait un agent agressif des muqueuses et des poumons

Srsquoil existe des valeurs fiables sur les daphnies ou les rats la toxiciteacute sur lrsquohomme est plusdeacutelicate agrave deacuteterminer Notamment lrsquoinfluence de la concentration ou de la dureacutee drsquoexpositionest difficile agrave eacutevaluer A cet eacutegard une eacutetude sur la laquo toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniac raquo a eacuteteacutereacutealiseacutee par lrsquoINERIS (Auburtin 1999)

Lrsquoexposition agrave une atmosphegravere chargeacutee drsquoammoniac peut provoquer diverses atteintescorporelles deacutetailleacutees ci-apregraves

Atteintes oculaires elles peuvent ecirctre provoqueacutees par lrsquoaction des vapeurs mais aussipar les projections de liquide Elles se manifestent par du larmoiement desconjonctivites pouvant srsquoaccompagner drsquoatteintes agrave la corneacutee plus ou moins profondes

Atteintes cutaneacutees sous forme de dermites de contact

Atteintes respiratoires lrsquoinhalation de vapeurs ammoniacales provoque une irritationdes voies respiratoires supeacuterieures avec eacuteternuement dyspneacutee et toux le stade le plusgrave eacutetant lrsquoœdegraveme aigu du poumon (OAP) LrsquoOAP est un accident qui se produitapregraves inhalation de gaz veacutesicants (Cl2 NH3 SO2) par deacutegradation des parois desalveacuteoles pulmonaires qui sont alors inondeacutees par le plasma sanguin Fort heureusementle seuil de deacutetection olfactive de lrsquoammoniac se situe bien en dessous des concentrationsconsideacutereacutees dangereuses

Brucirclures digestives lrsquoingestion drsquoammoniaque est suivie de pheacutenomegravenes douloureuxtregraves intenses avec intoleacuterance gastrique eacutetat de choc srsquoaccompagnant parfoisdrsquoeacuterythegraveme ou de purpura La complication agrave redouter est lrsquoœdegraveme de la glotte

Lrsquoammoniac sous forme liquide en contact direct avec la peau gegravele les tissus et provoque desbrucirclures Les solutions drsquoammoniac sont fortement alcalines et par suite tregraves irritantes pour lesmuqueuses la peau et les yeux

Lrsquoexposition prolongeacutee et reacutepeacuteteacutee agrave lrsquoammoniac entraicircne une toleacuterance plus eacuteleveacutee Lesodeurs et les effets irritants sont perccedilus plus difficilement

Les seuils de perception olfactive sont tregraves variables suivant lrsquoindividu allant de quelquesppm agrave plusieurs dizaines de ppm

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242 Toxicologie aigueumlSur ce point les reacutesultats sont tireacutes drsquoobservations effectueacutees lors drsquoaccidents et nondrsquoexpeacuterimentations rigoureuses toutefois le seuil drsquoirritation a pu ecirctre mesureacute sur desgroupes de volontaires

Les valeurs de concentration leacutetale 50 (CL501) permettent essentiellement drsquoeacutevaluer lesrisques fatals pour lrsquohomme car il est impossible drsquoeffectuer de telles expeacuteriences sur lrsquoecirctrehumain

Une donneacutee concernant la toxiciteacute pour lrsquohomme nrsquoest exploitable que si elle associe une concentration un temps drsquoexposition et une probabiliteacute drsquoapparition des effets

La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du SEI (Service de lrsquoEnvironnement Industriel duMinistegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et de lEnvironnement) fournit les valeurssuivantes

Dureacutee 3 min 10 min 20 min 30 min 60 min 120 min

Seuil des Effets Leacutetaux2

(mgm3) 14 000 7 500 5 300 4 330 3 100 2 200

Seuil des Effets Irreacuteversibles3

(mgm3) 696 484 393 348 283 229

Odeur(mgm3) 362 (soit 5 ppm)

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 5 Valeurs de toxiciteacute de lammoniac issu de la fiche TOX 003-06-1998

La deacutetection de lrsquoammoniac par lodorat humain deacutepend de la sensibiliteacute des personnes Cettelimite olfactive se situe geacuteneacuteralement agrave partir dune concentration comprise entre 5 et 25 ppm

Cette valeur est bien infeacuterieure au seuil correspondant agrave des dommages irreacuteversiblesqui lui-mecircme est notablement infeacuterieur au seuil relatif aux effets leacutetaux Pour meacutemoire cetaspect nrsquoest pas veacuterifieacute pour drsquoautres gaz tels que par exemple le monoxyde de carbone quiest inodore

1 CL50 valeur calculeacutee agrave partir de la concentration de produit supposeacutee provoquer la mort de 50 de lapopulation expeacuterimenteacutee pendant un temps drsquoexposition deacutetermineacute

2 Seuil des effets leacutetaux Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas de risque de deacutecegravesLa notion de laquo la plupart des individus raquo exclut les sujets laquo hypersensibles raquo tels que les insuffisantsrespiratoires

3 Seuil des effets irreacuteversibles Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas un effet irreacuteversibleUn effet irreacuteversible correspond agrave la persistance dans le temps drsquoune atteinte leacutesionnelle ou fonctionnelledirectement conseacutecutive agrave une exposition en situation accidentelle (exposition unique et de courte dureacutee)ayant pour conseacutequences des seacutequelles invalidantes

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243 Toxicologie sur les lieux de travailLa concentration autoriseacutee pour lrsquoammoniac en atmosphegravere de travail est reacuteglementairementlimiteacutee et controcircleacutee dans la plupart des pays industrialiseacutes Les valeurs actuellement admisesqui peuvent varier drsquoun pays agrave lrsquoautre se situent geacuteneacuteralement entre 25 et 50 ppm Desvaleurs plus eacuteleveacutees sont deacutefinies pour des expositions de courte dureacutee ou en situationdrsquourgence Les valeurs retenues en France sont donneacutees dans le tableau 6 ci-apregraves

Deacutesignation Deacutefinition Valeur(ppm)

Observations

VLE Valeur Limite drsquoExposition sur lelieu de travail pendant 15 minutes 50 Circulaire du Ministegravere du

Travail du 19 juillet 1982France

VME Valeur limite de MoyennedrsquoExposition sur le lieu de travailpour un poste de 8 heures

25 Circulaire du Ministegravere duTravail du 19 juillet 1982France

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 6 Valeurs limites sur les lieux de travail en France

244 Synthegravese des reacutesultats sur la toxicologie humaine

Les deux tableaux pages suivantes preacutesentent diffeacuterents effets observeacutes selon la concentrationet le temps drsquoexposition

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tableau 7 Effets de lrsquoammoniac sur lrsquohomme

Ce tableau 7 est tireacute de lrsquoeacutetude INERIS (Auburtin 1999) sur la toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniacA titre drsquoinformation le NIOSH (1987) propose une valeur IDLH (Immediatly Dangerous toLife or Health) pour lrsquoammoniac de 500 ppm Pour meacutemoire cette valeur IDLH correspond agraveune concentration maximale dans lrsquoair jusqursquoagrave laquelle une personne exposeacutee pendant au plus30 minutes peut fuir sans risquer drsquoeffets irreacuteversibles

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Concentrationen mgm-3

Effets Temps drsquoexposition

35 Odeur perceptible par certainsindividus

18 Odeur perceptible par la plupartdes individus

Valeur limite moyenne drsquoexpositionprofessionnelle en France et dans denombreux pays

35 - 70 Irritation perceptible par la plupartdes individus au niveau des yeux

Toleacuterable jusqursquoagrave 2 heures pour lespersonnes non habitueacutees agrave ecirctreexposeacutees les personnes habitueacuteespeuvent supporter pendant le mecircmetemps des concentrations plus eacuteleveacutees

87 - 100 Irritation des yeux des voiesnasales et des muqueusesIrritation de la gorge et des voiesrespiratoires

Temps dexposition supeacuterieur agrave 1heure

140 Nauseacutee et maux de tecircte280 - 490 Irritation immeacutediate des yeux du

nez de la gorge et des voiesrespiratoires supeacuterieures

Une exposition drsquoune frac12 h agrave 1 hnrsquoentraicircne pas de dommages seacuterieuxbien qursquoune irritation de lrsquoappareilrespiratoire supeacuterieur puisse persisterpendant 24 h agrave la suite drsquouneexposition de 30 min Une aggravationde problegravemes respiratoires preacuteexistantspeut survenir

700 - 1 400 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorgespasmes bronchitiques

Des dommages aux yeux et ausystegraveme respiratoire peuvent survenirsrsquoils ne sont pas traiteacutes rapidementUne exposition de 30 min peutentraicircner des effets tregraves seacuterieux sur lespersonnes preacutedisposeacutees aux problegravemesrespiratoires

2 100 - 2 800 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorge

Peut ecirctre fatal apregraves 30 min

3 500 - 8 400 Spasme respiratoire Asphyxierapide œdegraveme seacuterieuxstrangulation

Fatal en quelques minutes

tableau 8 Effets de lammoniac sur lhommeen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

Ce tableau 8 est tireacute de lrsquolaquo aide-meacutemoire sur les risques preacutesenteacutes par lrsquoammoniac raquo reacutealiseacutepar le SNIE (1991)

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245 Toxicologie de la faune et la flore

2451 Animaux

Le tableau 9 preacutesente quelques effets observeacutes sur des animaux

Espegraveces Concentrationen mgm-3

Effets

Porcs 75 - 100 Toux seacutecreacutetions nasales orales et lacrymales

140 Symptocircmes seacutevegraveres drsquoirritation et convulsion apregraves36h drsquoexposition avec reacutetablissement 7 h apregraves la finde lrsquoexposition

Lapins 280 Une exposition de 10 min entraicircne la cessationirreacuteversible de lrsquoactiviteacute ciliaire

350 Mecircmes effets que ci-dessus pour une exposition de 5min

3 500 LC 50 - 1 h

Chats 3 500 LC 50 - 1 h

tableau 9 Effets toxicologiques de lammoniac sur quelques animauxen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

2452 Vie aquatique

Lrsquoammoniac libre (non ioniseacute) dans les eaux de surface est toxique pour les poissonsCependant les ions ammonium ne le sont pas Ainsi en cas de contamination de lrsquoeau parlrsquoammoniac les sels drsquoammonium qui peuvent se former ne preacutesentent pas de risque toxiqueLa valeur du pH de lrsquoeau est importante car lrsquoammoniac libre se forme pour des pH supeacuterieursagrave 75-80

Pour la truite des troubles apparaissent degraves 03 mgl-1 Les percideacutes (ou les castotomideacutes) etles salmonideacutes sont les varieacuteteacutes les plus sensibles pour les espegraveces en eau douce Pour lrsquoeau demer les crevettes apparaissent comme lrsquoespegravece inverteacutebreacutee la plus sensible Selon le type depoissons le risque de mortaliteacute apparaicirct entre 12 et 5 mgl-1 (ces valeurs se reacutefegraverent agravelrsquoammoniac non ioniseacute)

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Pour lrsquoammoniac ioniseacute (ammoniaque en solution) des concentrations leacutetales (CL50) pourquelques espegraveces sont reporteacutees dans le tableau suivant

Espegraveces Seuil Dureacutee de lrsquoexposition Concentration

daphnies CL50 24 h 27 mgl-1

poissons CL50 24 h 182 mgl-1

algues CL50 5 jours 185 mgl-1

tableau 10 concentrations leacutetales (CL50) pour quelques espegraveces

2453 La flore

Lrsquoammoniac est consideacutereacute comme biodeacutegradable et non accumulable Il neacutecessite cependantun suivi sous forme de bilan annuel des rejets dans lrsquoeau lrsquoair et le sol pour une utilisationannuelle supeacuterieure agrave 10 tonnes

Lrsquoammoniac peut ecirctre toxique pour certaines plantes car il ne peut pas ecirctre excreacuteteacute Il estassimileacute par combinaison avec des chaicircnes carboneacutees et ainsi lrsquoexcegraves drsquoammoniac peut passerdans le meacutetabolisme du sucre

Drsquoautres plantes disposent de fonctions permettant lrsquoassimilation de lrsquoammoniac leshabilitant ainsi agrave le toleacuterer ou agrave lrsquoutiliser preacutefeacuterentiellement

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3 DISPERSION ATMOSPHERIQUE

31 CONTEXTE

La connaissance des meacutecanismes de dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac srsquoapplique dansles trois cas de figure suivants

Le caractegravere preacutevisionnel drsquoune eacutetude de dispersion atmospheacuterique permet denvisagerles risques potentiels drsquoune installation industrielle notamment dans le cadre des eacutetudesde danger ou des eacutetudes dimpact

Lors dune situation accidentelle la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuterique permetdeacutevaluer les mesures agrave prendre en temps reacuteel

Suite agrave un accident lrsquoanalyse des conditions de dispersion dans lrsquoatmosphegravere peutpermettre de mieux comprendre les origines de ces accidents et dans certains cas devalider des modegraveles de dispersion atmospheacuterique qui servent aux eacutetudessusmentionneacutees

Pour eacutetudier la dispersion atmospheacuterique des approches diffeacuterentes existent

reacutealisation drsquoessais en grandeur reacuteelle

simulation sur maquette (hydraulique ou aeacuteraulique)

utilisation de codes de calcul matheacutematiquesCette derniegravere maniegravere dappreacutehender les pheacutenomegravenes de transport et de diffusion des gazdans lrsquoatmosphegravere preacutesente des avantages sur les techniques eacutevoqueacutees preacuteceacutedemment tels quele non recours agrave de lourdes proceacutedures expeacuterimentales la rapiditeacute de leacutetude et la possibiliteacutedenvisager un grand nombre de cas

Cependant afin de pouvoir acceacuteder agrave la simulation il est neacutecessaire de bien connaicirctre lespheacutenomegravenes qui reacutegissent la dispersion atmospheacuterique A cet eacutegard des essais agrave grandeeacutechelle srsquoimposent

Lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac preacutesente un inteacuterecirct majeur pour deuxraisons Drsquoune part lrsquoammoniac est une substance tregraves toxique corrosive inflammable etexplosive dans certaines conditions Drsquoautre part lrsquoammoniac est une substance tregraves reacutepanduedont les utilisations sont nombreuses de part ses proprieacuteteacutes chimiques ou physiques

Concernant ses proprieacuteteacutes chimiques la principale utilisation de lrsquoammoniac est la fabricationdrsquoengrais Lrsquoammoniac repreacutesente la plus grande source concentreacutee en azote pourlrsquoagriculture qui consomme environ 85 agrave 90 de la production Lrsquoindustrie utiliselrsquoammoniac comme matiegravere premiegravere pour la fabrication drsquoexplosifs de fibres et deplastiques Il est aussi utiliseacute dans la fabrication du papier du caoutchouc dans les raffinerieslrsquoindustrie du cuir lrsquoindustrie pharmaceutique

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En ce qui concerne lrsquoutilisation lieacutee aux proprieacuteteacutes physiques lrsquoammoniac est utiliseacute commeagent reacutefrigeacuterant dans les systegravemes de compression et drsquoabsorption Certaines caracteacuteristiquesde lrsquoammoniac comme sa chaleur latente eacuteleveacutee sa basse densiteacute de vapeur et sa stabiliteacutechimique favorisent son utilisation dans de grandes installations industrielles

Ces deux particulariteacutes de lrsquoammoniac sa nociviteacute et sa grande utilisation impliquent qursquoautitre de la seacutecuriteacute des personnes lrsquoon cherche agrave mieux connaicirctre son comportement en cas deperte de confinement notamment en cas de rejets accidentels agrave lrsquoatmosphegravere

Dans cette optique ce chapitre propose donc

de faire le point sur les essais de dispersion atmospheacuterique qui ont pu ecirctre reacutealiseacutes aveclrsquoammoniac

de preacutesenter lrsquoeacutetat de lrsquoart et les lacunes de la modeacutelisation de la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac car la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuteriqueconstitue une eacutetape cleacute lors de leacutetude drsquoun rejet de produits toxiques

et de justifier les axes drsquoeacutetude deacuteveloppeacutes dans le cadre de ce programme de recherche

32 ESSAIS DE DISPERSION ATMOSPHERIQUE

Apregraves une description des principales caracteacuteristiques des rejets drsquoammoniac ce paragraphepreacutesente drsquoabord des essais de dispersion atmospheacuterique drsquoammoniac et ensuite preacutesentesuccinctement des essais de dispersion reacutealiseacutes avec des gaz lourds

321 Caracteacuteristiques des rejets accidentels drsquoammoniacLa dispersion atmospheacuterique drsquoun gaz est influenceacutee par les conditions du rejet par lesconditions meacuteteacuteorologiques et eacutegalement par la nature du gaz rejeteacute

Les rejets accidentels drsquoammoniac peuvent ecirctre de diffeacuterents types

jet drsquoammoniac gazeux agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de la phasegazeuse)

jet drsquoammoniac diphasique agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de laphase liquide)

eacutevaporation drsquoune flaque drsquoammoniac liquide dont la tempeacuterature est infeacuterieure ou eacutegaleagrave sa tempeacuterature drsquoeacutebullition4

fuite drsquoammoniac liquide agrave partir drsquoun reacuteservoir cryogeacutenique (ammoniac liquide detempeacuterature infeacuterieure agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition et agrave pression atmospheacuterique)

Lrsquoammoniac preacutesente des caracteacuteristiques speacutecifiques de dispersion et selon le type de rejet ladispersion de lrsquoammoniac rejeteacute sera diffeacuterente Le type de rejet qui a eacuteteacute plusparticuliegraverement eacutetudieacute dans le cadre de ce programme est le rejet drsquoammoniac diphasique agravepartir de la phase liquide drsquoun reacuteservoir sous pression

4 Pour meacutemoire la tempeacuterature drsquoeacutebullition de lrsquoammoniac sous la pression normale est de -334degC

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Lrsquoensemble des eacutetudes reacutealiseacutees sur les rejets diphasiques deacutecompose le jet en trois grandeszones comme le preacutesente la figure 1 suivante

figure 1 jet diphasique

Ces trois grandes zones sont respectivement

la zone dexpansion Crsquoest dans cette zone de longueur tregraves faible entre 05 et 4 fois lediamegravetre de la bregraveche (IANELLO 1989) que se produit la deacutetente du fluide de lapression agrave la bregraveche agrave la pression atmospheacuterique Du fait de cette brusquedeacutepressurisation la phase liquide du rejet se trouve dans un eacutetat surchauffeacute et il seproduit presque instantaneacutement une vaporisation dune fraction de cette phase liquideCe pheacutenomegravene est appeleacute le flash thermodynamique La phase gazeuse creacutee par cepheacutenomegravene de flash aura agrave cause de sa plus faible densiteacute une vitesse plus eacuteleveacutee quecelle du liquide Cette diffeacuterence de vitesse entre les deux phases provoquelrsquoentraicircnement de la phase liquide et sa fragmentation en fines gouttelettes Cesgouttelettes sont entraicircneacutees par la phase gazeuse agrave grande vitesse et constituent ce quelrsquoon appelle laquo lrsquoaeacuterosol raquoAinsi agrave la fin de cette zone le jet est constitueacute dune phase gazeuse et dune phaseliquide sous forme daeacuterosol et il est communeacutement admis que lrsquoensemble du jet (phasesliquide et gazeuse) se trouve agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition du mateacuteriau rejeteacute

la zone dentraicircnement Dans cette zone le jet turbulent provoque lentraicircnement delair ambiant au sein du jet Leacutenergie apporteacutee par cet air plus chaud que le jet sert dansun premier temps agrave vaporiser les gouttelettes de liquide preacutesentes dans le jet Cettevaporisation provoque le refroidissement du jet qui se comporte alors comme un jet degaz lourd dans latmosphegravereUne fois la phase liquide entiegraverement vaporiseacutee cette eacutenergie sert agrave reacutechauffer le jetalors devenu entiegraverement gazeux

la zone de dispersion passive Avec lentraicircnement de lair la vitesse du jet vaprogressivement deacutecroicirctre jusquagrave atteindre la vitesse du vent A partir de ce moment onparlera de dispersion passive du jet dans latmosphegravere

Zone dexpansion

Zone dentraicircnement de lair Zone de dispersion passive

Conduite Bregraveche

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La preacutesence drsquoobstacles joue un rocircle eacutegalement sur la dispersion atmospheacuterique de gaz lourdset en particulier de lrsquoammoniac liqueacutefieacute

Si lrsquoobstacle est suffisamment proche du rejet il va modifier la phase initiale de la dispersionet par suite il va influencer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere Par exemple un rejet diphasiquesous forme de jet qui rencontre un obstacle tel qursquoun mur ou le sol peut conduire agrave laformation drsquoune flaque Dans ce cas la dispersion de lrsquoammoniac issue de la flaque estdiffeacuterente de celle qui aurait suivi le jet libre

En revanche si lrsquoobstacle est loin du point drsquoeacutemission et si le nuage formeacute par lrsquoammoniac aune taille comparable agrave lrsquoobstacle ce dernier modifie seulement lrsquoeacutecoulement des massesgazeuses il ne va pas modifier lrsquoeacutetat physique du rejet Dans ce cas lrsquoincidence sur ladispersion sera moindre que dans le cas preacuteceacutedent et drsquoautant plus faible que le nuage seradilueacute et grand devant lrsquoobstacle

322 Essais de A ResplandyLes informations contenues dans ce paragraphe ont eacuteteacute tireacutees des synthegraveses de A Resplandy(1967 1968 1969)

3221 ContexteAfin de deacuteterminer des mesures agrave preacuteconiser pour la seacutecuriteacute du voisinage des stockagesdrsquoammoniac liqueacutefieacute A Resplandy Commissaire-Inspecteur des Etablissements Classeacutes etRapporteur au Comiteacute Consultatif des Etablissements Classeacutes a meneacute deux seacuteriesdrsquoexpeacuteriences de dispersion de lrsquoammoniac liquide Elles se sont deacuterouleacutees drsquoune part aucamp militaire de Boissise-la-Bertrand en juin 1967 et drsquoautre part au camp militaire deMourmelon en mars 1968

Les expeacuteriences avaient pour objectif de

preacuteciser dans quelles conditions lrsquoammoniac diffuse dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoundeacuteversement en phase liquide afin de deacuteterminer le rayon des zones drsquoisolement agraveprescrire autour des stockages sous pression

examiner dans quelle mesure le reconditionnement drsquoammoniac liquide peut ecirctreenvisageacute

eacuteprouver lrsquoefficaciteacute des moyens drsquointervention dont disposent les formations de laProtection Civile appeleacutees agrave intervenir en cas de fuite accidentelle drsquoammoniac liquide

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3222 Conditions des essais

A - Essais de Boissise-la-Bertrand Juin 1967

Les reacuteservoirs drsquoammoniac liquide eacutetaient composeacutes

drsquoune citerne semi-remorque contenant 15 tonnes drsquoammoniac sous une pression de7 bar doteacutee drsquoune canalisation de 2 pouces deacutebitant environ 20 000 kgh (55 kgs) enphase liquide et drsquoun conduit de 1 pouce deacutebitant 100 kg drsquoammoniac liquide en70 secondes environ (14 kgs)

drsquoun ravitailleur tracteacute comportant deux reacuteservoirs drsquoammoniac sous 7 bar de capaciteacuteunitaire eacutegale agrave 2 000 kg chaque reacuteservoir eacutetant eacutequipeacute pour deacutebiter en phase liquidepar une canalisation de 1frac14 pouce ou en phase gazeuse par une canalisation de frac34 depouce

Les essais ont eu lieu le 28 juin 1967 entre 6 h et 11 h La tempeacuterature au sol srsquoest eacuteleveacuteegraduellement de 13degC agrave 17degC Lrsquohumiditeacute relative srsquoest maintenue au voisinage de 85 Lavitesse du vent a varieacute de 0 agrave 3 ms

Deux types drsquoappareils de mesure ont eacuteteacute employeacutes

17 deacutetecteurs manuels Draumlger Les appareils Draumlger sont essentiellement constitueacutes par une pompe agrave soufflet quipermet de faire passer un volume donneacute de gaz agrave travers un tube eacutetalonneacute rempli dereacuteactif coloreacute Trois types de tubes eacutetalonneacutes ont eacuteteacute utiliseacutes

type 05a sensibiliteacute de 5 agrave 70 ppm (mesures inexploitables)

type 25a sensibiliteacute de 50 agrave 700 ppm

type 05a sensibiliteacute de 05 agrave 10 (mesures inexploitables)Notons que ces appareils de mesure ne fournissaient que des valeurs moyennes eacutetabliessur des dureacutees variables (le nombre de coup de pompe nrsquoeacutetant pas constant drsquoapregravesResplandy) et ne permettaient qursquoune seule mesure par essai

Analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun Cet appareil muni drsquoun conduit-sonde de 4-6 mm de diamegravetre et de 60 m de long afonctionneacute coupleacute avec un enregistreur potentiomeacutetrique Philips sur les trois gammes desensibiliteacute suivantes 0 agrave 2 0 agrave 4 0 agrave 10

Trois types de rejets ont eacuteteacute mis en œuvre afin drsquoeacutetudier

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - sans interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 2 pouces termineacute par un coude agrave

90deg pour rejeter verticalement vers le haut et en effectuant 9 rejets drsquoune minuteenviron soit une quantiteacute rejeteacutee drsquoenviron 330 kg drsquoammoniac liquide

- avec interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 1 pouce termineacute par un coude agrave90deg adapteacute sur un reacutecipient cylindrique afin de pouvoir diriger le jet vers le hautcomme preacuteceacutedemment ou vers le fond du reacutecipient situeacute agrave 15 cm de lrsquoextreacutemiteacute duconduit et en effectuant 2 essais drsquoune minute environ (lrsquoun avec un jet dirigeacute vers lehaut lrsquoautre avec un jet dirigeacute vers le bas)

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des possibiliteacutes de reconditionnement de lrsquoammoniac liquide reacutecupeacuterable apregraves un accidentde stockage

des moyens drsquointervention dans le cas drsquoune fuite drsquoammoniac en phase liquide (aeacuterosol)par laction de leau et de la chaleur

B - Essais de Mourmelon Mars 1968Lapprovisionnement en ammoniac provenait dun reacuteservoir semi-remorque identique auxessais preacuteceacutedents de 15 000 kg pouvant deacutebiter en phase liquide par une canalisation de50 mm de diamegravetre et en phase gazeuse par une canalisation de 30 mm de diamegravetre

Les essais se sont deacuterouleacutes le 28 mars 1968 entre 8 h et 12 h 30 La tempeacuterature au sol srsquoesteacuteleveacutee graduellement de 8degC agrave 18degC Lrsquohumiditeacute relative a varieacute de 95 agrave 80 La vitessedu vent eacutetait comprise entre 0 et 3 ms

Trois analyseurs enregistreurs ont eacuteteacute utiliseacutes

analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun identique agravecelui utiliseacute preacuteceacutedemment

analyseur conductimeacutetrique Kuhlmann muni dune sonde de 50 m fonctionnant sur lagamme 0 agrave 05

analyseur par spectromeacutetrie IR de type laquoONERA SOraquo muni dune sonde de 50 m etfonctionnant sur la gamme 0 agrave 01

Trois types de rejets ont eacuteteacute eacutetudieacutes

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - lors dune eacutemission en atmospheacutere stable avec une eacutejection verticale

- en faisant varier lorientation du conduit deacutejection - en suivant leacutevolution de lrsquoaeacuterosol en deacutebit stabiliseacute - en observant la contamination de latmosphegravere dun local dhabitation (caravane)

balayeacute par le nuage drsquoammoniac

la simulation de fuites en phase gazeuse dans un stockage sous pression - en faisant varier la direction de leacutejection

- en interposant un eacutecran lors dune eacutejection verticale

la manipulation de lammoniac liquide agrave lair libre - en eacutetudiant lefficaciteacute de cuvettes de reacutetention en terre et en ciment

- en observant laction de leau sur lrsquoammoniac liquide

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3223 ReacutesultatsDans ces publications A Resplandy (1967 1968 1969) donnent les principaux reacutesultatssuivants

Les fuites en phase liquide provoquent la formation dun aeacuterosol qui avant de se dissiper peutparcourir pousseacute par le vent plusieurs centaines de megravetres au niveau du sol En effet lachaleur latente de vaporisation particuliegraverement eacuteleveacutee de lammoniac ne permet quuneeacutevaporation tregraves lente des micro-gouttes

Lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac est entraicircneacute par le vent mecircme lorsque ce dernier a une vitesseextrecircmement faible en balayant une aire relativement eacutetroite et sans qursquoil y ait de diffusion enamont du point drsquoeacutemission Se propageant plaqueacutees au sol les gouttelettes drsquoammoniacpeuvent ecirctre deacutevieacutees de la trajectoire que leur communique le vent par des obstaclesimportants

La dissipation drsquoun aeacuterosol drsquoammoniac est totale quelques minutes apregraves lrsquoarrecirct delrsquoeacutemission qui en est la cause et il ne subsiste sur la zone balayeacutee aucune concentrationdangereuse pour les humains

Pour une mecircme masse drsquoammoniac liquide eacutejecteacutee dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoun stockagesous pression la formation drsquoaeacuterosol est drsquoautant moins importante que la tempeacuterature de celiquide est proche de son point drsquoeacutebullition agrave la pression atmospheacuterique

A lair libre on ne peut sopposer efficacement agrave la progression des gouttelettes drsquoammoniacavec une pulveacuterisation deau mecircme tregraves importante

La diffusion relativement rapide de lammoniac gazeux dans latmosphegravere permet denvisageren cas de besoin la stabilisation par deacutecompression du contenu des reacuteservoirs non reacutefrigeacutereacutespuis la manipulation agrave lair libre de lammoniac liquide ainsi stabiliseacute

Enfin il a eacuteteacute montreacute combien il peut ecirctre dangereux dintervenir avec de leau sur une nappedammoniac liquide En effet cette action se traduit par une importante eacutemission de gaz etdrsquoaeacuterosol

Dans une eacutemission en phase liquide effectueacutee agrave partir drsquoun stockage drsquoammoniac souspression en agissant sur le mode drsquoeacutejection (interposition drsquoun eacutecran controcircle de direction) ilexiste des possibiliteacutes limiteacutees de reacuteduire la formation drsquoun aeacuterosol et de diminuer la distanceatteinte par le front de cet aeacuterosol

La pollution au niveau du sol peut ecirctre limiteacutee en rejetant verticalement dans lrsquoatmosphegraverelrsquoammoniac gazeux drsquoun reacuteservoir sous pression

Un dispositif judicieusement dimensionneacute permet drsquoeacutequilibrer agrave lrsquoair libre le liquide drsquounreacuteservoir sous pression en eacuteliminant la phase vapeur dans lrsquoatmosphegravere

De lrsquoammoniac en phase liquide eacutequilibreacute agrave la pression atmospheacuterique peut ecirctre efficacementrecueilli et conserveacute agrave lrsquoair libre dans une cuvette de reacutetention toutefois la mise entempeacuterature des parois de cuvelage srsquoaccompagne drsquoune eacutemission de gaz et drsquoaeacuterosol

Les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes par A Resplandy furent parmi les premiersIls ont plutocirct conduit agrave des observations qualitatives qursquoagrave des donneacutees quantitativesreacuteellement exploitables En effet peu de paramegravetres furent mesureacutes et enregistreacutes Enparticulier il nrsquoy a pas eu de caracteacuterisation preacutecise de lrsquoatmosphegravere ni de mesures preacutecisesde la concentration en ammoniac sous le vent de lrsquoeacutemission

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Ces essais ont surtout permis de donner des ideacutees sur le comportement de lrsquoammoniac en casde rejet accidentel et de deacutegager les perspectives agrave eacutetudier Ainsi A Resplandy propose troisthegravemes drsquoeacutetude pour compleacuteter lrsquoeacutetude qui fut reacutealiseacutee

preacuteciser lrsquoinfluence du deacutebit de fuite sur les caracteacuteristiques de lrsquoaeacuterosol formeacute

observer de plus pregraves lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques sur les caracteacuteristiquesde lrsquoaeacuterosol

deacuteterminer les conditions optimales pour amener agrave la pression atmospheacuterique desreacuteservoirs sous pression

323 Essais du Deacutesert de TortoiseLes rejets effectueacutes lors des essais du Deacutesert de Tortoise furent tregraves diffeacuterents de ceux mis enœuvre par Resplandy

Par exemple la quantiteacute dammoniac rejeteacutee en moyenne lors des essais reacutealiseacutes parResplandy en 1967 et 1968 eacutetait de lordre de 300 agrave 500 kg avec un maximum de 1 000 kgpour des dureacutees comprises entre 1 et 6 minutes alors que lors des essais du deacutesert de Tortoiseles quantiteacutes rejeteacutees eacutetaient comprises entre 10 000 agrave 41 000 kg

3231 ContexteUne seacuterie de 4 essais de dispersion de lammoniac a eacuteteacute reacutealiseacutee durant leacuteteacute 1983 par leLawrence Livermore National Laboratory aux Etats-Unis Ces essais sont souvent appeleacutesdans la litteacuterature les essais du Deacutesert de Tortoise Ils ont permis deacutetudier la dispersion danslrsquoatmosphegravere de rejets drsquoammoniac liquide sous pression

3232 Conditions des essaisDeux camions-citernes de 415 m3 de capaciteacute furent utiliseacutes pour les essais Des remorquesde tubes dazote eacutetaient relieacutees aux deux camions-citernes afin de maintenir la pression agravelrsquointeacuterieur des citernes

Le premier essai a eacuteteacute effectueacute avec un orifice de rejet de 319 pouces (81 mm) et les troisautres ont eacuteteacute effectueacutes avec un orifice de 372 pouces (945 mm) de diamegravetre Le rejet eacutetaithorizontal dans la direction du vent et agrave une hauteur de 079 megravetre au-dessus du sol

Le tableau 11 ci-dessous preacutesente les principales caracteacuteristiques de ces rejets

Essai Date Volume durejet en m3

Masserejeteacutee en kg

Dureacutee durejet en s

Deacutebit enkgs

Vitesse duvent en ms

Directiondu vent

Classe destabiliteacute

1 240883 149 10 200 126 81 74 224deg D

2 290883 438 29 900 255 117 57 226deg D

3 010983 324 22 100 166 133 74 219deg D

4 060983 603 41 100 381 109 45 220deg E

tableau 11 Caracteacuteristiques des rejets reacutealiseacutes pendant les essais du deacutesert de Tortoise

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Deux dispositifs principaux furent utiliseacutes pour mesurer les donneacutees meacuteteacuteorologiques et lesconcentrations pour leacutetude de la dispersion

En ce qui concerne leacutetude de la dispersion les concentrations en vapeur furent mesureacutees par

20 capteurs de gaz NDIR de MSA disposeacutes agrave 100 m de la source et tels que le gaz pluslaeacuterosol traversaient un appareil chauffant destineacute agrave vaporiser laeacuterosol afin dedeacuteterminer la quantiteacute de NH3 totale

31 capteurs de gaz IR de LLNL disposeacutes agrave 100 m et 800 m de la source et conccedilus audeacutepart pour des essais de dispersion de gaz naturel liquide (LNG) et non optimiseacutespour la deacutetection de lammoniac mais ils permirent de deacutetecter des concentrationssupeacuterieures agrave 1

24 capteurs IST situeacutes agrave 0 800 1 450 2 800 etou 5 500 m de la sourceLe systegraveme dacquisition et de stockage des donneacutees utilisait les ondes radio UHF pour latransmission des donneacutees Toutes les stations dacquisition de donneacutees et tous les capteurseacutetaient portables sur batterie et hermeacutetiques aux gaz

3233 ReacutesultatsLes deux premiers essais ont eu lieu sur un site satureacute en eau agrave cause de fortes pluies Le siteeacutetait presque totalement sec pour le troisiegraveme essai et complegravetement sec pour le quatriegraveme desorte que les conditions meacuteteacuteorologiques furent au total plus varieacutees que preacutevues

Lessai ndeg4 le plus important de par la quantiteacute rejeteacutee srsquoest deacuterouleacute dans les conditionsatmospheacuteriques les plus stables Il a permis de montrer que le jet eacutetait visible jusquagrave unedistance supeacuterieure agrave 100 m de la source Les dimensions de ce nuage plus lourd que lair sontdenviron 70 m de large et de moins de 6 m de haut La concentration maximale en gazobserveacutee agrave 100 m a eacuteteacute de 65 dapregraves Goldwire (1986) et de 10 dapregraves Koopman et al(1986) Le nuage srsquoeacutetalait sur 400 m de large au moment ougrave il atteignait les 800 m sa hauteureacutetait toujours de 6 m Les effets de gaz lourd et de jet dominent la dispersion

Le tableau 12 ci-apregraves fixe quelques ordres de grandeur issus des reacutesultats expeacuterimentaux Ilpreacutesente les concentrations maximales releveacutees en fonction de la distance sous le vent depuisle lieu drsquoeacutemission

Distance 100 m 800 m 1 450 m 2 800 m 5 500 m

Concentrationmaximale releveacutee

6 agrave 10 14 agrave 16 gt 05 05 100 agrave 200 ppm

tableau 12 Concentrations maximales observeacutees en fonction de la distance sous le ventdepuis le lieu deacutejection dapregraves Koopman et al (1986) et Goldwire (1985 1986)

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Goldwire et al (1986) ont mis en eacutevidence le besoin de modegraveles simples laquoameacutelioreacutesraquo pourpreacutevoir les conseacutequences de rejets accidentels Par ailleurs Hanna et al (1993) utilisenteacutegalement des reacutesultats de Goldwire (1985) pour la comparaison entre les reacutesultats desmodegraveles et les reacutesultats expeacuterimentaux Le tableau suivant preacutesente les concentrationsobserveacutees sur lrsquoaxe du panache

Essais Deacutesert de Tortoise 1 2 3 4

Deacutebits (kgs) 81 117 133 109

Concentration agrave 100 m (ppm) 49 943 83 203 76 881 57 300

Concentration agrave 800 m (ppm) 8 843 10 804 7 087 16 678

tableau 13 Concentrations observeacutees sur lrsquoaxe du panache pendant les essaisdu Deacutesert de Tortoise drsquoapregraves Hanna et al (1993)

Ces reacutesultats sont agrave rapprocher des informations contenues dans le tableau 12Relativement agrave ces reacutesultats plusieurs remarques sont agrave noter

La concentration la plus eacuteleveacutee agrave 100 m est obtenue pour lrsquoessai 2 malgreacute un deacutebit plusimportant pour lrsquoessai 3 La vitesse du vent de lrsquoessai 2 eacutetait plus faible (57 ms) que pourlrsquoessai 3 (74 ms) et la tempeacuterature exteacuterieure eacutetait de 3degC infeacuterieure pour lrsquoessai 2 parrapport agrave lrsquoessai 3

A 800 m la concentration la plus eacuteleveacutee est obtenue pour lrsquoessai 4 dont le deacutebit eacutetait leplus faible parmi les rejets effectueacutes avec lrsquoorifice 372 pouces (essais 2 3 4) En revanchela concentration agrave 100 m eacutetait la plus faible Ce reacutesultat srsquoexplique en partie par desconditions meacuteteacuteorologiques plus stables classe de stabiliteacute E au lieu de classe D pour lesessais 2 et 3

Parmi lrsquoensemble des essais les conditions meacuteteacuteorologiques les plus instables eacutetaientreleveacutees lors de lrsquoessai 3 (Goldwire 1985) Dans ces conditions malgreacute un deacutebit au niveaudu rejet plus important la concentration observeacutee sur lrsquoaxe du panache agrave 800 m srsquoavegravere laplus faible

Ces quelques remarques montrent bien que les conditions meacuteteacuteorologiques jouent un rocircle tregravesimportant pour la dispersion atmospheacuterique dans le champ plutocirct lointain crsquoest-agrave-dire au-delagravede 100 megravetres Il ne suffit pas de caracteacuteriser le terme source finement pour modeacuteliser ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac il faut eacutegalement disposer des conditionsmeacuteteacuteorologiques

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Nota Les 4 paragraphes qui suivent sont essentiellement inspireacutes du document reacutealiseacute parWheatley (avril 1987)

324 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 ont eacuteteacute reacutealiseacutes par J WFrenken et ont eacuteteacute rapporteacutes par Blanken (1980)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient contenant de lrsquoammoniac sous 35 bar 0degC

une buse de rejet de 8 mm de diamegravetre

une tempeacuterature ambiante de -10degC

et une vitesse de vent de lrsquoordre de 2 agrave 3 msLrsquoobjectif de ces essais eacutetait de mesurer la quantiteacute drsquoammoniac collecteacutee sur le sol dans lecas de deux rejets drsquoune minute relarguant chacun 384 kg (064 kgs) dans les configurationssuivantes

un rejet horizontal perpendiculaire au vent situeacute agrave 1 800 mm du sol Ce rejet a permisde recueillir 55 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 143 de lrsquoammoniac rejeteacute

un rejet vertical dirigeacute vers le sol agrave 2 000 mm de celui-ci qui a permis de recueillir273 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 711 de lrsquoammoniac rejeteacute

Le mode de mesure de la quantiteacute drsquoammoniac recueilli nrsquoest pas indiqueacute Aucune mesure deconcentration dans lrsquoair nrsquoa eacuteteacute faite

325 Essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974Les essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974 ont eacuteteacute rapporteacutes par Reed(1974)

Lrsquoobjectif des essais eacutetait la caracteacuterisation de lrsquoefficaciteacute des cuvettes de reacutetention destockages sous pression

Deux seacuteries drsquoessais ont eacuteteacute meneacutees

une seacuterie qui avait pour but de simuler la rupture catastrophique drsquoun container en ocirctantbrusquement un couvercle Les reacutesultats de ces essais ne sont pas deacutecrits par Wheatley(avril 1987)

une autre seacuterie de rejets par un orifice de 1 mm de diamegravetre relieacute par un tuyau agrave unreacuteservoir contenant de lrsquoammoniac sous 65 bar16degC situeacute agrave 1 m du sol sous diversangles Quand lrsquoorifice eacutetait horizontal ou dirigeacute faiblement vers le haut un nuagedrsquoaeacuterosol srsquoest formeacute et aucune formation de liquide nrsquoa eacuteteacute observeacutee au sol Quand ileacutetait pointeacute faiblement vers le bas une petite fraction drsquoammoniac liquide a eacuteteacuterecueillie La quantiteacute nrsquoest pas chiffreacute dans le rapport de Wheatley (avril 1987)

Aucune autre observation nrsquoa eacuteteacute effectueacutee et aucune mesure de concentration dans lrsquoair nrsquoaeacuteteacute faite

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326 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980 rapporteacutes par Blanken(1980) ont mis en œuvre de lrsquoammoniac stockeacute sous 134 bar agrave 38degC et rejeteacute par un tuyaucapillaire de 100 mm de longueur et 2 mm de diamegravetre dans de lrsquoair humide

Lrsquoobjectif des essais eacutetait lrsquoeacutetude de la taille des gouttelettes dans le jet Seuls des reacutesultatsqualitatifs ont eacuteteacute obtenus

Dans une atmosphegravere drsquoammoniac le jet eacutetait transparent et le liquide se seacuteparait du jet etformait une flaque sur le sol

Dans lrsquoair humide le jet eacutetait opaque et lrsquoammoniac liquide nrsquoa pas eacuteteacute recueilli Il a eacuteteacutesupposeacute que lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac initialement formeacute srsquoest vaporiseacute rapidement lorsqursquoil srsquoestdilueacute avec lrsquoair Et il a eacuteteacute conclu que lrsquoopaciteacute eacutetait causeacutee par la condensation de lrsquoeau quiforme un aeacuterosol drsquoammoniac aqueux

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

327 Essais de Landskrona Suegravede 1982Les essais de Landskrona Suegravede 1982 ont eacuteteacute meneacutes par le Swedish National DefenceResearch Institute et ont eacuteteacute rapporteacutes par Nyreacuten et al (1983)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient commercial contenant 1 400 kg drsquoammoniac sous 6 bar et 9degC

une tempeacuterature ambiante de 8degC et une humiditeacute relative de 42

et une vitesse de vent de 13 msLrsquoobjectif des essais eacutetait de mesurer le deacutebit drsquoun rejet drsquoammoniac diphasique et de lecomparer agrave un modegravele theacuteorique

Les rejets ont eacuteteacute effectueacutes agrave partir drsquoun tuyau de diamegravetre inteacuterieur variant de 32 agrave 40 mmSix essais ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec un tuyau de 2 m de longueur et cinq avec un tuyau de 35 mDans chacun des cas le tuyau eacutetait situeacute agrave 2 m au dessus du sol Chaque rejet a dureacute de 60agrave 90 s

Pour tous les essais excepteacute quatre drsquoentre-eux la pression du reacuteservoir a beaucoup varieacutePour les quatre restants la pression de sortie eacutetait de 22 bar et le deacutebit massique de 22 kgsLe jet a toucheacute le sol agrave un point situeacute entre 6 et 10 m du point de rejet Aucune flaque nrsquoa eacuteteacuteobserveacutee

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

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328 Essais du programme FLADISDes rejets drsquoammoniac ont eacuteteacute reacutealiseacutes dans le cadre drsquoun programme drsquoessais europeacuteennommeacute FLADIS (Research on the dispersion of two-phase flashing releases) Ce programmea eacuteteacute reacutealiseacute sous lrsquoeacutegide de la DG XII agrave Bruxelles

Trois campagnes de mesures ont eacuteteacute reacutealiseacutees en avril et aoucirct 1993 et en aoucirct 1994 Au total27 rejets horizontaux drsquoammoniac liqueacutefieacute sous pression ont eacuteteacute reacutealiseacutes

Les deacutebits des rejets ont varieacute de 025 agrave 055 kgs agrave travers des orifices de 40 et 63 mm dediamegravetre Lrsquoessai le plus long a dureacute 40 min

Un des objectifs du programme FLADIS eacutetait drsquoeacutetudier finement le jet drsquoaeacuterosol dans lechamp proche la phase de dispersion en gaz lourd et la transition agrave la dispersion passivePour cela des capteurs ont eacuteteacute disposeacutes en arc de cercle centreacutes sur le point de rejet agrave 20 m70 m et 240 m

Des mesures de la composition de lrsquoaeacuterosol au sein du jet diphasique ont eacuteteacute effectueacutees lorsdes essais De ces mesures il a eacuteteacute observeacute que lrsquoaeacuterosol qui eacutetait constitueacute drsquoammoniacpresque pur proche du point de rejet eacutetait en lrsquoespace de quelques megravetres constitueacute drsquoeaupresque pure

Par ailleurs il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuage drsquoammoniac lors des rejets

329 Essais reacutealiseacutes agrave lrsquoEcole des Mines drsquoAlegravesLrsquoEcole des Mines drsquoAlegraves a reacutealiseacute plusieurs campagnes drsquoessais de dispersion drsquoammoniacdepuis 1996 Les essais sont reacutealiseacutes agrave partir drsquoune ou deux bouteilles drsquoammoniac de 44 kgplaceacutes la tecircte en bas de maniegravere agrave effectuer des rejets en phase liquide (Bara Dussere 1996)Lrsquoobjectif de ces essais est drsquoeacutetudier lrsquoefficaciteacute des queues de paon utiliseacutees par les pompiers

En aval des queues de paon situeacutees agrave environ 1 megravetre des bouteilles une reacuteduction desconcentrations en ammoniac a eacuteteacute constateacutee sur lrsquoaxe du rejet drsquoun facteur supeacuterieur agrave 10 agrave13 m des bouteilles et drsquoun facteur drsquoau moins 3 agrave 20 megravetres En revanche aucune reacuteductionsignificative nrsquoa eacuteteacute observeacutee au-delagrave de 50 megravetres

3210 Autres essais de dispersion atmospheacuterique

Dans le cadre de ce programme des essais de dispersion de produits dans lrsquoatmosphegravere avecdes gaz diffeacuterents de lrsquoammoniac ont eacuteteacute consideacutereacutes

Comme indiqueacute preacuteceacutedemment lrsquoammoniac rejeteacute agrave lrsquoatmosphegravere conduit geacuteneacuteralement agrave laformation drsquoun nuage froid plus lourd que lrsquoair La dispersion se deacuteroule donc comme celledrsquoun gaz lourd jusqursquoagrave ce que le niveau de dilution soit suffisant pour que la dispersion delrsquoammoniac soit preacutesideacutee par les seules caracteacuteristiques de lrsquoeacutecoulement atmospheacuterique(dispersion passive)

Crsquoest pourquoi les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes sur des gaz lourds ont uncertain inteacuterecirct pour lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac Cette affirmationest vraie en particulier pour tous les aspects qui concernent la phase initiale du rejet

Le tableau 14 en page suivante reacutecapitule de maniegravere syntheacutetique les principaux essais dedispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Les essais du Deacutesert de Tortoise sont repris dans ce tableau agrave titre de comparaison

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Burro CoyoteDesert

Tortoise Goldfish Handford Maplin Sands Prairie GrassThorney

Island(instantaneacute)

ThorneyIsland

(continu)

Substance LNG LNG Ammoniac Fluoruredrsquohydrogegravene

Krypton 85 LNG et LPG Dioxyde desoufre

Freacuteon et azote Freacuteon et azote

Type de rejet Liquide agraveeacutebullition

Liquide agraveeacutebullition

Rejetsdiphasiques

Rejetsdiphasiques

Gazeux Liquide agraveeacutebullition

Jet gazeux Gazeux Gazeux

Nombredrsquoessais

8 3 4 3 5 4 et 8 44 9 2

Quantiteacutes enkg 10 700 agrave 17 300 6 500 agrave 12 700 10 000 agrave 36 800 3 500 agrave 3 800 11 agrave 24 Curies

LNG 2 000 agrave6 600

LPG 1 000 agrave3 800

23 agrave 63 3 150 agrave 8 700 4800

Dureacutee en s 79 agrave 190 65 agrave 98 126 agrave 381 125 agrave 360 598 agrave 1 191 60 agrave 360 600 instantaneacute 460

Type desurface

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Sable humide Lit de lacasseacutecheacute

Deacutesert avec desbuissons

Rejet sur deseacutetendues drsquoeaupeu profondes

Herbe Herbe Herbe

Classes destabiliteacute

C-E C-D D-E D C-E D A-F D-F E-F

Distance maxdrsquoobservation

140 - 800 300 - 400 800 3 000 800 400 - 650 800 500 - 580 472

tableau 14 Tableau reacutecapitulatif des principaux essais de dispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Thorney Island 19 essais lors de la phase I 9 essais lors de la phase II et 3 essais pour les rejets continus

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Lrsquoeacutetude des essais mentionneacutes dans le tableau 14 suggegravere les remarques suivantes

Seuls les essais du Deacutesert de Tortoise et de Goldfish ont mis en jeu des rejetsdiphasiques

Les essais de rejet de liquide sur de lrsquoeau (Burro Coyote et Maplin Sands) nepermettent pas de tirer des conclusions pour lrsquoammoniac qui a un comportement tregravesdiffeacuterent avec lrsquoeau

Seuls parmi ces essais ceux de Thorney Island ont mis en œuvre des obstacles

Les enseignements tireacutes de ces essais en terme de dispersion concernent les aspectsgeacuteneacuteraux Ce nrsquoest pas dans le cadre de ces essais que peuvent ecirctre prises en compte lesspeacutecificiteacutes de lrsquoammoniac comme par exemple la formation du jet la geacuteneacuteration de lrsquoaeacuterosolles reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair etc

3211 SynthegraveseLes essais de dispersion atmospheacuterique deacutejagrave reacutealiseacutes ont permis de mettre en eacutevidence

lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques

le comportement de lrsquoammoniac qui se disperse comme un gaz lourd lorsqursquoil estrejeteacute depuis un reacuteservoir sous pression (pas de dispersion en hauteur)

un rejet impactant le sol a permis de recueillir 70 de lrsquoammoniac rejeteacute (essais deUnie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972)

Cependant il manque notamment des donneacutees sur

la caracteacuterisation du terme source du rejet et la formation du jet diphasique dans lecas de rejets sous pression et notamment la geacuteneacuteration et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol

des essais de rejet impactant une surface avec des deacutebits plus importants Les essaiscomme ceux de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 nrsquoont paspermis drsquoeacutetudier la dispersion de lrsquoammoniac Ces essais ont juste permis drsquoeacutetudierle pheacutenomegravene de maniegravere qualitative

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33 MODELISATION DE LA DISPERSION ATMOSPHERIQUE DE LrsquoAMMONIAC

Comme nous lrsquoavons vu au paragraphe preacuteceacutedent la modeacutelisation doit tenir comptenotamment

des effets de graviteacute dus agrave la tempeacuterature du nuage

de la preacutesence drsquoaeacuterosol

des reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

Diffeacuterents types de modegraveles de dispersion existent les modegraveles gaussiens les modegravelesinteacutegraux et les modegraveles tridimensionnels Ces modegraveles sont largement deacutecrits dans lalitteacuterature par exemple UIC (1995) ou RIOU (1989)

331 Les modegraveles gaussiensLes modegraveles purement gaussiens sont dans la plupart des cas inadapteacutes agrave la modeacutelisationfine de rejets drsquoammoniac liquide sous pression En effet lrsquoammoniac ne se comporte pascomme un gaz passif dans les phases initiales de rejet

332 Les modegraveles tridimensionnelsLes modegraveles tridimensionnels permettent de reacutesoudre directement le systegraveme drsquoeacutequationsphysiques qui gouverne la dispersion atmospheacuterique Ainsi de nombreuses situations plus oumoins complexes peuvent ecirctre simuleacutees En revanche cela impose une prise en comptepreacutecise de lrsquoensemble des pheacutenomegravenes tels que par exemple la turbulence atmospheacuterique latopographie du terrain ou les obstacles

Ces modegraveles sont plus complexes agrave mettre en œuvre et neacutecessitent du personnel qualifieacute pourles utiliser Parmi les limitations de ces modegraveles on peut citer par exemple le choix desmodegraveles de turbulence le raffinement du maillage ou les critegraveres de convergence De ce faitdes modegraveles numeacuteriques plus simples sont plus souvent employeacutes

333 Les modegraveles inteacutegraux

A mi-chemin entre les modegraveles gaussiens et les modegraveles tridimensionnels les modegravelesinteacutegraux donnent des reacutesultats inteacuteressants avec des temps de mise en œuvre infeacuterieurs auxmodegraveles tridimensionnels Ils permettent de prendre en compte les particulariteacutes du gaz et durejet dans la phase initiale jusqursquoagrave ce que la dispersion devienne passive

Cependant de tels logiciels ne prennent pas en compte les obstacles tels que des bacirctiments latopographie et la veacutegeacutetation Seul un paramegravetre de rugositeacute permet de moduler les reacutesultats enfonction de la configuration moyenne du terrain

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334 Problegravemes subsistants et ameacuteliorations agrave apporter

Lantzy (1992) indique qursquoil ne faut pas perdre de vue que le but de la modeacutelisation de rejetsatmospheacuteriques est de preacutedire avec le plus de preacutecision possible les conseacutequences drsquoun rejetde substance dangereuse Pour arriver agrave ce but la caracteacuterisation du terme source estdeacuteterminante parce que les meilleurs modegraveles de dispersion donneront toujours des reacutesultatserroneacutes si le terme source est incorrect

Certains points preacutesenteacutes dans cet article peuvent ecirctre repris pour lrsquoeacutetude de la dispersion delrsquoammoniac et plus particuliegraverement pour lrsquoeacutetude du terme source lors de rejets drsquoammoniacCes points concernent les eacutecoulements diphasiques la formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol laformation et lrsquoeacutevaporation de flaques

3341 Les eacutecoulements diphasiquesConcernant les eacutecoulements diphasiques drsquoapregraves Lantzy (1992) les travaux agrave venir devraientecirctre axeacutes sur

une meilleure compreacutehension des effets de non-eacutequilibre pour les rejets via des petitstuyaux (longueur infeacuterieure agrave 100 mm) Crsquoest le domaine de lrsquointerpolation entre leseacutecoulements en reacuteel non-eacutequilibre et les eacutecoulements homogegravenes

une deacutetermination plus preacutecise du coefficient de deacutecharge Cette valeur estgeacuteneacuteralement comprise entre 06 et 10 et a de ce fait une influence importante sur ledeacutebit calculeacute

lrsquoeacutetablissement drsquoune base de donneacutees expeacuterimentales pour les ruptures de canalisationsdont le rapport LD est grand A lrsquoheure actuelle le travail effectueacute dans ce domainesrsquoest limiteacute agrave des simulations sur ordinateur Des donneacutees sont neacutecessaires pour veacuterifieret eacutetendre les theacuteories existantes

le deacuteveloppement de modegraveles drsquoentraicircnement et de meacutelange pour les rupturescatastrophiques Par exemple il nrsquoexiste pas de theacuteorie entiegraverement satisfaisante pourestimer correctement la taille des gouttes et la vitesse du rejet Des donneacutees agrave grandeeacutechelle sont neacutecessaires pour compleacuteter les donneacutees agrave petite eacutechelle disponiblesaujourdrsquohui

3342 La formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosolPour modeacuteliser correctement les rejets agrave partir de stockages sous pression les modegravelesdoivent prendre en compte lrsquoaeacuterosol et lrsquoeacutevolution des gouttelettes le long du jet Cependantpour cela il est neacutecessaire de pouvoir estimer de faccedilon preacutecise la taille initiale des gouttesainsi que leur distribution La plupart des recherches agrave deacutevelopper concerne donc

lrsquoeacutevaporation des gouttelettes Il est neacutecessaire de preacutevoir correctement quelle quantiteacutede la substance sera transporteacutee

la coalescence des gouttelettes

les effets de la viscositeacute sur le cisaillement Il nrsquoy a pas de donneacutees disponibles agrave cejour

la non uniformiteacute des orifices des rejets

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3343 La formation et lrsquoeacutevaporation de flaquesLa formation et lrsquoeacutevaporation de flaques est un sujet qui meacuterite drsquoecirctre examineacute afin decomprendre et de modeacuteliser les pheacutenomegravenes qui peuvent ecirctre rencontreacutes lors drsquoaccidents Enparticulier les points suivants doivent ecirctre eacutetudieacutes

le gel de lrsquohumiditeacute du sol Ce pheacutenomegravene affecte la conduction thermique vers laflaque Il nrsquoest pas tregraves bien compris agrave ce jour

lrsquoinfiltration des substances dans le sol Pour une substance cryogeacutenique (commelrsquoammoniac) ce pheacutenomegravene accroicirct la surface de contact ce qui favorise le transfert dechaleur et de ce fait le taux drsquoeacutevaporation Pour une substance non cryogeacutenique cepheacutenomegravene conduit agrave une surface de flaque moindre et agrave moins drsquoeacutevaporationComme pour le point preacuteceacutedent ce pheacutenomegravene nrsquoest pas bien connu

lrsquoeffet du substrat sur la taille de la flaque Il nrsquoexiste pas de bonnes theacuteories pourrelier directement la rugositeacute du substrat et la taille de la flaque pour une surface nonlisse et non reacuteguliegravere (crsquoest-agrave-dire dans la majoriteacute des cas reacuteels)

lrsquoeacutevaporation par vent faible Des donneacutees seraient neacutecessaires pour deacutevelopper desmodegraveles adapteacutes agrave ces conditions

Par ailleurs concernant lrsquoeacutevaluation des modegraveles de terme source Lantzy (1992) rappelleque couramment lrsquoeacutevaluation nrsquoest pas faite sur le modegravele de terme source lui-mecircme maissur la combinaison du modegravele du terme source et du modegravele de dispersion

Lantzy indique en outre que la plupart des donneacutees disponibles concernent des distances au-delagrave de 300 m Il y a un besoin drsquoessais bien dimensionneacutes et bien instrumenteacutes agrave proximiteacutedu point de rejet afin de recueillir des donneacutees de qualiteacute pour lrsquoeacutevaluation des modegraveles determe source

En conclusion Lantzy exprime qursquoil y a un besoin de donneacutees expeacuterimentales satisfaisantespour lrsquoeacutevaluation et le deacuteveloppement de tous les aspects de la modeacutelisation du terme source

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335 SynthegraveseEn reacutesumeacute un certain nombre de problegravemes techniques doit ecirctre encore abordeacute de maniegraverepreacutecise dans diffeacuterents domaines relatifs agrave lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique despolluants

En ce qui concerne la compreacutehension et la modeacutelisation du terme source il faudrait examineren deacutetail

le rejet biphasique

le preacute-meacutelange dans la phase de jet

la formation et le comportement daeacuterosol en dispersionEn ce qui concerne les particulariteacutes de lrsquoammoniac

la prise en compte de la graviteacute

les reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

En ce qui concerne les conditions extrinsegraveques au rejet

la deacutefinition des conditions meacuteteacuteorologiques (profil du vent gradient de tempeacuteraturehygromeacutetrie)

la topographie et lorographie

lrsquoinfluence de la rugositeacuteEn ce qui concerne les problegravemes directement lieacutes agrave la modeacutelisation

les conditions aux limites avec le choix des eacutequations de fermeture pour les modegravelestridimensionnels

linfluence et limportance des diffeacuterents calages empiriques pour les modegraveles simplifieacutesainsi que lrsquoadeacutequation de ces calages par rapport agrave la reacutealiteacute

lrsquoinfluence de lrsquoutilisateur du logiciel sur les reacutesultats drsquoune modeacutelisation

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34 ASPECTS EXAMINES DANS CE PROGRAMME

Ce programme de recherche consiste notamment agrave compleacuteter les connaissances sur ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac en milieu libre et en milieu encombreacute et agrave effectuerdes comparaisons entre des reacutesultats obtenus au moyen de modegraveles numeacuteriques et desmesures reacutealiseacutes au cours drsquoessais Dans ce but un programme drsquoessais agrave grande eacutechelle a eacuteteacuteentrepris

Il vise agrave apporter des eacuteleacutements de reacuteponses aux problegravemes souleveacutes dans le chapitrepreacuteceacutedent et plus particuliegraverement sur les deux points preacutesenteacutes ci-apregraves

341 Les jets impactantsDans le cadre de lrsquoeacutetude drsquoun rejet drsquoammoniac il est deacutelicat de caracteacuteriser correctement leterme source en particulier la quantiteacute qui srsquoeacutecoule et qui constitue une flaque liquideappeleacutee laquo rain-out raquo dans la litteacuterature scientifique en langue anglaise

Pour essayer drsquoappreacutehender les pheacutenomegravenes agrave grande eacutechelle lrsquoINERIS a mis en œuvre desrejets drsquoammoniac dans des configurations qui diffegraverent uniquement par la preacutesence obstaclesdans le champ tregraves proche

jet diphasique en champ libre

jet diphasique impactant un mur situeacute agrave moins de 3 megravetres

jet diphasique impactant le solLa diffeacuterence entre ces types de rejet devra permettre drsquoestimer le deacutebit de formation de laflaque Cette eacuteventuelle formation de flaque lors drsquoun jet impactant permettra drsquoavoir uneapproche plus reacutealiste dans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute

Des essais reacutealiseacutes sur les jets gazeux impactant une surface ont montreacute que dans lesconditions des essais le volume pour lequel la concentration est supeacuterieure agrave uneconcentration donneacutee eacutetait beaucoup plus eacuteleveacute que dans le cas drsquoun jet libre jusqursquoagrave 10 foissupeacuterieur lors drsquoessais avec du meacutethane (Chaineaux 1995) En effet lorsque le jet impacte unobstacle lrsquoentraicircnement drsquoair est a priori reacuteduit car le nuage agrave tendance agrave se laquo diluer raquo avec unair deacutejagrave chargeacute en gaz

Si ce reacutesultat se confirme il faudra prendre en compte cet aspect pour la seacutecuriteacute dans lechamp proche

En revanche un jet impactant peut conduire agrave la formation drsquoune flaque au sol et doncreacuteduire le deacutebit gazeux qui passe agrave lrsquoatmosphegravere Les distances correspondant agrave uneconcentration donneacutee peuvent alors ecirctre infeacuterieures agrave celles qui seraient obtenues dans le casdrsquoun rejet en champ libre

Les eacutetudes de seacutecuriteacute drsquoinstallations caracteacuteriseacutees par une configuration semblable agrave cesessais seront plus reacutealistes lorsque ces pheacutenomegravenes seront pris en consideacuteration

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342 Influence de la geacuteomeacutetrie de lrsquoorificeDans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute les rejets sont geacuteneacuteralement consideacutereacutes commecirculaires (issus de la rupture guillotine drsquoune canalisation)

Dans ce programme des rejets diphasiques via des orifices diffeacuterents mais dont la surface dela section ouverte est identique ont eacuteteacute mis en œuvre afin de comparer les reacutesultats obtenusen terme de concentration sous le vent de lrsquoeacutemission

Lrsquoorifice de reacutefeacuterence est un orifice circulaire (buse) Ensuite un orifice formeacute par une bridedont le joint a eacuteteacute au preacutealable enleveacute et remplaceacute par des cales de mecircme eacutepaisseur a eacuteteacutereacutealiseacute tel qursquoindiqueacute sur la figure 2 ci-apregraves

figure 2 Scheacutema du dispositif permettant de simuler une fuite sur une bride

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4 DESCRIPTION DES ESSAIS A GRANDE ECHELLE

Dans ce programme de recherche quinze essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelleont eacuteteacute reacutealiseacutes Afin de se placer dans des configurations proches de situations industriellesles essais ont eacuteteacute deacutefinis avec les 6 industriels qui ont participeacute agrave ce programme

41 PRESENTATION DES ESSAIS REALISES

Les quinze configurations de rejet qui ont eacuteteacute reacutealiseacutees lors de cette campagne drsquoessais sontdeacutecrites sommairement ci-apregraves agrave cocircteacute de chacun des scheacutemas de principe Ces essais sontnumeacuteroteacutes de 1 agrave 8b dans lrsquoordre chronologique de leur reacutealisation Pour chacune de cesconfigurations le diamegravetre de la canalisation est de 2 pouces (508 mm) Sauf indicationspeacutecifique (cas des essais 2 3 4p et 2b) lrsquoorifice circulaire est aussi de diamegravetre 2 pouces

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase gazeuseSeul essai reacutealiseacute en phase gaz Les essais suivantsconcernent tous des rejets drsquoammoniac initialement enphase liquide

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase liquide agravetravers un orifice de 20 mm

Rejet agrave travers une bride de 2 pouces agrave une hauteur de1 megravetre La distance entre les deux eacuteleacutements de la brideest de 16 mm de sorte que la surface de rejet est eacutegaleagrave 18 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur agrave travers unorifice de 30 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3 m x 3 m Ce mur est situeacute agrave 3 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet25

24

21

24p

30 mm

22

20 mm

23

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Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3m x 3m Ce mur est situeacute agrave 1 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de3 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 2 m x 2 m de surfaceet de 1m de hauteur (4 m3)

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 25 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 60 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au ndeg4 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir a eacuteteacute abaisseacutee agrave -12degCavant lrsquoessai

Rejet identique au ndeg2 avec un orifice de diamegravetre 18 mm

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 10m x 10m desurface et de 5 cm de hauteur (5 m3)

26

28

27

29

212

22b

18 mm

28b

210

211

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42 DESCRIPTION DES MOYENS DrsquoESSAIS

Pour reacutealiser ces essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelle le TerraindrsquoExpeacuterimentation Exteacuterieur (TEE) du CEA-CESTA (Centre drsquoEtudes Scientifiques etTechniques drsquoAquitaine) a eacuteteacute retenu Il se situe agrave une soixantaine de kilomegravetres au Sud deBordeaux Le site a une superficie de 950 hectares Il est entiegraverement clocirctureacute et son accegraves estcontrocircleacute en permanence Lrsquoeacutetude de seacutecuriteacute qui a eacuteteacute reacutealiseacutee a montreacute que les essaisenvisageacutes pouvaient ecirctre effectueacutes dans de bonnes conditions de seacutecuriteacute du fait notammentde lrsquoespace disponible

Le terrain drsquoessais du TEE est totalement plat et deacutepourvu de tout obstacle Ce terraindrsquoenviron deux kilomegravetres de rayon dispose en son centre drsquoune dalle carreacutee en beacuteton de10 megravetres de cocircteacute et drsquoenviron 15 cm drsquoeacutepaisseur Crsquoest agrave partir de cette dalle que les rejetsont eacuteteacute reacutealiseacutes

421 Description du point de rejetA proximiteacute immeacutediate de la dalle de rejet trois reacuteservoirs drsquoammoniac de 12 m3 chacun onteacuteteacute installeacutes Lrsquoammoniac liqueacutefieacute y eacutetait stockeacute sous sa pression de vapeur saturante Lesreacuteservoirs avaient les dimensions suivantes

longueur totale 4 810 mm longueur virole 3 700 mm diamegravetre inteacuterieur 1 874 mm hauteur maximum de liquide 1 500 mm

Lors des essais un seul de ces reacuteservoirs eacutetait relieacute au dispositif de rejet situeacute au centre de ladalle Celui-ci eacutetait eacutequipeacute de 5 thermocouples et drsquoun capteur de pression afin de suivrelrsquoeacutevolution des conditions de pression et de tempeacuterature agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir au cours dechaque essai

Les 5 thermocouples eacutetaient installeacutes sur une verticale depuis le fond du reacuteservoir auxhauteurs suivantes

50 mm 400 mm 750 mm 1 100 mm 1 450 mm

Le capteur de pression eacutetait situeacute en partie haute du reacuteservoir dans la phase gazeuse Cecapteur est repeacutereacute P3 sur la figure 3 page suivante

Le reacuteservoir eacutetait eacutegalement relieacute agrave un cadre drsquoazote permettant soit de le pressuriser soit demaintenir la pression constante au cours drsquoun essai ou encore de purger apregraves un essai lacanalisation qui le reliait au dispositif de rejet

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70

1080

60 50 40

30

20

V = 12 m3

thermocouples

2 phase liquide2 phase gaz

N2

pression(P3)

NH3 liquide

dispositif de rejet

deacutebitmegravetre

figure 3 scheacutema du point de rejet

Pour effectuer les quinze rejets deacutefinis dans le cadre de ce programme les deux vannesmanuelles de diamegravetre 2 pouces installeacutees sur le reacuteservoir ont eacuteteacute utiliseacutees une eacutetait relieacutee agravela phase gaz et lrsquoautre agrave la phase liquide Ces deux vannes identiques ne sont pas agrave passageinteacutegral et leur diamegravetre de passage est de 32 pouces

Apregraves la vanne 2 pouces connecteacutee agrave la phase liquide un deacutebitmegravetre drsquoune longueur de300 mm et drsquoun diamegravetre inteacuterieur de 41 mm a eacuteteacute installeacute Preacutevu pour fonctionner en phaseliquide il nrsquoa pas donneacute de reacutesultats exploitables lors des essais car lrsquoammoniac eacutetaitdiphasique degraves la vanne situeacutee juste en amont pour presque tous les essais

La liaison entre la deacutebitmegravetre et le dispositif de rejet eacutetait assureacutee par une canalisation de50 mm de diamegravetre et de 104 m de longueur

Enfin le dispositif de rejet eacutetait composeacute drsquoune canalisation de 2 pouces instrumenteacutee par desvannes des thermocouples et des capteurs de pression (cf figure 4 page suivante)

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Nota toutes les distances sont donneacutees en mm

figure 4 description du dispositif de rejet

Lrsquoaxe du dispositif de rejet se situait agrave 1 015 mm au-dessus du solLrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet a eacuteteacute eacutequipeacutee de diffeacuterents types de sortie (cf figure 5) enfonction de la configuration expeacuterimentale souhaiteacutee

mesure de tempeacuterature thermocouple de 1 mm au centre de la canalisationth7

P2

110

280

475

600

715815

1050

1370

th8 P2 th7

130

445

vanne manuelle 2 (diamegravetre interne 32 )

vanne pneumatique agrave passage inteacutegral 2

mesure de pression capteur deacuteporteacute de 15 cm

diamegravetre 2longueur 104 m bride pour

recevoir diffeacuterentstypes de sortie

1 01

5 s

ol

canalisation derejet

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th8 P2 th7

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

rejets horizontaux essais1 2 4p 4 5 6 10 11 12 2b

essai 7 rejet vertical agrave 3 m dehauteur

essai 9 rejet dans une reacutetentionde 2 x 2 x 1 m

essai 3 rejet agrave traversune bride

essais 8 et 8b

80

190

90

170

65

160980

65

160

870

sol

870

sol

820

1 535

2 88

0 s

ol

1015

so

l

figure 5 diffeacuterents types de sortie pour chaque configuration

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Pour les essais dont le jet eacutetait orienteacute vers le sol la dalle de beacuteton eacutetait instrumenteacutee ensurface de thermocouples Lors des jets contre le mur ce dernier eacutetait eacutegalement instrumenteacuteavec des thermocouples Lrsquoinstrumentation reacutealiseacutee et le repeacuterage de ces thermocouples sontdeacutecrits en annexe 1

Concernant les essais 2 4p et 2b lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet eacutetait eacutequipeacutee drsquoun bouchonde 50 mm perceacute du diamegravetre correspondant agrave lrsquoessai soit respectivement pour ces trois essais20 mm 30 mm et 18 mm

Pour lrsquoessai 3 avec la bride le joint a eacuteteacute enleveacute Lrsquoeacutepaisseur entre les 2 eacuteleacutements de la brideeacutetait de 16 mm Cela correspond agrave une surface de fuite de 255 mm2 Le diamegravetre eacutequivalenten surface est donc 18 mm

Lors des essais 10 et 11 des eacutecrans drsquoeau ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des laquo queues de paon raquo Lescaracteacuteristiques de ces queues de paon eacutetaient les suivantes

diamegravetre drsquoalimentation 70 mm

pression drsquoalimentation 8 bar

deacutebit en eau 1 200 Lmin

porteacutee x 32 m

porteacutee y 10 m

figure 6 porteacutees des queues de paon employeacutees lors de essais 10 et 11

porteacute

e y

10

m

porteacutee x 32 m

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Pour ces deux essais deux queues de paon eacutetaient installeacutees tel que deacutecrit sur la figure 7ci-apregraves

figure 7

Essai 10 Implantation des deux queuesde paon agrave 25 m du point de rejet

Essai 11 Implantation des deux queuesde paon agrave 60 m du point de rejet

Les positions des macircts de mesure sont preacuteciseacutees en deacutetail plus loin dans ce rapport

B18 B17 B16

118

m

125 m

118 m

A14 A11 A08

61

m

61 m

12 m

20 m

50 m

queue de paon

macirct de mesure

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422 Mesures meacuteteacuteorologiquesPour la mesure des conditions atmospheacuteriques un macirct meacuteteacuteorologique de 10 megravetres dehauteur eacutetait installeacute agrave 350 megravetres du point de rejet dans la direction noteacutee 3 (repegravere M sur lafigure 11) Celui-ci eacutetait composeacute de trois aneacutemomegravetres agrave coupelles situeacutes agrave 15 4 et 7megravetres de hauteur drsquoune girouette situeacutee agrave 7 megravetres et drsquoun aneacutemomegravetre ultrasonique situeacute agrave10 megravetres

Une station meacuteteacuteorologique eacutetait eacutegalement installeacutee agrave cocircteacute du poste de commande ougrave desmesures de tempeacuterature drsquohumiditeacute relative et de flux solaire ont eacuteteacute effectueacutees Ces mesuresont eacuteteacute reacutealiseacutees agrave 15 megravetres de hauteur La freacutequence drsquoacquisition de ces paramegravetres eacutetait de1 Hz excepteacute pour lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique dont la freacutequence eacutetait de 10 Hz

Le type de mateacuteriel qui a eacuteteacute utiliseacute est deacutecrit ci-apregraves 1 girouette PULSONIC 429 3 aneacutemomegravetres agrave coupelles PULSONIC 438 1 pyranomegravetre PULSONIC CM6B (mesure du flux solaire) 1 sonde de tempeacuterature PULSONIC 1 hygromegravetre PULSONIC 1 aneacutemomegravetre ultrasonique METEK ndash USA-1

Un scheacutema de lrsquoinstallation est donneacute sur la figure 8 ci-apregraves

figure 8 Macirct meacuteteacuteorologique

Lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique eacutetait installeacute avec lrsquoaxe x orienteacute vers le nord et lrsquoaxe y orienteacutevers lrsquoest

La girouette eacutetait orienteacutee dans la direction opposeacutee agrave lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique

10m

7m

4m

15m

aneacutemomegravetre ultrasonique

girouette

aneacutemomegravetre agrave coupelles

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423 Constitution et tests de la chaicircne de mesure de lrsquoammoniacPour reacutealiser les essais en grand lrsquoINERIS a retenu la mise en œuvre drsquoune chaicircne de mesureautonome agrave la fois pour minimiser le cacircblage mais eacutegalement pour ecirctre facilement deacuteplaceacuteeen fonction des conditions meacuteteacuteorologiques (surtout des variations de la direction du vent)De ce fait lrsquoalimentation eacutelectrique des capteurs a eacuteteacute assureacutee par des batteries et des pilesPour chaque seacuterie de mesures le stockage des donneacutees eacutetait effectueacute sur laquo EEPROM 5 raquo

Ainsi la chaicircne de mesure de lrsquoammoniac eacutetait constitueacutee drsquoun boicirctier eacutelectronique sur lequelil eacutetait possible de connecter jusqursquoagrave 4 capteurs de technologies diffeacuterentes Au total70 boicirctiers eacutelectroniques identiques ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ce programme

Un boicirctier eacutelectronique comporte trois eacuteleacutements disposeacutes sur une plaque drsquoassemblage agravelrsquointeacuterieur drsquoun coffret eacutetanche

Une carte eacutelectronique drsquoacquisition de signaux dont les fonctions sont drsquoamplifier lesignal drsquoeffectuer le traitement numeacuterique de reacutealiser lrsquoaffichage de diffeacuterentsparamegravetres de programmer la configuration et de reacutealiser lrsquoenregistrement desdonneacutees Le composant principal de la carte est un microcontrocircleur speacutecialement adapteacute agravelrsquoinstrumentation

Un dispositif enregistreur sur laquo eeprom raquo destineacute agrave lrsquoacquisition primaire des donneacuteesissues des capteurs sous forme de signal numeacuterique (8192 donneacutees)

Une alimentation eacutelectrique (piles) pour alimenter les circuits eacutelectroniquesLa carte eacutelectronique dispose drsquoune horloge interne qui met en route et arrecircte le systegraveme agrave desheures programmeacutees Pendant cette peacuteriode lrsquolaquoeepromraquo enregistre les mesures des capteurs agraveune cadence preacutedeacutetermineacutee Pour les essais une freacutequence de 025 Hz a eacuteteacute retenue soit unemesure toutes les 4 secondes ce qui permettait compte tenu des capaciteacutes de lrsquolaquo eeprom raquodrsquoenregistrer pendant 8 heures A la fin de chaque journeacutee drsquoessais les donneacutees recueillies etstockeacutees dans les laquo eeprom raquo eacutetaient recopieacutees sur le disque dur drsquoun micro-ordinateur aumoyen drsquoune interface speacutecifique

Pour effectuer le choix des capteurs agrave installer sur les 70 boicirctiers eacutelectroniques les rejetsenvisageacutes dans le paragraphe 41 ont eacuteteacute modeacuteliseacutes agrave lrsquoaide de logiciels de dispersionatmospheacuterique Quelques enseignements geacuteneacuteraux ont eacuteteacute tireacutes de ces simulations

A priori il nest pas neacutecessaire de placer des capteurs capables de mesurer desconcentrations supeacuterieures agrave 1 dammoniac gazeux au-delagrave de 300 megravetres du point derejet sur lrsquoaxe du panache

en revanche jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet les capteurs situeacutes sur lrsquoaxe dupanache devraient tous ecirctre soumis agrave des concentrations supeacuterieures agrave 1

enfin au-delagrave de 750 megravetres les concentrations calculeacutees sont infeacuterieures agrave 01 soit1 000 ppm

Ces reacutesultats ont eacuteteacute consideacutereacutes comme des ordres de grandeur et ont eacuteteacute ajusteacutes en fonctionde lrsquoavancement du programme

5 EEPROM Electrically Erasable Programmable Read Only Memory

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Ainsi le choix des capteurs srsquoest effectueacute en fonction de la concentration agrave mesurer qui estlieacutee agrave la distance au point de rejet sous le vent de lrsquoeacutemission et agrave la distance agrave lrsquoaxe dupanache

Plusieurs techniques de mesure de la concentration dammoniac eacutetaient envisageablestelles que

des cellules eacutelectrochimiques

des semi-conducteurs

des capteurs catalytiques dont les pellistors

une mesure indirecte de lammoniac par la mesure de loxygegravene de lair baseacutee sur lesproprieacuteteacutes paramagneacutetiques de loxygegravene

la mesure dans lrsquoinfrarouge (IR)

la chromatographieChacune de ces techniques srsquoapplique agrave un domaine de concentration speacutecifique commelrsquoindique la figure 9 ci-dessous Les domaines de concentration sont des ordres de grandeurqui peuvent ecirctre eacutetendus en fonction des caracteacuteristiques des capteurs

1 10 100 1000 1 10 100

celluleeacutelectrochimique

semi-conducteur

capteur catalytique

mesure indirecte O2

spectromeacutetrieinfrarouge etphotoacoustique

chromatographie

figure 9 Repreacutesentation des domaines de concentration speacutecifiques des capteurs

Lannexe 2 deacutecrit le principe de fonctionnement des trois premiegraveres techniques citeacutees ci-dessus et qui sont les plus reacutepandues pour la mesure de gaz combustibles

Echelle logarithmique de concentration en ppm et

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Finalement les capteurs qui ont eacuteteacute connecteacutes sur les boicirctiers eacutelectroniques lors de lacampagne drsquoessais sont

des capteurs catalytiques de type pellistor speacutecifiques agrave lrsquoammoniac (EEV VQ 41)permettant de mesurer des concentrations drsquoammoniac comprises entre 01 et 15(entre 1 000 ppm et 150 000 ppm) Ces capteurs au nombre de 60 eacutetaient placeacutes dansle champ proche (jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet)

des cellules eacutelectrochimiques (SENSORIC NH3 3E 1000) mesurant des concentrationsdrsquoammoniac comprises entre 10 et 1000 ppm Ces capteurs au nombre de 50 ont eacuteteacutedisposeacutes dans le champ lointain (de 200 megravetres agrave 1 700 megravetres du point de rejet)

60 thermocouples (type K diamegravetre 1 mm classe 1 gaine inox longueur 5 m)permettant de mesurer les fluctuations de tempeacuterature Ces thermocouples ont eacuteteacuteinstalleacutes agrave cocircteacute de chaque capteur catalytique jusqursquoagrave la distance de 100 megravetres depuisle point de rejet et ce notamment afin drsquoappreacutecier les variations de tempeacuterature dans lejet

Les pellistors EEV VQ41 et les cellules eacutelectrochimiques SENSORIC NH3 3E 1000 ontdrsquoabord fait lrsquoobjet drsquoune seacuterie de tests en laboratoire agrave lrsquoINERIS afin de veacuterifier leurscaracteacuteristiques Ensuite le comportement de ces capteurs a eacuteteacute testeacute agrave lrsquoINERIS dans unegalerie de 50 megravetres de longueur et de 10 m2 de section Des rejets au travers drsquoorifices de05 mm agrave 8 mm de diamegravetre ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ces tests et ont permis de valider la chaicircnede mesure (Bouet 1996)

Pour faciliter le traitement des donneacutees le microcontrocircleur a eacuteteacute programmeacute pour fournir lesdonneacutees directement dans lrsquouniteacute (ppm vol) et dans lrsquoeacutechelle correspondant au capteur Lestockage des donneacutees dans les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute reacutealiseacute de la maniegravere suivante

cellule eacutelectrochimique par pas de 10 ppm jusqursquoagrave 2 000 ppm

pellistor par pas de 250 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 0 jusqursquoagrave 130 puis par pasde 560 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 131 jusqursquoagrave 255

thermocouple par pas de 03125degC de -40degC agrave +40degC

Enfin un programme permettant drsquoeffectuer la lecture et la sauvegarde des informationsenregistreacutees par les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir du logiciel Labview Un utilitairede traitement de ces donneacutees a eacutegalement eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir de ce logiciel

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424 Instrumentation des capteurs sur le terrain drsquoessai

Afin de faciliter lrsquoinstallation des boicirctiers eacutelectroniques avant un rejet le terrain drsquoessai a eacuteteacutepreacutealablement eacutequipeacute de plus de 150 macircts de 3 megravetres de hauteur Ces macircts offraient lapossibiliteacute de fixer les capteurs agrave 4 hauteurs diffeacuterentes agrave savoir 01 1 2 et 3 megravetres Ils onteacuteteacute disposeacutes sur 7 arcs de cercle de 180deg drsquoamplitude centreacutes sur la dalle de rejet et dont lesrayons eacutetaient de 20 50 100 200 500 800 et 1 700 megravetres Sur les deux premiers arcs decercles situeacutes agrave 20 et 50 megravetres 41 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 45deg et sur tous les autresarcs de cercles 21 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 9deg

Afin de faciliter lrsquoexploitation ulteacuterieure des essais les macircts installeacutes sur le terrain drsquoessai onteacuteteacute repeacutereacutes par une lettre et un nombre

La lettre correspond au rayon de lrsquoarc de cercle crsquoest agrave dire la distance depuis le point derejet (cf tableau 15)

distance depuis lepoint de rejet (m)

20 50 100 200 500 800 1 700 4 350 650

lettre A B C D E F G S M T

tableau 15Correspondance entre la distance depuis le point de rejet et la lettre

associeacutee

Les trois derniegraveres distances de 4 350 et 650 megravetres repeacutereacutees dans le tableau preacuteceacutedentcorrespondent respectivement aux capteurs installeacutes sur la dalle de rejet au macirctmeacuteteacuteorologique et agrave un macirct de 19 megravetres de hauteur Sur ce dernier agrave partir de lrsquoessai 8 deuxcellules eacutelectrochimiques ont eacuteteacute installeacutees agrave 6 et 10 megravetres de hauteur

Le nombre correspond agrave une direction depuis le point de rejet Nous avons deacutefini80 directions soit un angle de 45deg entre chacune drsquoelles Dans la configuration qui a eacuteteacuteretenue le nord correspond agrave la direction 50 (Cf figure 10) Lrsquoimplantation des macircts a eacuteteacutereacutealiseacutee dans les directions comprises entre 1 agrave 41

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La numeacuterotation des angles agrave partir de la dalle de rejet est reporteacutee sur la figure 10 ci-apregraves

figure 10Repeacuterage des angles sur la dalle de rejet

La numeacuterotation des angles sur le terrain drsquoessai ainsi que la position des macircts sont reporteacuteessur la figure 11 ci apregraves

70

1080

60 50 40

30

20

dispositif de rejet

Nord

Ouest

Sud

Est

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3 chemindaccegraves

directions de rejet

possibles

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figure 11 position des macircts de mesure

Compte-tenu de la direction la plus freacutequente du vent identifieacutee agrave partir drsquoune analyse desdonneacutees meacuteteacuteorologiques locales et de la configuration du terrain drsquoessai le champ demesure agrave privileacutegier se trouve entre les valeurs drsquoangles numeacuteroteacutees 1 et 41

Par ailleurs il est agrave noter que lrsquoarc de cercle agrave 1 700 megravetres est limiteacute par les dimensions duterrain drsquoessai pour les directions 1 19 21 23 25 27 29 et 41 Pour ces directions ladistance exacte des macircts de mesure est indiqueacutee entre parenthegravese

29 (1 680 m)

Dispositif de rejetSalle de controcircle

Zone vie

G

F

E

D

(1580 m) 1

11 139

7

5

17

3

15

25 (1 530 m)

23 (1 515 m)

21 (1 540 m)

19 (1 605 m)

41 (1 620 m)

39

37

35

33

31

27 (1 580 m)

Macirct meacuteteacuteorologique

M

T

CAB

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Lors de chaque essai les capteurs eacutetaient installeacutes sur les macircts de mesure dans leur positionfinale sous le vent du rejet environ 1 heure avant le deacutebut de lrsquoessai Ainsi les capteurseacutetaient tous reacutepartis de chaque cocircteacute de lrsquoaxe du rejet sur un secteur angulaire de 35deg de partet drsquoautre de cet axe

Pour les rejets impactant et le rejet agrave travers la bride lrsquoangle de reacutepartition des capteurs eacutetaitsupeacuterieur pour les arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 et 100 megravetres (jusqursquoagrave 80deg de chaque cocircteacute delrsquoaxe du rejet) Dans ces configurations des capteurs ont eacutegalement eacuteteacute rajouteacutes sur la dallede beacuteton sur un rayon de 4 megravetres

425 Moyens drsquoacquisitionLes donneacutees recueillies lors de ces essais ont eacuteteacute enregistreacutees ou traiteacutees au moyen de troismoyens drsquoacquisition distincts pour les points suivants

les boicirctiers eacutelectroniques (chaicircne de mesure deacutecrite au paragraphe 423) qui ontpermis lrsquoacquisition drsquoune part des valeurs de concentration en ammoniac agravelrsquoaide des capteurs catalytiques et des cellules eacutelectrochimiques qui y eacutetaientconnecteacutes et drsquoautre part des valeurs de tempeacuterature mesureacutees via lesthermocouples qui y eacutetaient eacutegalement connecteacutes

le systegraveme drsquoacquisition LabView pour les capteurs meacuteteacuteorologiques et pour lescapteurs de pression situeacutes sur le point de rejet

systegraveme drsquoacquisition pour les thermocouples situeacutes sur le point de rejet agrave savoirles thermocouples disposeacutes dans la citerne sur le dispositif de rejet et sur le sol oules blocs de beacuteton (acquisition par scrutation)

Le systegraveme drsquoacquisition des donneacutees issues des capteurs meacuteteacuteorologiques et des capteurs depression eacutetait installeacute dans le poste de commande afin de controcircler les paramegravetres au cours delrsquoessai en mecircme temps que lrsquoacquisition en eacutetait faite et notamment

la pression dans la citerne

la pression au milieu du dispositif de rejet

la pression agrave lrsquoorifice du rejet

la vitesse du vent

et la direction du vent

La localisation et la freacutequence drsquoacquisition relatives agrave chacun de ces capteurs sont reporteacuteesdans le tableau 16 ci-apregraves

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capteurs distance depuisle point de rejet

(m)

(deg) - ndeg dir z(m)

freacutequencedrsquoacquisition

(Hz)

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 7 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 4 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 15 1

aneacutemomegravetre ultrasonique 350 2115 - 3 10 10

girouette 350 2115 - 3 7 1

T reacuteservoir (50 mm) dispositif de rejet 005 02

T reacuteservoir(400 mm) dispositif de rejet 04 02

T reacuteservoir(750 mm) dispositif de rejet 075 02

T reacuteservoir(1 100 mm) dispositif de rejet 11 02

T reacuteservoir(1 450 mm) dispositif de rejet 145 02

T canalisation (th8) dispositif de rejet 1 02

T canalisation(th7) dispositif de rejet 1 02

T orifice (th6) dispositif de rejet 1 02

thermocouples 11 agrave 30 Sol et obstacle 02

flux solaire 450 270 - 70 15 1

humiditeacute relative 450 270 - 70 15 1

sonde de temperature 450 270 - 70 15 1

capteurs ammoniac Sous le vent des rejets 025

pression reacuteservoir (P3) dispositif de rejet 19 1

pression canalisation (P2) dispositif de rejet 1 1

pression orifice (P1) dispositif de rejet 1 1

tableau 16 position et freacutequence drsquoacquisition des capteurs

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426 Moyens videacuteoPour le suivi des essais depuis le poste de commande cinq cameacuteras du CEA-CESTA ont eacuteteacutedisposeacutees sur le terrain drsquoessai

une cameacutera de surveillance agrave 30 megravetres de hauteur situeacutee entre le point de rejetet le poste de commande

une cameacutera situeacutee agrave 10 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 10 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 40 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 26 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 1000 megravetres du point de rejet dans la direction 33 agrave 1 megravetrede hauteur

une cameacutera mobile agrave 15 megravetres de hauteur placeacutee perpendiculairement agrave ladirection du rejet

427 Seacutecuriteacute

Pour la reacutealisation de ces essais le site a eacuteteacute diviseacute en quatre zones

la laquo zone de pointe raquo ougrave srsquoeffectuait les rejets

la laquo zone de soutien raquo qui se trouvait dans un rayon de 200 megravetres autour dupoint de rejet

la laquo salle de commande raquo situeacutee agrave 450 megravetres au vent du point de rejet

et la laquo zone vie raquo situeacutee agrave lrsquoentreacutee du site agrave environ 1 400 megravetres du point derejet

Chaque personne preacutesente sur le site eacutetait eacutequipeacutee drsquoun masque filtrant Dans la laquo salle decommande raquo les personnes preacutesentes portaient une tenue laquo tyvec raquo Six personnes eacutequipeacuteesdrsquoune tenue speacuteciale et drsquoun appareil respiratoire individuel se tenaient precirctes agrave intervenir enlaquo zone de soutien raquo Deux de ces personnes eacutetaient eacutequipeacutees en plus drsquoun scaphandre afindrsquointervenir sur la laquo zone de pointe raquo et notamment si cela avait eacuteteacute neacutecessaire dans le nuagefroid drsquoammoniac Cela ne srsquoest jamais produit

Aucune personne nrsquoassistait au rejet drsquoammoniac agrave lrsquoexteacuterieur de la laquo salle de commande raquohormis les six personnes qui se trouvaient en laquo zone de soutien raquo

Les diffeacuterentes eacutequipes qui intervenaient sur le site communiquaient avec des moyens radioUn systegraveme de douche eacutetait installeacute agrave lrsquoentreacutee de la laquo zone de pointe raquo

Un service meacutedical eacutetait disponible agrave tout moment agrave cocircteacute de la laquo salle de commande raquo

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5 MESURES DES CONDITIONS DE REJET

Afin de comprendre la dispersion atmospheacuterique drsquoun rejet drsquoammoniac liqueacutefieacute souspression il est important drsquoune part de deacuteterminer les conditions drsquoeacutecoulement delrsquoammoniac dans la canalisation et drsquoautre part de bien eacutevaluer les conditionsmeacuteteacuteorologiques au moment du rejet

51 CONDITIONS DrsquoECOULEMENT DANS LA CANALISATION

Dans un premier temps nous preacutesentons les conditions expeacuterimentales dans lesquelles se sontdeacuterouleacutees les rejets reacutealiseacutes dans le cadre de ce programme Ensuite une analyse de cesconditions de rejet est effectueacutee

511 Conditions expeacuterimentales des rejetsLes conditions expeacuterimentales dans lesquelles se deacuteroulent des essais sont souvent appeleacuteeslaquo terme source raquo du rejet Le terme source preacutecise notamment les valeurs agrave la bregraveche du deacutebitde la tempeacuterature de la pression de la vitesse et de la qualiteacute6 Dans ce programme lesvaleurs mesureacutees du terme source sont essentiellement des valeurs de tempeacuterature et depression ainsi que la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee

Lors de chaque essai les conditions de pression et de tempeacuterature eacutetaient mesureacutees etenregistreacutees en continu toutes les secondes agrave la fois dans le reacuteservoir et agrave diffeacuterents endroitsde la canalisation (Cf chapitre 4)

A titre drsquoillustration les deux graphes de la figure 12 suivante indiquent

lrsquoeacutevolution typique des conditions de pression dans le reacuteservoir et dans la canalisationau cours drsquoun rejet

lrsquoeacutevolution des tempeacuteratures situeacutees agrave diffeacuterentes hauteurs dans le reacuteservoir et situeacuteesdans la canalisation

Ces deux graphes preacutesentent les conditions mesureacutees et enregistreacutees lors de lrsquoessai 4

6 qualiteacute du rejet un eacutecoulement diphasique mono-constituant est essentiellement caracteacuteriseacute par sa qualiteacutecrsquoest-agrave-dire la fraction massique de sa phase vapeur

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figure 12 Evolution des conditions de pression et de tempeacuterature

dans le reacuteservoir et dans la canalisation de rejet

Evolution des conditions de pression (essai 4)

0

1

2

3

4

5

6

7

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Pres

sion

(bar

)

Pression canalisation

Pression orifice

Pression reacuteservoir

Evolution des conditions de tempeacuterature (essai 4)

-50

-40

-30

-20

-10

0

10

20

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Tem

peacutera

ture

(degC

)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1450 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1100 mm)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (750 mm)

Tempeacuterature de sortie (th6)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (400 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (50 mm)Tempeacuterature avant la vanne de sortie (th7)Tempeacuterature da la canalisation (th8)

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Pour lrsquoessai 1 le rejet gazeux a eacuteteacute reacutealiseacute en partant de la pression de vapeur agrave lrsquointeacuterieur dureacuteservoir Ensuite le reacuteservoir srsquoest deacutepressuriseacute et lrsquoessai a eacuteteacute arrecircteacute alors que la pressionavait atteint environ 18 bar absolu

Concernant lrsquoessai 2 une surpression de 1 bar a eacuteteacute preacutealablement effectueacutee avec de lrsquoazote agravelrsquointeacuterieur du reacuteservoir Ensuite le systegraveme de reacutegulation agrave lrsquoazote a maintenu cette pressionconstante pendant toute la dureacutee de lrsquoessai

Lors de lrsquoessai 3 agrave travers la bride aucune surpression drsquoazote nrsquoa eacuteteacute reacutealiseacutee au preacutealableEn revanche la pression existant au deacutepart dans la cuve a eacuteteacute maintenue pendant toute ladureacutee de lrsquoessai par injection drsquoazote

Pour tous les essais suivants il nrsquoa plus eacuteteacute reacutealiseacute de surpression drsquoazote avant essai et lapression nrsquoa pas eacuteteacute maintenue constante pendant la dureacutee de lrsquoessai Ainsi pour chaqueessai il a eacuteteacute observeacute une chute de pression dans le reacuteservoir plus ou moins importante selonles conditions de rejet

Pour chaque essai le comportement des capteurs de pression et de tempeacuterature eacutetaitsensiblement identique Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale concernant les valeurs mesureacutees lors desessais on peut noter que

au sein du reacuteservoir instrumenteacute la valeur de la tempeacuterature dans le ciel gazeux eacutetaitidentique agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide degraves la seconde partie de la nuit Enrevanche apregraves le lever du soleil des diffeacuterences de tempeacuterature entre les deux phasespouvaient ecirctre observeacutees Ainsi selon la tempeacuterature exteacuterieure le rayonnement solaireet le taux de remplissage du reacuteservoir la tempeacuterature de la phase gaz augmentait parfoisplus rapidement que celle de la phase liquide Des diffeacuterences maximums de 10degC entreles deux phases ont eacuteteacute mesureacutees dans le cadre de ce programme

avant un rejet la valeur de la pression dans le reacuteservoir correspondait rarement agrave lapression de vapeur saturante de la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide Elle eacutetaitgeacuteneacuteralement comprise entre la pression de vapeur saturante correspondant agrave latempeacuterature du ciel gazeux du reacuteservoir et la pression de vapeur saturantecorrespondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide selon le moment de la journeacutee latempeacuterature ambiante les conditions drsquoensoleillement et le taux de remplissage dureacuteservoir Dans certaines configurations la diffeacuterence entre la pression dans le reacuteservoiret la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquideeacutetait de lrsquoordre du bar

lors drsquoun rejet dont la tempeacuterature de la phase gazeuse eacutetait initialement supeacuterieure agrave latempeacuterature de la phase liquide il eacutetait classiquement observeacute une diminution de latempeacuterature de la phase gaz vers la tempeacuterature de la phase liquide Selon les conditionsinitiales et ambiantes la tempeacuterature pouvait baisser rapidement apregraves le deacutebut delrsquoessai et devenait ensuite eacutegale agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac en phase liquide aucours de lrsquoessai

la pression au sein du reacuteservoir eacutevoluant dans des conditions proches de la courbe devapeur saturante de la phase gaz pouvait donc de la mecircme maniegravere que les valeurs detempeacuterature eacutevoluer rapidement durant la premiegravere minute selon le moment de lajourneacutee et les conditions drsquoensoleillement

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une fois la premiegravere minute de rejet passeacutee les conditions de pression et de tempeacuteratureagrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir eacutevoluaient de maniegravere constante et plus lente pour le reste de ladureacutee du rejet abaissement de 200 agrave 400 mbar pour une pression de lrsquoordre de 6 barabsolu et diminution de la tempeacuterature de 05 agrave 2degC

lors de lrsquoeacutecoulement de lrsquoammoniac dans la canalisation une chute de pression et doncde tempeacuterature a eacuteteacute observeacutee entre le reacuteservoir et lrsquoorifice Typiquement pour unevaleur de tempeacuterature drsquoenviron 10degC dans le reacuteservoir la tempeacuterature agrave lrsquoorifice eacutetaitdrsquoenviron -15degC

contrairement aux conditions dans le reacuteservoir lors drsquoun essai les conditions depression et de tempeacuterature agrave la bregraveche eacutevoluaient de maniegravere plus importantes enmoyenne abaissement de la pression entre 05 et 1 bar pour une pression agrave lrsquoorificeinitiale infeacuterieure agrave 3 bar absolu et baisse de la tempeacuterature agrave lrsquoorifice entre 5 et 10degC

les mesures de pression et de tempeacuterature effectueacutees en un mecircme endroit de lacanalisation de rejet montraient que la pression eacutetait voisine de la pression de vapeursaturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cet endroit

apregraves la fin du rejet les vannes eacutetant fermeacutees les valeurs de tempeacuterature et de pressioneacutevoluaient plus ou moins rapidement vers leurs conditions avant essai excepteacutes lapression et la tempeacuterature au niveau de lrsquoorifice En effet lrsquoorifice se trouvant agrave lapression atmospheacuterique lrsquoammoniac liquide qui restait au niveau de lrsquoorifice continuaitagrave se vaporiser en abaissant encore sa tempeacuterature

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Lors de la reacutealisation des essais aucune mesure de deacutebit en continu correcte nrsquoa eacuteteacute faiteSeule la valeur du deacutebit de rejet moyen a pu ecirctre estimeacutee agrave partir de la quantiteacute drsquoammoniacrejeteacutee et du temps de rejet

Les caracteacuteristiques geacuteneacuterales de lrsquoensemble des rejets reacutealiseacutes sont deacutecrites dans le tableausuivant

Caracteacuteristiques des rejets

Essais ndeg Dureacutee(sec)

Quantiteacute rejeteacutee(kg)

Deacutebit moyen(kgs)

1 460 300 065

2 440 1 980 45

3 540 1 400 26

4 preacutel 660 2 380 36

4 600 2 520 42

5 600 2 520 42

6 600 2 520 42

7 670 2 560 38

8 875 3 420 39

9 605 2 370 39

10 690 2 150 31

11 600 1 800 3

12 660 2 000 3

2b 720 1 400 195

8b 780 2 120 27

tableau 17Caracteacuteristiques geacuteneacuterales des conditions de rejets

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512 Analyses des conditions drsquoeacutecoulement des rejetsLorsque lrsquoammoniac est stockeacute liquide sous sa pression de vapeur saturante son utilisationconduit geacuteneacuteralement agrave un eacutecoulement liquide sous pression dans une canalisation Lorsdrsquoune rupture sur cette canalisation les conditions drsquoeacutecoulement sont modifieacutees lrsquoammoniacpassant de conditions de pression et de tempeacuterature drsquoutilisation agrave des conditionscorrespondant agrave la pression atmospheacuterique et agrave une tempeacuterature infeacuterieure agrave celle avantrupture

Ce sont les nouvelles conditions agrave lrsquoendroit de la bregraveche qursquoil faut deacuteterminer afin drsquoestimerles caracteacuteristiques du rejet notamment le deacutebit massique la vitesse de rejet la qualiteacute durejet la pression et la tempeacuterature Ces grandeurs vont constituer ce que lrsquoon appelle lelaquo terme source raquo du rejet La difficulteacute pour eacutetablir le deacutebit massique du rejet agrave la bregravechereacuteside notamment dans lrsquoeacutevaluation du reacutegime drsquoeacutecoulement dans la canalisation Lorsquelammoniac liquide rencontre une onde de deacutepression celui-ci se vaporise On dit quelammoniac subit un flash thermodynamique agrave lorigine dun meacutelange de liquide et de vapeurqui agit sur leacutecoulement

On distingue essentiellement trois reacutegimes drsquoeacutecoulement diffeacuterents agrave savoir

le reacutegime agrave bulle la phase liquide est continue et contient des bulles de gaz le liquideest alors majoritaire

le reacutegime annulaire et semi-annulaire la vitesse du gaz est supeacuterieure agrave celle du liquidequi est plaqueacute contre les parois de la canalisation

lrsquoeacutecoulement disperseacute la vitesse drsquoeacutecoulement du gaz est importante le liquide estdisperseacute dans la phase gaz le liquide est alors la phase minoritaire dans le meacutelange

Afin de deacuteterminer le terme source au niveau du point de rejet il est neacutecessaire de biencomprendre et de deacuteterminer les caracteacuteristiques de leacutecoulement dans la canalisation

Il existe de nombreux modegraveles permettant de deacutecrire le rejet dans le cas dune eacutejection par uneconduite Ces modegraveles citeacutes par exemple par Langard (1995) Bigot (1996) UIC (1987)peuvent ecirctre classeacutes en trois cateacutegories par ordre de complexiteacute croissante

les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre (HEM Homogenous Equilibrium Model)

les modegraveles avec eacutecart de vitesse (entre la phase gazeuse et la phase liquide)

les modegraveles hors eacutequilibre

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Dans les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre les phases gaz et liquide sont supposeacutees

avoir la mecircme vitesse

ecirctre reacuteparties de faccedilon homogegravene

ecirctre agrave la tempeacuterature de saturation

Ces hypothegraveses impliquent que

leacutecoulement diphasique est consideacutereacute comme un fluide homogegravene de proprieacuteteacutesmoyennes comprises entre celles du gaz et du liquide

leacutecoulement est agrave leacutequilibre thermodynamique (aucun eacutechange de chaleur ou de massene seffectue entre les phases)

De plus leacutecoulement est supposeacute stationnaire et unidimensionnel

Il existe deux grandes cateacutegories de modegraveles agrave leacutequilibre

les modegraveles agrave deacutetente isentropique dans ce cas lentropie du fluide subissant la deacutetentereste constante alors que son enthalpie diminue La perte denthalpie est alors supposeacuteeeacutequilibreacutee par le gain en eacutenergie cineacutetique de leacutecoulement

les modegraveles agrave deacutetente isenthalpique dans ce cas lenthalpie du fluide reste constantetandis que son entropie diminue Cette perte est eacutequilibreacutee par leacutenergie de friction miseen jeu par leacutecoulement

Van den Akker et al (1983) ont montreacute que ces deux hypothegraveses sont aussi irreacutealistes luneque lautre mais que lerreur engendreacutee dans lhypothegravese enthalpie constante est moindre

Ces modegraveles ont pour but essentiel de deacuteterminer le deacutebit agrave la bregraveche Dans le cadre de ceprogramme les essais reacutealiseacutes permettent de connaicirctre la tempeacuterature et la pression agrave labregraveche ainsi que le deacutebit moyen sur la dureacutee de lessai Un modegravele HEM permet dedeacuteterminer en plus de ces grandeurs la qualiteacute de leacutecoulement agrave la bregraveche Ce paramegravetre nrsquoapas eacuteteacute mesureacute directement lors des essais Un modegravele complet proposeacute par Wheatley (avril1987) et appartenant agrave la cateacutegorie des modegraveles HEM est preacutesenteacute ci-apregraves et ses reacutesultatssont compareacutes aux reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors des essais

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Modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche approche de Wheatley (avril 1987)

Cette modeacutelisation a pour but de deacuteterminer agrave partir des conditions de reacuteservoir (Pint Tint)

les conditions de pression-tempeacuterature agrave la bregraveche

le deacutebit masse du rejet

la qualiteacute agrave la bregraveche

Les hypothegraveses de base de ce modegravele sont que

la deacutetente du fluide est consideacutereacutee isentropique et stationnaire

le fluide diphasique est consideacutereacute homogegravene et agrave lrsquoeacutequilibre liquide-vapeur

Ainsi le modegravele proposeacute repose sur les eacutequations suivantes

eacutequation de lrsquoentropie Cp Ln(T ) = Cp Ln(T ) + x Lv(T )T

liq int liq bb

b(1)

eacutequation drsquoEuler 2

bp2 int

Pb

PintU = v dP + gh2

(2)

eacutequation de la pression interne en fonction de la tempeacuterature et de la hauteur de liquide

P = P (T) + gh = exp B - AT

+ ghint sat liq int 00

liq int

(3)

Equation du volume speacutecifique v = (1 - x)v + x v liq gaz (4)

Equation de Clausius-Clapeyron Lv(T) = T(v - v ) dPdT

gaz liqsat (5)

Apregraves inteacutegration lrsquoeacutequation drsquoEuler srsquoeacutecrit 2

bp2 int b

liqliq int b liq b

int

bint

U = P - P + Cp (T - T ) - Cp T Ln TT

+ gh2

(6)

Cette expression permet de deacuteterminer la vitesse du fluide agrave la bregraveche en fonction de ladiffeacuterence de pression entre le reacuteservoir et la sortie Le fluide eacutetant supposeacute agrave saturation lestempeacuteratures sont connues degraves lors que les pressions le sont

Le coefficient p est un facteur correctif empirique qui permet de tenir compte des effets de lafriction il est en geacuteneacuteral pris eacutegal agrave 06 dans le cas drsquoune bregraveche en paroi et eacutegal agrave 08 ou 09dans le cas drsquoune rupture de canalisation

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Le problegraveme revient alors agrave deacuteterminer la pression du fluide agrave la bregraveche Lrsquoexistence drsquoungradient de pression entre le reacuteservoir et la bregraveche provoque une acceacuteleacuteration importante dufluide crsquoest agrave dire qursquoil y a transformation drsquoeacutenergie potentielle en eacutenergie cineacutetique Lavitesse du fluide agrave la sortie sera limiteacutee par la vitesse de propagation des ondes de pressiondans le fluide crsquoest agrave dire la vitesse du son

Il est admis que si le gradient de pression est suffisamment important le fluide atteindra lavitesse du son en sortie (May 1996) Si tel est le cas on dira que lrsquoeacutecoulement est critique

Un eacutecoulement critique (ou sonique ou bloqueacute) en monophasique se caracteacuterise par le faitqursquoune diminution de pression en aval en dessous drsquoun certain seuil nrsquoa aucune influence surlrsquoeacutecoulement Ce seuil de pression est appeleacute laquo pression critique raquo Elle est atteinte dans unesection bien deacutefinie de la conduite geacuteneacuteralement agrave la sortie Dans cette section la vitesse delrsquoeacutecoulement est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide si bien que les perturbations geacuteneacutereacuteesen aval ne sont pas ressenties par lrsquoeacutecoulement en amont

Lrsquoexpeacuterience fait apparaicirctre un pheacutenomegravene analogue pour les eacutecoulements diphasiques Enrevanche il est moins facile de deacuteterminer avec preacutecision la valeur de la vitesse depropagation des ondes de pression dans un fluide diphasique dans la mesure ougrave ces ondes nese deacuteplacent pas avec la mecircme ceacuteleacuteriteacute dans chacune des deux phases Les expeacuteriencesmeneacutees pour leacutetude des eacutecoulements diphasiques ont neacuteanmoins mis en eacutevidence que laceacuteleacuteriteacute du son dun eacutecoulement diphasique est nettement plus faible que la ceacuteleacuteriteacute du sondrsquoun eacutecoulement monophasique (Delhaye 1981) Il en reacutesulte que leacutecoulement critique estplus facilement atteint dans le cas dun eacutecoulement diphasique (May 1996)

La modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche par la meacutethode proposeacute par Wheatley (avril 1987)suppose que leacutecoulement diphasique est critique ce qui revient agrave consideacuterer que la vitesse dufluide agrave la sortie Ub est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide diphasique de qualiteacute xb

Du fait de lhypothegravese disentropie de lrsquoeacutecoulement la vitesse du son peut ecirctre obtenue agrave partirde la relation

U = Pson

S=cte

(7)

Dans le cas dun fluide diphasique linteacutegration agrave entropie constante est relativementcomplexe Il a eacuteteacute montreacute que lexpression de la vitesse du son est finalement

U = P A

T Cp T 1 + AT

- 1 Ln TT

sonb 0

b b liq b0

b

int

b

(8)

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La masse volumique du fluide agrave la bregraveche b est obtenue agrave partir de leacutequation suivante

1

= 1 +Ln T

TCp T

A Pb liq

intliq 2

b

0 b

b

(9)

On recherche alors par un processus iteacuteratif la pression Pb telle que Ub = Uson (eacutequations 6 et8) Une fois cette pression obtenue la tempeacuterature du rejet est connue (car saturation) et laqualiteacute agrave la bregraveche est deacutetermineacutee agrave partir de leacutequation 4

x =

1 + 1

+ 1bb liq

gaz liq

1 (10)

La deacutetermination du deacutebit masse Gb se fait ensuite par la relation classique

G = A Ub b b b (11)

ougrave Ab est la surface de la bregravecheLa valeur de la pression de rejet trouveacutee en testant leacutegaliteacute entre la vitesse de rejet et lavitesse du son va deacuteterminer la nature du rejet En effet si cette valeur est supeacuterieure agrave lapression atmospheacuterique leacutecoulement sera critique et le jet srsquoacceacuteleacuterera encore apregraves la bregravechedu fait de sa deacutetente jusquagrave la pression atmospheacuterique

En revanche si la pression obtenue est infeacuterieure agrave la pression atmospheacuterique cela na pas desens physique Dans ce cas leacutecoulement ne sera pas critique (le fluide agrave la bregraveche natteintpas la vitesse du son) et lon consideacuterera que la pression agrave la bregraveche est eacutegale agrave la pressionatmospheacuterique

Les modegraveles hors eacutequilibre

Des modegraveles plus proches de la reacutealiteacute existent que lon appelle modegraveles hors eacutequilibre Ilspermettent de prendre en compte les eacutecarts thermodynamiques qui existent avec leacutequilibreliquide-vapeur

Ils font de plus intervenir le fait que les deux phases soient seacutepareacutees Celles-ci sontconsideacutereacutees de faccedilon distincte agrave savoir quelles peuvent avoir des vitesses diffeacuterentes et queles changements de phases peuvent ecirctre limiteacutes par les transferts de chaleur ou acceacuteleacutereacutes parla preacutesence de singulariteacutes

Nous pouvons citer le modegravele geleacute qui fait lhypothegravese simple quil ny ait aucunchangement de phase Leacutecoulement est alors modeacuteliseacute par leacutequation de Bernoulli

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Le modegravele agrave phases seacutepareacutees proprement dit effectue un bilan matiegravere eacutenergie et quantiteacute demouvement sur chacune des deux phases et se donne une loi de vaporisation compte tenu dureacutegime deacutecoulement Ce modegravele se repose sur les correacutelations empiriques qui qualifient lesreacutegimes drsquoeacutecoulement

Il existe aussi des modegraveles encore plus complets comme le modegravele de Yan (1991) qui vajusquagrave modeacuteliser la nucleacuteation Il permet notamment destimer la freacutequence dapparition desbulles leacutevolution de leur taille

Afin de comparer les valeurs expeacuterimentales aux valeurs theacuteoriques deux modegraveles (Fauske etWheatley) ont eacuteteacute mis en oeuvre agrave partir des conditions de reacuteservoir des essais effectueacutes parlINERIS et deacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale les reacutesultats obtenuspar ces modegraveles diffegraverent sensiblement des valeurs releveacutees lors des essais les valeursobtenues au moyen des modegraveles eacutetant geacuteneacuteralement supeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Ces reacutesultats viennent confirmer le fait que la modeacutelisation du deacutebit dans le cas duneacutecoulement diphasique est tregraves complexe et que des modegraveles simplifieacutes ne peuvent prendre enconsideacuteration lrsquoensemble des pheacutenomegravenes se produisant lors de lrsquoeacutecoulement Par ailleursdans le cadre de ces essais dont lrsquoobjectif nrsquoeacutetait pas drsquoeacutetudier de maniegravere tregraves approfondie ledeacutebit agrave la bregraveche mais simplement de le connaicirctre le dispositif de rejet mis en oeuvre eacutetaitconstitueacute de pertes de charge importantes sur une canalisation de plus de 12 megravetres delongueur

Nous avons veacuterifieacute expeacuterimentalement que le fluide agrave lorifice se trouvait bien dans lesconditions de saturation cest agrave dire que les couples (TbPb) mesureacutes expeacuterimentalementcorrespondent aux couples (TbPsat(Tb)) hypothegravese de base des modegraveles HEM

En conclusion ces modegraveles sont adapteacutes pour des fuites de reacuteservoir ou des rejets apregraves unecourte canalisation Ils ne prennent pas en compte les pertes de charge et donc la vaporisationde lammoniac au cours de son transport vers lexteacuterieur Si on considegravere une bregraveche au ras dela paroi du reacuteservoir lammoniac se vaporise instantaneacutement dans latmosphegravere sans passerpar les trois reacutegimes deacutecoulement (reacutegime agrave bulle reacutegime annulaire et eacutecoulement disperseacute)

Dans les essais reacutealiseacutes la canalisation est suffisamment grande pour que leacutecoulement passepar ces trois reacutegimes deacutecoulement Dans la litteacuterature il est admis que leacutecoulement disperseacuteseacutetablit lorsque la condition Lgt2D est remplie (L longueur de canalisation D diamegravetre decanalisation) ce qui est le cas Ainsi le comportement dynamique de lammoniac estinfluenceacute par ces trois reacutegimes et les pheacutenomegravenes sont complexes agrave modeacuteliser

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52 CONDITIONS METEOROLOGIQUES DURANT LES ESSAIS

Les conditions meacuteteacuteorologiques sont deacutecrites par de nombreux paramegravetres dont lesprincipaux sont ceux lieacutes dune part agrave la vitesse du vent et dautre part agrave la turbulenceatmospheacuterique

Pour chaque essai les conditions atmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees agrave lrsquoaide des moyensdeacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Durant la peacuteriode drsquoenregistrement certaines grandeursmesureacutees variaient peu et lentement Cela eacutetait notamment le cas pour la tempeacuteratureambiante lrsquohumiditeacute relative et le flux solaire Pour meacutemoire ces grandeurs ont eacuteteacute mesureacuteessur la station meacuteteacuteorologique situeacutee agrave cocircteacute du poste de commande

En revanche drsquoautres grandeurs telles que la vitesse et la direction du vent mesureacutees sur lemacirct meacuteteacuteorologique repeacutereacute M sur la figure 11 pouvaient ecirctre tregraves variables lors de la peacuteriodedrsquoenregistrement

Afin de donner un ordre de grandeur des conditions meacuteteacuteorologiques durant les essais nouspreacutesentons dans le tableau suivant les valeurs moyennes associeacutees agrave chacun des rejets

Conditions atmospheacuteriques moyennes

Essais ndeg Tempeacuteraturesous abri

Humiditeacuterelative

Flux solaire(kWm2)

Vitesse du vent agrave7 m de hauteur

Direction du ventagrave 7 m de hauteur

1 14degC 76 02 5 ms 260deg2 85degC 84 01 3 ms 305deg3 5degC 90 004 25 ms 5deg

4p 10degC 61 05 3 ms 10deg4 125degC 82 025 3 ms 290deg5 20degC 50 065 35 ms 310deg6 12degC 75 05 5 ms 285deg7 13degC 60 07 6 ms 310deg8 20degC 37 07 5 ms 275deg9 14degC 50 10 3 ms 355deg

10 24degC 20 10 3 ms 10 deg11 24degC 24 07 5 ms 310deg12 15degC 33 06 6 ms 310deg2b 18degC 31 07 4 ms 315deg8b 18degC 31 06 5 ms 310deg

tableau 18 conditions atmospheacuteriques moyennes durant chaque rejet

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Par ailleurs pour eacutevaluer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac il est important debien caracteacuteriser la turbulence de lrsquoatmosphegravere

La turbulence atmospheacuterique est due agrave la fois agrave des turbulences dorigine meacutecaniqueengendreacutees par la rugositeacute du sol et agrave des turbulences dorigine thermique lieacutees agrave lastratification verticale de la tempeacuterature de latmosphegravere Elle peut ecirctre eacutevalueacutee parlenregistrement en un point des fluctuations de la vitesse et de la direction du vent

Deux types de turbulences drsquoorigine meacutecanique peuvent encore ecirctre distingueacutes la turbulenceagrave petite eacutechelle et la turbulence agrave grande eacutechelleLa turbulence agrave petite eacutechelle engendreacutee par le frottement du vent sur le sol est influenceacuteepar la rugositeacute Elle sexerce agrave linteacuterieur dune couche de quelques centaines de megravetres dehauteur Ce type de turbulence intervient de faccedilon preacutepondeacuterante dans le pheacutenomegravene dedispersionLa turbulence agrave grande eacutechelle est lieacutee agrave des pheacutenomegravenes meacuteteacuteorologiques lointains Elleintervient au niveau du transport des particules ou de leur diffusion lorsque le domainedrsquoeacutetude seacutetend sur plusieurs dizaines de kilomegravetres ce qui nest pas le cas dans ceprogramme

Concernant les turbulences dorigine thermique une caracteacuteristique importante est la stabiliteacuteatmospheacuterique Elle est lieacutee au gradient vertical de densiteacute de lair lui-mecircme lieacute au gradientvertical de tempeacuterature La variation adiabatique de tempeacuterature verticale est compriseentre -06degC100 m et -1degC100 m en fonction du taux dhumiditeacute de lair De faccedilonsimplifieacutee lorsque le gradient vertical de tempeacuterature est infeacuterieur agrave celui dune atmosphegravereadiabatique latmosphegravere est dite instable Si le gradient correspond agrave ladiabatiquelatmosphegravere est dite neutre Enfin si le gradient thermique est positif (donc supeacuterieur agrave celuide ladiabatique) latmosphegravere est dite stable autrement dit peu favorable agrave une diffusionverticale efficace dun polluant

A cet eacutegard Pasquill propose une classification comportant 6 classes de stabiliteacuteatmospheacuterique noteacutees de A agrave F et couvrant les cas des atmosphegraveres tregraves instables agrave instables(classes A et B) jusquaux cas des atmosphegraveres stables agrave tregraves stables (classes E et F) enpassant par les cas neutres (classes C et D)

Lorsquune atmosphegravere est instable (classes A et B de Pasquill) la dispersion atmospheacuteriqueest favoriseacutee ce qui conduit agrave la formation dun panache tregraves ouvert (Cf figure 13)

figure 13 Dispersion dans une atmosphegravere instable

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A lopposeacute lorsquune atmosphegravere est stable son aptitude agrave diffuser verticalement un polluantest faible ce qui se traduit par la formation dun panache tregraves peu ouvert (Cf figure 14)

figure 14 Dispersion dans une atmosphegravere stable

Drsquoun point de vue expeacuterimental il existe diffeacuterentes meacutethodes pour deacuteterminer la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere telles que par exemple la deacutetermination

de lrsquoeacutecart type de la direction du vent ()

du gradient vertical de tempeacuterature (T)

du nombre de Richardson (Ri)

de la longueur de Monin-Obukhov

ou encore des meacutethodes baseacutees sur des critegraveres tels que la vitesse moyenne du vent agraveune hauteur fixeacutee lrsquoaltitude du soleil la couverture nuageuse

A partir des diffeacuterentes grandeurs mesureacutees lors de la campagne drsquoessais nous avons mis enoeuvre deux de ces meacutethodes la deacutetermination de lrsquoeacutecart type de la direction du vent () etla meacutethode baseacutee sur la deacutetermination de la longueur de Monin-Obukhov Apregraves unedescription rapide de ces meacutethodes nous preacutesentons les reacutesultats obtenus pour lrsquoensemble desessais

Ecart type de la direction du vent ()Les eacutecarts types de la direction du vent repreacutesentent essentiellement la stabiliteacute horizontale delrsquoatmosphegravere (la turbulence verticale de lrsquoatmosphegravere eacutetant quant agrave elle estimeacutee agrave partir dugradient vertical de tempeacuterature)

Pour chaque essai lrsquoeacutecart type de la direction du vent () a eacuteteacute calculeacute sur une dureacuteecomprenant environ 5 minutes avant lrsquoessai la dureacutee de lrsquoessai et environ 15 minutes apregraveslrsquoessai soit une dureacutee de lrsquoordre de la demi-heure

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Deacutetermination de la longueur de Monin-ObhuckovPour chacun des essais nous avons eacutegalement deacutetermineacute la longueur de Monin-Obukhov quiest une longueur caracteacuteristique de la turbulence atmospheacuterique Cette longueur noteacutee L estdeacutefinie comme suit

L = -Cpuk(gT0)H

ougrave est la masse volumique du fluide Cp est sa capaciteacute calorifique uest la vitesse de frottement k est la constante de von Karman g estla constante de graviteacute T0 est la tempeacuterature au sol et H est le fluxde chaleur vertical

Les valeurs de u et de H ont eacuteteacute deacutetermineacutees agrave lrsquoaide des valeurs mesureacutees par lrsquoaneacutemomegravetreultrasonique dont la freacutequence drsquoacquisition eacutetait de 10Hz

Golder (1972) a eacutetabli une relation entre les classes de stabiliteacute de Pasquill la rugositeacutemoyenne du terrain z0 et la longueur L (Cf figure 15 ci-dessous)

figure 15 Relation entre la longueur de Monin-Obukhov L et la rugositeacute z0pour diffeacuterentes classes de stabiliteacute de Pasquill

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A partir des valeurs enregistreacutees lors des essais les valeurs de et de L ont eacuteteacute calculeacuteesPuis pour chaque essai une estimation des classes de stabiliteacute de Pasquill a eacuteteacute reacutealiseacutee enretenant chacune de ces deux meacutethodes Les reacutesultats obtenus ont eacuteteacute reporteacutees dans letableau suivant De plus pour chacun des essais une estimation de la longueur visible dupanache est indiqueacutee

Classes de stabiliteacute atmospheacuterique estimeacutees estimation deEssais ndeg par la deacutetermination

des eacutecarts types de ladirection du vent ()

par la deacutetermination de lalongueur de Monin-

Obukhov (L)

la longueur visible dupanache (m)

1 D - 5 m

2 D CD 500 m

3 C D 350 m

4 prel C - 400 m

4 C D 500 m

5 A B 30 m

6 D D 60 m

7 C CD 60 m

8 D C 25 m

9 A BC 120 m puis 30m

10 A AB 70 m

11 C C 70 m

12 D CD 70 m

2b A AB 60 m

8b C BC 15 m

- non deacutetermineacutee

tableau 19 Classes de stabiliteacute atmospheacuteriques estimeacutees lors des essais

La mise en oeuvre de ces meacutethodes pour des conditions atmospheacuteriques donneacutees peutconduire agrave des classes de stabiliteacute diffeacuterentes Durant les essais il nrsquoa cependant pas eacuteteacute noteacutede diffeacuterences importantes

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Par ailleurs concernant les conditions atmospheacuteriques geacuteneacuterales durant la reacutealisation desessais les points suivants ont pu ecirctre noteacutes

A partir de lrsquoessai ndeg 4 il nrsquoy a plus eu de pluie sur le terrain drsquoessais Crsquoest ainsi que destaux drsquohumiditeacute relative assez faibles durant la journeacutee (jusqursquoagrave 20 pour lrsquoessai ndeg10) onteacuteteacute observeacutes

La partie visible du panache varie beaucoup Comme nous lrsquoavons mentionneacutepreacuteceacutedemment cela est principalement ducirc au taux drsquohumiditeacute relative de lrsquoatmosphegravereEn effet le nuage drsquoammoniac est relativement froid (environ -40degC sur lrsquoaxe du rejet agrave20 megravetres du point de rejet) du fait de la preacutesence de gouttelettes drsquoammoniac qui vontprendre la chaleur notamment agrave lrsquoair ambiant pour se vaporiser Les basses tempeacuteraturesatteintes font que la vapeur drsquoeau preacutesente sur la trajectoire du panache se condense etforme un nuage visible jusqursquoagrave ce que le panache soit reacutechauffeacute par dilution avec lrsquoairambiantPour des conditions de rejet presque identiques (essais 4 et 11) la partie visible du panacheest ainsi passeacutee drsquoenviron 500 megravetres agrave environ 70 megravetres pour un taux drsquohumiditeacute relativequi est passeacute de 82 agrave 24

Le flux solaire a beaucoup varieacute entre les essais avec des valeurs tregraves faibles au deacutebut dela campagne (004 kWm2) et eacuteleveacute pendant le mois drsquoavril (1 kWm2)

Pour lrsquoensemble des essais la vitesse moyenne du vent a oscilleacute entre 2 et 6 ms Ladirection moyenne du vent de chaque essai eacutetait tregraves variable Ces directions moyennes duvent lors de chaque essai sont indiqueacutees sur la figure page suivante

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figure 16 directions moyennes du vent lors des essais

Dispositif de rejetSalle de commande

Zone vie

F

E

D

41

39

37

35

33

31

29

G

1

11 139

7

5

17

3

15

25

23

21

19

27essai 8

essai 6

essai 4

essais 2711

essai 12

essai 2bisessai 9

essai 10

essai 5

essai 1

essai 4pessai 3

essai 8bis

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6 MESURES ENREGISTREES SOUS LE VENT DES REJETS

Les valeurs enregistreacutees par les capteurs de concentration en ammoniac sous le vent des rejetssont preacutesenteacutees dans le sous-chapitre suivant

Ensuite une analyse de ces valeurs est effectueacutee au sous-chapitre 62

61 CAPTEURS DE CONCENTRATIONS EN AMMONIAC

Pour meacutemoire les moyens de mesures de concentrations en ammoniac mis en oeuvre lors dela campagne drsquoessais sont deacutecrits dans le chapitre 4 La mesure de ces concentrations srsquoestessentiellement effectueacutee sous le vent des rejets sur 7 arcs de cercle

Les reacuteponses des capteurs de concentration eacutetaient tregraves diffeacuterentes selon leurs positions parrapport agrave lrsquoaxe du panache et par rapport agrave lrsquoeacuteloignement au point de rejetA titre drsquoexemple nous reportons sur les deux figures ci-apregraves deux signaux repreacutesentant lesconcentrations drsquoammoniac (en ppm) enregistreacutees lors de lrsquoessai ndeg2 sous le vent du rejetpar un pellistor situeacute agrave 100 megravetres du point de rejet (figure 16) et par une celluleeacutelectrochimique situeacutee agrave 800 megravetres (figure 17) Pour meacutemoire la dureacutee du rejet eacutetaitde 440 secondes

figure 16 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 100 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

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figure 17 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 800 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

Selon les pheacutenomegravenes agrave eacutetudier il existe diffeacuterentes possibiliteacutes drsquoeffectuer lrsquoanalyse desfluctuations de concentration qui ont eacuteteacute enregistreacutees lors des essais Dans le preacutesentdocument les valeurs de concentrations qui seront preacutesenteacutees sont les valeurs moyennes desconcentrations mesureacutees sur lrsquoaxe du panache

Pour obtenir ces valeurs nous avons releveacute agrave chaque pas de temps (de 4 s) la valeur deconcentration maximale sur chacun des 6 arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 100 200 500 et 800megravetres du point de rejet Ensuite nous avons effectueacute sur chaque arc de cercle une moyennede lrsquoensemble des valeurs maximales releveacutees au cours du temps en excluant la premiegravere et laderniegravere minute drsquoexposition de chaque capteur Le deacutebut drsquoexposition des capteurs a eacuteteacutedeacutetermineacute en consideacuterant un temps drsquoadvection du nuage Ce temps a eacuteteacute pris eacutegal au rapportde la distance entre lrsquoarc de cercle consideacutereacute et le point de rejet par la vitesse moyenne duvent pendant le rejet

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Le tableau suivant preacutesente pour chacun des essais reacutealiseacutes les valeurs de concentrationmoyennes ainsi deacutetermineacutees sur lrsquoaxe du panache

concentrations moyennes en ppmmesureacutees agrave 1 m de hauteur sur lrsquoaxe du rejet

essai ndeg 20m 50m 100m 200m 500m 800m

1 15 000 4 500 1 500 400 40 10

2 55 000 31 000 20 000 9 000 900 300

2b 33 000 18 000 6 600 1 600 60 20

3 33 000 20 000 8 000 2 700 250 100

4 65 000 27 000 16 000 10 000 1 200 500

5 28 000 14 000 6 500 1 500 140 30

6 28 000 13 000 7 300 2 500 450 150

7 25 000 11 000 5 300 1 000 160 60

8 26 000 12 000 - - - -

8b 20 000 8 500 4 000 800 70 30

9 20 000 5 000 2 000 450 30 5

10 65 000 29 000 18 000 4 000 80 20

11 65 000 27 000 15 000 3 500 300 80

12 60 000 20 000 7 000 1 500 120 -- valeur de concentration sur lrsquoaxe du panache non mesureacutee

tableau 20 Concentrations moyennes en ammoniacsur lrsquoaxe du panache agrave 1 m de hauteur

Lrsquoessai 4p deacutecrit dans le chapitre 4 eacutetait un essai intermeacutediaire pour valider la reacutealisation desessais suivants Les valeurs de concentration mesureacutees lors de cet essai ne permettent pas dedeacuteterminer les valeurs moyennes sous le vent du rejet Cet essai nrsquoest donc pas mentionneacutedans le tableau ci-dessus

Les valeurs de concentration drsquoammoniac reporteacutees dans le tableau 20 preacuteceacutedent ont eacuteteacutearrondies compte tenu de la preacutecision des capteurs Lrsquoeacutevolution des concentrationsdrsquoammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet a eacuteteacute traceacutee pourchaque essai Ces eacutevolutions sont reporteacutees sur la figure 18 page suivante

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figure 18 Evolution des concentrations en ammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1 (D5)2 (CD3)2b (AB4)3 (CD25)4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)8b (BC5)9 (ABC3)10 (AB3)11 (C5)12 (CD6)

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Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave lrsquoissue des essais on peut noter plusieurs remarques

Les rejets drsquoammoniac liqueacutefieacute se comportent comme des rejets de gaz lourds telqursquoillustreacute sur la figure 19 ci-apregraves Sur cette figure nous avons reporteacute les reacuteponsesde 4 capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet et sur lrsquoaxe de latrajectoire du panache lors de lrsquoessai 10

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

300E+04

350E+04

400E+04

450E+04

500E+04

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n en

am

mon

iac

(ppm

)

10pe-01b1110pe-02b1110pe-03b1110pe-04b11

figure 19 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet

Sur ce macirct les hauteurs des capteurs repeacutereacutees de 01 agrave 04 dans la leacutegende associeacutee agrave cescourbes sont respectivement de 01 m 1 m 2 m et 3 m au-dessus du sol

Le gradient vertical de concentration en ammoniac est important agrave 50 megravetres du pointde rejet En effet au niveau du sol la concentration est supeacuterieure agrave 40 000 ppm (4)et est plus de 10 fois infeacuterieure agrave 3 megravetres de hauteur pour cet essai

Par ailleurs les conditions meacuteteacuteorologiques eacutetant instables le jour de cet essai on peutconstater par moment de grandes fluctuations des valeurs de concentration enammoniac

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Le gradient vertical de concentration en ammoniac est encore prononceacute agrave 100 megravetres dupoint de rejet tel qursquoillustreacute sur la figure 20 suivante pour deux capteurs situeacutes agrave 1 et3 megravetres de hauteur

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

10pe-02c1110pe-04c11

figure 20 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 100 megravetres du point de rejet

Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale un gradient vertical de concentration au sein du nuage atoujours eacuteteacute observeacute agrave 200 megravetres du point de rejet

Ceci eacutetant agrave partir de 500 megravetres les valeurs de concentration mesureacutees agrave 1 et 3 megravetresde hauteur au-dessus du sol eacutetaient quasiment identiques tel qursquoillustreacute sur la figure 21ci-apregraves

000E+00

200E+01

400E+01

600E+01

800E+01

100E+02

120E+02

140E+02

160E+02

180E+02

200E+02

400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10ec-02e1110ec-04e11

figure 21 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 500 megravetres du point de rejet

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Lors du rejet drsquoammoniac en phase gazeuse il a eacutegalement eacuteteacute observeacute uncomportement de type gaz lourd sur les capteurs situeacutes agrave 20 megravetres du point de rejet(Cf figure 22) Cependant agrave 50 megravetres du point de rejet cet effet nrsquoest presque plussensible

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

600 650 700 750 800 850 900 950 1000 1050 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1pe-01a38

1pe-02a38

1pe-03a38

1pe-04a38

figure 22 Evolution des capteurs de concentration en ammoniacsitueacutes agrave 20 megravetres du point de rejet

De plus lors de lrsquoensemble des essais il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuagedrsquoammoniac formeacute

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62 ANALYSES

Dans ce paragraphe nous allons eacutetudier lrsquoinfluence de quelques paramegravetres sur la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac Ces paramegravetres sont

le type drsquoorifice

la stabiliteacute atmospheacuterique

la preacutesence drsquoobstacle

la preacutesence drsquoune reacutetention

et la mise en œuvre de queues de paonEnfin dans une derniegravere partie les reacutesultats expeacuterimentaux mesureacutes lors cette campagnedrsquoessais sont compareacutes agrave des reacutesultas de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel inteacutegral dedispersion atmospheacuterique

621 Influence de lrsquoorifice du rejet

Lors de la reacutealisation des essais 4 types drsquoorifice ont eacuteteacute mis en oeuvre sur le dispositif derejet agrave savoir

A) un orifice de 18 mm de diamegravetre Essai 2bB) un orifice de 20 mm de diamegravetre Essai 2

C) une bride de 2 pouces (508 mm) Essai 3D) et un orifice de 508 mm de diamegravetre Essais 1 4 10 11 12 (5 rejets en champ libre)

Essais 5 6 7 8 8b 9 (6 rejets impactant)

Par la suite ces 4 types drsquoorifice seront noteacutes de A agrave DAfin drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence du type drsquoorifice sur la dispersion atmospheacuterique une largeur dupanache drsquoammoniac a eacuteteacute estimeacutee pour les 8 rejets en champ libre au niveau de lrsquoarc decercle situeacute agrave 20 megravetres du point de rejet Pour estimer cette largeur nous avons deacutetermineacutepour chaque essai la zone ougrave la concentration en ammoniac eacutetait supeacuterieure ou eacutegale agrave lamoitieacute de la concentration maximale releveacutee agrave 20 megravetres Les reacutesultats obtenus sont preacutesenteacutesdans le tableau ci-apregraves

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type drsquoorifice essai largeur du panacheougrave C gt Cmax2

secteur angulaire associeacute

A 2b ( 18 mm) 9 m 25deg

B 2 ( 20 mm) 9 m 25deg

C 3 (bride) 49 m 140deg

1 4 m 11deg

4 5 m 15deg

D 10 6 m 18deg

11 5 m 16deg

12 7 m 20deg

tableau 21 largeur du panache pour les rejets en champ libre

De ce tableau il ressort plusieurs remarques

Le rejet agrave travers la bride (orifice C) produit dans le champ proche le nuage le plus largede tous les essais en champ libre Cela est principalement ducirc au fait que la bride oriente laprojection de lrsquoammoniac suivant des directions perpendiculaires agrave lrsquoaxe du rejet Lepanache qui en reacutesulte est un panache tregraves eacutetendu en largeur qui progresse axialementsous lrsquoeffet du vent Ainsi malgreacute un deacutebit de 33 supeacuterieur agrave lrsquoessai 2b les valeurs deconcentration en ammoniac mesureacutees lors de lrsquoessai 3 avec la bride sont du mecircme ordrede grandeur que lors de lrsquoessai 2b sur les 50 premiers megravetres

Les essais dont lrsquoextreacutemiteacute est libre (orifice D de 508 mm de diamegravetre) conduisent agrave desjets dits laquo jets bacirctons raquo Dans ces conditions la largeur du panache est plus eacutetroite quedans les autres conditions

Enfin les rejets ougrave il a eacuteteacute ajouteacute une restriction de diamegravetre agrave lrsquoextreacutemiteacute (orifices Aet B) conduisent agrave des largeurs de panache supeacuterieures Cela est peut ecirctre ducirc au fait quepour ces essais la restriction de diamegravetre agrave lrsquoorifice conduit agrave une pression dans lacanalisation au niveau de la bregraveche (gt 5 bar) qui est supeacuterieure agrave la pression agrave la bregravechepour les essais sans restriction de diamegravetre (entre 15 et 3 bar) Il srsquoensuit que le flashthermodynamique qui se produit agrave la sortie dans lrsquoatmosphegravere est plus important et donclrsquoexpansion volumeacutetrique reacutesultante conduit agrave une dimension du panache plus importante

En reacutesumeacute les orifices influent sur la physionomie du nuage (largeur hauteur) et parconseacutequent ensuite sur les concentrations moyennes Ceci est clairement visible et mesurabledurant les 50 premiers megravetres Plus loin cette influence srsquoefface devant celle de la stabiliteacuteatmospheacuterique comme cela est montreacute par la suite dans ce rapport

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622 Influence de la stabiliteacute atmospheacuterique

Lrsquoinfluence sur la dispersion atmospheacuterique des conditions de rejet dans le champ prochepeut ecirctre importante sur quelques dizaines de megravetres apregraves le point de rejet Plus loin crsquoest lastabiliteacute atmospheacuterique qui devient preacutepondeacuterante car on se trouve alors en phase dedispersion passive

Ainsi des diffeacuterences de concentration importantes peuvent ecirctre observeacutees en champ lointainpour des rejets de deacutebits identiques mais avec des conditions de stabiliteacute atmospheacuteriquesdiffeacuterentes A titre drsquoexemple les essais 5 et 6 ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des conditions de rejetsimilaires et avec des conditions atmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type(AB 35 ms) pour lrsquoessai 5 et de type (D 5 ms) pour lrsquoessai 6

Par ailleurs les essais 10 et 11 ont eacuteteacute reacutealiseacutes le mecircme jour le premier en deacutebut drsquoapregraves-midiet le second en fin drsquoapregraves-midi avec des conditions de rejet identiques et des conditionsatmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type (AB 3 ms) pour lrsquoessai 10 et de type(C 5 ms) pour lrsquoessai 11

Les eacutevolutions des concentrations des essais 5 et 6 drsquoune part et des essais 10 et 11 drsquoautrepart sont deacutecrites sur le graphe de la figure 23 ci-apregraves

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

5 (AB35)

6 (D5)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10 (AB3)

11 (C5)

figure 23 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques diffeacuterentes

Sur ces graphes on peut observer une diffeacuterence de concentration drsquoun facteur 4 agrave 5 agrave800 megravetres du point de rejet alors que les concentrations sont quasiment eacutegales dans les100 premiers megravetres

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Drsquoautre part des essais avec des conditions atmospheacuteriques de mecircme type ont eacuteteacute reacutealiseacuteslors de la campagne drsquoessais Lorsque lrsquoon compare ces essais entre eux on observe unedilution du panache qui est similaire entre les essais A titre drsquoexemple nous avons reproduitsur la figure suivante deux graphes preacutesentant les conditions de dispersion des essais 2 et 4dont les conditions de rejet eacutetaient voisines (deacutebit voisin sections diffeacuterentes) et des essais 8bet 11 dont les conditions de rejet eacutetaient diffeacuterentes

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

2 (CD3)

4 (CD3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

8b (BC5)

11 (C5)

figure 24 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques similaires

Lrsquoeacutevolution des concentrations drsquoammoniac en fonction de la distance au point de rejet estpresque identique entre les essais Il est agrave noter que dans la reacutealiteacute lrsquoeacutecoulementatmospheacuterique est difficilement reproductible et ainsi il est peu probable que deux essaisavec le mecircme terme source aboutissent agrave des reacutesultats identiques en terme de concentrationssous le vent drsquoun rejet

623 Influence drsquoun obstacle placeacute dans le champ proche

Durant la campagne drsquoessais six rejets impactant une surface dans le champ proche ont eacuteteacutemis en œuvre agrave savoir les essais 5 6 7 8 8b et 9 Pour meacutemoire les essais 5 et 6 eacutetaient desrejets horizontaux contre un mur respectivement placeacute agrave 3 et agrave 1 megravetre du point de rejet Les4 autres essais concernent des rejets verticaux descendant et impactant le sol Pour les essais 7et 8 il nrsquoy avait pas de reacutetention au sol Pour les essais 8b et 9 une reacutetention a eacuteteacute installeacuteeCes deux derniers essais seront eacutetudieacutes dans le paragraphe suivant intituleacute laquo Influence drsquounereacutetention raquo

Il est agrave noter que lors des essais 5 agrave 9 les conditions de stabiliteacute atmospheacuterique deacutetermineacuteesexpeacuterimentalement ont eacuteteacute quasiment toutes diffeacuterentes allant de la classe AB agrave la classe D

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Concernant les deux rejets horizontaux impactant un mur les conditions de rejets sontsimilaires aux conditions de lrsquoessai 4 (rejet en champ libre) Une comparaison de ces troisessais a donc eacuteteacute reacutealiseacutee Lrsquoeacutevolution des valeurs de concentrations drsquoammoniac sous le ventdu rejet est reporteacutee sur la figure ci-apregraves pour ces trois essais

figure 25 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 et 6

On constate que les valeurs de concentration drsquoammoniac enregistreacutees pour les essais 5 et 6apregraves le mur agrave 20 et 50 megravetres du point de rejet sont tregraves proches et ce que le mur soit situeacuteagrave 1 ou 3 megravetres du point de rejet

En revanche lorsque le rejet srsquoeffectue en champ libre les valeurs des concentrationsdrsquoammoniac enregistreacutees par les capteurs sont supeacuterieures drsquoun facteur 2 jusqursquoagrave 50 megravetresdu point de rejet Ensuite il est plus difficile de comparer les valeurs lrsquoinfluence desconditions meacuteteacuteorologiques eacutetant preacutepondeacuterante sur la dispersion du panache

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)

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Deux pheacutenomegravenes peuvent expliquer la diminution de la concentration dans le champ proche(agrave moins de 50 megravetres du lieu du rejet en lrsquooccurrence) lorsque lrsquoon passe de lrsquoessai 4 auxessais 5 et 6

En premier lieu il y a une augmentation du niveau de turbulence meacutecanique car le panacheest obligeacute de contourner lrsquoobstacle constitueacute par le mur Lrsquoeacutecoulement de lrsquoair srsquoeffectue alorspar les cocircteacutes et par le dessus du mur

En second lieu lrsquoimpact du jet drsquoammoniac constitueacute de fines gouttelettes sur la face du murconduit agrave la formation drsquoun film tregraves froid drsquoammoniac liquide ce qui favorise leruissellement des gouttelettes puis la formation drsquoune flaque au pied du mur A cet eacutegard lesthermocouples installeacutes sur la dalle de rejet pour les essais 5 et 6 indiquent

des valeurs de tempeacuterature comprises entre -40degC et -60degC pour les thermocouplesinstalleacutes sur le mur

et des valeurs de tempeacuterature de lrsquoordre de -60degC tout au long du rejet pour lamajoriteacute de ceux installeacutes au niveau du sol

Ainsi un des effets de la preacutesence drsquoun mur dans le champ proche drsquoun rejet de gaz liqueacutefieacuteest de favoriser la recondensation drsquoune partie de lrsquoammoniac rejeteacute et au travers de laformation drsquoun film liquide drsquoammoniac drsquoengendrer le ruissellement de la phase liquideCeci a pour conseacutequence immeacutediate de diminuer les concentrations drsquoammoniac en aval dumur Il est agrave noter que pour ces deux essais il nrsquoy avait pas de cuvette de reacutetention Ainsi unepartie de lrsquoammoniac liquide srsquoest reacutepandu sur une surface dont la dimension est difficile agraveestimer Cet ammoniac sous forme liquide srsquoest ensuite vaporiseacute De ce point de vue rien nrsquoapu ecirctre chiffreacute

Au paragraphe 61 nous avons vu que le nuage drsquoammoniac avait un comportement de typegaz lourd jusqursquoagrave une distance supeacuterieure agrave 200 megravetres du point de rejet lorsqursquoil eacutetait rejeteacuteen phase liquide dans nos conditions drsquoessais et notamment sous forme de jet en champ libreA lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que ce comportement de type gaz lourd est moinsprononceacute pour les rejets ayant impacteacute un mur dans le champ proche

Typiquement lorsque le rejet a eacuteteacute reacutealiseacute en champ libre deux capteurs installeacutes agrave deuxhauteurs diffeacuterentes sur un mecircme macirct de mesure situeacute agrave 50 m du point de rejet indiquent agrave3 m de hauteur des valeurs de concentrations de 5 agrave 10 fois plus faibles que celles mesureacutees agrave1 m de hauteur Apregraves un impact contre un mur le gradient vertical de concentration est tel que les valeurs deconcentration mesureacutees agrave 3 m de hauteur ne sont que deux fois plus faibles environ que cellesmesureacutees agrave 1 m de hauteur

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Concernant les deux rejets verticaux impactant le sol sans reacutetention (essais 7 et 8) leursconditions de rejets eacutetaient voisines de celles des essais 4 5 et 6 Nous avons reporteacute sur legraphe ci-apregraves lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets des essais4 5 6 7 et 8

figure 26 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 6 7 et 8

Sur la figure preacuteceacutedente lrsquoessai 8 nrsquoapparaicirct pas au-delagrave de 50 m en raison drsquoun changementde la direction du vent en cours drsquoessai tel que les mesures faites ne permettent pas de deacuteduirela concentration moyenne sur lrsquoaxe alors deacuteporteacute du nuage Neacuteanmoins il apparaicirct que leniveau de concentration en ammoniac est du mecircme ordre de grandeur jusqursquoagrave 50 m du pointde rejet pour les quatre essais ayant rencontreacute un obstacle

Les conditions de rejet des essais 7 et 8 sont telles que le deacutebit massique de ces essais(39 kgs) est leacutegegraverement infeacuterieur par rapport aux essais 4 5 et 6 (42 kgs) De maniegravereidentique aux essais 5 et 6 on retrouve agrave peu pregraves la mecircme diffeacuterence de concentration entreles essais 7 et 8 et lrsquoessai 4 soit une diminution drsquoenviron 50 jusqursquoagrave 50 m du point derejet Au-delagrave nous nrsquoavons pas suffisamment drsquoinformations pour pouvoir comparer parrapport agrave lrsquoessai 8

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)

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Concernant les essais 4 6 et 7 la stabiliteacute de lrsquoatmosphegravere a eacuteteacute estimeacutee comme eacutetant toujoursneutre (classes C ou D de Pasquill) Cependant la vitesse du vent est diffeacuterente pour ces troisessais La vitesse moyenne pendant ces trois essais a eacuteteacute calculeacutee entre 3 et 6 ms avec desamplitudes de la vitesse comprises entre 1 et 10 ms La diffeacuterence de lrsquoeacutevolution desconcentrations en ammoniac sous le vent des rejets 6 et 7 peut srsquoexpliquer de deux maniegraveres

par une meilleure dilution du panache due agrave des conditions atmospheacuteriques plusfavorables

par une quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee autour du point de rejet plus importante

Par ailleurs des tempeacuteratures de lrsquoordre de -60degC ont eacuteteacute releveacutees au sol pour chaque essaiLrsquoeacutetendue de cette flaque nrsquoa pu ecirctre estimeacutee de maniegravere preacutecise et encore moins soneacutepaisseur (a priori faible) Au cours du rejet cette flaque srsquoeacutevapore Une fois le rejet termineacutecertains capteurs deacutecegravelent des tempeacuteratures en dessous de -50degC encore 4 minutes apregraves la findu rejet ce qui souligne lrsquoimportance de la flaque au sol sans qursquoil ait eacuteteacute possible de laquantifier en lrsquoabsence de reacutetention

En reacutesumeacute le fait qursquoun rejet soit orienteacute contre un mur ou contre le sol semble engendrer unereacuteduction importante des concentrations en ammoniac sous le vent de (environ 50 dans nosconfigurations de rejet) agrave la fois dans le champ proche du rejet et dans le champ lointain

624 Influence drsquoune reacutetentionParmi les quinze essais reacutealiseacutes lors de cette campagne une reacutetention a eacuteteacute mise en place surla dalle de rejet pour les essais 8b et 9 La configuration du rejet est identique pour ces deuxessais agrave savoir des rejets verticaux impactant le sol depuis 1 m de hauteur Seule ladimension de la reacutetention est diffeacuterente entre ces deux essais Pour lrsquoessai 8b la surface de lareacutetention eacutetait de 100 m2 et la hauteur de 5 cm soit un volume de reacutetention de 5 m3 Pourlrsquoessai 9 la surface de la reacutetention eacutetait reacuteduite agrave 4 m2 et la hauteur de 1 m soit un volume dereacutetention de 4 m3

Nous avons vu dans le paragraphe preacuteceacutedent relatif aux rejets impactant un obstacle (essais 56 7 et 8) que drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave la fin de chaque rejet impactant la dalle de beacutetoneacutetait largement mouilleacutee par lrsquoammoniac liquide En particulier pour les rejets qui ontdirectement impacteacute le sol la totaliteacute de la dalle eacutetait mouilleacutee Toutefois la quantiteacutedrsquoammoniac liquide au sol nrsquoa pas pu ecirctre estimeacutee En revanche les essais 8b et 9 permettentdrsquoestimer la quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee au sol

Lors de lrsquoessai 8b 2 120 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde cet essai une hauteur drsquoenviron 15 agrave 2 cm drsquoammoniac liquide eacutetait observable dans lacuvette de reacutetention soit un volume drsquoenviron 15 agrave 2 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave la fin du rejet eacutetait drsquoenviron -60degC comme pour les essais preacuteceacutedents Ainsi nous pouvons estimer que la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente sur la dalle de rejeteacutetait comprise entre 1 050 et 1 400 kg ce qui repreacutesente entre 50 et 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

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Lors de lrsquoessai 9 2 370 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde lrsquoessai 9 une hauteur drsquoenviron 55 cm de liquide eacutetait observable dans la cuvette dereacutetention soit un volume drsquoenviron 22 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide agrave la fin durejet eacutetait aux alentours de -42degC Il faut noter qursquoau cours de cet essai de leacutegegraveres fuites onteacuteteacute observeacutees en partie basse de la reacutetention De plus une partie de lrsquoammoniac liquide a eacuteteacuteprojeteacutee hors de la reacutetention sous lrsquoeffet de la vitesse du jet sur la nappe drsquoammoniac Lesprojections drsquoammoniac liquide en dehors de la reacutetention nrsquoont pas pu ecirctre quantifieacutee avecpreacutecisionAinsi nous pouvons estimer qursquoagrave la fin du rejet la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente dansla reacutetention eacutetait supeacuterieure agrave 1 520 kg ce qui repreacutesente environ 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

Par ailleurs lrsquoammoniac liquide dans une reacutetention ne srsquoeacutevapore pas rapidement En effetlrsquoammoniac a besoin drsquoune quantiteacute de chaleur importante pour se vaporiser Il trouve cetteeacutenergie par apport exteacuterieur (tempeacuterature de lrsquoair ambiant vitesse du vent radiation solairepluie ) et en abaissant sa tempeacuterature Crsquoest ainsi que lors de lrsquoessai 9 la tempeacuterature delrsquoammoniac liquide est passeacutee de -40degC agrave la fin du rejet agrave -60degC une heure apregraves (tempeacuteratureatteinte pour les autres essais beaucoup plus rapidement)

Lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets impactant dans unecuvette est difficile agrave comparer avec les rejets impactant sans cuvette car

Les mesures faites lors de lrsquoessai 8 (changement de direction du vent) sontinsuffisantes pour comparer avec lrsquoessai 8b

lors de lrsquoessai 9 on constate une deacutecroissance des valeurs de concentration enammoniac au cours du temps

et les conditions meacuteteacuteorologiques des diffeacuterents essais sont diffeacuterentesLa figure suivante repreacutesente lrsquoeacutevolution de la concentration en ammoniac mesureacutee en champproche agrave 20 m du point de rejet en fonction du temps pour lrsquoessai 9

figure 27

Sur cette figure une moyenne des valeurs de concentration en ammoniac a eacuteteacute effectueacutee agravepartir des mesures faites toutes les 200 secondes

eacutevolution de la concentration mesureacutee agrave 20m du point de rejetau cours de lessai ndeg 9

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

35000

100 300 500 700 900 1100

temps (s)

Con

cent

ratio

n (p

pm)

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La deacutecroissance des concentrations en ammoniac au cours du temps pour lrsquoessai 9 peut ecirctreinterpreacuteteacutee de la faccedilon suivante Au deacutebut du rejet lrsquoammoniac liquide impactant la reacutetentionse vaporise tregraves vite gracircce agrave lrsquoapport drsquoeacutenergie du beacuteton constituant la reacutetention Au cours dutemps la tempeacuterature diminue progressivement permettant la reacutetention drsquoammoniac liquide etla diminution de la quantiteacute drsquoammoniac vaporiseacutee au cours du temps

Ainsi une reacutetention peut constituer un moyen efficace pour reacuteduire le niveau de concentrationdans lrsquoenvironnement suite agrave un rejet pour autant qursquoelle soit convenablement placeacutee etdimensionneacutee En particulier il faut noter qursquoune reacutetention installeacutee sous le lieu de la fuitepeut srsquoaveacuterer inefficace si le jet ne vient pas lrsquoimpacter directement ou indirectement apregraveslrsquoimpact sur un obstacle

Par ailleurs la reacutetention doit ecirctre bien entretenue Notamment il faut eacuteviter la preacutesence drsquoeauagrave lrsquointeacuterieur car cette eau apporterait de lrsquoeacutenergie suppleacutementaire pour vaporiser une quantiteacuteplus importante drsquoammoniac liquide

625 Influence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute agrave partir de queues de paonLors de cette campagne drsquoessais deux rejets ont mis en œuvre des queues de paon installeacuteessur la trajectoire du rejet Pour ces deux essais noteacutes 10 et 11 deux queues de paon dediamegravetre 70 mm ont eacuteteacute respectivement situeacutees agrave 25 m et agrave 60 m du point de rejet tel quedeacutecrit dans le chapitre 4 Lrsquoobjectif de ces deux essais eacutetait drsquoessayer drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence dela preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau sur la dispersion atmospheacuterique

Pour eacutetudier cette influence pour chacun des deux essais nous avons reacutealiseacute un rejet enchamp libre pendant environ 10 minutes Afin de pouvoir comparer les reacutesultats des valeursde concentration en ammoniac dans des conditions de dispersion atmospheacuterique qui soient lesplus semblables possibles avant et apregraves la mise en service des queues de paon nous avonsdeacuteclencheacute le fonctionnement des queues de paon seulement 5 minutes apregraves le deacutebut du rejet

A lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que drsquoimportantes fluctuations des conditionsatmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees durant les essais et notamment la direction du vent quinrsquoest pas resteacutee constante Ainsi durant les essais le panache drsquoammoniac est passeacutequelquefois agrave cocircteacute de lrsquoeacutecran drsquoeau

Par ailleurs dans nos conditions de rejet lors de lrsquoessai 10 le jet drsquoammoniac traversaitlrsquoeacutecran drsquoeau situeacute agrave 20 m ce qui rend pratiquement inefficace ce type drsquoeacutecran Par momentle jet eacutetait dirigeacute sur la queue de paon ougrave lrsquoeau sort agrave sa plus grande vitesse Dans cesconditions un brassage meacutecanique du panache pouvait ecirctre observeacute car le jet eacutetait deacutevieacute de satrajectoire Cependant lors de cet essai le nuage est passeacute le plus souvent entre les deuxqueues de paon ce qui fait que la concentration au centre du panache ne srsquoen est pas trouveacutebeaucoup affecteacutee

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A titre drsquoillustration des pages preacuteceacutedentes nous avons reporteacute sur le graphe de la figuresuivante lrsquoeacutevolution des concentrations moyennes en ammoniac sous le vent du rejet 11 avantet apregraves la mise en service des rideaux drsquoeau

figure 28 Evolution des concentrations en ammoniac sous le vent du rejet 11avant et apregraves la mise en service des queues de paon

Sur la figure ci-dessus on constate qursquoil nrsquoy a pas de grandes diffeacuterences avant et apregraves lamise en œuvre des queues de paon Neacuteanmoins il faut noter que ces valeurs de concentrationsont tributaires de la direction prise par le nuage

Par ailleurs il est agrave noter que durant lrsquoessai 11 le vent soufflait relativement fort La vitessemoyenne du vent eacutetait de 5 ms avec des vitesses maximums de 9 ms qui ont eacuteteacuteenregistreacutees Lors de cet essai lrsquoeacutecran drsquoeau lui-mecircme srsquoest coucheacute sous la force du vent

Ainsi dans cette campagne drsquoessais la preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute avec des queues depaon nrsquoa pas diminueacutee de faccedilon significative les concentrations avant et apregraves lrsquoeacutecran drsquoeauCeci peut srsquoexpliquer par le fait qursquoun jet drsquoammoniac peut transpercer un rideau drsquoeau si saquantiteacute de mouvement est suffisante et par des conditions meacuteteacuteorologiques changeantesdurant les essais Un rejet de mecircme nature que ceux qui ont eacuteteacute mis en œuvre dans cettecampagne drsquoessais mais avec une quantiteacute de mouvement beaucoup plus faible lors dupassage agrave travers lrsquoeacutecran drsquoeau conduirait peut ecirctre agrave des valeurs de concentration plus faiblesdans lrsquoenvironnement Ce point meacuteriterait drsquoecirctre approfondi

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

essai 11 avant

essai 11 apregraves

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626 Comparaisons expeacuterimentations modeacutelisationsDans ce paragraphe les reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors de la campagne drsquoessais ont eacuteteacutecompareacutes agrave des reacutesultats de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel permettant deacutevaluer lesconseacutequences de la mise agrave latmosphegravere accidentelle de produits toxiques ou inflammablesCe type de logiciel permet notamment de calculer la dispersion de ces produits danslrsquoatmosphegravere

Parmi les logiciels existants le logiciel PHAST a eacuteteacute utiliseacute dans sa version 42 Ce modegraveleest de type inteacutegral cest-agrave-dire quil permet de reacutesoudre les eacutequations de conservation sur labase dhypothegraveses simplificatrices A cet eacutegard les limitations inheacuterentes agrave ce logiciel sontnotamment les suivantes

- le terrain doit ecirctre plat de rugositeacute uniforme et non-encombreacute dobstacles - la vitesse du vent doit ecirctre au moins eacutegale agrave 1 ms pour obtenir des reacutesultats

plausibles

- les conditions meacuteteacuteorologiques doivent ecirctre invariables tout le temps de leacutemission etde la dispersion

- le terme source du rejet doit ecirctre constant dans le temps

Pour effectuer des calculs de dispersion drsquoun produit dans lrsquoatmosphegravere il faut au preacutealabledeacutefinir dans le modegravele le terme source du rejet et les conditions meacuteteacuteorologiques danslesquelles il se disperse

Nous avons vu au chapitre 5 que la deacutetermination du terme source drsquoun rejet avec un modegravelepouvait conduire agrave des reacutesultats diffeacuterents de ce que lrsquoon mesure dans la reacutealiteacute Afin desrsquoaffranchir du problegraveme du terme source (lrsquoobjet de ce paragraphe eacutetant lrsquoeacutetude de ladispersion dans lrsquoatmosphegravere) les comparaisons ont eacuteteacute effectueacutees de la maniegravere suivanteDans un premier temps les paramegravetres mesureacutes dans le reacuteservoir lors drsquoun rejet donneacute ont eacuteteacuterenseigneacutes dans le logiciel et dans un deuxiegraveme temps les autres paramegravetres tels que lespertes de charge reacuteguliegraveres et singuliegraveres ont eacuteteacute ajusteacutes de maniegravere agrave calculer un deacutebitmassique identique au deacutebit mesureacute expeacuterimentalement

Ensuite les donneacutees meacuteteacuteorologiques mesureacutees lors de lrsquoessai ont eacuteteacute renseigneacutees agrave partir desdonneacutees expeacuterimentales (tempeacuterature ambiante humiditeacute relative ) La vitesse moyenne duvent pendant lrsquoessai a eacuteteacute retenue pour les calculs Concernant la stabiliteacute atmospheacuteriquenous avons retenu celles qui ont eacuteteacute calculeacutees agrave lrsquoaide des deux meacutethodes exposeacutees auchapitre 5 Lorsque les deux meacutethodes donnent des classes de stabiliteacute diffeacuterentes les deuxclasses sont retenues pour effectuer les calculs

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Avec ces conditions renseigneacutees dans le logiciel nous avons en premier lieu calculeacute ladispersion de lrsquoammoniac dans lrsquoatmosphegravere pour les rejets effectueacutes en champ libre crsquoest-agrave-dire les essais 1 2 2b 4 10 11 et 12

Les 4 graphiques preacutesenteacutes sur la figure suivante preacutesentent une comparaison entre lesreacutesultats expeacuterimentaux (courbe bleue) et les reacutesultats de calculs de dispersion danslrsquoatmosphegravere

figure 29 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 4 10 2 et 2b

Sur ces graphes il apparaicirct que le logiciel calcule des valeurs de concentration en ammoniacdu mecircme ordre de grandeur que les valeurs mesureacutees expeacuterimentalement Seul lrsquoessai 2bparmi les rejets en champ libre a conduit agrave calculer deux valeurs de concentration agrave 100 m et200 m du point de rejet significativement infeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Neacuteanmoins drsquoune maniegravere geacuteneacuterale la modeacutelisation de la dispersion dans lrsquoatmosphegravere drsquounrejet de gaz liqueacutefieacute tel que lrsquoammoniac donne des ordres de grandeur comparables agrave ce quelrsquoon peut observer lors de rejet agrave grande eacutechelle pour autant que

lrsquoon deacutetermine correctement le terme source dans le logiciel

les conditions meacuteteacuteorologiques soient correctement deacutefinies sachant qursquoelles peuventvarier dans le temps de maniegravere rapide (aussi bien la vitesse du vent que la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3) exp

4 (C3)

4 (D3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10 (AB3) exp

10 (A3)

10 (B3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

2 (CD3) exp

2 (C3)

2 (D3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

2b (AB4) exp

2b (A4)

2b (B4)

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le rejet srsquoeffectue horizontalement dans le sens du vent en terrain plat et sansobstacles

En second lieu nous avons effectueacute des calculs avec les rejets impactant Sur la figuresuivante nous avons reporteacute lrsquoeacutevolution des concentrations expeacuterimentales (courbe bleue) etdes concentrations calculeacutees avec le modegravele pour les rejets contre un mur (essais 5 et 6) et surle sol (essais 7 et 8b)

figure 30 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 5 6 7 et 8b

Sur cette figure il apparaicirct que agrave 20 m du point de rejet le modegravele calcule systeacutematiquementune concentration environ deux fois supeacuterieure agrave celle qui a eacuteteacute mesureacutee expeacuterimentalementEnsuite lrsquoeacutevolution des concentrations deacutepend des conditions atmospheacuteriques Pour lrsquoessai 6ougrave ces conditions eacutetaient vraisemblablement de type (D 5 ms) les deux courbes(expeacuterimentale et calculeacutee) preacutesentent toujours la mecircme diffeacuterence lors de lrsquoeacutevolution dunuage sous le vent du rejet Le brassage du nuage suite agrave lrsquoimpact du rejet drsquoune part et lareacutetention drsquoammoniac au niveau du point de rejet drsquoautre part peuvent expliquer cettediffeacuterence

A lrsquoheure actuelle les modegraveles de type inteacutegral ne prennent pas en consideacuteration les rejetsimpactant des surfaces solides Des diffeacuterences de lordre de 50 peuvent ecirctre observeacuteesentre des reacutesultats drsquoessais agrave grande eacutechelle et des calculs effectueacutes avec ce type de modegraveleDes diffeacuterences encore plus importantes peuvent ecirctre observeacutees si la configuration delrsquoimpact est complexe ou si une reacutetention est convenablement placeacutee par rapport au rejet

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

5 (AB35) exp

5 (A35)

5 (B35)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

6 (D5) exp

6 (D5)

1

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100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

7 (CD6) exp

7 (C6)

7 (D6)

1

10

100

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100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

8b (BC5) exp

8b (B5)

8b (C5)

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7 CONCLUSION ET PERSPECTIVES

Dans le cadre de ce programme de recherche lrsquoINERIS a essentiellement reacutealiseacute une campagnedrsquoessais afin drsquoameacuteliorer les connaissances sur la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniacnotamment en milieux libres ou encombreacutes

De lrsquoensemble des reacutesultats issus de cette campagne drsquoessais les quelques points suivants sontagrave retenir 15 essais de configurations diffeacuterentes ont eacuteteacute reacutealiseacutes sur la peacuteriode comprise entre

deacutecembre 1996 et avril 1997 la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee agrave partir de la phase liquide a eacuteteacute selon les essais comprise

entre 1 400 kg et 3 500 kg par essai pendant une dureacutee comprise entre 7 et 14 minutes soitdes deacutebits compris entre 2 et 45 kgs

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les reacuteservoirs des mesuresde tempeacuterature et de pression ont eacuteteacute reacutealiseacutees pendant les rejets Ces mesures et lesinterpreacutetations sont reporteacutees au chapitre 5

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les canalisations lesmesures effectueacutees en un mecircme endroit ont montreacutees que la valeur de la pression estvoisine de la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cetendroit

environ 200 capteurs pour la mesure de la concentration de lrsquoammoniac et de latempeacuterature ont eacuteteacute installeacutes pour chaque essai

le nuage drsquoammoniac formeacute se comporte comme un gaz lourd et aucune eacuteleacutevation dunuage nrsquoest observeacutee

la tempeacuterature dans le jet drsquoammoniac peut descendre typiquement agrave -70degC des obstacles solides (mur ou sol) placeacutes dans un jet diphasique drsquoammoniac agrave quelques

megravetres du point de rejet ont une grande influence sur les valeurs de concentration mesureacuteesapregraves lrsquoobstacle Dans cette campagne drsquoessais des concentrations environ deux fois plusfaibles ont eacuteteacute mesureacutees apregraves lrsquoobstacle par rapport agrave un rejet en champ libre

Lorsque le rejet est orienteacute vers la cuvette de reacutetention celle-ci permet de reacutecupeacuterer uneimportante quantiteacute drsquoammoniac sous forme liquide Pour deux essais des quantiteacutessupeacuterieures agrave 50 de la masse totale rejeteacutee ont eacuteteacute recueillies sous forme liquide agrave unetempeacuterature drsquoenviron -60degC

La nappe drsquoammoniac liquide ainsi formeacutee ne srsquoeacutevapore pas rapidement les eacutecrans drsquoeau reacutealiseacutes avec des queues de paon et situeacutes sur la trajectoire du panache ont

eu peu drsquoinfluence sur la dispersion de lrsquoammoniac dans les conditions drsquoessais les reacutesultats obtenus montrent par ailleurs que les modegraveles de dispersion de type inteacutegral

disponibles agrave lrsquoheure actuelle peuvent donner des ordres de grandeur corrects desconcentrations sous le vent drsquoun rejet libre Dans le cas drsquoun rejet impactant les reacutesultatsobtenus ne sont corrects que si les modegraveles sont preacutealablement renseigneacutes sur la quantiteacuterejeteacutee agrave lrsquoatmosphegravere (sous forme de vapeur ou drsquoaeacuterosol) apregraves lrsquoimpact

Les reacutesultats obtenus lors de ces essais nous ont conduit agrave eacutelaborer un nouveau programmeayant pour objet lrsquoeacutetude de la laquo dispersion drsquoun gaz liqueacutefieacute en champ proche en preacutesencedrsquoobstacles raquo Ce programme qui a deacutebuteacute en 1999 agrave lrsquoINERIS a notamment pour objectif decreacuteer un modegravele matheacutematique permettant de prendre en compte lrsquointeraction drsquoun rejet de gazliqueacutefieacute contre un obstacle Ce modegravele pourra agrave terme ecirctre inteacutegreacute dans des logiciels de typeinteacutegral

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100

ANNEXE 1

REPERAGE DES THERMOCOUPLES

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101

Les thermocouples objet de cette annexe sont ceux qui ont eacuteteacute installeacutes

dans le reacuteservoir drsquoammoniac

sur le dispositif de rejet

sur la dalle de rejet

et lorsqursquoil y en avait sur le mur ou la cuvette de reacutetention

Une description de la localisation des thermocouples est effectueacutee dans les tableaux ci-apregraves

Pour tous les essais les thermocouples suivants ont eacuteteacute installeacutes

thermocouple location Leacutegende

dans le reacuteservoir agrave 1 450mm du fond

Tank 1 450 mm

dans le reacuteservoir agrave 1 100mm du fond

Tank 1 100 mm

dans le reacuteservoir agrave 750mm du fond

Tank 750 mm

dans le reacuteservoir agrave 400mm du fond

Tank 400 mm

dans le reacuteservoir agrave 50mm du fond

Tank 50 mm

agrave lrsquoextreacutemiteacute dudispositif de rejet

OUTLET - th6

entre les deux vannes dudispositif de rejet

th 7

agrave lrsquoentreacutee du dispositifde rejet

th 8

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102

Essai 4

Pour cet essai quatre thermocouples suppleacutementaires ont eacuteteacute installeacutes sur le sol Deux dansla direction du rejet agrave 3 et 5 megravetres de lrsquoorifice et deux de chaque cocircteacute agrave 3 megravetres

Positions desthermocouples

Leacutegende

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 3 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 3m

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 5 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 5m

sur le sol dans ladirection (23) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 23 at 3m

sur le sol dans ladirection (31) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 31 at 3m

Essais 5 et 6

Concernant ces essais un mur de 3 megravetres de largeur de 3 megravetres de hauteur et de 1 megravetredrsquoeacutepaisseur a eacuteteacute construit agrave une distance depuis lrsquoorifice respectivement de 3 megravetres et de1 megravetre Pour ces deux configurations 19 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes 4 sur le mur et 15sur le sol

Sur le mur les 4 thermocouples repeacutereacutes 11 agrave 14 eacutetaient installeacutes tel que deacutecrit sur la figure 31ci-dessous

11 1213

14

figure 31

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103

Pour lrsquoessai ndeg5 les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol tel que deacutecrits sur la figure 32

1720

19

2729 30

2625

24

23

2221

16

28

18

figure 32

La leacutegende utiliseacutee pour chacun de ces thermocouples est indiqueacutee dans le tableau ci-dessous

Leacutegende

th11 - wall 1 m centre th21 - ground centre

th12 - wall 1 m right th22 - ground centre

th13 - wall 1 m left th23 - ground centre

th 14 - wall 2 m centre th24 - ground centre

th16 - ground 60deg right th25 - ground 30deg left

th17 - ground 60deg right th26 - ground 30deg left

th18 - ground 60deg right th27 - ground 60deg left

th19 - ground 30deg right th28 - ground 60deg left

th20 - ground 30deg right th29 - ground 60deg left

th30 - ground 60deg left

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104

Pour lrsquoessai 6 le mur se trouvait agrave un megravetre de lrsquoorifice du dispositif de rejetLes thermocouples ont donc eacuteteacute installeacutes sur le sol tel qursquoindiqueacute sur la figure 33 ci-apregraves

17

20

19

27

29

30

16

28

18

2324

2526

22

21

figure 33

Essais 7 et 8 Ces essais eacutetaient instrumenteacutes de la faccedilon suivante (Cf figure 34)

17 2019

27

29

30

16

28

18

23

24

25

26

22

21

14

12

13

11

figure 34

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105

Essai 9

Pour cet essai lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet impactait dans une cuvette de reacutetention de 2mx 2m x 1m Les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes selon la direction 20 tel que deacutecrit sur lafigure suivante

24 23 22

212019181716 15 14 13 12 112729

25

26

28

plexiglass

1 000 1 000 1 000

hauteur sol(mm)

thermocouples

0 th11 th27 th28 th2930 th1260 th13100 th14150 th15200 th16300 th17400 th18500 th19 th26600 th20800 th21

1 000 th22 th23 th24 th25

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106

Essais 10 11 et 12

Pour ces trois essais 6 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol dans lrsquoaxe du dispositif derejet A partir de la verticale du point de rejet il y en avait un tous les megravetres Nous les avonsrepeacutereacutes de la faccedilon suivante

70

1080

60 50 40

30

20

ground 2mground 4m

ground 1mground 3m

ground 5m

ground 0m

figure 35

Essais 2b et 8b

Pour ces deux essais en plus des 6 thermocouples deacutecrits ci-dessus nous en avons installeacutes12 sur deux macircts et 1 agrave 50 cm au dessus de lrsquoorifice du rejet Ce dernier est repeacutereacute par laleacutegende laquo point 0 - h=15m raquo Les autres thermocouples sont repeacutereacutes de la faccedilon suivante surles macircts 1 et 2 respectivement situeacutes agrave 2 et 4 megravetres du point 0 dans la direction 7

mast 1 - h=01m

mast 1 - h=05m

mast 1 - h=1m

mast 1 - h=15m

mast 1 - h=2m

mast 1 - h=3m

mast 2 - h=01m

mast 2 - h=05m

mast 2 - h=1m

mast 2 - h=15m

mast 2 - h=2m

mast 2 - h=3m

figure 36

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ANNEXE 2

PRINCIPALES TECHNIQUES DE MESURES DIRECTES

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Lannexe 2 a pour objectif de preacutesenter sommairement les principales techniques de mesurede la concentration en ammoniac Ce chapitre reacutesulte notamment de travaux de leacutequipe dAAccorsi [13] et des documentations fournies par les constructeurs en particulier [24]

1 LES APPAREILS A CELLULES ELECTROCHIMIQUES

Ce paragraphe sinspire principalement du document [1]Les appareils de mesure des concentrations en gaz dans lair qui utilisent des celluleseacutelectrochimiques sont apparus il y a une vingtaine danneacutees environ

Principe de mesureChaque cellule eacutelectrochimique est relativement speacutecifique de la deacutetection dun seul gaz Legaz agrave mesurer traverse une membrane semi-permeacuteable cest-agrave-dire permeacuteable aux gaz maisimpermeacuteable aux liquides Le gaz arrive au contact dune eacutelectrode sensible recouverte duncatalyseur en preacutesence duquel il est oxydeacute tandis quune contre-eacutelectrode reacuteduit loxygegravene delair Ces pheacutenomegravenes lrsquooxydoreacuteduction saccompagnent dun courant dions agrave traversleacutelectrolyte et dun courant deacutelectrons agrave lexteacuterieur (Cf Figure 21)

La reacuteaction agrave leacutelectrode sensible est (dapregraves la documentation de MARTEC)

2 NH3 --------gt N2 + 6 e- + 6 H+

La reacuteaction agrave la contre eacutelectrode est (drsquoapregraves le rapport CECA)

2 e- + 05 O2 + 2 H+ --------gt H2O

Globalement 2 NH3 + 32 O2 ---------gt N2 + 3 H2O

Pour eacuteviter des pheacutenomegravenes de couches limites capacitives agrave linterface eacutelectrodeeacutelectrolyteune eacutelectrode de reacutefeacuterence maintient le potentiel de leacutelectrode sensible agrave une valeur fixe cequi permet de garder un signal stable dans le temps

Figure 21 Descriptif de fonctionnement dune cellule eacutelectrochimique

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LimitesLa seacutelectiviteacute est obtenue dune part par la valeur du potentiel de reacutefeacuterence dautre part parle catalyseur doxydation En pratique une seacutelectiviteacute absolue nexiste pas A titre dexemplevoici le tableau fourni par Draumlger de quelques composeacutes provoquant des interfeacuterences sur lePAC II NH3

Gaz Symbole Concentration gazdessais (VV)

Ecart en ppm NH3 de lavaleur de mesure

Chlore Cl2 10 ppm lt 1

Acide cyanhydrique HCN 25 ppm lt 3

Dioxyde de carbone CO2 1 -5 lt et lt 0 (signal de deacutefaut)

Monoxyde de carbone CO 115 ppm lt 3

Meacutethane CH4 30 lt 3

Meacutethanol CH3OH 170 ppm lt 35

Anhydride sulfureux SO2 20 ppm lt1

Hydrogegravene sulfureacute H2S 20 ppm lt 75

Dioxyde dazote NO2 20 ppm lt 3

Hydrogegravene H2 153 lt 115

Tableau 21 Composeacutes provoquant des interfeacuterences sur le PAC II NH3 tireacute dela documentation technique du PAC II NH3 de Draumlger

Ainsi il est difficile de savoir exactement ce que lon mesure et surtout avec quelle preacutecisionlorsque lon se trouve dans un milieu ougrave plusieurs gaz sont preacutesents (par exemple dans lesatmosphegraveres industrielles)

Le domaine de mesure de la plupart des appareils de type eacutelectrochimique en ce qui concernela mesure des concentrations de lammoniac seacutetend de quelques ppm agrave 300 500 ou1 000 ppm Les cellules capables de mesurer le millier de ppm sont tregraves rares La limite dedeacutetection est de lordre de 20 agrave 30 ppm Le temps de reacuteponse deacutepasse les 20 s et peut atteindrela minute il est fonction du type de membrane utiliseacute pour proteacuteger leacutelectrode sensible Ladureacutee de vie de ce type dappareil est denviron un agrave deux ans Le prix moyen dune celluleeacutelectrochimique seule est denviron 1 000 F et varie de 500 agrave 7 000 F

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2 LES APPAREILS A OXYDATION CATALYTIQUE (PELLISTOR)

Ce paragraphe propose une synthegravese des documents techniques de EEV [2] et de lINRS [3]

PrincipeLe principe consiste agrave provoquer loxydation catalytique du gaz inflammable ici lammoniacet de mesurer leacutechauffement produit

Le deacutetecteur catalytique est eacutequipeacute en reacutealiteacute de deux eacuteleacutements un deacutetecteur catalytique actifet un eacuteleacutement compensateur non-actif Chaque eacuteleacutement est composeacute dun filament de platinedans une perle dun mateacuteriau reacutefractaire Pour leacuteleacutement deacutetecteur un meacutelange catalytique estappliqueacute sur cette perle tandis que pour leacuteleacutement compensateur la perle est traiteacutee de sorteque loxydation catalytique ne puisse pas avoir lieu

Les deux eacuteleacutements sont connecteacutes dans un Pont de Wheatstone suivant la figure 22 extraitedu document [3]

Figure 22 Scheacutema de principe dun appareil de mesure agrave oxydation catalytiqueLe courant continu qui traverse les perles porte le deacutetecteur agrave une tempeacuterature approprieacutee augaz agrave deacutetecter Le filament du deacutetecteur fonctionne comme un thermomegravetre quand le gazcombustible soxyde sur la perle du deacutetecteur laugmentation de la tempeacuterature reacutesultanteaccroicirct la reacutesistance du filament Ceci deacuteseacutequilibre le pont donnant un signal pouvant ecirctre lusoit en pourcentage de gaz soit en pourcentage de la Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute (LIE)ou bien encore deacuteclenchant une alarme sonore ou visuelle

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Le taux avec lequel le gaz brucirclera sur leacuteleacutement deacutetecteur est une fonction du taux de diffusiondu gaz dans le deacutetecteur Le taux de diffusion est controcircleacute en enfermant les eacuteleacutements dans unbloc de dimensions preacutecises

EEV explique en outre quil existe deux arrangements de montage Dans le premier les gazcirculent agrave un deacutebit donneacute de 05 litreminute Le second arrangement est conccedilu pour unediffusion simple des gaz dans un bloc Dans les deux cas un fritteacute est inclus et un filtre depapier est placeacute dans la tecircte de diffusion pour empecirccher la peacuteneacutetration de poussiegraveres dans lacaviteacute Un autre possibiliteacute est de remplacer le fritteacute par un disque de minuscules billes debronze ou dacier inox (recommandeacute pour lammoniac)

LimitesLa dureacutee de vie du deacutetecteur est limiteacutee Elle est lieacutee agrave la tempeacuterature de fonctionnementmais eacutegalement agrave une perte drsquoefficaciteacute dans le temps qui est deacutependante dunfonctionnement prolongeacute dune exposition agrave des concentrations trop importantes Enfin ledeacutetecteur peut ecirctre deacuteteacuterioreacute (empoisonneacute) par certains gaz ou vapeurs Pour proteacuteger lesdeacutetecteur des effets de certaines vapeurs organiques ou siliconeacutees un filtre interchangeable encharbon actif ou en carbone peut ecirctre utiliseacute

Le signal de sortie du pont est du type repreacutesenteacute figure 23 Il augmente au-delagrave de la LIE(Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute) jusquagrave la stœchiomeacutetrie qui est denviron 10 dans lairpour le meacutethane (cas repreacutesenteacute ci-dessous) et de 21 pour lammoniac Pour desconcentrations supeacuterieures le signal deacutecroicirct de maniegravere lineacuteaire agrave cause du manque decomburant

On peut noter que lorsque la concentration en gaz combustible deacutepasse la valeur de lastœchiomeacutetrie on peut utiliser un autre type de deacutetecteur baseacute sur le principe de laconductiviteacute thermique pour mesurer les fortes concentrations et ainsi enlever le doute surlambivalence A ce titre les eacuteleacutements compensateurs de certains deacutetecteurs agrave oxydationcatalytique peuvent ecirctre utiliseacutes Cependant drsquoapregraves les informations fournies par EEV laconductiviteacute thermique de lrsquoammoniac est tregraves proche de celle de lrsquoair si bien qursquoune mesurepreacutecise et fine risque de srsquoaveacuterer impossible ou tregraves deacutelicate

Figure 23 Signal de sortie dun capteur de type pellistorpour une exposition au meacutethane

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La mesure des concentrations supeacuterieures agrave la stœchiomeacutetrie pourrait ecirctre effectueacutee pardilution avec de lair suivant un rapport de dilution connu par exemple 10 Ainsi 100 vvdammoniac serait abaisseacute agrave 10 et la sensibiliteacute de deacutetection serait alors de lordrede 1 vv

3 LES SEMI-CONDUCTEURSPour la reacutedaction de ce paragraphe nous avons utiliseacute les documents [34]

PrincipeUn semi-conducteur est un mateacuteriau dont les proprieacuteteacutes conductrices de leacutelectriciteacute sontintermeacutediaires entre celles dun conducteur et celles dun isolant La preacutesence dun gazprovoque une variation de reacutesistance eacutelectrique de leacuteleacutement semi-conducteur du deacutetecteur parles pheacutenomegravenes dadsorption physique (pheacutenomegravene reacuteversible) et de combustion catalytique agravela surface du semi-conducteur le gaz adsorbeacute soxyde en preacutesence de loxygegravene de surface etle produit de la combustion se deacutesorbe La modification de la teneur en oxygegravene agrave la surfaceentraicircne une modification de leacutequilibre eacutelectrons-trous (le trou eacutetant le site dadsorption) dansle semi-conducteur Cette variation est directement lieacutee agrave la concentration en gaz et modifieleacutequilibre eacutelectrique du circuit dans lequel le deacutetecteur est placeacute

Dans le cas du deacutetecteur Figaro le mateacuteriau semi-conducteur utiliseacute est du dioxyde deacutetain(SnO2-X) qui est chauffeacute agrave haute tempeacuterature (par exemple 400degC)

LimitesLes deacutetecteurs agrave semi-conducteur sont tregraves sensibles agrave la tempeacuterature la conductibiliteacuteaugmente avec la tempeacuterature De plus le fonctionnement des semi-conducteurs est perturbeacutepar des paramegravetres interfeacuterents qui sont lhumiditeacute les poussiegraveres les graisses ou dautres gazagrave adsorption preacutefeacuterentielle

Reacutefeacuterences Biliographiques[1] Accorsi Rapport final CECA - Faisabiliteacute de campagnes de mesures datmosphegraveres de

travail par des appareils multigaz transportables 1992

[2] EEV Combustible Gas Detectors - Product Data[3] A Accorsi J C Laforest P Hureacute Deacutetection de meacutelanges air-ammoniac INRS

Cahiers de notes documentaires ndeg127 p 217-222 2e trimestre 1987

[4] FIGARO - Products Catalog

Page 2: AMMONIAC - Ineris · 2017. 6. 30. · substance très toxique, corrosive, inflammable et explosive dans certaines conditions. Pour mémoire, la perte de confinement d’une citerne

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AMMONIACEssais de dispersion atmospheacuterique

agrave grande eacutechelle

Rapport Final

Ministegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoireet de lrsquoEnvironnement

Ce document contient 99 pages (hors annexes)

Auteur Veacuterificateur ApprobateurNOM Reacutemy BOUET Didier GASTON Bruno FAUCHER

QualificationIngeacutenieur au sein delrsquouniteacute theacutematiquepheacutenomeacutenologie

Deacuteleacutegueacute scientifique agrave laDirection des Risques

Accidentels

Directeur de laDirection des Risques

Accidentels

VisaSigneacute Signeacute Signeacute

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TABLE DES MATIERES

1 INTRODUCTION 4

2 PROPRIEacuteTEacuteS DE LrsquoAMMONIAC 5

21 Proprieacuteteacutes physiques 5211 Geacuteneacuteraliteacutes 5212 Donneacutees thermodynamiques 5213 Solubiliteacute 6214 Densiteacute masse volumique 6

22 Explosibiliteacute et inflammabiliteacute 7221 Limites drsquoexplosibiliteacute 7222 Tempeacuterature drsquoauto-inflammation 7223 Energie minimale drsquoinflammation 7224 Agents extincteurs 7

23 Reacuteactions avec des contaminants 8231 Les halogegravenes et interhalogegravenes 8232 Les meacutetaux lourds 8233 Les oxydants et les peroxydes 8234 Les acides 9235 Autres aspects 9236 Stabiliteacute 9

24 Toxiciteacute 10241 Geacuteneacuteraliteacutes 10242 Toxicologie aigueuml 11243 Toxicologie sur les lieux de travail 12244 Synthegravese des reacutesultats sur la toxicologie humaine 12245 Toxicologie de la faune et la flore 15

3 DISPERSION ATMOSPHEacuteRIQUE 17

31 Contexte 17

32 Essais de dispersion atmospheacuterique 18321 Caracteacuteristiques des rejets accidentels drsquoammoniac 18322 Essais de A Resplandy 20323 Essais du Deacutesert de Tortoise 24324 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 27325 Essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974 27326 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980 28327 Essais de Landskrona Suegravede 1982 28328 Essais du programme FLADIS 29329 Essais reacutealiseacutes agrave lrsquoEcole des Mines drsquoAlegraves 293210 Autres essais de dispersion atmospheacuterique 293211 Synthegravese 31

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33 Modeacutelisation de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac 32331 Les modegraveles gaussiens 32332 Les modegraveles tridimensionnels 32333 Les modegraveles inteacutegraux 32334 Problegravemes subsistants et ameacuteliorations agrave apporter 33335 Synthegravese 35

34 Aspects examineacutes dans ce programme 36341 Les jets impactants 36342 Influence de la geacuteomeacutetrie de lrsquoorifice 37

4 DESCRIPTION DES ESSAIS Agrave GRANDE EacuteCHELLE 38

41 Preacutesentation des essais reacutealiseacutes 38

42 Description des moyens drsquoessais 40421 Description du point de rejet 40422 Mesures meacuteteacuteorologiques 46423 Constitution et tests de la chaicircne de mesure de lrsquoammoniac 47424 Instrumentation des capteurs sur le terrain drsquoessai 50425 Moyens drsquoacquisition 53426 Moyens videacuteo 55427 Seacutecuriteacute 55

5 MESURES DES CONDITIONS DE REJET 56

51 Conditions drsquoeacutecoulement dans la canalisation 56511 Conditions expeacuterimentales des rejets 56512 Analyses des conditions drsquoeacutecoulement des rejets 61

52 Conditions meacuteteacuteorologiques durant les essais 67

6 MESURES ENREGISTREacuteES SOUS LE VENT DES REJETS 74

61 Capteurs de concentrations en ammoniac 74

62 Analyses 81621 Influence de lrsquoorifice du rejet 81622 Influence de la stabiliteacute atmospheacuterique 83623 Influence drsquoun obstacle placeacute dans le champ proche 84624 Influence drsquoune reacutetention 88625 Influence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute agrave partir de queues de paon 90626 Comparaisons expeacuterimentations modeacutelisations 92

7 CONCLUSION ET PERSPECTIVES 95

8 BIBLIOGRAPHIE 96

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1 INTRODUCTION

Dans le cadre de ses activiteacutes relativement au risque accidentel lrsquoINERIS doit notammentdeacuteterminer des peacuterimegravetres de seacutecuriteacute autour des installations industrielles Suite agrave une pertede confinement sur une installation les risques encourus peuvent ecirctre instantaneacutes tels quelrsquoexplosion de produits inflammables ou diffeacutereacutes tels que des rejets de produits toxiques Ceprogramme de recherche srsquoest plus particuliegraverement inteacuteresseacute au devenir drsquoun nuage toxiqueformeacute apregraves un rejet accidentel drsquoammoniac stockeacute liquide sous pression

Lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac preacutesente un inteacuterecirct majeur pour deuxraisons Drsquoune part lrsquoammoniac est une substance tregraves reacutepandue dont les utilisations sontnombreuses de part ses proprieacuteteacutes chimiques ou physiques Drsquoautre part lrsquoammoniac est unesubstance tregraves toxique corrosive inflammable et explosive dans certaines conditions Pourmeacutemoire la perte de confinement drsquoune citerne de 22 tonnes drsquoammoniac le 24 mars 1992 agraveDAKAR a provoqueacute de nombreux deacutecegraves (129 morts et plus de 1 100 blesseacutes) dont certainsplusieurs semaines apregraves lrsquoaccident dus au caractegravere toxique de lrsquoammoniac

Ce programme de recherche a eacuteteacute principalement financeacute par le Ministegravere de lrsquoAmeacutenagementdu Territoire et de lrsquoEnvironnement franccedilais Six industriels europeacuteens ont eacutegalementparticipeacute Norsk Hydro (Norvegravege) Grande Paroisse (France) Veba Oel (Allemagne) SKWPiesteritz (Allemagne) CEA-CESTA (France) et Rhocircne Poulenc (France) A lrsquoINERIS ceprogramme a eacuteteacute organiseacute et coordonneacute au sein de la Direction des Risques Accidentels(DRA) Il a deacutebuteacute en 1995 et srsquoest acheveacute en 1999

Les principaux objectifs de ce programme eacutetaient drsquoanalyser les risques preacutesenteacutes par des installations utilisant des quantiteacutes drsquoammoniac

pouvant atteindre quelques dizaines de tonnes de compleacuteter les connaissances sur la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac en

milieu libre et encombreacute et de comparer les reacutesultats des essais avec des modegraveles de dispersion atmospheacuterique

Pour cela une campagne drsquoessais agrave grande eacutechelle a eacuteteacute reacutealiseacutee agrave partir drsquoun reacuteservoirdrsquoammoniac liquide sous pression Les essais se sont deacuterouleacutes sur le site du CEA-CESTA surune peacuteriode srsquoeacutetalant de deacutecembre 1996 agrave avril 1997 Le but de cette campagne drsquoessais eacutetaitde mesurer les concentrations drsquoammoniac sous le vent des rejets afin de mieux comprendrela dispersion de lrsquoammoniac dans lrsquoatmosphegravere dans le cas de rejets reacutealistes en particulier enmilieu libre et semi-encombreacute

Les essais de dispersion drsquoammoniac liqueacutefieacute sous pression les plus connus sont les essais duDeacutesert de Tortoise reacutealiseacutes par Goldwire et al (1985) et les essais FLADIS reacutealiseacutes par leRISOslash (19931994) Les deacutebits mis en oeuvre lors des essais du Deacutesert de Tortoise et desessais FLADIS eacutetaient respectivement de lrsquoordre de 100 kgs et de 05 kgs Les essaisINERIS se sont deacuterouleacutes avec des deacutebits intermeacutediaires de lrsquoordre de 2 agrave 4 kgs

Le preacutesent rapport est organiseacute de la maniegravere suivante Apregraves une description des principalesproprieacuteteacutes de lrsquoammoniac au chapitre 2 un rappel sur la dispersion atmospheacuterique en geacuteneacuteralet sur la dispersion de lrsquoammoniac en particulier est effectueacute au chapitre 3 Ensuite les essaisreacutealiseacutes agrave grande eacutechelle dans le cadre de ce programme sont deacutecrits dans le chapitre 4 Enfinune synthegravese de lrsquoanalyse des mesures des conditions de rejet et des mesures enregistreacutees sousle vent des rejets est effectueacutee respectivement dans les chapitres 5 et 6

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2 PROPRIETES DE LrsquoAMMONIAC

21 PROPRIETES PHYSIQUES

La reacutedaction de ce paragraphe sappuie notamment sur les documents Air Liquide (1980)ULMANN (1985) et SNIE (1991)

211 Geacuteneacuteraliteacutes

Lrsquoammoniac est identifieacute de la maniegravere suivante (Cf tableau 1)

nom ammoniac

numeacutero CAS 7664-41-7

numeacutero CEE 007-001-00-5

code de danger RTMD 268

numeacutero ONU 1005

formule chimique NH3

masse molaire 1703 g

tableau 1

Sous la pression atmospheacuterique et agrave 20degC lrsquoammoniac est un gaz incolore drsquoodeurcaracteacuteristique piquante et irritante

212 Donneacutees thermodynamiques

Les principales donneacutees thermodynamiques de lrsquoammoniac sont les suivantes

Point de fusion - 777 degC

Point drsquoeacutebullition - 334degC agrave 1013 bar abs

Tension de vapeur variable en fonction de la tempeacuterature (Cf tableau 2)

Tempeacuterature(degC)

- 7771 - 334 - 187 0 47 20 257 30 501 789

Pression absolue(bar)

006077 1013 2 429 5 856 10 1166 20 40

tableau 2 Tension de vapeur de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

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Tempeacuterature critique 40555 K

Pression critique 11480 bar

Chaleur de fusion agrave 1013 bar 3323 kJkg-1

Chaleur de vaporisation agrave -15degC 1 210 kJkg-1 (2895 kcalkg-1)

Chaleur de vaporisation agrave -334degC 1 370 kJkg-1 (328 kcalkg-1)

Viscositeacute dynamique du liquide agrave - 335degC 10225 mPas

Un litre de liquide libegravere 947 litres de gaz (deacutetendu agrave 15degC sous 1 bar de pression)

213 Solubiliteacute

La solubiliteacute de lrsquoammoniac dans lrsquoeau est importante Le tableau 3 indique la solubiliteacute delrsquoammoniac en fonction de la tempeacuterature (WHO 1986)

Tempeacuterature(degC)

Solubiliteacute(gL)

0 89520 52940 31660 168

tableau 3 Solubiliteacute de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

Par ailleurs la dissolution de lrsquoammoniac dans lrsquoeau est fortement exothermique 2 000 kJpar kilogramme drsquoammoniac dissous dans lrsquoeau (soit 4785 kcalkg-1) A titre indicatif ladissolution drsquoun kilogramme drsquoammoniac deacutegage assez drsquoeacutenergie pour en eacutevaporer pregraves drsquounkilogramme et demi

214 Densiteacute masse volumique

Gaz 0772 kgm-3 agrave 0 degC 0610 kgm-3 agrave 20 degCsoit une densiteacute de 0597 par rapport agrave lrsquoair

Liquide variable en fonction de la tempeacuterature tel que reporteacute dans le tableau 4

Tempeacuterature(degC) -40 -334 -20 -10 0 10 15 20 30 50 100 1324

Masse volumique delrsquoammoniac liquide

(kgm-3)690 679 659 647 634 621 617 607 592 558 452 235

tableau 4 Masse volumique de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

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22 EXPLOSIBILITE ET INFLAMMABILITE

Les informations reporteacutees ci-apregraves proviennent notamment de lrsquoeacutetude reacutealiseacutee par lrsquoINERIS(Abiven 1991) agrave la demande du Ministegravere de lrsquoEnvironnement

221 Limites drsquoexplosibiliteacute

Dans la litteacuterature diffeacuterentes valeurs existent relativement aux Limites Infeacuterieures etSupeacuterieures drsquoExplosibiliteacute (LIE et LSE) La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du Servicede lrsquoEnvironnement Industriel du Ministegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et delEnvironnement fournit les valeurs suivantes LIE 16 et LSE 25 Ces valeurs sonteacutegalement indiqueacutees par lrsquoINRS (1989) et SAX (1996) Drsquoautres auteurs donnent des valeursleacutegegraverement diffeacuterentes LIE 15 et LSE 28 drsquoapregraves NFPA (1994) et Medart (1979) LIE155 et LSE 27 drsquoapregraves Weiss (1985)

222 Tempeacuterature drsquoauto-inflammation

La tempeacuterature drsquoauto-inflammation drsquoun meacutelange de gaz ou de vapeur est la tempeacuteratureminimale agrave partir de laquelle le meacutelange est le siegravege drsquoune reacuteaction chimique suffisammentrapide pour qursquoune flamme apparaisse spontaneacutement et se propage dans tout le meacutelange Latempeacuterature drsquoauto-inflammation de lrsquoammoniac releveacutee dans la litteacuterature est de 650degC(Chaineaux 1991)

223 Energie minimale drsquoinflammationLa mise agrave feu drsquoun meacutelange inflammable exige lrsquointroduction locale drsquoune certaine quantiteacutede chaleur Lrsquoeacutevaluation de cette quantiteacute drsquoeacutenergie neacutecessaire pour enflammer le meacutelange estrelativement deacutelicate

Buckley et Husa (1962) ont deacutetermineacute lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammation de lrsquoammoniac enutilisant un systegraveme capacitif Ils ont obtenus ainsi une eacutenergie minimale drsquoinflammation delrsquoammoniac de 680 millijoules

Kramer (1985) a obtenu une eacutenergie minimale pour un meacutelange ammoniac-air de14 millijoules Cette valeur tregraves diffeacuterente de celle obtenue par Buckley et Husa montre ladifficulteacute pour quantifier lrsquoeacutenergie de deacutecharge des dispositifs expeacuterimentaux utiliseacutes

Neacuteanmoins malgreacute cette plus faible valeur pour lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammationdeacutetermineacutee par Kramer un meacutelange air-ammoniac possegravede une eacutenergie minimaledrsquoinflammation plus eacuteleveacutee (de 1 agrave 2 ordres de grandeur) par rapport agrave la plupart des meacutelangesair-hydrocarbures

224 Agents extincteurs

Les agents extincteurs qui doivent ecirctre employeacutes sont uniquement le CO2 ou les poudres degraveslors que de lrsquoammoniac agrave lrsquoeacutetat liquide peut ecirctre preacutesent En effet le contact de lrsquoeau surlrsquoammoniac liquide communique de la chaleur agrave ce dernier et favorise sa vaporisation

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23 REACTIONS AVEC DES CONTAMINANTS

Lrsquoammoniac sert agrave la fabrication de beaucoup de produits nitreacutes Mais il existe des reacuteactionsdangereuses avec certains composeacutes ou certaines familles de composeacutes

Le meacutelange drsquoammoniac avec un contaminant peut conduire agrave la formation de produitsexplosifs

LrsquoINRS (1976) mentionne dans ses cahiers de notes documentaires (note 1024-84-76) desproduits conduisant agrave des reacuteactions chimiques dangereuses avec lrsquoammoniac tels que lrsquoacidenitrique lrsquooxygegravene le bore ou les oxydants

231 Les halogegravenes et interhalogegravenesLes halogegravenes (fluor chlore brome iode) reacuteagissent vivement sur lrsquoammoniac et sessolutions Des reacuteactions explosives peuvent eacutegalement avoir lieu avec les produits suivants aceacutetaldeacutehyde acide hypochloreux ferricyanure de potassium Il se produit des composeacutesexplosifs tels que les trihalogeacutenures drsquoazote

Par exemple

avec le chlore Cl2 les meacutelanges sont explosifs srsquoils sont chauffeacutes ou si le chlore est enexcegraves agrave cause de la formation de trichlorure drsquoazote

avec du pentafluorure de brome BrF5 des explosions sont probables

232 Les meacutetaux lourdsLrsquoammoniac est capable de reacuteagir avec quelques meacutetaux lourds (lrsquoargent lrsquoor le mercure)pour produire des mateacuteriaux qui peuvent exploser violemment quand ils sont seacutecheacutes

avec du chlorure drsquoor (III) AuCl3 sous une large varieacuteteacute de conditions la preacutesencedrsquoammoniac conduit agrave des composeacutes explosifs ou fulminants qui explosent quand ilssont chauffeacutes

avec les oxydes drsquoargents AgO Ag2O il y a formation de composeacutes explosifs

avec du mercure Hg la reacuteaction donne des produits qui sont fortement explosifs etqui deacutetonent facilement On ne doit pas utiliser drsquoinstrument contenant du mercure sicelui-ci peut entrer en contact avec de lrsquoammoniac (BIT 1993)

233 Les oxydants et les peroxydesLrsquoammoniac reacuteagit sur de nombreux oxydes et peroxydes le peroxyde de chlore agrave froidlrsquoanhydrique iodique agrave chaud les perchlorates qui vers 250deg C donnent lieu agrave une reacuteactionviolente Le meacutelange drsquoun composeacute oxydant et drsquoammoniac liqueacutefieacute peut exploser sous lrsquoeffetdrsquoun choc

Par exemple

avec le peroxyde drsquohydrogegravene H2O2 de lrsquoammoniac dissout dans 996 deperoxyde donne une solution instable qui explose violemment

avec du chlorure de nitryle ClNO2 lrsquointeraction est tregraves violente mecircme agrave - 75 degC

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avec le difluorure de trioxygegravene F2O3 la reacuteaction peut causer des inflammations etdes explosions mecircme agrave - 183 degC Avec de lrsquoammoniac solide il reacuteagit pour donnerdes inflammations ou des explosions

avec de lrsquooxygegravene O2 srsquoils sont mis en contact dans un appareil reacutefrigeacuterant il peut yavoir une explosion De plus en preacutesence drsquoammoniac lrsquooxygegravene peut acceacuteleacuterer ouprovoquer de la corrosion

234 Les acides

Avec certains acides des reacuteactions violentes sont observeacutees tel que

avec lrsquoacide hypochloreux pur HClO lrsquoammoniac sous forme gazeuse explose agraveson contact et libegravere du chlore

avec lrsquoacide nitrique HNO3 un jet drsquoammoniac brucircle dans une atmosphegravere drsquoacidenitrique

235 Autres aspects

Lrsquoammoniac peut aussi causer des reacuteactions incandescentes par exemple

avec le bore B chauffeacute dans une atmosphegravere drsquoammoniac sec

avec lrsquoanhydre chromique CrO3 lrsquoammoniac gaz deacutecompose le trioxyde sec avecincandescence agrave la tempeacuterature ordinaire

Lrsquoammoniac peut eacutegalement former des meacutelanges auto-inflammables

avec lrsquoacide nitrique HNO3 (Cf sect 234)

avec le dichlorure de chromyle CrO2Cl2 lrsquoammoniac peut ecirctre enflammeacute par ceproduit

236 Stabiliteacute

A tempeacuterature ordinaire le gaz ammoniac est un composeacute stable sa dissociation enhydrogegravene et en azote ne commence que vers 450 - 500deg C En preacutesence de certains meacutetauxcomme le fer le nickel lrsquoosmium le zinc lrsquouranium cette deacutecomposition commence degraves latempeacuterature de 300deg C et est presque complegravete vers 500 agrave 600deg C

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24 TOXICITE

241 GeacuteneacuteraliteacutesConcernant la toxiciteacute de lrsquoammoniac il existe diffeacuterentes valeurs publieacutees pour un mecircmeeffet donneacute

A cela trois raisons fondamentales

lrsquoabsence drsquoexpeacuterimentation humaine pour les concentrations eacuteleveacutees

la dispariteacute des individus constituants un eacutechantillonnage humain par rapport agrave uneacutechantillonnage drsquoanimaux de laboratoire seacutelectionneacutes pour lequel la reacuteponse varie peudrsquoun animal agrave lrsquoautre

et la difficulteacute drsquoextrapoler agrave lrsquohomme des reacutesultats issus de lrsquoexpeacuterimentation animaleLa toxiciteacute de lrsquoammoniac gazeux est lieacutee agrave sa tregraves grande solubiliteacute et agrave lrsquoalcaliniteacute dessolutions reacutesultantes qui en fait un agent agressif des muqueuses et des poumons

Srsquoil existe des valeurs fiables sur les daphnies ou les rats la toxiciteacute sur lrsquohomme est plusdeacutelicate agrave deacuteterminer Notamment lrsquoinfluence de la concentration ou de la dureacutee drsquoexpositionest difficile agrave eacutevaluer A cet eacutegard une eacutetude sur la laquo toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniac raquo a eacuteteacutereacutealiseacutee par lrsquoINERIS (Auburtin 1999)

Lrsquoexposition agrave une atmosphegravere chargeacutee drsquoammoniac peut provoquer diverses atteintescorporelles deacutetailleacutees ci-apregraves

Atteintes oculaires elles peuvent ecirctre provoqueacutees par lrsquoaction des vapeurs mais aussipar les projections de liquide Elles se manifestent par du larmoiement desconjonctivites pouvant srsquoaccompagner drsquoatteintes agrave la corneacutee plus ou moins profondes

Atteintes cutaneacutees sous forme de dermites de contact

Atteintes respiratoires lrsquoinhalation de vapeurs ammoniacales provoque une irritationdes voies respiratoires supeacuterieures avec eacuteternuement dyspneacutee et toux le stade le plusgrave eacutetant lrsquoœdegraveme aigu du poumon (OAP) LrsquoOAP est un accident qui se produitapregraves inhalation de gaz veacutesicants (Cl2 NH3 SO2) par deacutegradation des parois desalveacuteoles pulmonaires qui sont alors inondeacutees par le plasma sanguin Fort heureusementle seuil de deacutetection olfactive de lrsquoammoniac se situe bien en dessous des concentrationsconsideacutereacutees dangereuses

Brucirclures digestives lrsquoingestion drsquoammoniaque est suivie de pheacutenomegravenes douloureuxtregraves intenses avec intoleacuterance gastrique eacutetat de choc srsquoaccompagnant parfoisdrsquoeacuterythegraveme ou de purpura La complication agrave redouter est lrsquoœdegraveme de la glotte

Lrsquoammoniac sous forme liquide en contact direct avec la peau gegravele les tissus et provoque desbrucirclures Les solutions drsquoammoniac sont fortement alcalines et par suite tregraves irritantes pour lesmuqueuses la peau et les yeux

Lrsquoexposition prolongeacutee et reacutepeacuteteacutee agrave lrsquoammoniac entraicircne une toleacuterance plus eacuteleveacutee Lesodeurs et les effets irritants sont perccedilus plus difficilement

Les seuils de perception olfactive sont tregraves variables suivant lrsquoindividu allant de quelquesppm agrave plusieurs dizaines de ppm

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242 Toxicologie aigueumlSur ce point les reacutesultats sont tireacutes drsquoobservations effectueacutees lors drsquoaccidents et nondrsquoexpeacuterimentations rigoureuses toutefois le seuil drsquoirritation a pu ecirctre mesureacute sur desgroupes de volontaires

Les valeurs de concentration leacutetale 50 (CL501) permettent essentiellement drsquoeacutevaluer lesrisques fatals pour lrsquohomme car il est impossible drsquoeffectuer de telles expeacuteriences sur lrsquoecirctrehumain

Une donneacutee concernant la toxiciteacute pour lrsquohomme nrsquoest exploitable que si elle associe une concentration un temps drsquoexposition et une probabiliteacute drsquoapparition des effets

La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du SEI (Service de lrsquoEnvironnement Industriel duMinistegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et de lEnvironnement) fournit les valeurssuivantes

Dureacutee 3 min 10 min 20 min 30 min 60 min 120 min

Seuil des Effets Leacutetaux2

(mgm3) 14 000 7 500 5 300 4 330 3 100 2 200

Seuil des Effets Irreacuteversibles3

(mgm3) 696 484 393 348 283 229

Odeur(mgm3) 362 (soit 5 ppm)

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 5 Valeurs de toxiciteacute de lammoniac issu de la fiche TOX 003-06-1998

La deacutetection de lrsquoammoniac par lodorat humain deacutepend de la sensibiliteacute des personnes Cettelimite olfactive se situe geacuteneacuteralement agrave partir dune concentration comprise entre 5 et 25 ppm

Cette valeur est bien infeacuterieure au seuil correspondant agrave des dommages irreacuteversiblesqui lui-mecircme est notablement infeacuterieur au seuil relatif aux effets leacutetaux Pour meacutemoire cetaspect nrsquoest pas veacuterifieacute pour drsquoautres gaz tels que par exemple le monoxyde de carbone quiest inodore

1 CL50 valeur calculeacutee agrave partir de la concentration de produit supposeacutee provoquer la mort de 50 de lapopulation expeacuterimenteacutee pendant un temps drsquoexposition deacutetermineacute

2 Seuil des effets leacutetaux Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas de risque de deacutecegravesLa notion de laquo la plupart des individus raquo exclut les sujets laquo hypersensibles raquo tels que les insuffisantsrespiratoires

3 Seuil des effets irreacuteversibles Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas un effet irreacuteversibleUn effet irreacuteversible correspond agrave la persistance dans le temps drsquoune atteinte leacutesionnelle ou fonctionnelledirectement conseacutecutive agrave une exposition en situation accidentelle (exposition unique et de courte dureacutee)ayant pour conseacutequences des seacutequelles invalidantes

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243 Toxicologie sur les lieux de travailLa concentration autoriseacutee pour lrsquoammoniac en atmosphegravere de travail est reacuteglementairementlimiteacutee et controcircleacutee dans la plupart des pays industrialiseacutes Les valeurs actuellement admisesqui peuvent varier drsquoun pays agrave lrsquoautre se situent geacuteneacuteralement entre 25 et 50 ppm Desvaleurs plus eacuteleveacutees sont deacutefinies pour des expositions de courte dureacutee ou en situationdrsquourgence Les valeurs retenues en France sont donneacutees dans le tableau 6 ci-apregraves

Deacutesignation Deacutefinition Valeur(ppm)

Observations

VLE Valeur Limite drsquoExposition sur lelieu de travail pendant 15 minutes 50 Circulaire du Ministegravere du

Travail du 19 juillet 1982France

VME Valeur limite de MoyennedrsquoExposition sur le lieu de travailpour un poste de 8 heures

25 Circulaire du Ministegravere duTravail du 19 juillet 1982France

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 6 Valeurs limites sur les lieux de travail en France

244 Synthegravese des reacutesultats sur la toxicologie humaine

Les deux tableaux pages suivantes preacutesentent diffeacuterents effets observeacutes selon la concentrationet le temps drsquoexposition

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tableau 7 Effets de lrsquoammoniac sur lrsquohomme

Ce tableau 7 est tireacute de lrsquoeacutetude INERIS (Auburtin 1999) sur la toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniacA titre drsquoinformation le NIOSH (1987) propose une valeur IDLH (Immediatly Dangerous toLife or Health) pour lrsquoammoniac de 500 ppm Pour meacutemoire cette valeur IDLH correspond agraveune concentration maximale dans lrsquoair jusqursquoagrave laquelle une personne exposeacutee pendant au plus30 minutes peut fuir sans risquer drsquoeffets irreacuteversibles

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Concentrationen mgm-3

Effets Temps drsquoexposition

35 Odeur perceptible par certainsindividus

18 Odeur perceptible par la plupartdes individus

Valeur limite moyenne drsquoexpositionprofessionnelle en France et dans denombreux pays

35 - 70 Irritation perceptible par la plupartdes individus au niveau des yeux

Toleacuterable jusqursquoagrave 2 heures pour lespersonnes non habitueacutees agrave ecirctreexposeacutees les personnes habitueacuteespeuvent supporter pendant le mecircmetemps des concentrations plus eacuteleveacutees

87 - 100 Irritation des yeux des voiesnasales et des muqueusesIrritation de la gorge et des voiesrespiratoires

Temps dexposition supeacuterieur agrave 1heure

140 Nauseacutee et maux de tecircte280 - 490 Irritation immeacutediate des yeux du

nez de la gorge et des voiesrespiratoires supeacuterieures

Une exposition drsquoune frac12 h agrave 1 hnrsquoentraicircne pas de dommages seacuterieuxbien qursquoune irritation de lrsquoappareilrespiratoire supeacuterieur puisse persisterpendant 24 h agrave la suite drsquouneexposition de 30 min Une aggravationde problegravemes respiratoires preacuteexistantspeut survenir

700 - 1 400 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorgespasmes bronchitiques

Des dommages aux yeux et ausystegraveme respiratoire peuvent survenirsrsquoils ne sont pas traiteacutes rapidementUne exposition de 30 min peutentraicircner des effets tregraves seacuterieux sur lespersonnes preacutedisposeacutees aux problegravemesrespiratoires

2 100 - 2 800 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorge

Peut ecirctre fatal apregraves 30 min

3 500 - 8 400 Spasme respiratoire Asphyxierapide œdegraveme seacuterieuxstrangulation

Fatal en quelques minutes

tableau 8 Effets de lammoniac sur lhommeen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

Ce tableau 8 est tireacute de lrsquolaquo aide-meacutemoire sur les risques preacutesenteacutes par lrsquoammoniac raquo reacutealiseacutepar le SNIE (1991)

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245 Toxicologie de la faune et la flore

2451 Animaux

Le tableau 9 preacutesente quelques effets observeacutes sur des animaux

Espegraveces Concentrationen mgm-3

Effets

Porcs 75 - 100 Toux seacutecreacutetions nasales orales et lacrymales

140 Symptocircmes seacutevegraveres drsquoirritation et convulsion apregraves36h drsquoexposition avec reacutetablissement 7 h apregraves la finde lrsquoexposition

Lapins 280 Une exposition de 10 min entraicircne la cessationirreacuteversible de lrsquoactiviteacute ciliaire

350 Mecircmes effets que ci-dessus pour une exposition de 5min

3 500 LC 50 - 1 h

Chats 3 500 LC 50 - 1 h

tableau 9 Effets toxicologiques de lammoniac sur quelques animauxen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

2452 Vie aquatique

Lrsquoammoniac libre (non ioniseacute) dans les eaux de surface est toxique pour les poissonsCependant les ions ammonium ne le sont pas Ainsi en cas de contamination de lrsquoeau parlrsquoammoniac les sels drsquoammonium qui peuvent se former ne preacutesentent pas de risque toxiqueLa valeur du pH de lrsquoeau est importante car lrsquoammoniac libre se forme pour des pH supeacuterieursagrave 75-80

Pour la truite des troubles apparaissent degraves 03 mgl-1 Les percideacutes (ou les castotomideacutes) etles salmonideacutes sont les varieacuteteacutes les plus sensibles pour les espegraveces en eau douce Pour lrsquoeau demer les crevettes apparaissent comme lrsquoespegravece inverteacutebreacutee la plus sensible Selon le type depoissons le risque de mortaliteacute apparaicirct entre 12 et 5 mgl-1 (ces valeurs se reacutefegraverent agravelrsquoammoniac non ioniseacute)

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Pour lrsquoammoniac ioniseacute (ammoniaque en solution) des concentrations leacutetales (CL50) pourquelques espegraveces sont reporteacutees dans le tableau suivant

Espegraveces Seuil Dureacutee de lrsquoexposition Concentration

daphnies CL50 24 h 27 mgl-1

poissons CL50 24 h 182 mgl-1

algues CL50 5 jours 185 mgl-1

tableau 10 concentrations leacutetales (CL50) pour quelques espegraveces

2453 La flore

Lrsquoammoniac est consideacutereacute comme biodeacutegradable et non accumulable Il neacutecessite cependantun suivi sous forme de bilan annuel des rejets dans lrsquoeau lrsquoair et le sol pour une utilisationannuelle supeacuterieure agrave 10 tonnes

Lrsquoammoniac peut ecirctre toxique pour certaines plantes car il ne peut pas ecirctre excreacuteteacute Il estassimileacute par combinaison avec des chaicircnes carboneacutees et ainsi lrsquoexcegraves drsquoammoniac peut passerdans le meacutetabolisme du sucre

Drsquoautres plantes disposent de fonctions permettant lrsquoassimilation de lrsquoammoniac leshabilitant ainsi agrave le toleacuterer ou agrave lrsquoutiliser preacutefeacuterentiellement

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3 DISPERSION ATMOSPHERIQUE

31 CONTEXTE

La connaissance des meacutecanismes de dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac srsquoapplique dansles trois cas de figure suivants

Le caractegravere preacutevisionnel drsquoune eacutetude de dispersion atmospheacuterique permet denvisagerles risques potentiels drsquoune installation industrielle notamment dans le cadre des eacutetudesde danger ou des eacutetudes dimpact

Lors dune situation accidentelle la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuterique permetdeacutevaluer les mesures agrave prendre en temps reacuteel

Suite agrave un accident lrsquoanalyse des conditions de dispersion dans lrsquoatmosphegravere peutpermettre de mieux comprendre les origines de ces accidents et dans certains cas devalider des modegraveles de dispersion atmospheacuterique qui servent aux eacutetudessusmentionneacutees

Pour eacutetudier la dispersion atmospheacuterique des approches diffeacuterentes existent

reacutealisation drsquoessais en grandeur reacuteelle

simulation sur maquette (hydraulique ou aeacuteraulique)

utilisation de codes de calcul matheacutematiquesCette derniegravere maniegravere dappreacutehender les pheacutenomegravenes de transport et de diffusion des gazdans lrsquoatmosphegravere preacutesente des avantages sur les techniques eacutevoqueacutees preacuteceacutedemment tels quele non recours agrave de lourdes proceacutedures expeacuterimentales la rapiditeacute de leacutetude et la possibiliteacutedenvisager un grand nombre de cas

Cependant afin de pouvoir acceacuteder agrave la simulation il est neacutecessaire de bien connaicirctre lespheacutenomegravenes qui reacutegissent la dispersion atmospheacuterique A cet eacutegard des essais agrave grandeeacutechelle srsquoimposent

Lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac preacutesente un inteacuterecirct majeur pour deuxraisons Drsquoune part lrsquoammoniac est une substance tregraves toxique corrosive inflammable etexplosive dans certaines conditions Drsquoautre part lrsquoammoniac est une substance tregraves reacutepanduedont les utilisations sont nombreuses de part ses proprieacuteteacutes chimiques ou physiques

Concernant ses proprieacuteteacutes chimiques la principale utilisation de lrsquoammoniac est la fabricationdrsquoengrais Lrsquoammoniac repreacutesente la plus grande source concentreacutee en azote pourlrsquoagriculture qui consomme environ 85 agrave 90 de la production Lrsquoindustrie utiliselrsquoammoniac comme matiegravere premiegravere pour la fabrication drsquoexplosifs de fibres et deplastiques Il est aussi utiliseacute dans la fabrication du papier du caoutchouc dans les raffinerieslrsquoindustrie du cuir lrsquoindustrie pharmaceutique

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En ce qui concerne lrsquoutilisation lieacutee aux proprieacuteteacutes physiques lrsquoammoniac est utiliseacute commeagent reacutefrigeacuterant dans les systegravemes de compression et drsquoabsorption Certaines caracteacuteristiquesde lrsquoammoniac comme sa chaleur latente eacuteleveacutee sa basse densiteacute de vapeur et sa stabiliteacutechimique favorisent son utilisation dans de grandes installations industrielles

Ces deux particulariteacutes de lrsquoammoniac sa nociviteacute et sa grande utilisation impliquent qursquoautitre de la seacutecuriteacute des personnes lrsquoon cherche agrave mieux connaicirctre son comportement en cas deperte de confinement notamment en cas de rejets accidentels agrave lrsquoatmosphegravere

Dans cette optique ce chapitre propose donc

de faire le point sur les essais de dispersion atmospheacuterique qui ont pu ecirctre reacutealiseacutes aveclrsquoammoniac

de preacutesenter lrsquoeacutetat de lrsquoart et les lacunes de la modeacutelisation de la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac car la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuteriqueconstitue une eacutetape cleacute lors de leacutetude drsquoun rejet de produits toxiques

et de justifier les axes drsquoeacutetude deacuteveloppeacutes dans le cadre de ce programme de recherche

32 ESSAIS DE DISPERSION ATMOSPHERIQUE

Apregraves une description des principales caracteacuteristiques des rejets drsquoammoniac ce paragraphepreacutesente drsquoabord des essais de dispersion atmospheacuterique drsquoammoniac et ensuite preacutesentesuccinctement des essais de dispersion reacutealiseacutes avec des gaz lourds

321 Caracteacuteristiques des rejets accidentels drsquoammoniacLa dispersion atmospheacuterique drsquoun gaz est influenceacutee par les conditions du rejet par lesconditions meacuteteacuteorologiques et eacutegalement par la nature du gaz rejeteacute

Les rejets accidentels drsquoammoniac peuvent ecirctre de diffeacuterents types

jet drsquoammoniac gazeux agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de la phasegazeuse)

jet drsquoammoniac diphasique agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de laphase liquide)

eacutevaporation drsquoune flaque drsquoammoniac liquide dont la tempeacuterature est infeacuterieure ou eacutegaleagrave sa tempeacuterature drsquoeacutebullition4

fuite drsquoammoniac liquide agrave partir drsquoun reacuteservoir cryogeacutenique (ammoniac liquide detempeacuterature infeacuterieure agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition et agrave pression atmospheacuterique)

Lrsquoammoniac preacutesente des caracteacuteristiques speacutecifiques de dispersion et selon le type de rejet ladispersion de lrsquoammoniac rejeteacute sera diffeacuterente Le type de rejet qui a eacuteteacute plusparticuliegraverement eacutetudieacute dans le cadre de ce programme est le rejet drsquoammoniac diphasique agravepartir de la phase liquide drsquoun reacuteservoir sous pression

4 Pour meacutemoire la tempeacuterature drsquoeacutebullition de lrsquoammoniac sous la pression normale est de -334degC

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Lrsquoensemble des eacutetudes reacutealiseacutees sur les rejets diphasiques deacutecompose le jet en trois grandeszones comme le preacutesente la figure 1 suivante

figure 1 jet diphasique

Ces trois grandes zones sont respectivement

la zone dexpansion Crsquoest dans cette zone de longueur tregraves faible entre 05 et 4 fois lediamegravetre de la bregraveche (IANELLO 1989) que se produit la deacutetente du fluide de lapression agrave la bregraveche agrave la pression atmospheacuterique Du fait de cette brusquedeacutepressurisation la phase liquide du rejet se trouve dans un eacutetat surchauffeacute et il seproduit presque instantaneacutement une vaporisation dune fraction de cette phase liquideCe pheacutenomegravene est appeleacute le flash thermodynamique La phase gazeuse creacutee par cepheacutenomegravene de flash aura agrave cause de sa plus faible densiteacute une vitesse plus eacuteleveacutee quecelle du liquide Cette diffeacuterence de vitesse entre les deux phases provoquelrsquoentraicircnement de la phase liquide et sa fragmentation en fines gouttelettes Cesgouttelettes sont entraicircneacutees par la phase gazeuse agrave grande vitesse et constituent ce quelrsquoon appelle laquo lrsquoaeacuterosol raquoAinsi agrave la fin de cette zone le jet est constitueacute dune phase gazeuse et dune phaseliquide sous forme daeacuterosol et il est communeacutement admis que lrsquoensemble du jet (phasesliquide et gazeuse) se trouve agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition du mateacuteriau rejeteacute

la zone dentraicircnement Dans cette zone le jet turbulent provoque lentraicircnement delair ambiant au sein du jet Leacutenergie apporteacutee par cet air plus chaud que le jet sert dansun premier temps agrave vaporiser les gouttelettes de liquide preacutesentes dans le jet Cettevaporisation provoque le refroidissement du jet qui se comporte alors comme un jet degaz lourd dans latmosphegravereUne fois la phase liquide entiegraverement vaporiseacutee cette eacutenergie sert agrave reacutechauffer le jetalors devenu entiegraverement gazeux

la zone de dispersion passive Avec lentraicircnement de lair la vitesse du jet vaprogressivement deacutecroicirctre jusquagrave atteindre la vitesse du vent A partir de ce moment onparlera de dispersion passive du jet dans latmosphegravere

Zone dexpansion

Zone dentraicircnement de lair Zone de dispersion passive

Conduite Bregraveche

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La preacutesence drsquoobstacles joue un rocircle eacutegalement sur la dispersion atmospheacuterique de gaz lourdset en particulier de lrsquoammoniac liqueacutefieacute

Si lrsquoobstacle est suffisamment proche du rejet il va modifier la phase initiale de la dispersionet par suite il va influencer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere Par exemple un rejet diphasiquesous forme de jet qui rencontre un obstacle tel qursquoun mur ou le sol peut conduire agrave laformation drsquoune flaque Dans ce cas la dispersion de lrsquoammoniac issue de la flaque estdiffeacuterente de celle qui aurait suivi le jet libre

En revanche si lrsquoobstacle est loin du point drsquoeacutemission et si le nuage formeacute par lrsquoammoniac aune taille comparable agrave lrsquoobstacle ce dernier modifie seulement lrsquoeacutecoulement des massesgazeuses il ne va pas modifier lrsquoeacutetat physique du rejet Dans ce cas lrsquoincidence sur ladispersion sera moindre que dans le cas preacuteceacutedent et drsquoautant plus faible que le nuage seradilueacute et grand devant lrsquoobstacle

322 Essais de A ResplandyLes informations contenues dans ce paragraphe ont eacuteteacute tireacutees des synthegraveses de A Resplandy(1967 1968 1969)

3221 ContexteAfin de deacuteterminer des mesures agrave preacuteconiser pour la seacutecuriteacute du voisinage des stockagesdrsquoammoniac liqueacutefieacute A Resplandy Commissaire-Inspecteur des Etablissements Classeacutes etRapporteur au Comiteacute Consultatif des Etablissements Classeacutes a meneacute deux seacuteriesdrsquoexpeacuteriences de dispersion de lrsquoammoniac liquide Elles se sont deacuterouleacutees drsquoune part aucamp militaire de Boissise-la-Bertrand en juin 1967 et drsquoautre part au camp militaire deMourmelon en mars 1968

Les expeacuteriences avaient pour objectif de

preacuteciser dans quelles conditions lrsquoammoniac diffuse dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoundeacuteversement en phase liquide afin de deacuteterminer le rayon des zones drsquoisolement agraveprescrire autour des stockages sous pression

examiner dans quelle mesure le reconditionnement drsquoammoniac liquide peut ecirctreenvisageacute

eacuteprouver lrsquoefficaciteacute des moyens drsquointervention dont disposent les formations de laProtection Civile appeleacutees agrave intervenir en cas de fuite accidentelle drsquoammoniac liquide

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3222 Conditions des essais

A - Essais de Boissise-la-Bertrand Juin 1967

Les reacuteservoirs drsquoammoniac liquide eacutetaient composeacutes

drsquoune citerne semi-remorque contenant 15 tonnes drsquoammoniac sous une pression de7 bar doteacutee drsquoune canalisation de 2 pouces deacutebitant environ 20 000 kgh (55 kgs) enphase liquide et drsquoun conduit de 1 pouce deacutebitant 100 kg drsquoammoniac liquide en70 secondes environ (14 kgs)

drsquoun ravitailleur tracteacute comportant deux reacuteservoirs drsquoammoniac sous 7 bar de capaciteacuteunitaire eacutegale agrave 2 000 kg chaque reacuteservoir eacutetant eacutequipeacute pour deacutebiter en phase liquidepar une canalisation de 1frac14 pouce ou en phase gazeuse par une canalisation de frac34 depouce

Les essais ont eu lieu le 28 juin 1967 entre 6 h et 11 h La tempeacuterature au sol srsquoest eacuteleveacuteegraduellement de 13degC agrave 17degC Lrsquohumiditeacute relative srsquoest maintenue au voisinage de 85 Lavitesse du vent a varieacute de 0 agrave 3 ms

Deux types drsquoappareils de mesure ont eacuteteacute employeacutes

17 deacutetecteurs manuels Draumlger Les appareils Draumlger sont essentiellement constitueacutes par une pompe agrave soufflet quipermet de faire passer un volume donneacute de gaz agrave travers un tube eacutetalonneacute rempli dereacuteactif coloreacute Trois types de tubes eacutetalonneacutes ont eacuteteacute utiliseacutes

type 05a sensibiliteacute de 5 agrave 70 ppm (mesures inexploitables)

type 25a sensibiliteacute de 50 agrave 700 ppm

type 05a sensibiliteacute de 05 agrave 10 (mesures inexploitables)Notons que ces appareils de mesure ne fournissaient que des valeurs moyennes eacutetabliessur des dureacutees variables (le nombre de coup de pompe nrsquoeacutetant pas constant drsquoapregravesResplandy) et ne permettaient qursquoune seule mesure par essai

Analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun Cet appareil muni drsquoun conduit-sonde de 4-6 mm de diamegravetre et de 60 m de long afonctionneacute coupleacute avec un enregistreur potentiomeacutetrique Philips sur les trois gammes desensibiliteacute suivantes 0 agrave 2 0 agrave 4 0 agrave 10

Trois types de rejets ont eacuteteacute mis en œuvre afin drsquoeacutetudier

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - sans interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 2 pouces termineacute par un coude agrave

90deg pour rejeter verticalement vers le haut et en effectuant 9 rejets drsquoune minuteenviron soit une quantiteacute rejeteacutee drsquoenviron 330 kg drsquoammoniac liquide

- avec interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 1 pouce termineacute par un coude agrave90deg adapteacute sur un reacutecipient cylindrique afin de pouvoir diriger le jet vers le hautcomme preacuteceacutedemment ou vers le fond du reacutecipient situeacute agrave 15 cm de lrsquoextreacutemiteacute duconduit et en effectuant 2 essais drsquoune minute environ (lrsquoun avec un jet dirigeacute vers lehaut lrsquoautre avec un jet dirigeacute vers le bas)

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des possibiliteacutes de reconditionnement de lrsquoammoniac liquide reacutecupeacuterable apregraves un accidentde stockage

des moyens drsquointervention dans le cas drsquoune fuite drsquoammoniac en phase liquide (aeacuterosol)par laction de leau et de la chaleur

B - Essais de Mourmelon Mars 1968Lapprovisionnement en ammoniac provenait dun reacuteservoir semi-remorque identique auxessais preacuteceacutedents de 15 000 kg pouvant deacutebiter en phase liquide par une canalisation de50 mm de diamegravetre et en phase gazeuse par une canalisation de 30 mm de diamegravetre

Les essais se sont deacuterouleacutes le 28 mars 1968 entre 8 h et 12 h 30 La tempeacuterature au sol srsquoesteacuteleveacutee graduellement de 8degC agrave 18degC Lrsquohumiditeacute relative a varieacute de 95 agrave 80 La vitessedu vent eacutetait comprise entre 0 et 3 ms

Trois analyseurs enregistreurs ont eacuteteacute utiliseacutes

analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun identique agravecelui utiliseacute preacuteceacutedemment

analyseur conductimeacutetrique Kuhlmann muni dune sonde de 50 m fonctionnant sur lagamme 0 agrave 05

analyseur par spectromeacutetrie IR de type laquoONERA SOraquo muni dune sonde de 50 m etfonctionnant sur la gamme 0 agrave 01

Trois types de rejets ont eacuteteacute eacutetudieacutes

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - lors dune eacutemission en atmospheacutere stable avec une eacutejection verticale

- en faisant varier lorientation du conduit deacutejection - en suivant leacutevolution de lrsquoaeacuterosol en deacutebit stabiliseacute - en observant la contamination de latmosphegravere dun local dhabitation (caravane)

balayeacute par le nuage drsquoammoniac

la simulation de fuites en phase gazeuse dans un stockage sous pression - en faisant varier la direction de leacutejection

- en interposant un eacutecran lors dune eacutejection verticale

la manipulation de lammoniac liquide agrave lair libre - en eacutetudiant lefficaciteacute de cuvettes de reacutetention en terre et en ciment

- en observant laction de leau sur lrsquoammoniac liquide

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3223 ReacutesultatsDans ces publications A Resplandy (1967 1968 1969) donnent les principaux reacutesultatssuivants

Les fuites en phase liquide provoquent la formation dun aeacuterosol qui avant de se dissiper peutparcourir pousseacute par le vent plusieurs centaines de megravetres au niveau du sol En effet lachaleur latente de vaporisation particuliegraverement eacuteleveacutee de lammoniac ne permet quuneeacutevaporation tregraves lente des micro-gouttes

Lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac est entraicircneacute par le vent mecircme lorsque ce dernier a une vitesseextrecircmement faible en balayant une aire relativement eacutetroite et sans qursquoil y ait de diffusion enamont du point drsquoeacutemission Se propageant plaqueacutees au sol les gouttelettes drsquoammoniacpeuvent ecirctre deacutevieacutees de la trajectoire que leur communique le vent par des obstaclesimportants

La dissipation drsquoun aeacuterosol drsquoammoniac est totale quelques minutes apregraves lrsquoarrecirct delrsquoeacutemission qui en est la cause et il ne subsiste sur la zone balayeacutee aucune concentrationdangereuse pour les humains

Pour une mecircme masse drsquoammoniac liquide eacutejecteacutee dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoun stockagesous pression la formation drsquoaeacuterosol est drsquoautant moins importante que la tempeacuterature de celiquide est proche de son point drsquoeacutebullition agrave la pression atmospheacuterique

A lair libre on ne peut sopposer efficacement agrave la progression des gouttelettes drsquoammoniacavec une pulveacuterisation deau mecircme tregraves importante

La diffusion relativement rapide de lammoniac gazeux dans latmosphegravere permet denvisageren cas de besoin la stabilisation par deacutecompression du contenu des reacuteservoirs non reacutefrigeacutereacutespuis la manipulation agrave lair libre de lammoniac liquide ainsi stabiliseacute

Enfin il a eacuteteacute montreacute combien il peut ecirctre dangereux dintervenir avec de leau sur une nappedammoniac liquide En effet cette action se traduit par une importante eacutemission de gaz etdrsquoaeacuterosol

Dans une eacutemission en phase liquide effectueacutee agrave partir drsquoun stockage drsquoammoniac souspression en agissant sur le mode drsquoeacutejection (interposition drsquoun eacutecran controcircle de direction) ilexiste des possibiliteacutes limiteacutees de reacuteduire la formation drsquoun aeacuterosol et de diminuer la distanceatteinte par le front de cet aeacuterosol

La pollution au niveau du sol peut ecirctre limiteacutee en rejetant verticalement dans lrsquoatmosphegraverelrsquoammoniac gazeux drsquoun reacuteservoir sous pression

Un dispositif judicieusement dimensionneacute permet drsquoeacutequilibrer agrave lrsquoair libre le liquide drsquounreacuteservoir sous pression en eacuteliminant la phase vapeur dans lrsquoatmosphegravere

De lrsquoammoniac en phase liquide eacutequilibreacute agrave la pression atmospheacuterique peut ecirctre efficacementrecueilli et conserveacute agrave lrsquoair libre dans une cuvette de reacutetention toutefois la mise entempeacuterature des parois de cuvelage srsquoaccompagne drsquoune eacutemission de gaz et drsquoaeacuterosol

Les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes par A Resplandy furent parmi les premiersIls ont plutocirct conduit agrave des observations qualitatives qursquoagrave des donneacutees quantitativesreacuteellement exploitables En effet peu de paramegravetres furent mesureacutes et enregistreacutes Enparticulier il nrsquoy a pas eu de caracteacuterisation preacutecise de lrsquoatmosphegravere ni de mesures preacutecisesde la concentration en ammoniac sous le vent de lrsquoeacutemission

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Ces essais ont surtout permis de donner des ideacutees sur le comportement de lrsquoammoniac en casde rejet accidentel et de deacutegager les perspectives agrave eacutetudier Ainsi A Resplandy propose troisthegravemes drsquoeacutetude pour compleacuteter lrsquoeacutetude qui fut reacutealiseacutee

preacuteciser lrsquoinfluence du deacutebit de fuite sur les caracteacuteristiques de lrsquoaeacuterosol formeacute

observer de plus pregraves lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques sur les caracteacuteristiquesde lrsquoaeacuterosol

deacuteterminer les conditions optimales pour amener agrave la pression atmospheacuterique desreacuteservoirs sous pression

323 Essais du Deacutesert de TortoiseLes rejets effectueacutes lors des essais du Deacutesert de Tortoise furent tregraves diffeacuterents de ceux mis enœuvre par Resplandy

Par exemple la quantiteacute dammoniac rejeteacutee en moyenne lors des essais reacutealiseacutes parResplandy en 1967 et 1968 eacutetait de lordre de 300 agrave 500 kg avec un maximum de 1 000 kgpour des dureacutees comprises entre 1 et 6 minutes alors que lors des essais du deacutesert de Tortoiseles quantiteacutes rejeteacutees eacutetaient comprises entre 10 000 agrave 41 000 kg

3231 ContexteUne seacuterie de 4 essais de dispersion de lammoniac a eacuteteacute reacutealiseacutee durant leacuteteacute 1983 par leLawrence Livermore National Laboratory aux Etats-Unis Ces essais sont souvent appeleacutesdans la litteacuterature les essais du Deacutesert de Tortoise Ils ont permis deacutetudier la dispersion danslrsquoatmosphegravere de rejets drsquoammoniac liquide sous pression

3232 Conditions des essaisDeux camions-citernes de 415 m3 de capaciteacute furent utiliseacutes pour les essais Des remorquesde tubes dazote eacutetaient relieacutees aux deux camions-citernes afin de maintenir la pression agravelrsquointeacuterieur des citernes

Le premier essai a eacuteteacute effectueacute avec un orifice de rejet de 319 pouces (81 mm) et les troisautres ont eacuteteacute effectueacutes avec un orifice de 372 pouces (945 mm) de diamegravetre Le rejet eacutetaithorizontal dans la direction du vent et agrave une hauteur de 079 megravetre au-dessus du sol

Le tableau 11 ci-dessous preacutesente les principales caracteacuteristiques de ces rejets

Essai Date Volume durejet en m3

Masserejeteacutee en kg

Dureacutee durejet en s

Deacutebit enkgs

Vitesse duvent en ms

Directiondu vent

Classe destabiliteacute

1 240883 149 10 200 126 81 74 224deg D

2 290883 438 29 900 255 117 57 226deg D

3 010983 324 22 100 166 133 74 219deg D

4 060983 603 41 100 381 109 45 220deg E

tableau 11 Caracteacuteristiques des rejets reacutealiseacutes pendant les essais du deacutesert de Tortoise

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Deux dispositifs principaux furent utiliseacutes pour mesurer les donneacutees meacuteteacuteorologiques et lesconcentrations pour leacutetude de la dispersion

En ce qui concerne leacutetude de la dispersion les concentrations en vapeur furent mesureacutees par

20 capteurs de gaz NDIR de MSA disposeacutes agrave 100 m de la source et tels que le gaz pluslaeacuterosol traversaient un appareil chauffant destineacute agrave vaporiser laeacuterosol afin dedeacuteterminer la quantiteacute de NH3 totale

31 capteurs de gaz IR de LLNL disposeacutes agrave 100 m et 800 m de la source et conccedilus audeacutepart pour des essais de dispersion de gaz naturel liquide (LNG) et non optimiseacutespour la deacutetection de lammoniac mais ils permirent de deacutetecter des concentrationssupeacuterieures agrave 1

24 capteurs IST situeacutes agrave 0 800 1 450 2 800 etou 5 500 m de la sourceLe systegraveme dacquisition et de stockage des donneacutees utilisait les ondes radio UHF pour latransmission des donneacutees Toutes les stations dacquisition de donneacutees et tous les capteurseacutetaient portables sur batterie et hermeacutetiques aux gaz

3233 ReacutesultatsLes deux premiers essais ont eu lieu sur un site satureacute en eau agrave cause de fortes pluies Le siteeacutetait presque totalement sec pour le troisiegraveme essai et complegravetement sec pour le quatriegraveme desorte que les conditions meacuteteacuteorologiques furent au total plus varieacutees que preacutevues

Lessai ndeg4 le plus important de par la quantiteacute rejeteacutee srsquoest deacuterouleacute dans les conditionsatmospheacuteriques les plus stables Il a permis de montrer que le jet eacutetait visible jusquagrave unedistance supeacuterieure agrave 100 m de la source Les dimensions de ce nuage plus lourd que lair sontdenviron 70 m de large et de moins de 6 m de haut La concentration maximale en gazobserveacutee agrave 100 m a eacuteteacute de 65 dapregraves Goldwire (1986) et de 10 dapregraves Koopman et al(1986) Le nuage srsquoeacutetalait sur 400 m de large au moment ougrave il atteignait les 800 m sa hauteureacutetait toujours de 6 m Les effets de gaz lourd et de jet dominent la dispersion

Le tableau 12 ci-apregraves fixe quelques ordres de grandeur issus des reacutesultats expeacuterimentaux Ilpreacutesente les concentrations maximales releveacutees en fonction de la distance sous le vent depuisle lieu drsquoeacutemission

Distance 100 m 800 m 1 450 m 2 800 m 5 500 m

Concentrationmaximale releveacutee

6 agrave 10 14 agrave 16 gt 05 05 100 agrave 200 ppm

tableau 12 Concentrations maximales observeacutees en fonction de la distance sous le ventdepuis le lieu deacutejection dapregraves Koopman et al (1986) et Goldwire (1985 1986)

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Goldwire et al (1986) ont mis en eacutevidence le besoin de modegraveles simples laquoameacutelioreacutesraquo pourpreacutevoir les conseacutequences de rejets accidentels Par ailleurs Hanna et al (1993) utilisenteacutegalement des reacutesultats de Goldwire (1985) pour la comparaison entre les reacutesultats desmodegraveles et les reacutesultats expeacuterimentaux Le tableau suivant preacutesente les concentrationsobserveacutees sur lrsquoaxe du panache

Essais Deacutesert de Tortoise 1 2 3 4

Deacutebits (kgs) 81 117 133 109

Concentration agrave 100 m (ppm) 49 943 83 203 76 881 57 300

Concentration agrave 800 m (ppm) 8 843 10 804 7 087 16 678

tableau 13 Concentrations observeacutees sur lrsquoaxe du panache pendant les essaisdu Deacutesert de Tortoise drsquoapregraves Hanna et al (1993)

Ces reacutesultats sont agrave rapprocher des informations contenues dans le tableau 12Relativement agrave ces reacutesultats plusieurs remarques sont agrave noter

La concentration la plus eacuteleveacutee agrave 100 m est obtenue pour lrsquoessai 2 malgreacute un deacutebit plusimportant pour lrsquoessai 3 La vitesse du vent de lrsquoessai 2 eacutetait plus faible (57 ms) que pourlrsquoessai 3 (74 ms) et la tempeacuterature exteacuterieure eacutetait de 3degC infeacuterieure pour lrsquoessai 2 parrapport agrave lrsquoessai 3

A 800 m la concentration la plus eacuteleveacutee est obtenue pour lrsquoessai 4 dont le deacutebit eacutetait leplus faible parmi les rejets effectueacutes avec lrsquoorifice 372 pouces (essais 2 3 4) En revanchela concentration agrave 100 m eacutetait la plus faible Ce reacutesultat srsquoexplique en partie par desconditions meacuteteacuteorologiques plus stables classe de stabiliteacute E au lieu de classe D pour lesessais 2 et 3

Parmi lrsquoensemble des essais les conditions meacuteteacuteorologiques les plus instables eacutetaientreleveacutees lors de lrsquoessai 3 (Goldwire 1985) Dans ces conditions malgreacute un deacutebit au niveaudu rejet plus important la concentration observeacutee sur lrsquoaxe du panache agrave 800 m srsquoavegravere laplus faible

Ces quelques remarques montrent bien que les conditions meacuteteacuteorologiques jouent un rocircle tregravesimportant pour la dispersion atmospheacuterique dans le champ plutocirct lointain crsquoest-agrave-dire au-delagravede 100 megravetres Il ne suffit pas de caracteacuteriser le terme source finement pour modeacuteliser ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac il faut eacutegalement disposer des conditionsmeacuteteacuteorologiques

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Nota Les 4 paragraphes qui suivent sont essentiellement inspireacutes du document reacutealiseacute parWheatley (avril 1987)

324 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 ont eacuteteacute reacutealiseacutes par J WFrenken et ont eacuteteacute rapporteacutes par Blanken (1980)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient contenant de lrsquoammoniac sous 35 bar 0degC

une buse de rejet de 8 mm de diamegravetre

une tempeacuterature ambiante de -10degC

et une vitesse de vent de lrsquoordre de 2 agrave 3 msLrsquoobjectif de ces essais eacutetait de mesurer la quantiteacute drsquoammoniac collecteacutee sur le sol dans lecas de deux rejets drsquoune minute relarguant chacun 384 kg (064 kgs) dans les configurationssuivantes

un rejet horizontal perpendiculaire au vent situeacute agrave 1 800 mm du sol Ce rejet a permisde recueillir 55 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 143 de lrsquoammoniac rejeteacute

un rejet vertical dirigeacute vers le sol agrave 2 000 mm de celui-ci qui a permis de recueillir273 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 711 de lrsquoammoniac rejeteacute

Le mode de mesure de la quantiteacute drsquoammoniac recueilli nrsquoest pas indiqueacute Aucune mesure deconcentration dans lrsquoair nrsquoa eacuteteacute faite

325 Essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974Les essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974 ont eacuteteacute rapporteacutes par Reed(1974)

Lrsquoobjectif des essais eacutetait la caracteacuterisation de lrsquoefficaciteacute des cuvettes de reacutetention destockages sous pression

Deux seacuteries drsquoessais ont eacuteteacute meneacutees

une seacuterie qui avait pour but de simuler la rupture catastrophique drsquoun container en ocirctantbrusquement un couvercle Les reacutesultats de ces essais ne sont pas deacutecrits par Wheatley(avril 1987)

une autre seacuterie de rejets par un orifice de 1 mm de diamegravetre relieacute par un tuyau agrave unreacuteservoir contenant de lrsquoammoniac sous 65 bar16degC situeacute agrave 1 m du sol sous diversangles Quand lrsquoorifice eacutetait horizontal ou dirigeacute faiblement vers le haut un nuagedrsquoaeacuterosol srsquoest formeacute et aucune formation de liquide nrsquoa eacuteteacute observeacutee au sol Quand ileacutetait pointeacute faiblement vers le bas une petite fraction drsquoammoniac liquide a eacuteteacuterecueillie La quantiteacute nrsquoest pas chiffreacute dans le rapport de Wheatley (avril 1987)

Aucune autre observation nrsquoa eacuteteacute effectueacutee et aucune mesure de concentration dans lrsquoair nrsquoaeacuteteacute faite

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326 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980 rapporteacutes par Blanken(1980) ont mis en œuvre de lrsquoammoniac stockeacute sous 134 bar agrave 38degC et rejeteacute par un tuyaucapillaire de 100 mm de longueur et 2 mm de diamegravetre dans de lrsquoair humide

Lrsquoobjectif des essais eacutetait lrsquoeacutetude de la taille des gouttelettes dans le jet Seuls des reacutesultatsqualitatifs ont eacuteteacute obtenus

Dans une atmosphegravere drsquoammoniac le jet eacutetait transparent et le liquide se seacuteparait du jet etformait une flaque sur le sol

Dans lrsquoair humide le jet eacutetait opaque et lrsquoammoniac liquide nrsquoa pas eacuteteacute recueilli Il a eacuteteacutesupposeacute que lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac initialement formeacute srsquoest vaporiseacute rapidement lorsqursquoil srsquoestdilueacute avec lrsquoair Et il a eacuteteacute conclu que lrsquoopaciteacute eacutetait causeacutee par la condensation de lrsquoeau quiforme un aeacuterosol drsquoammoniac aqueux

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

327 Essais de Landskrona Suegravede 1982Les essais de Landskrona Suegravede 1982 ont eacuteteacute meneacutes par le Swedish National DefenceResearch Institute et ont eacuteteacute rapporteacutes par Nyreacuten et al (1983)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient commercial contenant 1 400 kg drsquoammoniac sous 6 bar et 9degC

une tempeacuterature ambiante de 8degC et une humiditeacute relative de 42

et une vitesse de vent de 13 msLrsquoobjectif des essais eacutetait de mesurer le deacutebit drsquoun rejet drsquoammoniac diphasique et de lecomparer agrave un modegravele theacuteorique

Les rejets ont eacuteteacute effectueacutes agrave partir drsquoun tuyau de diamegravetre inteacuterieur variant de 32 agrave 40 mmSix essais ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec un tuyau de 2 m de longueur et cinq avec un tuyau de 35 mDans chacun des cas le tuyau eacutetait situeacute agrave 2 m au dessus du sol Chaque rejet a dureacute de 60agrave 90 s

Pour tous les essais excepteacute quatre drsquoentre-eux la pression du reacuteservoir a beaucoup varieacutePour les quatre restants la pression de sortie eacutetait de 22 bar et le deacutebit massique de 22 kgsLe jet a toucheacute le sol agrave un point situeacute entre 6 et 10 m du point de rejet Aucune flaque nrsquoa eacuteteacuteobserveacutee

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

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328 Essais du programme FLADISDes rejets drsquoammoniac ont eacuteteacute reacutealiseacutes dans le cadre drsquoun programme drsquoessais europeacuteennommeacute FLADIS (Research on the dispersion of two-phase flashing releases) Ce programmea eacuteteacute reacutealiseacute sous lrsquoeacutegide de la DG XII agrave Bruxelles

Trois campagnes de mesures ont eacuteteacute reacutealiseacutees en avril et aoucirct 1993 et en aoucirct 1994 Au total27 rejets horizontaux drsquoammoniac liqueacutefieacute sous pression ont eacuteteacute reacutealiseacutes

Les deacutebits des rejets ont varieacute de 025 agrave 055 kgs agrave travers des orifices de 40 et 63 mm dediamegravetre Lrsquoessai le plus long a dureacute 40 min

Un des objectifs du programme FLADIS eacutetait drsquoeacutetudier finement le jet drsquoaeacuterosol dans lechamp proche la phase de dispersion en gaz lourd et la transition agrave la dispersion passivePour cela des capteurs ont eacuteteacute disposeacutes en arc de cercle centreacutes sur le point de rejet agrave 20 m70 m et 240 m

Des mesures de la composition de lrsquoaeacuterosol au sein du jet diphasique ont eacuteteacute effectueacutees lorsdes essais De ces mesures il a eacuteteacute observeacute que lrsquoaeacuterosol qui eacutetait constitueacute drsquoammoniacpresque pur proche du point de rejet eacutetait en lrsquoespace de quelques megravetres constitueacute drsquoeaupresque pure

Par ailleurs il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuage drsquoammoniac lors des rejets

329 Essais reacutealiseacutes agrave lrsquoEcole des Mines drsquoAlegravesLrsquoEcole des Mines drsquoAlegraves a reacutealiseacute plusieurs campagnes drsquoessais de dispersion drsquoammoniacdepuis 1996 Les essais sont reacutealiseacutes agrave partir drsquoune ou deux bouteilles drsquoammoniac de 44 kgplaceacutes la tecircte en bas de maniegravere agrave effectuer des rejets en phase liquide (Bara Dussere 1996)Lrsquoobjectif de ces essais est drsquoeacutetudier lrsquoefficaciteacute des queues de paon utiliseacutees par les pompiers

En aval des queues de paon situeacutees agrave environ 1 megravetre des bouteilles une reacuteduction desconcentrations en ammoniac a eacuteteacute constateacutee sur lrsquoaxe du rejet drsquoun facteur supeacuterieur agrave 10 agrave13 m des bouteilles et drsquoun facteur drsquoau moins 3 agrave 20 megravetres En revanche aucune reacuteductionsignificative nrsquoa eacuteteacute observeacutee au-delagrave de 50 megravetres

3210 Autres essais de dispersion atmospheacuterique

Dans le cadre de ce programme des essais de dispersion de produits dans lrsquoatmosphegravere avecdes gaz diffeacuterents de lrsquoammoniac ont eacuteteacute consideacutereacutes

Comme indiqueacute preacuteceacutedemment lrsquoammoniac rejeteacute agrave lrsquoatmosphegravere conduit geacuteneacuteralement agrave laformation drsquoun nuage froid plus lourd que lrsquoair La dispersion se deacuteroule donc comme celledrsquoun gaz lourd jusqursquoagrave ce que le niveau de dilution soit suffisant pour que la dispersion delrsquoammoniac soit preacutesideacutee par les seules caracteacuteristiques de lrsquoeacutecoulement atmospheacuterique(dispersion passive)

Crsquoest pourquoi les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes sur des gaz lourds ont uncertain inteacuterecirct pour lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac Cette affirmationest vraie en particulier pour tous les aspects qui concernent la phase initiale du rejet

Le tableau 14 en page suivante reacutecapitule de maniegravere syntheacutetique les principaux essais dedispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Les essais du Deacutesert de Tortoise sont repris dans ce tableau agrave titre de comparaison

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Burro CoyoteDesert

Tortoise Goldfish Handford Maplin Sands Prairie GrassThorney

Island(instantaneacute)

ThorneyIsland

(continu)

Substance LNG LNG Ammoniac Fluoruredrsquohydrogegravene

Krypton 85 LNG et LPG Dioxyde desoufre

Freacuteon et azote Freacuteon et azote

Type de rejet Liquide agraveeacutebullition

Liquide agraveeacutebullition

Rejetsdiphasiques

Rejetsdiphasiques

Gazeux Liquide agraveeacutebullition

Jet gazeux Gazeux Gazeux

Nombredrsquoessais

8 3 4 3 5 4 et 8 44 9 2

Quantiteacutes enkg 10 700 agrave 17 300 6 500 agrave 12 700 10 000 agrave 36 800 3 500 agrave 3 800 11 agrave 24 Curies

LNG 2 000 agrave6 600

LPG 1 000 agrave3 800

23 agrave 63 3 150 agrave 8 700 4800

Dureacutee en s 79 agrave 190 65 agrave 98 126 agrave 381 125 agrave 360 598 agrave 1 191 60 agrave 360 600 instantaneacute 460

Type desurface

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Sable humide Lit de lacasseacutecheacute

Deacutesert avec desbuissons

Rejet sur deseacutetendues drsquoeaupeu profondes

Herbe Herbe Herbe

Classes destabiliteacute

C-E C-D D-E D C-E D A-F D-F E-F

Distance maxdrsquoobservation

140 - 800 300 - 400 800 3 000 800 400 - 650 800 500 - 580 472

tableau 14 Tableau reacutecapitulatif des principaux essais de dispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Thorney Island 19 essais lors de la phase I 9 essais lors de la phase II et 3 essais pour les rejets continus

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Lrsquoeacutetude des essais mentionneacutes dans le tableau 14 suggegravere les remarques suivantes

Seuls les essais du Deacutesert de Tortoise et de Goldfish ont mis en jeu des rejetsdiphasiques

Les essais de rejet de liquide sur de lrsquoeau (Burro Coyote et Maplin Sands) nepermettent pas de tirer des conclusions pour lrsquoammoniac qui a un comportement tregravesdiffeacuterent avec lrsquoeau

Seuls parmi ces essais ceux de Thorney Island ont mis en œuvre des obstacles

Les enseignements tireacutes de ces essais en terme de dispersion concernent les aspectsgeacuteneacuteraux Ce nrsquoest pas dans le cadre de ces essais que peuvent ecirctre prises en compte lesspeacutecificiteacutes de lrsquoammoniac comme par exemple la formation du jet la geacuteneacuteration de lrsquoaeacuterosolles reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair etc

3211 SynthegraveseLes essais de dispersion atmospheacuterique deacutejagrave reacutealiseacutes ont permis de mettre en eacutevidence

lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques

le comportement de lrsquoammoniac qui se disperse comme un gaz lourd lorsqursquoil estrejeteacute depuis un reacuteservoir sous pression (pas de dispersion en hauteur)

un rejet impactant le sol a permis de recueillir 70 de lrsquoammoniac rejeteacute (essais deUnie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972)

Cependant il manque notamment des donneacutees sur

la caracteacuterisation du terme source du rejet et la formation du jet diphasique dans lecas de rejets sous pression et notamment la geacuteneacuteration et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol

des essais de rejet impactant une surface avec des deacutebits plus importants Les essaiscomme ceux de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 nrsquoont paspermis drsquoeacutetudier la dispersion de lrsquoammoniac Ces essais ont juste permis drsquoeacutetudierle pheacutenomegravene de maniegravere qualitative

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33 MODELISATION DE LA DISPERSION ATMOSPHERIQUE DE LrsquoAMMONIAC

Comme nous lrsquoavons vu au paragraphe preacuteceacutedent la modeacutelisation doit tenir comptenotamment

des effets de graviteacute dus agrave la tempeacuterature du nuage

de la preacutesence drsquoaeacuterosol

des reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

Diffeacuterents types de modegraveles de dispersion existent les modegraveles gaussiens les modegravelesinteacutegraux et les modegraveles tridimensionnels Ces modegraveles sont largement deacutecrits dans lalitteacuterature par exemple UIC (1995) ou RIOU (1989)

331 Les modegraveles gaussiensLes modegraveles purement gaussiens sont dans la plupart des cas inadapteacutes agrave la modeacutelisationfine de rejets drsquoammoniac liquide sous pression En effet lrsquoammoniac ne se comporte pascomme un gaz passif dans les phases initiales de rejet

332 Les modegraveles tridimensionnelsLes modegraveles tridimensionnels permettent de reacutesoudre directement le systegraveme drsquoeacutequationsphysiques qui gouverne la dispersion atmospheacuterique Ainsi de nombreuses situations plus oumoins complexes peuvent ecirctre simuleacutees En revanche cela impose une prise en comptepreacutecise de lrsquoensemble des pheacutenomegravenes tels que par exemple la turbulence atmospheacuterique latopographie du terrain ou les obstacles

Ces modegraveles sont plus complexes agrave mettre en œuvre et neacutecessitent du personnel qualifieacute pourles utiliser Parmi les limitations de ces modegraveles on peut citer par exemple le choix desmodegraveles de turbulence le raffinement du maillage ou les critegraveres de convergence De ce faitdes modegraveles numeacuteriques plus simples sont plus souvent employeacutes

333 Les modegraveles inteacutegraux

A mi-chemin entre les modegraveles gaussiens et les modegraveles tridimensionnels les modegravelesinteacutegraux donnent des reacutesultats inteacuteressants avec des temps de mise en œuvre infeacuterieurs auxmodegraveles tridimensionnels Ils permettent de prendre en compte les particulariteacutes du gaz et durejet dans la phase initiale jusqursquoagrave ce que la dispersion devienne passive

Cependant de tels logiciels ne prennent pas en compte les obstacles tels que des bacirctiments latopographie et la veacutegeacutetation Seul un paramegravetre de rugositeacute permet de moduler les reacutesultats enfonction de la configuration moyenne du terrain

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334 Problegravemes subsistants et ameacuteliorations agrave apporter

Lantzy (1992) indique qursquoil ne faut pas perdre de vue que le but de la modeacutelisation de rejetsatmospheacuteriques est de preacutedire avec le plus de preacutecision possible les conseacutequences drsquoun rejetde substance dangereuse Pour arriver agrave ce but la caracteacuterisation du terme source estdeacuteterminante parce que les meilleurs modegraveles de dispersion donneront toujours des reacutesultatserroneacutes si le terme source est incorrect

Certains points preacutesenteacutes dans cet article peuvent ecirctre repris pour lrsquoeacutetude de la dispersion delrsquoammoniac et plus particuliegraverement pour lrsquoeacutetude du terme source lors de rejets drsquoammoniacCes points concernent les eacutecoulements diphasiques la formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol laformation et lrsquoeacutevaporation de flaques

3341 Les eacutecoulements diphasiquesConcernant les eacutecoulements diphasiques drsquoapregraves Lantzy (1992) les travaux agrave venir devraientecirctre axeacutes sur

une meilleure compreacutehension des effets de non-eacutequilibre pour les rejets via des petitstuyaux (longueur infeacuterieure agrave 100 mm) Crsquoest le domaine de lrsquointerpolation entre leseacutecoulements en reacuteel non-eacutequilibre et les eacutecoulements homogegravenes

une deacutetermination plus preacutecise du coefficient de deacutecharge Cette valeur estgeacuteneacuteralement comprise entre 06 et 10 et a de ce fait une influence importante sur ledeacutebit calculeacute

lrsquoeacutetablissement drsquoune base de donneacutees expeacuterimentales pour les ruptures de canalisationsdont le rapport LD est grand A lrsquoheure actuelle le travail effectueacute dans ce domainesrsquoest limiteacute agrave des simulations sur ordinateur Des donneacutees sont neacutecessaires pour veacuterifieret eacutetendre les theacuteories existantes

le deacuteveloppement de modegraveles drsquoentraicircnement et de meacutelange pour les rupturescatastrophiques Par exemple il nrsquoexiste pas de theacuteorie entiegraverement satisfaisante pourestimer correctement la taille des gouttes et la vitesse du rejet Des donneacutees agrave grandeeacutechelle sont neacutecessaires pour compleacuteter les donneacutees agrave petite eacutechelle disponiblesaujourdrsquohui

3342 La formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosolPour modeacuteliser correctement les rejets agrave partir de stockages sous pression les modegravelesdoivent prendre en compte lrsquoaeacuterosol et lrsquoeacutevolution des gouttelettes le long du jet Cependantpour cela il est neacutecessaire de pouvoir estimer de faccedilon preacutecise la taille initiale des gouttesainsi que leur distribution La plupart des recherches agrave deacutevelopper concerne donc

lrsquoeacutevaporation des gouttelettes Il est neacutecessaire de preacutevoir correctement quelle quantiteacutede la substance sera transporteacutee

la coalescence des gouttelettes

les effets de la viscositeacute sur le cisaillement Il nrsquoy a pas de donneacutees disponibles agrave cejour

la non uniformiteacute des orifices des rejets

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3343 La formation et lrsquoeacutevaporation de flaquesLa formation et lrsquoeacutevaporation de flaques est un sujet qui meacuterite drsquoecirctre examineacute afin decomprendre et de modeacuteliser les pheacutenomegravenes qui peuvent ecirctre rencontreacutes lors drsquoaccidents Enparticulier les points suivants doivent ecirctre eacutetudieacutes

le gel de lrsquohumiditeacute du sol Ce pheacutenomegravene affecte la conduction thermique vers laflaque Il nrsquoest pas tregraves bien compris agrave ce jour

lrsquoinfiltration des substances dans le sol Pour une substance cryogeacutenique (commelrsquoammoniac) ce pheacutenomegravene accroicirct la surface de contact ce qui favorise le transfert dechaleur et de ce fait le taux drsquoeacutevaporation Pour une substance non cryogeacutenique cepheacutenomegravene conduit agrave une surface de flaque moindre et agrave moins drsquoeacutevaporationComme pour le point preacuteceacutedent ce pheacutenomegravene nrsquoest pas bien connu

lrsquoeffet du substrat sur la taille de la flaque Il nrsquoexiste pas de bonnes theacuteories pourrelier directement la rugositeacute du substrat et la taille de la flaque pour une surface nonlisse et non reacuteguliegravere (crsquoest-agrave-dire dans la majoriteacute des cas reacuteels)

lrsquoeacutevaporation par vent faible Des donneacutees seraient neacutecessaires pour deacutevelopper desmodegraveles adapteacutes agrave ces conditions

Par ailleurs concernant lrsquoeacutevaluation des modegraveles de terme source Lantzy (1992) rappelleque couramment lrsquoeacutevaluation nrsquoest pas faite sur le modegravele de terme source lui-mecircme maissur la combinaison du modegravele du terme source et du modegravele de dispersion

Lantzy indique en outre que la plupart des donneacutees disponibles concernent des distances au-delagrave de 300 m Il y a un besoin drsquoessais bien dimensionneacutes et bien instrumenteacutes agrave proximiteacutedu point de rejet afin de recueillir des donneacutees de qualiteacute pour lrsquoeacutevaluation des modegraveles determe source

En conclusion Lantzy exprime qursquoil y a un besoin de donneacutees expeacuterimentales satisfaisantespour lrsquoeacutevaluation et le deacuteveloppement de tous les aspects de la modeacutelisation du terme source

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335 SynthegraveseEn reacutesumeacute un certain nombre de problegravemes techniques doit ecirctre encore abordeacute de maniegraverepreacutecise dans diffeacuterents domaines relatifs agrave lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique despolluants

En ce qui concerne la compreacutehension et la modeacutelisation du terme source il faudrait examineren deacutetail

le rejet biphasique

le preacute-meacutelange dans la phase de jet

la formation et le comportement daeacuterosol en dispersionEn ce qui concerne les particulariteacutes de lrsquoammoniac

la prise en compte de la graviteacute

les reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

En ce qui concerne les conditions extrinsegraveques au rejet

la deacutefinition des conditions meacuteteacuteorologiques (profil du vent gradient de tempeacuteraturehygromeacutetrie)

la topographie et lorographie

lrsquoinfluence de la rugositeacuteEn ce qui concerne les problegravemes directement lieacutes agrave la modeacutelisation

les conditions aux limites avec le choix des eacutequations de fermeture pour les modegravelestridimensionnels

linfluence et limportance des diffeacuterents calages empiriques pour les modegraveles simplifieacutesainsi que lrsquoadeacutequation de ces calages par rapport agrave la reacutealiteacute

lrsquoinfluence de lrsquoutilisateur du logiciel sur les reacutesultats drsquoune modeacutelisation

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34 ASPECTS EXAMINES DANS CE PROGRAMME

Ce programme de recherche consiste notamment agrave compleacuteter les connaissances sur ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac en milieu libre et en milieu encombreacute et agrave effectuerdes comparaisons entre des reacutesultats obtenus au moyen de modegraveles numeacuteriques et desmesures reacutealiseacutes au cours drsquoessais Dans ce but un programme drsquoessais agrave grande eacutechelle a eacuteteacuteentrepris

Il vise agrave apporter des eacuteleacutements de reacuteponses aux problegravemes souleveacutes dans le chapitrepreacuteceacutedent et plus particuliegraverement sur les deux points preacutesenteacutes ci-apregraves

341 Les jets impactantsDans le cadre de lrsquoeacutetude drsquoun rejet drsquoammoniac il est deacutelicat de caracteacuteriser correctement leterme source en particulier la quantiteacute qui srsquoeacutecoule et qui constitue une flaque liquideappeleacutee laquo rain-out raquo dans la litteacuterature scientifique en langue anglaise

Pour essayer drsquoappreacutehender les pheacutenomegravenes agrave grande eacutechelle lrsquoINERIS a mis en œuvre desrejets drsquoammoniac dans des configurations qui diffegraverent uniquement par la preacutesence obstaclesdans le champ tregraves proche

jet diphasique en champ libre

jet diphasique impactant un mur situeacute agrave moins de 3 megravetres

jet diphasique impactant le solLa diffeacuterence entre ces types de rejet devra permettre drsquoestimer le deacutebit de formation de laflaque Cette eacuteventuelle formation de flaque lors drsquoun jet impactant permettra drsquoavoir uneapproche plus reacutealiste dans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute

Des essais reacutealiseacutes sur les jets gazeux impactant une surface ont montreacute que dans lesconditions des essais le volume pour lequel la concentration est supeacuterieure agrave uneconcentration donneacutee eacutetait beaucoup plus eacuteleveacute que dans le cas drsquoun jet libre jusqursquoagrave 10 foissupeacuterieur lors drsquoessais avec du meacutethane (Chaineaux 1995) En effet lorsque le jet impacte unobstacle lrsquoentraicircnement drsquoair est a priori reacuteduit car le nuage agrave tendance agrave se laquo diluer raquo avec unair deacutejagrave chargeacute en gaz

Si ce reacutesultat se confirme il faudra prendre en compte cet aspect pour la seacutecuriteacute dans lechamp proche

En revanche un jet impactant peut conduire agrave la formation drsquoune flaque au sol et doncreacuteduire le deacutebit gazeux qui passe agrave lrsquoatmosphegravere Les distances correspondant agrave uneconcentration donneacutee peuvent alors ecirctre infeacuterieures agrave celles qui seraient obtenues dans le casdrsquoun rejet en champ libre

Les eacutetudes de seacutecuriteacute drsquoinstallations caracteacuteriseacutees par une configuration semblable agrave cesessais seront plus reacutealistes lorsque ces pheacutenomegravenes seront pris en consideacuteration

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342 Influence de la geacuteomeacutetrie de lrsquoorificeDans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute les rejets sont geacuteneacuteralement consideacutereacutes commecirculaires (issus de la rupture guillotine drsquoune canalisation)

Dans ce programme des rejets diphasiques via des orifices diffeacuterents mais dont la surface dela section ouverte est identique ont eacuteteacute mis en œuvre afin de comparer les reacutesultats obtenusen terme de concentration sous le vent de lrsquoeacutemission

Lrsquoorifice de reacutefeacuterence est un orifice circulaire (buse) Ensuite un orifice formeacute par une bridedont le joint a eacuteteacute au preacutealable enleveacute et remplaceacute par des cales de mecircme eacutepaisseur a eacuteteacutereacutealiseacute tel qursquoindiqueacute sur la figure 2 ci-apregraves

figure 2 Scheacutema du dispositif permettant de simuler une fuite sur une bride

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4 DESCRIPTION DES ESSAIS A GRANDE ECHELLE

Dans ce programme de recherche quinze essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelleont eacuteteacute reacutealiseacutes Afin de se placer dans des configurations proches de situations industriellesles essais ont eacuteteacute deacutefinis avec les 6 industriels qui ont participeacute agrave ce programme

41 PRESENTATION DES ESSAIS REALISES

Les quinze configurations de rejet qui ont eacuteteacute reacutealiseacutees lors de cette campagne drsquoessais sontdeacutecrites sommairement ci-apregraves agrave cocircteacute de chacun des scheacutemas de principe Ces essais sontnumeacuteroteacutes de 1 agrave 8b dans lrsquoordre chronologique de leur reacutealisation Pour chacune de cesconfigurations le diamegravetre de la canalisation est de 2 pouces (508 mm) Sauf indicationspeacutecifique (cas des essais 2 3 4p et 2b) lrsquoorifice circulaire est aussi de diamegravetre 2 pouces

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase gazeuseSeul essai reacutealiseacute en phase gaz Les essais suivantsconcernent tous des rejets drsquoammoniac initialement enphase liquide

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase liquide agravetravers un orifice de 20 mm

Rejet agrave travers une bride de 2 pouces agrave une hauteur de1 megravetre La distance entre les deux eacuteleacutements de la brideest de 16 mm de sorte que la surface de rejet est eacutegaleagrave 18 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur agrave travers unorifice de 30 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3 m x 3 m Ce mur est situeacute agrave 3 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet25

24

21

24p

30 mm

22

20 mm

23

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Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3m x 3m Ce mur est situeacute agrave 1 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de3 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 2 m x 2 m de surfaceet de 1m de hauteur (4 m3)

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 25 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 60 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au ndeg4 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir a eacuteteacute abaisseacutee agrave -12degCavant lrsquoessai

Rejet identique au ndeg2 avec un orifice de diamegravetre 18 mm

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 10m x 10m desurface et de 5 cm de hauteur (5 m3)

26

28

27

29

212

22b

18 mm

28b

210

211

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42 DESCRIPTION DES MOYENS DrsquoESSAIS

Pour reacutealiser ces essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelle le TerraindrsquoExpeacuterimentation Exteacuterieur (TEE) du CEA-CESTA (Centre drsquoEtudes Scientifiques etTechniques drsquoAquitaine) a eacuteteacute retenu Il se situe agrave une soixantaine de kilomegravetres au Sud deBordeaux Le site a une superficie de 950 hectares Il est entiegraverement clocirctureacute et son accegraves estcontrocircleacute en permanence Lrsquoeacutetude de seacutecuriteacute qui a eacuteteacute reacutealiseacutee a montreacute que les essaisenvisageacutes pouvaient ecirctre effectueacutes dans de bonnes conditions de seacutecuriteacute du fait notammentde lrsquoespace disponible

Le terrain drsquoessais du TEE est totalement plat et deacutepourvu de tout obstacle Ce terraindrsquoenviron deux kilomegravetres de rayon dispose en son centre drsquoune dalle carreacutee en beacuteton de10 megravetres de cocircteacute et drsquoenviron 15 cm drsquoeacutepaisseur Crsquoest agrave partir de cette dalle que les rejetsont eacuteteacute reacutealiseacutes

421 Description du point de rejetA proximiteacute immeacutediate de la dalle de rejet trois reacuteservoirs drsquoammoniac de 12 m3 chacun onteacuteteacute installeacutes Lrsquoammoniac liqueacutefieacute y eacutetait stockeacute sous sa pression de vapeur saturante Lesreacuteservoirs avaient les dimensions suivantes

longueur totale 4 810 mm longueur virole 3 700 mm diamegravetre inteacuterieur 1 874 mm hauteur maximum de liquide 1 500 mm

Lors des essais un seul de ces reacuteservoirs eacutetait relieacute au dispositif de rejet situeacute au centre de ladalle Celui-ci eacutetait eacutequipeacute de 5 thermocouples et drsquoun capteur de pression afin de suivrelrsquoeacutevolution des conditions de pression et de tempeacuterature agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir au cours dechaque essai

Les 5 thermocouples eacutetaient installeacutes sur une verticale depuis le fond du reacuteservoir auxhauteurs suivantes

50 mm 400 mm 750 mm 1 100 mm 1 450 mm

Le capteur de pression eacutetait situeacute en partie haute du reacuteservoir dans la phase gazeuse Cecapteur est repeacutereacute P3 sur la figure 3 page suivante

Le reacuteservoir eacutetait eacutegalement relieacute agrave un cadre drsquoazote permettant soit de le pressuriser soit demaintenir la pression constante au cours drsquoun essai ou encore de purger apregraves un essai lacanalisation qui le reliait au dispositif de rejet

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70

1080

60 50 40

30

20

V = 12 m3

thermocouples

2 phase liquide2 phase gaz

N2

pression(P3)

NH3 liquide

dispositif de rejet

deacutebitmegravetre

figure 3 scheacutema du point de rejet

Pour effectuer les quinze rejets deacutefinis dans le cadre de ce programme les deux vannesmanuelles de diamegravetre 2 pouces installeacutees sur le reacuteservoir ont eacuteteacute utiliseacutees une eacutetait relieacutee agravela phase gaz et lrsquoautre agrave la phase liquide Ces deux vannes identiques ne sont pas agrave passageinteacutegral et leur diamegravetre de passage est de 32 pouces

Apregraves la vanne 2 pouces connecteacutee agrave la phase liquide un deacutebitmegravetre drsquoune longueur de300 mm et drsquoun diamegravetre inteacuterieur de 41 mm a eacuteteacute installeacute Preacutevu pour fonctionner en phaseliquide il nrsquoa pas donneacute de reacutesultats exploitables lors des essais car lrsquoammoniac eacutetaitdiphasique degraves la vanne situeacutee juste en amont pour presque tous les essais

La liaison entre la deacutebitmegravetre et le dispositif de rejet eacutetait assureacutee par une canalisation de50 mm de diamegravetre et de 104 m de longueur

Enfin le dispositif de rejet eacutetait composeacute drsquoune canalisation de 2 pouces instrumenteacutee par desvannes des thermocouples et des capteurs de pression (cf figure 4 page suivante)

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Nota toutes les distances sont donneacutees en mm

figure 4 description du dispositif de rejet

Lrsquoaxe du dispositif de rejet se situait agrave 1 015 mm au-dessus du solLrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet a eacuteteacute eacutequipeacutee de diffeacuterents types de sortie (cf figure 5) enfonction de la configuration expeacuterimentale souhaiteacutee

mesure de tempeacuterature thermocouple de 1 mm au centre de la canalisationth7

P2

110

280

475

600

715815

1050

1370

th8 P2 th7

130

445

vanne manuelle 2 (diamegravetre interne 32 )

vanne pneumatique agrave passage inteacutegral 2

mesure de pression capteur deacuteporteacute de 15 cm

diamegravetre 2longueur 104 m bride pour

recevoir diffeacuterentstypes de sortie

1 01

5 s

ol

canalisation derejet

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th8 P2 th7

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

rejets horizontaux essais1 2 4p 4 5 6 10 11 12 2b

essai 7 rejet vertical agrave 3 m dehauteur

essai 9 rejet dans une reacutetentionde 2 x 2 x 1 m

essai 3 rejet agrave traversune bride

essais 8 et 8b

80

190

90

170

65

160980

65

160

870

sol

870

sol

820

1 535

2 88

0 s

ol

1015

so

l

figure 5 diffeacuterents types de sortie pour chaque configuration

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Pour les essais dont le jet eacutetait orienteacute vers le sol la dalle de beacuteton eacutetait instrumenteacutee ensurface de thermocouples Lors des jets contre le mur ce dernier eacutetait eacutegalement instrumenteacuteavec des thermocouples Lrsquoinstrumentation reacutealiseacutee et le repeacuterage de ces thermocouples sontdeacutecrits en annexe 1

Concernant les essais 2 4p et 2b lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet eacutetait eacutequipeacutee drsquoun bouchonde 50 mm perceacute du diamegravetre correspondant agrave lrsquoessai soit respectivement pour ces trois essais20 mm 30 mm et 18 mm

Pour lrsquoessai 3 avec la bride le joint a eacuteteacute enleveacute Lrsquoeacutepaisseur entre les 2 eacuteleacutements de la brideeacutetait de 16 mm Cela correspond agrave une surface de fuite de 255 mm2 Le diamegravetre eacutequivalenten surface est donc 18 mm

Lors des essais 10 et 11 des eacutecrans drsquoeau ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des laquo queues de paon raquo Lescaracteacuteristiques de ces queues de paon eacutetaient les suivantes

diamegravetre drsquoalimentation 70 mm

pression drsquoalimentation 8 bar

deacutebit en eau 1 200 Lmin

porteacutee x 32 m

porteacutee y 10 m

figure 6 porteacutees des queues de paon employeacutees lors de essais 10 et 11

porteacute

e y

10

m

porteacutee x 32 m

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Pour ces deux essais deux queues de paon eacutetaient installeacutees tel que deacutecrit sur la figure 7ci-apregraves

figure 7

Essai 10 Implantation des deux queuesde paon agrave 25 m du point de rejet

Essai 11 Implantation des deux queuesde paon agrave 60 m du point de rejet

Les positions des macircts de mesure sont preacuteciseacutees en deacutetail plus loin dans ce rapport

B18 B17 B16

118

m

125 m

118 m

A14 A11 A08

61

m

61 m

12 m

20 m

50 m

queue de paon

macirct de mesure

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422 Mesures meacuteteacuteorologiquesPour la mesure des conditions atmospheacuteriques un macirct meacuteteacuteorologique de 10 megravetres dehauteur eacutetait installeacute agrave 350 megravetres du point de rejet dans la direction noteacutee 3 (repegravere M sur lafigure 11) Celui-ci eacutetait composeacute de trois aneacutemomegravetres agrave coupelles situeacutes agrave 15 4 et 7megravetres de hauteur drsquoune girouette situeacutee agrave 7 megravetres et drsquoun aneacutemomegravetre ultrasonique situeacute agrave10 megravetres

Une station meacuteteacuteorologique eacutetait eacutegalement installeacutee agrave cocircteacute du poste de commande ougrave desmesures de tempeacuterature drsquohumiditeacute relative et de flux solaire ont eacuteteacute effectueacutees Ces mesuresont eacuteteacute reacutealiseacutees agrave 15 megravetres de hauteur La freacutequence drsquoacquisition de ces paramegravetres eacutetait de1 Hz excepteacute pour lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique dont la freacutequence eacutetait de 10 Hz

Le type de mateacuteriel qui a eacuteteacute utiliseacute est deacutecrit ci-apregraves 1 girouette PULSONIC 429 3 aneacutemomegravetres agrave coupelles PULSONIC 438 1 pyranomegravetre PULSONIC CM6B (mesure du flux solaire) 1 sonde de tempeacuterature PULSONIC 1 hygromegravetre PULSONIC 1 aneacutemomegravetre ultrasonique METEK ndash USA-1

Un scheacutema de lrsquoinstallation est donneacute sur la figure 8 ci-apregraves

figure 8 Macirct meacuteteacuteorologique

Lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique eacutetait installeacute avec lrsquoaxe x orienteacute vers le nord et lrsquoaxe y orienteacutevers lrsquoest

La girouette eacutetait orienteacutee dans la direction opposeacutee agrave lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique

10m

7m

4m

15m

aneacutemomegravetre ultrasonique

girouette

aneacutemomegravetre agrave coupelles

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423 Constitution et tests de la chaicircne de mesure de lrsquoammoniacPour reacutealiser les essais en grand lrsquoINERIS a retenu la mise en œuvre drsquoune chaicircne de mesureautonome agrave la fois pour minimiser le cacircblage mais eacutegalement pour ecirctre facilement deacuteplaceacuteeen fonction des conditions meacuteteacuteorologiques (surtout des variations de la direction du vent)De ce fait lrsquoalimentation eacutelectrique des capteurs a eacuteteacute assureacutee par des batteries et des pilesPour chaque seacuterie de mesures le stockage des donneacutees eacutetait effectueacute sur laquo EEPROM 5 raquo

Ainsi la chaicircne de mesure de lrsquoammoniac eacutetait constitueacutee drsquoun boicirctier eacutelectronique sur lequelil eacutetait possible de connecter jusqursquoagrave 4 capteurs de technologies diffeacuterentes Au total70 boicirctiers eacutelectroniques identiques ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ce programme

Un boicirctier eacutelectronique comporte trois eacuteleacutements disposeacutes sur une plaque drsquoassemblage agravelrsquointeacuterieur drsquoun coffret eacutetanche

Une carte eacutelectronique drsquoacquisition de signaux dont les fonctions sont drsquoamplifier lesignal drsquoeffectuer le traitement numeacuterique de reacutealiser lrsquoaffichage de diffeacuterentsparamegravetres de programmer la configuration et de reacutealiser lrsquoenregistrement desdonneacutees Le composant principal de la carte est un microcontrocircleur speacutecialement adapteacute agravelrsquoinstrumentation

Un dispositif enregistreur sur laquo eeprom raquo destineacute agrave lrsquoacquisition primaire des donneacuteesissues des capteurs sous forme de signal numeacuterique (8192 donneacutees)

Une alimentation eacutelectrique (piles) pour alimenter les circuits eacutelectroniquesLa carte eacutelectronique dispose drsquoune horloge interne qui met en route et arrecircte le systegraveme agrave desheures programmeacutees Pendant cette peacuteriode lrsquolaquoeepromraquo enregistre les mesures des capteurs agraveune cadence preacutedeacutetermineacutee Pour les essais une freacutequence de 025 Hz a eacuteteacute retenue soit unemesure toutes les 4 secondes ce qui permettait compte tenu des capaciteacutes de lrsquolaquo eeprom raquodrsquoenregistrer pendant 8 heures A la fin de chaque journeacutee drsquoessais les donneacutees recueillies etstockeacutees dans les laquo eeprom raquo eacutetaient recopieacutees sur le disque dur drsquoun micro-ordinateur aumoyen drsquoune interface speacutecifique

Pour effectuer le choix des capteurs agrave installer sur les 70 boicirctiers eacutelectroniques les rejetsenvisageacutes dans le paragraphe 41 ont eacuteteacute modeacuteliseacutes agrave lrsquoaide de logiciels de dispersionatmospheacuterique Quelques enseignements geacuteneacuteraux ont eacuteteacute tireacutes de ces simulations

A priori il nest pas neacutecessaire de placer des capteurs capables de mesurer desconcentrations supeacuterieures agrave 1 dammoniac gazeux au-delagrave de 300 megravetres du point derejet sur lrsquoaxe du panache

en revanche jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet les capteurs situeacutes sur lrsquoaxe dupanache devraient tous ecirctre soumis agrave des concentrations supeacuterieures agrave 1

enfin au-delagrave de 750 megravetres les concentrations calculeacutees sont infeacuterieures agrave 01 soit1 000 ppm

Ces reacutesultats ont eacuteteacute consideacutereacutes comme des ordres de grandeur et ont eacuteteacute ajusteacutes en fonctionde lrsquoavancement du programme

5 EEPROM Electrically Erasable Programmable Read Only Memory

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Ainsi le choix des capteurs srsquoest effectueacute en fonction de la concentration agrave mesurer qui estlieacutee agrave la distance au point de rejet sous le vent de lrsquoeacutemission et agrave la distance agrave lrsquoaxe dupanache

Plusieurs techniques de mesure de la concentration dammoniac eacutetaient envisageablestelles que

des cellules eacutelectrochimiques

des semi-conducteurs

des capteurs catalytiques dont les pellistors

une mesure indirecte de lammoniac par la mesure de loxygegravene de lair baseacutee sur lesproprieacuteteacutes paramagneacutetiques de loxygegravene

la mesure dans lrsquoinfrarouge (IR)

la chromatographieChacune de ces techniques srsquoapplique agrave un domaine de concentration speacutecifique commelrsquoindique la figure 9 ci-dessous Les domaines de concentration sont des ordres de grandeurqui peuvent ecirctre eacutetendus en fonction des caracteacuteristiques des capteurs

1 10 100 1000 1 10 100

celluleeacutelectrochimique

semi-conducteur

capteur catalytique

mesure indirecte O2

spectromeacutetrieinfrarouge etphotoacoustique

chromatographie

figure 9 Repreacutesentation des domaines de concentration speacutecifiques des capteurs

Lannexe 2 deacutecrit le principe de fonctionnement des trois premiegraveres techniques citeacutees ci-dessus et qui sont les plus reacutepandues pour la mesure de gaz combustibles

Echelle logarithmique de concentration en ppm et

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Finalement les capteurs qui ont eacuteteacute connecteacutes sur les boicirctiers eacutelectroniques lors de lacampagne drsquoessais sont

des capteurs catalytiques de type pellistor speacutecifiques agrave lrsquoammoniac (EEV VQ 41)permettant de mesurer des concentrations drsquoammoniac comprises entre 01 et 15(entre 1 000 ppm et 150 000 ppm) Ces capteurs au nombre de 60 eacutetaient placeacutes dansle champ proche (jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet)

des cellules eacutelectrochimiques (SENSORIC NH3 3E 1000) mesurant des concentrationsdrsquoammoniac comprises entre 10 et 1000 ppm Ces capteurs au nombre de 50 ont eacuteteacutedisposeacutes dans le champ lointain (de 200 megravetres agrave 1 700 megravetres du point de rejet)

60 thermocouples (type K diamegravetre 1 mm classe 1 gaine inox longueur 5 m)permettant de mesurer les fluctuations de tempeacuterature Ces thermocouples ont eacuteteacuteinstalleacutes agrave cocircteacute de chaque capteur catalytique jusqursquoagrave la distance de 100 megravetres depuisle point de rejet et ce notamment afin drsquoappreacutecier les variations de tempeacuterature dans lejet

Les pellistors EEV VQ41 et les cellules eacutelectrochimiques SENSORIC NH3 3E 1000 ontdrsquoabord fait lrsquoobjet drsquoune seacuterie de tests en laboratoire agrave lrsquoINERIS afin de veacuterifier leurscaracteacuteristiques Ensuite le comportement de ces capteurs a eacuteteacute testeacute agrave lrsquoINERIS dans unegalerie de 50 megravetres de longueur et de 10 m2 de section Des rejets au travers drsquoorifices de05 mm agrave 8 mm de diamegravetre ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ces tests et ont permis de valider la chaicircnede mesure (Bouet 1996)

Pour faciliter le traitement des donneacutees le microcontrocircleur a eacuteteacute programmeacute pour fournir lesdonneacutees directement dans lrsquouniteacute (ppm vol) et dans lrsquoeacutechelle correspondant au capteur Lestockage des donneacutees dans les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute reacutealiseacute de la maniegravere suivante

cellule eacutelectrochimique par pas de 10 ppm jusqursquoagrave 2 000 ppm

pellistor par pas de 250 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 0 jusqursquoagrave 130 puis par pasde 560 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 131 jusqursquoagrave 255

thermocouple par pas de 03125degC de -40degC agrave +40degC

Enfin un programme permettant drsquoeffectuer la lecture et la sauvegarde des informationsenregistreacutees par les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir du logiciel Labview Un utilitairede traitement de ces donneacutees a eacutegalement eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir de ce logiciel

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424 Instrumentation des capteurs sur le terrain drsquoessai

Afin de faciliter lrsquoinstallation des boicirctiers eacutelectroniques avant un rejet le terrain drsquoessai a eacuteteacutepreacutealablement eacutequipeacute de plus de 150 macircts de 3 megravetres de hauteur Ces macircts offraient lapossibiliteacute de fixer les capteurs agrave 4 hauteurs diffeacuterentes agrave savoir 01 1 2 et 3 megravetres Ils onteacuteteacute disposeacutes sur 7 arcs de cercle de 180deg drsquoamplitude centreacutes sur la dalle de rejet et dont lesrayons eacutetaient de 20 50 100 200 500 800 et 1 700 megravetres Sur les deux premiers arcs decercles situeacutes agrave 20 et 50 megravetres 41 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 45deg et sur tous les autresarcs de cercles 21 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 9deg

Afin de faciliter lrsquoexploitation ulteacuterieure des essais les macircts installeacutes sur le terrain drsquoessai onteacuteteacute repeacutereacutes par une lettre et un nombre

La lettre correspond au rayon de lrsquoarc de cercle crsquoest agrave dire la distance depuis le point derejet (cf tableau 15)

distance depuis lepoint de rejet (m)

20 50 100 200 500 800 1 700 4 350 650

lettre A B C D E F G S M T

tableau 15Correspondance entre la distance depuis le point de rejet et la lettre

associeacutee

Les trois derniegraveres distances de 4 350 et 650 megravetres repeacutereacutees dans le tableau preacuteceacutedentcorrespondent respectivement aux capteurs installeacutes sur la dalle de rejet au macirctmeacuteteacuteorologique et agrave un macirct de 19 megravetres de hauteur Sur ce dernier agrave partir de lrsquoessai 8 deuxcellules eacutelectrochimiques ont eacuteteacute installeacutees agrave 6 et 10 megravetres de hauteur

Le nombre correspond agrave une direction depuis le point de rejet Nous avons deacutefini80 directions soit un angle de 45deg entre chacune drsquoelles Dans la configuration qui a eacuteteacuteretenue le nord correspond agrave la direction 50 (Cf figure 10) Lrsquoimplantation des macircts a eacuteteacutereacutealiseacutee dans les directions comprises entre 1 agrave 41

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La numeacuterotation des angles agrave partir de la dalle de rejet est reporteacutee sur la figure 10 ci-apregraves

figure 10Repeacuterage des angles sur la dalle de rejet

La numeacuterotation des angles sur le terrain drsquoessai ainsi que la position des macircts sont reporteacuteessur la figure 11 ci apregraves

70

1080

60 50 40

30

20

dispositif de rejet

Nord

Ouest

Sud

Est

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3 chemindaccegraves

directions de rejet

possibles

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figure 11 position des macircts de mesure

Compte-tenu de la direction la plus freacutequente du vent identifieacutee agrave partir drsquoune analyse desdonneacutees meacuteteacuteorologiques locales et de la configuration du terrain drsquoessai le champ demesure agrave privileacutegier se trouve entre les valeurs drsquoangles numeacuteroteacutees 1 et 41

Par ailleurs il est agrave noter que lrsquoarc de cercle agrave 1 700 megravetres est limiteacute par les dimensions duterrain drsquoessai pour les directions 1 19 21 23 25 27 29 et 41 Pour ces directions ladistance exacte des macircts de mesure est indiqueacutee entre parenthegravese

29 (1 680 m)

Dispositif de rejetSalle de controcircle

Zone vie

G

F

E

D

(1580 m) 1

11 139

7

5

17

3

15

25 (1 530 m)

23 (1 515 m)

21 (1 540 m)

19 (1 605 m)

41 (1 620 m)

39

37

35

33

31

27 (1 580 m)

Macirct meacuteteacuteorologique

M

T

CAB

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Lors de chaque essai les capteurs eacutetaient installeacutes sur les macircts de mesure dans leur positionfinale sous le vent du rejet environ 1 heure avant le deacutebut de lrsquoessai Ainsi les capteurseacutetaient tous reacutepartis de chaque cocircteacute de lrsquoaxe du rejet sur un secteur angulaire de 35deg de partet drsquoautre de cet axe

Pour les rejets impactant et le rejet agrave travers la bride lrsquoangle de reacutepartition des capteurs eacutetaitsupeacuterieur pour les arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 et 100 megravetres (jusqursquoagrave 80deg de chaque cocircteacute delrsquoaxe du rejet) Dans ces configurations des capteurs ont eacutegalement eacuteteacute rajouteacutes sur la dallede beacuteton sur un rayon de 4 megravetres

425 Moyens drsquoacquisitionLes donneacutees recueillies lors de ces essais ont eacuteteacute enregistreacutees ou traiteacutees au moyen de troismoyens drsquoacquisition distincts pour les points suivants

les boicirctiers eacutelectroniques (chaicircne de mesure deacutecrite au paragraphe 423) qui ontpermis lrsquoacquisition drsquoune part des valeurs de concentration en ammoniac agravelrsquoaide des capteurs catalytiques et des cellules eacutelectrochimiques qui y eacutetaientconnecteacutes et drsquoautre part des valeurs de tempeacuterature mesureacutees via lesthermocouples qui y eacutetaient eacutegalement connecteacutes

le systegraveme drsquoacquisition LabView pour les capteurs meacuteteacuteorologiques et pour lescapteurs de pression situeacutes sur le point de rejet

systegraveme drsquoacquisition pour les thermocouples situeacutes sur le point de rejet agrave savoirles thermocouples disposeacutes dans la citerne sur le dispositif de rejet et sur le sol oules blocs de beacuteton (acquisition par scrutation)

Le systegraveme drsquoacquisition des donneacutees issues des capteurs meacuteteacuteorologiques et des capteurs depression eacutetait installeacute dans le poste de commande afin de controcircler les paramegravetres au cours delrsquoessai en mecircme temps que lrsquoacquisition en eacutetait faite et notamment

la pression dans la citerne

la pression au milieu du dispositif de rejet

la pression agrave lrsquoorifice du rejet

la vitesse du vent

et la direction du vent

La localisation et la freacutequence drsquoacquisition relatives agrave chacun de ces capteurs sont reporteacuteesdans le tableau 16 ci-apregraves

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capteurs distance depuisle point de rejet

(m)

(deg) - ndeg dir z(m)

freacutequencedrsquoacquisition

(Hz)

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 7 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 4 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 15 1

aneacutemomegravetre ultrasonique 350 2115 - 3 10 10

girouette 350 2115 - 3 7 1

T reacuteservoir (50 mm) dispositif de rejet 005 02

T reacuteservoir(400 mm) dispositif de rejet 04 02

T reacuteservoir(750 mm) dispositif de rejet 075 02

T reacuteservoir(1 100 mm) dispositif de rejet 11 02

T reacuteservoir(1 450 mm) dispositif de rejet 145 02

T canalisation (th8) dispositif de rejet 1 02

T canalisation(th7) dispositif de rejet 1 02

T orifice (th6) dispositif de rejet 1 02

thermocouples 11 agrave 30 Sol et obstacle 02

flux solaire 450 270 - 70 15 1

humiditeacute relative 450 270 - 70 15 1

sonde de temperature 450 270 - 70 15 1

capteurs ammoniac Sous le vent des rejets 025

pression reacuteservoir (P3) dispositif de rejet 19 1

pression canalisation (P2) dispositif de rejet 1 1

pression orifice (P1) dispositif de rejet 1 1

tableau 16 position et freacutequence drsquoacquisition des capteurs

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426 Moyens videacuteoPour le suivi des essais depuis le poste de commande cinq cameacuteras du CEA-CESTA ont eacuteteacutedisposeacutees sur le terrain drsquoessai

une cameacutera de surveillance agrave 30 megravetres de hauteur situeacutee entre le point de rejetet le poste de commande

une cameacutera situeacutee agrave 10 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 10 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 40 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 26 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 1000 megravetres du point de rejet dans la direction 33 agrave 1 megravetrede hauteur

une cameacutera mobile agrave 15 megravetres de hauteur placeacutee perpendiculairement agrave ladirection du rejet

427 Seacutecuriteacute

Pour la reacutealisation de ces essais le site a eacuteteacute diviseacute en quatre zones

la laquo zone de pointe raquo ougrave srsquoeffectuait les rejets

la laquo zone de soutien raquo qui se trouvait dans un rayon de 200 megravetres autour dupoint de rejet

la laquo salle de commande raquo situeacutee agrave 450 megravetres au vent du point de rejet

et la laquo zone vie raquo situeacutee agrave lrsquoentreacutee du site agrave environ 1 400 megravetres du point derejet

Chaque personne preacutesente sur le site eacutetait eacutequipeacutee drsquoun masque filtrant Dans la laquo salle decommande raquo les personnes preacutesentes portaient une tenue laquo tyvec raquo Six personnes eacutequipeacuteesdrsquoune tenue speacuteciale et drsquoun appareil respiratoire individuel se tenaient precirctes agrave intervenir enlaquo zone de soutien raquo Deux de ces personnes eacutetaient eacutequipeacutees en plus drsquoun scaphandre afindrsquointervenir sur la laquo zone de pointe raquo et notamment si cela avait eacuteteacute neacutecessaire dans le nuagefroid drsquoammoniac Cela ne srsquoest jamais produit

Aucune personne nrsquoassistait au rejet drsquoammoniac agrave lrsquoexteacuterieur de la laquo salle de commande raquohormis les six personnes qui se trouvaient en laquo zone de soutien raquo

Les diffeacuterentes eacutequipes qui intervenaient sur le site communiquaient avec des moyens radioUn systegraveme de douche eacutetait installeacute agrave lrsquoentreacutee de la laquo zone de pointe raquo

Un service meacutedical eacutetait disponible agrave tout moment agrave cocircteacute de la laquo salle de commande raquo

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5 MESURES DES CONDITIONS DE REJET

Afin de comprendre la dispersion atmospheacuterique drsquoun rejet drsquoammoniac liqueacutefieacute souspression il est important drsquoune part de deacuteterminer les conditions drsquoeacutecoulement delrsquoammoniac dans la canalisation et drsquoautre part de bien eacutevaluer les conditionsmeacuteteacuteorologiques au moment du rejet

51 CONDITIONS DrsquoECOULEMENT DANS LA CANALISATION

Dans un premier temps nous preacutesentons les conditions expeacuterimentales dans lesquelles se sontdeacuterouleacutees les rejets reacutealiseacutes dans le cadre de ce programme Ensuite une analyse de cesconditions de rejet est effectueacutee

511 Conditions expeacuterimentales des rejetsLes conditions expeacuterimentales dans lesquelles se deacuteroulent des essais sont souvent appeleacuteeslaquo terme source raquo du rejet Le terme source preacutecise notamment les valeurs agrave la bregraveche du deacutebitde la tempeacuterature de la pression de la vitesse et de la qualiteacute6 Dans ce programme lesvaleurs mesureacutees du terme source sont essentiellement des valeurs de tempeacuterature et depression ainsi que la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee

Lors de chaque essai les conditions de pression et de tempeacuterature eacutetaient mesureacutees etenregistreacutees en continu toutes les secondes agrave la fois dans le reacuteservoir et agrave diffeacuterents endroitsde la canalisation (Cf chapitre 4)

A titre drsquoillustration les deux graphes de la figure 12 suivante indiquent

lrsquoeacutevolution typique des conditions de pression dans le reacuteservoir et dans la canalisationau cours drsquoun rejet

lrsquoeacutevolution des tempeacuteratures situeacutees agrave diffeacuterentes hauteurs dans le reacuteservoir et situeacuteesdans la canalisation

Ces deux graphes preacutesentent les conditions mesureacutees et enregistreacutees lors de lrsquoessai 4

6 qualiteacute du rejet un eacutecoulement diphasique mono-constituant est essentiellement caracteacuteriseacute par sa qualiteacutecrsquoest-agrave-dire la fraction massique de sa phase vapeur

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figure 12 Evolution des conditions de pression et de tempeacuterature

dans le reacuteservoir et dans la canalisation de rejet

Evolution des conditions de pression (essai 4)

0

1

2

3

4

5

6

7

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Pres

sion

(bar

)

Pression canalisation

Pression orifice

Pression reacuteservoir

Evolution des conditions de tempeacuterature (essai 4)

-50

-40

-30

-20

-10

0

10

20

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Tem

peacutera

ture

(degC

)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1450 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1100 mm)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (750 mm)

Tempeacuterature de sortie (th6)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (400 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (50 mm)Tempeacuterature avant la vanne de sortie (th7)Tempeacuterature da la canalisation (th8)

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Pour lrsquoessai 1 le rejet gazeux a eacuteteacute reacutealiseacute en partant de la pression de vapeur agrave lrsquointeacuterieur dureacuteservoir Ensuite le reacuteservoir srsquoest deacutepressuriseacute et lrsquoessai a eacuteteacute arrecircteacute alors que la pressionavait atteint environ 18 bar absolu

Concernant lrsquoessai 2 une surpression de 1 bar a eacuteteacute preacutealablement effectueacutee avec de lrsquoazote agravelrsquointeacuterieur du reacuteservoir Ensuite le systegraveme de reacutegulation agrave lrsquoazote a maintenu cette pressionconstante pendant toute la dureacutee de lrsquoessai

Lors de lrsquoessai 3 agrave travers la bride aucune surpression drsquoazote nrsquoa eacuteteacute reacutealiseacutee au preacutealableEn revanche la pression existant au deacutepart dans la cuve a eacuteteacute maintenue pendant toute ladureacutee de lrsquoessai par injection drsquoazote

Pour tous les essais suivants il nrsquoa plus eacuteteacute reacutealiseacute de surpression drsquoazote avant essai et lapression nrsquoa pas eacuteteacute maintenue constante pendant la dureacutee de lrsquoessai Ainsi pour chaqueessai il a eacuteteacute observeacute une chute de pression dans le reacuteservoir plus ou moins importante selonles conditions de rejet

Pour chaque essai le comportement des capteurs de pression et de tempeacuterature eacutetaitsensiblement identique Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale concernant les valeurs mesureacutees lors desessais on peut noter que

au sein du reacuteservoir instrumenteacute la valeur de la tempeacuterature dans le ciel gazeux eacutetaitidentique agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide degraves la seconde partie de la nuit Enrevanche apregraves le lever du soleil des diffeacuterences de tempeacuterature entre les deux phasespouvaient ecirctre observeacutees Ainsi selon la tempeacuterature exteacuterieure le rayonnement solaireet le taux de remplissage du reacuteservoir la tempeacuterature de la phase gaz augmentait parfoisplus rapidement que celle de la phase liquide Des diffeacuterences maximums de 10degC entreles deux phases ont eacuteteacute mesureacutees dans le cadre de ce programme

avant un rejet la valeur de la pression dans le reacuteservoir correspondait rarement agrave lapression de vapeur saturante de la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide Elle eacutetaitgeacuteneacuteralement comprise entre la pression de vapeur saturante correspondant agrave latempeacuterature du ciel gazeux du reacuteservoir et la pression de vapeur saturantecorrespondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide selon le moment de la journeacutee latempeacuterature ambiante les conditions drsquoensoleillement et le taux de remplissage dureacuteservoir Dans certaines configurations la diffeacuterence entre la pression dans le reacuteservoiret la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquideeacutetait de lrsquoordre du bar

lors drsquoun rejet dont la tempeacuterature de la phase gazeuse eacutetait initialement supeacuterieure agrave latempeacuterature de la phase liquide il eacutetait classiquement observeacute une diminution de latempeacuterature de la phase gaz vers la tempeacuterature de la phase liquide Selon les conditionsinitiales et ambiantes la tempeacuterature pouvait baisser rapidement apregraves le deacutebut delrsquoessai et devenait ensuite eacutegale agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac en phase liquide aucours de lrsquoessai

la pression au sein du reacuteservoir eacutevoluant dans des conditions proches de la courbe devapeur saturante de la phase gaz pouvait donc de la mecircme maniegravere que les valeurs detempeacuterature eacutevoluer rapidement durant la premiegravere minute selon le moment de lajourneacutee et les conditions drsquoensoleillement

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une fois la premiegravere minute de rejet passeacutee les conditions de pression et de tempeacuteratureagrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir eacutevoluaient de maniegravere constante et plus lente pour le reste de ladureacutee du rejet abaissement de 200 agrave 400 mbar pour une pression de lrsquoordre de 6 barabsolu et diminution de la tempeacuterature de 05 agrave 2degC

lors de lrsquoeacutecoulement de lrsquoammoniac dans la canalisation une chute de pression et doncde tempeacuterature a eacuteteacute observeacutee entre le reacuteservoir et lrsquoorifice Typiquement pour unevaleur de tempeacuterature drsquoenviron 10degC dans le reacuteservoir la tempeacuterature agrave lrsquoorifice eacutetaitdrsquoenviron -15degC

contrairement aux conditions dans le reacuteservoir lors drsquoun essai les conditions depression et de tempeacuterature agrave la bregraveche eacutevoluaient de maniegravere plus importantes enmoyenne abaissement de la pression entre 05 et 1 bar pour une pression agrave lrsquoorificeinitiale infeacuterieure agrave 3 bar absolu et baisse de la tempeacuterature agrave lrsquoorifice entre 5 et 10degC

les mesures de pression et de tempeacuterature effectueacutees en un mecircme endroit de lacanalisation de rejet montraient que la pression eacutetait voisine de la pression de vapeursaturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cet endroit

apregraves la fin du rejet les vannes eacutetant fermeacutees les valeurs de tempeacuterature et de pressioneacutevoluaient plus ou moins rapidement vers leurs conditions avant essai excepteacutes lapression et la tempeacuterature au niveau de lrsquoorifice En effet lrsquoorifice se trouvant agrave lapression atmospheacuterique lrsquoammoniac liquide qui restait au niveau de lrsquoorifice continuaitagrave se vaporiser en abaissant encore sa tempeacuterature

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Lors de la reacutealisation des essais aucune mesure de deacutebit en continu correcte nrsquoa eacuteteacute faiteSeule la valeur du deacutebit de rejet moyen a pu ecirctre estimeacutee agrave partir de la quantiteacute drsquoammoniacrejeteacutee et du temps de rejet

Les caracteacuteristiques geacuteneacuterales de lrsquoensemble des rejets reacutealiseacutes sont deacutecrites dans le tableausuivant

Caracteacuteristiques des rejets

Essais ndeg Dureacutee(sec)

Quantiteacute rejeteacutee(kg)

Deacutebit moyen(kgs)

1 460 300 065

2 440 1 980 45

3 540 1 400 26

4 preacutel 660 2 380 36

4 600 2 520 42

5 600 2 520 42

6 600 2 520 42

7 670 2 560 38

8 875 3 420 39

9 605 2 370 39

10 690 2 150 31

11 600 1 800 3

12 660 2 000 3

2b 720 1 400 195

8b 780 2 120 27

tableau 17Caracteacuteristiques geacuteneacuterales des conditions de rejets

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512 Analyses des conditions drsquoeacutecoulement des rejetsLorsque lrsquoammoniac est stockeacute liquide sous sa pression de vapeur saturante son utilisationconduit geacuteneacuteralement agrave un eacutecoulement liquide sous pression dans une canalisation Lorsdrsquoune rupture sur cette canalisation les conditions drsquoeacutecoulement sont modifieacutees lrsquoammoniacpassant de conditions de pression et de tempeacuterature drsquoutilisation agrave des conditionscorrespondant agrave la pression atmospheacuterique et agrave une tempeacuterature infeacuterieure agrave celle avantrupture

Ce sont les nouvelles conditions agrave lrsquoendroit de la bregraveche qursquoil faut deacuteterminer afin drsquoestimerles caracteacuteristiques du rejet notamment le deacutebit massique la vitesse de rejet la qualiteacute durejet la pression et la tempeacuterature Ces grandeurs vont constituer ce que lrsquoon appelle lelaquo terme source raquo du rejet La difficulteacute pour eacutetablir le deacutebit massique du rejet agrave la bregravechereacuteside notamment dans lrsquoeacutevaluation du reacutegime drsquoeacutecoulement dans la canalisation Lorsquelammoniac liquide rencontre une onde de deacutepression celui-ci se vaporise On dit quelammoniac subit un flash thermodynamique agrave lorigine dun meacutelange de liquide et de vapeurqui agit sur leacutecoulement

On distingue essentiellement trois reacutegimes drsquoeacutecoulement diffeacuterents agrave savoir

le reacutegime agrave bulle la phase liquide est continue et contient des bulles de gaz le liquideest alors majoritaire

le reacutegime annulaire et semi-annulaire la vitesse du gaz est supeacuterieure agrave celle du liquidequi est plaqueacute contre les parois de la canalisation

lrsquoeacutecoulement disperseacute la vitesse drsquoeacutecoulement du gaz est importante le liquide estdisperseacute dans la phase gaz le liquide est alors la phase minoritaire dans le meacutelange

Afin de deacuteterminer le terme source au niveau du point de rejet il est neacutecessaire de biencomprendre et de deacuteterminer les caracteacuteristiques de leacutecoulement dans la canalisation

Il existe de nombreux modegraveles permettant de deacutecrire le rejet dans le cas dune eacutejection par uneconduite Ces modegraveles citeacutes par exemple par Langard (1995) Bigot (1996) UIC (1987)peuvent ecirctre classeacutes en trois cateacutegories par ordre de complexiteacute croissante

les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre (HEM Homogenous Equilibrium Model)

les modegraveles avec eacutecart de vitesse (entre la phase gazeuse et la phase liquide)

les modegraveles hors eacutequilibre

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Dans les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre les phases gaz et liquide sont supposeacutees

avoir la mecircme vitesse

ecirctre reacuteparties de faccedilon homogegravene

ecirctre agrave la tempeacuterature de saturation

Ces hypothegraveses impliquent que

leacutecoulement diphasique est consideacutereacute comme un fluide homogegravene de proprieacuteteacutesmoyennes comprises entre celles du gaz et du liquide

leacutecoulement est agrave leacutequilibre thermodynamique (aucun eacutechange de chaleur ou de massene seffectue entre les phases)

De plus leacutecoulement est supposeacute stationnaire et unidimensionnel

Il existe deux grandes cateacutegories de modegraveles agrave leacutequilibre

les modegraveles agrave deacutetente isentropique dans ce cas lentropie du fluide subissant la deacutetentereste constante alors que son enthalpie diminue La perte denthalpie est alors supposeacuteeeacutequilibreacutee par le gain en eacutenergie cineacutetique de leacutecoulement

les modegraveles agrave deacutetente isenthalpique dans ce cas lenthalpie du fluide reste constantetandis que son entropie diminue Cette perte est eacutequilibreacutee par leacutenergie de friction miseen jeu par leacutecoulement

Van den Akker et al (1983) ont montreacute que ces deux hypothegraveses sont aussi irreacutealistes luneque lautre mais que lerreur engendreacutee dans lhypothegravese enthalpie constante est moindre

Ces modegraveles ont pour but essentiel de deacuteterminer le deacutebit agrave la bregraveche Dans le cadre de ceprogramme les essais reacutealiseacutes permettent de connaicirctre la tempeacuterature et la pression agrave labregraveche ainsi que le deacutebit moyen sur la dureacutee de lessai Un modegravele HEM permet dedeacuteterminer en plus de ces grandeurs la qualiteacute de leacutecoulement agrave la bregraveche Ce paramegravetre nrsquoapas eacuteteacute mesureacute directement lors des essais Un modegravele complet proposeacute par Wheatley (avril1987) et appartenant agrave la cateacutegorie des modegraveles HEM est preacutesenteacute ci-apregraves et ses reacutesultatssont compareacutes aux reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors des essais

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Modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche approche de Wheatley (avril 1987)

Cette modeacutelisation a pour but de deacuteterminer agrave partir des conditions de reacuteservoir (Pint Tint)

les conditions de pression-tempeacuterature agrave la bregraveche

le deacutebit masse du rejet

la qualiteacute agrave la bregraveche

Les hypothegraveses de base de ce modegravele sont que

la deacutetente du fluide est consideacutereacutee isentropique et stationnaire

le fluide diphasique est consideacutereacute homogegravene et agrave lrsquoeacutequilibre liquide-vapeur

Ainsi le modegravele proposeacute repose sur les eacutequations suivantes

eacutequation de lrsquoentropie Cp Ln(T ) = Cp Ln(T ) + x Lv(T )T

liq int liq bb

b(1)

eacutequation drsquoEuler 2

bp2 int

Pb

PintU = v dP + gh2

(2)

eacutequation de la pression interne en fonction de la tempeacuterature et de la hauteur de liquide

P = P (T) + gh = exp B - AT

+ ghint sat liq int 00

liq int

(3)

Equation du volume speacutecifique v = (1 - x)v + x v liq gaz (4)

Equation de Clausius-Clapeyron Lv(T) = T(v - v ) dPdT

gaz liqsat (5)

Apregraves inteacutegration lrsquoeacutequation drsquoEuler srsquoeacutecrit 2

bp2 int b

liqliq int b liq b

int

bint

U = P - P + Cp (T - T ) - Cp T Ln TT

+ gh2

(6)

Cette expression permet de deacuteterminer la vitesse du fluide agrave la bregraveche en fonction de ladiffeacuterence de pression entre le reacuteservoir et la sortie Le fluide eacutetant supposeacute agrave saturation lestempeacuteratures sont connues degraves lors que les pressions le sont

Le coefficient p est un facteur correctif empirique qui permet de tenir compte des effets de lafriction il est en geacuteneacuteral pris eacutegal agrave 06 dans le cas drsquoune bregraveche en paroi et eacutegal agrave 08 ou 09dans le cas drsquoune rupture de canalisation

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Le problegraveme revient alors agrave deacuteterminer la pression du fluide agrave la bregraveche Lrsquoexistence drsquoungradient de pression entre le reacuteservoir et la bregraveche provoque une acceacuteleacuteration importante dufluide crsquoest agrave dire qursquoil y a transformation drsquoeacutenergie potentielle en eacutenergie cineacutetique Lavitesse du fluide agrave la sortie sera limiteacutee par la vitesse de propagation des ondes de pressiondans le fluide crsquoest agrave dire la vitesse du son

Il est admis que si le gradient de pression est suffisamment important le fluide atteindra lavitesse du son en sortie (May 1996) Si tel est le cas on dira que lrsquoeacutecoulement est critique

Un eacutecoulement critique (ou sonique ou bloqueacute) en monophasique se caracteacuterise par le faitqursquoune diminution de pression en aval en dessous drsquoun certain seuil nrsquoa aucune influence surlrsquoeacutecoulement Ce seuil de pression est appeleacute laquo pression critique raquo Elle est atteinte dans unesection bien deacutefinie de la conduite geacuteneacuteralement agrave la sortie Dans cette section la vitesse delrsquoeacutecoulement est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide si bien que les perturbations geacuteneacutereacuteesen aval ne sont pas ressenties par lrsquoeacutecoulement en amont

Lrsquoexpeacuterience fait apparaicirctre un pheacutenomegravene analogue pour les eacutecoulements diphasiques Enrevanche il est moins facile de deacuteterminer avec preacutecision la valeur de la vitesse depropagation des ondes de pression dans un fluide diphasique dans la mesure ougrave ces ondes nese deacuteplacent pas avec la mecircme ceacuteleacuteriteacute dans chacune des deux phases Les expeacuteriencesmeneacutees pour leacutetude des eacutecoulements diphasiques ont neacuteanmoins mis en eacutevidence que laceacuteleacuteriteacute du son dun eacutecoulement diphasique est nettement plus faible que la ceacuteleacuteriteacute du sondrsquoun eacutecoulement monophasique (Delhaye 1981) Il en reacutesulte que leacutecoulement critique estplus facilement atteint dans le cas dun eacutecoulement diphasique (May 1996)

La modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche par la meacutethode proposeacute par Wheatley (avril 1987)suppose que leacutecoulement diphasique est critique ce qui revient agrave consideacuterer que la vitesse dufluide agrave la sortie Ub est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide diphasique de qualiteacute xb

Du fait de lhypothegravese disentropie de lrsquoeacutecoulement la vitesse du son peut ecirctre obtenue agrave partirde la relation

U = Pson

S=cte

(7)

Dans le cas dun fluide diphasique linteacutegration agrave entropie constante est relativementcomplexe Il a eacuteteacute montreacute que lexpression de la vitesse du son est finalement

U = P A

T Cp T 1 + AT

- 1 Ln TT

sonb 0

b b liq b0

b

int

b

(8)

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La masse volumique du fluide agrave la bregraveche b est obtenue agrave partir de leacutequation suivante

1

= 1 +Ln T

TCp T

A Pb liq

intliq 2

b

0 b

b

(9)

On recherche alors par un processus iteacuteratif la pression Pb telle que Ub = Uson (eacutequations 6 et8) Une fois cette pression obtenue la tempeacuterature du rejet est connue (car saturation) et laqualiteacute agrave la bregraveche est deacutetermineacutee agrave partir de leacutequation 4

x =

1 + 1

+ 1bb liq

gaz liq

1 (10)

La deacutetermination du deacutebit masse Gb se fait ensuite par la relation classique

G = A Ub b b b (11)

ougrave Ab est la surface de la bregravecheLa valeur de la pression de rejet trouveacutee en testant leacutegaliteacute entre la vitesse de rejet et lavitesse du son va deacuteterminer la nature du rejet En effet si cette valeur est supeacuterieure agrave lapression atmospheacuterique leacutecoulement sera critique et le jet srsquoacceacuteleacuterera encore apregraves la bregravechedu fait de sa deacutetente jusquagrave la pression atmospheacuterique

En revanche si la pression obtenue est infeacuterieure agrave la pression atmospheacuterique cela na pas desens physique Dans ce cas leacutecoulement ne sera pas critique (le fluide agrave la bregraveche natteintpas la vitesse du son) et lon consideacuterera que la pression agrave la bregraveche est eacutegale agrave la pressionatmospheacuterique

Les modegraveles hors eacutequilibre

Des modegraveles plus proches de la reacutealiteacute existent que lon appelle modegraveles hors eacutequilibre Ilspermettent de prendre en compte les eacutecarts thermodynamiques qui existent avec leacutequilibreliquide-vapeur

Ils font de plus intervenir le fait que les deux phases soient seacutepareacutees Celles-ci sontconsideacutereacutees de faccedilon distincte agrave savoir quelles peuvent avoir des vitesses diffeacuterentes et queles changements de phases peuvent ecirctre limiteacutes par les transferts de chaleur ou acceacuteleacutereacutes parla preacutesence de singulariteacutes

Nous pouvons citer le modegravele geleacute qui fait lhypothegravese simple quil ny ait aucunchangement de phase Leacutecoulement est alors modeacuteliseacute par leacutequation de Bernoulli

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Le modegravele agrave phases seacutepareacutees proprement dit effectue un bilan matiegravere eacutenergie et quantiteacute demouvement sur chacune des deux phases et se donne une loi de vaporisation compte tenu dureacutegime deacutecoulement Ce modegravele se repose sur les correacutelations empiriques qui qualifient lesreacutegimes drsquoeacutecoulement

Il existe aussi des modegraveles encore plus complets comme le modegravele de Yan (1991) qui vajusquagrave modeacuteliser la nucleacuteation Il permet notamment destimer la freacutequence dapparition desbulles leacutevolution de leur taille

Afin de comparer les valeurs expeacuterimentales aux valeurs theacuteoriques deux modegraveles (Fauske etWheatley) ont eacuteteacute mis en oeuvre agrave partir des conditions de reacuteservoir des essais effectueacutes parlINERIS et deacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale les reacutesultats obtenuspar ces modegraveles diffegraverent sensiblement des valeurs releveacutees lors des essais les valeursobtenues au moyen des modegraveles eacutetant geacuteneacuteralement supeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Ces reacutesultats viennent confirmer le fait que la modeacutelisation du deacutebit dans le cas duneacutecoulement diphasique est tregraves complexe et que des modegraveles simplifieacutes ne peuvent prendre enconsideacuteration lrsquoensemble des pheacutenomegravenes se produisant lors de lrsquoeacutecoulement Par ailleursdans le cadre de ces essais dont lrsquoobjectif nrsquoeacutetait pas drsquoeacutetudier de maniegravere tregraves approfondie ledeacutebit agrave la bregraveche mais simplement de le connaicirctre le dispositif de rejet mis en oeuvre eacutetaitconstitueacute de pertes de charge importantes sur une canalisation de plus de 12 megravetres delongueur

Nous avons veacuterifieacute expeacuterimentalement que le fluide agrave lorifice se trouvait bien dans lesconditions de saturation cest agrave dire que les couples (TbPb) mesureacutes expeacuterimentalementcorrespondent aux couples (TbPsat(Tb)) hypothegravese de base des modegraveles HEM

En conclusion ces modegraveles sont adapteacutes pour des fuites de reacuteservoir ou des rejets apregraves unecourte canalisation Ils ne prennent pas en compte les pertes de charge et donc la vaporisationde lammoniac au cours de son transport vers lexteacuterieur Si on considegravere une bregraveche au ras dela paroi du reacuteservoir lammoniac se vaporise instantaneacutement dans latmosphegravere sans passerpar les trois reacutegimes deacutecoulement (reacutegime agrave bulle reacutegime annulaire et eacutecoulement disperseacute)

Dans les essais reacutealiseacutes la canalisation est suffisamment grande pour que leacutecoulement passepar ces trois reacutegimes deacutecoulement Dans la litteacuterature il est admis que leacutecoulement disperseacuteseacutetablit lorsque la condition Lgt2D est remplie (L longueur de canalisation D diamegravetre decanalisation) ce qui est le cas Ainsi le comportement dynamique de lammoniac estinfluenceacute par ces trois reacutegimes et les pheacutenomegravenes sont complexes agrave modeacuteliser

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52 CONDITIONS METEOROLOGIQUES DURANT LES ESSAIS

Les conditions meacuteteacuteorologiques sont deacutecrites par de nombreux paramegravetres dont lesprincipaux sont ceux lieacutes dune part agrave la vitesse du vent et dautre part agrave la turbulenceatmospheacuterique

Pour chaque essai les conditions atmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees agrave lrsquoaide des moyensdeacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Durant la peacuteriode drsquoenregistrement certaines grandeursmesureacutees variaient peu et lentement Cela eacutetait notamment le cas pour la tempeacuteratureambiante lrsquohumiditeacute relative et le flux solaire Pour meacutemoire ces grandeurs ont eacuteteacute mesureacuteessur la station meacuteteacuteorologique situeacutee agrave cocircteacute du poste de commande

En revanche drsquoautres grandeurs telles que la vitesse et la direction du vent mesureacutees sur lemacirct meacuteteacuteorologique repeacutereacute M sur la figure 11 pouvaient ecirctre tregraves variables lors de la peacuteriodedrsquoenregistrement

Afin de donner un ordre de grandeur des conditions meacuteteacuteorologiques durant les essais nouspreacutesentons dans le tableau suivant les valeurs moyennes associeacutees agrave chacun des rejets

Conditions atmospheacuteriques moyennes

Essais ndeg Tempeacuteraturesous abri

Humiditeacuterelative

Flux solaire(kWm2)

Vitesse du vent agrave7 m de hauteur

Direction du ventagrave 7 m de hauteur

1 14degC 76 02 5 ms 260deg2 85degC 84 01 3 ms 305deg3 5degC 90 004 25 ms 5deg

4p 10degC 61 05 3 ms 10deg4 125degC 82 025 3 ms 290deg5 20degC 50 065 35 ms 310deg6 12degC 75 05 5 ms 285deg7 13degC 60 07 6 ms 310deg8 20degC 37 07 5 ms 275deg9 14degC 50 10 3 ms 355deg

10 24degC 20 10 3 ms 10 deg11 24degC 24 07 5 ms 310deg12 15degC 33 06 6 ms 310deg2b 18degC 31 07 4 ms 315deg8b 18degC 31 06 5 ms 310deg

tableau 18 conditions atmospheacuteriques moyennes durant chaque rejet

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Par ailleurs pour eacutevaluer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac il est important debien caracteacuteriser la turbulence de lrsquoatmosphegravere

La turbulence atmospheacuterique est due agrave la fois agrave des turbulences dorigine meacutecaniqueengendreacutees par la rugositeacute du sol et agrave des turbulences dorigine thermique lieacutees agrave lastratification verticale de la tempeacuterature de latmosphegravere Elle peut ecirctre eacutevalueacutee parlenregistrement en un point des fluctuations de la vitesse et de la direction du vent

Deux types de turbulences drsquoorigine meacutecanique peuvent encore ecirctre distingueacutes la turbulenceagrave petite eacutechelle et la turbulence agrave grande eacutechelleLa turbulence agrave petite eacutechelle engendreacutee par le frottement du vent sur le sol est influenceacuteepar la rugositeacute Elle sexerce agrave linteacuterieur dune couche de quelques centaines de megravetres dehauteur Ce type de turbulence intervient de faccedilon preacutepondeacuterante dans le pheacutenomegravene dedispersionLa turbulence agrave grande eacutechelle est lieacutee agrave des pheacutenomegravenes meacuteteacuteorologiques lointains Elleintervient au niveau du transport des particules ou de leur diffusion lorsque le domainedrsquoeacutetude seacutetend sur plusieurs dizaines de kilomegravetres ce qui nest pas le cas dans ceprogramme

Concernant les turbulences dorigine thermique une caracteacuteristique importante est la stabiliteacuteatmospheacuterique Elle est lieacutee au gradient vertical de densiteacute de lair lui-mecircme lieacute au gradientvertical de tempeacuterature La variation adiabatique de tempeacuterature verticale est compriseentre -06degC100 m et -1degC100 m en fonction du taux dhumiditeacute de lair De faccedilonsimplifieacutee lorsque le gradient vertical de tempeacuterature est infeacuterieur agrave celui dune atmosphegravereadiabatique latmosphegravere est dite instable Si le gradient correspond agrave ladiabatiquelatmosphegravere est dite neutre Enfin si le gradient thermique est positif (donc supeacuterieur agrave celuide ladiabatique) latmosphegravere est dite stable autrement dit peu favorable agrave une diffusionverticale efficace dun polluant

A cet eacutegard Pasquill propose une classification comportant 6 classes de stabiliteacuteatmospheacuterique noteacutees de A agrave F et couvrant les cas des atmosphegraveres tregraves instables agrave instables(classes A et B) jusquaux cas des atmosphegraveres stables agrave tregraves stables (classes E et F) enpassant par les cas neutres (classes C et D)

Lorsquune atmosphegravere est instable (classes A et B de Pasquill) la dispersion atmospheacuteriqueest favoriseacutee ce qui conduit agrave la formation dun panache tregraves ouvert (Cf figure 13)

figure 13 Dispersion dans une atmosphegravere instable

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A lopposeacute lorsquune atmosphegravere est stable son aptitude agrave diffuser verticalement un polluantest faible ce qui se traduit par la formation dun panache tregraves peu ouvert (Cf figure 14)

figure 14 Dispersion dans une atmosphegravere stable

Drsquoun point de vue expeacuterimental il existe diffeacuterentes meacutethodes pour deacuteterminer la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere telles que par exemple la deacutetermination

de lrsquoeacutecart type de la direction du vent ()

du gradient vertical de tempeacuterature (T)

du nombre de Richardson (Ri)

de la longueur de Monin-Obukhov

ou encore des meacutethodes baseacutees sur des critegraveres tels que la vitesse moyenne du vent agraveune hauteur fixeacutee lrsquoaltitude du soleil la couverture nuageuse

A partir des diffeacuterentes grandeurs mesureacutees lors de la campagne drsquoessais nous avons mis enoeuvre deux de ces meacutethodes la deacutetermination de lrsquoeacutecart type de la direction du vent () etla meacutethode baseacutee sur la deacutetermination de la longueur de Monin-Obukhov Apregraves unedescription rapide de ces meacutethodes nous preacutesentons les reacutesultats obtenus pour lrsquoensemble desessais

Ecart type de la direction du vent ()Les eacutecarts types de la direction du vent repreacutesentent essentiellement la stabiliteacute horizontale delrsquoatmosphegravere (la turbulence verticale de lrsquoatmosphegravere eacutetant quant agrave elle estimeacutee agrave partir dugradient vertical de tempeacuterature)

Pour chaque essai lrsquoeacutecart type de la direction du vent () a eacuteteacute calculeacute sur une dureacuteecomprenant environ 5 minutes avant lrsquoessai la dureacutee de lrsquoessai et environ 15 minutes apregraveslrsquoessai soit une dureacutee de lrsquoordre de la demi-heure

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Deacutetermination de la longueur de Monin-ObhuckovPour chacun des essais nous avons eacutegalement deacutetermineacute la longueur de Monin-Obukhov quiest une longueur caracteacuteristique de la turbulence atmospheacuterique Cette longueur noteacutee L estdeacutefinie comme suit

L = -Cpuk(gT0)H

ougrave est la masse volumique du fluide Cp est sa capaciteacute calorifique uest la vitesse de frottement k est la constante de von Karman g estla constante de graviteacute T0 est la tempeacuterature au sol et H est le fluxde chaleur vertical

Les valeurs de u et de H ont eacuteteacute deacutetermineacutees agrave lrsquoaide des valeurs mesureacutees par lrsquoaneacutemomegravetreultrasonique dont la freacutequence drsquoacquisition eacutetait de 10Hz

Golder (1972) a eacutetabli une relation entre les classes de stabiliteacute de Pasquill la rugositeacutemoyenne du terrain z0 et la longueur L (Cf figure 15 ci-dessous)

figure 15 Relation entre la longueur de Monin-Obukhov L et la rugositeacute z0pour diffeacuterentes classes de stabiliteacute de Pasquill

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A partir des valeurs enregistreacutees lors des essais les valeurs de et de L ont eacuteteacute calculeacuteesPuis pour chaque essai une estimation des classes de stabiliteacute de Pasquill a eacuteteacute reacutealiseacutee enretenant chacune de ces deux meacutethodes Les reacutesultats obtenus ont eacuteteacute reporteacutees dans letableau suivant De plus pour chacun des essais une estimation de la longueur visible dupanache est indiqueacutee

Classes de stabiliteacute atmospheacuterique estimeacutees estimation deEssais ndeg par la deacutetermination

des eacutecarts types de ladirection du vent ()

par la deacutetermination de lalongueur de Monin-

Obukhov (L)

la longueur visible dupanache (m)

1 D - 5 m

2 D CD 500 m

3 C D 350 m

4 prel C - 400 m

4 C D 500 m

5 A B 30 m

6 D D 60 m

7 C CD 60 m

8 D C 25 m

9 A BC 120 m puis 30m

10 A AB 70 m

11 C C 70 m

12 D CD 70 m

2b A AB 60 m

8b C BC 15 m

- non deacutetermineacutee

tableau 19 Classes de stabiliteacute atmospheacuteriques estimeacutees lors des essais

La mise en oeuvre de ces meacutethodes pour des conditions atmospheacuteriques donneacutees peutconduire agrave des classes de stabiliteacute diffeacuterentes Durant les essais il nrsquoa cependant pas eacuteteacute noteacutede diffeacuterences importantes

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Par ailleurs concernant les conditions atmospheacuteriques geacuteneacuterales durant la reacutealisation desessais les points suivants ont pu ecirctre noteacutes

A partir de lrsquoessai ndeg 4 il nrsquoy a plus eu de pluie sur le terrain drsquoessais Crsquoest ainsi que destaux drsquohumiditeacute relative assez faibles durant la journeacutee (jusqursquoagrave 20 pour lrsquoessai ndeg10) onteacuteteacute observeacutes

La partie visible du panache varie beaucoup Comme nous lrsquoavons mentionneacutepreacuteceacutedemment cela est principalement ducirc au taux drsquohumiditeacute relative de lrsquoatmosphegravereEn effet le nuage drsquoammoniac est relativement froid (environ -40degC sur lrsquoaxe du rejet agrave20 megravetres du point de rejet) du fait de la preacutesence de gouttelettes drsquoammoniac qui vontprendre la chaleur notamment agrave lrsquoair ambiant pour se vaporiser Les basses tempeacuteraturesatteintes font que la vapeur drsquoeau preacutesente sur la trajectoire du panache se condense etforme un nuage visible jusqursquoagrave ce que le panache soit reacutechauffeacute par dilution avec lrsquoairambiantPour des conditions de rejet presque identiques (essais 4 et 11) la partie visible du panacheest ainsi passeacutee drsquoenviron 500 megravetres agrave environ 70 megravetres pour un taux drsquohumiditeacute relativequi est passeacute de 82 agrave 24

Le flux solaire a beaucoup varieacute entre les essais avec des valeurs tregraves faibles au deacutebut dela campagne (004 kWm2) et eacuteleveacute pendant le mois drsquoavril (1 kWm2)

Pour lrsquoensemble des essais la vitesse moyenne du vent a oscilleacute entre 2 et 6 ms Ladirection moyenne du vent de chaque essai eacutetait tregraves variable Ces directions moyennes duvent lors de chaque essai sont indiqueacutees sur la figure page suivante

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figure 16 directions moyennes du vent lors des essais

Dispositif de rejetSalle de commande

Zone vie

F

E

D

41

39

37

35

33

31

29

G

1

11 139

7

5

17

3

15

25

23

21

19

27essai 8

essai 6

essai 4

essais 2711

essai 12

essai 2bisessai 9

essai 10

essai 5

essai 1

essai 4pessai 3

essai 8bis

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6 MESURES ENREGISTREES SOUS LE VENT DES REJETS

Les valeurs enregistreacutees par les capteurs de concentration en ammoniac sous le vent des rejetssont preacutesenteacutees dans le sous-chapitre suivant

Ensuite une analyse de ces valeurs est effectueacutee au sous-chapitre 62

61 CAPTEURS DE CONCENTRATIONS EN AMMONIAC

Pour meacutemoire les moyens de mesures de concentrations en ammoniac mis en oeuvre lors dela campagne drsquoessais sont deacutecrits dans le chapitre 4 La mesure de ces concentrations srsquoestessentiellement effectueacutee sous le vent des rejets sur 7 arcs de cercle

Les reacuteponses des capteurs de concentration eacutetaient tregraves diffeacuterentes selon leurs positions parrapport agrave lrsquoaxe du panache et par rapport agrave lrsquoeacuteloignement au point de rejetA titre drsquoexemple nous reportons sur les deux figures ci-apregraves deux signaux repreacutesentant lesconcentrations drsquoammoniac (en ppm) enregistreacutees lors de lrsquoessai ndeg2 sous le vent du rejetpar un pellistor situeacute agrave 100 megravetres du point de rejet (figure 16) et par une celluleeacutelectrochimique situeacutee agrave 800 megravetres (figure 17) Pour meacutemoire la dureacutee du rejet eacutetaitde 440 secondes

figure 16 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 100 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

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figure 17 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 800 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

Selon les pheacutenomegravenes agrave eacutetudier il existe diffeacuterentes possibiliteacutes drsquoeffectuer lrsquoanalyse desfluctuations de concentration qui ont eacuteteacute enregistreacutees lors des essais Dans le preacutesentdocument les valeurs de concentrations qui seront preacutesenteacutees sont les valeurs moyennes desconcentrations mesureacutees sur lrsquoaxe du panache

Pour obtenir ces valeurs nous avons releveacute agrave chaque pas de temps (de 4 s) la valeur deconcentration maximale sur chacun des 6 arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 100 200 500 et 800megravetres du point de rejet Ensuite nous avons effectueacute sur chaque arc de cercle une moyennede lrsquoensemble des valeurs maximales releveacutees au cours du temps en excluant la premiegravere et laderniegravere minute drsquoexposition de chaque capteur Le deacutebut drsquoexposition des capteurs a eacuteteacutedeacutetermineacute en consideacuterant un temps drsquoadvection du nuage Ce temps a eacuteteacute pris eacutegal au rapportde la distance entre lrsquoarc de cercle consideacutereacute et le point de rejet par la vitesse moyenne duvent pendant le rejet

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Le tableau suivant preacutesente pour chacun des essais reacutealiseacutes les valeurs de concentrationmoyennes ainsi deacutetermineacutees sur lrsquoaxe du panache

concentrations moyennes en ppmmesureacutees agrave 1 m de hauteur sur lrsquoaxe du rejet

essai ndeg 20m 50m 100m 200m 500m 800m

1 15 000 4 500 1 500 400 40 10

2 55 000 31 000 20 000 9 000 900 300

2b 33 000 18 000 6 600 1 600 60 20

3 33 000 20 000 8 000 2 700 250 100

4 65 000 27 000 16 000 10 000 1 200 500

5 28 000 14 000 6 500 1 500 140 30

6 28 000 13 000 7 300 2 500 450 150

7 25 000 11 000 5 300 1 000 160 60

8 26 000 12 000 - - - -

8b 20 000 8 500 4 000 800 70 30

9 20 000 5 000 2 000 450 30 5

10 65 000 29 000 18 000 4 000 80 20

11 65 000 27 000 15 000 3 500 300 80

12 60 000 20 000 7 000 1 500 120 -- valeur de concentration sur lrsquoaxe du panache non mesureacutee

tableau 20 Concentrations moyennes en ammoniacsur lrsquoaxe du panache agrave 1 m de hauteur

Lrsquoessai 4p deacutecrit dans le chapitre 4 eacutetait un essai intermeacutediaire pour valider la reacutealisation desessais suivants Les valeurs de concentration mesureacutees lors de cet essai ne permettent pas dedeacuteterminer les valeurs moyennes sous le vent du rejet Cet essai nrsquoest donc pas mentionneacutedans le tableau ci-dessus

Les valeurs de concentration drsquoammoniac reporteacutees dans le tableau 20 preacuteceacutedent ont eacuteteacutearrondies compte tenu de la preacutecision des capteurs Lrsquoeacutevolution des concentrationsdrsquoammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet a eacuteteacute traceacutee pourchaque essai Ces eacutevolutions sont reporteacutees sur la figure 18 page suivante

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figure 18 Evolution des concentrations en ammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1 (D5)2 (CD3)2b (AB4)3 (CD25)4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)8b (BC5)9 (ABC3)10 (AB3)11 (C5)12 (CD6)

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Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave lrsquoissue des essais on peut noter plusieurs remarques

Les rejets drsquoammoniac liqueacutefieacute se comportent comme des rejets de gaz lourds telqursquoillustreacute sur la figure 19 ci-apregraves Sur cette figure nous avons reporteacute les reacuteponsesde 4 capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet et sur lrsquoaxe de latrajectoire du panache lors de lrsquoessai 10

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

300E+04

350E+04

400E+04

450E+04

500E+04

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n en

am

mon

iac

(ppm

)

10pe-01b1110pe-02b1110pe-03b1110pe-04b11

figure 19 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet

Sur ce macirct les hauteurs des capteurs repeacutereacutees de 01 agrave 04 dans la leacutegende associeacutee agrave cescourbes sont respectivement de 01 m 1 m 2 m et 3 m au-dessus du sol

Le gradient vertical de concentration en ammoniac est important agrave 50 megravetres du pointde rejet En effet au niveau du sol la concentration est supeacuterieure agrave 40 000 ppm (4)et est plus de 10 fois infeacuterieure agrave 3 megravetres de hauteur pour cet essai

Par ailleurs les conditions meacuteteacuteorologiques eacutetant instables le jour de cet essai on peutconstater par moment de grandes fluctuations des valeurs de concentration enammoniac

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Le gradient vertical de concentration en ammoniac est encore prononceacute agrave 100 megravetres dupoint de rejet tel qursquoillustreacute sur la figure 20 suivante pour deux capteurs situeacutes agrave 1 et3 megravetres de hauteur

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

10pe-02c1110pe-04c11

figure 20 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 100 megravetres du point de rejet

Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale un gradient vertical de concentration au sein du nuage atoujours eacuteteacute observeacute agrave 200 megravetres du point de rejet

Ceci eacutetant agrave partir de 500 megravetres les valeurs de concentration mesureacutees agrave 1 et 3 megravetresde hauteur au-dessus du sol eacutetaient quasiment identiques tel qursquoillustreacute sur la figure 21ci-apregraves

000E+00

200E+01

400E+01

600E+01

800E+01

100E+02

120E+02

140E+02

160E+02

180E+02

200E+02

400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10ec-02e1110ec-04e11

figure 21 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 500 megravetres du point de rejet

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Lors du rejet drsquoammoniac en phase gazeuse il a eacutegalement eacuteteacute observeacute uncomportement de type gaz lourd sur les capteurs situeacutes agrave 20 megravetres du point de rejet(Cf figure 22) Cependant agrave 50 megravetres du point de rejet cet effet nrsquoest presque plussensible

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

600 650 700 750 800 850 900 950 1000 1050 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1pe-01a38

1pe-02a38

1pe-03a38

1pe-04a38

figure 22 Evolution des capteurs de concentration en ammoniacsitueacutes agrave 20 megravetres du point de rejet

De plus lors de lrsquoensemble des essais il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuagedrsquoammoniac formeacute

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62 ANALYSES

Dans ce paragraphe nous allons eacutetudier lrsquoinfluence de quelques paramegravetres sur la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac Ces paramegravetres sont

le type drsquoorifice

la stabiliteacute atmospheacuterique

la preacutesence drsquoobstacle

la preacutesence drsquoune reacutetention

et la mise en œuvre de queues de paonEnfin dans une derniegravere partie les reacutesultats expeacuterimentaux mesureacutes lors cette campagnedrsquoessais sont compareacutes agrave des reacutesultas de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel inteacutegral dedispersion atmospheacuterique

621 Influence de lrsquoorifice du rejet

Lors de la reacutealisation des essais 4 types drsquoorifice ont eacuteteacute mis en oeuvre sur le dispositif derejet agrave savoir

A) un orifice de 18 mm de diamegravetre Essai 2bB) un orifice de 20 mm de diamegravetre Essai 2

C) une bride de 2 pouces (508 mm) Essai 3D) et un orifice de 508 mm de diamegravetre Essais 1 4 10 11 12 (5 rejets en champ libre)

Essais 5 6 7 8 8b 9 (6 rejets impactant)

Par la suite ces 4 types drsquoorifice seront noteacutes de A agrave DAfin drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence du type drsquoorifice sur la dispersion atmospheacuterique une largeur dupanache drsquoammoniac a eacuteteacute estimeacutee pour les 8 rejets en champ libre au niveau de lrsquoarc decercle situeacute agrave 20 megravetres du point de rejet Pour estimer cette largeur nous avons deacutetermineacutepour chaque essai la zone ougrave la concentration en ammoniac eacutetait supeacuterieure ou eacutegale agrave lamoitieacute de la concentration maximale releveacutee agrave 20 megravetres Les reacutesultats obtenus sont preacutesenteacutesdans le tableau ci-apregraves

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type drsquoorifice essai largeur du panacheougrave C gt Cmax2

secteur angulaire associeacute

A 2b ( 18 mm) 9 m 25deg

B 2 ( 20 mm) 9 m 25deg

C 3 (bride) 49 m 140deg

1 4 m 11deg

4 5 m 15deg

D 10 6 m 18deg

11 5 m 16deg

12 7 m 20deg

tableau 21 largeur du panache pour les rejets en champ libre

De ce tableau il ressort plusieurs remarques

Le rejet agrave travers la bride (orifice C) produit dans le champ proche le nuage le plus largede tous les essais en champ libre Cela est principalement ducirc au fait que la bride oriente laprojection de lrsquoammoniac suivant des directions perpendiculaires agrave lrsquoaxe du rejet Lepanache qui en reacutesulte est un panache tregraves eacutetendu en largeur qui progresse axialementsous lrsquoeffet du vent Ainsi malgreacute un deacutebit de 33 supeacuterieur agrave lrsquoessai 2b les valeurs deconcentration en ammoniac mesureacutees lors de lrsquoessai 3 avec la bride sont du mecircme ordrede grandeur que lors de lrsquoessai 2b sur les 50 premiers megravetres

Les essais dont lrsquoextreacutemiteacute est libre (orifice D de 508 mm de diamegravetre) conduisent agrave desjets dits laquo jets bacirctons raquo Dans ces conditions la largeur du panache est plus eacutetroite quedans les autres conditions

Enfin les rejets ougrave il a eacuteteacute ajouteacute une restriction de diamegravetre agrave lrsquoextreacutemiteacute (orifices Aet B) conduisent agrave des largeurs de panache supeacuterieures Cela est peut ecirctre ducirc au fait quepour ces essais la restriction de diamegravetre agrave lrsquoorifice conduit agrave une pression dans lacanalisation au niveau de la bregraveche (gt 5 bar) qui est supeacuterieure agrave la pression agrave la bregravechepour les essais sans restriction de diamegravetre (entre 15 et 3 bar) Il srsquoensuit que le flashthermodynamique qui se produit agrave la sortie dans lrsquoatmosphegravere est plus important et donclrsquoexpansion volumeacutetrique reacutesultante conduit agrave une dimension du panache plus importante

En reacutesumeacute les orifices influent sur la physionomie du nuage (largeur hauteur) et parconseacutequent ensuite sur les concentrations moyennes Ceci est clairement visible et mesurabledurant les 50 premiers megravetres Plus loin cette influence srsquoefface devant celle de la stabiliteacuteatmospheacuterique comme cela est montreacute par la suite dans ce rapport

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622 Influence de la stabiliteacute atmospheacuterique

Lrsquoinfluence sur la dispersion atmospheacuterique des conditions de rejet dans le champ prochepeut ecirctre importante sur quelques dizaines de megravetres apregraves le point de rejet Plus loin crsquoest lastabiliteacute atmospheacuterique qui devient preacutepondeacuterante car on se trouve alors en phase dedispersion passive

Ainsi des diffeacuterences de concentration importantes peuvent ecirctre observeacutees en champ lointainpour des rejets de deacutebits identiques mais avec des conditions de stabiliteacute atmospheacuteriquesdiffeacuterentes A titre drsquoexemple les essais 5 et 6 ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des conditions de rejetsimilaires et avec des conditions atmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type(AB 35 ms) pour lrsquoessai 5 et de type (D 5 ms) pour lrsquoessai 6

Par ailleurs les essais 10 et 11 ont eacuteteacute reacutealiseacutes le mecircme jour le premier en deacutebut drsquoapregraves-midiet le second en fin drsquoapregraves-midi avec des conditions de rejet identiques et des conditionsatmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type (AB 3 ms) pour lrsquoessai 10 et de type(C 5 ms) pour lrsquoessai 11

Les eacutevolutions des concentrations des essais 5 et 6 drsquoune part et des essais 10 et 11 drsquoautrepart sont deacutecrites sur le graphe de la figure 23 ci-apregraves

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

5 (AB35)

6 (D5)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10 (AB3)

11 (C5)

figure 23 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques diffeacuterentes

Sur ces graphes on peut observer une diffeacuterence de concentration drsquoun facteur 4 agrave 5 agrave800 megravetres du point de rejet alors que les concentrations sont quasiment eacutegales dans les100 premiers megravetres

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Drsquoautre part des essais avec des conditions atmospheacuteriques de mecircme type ont eacuteteacute reacutealiseacuteslors de la campagne drsquoessais Lorsque lrsquoon compare ces essais entre eux on observe unedilution du panache qui est similaire entre les essais A titre drsquoexemple nous avons reproduitsur la figure suivante deux graphes preacutesentant les conditions de dispersion des essais 2 et 4dont les conditions de rejet eacutetaient voisines (deacutebit voisin sections diffeacuterentes) et des essais 8bet 11 dont les conditions de rejet eacutetaient diffeacuterentes

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

2 (CD3)

4 (CD3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

8b (BC5)

11 (C5)

figure 24 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques similaires

Lrsquoeacutevolution des concentrations drsquoammoniac en fonction de la distance au point de rejet estpresque identique entre les essais Il est agrave noter que dans la reacutealiteacute lrsquoeacutecoulementatmospheacuterique est difficilement reproductible et ainsi il est peu probable que deux essaisavec le mecircme terme source aboutissent agrave des reacutesultats identiques en terme de concentrationssous le vent drsquoun rejet

623 Influence drsquoun obstacle placeacute dans le champ proche

Durant la campagne drsquoessais six rejets impactant une surface dans le champ proche ont eacuteteacutemis en œuvre agrave savoir les essais 5 6 7 8 8b et 9 Pour meacutemoire les essais 5 et 6 eacutetaient desrejets horizontaux contre un mur respectivement placeacute agrave 3 et agrave 1 megravetre du point de rejet Les4 autres essais concernent des rejets verticaux descendant et impactant le sol Pour les essais 7et 8 il nrsquoy avait pas de reacutetention au sol Pour les essais 8b et 9 une reacutetention a eacuteteacute installeacuteeCes deux derniers essais seront eacutetudieacutes dans le paragraphe suivant intituleacute laquo Influence drsquounereacutetention raquo

Il est agrave noter que lors des essais 5 agrave 9 les conditions de stabiliteacute atmospheacuterique deacutetermineacuteesexpeacuterimentalement ont eacuteteacute quasiment toutes diffeacuterentes allant de la classe AB agrave la classe D

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Concernant les deux rejets horizontaux impactant un mur les conditions de rejets sontsimilaires aux conditions de lrsquoessai 4 (rejet en champ libre) Une comparaison de ces troisessais a donc eacuteteacute reacutealiseacutee Lrsquoeacutevolution des valeurs de concentrations drsquoammoniac sous le ventdu rejet est reporteacutee sur la figure ci-apregraves pour ces trois essais

figure 25 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 et 6

On constate que les valeurs de concentration drsquoammoniac enregistreacutees pour les essais 5 et 6apregraves le mur agrave 20 et 50 megravetres du point de rejet sont tregraves proches et ce que le mur soit situeacuteagrave 1 ou 3 megravetres du point de rejet

En revanche lorsque le rejet srsquoeffectue en champ libre les valeurs des concentrationsdrsquoammoniac enregistreacutees par les capteurs sont supeacuterieures drsquoun facteur 2 jusqursquoagrave 50 megravetresdu point de rejet Ensuite il est plus difficile de comparer les valeurs lrsquoinfluence desconditions meacuteteacuteorologiques eacutetant preacutepondeacuterante sur la dispersion du panache

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)

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Deux pheacutenomegravenes peuvent expliquer la diminution de la concentration dans le champ proche(agrave moins de 50 megravetres du lieu du rejet en lrsquooccurrence) lorsque lrsquoon passe de lrsquoessai 4 auxessais 5 et 6

En premier lieu il y a une augmentation du niveau de turbulence meacutecanique car le panacheest obligeacute de contourner lrsquoobstacle constitueacute par le mur Lrsquoeacutecoulement de lrsquoair srsquoeffectue alorspar les cocircteacutes et par le dessus du mur

En second lieu lrsquoimpact du jet drsquoammoniac constitueacute de fines gouttelettes sur la face du murconduit agrave la formation drsquoun film tregraves froid drsquoammoniac liquide ce qui favorise leruissellement des gouttelettes puis la formation drsquoune flaque au pied du mur A cet eacutegard lesthermocouples installeacutes sur la dalle de rejet pour les essais 5 et 6 indiquent

des valeurs de tempeacuterature comprises entre -40degC et -60degC pour les thermocouplesinstalleacutes sur le mur

et des valeurs de tempeacuterature de lrsquoordre de -60degC tout au long du rejet pour lamajoriteacute de ceux installeacutes au niveau du sol

Ainsi un des effets de la preacutesence drsquoun mur dans le champ proche drsquoun rejet de gaz liqueacutefieacuteest de favoriser la recondensation drsquoune partie de lrsquoammoniac rejeteacute et au travers de laformation drsquoun film liquide drsquoammoniac drsquoengendrer le ruissellement de la phase liquideCeci a pour conseacutequence immeacutediate de diminuer les concentrations drsquoammoniac en aval dumur Il est agrave noter que pour ces deux essais il nrsquoy avait pas de cuvette de reacutetention Ainsi unepartie de lrsquoammoniac liquide srsquoest reacutepandu sur une surface dont la dimension est difficile agraveestimer Cet ammoniac sous forme liquide srsquoest ensuite vaporiseacute De ce point de vue rien nrsquoapu ecirctre chiffreacute

Au paragraphe 61 nous avons vu que le nuage drsquoammoniac avait un comportement de typegaz lourd jusqursquoagrave une distance supeacuterieure agrave 200 megravetres du point de rejet lorsqursquoil eacutetait rejeteacuteen phase liquide dans nos conditions drsquoessais et notamment sous forme de jet en champ libreA lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que ce comportement de type gaz lourd est moinsprononceacute pour les rejets ayant impacteacute un mur dans le champ proche

Typiquement lorsque le rejet a eacuteteacute reacutealiseacute en champ libre deux capteurs installeacutes agrave deuxhauteurs diffeacuterentes sur un mecircme macirct de mesure situeacute agrave 50 m du point de rejet indiquent agrave3 m de hauteur des valeurs de concentrations de 5 agrave 10 fois plus faibles que celles mesureacutees agrave1 m de hauteur Apregraves un impact contre un mur le gradient vertical de concentration est tel que les valeurs deconcentration mesureacutees agrave 3 m de hauteur ne sont que deux fois plus faibles environ que cellesmesureacutees agrave 1 m de hauteur

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Concernant les deux rejets verticaux impactant le sol sans reacutetention (essais 7 et 8) leursconditions de rejets eacutetaient voisines de celles des essais 4 5 et 6 Nous avons reporteacute sur legraphe ci-apregraves lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets des essais4 5 6 7 et 8

figure 26 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 6 7 et 8

Sur la figure preacuteceacutedente lrsquoessai 8 nrsquoapparaicirct pas au-delagrave de 50 m en raison drsquoun changementde la direction du vent en cours drsquoessai tel que les mesures faites ne permettent pas de deacuteduirela concentration moyenne sur lrsquoaxe alors deacuteporteacute du nuage Neacuteanmoins il apparaicirct que leniveau de concentration en ammoniac est du mecircme ordre de grandeur jusqursquoagrave 50 m du pointde rejet pour les quatre essais ayant rencontreacute un obstacle

Les conditions de rejet des essais 7 et 8 sont telles que le deacutebit massique de ces essais(39 kgs) est leacutegegraverement infeacuterieur par rapport aux essais 4 5 et 6 (42 kgs) De maniegravereidentique aux essais 5 et 6 on retrouve agrave peu pregraves la mecircme diffeacuterence de concentration entreles essais 7 et 8 et lrsquoessai 4 soit une diminution drsquoenviron 50 jusqursquoagrave 50 m du point derejet Au-delagrave nous nrsquoavons pas suffisamment drsquoinformations pour pouvoir comparer parrapport agrave lrsquoessai 8

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)

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Concernant les essais 4 6 et 7 la stabiliteacute de lrsquoatmosphegravere a eacuteteacute estimeacutee comme eacutetant toujoursneutre (classes C ou D de Pasquill) Cependant la vitesse du vent est diffeacuterente pour ces troisessais La vitesse moyenne pendant ces trois essais a eacuteteacute calculeacutee entre 3 et 6 ms avec desamplitudes de la vitesse comprises entre 1 et 10 ms La diffeacuterence de lrsquoeacutevolution desconcentrations en ammoniac sous le vent des rejets 6 et 7 peut srsquoexpliquer de deux maniegraveres

par une meilleure dilution du panache due agrave des conditions atmospheacuteriques plusfavorables

par une quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee autour du point de rejet plus importante

Par ailleurs des tempeacuteratures de lrsquoordre de -60degC ont eacuteteacute releveacutees au sol pour chaque essaiLrsquoeacutetendue de cette flaque nrsquoa pu ecirctre estimeacutee de maniegravere preacutecise et encore moins soneacutepaisseur (a priori faible) Au cours du rejet cette flaque srsquoeacutevapore Une fois le rejet termineacutecertains capteurs deacutecegravelent des tempeacuteratures en dessous de -50degC encore 4 minutes apregraves la findu rejet ce qui souligne lrsquoimportance de la flaque au sol sans qursquoil ait eacuteteacute possible de laquantifier en lrsquoabsence de reacutetention

En reacutesumeacute le fait qursquoun rejet soit orienteacute contre un mur ou contre le sol semble engendrer unereacuteduction importante des concentrations en ammoniac sous le vent de (environ 50 dans nosconfigurations de rejet) agrave la fois dans le champ proche du rejet et dans le champ lointain

624 Influence drsquoune reacutetentionParmi les quinze essais reacutealiseacutes lors de cette campagne une reacutetention a eacuteteacute mise en place surla dalle de rejet pour les essais 8b et 9 La configuration du rejet est identique pour ces deuxessais agrave savoir des rejets verticaux impactant le sol depuis 1 m de hauteur Seule ladimension de la reacutetention est diffeacuterente entre ces deux essais Pour lrsquoessai 8b la surface de lareacutetention eacutetait de 100 m2 et la hauteur de 5 cm soit un volume de reacutetention de 5 m3 Pourlrsquoessai 9 la surface de la reacutetention eacutetait reacuteduite agrave 4 m2 et la hauteur de 1 m soit un volume dereacutetention de 4 m3

Nous avons vu dans le paragraphe preacuteceacutedent relatif aux rejets impactant un obstacle (essais 56 7 et 8) que drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave la fin de chaque rejet impactant la dalle de beacutetoneacutetait largement mouilleacutee par lrsquoammoniac liquide En particulier pour les rejets qui ontdirectement impacteacute le sol la totaliteacute de la dalle eacutetait mouilleacutee Toutefois la quantiteacutedrsquoammoniac liquide au sol nrsquoa pas pu ecirctre estimeacutee En revanche les essais 8b et 9 permettentdrsquoestimer la quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee au sol

Lors de lrsquoessai 8b 2 120 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde cet essai une hauteur drsquoenviron 15 agrave 2 cm drsquoammoniac liquide eacutetait observable dans lacuvette de reacutetention soit un volume drsquoenviron 15 agrave 2 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave la fin du rejet eacutetait drsquoenviron -60degC comme pour les essais preacuteceacutedents Ainsi nous pouvons estimer que la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente sur la dalle de rejeteacutetait comprise entre 1 050 et 1 400 kg ce qui repreacutesente entre 50 et 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

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Lors de lrsquoessai 9 2 370 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde lrsquoessai 9 une hauteur drsquoenviron 55 cm de liquide eacutetait observable dans la cuvette dereacutetention soit un volume drsquoenviron 22 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide agrave la fin durejet eacutetait aux alentours de -42degC Il faut noter qursquoau cours de cet essai de leacutegegraveres fuites onteacuteteacute observeacutees en partie basse de la reacutetention De plus une partie de lrsquoammoniac liquide a eacuteteacuteprojeteacutee hors de la reacutetention sous lrsquoeffet de la vitesse du jet sur la nappe drsquoammoniac Lesprojections drsquoammoniac liquide en dehors de la reacutetention nrsquoont pas pu ecirctre quantifieacutee avecpreacutecisionAinsi nous pouvons estimer qursquoagrave la fin du rejet la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente dansla reacutetention eacutetait supeacuterieure agrave 1 520 kg ce qui repreacutesente environ 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

Par ailleurs lrsquoammoniac liquide dans une reacutetention ne srsquoeacutevapore pas rapidement En effetlrsquoammoniac a besoin drsquoune quantiteacute de chaleur importante pour se vaporiser Il trouve cetteeacutenergie par apport exteacuterieur (tempeacuterature de lrsquoair ambiant vitesse du vent radiation solairepluie ) et en abaissant sa tempeacuterature Crsquoest ainsi que lors de lrsquoessai 9 la tempeacuterature delrsquoammoniac liquide est passeacutee de -40degC agrave la fin du rejet agrave -60degC une heure apregraves (tempeacuteratureatteinte pour les autres essais beaucoup plus rapidement)

Lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets impactant dans unecuvette est difficile agrave comparer avec les rejets impactant sans cuvette car

Les mesures faites lors de lrsquoessai 8 (changement de direction du vent) sontinsuffisantes pour comparer avec lrsquoessai 8b

lors de lrsquoessai 9 on constate une deacutecroissance des valeurs de concentration enammoniac au cours du temps

et les conditions meacuteteacuteorologiques des diffeacuterents essais sont diffeacuterentesLa figure suivante repreacutesente lrsquoeacutevolution de la concentration en ammoniac mesureacutee en champproche agrave 20 m du point de rejet en fonction du temps pour lrsquoessai 9

figure 27

Sur cette figure une moyenne des valeurs de concentration en ammoniac a eacuteteacute effectueacutee agravepartir des mesures faites toutes les 200 secondes

eacutevolution de la concentration mesureacutee agrave 20m du point de rejetau cours de lessai ndeg 9

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La deacutecroissance des concentrations en ammoniac au cours du temps pour lrsquoessai 9 peut ecirctreinterpreacuteteacutee de la faccedilon suivante Au deacutebut du rejet lrsquoammoniac liquide impactant la reacutetentionse vaporise tregraves vite gracircce agrave lrsquoapport drsquoeacutenergie du beacuteton constituant la reacutetention Au cours dutemps la tempeacuterature diminue progressivement permettant la reacutetention drsquoammoniac liquide etla diminution de la quantiteacute drsquoammoniac vaporiseacutee au cours du temps

Ainsi une reacutetention peut constituer un moyen efficace pour reacuteduire le niveau de concentrationdans lrsquoenvironnement suite agrave un rejet pour autant qursquoelle soit convenablement placeacutee etdimensionneacutee En particulier il faut noter qursquoune reacutetention installeacutee sous le lieu de la fuitepeut srsquoaveacuterer inefficace si le jet ne vient pas lrsquoimpacter directement ou indirectement apregraveslrsquoimpact sur un obstacle

Par ailleurs la reacutetention doit ecirctre bien entretenue Notamment il faut eacuteviter la preacutesence drsquoeauagrave lrsquointeacuterieur car cette eau apporterait de lrsquoeacutenergie suppleacutementaire pour vaporiser une quantiteacuteplus importante drsquoammoniac liquide

625 Influence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute agrave partir de queues de paonLors de cette campagne drsquoessais deux rejets ont mis en œuvre des queues de paon installeacuteessur la trajectoire du rejet Pour ces deux essais noteacutes 10 et 11 deux queues de paon dediamegravetre 70 mm ont eacuteteacute respectivement situeacutees agrave 25 m et agrave 60 m du point de rejet tel quedeacutecrit dans le chapitre 4 Lrsquoobjectif de ces deux essais eacutetait drsquoessayer drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence dela preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau sur la dispersion atmospheacuterique

Pour eacutetudier cette influence pour chacun des deux essais nous avons reacutealiseacute un rejet enchamp libre pendant environ 10 minutes Afin de pouvoir comparer les reacutesultats des valeursde concentration en ammoniac dans des conditions de dispersion atmospheacuterique qui soient lesplus semblables possibles avant et apregraves la mise en service des queues de paon nous avonsdeacuteclencheacute le fonctionnement des queues de paon seulement 5 minutes apregraves le deacutebut du rejet

A lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que drsquoimportantes fluctuations des conditionsatmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees durant les essais et notamment la direction du vent quinrsquoest pas resteacutee constante Ainsi durant les essais le panache drsquoammoniac est passeacutequelquefois agrave cocircteacute de lrsquoeacutecran drsquoeau

Par ailleurs dans nos conditions de rejet lors de lrsquoessai 10 le jet drsquoammoniac traversaitlrsquoeacutecran drsquoeau situeacute agrave 20 m ce qui rend pratiquement inefficace ce type drsquoeacutecran Par momentle jet eacutetait dirigeacute sur la queue de paon ougrave lrsquoeau sort agrave sa plus grande vitesse Dans cesconditions un brassage meacutecanique du panache pouvait ecirctre observeacute car le jet eacutetait deacutevieacute de satrajectoire Cependant lors de cet essai le nuage est passeacute le plus souvent entre les deuxqueues de paon ce qui fait que la concentration au centre du panache ne srsquoen est pas trouveacutebeaucoup affecteacutee

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A titre drsquoillustration des pages preacuteceacutedentes nous avons reporteacute sur le graphe de la figuresuivante lrsquoeacutevolution des concentrations moyennes en ammoniac sous le vent du rejet 11 avantet apregraves la mise en service des rideaux drsquoeau

figure 28 Evolution des concentrations en ammoniac sous le vent du rejet 11avant et apregraves la mise en service des queues de paon

Sur la figure ci-dessus on constate qursquoil nrsquoy a pas de grandes diffeacuterences avant et apregraves lamise en œuvre des queues de paon Neacuteanmoins il faut noter que ces valeurs de concentrationsont tributaires de la direction prise par le nuage

Par ailleurs il est agrave noter que durant lrsquoessai 11 le vent soufflait relativement fort La vitessemoyenne du vent eacutetait de 5 ms avec des vitesses maximums de 9 ms qui ont eacuteteacuteenregistreacutees Lors de cet essai lrsquoeacutecran drsquoeau lui-mecircme srsquoest coucheacute sous la force du vent

Ainsi dans cette campagne drsquoessais la preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute avec des queues depaon nrsquoa pas diminueacutee de faccedilon significative les concentrations avant et apregraves lrsquoeacutecran drsquoeauCeci peut srsquoexpliquer par le fait qursquoun jet drsquoammoniac peut transpercer un rideau drsquoeau si saquantiteacute de mouvement est suffisante et par des conditions meacuteteacuteorologiques changeantesdurant les essais Un rejet de mecircme nature que ceux qui ont eacuteteacute mis en œuvre dans cettecampagne drsquoessais mais avec une quantiteacute de mouvement beaucoup plus faible lors dupassage agrave travers lrsquoeacutecran drsquoeau conduirait peut ecirctre agrave des valeurs de concentration plus faiblesdans lrsquoenvironnement Ce point meacuteriterait drsquoecirctre approfondi

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essai 11 avant

essai 11 apregraves

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626 Comparaisons expeacuterimentations modeacutelisationsDans ce paragraphe les reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors de la campagne drsquoessais ont eacuteteacutecompareacutes agrave des reacutesultats de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel permettant deacutevaluer lesconseacutequences de la mise agrave latmosphegravere accidentelle de produits toxiques ou inflammablesCe type de logiciel permet notamment de calculer la dispersion de ces produits danslrsquoatmosphegravere

Parmi les logiciels existants le logiciel PHAST a eacuteteacute utiliseacute dans sa version 42 Ce modegraveleest de type inteacutegral cest-agrave-dire quil permet de reacutesoudre les eacutequations de conservation sur labase dhypothegraveses simplificatrices A cet eacutegard les limitations inheacuterentes agrave ce logiciel sontnotamment les suivantes

- le terrain doit ecirctre plat de rugositeacute uniforme et non-encombreacute dobstacles - la vitesse du vent doit ecirctre au moins eacutegale agrave 1 ms pour obtenir des reacutesultats

plausibles

- les conditions meacuteteacuteorologiques doivent ecirctre invariables tout le temps de leacutemission etde la dispersion

- le terme source du rejet doit ecirctre constant dans le temps

Pour effectuer des calculs de dispersion drsquoun produit dans lrsquoatmosphegravere il faut au preacutealabledeacutefinir dans le modegravele le terme source du rejet et les conditions meacuteteacuteorologiques danslesquelles il se disperse

Nous avons vu au chapitre 5 que la deacutetermination du terme source drsquoun rejet avec un modegravelepouvait conduire agrave des reacutesultats diffeacuterents de ce que lrsquoon mesure dans la reacutealiteacute Afin desrsquoaffranchir du problegraveme du terme source (lrsquoobjet de ce paragraphe eacutetant lrsquoeacutetude de ladispersion dans lrsquoatmosphegravere) les comparaisons ont eacuteteacute effectueacutees de la maniegravere suivanteDans un premier temps les paramegravetres mesureacutes dans le reacuteservoir lors drsquoun rejet donneacute ont eacuteteacuterenseigneacutes dans le logiciel et dans un deuxiegraveme temps les autres paramegravetres tels que lespertes de charge reacuteguliegraveres et singuliegraveres ont eacuteteacute ajusteacutes de maniegravere agrave calculer un deacutebitmassique identique au deacutebit mesureacute expeacuterimentalement

Ensuite les donneacutees meacuteteacuteorologiques mesureacutees lors de lrsquoessai ont eacuteteacute renseigneacutees agrave partir desdonneacutees expeacuterimentales (tempeacuterature ambiante humiditeacute relative ) La vitesse moyenne duvent pendant lrsquoessai a eacuteteacute retenue pour les calculs Concernant la stabiliteacute atmospheacuteriquenous avons retenu celles qui ont eacuteteacute calculeacutees agrave lrsquoaide des deux meacutethodes exposeacutees auchapitre 5 Lorsque les deux meacutethodes donnent des classes de stabiliteacute diffeacuterentes les deuxclasses sont retenues pour effectuer les calculs

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Avec ces conditions renseigneacutees dans le logiciel nous avons en premier lieu calculeacute ladispersion de lrsquoammoniac dans lrsquoatmosphegravere pour les rejets effectueacutes en champ libre crsquoest-agrave-dire les essais 1 2 2b 4 10 11 et 12

Les 4 graphiques preacutesenteacutes sur la figure suivante preacutesentent une comparaison entre lesreacutesultats expeacuterimentaux (courbe bleue) et les reacutesultats de calculs de dispersion danslrsquoatmosphegravere

figure 29 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 4 10 2 et 2b

Sur ces graphes il apparaicirct que le logiciel calcule des valeurs de concentration en ammoniacdu mecircme ordre de grandeur que les valeurs mesureacutees expeacuterimentalement Seul lrsquoessai 2bparmi les rejets en champ libre a conduit agrave calculer deux valeurs de concentration agrave 100 m et200 m du point de rejet significativement infeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Neacuteanmoins drsquoune maniegravere geacuteneacuterale la modeacutelisation de la dispersion dans lrsquoatmosphegravere drsquounrejet de gaz liqueacutefieacute tel que lrsquoammoniac donne des ordres de grandeur comparables agrave ce quelrsquoon peut observer lors de rejet agrave grande eacutechelle pour autant que

lrsquoon deacutetermine correctement le terme source dans le logiciel

les conditions meacuteteacuteorologiques soient correctement deacutefinies sachant qursquoelles peuventvarier dans le temps de maniegravere rapide (aussi bien la vitesse du vent que la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere)

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n (p

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n (p

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2 (CD3) exp

2 (C3)

2 (D3)

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2b (AB4) exp

2b (A4)

2b (B4)

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le rejet srsquoeffectue horizontalement dans le sens du vent en terrain plat et sansobstacles

En second lieu nous avons effectueacute des calculs avec les rejets impactant Sur la figuresuivante nous avons reporteacute lrsquoeacutevolution des concentrations expeacuterimentales (courbe bleue) etdes concentrations calculeacutees avec le modegravele pour les rejets contre un mur (essais 5 et 6) et surle sol (essais 7 et 8b)

figure 30 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 5 6 7 et 8b

Sur cette figure il apparaicirct que agrave 20 m du point de rejet le modegravele calcule systeacutematiquementune concentration environ deux fois supeacuterieure agrave celle qui a eacuteteacute mesureacutee expeacuterimentalementEnsuite lrsquoeacutevolution des concentrations deacutepend des conditions atmospheacuteriques Pour lrsquoessai 6ougrave ces conditions eacutetaient vraisemblablement de type (D 5 ms) les deux courbes(expeacuterimentale et calculeacutee) preacutesentent toujours la mecircme diffeacuterence lors de lrsquoeacutevolution dunuage sous le vent du rejet Le brassage du nuage suite agrave lrsquoimpact du rejet drsquoune part et lareacutetention drsquoammoniac au niveau du point de rejet drsquoautre part peuvent expliquer cettediffeacuterence

A lrsquoheure actuelle les modegraveles de type inteacutegral ne prennent pas en consideacuteration les rejetsimpactant des surfaces solides Des diffeacuterences de lordre de 50 peuvent ecirctre observeacuteesentre des reacutesultats drsquoessais agrave grande eacutechelle et des calculs effectueacutes avec ce type de modegraveleDes diffeacuterences encore plus importantes peuvent ecirctre observeacutees si la configuration delrsquoimpact est complexe ou si une reacutetention est convenablement placeacutee par rapport au rejet

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5 (AB35) exp

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7 (CD6) exp

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8b (BC5) exp

8b (B5)

8b (C5)

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7 CONCLUSION ET PERSPECTIVES

Dans le cadre de ce programme de recherche lrsquoINERIS a essentiellement reacutealiseacute une campagnedrsquoessais afin drsquoameacuteliorer les connaissances sur la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniacnotamment en milieux libres ou encombreacutes

De lrsquoensemble des reacutesultats issus de cette campagne drsquoessais les quelques points suivants sontagrave retenir 15 essais de configurations diffeacuterentes ont eacuteteacute reacutealiseacutes sur la peacuteriode comprise entre

deacutecembre 1996 et avril 1997 la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee agrave partir de la phase liquide a eacuteteacute selon les essais comprise

entre 1 400 kg et 3 500 kg par essai pendant une dureacutee comprise entre 7 et 14 minutes soitdes deacutebits compris entre 2 et 45 kgs

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les reacuteservoirs des mesuresde tempeacuterature et de pression ont eacuteteacute reacutealiseacutees pendant les rejets Ces mesures et lesinterpreacutetations sont reporteacutees au chapitre 5

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les canalisations lesmesures effectueacutees en un mecircme endroit ont montreacutees que la valeur de la pression estvoisine de la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cetendroit

environ 200 capteurs pour la mesure de la concentration de lrsquoammoniac et de latempeacuterature ont eacuteteacute installeacutes pour chaque essai

le nuage drsquoammoniac formeacute se comporte comme un gaz lourd et aucune eacuteleacutevation dunuage nrsquoest observeacutee

la tempeacuterature dans le jet drsquoammoniac peut descendre typiquement agrave -70degC des obstacles solides (mur ou sol) placeacutes dans un jet diphasique drsquoammoniac agrave quelques

megravetres du point de rejet ont une grande influence sur les valeurs de concentration mesureacuteesapregraves lrsquoobstacle Dans cette campagne drsquoessais des concentrations environ deux fois plusfaibles ont eacuteteacute mesureacutees apregraves lrsquoobstacle par rapport agrave un rejet en champ libre

Lorsque le rejet est orienteacute vers la cuvette de reacutetention celle-ci permet de reacutecupeacuterer uneimportante quantiteacute drsquoammoniac sous forme liquide Pour deux essais des quantiteacutessupeacuterieures agrave 50 de la masse totale rejeteacutee ont eacuteteacute recueillies sous forme liquide agrave unetempeacuterature drsquoenviron -60degC

La nappe drsquoammoniac liquide ainsi formeacutee ne srsquoeacutevapore pas rapidement les eacutecrans drsquoeau reacutealiseacutes avec des queues de paon et situeacutes sur la trajectoire du panache ont

eu peu drsquoinfluence sur la dispersion de lrsquoammoniac dans les conditions drsquoessais les reacutesultats obtenus montrent par ailleurs que les modegraveles de dispersion de type inteacutegral

disponibles agrave lrsquoheure actuelle peuvent donner des ordres de grandeur corrects desconcentrations sous le vent drsquoun rejet libre Dans le cas drsquoun rejet impactant les reacutesultatsobtenus ne sont corrects que si les modegraveles sont preacutealablement renseigneacutes sur la quantiteacuterejeteacutee agrave lrsquoatmosphegravere (sous forme de vapeur ou drsquoaeacuterosol) apregraves lrsquoimpact

Les reacutesultats obtenus lors de ces essais nous ont conduit agrave eacutelaborer un nouveau programmeayant pour objet lrsquoeacutetude de la laquo dispersion drsquoun gaz liqueacutefieacute en champ proche en preacutesencedrsquoobstacles raquo Ce programme qui a deacutebuteacute en 1999 agrave lrsquoINERIS a notamment pour objectif decreacuteer un modegravele matheacutematique permettant de prendre en compte lrsquointeraction drsquoun rejet de gazliqueacutefieacute contre un obstacle Ce modegravele pourra agrave terme ecirctre inteacutegreacute dans des logiciels de typeinteacutegral

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ANNEXE 1

REPERAGE DES THERMOCOUPLES

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Les thermocouples objet de cette annexe sont ceux qui ont eacuteteacute installeacutes

dans le reacuteservoir drsquoammoniac

sur le dispositif de rejet

sur la dalle de rejet

et lorsqursquoil y en avait sur le mur ou la cuvette de reacutetention

Une description de la localisation des thermocouples est effectueacutee dans les tableaux ci-apregraves

Pour tous les essais les thermocouples suivants ont eacuteteacute installeacutes

thermocouple location Leacutegende

dans le reacuteservoir agrave 1 450mm du fond

Tank 1 450 mm

dans le reacuteservoir agrave 1 100mm du fond

Tank 1 100 mm

dans le reacuteservoir agrave 750mm du fond

Tank 750 mm

dans le reacuteservoir agrave 400mm du fond

Tank 400 mm

dans le reacuteservoir agrave 50mm du fond

Tank 50 mm

agrave lrsquoextreacutemiteacute dudispositif de rejet

OUTLET - th6

entre les deux vannes dudispositif de rejet

th 7

agrave lrsquoentreacutee du dispositifde rejet

th 8

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Essai 4

Pour cet essai quatre thermocouples suppleacutementaires ont eacuteteacute installeacutes sur le sol Deux dansla direction du rejet agrave 3 et 5 megravetres de lrsquoorifice et deux de chaque cocircteacute agrave 3 megravetres

Positions desthermocouples

Leacutegende

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 3 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 3m

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 5 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 5m

sur le sol dans ladirection (23) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 23 at 3m

sur le sol dans ladirection (31) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 31 at 3m

Essais 5 et 6

Concernant ces essais un mur de 3 megravetres de largeur de 3 megravetres de hauteur et de 1 megravetredrsquoeacutepaisseur a eacuteteacute construit agrave une distance depuis lrsquoorifice respectivement de 3 megravetres et de1 megravetre Pour ces deux configurations 19 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes 4 sur le mur et 15sur le sol

Sur le mur les 4 thermocouples repeacutereacutes 11 agrave 14 eacutetaient installeacutes tel que deacutecrit sur la figure 31ci-dessous

11 1213

14

figure 31

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103

Pour lrsquoessai ndeg5 les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol tel que deacutecrits sur la figure 32

1720

19

2729 30

2625

24

23

2221

16

28

18

figure 32

La leacutegende utiliseacutee pour chacun de ces thermocouples est indiqueacutee dans le tableau ci-dessous

Leacutegende

th11 - wall 1 m centre th21 - ground centre

th12 - wall 1 m right th22 - ground centre

th13 - wall 1 m left th23 - ground centre

th 14 - wall 2 m centre th24 - ground centre

th16 - ground 60deg right th25 - ground 30deg left

th17 - ground 60deg right th26 - ground 30deg left

th18 - ground 60deg right th27 - ground 60deg left

th19 - ground 30deg right th28 - ground 60deg left

th20 - ground 30deg right th29 - ground 60deg left

th30 - ground 60deg left

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Pour lrsquoessai 6 le mur se trouvait agrave un megravetre de lrsquoorifice du dispositif de rejetLes thermocouples ont donc eacuteteacute installeacutes sur le sol tel qursquoindiqueacute sur la figure 33 ci-apregraves

17

20

19

27

29

30

16

28

18

2324

2526

22

21

figure 33

Essais 7 et 8 Ces essais eacutetaient instrumenteacutes de la faccedilon suivante (Cf figure 34)

17 2019

27

29

30

16

28

18

23

24

25

26

22

21

14

12

13

11

figure 34

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Essai 9

Pour cet essai lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet impactait dans une cuvette de reacutetention de 2mx 2m x 1m Les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes selon la direction 20 tel que deacutecrit sur lafigure suivante

24 23 22

212019181716 15 14 13 12 112729

25

26

28

plexiglass

1 000 1 000 1 000

hauteur sol(mm)

thermocouples

0 th11 th27 th28 th2930 th1260 th13100 th14150 th15200 th16300 th17400 th18500 th19 th26600 th20800 th21

1 000 th22 th23 th24 th25

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Essais 10 11 et 12

Pour ces trois essais 6 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol dans lrsquoaxe du dispositif derejet A partir de la verticale du point de rejet il y en avait un tous les megravetres Nous les avonsrepeacutereacutes de la faccedilon suivante

70

1080

60 50 40

30

20

ground 2mground 4m

ground 1mground 3m

ground 5m

ground 0m

figure 35

Essais 2b et 8b

Pour ces deux essais en plus des 6 thermocouples deacutecrits ci-dessus nous en avons installeacutes12 sur deux macircts et 1 agrave 50 cm au dessus de lrsquoorifice du rejet Ce dernier est repeacutereacute par laleacutegende laquo point 0 - h=15m raquo Les autres thermocouples sont repeacutereacutes de la faccedilon suivante surles macircts 1 et 2 respectivement situeacutes agrave 2 et 4 megravetres du point 0 dans la direction 7

mast 1 - h=01m

mast 1 - h=05m

mast 1 - h=1m

mast 1 - h=15m

mast 1 - h=2m

mast 1 - h=3m

mast 2 - h=01m

mast 2 - h=05m

mast 2 - h=1m

mast 2 - h=15m

mast 2 - h=2m

mast 2 - h=3m

figure 36

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ANNEXE 2

PRINCIPALES TECHNIQUES DE MESURES DIRECTES

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Lannexe 2 a pour objectif de preacutesenter sommairement les principales techniques de mesurede la concentration en ammoniac Ce chapitre reacutesulte notamment de travaux de leacutequipe dAAccorsi [13] et des documentations fournies par les constructeurs en particulier [24]

1 LES APPAREILS A CELLULES ELECTROCHIMIQUES

Ce paragraphe sinspire principalement du document [1]Les appareils de mesure des concentrations en gaz dans lair qui utilisent des celluleseacutelectrochimiques sont apparus il y a une vingtaine danneacutees environ

Principe de mesureChaque cellule eacutelectrochimique est relativement speacutecifique de la deacutetection dun seul gaz Legaz agrave mesurer traverse une membrane semi-permeacuteable cest-agrave-dire permeacuteable aux gaz maisimpermeacuteable aux liquides Le gaz arrive au contact dune eacutelectrode sensible recouverte duncatalyseur en preacutesence duquel il est oxydeacute tandis quune contre-eacutelectrode reacuteduit loxygegravene delair Ces pheacutenomegravenes lrsquooxydoreacuteduction saccompagnent dun courant dions agrave traversleacutelectrolyte et dun courant deacutelectrons agrave lexteacuterieur (Cf Figure 21)

La reacuteaction agrave leacutelectrode sensible est (dapregraves la documentation de MARTEC)

2 NH3 --------gt N2 + 6 e- + 6 H+

La reacuteaction agrave la contre eacutelectrode est (drsquoapregraves le rapport CECA)

2 e- + 05 O2 + 2 H+ --------gt H2O

Globalement 2 NH3 + 32 O2 ---------gt N2 + 3 H2O

Pour eacuteviter des pheacutenomegravenes de couches limites capacitives agrave linterface eacutelectrodeeacutelectrolyteune eacutelectrode de reacutefeacuterence maintient le potentiel de leacutelectrode sensible agrave une valeur fixe cequi permet de garder un signal stable dans le temps

Figure 21 Descriptif de fonctionnement dune cellule eacutelectrochimique

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LimitesLa seacutelectiviteacute est obtenue dune part par la valeur du potentiel de reacutefeacuterence dautre part parle catalyseur doxydation En pratique une seacutelectiviteacute absolue nexiste pas A titre dexemplevoici le tableau fourni par Draumlger de quelques composeacutes provoquant des interfeacuterences sur lePAC II NH3

Gaz Symbole Concentration gazdessais (VV)

Ecart en ppm NH3 de lavaleur de mesure

Chlore Cl2 10 ppm lt 1

Acide cyanhydrique HCN 25 ppm lt 3

Dioxyde de carbone CO2 1 -5 lt et lt 0 (signal de deacutefaut)

Monoxyde de carbone CO 115 ppm lt 3

Meacutethane CH4 30 lt 3

Meacutethanol CH3OH 170 ppm lt 35

Anhydride sulfureux SO2 20 ppm lt1

Hydrogegravene sulfureacute H2S 20 ppm lt 75

Dioxyde dazote NO2 20 ppm lt 3

Hydrogegravene H2 153 lt 115

Tableau 21 Composeacutes provoquant des interfeacuterences sur le PAC II NH3 tireacute dela documentation technique du PAC II NH3 de Draumlger

Ainsi il est difficile de savoir exactement ce que lon mesure et surtout avec quelle preacutecisionlorsque lon se trouve dans un milieu ougrave plusieurs gaz sont preacutesents (par exemple dans lesatmosphegraveres industrielles)

Le domaine de mesure de la plupart des appareils de type eacutelectrochimique en ce qui concernela mesure des concentrations de lammoniac seacutetend de quelques ppm agrave 300 500 ou1 000 ppm Les cellules capables de mesurer le millier de ppm sont tregraves rares La limite dedeacutetection est de lordre de 20 agrave 30 ppm Le temps de reacuteponse deacutepasse les 20 s et peut atteindrela minute il est fonction du type de membrane utiliseacute pour proteacuteger leacutelectrode sensible Ladureacutee de vie de ce type dappareil est denviron un agrave deux ans Le prix moyen dune celluleeacutelectrochimique seule est denviron 1 000 F et varie de 500 agrave 7 000 F

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2 LES APPAREILS A OXYDATION CATALYTIQUE (PELLISTOR)

Ce paragraphe propose une synthegravese des documents techniques de EEV [2] et de lINRS [3]

PrincipeLe principe consiste agrave provoquer loxydation catalytique du gaz inflammable ici lammoniacet de mesurer leacutechauffement produit

Le deacutetecteur catalytique est eacutequipeacute en reacutealiteacute de deux eacuteleacutements un deacutetecteur catalytique actifet un eacuteleacutement compensateur non-actif Chaque eacuteleacutement est composeacute dun filament de platinedans une perle dun mateacuteriau reacutefractaire Pour leacuteleacutement deacutetecteur un meacutelange catalytique estappliqueacute sur cette perle tandis que pour leacuteleacutement compensateur la perle est traiteacutee de sorteque loxydation catalytique ne puisse pas avoir lieu

Les deux eacuteleacutements sont connecteacutes dans un Pont de Wheatstone suivant la figure 22 extraitedu document [3]

Figure 22 Scheacutema de principe dun appareil de mesure agrave oxydation catalytiqueLe courant continu qui traverse les perles porte le deacutetecteur agrave une tempeacuterature approprieacutee augaz agrave deacutetecter Le filament du deacutetecteur fonctionne comme un thermomegravetre quand le gazcombustible soxyde sur la perle du deacutetecteur laugmentation de la tempeacuterature reacutesultanteaccroicirct la reacutesistance du filament Ceci deacuteseacutequilibre le pont donnant un signal pouvant ecirctre lusoit en pourcentage de gaz soit en pourcentage de la Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute (LIE)ou bien encore deacuteclenchant une alarme sonore ou visuelle

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Le taux avec lequel le gaz brucirclera sur leacuteleacutement deacutetecteur est une fonction du taux de diffusiondu gaz dans le deacutetecteur Le taux de diffusion est controcircleacute en enfermant les eacuteleacutements dans unbloc de dimensions preacutecises

EEV explique en outre quil existe deux arrangements de montage Dans le premier les gazcirculent agrave un deacutebit donneacute de 05 litreminute Le second arrangement est conccedilu pour unediffusion simple des gaz dans un bloc Dans les deux cas un fritteacute est inclus et un filtre depapier est placeacute dans la tecircte de diffusion pour empecirccher la peacuteneacutetration de poussiegraveres dans lacaviteacute Un autre possibiliteacute est de remplacer le fritteacute par un disque de minuscules billes debronze ou dacier inox (recommandeacute pour lammoniac)

LimitesLa dureacutee de vie du deacutetecteur est limiteacutee Elle est lieacutee agrave la tempeacuterature de fonctionnementmais eacutegalement agrave une perte drsquoefficaciteacute dans le temps qui est deacutependante dunfonctionnement prolongeacute dune exposition agrave des concentrations trop importantes Enfin ledeacutetecteur peut ecirctre deacuteteacuterioreacute (empoisonneacute) par certains gaz ou vapeurs Pour proteacuteger lesdeacutetecteur des effets de certaines vapeurs organiques ou siliconeacutees un filtre interchangeable encharbon actif ou en carbone peut ecirctre utiliseacute

Le signal de sortie du pont est du type repreacutesenteacute figure 23 Il augmente au-delagrave de la LIE(Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute) jusquagrave la stœchiomeacutetrie qui est denviron 10 dans lairpour le meacutethane (cas repreacutesenteacute ci-dessous) et de 21 pour lammoniac Pour desconcentrations supeacuterieures le signal deacutecroicirct de maniegravere lineacuteaire agrave cause du manque decomburant

On peut noter que lorsque la concentration en gaz combustible deacutepasse la valeur de lastœchiomeacutetrie on peut utiliser un autre type de deacutetecteur baseacute sur le principe de laconductiviteacute thermique pour mesurer les fortes concentrations et ainsi enlever le doute surlambivalence A ce titre les eacuteleacutements compensateurs de certains deacutetecteurs agrave oxydationcatalytique peuvent ecirctre utiliseacutes Cependant drsquoapregraves les informations fournies par EEV laconductiviteacute thermique de lrsquoammoniac est tregraves proche de celle de lrsquoair si bien qursquoune mesurepreacutecise et fine risque de srsquoaveacuterer impossible ou tregraves deacutelicate

Figure 23 Signal de sortie dun capteur de type pellistorpour une exposition au meacutethane

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La mesure des concentrations supeacuterieures agrave la stœchiomeacutetrie pourrait ecirctre effectueacutee pardilution avec de lair suivant un rapport de dilution connu par exemple 10 Ainsi 100 vvdammoniac serait abaisseacute agrave 10 et la sensibiliteacute de deacutetection serait alors de lordrede 1 vv

3 LES SEMI-CONDUCTEURSPour la reacutedaction de ce paragraphe nous avons utiliseacute les documents [34]

PrincipeUn semi-conducteur est un mateacuteriau dont les proprieacuteteacutes conductrices de leacutelectriciteacute sontintermeacutediaires entre celles dun conducteur et celles dun isolant La preacutesence dun gazprovoque une variation de reacutesistance eacutelectrique de leacuteleacutement semi-conducteur du deacutetecteur parles pheacutenomegravenes dadsorption physique (pheacutenomegravene reacuteversible) et de combustion catalytique agravela surface du semi-conducteur le gaz adsorbeacute soxyde en preacutesence de loxygegravene de surface etle produit de la combustion se deacutesorbe La modification de la teneur en oxygegravene agrave la surfaceentraicircne une modification de leacutequilibre eacutelectrons-trous (le trou eacutetant le site dadsorption) dansle semi-conducteur Cette variation est directement lieacutee agrave la concentration en gaz et modifieleacutequilibre eacutelectrique du circuit dans lequel le deacutetecteur est placeacute

Dans le cas du deacutetecteur Figaro le mateacuteriau semi-conducteur utiliseacute est du dioxyde deacutetain(SnO2-X) qui est chauffeacute agrave haute tempeacuterature (par exemple 400degC)

LimitesLes deacutetecteurs agrave semi-conducteur sont tregraves sensibles agrave la tempeacuterature la conductibiliteacuteaugmente avec la tempeacuterature De plus le fonctionnement des semi-conducteurs est perturbeacutepar des paramegravetres interfeacuterents qui sont lhumiditeacute les poussiegraveres les graisses ou dautres gazagrave adsorption preacutefeacuterentielle

Reacutefeacuterences Biliographiques[1] Accorsi Rapport final CECA - Faisabiliteacute de campagnes de mesures datmosphegraveres de

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Page 3: AMMONIAC - Ineris · 2017. 6. 30. · substance très toxique, corrosive, inflammable et explosive dans certaines conditions. Pour mémoire, la perte de confinement d’une citerne

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2

TABLE DES MATIERES

1 INTRODUCTION 4

2 PROPRIEacuteTEacuteS DE LrsquoAMMONIAC 5

21 Proprieacuteteacutes physiques 5211 Geacuteneacuteraliteacutes 5212 Donneacutees thermodynamiques 5213 Solubiliteacute 6214 Densiteacute masse volumique 6

22 Explosibiliteacute et inflammabiliteacute 7221 Limites drsquoexplosibiliteacute 7222 Tempeacuterature drsquoauto-inflammation 7223 Energie minimale drsquoinflammation 7224 Agents extincteurs 7

23 Reacuteactions avec des contaminants 8231 Les halogegravenes et interhalogegravenes 8232 Les meacutetaux lourds 8233 Les oxydants et les peroxydes 8234 Les acides 9235 Autres aspects 9236 Stabiliteacute 9

24 Toxiciteacute 10241 Geacuteneacuteraliteacutes 10242 Toxicologie aigueuml 11243 Toxicologie sur les lieux de travail 12244 Synthegravese des reacutesultats sur la toxicologie humaine 12245 Toxicologie de la faune et la flore 15

3 DISPERSION ATMOSPHEacuteRIQUE 17

31 Contexte 17

32 Essais de dispersion atmospheacuterique 18321 Caracteacuteristiques des rejets accidentels drsquoammoniac 18322 Essais de A Resplandy 20323 Essais du Deacutesert de Tortoise 24324 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 27325 Essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974 27326 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980 28327 Essais de Landskrona Suegravede 1982 28328 Essais du programme FLADIS 29329 Essais reacutealiseacutes agrave lrsquoEcole des Mines drsquoAlegraves 293210 Autres essais de dispersion atmospheacuterique 293211 Synthegravese 31

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3

33 Modeacutelisation de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac 32331 Les modegraveles gaussiens 32332 Les modegraveles tridimensionnels 32333 Les modegraveles inteacutegraux 32334 Problegravemes subsistants et ameacuteliorations agrave apporter 33335 Synthegravese 35

34 Aspects examineacutes dans ce programme 36341 Les jets impactants 36342 Influence de la geacuteomeacutetrie de lrsquoorifice 37

4 DESCRIPTION DES ESSAIS Agrave GRANDE EacuteCHELLE 38

41 Preacutesentation des essais reacutealiseacutes 38

42 Description des moyens drsquoessais 40421 Description du point de rejet 40422 Mesures meacuteteacuteorologiques 46423 Constitution et tests de la chaicircne de mesure de lrsquoammoniac 47424 Instrumentation des capteurs sur le terrain drsquoessai 50425 Moyens drsquoacquisition 53426 Moyens videacuteo 55427 Seacutecuriteacute 55

5 MESURES DES CONDITIONS DE REJET 56

51 Conditions drsquoeacutecoulement dans la canalisation 56511 Conditions expeacuterimentales des rejets 56512 Analyses des conditions drsquoeacutecoulement des rejets 61

52 Conditions meacuteteacuteorologiques durant les essais 67

6 MESURES ENREGISTREacuteES SOUS LE VENT DES REJETS 74

61 Capteurs de concentrations en ammoniac 74

62 Analyses 81621 Influence de lrsquoorifice du rejet 81622 Influence de la stabiliteacute atmospheacuterique 83623 Influence drsquoun obstacle placeacute dans le champ proche 84624 Influence drsquoune reacutetention 88625 Influence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute agrave partir de queues de paon 90626 Comparaisons expeacuterimentations modeacutelisations 92

7 CONCLUSION ET PERSPECTIVES 95

8 BIBLIOGRAPHIE 96

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1 INTRODUCTION

Dans le cadre de ses activiteacutes relativement au risque accidentel lrsquoINERIS doit notammentdeacuteterminer des peacuterimegravetres de seacutecuriteacute autour des installations industrielles Suite agrave une pertede confinement sur une installation les risques encourus peuvent ecirctre instantaneacutes tels quelrsquoexplosion de produits inflammables ou diffeacutereacutes tels que des rejets de produits toxiques Ceprogramme de recherche srsquoest plus particuliegraverement inteacuteresseacute au devenir drsquoun nuage toxiqueformeacute apregraves un rejet accidentel drsquoammoniac stockeacute liquide sous pression

Lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac preacutesente un inteacuterecirct majeur pour deuxraisons Drsquoune part lrsquoammoniac est une substance tregraves reacutepandue dont les utilisations sontnombreuses de part ses proprieacuteteacutes chimiques ou physiques Drsquoautre part lrsquoammoniac est unesubstance tregraves toxique corrosive inflammable et explosive dans certaines conditions Pourmeacutemoire la perte de confinement drsquoune citerne de 22 tonnes drsquoammoniac le 24 mars 1992 agraveDAKAR a provoqueacute de nombreux deacutecegraves (129 morts et plus de 1 100 blesseacutes) dont certainsplusieurs semaines apregraves lrsquoaccident dus au caractegravere toxique de lrsquoammoniac

Ce programme de recherche a eacuteteacute principalement financeacute par le Ministegravere de lrsquoAmeacutenagementdu Territoire et de lrsquoEnvironnement franccedilais Six industriels europeacuteens ont eacutegalementparticipeacute Norsk Hydro (Norvegravege) Grande Paroisse (France) Veba Oel (Allemagne) SKWPiesteritz (Allemagne) CEA-CESTA (France) et Rhocircne Poulenc (France) A lrsquoINERIS ceprogramme a eacuteteacute organiseacute et coordonneacute au sein de la Direction des Risques Accidentels(DRA) Il a deacutebuteacute en 1995 et srsquoest acheveacute en 1999

Les principaux objectifs de ce programme eacutetaient drsquoanalyser les risques preacutesenteacutes par des installations utilisant des quantiteacutes drsquoammoniac

pouvant atteindre quelques dizaines de tonnes de compleacuteter les connaissances sur la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac en

milieu libre et encombreacute et de comparer les reacutesultats des essais avec des modegraveles de dispersion atmospheacuterique

Pour cela une campagne drsquoessais agrave grande eacutechelle a eacuteteacute reacutealiseacutee agrave partir drsquoun reacuteservoirdrsquoammoniac liquide sous pression Les essais se sont deacuterouleacutes sur le site du CEA-CESTA surune peacuteriode srsquoeacutetalant de deacutecembre 1996 agrave avril 1997 Le but de cette campagne drsquoessais eacutetaitde mesurer les concentrations drsquoammoniac sous le vent des rejets afin de mieux comprendrela dispersion de lrsquoammoniac dans lrsquoatmosphegravere dans le cas de rejets reacutealistes en particulier enmilieu libre et semi-encombreacute

Les essais de dispersion drsquoammoniac liqueacutefieacute sous pression les plus connus sont les essais duDeacutesert de Tortoise reacutealiseacutes par Goldwire et al (1985) et les essais FLADIS reacutealiseacutes par leRISOslash (19931994) Les deacutebits mis en oeuvre lors des essais du Deacutesert de Tortoise et desessais FLADIS eacutetaient respectivement de lrsquoordre de 100 kgs et de 05 kgs Les essaisINERIS se sont deacuterouleacutes avec des deacutebits intermeacutediaires de lrsquoordre de 2 agrave 4 kgs

Le preacutesent rapport est organiseacute de la maniegravere suivante Apregraves une description des principalesproprieacuteteacutes de lrsquoammoniac au chapitre 2 un rappel sur la dispersion atmospheacuterique en geacuteneacuteralet sur la dispersion de lrsquoammoniac en particulier est effectueacute au chapitre 3 Ensuite les essaisreacutealiseacutes agrave grande eacutechelle dans le cadre de ce programme sont deacutecrits dans le chapitre 4 Enfinune synthegravese de lrsquoanalyse des mesures des conditions de rejet et des mesures enregistreacutees sousle vent des rejets est effectueacutee respectivement dans les chapitres 5 et 6

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2 PROPRIETES DE LrsquoAMMONIAC

21 PROPRIETES PHYSIQUES

La reacutedaction de ce paragraphe sappuie notamment sur les documents Air Liquide (1980)ULMANN (1985) et SNIE (1991)

211 Geacuteneacuteraliteacutes

Lrsquoammoniac est identifieacute de la maniegravere suivante (Cf tableau 1)

nom ammoniac

numeacutero CAS 7664-41-7

numeacutero CEE 007-001-00-5

code de danger RTMD 268

numeacutero ONU 1005

formule chimique NH3

masse molaire 1703 g

tableau 1

Sous la pression atmospheacuterique et agrave 20degC lrsquoammoniac est un gaz incolore drsquoodeurcaracteacuteristique piquante et irritante

212 Donneacutees thermodynamiques

Les principales donneacutees thermodynamiques de lrsquoammoniac sont les suivantes

Point de fusion - 777 degC

Point drsquoeacutebullition - 334degC agrave 1013 bar abs

Tension de vapeur variable en fonction de la tempeacuterature (Cf tableau 2)

Tempeacuterature(degC)

- 7771 - 334 - 187 0 47 20 257 30 501 789

Pression absolue(bar)

006077 1013 2 429 5 856 10 1166 20 40

tableau 2 Tension de vapeur de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

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Tempeacuterature critique 40555 K

Pression critique 11480 bar

Chaleur de fusion agrave 1013 bar 3323 kJkg-1

Chaleur de vaporisation agrave -15degC 1 210 kJkg-1 (2895 kcalkg-1)

Chaleur de vaporisation agrave -334degC 1 370 kJkg-1 (328 kcalkg-1)

Viscositeacute dynamique du liquide agrave - 335degC 10225 mPas

Un litre de liquide libegravere 947 litres de gaz (deacutetendu agrave 15degC sous 1 bar de pression)

213 Solubiliteacute

La solubiliteacute de lrsquoammoniac dans lrsquoeau est importante Le tableau 3 indique la solubiliteacute delrsquoammoniac en fonction de la tempeacuterature (WHO 1986)

Tempeacuterature(degC)

Solubiliteacute(gL)

0 89520 52940 31660 168

tableau 3 Solubiliteacute de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

Par ailleurs la dissolution de lrsquoammoniac dans lrsquoeau est fortement exothermique 2 000 kJpar kilogramme drsquoammoniac dissous dans lrsquoeau (soit 4785 kcalkg-1) A titre indicatif ladissolution drsquoun kilogramme drsquoammoniac deacutegage assez drsquoeacutenergie pour en eacutevaporer pregraves drsquounkilogramme et demi

214 Densiteacute masse volumique

Gaz 0772 kgm-3 agrave 0 degC 0610 kgm-3 agrave 20 degCsoit une densiteacute de 0597 par rapport agrave lrsquoair

Liquide variable en fonction de la tempeacuterature tel que reporteacute dans le tableau 4

Tempeacuterature(degC) -40 -334 -20 -10 0 10 15 20 30 50 100 1324

Masse volumique delrsquoammoniac liquide

(kgm-3)690 679 659 647 634 621 617 607 592 558 452 235

tableau 4 Masse volumique de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

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22 EXPLOSIBILITE ET INFLAMMABILITE

Les informations reporteacutees ci-apregraves proviennent notamment de lrsquoeacutetude reacutealiseacutee par lrsquoINERIS(Abiven 1991) agrave la demande du Ministegravere de lrsquoEnvironnement

221 Limites drsquoexplosibiliteacute

Dans la litteacuterature diffeacuterentes valeurs existent relativement aux Limites Infeacuterieures etSupeacuterieures drsquoExplosibiliteacute (LIE et LSE) La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du Servicede lrsquoEnvironnement Industriel du Ministegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et delEnvironnement fournit les valeurs suivantes LIE 16 et LSE 25 Ces valeurs sonteacutegalement indiqueacutees par lrsquoINRS (1989) et SAX (1996) Drsquoautres auteurs donnent des valeursleacutegegraverement diffeacuterentes LIE 15 et LSE 28 drsquoapregraves NFPA (1994) et Medart (1979) LIE155 et LSE 27 drsquoapregraves Weiss (1985)

222 Tempeacuterature drsquoauto-inflammation

La tempeacuterature drsquoauto-inflammation drsquoun meacutelange de gaz ou de vapeur est la tempeacuteratureminimale agrave partir de laquelle le meacutelange est le siegravege drsquoune reacuteaction chimique suffisammentrapide pour qursquoune flamme apparaisse spontaneacutement et se propage dans tout le meacutelange Latempeacuterature drsquoauto-inflammation de lrsquoammoniac releveacutee dans la litteacuterature est de 650degC(Chaineaux 1991)

223 Energie minimale drsquoinflammationLa mise agrave feu drsquoun meacutelange inflammable exige lrsquointroduction locale drsquoune certaine quantiteacutede chaleur Lrsquoeacutevaluation de cette quantiteacute drsquoeacutenergie neacutecessaire pour enflammer le meacutelange estrelativement deacutelicate

Buckley et Husa (1962) ont deacutetermineacute lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammation de lrsquoammoniac enutilisant un systegraveme capacitif Ils ont obtenus ainsi une eacutenergie minimale drsquoinflammation delrsquoammoniac de 680 millijoules

Kramer (1985) a obtenu une eacutenergie minimale pour un meacutelange ammoniac-air de14 millijoules Cette valeur tregraves diffeacuterente de celle obtenue par Buckley et Husa montre ladifficulteacute pour quantifier lrsquoeacutenergie de deacutecharge des dispositifs expeacuterimentaux utiliseacutes

Neacuteanmoins malgreacute cette plus faible valeur pour lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammationdeacutetermineacutee par Kramer un meacutelange air-ammoniac possegravede une eacutenergie minimaledrsquoinflammation plus eacuteleveacutee (de 1 agrave 2 ordres de grandeur) par rapport agrave la plupart des meacutelangesair-hydrocarbures

224 Agents extincteurs

Les agents extincteurs qui doivent ecirctre employeacutes sont uniquement le CO2 ou les poudres degraveslors que de lrsquoammoniac agrave lrsquoeacutetat liquide peut ecirctre preacutesent En effet le contact de lrsquoeau surlrsquoammoniac liquide communique de la chaleur agrave ce dernier et favorise sa vaporisation

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23 REACTIONS AVEC DES CONTAMINANTS

Lrsquoammoniac sert agrave la fabrication de beaucoup de produits nitreacutes Mais il existe des reacuteactionsdangereuses avec certains composeacutes ou certaines familles de composeacutes

Le meacutelange drsquoammoniac avec un contaminant peut conduire agrave la formation de produitsexplosifs

LrsquoINRS (1976) mentionne dans ses cahiers de notes documentaires (note 1024-84-76) desproduits conduisant agrave des reacuteactions chimiques dangereuses avec lrsquoammoniac tels que lrsquoacidenitrique lrsquooxygegravene le bore ou les oxydants

231 Les halogegravenes et interhalogegravenesLes halogegravenes (fluor chlore brome iode) reacuteagissent vivement sur lrsquoammoniac et sessolutions Des reacuteactions explosives peuvent eacutegalement avoir lieu avec les produits suivants aceacutetaldeacutehyde acide hypochloreux ferricyanure de potassium Il se produit des composeacutesexplosifs tels que les trihalogeacutenures drsquoazote

Par exemple

avec le chlore Cl2 les meacutelanges sont explosifs srsquoils sont chauffeacutes ou si le chlore est enexcegraves agrave cause de la formation de trichlorure drsquoazote

avec du pentafluorure de brome BrF5 des explosions sont probables

232 Les meacutetaux lourdsLrsquoammoniac est capable de reacuteagir avec quelques meacutetaux lourds (lrsquoargent lrsquoor le mercure)pour produire des mateacuteriaux qui peuvent exploser violemment quand ils sont seacutecheacutes

avec du chlorure drsquoor (III) AuCl3 sous une large varieacuteteacute de conditions la preacutesencedrsquoammoniac conduit agrave des composeacutes explosifs ou fulminants qui explosent quand ilssont chauffeacutes

avec les oxydes drsquoargents AgO Ag2O il y a formation de composeacutes explosifs

avec du mercure Hg la reacuteaction donne des produits qui sont fortement explosifs etqui deacutetonent facilement On ne doit pas utiliser drsquoinstrument contenant du mercure sicelui-ci peut entrer en contact avec de lrsquoammoniac (BIT 1993)

233 Les oxydants et les peroxydesLrsquoammoniac reacuteagit sur de nombreux oxydes et peroxydes le peroxyde de chlore agrave froidlrsquoanhydrique iodique agrave chaud les perchlorates qui vers 250deg C donnent lieu agrave une reacuteactionviolente Le meacutelange drsquoun composeacute oxydant et drsquoammoniac liqueacutefieacute peut exploser sous lrsquoeffetdrsquoun choc

Par exemple

avec le peroxyde drsquohydrogegravene H2O2 de lrsquoammoniac dissout dans 996 deperoxyde donne une solution instable qui explose violemment

avec du chlorure de nitryle ClNO2 lrsquointeraction est tregraves violente mecircme agrave - 75 degC

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avec le difluorure de trioxygegravene F2O3 la reacuteaction peut causer des inflammations etdes explosions mecircme agrave - 183 degC Avec de lrsquoammoniac solide il reacuteagit pour donnerdes inflammations ou des explosions

avec de lrsquooxygegravene O2 srsquoils sont mis en contact dans un appareil reacutefrigeacuterant il peut yavoir une explosion De plus en preacutesence drsquoammoniac lrsquooxygegravene peut acceacuteleacuterer ouprovoquer de la corrosion

234 Les acides

Avec certains acides des reacuteactions violentes sont observeacutees tel que

avec lrsquoacide hypochloreux pur HClO lrsquoammoniac sous forme gazeuse explose agraveson contact et libegravere du chlore

avec lrsquoacide nitrique HNO3 un jet drsquoammoniac brucircle dans une atmosphegravere drsquoacidenitrique

235 Autres aspects

Lrsquoammoniac peut aussi causer des reacuteactions incandescentes par exemple

avec le bore B chauffeacute dans une atmosphegravere drsquoammoniac sec

avec lrsquoanhydre chromique CrO3 lrsquoammoniac gaz deacutecompose le trioxyde sec avecincandescence agrave la tempeacuterature ordinaire

Lrsquoammoniac peut eacutegalement former des meacutelanges auto-inflammables

avec lrsquoacide nitrique HNO3 (Cf sect 234)

avec le dichlorure de chromyle CrO2Cl2 lrsquoammoniac peut ecirctre enflammeacute par ceproduit

236 Stabiliteacute

A tempeacuterature ordinaire le gaz ammoniac est un composeacute stable sa dissociation enhydrogegravene et en azote ne commence que vers 450 - 500deg C En preacutesence de certains meacutetauxcomme le fer le nickel lrsquoosmium le zinc lrsquouranium cette deacutecomposition commence degraves latempeacuterature de 300deg C et est presque complegravete vers 500 agrave 600deg C

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24 TOXICITE

241 GeacuteneacuteraliteacutesConcernant la toxiciteacute de lrsquoammoniac il existe diffeacuterentes valeurs publieacutees pour un mecircmeeffet donneacute

A cela trois raisons fondamentales

lrsquoabsence drsquoexpeacuterimentation humaine pour les concentrations eacuteleveacutees

la dispariteacute des individus constituants un eacutechantillonnage humain par rapport agrave uneacutechantillonnage drsquoanimaux de laboratoire seacutelectionneacutes pour lequel la reacuteponse varie peudrsquoun animal agrave lrsquoautre

et la difficulteacute drsquoextrapoler agrave lrsquohomme des reacutesultats issus de lrsquoexpeacuterimentation animaleLa toxiciteacute de lrsquoammoniac gazeux est lieacutee agrave sa tregraves grande solubiliteacute et agrave lrsquoalcaliniteacute dessolutions reacutesultantes qui en fait un agent agressif des muqueuses et des poumons

Srsquoil existe des valeurs fiables sur les daphnies ou les rats la toxiciteacute sur lrsquohomme est plusdeacutelicate agrave deacuteterminer Notamment lrsquoinfluence de la concentration ou de la dureacutee drsquoexpositionest difficile agrave eacutevaluer A cet eacutegard une eacutetude sur la laquo toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniac raquo a eacuteteacutereacutealiseacutee par lrsquoINERIS (Auburtin 1999)

Lrsquoexposition agrave une atmosphegravere chargeacutee drsquoammoniac peut provoquer diverses atteintescorporelles deacutetailleacutees ci-apregraves

Atteintes oculaires elles peuvent ecirctre provoqueacutees par lrsquoaction des vapeurs mais aussipar les projections de liquide Elles se manifestent par du larmoiement desconjonctivites pouvant srsquoaccompagner drsquoatteintes agrave la corneacutee plus ou moins profondes

Atteintes cutaneacutees sous forme de dermites de contact

Atteintes respiratoires lrsquoinhalation de vapeurs ammoniacales provoque une irritationdes voies respiratoires supeacuterieures avec eacuteternuement dyspneacutee et toux le stade le plusgrave eacutetant lrsquoœdegraveme aigu du poumon (OAP) LrsquoOAP est un accident qui se produitapregraves inhalation de gaz veacutesicants (Cl2 NH3 SO2) par deacutegradation des parois desalveacuteoles pulmonaires qui sont alors inondeacutees par le plasma sanguin Fort heureusementle seuil de deacutetection olfactive de lrsquoammoniac se situe bien en dessous des concentrationsconsideacutereacutees dangereuses

Brucirclures digestives lrsquoingestion drsquoammoniaque est suivie de pheacutenomegravenes douloureuxtregraves intenses avec intoleacuterance gastrique eacutetat de choc srsquoaccompagnant parfoisdrsquoeacuterythegraveme ou de purpura La complication agrave redouter est lrsquoœdegraveme de la glotte

Lrsquoammoniac sous forme liquide en contact direct avec la peau gegravele les tissus et provoque desbrucirclures Les solutions drsquoammoniac sont fortement alcalines et par suite tregraves irritantes pour lesmuqueuses la peau et les yeux

Lrsquoexposition prolongeacutee et reacutepeacuteteacutee agrave lrsquoammoniac entraicircne une toleacuterance plus eacuteleveacutee Lesodeurs et les effets irritants sont perccedilus plus difficilement

Les seuils de perception olfactive sont tregraves variables suivant lrsquoindividu allant de quelquesppm agrave plusieurs dizaines de ppm

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242 Toxicologie aigueumlSur ce point les reacutesultats sont tireacutes drsquoobservations effectueacutees lors drsquoaccidents et nondrsquoexpeacuterimentations rigoureuses toutefois le seuil drsquoirritation a pu ecirctre mesureacute sur desgroupes de volontaires

Les valeurs de concentration leacutetale 50 (CL501) permettent essentiellement drsquoeacutevaluer lesrisques fatals pour lrsquohomme car il est impossible drsquoeffectuer de telles expeacuteriences sur lrsquoecirctrehumain

Une donneacutee concernant la toxiciteacute pour lrsquohomme nrsquoest exploitable que si elle associe une concentration un temps drsquoexposition et une probabiliteacute drsquoapparition des effets

La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du SEI (Service de lrsquoEnvironnement Industriel duMinistegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et de lEnvironnement) fournit les valeurssuivantes

Dureacutee 3 min 10 min 20 min 30 min 60 min 120 min

Seuil des Effets Leacutetaux2

(mgm3) 14 000 7 500 5 300 4 330 3 100 2 200

Seuil des Effets Irreacuteversibles3

(mgm3) 696 484 393 348 283 229

Odeur(mgm3) 362 (soit 5 ppm)

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 5 Valeurs de toxiciteacute de lammoniac issu de la fiche TOX 003-06-1998

La deacutetection de lrsquoammoniac par lodorat humain deacutepend de la sensibiliteacute des personnes Cettelimite olfactive se situe geacuteneacuteralement agrave partir dune concentration comprise entre 5 et 25 ppm

Cette valeur est bien infeacuterieure au seuil correspondant agrave des dommages irreacuteversiblesqui lui-mecircme est notablement infeacuterieur au seuil relatif aux effets leacutetaux Pour meacutemoire cetaspect nrsquoest pas veacuterifieacute pour drsquoautres gaz tels que par exemple le monoxyde de carbone quiest inodore

1 CL50 valeur calculeacutee agrave partir de la concentration de produit supposeacutee provoquer la mort de 50 de lapopulation expeacuterimenteacutee pendant un temps drsquoexposition deacutetermineacute

2 Seuil des effets leacutetaux Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas de risque de deacutecegravesLa notion de laquo la plupart des individus raquo exclut les sujets laquo hypersensibles raquo tels que les insuffisantsrespiratoires

3 Seuil des effets irreacuteversibles Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas un effet irreacuteversibleUn effet irreacuteversible correspond agrave la persistance dans le temps drsquoune atteinte leacutesionnelle ou fonctionnelledirectement conseacutecutive agrave une exposition en situation accidentelle (exposition unique et de courte dureacutee)ayant pour conseacutequences des seacutequelles invalidantes

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243 Toxicologie sur les lieux de travailLa concentration autoriseacutee pour lrsquoammoniac en atmosphegravere de travail est reacuteglementairementlimiteacutee et controcircleacutee dans la plupart des pays industrialiseacutes Les valeurs actuellement admisesqui peuvent varier drsquoun pays agrave lrsquoautre se situent geacuteneacuteralement entre 25 et 50 ppm Desvaleurs plus eacuteleveacutees sont deacutefinies pour des expositions de courte dureacutee ou en situationdrsquourgence Les valeurs retenues en France sont donneacutees dans le tableau 6 ci-apregraves

Deacutesignation Deacutefinition Valeur(ppm)

Observations

VLE Valeur Limite drsquoExposition sur lelieu de travail pendant 15 minutes 50 Circulaire du Ministegravere du

Travail du 19 juillet 1982France

VME Valeur limite de MoyennedrsquoExposition sur le lieu de travailpour un poste de 8 heures

25 Circulaire du Ministegravere duTravail du 19 juillet 1982France

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 6 Valeurs limites sur les lieux de travail en France

244 Synthegravese des reacutesultats sur la toxicologie humaine

Les deux tableaux pages suivantes preacutesentent diffeacuterents effets observeacutes selon la concentrationet le temps drsquoexposition

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tableau 7 Effets de lrsquoammoniac sur lrsquohomme

Ce tableau 7 est tireacute de lrsquoeacutetude INERIS (Auburtin 1999) sur la toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniacA titre drsquoinformation le NIOSH (1987) propose une valeur IDLH (Immediatly Dangerous toLife or Health) pour lrsquoammoniac de 500 ppm Pour meacutemoire cette valeur IDLH correspond agraveune concentration maximale dans lrsquoair jusqursquoagrave laquelle une personne exposeacutee pendant au plus30 minutes peut fuir sans risquer drsquoeffets irreacuteversibles

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Concentrationen mgm-3

Effets Temps drsquoexposition

35 Odeur perceptible par certainsindividus

18 Odeur perceptible par la plupartdes individus

Valeur limite moyenne drsquoexpositionprofessionnelle en France et dans denombreux pays

35 - 70 Irritation perceptible par la plupartdes individus au niveau des yeux

Toleacuterable jusqursquoagrave 2 heures pour lespersonnes non habitueacutees agrave ecirctreexposeacutees les personnes habitueacuteespeuvent supporter pendant le mecircmetemps des concentrations plus eacuteleveacutees

87 - 100 Irritation des yeux des voiesnasales et des muqueusesIrritation de la gorge et des voiesrespiratoires

Temps dexposition supeacuterieur agrave 1heure

140 Nauseacutee et maux de tecircte280 - 490 Irritation immeacutediate des yeux du

nez de la gorge et des voiesrespiratoires supeacuterieures

Une exposition drsquoune frac12 h agrave 1 hnrsquoentraicircne pas de dommages seacuterieuxbien qursquoune irritation de lrsquoappareilrespiratoire supeacuterieur puisse persisterpendant 24 h agrave la suite drsquouneexposition de 30 min Une aggravationde problegravemes respiratoires preacuteexistantspeut survenir

700 - 1 400 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorgespasmes bronchitiques

Des dommages aux yeux et ausystegraveme respiratoire peuvent survenirsrsquoils ne sont pas traiteacutes rapidementUne exposition de 30 min peutentraicircner des effets tregraves seacuterieux sur lespersonnes preacutedisposeacutees aux problegravemesrespiratoires

2 100 - 2 800 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorge

Peut ecirctre fatal apregraves 30 min

3 500 - 8 400 Spasme respiratoire Asphyxierapide œdegraveme seacuterieuxstrangulation

Fatal en quelques minutes

tableau 8 Effets de lammoniac sur lhommeen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

Ce tableau 8 est tireacute de lrsquolaquo aide-meacutemoire sur les risques preacutesenteacutes par lrsquoammoniac raquo reacutealiseacutepar le SNIE (1991)

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245 Toxicologie de la faune et la flore

2451 Animaux

Le tableau 9 preacutesente quelques effets observeacutes sur des animaux

Espegraveces Concentrationen mgm-3

Effets

Porcs 75 - 100 Toux seacutecreacutetions nasales orales et lacrymales

140 Symptocircmes seacutevegraveres drsquoirritation et convulsion apregraves36h drsquoexposition avec reacutetablissement 7 h apregraves la finde lrsquoexposition

Lapins 280 Une exposition de 10 min entraicircne la cessationirreacuteversible de lrsquoactiviteacute ciliaire

350 Mecircmes effets que ci-dessus pour une exposition de 5min

3 500 LC 50 - 1 h

Chats 3 500 LC 50 - 1 h

tableau 9 Effets toxicologiques de lammoniac sur quelques animauxen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

2452 Vie aquatique

Lrsquoammoniac libre (non ioniseacute) dans les eaux de surface est toxique pour les poissonsCependant les ions ammonium ne le sont pas Ainsi en cas de contamination de lrsquoeau parlrsquoammoniac les sels drsquoammonium qui peuvent se former ne preacutesentent pas de risque toxiqueLa valeur du pH de lrsquoeau est importante car lrsquoammoniac libre se forme pour des pH supeacuterieursagrave 75-80

Pour la truite des troubles apparaissent degraves 03 mgl-1 Les percideacutes (ou les castotomideacutes) etles salmonideacutes sont les varieacuteteacutes les plus sensibles pour les espegraveces en eau douce Pour lrsquoeau demer les crevettes apparaissent comme lrsquoespegravece inverteacutebreacutee la plus sensible Selon le type depoissons le risque de mortaliteacute apparaicirct entre 12 et 5 mgl-1 (ces valeurs se reacutefegraverent agravelrsquoammoniac non ioniseacute)

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Pour lrsquoammoniac ioniseacute (ammoniaque en solution) des concentrations leacutetales (CL50) pourquelques espegraveces sont reporteacutees dans le tableau suivant

Espegraveces Seuil Dureacutee de lrsquoexposition Concentration

daphnies CL50 24 h 27 mgl-1

poissons CL50 24 h 182 mgl-1

algues CL50 5 jours 185 mgl-1

tableau 10 concentrations leacutetales (CL50) pour quelques espegraveces

2453 La flore

Lrsquoammoniac est consideacutereacute comme biodeacutegradable et non accumulable Il neacutecessite cependantun suivi sous forme de bilan annuel des rejets dans lrsquoeau lrsquoair et le sol pour une utilisationannuelle supeacuterieure agrave 10 tonnes

Lrsquoammoniac peut ecirctre toxique pour certaines plantes car il ne peut pas ecirctre excreacuteteacute Il estassimileacute par combinaison avec des chaicircnes carboneacutees et ainsi lrsquoexcegraves drsquoammoniac peut passerdans le meacutetabolisme du sucre

Drsquoautres plantes disposent de fonctions permettant lrsquoassimilation de lrsquoammoniac leshabilitant ainsi agrave le toleacuterer ou agrave lrsquoutiliser preacutefeacuterentiellement

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3 DISPERSION ATMOSPHERIQUE

31 CONTEXTE

La connaissance des meacutecanismes de dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac srsquoapplique dansles trois cas de figure suivants

Le caractegravere preacutevisionnel drsquoune eacutetude de dispersion atmospheacuterique permet denvisagerles risques potentiels drsquoune installation industrielle notamment dans le cadre des eacutetudesde danger ou des eacutetudes dimpact

Lors dune situation accidentelle la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuterique permetdeacutevaluer les mesures agrave prendre en temps reacuteel

Suite agrave un accident lrsquoanalyse des conditions de dispersion dans lrsquoatmosphegravere peutpermettre de mieux comprendre les origines de ces accidents et dans certains cas devalider des modegraveles de dispersion atmospheacuterique qui servent aux eacutetudessusmentionneacutees

Pour eacutetudier la dispersion atmospheacuterique des approches diffeacuterentes existent

reacutealisation drsquoessais en grandeur reacuteelle

simulation sur maquette (hydraulique ou aeacuteraulique)

utilisation de codes de calcul matheacutematiquesCette derniegravere maniegravere dappreacutehender les pheacutenomegravenes de transport et de diffusion des gazdans lrsquoatmosphegravere preacutesente des avantages sur les techniques eacutevoqueacutees preacuteceacutedemment tels quele non recours agrave de lourdes proceacutedures expeacuterimentales la rapiditeacute de leacutetude et la possibiliteacutedenvisager un grand nombre de cas

Cependant afin de pouvoir acceacuteder agrave la simulation il est neacutecessaire de bien connaicirctre lespheacutenomegravenes qui reacutegissent la dispersion atmospheacuterique A cet eacutegard des essais agrave grandeeacutechelle srsquoimposent

Lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac preacutesente un inteacuterecirct majeur pour deuxraisons Drsquoune part lrsquoammoniac est une substance tregraves toxique corrosive inflammable etexplosive dans certaines conditions Drsquoautre part lrsquoammoniac est une substance tregraves reacutepanduedont les utilisations sont nombreuses de part ses proprieacuteteacutes chimiques ou physiques

Concernant ses proprieacuteteacutes chimiques la principale utilisation de lrsquoammoniac est la fabricationdrsquoengrais Lrsquoammoniac repreacutesente la plus grande source concentreacutee en azote pourlrsquoagriculture qui consomme environ 85 agrave 90 de la production Lrsquoindustrie utiliselrsquoammoniac comme matiegravere premiegravere pour la fabrication drsquoexplosifs de fibres et deplastiques Il est aussi utiliseacute dans la fabrication du papier du caoutchouc dans les raffinerieslrsquoindustrie du cuir lrsquoindustrie pharmaceutique

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En ce qui concerne lrsquoutilisation lieacutee aux proprieacuteteacutes physiques lrsquoammoniac est utiliseacute commeagent reacutefrigeacuterant dans les systegravemes de compression et drsquoabsorption Certaines caracteacuteristiquesde lrsquoammoniac comme sa chaleur latente eacuteleveacutee sa basse densiteacute de vapeur et sa stabiliteacutechimique favorisent son utilisation dans de grandes installations industrielles

Ces deux particulariteacutes de lrsquoammoniac sa nociviteacute et sa grande utilisation impliquent qursquoautitre de la seacutecuriteacute des personnes lrsquoon cherche agrave mieux connaicirctre son comportement en cas deperte de confinement notamment en cas de rejets accidentels agrave lrsquoatmosphegravere

Dans cette optique ce chapitre propose donc

de faire le point sur les essais de dispersion atmospheacuterique qui ont pu ecirctre reacutealiseacutes aveclrsquoammoniac

de preacutesenter lrsquoeacutetat de lrsquoart et les lacunes de la modeacutelisation de la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac car la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuteriqueconstitue une eacutetape cleacute lors de leacutetude drsquoun rejet de produits toxiques

et de justifier les axes drsquoeacutetude deacuteveloppeacutes dans le cadre de ce programme de recherche

32 ESSAIS DE DISPERSION ATMOSPHERIQUE

Apregraves une description des principales caracteacuteristiques des rejets drsquoammoniac ce paragraphepreacutesente drsquoabord des essais de dispersion atmospheacuterique drsquoammoniac et ensuite preacutesentesuccinctement des essais de dispersion reacutealiseacutes avec des gaz lourds

321 Caracteacuteristiques des rejets accidentels drsquoammoniacLa dispersion atmospheacuterique drsquoun gaz est influenceacutee par les conditions du rejet par lesconditions meacuteteacuteorologiques et eacutegalement par la nature du gaz rejeteacute

Les rejets accidentels drsquoammoniac peuvent ecirctre de diffeacuterents types

jet drsquoammoniac gazeux agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de la phasegazeuse)

jet drsquoammoniac diphasique agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de laphase liquide)

eacutevaporation drsquoune flaque drsquoammoniac liquide dont la tempeacuterature est infeacuterieure ou eacutegaleagrave sa tempeacuterature drsquoeacutebullition4

fuite drsquoammoniac liquide agrave partir drsquoun reacuteservoir cryogeacutenique (ammoniac liquide detempeacuterature infeacuterieure agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition et agrave pression atmospheacuterique)

Lrsquoammoniac preacutesente des caracteacuteristiques speacutecifiques de dispersion et selon le type de rejet ladispersion de lrsquoammoniac rejeteacute sera diffeacuterente Le type de rejet qui a eacuteteacute plusparticuliegraverement eacutetudieacute dans le cadre de ce programme est le rejet drsquoammoniac diphasique agravepartir de la phase liquide drsquoun reacuteservoir sous pression

4 Pour meacutemoire la tempeacuterature drsquoeacutebullition de lrsquoammoniac sous la pression normale est de -334degC

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Lrsquoensemble des eacutetudes reacutealiseacutees sur les rejets diphasiques deacutecompose le jet en trois grandeszones comme le preacutesente la figure 1 suivante

figure 1 jet diphasique

Ces trois grandes zones sont respectivement

la zone dexpansion Crsquoest dans cette zone de longueur tregraves faible entre 05 et 4 fois lediamegravetre de la bregraveche (IANELLO 1989) que se produit la deacutetente du fluide de lapression agrave la bregraveche agrave la pression atmospheacuterique Du fait de cette brusquedeacutepressurisation la phase liquide du rejet se trouve dans un eacutetat surchauffeacute et il seproduit presque instantaneacutement une vaporisation dune fraction de cette phase liquideCe pheacutenomegravene est appeleacute le flash thermodynamique La phase gazeuse creacutee par cepheacutenomegravene de flash aura agrave cause de sa plus faible densiteacute une vitesse plus eacuteleveacutee quecelle du liquide Cette diffeacuterence de vitesse entre les deux phases provoquelrsquoentraicircnement de la phase liquide et sa fragmentation en fines gouttelettes Cesgouttelettes sont entraicircneacutees par la phase gazeuse agrave grande vitesse et constituent ce quelrsquoon appelle laquo lrsquoaeacuterosol raquoAinsi agrave la fin de cette zone le jet est constitueacute dune phase gazeuse et dune phaseliquide sous forme daeacuterosol et il est communeacutement admis que lrsquoensemble du jet (phasesliquide et gazeuse) se trouve agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition du mateacuteriau rejeteacute

la zone dentraicircnement Dans cette zone le jet turbulent provoque lentraicircnement delair ambiant au sein du jet Leacutenergie apporteacutee par cet air plus chaud que le jet sert dansun premier temps agrave vaporiser les gouttelettes de liquide preacutesentes dans le jet Cettevaporisation provoque le refroidissement du jet qui se comporte alors comme un jet degaz lourd dans latmosphegravereUne fois la phase liquide entiegraverement vaporiseacutee cette eacutenergie sert agrave reacutechauffer le jetalors devenu entiegraverement gazeux

la zone de dispersion passive Avec lentraicircnement de lair la vitesse du jet vaprogressivement deacutecroicirctre jusquagrave atteindre la vitesse du vent A partir de ce moment onparlera de dispersion passive du jet dans latmosphegravere

Zone dexpansion

Zone dentraicircnement de lair Zone de dispersion passive

Conduite Bregraveche

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La preacutesence drsquoobstacles joue un rocircle eacutegalement sur la dispersion atmospheacuterique de gaz lourdset en particulier de lrsquoammoniac liqueacutefieacute

Si lrsquoobstacle est suffisamment proche du rejet il va modifier la phase initiale de la dispersionet par suite il va influencer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere Par exemple un rejet diphasiquesous forme de jet qui rencontre un obstacle tel qursquoun mur ou le sol peut conduire agrave laformation drsquoune flaque Dans ce cas la dispersion de lrsquoammoniac issue de la flaque estdiffeacuterente de celle qui aurait suivi le jet libre

En revanche si lrsquoobstacle est loin du point drsquoeacutemission et si le nuage formeacute par lrsquoammoniac aune taille comparable agrave lrsquoobstacle ce dernier modifie seulement lrsquoeacutecoulement des massesgazeuses il ne va pas modifier lrsquoeacutetat physique du rejet Dans ce cas lrsquoincidence sur ladispersion sera moindre que dans le cas preacuteceacutedent et drsquoautant plus faible que le nuage seradilueacute et grand devant lrsquoobstacle

322 Essais de A ResplandyLes informations contenues dans ce paragraphe ont eacuteteacute tireacutees des synthegraveses de A Resplandy(1967 1968 1969)

3221 ContexteAfin de deacuteterminer des mesures agrave preacuteconiser pour la seacutecuriteacute du voisinage des stockagesdrsquoammoniac liqueacutefieacute A Resplandy Commissaire-Inspecteur des Etablissements Classeacutes etRapporteur au Comiteacute Consultatif des Etablissements Classeacutes a meneacute deux seacuteriesdrsquoexpeacuteriences de dispersion de lrsquoammoniac liquide Elles se sont deacuterouleacutees drsquoune part aucamp militaire de Boissise-la-Bertrand en juin 1967 et drsquoautre part au camp militaire deMourmelon en mars 1968

Les expeacuteriences avaient pour objectif de

preacuteciser dans quelles conditions lrsquoammoniac diffuse dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoundeacuteversement en phase liquide afin de deacuteterminer le rayon des zones drsquoisolement agraveprescrire autour des stockages sous pression

examiner dans quelle mesure le reconditionnement drsquoammoniac liquide peut ecirctreenvisageacute

eacuteprouver lrsquoefficaciteacute des moyens drsquointervention dont disposent les formations de laProtection Civile appeleacutees agrave intervenir en cas de fuite accidentelle drsquoammoniac liquide

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3222 Conditions des essais

A - Essais de Boissise-la-Bertrand Juin 1967

Les reacuteservoirs drsquoammoniac liquide eacutetaient composeacutes

drsquoune citerne semi-remorque contenant 15 tonnes drsquoammoniac sous une pression de7 bar doteacutee drsquoune canalisation de 2 pouces deacutebitant environ 20 000 kgh (55 kgs) enphase liquide et drsquoun conduit de 1 pouce deacutebitant 100 kg drsquoammoniac liquide en70 secondes environ (14 kgs)

drsquoun ravitailleur tracteacute comportant deux reacuteservoirs drsquoammoniac sous 7 bar de capaciteacuteunitaire eacutegale agrave 2 000 kg chaque reacuteservoir eacutetant eacutequipeacute pour deacutebiter en phase liquidepar une canalisation de 1frac14 pouce ou en phase gazeuse par une canalisation de frac34 depouce

Les essais ont eu lieu le 28 juin 1967 entre 6 h et 11 h La tempeacuterature au sol srsquoest eacuteleveacuteegraduellement de 13degC agrave 17degC Lrsquohumiditeacute relative srsquoest maintenue au voisinage de 85 Lavitesse du vent a varieacute de 0 agrave 3 ms

Deux types drsquoappareils de mesure ont eacuteteacute employeacutes

17 deacutetecteurs manuels Draumlger Les appareils Draumlger sont essentiellement constitueacutes par une pompe agrave soufflet quipermet de faire passer un volume donneacute de gaz agrave travers un tube eacutetalonneacute rempli dereacuteactif coloreacute Trois types de tubes eacutetalonneacutes ont eacuteteacute utiliseacutes

type 05a sensibiliteacute de 5 agrave 70 ppm (mesures inexploitables)

type 25a sensibiliteacute de 50 agrave 700 ppm

type 05a sensibiliteacute de 05 agrave 10 (mesures inexploitables)Notons que ces appareils de mesure ne fournissaient que des valeurs moyennes eacutetabliessur des dureacutees variables (le nombre de coup de pompe nrsquoeacutetant pas constant drsquoapregravesResplandy) et ne permettaient qursquoune seule mesure par essai

Analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun Cet appareil muni drsquoun conduit-sonde de 4-6 mm de diamegravetre et de 60 m de long afonctionneacute coupleacute avec un enregistreur potentiomeacutetrique Philips sur les trois gammes desensibiliteacute suivantes 0 agrave 2 0 agrave 4 0 agrave 10

Trois types de rejets ont eacuteteacute mis en œuvre afin drsquoeacutetudier

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - sans interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 2 pouces termineacute par un coude agrave

90deg pour rejeter verticalement vers le haut et en effectuant 9 rejets drsquoune minuteenviron soit une quantiteacute rejeteacutee drsquoenviron 330 kg drsquoammoniac liquide

- avec interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 1 pouce termineacute par un coude agrave90deg adapteacute sur un reacutecipient cylindrique afin de pouvoir diriger le jet vers le hautcomme preacuteceacutedemment ou vers le fond du reacutecipient situeacute agrave 15 cm de lrsquoextreacutemiteacute duconduit et en effectuant 2 essais drsquoune minute environ (lrsquoun avec un jet dirigeacute vers lehaut lrsquoautre avec un jet dirigeacute vers le bas)

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des possibiliteacutes de reconditionnement de lrsquoammoniac liquide reacutecupeacuterable apregraves un accidentde stockage

des moyens drsquointervention dans le cas drsquoune fuite drsquoammoniac en phase liquide (aeacuterosol)par laction de leau et de la chaleur

B - Essais de Mourmelon Mars 1968Lapprovisionnement en ammoniac provenait dun reacuteservoir semi-remorque identique auxessais preacuteceacutedents de 15 000 kg pouvant deacutebiter en phase liquide par une canalisation de50 mm de diamegravetre et en phase gazeuse par une canalisation de 30 mm de diamegravetre

Les essais se sont deacuterouleacutes le 28 mars 1968 entre 8 h et 12 h 30 La tempeacuterature au sol srsquoesteacuteleveacutee graduellement de 8degC agrave 18degC Lrsquohumiditeacute relative a varieacute de 95 agrave 80 La vitessedu vent eacutetait comprise entre 0 et 3 ms

Trois analyseurs enregistreurs ont eacuteteacute utiliseacutes

analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun identique agravecelui utiliseacute preacuteceacutedemment

analyseur conductimeacutetrique Kuhlmann muni dune sonde de 50 m fonctionnant sur lagamme 0 agrave 05

analyseur par spectromeacutetrie IR de type laquoONERA SOraquo muni dune sonde de 50 m etfonctionnant sur la gamme 0 agrave 01

Trois types de rejets ont eacuteteacute eacutetudieacutes

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - lors dune eacutemission en atmospheacutere stable avec une eacutejection verticale

- en faisant varier lorientation du conduit deacutejection - en suivant leacutevolution de lrsquoaeacuterosol en deacutebit stabiliseacute - en observant la contamination de latmosphegravere dun local dhabitation (caravane)

balayeacute par le nuage drsquoammoniac

la simulation de fuites en phase gazeuse dans un stockage sous pression - en faisant varier la direction de leacutejection

- en interposant un eacutecran lors dune eacutejection verticale

la manipulation de lammoniac liquide agrave lair libre - en eacutetudiant lefficaciteacute de cuvettes de reacutetention en terre et en ciment

- en observant laction de leau sur lrsquoammoniac liquide

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3223 ReacutesultatsDans ces publications A Resplandy (1967 1968 1969) donnent les principaux reacutesultatssuivants

Les fuites en phase liquide provoquent la formation dun aeacuterosol qui avant de se dissiper peutparcourir pousseacute par le vent plusieurs centaines de megravetres au niveau du sol En effet lachaleur latente de vaporisation particuliegraverement eacuteleveacutee de lammoniac ne permet quuneeacutevaporation tregraves lente des micro-gouttes

Lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac est entraicircneacute par le vent mecircme lorsque ce dernier a une vitesseextrecircmement faible en balayant une aire relativement eacutetroite et sans qursquoil y ait de diffusion enamont du point drsquoeacutemission Se propageant plaqueacutees au sol les gouttelettes drsquoammoniacpeuvent ecirctre deacutevieacutees de la trajectoire que leur communique le vent par des obstaclesimportants

La dissipation drsquoun aeacuterosol drsquoammoniac est totale quelques minutes apregraves lrsquoarrecirct delrsquoeacutemission qui en est la cause et il ne subsiste sur la zone balayeacutee aucune concentrationdangereuse pour les humains

Pour une mecircme masse drsquoammoniac liquide eacutejecteacutee dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoun stockagesous pression la formation drsquoaeacuterosol est drsquoautant moins importante que la tempeacuterature de celiquide est proche de son point drsquoeacutebullition agrave la pression atmospheacuterique

A lair libre on ne peut sopposer efficacement agrave la progression des gouttelettes drsquoammoniacavec une pulveacuterisation deau mecircme tregraves importante

La diffusion relativement rapide de lammoniac gazeux dans latmosphegravere permet denvisageren cas de besoin la stabilisation par deacutecompression du contenu des reacuteservoirs non reacutefrigeacutereacutespuis la manipulation agrave lair libre de lammoniac liquide ainsi stabiliseacute

Enfin il a eacuteteacute montreacute combien il peut ecirctre dangereux dintervenir avec de leau sur une nappedammoniac liquide En effet cette action se traduit par une importante eacutemission de gaz etdrsquoaeacuterosol

Dans une eacutemission en phase liquide effectueacutee agrave partir drsquoun stockage drsquoammoniac souspression en agissant sur le mode drsquoeacutejection (interposition drsquoun eacutecran controcircle de direction) ilexiste des possibiliteacutes limiteacutees de reacuteduire la formation drsquoun aeacuterosol et de diminuer la distanceatteinte par le front de cet aeacuterosol

La pollution au niveau du sol peut ecirctre limiteacutee en rejetant verticalement dans lrsquoatmosphegraverelrsquoammoniac gazeux drsquoun reacuteservoir sous pression

Un dispositif judicieusement dimensionneacute permet drsquoeacutequilibrer agrave lrsquoair libre le liquide drsquounreacuteservoir sous pression en eacuteliminant la phase vapeur dans lrsquoatmosphegravere

De lrsquoammoniac en phase liquide eacutequilibreacute agrave la pression atmospheacuterique peut ecirctre efficacementrecueilli et conserveacute agrave lrsquoair libre dans une cuvette de reacutetention toutefois la mise entempeacuterature des parois de cuvelage srsquoaccompagne drsquoune eacutemission de gaz et drsquoaeacuterosol

Les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes par A Resplandy furent parmi les premiersIls ont plutocirct conduit agrave des observations qualitatives qursquoagrave des donneacutees quantitativesreacuteellement exploitables En effet peu de paramegravetres furent mesureacutes et enregistreacutes Enparticulier il nrsquoy a pas eu de caracteacuterisation preacutecise de lrsquoatmosphegravere ni de mesures preacutecisesde la concentration en ammoniac sous le vent de lrsquoeacutemission

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Ces essais ont surtout permis de donner des ideacutees sur le comportement de lrsquoammoniac en casde rejet accidentel et de deacutegager les perspectives agrave eacutetudier Ainsi A Resplandy propose troisthegravemes drsquoeacutetude pour compleacuteter lrsquoeacutetude qui fut reacutealiseacutee

preacuteciser lrsquoinfluence du deacutebit de fuite sur les caracteacuteristiques de lrsquoaeacuterosol formeacute

observer de plus pregraves lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques sur les caracteacuteristiquesde lrsquoaeacuterosol

deacuteterminer les conditions optimales pour amener agrave la pression atmospheacuterique desreacuteservoirs sous pression

323 Essais du Deacutesert de TortoiseLes rejets effectueacutes lors des essais du Deacutesert de Tortoise furent tregraves diffeacuterents de ceux mis enœuvre par Resplandy

Par exemple la quantiteacute dammoniac rejeteacutee en moyenne lors des essais reacutealiseacutes parResplandy en 1967 et 1968 eacutetait de lordre de 300 agrave 500 kg avec un maximum de 1 000 kgpour des dureacutees comprises entre 1 et 6 minutes alors que lors des essais du deacutesert de Tortoiseles quantiteacutes rejeteacutees eacutetaient comprises entre 10 000 agrave 41 000 kg

3231 ContexteUne seacuterie de 4 essais de dispersion de lammoniac a eacuteteacute reacutealiseacutee durant leacuteteacute 1983 par leLawrence Livermore National Laboratory aux Etats-Unis Ces essais sont souvent appeleacutesdans la litteacuterature les essais du Deacutesert de Tortoise Ils ont permis deacutetudier la dispersion danslrsquoatmosphegravere de rejets drsquoammoniac liquide sous pression

3232 Conditions des essaisDeux camions-citernes de 415 m3 de capaciteacute furent utiliseacutes pour les essais Des remorquesde tubes dazote eacutetaient relieacutees aux deux camions-citernes afin de maintenir la pression agravelrsquointeacuterieur des citernes

Le premier essai a eacuteteacute effectueacute avec un orifice de rejet de 319 pouces (81 mm) et les troisautres ont eacuteteacute effectueacutes avec un orifice de 372 pouces (945 mm) de diamegravetre Le rejet eacutetaithorizontal dans la direction du vent et agrave une hauteur de 079 megravetre au-dessus du sol

Le tableau 11 ci-dessous preacutesente les principales caracteacuteristiques de ces rejets

Essai Date Volume durejet en m3

Masserejeteacutee en kg

Dureacutee durejet en s

Deacutebit enkgs

Vitesse duvent en ms

Directiondu vent

Classe destabiliteacute

1 240883 149 10 200 126 81 74 224deg D

2 290883 438 29 900 255 117 57 226deg D

3 010983 324 22 100 166 133 74 219deg D

4 060983 603 41 100 381 109 45 220deg E

tableau 11 Caracteacuteristiques des rejets reacutealiseacutes pendant les essais du deacutesert de Tortoise

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Deux dispositifs principaux furent utiliseacutes pour mesurer les donneacutees meacuteteacuteorologiques et lesconcentrations pour leacutetude de la dispersion

En ce qui concerne leacutetude de la dispersion les concentrations en vapeur furent mesureacutees par

20 capteurs de gaz NDIR de MSA disposeacutes agrave 100 m de la source et tels que le gaz pluslaeacuterosol traversaient un appareil chauffant destineacute agrave vaporiser laeacuterosol afin dedeacuteterminer la quantiteacute de NH3 totale

31 capteurs de gaz IR de LLNL disposeacutes agrave 100 m et 800 m de la source et conccedilus audeacutepart pour des essais de dispersion de gaz naturel liquide (LNG) et non optimiseacutespour la deacutetection de lammoniac mais ils permirent de deacutetecter des concentrationssupeacuterieures agrave 1

24 capteurs IST situeacutes agrave 0 800 1 450 2 800 etou 5 500 m de la sourceLe systegraveme dacquisition et de stockage des donneacutees utilisait les ondes radio UHF pour latransmission des donneacutees Toutes les stations dacquisition de donneacutees et tous les capteurseacutetaient portables sur batterie et hermeacutetiques aux gaz

3233 ReacutesultatsLes deux premiers essais ont eu lieu sur un site satureacute en eau agrave cause de fortes pluies Le siteeacutetait presque totalement sec pour le troisiegraveme essai et complegravetement sec pour le quatriegraveme desorte que les conditions meacuteteacuteorologiques furent au total plus varieacutees que preacutevues

Lessai ndeg4 le plus important de par la quantiteacute rejeteacutee srsquoest deacuterouleacute dans les conditionsatmospheacuteriques les plus stables Il a permis de montrer que le jet eacutetait visible jusquagrave unedistance supeacuterieure agrave 100 m de la source Les dimensions de ce nuage plus lourd que lair sontdenviron 70 m de large et de moins de 6 m de haut La concentration maximale en gazobserveacutee agrave 100 m a eacuteteacute de 65 dapregraves Goldwire (1986) et de 10 dapregraves Koopman et al(1986) Le nuage srsquoeacutetalait sur 400 m de large au moment ougrave il atteignait les 800 m sa hauteureacutetait toujours de 6 m Les effets de gaz lourd et de jet dominent la dispersion

Le tableau 12 ci-apregraves fixe quelques ordres de grandeur issus des reacutesultats expeacuterimentaux Ilpreacutesente les concentrations maximales releveacutees en fonction de la distance sous le vent depuisle lieu drsquoeacutemission

Distance 100 m 800 m 1 450 m 2 800 m 5 500 m

Concentrationmaximale releveacutee

6 agrave 10 14 agrave 16 gt 05 05 100 agrave 200 ppm

tableau 12 Concentrations maximales observeacutees en fonction de la distance sous le ventdepuis le lieu deacutejection dapregraves Koopman et al (1986) et Goldwire (1985 1986)

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Goldwire et al (1986) ont mis en eacutevidence le besoin de modegraveles simples laquoameacutelioreacutesraquo pourpreacutevoir les conseacutequences de rejets accidentels Par ailleurs Hanna et al (1993) utilisenteacutegalement des reacutesultats de Goldwire (1985) pour la comparaison entre les reacutesultats desmodegraveles et les reacutesultats expeacuterimentaux Le tableau suivant preacutesente les concentrationsobserveacutees sur lrsquoaxe du panache

Essais Deacutesert de Tortoise 1 2 3 4

Deacutebits (kgs) 81 117 133 109

Concentration agrave 100 m (ppm) 49 943 83 203 76 881 57 300

Concentration agrave 800 m (ppm) 8 843 10 804 7 087 16 678

tableau 13 Concentrations observeacutees sur lrsquoaxe du panache pendant les essaisdu Deacutesert de Tortoise drsquoapregraves Hanna et al (1993)

Ces reacutesultats sont agrave rapprocher des informations contenues dans le tableau 12Relativement agrave ces reacutesultats plusieurs remarques sont agrave noter

La concentration la plus eacuteleveacutee agrave 100 m est obtenue pour lrsquoessai 2 malgreacute un deacutebit plusimportant pour lrsquoessai 3 La vitesse du vent de lrsquoessai 2 eacutetait plus faible (57 ms) que pourlrsquoessai 3 (74 ms) et la tempeacuterature exteacuterieure eacutetait de 3degC infeacuterieure pour lrsquoessai 2 parrapport agrave lrsquoessai 3

A 800 m la concentration la plus eacuteleveacutee est obtenue pour lrsquoessai 4 dont le deacutebit eacutetait leplus faible parmi les rejets effectueacutes avec lrsquoorifice 372 pouces (essais 2 3 4) En revanchela concentration agrave 100 m eacutetait la plus faible Ce reacutesultat srsquoexplique en partie par desconditions meacuteteacuteorologiques plus stables classe de stabiliteacute E au lieu de classe D pour lesessais 2 et 3

Parmi lrsquoensemble des essais les conditions meacuteteacuteorologiques les plus instables eacutetaientreleveacutees lors de lrsquoessai 3 (Goldwire 1985) Dans ces conditions malgreacute un deacutebit au niveaudu rejet plus important la concentration observeacutee sur lrsquoaxe du panache agrave 800 m srsquoavegravere laplus faible

Ces quelques remarques montrent bien que les conditions meacuteteacuteorologiques jouent un rocircle tregravesimportant pour la dispersion atmospheacuterique dans le champ plutocirct lointain crsquoest-agrave-dire au-delagravede 100 megravetres Il ne suffit pas de caracteacuteriser le terme source finement pour modeacuteliser ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac il faut eacutegalement disposer des conditionsmeacuteteacuteorologiques

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Nota Les 4 paragraphes qui suivent sont essentiellement inspireacutes du document reacutealiseacute parWheatley (avril 1987)

324 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 ont eacuteteacute reacutealiseacutes par J WFrenken et ont eacuteteacute rapporteacutes par Blanken (1980)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient contenant de lrsquoammoniac sous 35 bar 0degC

une buse de rejet de 8 mm de diamegravetre

une tempeacuterature ambiante de -10degC

et une vitesse de vent de lrsquoordre de 2 agrave 3 msLrsquoobjectif de ces essais eacutetait de mesurer la quantiteacute drsquoammoniac collecteacutee sur le sol dans lecas de deux rejets drsquoune minute relarguant chacun 384 kg (064 kgs) dans les configurationssuivantes

un rejet horizontal perpendiculaire au vent situeacute agrave 1 800 mm du sol Ce rejet a permisde recueillir 55 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 143 de lrsquoammoniac rejeteacute

un rejet vertical dirigeacute vers le sol agrave 2 000 mm de celui-ci qui a permis de recueillir273 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 711 de lrsquoammoniac rejeteacute

Le mode de mesure de la quantiteacute drsquoammoniac recueilli nrsquoest pas indiqueacute Aucune mesure deconcentration dans lrsquoair nrsquoa eacuteteacute faite

325 Essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974Les essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974 ont eacuteteacute rapporteacutes par Reed(1974)

Lrsquoobjectif des essais eacutetait la caracteacuterisation de lrsquoefficaciteacute des cuvettes de reacutetention destockages sous pression

Deux seacuteries drsquoessais ont eacuteteacute meneacutees

une seacuterie qui avait pour but de simuler la rupture catastrophique drsquoun container en ocirctantbrusquement un couvercle Les reacutesultats de ces essais ne sont pas deacutecrits par Wheatley(avril 1987)

une autre seacuterie de rejets par un orifice de 1 mm de diamegravetre relieacute par un tuyau agrave unreacuteservoir contenant de lrsquoammoniac sous 65 bar16degC situeacute agrave 1 m du sol sous diversangles Quand lrsquoorifice eacutetait horizontal ou dirigeacute faiblement vers le haut un nuagedrsquoaeacuterosol srsquoest formeacute et aucune formation de liquide nrsquoa eacuteteacute observeacutee au sol Quand ileacutetait pointeacute faiblement vers le bas une petite fraction drsquoammoniac liquide a eacuteteacuterecueillie La quantiteacute nrsquoest pas chiffreacute dans le rapport de Wheatley (avril 1987)

Aucune autre observation nrsquoa eacuteteacute effectueacutee et aucune mesure de concentration dans lrsquoair nrsquoaeacuteteacute faite

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326 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980 rapporteacutes par Blanken(1980) ont mis en œuvre de lrsquoammoniac stockeacute sous 134 bar agrave 38degC et rejeteacute par un tuyaucapillaire de 100 mm de longueur et 2 mm de diamegravetre dans de lrsquoair humide

Lrsquoobjectif des essais eacutetait lrsquoeacutetude de la taille des gouttelettes dans le jet Seuls des reacutesultatsqualitatifs ont eacuteteacute obtenus

Dans une atmosphegravere drsquoammoniac le jet eacutetait transparent et le liquide se seacuteparait du jet etformait une flaque sur le sol

Dans lrsquoair humide le jet eacutetait opaque et lrsquoammoniac liquide nrsquoa pas eacuteteacute recueilli Il a eacuteteacutesupposeacute que lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac initialement formeacute srsquoest vaporiseacute rapidement lorsqursquoil srsquoestdilueacute avec lrsquoair Et il a eacuteteacute conclu que lrsquoopaciteacute eacutetait causeacutee par la condensation de lrsquoeau quiforme un aeacuterosol drsquoammoniac aqueux

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

327 Essais de Landskrona Suegravede 1982Les essais de Landskrona Suegravede 1982 ont eacuteteacute meneacutes par le Swedish National DefenceResearch Institute et ont eacuteteacute rapporteacutes par Nyreacuten et al (1983)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient commercial contenant 1 400 kg drsquoammoniac sous 6 bar et 9degC

une tempeacuterature ambiante de 8degC et une humiditeacute relative de 42

et une vitesse de vent de 13 msLrsquoobjectif des essais eacutetait de mesurer le deacutebit drsquoun rejet drsquoammoniac diphasique et de lecomparer agrave un modegravele theacuteorique

Les rejets ont eacuteteacute effectueacutes agrave partir drsquoun tuyau de diamegravetre inteacuterieur variant de 32 agrave 40 mmSix essais ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec un tuyau de 2 m de longueur et cinq avec un tuyau de 35 mDans chacun des cas le tuyau eacutetait situeacute agrave 2 m au dessus du sol Chaque rejet a dureacute de 60agrave 90 s

Pour tous les essais excepteacute quatre drsquoentre-eux la pression du reacuteservoir a beaucoup varieacutePour les quatre restants la pression de sortie eacutetait de 22 bar et le deacutebit massique de 22 kgsLe jet a toucheacute le sol agrave un point situeacute entre 6 et 10 m du point de rejet Aucune flaque nrsquoa eacuteteacuteobserveacutee

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

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328 Essais du programme FLADISDes rejets drsquoammoniac ont eacuteteacute reacutealiseacutes dans le cadre drsquoun programme drsquoessais europeacuteennommeacute FLADIS (Research on the dispersion of two-phase flashing releases) Ce programmea eacuteteacute reacutealiseacute sous lrsquoeacutegide de la DG XII agrave Bruxelles

Trois campagnes de mesures ont eacuteteacute reacutealiseacutees en avril et aoucirct 1993 et en aoucirct 1994 Au total27 rejets horizontaux drsquoammoniac liqueacutefieacute sous pression ont eacuteteacute reacutealiseacutes

Les deacutebits des rejets ont varieacute de 025 agrave 055 kgs agrave travers des orifices de 40 et 63 mm dediamegravetre Lrsquoessai le plus long a dureacute 40 min

Un des objectifs du programme FLADIS eacutetait drsquoeacutetudier finement le jet drsquoaeacuterosol dans lechamp proche la phase de dispersion en gaz lourd et la transition agrave la dispersion passivePour cela des capteurs ont eacuteteacute disposeacutes en arc de cercle centreacutes sur le point de rejet agrave 20 m70 m et 240 m

Des mesures de la composition de lrsquoaeacuterosol au sein du jet diphasique ont eacuteteacute effectueacutees lorsdes essais De ces mesures il a eacuteteacute observeacute que lrsquoaeacuterosol qui eacutetait constitueacute drsquoammoniacpresque pur proche du point de rejet eacutetait en lrsquoespace de quelques megravetres constitueacute drsquoeaupresque pure

Par ailleurs il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuage drsquoammoniac lors des rejets

329 Essais reacutealiseacutes agrave lrsquoEcole des Mines drsquoAlegravesLrsquoEcole des Mines drsquoAlegraves a reacutealiseacute plusieurs campagnes drsquoessais de dispersion drsquoammoniacdepuis 1996 Les essais sont reacutealiseacutes agrave partir drsquoune ou deux bouteilles drsquoammoniac de 44 kgplaceacutes la tecircte en bas de maniegravere agrave effectuer des rejets en phase liquide (Bara Dussere 1996)Lrsquoobjectif de ces essais est drsquoeacutetudier lrsquoefficaciteacute des queues de paon utiliseacutees par les pompiers

En aval des queues de paon situeacutees agrave environ 1 megravetre des bouteilles une reacuteduction desconcentrations en ammoniac a eacuteteacute constateacutee sur lrsquoaxe du rejet drsquoun facteur supeacuterieur agrave 10 agrave13 m des bouteilles et drsquoun facteur drsquoau moins 3 agrave 20 megravetres En revanche aucune reacuteductionsignificative nrsquoa eacuteteacute observeacutee au-delagrave de 50 megravetres

3210 Autres essais de dispersion atmospheacuterique

Dans le cadre de ce programme des essais de dispersion de produits dans lrsquoatmosphegravere avecdes gaz diffeacuterents de lrsquoammoniac ont eacuteteacute consideacutereacutes

Comme indiqueacute preacuteceacutedemment lrsquoammoniac rejeteacute agrave lrsquoatmosphegravere conduit geacuteneacuteralement agrave laformation drsquoun nuage froid plus lourd que lrsquoair La dispersion se deacuteroule donc comme celledrsquoun gaz lourd jusqursquoagrave ce que le niveau de dilution soit suffisant pour que la dispersion delrsquoammoniac soit preacutesideacutee par les seules caracteacuteristiques de lrsquoeacutecoulement atmospheacuterique(dispersion passive)

Crsquoest pourquoi les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes sur des gaz lourds ont uncertain inteacuterecirct pour lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac Cette affirmationest vraie en particulier pour tous les aspects qui concernent la phase initiale du rejet

Le tableau 14 en page suivante reacutecapitule de maniegravere syntheacutetique les principaux essais dedispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Les essais du Deacutesert de Tortoise sont repris dans ce tableau agrave titre de comparaison

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Burro CoyoteDesert

Tortoise Goldfish Handford Maplin Sands Prairie GrassThorney

Island(instantaneacute)

ThorneyIsland

(continu)

Substance LNG LNG Ammoniac Fluoruredrsquohydrogegravene

Krypton 85 LNG et LPG Dioxyde desoufre

Freacuteon et azote Freacuteon et azote

Type de rejet Liquide agraveeacutebullition

Liquide agraveeacutebullition

Rejetsdiphasiques

Rejetsdiphasiques

Gazeux Liquide agraveeacutebullition

Jet gazeux Gazeux Gazeux

Nombredrsquoessais

8 3 4 3 5 4 et 8 44 9 2

Quantiteacutes enkg 10 700 agrave 17 300 6 500 agrave 12 700 10 000 agrave 36 800 3 500 agrave 3 800 11 agrave 24 Curies

LNG 2 000 agrave6 600

LPG 1 000 agrave3 800

23 agrave 63 3 150 agrave 8 700 4800

Dureacutee en s 79 agrave 190 65 agrave 98 126 agrave 381 125 agrave 360 598 agrave 1 191 60 agrave 360 600 instantaneacute 460

Type desurface

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Sable humide Lit de lacasseacutecheacute

Deacutesert avec desbuissons

Rejet sur deseacutetendues drsquoeaupeu profondes

Herbe Herbe Herbe

Classes destabiliteacute

C-E C-D D-E D C-E D A-F D-F E-F

Distance maxdrsquoobservation

140 - 800 300 - 400 800 3 000 800 400 - 650 800 500 - 580 472

tableau 14 Tableau reacutecapitulatif des principaux essais de dispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Thorney Island 19 essais lors de la phase I 9 essais lors de la phase II et 3 essais pour les rejets continus

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Lrsquoeacutetude des essais mentionneacutes dans le tableau 14 suggegravere les remarques suivantes

Seuls les essais du Deacutesert de Tortoise et de Goldfish ont mis en jeu des rejetsdiphasiques

Les essais de rejet de liquide sur de lrsquoeau (Burro Coyote et Maplin Sands) nepermettent pas de tirer des conclusions pour lrsquoammoniac qui a un comportement tregravesdiffeacuterent avec lrsquoeau

Seuls parmi ces essais ceux de Thorney Island ont mis en œuvre des obstacles

Les enseignements tireacutes de ces essais en terme de dispersion concernent les aspectsgeacuteneacuteraux Ce nrsquoest pas dans le cadre de ces essais que peuvent ecirctre prises en compte lesspeacutecificiteacutes de lrsquoammoniac comme par exemple la formation du jet la geacuteneacuteration de lrsquoaeacuterosolles reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair etc

3211 SynthegraveseLes essais de dispersion atmospheacuterique deacutejagrave reacutealiseacutes ont permis de mettre en eacutevidence

lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques

le comportement de lrsquoammoniac qui se disperse comme un gaz lourd lorsqursquoil estrejeteacute depuis un reacuteservoir sous pression (pas de dispersion en hauteur)

un rejet impactant le sol a permis de recueillir 70 de lrsquoammoniac rejeteacute (essais deUnie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972)

Cependant il manque notamment des donneacutees sur

la caracteacuterisation du terme source du rejet et la formation du jet diphasique dans lecas de rejets sous pression et notamment la geacuteneacuteration et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol

des essais de rejet impactant une surface avec des deacutebits plus importants Les essaiscomme ceux de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 nrsquoont paspermis drsquoeacutetudier la dispersion de lrsquoammoniac Ces essais ont juste permis drsquoeacutetudierle pheacutenomegravene de maniegravere qualitative

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33 MODELISATION DE LA DISPERSION ATMOSPHERIQUE DE LrsquoAMMONIAC

Comme nous lrsquoavons vu au paragraphe preacuteceacutedent la modeacutelisation doit tenir comptenotamment

des effets de graviteacute dus agrave la tempeacuterature du nuage

de la preacutesence drsquoaeacuterosol

des reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

Diffeacuterents types de modegraveles de dispersion existent les modegraveles gaussiens les modegravelesinteacutegraux et les modegraveles tridimensionnels Ces modegraveles sont largement deacutecrits dans lalitteacuterature par exemple UIC (1995) ou RIOU (1989)

331 Les modegraveles gaussiensLes modegraveles purement gaussiens sont dans la plupart des cas inadapteacutes agrave la modeacutelisationfine de rejets drsquoammoniac liquide sous pression En effet lrsquoammoniac ne se comporte pascomme un gaz passif dans les phases initiales de rejet

332 Les modegraveles tridimensionnelsLes modegraveles tridimensionnels permettent de reacutesoudre directement le systegraveme drsquoeacutequationsphysiques qui gouverne la dispersion atmospheacuterique Ainsi de nombreuses situations plus oumoins complexes peuvent ecirctre simuleacutees En revanche cela impose une prise en comptepreacutecise de lrsquoensemble des pheacutenomegravenes tels que par exemple la turbulence atmospheacuterique latopographie du terrain ou les obstacles

Ces modegraveles sont plus complexes agrave mettre en œuvre et neacutecessitent du personnel qualifieacute pourles utiliser Parmi les limitations de ces modegraveles on peut citer par exemple le choix desmodegraveles de turbulence le raffinement du maillage ou les critegraveres de convergence De ce faitdes modegraveles numeacuteriques plus simples sont plus souvent employeacutes

333 Les modegraveles inteacutegraux

A mi-chemin entre les modegraveles gaussiens et les modegraveles tridimensionnels les modegravelesinteacutegraux donnent des reacutesultats inteacuteressants avec des temps de mise en œuvre infeacuterieurs auxmodegraveles tridimensionnels Ils permettent de prendre en compte les particulariteacutes du gaz et durejet dans la phase initiale jusqursquoagrave ce que la dispersion devienne passive

Cependant de tels logiciels ne prennent pas en compte les obstacles tels que des bacirctiments latopographie et la veacutegeacutetation Seul un paramegravetre de rugositeacute permet de moduler les reacutesultats enfonction de la configuration moyenne du terrain

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334 Problegravemes subsistants et ameacuteliorations agrave apporter

Lantzy (1992) indique qursquoil ne faut pas perdre de vue que le but de la modeacutelisation de rejetsatmospheacuteriques est de preacutedire avec le plus de preacutecision possible les conseacutequences drsquoun rejetde substance dangereuse Pour arriver agrave ce but la caracteacuterisation du terme source estdeacuteterminante parce que les meilleurs modegraveles de dispersion donneront toujours des reacutesultatserroneacutes si le terme source est incorrect

Certains points preacutesenteacutes dans cet article peuvent ecirctre repris pour lrsquoeacutetude de la dispersion delrsquoammoniac et plus particuliegraverement pour lrsquoeacutetude du terme source lors de rejets drsquoammoniacCes points concernent les eacutecoulements diphasiques la formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol laformation et lrsquoeacutevaporation de flaques

3341 Les eacutecoulements diphasiquesConcernant les eacutecoulements diphasiques drsquoapregraves Lantzy (1992) les travaux agrave venir devraientecirctre axeacutes sur

une meilleure compreacutehension des effets de non-eacutequilibre pour les rejets via des petitstuyaux (longueur infeacuterieure agrave 100 mm) Crsquoest le domaine de lrsquointerpolation entre leseacutecoulements en reacuteel non-eacutequilibre et les eacutecoulements homogegravenes

une deacutetermination plus preacutecise du coefficient de deacutecharge Cette valeur estgeacuteneacuteralement comprise entre 06 et 10 et a de ce fait une influence importante sur ledeacutebit calculeacute

lrsquoeacutetablissement drsquoune base de donneacutees expeacuterimentales pour les ruptures de canalisationsdont le rapport LD est grand A lrsquoheure actuelle le travail effectueacute dans ce domainesrsquoest limiteacute agrave des simulations sur ordinateur Des donneacutees sont neacutecessaires pour veacuterifieret eacutetendre les theacuteories existantes

le deacuteveloppement de modegraveles drsquoentraicircnement et de meacutelange pour les rupturescatastrophiques Par exemple il nrsquoexiste pas de theacuteorie entiegraverement satisfaisante pourestimer correctement la taille des gouttes et la vitesse du rejet Des donneacutees agrave grandeeacutechelle sont neacutecessaires pour compleacuteter les donneacutees agrave petite eacutechelle disponiblesaujourdrsquohui

3342 La formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosolPour modeacuteliser correctement les rejets agrave partir de stockages sous pression les modegravelesdoivent prendre en compte lrsquoaeacuterosol et lrsquoeacutevolution des gouttelettes le long du jet Cependantpour cela il est neacutecessaire de pouvoir estimer de faccedilon preacutecise la taille initiale des gouttesainsi que leur distribution La plupart des recherches agrave deacutevelopper concerne donc

lrsquoeacutevaporation des gouttelettes Il est neacutecessaire de preacutevoir correctement quelle quantiteacutede la substance sera transporteacutee

la coalescence des gouttelettes

les effets de la viscositeacute sur le cisaillement Il nrsquoy a pas de donneacutees disponibles agrave cejour

la non uniformiteacute des orifices des rejets

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3343 La formation et lrsquoeacutevaporation de flaquesLa formation et lrsquoeacutevaporation de flaques est un sujet qui meacuterite drsquoecirctre examineacute afin decomprendre et de modeacuteliser les pheacutenomegravenes qui peuvent ecirctre rencontreacutes lors drsquoaccidents Enparticulier les points suivants doivent ecirctre eacutetudieacutes

le gel de lrsquohumiditeacute du sol Ce pheacutenomegravene affecte la conduction thermique vers laflaque Il nrsquoest pas tregraves bien compris agrave ce jour

lrsquoinfiltration des substances dans le sol Pour une substance cryogeacutenique (commelrsquoammoniac) ce pheacutenomegravene accroicirct la surface de contact ce qui favorise le transfert dechaleur et de ce fait le taux drsquoeacutevaporation Pour une substance non cryogeacutenique cepheacutenomegravene conduit agrave une surface de flaque moindre et agrave moins drsquoeacutevaporationComme pour le point preacuteceacutedent ce pheacutenomegravene nrsquoest pas bien connu

lrsquoeffet du substrat sur la taille de la flaque Il nrsquoexiste pas de bonnes theacuteories pourrelier directement la rugositeacute du substrat et la taille de la flaque pour une surface nonlisse et non reacuteguliegravere (crsquoest-agrave-dire dans la majoriteacute des cas reacuteels)

lrsquoeacutevaporation par vent faible Des donneacutees seraient neacutecessaires pour deacutevelopper desmodegraveles adapteacutes agrave ces conditions

Par ailleurs concernant lrsquoeacutevaluation des modegraveles de terme source Lantzy (1992) rappelleque couramment lrsquoeacutevaluation nrsquoest pas faite sur le modegravele de terme source lui-mecircme maissur la combinaison du modegravele du terme source et du modegravele de dispersion

Lantzy indique en outre que la plupart des donneacutees disponibles concernent des distances au-delagrave de 300 m Il y a un besoin drsquoessais bien dimensionneacutes et bien instrumenteacutes agrave proximiteacutedu point de rejet afin de recueillir des donneacutees de qualiteacute pour lrsquoeacutevaluation des modegraveles determe source

En conclusion Lantzy exprime qursquoil y a un besoin de donneacutees expeacuterimentales satisfaisantespour lrsquoeacutevaluation et le deacuteveloppement de tous les aspects de la modeacutelisation du terme source

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335 SynthegraveseEn reacutesumeacute un certain nombre de problegravemes techniques doit ecirctre encore abordeacute de maniegraverepreacutecise dans diffeacuterents domaines relatifs agrave lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique despolluants

En ce qui concerne la compreacutehension et la modeacutelisation du terme source il faudrait examineren deacutetail

le rejet biphasique

le preacute-meacutelange dans la phase de jet

la formation et le comportement daeacuterosol en dispersionEn ce qui concerne les particulariteacutes de lrsquoammoniac

la prise en compte de la graviteacute

les reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

En ce qui concerne les conditions extrinsegraveques au rejet

la deacutefinition des conditions meacuteteacuteorologiques (profil du vent gradient de tempeacuteraturehygromeacutetrie)

la topographie et lorographie

lrsquoinfluence de la rugositeacuteEn ce qui concerne les problegravemes directement lieacutes agrave la modeacutelisation

les conditions aux limites avec le choix des eacutequations de fermeture pour les modegravelestridimensionnels

linfluence et limportance des diffeacuterents calages empiriques pour les modegraveles simplifieacutesainsi que lrsquoadeacutequation de ces calages par rapport agrave la reacutealiteacute

lrsquoinfluence de lrsquoutilisateur du logiciel sur les reacutesultats drsquoune modeacutelisation

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34 ASPECTS EXAMINES DANS CE PROGRAMME

Ce programme de recherche consiste notamment agrave compleacuteter les connaissances sur ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac en milieu libre et en milieu encombreacute et agrave effectuerdes comparaisons entre des reacutesultats obtenus au moyen de modegraveles numeacuteriques et desmesures reacutealiseacutes au cours drsquoessais Dans ce but un programme drsquoessais agrave grande eacutechelle a eacuteteacuteentrepris

Il vise agrave apporter des eacuteleacutements de reacuteponses aux problegravemes souleveacutes dans le chapitrepreacuteceacutedent et plus particuliegraverement sur les deux points preacutesenteacutes ci-apregraves

341 Les jets impactantsDans le cadre de lrsquoeacutetude drsquoun rejet drsquoammoniac il est deacutelicat de caracteacuteriser correctement leterme source en particulier la quantiteacute qui srsquoeacutecoule et qui constitue une flaque liquideappeleacutee laquo rain-out raquo dans la litteacuterature scientifique en langue anglaise

Pour essayer drsquoappreacutehender les pheacutenomegravenes agrave grande eacutechelle lrsquoINERIS a mis en œuvre desrejets drsquoammoniac dans des configurations qui diffegraverent uniquement par la preacutesence obstaclesdans le champ tregraves proche

jet diphasique en champ libre

jet diphasique impactant un mur situeacute agrave moins de 3 megravetres

jet diphasique impactant le solLa diffeacuterence entre ces types de rejet devra permettre drsquoestimer le deacutebit de formation de laflaque Cette eacuteventuelle formation de flaque lors drsquoun jet impactant permettra drsquoavoir uneapproche plus reacutealiste dans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute

Des essais reacutealiseacutes sur les jets gazeux impactant une surface ont montreacute que dans lesconditions des essais le volume pour lequel la concentration est supeacuterieure agrave uneconcentration donneacutee eacutetait beaucoup plus eacuteleveacute que dans le cas drsquoun jet libre jusqursquoagrave 10 foissupeacuterieur lors drsquoessais avec du meacutethane (Chaineaux 1995) En effet lorsque le jet impacte unobstacle lrsquoentraicircnement drsquoair est a priori reacuteduit car le nuage agrave tendance agrave se laquo diluer raquo avec unair deacutejagrave chargeacute en gaz

Si ce reacutesultat se confirme il faudra prendre en compte cet aspect pour la seacutecuriteacute dans lechamp proche

En revanche un jet impactant peut conduire agrave la formation drsquoune flaque au sol et doncreacuteduire le deacutebit gazeux qui passe agrave lrsquoatmosphegravere Les distances correspondant agrave uneconcentration donneacutee peuvent alors ecirctre infeacuterieures agrave celles qui seraient obtenues dans le casdrsquoun rejet en champ libre

Les eacutetudes de seacutecuriteacute drsquoinstallations caracteacuteriseacutees par une configuration semblable agrave cesessais seront plus reacutealistes lorsque ces pheacutenomegravenes seront pris en consideacuteration

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342 Influence de la geacuteomeacutetrie de lrsquoorificeDans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute les rejets sont geacuteneacuteralement consideacutereacutes commecirculaires (issus de la rupture guillotine drsquoune canalisation)

Dans ce programme des rejets diphasiques via des orifices diffeacuterents mais dont la surface dela section ouverte est identique ont eacuteteacute mis en œuvre afin de comparer les reacutesultats obtenusen terme de concentration sous le vent de lrsquoeacutemission

Lrsquoorifice de reacutefeacuterence est un orifice circulaire (buse) Ensuite un orifice formeacute par une bridedont le joint a eacuteteacute au preacutealable enleveacute et remplaceacute par des cales de mecircme eacutepaisseur a eacuteteacutereacutealiseacute tel qursquoindiqueacute sur la figure 2 ci-apregraves

figure 2 Scheacutema du dispositif permettant de simuler une fuite sur une bride

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4 DESCRIPTION DES ESSAIS A GRANDE ECHELLE

Dans ce programme de recherche quinze essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelleont eacuteteacute reacutealiseacutes Afin de se placer dans des configurations proches de situations industriellesles essais ont eacuteteacute deacutefinis avec les 6 industriels qui ont participeacute agrave ce programme

41 PRESENTATION DES ESSAIS REALISES

Les quinze configurations de rejet qui ont eacuteteacute reacutealiseacutees lors de cette campagne drsquoessais sontdeacutecrites sommairement ci-apregraves agrave cocircteacute de chacun des scheacutemas de principe Ces essais sontnumeacuteroteacutes de 1 agrave 8b dans lrsquoordre chronologique de leur reacutealisation Pour chacune de cesconfigurations le diamegravetre de la canalisation est de 2 pouces (508 mm) Sauf indicationspeacutecifique (cas des essais 2 3 4p et 2b) lrsquoorifice circulaire est aussi de diamegravetre 2 pouces

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase gazeuseSeul essai reacutealiseacute en phase gaz Les essais suivantsconcernent tous des rejets drsquoammoniac initialement enphase liquide

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase liquide agravetravers un orifice de 20 mm

Rejet agrave travers une bride de 2 pouces agrave une hauteur de1 megravetre La distance entre les deux eacuteleacutements de la brideest de 16 mm de sorte que la surface de rejet est eacutegaleagrave 18 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur agrave travers unorifice de 30 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3 m x 3 m Ce mur est situeacute agrave 3 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet25

24

21

24p

30 mm

22

20 mm

23

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Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3m x 3m Ce mur est situeacute agrave 1 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de3 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 2 m x 2 m de surfaceet de 1m de hauteur (4 m3)

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 25 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 60 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au ndeg4 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir a eacuteteacute abaisseacutee agrave -12degCavant lrsquoessai

Rejet identique au ndeg2 avec un orifice de diamegravetre 18 mm

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 10m x 10m desurface et de 5 cm de hauteur (5 m3)

26

28

27

29

212

22b

18 mm

28b

210

211

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42 DESCRIPTION DES MOYENS DrsquoESSAIS

Pour reacutealiser ces essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelle le TerraindrsquoExpeacuterimentation Exteacuterieur (TEE) du CEA-CESTA (Centre drsquoEtudes Scientifiques etTechniques drsquoAquitaine) a eacuteteacute retenu Il se situe agrave une soixantaine de kilomegravetres au Sud deBordeaux Le site a une superficie de 950 hectares Il est entiegraverement clocirctureacute et son accegraves estcontrocircleacute en permanence Lrsquoeacutetude de seacutecuriteacute qui a eacuteteacute reacutealiseacutee a montreacute que les essaisenvisageacutes pouvaient ecirctre effectueacutes dans de bonnes conditions de seacutecuriteacute du fait notammentde lrsquoespace disponible

Le terrain drsquoessais du TEE est totalement plat et deacutepourvu de tout obstacle Ce terraindrsquoenviron deux kilomegravetres de rayon dispose en son centre drsquoune dalle carreacutee en beacuteton de10 megravetres de cocircteacute et drsquoenviron 15 cm drsquoeacutepaisseur Crsquoest agrave partir de cette dalle que les rejetsont eacuteteacute reacutealiseacutes

421 Description du point de rejetA proximiteacute immeacutediate de la dalle de rejet trois reacuteservoirs drsquoammoniac de 12 m3 chacun onteacuteteacute installeacutes Lrsquoammoniac liqueacutefieacute y eacutetait stockeacute sous sa pression de vapeur saturante Lesreacuteservoirs avaient les dimensions suivantes

longueur totale 4 810 mm longueur virole 3 700 mm diamegravetre inteacuterieur 1 874 mm hauteur maximum de liquide 1 500 mm

Lors des essais un seul de ces reacuteservoirs eacutetait relieacute au dispositif de rejet situeacute au centre de ladalle Celui-ci eacutetait eacutequipeacute de 5 thermocouples et drsquoun capteur de pression afin de suivrelrsquoeacutevolution des conditions de pression et de tempeacuterature agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir au cours dechaque essai

Les 5 thermocouples eacutetaient installeacutes sur une verticale depuis le fond du reacuteservoir auxhauteurs suivantes

50 mm 400 mm 750 mm 1 100 mm 1 450 mm

Le capteur de pression eacutetait situeacute en partie haute du reacuteservoir dans la phase gazeuse Cecapteur est repeacutereacute P3 sur la figure 3 page suivante

Le reacuteservoir eacutetait eacutegalement relieacute agrave un cadre drsquoazote permettant soit de le pressuriser soit demaintenir la pression constante au cours drsquoun essai ou encore de purger apregraves un essai lacanalisation qui le reliait au dispositif de rejet

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41

70

1080

60 50 40

30

20

V = 12 m3

thermocouples

2 phase liquide2 phase gaz

N2

pression(P3)

NH3 liquide

dispositif de rejet

deacutebitmegravetre

figure 3 scheacutema du point de rejet

Pour effectuer les quinze rejets deacutefinis dans le cadre de ce programme les deux vannesmanuelles de diamegravetre 2 pouces installeacutees sur le reacuteservoir ont eacuteteacute utiliseacutees une eacutetait relieacutee agravela phase gaz et lrsquoautre agrave la phase liquide Ces deux vannes identiques ne sont pas agrave passageinteacutegral et leur diamegravetre de passage est de 32 pouces

Apregraves la vanne 2 pouces connecteacutee agrave la phase liquide un deacutebitmegravetre drsquoune longueur de300 mm et drsquoun diamegravetre inteacuterieur de 41 mm a eacuteteacute installeacute Preacutevu pour fonctionner en phaseliquide il nrsquoa pas donneacute de reacutesultats exploitables lors des essais car lrsquoammoniac eacutetaitdiphasique degraves la vanne situeacutee juste en amont pour presque tous les essais

La liaison entre la deacutebitmegravetre et le dispositif de rejet eacutetait assureacutee par une canalisation de50 mm de diamegravetre et de 104 m de longueur

Enfin le dispositif de rejet eacutetait composeacute drsquoune canalisation de 2 pouces instrumenteacutee par desvannes des thermocouples et des capteurs de pression (cf figure 4 page suivante)

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Nota toutes les distances sont donneacutees en mm

figure 4 description du dispositif de rejet

Lrsquoaxe du dispositif de rejet se situait agrave 1 015 mm au-dessus du solLrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet a eacuteteacute eacutequipeacutee de diffeacuterents types de sortie (cf figure 5) enfonction de la configuration expeacuterimentale souhaiteacutee

mesure de tempeacuterature thermocouple de 1 mm au centre de la canalisationth7

P2

110

280

475

600

715815

1050

1370

th8 P2 th7

130

445

vanne manuelle 2 (diamegravetre interne 32 )

vanne pneumatique agrave passage inteacutegral 2

mesure de pression capteur deacuteporteacute de 15 cm

diamegravetre 2longueur 104 m bride pour

recevoir diffeacuterentstypes de sortie

1 01

5 s

ol

canalisation derejet

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th8 P2 th7

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

rejets horizontaux essais1 2 4p 4 5 6 10 11 12 2b

essai 7 rejet vertical agrave 3 m dehauteur

essai 9 rejet dans une reacutetentionde 2 x 2 x 1 m

essai 3 rejet agrave traversune bride

essais 8 et 8b

80

190

90

170

65

160980

65

160

870

sol

870

sol

820

1 535

2 88

0 s

ol

1015

so

l

figure 5 diffeacuterents types de sortie pour chaque configuration

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Pour les essais dont le jet eacutetait orienteacute vers le sol la dalle de beacuteton eacutetait instrumenteacutee ensurface de thermocouples Lors des jets contre le mur ce dernier eacutetait eacutegalement instrumenteacuteavec des thermocouples Lrsquoinstrumentation reacutealiseacutee et le repeacuterage de ces thermocouples sontdeacutecrits en annexe 1

Concernant les essais 2 4p et 2b lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet eacutetait eacutequipeacutee drsquoun bouchonde 50 mm perceacute du diamegravetre correspondant agrave lrsquoessai soit respectivement pour ces trois essais20 mm 30 mm et 18 mm

Pour lrsquoessai 3 avec la bride le joint a eacuteteacute enleveacute Lrsquoeacutepaisseur entre les 2 eacuteleacutements de la brideeacutetait de 16 mm Cela correspond agrave une surface de fuite de 255 mm2 Le diamegravetre eacutequivalenten surface est donc 18 mm

Lors des essais 10 et 11 des eacutecrans drsquoeau ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des laquo queues de paon raquo Lescaracteacuteristiques de ces queues de paon eacutetaient les suivantes

diamegravetre drsquoalimentation 70 mm

pression drsquoalimentation 8 bar

deacutebit en eau 1 200 Lmin

porteacutee x 32 m

porteacutee y 10 m

figure 6 porteacutees des queues de paon employeacutees lors de essais 10 et 11

porteacute

e y

10

m

porteacutee x 32 m

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Pour ces deux essais deux queues de paon eacutetaient installeacutees tel que deacutecrit sur la figure 7ci-apregraves

figure 7

Essai 10 Implantation des deux queuesde paon agrave 25 m du point de rejet

Essai 11 Implantation des deux queuesde paon agrave 60 m du point de rejet

Les positions des macircts de mesure sont preacuteciseacutees en deacutetail plus loin dans ce rapport

B18 B17 B16

118

m

125 m

118 m

A14 A11 A08

61

m

61 m

12 m

20 m

50 m

queue de paon

macirct de mesure

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422 Mesures meacuteteacuteorologiquesPour la mesure des conditions atmospheacuteriques un macirct meacuteteacuteorologique de 10 megravetres dehauteur eacutetait installeacute agrave 350 megravetres du point de rejet dans la direction noteacutee 3 (repegravere M sur lafigure 11) Celui-ci eacutetait composeacute de trois aneacutemomegravetres agrave coupelles situeacutes agrave 15 4 et 7megravetres de hauteur drsquoune girouette situeacutee agrave 7 megravetres et drsquoun aneacutemomegravetre ultrasonique situeacute agrave10 megravetres

Une station meacuteteacuteorologique eacutetait eacutegalement installeacutee agrave cocircteacute du poste de commande ougrave desmesures de tempeacuterature drsquohumiditeacute relative et de flux solaire ont eacuteteacute effectueacutees Ces mesuresont eacuteteacute reacutealiseacutees agrave 15 megravetres de hauteur La freacutequence drsquoacquisition de ces paramegravetres eacutetait de1 Hz excepteacute pour lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique dont la freacutequence eacutetait de 10 Hz

Le type de mateacuteriel qui a eacuteteacute utiliseacute est deacutecrit ci-apregraves 1 girouette PULSONIC 429 3 aneacutemomegravetres agrave coupelles PULSONIC 438 1 pyranomegravetre PULSONIC CM6B (mesure du flux solaire) 1 sonde de tempeacuterature PULSONIC 1 hygromegravetre PULSONIC 1 aneacutemomegravetre ultrasonique METEK ndash USA-1

Un scheacutema de lrsquoinstallation est donneacute sur la figure 8 ci-apregraves

figure 8 Macirct meacuteteacuteorologique

Lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique eacutetait installeacute avec lrsquoaxe x orienteacute vers le nord et lrsquoaxe y orienteacutevers lrsquoest

La girouette eacutetait orienteacutee dans la direction opposeacutee agrave lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique

10m

7m

4m

15m

aneacutemomegravetre ultrasonique

girouette

aneacutemomegravetre agrave coupelles

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423 Constitution et tests de la chaicircne de mesure de lrsquoammoniacPour reacutealiser les essais en grand lrsquoINERIS a retenu la mise en œuvre drsquoune chaicircne de mesureautonome agrave la fois pour minimiser le cacircblage mais eacutegalement pour ecirctre facilement deacuteplaceacuteeen fonction des conditions meacuteteacuteorologiques (surtout des variations de la direction du vent)De ce fait lrsquoalimentation eacutelectrique des capteurs a eacuteteacute assureacutee par des batteries et des pilesPour chaque seacuterie de mesures le stockage des donneacutees eacutetait effectueacute sur laquo EEPROM 5 raquo

Ainsi la chaicircne de mesure de lrsquoammoniac eacutetait constitueacutee drsquoun boicirctier eacutelectronique sur lequelil eacutetait possible de connecter jusqursquoagrave 4 capteurs de technologies diffeacuterentes Au total70 boicirctiers eacutelectroniques identiques ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ce programme

Un boicirctier eacutelectronique comporte trois eacuteleacutements disposeacutes sur une plaque drsquoassemblage agravelrsquointeacuterieur drsquoun coffret eacutetanche

Une carte eacutelectronique drsquoacquisition de signaux dont les fonctions sont drsquoamplifier lesignal drsquoeffectuer le traitement numeacuterique de reacutealiser lrsquoaffichage de diffeacuterentsparamegravetres de programmer la configuration et de reacutealiser lrsquoenregistrement desdonneacutees Le composant principal de la carte est un microcontrocircleur speacutecialement adapteacute agravelrsquoinstrumentation

Un dispositif enregistreur sur laquo eeprom raquo destineacute agrave lrsquoacquisition primaire des donneacuteesissues des capteurs sous forme de signal numeacuterique (8192 donneacutees)

Une alimentation eacutelectrique (piles) pour alimenter les circuits eacutelectroniquesLa carte eacutelectronique dispose drsquoune horloge interne qui met en route et arrecircte le systegraveme agrave desheures programmeacutees Pendant cette peacuteriode lrsquolaquoeepromraquo enregistre les mesures des capteurs agraveune cadence preacutedeacutetermineacutee Pour les essais une freacutequence de 025 Hz a eacuteteacute retenue soit unemesure toutes les 4 secondes ce qui permettait compte tenu des capaciteacutes de lrsquolaquo eeprom raquodrsquoenregistrer pendant 8 heures A la fin de chaque journeacutee drsquoessais les donneacutees recueillies etstockeacutees dans les laquo eeprom raquo eacutetaient recopieacutees sur le disque dur drsquoun micro-ordinateur aumoyen drsquoune interface speacutecifique

Pour effectuer le choix des capteurs agrave installer sur les 70 boicirctiers eacutelectroniques les rejetsenvisageacutes dans le paragraphe 41 ont eacuteteacute modeacuteliseacutes agrave lrsquoaide de logiciels de dispersionatmospheacuterique Quelques enseignements geacuteneacuteraux ont eacuteteacute tireacutes de ces simulations

A priori il nest pas neacutecessaire de placer des capteurs capables de mesurer desconcentrations supeacuterieures agrave 1 dammoniac gazeux au-delagrave de 300 megravetres du point derejet sur lrsquoaxe du panache

en revanche jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet les capteurs situeacutes sur lrsquoaxe dupanache devraient tous ecirctre soumis agrave des concentrations supeacuterieures agrave 1

enfin au-delagrave de 750 megravetres les concentrations calculeacutees sont infeacuterieures agrave 01 soit1 000 ppm

Ces reacutesultats ont eacuteteacute consideacutereacutes comme des ordres de grandeur et ont eacuteteacute ajusteacutes en fonctionde lrsquoavancement du programme

5 EEPROM Electrically Erasable Programmable Read Only Memory

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Ainsi le choix des capteurs srsquoest effectueacute en fonction de la concentration agrave mesurer qui estlieacutee agrave la distance au point de rejet sous le vent de lrsquoeacutemission et agrave la distance agrave lrsquoaxe dupanache

Plusieurs techniques de mesure de la concentration dammoniac eacutetaient envisageablestelles que

des cellules eacutelectrochimiques

des semi-conducteurs

des capteurs catalytiques dont les pellistors

une mesure indirecte de lammoniac par la mesure de loxygegravene de lair baseacutee sur lesproprieacuteteacutes paramagneacutetiques de loxygegravene

la mesure dans lrsquoinfrarouge (IR)

la chromatographieChacune de ces techniques srsquoapplique agrave un domaine de concentration speacutecifique commelrsquoindique la figure 9 ci-dessous Les domaines de concentration sont des ordres de grandeurqui peuvent ecirctre eacutetendus en fonction des caracteacuteristiques des capteurs

1 10 100 1000 1 10 100

celluleeacutelectrochimique

semi-conducteur

capteur catalytique

mesure indirecte O2

spectromeacutetrieinfrarouge etphotoacoustique

chromatographie

figure 9 Repreacutesentation des domaines de concentration speacutecifiques des capteurs

Lannexe 2 deacutecrit le principe de fonctionnement des trois premiegraveres techniques citeacutees ci-dessus et qui sont les plus reacutepandues pour la mesure de gaz combustibles

Echelle logarithmique de concentration en ppm et

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Finalement les capteurs qui ont eacuteteacute connecteacutes sur les boicirctiers eacutelectroniques lors de lacampagne drsquoessais sont

des capteurs catalytiques de type pellistor speacutecifiques agrave lrsquoammoniac (EEV VQ 41)permettant de mesurer des concentrations drsquoammoniac comprises entre 01 et 15(entre 1 000 ppm et 150 000 ppm) Ces capteurs au nombre de 60 eacutetaient placeacutes dansle champ proche (jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet)

des cellules eacutelectrochimiques (SENSORIC NH3 3E 1000) mesurant des concentrationsdrsquoammoniac comprises entre 10 et 1000 ppm Ces capteurs au nombre de 50 ont eacuteteacutedisposeacutes dans le champ lointain (de 200 megravetres agrave 1 700 megravetres du point de rejet)

60 thermocouples (type K diamegravetre 1 mm classe 1 gaine inox longueur 5 m)permettant de mesurer les fluctuations de tempeacuterature Ces thermocouples ont eacuteteacuteinstalleacutes agrave cocircteacute de chaque capteur catalytique jusqursquoagrave la distance de 100 megravetres depuisle point de rejet et ce notamment afin drsquoappreacutecier les variations de tempeacuterature dans lejet

Les pellistors EEV VQ41 et les cellules eacutelectrochimiques SENSORIC NH3 3E 1000 ontdrsquoabord fait lrsquoobjet drsquoune seacuterie de tests en laboratoire agrave lrsquoINERIS afin de veacuterifier leurscaracteacuteristiques Ensuite le comportement de ces capteurs a eacuteteacute testeacute agrave lrsquoINERIS dans unegalerie de 50 megravetres de longueur et de 10 m2 de section Des rejets au travers drsquoorifices de05 mm agrave 8 mm de diamegravetre ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ces tests et ont permis de valider la chaicircnede mesure (Bouet 1996)

Pour faciliter le traitement des donneacutees le microcontrocircleur a eacuteteacute programmeacute pour fournir lesdonneacutees directement dans lrsquouniteacute (ppm vol) et dans lrsquoeacutechelle correspondant au capteur Lestockage des donneacutees dans les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute reacutealiseacute de la maniegravere suivante

cellule eacutelectrochimique par pas de 10 ppm jusqursquoagrave 2 000 ppm

pellistor par pas de 250 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 0 jusqursquoagrave 130 puis par pasde 560 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 131 jusqursquoagrave 255

thermocouple par pas de 03125degC de -40degC agrave +40degC

Enfin un programme permettant drsquoeffectuer la lecture et la sauvegarde des informationsenregistreacutees par les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir du logiciel Labview Un utilitairede traitement de ces donneacutees a eacutegalement eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir de ce logiciel

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424 Instrumentation des capteurs sur le terrain drsquoessai

Afin de faciliter lrsquoinstallation des boicirctiers eacutelectroniques avant un rejet le terrain drsquoessai a eacuteteacutepreacutealablement eacutequipeacute de plus de 150 macircts de 3 megravetres de hauteur Ces macircts offraient lapossibiliteacute de fixer les capteurs agrave 4 hauteurs diffeacuterentes agrave savoir 01 1 2 et 3 megravetres Ils onteacuteteacute disposeacutes sur 7 arcs de cercle de 180deg drsquoamplitude centreacutes sur la dalle de rejet et dont lesrayons eacutetaient de 20 50 100 200 500 800 et 1 700 megravetres Sur les deux premiers arcs decercles situeacutes agrave 20 et 50 megravetres 41 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 45deg et sur tous les autresarcs de cercles 21 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 9deg

Afin de faciliter lrsquoexploitation ulteacuterieure des essais les macircts installeacutes sur le terrain drsquoessai onteacuteteacute repeacutereacutes par une lettre et un nombre

La lettre correspond au rayon de lrsquoarc de cercle crsquoest agrave dire la distance depuis le point derejet (cf tableau 15)

distance depuis lepoint de rejet (m)

20 50 100 200 500 800 1 700 4 350 650

lettre A B C D E F G S M T

tableau 15Correspondance entre la distance depuis le point de rejet et la lettre

associeacutee

Les trois derniegraveres distances de 4 350 et 650 megravetres repeacutereacutees dans le tableau preacuteceacutedentcorrespondent respectivement aux capteurs installeacutes sur la dalle de rejet au macirctmeacuteteacuteorologique et agrave un macirct de 19 megravetres de hauteur Sur ce dernier agrave partir de lrsquoessai 8 deuxcellules eacutelectrochimiques ont eacuteteacute installeacutees agrave 6 et 10 megravetres de hauteur

Le nombre correspond agrave une direction depuis le point de rejet Nous avons deacutefini80 directions soit un angle de 45deg entre chacune drsquoelles Dans la configuration qui a eacuteteacuteretenue le nord correspond agrave la direction 50 (Cf figure 10) Lrsquoimplantation des macircts a eacuteteacutereacutealiseacutee dans les directions comprises entre 1 agrave 41

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La numeacuterotation des angles agrave partir de la dalle de rejet est reporteacutee sur la figure 10 ci-apregraves

figure 10Repeacuterage des angles sur la dalle de rejet

La numeacuterotation des angles sur le terrain drsquoessai ainsi que la position des macircts sont reporteacuteessur la figure 11 ci apregraves

70

1080

60 50 40

30

20

dispositif de rejet

Nord

Ouest

Sud

Est

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3 chemindaccegraves

directions de rejet

possibles

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figure 11 position des macircts de mesure

Compte-tenu de la direction la plus freacutequente du vent identifieacutee agrave partir drsquoune analyse desdonneacutees meacuteteacuteorologiques locales et de la configuration du terrain drsquoessai le champ demesure agrave privileacutegier se trouve entre les valeurs drsquoangles numeacuteroteacutees 1 et 41

Par ailleurs il est agrave noter que lrsquoarc de cercle agrave 1 700 megravetres est limiteacute par les dimensions duterrain drsquoessai pour les directions 1 19 21 23 25 27 29 et 41 Pour ces directions ladistance exacte des macircts de mesure est indiqueacutee entre parenthegravese

29 (1 680 m)

Dispositif de rejetSalle de controcircle

Zone vie

G

F

E

D

(1580 m) 1

11 139

7

5

17

3

15

25 (1 530 m)

23 (1 515 m)

21 (1 540 m)

19 (1 605 m)

41 (1 620 m)

39

37

35

33

31

27 (1 580 m)

Macirct meacuteteacuteorologique

M

T

CAB

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Lors de chaque essai les capteurs eacutetaient installeacutes sur les macircts de mesure dans leur positionfinale sous le vent du rejet environ 1 heure avant le deacutebut de lrsquoessai Ainsi les capteurseacutetaient tous reacutepartis de chaque cocircteacute de lrsquoaxe du rejet sur un secteur angulaire de 35deg de partet drsquoautre de cet axe

Pour les rejets impactant et le rejet agrave travers la bride lrsquoangle de reacutepartition des capteurs eacutetaitsupeacuterieur pour les arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 et 100 megravetres (jusqursquoagrave 80deg de chaque cocircteacute delrsquoaxe du rejet) Dans ces configurations des capteurs ont eacutegalement eacuteteacute rajouteacutes sur la dallede beacuteton sur un rayon de 4 megravetres

425 Moyens drsquoacquisitionLes donneacutees recueillies lors de ces essais ont eacuteteacute enregistreacutees ou traiteacutees au moyen de troismoyens drsquoacquisition distincts pour les points suivants

les boicirctiers eacutelectroniques (chaicircne de mesure deacutecrite au paragraphe 423) qui ontpermis lrsquoacquisition drsquoune part des valeurs de concentration en ammoniac agravelrsquoaide des capteurs catalytiques et des cellules eacutelectrochimiques qui y eacutetaientconnecteacutes et drsquoautre part des valeurs de tempeacuterature mesureacutees via lesthermocouples qui y eacutetaient eacutegalement connecteacutes

le systegraveme drsquoacquisition LabView pour les capteurs meacuteteacuteorologiques et pour lescapteurs de pression situeacutes sur le point de rejet

systegraveme drsquoacquisition pour les thermocouples situeacutes sur le point de rejet agrave savoirles thermocouples disposeacutes dans la citerne sur le dispositif de rejet et sur le sol oules blocs de beacuteton (acquisition par scrutation)

Le systegraveme drsquoacquisition des donneacutees issues des capteurs meacuteteacuteorologiques et des capteurs depression eacutetait installeacute dans le poste de commande afin de controcircler les paramegravetres au cours delrsquoessai en mecircme temps que lrsquoacquisition en eacutetait faite et notamment

la pression dans la citerne

la pression au milieu du dispositif de rejet

la pression agrave lrsquoorifice du rejet

la vitesse du vent

et la direction du vent

La localisation et la freacutequence drsquoacquisition relatives agrave chacun de ces capteurs sont reporteacuteesdans le tableau 16 ci-apregraves

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capteurs distance depuisle point de rejet

(m)

(deg) - ndeg dir z(m)

freacutequencedrsquoacquisition

(Hz)

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 7 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 4 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 15 1

aneacutemomegravetre ultrasonique 350 2115 - 3 10 10

girouette 350 2115 - 3 7 1

T reacuteservoir (50 mm) dispositif de rejet 005 02

T reacuteservoir(400 mm) dispositif de rejet 04 02

T reacuteservoir(750 mm) dispositif de rejet 075 02

T reacuteservoir(1 100 mm) dispositif de rejet 11 02

T reacuteservoir(1 450 mm) dispositif de rejet 145 02

T canalisation (th8) dispositif de rejet 1 02

T canalisation(th7) dispositif de rejet 1 02

T orifice (th6) dispositif de rejet 1 02

thermocouples 11 agrave 30 Sol et obstacle 02

flux solaire 450 270 - 70 15 1

humiditeacute relative 450 270 - 70 15 1

sonde de temperature 450 270 - 70 15 1

capteurs ammoniac Sous le vent des rejets 025

pression reacuteservoir (P3) dispositif de rejet 19 1

pression canalisation (P2) dispositif de rejet 1 1

pression orifice (P1) dispositif de rejet 1 1

tableau 16 position et freacutequence drsquoacquisition des capteurs

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426 Moyens videacuteoPour le suivi des essais depuis le poste de commande cinq cameacuteras du CEA-CESTA ont eacuteteacutedisposeacutees sur le terrain drsquoessai

une cameacutera de surveillance agrave 30 megravetres de hauteur situeacutee entre le point de rejetet le poste de commande

une cameacutera situeacutee agrave 10 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 10 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 40 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 26 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 1000 megravetres du point de rejet dans la direction 33 agrave 1 megravetrede hauteur

une cameacutera mobile agrave 15 megravetres de hauteur placeacutee perpendiculairement agrave ladirection du rejet

427 Seacutecuriteacute

Pour la reacutealisation de ces essais le site a eacuteteacute diviseacute en quatre zones

la laquo zone de pointe raquo ougrave srsquoeffectuait les rejets

la laquo zone de soutien raquo qui se trouvait dans un rayon de 200 megravetres autour dupoint de rejet

la laquo salle de commande raquo situeacutee agrave 450 megravetres au vent du point de rejet

et la laquo zone vie raquo situeacutee agrave lrsquoentreacutee du site agrave environ 1 400 megravetres du point derejet

Chaque personne preacutesente sur le site eacutetait eacutequipeacutee drsquoun masque filtrant Dans la laquo salle decommande raquo les personnes preacutesentes portaient une tenue laquo tyvec raquo Six personnes eacutequipeacuteesdrsquoune tenue speacuteciale et drsquoun appareil respiratoire individuel se tenaient precirctes agrave intervenir enlaquo zone de soutien raquo Deux de ces personnes eacutetaient eacutequipeacutees en plus drsquoun scaphandre afindrsquointervenir sur la laquo zone de pointe raquo et notamment si cela avait eacuteteacute neacutecessaire dans le nuagefroid drsquoammoniac Cela ne srsquoest jamais produit

Aucune personne nrsquoassistait au rejet drsquoammoniac agrave lrsquoexteacuterieur de la laquo salle de commande raquohormis les six personnes qui se trouvaient en laquo zone de soutien raquo

Les diffeacuterentes eacutequipes qui intervenaient sur le site communiquaient avec des moyens radioUn systegraveme de douche eacutetait installeacute agrave lrsquoentreacutee de la laquo zone de pointe raquo

Un service meacutedical eacutetait disponible agrave tout moment agrave cocircteacute de la laquo salle de commande raquo

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5 MESURES DES CONDITIONS DE REJET

Afin de comprendre la dispersion atmospheacuterique drsquoun rejet drsquoammoniac liqueacutefieacute souspression il est important drsquoune part de deacuteterminer les conditions drsquoeacutecoulement delrsquoammoniac dans la canalisation et drsquoautre part de bien eacutevaluer les conditionsmeacuteteacuteorologiques au moment du rejet

51 CONDITIONS DrsquoECOULEMENT DANS LA CANALISATION

Dans un premier temps nous preacutesentons les conditions expeacuterimentales dans lesquelles se sontdeacuterouleacutees les rejets reacutealiseacutes dans le cadre de ce programme Ensuite une analyse de cesconditions de rejet est effectueacutee

511 Conditions expeacuterimentales des rejetsLes conditions expeacuterimentales dans lesquelles se deacuteroulent des essais sont souvent appeleacuteeslaquo terme source raquo du rejet Le terme source preacutecise notamment les valeurs agrave la bregraveche du deacutebitde la tempeacuterature de la pression de la vitesse et de la qualiteacute6 Dans ce programme lesvaleurs mesureacutees du terme source sont essentiellement des valeurs de tempeacuterature et depression ainsi que la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee

Lors de chaque essai les conditions de pression et de tempeacuterature eacutetaient mesureacutees etenregistreacutees en continu toutes les secondes agrave la fois dans le reacuteservoir et agrave diffeacuterents endroitsde la canalisation (Cf chapitre 4)

A titre drsquoillustration les deux graphes de la figure 12 suivante indiquent

lrsquoeacutevolution typique des conditions de pression dans le reacuteservoir et dans la canalisationau cours drsquoun rejet

lrsquoeacutevolution des tempeacuteratures situeacutees agrave diffeacuterentes hauteurs dans le reacuteservoir et situeacuteesdans la canalisation

Ces deux graphes preacutesentent les conditions mesureacutees et enregistreacutees lors de lrsquoessai 4

6 qualiteacute du rejet un eacutecoulement diphasique mono-constituant est essentiellement caracteacuteriseacute par sa qualiteacutecrsquoest-agrave-dire la fraction massique de sa phase vapeur

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figure 12 Evolution des conditions de pression et de tempeacuterature

dans le reacuteservoir et dans la canalisation de rejet

Evolution des conditions de pression (essai 4)

0

1

2

3

4

5

6

7

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Pres

sion

(bar

)

Pression canalisation

Pression orifice

Pression reacuteservoir

Evolution des conditions de tempeacuterature (essai 4)

-50

-40

-30

-20

-10

0

10

20

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Tem

peacutera

ture

(degC

)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1450 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1100 mm)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (750 mm)

Tempeacuterature de sortie (th6)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (400 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (50 mm)Tempeacuterature avant la vanne de sortie (th7)Tempeacuterature da la canalisation (th8)

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Pour lrsquoessai 1 le rejet gazeux a eacuteteacute reacutealiseacute en partant de la pression de vapeur agrave lrsquointeacuterieur dureacuteservoir Ensuite le reacuteservoir srsquoest deacutepressuriseacute et lrsquoessai a eacuteteacute arrecircteacute alors que la pressionavait atteint environ 18 bar absolu

Concernant lrsquoessai 2 une surpression de 1 bar a eacuteteacute preacutealablement effectueacutee avec de lrsquoazote agravelrsquointeacuterieur du reacuteservoir Ensuite le systegraveme de reacutegulation agrave lrsquoazote a maintenu cette pressionconstante pendant toute la dureacutee de lrsquoessai

Lors de lrsquoessai 3 agrave travers la bride aucune surpression drsquoazote nrsquoa eacuteteacute reacutealiseacutee au preacutealableEn revanche la pression existant au deacutepart dans la cuve a eacuteteacute maintenue pendant toute ladureacutee de lrsquoessai par injection drsquoazote

Pour tous les essais suivants il nrsquoa plus eacuteteacute reacutealiseacute de surpression drsquoazote avant essai et lapression nrsquoa pas eacuteteacute maintenue constante pendant la dureacutee de lrsquoessai Ainsi pour chaqueessai il a eacuteteacute observeacute une chute de pression dans le reacuteservoir plus ou moins importante selonles conditions de rejet

Pour chaque essai le comportement des capteurs de pression et de tempeacuterature eacutetaitsensiblement identique Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale concernant les valeurs mesureacutees lors desessais on peut noter que

au sein du reacuteservoir instrumenteacute la valeur de la tempeacuterature dans le ciel gazeux eacutetaitidentique agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide degraves la seconde partie de la nuit Enrevanche apregraves le lever du soleil des diffeacuterences de tempeacuterature entre les deux phasespouvaient ecirctre observeacutees Ainsi selon la tempeacuterature exteacuterieure le rayonnement solaireet le taux de remplissage du reacuteservoir la tempeacuterature de la phase gaz augmentait parfoisplus rapidement que celle de la phase liquide Des diffeacuterences maximums de 10degC entreles deux phases ont eacuteteacute mesureacutees dans le cadre de ce programme

avant un rejet la valeur de la pression dans le reacuteservoir correspondait rarement agrave lapression de vapeur saturante de la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide Elle eacutetaitgeacuteneacuteralement comprise entre la pression de vapeur saturante correspondant agrave latempeacuterature du ciel gazeux du reacuteservoir et la pression de vapeur saturantecorrespondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide selon le moment de la journeacutee latempeacuterature ambiante les conditions drsquoensoleillement et le taux de remplissage dureacuteservoir Dans certaines configurations la diffeacuterence entre la pression dans le reacuteservoiret la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquideeacutetait de lrsquoordre du bar

lors drsquoun rejet dont la tempeacuterature de la phase gazeuse eacutetait initialement supeacuterieure agrave latempeacuterature de la phase liquide il eacutetait classiquement observeacute une diminution de latempeacuterature de la phase gaz vers la tempeacuterature de la phase liquide Selon les conditionsinitiales et ambiantes la tempeacuterature pouvait baisser rapidement apregraves le deacutebut delrsquoessai et devenait ensuite eacutegale agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac en phase liquide aucours de lrsquoessai

la pression au sein du reacuteservoir eacutevoluant dans des conditions proches de la courbe devapeur saturante de la phase gaz pouvait donc de la mecircme maniegravere que les valeurs detempeacuterature eacutevoluer rapidement durant la premiegravere minute selon le moment de lajourneacutee et les conditions drsquoensoleillement

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une fois la premiegravere minute de rejet passeacutee les conditions de pression et de tempeacuteratureagrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir eacutevoluaient de maniegravere constante et plus lente pour le reste de ladureacutee du rejet abaissement de 200 agrave 400 mbar pour une pression de lrsquoordre de 6 barabsolu et diminution de la tempeacuterature de 05 agrave 2degC

lors de lrsquoeacutecoulement de lrsquoammoniac dans la canalisation une chute de pression et doncde tempeacuterature a eacuteteacute observeacutee entre le reacuteservoir et lrsquoorifice Typiquement pour unevaleur de tempeacuterature drsquoenviron 10degC dans le reacuteservoir la tempeacuterature agrave lrsquoorifice eacutetaitdrsquoenviron -15degC

contrairement aux conditions dans le reacuteservoir lors drsquoun essai les conditions depression et de tempeacuterature agrave la bregraveche eacutevoluaient de maniegravere plus importantes enmoyenne abaissement de la pression entre 05 et 1 bar pour une pression agrave lrsquoorificeinitiale infeacuterieure agrave 3 bar absolu et baisse de la tempeacuterature agrave lrsquoorifice entre 5 et 10degC

les mesures de pression et de tempeacuterature effectueacutees en un mecircme endroit de lacanalisation de rejet montraient que la pression eacutetait voisine de la pression de vapeursaturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cet endroit

apregraves la fin du rejet les vannes eacutetant fermeacutees les valeurs de tempeacuterature et de pressioneacutevoluaient plus ou moins rapidement vers leurs conditions avant essai excepteacutes lapression et la tempeacuterature au niveau de lrsquoorifice En effet lrsquoorifice se trouvant agrave lapression atmospheacuterique lrsquoammoniac liquide qui restait au niveau de lrsquoorifice continuaitagrave se vaporiser en abaissant encore sa tempeacuterature

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Lors de la reacutealisation des essais aucune mesure de deacutebit en continu correcte nrsquoa eacuteteacute faiteSeule la valeur du deacutebit de rejet moyen a pu ecirctre estimeacutee agrave partir de la quantiteacute drsquoammoniacrejeteacutee et du temps de rejet

Les caracteacuteristiques geacuteneacuterales de lrsquoensemble des rejets reacutealiseacutes sont deacutecrites dans le tableausuivant

Caracteacuteristiques des rejets

Essais ndeg Dureacutee(sec)

Quantiteacute rejeteacutee(kg)

Deacutebit moyen(kgs)

1 460 300 065

2 440 1 980 45

3 540 1 400 26

4 preacutel 660 2 380 36

4 600 2 520 42

5 600 2 520 42

6 600 2 520 42

7 670 2 560 38

8 875 3 420 39

9 605 2 370 39

10 690 2 150 31

11 600 1 800 3

12 660 2 000 3

2b 720 1 400 195

8b 780 2 120 27

tableau 17Caracteacuteristiques geacuteneacuterales des conditions de rejets

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512 Analyses des conditions drsquoeacutecoulement des rejetsLorsque lrsquoammoniac est stockeacute liquide sous sa pression de vapeur saturante son utilisationconduit geacuteneacuteralement agrave un eacutecoulement liquide sous pression dans une canalisation Lorsdrsquoune rupture sur cette canalisation les conditions drsquoeacutecoulement sont modifieacutees lrsquoammoniacpassant de conditions de pression et de tempeacuterature drsquoutilisation agrave des conditionscorrespondant agrave la pression atmospheacuterique et agrave une tempeacuterature infeacuterieure agrave celle avantrupture

Ce sont les nouvelles conditions agrave lrsquoendroit de la bregraveche qursquoil faut deacuteterminer afin drsquoestimerles caracteacuteristiques du rejet notamment le deacutebit massique la vitesse de rejet la qualiteacute durejet la pression et la tempeacuterature Ces grandeurs vont constituer ce que lrsquoon appelle lelaquo terme source raquo du rejet La difficulteacute pour eacutetablir le deacutebit massique du rejet agrave la bregravechereacuteside notamment dans lrsquoeacutevaluation du reacutegime drsquoeacutecoulement dans la canalisation Lorsquelammoniac liquide rencontre une onde de deacutepression celui-ci se vaporise On dit quelammoniac subit un flash thermodynamique agrave lorigine dun meacutelange de liquide et de vapeurqui agit sur leacutecoulement

On distingue essentiellement trois reacutegimes drsquoeacutecoulement diffeacuterents agrave savoir

le reacutegime agrave bulle la phase liquide est continue et contient des bulles de gaz le liquideest alors majoritaire

le reacutegime annulaire et semi-annulaire la vitesse du gaz est supeacuterieure agrave celle du liquidequi est plaqueacute contre les parois de la canalisation

lrsquoeacutecoulement disperseacute la vitesse drsquoeacutecoulement du gaz est importante le liquide estdisperseacute dans la phase gaz le liquide est alors la phase minoritaire dans le meacutelange

Afin de deacuteterminer le terme source au niveau du point de rejet il est neacutecessaire de biencomprendre et de deacuteterminer les caracteacuteristiques de leacutecoulement dans la canalisation

Il existe de nombreux modegraveles permettant de deacutecrire le rejet dans le cas dune eacutejection par uneconduite Ces modegraveles citeacutes par exemple par Langard (1995) Bigot (1996) UIC (1987)peuvent ecirctre classeacutes en trois cateacutegories par ordre de complexiteacute croissante

les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre (HEM Homogenous Equilibrium Model)

les modegraveles avec eacutecart de vitesse (entre la phase gazeuse et la phase liquide)

les modegraveles hors eacutequilibre

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Dans les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre les phases gaz et liquide sont supposeacutees

avoir la mecircme vitesse

ecirctre reacuteparties de faccedilon homogegravene

ecirctre agrave la tempeacuterature de saturation

Ces hypothegraveses impliquent que

leacutecoulement diphasique est consideacutereacute comme un fluide homogegravene de proprieacuteteacutesmoyennes comprises entre celles du gaz et du liquide

leacutecoulement est agrave leacutequilibre thermodynamique (aucun eacutechange de chaleur ou de massene seffectue entre les phases)

De plus leacutecoulement est supposeacute stationnaire et unidimensionnel

Il existe deux grandes cateacutegories de modegraveles agrave leacutequilibre

les modegraveles agrave deacutetente isentropique dans ce cas lentropie du fluide subissant la deacutetentereste constante alors que son enthalpie diminue La perte denthalpie est alors supposeacuteeeacutequilibreacutee par le gain en eacutenergie cineacutetique de leacutecoulement

les modegraveles agrave deacutetente isenthalpique dans ce cas lenthalpie du fluide reste constantetandis que son entropie diminue Cette perte est eacutequilibreacutee par leacutenergie de friction miseen jeu par leacutecoulement

Van den Akker et al (1983) ont montreacute que ces deux hypothegraveses sont aussi irreacutealistes luneque lautre mais que lerreur engendreacutee dans lhypothegravese enthalpie constante est moindre

Ces modegraveles ont pour but essentiel de deacuteterminer le deacutebit agrave la bregraveche Dans le cadre de ceprogramme les essais reacutealiseacutes permettent de connaicirctre la tempeacuterature et la pression agrave labregraveche ainsi que le deacutebit moyen sur la dureacutee de lessai Un modegravele HEM permet dedeacuteterminer en plus de ces grandeurs la qualiteacute de leacutecoulement agrave la bregraveche Ce paramegravetre nrsquoapas eacuteteacute mesureacute directement lors des essais Un modegravele complet proposeacute par Wheatley (avril1987) et appartenant agrave la cateacutegorie des modegraveles HEM est preacutesenteacute ci-apregraves et ses reacutesultatssont compareacutes aux reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors des essais

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Modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche approche de Wheatley (avril 1987)

Cette modeacutelisation a pour but de deacuteterminer agrave partir des conditions de reacuteservoir (Pint Tint)

les conditions de pression-tempeacuterature agrave la bregraveche

le deacutebit masse du rejet

la qualiteacute agrave la bregraveche

Les hypothegraveses de base de ce modegravele sont que

la deacutetente du fluide est consideacutereacutee isentropique et stationnaire

le fluide diphasique est consideacutereacute homogegravene et agrave lrsquoeacutequilibre liquide-vapeur

Ainsi le modegravele proposeacute repose sur les eacutequations suivantes

eacutequation de lrsquoentropie Cp Ln(T ) = Cp Ln(T ) + x Lv(T )T

liq int liq bb

b(1)

eacutequation drsquoEuler 2

bp2 int

Pb

PintU = v dP + gh2

(2)

eacutequation de la pression interne en fonction de la tempeacuterature et de la hauteur de liquide

P = P (T) + gh = exp B - AT

+ ghint sat liq int 00

liq int

(3)

Equation du volume speacutecifique v = (1 - x)v + x v liq gaz (4)

Equation de Clausius-Clapeyron Lv(T) = T(v - v ) dPdT

gaz liqsat (5)

Apregraves inteacutegration lrsquoeacutequation drsquoEuler srsquoeacutecrit 2

bp2 int b

liqliq int b liq b

int

bint

U = P - P + Cp (T - T ) - Cp T Ln TT

+ gh2

(6)

Cette expression permet de deacuteterminer la vitesse du fluide agrave la bregraveche en fonction de ladiffeacuterence de pression entre le reacuteservoir et la sortie Le fluide eacutetant supposeacute agrave saturation lestempeacuteratures sont connues degraves lors que les pressions le sont

Le coefficient p est un facteur correctif empirique qui permet de tenir compte des effets de lafriction il est en geacuteneacuteral pris eacutegal agrave 06 dans le cas drsquoune bregraveche en paroi et eacutegal agrave 08 ou 09dans le cas drsquoune rupture de canalisation

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Le problegraveme revient alors agrave deacuteterminer la pression du fluide agrave la bregraveche Lrsquoexistence drsquoungradient de pression entre le reacuteservoir et la bregraveche provoque une acceacuteleacuteration importante dufluide crsquoest agrave dire qursquoil y a transformation drsquoeacutenergie potentielle en eacutenergie cineacutetique Lavitesse du fluide agrave la sortie sera limiteacutee par la vitesse de propagation des ondes de pressiondans le fluide crsquoest agrave dire la vitesse du son

Il est admis que si le gradient de pression est suffisamment important le fluide atteindra lavitesse du son en sortie (May 1996) Si tel est le cas on dira que lrsquoeacutecoulement est critique

Un eacutecoulement critique (ou sonique ou bloqueacute) en monophasique se caracteacuterise par le faitqursquoune diminution de pression en aval en dessous drsquoun certain seuil nrsquoa aucune influence surlrsquoeacutecoulement Ce seuil de pression est appeleacute laquo pression critique raquo Elle est atteinte dans unesection bien deacutefinie de la conduite geacuteneacuteralement agrave la sortie Dans cette section la vitesse delrsquoeacutecoulement est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide si bien que les perturbations geacuteneacutereacuteesen aval ne sont pas ressenties par lrsquoeacutecoulement en amont

Lrsquoexpeacuterience fait apparaicirctre un pheacutenomegravene analogue pour les eacutecoulements diphasiques Enrevanche il est moins facile de deacuteterminer avec preacutecision la valeur de la vitesse depropagation des ondes de pression dans un fluide diphasique dans la mesure ougrave ces ondes nese deacuteplacent pas avec la mecircme ceacuteleacuteriteacute dans chacune des deux phases Les expeacuteriencesmeneacutees pour leacutetude des eacutecoulements diphasiques ont neacuteanmoins mis en eacutevidence que laceacuteleacuteriteacute du son dun eacutecoulement diphasique est nettement plus faible que la ceacuteleacuteriteacute du sondrsquoun eacutecoulement monophasique (Delhaye 1981) Il en reacutesulte que leacutecoulement critique estplus facilement atteint dans le cas dun eacutecoulement diphasique (May 1996)

La modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche par la meacutethode proposeacute par Wheatley (avril 1987)suppose que leacutecoulement diphasique est critique ce qui revient agrave consideacuterer que la vitesse dufluide agrave la sortie Ub est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide diphasique de qualiteacute xb

Du fait de lhypothegravese disentropie de lrsquoeacutecoulement la vitesse du son peut ecirctre obtenue agrave partirde la relation

U = Pson

S=cte

(7)

Dans le cas dun fluide diphasique linteacutegration agrave entropie constante est relativementcomplexe Il a eacuteteacute montreacute que lexpression de la vitesse du son est finalement

U = P A

T Cp T 1 + AT

- 1 Ln TT

sonb 0

b b liq b0

b

int

b

(8)

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La masse volumique du fluide agrave la bregraveche b est obtenue agrave partir de leacutequation suivante

1

= 1 +Ln T

TCp T

A Pb liq

intliq 2

b

0 b

b

(9)

On recherche alors par un processus iteacuteratif la pression Pb telle que Ub = Uson (eacutequations 6 et8) Une fois cette pression obtenue la tempeacuterature du rejet est connue (car saturation) et laqualiteacute agrave la bregraveche est deacutetermineacutee agrave partir de leacutequation 4

x =

1 + 1

+ 1bb liq

gaz liq

1 (10)

La deacutetermination du deacutebit masse Gb se fait ensuite par la relation classique

G = A Ub b b b (11)

ougrave Ab est la surface de la bregravecheLa valeur de la pression de rejet trouveacutee en testant leacutegaliteacute entre la vitesse de rejet et lavitesse du son va deacuteterminer la nature du rejet En effet si cette valeur est supeacuterieure agrave lapression atmospheacuterique leacutecoulement sera critique et le jet srsquoacceacuteleacuterera encore apregraves la bregravechedu fait de sa deacutetente jusquagrave la pression atmospheacuterique

En revanche si la pression obtenue est infeacuterieure agrave la pression atmospheacuterique cela na pas desens physique Dans ce cas leacutecoulement ne sera pas critique (le fluide agrave la bregraveche natteintpas la vitesse du son) et lon consideacuterera que la pression agrave la bregraveche est eacutegale agrave la pressionatmospheacuterique

Les modegraveles hors eacutequilibre

Des modegraveles plus proches de la reacutealiteacute existent que lon appelle modegraveles hors eacutequilibre Ilspermettent de prendre en compte les eacutecarts thermodynamiques qui existent avec leacutequilibreliquide-vapeur

Ils font de plus intervenir le fait que les deux phases soient seacutepareacutees Celles-ci sontconsideacutereacutees de faccedilon distincte agrave savoir quelles peuvent avoir des vitesses diffeacuterentes et queles changements de phases peuvent ecirctre limiteacutes par les transferts de chaleur ou acceacuteleacutereacutes parla preacutesence de singulariteacutes

Nous pouvons citer le modegravele geleacute qui fait lhypothegravese simple quil ny ait aucunchangement de phase Leacutecoulement est alors modeacuteliseacute par leacutequation de Bernoulli

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Le modegravele agrave phases seacutepareacutees proprement dit effectue un bilan matiegravere eacutenergie et quantiteacute demouvement sur chacune des deux phases et se donne une loi de vaporisation compte tenu dureacutegime deacutecoulement Ce modegravele se repose sur les correacutelations empiriques qui qualifient lesreacutegimes drsquoeacutecoulement

Il existe aussi des modegraveles encore plus complets comme le modegravele de Yan (1991) qui vajusquagrave modeacuteliser la nucleacuteation Il permet notamment destimer la freacutequence dapparition desbulles leacutevolution de leur taille

Afin de comparer les valeurs expeacuterimentales aux valeurs theacuteoriques deux modegraveles (Fauske etWheatley) ont eacuteteacute mis en oeuvre agrave partir des conditions de reacuteservoir des essais effectueacutes parlINERIS et deacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale les reacutesultats obtenuspar ces modegraveles diffegraverent sensiblement des valeurs releveacutees lors des essais les valeursobtenues au moyen des modegraveles eacutetant geacuteneacuteralement supeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Ces reacutesultats viennent confirmer le fait que la modeacutelisation du deacutebit dans le cas duneacutecoulement diphasique est tregraves complexe et que des modegraveles simplifieacutes ne peuvent prendre enconsideacuteration lrsquoensemble des pheacutenomegravenes se produisant lors de lrsquoeacutecoulement Par ailleursdans le cadre de ces essais dont lrsquoobjectif nrsquoeacutetait pas drsquoeacutetudier de maniegravere tregraves approfondie ledeacutebit agrave la bregraveche mais simplement de le connaicirctre le dispositif de rejet mis en oeuvre eacutetaitconstitueacute de pertes de charge importantes sur une canalisation de plus de 12 megravetres delongueur

Nous avons veacuterifieacute expeacuterimentalement que le fluide agrave lorifice se trouvait bien dans lesconditions de saturation cest agrave dire que les couples (TbPb) mesureacutes expeacuterimentalementcorrespondent aux couples (TbPsat(Tb)) hypothegravese de base des modegraveles HEM

En conclusion ces modegraveles sont adapteacutes pour des fuites de reacuteservoir ou des rejets apregraves unecourte canalisation Ils ne prennent pas en compte les pertes de charge et donc la vaporisationde lammoniac au cours de son transport vers lexteacuterieur Si on considegravere une bregraveche au ras dela paroi du reacuteservoir lammoniac se vaporise instantaneacutement dans latmosphegravere sans passerpar les trois reacutegimes deacutecoulement (reacutegime agrave bulle reacutegime annulaire et eacutecoulement disperseacute)

Dans les essais reacutealiseacutes la canalisation est suffisamment grande pour que leacutecoulement passepar ces trois reacutegimes deacutecoulement Dans la litteacuterature il est admis que leacutecoulement disperseacuteseacutetablit lorsque la condition Lgt2D est remplie (L longueur de canalisation D diamegravetre decanalisation) ce qui est le cas Ainsi le comportement dynamique de lammoniac estinfluenceacute par ces trois reacutegimes et les pheacutenomegravenes sont complexes agrave modeacuteliser

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52 CONDITIONS METEOROLOGIQUES DURANT LES ESSAIS

Les conditions meacuteteacuteorologiques sont deacutecrites par de nombreux paramegravetres dont lesprincipaux sont ceux lieacutes dune part agrave la vitesse du vent et dautre part agrave la turbulenceatmospheacuterique

Pour chaque essai les conditions atmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees agrave lrsquoaide des moyensdeacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Durant la peacuteriode drsquoenregistrement certaines grandeursmesureacutees variaient peu et lentement Cela eacutetait notamment le cas pour la tempeacuteratureambiante lrsquohumiditeacute relative et le flux solaire Pour meacutemoire ces grandeurs ont eacuteteacute mesureacuteessur la station meacuteteacuteorologique situeacutee agrave cocircteacute du poste de commande

En revanche drsquoautres grandeurs telles que la vitesse et la direction du vent mesureacutees sur lemacirct meacuteteacuteorologique repeacutereacute M sur la figure 11 pouvaient ecirctre tregraves variables lors de la peacuteriodedrsquoenregistrement

Afin de donner un ordre de grandeur des conditions meacuteteacuteorologiques durant les essais nouspreacutesentons dans le tableau suivant les valeurs moyennes associeacutees agrave chacun des rejets

Conditions atmospheacuteriques moyennes

Essais ndeg Tempeacuteraturesous abri

Humiditeacuterelative

Flux solaire(kWm2)

Vitesse du vent agrave7 m de hauteur

Direction du ventagrave 7 m de hauteur

1 14degC 76 02 5 ms 260deg2 85degC 84 01 3 ms 305deg3 5degC 90 004 25 ms 5deg

4p 10degC 61 05 3 ms 10deg4 125degC 82 025 3 ms 290deg5 20degC 50 065 35 ms 310deg6 12degC 75 05 5 ms 285deg7 13degC 60 07 6 ms 310deg8 20degC 37 07 5 ms 275deg9 14degC 50 10 3 ms 355deg

10 24degC 20 10 3 ms 10 deg11 24degC 24 07 5 ms 310deg12 15degC 33 06 6 ms 310deg2b 18degC 31 07 4 ms 315deg8b 18degC 31 06 5 ms 310deg

tableau 18 conditions atmospheacuteriques moyennes durant chaque rejet

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Par ailleurs pour eacutevaluer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac il est important debien caracteacuteriser la turbulence de lrsquoatmosphegravere

La turbulence atmospheacuterique est due agrave la fois agrave des turbulences dorigine meacutecaniqueengendreacutees par la rugositeacute du sol et agrave des turbulences dorigine thermique lieacutees agrave lastratification verticale de la tempeacuterature de latmosphegravere Elle peut ecirctre eacutevalueacutee parlenregistrement en un point des fluctuations de la vitesse et de la direction du vent

Deux types de turbulences drsquoorigine meacutecanique peuvent encore ecirctre distingueacutes la turbulenceagrave petite eacutechelle et la turbulence agrave grande eacutechelleLa turbulence agrave petite eacutechelle engendreacutee par le frottement du vent sur le sol est influenceacuteepar la rugositeacute Elle sexerce agrave linteacuterieur dune couche de quelques centaines de megravetres dehauteur Ce type de turbulence intervient de faccedilon preacutepondeacuterante dans le pheacutenomegravene dedispersionLa turbulence agrave grande eacutechelle est lieacutee agrave des pheacutenomegravenes meacuteteacuteorologiques lointains Elleintervient au niveau du transport des particules ou de leur diffusion lorsque le domainedrsquoeacutetude seacutetend sur plusieurs dizaines de kilomegravetres ce qui nest pas le cas dans ceprogramme

Concernant les turbulences dorigine thermique une caracteacuteristique importante est la stabiliteacuteatmospheacuterique Elle est lieacutee au gradient vertical de densiteacute de lair lui-mecircme lieacute au gradientvertical de tempeacuterature La variation adiabatique de tempeacuterature verticale est compriseentre -06degC100 m et -1degC100 m en fonction du taux dhumiditeacute de lair De faccedilonsimplifieacutee lorsque le gradient vertical de tempeacuterature est infeacuterieur agrave celui dune atmosphegravereadiabatique latmosphegravere est dite instable Si le gradient correspond agrave ladiabatiquelatmosphegravere est dite neutre Enfin si le gradient thermique est positif (donc supeacuterieur agrave celuide ladiabatique) latmosphegravere est dite stable autrement dit peu favorable agrave une diffusionverticale efficace dun polluant

A cet eacutegard Pasquill propose une classification comportant 6 classes de stabiliteacuteatmospheacuterique noteacutees de A agrave F et couvrant les cas des atmosphegraveres tregraves instables agrave instables(classes A et B) jusquaux cas des atmosphegraveres stables agrave tregraves stables (classes E et F) enpassant par les cas neutres (classes C et D)

Lorsquune atmosphegravere est instable (classes A et B de Pasquill) la dispersion atmospheacuteriqueest favoriseacutee ce qui conduit agrave la formation dun panache tregraves ouvert (Cf figure 13)

figure 13 Dispersion dans une atmosphegravere instable

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A lopposeacute lorsquune atmosphegravere est stable son aptitude agrave diffuser verticalement un polluantest faible ce qui se traduit par la formation dun panache tregraves peu ouvert (Cf figure 14)

figure 14 Dispersion dans une atmosphegravere stable

Drsquoun point de vue expeacuterimental il existe diffeacuterentes meacutethodes pour deacuteterminer la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere telles que par exemple la deacutetermination

de lrsquoeacutecart type de la direction du vent ()

du gradient vertical de tempeacuterature (T)

du nombre de Richardson (Ri)

de la longueur de Monin-Obukhov

ou encore des meacutethodes baseacutees sur des critegraveres tels que la vitesse moyenne du vent agraveune hauteur fixeacutee lrsquoaltitude du soleil la couverture nuageuse

A partir des diffeacuterentes grandeurs mesureacutees lors de la campagne drsquoessais nous avons mis enoeuvre deux de ces meacutethodes la deacutetermination de lrsquoeacutecart type de la direction du vent () etla meacutethode baseacutee sur la deacutetermination de la longueur de Monin-Obukhov Apregraves unedescription rapide de ces meacutethodes nous preacutesentons les reacutesultats obtenus pour lrsquoensemble desessais

Ecart type de la direction du vent ()Les eacutecarts types de la direction du vent repreacutesentent essentiellement la stabiliteacute horizontale delrsquoatmosphegravere (la turbulence verticale de lrsquoatmosphegravere eacutetant quant agrave elle estimeacutee agrave partir dugradient vertical de tempeacuterature)

Pour chaque essai lrsquoeacutecart type de la direction du vent () a eacuteteacute calculeacute sur une dureacuteecomprenant environ 5 minutes avant lrsquoessai la dureacutee de lrsquoessai et environ 15 minutes apregraveslrsquoessai soit une dureacutee de lrsquoordre de la demi-heure

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Deacutetermination de la longueur de Monin-ObhuckovPour chacun des essais nous avons eacutegalement deacutetermineacute la longueur de Monin-Obukhov quiest une longueur caracteacuteristique de la turbulence atmospheacuterique Cette longueur noteacutee L estdeacutefinie comme suit

L = -Cpuk(gT0)H

ougrave est la masse volumique du fluide Cp est sa capaciteacute calorifique uest la vitesse de frottement k est la constante de von Karman g estla constante de graviteacute T0 est la tempeacuterature au sol et H est le fluxde chaleur vertical

Les valeurs de u et de H ont eacuteteacute deacutetermineacutees agrave lrsquoaide des valeurs mesureacutees par lrsquoaneacutemomegravetreultrasonique dont la freacutequence drsquoacquisition eacutetait de 10Hz

Golder (1972) a eacutetabli une relation entre les classes de stabiliteacute de Pasquill la rugositeacutemoyenne du terrain z0 et la longueur L (Cf figure 15 ci-dessous)

figure 15 Relation entre la longueur de Monin-Obukhov L et la rugositeacute z0pour diffeacuterentes classes de stabiliteacute de Pasquill

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A partir des valeurs enregistreacutees lors des essais les valeurs de et de L ont eacuteteacute calculeacuteesPuis pour chaque essai une estimation des classes de stabiliteacute de Pasquill a eacuteteacute reacutealiseacutee enretenant chacune de ces deux meacutethodes Les reacutesultats obtenus ont eacuteteacute reporteacutees dans letableau suivant De plus pour chacun des essais une estimation de la longueur visible dupanache est indiqueacutee

Classes de stabiliteacute atmospheacuterique estimeacutees estimation deEssais ndeg par la deacutetermination

des eacutecarts types de ladirection du vent ()

par la deacutetermination de lalongueur de Monin-

Obukhov (L)

la longueur visible dupanache (m)

1 D - 5 m

2 D CD 500 m

3 C D 350 m

4 prel C - 400 m

4 C D 500 m

5 A B 30 m

6 D D 60 m

7 C CD 60 m

8 D C 25 m

9 A BC 120 m puis 30m

10 A AB 70 m

11 C C 70 m

12 D CD 70 m

2b A AB 60 m

8b C BC 15 m

- non deacutetermineacutee

tableau 19 Classes de stabiliteacute atmospheacuteriques estimeacutees lors des essais

La mise en oeuvre de ces meacutethodes pour des conditions atmospheacuteriques donneacutees peutconduire agrave des classes de stabiliteacute diffeacuterentes Durant les essais il nrsquoa cependant pas eacuteteacute noteacutede diffeacuterences importantes

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Par ailleurs concernant les conditions atmospheacuteriques geacuteneacuterales durant la reacutealisation desessais les points suivants ont pu ecirctre noteacutes

A partir de lrsquoessai ndeg 4 il nrsquoy a plus eu de pluie sur le terrain drsquoessais Crsquoest ainsi que destaux drsquohumiditeacute relative assez faibles durant la journeacutee (jusqursquoagrave 20 pour lrsquoessai ndeg10) onteacuteteacute observeacutes

La partie visible du panache varie beaucoup Comme nous lrsquoavons mentionneacutepreacuteceacutedemment cela est principalement ducirc au taux drsquohumiditeacute relative de lrsquoatmosphegravereEn effet le nuage drsquoammoniac est relativement froid (environ -40degC sur lrsquoaxe du rejet agrave20 megravetres du point de rejet) du fait de la preacutesence de gouttelettes drsquoammoniac qui vontprendre la chaleur notamment agrave lrsquoair ambiant pour se vaporiser Les basses tempeacuteraturesatteintes font que la vapeur drsquoeau preacutesente sur la trajectoire du panache se condense etforme un nuage visible jusqursquoagrave ce que le panache soit reacutechauffeacute par dilution avec lrsquoairambiantPour des conditions de rejet presque identiques (essais 4 et 11) la partie visible du panacheest ainsi passeacutee drsquoenviron 500 megravetres agrave environ 70 megravetres pour un taux drsquohumiditeacute relativequi est passeacute de 82 agrave 24

Le flux solaire a beaucoup varieacute entre les essais avec des valeurs tregraves faibles au deacutebut dela campagne (004 kWm2) et eacuteleveacute pendant le mois drsquoavril (1 kWm2)

Pour lrsquoensemble des essais la vitesse moyenne du vent a oscilleacute entre 2 et 6 ms Ladirection moyenne du vent de chaque essai eacutetait tregraves variable Ces directions moyennes duvent lors de chaque essai sont indiqueacutees sur la figure page suivante

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figure 16 directions moyennes du vent lors des essais

Dispositif de rejetSalle de commande

Zone vie

F

E

D

41

39

37

35

33

31

29

G

1

11 139

7

5

17

3

15

25

23

21

19

27essai 8

essai 6

essai 4

essais 2711

essai 12

essai 2bisessai 9

essai 10

essai 5

essai 1

essai 4pessai 3

essai 8bis

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6 MESURES ENREGISTREES SOUS LE VENT DES REJETS

Les valeurs enregistreacutees par les capteurs de concentration en ammoniac sous le vent des rejetssont preacutesenteacutees dans le sous-chapitre suivant

Ensuite une analyse de ces valeurs est effectueacutee au sous-chapitre 62

61 CAPTEURS DE CONCENTRATIONS EN AMMONIAC

Pour meacutemoire les moyens de mesures de concentrations en ammoniac mis en oeuvre lors dela campagne drsquoessais sont deacutecrits dans le chapitre 4 La mesure de ces concentrations srsquoestessentiellement effectueacutee sous le vent des rejets sur 7 arcs de cercle

Les reacuteponses des capteurs de concentration eacutetaient tregraves diffeacuterentes selon leurs positions parrapport agrave lrsquoaxe du panache et par rapport agrave lrsquoeacuteloignement au point de rejetA titre drsquoexemple nous reportons sur les deux figures ci-apregraves deux signaux repreacutesentant lesconcentrations drsquoammoniac (en ppm) enregistreacutees lors de lrsquoessai ndeg2 sous le vent du rejetpar un pellistor situeacute agrave 100 megravetres du point de rejet (figure 16) et par une celluleeacutelectrochimique situeacutee agrave 800 megravetres (figure 17) Pour meacutemoire la dureacutee du rejet eacutetaitde 440 secondes

figure 16 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 100 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

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figure 17 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 800 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

Selon les pheacutenomegravenes agrave eacutetudier il existe diffeacuterentes possibiliteacutes drsquoeffectuer lrsquoanalyse desfluctuations de concentration qui ont eacuteteacute enregistreacutees lors des essais Dans le preacutesentdocument les valeurs de concentrations qui seront preacutesenteacutees sont les valeurs moyennes desconcentrations mesureacutees sur lrsquoaxe du panache

Pour obtenir ces valeurs nous avons releveacute agrave chaque pas de temps (de 4 s) la valeur deconcentration maximale sur chacun des 6 arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 100 200 500 et 800megravetres du point de rejet Ensuite nous avons effectueacute sur chaque arc de cercle une moyennede lrsquoensemble des valeurs maximales releveacutees au cours du temps en excluant la premiegravere et laderniegravere minute drsquoexposition de chaque capteur Le deacutebut drsquoexposition des capteurs a eacuteteacutedeacutetermineacute en consideacuterant un temps drsquoadvection du nuage Ce temps a eacuteteacute pris eacutegal au rapportde la distance entre lrsquoarc de cercle consideacutereacute et le point de rejet par la vitesse moyenne duvent pendant le rejet

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Le tableau suivant preacutesente pour chacun des essais reacutealiseacutes les valeurs de concentrationmoyennes ainsi deacutetermineacutees sur lrsquoaxe du panache

concentrations moyennes en ppmmesureacutees agrave 1 m de hauteur sur lrsquoaxe du rejet

essai ndeg 20m 50m 100m 200m 500m 800m

1 15 000 4 500 1 500 400 40 10

2 55 000 31 000 20 000 9 000 900 300

2b 33 000 18 000 6 600 1 600 60 20

3 33 000 20 000 8 000 2 700 250 100

4 65 000 27 000 16 000 10 000 1 200 500

5 28 000 14 000 6 500 1 500 140 30

6 28 000 13 000 7 300 2 500 450 150

7 25 000 11 000 5 300 1 000 160 60

8 26 000 12 000 - - - -

8b 20 000 8 500 4 000 800 70 30

9 20 000 5 000 2 000 450 30 5

10 65 000 29 000 18 000 4 000 80 20

11 65 000 27 000 15 000 3 500 300 80

12 60 000 20 000 7 000 1 500 120 -- valeur de concentration sur lrsquoaxe du panache non mesureacutee

tableau 20 Concentrations moyennes en ammoniacsur lrsquoaxe du panache agrave 1 m de hauteur

Lrsquoessai 4p deacutecrit dans le chapitre 4 eacutetait un essai intermeacutediaire pour valider la reacutealisation desessais suivants Les valeurs de concentration mesureacutees lors de cet essai ne permettent pas dedeacuteterminer les valeurs moyennes sous le vent du rejet Cet essai nrsquoest donc pas mentionneacutedans le tableau ci-dessus

Les valeurs de concentration drsquoammoniac reporteacutees dans le tableau 20 preacuteceacutedent ont eacuteteacutearrondies compte tenu de la preacutecision des capteurs Lrsquoeacutevolution des concentrationsdrsquoammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet a eacuteteacute traceacutee pourchaque essai Ces eacutevolutions sont reporteacutees sur la figure 18 page suivante

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figure 18 Evolution des concentrations en ammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1 (D5)2 (CD3)2b (AB4)3 (CD25)4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)8b (BC5)9 (ABC3)10 (AB3)11 (C5)12 (CD6)

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Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave lrsquoissue des essais on peut noter plusieurs remarques

Les rejets drsquoammoniac liqueacutefieacute se comportent comme des rejets de gaz lourds telqursquoillustreacute sur la figure 19 ci-apregraves Sur cette figure nous avons reporteacute les reacuteponsesde 4 capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet et sur lrsquoaxe de latrajectoire du panache lors de lrsquoessai 10

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

300E+04

350E+04

400E+04

450E+04

500E+04

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n en

am

mon

iac

(ppm

)

10pe-01b1110pe-02b1110pe-03b1110pe-04b11

figure 19 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet

Sur ce macirct les hauteurs des capteurs repeacutereacutees de 01 agrave 04 dans la leacutegende associeacutee agrave cescourbes sont respectivement de 01 m 1 m 2 m et 3 m au-dessus du sol

Le gradient vertical de concentration en ammoniac est important agrave 50 megravetres du pointde rejet En effet au niveau du sol la concentration est supeacuterieure agrave 40 000 ppm (4)et est plus de 10 fois infeacuterieure agrave 3 megravetres de hauteur pour cet essai

Par ailleurs les conditions meacuteteacuteorologiques eacutetant instables le jour de cet essai on peutconstater par moment de grandes fluctuations des valeurs de concentration enammoniac

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Le gradient vertical de concentration en ammoniac est encore prononceacute agrave 100 megravetres dupoint de rejet tel qursquoillustreacute sur la figure 20 suivante pour deux capteurs situeacutes agrave 1 et3 megravetres de hauteur

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

10pe-02c1110pe-04c11

figure 20 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 100 megravetres du point de rejet

Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale un gradient vertical de concentration au sein du nuage atoujours eacuteteacute observeacute agrave 200 megravetres du point de rejet

Ceci eacutetant agrave partir de 500 megravetres les valeurs de concentration mesureacutees agrave 1 et 3 megravetresde hauteur au-dessus du sol eacutetaient quasiment identiques tel qursquoillustreacute sur la figure 21ci-apregraves

000E+00

200E+01

400E+01

600E+01

800E+01

100E+02

120E+02

140E+02

160E+02

180E+02

200E+02

400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10ec-02e1110ec-04e11

figure 21 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 500 megravetres du point de rejet

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Lors du rejet drsquoammoniac en phase gazeuse il a eacutegalement eacuteteacute observeacute uncomportement de type gaz lourd sur les capteurs situeacutes agrave 20 megravetres du point de rejet(Cf figure 22) Cependant agrave 50 megravetres du point de rejet cet effet nrsquoest presque plussensible

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

600 650 700 750 800 850 900 950 1000 1050 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1pe-01a38

1pe-02a38

1pe-03a38

1pe-04a38

figure 22 Evolution des capteurs de concentration en ammoniacsitueacutes agrave 20 megravetres du point de rejet

De plus lors de lrsquoensemble des essais il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuagedrsquoammoniac formeacute

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62 ANALYSES

Dans ce paragraphe nous allons eacutetudier lrsquoinfluence de quelques paramegravetres sur la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac Ces paramegravetres sont

le type drsquoorifice

la stabiliteacute atmospheacuterique

la preacutesence drsquoobstacle

la preacutesence drsquoune reacutetention

et la mise en œuvre de queues de paonEnfin dans une derniegravere partie les reacutesultats expeacuterimentaux mesureacutes lors cette campagnedrsquoessais sont compareacutes agrave des reacutesultas de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel inteacutegral dedispersion atmospheacuterique

621 Influence de lrsquoorifice du rejet

Lors de la reacutealisation des essais 4 types drsquoorifice ont eacuteteacute mis en oeuvre sur le dispositif derejet agrave savoir

A) un orifice de 18 mm de diamegravetre Essai 2bB) un orifice de 20 mm de diamegravetre Essai 2

C) une bride de 2 pouces (508 mm) Essai 3D) et un orifice de 508 mm de diamegravetre Essais 1 4 10 11 12 (5 rejets en champ libre)

Essais 5 6 7 8 8b 9 (6 rejets impactant)

Par la suite ces 4 types drsquoorifice seront noteacutes de A agrave DAfin drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence du type drsquoorifice sur la dispersion atmospheacuterique une largeur dupanache drsquoammoniac a eacuteteacute estimeacutee pour les 8 rejets en champ libre au niveau de lrsquoarc decercle situeacute agrave 20 megravetres du point de rejet Pour estimer cette largeur nous avons deacutetermineacutepour chaque essai la zone ougrave la concentration en ammoniac eacutetait supeacuterieure ou eacutegale agrave lamoitieacute de la concentration maximale releveacutee agrave 20 megravetres Les reacutesultats obtenus sont preacutesenteacutesdans le tableau ci-apregraves

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type drsquoorifice essai largeur du panacheougrave C gt Cmax2

secteur angulaire associeacute

A 2b ( 18 mm) 9 m 25deg

B 2 ( 20 mm) 9 m 25deg

C 3 (bride) 49 m 140deg

1 4 m 11deg

4 5 m 15deg

D 10 6 m 18deg

11 5 m 16deg

12 7 m 20deg

tableau 21 largeur du panache pour les rejets en champ libre

De ce tableau il ressort plusieurs remarques

Le rejet agrave travers la bride (orifice C) produit dans le champ proche le nuage le plus largede tous les essais en champ libre Cela est principalement ducirc au fait que la bride oriente laprojection de lrsquoammoniac suivant des directions perpendiculaires agrave lrsquoaxe du rejet Lepanache qui en reacutesulte est un panache tregraves eacutetendu en largeur qui progresse axialementsous lrsquoeffet du vent Ainsi malgreacute un deacutebit de 33 supeacuterieur agrave lrsquoessai 2b les valeurs deconcentration en ammoniac mesureacutees lors de lrsquoessai 3 avec la bride sont du mecircme ordrede grandeur que lors de lrsquoessai 2b sur les 50 premiers megravetres

Les essais dont lrsquoextreacutemiteacute est libre (orifice D de 508 mm de diamegravetre) conduisent agrave desjets dits laquo jets bacirctons raquo Dans ces conditions la largeur du panache est plus eacutetroite quedans les autres conditions

Enfin les rejets ougrave il a eacuteteacute ajouteacute une restriction de diamegravetre agrave lrsquoextreacutemiteacute (orifices Aet B) conduisent agrave des largeurs de panache supeacuterieures Cela est peut ecirctre ducirc au fait quepour ces essais la restriction de diamegravetre agrave lrsquoorifice conduit agrave une pression dans lacanalisation au niveau de la bregraveche (gt 5 bar) qui est supeacuterieure agrave la pression agrave la bregravechepour les essais sans restriction de diamegravetre (entre 15 et 3 bar) Il srsquoensuit que le flashthermodynamique qui se produit agrave la sortie dans lrsquoatmosphegravere est plus important et donclrsquoexpansion volumeacutetrique reacutesultante conduit agrave une dimension du panache plus importante

En reacutesumeacute les orifices influent sur la physionomie du nuage (largeur hauteur) et parconseacutequent ensuite sur les concentrations moyennes Ceci est clairement visible et mesurabledurant les 50 premiers megravetres Plus loin cette influence srsquoefface devant celle de la stabiliteacuteatmospheacuterique comme cela est montreacute par la suite dans ce rapport

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622 Influence de la stabiliteacute atmospheacuterique

Lrsquoinfluence sur la dispersion atmospheacuterique des conditions de rejet dans le champ prochepeut ecirctre importante sur quelques dizaines de megravetres apregraves le point de rejet Plus loin crsquoest lastabiliteacute atmospheacuterique qui devient preacutepondeacuterante car on se trouve alors en phase dedispersion passive

Ainsi des diffeacuterences de concentration importantes peuvent ecirctre observeacutees en champ lointainpour des rejets de deacutebits identiques mais avec des conditions de stabiliteacute atmospheacuteriquesdiffeacuterentes A titre drsquoexemple les essais 5 et 6 ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des conditions de rejetsimilaires et avec des conditions atmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type(AB 35 ms) pour lrsquoessai 5 et de type (D 5 ms) pour lrsquoessai 6

Par ailleurs les essais 10 et 11 ont eacuteteacute reacutealiseacutes le mecircme jour le premier en deacutebut drsquoapregraves-midiet le second en fin drsquoapregraves-midi avec des conditions de rejet identiques et des conditionsatmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type (AB 3 ms) pour lrsquoessai 10 et de type(C 5 ms) pour lrsquoessai 11

Les eacutevolutions des concentrations des essais 5 et 6 drsquoune part et des essais 10 et 11 drsquoautrepart sont deacutecrites sur le graphe de la figure 23 ci-apregraves

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

5 (AB35)

6 (D5)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10 (AB3)

11 (C5)

figure 23 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques diffeacuterentes

Sur ces graphes on peut observer une diffeacuterence de concentration drsquoun facteur 4 agrave 5 agrave800 megravetres du point de rejet alors que les concentrations sont quasiment eacutegales dans les100 premiers megravetres

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Drsquoautre part des essais avec des conditions atmospheacuteriques de mecircme type ont eacuteteacute reacutealiseacuteslors de la campagne drsquoessais Lorsque lrsquoon compare ces essais entre eux on observe unedilution du panache qui est similaire entre les essais A titre drsquoexemple nous avons reproduitsur la figure suivante deux graphes preacutesentant les conditions de dispersion des essais 2 et 4dont les conditions de rejet eacutetaient voisines (deacutebit voisin sections diffeacuterentes) et des essais 8bet 11 dont les conditions de rejet eacutetaient diffeacuterentes

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11 (C5)

figure 24 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques similaires

Lrsquoeacutevolution des concentrations drsquoammoniac en fonction de la distance au point de rejet estpresque identique entre les essais Il est agrave noter que dans la reacutealiteacute lrsquoeacutecoulementatmospheacuterique est difficilement reproductible et ainsi il est peu probable que deux essaisavec le mecircme terme source aboutissent agrave des reacutesultats identiques en terme de concentrationssous le vent drsquoun rejet

623 Influence drsquoun obstacle placeacute dans le champ proche

Durant la campagne drsquoessais six rejets impactant une surface dans le champ proche ont eacuteteacutemis en œuvre agrave savoir les essais 5 6 7 8 8b et 9 Pour meacutemoire les essais 5 et 6 eacutetaient desrejets horizontaux contre un mur respectivement placeacute agrave 3 et agrave 1 megravetre du point de rejet Les4 autres essais concernent des rejets verticaux descendant et impactant le sol Pour les essais 7et 8 il nrsquoy avait pas de reacutetention au sol Pour les essais 8b et 9 une reacutetention a eacuteteacute installeacuteeCes deux derniers essais seront eacutetudieacutes dans le paragraphe suivant intituleacute laquo Influence drsquounereacutetention raquo

Il est agrave noter que lors des essais 5 agrave 9 les conditions de stabiliteacute atmospheacuterique deacutetermineacuteesexpeacuterimentalement ont eacuteteacute quasiment toutes diffeacuterentes allant de la classe AB agrave la classe D

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Concernant les deux rejets horizontaux impactant un mur les conditions de rejets sontsimilaires aux conditions de lrsquoessai 4 (rejet en champ libre) Une comparaison de ces troisessais a donc eacuteteacute reacutealiseacutee Lrsquoeacutevolution des valeurs de concentrations drsquoammoniac sous le ventdu rejet est reporteacutee sur la figure ci-apregraves pour ces trois essais

figure 25 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 et 6

On constate que les valeurs de concentration drsquoammoniac enregistreacutees pour les essais 5 et 6apregraves le mur agrave 20 et 50 megravetres du point de rejet sont tregraves proches et ce que le mur soit situeacuteagrave 1 ou 3 megravetres du point de rejet

En revanche lorsque le rejet srsquoeffectue en champ libre les valeurs des concentrationsdrsquoammoniac enregistreacutees par les capteurs sont supeacuterieures drsquoun facteur 2 jusqursquoagrave 50 megravetresdu point de rejet Ensuite il est plus difficile de comparer les valeurs lrsquoinfluence desconditions meacuteteacuteorologiques eacutetant preacutepondeacuterante sur la dispersion du panache

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Deux pheacutenomegravenes peuvent expliquer la diminution de la concentration dans le champ proche(agrave moins de 50 megravetres du lieu du rejet en lrsquooccurrence) lorsque lrsquoon passe de lrsquoessai 4 auxessais 5 et 6

En premier lieu il y a une augmentation du niveau de turbulence meacutecanique car le panacheest obligeacute de contourner lrsquoobstacle constitueacute par le mur Lrsquoeacutecoulement de lrsquoair srsquoeffectue alorspar les cocircteacutes et par le dessus du mur

En second lieu lrsquoimpact du jet drsquoammoniac constitueacute de fines gouttelettes sur la face du murconduit agrave la formation drsquoun film tregraves froid drsquoammoniac liquide ce qui favorise leruissellement des gouttelettes puis la formation drsquoune flaque au pied du mur A cet eacutegard lesthermocouples installeacutes sur la dalle de rejet pour les essais 5 et 6 indiquent

des valeurs de tempeacuterature comprises entre -40degC et -60degC pour les thermocouplesinstalleacutes sur le mur

et des valeurs de tempeacuterature de lrsquoordre de -60degC tout au long du rejet pour lamajoriteacute de ceux installeacutes au niveau du sol

Ainsi un des effets de la preacutesence drsquoun mur dans le champ proche drsquoun rejet de gaz liqueacutefieacuteest de favoriser la recondensation drsquoune partie de lrsquoammoniac rejeteacute et au travers de laformation drsquoun film liquide drsquoammoniac drsquoengendrer le ruissellement de la phase liquideCeci a pour conseacutequence immeacutediate de diminuer les concentrations drsquoammoniac en aval dumur Il est agrave noter que pour ces deux essais il nrsquoy avait pas de cuvette de reacutetention Ainsi unepartie de lrsquoammoniac liquide srsquoest reacutepandu sur une surface dont la dimension est difficile agraveestimer Cet ammoniac sous forme liquide srsquoest ensuite vaporiseacute De ce point de vue rien nrsquoapu ecirctre chiffreacute

Au paragraphe 61 nous avons vu que le nuage drsquoammoniac avait un comportement de typegaz lourd jusqursquoagrave une distance supeacuterieure agrave 200 megravetres du point de rejet lorsqursquoil eacutetait rejeteacuteen phase liquide dans nos conditions drsquoessais et notamment sous forme de jet en champ libreA lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que ce comportement de type gaz lourd est moinsprononceacute pour les rejets ayant impacteacute un mur dans le champ proche

Typiquement lorsque le rejet a eacuteteacute reacutealiseacute en champ libre deux capteurs installeacutes agrave deuxhauteurs diffeacuterentes sur un mecircme macirct de mesure situeacute agrave 50 m du point de rejet indiquent agrave3 m de hauteur des valeurs de concentrations de 5 agrave 10 fois plus faibles que celles mesureacutees agrave1 m de hauteur Apregraves un impact contre un mur le gradient vertical de concentration est tel que les valeurs deconcentration mesureacutees agrave 3 m de hauteur ne sont que deux fois plus faibles environ que cellesmesureacutees agrave 1 m de hauteur

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Concernant les deux rejets verticaux impactant le sol sans reacutetention (essais 7 et 8) leursconditions de rejets eacutetaient voisines de celles des essais 4 5 et 6 Nous avons reporteacute sur legraphe ci-apregraves lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets des essais4 5 6 7 et 8

figure 26 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 6 7 et 8

Sur la figure preacuteceacutedente lrsquoessai 8 nrsquoapparaicirct pas au-delagrave de 50 m en raison drsquoun changementde la direction du vent en cours drsquoessai tel que les mesures faites ne permettent pas de deacuteduirela concentration moyenne sur lrsquoaxe alors deacuteporteacute du nuage Neacuteanmoins il apparaicirct que leniveau de concentration en ammoniac est du mecircme ordre de grandeur jusqursquoagrave 50 m du pointde rejet pour les quatre essais ayant rencontreacute un obstacle

Les conditions de rejet des essais 7 et 8 sont telles que le deacutebit massique de ces essais(39 kgs) est leacutegegraverement infeacuterieur par rapport aux essais 4 5 et 6 (42 kgs) De maniegravereidentique aux essais 5 et 6 on retrouve agrave peu pregraves la mecircme diffeacuterence de concentration entreles essais 7 et 8 et lrsquoessai 4 soit une diminution drsquoenviron 50 jusqursquoagrave 50 m du point derejet Au-delagrave nous nrsquoavons pas suffisamment drsquoinformations pour pouvoir comparer parrapport agrave lrsquoessai 8

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Concernant les essais 4 6 et 7 la stabiliteacute de lrsquoatmosphegravere a eacuteteacute estimeacutee comme eacutetant toujoursneutre (classes C ou D de Pasquill) Cependant la vitesse du vent est diffeacuterente pour ces troisessais La vitesse moyenne pendant ces trois essais a eacuteteacute calculeacutee entre 3 et 6 ms avec desamplitudes de la vitesse comprises entre 1 et 10 ms La diffeacuterence de lrsquoeacutevolution desconcentrations en ammoniac sous le vent des rejets 6 et 7 peut srsquoexpliquer de deux maniegraveres

par une meilleure dilution du panache due agrave des conditions atmospheacuteriques plusfavorables

par une quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee autour du point de rejet plus importante

Par ailleurs des tempeacuteratures de lrsquoordre de -60degC ont eacuteteacute releveacutees au sol pour chaque essaiLrsquoeacutetendue de cette flaque nrsquoa pu ecirctre estimeacutee de maniegravere preacutecise et encore moins soneacutepaisseur (a priori faible) Au cours du rejet cette flaque srsquoeacutevapore Une fois le rejet termineacutecertains capteurs deacutecegravelent des tempeacuteratures en dessous de -50degC encore 4 minutes apregraves la findu rejet ce qui souligne lrsquoimportance de la flaque au sol sans qursquoil ait eacuteteacute possible de laquantifier en lrsquoabsence de reacutetention

En reacutesumeacute le fait qursquoun rejet soit orienteacute contre un mur ou contre le sol semble engendrer unereacuteduction importante des concentrations en ammoniac sous le vent de (environ 50 dans nosconfigurations de rejet) agrave la fois dans le champ proche du rejet et dans le champ lointain

624 Influence drsquoune reacutetentionParmi les quinze essais reacutealiseacutes lors de cette campagne une reacutetention a eacuteteacute mise en place surla dalle de rejet pour les essais 8b et 9 La configuration du rejet est identique pour ces deuxessais agrave savoir des rejets verticaux impactant le sol depuis 1 m de hauteur Seule ladimension de la reacutetention est diffeacuterente entre ces deux essais Pour lrsquoessai 8b la surface de lareacutetention eacutetait de 100 m2 et la hauteur de 5 cm soit un volume de reacutetention de 5 m3 Pourlrsquoessai 9 la surface de la reacutetention eacutetait reacuteduite agrave 4 m2 et la hauteur de 1 m soit un volume dereacutetention de 4 m3

Nous avons vu dans le paragraphe preacuteceacutedent relatif aux rejets impactant un obstacle (essais 56 7 et 8) que drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave la fin de chaque rejet impactant la dalle de beacutetoneacutetait largement mouilleacutee par lrsquoammoniac liquide En particulier pour les rejets qui ontdirectement impacteacute le sol la totaliteacute de la dalle eacutetait mouilleacutee Toutefois la quantiteacutedrsquoammoniac liquide au sol nrsquoa pas pu ecirctre estimeacutee En revanche les essais 8b et 9 permettentdrsquoestimer la quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee au sol

Lors de lrsquoessai 8b 2 120 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde cet essai une hauteur drsquoenviron 15 agrave 2 cm drsquoammoniac liquide eacutetait observable dans lacuvette de reacutetention soit un volume drsquoenviron 15 agrave 2 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave la fin du rejet eacutetait drsquoenviron -60degC comme pour les essais preacuteceacutedents Ainsi nous pouvons estimer que la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente sur la dalle de rejeteacutetait comprise entre 1 050 et 1 400 kg ce qui repreacutesente entre 50 et 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

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Lors de lrsquoessai 9 2 370 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde lrsquoessai 9 une hauteur drsquoenviron 55 cm de liquide eacutetait observable dans la cuvette dereacutetention soit un volume drsquoenviron 22 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide agrave la fin durejet eacutetait aux alentours de -42degC Il faut noter qursquoau cours de cet essai de leacutegegraveres fuites onteacuteteacute observeacutees en partie basse de la reacutetention De plus une partie de lrsquoammoniac liquide a eacuteteacuteprojeteacutee hors de la reacutetention sous lrsquoeffet de la vitesse du jet sur la nappe drsquoammoniac Lesprojections drsquoammoniac liquide en dehors de la reacutetention nrsquoont pas pu ecirctre quantifieacutee avecpreacutecisionAinsi nous pouvons estimer qursquoagrave la fin du rejet la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente dansla reacutetention eacutetait supeacuterieure agrave 1 520 kg ce qui repreacutesente environ 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

Par ailleurs lrsquoammoniac liquide dans une reacutetention ne srsquoeacutevapore pas rapidement En effetlrsquoammoniac a besoin drsquoune quantiteacute de chaleur importante pour se vaporiser Il trouve cetteeacutenergie par apport exteacuterieur (tempeacuterature de lrsquoair ambiant vitesse du vent radiation solairepluie ) et en abaissant sa tempeacuterature Crsquoest ainsi que lors de lrsquoessai 9 la tempeacuterature delrsquoammoniac liquide est passeacutee de -40degC agrave la fin du rejet agrave -60degC une heure apregraves (tempeacuteratureatteinte pour les autres essais beaucoup plus rapidement)

Lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets impactant dans unecuvette est difficile agrave comparer avec les rejets impactant sans cuvette car

Les mesures faites lors de lrsquoessai 8 (changement de direction du vent) sontinsuffisantes pour comparer avec lrsquoessai 8b

lors de lrsquoessai 9 on constate une deacutecroissance des valeurs de concentration enammoniac au cours du temps

et les conditions meacuteteacuteorologiques des diffeacuterents essais sont diffeacuterentesLa figure suivante repreacutesente lrsquoeacutevolution de la concentration en ammoniac mesureacutee en champproche agrave 20 m du point de rejet en fonction du temps pour lrsquoessai 9

figure 27

Sur cette figure une moyenne des valeurs de concentration en ammoniac a eacuteteacute effectueacutee agravepartir des mesures faites toutes les 200 secondes

eacutevolution de la concentration mesureacutee agrave 20m du point de rejetau cours de lessai ndeg 9

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La deacutecroissance des concentrations en ammoniac au cours du temps pour lrsquoessai 9 peut ecirctreinterpreacuteteacutee de la faccedilon suivante Au deacutebut du rejet lrsquoammoniac liquide impactant la reacutetentionse vaporise tregraves vite gracircce agrave lrsquoapport drsquoeacutenergie du beacuteton constituant la reacutetention Au cours dutemps la tempeacuterature diminue progressivement permettant la reacutetention drsquoammoniac liquide etla diminution de la quantiteacute drsquoammoniac vaporiseacutee au cours du temps

Ainsi une reacutetention peut constituer un moyen efficace pour reacuteduire le niveau de concentrationdans lrsquoenvironnement suite agrave un rejet pour autant qursquoelle soit convenablement placeacutee etdimensionneacutee En particulier il faut noter qursquoune reacutetention installeacutee sous le lieu de la fuitepeut srsquoaveacuterer inefficace si le jet ne vient pas lrsquoimpacter directement ou indirectement apregraveslrsquoimpact sur un obstacle

Par ailleurs la reacutetention doit ecirctre bien entretenue Notamment il faut eacuteviter la preacutesence drsquoeauagrave lrsquointeacuterieur car cette eau apporterait de lrsquoeacutenergie suppleacutementaire pour vaporiser une quantiteacuteplus importante drsquoammoniac liquide

625 Influence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute agrave partir de queues de paonLors de cette campagne drsquoessais deux rejets ont mis en œuvre des queues de paon installeacuteessur la trajectoire du rejet Pour ces deux essais noteacutes 10 et 11 deux queues de paon dediamegravetre 70 mm ont eacuteteacute respectivement situeacutees agrave 25 m et agrave 60 m du point de rejet tel quedeacutecrit dans le chapitre 4 Lrsquoobjectif de ces deux essais eacutetait drsquoessayer drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence dela preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau sur la dispersion atmospheacuterique

Pour eacutetudier cette influence pour chacun des deux essais nous avons reacutealiseacute un rejet enchamp libre pendant environ 10 minutes Afin de pouvoir comparer les reacutesultats des valeursde concentration en ammoniac dans des conditions de dispersion atmospheacuterique qui soient lesplus semblables possibles avant et apregraves la mise en service des queues de paon nous avonsdeacuteclencheacute le fonctionnement des queues de paon seulement 5 minutes apregraves le deacutebut du rejet

A lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que drsquoimportantes fluctuations des conditionsatmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees durant les essais et notamment la direction du vent quinrsquoest pas resteacutee constante Ainsi durant les essais le panache drsquoammoniac est passeacutequelquefois agrave cocircteacute de lrsquoeacutecran drsquoeau

Par ailleurs dans nos conditions de rejet lors de lrsquoessai 10 le jet drsquoammoniac traversaitlrsquoeacutecran drsquoeau situeacute agrave 20 m ce qui rend pratiquement inefficace ce type drsquoeacutecran Par momentle jet eacutetait dirigeacute sur la queue de paon ougrave lrsquoeau sort agrave sa plus grande vitesse Dans cesconditions un brassage meacutecanique du panache pouvait ecirctre observeacute car le jet eacutetait deacutevieacute de satrajectoire Cependant lors de cet essai le nuage est passeacute le plus souvent entre les deuxqueues de paon ce qui fait que la concentration au centre du panache ne srsquoen est pas trouveacutebeaucoup affecteacutee

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A titre drsquoillustration des pages preacuteceacutedentes nous avons reporteacute sur le graphe de la figuresuivante lrsquoeacutevolution des concentrations moyennes en ammoniac sous le vent du rejet 11 avantet apregraves la mise en service des rideaux drsquoeau

figure 28 Evolution des concentrations en ammoniac sous le vent du rejet 11avant et apregraves la mise en service des queues de paon

Sur la figure ci-dessus on constate qursquoil nrsquoy a pas de grandes diffeacuterences avant et apregraves lamise en œuvre des queues de paon Neacuteanmoins il faut noter que ces valeurs de concentrationsont tributaires de la direction prise par le nuage

Par ailleurs il est agrave noter que durant lrsquoessai 11 le vent soufflait relativement fort La vitessemoyenne du vent eacutetait de 5 ms avec des vitesses maximums de 9 ms qui ont eacuteteacuteenregistreacutees Lors de cet essai lrsquoeacutecran drsquoeau lui-mecircme srsquoest coucheacute sous la force du vent

Ainsi dans cette campagne drsquoessais la preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute avec des queues depaon nrsquoa pas diminueacutee de faccedilon significative les concentrations avant et apregraves lrsquoeacutecran drsquoeauCeci peut srsquoexpliquer par le fait qursquoun jet drsquoammoniac peut transpercer un rideau drsquoeau si saquantiteacute de mouvement est suffisante et par des conditions meacuteteacuteorologiques changeantesdurant les essais Un rejet de mecircme nature que ceux qui ont eacuteteacute mis en œuvre dans cettecampagne drsquoessais mais avec une quantiteacute de mouvement beaucoup plus faible lors dupassage agrave travers lrsquoeacutecran drsquoeau conduirait peut ecirctre agrave des valeurs de concentration plus faiblesdans lrsquoenvironnement Ce point meacuteriterait drsquoecirctre approfondi

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essai 11 avant

essai 11 apregraves

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626 Comparaisons expeacuterimentations modeacutelisationsDans ce paragraphe les reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors de la campagne drsquoessais ont eacuteteacutecompareacutes agrave des reacutesultats de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel permettant deacutevaluer lesconseacutequences de la mise agrave latmosphegravere accidentelle de produits toxiques ou inflammablesCe type de logiciel permet notamment de calculer la dispersion de ces produits danslrsquoatmosphegravere

Parmi les logiciels existants le logiciel PHAST a eacuteteacute utiliseacute dans sa version 42 Ce modegraveleest de type inteacutegral cest-agrave-dire quil permet de reacutesoudre les eacutequations de conservation sur labase dhypothegraveses simplificatrices A cet eacutegard les limitations inheacuterentes agrave ce logiciel sontnotamment les suivantes

- le terrain doit ecirctre plat de rugositeacute uniforme et non-encombreacute dobstacles - la vitesse du vent doit ecirctre au moins eacutegale agrave 1 ms pour obtenir des reacutesultats

plausibles

- les conditions meacuteteacuteorologiques doivent ecirctre invariables tout le temps de leacutemission etde la dispersion

- le terme source du rejet doit ecirctre constant dans le temps

Pour effectuer des calculs de dispersion drsquoun produit dans lrsquoatmosphegravere il faut au preacutealabledeacutefinir dans le modegravele le terme source du rejet et les conditions meacuteteacuteorologiques danslesquelles il se disperse

Nous avons vu au chapitre 5 que la deacutetermination du terme source drsquoun rejet avec un modegravelepouvait conduire agrave des reacutesultats diffeacuterents de ce que lrsquoon mesure dans la reacutealiteacute Afin desrsquoaffranchir du problegraveme du terme source (lrsquoobjet de ce paragraphe eacutetant lrsquoeacutetude de ladispersion dans lrsquoatmosphegravere) les comparaisons ont eacuteteacute effectueacutees de la maniegravere suivanteDans un premier temps les paramegravetres mesureacutes dans le reacuteservoir lors drsquoun rejet donneacute ont eacuteteacuterenseigneacutes dans le logiciel et dans un deuxiegraveme temps les autres paramegravetres tels que lespertes de charge reacuteguliegraveres et singuliegraveres ont eacuteteacute ajusteacutes de maniegravere agrave calculer un deacutebitmassique identique au deacutebit mesureacute expeacuterimentalement

Ensuite les donneacutees meacuteteacuteorologiques mesureacutees lors de lrsquoessai ont eacuteteacute renseigneacutees agrave partir desdonneacutees expeacuterimentales (tempeacuterature ambiante humiditeacute relative ) La vitesse moyenne duvent pendant lrsquoessai a eacuteteacute retenue pour les calculs Concernant la stabiliteacute atmospheacuteriquenous avons retenu celles qui ont eacuteteacute calculeacutees agrave lrsquoaide des deux meacutethodes exposeacutees auchapitre 5 Lorsque les deux meacutethodes donnent des classes de stabiliteacute diffeacuterentes les deuxclasses sont retenues pour effectuer les calculs

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Avec ces conditions renseigneacutees dans le logiciel nous avons en premier lieu calculeacute ladispersion de lrsquoammoniac dans lrsquoatmosphegravere pour les rejets effectueacutes en champ libre crsquoest-agrave-dire les essais 1 2 2b 4 10 11 et 12

Les 4 graphiques preacutesenteacutes sur la figure suivante preacutesentent une comparaison entre lesreacutesultats expeacuterimentaux (courbe bleue) et les reacutesultats de calculs de dispersion danslrsquoatmosphegravere

figure 29 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 4 10 2 et 2b

Sur ces graphes il apparaicirct que le logiciel calcule des valeurs de concentration en ammoniacdu mecircme ordre de grandeur que les valeurs mesureacutees expeacuterimentalement Seul lrsquoessai 2bparmi les rejets en champ libre a conduit agrave calculer deux valeurs de concentration agrave 100 m et200 m du point de rejet significativement infeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Neacuteanmoins drsquoune maniegravere geacuteneacuterale la modeacutelisation de la dispersion dans lrsquoatmosphegravere drsquounrejet de gaz liqueacutefieacute tel que lrsquoammoniac donne des ordres de grandeur comparables agrave ce quelrsquoon peut observer lors de rejet agrave grande eacutechelle pour autant que

lrsquoon deacutetermine correctement le terme source dans le logiciel

les conditions meacuteteacuteorologiques soient correctement deacutefinies sachant qursquoelles peuventvarier dans le temps de maniegravere rapide (aussi bien la vitesse du vent que la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere)

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le rejet srsquoeffectue horizontalement dans le sens du vent en terrain plat et sansobstacles

En second lieu nous avons effectueacute des calculs avec les rejets impactant Sur la figuresuivante nous avons reporteacute lrsquoeacutevolution des concentrations expeacuterimentales (courbe bleue) etdes concentrations calculeacutees avec le modegravele pour les rejets contre un mur (essais 5 et 6) et surle sol (essais 7 et 8b)

figure 30 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 5 6 7 et 8b

Sur cette figure il apparaicirct que agrave 20 m du point de rejet le modegravele calcule systeacutematiquementune concentration environ deux fois supeacuterieure agrave celle qui a eacuteteacute mesureacutee expeacuterimentalementEnsuite lrsquoeacutevolution des concentrations deacutepend des conditions atmospheacuteriques Pour lrsquoessai 6ougrave ces conditions eacutetaient vraisemblablement de type (D 5 ms) les deux courbes(expeacuterimentale et calculeacutee) preacutesentent toujours la mecircme diffeacuterence lors de lrsquoeacutevolution dunuage sous le vent du rejet Le brassage du nuage suite agrave lrsquoimpact du rejet drsquoune part et lareacutetention drsquoammoniac au niveau du point de rejet drsquoautre part peuvent expliquer cettediffeacuterence

A lrsquoheure actuelle les modegraveles de type inteacutegral ne prennent pas en consideacuteration les rejetsimpactant des surfaces solides Des diffeacuterences de lordre de 50 peuvent ecirctre observeacuteesentre des reacutesultats drsquoessais agrave grande eacutechelle et des calculs effectueacutes avec ce type de modegraveleDes diffeacuterences encore plus importantes peuvent ecirctre observeacutees si la configuration delrsquoimpact est complexe ou si une reacutetention est convenablement placeacutee par rapport au rejet

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5 (AB35) exp

5 (A35)

5 (B35)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

6 (D5) exp

6 (D5)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

7 (CD6) exp

7 (C6)

7 (D6)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

8b (BC5) exp

8b (B5)

8b (C5)

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7 CONCLUSION ET PERSPECTIVES

Dans le cadre de ce programme de recherche lrsquoINERIS a essentiellement reacutealiseacute une campagnedrsquoessais afin drsquoameacuteliorer les connaissances sur la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniacnotamment en milieux libres ou encombreacutes

De lrsquoensemble des reacutesultats issus de cette campagne drsquoessais les quelques points suivants sontagrave retenir 15 essais de configurations diffeacuterentes ont eacuteteacute reacutealiseacutes sur la peacuteriode comprise entre

deacutecembre 1996 et avril 1997 la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee agrave partir de la phase liquide a eacuteteacute selon les essais comprise

entre 1 400 kg et 3 500 kg par essai pendant une dureacutee comprise entre 7 et 14 minutes soitdes deacutebits compris entre 2 et 45 kgs

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les reacuteservoirs des mesuresde tempeacuterature et de pression ont eacuteteacute reacutealiseacutees pendant les rejets Ces mesures et lesinterpreacutetations sont reporteacutees au chapitre 5

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les canalisations lesmesures effectueacutees en un mecircme endroit ont montreacutees que la valeur de la pression estvoisine de la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cetendroit

environ 200 capteurs pour la mesure de la concentration de lrsquoammoniac et de latempeacuterature ont eacuteteacute installeacutes pour chaque essai

le nuage drsquoammoniac formeacute se comporte comme un gaz lourd et aucune eacuteleacutevation dunuage nrsquoest observeacutee

la tempeacuterature dans le jet drsquoammoniac peut descendre typiquement agrave -70degC des obstacles solides (mur ou sol) placeacutes dans un jet diphasique drsquoammoniac agrave quelques

megravetres du point de rejet ont une grande influence sur les valeurs de concentration mesureacuteesapregraves lrsquoobstacle Dans cette campagne drsquoessais des concentrations environ deux fois plusfaibles ont eacuteteacute mesureacutees apregraves lrsquoobstacle par rapport agrave un rejet en champ libre

Lorsque le rejet est orienteacute vers la cuvette de reacutetention celle-ci permet de reacutecupeacuterer uneimportante quantiteacute drsquoammoniac sous forme liquide Pour deux essais des quantiteacutessupeacuterieures agrave 50 de la masse totale rejeteacutee ont eacuteteacute recueillies sous forme liquide agrave unetempeacuterature drsquoenviron -60degC

La nappe drsquoammoniac liquide ainsi formeacutee ne srsquoeacutevapore pas rapidement les eacutecrans drsquoeau reacutealiseacutes avec des queues de paon et situeacutes sur la trajectoire du panache ont

eu peu drsquoinfluence sur la dispersion de lrsquoammoniac dans les conditions drsquoessais les reacutesultats obtenus montrent par ailleurs que les modegraveles de dispersion de type inteacutegral

disponibles agrave lrsquoheure actuelle peuvent donner des ordres de grandeur corrects desconcentrations sous le vent drsquoun rejet libre Dans le cas drsquoun rejet impactant les reacutesultatsobtenus ne sont corrects que si les modegraveles sont preacutealablement renseigneacutes sur la quantiteacuterejeteacutee agrave lrsquoatmosphegravere (sous forme de vapeur ou drsquoaeacuterosol) apregraves lrsquoimpact

Les reacutesultats obtenus lors de ces essais nous ont conduit agrave eacutelaborer un nouveau programmeayant pour objet lrsquoeacutetude de la laquo dispersion drsquoun gaz liqueacutefieacute en champ proche en preacutesencedrsquoobstacles raquo Ce programme qui a deacutebuteacute en 1999 agrave lrsquoINERIS a notamment pour objectif decreacuteer un modegravele matheacutematique permettant de prendre en compte lrsquointeraction drsquoun rejet de gazliqueacutefieacute contre un obstacle Ce modegravele pourra agrave terme ecirctre inteacutegreacute dans des logiciels de typeinteacutegral

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ANNEXE 1

REPERAGE DES THERMOCOUPLES

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Les thermocouples objet de cette annexe sont ceux qui ont eacuteteacute installeacutes

dans le reacuteservoir drsquoammoniac

sur le dispositif de rejet

sur la dalle de rejet

et lorsqursquoil y en avait sur le mur ou la cuvette de reacutetention

Une description de la localisation des thermocouples est effectueacutee dans les tableaux ci-apregraves

Pour tous les essais les thermocouples suivants ont eacuteteacute installeacutes

thermocouple location Leacutegende

dans le reacuteservoir agrave 1 450mm du fond

Tank 1 450 mm

dans le reacuteservoir agrave 1 100mm du fond

Tank 1 100 mm

dans le reacuteservoir agrave 750mm du fond

Tank 750 mm

dans le reacuteservoir agrave 400mm du fond

Tank 400 mm

dans le reacuteservoir agrave 50mm du fond

Tank 50 mm

agrave lrsquoextreacutemiteacute dudispositif de rejet

OUTLET - th6

entre les deux vannes dudispositif de rejet

th 7

agrave lrsquoentreacutee du dispositifde rejet

th 8

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Essai 4

Pour cet essai quatre thermocouples suppleacutementaires ont eacuteteacute installeacutes sur le sol Deux dansla direction du rejet agrave 3 et 5 megravetres de lrsquoorifice et deux de chaque cocircteacute agrave 3 megravetres

Positions desthermocouples

Leacutegende

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 3 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 3m

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 5 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 5m

sur le sol dans ladirection (23) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 23 at 3m

sur le sol dans ladirection (31) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 31 at 3m

Essais 5 et 6

Concernant ces essais un mur de 3 megravetres de largeur de 3 megravetres de hauteur et de 1 megravetredrsquoeacutepaisseur a eacuteteacute construit agrave une distance depuis lrsquoorifice respectivement de 3 megravetres et de1 megravetre Pour ces deux configurations 19 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes 4 sur le mur et 15sur le sol

Sur le mur les 4 thermocouples repeacutereacutes 11 agrave 14 eacutetaient installeacutes tel que deacutecrit sur la figure 31ci-dessous

11 1213

14

figure 31

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103

Pour lrsquoessai ndeg5 les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol tel que deacutecrits sur la figure 32

1720

19

2729 30

2625

24

23

2221

16

28

18

figure 32

La leacutegende utiliseacutee pour chacun de ces thermocouples est indiqueacutee dans le tableau ci-dessous

Leacutegende

th11 - wall 1 m centre th21 - ground centre

th12 - wall 1 m right th22 - ground centre

th13 - wall 1 m left th23 - ground centre

th 14 - wall 2 m centre th24 - ground centre

th16 - ground 60deg right th25 - ground 30deg left

th17 - ground 60deg right th26 - ground 30deg left

th18 - ground 60deg right th27 - ground 60deg left

th19 - ground 30deg right th28 - ground 60deg left

th20 - ground 30deg right th29 - ground 60deg left

th30 - ground 60deg left

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Pour lrsquoessai 6 le mur se trouvait agrave un megravetre de lrsquoorifice du dispositif de rejetLes thermocouples ont donc eacuteteacute installeacutes sur le sol tel qursquoindiqueacute sur la figure 33 ci-apregraves

17

20

19

27

29

30

16

28

18

2324

2526

22

21

figure 33

Essais 7 et 8 Ces essais eacutetaient instrumenteacutes de la faccedilon suivante (Cf figure 34)

17 2019

27

29

30

16

28

18

23

24

25

26

22

21

14

12

13

11

figure 34

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105

Essai 9

Pour cet essai lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet impactait dans une cuvette de reacutetention de 2mx 2m x 1m Les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes selon la direction 20 tel que deacutecrit sur lafigure suivante

24 23 22

212019181716 15 14 13 12 112729

25

26

28

plexiglass

1 000 1 000 1 000

hauteur sol(mm)

thermocouples

0 th11 th27 th28 th2930 th1260 th13100 th14150 th15200 th16300 th17400 th18500 th19 th26600 th20800 th21

1 000 th22 th23 th24 th25

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Essais 10 11 et 12

Pour ces trois essais 6 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol dans lrsquoaxe du dispositif derejet A partir de la verticale du point de rejet il y en avait un tous les megravetres Nous les avonsrepeacutereacutes de la faccedilon suivante

70

1080

60 50 40

30

20

ground 2mground 4m

ground 1mground 3m

ground 5m

ground 0m

figure 35

Essais 2b et 8b

Pour ces deux essais en plus des 6 thermocouples deacutecrits ci-dessus nous en avons installeacutes12 sur deux macircts et 1 agrave 50 cm au dessus de lrsquoorifice du rejet Ce dernier est repeacutereacute par laleacutegende laquo point 0 - h=15m raquo Les autres thermocouples sont repeacutereacutes de la faccedilon suivante surles macircts 1 et 2 respectivement situeacutes agrave 2 et 4 megravetres du point 0 dans la direction 7

mast 1 - h=01m

mast 1 - h=05m

mast 1 - h=1m

mast 1 - h=15m

mast 1 - h=2m

mast 1 - h=3m

mast 2 - h=01m

mast 2 - h=05m

mast 2 - h=1m

mast 2 - h=15m

mast 2 - h=2m

mast 2 - h=3m

figure 36

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ANNEXE 2

PRINCIPALES TECHNIQUES DE MESURES DIRECTES

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Lannexe 2 a pour objectif de preacutesenter sommairement les principales techniques de mesurede la concentration en ammoniac Ce chapitre reacutesulte notamment de travaux de leacutequipe dAAccorsi [13] et des documentations fournies par les constructeurs en particulier [24]

1 LES APPAREILS A CELLULES ELECTROCHIMIQUES

Ce paragraphe sinspire principalement du document [1]Les appareils de mesure des concentrations en gaz dans lair qui utilisent des celluleseacutelectrochimiques sont apparus il y a une vingtaine danneacutees environ

Principe de mesureChaque cellule eacutelectrochimique est relativement speacutecifique de la deacutetection dun seul gaz Legaz agrave mesurer traverse une membrane semi-permeacuteable cest-agrave-dire permeacuteable aux gaz maisimpermeacuteable aux liquides Le gaz arrive au contact dune eacutelectrode sensible recouverte duncatalyseur en preacutesence duquel il est oxydeacute tandis quune contre-eacutelectrode reacuteduit loxygegravene delair Ces pheacutenomegravenes lrsquooxydoreacuteduction saccompagnent dun courant dions agrave traversleacutelectrolyte et dun courant deacutelectrons agrave lexteacuterieur (Cf Figure 21)

La reacuteaction agrave leacutelectrode sensible est (dapregraves la documentation de MARTEC)

2 NH3 --------gt N2 + 6 e- + 6 H+

La reacuteaction agrave la contre eacutelectrode est (drsquoapregraves le rapport CECA)

2 e- + 05 O2 + 2 H+ --------gt H2O

Globalement 2 NH3 + 32 O2 ---------gt N2 + 3 H2O

Pour eacuteviter des pheacutenomegravenes de couches limites capacitives agrave linterface eacutelectrodeeacutelectrolyteune eacutelectrode de reacutefeacuterence maintient le potentiel de leacutelectrode sensible agrave une valeur fixe cequi permet de garder un signal stable dans le temps

Figure 21 Descriptif de fonctionnement dune cellule eacutelectrochimique

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LimitesLa seacutelectiviteacute est obtenue dune part par la valeur du potentiel de reacutefeacuterence dautre part parle catalyseur doxydation En pratique une seacutelectiviteacute absolue nexiste pas A titre dexemplevoici le tableau fourni par Draumlger de quelques composeacutes provoquant des interfeacuterences sur lePAC II NH3

Gaz Symbole Concentration gazdessais (VV)

Ecart en ppm NH3 de lavaleur de mesure

Chlore Cl2 10 ppm lt 1

Acide cyanhydrique HCN 25 ppm lt 3

Dioxyde de carbone CO2 1 -5 lt et lt 0 (signal de deacutefaut)

Monoxyde de carbone CO 115 ppm lt 3

Meacutethane CH4 30 lt 3

Meacutethanol CH3OH 170 ppm lt 35

Anhydride sulfureux SO2 20 ppm lt1

Hydrogegravene sulfureacute H2S 20 ppm lt 75

Dioxyde dazote NO2 20 ppm lt 3

Hydrogegravene H2 153 lt 115

Tableau 21 Composeacutes provoquant des interfeacuterences sur le PAC II NH3 tireacute dela documentation technique du PAC II NH3 de Draumlger

Ainsi il est difficile de savoir exactement ce que lon mesure et surtout avec quelle preacutecisionlorsque lon se trouve dans un milieu ougrave plusieurs gaz sont preacutesents (par exemple dans lesatmosphegraveres industrielles)

Le domaine de mesure de la plupart des appareils de type eacutelectrochimique en ce qui concernela mesure des concentrations de lammoniac seacutetend de quelques ppm agrave 300 500 ou1 000 ppm Les cellules capables de mesurer le millier de ppm sont tregraves rares La limite dedeacutetection est de lordre de 20 agrave 30 ppm Le temps de reacuteponse deacutepasse les 20 s et peut atteindrela minute il est fonction du type de membrane utiliseacute pour proteacuteger leacutelectrode sensible Ladureacutee de vie de ce type dappareil est denviron un agrave deux ans Le prix moyen dune celluleeacutelectrochimique seule est denviron 1 000 F et varie de 500 agrave 7 000 F

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110

2 LES APPAREILS A OXYDATION CATALYTIQUE (PELLISTOR)

Ce paragraphe propose une synthegravese des documents techniques de EEV [2] et de lINRS [3]

PrincipeLe principe consiste agrave provoquer loxydation catalytique du gaz inflammable ici lammoniacet de mesurer leacutechauffement produit

Le deacutetecteur catalytique est eacutequipeacute en reacutealiteacute de deux eacuteleacutements un deacutetecteur catalytique actifet un eacuteleacutement compensateur non-actif Chaque eacuteleacutement est composeacute dun filament de platinedans une perle dun mateacuteriau reacutefractaire Pour leacuteleacutement deacutetecteur un meacutelange catalytique estappliqueacute sur cette perle tandis que pour leacuteleacutement compensateur la perle est traiteacutee de sorteque loxydation catalytique ne puisse pas avoir lieu

Les deux eacuteleacutements sont connecteacutes dans un Pont de Wheatstone suivant la figure 22 extraitedu document [3]

Figure 22 Scheacutema de principe dun appareil de mesure agrave oxydation catalytiqueLe courant continu qui traverse les perles porte le deacutetecteur agrave une tempeacuterature approprieacutee augaz agrave deacutetecter Le filament du deacutetecteur fonctionne comme un thermomegravetre quand le gazcombustible soxyde sur la perle du deacutetecteur laugmentation de la tempeacuterature reacutesultanteaccroicirct la reacutesistance du filament Ceci deacuteseacutequilibre le pont donnant un signal pouvant ecirctre lusoit en pourcentage de gaz soit en pourcentage de la Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute (LIE)ou bien encore deacuteclenchant une alarme sonore ou visuelle

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111

Le taux avec lequel le gaz brucirclera sur leacuteleacutement deacutetecteur est une fonction du taux de diffusiondu gaz dans le deacutetecteur Le taux de diffusion est controcircleacute en enfermant les eacuteleacutements dans unbloc de dimensions preacutecises

EEV explique en outre quil existe deux arrangements de montage Dans le premier les gazcirculent agrave un deacutebit donneacute de 05 litreminute Le second arrangement est conccedilu pour unediffusion simple des gaz dans un bloc Dans les deux cas un fritteacute est inclus et un filtre depapier est placeacute dans la tecircte de diffusion pour empecirccher la peacuteneacutetration de poussiegraveres dans lacaviteacute Un autre possibiliteacute est de remplacer le fritteacute par un disque de minuscules billes debronze ou dacier inox (recommandeacute pour lammoniac)

LimitesLa dureacutee de vie du deacutetecteur est limiteacutee Elle est lieacutee agrave la tempeacuterature de fonctionnementmais eacutegalement agrave une perte drsquoefficaciteacute dans le temps qui est deacutependante dunfonctionnement prolongeacute dune exposition agrave des concentrations trop importantes Enfin ledeacutetecteur peut ecirctre deacuteteacuterioreacute (empoisonneacute) par certains gaz ou vapeurs Pour proteacuteger lesdeacutetecteur des effets de certaines vapeurs organiques ou siliconeacutees un filtre interchangeable encharbon actif ou en carbone peut ecirctre utiliseacute

Le signal de sortie du pont est du type repreacutesenteacute figure 23 Il augmente au-delagrave de la LIE(Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute) jusquagrave la stœchiomeacutetrie qui est denviron 10 dans lairpour le meacutethane (cas repreacutesenteacute ci-dessous) et de 21 pour lammoniac Pour desconcentrations supeacuterieures le signal deacutecroicirct de maniegravere lineacuteaire agrave cause du manque decomburant

On peut noter que lorsque la concentration en gaz combustible deacutepasse la valeur de lastœchiomeacutetrie on peut utiliser un autre type de deacutetecteur baseacute sur le principe de laconductiviteacute thermique pour mesurer les fortes concentrations et ainsi enlever le doute surlambivalence A ce titre les eacuteleacutements compensateurs de certains deacutetecteurs agrave oxydationcatalytique peuvent ecirctre utiliseacutes Cependant drsquoapregraves les informations fournies par EEV laconductiviteacute thermique de lrsquoammoniac est tregraves proche de celle de lrsquoair si bien qursquoune mesurepreacutecise et fine risque de srsquoaveacuterer impossible ou tregraves deacutelicate

Figure 23 Signal de sortie dun capteur de type pellistorpour une exposition au meacutethane

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La mesure des concentrations supeacuterieures agrave la stœchiomeacutetrie pourrait ecirctre effectueacutee pardilution avec de lair suivant un rapport de dilution connu par exemple 10 Ainsi 100 vvdammoniac serait abaisseacute agrave 10 et la sensibiliteacute de deacutetection serait alors de lordrede 1 vv

3 LES SEMI-CONDUCTEURSPour la reacutedaction de ce paragraphe nous avons utiliseacute les documents [34]

PrincipeUn semi-conducteur est un mateacuteriau dont les proprieacuteteacutes conductrices de leacutelectriciteacute sontintermeacutediaires entre celles dun conducteur et celles dun isolant La preacutesence dun gazprovoque une variation de reacutesistance eacutelectrique de leacuteleacutement semi-conducteur du deacutetecteur parles pheacutenomegravenes dadsorption physique (pheacutenomegravene reacuteversible) et de combustion catalytique agravela surface du semi-conducteur le gaz adsorbeacute soxyde en preacutesence de loxygegravene de surface etle produit de la combustion se deacutesorbe La modification de la teneur en oxygegravene agrave la surfaceentraicircne une modification de leacutequilibre eacutelectrons-trous (le trou eacutetant le site dadsorption) dansle semi-conducteur Cette variation est directement lieacutee agrave la concentration en gaz et modifieleacutequilibre eacutelectrique du circuit dans lequel le deacutetecteur est placeacute

Dans le cas du deacutetecteur Figaro le mateacuteriau semi-conducteur utiliseacute est du dioxyde deacutetain(SnO2-X) qui est chauffeacute agrave haute tempeacuterature (par exemple 400degC)

LimitesLes deacutetecteurs agrave semi-conducteur sont tregraves sensibles agrave la tempeacuterature la conductibiliteacuteaugmente avec la tempeacuterature De plus le fonctionnement des semi-conducteurs est perturbeacutepar des paramegravetres interfeacuterents qui sont lhumiditeacute les poussiegraveres les graisses ou dautres gazagrave adsorption preacutefeacuterentielle

Reacutefeacuterences Biliographiques[1] Accorsi Rapport final CECA - Faisabiliteacute de campagnes de mesures datmosphegraveres de

travail par des appareils multigaz transportables 1992

[2] EEV Combustible Gas Detectors - Product Data[3] A Accorsi J C Laforest P Hureacute Deacutetection de meacutelanges air-ammoniac INRS

Cahiers de notes documentaires ndeg127 p 217-222 2e trimestre 1987

[4] FIGARO - Products Catalog

Page 4: AMMONIAC - Ineris · 2017. 6. 30. · substance très toxique, corrosive, inflammable et explosive dans certaines conditions. Pour mémoire, la perte de confinement d’une citerne

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33 Modeacutelisation de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac 32331 Les modegraveles gaussiens 32332 Les modegraveles tridimensionnels 32333 Les modegraveles inteacutegraux 32334 Problegravemes subsistants et ameacuteliorations agrave apporter 33335 Synthegravese 35

34 Aspects examineacutes dans ce programme 36341 Les jets impactants 36342 Influence de la geacuteomeacutetrie de lrsquoorifice 37

4 DESCRIPTION DES ESSAIS Agrave GRANDE EacuteCHELLE 38

41 Preacutesentation des essais reacutealiseacutes 38

42 Description des moyens drsquoessais 40421 Description du point de rejet 40422 Mesures meacuteteacuteorologiques 46423 Constitution et tests de la chaicircne de mesure de lrsquoammoniac 47424 Instrumentation des capteurs sur le terrain drsquoessai 50425 Moyens drsquoacquisition 53426 Moyens videacuteo 55427 Seacutecuriteacute 55

5 MESURES DES CONDITIONS DE REJET 56

51 Conditions drsquoeacutecoulement dans la canalisation 56511 Conditions expeacuterimentales des rejets 56512 Analyses des conditions drsquoeacutecoulement des rejets 61

52 Conditions meacuteteacuteorologiques durant les essais 67

6 MESURES ENREGISTREacuteES SOUS LE VENT DES REJETS 74

61 Capteurs de concentrations en ammoniac 74

62 Analyses 81621 Influence de lrsquoorifice du rejet 81622 Influence de la stabiliteacute atmospheacuterique 83623 Influence drsquoun obstacle placeacute dans le champ proche 84624 Influence drsquoune reacutetention 88625 Influence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute agrave partir de queues de paon 90626 Comparaisons expeacuterimentations modeacutelisations 92

7 CONCLUSION ET PERSPECTIVES 95

8 BIBLIOGRAPHIE 96

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1 INTRODUCTION

Dans le cadre de ses activiteacutes relativement au risque accidentel lrsquoINERIS doit notammentdeacuteterminer des peacuterimegravetres de seacutecuriteacute autour des installations industrielles Suite agrave une pertede confinement sur une installation les risques encourus peuvent ecirctre instantaneacutes tels quelrsquoexplosion de produits inflammables ou diffeacutereacutes tels que des rejets de produits toxiques Ceprogramme de recherche srsquoest plus particuliegraverement inteacuteresseacute au devenir drsquoun nuage toxiqueformeacute apregraves un rejet accidentel drsquoammoniac stockeacute liquide sous pression

Lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac preacutesente un inteacuterecirct majeur pour deuxraisons Drsquoune part lrsquoammoniac est une substance tregraves reacutepandue dont les utilisations sontnombreuses de part ses proprieacuteteacutes chimiques ou physiques Drsquoautre part lrsquoammoniac est unesubstance tregraves toxique corrosive inflammable et explosive dans certaines conditions Pourmeacutemoire la perte de confinement drsquoune citerne de 22 tonnes drsquoammoniac le 24 mars 1992 agraveDAKAR a provoqueacute de nombreux deacutecegraves (129 morts et plus de 1 100 blesseacutes) dont certainsplusieurs semaines apregraves lrsquoaccident dus au caractegravere toxique de lrsquoammoniac

Ce programme de recherche a eacuteteacute principalement financeacute par le Ministegravere de lrsquoAmeacutenagementdu Territoire et de lrsquoEnvironnement franccedilais Six industriels europeacuteens ont eacutegalementparticipeacute Norsk Hydro (Norvegravege) Grande Paroisse (France) Veba Oel (Allemagne) SKWPiesteritz (Allemagne) CEA-CESTA (France) et Rhocircne Poulenc (France) A lrsquoINERIS ceprogramme a eacuteteacute organiseacute et coordonneacute au sein de la Direction des Risques Accidentels(DRA) Il a deacutebuteacute en 1995 et srsquoest acheveacute en 1999

Les principaux objectifs de ce programme eacutetaient drsquoanalyser les risques preacutesenteacutes par des installations utilisant des quantiteacutes drsquoammoniac

pouvant atteindre quelques dizaines de tonnes de compleacuteter les connaissances sur la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac en

milieu libre et encombreacute et de comparer les reacutesultats des essais avec des modegraveles de dispersion atmospheacuterique

Pour cela une campagne drsquoessais agrave grande eacutechelle a eacuteteacute reacutealiseacutee agrave partir drsquoun reacuteservoirdrsquoammoniac liquide sous pression Les essais se sont deacuterouleacutes sur le site du CEA-CESTA surune peacuteriode srsquoeacutetalant de deacutecembre 1996 agrave avril 1997 Le but de cette campagne drsquoessais eacutetaitde mesurer les concentrations drsquoammoniac sous le vent des rejets afin de mieux comprendrela dispersion de lrsquoammoniac dans lrsquoatmosphegravere dans le cas de rejets reacutealistes en particulier enmilieu libre et semi-encombreacute

Les essais de dispersion drsquoammoniac liqueacutefieacute sous pression les plus connus sont les essais duDeacutesert de Tortoise reacutealiseacutes par Goldwire et al (1985) et les essais FLADIS reacutealiseacutes par leRISOslash (19931994) Les deacutebits mis en oeuvre lors des essais du Deacutesert de Tortoise et desessais FLADIS eacutetaient respectivement de lrsquoordre de 100 kgs et de 05 kgs Les essaisINERIS se sont deacuterouleacutes avec des deacutebits intermeacutediaires de lrsquoordre de 2 agrave 4 kgs

Le preacutesent rapport est organiseacute de la maniegravere suivante Apregraves une description des principalesproprieacuteteacutes de lrsquoammoniac au chapitre 2 un rappel sur la dispersion atmospheacuterique en geacuteneacuteralet sur la dispersion de lrsquoammoniac en particulier est effectueacute au chapitre 3 Ensuite les essaisreacutealiseacutes agrave grande eacutechelle dans le cadre de ce programme sont deacutecrits dans le chapitre 4 Enfinune synthegravese de lrsquoanalyse des mesures des conditions de rejet et des mesures enregistreacutees sousle vent des rejets est effectueacutee respectivement dans les chapitres 5 et 6

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2 PROPRIETES DE LrsquoAMMONIAC

21 PROPRIETES PHYSIQUES

La reacutedaction de ce paragraphe sappuie notamment sur les documents Air Liquide (1980)ULMANN (1985) et SNIE (1991)

211 Geacuteneacuteraliteacutes

Lrsquoammoniac est identifieacute de la maniegravere suivante (Cf tableau 1)

nom ammoniac

numeacutero CAS 7664-41-7

numeacutero CEE 007-001-00-5

code de danger RTMD 268

numeacutero ONU 1005

formule chimique NH3

masse molaire 1703 g

tableau 1

Sous la pression atmospheacuterique et agrave 20degC lrsquoammoniac est un gaz incolore drsquoodeurcaracteacuteristique piquante et irritante

212 Donneacutees thermodynamiques

Les principales donneacutees thermodynamiques de lrsquoammoniac sont les suivantes

Point de fusion - 777 degC

Point drsquoeacutebullition - 334degC agrave 1013 bar abs

Tension de vapeur variable en fonction de la tempeacuterature (Cf tableau 2)

Tempeacuterature(degC)

- 7771 - 334 - 187 0 47 20 257 30 501 789

Pression absolue(bar)

006077 1013 2 429 5 856 10 1166 20 40

tableau 2 Tension de vapeur de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

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Tempeacuterature critique 40555 K

Pression critique 11480 bar

Chaleur de fusion agrave 1013 bar 3323 kJkg-1

Chaleur de vaporisation agrave -15degC 1 210 kJkg-1 (2895 kcalkg-1)

Chaleur de vaporisation agrave -334degC 1 370 kJkg-1 (328 kcalkg-1)

Viscositeacute dynamique du liquide agrave - 335degC 10225 mPas

Un litre de liquide libegravere 947 litres de gaz (deacutetendu agrave 15degC sous 1 bar de pression)

213 Solubiliteacute

La solubiliteacute de lrsquoammoniac dans lrsquoeau est importante Le tableau 3 indique la solubiliteacute delrsquoammoniac en fonction de la tempeacuterature (WHO 1986)

Tempeacuterature(degC)

Solubiliteacute(gL)

0 89520 52940 31660 168

tableau 3 Solubiliteacute de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

Par ailleurs la dissolution de lrsquoammoniac dans lrsquoeau est fortement exothermique 2 000 kJpar kilogramme drsquoammoniac dissous dans lrsquoeau (soit 4785 kcalkg-1) A titre indicatif ladissolution drsquoun kilogramme drsquoammoniac deacutegage assez drsquoeacutenergie pour en eacutevaporer pregraves drsquounkilogramme et demi

214 Densiteacute masse volumique

Gaz 0772 kgm-3 agrave 0 degC 0610 kgm-3 agrave 20 degCsoit une densiteacute de 0597 par rapport agrave lrsquoair

Liquide variable en fonction de la tempeacuterature tel que reporteacute dans le tableau 4

Tempeacuterature(degC) -40 -334 -20 -10 0 10 15 20 30 50 100 1324

Masse volumique delrsquoammoniac liquide

(kgm-3)690 679 659 647 634 621 617 607 592 558 452 235

tableau 4 Masse volumique de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

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22 EXPLOSIBILITE ET INFLAMMABILITE

Les informations reporteacutees ci-apregraves proviennent notamment de lrsquoeacutetude reacutealiseacutee par lrsquoINERIS(Abiven 1991) agrave la demande du Ministegravere de lrsquoEnvironnement

221 Limites drsquoexplosibiliteacute

Dans la litteacuterature diffeacuterentes valeurs existent relativement aux Limites Infeacuterieures etSupeacuterieures drsquoExplosibiliteacute (LIE et LSE) La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du Servicede lrsquoEnvironnement Industriel du Ministegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et delEnvironnement fournit les valeurs suivantes LIE 16 et LSE 25 Ces valeurs sonteacutegalement indiqueacutees par lrsquoINRS (1989) et SAX (1996) Drsquoautres auteurs donnent des valeursleacutegegraverement diffeacuterentes LIE 15 et LSE 28 drsquoapregraves NFPA (1994) et Medart (1979) LIE155 et LSE 27 drsquoapregraves Weiss (1985)

222 Tempeacuterature drsquoauto-inflammation

La tempeacuterature drsquoauto-inflammation drsquoun meacutelange de gaz ou de vapeur est la tempeacuteratureminimale agrave partir de laquelle le meacutelange est le siegravege drsquoune reacuteaction chimique suffisammentrapide pour qursquoune flamme apparaisse spontaneacutement et se propage dans tout le meacutelange Latempeacuterature drsquoauto-inflammation de lrsquoammoniac releveacutee dans la litteacuterature est de 650degC(Chaineaux 1991)

223 Energie minimale drsquoinflammationLa mise agrave feu drsquoun meacutelange inflammable exige lrsquointroduction locale drsquoune certaine quantiteacutede chaleur Lrsquoeacutevaluation de cette quantiteacute drsquoeacutenergie neacutecessaire pour enflammer le meacutelange estrelativement deacutelicate

Buckley et Husa (1962) ont deacutetermineacute lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammation de lrsquoammoniac enutilisant un systegraveme capacitif Ils ont obtenus ainsi une eacutenergie minimale drsquoinflammation delrsquoammoniac de 680 millijoules

Kramer (1985) a obtenu une eacutenergie minimale pour un meacutelange ammoniac-air de14 millijoules Cette valeur tregraves diffeacuterente de celle obtenue par Buckley et Husa montre ladifficulteacute pour quantifier lrsquoeacutenergie de deacutecharge des dispositifs expeacuterimentaux utiliseacutes

Neacuteanmoins malgreacute cette plus faible valeur pour lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammationdeacutetermineacutee par Kramer un meacutelange air-ammoniac possegravede une eacutenergie minimaledrsquoinflammation plus eacuteleveacutee (de 1 agrave 2 ordres de grandeur) par rapport agrave la plupart des meacutelangesair-hydrocarbures

224 Agents extincteurs

Les agents extincteurs qui doivent ecirctre employeacutes sont uniquement le CO2 ou les poudres degraveslors que de lrsquoammoniac agrave lrsquoeacutetat liquide peut ecirctre preacutesent En effet le contact de lrsquoeau surlrsquoammoniac liquide communique de la chaleur agrave ce dernier et favorise sa vaporisation

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23 REACTIONS AVEC DES CONTAMINANTS

Lrsquoammoniac sert agrave la fabrication de beaucoup de produits nitreacutes Mais il existe des reacuteactionsdangereuses avec certains composeacutes ou certaines familles de composeacutes

Le meacutelange drsquoammoniac avec un contaminant peut conduire agrave la formation de produitsexplosifs

LrsquoINRS (1976) mentionne dans ses cahiers de notes documentaires (note 1024-84-76) desproduits conduisant agrave des reacuteactions chimiques dangereuses avec lrsquoammoniac tels que lrsquoacidenitrique lrsquooxygegravene le bore ou les oxydants

231 Les halogegravenes et interhalogegravenesLes halogegravenes (fluor chlore brome iode) reacuteagissent vivement sur lrsquoammoniac et sessolutions Des reacuteactions explosives peuvent eacutegalement avoir lieu avec les produits suivants aceacutetaldeacutehyde acide hypochloreux ferricyanure de potassium Il se produit des composeacutesexplosifs tels que les trihalogeacutenures drsquoazote

Par exemple

avec le chlore Cl2 les meacutelanges sont explosifs srsquoils sont chauffeacutes ou si le chlore est enexcegraves agrave cause de la formation de trichlorure drsquoazote

avec du pentafluorure de brome BrF5 des explosions sont probables

232 Les meacutetaux lourdsLrsquoammoniac est capable de reacuteagir avec quelques meacutetaux lourds (lrsquoargent lrsquoor le mercure)pour produire des mateacuteriaux qui peuvent exploser violemment quand ils sont seacutecheacutes

avec du chlorure drsquoor (III) AuCl3 sous une large varieacuteteacute de conditions la preacutesencedrsquoammoniac conduit agrave des composeacutes explosifs ou fulminants qui explosent quand ilssont chauffeacutes

avec les oxydes drsquoargents AgO Ag2O il y a formation de composeacutes explosifs

avec du mercure Hg la reacuteaction donne des produits qui sont fortement explosifs etqui deacutetonent facilement On ne doit pas utiliser drsquoinstrument contenant du mercure sicelui-ci peut entrer en contact avec de lrsquoammoniac (BIT 1993)

233 Les oxydants et les peroxydesLrsquoammoniac reacuteagit sur de nombreux oxydes et peroxydes le peroxyde de chlore agrave froidlrsquoanhydrique iodique agrave chaud les perchlorates qui vers 250deg C donnent lieu agrave une reacuteactionviolente Le meacutelange drsquoun composeacute oxydant et drsquoammoniac liqueacutefieacute peut exploser sous lrsquoeffetdrsquoun choc

Par exemple

avec le peroxyde drsquohydrogegravene H2O2 de lrsquoammoniac dissout dans 996 deperoxyde donne une solution instable qui explose violemment

avec du chlorure de nitryle ClNO2 lrsquointeraction est tregraves violente mecircme agrave - 75 degC

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avec le difluorure de trioxygegravene F2O3 la reacuteaction peut causer des inflammations etdes explosions mecircme agrave - 183 degC Avec de lrsquoammoniac solide il reacuteagit pour donnerdes inflammations ou des explosions

avec de lrsquooxygegravene O2 srsquoils sont mis en contact dans un appareil reacutefrigeacuterant il peut yavoir une explosion De plus en preacutesence drsquoammoniac lrsquooxygegravene peut acceacuteleacuterer ouprovoquer de la corrosion

234 Les acides

Avec certains acides des reacuteactions violentes sont observeacutees tel que

avec lrsquoacide hypochloreux pur HClO lrsquoammoniac sous forme gazeuse explose agraveson contact et libegravere du chlore

avec lrsquoacide nitrique HNO3 un jet drsquoammoniac brucircle dans une atmosphegravere drsquoacidenitrique

235 Autres aspects

Lrsquoammoniac peut aussi causer des reacuteactions incandescentes par exemple

avec le bore B chauffeacute dans une atmosphegravere drsquoammoniac sec

avec lrsquoanhydre chromique CrO3 lrsquoammoniac gaz deacutecompose le trioxyde sec avecincandescence agrave la tempeacuterature ordinaire

Lrsquoammoniac peut eacutegalement former des meacutelanges auto-inflammables

avec lrsquoacide nitrique HNO3 (Cf sect 234)

avec le dichlorure de chromyle CrO2Cl2 lrsquoammoniac peut ecirctre enflammeacute par ceproduit

236 Stabiliteacute

A tempeacuterature ordinaire le gaz ammoniac est un composeacute stable sa dissociation enhydrogegravene et en azote ne commence que vers 450 - 500deg C En preacutesence de certains meacutetauxcomme le fer le nickel lrsquoosmium le zinc lrsquouranium cette deacutecomposition commence degraves latempeacuterature de 300deg C et est presque complegravete vers 500 agrave 600deg C

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24 TOXICITE

241 GeacuteneacuteraliteacutesConcernant la toxiciteacute de lrsquoammoniac il existe diffeacuterentes valeurs publieacutees pour un mecircmeeffet donneacute

A cela trois raisons fondamentales

lrsquoabsence drsquoexpeacuterimentation humaine pour les concentrations eacuteleveacutees

la dispariteacute des individus constituants un eacutechantillonnage humain par rapport agrave uneacutechantillonnage drsquoanimaux de laboratoire seacutelectionneacutes pour lequel la reacuteponse varie peudrsquoun animal agrave lrsquoautre

et la difficulteacute drsquoextrapoler agrave lrsquohomme des reacutesultats issus de lrsquoexpeacuterimentation animaleLa toxiciteacute de lrsquoammoniac gazeux est lieacutee agrave sa tregraves grande solubiliteacute et agrave lrsquoalcaliniteacute dessolutions reacutesultantes qui en fait un agent agressif des muqueuses et des poumons

Srsquoil existe des valeurs fiables sur les daphnies ou les rats la toxiciteacute sur lrsquohomme est plusdeacutelicate agrave deacuteterminer Notamment lrsquoinfluence de la concentration ou de la dureacutee drsquoexpositionest difficile agrave eacutevaluer A cet eacutegard une eacutetude sur la laquo toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniac raquo a eacuteteacutereacutealiseacutee par lrsquoINERIS (Auburtin 1999)

Lrsquoexposition agrave une atmosphegravere chargeacutee drsquoammoniac peut provoquer diverses atteintescorporelles deacutetailleacutees ci-apregraves

Atteintes oculaires elles peuvent ecirctre provoqueacutees par lrsquoaction des vapeurs mais aussipar les projections de liquide Elles se manifestent par du larmoiement desconjonctivites pouvant srsquoaccompagner drsquoatteintes agrave la corneacutee plus ou moins profondes

Atteintes cutaneacutees sous forme de dermites de contact

Atteintes respiratoires lrsquoinhalation de vapeurs ammoniacales provoque une irritationdes voies respiratoires supeacuterieures avec eacuteternuement dyspneacutee et toux le stade le plusgrave eacutetant lrsquoœdegraveme aigu du poumon (OAP) LrsquoOAP est un accident qui se produitapregraves inhalation de gaz veacutesicants (Cl2 NH3 SO2) par deacutegradation des parois desalveacuteoles pulmonaires qui sont alors inondeacutees par le plasma sanguin Fort heureusementle seuil de deacutetection olfactive de lrsquoammoniac se situe bien en dessous des concentrationsconsideacutereacutees dangereuses

Brucirclures digestives lrsquoingestion drsquoammoniaque est suivie de pheacutenomegravenes douloureuxtregraves intenses avec intoleacuterance gastrique eacutetat de choc srsquoaccompagnant parfoisdrsquoeacuterythegraveme ou de purpura La complication agrave redouter est lrsquoœdegraveme de la glotte

Lrsquoammoniac sous forme liquide en contact direct avec la peau gegravele les tissus et provoque desbrucirclures Les solutions drsquoammoniac sont fortement alcalines et par suite tregraves irritantes pour lesmuqueuses la peau et les yeux

Lrsquoexposition prolongeacutee et reacutepeacuteteacutee agrave lrsquoammoniac entraicircne une toleacuterance plus eacuteleveacutee Lesodeurs et les effets irritants sont perccedilus plus difficilement

Les seuils de perception olfactive sont tregraves variables suivant lrsquoindividu allant de quelquesppm agrave plusieurs dizaines de ppm

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242 Toxicologie aigueumlSur ce point les reacutesultats sont tireacutes drsquoobservations effectueacutees lors drsquoaccidents et nondrsquoexpeacuterimentations rigoureuses toutefois le seuil drsquoirritation a pu ecirctre mesureacute sur desgroupes de volontaires

Les valeurs de concentration leacutetale 50 (CL501) permettent essentiellement drsquoeacutevaluer lesrisques fatals pour lrsquohomme car il est impossible drsquoeffectuer de telles expeacuteriences sur lrsquoecirctrehumain

Une donneacutee concernant la toxiciteacute pour lrsquohomme nrsquoest exploitable que si elle associe une concentration un temps drsquoexposition et une probabiliteacute drsquoapparition des effets

La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du SEI (Service de lrsquoEnvironnement Industriel duMinistegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et de lEnvironnement) fournit les valeurssuivantes

Dureacutee 3 min 10 min 20 min 30 min 60 min 120 min

Seuil des Effets Leacutetaux2

(mgm3) 14 000 7 500 5 300 4 330 3 100 2 200

Seuil des Effets Irreacuteversibles3

(mgm3) 696 484 393 348 283 229

Odeur(mgm3) 362 (soit 5 ppm)

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 5 Valeurs de toxiciteacute de lammoniac issu de la fiche TOX 003-06-1998

La deacutetection de lrsquoammoniac par lodorat humain deacutepend de la sensibiliteacute des personnes Cettelimite olfactive se situe geacuteneacuteralement agrave partir dune concentration comprise entre 5 et 25 ppm

Cette valeur est bien infeacuterieure au seuil correspondant agrave des dommages irreacuteversiblesqui lui-mecircme est notablement infeacuterieur au seuil relatif aux effets leacutetaux Pour meacutemoire cetaspect nrsquoest pas veacuterifieacute pour drsquoautres gaz tels que par exemple le monoxyde de carbone quiest inodore

1 CL50 valeur calculeacutee agrave partir de la concentration de produit supposeacutee provoquer la mort de 50 de lapopulation expeacuterimenteacutee pendant un temps drsquoexposition deacutetermineacute

2 Seuil des effets leacutetaux Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas de risque de deacutecegravesLa notion de laquo la plupart des individus raquo exclut les sujets laquo hypersensibles raquo tels que les insuffisantsrespiratoires

3 Seuil des effets irreacuteversibles Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas un effet irreacuteversibleUn effet irreacuteversible correspond agrave la persistance dans le temps drsquoune atteinte leacutesionnelle ou fonctionnelledirectement conseacutecutive agrave une exposition en situation accidentelle (exposition unique et de courte dureacutee)ayant pour conseacutequences des seacutequelles invalidantes

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243 Toxicologie sur les lieux de travailLa concentration autoriseacutee pour lrsquoammoniac en atmosphegravere de travail est reacuteglementairementlimiteacutee et controcircleacutee dans la plupart des pays industrialiseacutes Les valeurs actuellement admisesqui peuvent varier drsquoun pays agrave lrsquoautre se situent geacuteneacuteralement entre 25 et 50 ppm Desvaleurs plus eacuteleveacutees sont deacutefinies pour des expositions de courte dureacutee ou en situationdrsquourgence Les valeurs retenues en France sont donneacutees dans le tableau 6 ci-apregraves

Deacutesignation Deacutefinition Valeur(ppm)

Observations

VLE Valeur Limite drsquoExposition sur lelieu de travail pendant 15 minutes 50 Circulaire du Ministegravere du

Travail du 19 juillet 1982France

VME Valeur limite de MoyennedrsquoExposition sur le lieu de travailpour un poste de 8 heures

25 Circulaire du Ministegravere duTravail du 19 juillet 1982France

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 6 Valeurs limites sur les lieux de travail en France

244 Synthegravese des reacutesultats sur la toxicologie humaine

Les deux tableaux pages suivantes preacutesentent diffeacuterents effets observeacutes selon la concentrationet le temps drsquoexposition

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tableau 7 Effets de lrsquoammoniac sur lrsquohomme

Ce tableau 7 est tireacute de lrsquoeacutetude INERIS (Auburtin 1999) sur la toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniacA titre drsquoinformation le NIOSH (1987) propose une valeur IDLH (Immediatly Dangerous toLife or Health) pour lrsquoammoniac de 500 ppm Pour meacutemoire cette valeur IDLH correspond agraveune concentration maximale dans lrsquoair jusqursquoagrave laquelle une personne exposeacutee pendant au plus30 minutes peut fuir sans risquer drsquoeffets irreacuteversibles

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Concentrationen mgm-3

Effets Temps drsquoexposition

35 Odeur perceptible par certainsindividus

18 Odeur perceptible par la plupartdes individus

Valeur limite moyenne drsquoexpositionprofessionnelle en France et dans denombreux pays

35 - 70 Irritation perceptible par la plupartdes individus au niveau des yeux

Toleacuterable jusqursquoagrave 2 heures pour lespersonnes non habitueacutees agrave ecirctreexposeacutees les personnes habitueacuteespeuvent supporter pendant le mecircmetemps des concentrations plus eacuteleveacutees

87 - 100 Irritation des yeux des voiesnasales et des muqueusesIrritation de la gorge et des voiesrespiratoires

Temps dexposition supeacuterieur agrave 1heure

140 Nauseacutee et maux de tecircte280 - 490 Irritation immeacutediate des yeux du

nez de la gorge et des voiesrespiratoires supeacuterieures

Une exposition drsquoune frac12 h agrave 1 hnrsquoentraicircne pas de dommages seacuterieuxbien qursquoune irritation de lrsquoappareilrespiratoire supeacuterieur puisse persisterpendant 24 h agrave la suite drsquouneexposition de 30 min Une aggravationde problegravemes respiratoires preacuteexistantspeut survenir

700 - 1 400 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorgespasmes bronchitiques

Des dommages aux yeux et ausystegraveme respiratoire peuvent survenirsrsquoils ne sont pas traiteacutes rapidementUne exposition de 30 min peutentraicircner des effets tregraves seacuterieux sur lespersonnes preacutedisposeacutees aux problegravemesrespiratoires

2 100 - 2 800 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorge

Peut ecirctre fatal apregraves 30 min

3 500 - 8 400 Spasme respiratoire Asphyxierapide œdegraveme seacuterieuxstrangulation

Fatal en quelques minutes

tableau 8 Effets de lammoniac sur lhommeen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

Ce tableau 8 est tireacute de lrsquolaquo aide-meacutemoire sur les risques preacutesenteacutes par lrsquoammoniac raquo reacutealiseacutepar le SNIE (1991)

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245 Toxicologie de la faune et la flore

2451 Animaux

Le tableau 9 preacutesente quelques effets observeacutes sur des animaux

Espegraveces Concentrationen mgm-3

Effets

Porcs 75 - 100 Toux seacutecreacutetions nasales orales et lacrymales

140 Symptocircmes seacutevegraveres drsquoirritation et convulsion apregraves36h drsquoexposition avec reacutetablissement 7 h apregraves la finde lrsquoexposition

Lapins 280 Une exposition de 10 min entraicircne la cessationirreacuteversible de lrsquoactiviteacute ciliaire

350 Mecircmes effets que ci-dessus pour une exposition de 5min

3 500 LC 50 - 1 h

Chats 3 500 LC 50 - 1 h

tableau 9 Effets toxicologiques de lammoniac sur quelques animauxen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

2452 Vie aquatique

Lrsquoammoniac libre (non ioniseacute) dans les eaux de surface est toxique pour les poissonsCependant les ions ammonium ne le sont pas Ainsi en cas de contamination de lrsquoeau parlrsquoammoniac les sels drsquoammonium qui peuvent se former ne preacutesentent pas de risque toxiqueLa valeur du pH de lrsquoeau est importante car lrsquoammoniac libre se forme pour des pH supeacuterieursagrave 75-80

Pour la truite des troubles apparaissent degraves 03 mgl-1 Les percideacutes (ou les castotomideacutes) etles salmonideacutes sont les varieacuteteacutes les plus sensibles pour les espegraveces en eau douce Pour lrsquoeau demer les crevettes apparaissent comme lrsquoespegravece inverteacutebreacutee la plus sensible Selon le type depoissons le risque de mortaliteacute apparaicirct entre 12 et 5 mgl-1 (ces valeurs se reacutefegraverent agravelrsquoammoniac non ioniseacute)

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Pour lrsquoammoniac ioniseacute (ammoniaque en solution) des concentrations leacutetales (CL50) pourquelques espegraveces sont reporteacutees dans le tableau suivant

Espegraveces Seuil Dureacutee de lrsquoexposition Concentration

daphnies CL50 24 h 27 mgl-1

poissons CL50 24 h 182 mgl-1

algues CL50 5 jours 185 mgl-1

tableau 10 concentrations leacutetales (CL50) pour quelques espegraveces

2453 La flore

Lrsquoammoniac est consideacutereacute comme biodeacutegradable et non accumulable Il neacutecessite cependantun suivi sous forme de bilan annuel des rejets dans lrsquoeau lrsquoair et le sol pour une utilisationannuelle supeacuterieure agrave 10 tonnes

Lrsquoammoniac peut ecirctre toxique pour certaines plantes car il ne peut pas ecirctre excreacuteteacute Il estassimileacute par combinaison avec des chaicircnes carboneacutees et ainsi lrsquoexcegraves drsquoammoniac peut passerdans le meacutetabolisme du sucre

Drsquoautres plantes disposent de fonctions permettant lrsquoassimilation de lrsquoammoniac leshabilitant ainsi agrave le toleacuterer ou agrave lrsquoutiliser preacutefeacuterentiellement

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3 DISPERSION ATMOSPHERIQUE

31 CONTEXTE

La connaissance des meacutecanismes de dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac srsquoapplique dansles trois cas de figure suivants

Le caractegravere preacutevisionnel drsquoune eacutetude de dispersion atmospheacuterique permet denvisagerles risques potentiels drsquoune installation industrielle notamment dans le cadre des eacutetudesde danger ou des eacutetudes dimpact

Lors dune situation accidentelle la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuterique permetdeacutevaluer les mesures agrave prendre en temps reacuteel

Suite agrave un accident lrsquoanalyse des conditions de dispersion dans lrsquoatmosphegravere peutpermettre de mieux comprendre les origines de ces accidents et dans certains cas devalider des modegraveles de dispersion atmospheacuterique qui servent aux eacutetudessusmentionneacutees

Pour eacutetudier la dispersion atmospheacuterique des approches diffeacuterentes existent

reacutealisation drsquoessais en grandeur reacuteelle

simulation sur maquette (hydraulique ou aeacuteraulique)

utilisation de codes de calcul matheacutematiquesCette derniegravere maniegravere dappreacutehender les pheacutenomegravenes de transport et de diffusion des gazdans lrsquoatmosphegravere preacutesente des avantages sur les techniques eacutevoqueacutees preacuteceacutedemment tels quele non recours agrave de lourdes proceacutedures expeacuterimentales la rapiditeacute de leacutetude et la possibiliteacutedenvisager un grand nombre de cas

Cependant afin de pouvoir acceacuteder agrave la simulation il est neacutecessaire de bien connaicirctre lespheacutenomegravenes qui reacutegissent la dispersion atmospheacuterique A cet eacutegard des essais agrave grandeeacutechelle srsquoimposent

Lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac preacutesente un inteacuterecirct majeur pour deuxraisons Drsquoune part lrsquoammoniac est une substance tregraves toxique corrosive inflammable etexplosive dans certaines conditions Drsquoautre part lrsquoammoniac est une substance tregraves reacutepanduedont les utilisations sont nombreuses de part ses proprieacuteteacutes chimiques ou physiques

Concernant ses proprieacuteteacutes chimiques la principale utilisation de lrsquoammoniac est la fabricationdrsquoengrais Lrsquoammoniac repreacutesente la plus grande source concentreacutee en azote pourlrsquoagriculture qui consomme environ 85 agrave 90 de la production Lrsquoindustrie utiliselrsquoammoniac comme matiegravere premiegravere pour la fabrication drsquoexplosifs de fibres et deplastiques Il est aussi utiliseacute dans la fabrication du papier du caoutchouc dans les raffinerieslrsquoindustrie du cuir lrsquoindustrie pharmaceutique

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En ce qui concerne lrsquoutilisation lieacutee aux proprieacuteteacutes physiques lrsquoammoniac est utiliseacute commeagent reacutefrigeacuterant dans les systegravemes de compression et drsquoabsorption Certaines caracteacuteristiquesde lrsquoammoniac comme sa chaleur latente eacuteleveacutee sa basse densiteacute de vapeur et sa stabiliteacutechimique favorisent son utilisation dans de grandes installations industrielles

Ces deux particulariteacutes de lrsquoammoniac sa nociviteacute et sa grande utilisation impliquent qursquoautitre de la seacutecuriteacute des personnes lrsquoon cherche agrave mieux connaicirctre son comportement en cas deperte de confinement notamment en cas de rejets accidentels agrave lrsquoatmosphegravere

Dans cette optique ce chapitre propose donc

de faire le point sur les essais de dispersion atmospheacuterique qui ont pu ecirctre reacutealiseacutes aveclrsquoammoniac

de preacutesenter lrsquoeacutetat de lrsquoart et les lacunes de la modeacutelisation de la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac car la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuteriqueconstitue une eacutetape cleacute lors de leacutetude drsquoun rejet de produits toxiques

et de justifier les axes drsquoeacutetude deacuteveloppeacutes dans le cadre de ce programme de recherche

32 ESSAIS DE DISPERSION ATMOSPHERIQUE

Apregraves une description des principales caracteacuteristiques des rejets drsquoammoniac ce paragraphepreacutesente drsquoabord des essais de dispersion atmospheacuterique drsquoammoniac et ensuite preacutesentesuccinctement des essais de dispersion reacutealiseacutes avec des gaz lourds

321 Caracteacuteristiques des rejets accidentels drsquoammoniacLa dispersion atmospheacuterique drsquoun gaz est influenceacutee par les conditions du rejet par lesconditions meacuteteacuteorologiques et eacutegalement par la nature du gaz rejeteacute

Les rejets accidentels drsquoammoniac peuvent ecirctre de diffeacuterents types

jet drsquoammoniac gazeux agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de la phasegazeuse)

jet drsquoammoniac diphasique agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de laphase liquide)

eacutevaporation drsquoune flaque drsquoammoniac liquide dont la tempeacuterature est infeacuterieure ou eacutegaleagrave sa tempeacuterature drsquoeacutebullition4

fuite drsquoammoniac liquide agrave partir drsquoun reacuteservoir cryogeacutenique (ammoniac liquide detempeacuterature infeacuterieure agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition et agrave pression atmospheacuterique)

Lrsquoammoniac preacutesente des caracteacuteristiques speacutecifiques de dispersion et selon le type de rejet ladispersion de lrsquoammoniac rejeteacute sera diffeacuterente Le type de rejet qui a eacuteteacute plusparticuliegraverement eacutetudieacute dans le cadre de ce programme est le rejet drsquoammoniac diphasique agravepartir de la phase liquide drsquoun reacuteservoir sous pression

4 Pour meacutemoire la tempeacuterature drsquoeacutebullition de lrsquoammoniac sous la pression normale est de -334degC

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Lrsquoensemble des eacutetudes reacutealiseacutees sur les rejets diphasiques deacutecompose le jet en trois grandeszones comme le preacutesente la figure 1 suivante

figure 1 jet diphasique

Ces trois grandes zones sont respectivement

la zone dexpansion Crsquoest dans cette zone de longueur tregraves faible entre 05 et 4 fois lediamegravetre de la bregraveche (IANELLO 1989) que se produit la deacutetente du fluide de lapression agrave la bregraveche agrave la pression atmospheacuterique Du fait de cette brusquedeacutepressurisation la phase liquide du rejet se trouve dans un eacutetat surchauffeacute et il seproduit presque instantaneacutement une vaporisation dune fraction de cette phase liquideCe pheacutenomegravene est appeleacute le flash thermodynamique La phase gazeuse creacutee par cepheacutenomegravene de flash aura agrave cause de sa plus faible densiteacute une vitesse plus eacuteleveacutee quecelle du liquide Cette diffeacuterence de vitesse entre les deux phases provoquelrsquoentraicircnement de la phase liquide et sa fragmentation en fines gouttelettes Cesgouttelettes sont entraicircneacutees par la phase gazeuse agrave grande vitesse et constituent ce quelrsquoon appelle laquo lrsquoaeacuterosol raquoAinsi agrave la fin de cette zone le jet est constitueacute dune phase gazeuse et dune phaseliquide sous forme daeacuterosol et il est communeacutement admis que lrsquoensemble du jet (phasesliquide et gazeuse) se trouve agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition du mateacuteriau rejeteacute

la zone dentraicircnement Dans cette zone le jet turbulent provoque lentraicircnement delair ambiant au sein du jet Leacutenergie apporteacutee par cet air plus chaud que le jet sert dansun premier temps agrave vaporiser les gouttelettes de liquide preacutesentes dans le jet Cettevaporisation provoque le refroidissement du jet qui se comporte alors comme un jet degaz lourd dans latmosphegravereUne fois la phase liquide entiegraverement vaporiseacutee cette eacutenergie sert agrave reacutechauffer le jetalors devenu entiegraverement gazeux

la zone de dispersion passive Avec lentraicircnement de lair la vitesse du jet vaprogressivement deacutecroicirctre jusquagrave atteindre la vitesse du vent A partir de ce moment onparlera de dispersion passive du jet dans latmosphegravere

Zone dexpansion

Zone dentraicircnement de lair Zone de dispersion passive

Conduite Bregraveche

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La preacutesence drsquoobstacles joue un rocircle eacutegalement sur la dispersion atmospheacuterique de gaz lourdset en particulier de lrsquoammoniac liqueacutefieacute

Si lrsquoobstacle est suffisamment proche du rejet il va modifier la phase initiale de la dispersionet par suite il va influencer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere Par exemple un rejet diphasiquesous forme de jet qui rencontre un obstacle tel qursquoun mur ou le sol peut conduire agrave laformation drsquoune flaque Dans ce cas la dispersion de lrsquoammoniac issue de la flaque estdiffeacuterente de celle qui aurait suivi le jet libre

En revanche si lrsquoobstacle est loin du point drsquoeacutemission et si le nuage formeacute par lrsquoammoniac aune taille comparable agrave lrsquoobstacle ce dernier modifie seulement lrsquoeacutecoulement des massesgazeuses il ne va pas modifier lrsquoeacutetat physique du rejet Dans ce cas lrsquoincidence sur ladispersion sera moindre que dans le cas preacuteceacutedent et drsquoautant plus faible que le nuage seradilueacute et grand devant lrsquoobstacle

322 Essais de A ResplandyLes informations contenues dans ce paragraphe ont eacuteteacute tireacutees des synthegraveses de A Resplandy(1967 1968 1969)

3221 ContexteAfin de deacuteterminer des mesures agrave preacuteconiser pour la seacutecuriteacute du voisinage des stockagesdrsquoammoniac liqueacutefieacute A Resplandy Commissaire-Inspecteur des Etablissements Classeacutes etRapporteur au Comiteacute Consultatif des Etablissements Classeacutes a meneacute deux seacuteriesdrsquoexpeacuteriences de dispersion de lrsquoammoniac liquide Elles se sont deacuterouleacutees drsquoune part aucamp militaire de Boissise-la-Bertrand en juin 1967 et drsquoautre part au camp militaire deMourmelon en mars 1968

Les expeacuteriences avaient pour objectif de

preacuteciser dans quelles conditions lrsquoammoniac diffuse dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoundeacuteversement en phase liquide afin de deacuteterminer le rayon des zones drsquoisolement agraveprescrire autour des stockages sous pression

examiner dans quelle mesure le reconditionnement drsquoammoniac liquide peut ecirctreenvisageacute

eacuteprouver lrsquoefficaciteacute des moyens drsquointervention dont disposent les formations de laProtection Civile appeleacutees agrave intervenir en cas de fuite accidentelle drsquoammoniac liquide

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3222 Conditions des essais

A - Essais de Boissise-la-Bertrand Juin 1967

Les reacuteservoirs drsquoammoniac liquide eacutetaient composeacutes

drsquoune citerne semi-remorque contenant 15 tonnes drsquoammoniac sous une pression de7 bar doteacutee drsquoune canalisation de 2 pouces deacutebitant environ 20 000 kgh (55 kgs) enphase liquide et drsquoun conduit de 1 pouce deacutebitant 100 kg drsquoammoniac liquide en70 secondes environ (14 kgs)

drsquoun ravitailleur tracteacute comportant deux reacuteservoirs drsquoammoniac sous 7 bar de capaciteacuteunitaire eacutegale agrave 2 000 kg chaque reacuteservoir eacutetant eacutequipeacute pour deacutebiter en phase liquidepar une canalisation de 1frac14 pouce ou en phase gazeuse par une canalisation de frac34 depouce

Les essais ont eu lieu le 28 juin 1967 entre 6 h et 11 h La tempeacuterature au sol srsquoest eacuteleveacuteegraduellement de 13degC agrave 17degC Lrsquohumiditeacute relative srsquoest maintenue au voisinage de 85 Lavitesse du vent a varieacute de 0 agrave 3 ms

Deux types drsquoappareils de mesure ont eacuteteacute employeacutes

17 deacutetecteurs manuels Draumlger Les appareils Draumlger sont essentiellement constitueacutes par une pompe agrave soufflet quipermet de faire passer un volume donneacute de gaz agrave travers un tube eacutetalonneacute rempli dereacuteactif coloreacute Trois types de tubes eacutetalonneacutes ont eacuteteacute utiliseacutes

type 05a sensibiliteacute de 5 agrave 70 ppm (mesures inexploitables)

type 25a sensibiliteacute de 50 agrave 700 ppm

type 05a sensibiliteacute de 05 agrave 10 (mesures inexploitables)Notons que ces appareils de mesure ne fournissaient que des valeurs moyennes eacutetabliessur des dureacutees variables (le nombre de coup de pompe nrsquoeacutetant pas constant drsquoapregravesResplandy) et ne permettaient qursquoune seule mesure par essai

Analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun Cet appareil muni drsquoun conduit-sonde de 4-6 mm de diamegravetre et de 60 m de long afonctionneacute coupleacute avec un enregistreur potentiomeacutetrique Philips sur les trois gammes desensibiliteacute suivantes 0 agrave 2 0 agrave 4 0 agrave 10

Trois types de rejets ont eacuteteacute mis en œuvre afin drsquoeacutetudier

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - sans interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 2 pouces termineacute par un coude agrave

90deg pour rejeter verticalement vers le haut et en effectuant 9 rejets drsquoune minuteenviron soit une quantiteacute rejeteacutee drsquoenviron 330 kg drsquoammoniac liquide

- avec interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 1 pouce termineacute par un coude agrave90deg adapteacute sur un reacutecipient cylindrique afin de pouvoir diriger le jet vers le hautcomme preacuteceacutedemment ou vers le fond du reacutecipient situeacute agrave 15 cm de lrsquoextreacutemiteacute duconduit et en effectuant 2 essais drsquoune minute environ (lrsquoun avec un jet dirigeacute vers lehaut lrsquoautre avec un jet dirigeacute vers le bas)

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des possibiliteacutes de reconditionnement de lrsquoammoniac liquide reacutecupeacuterable apregraves un accidentde stockage

des moyens drsquointervention dans le cas drsquoune fuite drsquoammoniac en phase liquide (aeacuterosol)par laction de leau et de la chaleur

B - Essais de Mourmelon Mars 1968Lapprovisionnement en ammoniac provenait dun reacuteservoir semi-remorque identique auxessais preacuteceacutedents de 15 000 kg pouvant deacutebiter en phase liquide par une canalisation de50 mm de diamegravetre et en phase gazeuse par une canalisation de 30 mm de diamegravetre

Les essais se sont deacuterouleacutes le 28 mars 1968 entre 8 h et 12 h 30 La tempeacuterature au sol srsquoesteacuteleveacutee graduellement de 8degC agrave 18degC Lrsquohumiditeacute relative a varieacute de 95 agrave 80 La vitessedu vent eacutetait comprise entre 0 et 3 ms

Trois analyseurs enregistreurs ont eacuteteacute utiliseacutes

analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun identique agravecelui utiliseacute preacuteceacutedemment

analyseur conductimeacutetrique Kuhlmann muni dune sonde de 50 m fonctionnant sur lagamme 0 agrave 05

analyseur par spectromeacutetrie IR de type laquoONERA SOraquo muni dune sonde de 50 m etfonctionnant sur la gamme 0 agrave 01

Trois types de rejets ont eacuteteacute eacutetudieacutes

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - lors dune eacutemission en atmospheacutere stable avec une eacutejection verticale

- en faisant varier lorientation du conduit deacutejection - en suivant leacutevolution de lrsquoaeacuterosol en deacutebit stabiliseacute - en observant la contamination de latmosphegravere dun local dhabitation (caravane)

balayeacute par le nuage drsquoammoniac

la simulation de fuites en phase gazeuse dans un stockage sous pression - en faisant varier la direction de leacutejection

- en interposant un eacutecran lors dune eacutejection verticale

la manipulation de lammoniac liquide agrave lair libre - en eacutetudiant lefficaciteacute de cuvettes de reacutetention en terre et en ciment

- en observant laction de leau sur lrsquoammoniac liquide

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3223 ReacutesultatsDans ces publications A Resplandy (1967 1968 1969) donnent les principaux reacutesultatssuivants

Les fuites en phase liquide provoquent la formation dun aeacuterosol qui avant de se dissiper peutparcourir pousseacute par le vent plusieurs centaines de megravetres au niveau du sol En effet lachaleur latente de vaporisation particuliegraverement eacuteleveacutee de lammoniac ne permet quuneeacutevaporation tregraves lente des micro-gouttes

Lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac est entraicircneacute par le vent mecircme lorsque ce dernier a une vitesseextrecircmement faible en balayant une aire relativement eacutetroite et sans qursquoil y ait de diffusion enamont du point drsquoeacutemission Se propageant plaqueacutees au sol les gouttelettes drsquoammoniacpeuvent ecirctre deacutevieacutees de la trajectoire que leur communique le vent par des obstaclesimportants

La dissipation drsquoun aeacuterosol drsquoammoniac est totale quelques minutes apregraves lrsquoarrecirct delrsquoeacutemission qui en est la cause et il ne subsiste sur la zone balayeacutee aucune concentrationdangereuse pour les humains

Pour une mecircme masse drsquoammoniac liquide eacutejecteacutee dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoun stockagesous pression la formation drsquoaeacuterosol est drsquoautant moins importante que la tempeacuterature de celiquide est proche de son point drsquoeacutebullition agrave la pression atmospheacuterique

A lair libre on ne peut sopposer efficacement agrave la progression des gouttelettes drsquoammoniacavec une pulveacuterisation deau mecircme tregraves importante

La diffusion relativement rapide de lammoniac gazeux dans latmosphegravere permet denvisageren cas de besoin la stabilisation par deacutecompression du contenu des reacuteservoirs non reacutefrigeacutereacutespuis la manipulation agrave lair libre de lammoniac liquide ainsi stabiliseacute

Enfin il a eacuteteacute montreacute combien il peut ecirctre dangereux dintervenir avec de leau sur une nappedammoniac liquide En effet cette action se traduit par une importante eacutemission de gaz etdrsquoaeacuterosol

Dans une eacutemission en phase liquide effectueacutee agrave partir drsquoun stockage drsquoammoniac souspression en agissant sur le mode drsquoeacutejection (interposition drsquoun eacutecran controcircle de direction) ilexiste des possibiliteacutes limiteacutees de reacuteduire la formation drsquoun aeacuterosol et de diminuer la distanceatteinte par le front de cet aeacuterosol

La pollution au niveau du sol peut ecirctre limiteacutee en rejetant verticalement dans lrsquoatmosphegraverelrsquoammoniac gazeux drsquoun reacuteservoir sous pression

Un dispositif judicieusement dimensionneacute permet drsquoeacutequilibrer agrave lrsquoair libre le liquide drsquounreacuteservoir sous pression en eacuteliminant la phase vapeur dans lrsquoatmosphegravere

De lrsquoammoniac en phase liquide eacutequilibreacute agrave la pression atmospheacuterique peut ecirctre efficacementrecueilli et conserveacute agrave lrsquoair libre dans une cuvette de reacutetention toutefois la mise entempeacuterature des parois de cuvelage srsquoaccompagne drsquoune eacutemission de gaz et drsquoaeacuterosol

Les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes par A Resplandy furent parmi les premiersIls ont plutocirct conduit agrave des observations qualitatives qursquoagrave des donneacutees quantitativesreacuteellement exploitables En effet peu de paramegravetres furent mesureacutes et enregistreacutes Enparticulier il nrsquoy a pas eu de caracteacuterisation preacutecise de lrsquoatmosphegravere ni de mesures preacutecisesde la concentration en ammoniac sous le vent de lrsquoeacutemission

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Ces essais ont surtout permis de donner des ideacutees sur le comportement de lrsquoammoniac en casde rejet accidentel et de deacutegager les perspectives agrave eacutetudier Ainsi A Resplandy propose troisthegravemes drsquoeacutetude pour compleacuteter lrsquoeacutetude qui fut reacutealiseacutee

preacuteciser lrsquoinfluence du deacutebit de fuite sur les caracteacuteristiques de lrsquoaeacuterosol formeacute

observer de plus pregraves lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques sur les caracteacuteristiquesde lrsquoaeacuterosol

deacuteterminer les conditions optimales pour amener agrave la pression atmospheacuterique desreacuteservoirs sous pression

323 Essais du Deacutesert de TortoiseLes rejets effectueacutes lors des essais du Deacutesert de Tortoise furent tregraves diffeacuterents de ceux mis enœuvre par Resplandy

Par exemple la quantiteacute dammoniac rejeteacutee en moyenne lors des essais reacutealiseacutes parResplandy en 1967 et 1968 eacutetait de lordre de 300 agrave 500 kg avec un maximum de 1 000 kgpour des dureacutees comprises entre 1 et 6 minutes alors que lors des essais du deacutesert de Tortoiseles quantiteacutes rejeteacutees eacutetaient comprises entre 10 000 agrave 41 000 kg

3231 ContexteUne seacuterie de 4 essais de dispersion de lammoniac a eacuteteacute reacutealiseacutee durant leacuteteacute 1983 par leLawrence Livermore National Laboratory aux Etats-Unis Ces essais sont souvent appeleacutesdans la litteacuterature les essais du Deacutesert de Tortoise Ils ont permis deacutetudier la dispersion danslrsquoatmosphegravere de rejets drsquoammoniac liquide sous pression

3232 Conditions des essaisDeux camions-citernes de 415 m3 de capaciteacute furent utiliseacutes pour les essais Des remorquesde tubes dazote eacutetaient relieacutees aux deux camions-citernes afin de maintenir la pression agravelrsquointeacuterieur des citernes

Le premier essai a eacuteteacute effectueacute avec un orifice de rejet de 319 pouces (81 mm) et les troisautres ont eacuteteacute effectueacutes avec un orifice de 372 pouces (945 mm) de diamegravetre Le rejet eacutetaithorizontal dans la direction du vent et agrave une hauteur de 079 megravetre au-dessus du sol

Le tableau 11 ci-dessous preacutesente les principales caracteacuteristiques de ces rejets

Essai Date Volume durejet en m3

Masserejeteacutee en kg

Dureacutee durejet en s

Deacutebit enkgs

Vitesse duvent en ms

Directiondu vent

Classe destabiliteacute

1 240883 149 10 200 126 81 74 224deg D

2 290883 438 29 900 255 117 57 226deg D

3 010983 324 22 100 166 133 74 219deg D

4 060983 603 41 100 381 109 45 220deg E

tableau 11 Caracteacuteristiques des rejets reacutealiseacutes pendant les essais du deacutesert de Tortoise

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Deux dispositifs principaux furent utiliseacutes pour mesurer les donneacutees meacuteteacuteorologiques et lesconcentrations pour leacutetude de la dispersion

En ce qui concerne leacutetude de la dispersion les concentrations en vapeur furent mesureacutees par

20 capteurs de gaz NDIR de MSA disposeacutes agrave 100 m de la source et tels que le gaz pluslaeacuterosol traversaient un appareil chauffant destineacute agrave vaporiser laeacuterosol afin dedeacuteterminer la quantiteacute de NH3 totale

31 capteurs de gaz IR de LLNL disposeacutes agrave 100 m et 800 m de la source et conccedilus audeacutepart pour des essais de dispersion de gaz naturel liquide (LNG) et non optimiseacutespour la deacutetection de lammoniac mais ils permirent de deacutetecter des concentrationssupeacuterieures agrave 1

24 capteurs IST situeacutes agrave 0 800 1 450 2 800 etou 5 500 m de la sourceLe systegraveme dacquisition et de stockage des donneacutees utilisait les ondes radio UHF pour latransmission des donneacutees Toutes les stations dacquisition de donneacutees et tous les capteurseacutetaient portables sur batterie et hermeacutetiques aux gaz

3233 ReacutesultatsLes deux premiers essais ont eu lieu sur un site satureacute en eau agrave cause de fortes pluies Le siteeacutetait presque totalement sec pour le troisiegraveme essai et complegravetement sec pour le quatriegraveme desorte que les conditions meacuteteacuteorologiques furent au total plus varieacutees que preacutevues

Lessai ndeg4 le plus important de par la quantiteacute rejeteacutee srsquoest deacuterouleacute dans les conditionsatmospheacuteriques les plus stables Il a permis de montrer que le jet eacutetait visible jusquagrave unedistance supeacuterieure agrave 100 m de la source Les dimensions de ce nuage plus lourd que lair sontdenviron 70 m de large et de moins de 6 m de haut La concentration maximale en gazobserveacutee agrave 100 m a eacuteteacute de 65 dapregraves Goldwire (1986) et de 10 dapregraves Koopman et al(1986) Le nuage srsquoeacutetalait sur 400 m de large au moment ougrave il atteignait les 800 m sa hauteureacutetait toujours de 6 m Les effets de gaz lourd et de jet dominent la dispersion

Le tableau 12 ci-apregraves fixe quelques ordres de grandeur issus des reacutesultats expeacuterimentaux Ilpreacutesente les concentrations maximales releveacutees en fonction de la distance sous le vent depuisle lieu drsquoeacutemission

Distance 100 m 800 m 1 450 m 2 800 m 5 500 m

Concentrationmaximale releveacutee

6 agrave 10 14 agrave 16 gt 05 05 100 agrave 200 ppm

tableau 12 Concentrations maximales observeacutees en fonction de la distance sous le ventdepuis le lieu deacutejection dapregraves Koopman et al (1986) et Goldwire (1985 1986)

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Goldwire et al (1986) ont mis en eacutevidence le besoin de modegraveles simples laquoameacutelioreacutesraquo pourpreacutevoir les conseacutequences de rejets accidentels Par ailleurs Hanna et al (1993) utilisenteacutegalement des reacutesultats de Goldwire (1985) pour la comparaison entre les reacutesultats desmodegraveles et les reacutesultats expeacuterimentaux Le tableau suivant preacutesente les concentrationsobserveacutees sur lrsquoaxe du panache

Essais Deacutesert de Tortoise 1 2 3 4

Deacutebits (kgs) 81 117 133 109

Concentration agrave 100 m (ppm) 49 943 83 203 76 881 57 300

Concentration agrave 800 m (ppm) 8 843 10 804 7 087 16 678

tableau 13 Concentrations observeacutees sur lrsquoaxe du panache pendant les essaisdu Deacutesert de Tortoise drsquoapregraves Hanna et al (1993)

Ces reacutesultats sont agrave rapprocher des informations contenues dans le tableau 12Relativement agrave ces reacutesultats plusieurs remarques sont agrave noter

La concentration la plus eacuteleveacutee agrave 100 m est obtenue pour lrsquoessai 2 malgreacute un deacutebit plusimportant pour lrsquoessai 3 La vitesse du vent de lrsquoessai 2 eacutetait plus faible (57 ms) que pourlrsquoessai 3 (74 ms) et la tempeacuterature exteacuterieure eacutetait de 3degC infeacuterieure pour lrsquoessai 2 parrapport agrave lrsquoessai 3

A 800 m la concentration la plus eacuteleveacutee est obtenue pour lrsquoessai 4 dont le deacutebit eacutetait leplus faible parmi les rejets effectueacutes avec lrsquoorifice 372 pouces (essais 2 3 4) En revanchela concentration agrave 100 m eacutetait la plus faible Ce reacutesultat srsquoexplique en partie par desconditions meacuteteacuteorologiques plus stables classe de stabiliteacute E au lieu de classe D pour lesessais 2 et 3

Parmi lrsquoensemble des essais les conditions meacuteteacuteorologiques les plus instables eacutetaientreleveacutees lors de lrsquoessai 3 (Goldwire 1985) Dans ces conditions malgreacute un deacutebit au niveaudu rejet plus important la concentration observeacutee sur lrsquoaxe du panache agrave 800 m srsquoavegravere laplus faible

Ces quelques remarques montrent bien que les conditions meacuteteacuteorologiques jouent un rocircle tregravesimportant pour la dispersion atmospheacuterique dans le champ plutocirct lointain crsquoest-agrave-dire au-delagravede 100 megravetres Il ne suffit pas de caracteacuteriser le terme source finement pour modeacuteliser ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac il faut eacutegalement disposer des conditionsmeacuteteacuteorologiques

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Nota Les 4 paragraphes qui suivent sont essentiellement inspireacutes du document reacutealiseacute parWheatley (avril 1987)

324 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 ont eacuteteacute reacutealiseacutes par J WFrenken et ont eacuteteacute rapporteacutes par Blanken (1980)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient contenant de lrsquoammoniac sous 35 bar 0degC

une buse de rejet de 8 mm de diamegravetre

une tempeacuterature ambiante de -10degC

et une vitesse de vent de lrsquoordre de 2 agrave 3 msLrsquoobjectif de ces essais eacutetait de mesurer la quantiteacute drsquoammoniac collecteacutee sur le sol dans lecas de deux rejets drsquoune minute relarguant chacun 384 kg (064 kgs) dans les configurationssuivantes

un rejet horizontal perpendiculaire au vent situeacute agrave 1 800 mm du sol Ce rejet a permisde recueillir 55 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 143 de lrsquoammoniac rejeteacute

un rejet vertical dirigeacute vers le sol agrave 2 000 mm de celui-ci qui a permis de recueillir273 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 711 de lrsquoammoniac rejeteacute

Le mode de mesure de la quantiteacute drsquoammoniac recueilli nrsquoest pas indiqueacute Aucune mesure deconcentration dans lrsquoair nrsquoa eacuteteacute faite

325 Essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974Les essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974 ont eacuteteacute rapporteacutes par Reed(1974)

Lrsquoobjectif des essais eacutetait la caracteacuterisation de lrsquoefficaciteacute des cuvettes de reacutetention destockages sous pression

Deux seacuteries drsquoessais ont eacuteteacute meneacutees

une seacuterie qui avait pour but de simuler la rupture catastrophique drsquoun container en ocirctantbrusquement un couvercle Les reacutesultats de ces essais ne sont pas deacutecrits par Wheatley(avril 1987)

une autre seacuterie de rejets par un orifice de 1 mm de diamegravetre relieacute par un tuyau agrave unreacuteservoir contenant de lrsquoammoniac sous 65 bar16degC situeacute agrave 1 m du sol sous diversangles Quand lrsquoorifice eacutetait horizontal ou dirigeacute faiblement vers le haut un nuagedrsquoaeacuterosol srsquoest formeacute et aucune formation de liquide nrsquoa eacuteteacute observeacutee au sol Quand ileacutetait pointeacute faiblement vers le bas une petite fraction drsquoammoniac liquide a eacuteteacuterecueillie La quantiteacute nrsquoest pas chiffreacute dans le rapport de Wheatley (avril 1987)

Aucune autre observation nrsquoa eacuteteacute effectueacutee et aucune mesure de concentration dans lrsquoair nrsquoaeacuteteacute faite

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326 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980 rapporteacutes par Blanken(1980) ont mis en œuvre de lrsquoammoniac stockeacute sous 134 bar agrave 38degC et rejeteacute par un tuyaucapillaire de 100 mm de longueur et 2 mm de diamegravetre dans de lrsquoair humide

Lrsquoobjectif des essais eacutetait lrsquoeacutetude de la taille des gouttelettes dans le jet Seuls des reacutesultatsqualitatifs ont eacuteteacute obtenus

Dans une atmosphegravere drsquoammoniac le jet eacutetait transparent et le liquide se seacuteparait du jet etformait une flaque sur le sol

Dans lrsquoair humide le jet eacutetait opaque et lrsquoammoniac liquide nrsquoa pas eacuteteacute recueilli Il a eacuteteacutesupposeacute que lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac initialement formeacute srsquoest vaporiseacute rapidement lorsqursquoil srsquoestdilueacute avec lrsquoair Et il a eacuteteacute conclu que lrsquoopaciteacute eacutetait causeacutee par la condensation de lrsquoeau quiforme un aeacuterosol drsquoammoniac aqueux

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

327 Essais de Landskrona Suegravede 1982Les essais de Landskrona Suegravede 1982 ont eacuteteacute meneacutes par le Swedish National DefenceResearch Institute et ont eacuteteacute rapporteacutes par Nyreacuten et al (1983)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient commercial contenant 1 400 kg drsquoammoniac sous 6 bar et 9degC

une tempeacuterature ambiante de 8degC et une humiditeacute relative de 42

et une vitesse de vent de 13 msLrsquoobjectif des essais eacutetait de mesurer le deacutebit drsquoun rejet drsquoammoniac diphasique et de lecomparer agrave un modegravele theacuteorique

Les rejets ont eacuteteacute effectueacutes agrave partir drsquoun tuyau de diamegravetre inteacuterieur variant de 32 agrave 40 mmSix essais ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec un tuyau de 2 m de longueur et cinq avec un tuyau de 35 mDans chacun des cas le tuyau eacutetait situeacute agrave 2 m au dessus du sol Chaque rejet a dureacute de 60agrave 90 s

Pour tous les essais excepteacute quatre drsquoentre-eux la pression du reacuteservoir a beaucoup varieacutePour les quatre restants la pression de sortie eacutetait de 22 bar et le deacutebit massique de 22 kgsLe jet a toucheacute le sol agrave un point situeacute entre 6 et 10 m du point de rejet Aucune flaque nrsquoa eacuteteacuteobserveacutee

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

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328 Essais du programme FLADISDes rejets drsquoammoniac ont eacuteteacute reacutealiseacutes dans le cadre drsquoun programme drsquoessais europeacuteennommeacute FLADIS (Research on the dispersion of two-phase flashing releases) Ce programmea eacuteteacute reacutealiseacute sous lrsquoeacutegide de la DG XII agrave Bruxelles

Trois campagnes de mesures ont eacuteteacute reacutealiseacutees en avril et aoucirct 1993 et en aoucirct 1994 Au total27 rejets horizontaux drsquoammoniac liqueacutefieacute sous pression ont eacuteteacute reacutealiseacutes

Les deacutebits des rejets ont varieacute de 025 agrave 055 kgs agrave travers des orifices de 40 et 63 mm dediamegravetre Lrsquoessai le plus long a dureacute 40 min

Un des objectifs du programme FLADIS eacutetait drsquoeacutetudier finement le jet drsquoaeacuterosol dans lechamp proche la phase de dispersion en gaz lourd et la transition agrave la dispersion passivePour cela des capteurs ont eacuteteacute disposeacutes en arc de cercle centreacutes sur le point de rejet agrave 20 m70 m et 240 m

Des mesures de la composition de lrsquoaeacuterosol au sein du jet diphasique ont eacuteteacute effectueacutees lorsdes essais De ces mesures il a eacuteteacute observeacute que lrsquoaeacuterosol qui eacutetait constitueacute drsquoammoniacpresque pur proche du point de rejet eacutetait en lrsquoespace de quelques megravetres constitueacute drsquoeaupresque pure

Par ailleurs il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuage drsquoammoniac lors des rejets

329 Essais reacutealiseacutes agrave lrsquoEcole des Mines drsquoAlegravesLrsquoEcole des Mines drsquoAlegraves a reacutealiseacute plusieurs campagnes drsquoessais de dispersion drsquoammoniacdepuis 1996 Les essais sont reacutealiseacutes agrave partir drsquoune ou deux bouteilles drsquoammoniac de 44 kgplaceacutes la tecircte en bas de maniegravere agrave effectuer des rejets en phase liquide (Bara Dussere 1996)Lrsquoobjectif de ces essais est drsquoeacutetudier lrsquoefficaciteacute des queues de paon utiliseacutees par les pompiers

En aval des queues de paon situeacutees agrave environ 1 megravetre des bouteilles une reacuteduction desconcentrations en ammoniac a eacuteteacute constateacutee sur lrsquoaxe du rejet drsquoun facteur supeacuterieur agrave 10 agrave13 m des bouteilles et drsquoun facteur drsquoau moins 3 agrave 20 megravetres En revanche aucune reacuteductionsignificative nrsquoa eacuteteacute observeacutee au-delagrave de 50 megravetres

3210 Autres essais de dispersion atmospheacuterique

Dans le cadre de ce programme des essais de dispersion de produits dans lrsquoatmosphegravere avecdes gaz diffeacuterents de lrsquoammoniac ont eacuteteacute consideacutereacutes

Comme indiqueacute preacuteceacutedemment lrsquoammoniac rejeteacute agrave lrsquoatmosphegravere conduit geacuteneacuteralement agrave laformation drsquoun nuage froid plus lourd que lrsquoair La dispersion se deacuteroule donc comme celledrsquoun gaz lourd jusqursquoagrave ce que le niveau de dilution soit suffisant pour que la dispersion delrsquoammoniac soit preacutesideacutee par les seules caracteacuteristiques de lrsquoeacutecoulement atmospheacuterique(dispersion passive)

Crsquoest pourquoi les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes sur des gaz lourds ont uncertain inteacuterecirct pour lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac Cette affirmationest vraie en particulier pour tous les aspects qui concernent la phase initiale du rejet

Le tableau 14 en page suivante reacutecapitule de maniegravere syntheacutetique les principaux essais dedispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Les essais du Deacutesert de Tortoise sont repris dans ce tableau agrave titre de comparaison

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Burro CoyoteDesert

Tortoise Goldfish Handford Maplin Sands Prairie GrassThorney

Island(instantaneacute)

ThorneyIsland

(continu)

Substance LNG LNG Ammoniac Fluoruredrsquohydrogegravene

Krypton 85 LNG et LPG Dioxyde desoufre

Freacuteon et azote Freacuteon et azote

Type de rejet Liquide agraveeacutebullition

Liquide agraveeacutebullition

Rejetsdiphasiques

Rejetsdiphasiques

Gazeux Liquide agraveeacutebullition

Jet gazeux Gazeux Gazeux

Nombredrsquoessais

8 3 4 3 5 4 et 8 44 9 2

Quantiteacutes enkg 10 700 agrave 17 300 6 500 agrave 12 700 10 000 agrave 36 800 3 500 agrave 3 800 11 agrave 24 Curies

LNG 2 000 agrave6 600

LPG 1 000 agrave3 800

23 agrave 63 3 150 agrave 8 700 4800

Dureacutee en s 79 agrave 190 65 agrave 98 126 agrave 381 125 agrave 360 598 agrave 1 191 60 agrave 360 600 instantaneacute 460

Type desurface

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Sable humide Lit de lacasseacutecheacute

Deacutesert avec desbuissons

Rejet sur deseacutetendues drsquoeaupeu profondes

Herbe Herbe Herbe

Classes destabiliteacute

C-E C-D D-E D C-E D A-F D-F E-F

Distance maxdrsquoobservation

140 - 800 300 - 400 800 3 000 800 400 - 650 800 500 - 580 472

tableau 14 Tableau reacutecapitulatif des principaux essais de dispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Thorney Island 19 essais lors de la phase I 9 essais lors de la phase II et 3 essais pour les rejets continus

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Lrsquoeacutetude des essais mentionneacutes dans le tableau 14 suggegravere les remarques suivantes

Seuls les essais du Deacutesert de Tortoise et de Goldfish ont mis en jeu des rejetsdiphasiques

Les essais de rejet de liquide sur de lrsquoeau (Burro Coyote et Maplin Sands) nepermettent pas de tirer des conclusions pour lrsquoammoniac qui a un comportement tregravesdiffeacuterent avec lrsquoeau

Seuls parmi ces essais ceux de Thorney Island ont mis en œuvre des obstacles

Les enseignements tireacutes de ces essais en terme de dispersion concernent les aspectsgeacuteneacuteraux Ce nrsquoest pas dans le cadre de ces essais que peuvent ecirctre prises en compte lesspeacutecificiteacutes de lrsquoammoniac comme par exemple la formation du jet la geacuteneacuteration de lrsquoaeacuterosolles reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair etc

3211 SynthegraveseLes essais de dispersion atmospheacuterique deacutejagrave reacutealiseacutes ont permis de mettre en eacutevidence

lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques

le comportement de lrsquoammoniac qui se disperse comme un gaz lourd lorsqursquoil estrejeteacute depuis un reacuteservoir sous pression (pas de dispersion en hauteur)

un rejet impactant le sol a permis de recueillir 70 de lrsquoammoniac rejeteacute (essais deUnie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972)

Cependant il manque notamment des donneacutees sur

la caracteacuterisation du terme source du rejet et la formation du jet diphasique dans lecas de rejets sous pression et notamment la geacuteneacuteration et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol

des essais de rejet impactant une surface avec des deacutebits plus importants Les essaiscomme ceux de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 nrsquoont paspermis drsquoeacutetudier la dispersion de lrsquoammoniac Ces essais ont juste permis drsquoeacutetudierle pheacutenomegravene de maniegravere qualitative

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33 MODELISATION DE LA DISPERSION ATMOSPHERIQUE DE LrsquoAMMONIAC

Comme nous lrsquoavons vu au paragraphe preacuteceacutedent la modeacutelisation doit tenir comptenotamment

des effets de graviteacute dus agrave la tempeacuterature du nuage

de la preacutesence drsquoaeacuterosol

des reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

Diffeacuterents types de modegraveles de dispersion existent les modegraveles gaussiens les modegravelesinteacutegraux et les modegraveles tridimensionnels Ces modegraveles sont largement deacutecrits dans lalitteacuterature par exemple UIC (1995) ou RIOU (1989)

331 Les modegraveles gaussiensLes modegraveles purement gaussiens sont dans la plupart des cas inadapteacutes agrave la modeacutelisationfine de rejets drsquoammoniac liquide sous pression En effet lrsquoammoniac ne se comporte pascomme un gaz passif dans les phases initiales de rejet

332 Les modegraveles tridimensionnelsLes modegraveles tridimensionnels permettent de reacutesoudre directement le systegraveme drsquoeacutequationsphysiques qui gouverne la dispersion atmospheacuterique Ainsi de nombreuses situations plus oumoins complexes peuvent ecirctre simuleacutees En revanche cela impose une prise en comptepreacutecise de lrsquoensemble des pheacutenomegravenes tels que par exemple la turbulence atmospheacuterique latopographie du terrain ou les obstacles

Ces modegraveles sont plus complexes agrave mettre en œuvre et neacutecessitent du personnel qualifieacute pourles utiliser Parmi les limitations de ces modegraveles on peut citer par exemple le choix desmodegraveles de turbulence le raffinement du maillage ou les critegraveres de convergence De ce faitdes modegraveles numeacuteriques plus simples sont plus souvent employeacutes

333 Les modegraveles inteacutegraux

A mi-chemin entre les modegraveles gaussiens et les modegraveles tridimensionnels les modegravelesinteacutegraux donnent des reacutesultats inteacuteressants avec des temps de mise en œuvre infeacuterieurs auxmodegraveles tridimensionnels Ils permettent de prendre en compte les particulariteacutes du gaz et durejet dans la phase initiale jusqursquoagrave ce que la dispersion devienne passive

Cependant de tels logiciels ne prennent pas en compte les obstacles tels que des bacirctiments latopographie et la veacutegeacutetation Seul un paramegravetre de rugositeacute permet de moduler les reacutesultats enfonction de la configuration moyenne du terrain

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334 Problegravemes subsistants et ameacuteliorations agrave apporter

Lantzy (1992) indique qursquoil ne faut pas perdre de vue que le but de la modeacutelisation de rejetsatmospheacuteriques est de preacutedire avec le plus de preacutecision possible les conseacutequences drsquoun rejetde substance dangereuse Pour arriver agrave ce but la caracteacuterisation du terme source estdeacuteterminante parce que les meilleurs modegraveles de dispersion donneront toujours des reacutesultatserroneacutes si le terme source est incorrect

Certains points preacutesenteacutes dans cet article peuvent ecirctre repris pour lrsquoeacutetude de la dispersion delrsquoammoniac et plus particuliegraverement pour lrsquoeacutetude du terme source lors de rejets drsquoammoniacCes points concernent les eacutecoulements diphasiques la formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol laformation et lrsquoeacutevaporation de flaques

3341 Les eacutecoulements diphasiquesConcernant les eacutecoulements diphasiques drsquoapregraves Lantzy (1992) les travaux agrave venir devraientecirctre axeacutes sur

une meilleure compreacutehension des effets de non-eacutequilibre pour les rejets via des petitstuyaux (longueur infeacuterieure agrave 100 mm) Crsquoest le domaine de lrsquointerpolation entre leseacutecoulements en reacuteel non-eacutequilibre et les eacutecoulements homogegravenes

une deacutetermination plus preacutecise du coefficient de deacutecharge Cette valeur estgeacuteneacuteralement comprise entre 06 et 10 et a de ce fait une influence importante sur ledeacutebit calculeacute

lrsquoeacutetablissement drsquoune base de donneacutees expeacuterimentales pour les ruptures de canalisationsdont le rapport LD est grand A lrsquoheure actuelle le travail effectueacute dans ce domainesrsquoest limiteacute agrave des simulations sur ordinateur Des donneacutees sont neacutecessaires pour veacuterifieret eacutetendre les theacuteories existantes

le deacuteveloppement de modegraveles drsquoentraicircnement et de meacutelange pour les rupturescatastrophiques Par exemple il nrsquoexiste pas de theacuteorie entiegraverement satisfaisante pourestimer correctement la taille des gouttes et la vitesse du rejet Des donneacutees agrave grandeeacutechelle sont neacutecessaires pour compleacuteter les donneacutees agrave petite eacutechelle disponiblesaujourdrsquohui

3342 La formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosolPour modeacuteliser correctement les rejets agrave partir de stockages sous pression les modegravelesdoivent prendre en compte lrsquoaeacuterosol et lrsquoeacutevolution des gouttelettes le long du jet Cependantpour cela il est neacutecessaire de pouvoir estimer de faccedilon preacutecise la taille initiale des gouttesainsi que leur distribution La plupart des recherches agrave deacutevelopper concerne donc

lrsquoeacutevaporation des gouttelettes Il est neacutecessaire de preacutevoir correctement quelle quantiteacutede la substance sera transporteacutee

la coalescence des gouttelettes

les effets de la viscositeacute sur le cisaillement Il nrsquoy a pas de donneacutees disponibles agrave cejour

la non uniformiteacute des orifices des rejets

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3343 La formation et lrsquoeacutevaporation de flaquesLa formation et lrsquoeacutevaporation de flaques est un sujet qui meacuterite drsquoecirctre examineacute afin decomprendre et de modeacuteliser les pheacutenomegravenes qui peuvent ecirctre rencontreacutes lors drsquoaccidents Enparticulier les points suivants doivent ecirctre eacutetudieacutes

le gel de lrsquohumiditeacute du sol Ce pheacutenomegravene affecte la conduction thermique vers laflaque Il nrsquoest pas tregraves bien compris agrave ce jour

lrsquoinfiltration des substances dans le sol Pour une substance cryogeacutenique (commelrsquoammoniac) ce pheacutenomegravene accroicirct la surface de contact ce qui favorise le transfert dechaleur et de ce fait le taux drsquoeacutevaporation Pour une substance non cryogeacutenique cepheacutenomegravene conduit agrave une surface de flaque moindre et agrave moins drsquoeacutevaporationComme pour le point preacuteceacutedent ce pheacutenomegravene nrsquoest pas bien connu

lrsquoeffet du substrat sur la taille de la flaque Il nrsquoexiste pas de bonnes theacuteories pourrelier directement la rugositeacute du substrat et la taille de la flaque pour une surface nonlisse et non reacuteguliegravere (crsquoest-agrave-dire dans la majoriteacute des cas reacuteels)

lrsquoeacutevaporation par vent faible Des donneacutees seraient neacutecessaires pour deacutevelopper desmodegraveles adapteacutes agrave ces conditions

Par ailleurs concernant lrsquoeacutevaluation des modegraveles de terme source Lantzy (1992) rappelleque couramment lrsquoeacutevaluation nrsquoest pas faite sur le modegravele de terme source lui-mecircme maissur la combinaison du modegravele du terme source et du modegravele de dispersion

Lantzy indique en outre que la plupart des donneacutees disponibles concernent des distances au-delagrave de 300 m Il y a un besoin drsquoessais bien dimensionneacutes et bien instrumenteacutes agrave proximiteacutedu point de rejet afin de recueillir des donneacutees de qualiteacute pour lrsquoeacutevaluation des modegraveles determe source

En conclusion Lantzy exprime qursquoil y a un besoin de donneacutees expeacuterimentales satisfaisantespour lrsquoeacutevaluation et le deacuteveloppement de tous les aspects de la modeacutelisation du terme source

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335 SynthegraveseEn reacutesumeacute un certain nombre de problegravemes techniques doit ecirctre encore abordeacute de maniegraverepreacutecise dans diffeacuterents domaines relatifs agrave lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique despolluants

En ce qui concerne la compreacutehension et la modeacutelisation du terme source il faudrait examineren deacutetail

le rejet biphasique

le preacute-meacutelange dans la phase de jet

la formation et le comportement daeacuterosol en dispersionEn ce qui concerne les particulariteacutes de lrsquoammoniac

la prise en compte de la graviteacute

les reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

En ce qui concerne les conditions extrinsegraveques au rejet

la deacutefinition des conditions meacuteteacuteorologiques (profil du vent gradient de tempeacuteraturehygromeacutetrie)

la topographie et lorographie

lrsquoinfluence de la rugositeacuteEn ce qui concerne les problegravemes directement lieacutes agrave la modeacutelisation

les conditions aux limites avec le choix des eacutequations de fermeture pour les modegravelestridimensionnels

linfluence et limportance des diffeacuterents calages empiriques pour les modegraveles simplifieacutesainsi que lrsquoadeacutequation de ces calages par rapport agrave la reacutealiteacute

lrsquoinfluence de lrsquoutilisateur du logiciel sur les reacutesultats drsquoune modeacutelisation

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34 ASPECTS EXAMINES DANS CE PROGRAMME

Ce programme de recherche consiste notamment agrave compleacuteter les connaissances sur ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac en milieu libre et en milieu encombreacute et agrave effectuerdes comparaisons entre des reacutesultats obtenus au moyen de modegraveles numeacuteriques et desmesures reacutealiseacutes au cours drsquoessais Dans ce but un programme drsquoessais agrave grande eacutechelle a eacuteteacuteentrepris

Il vise agrave apporter des eacuteleacutements de reacuteponses aux problegravemes souleveacutes dans le chapitrepreacuteceacutedent et plus particuliegraverement sur les deux points preacutesenteacutes ci-apregraves

341 Les jets impactantsDans le cadre de lrsquoeacutetude drsquoun rejet drsquoammoniac il est deacutelicat de caracteacuteriser correctement leterme source en particulier la quantiteacute qui srsquoeacutecoule et qui constitue une flaque liquideappeleacutee laquo rain-out raquo dans la litteacuterature scientifique en langue anglaise

Pour essayer drsquoappreacutehender les pheacutenomegravenes agrave grande eacutechelle lrsquoINERIS a mis en œuvre desrejets drsquoammoniac dans des configurations qui diffegraverent uniquement par la preacutesence obstaclesdans le champ tregraves proche

jet diphasique en champ libre

jet diphasique impactant un mur situeacute agrave moins de 3 megravetres

jet diphasique impactant le solLa diffeacuterence entre ces types de rejet devra permettre drsquoestimer le deacutebit de formation de laflaque Cette eacuteventuelle formation de flaque lors drsquoun jet impactant permettra drsquoavoir uneapproche plus reacutealiste dans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute

Des essais reacutealiseacutes sur les jets gazeux impactant une surface ont montreacute que dans lesconditions des essais le volume pour lequel la concentration est supeacuterieure agrave uneconcentration donneacutee eacutetait beaucoup plus eacuteleveacute que dans le cas drsquoun jet libre jusqursquoagrave 10 foissupeacuterieur lors drsquoessais avec du meacutethane (Chaineaux 1995) En effet lorsque le jet impacte unobstacle lrsquoentraicircnement drsquoair est a priori reacuteduit car le nuage agrave tendance agrave se laquo diluer raquo avec unair deacutejagrave chargeacute en gaz

Si ce reacutesultat se confirme il faudra prendre en compte cet aspect pour la seacutecuriteacute dans lechamp proche

En revanche un jet impactant peut conduire agrave la formation drsquoune flaque au sol et doncreacuteduire le deacutebit gazeux qui passe agrave lrsquoatmosphegravere Les distances correspondant agrave uneconcentration donneacutee peuvent alors ecirctre infeacuterieures agrave celles qui seraient obtenues dans le casdrsquoun rejet en champ libre

Les eacutetudes de seacutecuriteacute drsquoinstallations caracteacuteriseacutees par une configuration semblable agrave cesessais seront plus reacutealistes lorsque ces pheacutenomegravenes seront pris en consideacuteration

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342 Influence de la geacuteomeacutetrie de lrsquoorificeDans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute les rejets sont geacuteneacuteralement consideacutereacutes commecirculaires (issus de la rupture guillotine drsquoune canalisation)

Dans ce programme des rejets diphasiques via des orifices diffeacuterents mais dont la surface dela section ouverte est identique ont eacuteteacute mis en œuvre afin de comparer les reacutesultats obtenusen terme de concentration sous le vent de lrsquoeacutemission

Lrsquoorifice de reacutefeacuterence est un orifice circulaire (buse) Ensuite un orifice formeacute par une bridedont le joint a eacuteteacute au preacutealable enleveacute et remplaceacute par des cales de mecircme eacutepaisseur a eacuteteacutereacutealiseacute tel qursquoindiqueacute sur la figure 2 ci-apregraves

figure 2 Scheacutema du dispositif permettant de simuler une fuite sur une bride

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4 DESCRIPTION DES ESSAIS A GRANDE ECHELLE

Dans ce programme de recherche quinze essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelleont eacuteteacute reacutealiseacutes Afin de se placer dans des configurations proches de situations industriellesles essais ont eacuteteacute deacutefinis avec les 6 industriels qui ont participeacute agrave ce programme

41 PRESENTATION DES ESSAIS REALISES

Les quinze configurations de rejet qui ont eacuteteacute reacutealiseacutees lors de cette campagne drsquoessais sontdeacutecrites sommairement ci-apregraves agrave cocircteacute de chacun des scheacutemas de principe Ces essais sontnumeacuteroteacutes de 1 agrave 8b dans lrsquoordre chronologique de leur reacutealisation Pour chacune de cesconfigurations le diamegravetre de la canalisation est de 2 pouces (508 mm) Sauf indicationspeacutecifique (cas des essais 2 3 4p et 2b) lrsquoorifice circulaire est aussi de diamegravetre 2 pouces

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase gazeuseSeul essai reacutealiseacute en phase gaz Les essais suivantsconcernent tous des rejets drsquoammoniac initialement enphase liquide

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase liquide agravetravers un orifice de 20 mm

Rejet agrave travers une bride de 2 pouces agrave une hauteur de1 megravetre La distance entre les deux eacuteleacutements de la brideest de 16 mm de sorte que la surface de rejet est eacutegaleagrave 18 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur agrave travers unorifice de 30 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3 m x 3 m Ce mur est situeacute agrave 3 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet25

24

21

24p

30 mm

22

20 mm

23

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Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3m x 3m Ce mur est situeacute agrave 1 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de3 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 2 m x 2 m de surfaceet de 1m de hauteur (4 m3)

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 25 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 60 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au ndeg4 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir a eacuteteacute abaisseacutee agrave -12degCavant lrsquoessai

Rejet identique au ndeg2 avec un orifice de diamegravetre 18 mm

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 10m x 10m desurface et de 5 cm de hauteur (5 m3)

26

28

27

29

212

22b

18 mm

28b

210

211

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42 DESCRIPTION DES MOYENS DrsquoESSAIS

Pour reacutealiser ces essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelle le TerraindrsquoExpeacuterimentation Exteacuterieur (TEE) du CEA-CESTA (Centre drsquoEtudes Scientifiques etTechniques drsquoAquitaine) a eacuteteacute retenu Il se situe agrave une soixantaine de kilomegravetres au Sud deBordeaux Le site a une superficie de 950 hectares Il est entiegraverement clocirctureacute et son accegraves estcontrocircleacute en permanence Lrsquoeacutetude de seacutecuriteacute qui a eacuteteacute reacutealiseacutee a montreacute que les essaisenvisageacutes pouvaient ecirctre effectueacutes dans de bonnes conditions de seacutecuriteacute du fait notammentde lrsquoespace disponible

Le terrain drsquoessais du TEE est totalement plat et deacutepourvu de tout obstacle Ce terraindrsquoenviron deux kilomegravetres de rayon dispose en son centre drsquoune dalle carreacutee en beacuteton de10 megravetres de cocircteacute et drsquoenviron 15 cm drsquoeacutepaisseur Crsquoest agrave partir de cette dalle que les rejetsont eacuteteacute reacutealiseacutes

421 Description du point de rejetA proximiteacute immeacutediate de la dalle de rejet trois reacuteservoirs drsquoammoniac de 12 m3 chacun onteacuteteacute installeacutes Lrsquoammoniac liqueacutefieacute y eacutetait stockeacute sous sa pression de vapeur saturante Lesreacuteservoirs avaient les dimensions suivantes

longueur totale 4 810 mm longueur virole 3 700 mm diamegravetre inteacuterieur 1 874 mm hauteur maximum de liquide 1 500 mm

Lors des essais un seul de ces reacuteservoirs eacutetait relieacute au dispositif de rejet situeacute au centre de ladalle Celui-ci eacutetait eacutequipeacute de 5 thermocouples et drsquoun capteur de pression afin de suivrelrsquoeacutevolution des conditions de pression et de tempeacuterature agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir au cours dechaque essai

Les 5 thermocouples eacutetaient installeacutes sur une verticale depuis le fond du reacuteservoir auxhauteurs suivantes

50 mm 400 mm 750 mm 1 100 mm 1 450 mm

Le capteur de pression eacutetait situeacute en partie haute du reacuteservoir dans la phase gazeuse Cecapteur est repeacutereacute P3 sur la figure 3 page suivante

Le reacuteservoir eacutetait eacutegalement relieacute agrave un cadre drsquoazote permettant soit de le pressuriser soit demaintenir la pression constante au cours drsquoun essai ou encore de purger apregraves un essai lacanalisation qui le reliait au dispositif de rejet

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70

1080

60 50 40

30

20

V = 12 m3

thermocouples

2 phase liquide2 phase gaz

N2

pression(P3)

NH3 liquide

dispositif de rejet

deacutebitmegravetre

figure 3 scheacutema du point de rejet

Pour effectuer les quinze rejets deacutefinis dans le cadre de ce programme les deux vannesmanuelles de diamegravetre 2 pouces installeacutees sur le reacuteservoir ont eacuteteacute utiliseacutees une eacutetait relieacutee agravela phase gaz et lrsquoautre agrave la phase liquide Ces deux vannes identiques ne sont pas agrave passageinteacutegral et leur diamegravetre de passage est de 32 pouces

Apregraves la vanne 2 pouces connecteacutee agrave la phase liquide un deacutebitmegravetre drsquoune longueur de300 mm et drsquoun diamegravetre inteacuterieur de 41 mm a eacuteteacute installeacute Preacutevu pour fonctionner en phaseliquide il nrsquoa pas donneacute de reacutesultats exploitables lors des essais car lrsquoammoniac eacutetaitdiphasique degraves la vanne situeacutee juste en amont pour presque tous les essais

La liaison entre la deacutebitmegravetre et le dispositif de rejet eacutetait assureacutee par une canalisation de50 mm de diamegravetre et de 104 m de longueur

Enfin le dispositif de rejet eacutetait composeacute drsquoune canalisation de 2 pouces instrumenteacutee par desvannes des thermocouples et des capteurs de pression (cf figure 4 page suivante)

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Nota toutes les distances sont donneacutees en mm

figure 4 description du dispositif de rejet

Lrsquoaxe du dispositif de rejet se situait agrave 1 015 mm au-dessus du solLrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet a eacuteteacute eacutequipeacutee de diffeacuterents types de sortie (cf figure 5) enfonction de la configuration expeacuterimentale souhaiteacutee

mesure de tempeacuterature thermocouple de 1 mm au centre de la canalisationth7

P2

110

280

475

600

715815

1050

1370

th8 P2 th7

130

445

vanne manuelle 2 (diamegravetre interne 32 )

vanne pneumatique agrave passage inteacutegral 2

mesure de pression capteur deacuteporteacute de 15 cm

diamegravetre 2longueur 104 m bride pour

recevoir diffeacuterentstypes de sortie

1 01

5 s

ol

canalisation derejet

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th8 P2 th7

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

rejets horizontaux essais1 2 4p 4 5 6 10 11 12 2b

essai 7 rejet vertical agrave 3 m dehauteur

essai 9 rejet dans une reacutetentionde 2 x 2 x 1 m

essai 3 rejet agrave traversune bride

essais 8 et 8b

80

190

90

170

65

160980

65

160

870

sol

870

sol

820

1 535

2 88

0 s

ol

1015

so

l

figure 5 diffeacuterents types de sortie pour chaque configuration

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Pour les essais dont le jet eacutetait orienteacute vers le sol la dalle de beacuteton eacutetait instrumenteacutee ensurface de thermocouples Lors des jets contre le mur ce dernier eacutetait eacutegalement instrumenteacuteavec des thermocouples Lrsquoinstrumentation reacutealiseacutee et le repeacuterage de ces thermocouples sontdeacutecrits en annexe 1

Concernant les essais 2 4p et 2b lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet eacutetait eacutequipeacutee drsquoun bouchonde 50 mm perceacute du diamegravetre correspondant agrave lrsquoessai soit respectivement pour ces trois essais20 mm 30 mm et 18 mm

Pour lrsquoessai 3 avec la bride le joint a eacuteteacute enleveacute Lrsquoeacutepaisseur entre les 2 eacuteleacutements de la brideeacutetait de 16 mm Cela correspond agrave une surface de fuite de 255 mm2 Le diamegravetre eacutequivalenten surface est donc 18 mm

Lors des essais 10 et 11 des eacutecrans drsquoeau ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des laquo queues de paon raquo Lescaracteacuteristiques de ces queues de paon eacutetaient les suivantes

diamegravetre drsquoalimentation 70 mm

pression drsquoalimentation 8 bar

deacutebit en eau 1 200 Lmin

porteacutee x 32 m

porteacutee y 10 m

figure 6 porteacutees des queues de paon employeacutees lors de essais 10 et 11

porteacute

e y

10

m

porteacutee x 32 m

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Pour ces deux essais deux queues de paon eacutetaient installeacutees tel que deacutecrit sur la figure 7ci-apregraves

figure 7

Essai 10 Implantation des deux queuesde paon agrave 25 m du point de rejet

Essai 11 Implantation des deux queuesde paon agrave 60 m du point de rejet

Les positions des macircts de mesure sont preacuteciseacutees en deacutetail plus loin dans ce rapport

B18 B17 B16

118

m

125 m

118 m

A14 A11 A08

61

m

61 m

12 m

20 m

50 m

queue de paon

macirct de mesure

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422 Mesures meacuteteacuteorologiquesPour la mesure des conditions atmospheacuteriques un macirct meacuteteacuteorologique de 10 megravetres dehauteur eacutetait installeacute agrave 350 megravetres du point de rejet dans la direction noteacutee 3 (repegravere M sur lafigure 11) Celui-ci eacutetait composeacute de trois aneacutemomegravetres agrave coupelles situeacutes agrave 15 4 et 7megravetres de hauteur drsquoune girouette situeacutee agrave 7 megravetres et drsquoun aneacutemomegravetre ultrasonique situeacute agrave10 megravetres

Une station meacuteteacuteorologique eacutetait eacutegalement installeacutee agrave cocircteacute du poste de commande ougrave desmesures de tempeacuterature drsquohumiditeacute relative et de flux solaire ont eacuteteacute effectueacutees Ces mesuresont eacuteteacute reacutealiseacutees agrave 15 megravetres de hauteur La freacutequence drsquoacquisition de ces paramegravetres eacutetait de1 Hz excepteacute pour lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique dont la freacutequence eacutetait de 10 Hz

Le type de mateacuteriel qui a eacuteteacute utiliseacute est deacutecrit ci-apregraves 1 girouette PULSONIC 429 3 aneacutemomegravetres agrave coupelles PULSONIC 438 1 pyranomegravetre PULSONIC CM6B (mesure du flux solaire) 1 sonde de tempeacuterature PULSONIC 1 hygromegravetre PULSONIC 1 aneacutemomegravetre ultrasonique METEK ndash USA-1

Un scheacutema de lrsquoinstallation est donneacute sur la figure 8 ci-apregraves

figure 8 Macirct meacuteteacuteorologique

Lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique eacutetait installeacute avec lrsquoaxe x orienteacute vers le nord et lrsquoaxe y orienteacutevers lrsquoest

La girouette eacutetait orienteacutee dans la direction opposeacutee agrave lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique

10m

7m

4m

15m

aneacutemomegravetre ultrasonique

girouette

aneacutemomegravetre agrave coupelles

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423 Constitution et tests de la chaicircne de mesure de lrsquoammoniacPour reacutealiser les essais en grand lrsquoINERIS a retenu la mise en œuvre drsquoune chaicircne de mesureautonome agrave la fois pour minimiser le cacircblage mais eacutegalement pour ecirctre facilement deacuteplaceacuteeen fonction des conditions meacuteteacuteorologiques (surtout des variations de la direction du vent)De ce fait lrsquoalimentation eacutelectrique des capteurs a eacuteteacute assureacutee par des batteries et des pilesPour chaque seacuterie de mesures le stockage des donneacutees eacutetait effectueacute sur laquo EEPROM 5 raquo

Ainsi la chaicircne de mesure de lrsquoammoniac eacutetait constitueacutee drsquoun boicirctier eacutelectronique sur lequelil eacutetait possible de connecter jusqursquoagrave 4 capteurs de technologies diffeacuterentes Au total70 boicirctiers eacutelectroniques identiques ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ce programme

Un boicirctier eacutelectronique comporte trois eacuteleacutements disposeacutes sur une plaque drsquoassemblage agravelrsquointeacuterieur drsquoun coffret eacutetanche

Une carte eacutelectronique drsquoacquisition de signaux dont les fonctions sont drsquoamplifier lesignal drsquoeffectuer le traitement numeacuterique de reacutealiser lrsquoaffichage de diffeacuterentsparamegravetres de programmer la configuration et de reacutealiser lrsquoenregistrement desdonneacutees Le composant principal de la carte est un microcontrocircleur speacutecialement adapteacute agravelrsquoinstrumentation

Un dispositif enregistreur sur laquo eeprom raquo destineacute agrave lrsquoacquisition primaire des donneacuteesissues des capteurs sous forme de signal numeacuterique (8192 donneacutees)

Une alimentation eacutelectrique (piles) pour alimenter les circuits eacutelectroniquesLa carte eacutelectronique dispose drsquoune horloge interne qui met en route et arrecircte le systegraveme agrave desheures programmeacutees Pendant cette peacuteriode lrsquolaquoeepromraquo enregistre les mesures des capteurs agraveune cadence preacutedeacutetermineacutee Pour les essais une freacutequence de 025 Hz a eacuteteacute retenue soit unemesure toutes les 4 secondes ce qui permettait compte tenu des capaciteacutes de lrsquolaquo eeprom raquodrsquoenregistrer pendant 8 heures A la fin de chaque journeacutee drsquoessais les donneacutees recueillies etstockeacutees dans les laquo eeprom raquo eacutetaient recopieacutees sur le disque dur drsquoun micro-ordinateur aumoyen drsquoune interface speacutecifique

Pour effectuer le choix des capteurs agrave installer sur les 70 boicirctiers eacutelectroniques les rejetsenvisageacutes dans le paragraphe 41 ont eacuteteacute modeacuteliseacutes agrave lrsquoaide de logiciels de dispersionatmospheacuterique Quelques enseignements geacuteneacuteraux ont eacuteteacute tireacutes de ces simulations

A priori il nest pas neacutecessaire de placer des capteurs capables de mesurer desconcentrations supeacuterieures agrave 1 dammoniac gazeux au-delagrave de 300 megravetres du point derejet sur lrsquoaxe du panache

en revanche jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet les capteurs situeacutes sur lrsquoaxe dupanache devraient tous ecirctre soumis agrave des concentrations supeacuterieures agrave 1

enfin au-delagrave de 750 megravetres les concentrations calculeacutees sont infeacuterieures agrave 01 soit1 000 ppm

Ces reacutesultats ont eacuteteacute consideacutereacutes comme des ordres de grandeur et ont eacuteteacute ajusteacutes en fonctionde lrsquoavancement du programme

5 EEPROM Electrically Erasable Programmable Read Only Memory

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Ainsi le choix des capteurs srsquoest effectueacute en fonction de la concentration agrave mesurer qui estlieacutee agrave la distance au point de rejet sous le vent de lrsquoeacutemission et agrave la distance agrave lrsquoaxe dupanache

Plusieurs techniques de mesure de la concentration dammoniac eacutetaient envisageablestelles que

des cellules eacutelectrochimiques

des semi-conducteurs

des capteurs catalytiques dont les pellistors

une mesure indirecte de lammoniac par la mesure de loxygegravene de lair baseacutee sur lesproprieacuteteacutes paramagneacutetiques de loxygegravene

la mesure dans lrsquoinfrarouge (IR)

la chromatographieChacune de ces techniques srsquoapplique agrave un domaine de concentration speacutecifique commelrsquoindique la figure 9 ci-dessous Les domaines de concentration sont des ordres de grandeurqui peuvent ecirctre eacutetendus en fonction des caracteacuteristiques des capteurs

1 10 100 1000 1 10 100

celluleeacutelectrochimique

semi-conducteur

capteur catalytique

mesure indirecte O2

spectromeacutetrieinfrarouge etphotoacoustique

chromatographie

figure 9 Repreacutesentation des domaines de concentration speacutecifiques des capteurs

Lannexe 2 deacutecrit le principe de fonctionnement des trois premiegraveres techniques citeacutees ci-dessus et qui sont les plus reacutepandues pour la mesure de gaz combustibles

Echelle logarithmique de concentration en ppm et

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Finalement les capteurs qui ont eacuteteacute connecteacutes sur les boicirctiers eacutelectroniques lors de lacampagne drsquoessais sont

des capteurs catalytiques de type pellistor speacutecifiques agrave lrsquoammoniac (EEV VQ 41)permettant de mesurer des concentrations drsquoammoniac comprises entre 01 et 15(entre 1 000 ppm et 150 000 ppm) Ces capteurs au nombre de 60 eacutetaient placeacutes dansle champ proche (jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet)

des cellules eacutelectrochimiques (SENSORIC NH3 3E 1000) mesurant des concentrationsdrsquoammoniac comprises entre 10 et 1000 ppm Ces capteurs au nombre de 50 ont eacuteteacutedisposeacutes dans le champ lointain (de 200 megravetres agrave 1 700 megravetres du point de rejet)

60 thermocouples (type K diamegravetre 1 mm classe 1 gaine inox longueur 5 m)permettant de mesurer les fluctuations de tempeacuterature Ces thermocouples ont eacuteteacuteinstalleacutes agrave cocircteacute de chaque capteur catalytique jusqursquoagrave la distance de 100 megravetres depuisle point de rejet et ce notamment afin drsquoappreacutecier les variations de tempeacuterature dans lejet

Les pellistors EEV VQ41 et les cellules eacutelectrochimiques SENSORIC NH3 3E 1000 ontdrsquoabord fait lrsquoobjet drsquoune seacuterie de tests en laboratoire agrave lrsquoINERIS afin de veacuterifier leurscaracteacuteristiques Ensuite le comportement de ces capteurs a eacuteteacute testeacute agrave lrsquoINERIS dans unegalerie de 50 megravetres de longueur et de 10 m2 de section Des rejets au travers drsquoorifices de05 mm agrave 8 mm de diamegravetre ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ces tests et ont permis de valider la chaicircnede mesure (Bouet 1996)

Pour faciliter le traitement des donneacutees le microcontrocircleur a eacuteteacute programmeacute pour fournir lesdonneacutees directement dans lrsquouniteacute (ppm vol) et dans lrsquoeacutechelle correspondant au capteur Lestockage des donneacutees dans les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute reacutealiseacute de la maniegravere suivante

cellule eacutelectrochimique par pas de 10 ppm jusqursquoagrave 2 000 ppm

pellistor par pas de 250 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 0 jusqursquoagrave 130 puis par pasde 560 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 131 jusqursquoagrave 255

thermocouple par pas de 03125degC de -40degC agrave +40degC

Enfin un programme permettant drsquoeffectuer la lecture et la sauvegarde des informationsenregistreacutees par les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir du logiciel Labview Un utilitairede traitement de ces donneacutees a eacutegalement eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir de ce logiciel

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424 Instrumentation des capteurs sur le terrain drsquoessai

Afin de faciliter lrsquoinstallation des boicirctiers eacutelectroniques avant un rejet le terrain drsquoessai a eacuteteacutepreacutealablement eacutequipeacute de plus de 150 macircts de 3 megravetres de hauteur Ces macircts offraient lapossibiliteacute de fixer les capteurs agrave 4 hauteurs diffeacuterentes agrave savoir 01 1 2 et 3 megravetres Ils onteacuteteacute disposeacutes sur 7 arcs de cercle de 180deg drsquoamplitude centreacutes sur la dalle de rejet et dont lesrayons eacutetaient de 20 50 100 200 500 800 et 1 700 megravetres Sur les deux premiers arcs decercles situeacutes agrave 20 et 50 megravetres 41 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 45deg et sur tous les autresarcs de cercles 21 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 9deg

Afin de faciliter lrsquoexploitation ulteacuterieure des essais les macircts installeacutes sur le terrain drsquoessai onteacuteteacute repeacutereacutes par une lettre et un nombre

La lettre correspond au rayon de lrsquoarc de cercle crsquoest agrave dire la distance depuis le point derejet (cf tableau 15)

distance depuis lepoint de rejet (m)

20 50 100 200 500 800 1 700 4 350 650

lettre A B C D E F G S M T

tableau 15Correspondance entre la distance depuis le point de rejet et la lettre

associeacutee

Les trois derniegraveres distances de 4 350 et 650 megravetres repeacutereacutees dans le tableau preacuteceacutedentcorrespondent respectivement aux capteurs installeacutes sur la dalle de rejet au macirctmeacuteteacuteorologique et agrave un macirct de 19 megravetres de hauteur Sur ce dernier agrave partir de lrsquoessai 8 deuxcellules eacutelectrochimiques ont eacuteteacute installeacutees agrave 6 et 10 megravetres de hauteur

Le nombre correspond agrave une direction depuis le point de rejet Nous avons deacutefini80 directions soit un angle de 45deg entre chacune drsquoelles Dans la configuration qui a eacuteteacuteretenue le nord correspond agrave la direction 50 (Cf figure 10) Lrsquoimplantation des macircts a eacuteteacutereacutealiseacutee dans les directions comprises entre 1 agrave 41

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La numeacuterotation des angles agrave partir de la dalle de rejet est reporteacutee sur la figure 10 ci-apregraves

figure 10Repeacuterage des angles sur la dalle de rejet

La numeacuterotation des angles sur le terrain drsquoessai ainsi que la position des macircts sont reporteacuteessur la figure 11 ci apregraves

70

1080

60 50 40

30

20

dispositif de rejet

Nord

Ouest

Sud

Est

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3 chemindaccegraves

directions de rejet

possibles

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figure 11 position des macircts de mesure

Compte-tenu de la direction la plus freacutequente du vent identifieacutee agrave partir drsquoune analyse desdonneacutees meacuteteacuteorologiques locales et de la configuration du terrain drsquoessai le champ demesure agrave privileacutegier se trouve entre les valeurs drsquoangles numeacuteroteacutees 1 et 41

Par ailleurs il est agrave noter que lrsquoarc de cercle agrave 1 700 megravetres est limiteacute par les dimensions duterrain drsquoessai pour les directions 1 19 21 23 25 27 29 et 41 Pour ces directions ladistance exacte des macircts de mesure est indiqueacutee entre parenthegravese

29 (1 680 m)

Dispositif de rejetSalle de controcircle

Zone vie

G

F

E

D

(1580 m) 1

11 139

7

5

17

3

15

25 (1 530 m)

23 (1 515 m)

21 (1 540 m)

19 (1 605 m)

41 (1 620 m)

39

37

35

33

31

27 (1 580 m)

Macirct meacuteteacuteorologique

M

T

CAB

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Lors de chaque essai les capteurs eacutetaient installeacutes sur les macircts de mesure dans leur positionfinale sous le vent du rejet environ 1 heure avant le deacutebut de lrsquoessai Ainsi les capteurseacutetaient tous reacutepartis de chaque cocircteacute de lrsquoaxe du rejet sur un secteur angulaire de 35deg de partet drsquoautre de cet axe

Pour les rejets impactant et le rejet agrave travers la bride lrsquoangle de reacutepartition des capteurs eacutetaitsupeacuterieur pour les arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 et 100 megravetres (jusqursquoagrave 80deg de chaque cocircteacute delrsquoaxe du rejet) Dans ces configurations des capteurs ont eacutegalement eacuteteacute rajouteacutes sur la dallede beacuteton sur un rayon de 4 megravetres

425 Moyens drsquoacquisitionLes donneacutees recueillies lors de ces essais ont eacuteteacute enregistreacutees ou traiteacutees au moyen de troismoyens drsquoacquisition distincts pour les points suivants

les boicirctiers eacutelectroniques (chaicircne de mesure deacutecrite au paragraphe 423) qui ontpermis lrsquoacquisition drsquoune part des valeurs de concentration en ammoniac agravelrsquoaide des capteurs catalytiques et des cellules eacutelectrochimiques qui y eacutetaientconnecteacutes et drsquoautre part des valeurs de tempeacuterature mesureacutees via lesthermocouples qui y eacutetaient eacutegalement connecteacutes

le systegraveme drsquoacquisition LabView pour les capteurs meacuteteacuteorologiques et pour lescapteurs de pression situeacutes sur le point de rejet

systegraveme drsquoacquisition pour les thermocouples situeacutes sur le point de rejet agrave savoirles thermocouples disposeacutes dans la citerne sur le dispositif de rejet et sur le sol oules blocs de beacuteton (acquisition par scrutation)

Le systegraveme drsquoacquisition des donneacutees issues des capteurs meacuteteacuteorologiques et des capteurs depression eacutetait installeacute dans le poste de commande afin de controcircler les paramegravetres au cours delrsquoessai en mecircme temps que lrsquoacquisition en eacutetait faite et notamment

la pression dans la citerne

la pression au milieu du dispositif de rejet

la pression agrave lrsquoorifice du rejet

la vitesse du vent

et la direction du vent

La localisation et la freacutequence drsquoacquisition relatives agrave chacun de ces capteurs sont reporteacuteesdans le tableau 16 ci-apregraves

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capteurs distance depuisle point de rejet

(m)

(deg) - ndeg dir z(m)

freacutequencedrsquoacquisition

(Hz)

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 7 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 4 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 15 1

aneacutemomegravetre ultrasonique 350 2115 - 3 10 10

girouette 350 2115 - 3 7 1

T reacuteservoir (50 mm) dispositif de rejet 005 02

T reacuteservoir(400 mm) dispositif de rejet 04 02

T reacuteservoir(750 mm) dispositif de rejet 075 02

T reacuteservoir(1 100 mm) dispositif de rejet 11 02

T reacuteservoir(1 450 mm) dispositif de rejet 145 02

T canalisation (th8) dispositif de rejet 1 02

T canalisation(th7) dispositif de rejet 1 02

T orifice (th6) dispositif de rejet 1 02

thermocouples 11 agrave 30 Sol et obstacle 02

flux solaire 450 270 - 70 15 1

humiditeacute relative 450 270 - 70 15 1

sonde de temperature 450 270 - 70 15 1

capteurs ammoniac Sous le vent des rejets 025

pression reacuteservoir (P3) dispositif de rejet 19 1

pression canalisation (P2) dispositif de rejet 1 1

pression orifice (P1) dispositif de rejet 1 1

tableau 16 position et freacutequence drsquoacquisition des capteurs

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426 Moyens videacuteoPour le suivi des essais depuis le poste de commande cinq cameacuteras du CEA-CESTA ont eacuteteacutedisposeacutees sur le terrain drsquoessai

une cameacutera de surveillance agrave 30 megravetres de hauteur situeacutee entre le point de rejetet le poste de commande

une cameacutera situeacutee agrave 10 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 10 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 40 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 26 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 1000 megravetres du point de rejet dans la direction 33 agrave 1 megravetrede hauteur

une cameacutera mobile agrave 15 megravetres de hauteur placeacutee perpendiculairement agrave ladirection du rejet

427 Seacutecuriteacute

Pour la reacutealisation de ces essais le site a eacuteteacute diviseacute en quatre zones

la laquo zone de pointe raquo ougrave srsquoeffectuait les rejets

la laquo zone de soutien raquo qui se trouvait dans un rayon de 200 megravetres autour dupoint de rejet

la laquo salle de commande raquo situeacutee agrave 450 megravetres au vent du point de rejet

et la laquo zone vie raquo situeacutee agrave lrsquoentreacutee du site agrave environ 1 400 megravetres du point derejet

Chaque personne preacutesente sur le site eacutetait eacutequipeacutee drsquoun masque filtrant Dans la laquo salle decommande raquo les personnes preacutesentes portaient une tenue laquo tyvec raquo Six personnes eacutequipeacuteesdrsquoune tenue speacuteciale et drsquoun appareil respiratoire individuel se tenaient precirctes agrave intervenir enlaquo zone de soutien raquo Deux de ces personnes eacutetaient eacutequipeacutees en plus drsquoun scaphandre afindrsquointervenir sur la laquo zone de pointe raquo et notamment si cela avait eacuteteacute neacutecessaire dans le nuagefroid drsquoammoniac Cela ne srsquoest jamais produit

Aucune personne nrsquoassistait au rejet drsquoammoniac agrave lrsquoexteacuterieur de la laquo salle de commande raquohormis les six personnes qui se trouvaient en laquo zone de soutien raquo

Les diffeacuterentes eacutequipes qui intervenaient sur le site communiquaient avec des moyens radioUn systegraveme de douche eacutetait installeacute agrave lrsquoentreacutee de la laquo zone de pointe raquo

Un service meacutedical eacutetait disponible agrave tout moment agrave cocircteacute de la laquo salle de commande raquo

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5 MESURES DES CONDITIONS DE REJET

Afin de comprendre la dispersion atmospheacuterique drsquoun rejet drsquoammoniac liqueacutefieacute souspression il est important drsquoune part de deacuteterminer les conditions drsquoeacutecoulement delrsquoammoniac dans la canalisation et drsquoautre part de bien eacutevaluer les conditionsmeacuteteacuteorologiques au moment du rejet

51 CONDITIONS DrsquoECOULEMENT DANS LA CANALISATION

Dans un premier temps nous preacutesentons les conditions expeacuterimentales dans lesquelles se sontdeacuterouleacutees les rejets reacutealiseacutes dans le cadre de ce programme Ensuite une analyse de cesconditions de rejet est effectueacutee

511 Conditions expeacuterimentales des rejetsLes conditions expeacuterimentales dans lesquelles se deacuteroulent des essais sont souvent appeleacuteeslaquo terme source raquo du rejet Le terme source preacutecise notamment les valeurs agrave la bregraveche du deacutebitde la tempeacuterature de la pression de la vitesse et de la qualiteacute6 Dans ce programme lesvaleurs mesureacutees du terme source sont essentiellement des valeurs de tempeacuterature et depression ainsi que la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee

Lors de chaque essai les conditions de pression et de tempeacuterature eacutetaient mesureacutees etenregistreacutees en continu toutes les secondes agrave la fois dans le reacuteservoir et agrave diffeacuterents endroitsde la canalisation (Cf chapitre 4)

A titre drsquoillustration les deux graphes de la figure 12 suivante indiquent

lrsquoeacutevolution typique des conditions de pression dans le reacuteservoir et dans la canalisationau cours drsquoun rejet

lrsquoeacutevolution des tempeacuteratures situeacutees agrave diffeacuterentes hauteurs dans le reacuteservoir et situeacuteesdans la canalisation

Ces deux graphes preacutesentent les conditions mesureacutees et enregistreacutees lors de lrsquoessai 4

6 qualiteacute du rejet un eacutecoulement diphasique mono-constituant est essentiellement caracteacuteriseacute par sa qualiteacutecrsquoest-agrave-dire la fraction massique de sa phase vapeur

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figure 12 Evolution des conditions de pression et de tempeacuterature

dans le reacuteservoir et dans la canalisation de rejet

Evolution des conditions de pression (essai 4)

0

1

2

3

4

5

6

7

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Pres

sion

(bar

)

Pression canalisation

Pression orifice

Pression reacuteservoir

Evolution des conditions de tempeacuterature (essai 4)

-50

-40

-30

-20

-10

0

10

20

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Tem

peacutera

ture

(degC

)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1450 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1100 mm)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (750 mm)

Tempeacuterature de sortie (th6)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (400 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (50 mm)Tempeacuterature avant la vanne de sortie (th7)Tempeacuterature da la canalisation (th8)

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Pour lrsquoessai 1 le rejet gazeux a eacuteteacute reacutealiseacute en partant de la pression de vapeur agrave lrsquointeacuterieur dureacuteservoir Ensuite le reacuteservoir srsquoest deacutepressuriseacute et lrsquoessai a eacuteteacute arrecircteacute alors que la pressionavait atteint environ 18 bar absolu

Concernant lrsquoessai 2 une surpression de 1 bar a eacuteteacute preacutealablement effectueacutee avec de lrsquoazote agravelrsquointeacuterieur du reacuteservoir Ensuite le systegraveme de reacutegulation agrave lrsquoazote a maintenu cette pressionconstante pendant toute la dureacutee de lrsquoessai

Lors de lrsquoessai 3 agrave travers la bride aucune surpression drsquoazote nrsquoa eacuteteacute reacutealiseacutee au preacutealableEn revanche la pression existant au deacutepart dans la cuve a eacuteteacute maintenue pendant toute ladureacutee de lrsquoessai par injection drsquoazote

Pour tous les essais suivants il nrsquoa plus eacuteteacute reacutealiseacute de surpression drsquoazote avant essai et lapression nrsquoa pas eacuteteacute maintenue constante pendant la dureacutee de lrsquoessai Ainsi pour chaqueessai il a eacuteteacute observeacute une chute de pression dans le reacuteservoir plus ou moins importante selonles conditions de rejet

Pour chaque essai le comportement des capteurs de pression et de tempeacuterature eacutetaitsensiblement identique Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale concernant les valeurs mesureacutees lors desessais on peut noter que

au sein du reacuteservoir instrumenteacute la valeur de la tempeacuterature dans le ciel gazeux eacutetaitidentique agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide degraves la seconde partie de la nuit Enrevanche apregraves le lever du soleil des diffeacuterences de tempeacuterature entre les deux phasespouvaient ecirctre observeacutees Ainsi selon la tempeacuterature exteacuterieure le rayonnement solaireet le taux de remplissage du reacuteservoir la tempeacuterature de la phase gaz augmentait parfoisplus rapidement que celle de la phase liquide Des diffeacuterences maximums de 10degC entreles deux phases ont eacuteteacute mesureacutees dans le cadre de ce programme

avant un rejet la valeur de la pression dans le reacuteservoir correspondait rarement agrave lapression de vapeur saturante de la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide Elle eacutetaitgeacuteneacuteralement comprise entre la pression de vapeur saturante correspondant agrave latempeacuterature du ciel gazeux du reacuteservoir et la pression de vapeur saturantecorrespondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide selon le moment de la journeacutee latempeacuterature ambiante les conditions drsquoensoleillement et le taux de remplissage dureacuteservoir Dans certaines configurations la diffeacuterence entre la pression dans le reacuteservoiret la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquideeacutetait de lrsquoordre du bar

lors drsquoun rejet dont la tempeacuterature de la phase gazeuse eacutetait initialement supeacuterieure agrave latempeacuterature de la phase liquide il eacutetait classiquement observeacute une diminution de latempeacuterature de la phase gaz vers la tempeacuterature de la phase liquide Selon les conditionsinitiales et ambiantes la tempeacuterature pouvait baisser rapidement apregraves le deacutebut delrsquoessai et devenait ensuite eacutegale agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac en phase liquide aucours de lrsquoessai

la pression au sein du reacuteservoir eacutevoluant dans des conditions proches de la courbe devapeur saturante de la phase gaz pouvait donc de la mecircme maniegravere que les valeurs detempeacuterature eacutevoluer rapidement durant la premiegravere minute selon le moment de lajourneacutee et les conditions drsquoensoleillement

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une fois la premiegravere minute de rejet passeacutee les conditions de pression et de tempeacuteratureagrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir eacutevoluaient de maniegravere constante et plus lente pour le reste de ladureacutee du rejet abaissement de 200 agrave 400 mbar pour une pression de lrsquoordre de 6 barabsolu et diminution de la tempeacuterature de 05 agrave 2degC

lors de lrsquoeacutecoulement de lrsquoammoniac dans la canalisation une chute de pression et doncde tempeacuterature a eacuteteacute observeacutee entre le reacuteservoir et lrsquoorifice Typiquement pour unevaleur de tempeacuterature drsquoenviron 10degC dans le reacuteservoir la tempeacuterature agrave lrsquoorifice eacutetaitdrsquoenviron -15degC

contrairement aux conditions dans le reacuteservoir lors drsquoun essai les conditions depression et de tempeacuterature agrave la bregraveche eacutevoluaient de maniegravere plus importantes enmoyenne abaissement de la pression entre 05 et 1 bar pour une pression agrave lrsquoorificeinitiale infeacuterieure agrave 3 bar absolu et baisse de la tempeacuterature agrave lrsquoorifice entre 5 et 10degC

les mesures de pression et de tempeacuterature effectueacutees en un mecircme endroit de lacanalisation de rejet montraient que la pression eacutetait voisine de la pression de vapeursaturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cet endroit

apregraves la fin du rejet les vannes eacutetant fermeacutees les valeurs de tempeacuterature et de pressioneacutevoluaient plus ou moins rapidement vers leurs conditions avant essai excepteacutes lapression et la tempeacuterature au niveau de lrsquoorifice En effet lrsquoorifice se trouvant agrave lapression atmospheacuterique lrsquoammoniac liquide qui restait au niveau de lrsquoorifice continuaitagrave se vaporiser en abaissant encore sa tempeacuterature

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Lors de la reacutealisation des essais aucune mesure de deacutebit en continu correcte nrsquoa eacuteteacute faiteSeule la valeur du deacutebit de rejet moyen a pu ecirctre estimeacutee agrave partir de la quantiteacute drsquoammoniacrejeteacutee et du temps de rejet

Les caracteacuteristiques geacuteneacuterales de lrsquoensemble des rejets reacutealiseacutes sont deacutecrites dans le tableausuivant

Caracteacuteristiques des rejets

Essais ndeg Dureacutee(sec)

Quantiteacute rejeteacutee(kg)

Deacutebit moyen(kgs)

1 460 300 065

2 440 1 980 45

3 540 1 400 26

4 preacutel 660 2 380 36

4 600 2 520 42

5 600 2 520 42

6 600 2 520 42

7 670 2 560 38

8 875 3 420 39

9 605 2 370 39

10 690 2 150 31

11 600 1 800 3

12 660 2 000 3

2b 720 1 400 195

8b 780 2 120 27

tableau 17Caracteacuteristiques geacuteneacuterales des conditions de rejets

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512 Analyses des conditions drsquoeacutecoulement des rejetsLorsque lrsquoammoniac est stockeacute liquide sous sa pression de vapeur saturante son utilisationconduit geacuteneacuteralement agrave un eacutecoulement liquide sous pression dans une canalisation Lorsdrsquoune rupture sur cette canalisation les conditions drsquoeacutecoulement sont modifieacutees lrsquoammoniacpassant de conditions de pression et de tempeacuterature drsquoutilisation agrave des conditionscorrespondant agrave la pression atmospheacuterique et agrave une tempeacuterature infeacuterieure agrave celle avantrupture

Ce sont les nouvelles conditions agrave lrsquoendroit de la bregraveche qursquoil faut deacuteterminer afin drsquoestimerles caracteacuteristiques du rejet notamment le deacutebit massique la vitesse de rejet la qualiteacute durejet la pression et la tempeacuterature Ces grandeurs vont constituer ce que lrsquoon appelle lelaquo terme source raquo du rejet La difficulteacute pour eacutetablir le deacutebit massique du rejet agrave la bregravechereacuteside notamment dans lrsquoeacutevaluation du reacutegime drsquoeacutecoulement dans la canalisation Lorsquelammoniac liquide rencontre une onde de deacutepression celui-ci se vaporise On dit quelammoniac subit un flash thermodynamique agrave lorigine dun meacutelange de liquide et de vapeurqui agit sur leacutecoulement

On distingue essentiellement trois reacutegimes drsquoeacutecoulement diffeacuterents agrave savoir

le reacutegime agrave bulle la phase liquide est continue et contient des bulles de gaz le liquideest alors majoritaire

le reacutegime annulaire et semi-annulaire la vitesse du gaz est supeacuterieure agrave celle du liquidequi est plaqueacute contre les parois de la canalisation

lrsquoeacutecoulement disperseacute la vitesse drsquoeacutecoulement du gaz est importante le liquide estdisperseacute dans la phase gaz le liquide est alors la phase minoritaire dans le meacutelange

Afin de deacuteterminer le terme source au niveau du point de rejet il est neacutecessaire de biencomprendre et de deacuteterminer les caracteacuteristiques de leacutecoulement dans la canalisation

Il existe de nombreux modegraveles permettant de deacutecrire le rejet dans le cas dune eacutejection par uneconduite Ces modegraveles citeacutes par exemple par Langard (1995) Bigot (1996) UIC (1987)peuvent ecirctre classeacutes en trois cateacutegories par ordre de complexiteacute croissante

les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre (HEM Homogenous Equilibrium Model)

les modegraveles avec eacutecart de vitesse (entre la phase gazeuse et la phase liquide)

les modegraveles hors eacutequilibre

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Dans les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre les phases gaz et liquide sont supposeacutees

avoir la mecircme vitesse

ecirctre reacuteparties de faccedilon homogegravene

ecirctre agrave la tempeacuterature de saturation

Ces hypothegraveses impliquent que

leacutecoulement diphasique est consideacutereacute comme un fluide homogegravene de proprieacuteteacutesmoyennes comprises entre celles du gaz et du liquide

leacutecoulement est agrave leacutequilibre thermodynamique (aucun eacutechange de chaleur ou de massene seffectue entre les phases)

De plus leacutecoulement est supposeacute stationnaire et unidimensionnel

Il existe deux grandes cateacutegories de modegraveles agrave leacutequilibre

les modegraveles agrave deacutetente isentropique dans ce cas lentropie du fluide subissant la deacutetentereste constante alors que son enthalpie diminue La perte denthalpie est alors supposeacuteeeacutequilibreacutee par le gain en eacutenergie cineacutetique de leacutecoulement

les modegraveles agrave deacutetente isenthalpique dans ce cas lenthalpie du fluide reste constantetandis que son entropie diminue Cette perte est eacutequilibreacutee par leacutenergie de friction miseen jeu par leacutecoulement

Van den Akker et al (1983) ont montreacute que ces deux hypothegraveses sont aussi irreacutealistes luneque lautre mais que lerreur engendreacutee dans lhypothegravese enthalpie constante est moindre

Ces modegraveles ont pour but essentiel de deacuteterminer le deacutebit agrave la bregraveche Dans le cadre de ceprogramme les essais reacutealiseacutes permettent de connaicirctre la tempeacuterature et la pression agrave labregraveche ainsi que le deacutebit moyen sur la dureacutee de lessai Un modegravele HEM permet dedeacuteterminer en plus de ces grandeurs la qualiteacute de leacutecoulement agrave la bregraveche Ce paramegravetre nrsquoapas eacuteteacute mesureacute directement lors des essais Un modegravele complet proposeacute par Wheatley (avril1987) et appartenant agrave la cateacutegorie des modegraveles HEM est preacutesenteacute ci-apregraves et ses reacutesultatssont compareacutes aux reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors des essais

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Modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche approche de Wheatley (avril 1987)

Cette modeacutelisation a pour but de deacuteterminer agrave partir des conditions de reacuteservoir (Pint Tint)

les conditions de pression-tempeacuterature agrave la bregraveche

le deacutebit masse du rejet

la qualiteacute agrave la bregraveche

Les hypothegraveses de base de ce modegravele sont que

la deacutetente du fluide est consideacutereacutee isentropique et stationnaire

le fluide diphasique est consideacutereacute homogegravene et agrave lrsquoeacutequilibre liquide-vapeur

Ainsi le modegravele proposeacute repose sur les eacutequations suivantes

eacutequation de lrsquoentropie Cp Ln(T ) = Cp Ln(T ) + x Lv(T )T

liq int liq bb

b(1)

eacutequation drsquoEuler 2

bp2 int

Pb

PintU = v dP + gh2

(2)

eacutequation de la pression interne en fonction de la tempeacuterature et de la hauteur de liquide

P = P (T) + gh = exp B - AT

+ ghint sat liq int 00

liq int

(3)

Equation du volume speacutecifique v = (1 - x)v + x v liq gaz (4)

Equation de Clausius-Clapeyron Lv(T) = T(v - v ) dPdT

gaz liqsat (5)

Apregraves inteacutegration lrsquoeacutequation drsquoEuler srsquoeacutecrit 2

bp2 int b

liqliq int b liq b

int

bint

U = P - P + Cp (T - T ) - Cp T Ln TT

+ gh2

(6)

Cette expression permet de deacuteterminer la vitesse du fluide agrave la bregraveche en fonction de ladiffeacuterence de pression entre le reacuteservoir et la sortie Le fluide eacutetant supposeacute agrave saturation lestempeacuteratures sont connues degraves lors que les pressions le sont

Le coefficient p est un facteur correctif empirique qui permet de tenir compte des effets de lafriction il est en geacuteneacuteral pris eacutegal agrave 06 dans le cas drsquoune bregraveche en paroi et eacutegal agrave 08 ou 09dans le cas drsquoune rupture de canalisation

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Le problegraveme revient alors agrave deacuteterminer la pression du fluide agrave la bregraveche Lrsquoexistence drsquoungradient de pression entre le reacuteservoir et la bregraveche provoque une acceacuteleacuteration importante dufluide crsquoest agrave dire qursquoil y a transformation drsquoeacutenergie potentielle en eacutenergie cineacutetique Lavitesse du fluide agrave la sortie sera limiteacutee par la vitesse de propagation des ondes de pressiondans le fluide crsquoest agrave dire la vitesse du son

Il est admis que si le gradient de pression est suffisamment important le fluide atteindra lavitesse du son en sortie (May 1996) Si tel est le cas on dira que lrsquoeacutecoulement est critique

Un eacutecoulement critique (ou sonique ou bloqueacute) en monophasique se caracteacuterise par le faitqursquoune diminution de pression en aval en dessous drsquoun certain seuil nrsquoa aucune influence surlrsquoeacutecoulement Ce seuil de pression est appeleacute laquo pression critique raquo Elle est atteinte dans unesection bien deacutefinie de la conduite geacuteneacuteralement agrave la sortie Dans cette section la vitesse delrsquoeacutecoulement est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide si bien que les perturbations geacuteneacutereacuteesen aval ne sont pas ressenties par lrsquoeacutecoulement en amont

Lrsquoexpeacuterience fait apparaicirctre un pheacutenomegravene analogue pour les eacutecoulements diphasiques Enrevanche il est moins facile de deacuteterminer avec preacutecision la valeur de la vitesse depropagation des ondes de pression dans un fluide diphasique dans la mesure ougrave ces ondes nese deacuteplacent pas avec la mecircme ceacuteleacuteriteacute dans chacune des deux phases Les expeacuteriencesmeneacutees pour leacutetude des eacutecoulements diphasiques ont neacuteanmoins mis en eacutevidence que laceacuteleacuteriteacute du son dun eacutecoulement diphasique est nettement plus faible que la ceacuteleacuteriteacute du sondrsquoun eacutecoulement monophasique (Delhaye 1981) Il en reacutesulte que leacutecoulement critique estplus facilement atteint dans le cas dun eacutecoulement diphasique (May 1996)

La modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche par la meacutethode proposeacute par Wheatley (avril 1987)suppose que leacutecoulement diphasique est critique ce qui revient agrave consideacuterer que la vitesse dufluide agrave la sortie Ub est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide diphasique de qualiteacute xb

Du fait de lhypothegravese disentropie de lrsquoeacutecoulement la vitesse du son peut ecirctre obtenue agrave partirde la relation

U = Pson

S=cte

(7)

Dans le cas dun fluide diphasique linteacutegration agrave entropie constante est relativementcomplexe Il a eacuteteacute montreacute que lexpression de la vitesse du son est finalement

U = P A

T Cp T 1 + AT

- 1 Ln TT

sonb 0

b b liq b0

b

int

b

(8)

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La masse volumique du fluide agrave la bregraveche b est obtenue agrave partir de leacutequation suivante

1

= 1 +Ln T

TCp T

A Pb liq

intliq 2

b

0 b

b

(9)

On recherche alors par un processus iteacuteratif la pression Pb telle que Ub = Uson (eacutequations 6 et8) Une fois cette pression obtenue la tempeacuterature du rejet est connue (car saturation) et laqualiteacute agrave la bregraveche est deacutetermineacutee agrave partir de leacutequation 4

x =

1 + 1

+ 1bb liq

gaz liq

1 (10)

La deacutetermination du deacutebit masse Gb se fait ensuite par la relation classique

G = A Ub b b b (11)

ougrave Ab est la surface de la bregravecheLa valeur de la pression de rejet trouveacutee en testant leacutegaliteacute entre la vitesse de rejet et lavitesse du son va deacuteterminer la nature du rejet En effet si cette valeur est supeacuterieure agrave lapression atmospheacuterique leacutecoulement sera critique et le jet srsquoacceacuteleacuterera encore apregraves la bregravechedu fait de sa deacutetente jusquagrave la pression atmospheacuterique

En revanche si la pression obtenue est infeacuterieure agrave la pression atmospheacuterique cela na pas desens physique Dans ce cas leacutecoulement ne sera pas critique (le fluide agrave la bregraveche natteintpas la vitesse du son) et lon consideacuterera que la pression agrave la bregraveche est eacutegale agrave la pressionatmospheacuterique

Les modegraveles hors eacutequilibre

Des modegraveles plus proches de la reacutealiteacute existent que lon appelle modegraveles hors eacutequilibre Ilspermettent de prendre en compte les eacutecarts thermodynamiques qui existent avec leacutequilibreliquide-vapeur

Ils font de plus intervenir le fait que les deux phases soient seacutepareacutees Celles-ci sontconsideacutereacutees de faccedilon distincte agrave savoir quelles peuvent avoir des vitesses diffeacuterentes et queles changements de phases peuvent ecirctre limiteacutes par les transferts de chaleur ou acceacuteleacutereacutes parla preacutesence de singulariteacutes

Nous pouvons citer le modegravele geleacute qui fait lhypothegravese simple quil ny ait aucunchangement de phase Leacutecoulement est alors modeacuteliseacute par leacutequation de Bernoulli

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Le modegravele agrave phases seacutepareacutees proprement dit effectue un bilan matiegravere eacutenergie et quantiteacute demouvement sur chacune des deux phases et se donne une loi de vaporisation compte tenu dureacutegime deacutecoulement Ce modegravele se repose sur les correacutelations empiriques qui qualifient lesreacutegimes drsquoeacutecoulement

Il existe aussi des modegraveles encore plus complets comme le modegravele de Yan (1991) qui vajusquagrave modeacuteliser la nucleacuteation Il permet notamment destimer la freacutequence dapparition desbulles leacutevolution de leur taille

Afin de comparer les valeurs expeacuterimentales aux valeurs theacuteoriques deux modegraveles (Fauske etWheatley) ont eacuteteacute mis en oeuvre agrave partir des conditions de reacuteservoir des essais effectueacutes parlINERIS et deacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale les reacutesultats obtenuspar ces modegraveles diffegraverent sensiblement des valeurs releveacutees lors des essais les valeursobtenues au moyen des modegraveles eacutetant geacuteneacuteralement supeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Ces reacutesultats viennent confirmer le fait que la modeacutelisation du deacutebit dans le cas duneacutecoulement diphasique est tregraves complexe et que des modegraveles simplifieacutes ne peuvent prendre enconsideacuteration lrsquoensemble des pheacutenomegravenes se produisant lors de lrsquoeacutecoulement Par ailleursdans le cadre de ces essais dont lrsquoobjectif nrsquoeacutetait pas drsquoeacutetudier de maniegravere tregraves approfondie ledeacutebit agrave la bregraveche mais simplement de le connaicirctre le dispositif de rejet mis en oeuvre eacutetaitconstitueacute de pertes de charge importantes sur une canalisation de plus de 12 megravetres delongueur

Nous avons veacuterifieacute expeacuterimentalement que le fluide agrave lorifice se trouvait bien dans lesconditions de saturation cest agrave dire que les couples (TbPb) mesureacutes expeacuterimentalementcorrespondent aux couples (TbPsat(Tb)) hypothegravese de base des modegraveles HEM

En conclusion ces modegraveles sont adapteacutes pour des fuites de reacuteservoir ou des rejets apregraves unecourte canalisation Ils ne prennent pas en compte les pertes de charge et donc la vaporisationde lammoniac au cours de son transport vers lexteacuterieur Si on considegravere une bregraveche au ras dela paroi du reacuteservoir lammoniac se vaporise instantaneacutement dans latmosphegravere sans passerpar les trois reacutegimes deacutecoulement (reacutegime agrave bulle reacutegime annulaire et eacutecoulement disperseacute)

Dans les essais reacutealiseacutes la canalisation est suffisamment grande pour que leacutecoulement passepar ces trois reacutegimes deacutecoulement Dans la litteacuterature il est admis que leacutecoulement disperseacuteseacutetablit lorsque la condition Lgt2D est remplie (L longueur de canalisation D diamegravetre decanalisation) ce qui est le cas Ainsi le comportement dynamique de lammoniac estinfluenceacute par ces trois reacutegimes et les pheacutenomegravenes sont complexes agrave modeacuteliser

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52 CONDITIONS METEOROLOGIQUES DURANT LES ESSAIS

Les conditions meacuteteacuteorologiques sont deacutecrites par de nombreux paramegravetres dont lesprincipaux sont ceux lieacutes dune part agrave la vitesse du vent et dautre part agrave la turbulenceatmospheacuterique

Pour chaque essai les conditions atmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees agrave lrsquoaide des moyensdeacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Durant la peacuteriode drsquoenregistrement certaines grandeursmesureacutees variaient peu et lentement Cela eacutetait notamment le cas pour la tempeacuteratureambiante lrsquohumiditeacute relative et le flux solaire Pour meacutemoire ces grandeurs ont eacuteteacute mesureacuteessur la station meacuteteacuteorologique situeacutee agrave cocircteacute du poste de commande

En revanche drsquoautres grandeurs telles que la vitesse et la direction du vent mesureacutees sur lemacirct meacuteteacuteorologique repeacutereacute M sur la figure 11 pouvaient ecirctre tregraves variables lors de la peacuteriodedrsquoenregistrement

Afin de donner un ordre de grandeur des conditions meacuteteacuteorologiques durant les essais nouspreacutesentons dans le tableau suivant les valeurs moyennes associeacutees agrave chacun des rejets

Conditions atmospheacuteriques moyennes

Essais ndeg Tempeacuteraturesous abri

Humiditeacuterelative

Flux solaire(kWm2)

Vitesse du vent agrave7 m de hauteur

Direction du ventagrave 7 m de hauteur

1 14degC 76 02 5 ms 260deg2 85degC 84 01 3 ms 305deg3 5degC 90 004 25 ms 5deg

4p 10degC 61 05 3 ms 10deg4 125degC 82 025 3 ms 290deg5 20degC 50 065 35 ms 310deg6 12degC 75 05 5 ms 285deg7 13degC 60 07 6 ms 310deg8 20degC 37 07 5 ms 275deg9 14degC 50 10 3 ms 355deg

10 24degC 20 10 3 ms 10 deg11 24degC 24 07 5 ms 310deg12 15degC 33 06 6 ms 310deg2b 18degC 31 07 4 ms 315deg8b 18degC 31 06 5 ms 310deg

tableau 18 conditions atmospheacuteriques moyennes durant chaque rejet

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Par ailleurs pour eacutevaluer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac il est important debien caracteacuteriser la turbulence de lrsquoatmosphegravere

La turbulence atmospheacuterique est due agrave la fois agrave des turbulences dorigine meacutecaniqueengendreacutees par la rugositeacute du sol et agrave des turbulences dorigine thermique lieacutees agrave lastratification verticale de la tempeacuterature de latmosphegravere Elle peut ecirctre eacutevalueacutee parlenregistrement en un point des fluctuations de la vitesse et de la direction du vent

Deux types de turbulences drsquoorigine meacutecanique peuvent encore ecirctre distingueacutes la turbulenceagrave petite eacutechelle et la turbulence agrave grande eacutechelleLa turbulence agrave petite eacutechelle engendreacutee par le frottement du vent sur le sol est influenceacuteepar la rugositeacute Elle sexerce agrave linteacuterieur dune couche de quelques centaines de megravetres dehauteur Ce type de turbulence intervient de faccedilon preacutepondeacuterante dans le pheacutenomegravene dedispersionLa turbulence agrave grande eacutechelle est lieacutee agrave des pheacutenomegravenes meacuteteacuteorologiques lointains Elleintervient au niveau du transport des particules ou de leur diffusion lorsque le domainedrsquoeacutetude seacutetend sur plusieurs dizaines de kilomegravetres ce qui nest pas le cas dans ceprogramme

Concernant les turbulences dorigine thermique une caracteacuteristique importante est la stabiliteacuteatmospheacuterique Elle est lieacutee au gradient vertical de densiteacute de lair lui-mecircme lieacute au gradientvertical de tempeacuterature La variation adiabatique de tempeacuterature verticale est compriseentre -06degC100 m et -1degC100 m en fonction du taux dhumiditeacute de lair De faccedilonsimplifieacutee lorsque le gradient vertical de tempeacuterature est infeacuterieur agrave celui dune atmosphegravereadiabatique latmosphegravere est dite instable Si le gradient correspond agrave ladiabatiquelatmosphegravere est dite neutre Enfin si le gradient thermique est positif (donc supeacuterieur agrave celuide ladiabatique) latmosphegravere est dite stable autrement dit peu favorable agrave une diffusionverticale efficace dun polluant

A cet eacutegard Pasquill propose une classification comportant 6 classes de stabiliteacuteatmospheacuterique noteacutees de A agrave F et couvrant les cas des atmosphegraveres tregraves instables agrave instables(classes A et B) jusquaux cas des atmosphegraveres stables agrave tregraves stables (classes E et F) enpassant par les cas neutres (classes C et D)

Lorsquune atmosphegravere est instable (classes A et B de Pasquill) la dispersion atmospheacuteriqueest favoriseacutee ce qui conduit agrave la formation dun panache tregraves ouvert (Cf figure 13)

figure 13 Dispersion dans une atmosphegravere instable

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A lopposeacute lorsquune atmosphegravere est stable son aptitude agrave diffuser verticalement un polluantest faible ce qui se traduit par la formation dun panache tregraves peu ouvert (Cf figure 14)

figure 14 Dispersion dans une atmosphegravere stable

Drsquoun point de vue expeacuterimental il existe diffeacuterentes meacutethodes pour deacuteterminer la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere telles que par exemple la deacutetermination

de lrsquoeacutecart type de la direction du vent ()

du gradient vertical de tempeacuterature (T)

du nombre de Richardson (Ri)

de la longueur de Monin-Obukhov

ou encore des meacutethodes baseacutees sur des critegraveres tels que la vitesse moyenne du vent agraveune hauteur fixeacutee lrsquoaltitude du soleil la couverture nuageuse

A partir des diffeacuterentes grandeurs mesureacutees lors de la campagne drsquoessais nous avons mis enoeuvre deux de ces meacutethodes la deacutetermination de lrsquoeacutecart type de la direction du vent () etla meacutethode baseacutee sur la deacutetermination de la longueur de Monin-Obukhov Apregraves unedescription rapide de ces meacutethodes nous preacutesentons les reacutesultats obtenus pour lrsquoensemble desessais

Ecart type de la direction du vent ()Les eacutecarts types de la direction du vent repreacutesentent essentiellement la stabiliteacute horizontale delrsquoatmosphegravere (la turbulence verticale de lrsquoatmosphegravere eacutetant quant agrave elle estimeacutee agrave partir dugradient vertical de tempeacuterature)

Pour chaque essai lrsquoeacutecart type de la direction du vent () a eacuteteacute calculeacute sur une dureacuteecomprenant environ 5 minutes avant lrsquoessai la dureacutee de lrsquoessai et environ 15 minutes apregraveslrsquoessai soit une dureacutee de lrsquoordre de la demi-heure

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Deacutetermination de la longueur de Monin-ObhuckovPour chacun des essais nous avons eacutegalement deacutetermineacute la longueur de Monin-Obukhov quiest une longueur caracteacuteristique de la turbulence atmospheacuterique Cette longueur noteacutee L estdeacutefinie comme suit

L = -Cpuk(gT0)H

ougrave est la masse volumique du fluide Cp est sa capaciteacute calorifique uest la vitesse de frottement k est la constante de von Karman g estla constante de graviteacute T0 est la tempeacuterature au sol et H est le fluxde chaleur vertical

Les valeurs de u et de H ont eacuteteacute deacutetermineacutees agrave lrsquoaide des valeurs mesureacutees par lrsquoaneacutemomegravetreultrasonique dont la freacutequence drsquoacquisition eacutetait de 10Hz

Golder (1972) a eacutetabli une relation entre les classes de stabiliteacute de Pasquill la rugositeacutemoyenne du terrain z0 et la longueur L (Cf figure 15 ci-dessous)

figure 15 Relation entre la longueur de Monin-Obukhov L et la rugositeacute z0pour diffeacuterentes classes de stabiliteacute de Pasquill

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A partir des valeurs enregistreacutees lors des essais les valeurs de et de L ont eacuteteacute calculeacuteesPuis pour chaque essai une estimation des classes de stabiliteacute de Pasquill a eacuteteacute reacutealiseacutee enretenant chacune de ces deux meacutethodes Les reacutesultats obtenus ont eacuteteacute reporteacutees dans letableau suivant De plus pour chacun des essais une estimation de la longueur visible dupanache est indiqueacutee

Classes de stabiliteacute atmospheacuterique estimeacutees estimation deEssais ndeg par la deacutetermination

des eacutecarts types de ladirection du vent ()

par la deacutetermination de lalongueur de Monin-

Obukhov (L)

la longueur visible dupanache (m)

1 D - 5 m

2 D CD 500 m

3 C D 350 m

4 prel C - 400 m

4 C D 500 m

5 A B 30 m

6 D D 60 m

7 C CD 60 m

8 D C 25 m

9 A BC 120 m puis 30m

10 A AB 70 m

11 C C 70 m

12 D CD 70 m

2b A AB 60 m

8b C BC 15 m

- non deacutetermineacutee

tableau 19 Classes de stabiliteacute atmospheacuteriques estimeacutees lors des essais

La mise en oeuvre de ces meacutethodes pour des conditions atmospheacuteriques donneacutees peutconduire agrave des classes de stabiliteacute diffeacuterentes Durant les essais il nrsquoa cependant pas eacuteteacute noteacutede diffeacuterences importantes

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Par ailleurs concernant les conditions atmospheacuteriques geacuteneacuterales durant la reacutealisation desessais les points suivants ont pu ecirctre noteacutes

A partir de lrsquoessai ndeg 4 il nrsquoy a plus eu de pluie sur le terrain drsquoessais Crsquoest ainsi que destaux drsquohumiditeacute relative assez faibles durant la journeacutee (jusqursquoagrave 20 pour lrsquoessai ndeg10) onteacuteteacute observeacutes

La partie visible du panache varie beaucoup Comme nous lrsquoavons mentionneacutepreacuteceacutedemment cela est principalement ducirc au taux drsquohumiditeacute relative de lrsquoatmosphegravereEn effet le nuage drsquoammoniac est relativement froid (environ -40degC sur lrsquoaxe du rejet agrave20 megravetres du point de rejet) du fait de la preacutesence de gouttelettes drsquoammoniac qui vontprendre la chaleur notamment agrave lrsquoair ambiant pour se vaporiser Les basses tempeacuteraturesatteintes font que la vapeur drsquoeau preacutesente sur la trajectoire du panache se condense etforme un nuage visible jusqursquoagrave ce que le panache soit reacutechauffeacute par dilution avec lrsquoairambiantPour des conditions de rejet presque identiques (essais 4 et 11) la partie visible du panacheest ainsi passeacutee drsquoenviron 500 megravetres agrave environ 70 megravetres pour un taux drsquohumiditeacute relativequi est passeacute de 82 agrave 24

Le flux solaire a beaucoup varieacute entre les essais avec des valeurs tregraves faibles au deacutebut dela campagne (004 kWm2) et eacuteleveacute pendant le mois drsquoavril (1 kWm2)

Pour lrsquoensemble des essais la vitesse moyenne du vent a oscilleacute entre 2 et 6 ms Ladirection moyenne du vent de chaque essai eacutetait tregraves variable Ces directions moyennes duvent lors de chaque essai sont indiqueacutees sur la figure page suivante

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figure 16 directions moyennes du vent lors des essais

Dispositif de rejetSalle de commande

Zone vie

F

E

D

41

39

37

35

33

31

29

G

1

11 139

7

5

17

3

15

25

23

21

19

27essai 8

essai 6

essai 4

essais 2711

essai 12

essai 2bisessai 9

essai 10

essai 5

essai 1

essai 4pessai 3

essai 8bis

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6 MESURES ENREGISTREES SOUS LE VENT DES REJETS

Les valeurs enregistreacutees par les capteurs de concentration en ammoniac sous le vent des rejetssont preacutesenteacutees dans le sous-chapitre suivant

Ensuite une analyse de ces valeurs est effectueacutee au sous-chapitre 62

61 CAPTEURS DE CONCENTRATIONS EN AMMONIAC

Pour meacutemoire les moyens de mesures de concentrations en ammoniac mis en oeuvre lors dela campagne drsquoessais sont deacutecrits dans le chapitre 4 La mesure de ces concentrations srsquoestessentiellement effectueacutee sous le vent des rejets sur 7 arcs de cercle

Les reacuteponses des capteurs de concentration eacutetaient tregraves diffeacuterentes selon leurs positions parrapport agrave lrsquoaxe du panache et par rapport agrave lrsquoeacuteloignement au point de rejetA titre drsquoexemple nous reportons sur les deux figures ci-apregraves deux signaux repreacutesentant lesconcentrations drsquoammoniac (en ppm) enregistreacutees lors de lrsquoessai ndeg2 sous le vent du rejetpar un pellistor situeacute agrave 100 megravetres du point de rejet (figure 16) et par une celluleeacutelectrochimique situeacutee agrave 800 megravetres (figure 17) Pour meacutemoire la dureacutee du rejet eacutetaitde 440 secondes

figure 16 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 100 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

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figure 17 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 800 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

Selon les pheacutenomegravenes agrave eacutetudier il existe diffeacuterentes possibiliteacutes drsquoeffectuer lrsquoanalyse desfluctuations de concentration qui ont eacuteteacute enregistreacutees lors des essais Dans le preacutesentdocument les valeurs de concentrations qui seront preacutesenteacutees sont les valeurs moyennes desconcentrations mesureacutees sur lrsquoaxe du panache

Pour obtenir ces valeurs nous avons releveacute agrave chaque pas de temps (de 4 s) la valeur deconcentration maximale sur chacun des 6 arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 100 200 500 et 800megravetres du point de rejet Ensuite nous avons effectueacute sur chaque arc de cercle une moyennede lrsquoensemble des valeurs maximales releveacutees au cours du temps en excluant la premiegravere et laderniegravere minute drsquoexposition de chaque capteur Le deacutebut drsquoexposition des capteurs a eacuteteacutedeacutetermineacute en consideacuterant un temps drsquoadvection du nuage Ce temps a eacuteteacute pris eacutegal au rapportde la distance entre lrsquoarc de cercle consideacutereacute et le point de rejet par la vitesse moyenne duvent pendant le rejet

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Le tableau suivant preacutesente pour chacun des essais reacutealiseacutes les valeurs de concentrationmoyennes ainsi deacutetermineacutees sur lrsquoaxe du panache

concentrations moyennes en ppmmesureacutees agrave 1 m de hauteur sur lrsquoaxe du rejet

essai ndeg 20m 50m 100m 200m 500m 800m

1 15 000 4 500 1 500 400 40 10

2 55 000 31 000 20 000 9 000 900 300

2b 33 000 18 000 6 600 1 600 60 20

3 33 000 20 000 8 000 2 700 250 100

4 65 000 27 000 16 000 10 000 1 200 500

5 28 000 14 000 6 500 1 500 140 30

6 28 000 13 000 7 300 2 500 450 150

7 25 000 11 000 5 300 1 000 160 60

8 26 000 12 000 - - - -

8b 20 000 8 500 4 000 800 70 30

9 20 000 5 000 2 000 450 30 5

10 65 000 29 000 18 000 4 000 80 20

11 65 000 27 000 15 000 3 500 300 80

12 60 000 20 000 7 000 1 500 120 -- valeur de concentration sur lrsquoaxe du panache non mesureacutee

tableau 20 Concentrations moyennes en ammoniacsur lrsquoaxe du panache agrave 1 m de hauteur

Lrsquoessai 4p deacutecrit dans le chapitre 4 eacutetait un essai intermeacutediaire pour valider la reacutealisation desessais suivants Les valeurs de concentration mesureacutees lors de cet essai ne permettent pas dedeacuteterminer les valeurs moyennes sous le vent du rejet Cet essai nrsquoest donc pas mentionneacutedans le tableau ci-dessus

Les valeurs de concentration drsquoammoniac reporteacutees dans le tableau 20 preacuteceacutedent ont eacuteteacutearrondies compte tenu de la preacutecision des capteurs Lrsquoeacutevolution des concentrationsdrsquoammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet a eacuteteacute traceacutee pourchaque essai Ces eacutevolutions sont reporteacutees sur la figure 18 page suivante

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figure 18 Evolution des concentrations en ammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1 (D5)2 (CD3)2b (AB4)3 (CD25)4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)8b (BC5)9 (ABC3)10 (AB3)11 (C5)12 (CD6)

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Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave lrsquoissue des essais on peut noter plusieurs remarques

Les rejets drsquoammoniac liqueacutefieacute se comportent comme des rejets de gaz lourds telqursquoillustreacute sur la figure 19 ci-apregraves Sur cette figure nous avons reporteacute les reacuteponsesde 4 capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet et sur lrsquoaxe de latrajectoire du panache lors de lrsquoessai 10

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

300E+04

350E+04

400E+04

450E+04

500E+04

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n en

am

mon

iac

(ppm

)

10pe-01b1110pe-02b1110pe-03b1110pe-04b11

figure 19 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet

Sur ce macirct les hauteurs des capteurs repeacutereacutees de 01 agrave 04 dans la leacutegende associeacutee agrave cescourbes sont respectivement de 01 m 1 m 2 m et 3 m au-dessus du sol

Le gradient vertical de concentration en ammoniac est important agrave 50 megravetres du pointde rejet En effet au niveau du sol la concentration est supeacuterieure agrave 40 000 ppm (4)et est plus de 10 fois infeacuterieure agrave 3 megravetres de hauteur pour cet essai

Par ailleurs les conditions meacuteteacuteorologiques eacutetant instables le jour de cet essai on peutconstater par moment de grandes fluctuations des valeurs de concentration enammoniac

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Le gradient vertical de concentration en ammoniac est encore prononceacute agrave 100 megravetres dupoint de rejet tel qursquoillustreacute sur la figure 20 suivante pour deux capteurs situeacutes agrave 1 et3 megravetres de hauteur

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

10pe-02c1110pe-04c11

figure 20 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 100 megravetres du point de rejet

Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale un gradient vertical de concentration au sein du nuage atoujours eacuteteacute observeacute agrave 200 megravetres du point de rejet

Ceci eacutetant agrave partir de 500 megravetres les valeurs de concentration mesureacutees agrave 1 et 3 megravetresde hauteur au-dessus du sol eacutetaient quasiment identiques tel qursquoillustreacute sur la figure 21ci-apregraves

000E+00

200E+01

400E+01

600E+01

800E+01

100E+02

120E+02

140E+02

160E+02

180E+02

200E+02

400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10ec-02e1110ec-04e11

figure 21 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 500 megravetres du point de rejet

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Lors du rejet drsquoammoniac en phase gazeuse il a eacutegalement eacuteteacute observeacute uncomportement de type gaz lourd sur les capteurs situeacutes agrave 20 megravetres du point de rejet(Cf figure 22) Cependant agrave 50 megravetres du point de rejet cet effet nrsquoest presque plussensible

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

600 650 700 750 800 850 900 950 1000 1050 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1pe-01a38

1pe-02a38

1pe-03a38

1pe-04a38

figure 22 Evolution des capteurs de concentration en ammoniacsitueacutes agrave 20 megravetres du point de rejet

De plus lors de lrsquoensemble des essais il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuagedrsquoammoniac formeacute

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62 ANALYSES

Dans ce paragraphe nous allons eacutetudier lrsquoinfluence de quelques paramegravetres sur la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac Ces paramegravetres sont

le type drsquoorifice

la stabiliteacute atmospheacuterique

la preacutesence drsquoobstacle

la preacutesence drsquoune reacutetention

et la mise en œuvre de queues de paonEnfin dans une derniegravere partie les reacutesultats expeacuterimentaux mesureacutes lors cette campagnedrsquoessais sont compareacutes agrave des reacutesultas de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel inteacutegral dedispersion atmospheacuterique

621 Influence de lrsquoorifice du rejet

Lors de la reacutealisation des essais 4 types drsquoorifice ont eacuteteacute mis en oeuvre sur le dispositif derejet agrave savoir

A) un orifice de 18 mm de diamegravetre Essai 2bB) un orifice de 20 mm de diamegravetre Essai 2

C) une bride de 2 pouces (508 mm) Essai 3D) et un orifice de 508 mm de diamegravetre Essais 1 4 10 11 12 (5 rejets en champ libre)

Essais 5 6 7 8 8b 9 (6 rejets impactant)

Par la suite ces 4 types drsquoorifice seront noteacutes de A agrave DAfin drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence du type drsquoorifice sur la dispersion atmospheacuterique une largeur dupanache drsquoammoniac a eacuteteacute estimeacutee pour les 8 rejets en champ libre au niveau de lrsquoarc decercle situeacute agrave 20 megravetres du point de rejet Pour estimer cette largeur nous avons deacutetermineacutepour chaque essai la zone ougrave la concentration en ammoniac eacutetait supeacuterieure ou eacutegale agrave lamoitieacute de la concentration maximale releveacutee agrave 20 megravetres Les reacutesultats obtenus sont preacutesenteacutesdans le tableau ci-apregraves

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type drsquoorifice essai largeur du panacheougrave C gt Cmax2

secteur angulaire associeacute

A 2b ( 18 mm) 9 m 25deg

B 2 ( 20 mm) 9 m 25deg

C 3 (bride) 49 m 140deg

1 4 m 11deg

4 5 m 15deg

D 10 6 m 18deg

11 5 m 16deg

12 7 m 20deg

tableau 21 largeur du panache pour les rejets en champ libre

De ce tableau il ressort plusieurs remarques

Le rejet agrave travers la bride (orifice C) produit dans le champ proche le nuage le plus largede tous les essais en champ libre Cela est principalement ducirc au fait que la bride oriente laprojection de lrsquoammoniac suivant des directions perpendiculaires agrave lrsquoaxe du rejet Lepanache qui en reacutesulte est un panache tregraves eacutetendu en largeur qui progresse axialementsous lrsquoeffet du vent Ainsi malgreacute un deacutebit de 33 supeacuterieur agrave lrsquoessai 2b les valeurs deconcentration en ammoniac mesureacutees lors de lrsquoessai 3 avec la bride sont du mecircme ordrede grandeur que lors de lrsquoessai 2b sur les 50 premiers megravetres

Les essais dont lrsquoextreacutemiteacute est libre (orifice D de 508 mm de diamegravetre) conduisent agrave desjets dits laquo jets bacirctons raquo Dans ces conditions la largeur du panache est plus eacutetroite quedans les autres conditions

Enfin les rejets ougrave il a eacuteteacute ajouteacute une restriction de diamegravetre agrave lrsquoextreacutemiteacute (orifices Aet B) conduisent agrave des largeurs de panache supeacuterieures Cela est peut ecirctre ducirc au fait quepour ces essais la restriction de diamegravetre agrave lrsquoorifice conduit agrave une pression dans lacanalisation au niveau de la bregraveche (gt 5 bar) qui est supeacuterieure agrave la pression agrave la bregravechepour les essais sans restriction de diamegravetre (entre 15 et 3 bar) Il srsquoensuit que le flashthermodynamique qui se produit agrave la sortie dans lrsquoatmosphegravere est plus important et donclrsquoexpansion volumeacutetrique reacutesultante conduit agrave une dimension du panache plus importante

En reacutesumeacute les orifices influent sur la physionomie du nuage (largeur hauteur) et parconseacutequent ensuite sur les concentrations moyennes Ceci est clairement visible et mesurabledurant les 50 premiers megravetres Plus loin cette influence srsquoefface devant celle de la stabiliteacuteatmospheacuterique comme cela est montreacute par la suite dans ce rapport

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622 Influence de la stabiliteacute atmospheacuterique

Lrsquoinfluence sur la dispersion atmospheacuterique des conditions de rejet dans le champ prochepeut ecirctre importante sur quelques dizaines de megravetres apregraves le point de rejet Plus loin crsquoest lastabiliteacute atmospheacuterique qui devient preacutepondeacuterante car on se trouve alors en phase dedispersion passive

Ainsi des diffeacuterences de concentration importantes peuvent ecirctre observeacutees en champ lointainpour des rejets de deacutebits identiques mais avec des conditions de stabiliteacute atmospheacuteriquesdiffeacuterentes A titre drsquoexemple les essais 5 et 6 ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des conditions de rejetsimilaires et avec des conditions atmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type(AB 35 ms) pour lrsquoessai 5 et de type (D 5 ms) pour lrsquoessai 6

Par ailleurs les essais 10 et 11 ont eacuteteacute reacutealiseacutes le mecircme jour le premier en deacutebut drsquoapregraves-midiet le second en fin drsquoapregraves-midi avec des conditions de rejet identiques et des conditionsatmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type (AB 3 ms) pour lrsquoessai 10 et de type(C 5 ms) pour lrsquoessai 11

Les eacutevolutions des concentrations des essais 5 et 6 drsquoune part et des essais 10 et 11 drsquoautrepart sont deacutecrites sur le graphe de la figure 23 ci-apregraves

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

5 (AB35)

6 (D5)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10 (AB3)

11 (C5)

figure 23 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques diffeacuterentes

Sur ces graphes on peut observer une diffeacuterence de concentration drsquoun facteur 4 agrave 5 agrave800 megravetres du point de rejet alors que les concentrations sont quasiment eacutegales dans les100 premiers megravetres

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Drsquoautre part des essais avec des conditions atmospheacuteriques de mecircme type ont eacuteteacute reacutealiseacuteslors de la campagne drsquoessais Lorsque lrsquoon compare ces essais entre eux on observe unedilution du panache qui est similaire entre les essais A titre drsquoexemple nous avons reproduitsur la figure suivante deux graphes preacutesentant les conditions de dispersion des essais 2 et 4dont les conditions de rejet eacutetaient voisines (deacutebit voisin sections diffeacuterentes) et des essais 8bet 11 dont les conditions de rejet eacutetaient diffeacuterentes

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

2 (CD3)

4 (CD3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

8b (BC5)

11 (C5)

figure 24 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques similaires

Lrsquoeacutevolution des concentrations drsquoammoniac en fonction de la distance au point de rejet estpresque identique entre les essais Il est agrave noter que dans la reacutealiteacute lrsquoeacutecoulementatmospheacuterique est difficilement reproductible et ainsi il est peu probable que deux essaisavec le mecircme terme source aboutissent agrave des reacutesultats identiques en terme de concentrationssous le vent drsquoun rejet

623 Influence drsquoun obstacle placeacute dans le champ proche

Durant la campagne drsquoessais six rejets impactant une surface dans le champ proche ont eacuteteacutemis en œuvre agrave savoir les essais 5 6 7 8 8b et 9 Pour meacutemoire les essais 5 et 6 eacutetaient desrejets horizontaux contre un mur respectivement placeacute agrave 3 et agrave 1 megravetre du point de rejet Les4 autres essais concernent des rejets verticaux descendant et impactant le sol Pour les essais 7et 8 il nrsquoy avait pas de reacutetention au sol Pour les essais 8b et 9 une reacutetention a eacuteteacute installeacuteeCes deux derniers essais seront eacutetudieacutes dans le paragraphe suivant intituleacute laquo Influence drsquounereacutetention raquo

Il est agrave noter que lors des essais 5 agrave 9 les conditions de stabiliteacute atmospheacuterique deacutetermineacuteesexpeacuterimentalement ont eacuteteacute quasiment toutes diffeacuterentes allant de la classe AB agrave la classe D

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Concernant les deux rejets horizontaux impactant un mur les conditions de rejets sontsimilaires aux conditions de lrsquoessai 4 (rejet en champ libre) Une comparaison de ces troisessais a donc eacuteteacute reacutealiseacutee Lrsquoeacutevolution des valeurs de concentrations drsquoammoniac sous le ventdu rejet est reporteacutee sur la figure ci-apregraves pour ces trois essais

figure 25 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 et 6

On constate que les valeurs de concentration drsquoammoniac enregistreacutees pour les essais 5 et 6apregraves le mur agrave 20 et 50 megravetres du point de rejet sont tregraves proches et ce que le mur soit situeacuteagrave 1 ou 3 megravetres du point de rejet

En revanche lorsque le rejet srsquoeffectue en champ libre les valeurs des concentrationsdrsquoammoniac enregistreacutees par les capteurs sont supeacuterieures drsquoun facteur 2 jusqursquoagrave 50 megravetresdu point de rejet Ensuite il est plus difficile de comparer les valeurs lrsquoinfluence desconditions meacuteteacuteorologiques eacutetant preacutepondeacuterante sur la dispersion du panache

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)

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Deux pheacutenomegravenes peuvent expliquer la diminution de la concentration dans le champ proche(agrave moins de 50 megravetres du lieu du rejet en lrsquooccurrence) lorsque lrsquoon passe de lrsquoessai 4 auxessais 5 et 6

En premier lieu il y a une augmentation du niveau de turbulence meacutecanique car le panacheest obligeacute de contourner lrsquoobstacle constitueacute par le mur Lrsquoeacutecoulement de lrsquoair srsquoeffectue alorspar les cocircteacutes et par le dessus du mur

En second lieu lrsquoimpact du jet drsquoammoniac constitueacute de fines gouttelettes sur la face du murconduit agrave la formation drsquoun film tregraves froid drsquoammoniac liquide ce qui favorise leruissellement des gouttelettes puis la formation drsquoune flaque au pied du mur A cet eacutegard lesthermocouples installeacutes sur la dalle de rejet pour les essais 5 et 6 indiquent

des valeurs de tempeacuterature comprises entre -40degC et -60degC pour les thermocouplesinstalleacutes sur le mur

et des valeurs de tempeacuterature de lrsquoordre de -60degC tout au long du rejet pour lamajoriteacute de ceux installeacutes au niveau du sol

Ainsi un des effets de la preacutesence drsquoun mur dans le champ proche drsquoun rejet de gaz liqueacutefieacuteest de favoriser la recondensation drsquoune partie de lrsquoammoniac rejeteacute et au travers de laformation drsquoun film liquide drsquoammoniac drsquoengendrer le ruissellement de la phase liquideCeci a pour conseacutequence immeacutediate de diminuer les concentrations drsquoammoniac en aval dumur Il est agrave noter que pour ces deux essais il nrsquoy avait pas de cuvette de reacutetention Ainsi unepartie de lrsquoammoniac liquide srsquoest reacutepandu sur une surface dont la dimension est difficile agraveestimer Cet ammoniac sous forme liquide srsquoest ensuite vaporiseacute De ce point de vue rien nrsquoapu ecirctre chiffreacute

Au paragraphe 61 nous avons vu que le nuage drsquoammoniac avait un comportement de typegaz lourd jusqursquoagrave une distance supeacuterieure agrave 200 megravetres du point de rejet lorsqursquoil eacutetait rejeteacuteen phase liquide dans nos conditions drsquoessais et notamment sous forme de jet en champ libreA lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que ce comportement de type gaz lourd est moinsprononceacute pour les rejets ayant impacteacute un mur dans le champ proche

Typiquement lorsque le rejet a eacuteteacute reacutealiseacute en champ libre deux capteurs installeacutes agrave deuxhauteurs diffeacuterentes sur un mecircme macirct de mesure situeacute agrave 50 m du point de rejet indiquent agrave3 m de hauteur des valeurs de concentrations de 5 agrave 10 fois plus faibles que celles mesureacutees agrave1 m de hauteur Apregraves un impact contre un mur le gradient vertical de concentration est tel que les valeurs deconcentration mesureacutees agrave 3 m de hauteur ne sont que deux fois plus faibles environ que cellesmesureacutees agrave 1 m de hauteur

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Concernant les deux rejets verticaux impactant le sol sans reacutetention (essais 7 et 8) leursconditions de rejets eacutetaient voisines de celles des essais 4 5 et 6 Nous avons reporteacute sur legraphe ci-apregraves lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets des essais4 5 6 7 et 8

figure 26 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 6 7 et 8

Sur la figure preacuteceacutedente lrsquoessai 8 nrsquoapparaicirct pas au-delagrave de 50 m en raison drsquoun changementde la direction du vent en cours drsquoessai tel que les mesures faites ne permettent pas de deacuteduirela concentration moyenne sur lrsquoaxe alors deacuteporteacute du nuage Neacuteanmoins il apparaicirct que leniveau de concentration en ammoniac est du mecircme ordre de grandeur jusqursquoagrave 50 m du pointde rejet pour les quatre essais ayant rencontreacute un obstacle

Les conditions de rejet des essais 7 et 8 sont telles que le deacutebit massique de ces essais(39 kgs) est leacutegegraverement infeacuterieur par rapport aux essais 4 5 et 6 (42 kgs) De maniegravereidentique aux essais 5 et 6 on retrouve agrave peu pregraves la mecircme diffeacuterence de concentration entreles essais 7 et 8 et lrsquoessai 4 soit une diminution drsquoenviron 50 jusqursquoagrave 50 m du point derejet Au-delagrave nous nrsquoavons pas suffisamment drsquoinformations pour pouvoir comparer parrapport agrave lrsquoessai 8

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)

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Concernant les essais 4 6 et 7 la stabiliteacute de lrsquoatmosphegravere a eacuteteacute estimeacutee comme eacutetant toujoursneutre (classes C ou D de Pasquill) Cependant la vitesse du vent est diffeacuterente pour ces troisessais La vitesse moyenne pendant ces trois essais a eacuteteacute calculeacutee entre 3 et 6 ms avec desamplitudes de la vitesse comprises entre 1 et 10 ms La diffeacuterence de lrsquoeacutevolution desconcentrations en ammoniac sous le vent des rejets 6 et 7 peut srsquoexpliquer de deux maniegraveres

par une meilleure dilution du panache due agrave des conditions atmospheacuteriques plusfavorables

par une quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee autour du point de rejet plus importante

Par ailleurs des tempeacuteratures de lrsquoordre de -60degC ont eacuteteacute releveacutees au sol pour chaque essaiLrsquoeacutetendue de cette flaque nrsquoa pu ecirctre estimeacutee de maniegravere preacutecise et encore moins soneacutepaisseur (a priori faible) Au cours du rejet cette flaque srsquoeacutevapore Une fois le rejet termineacutecertains capteurs deacutecegravelent des tempeacuteratures en dessous de -50degC encore 4 minutes apregraves la findu rejet ce qui souligne lrsquoimportance de la flaque au sol sans qursquoil ait eacuteteacute possible de laquantifier en lrsquoabsence de reacutetention

En reacutesumeacute le fait qursquoun rejet soit orienteacute contre un mur ou contre le sol semble engendrer unereacuteduction importante des concentrations en ammoniac sous le vent de (environ 50 dans nosconfigurations de rejet) agrave la fois dans le champ proche du rejet et dans le champ lointain

624 Influence drsquoune reacutetentionParmi les quinze essais reacutealiseacutes lors de cette campagne une reacutetention a eacuteteacute mise en place surla dalle de rejet pour les essais 8b et 9 La configuration du rejet est identique pour ces deuxessais agrave savoir des rejets verticaux impactant le sol depuis 1 m de hauteur Seule ladimension de la reacutetention est diffeacuterente entre ces deux essais Pour lrsquoessai 8b la surface de lareacutetention eacutetait de 100 m2 et la hauteur de 5 cm soit un volume de reacutetention de 5 m3 Pourlrsquoessai 9 la surface de la reacutetention eacutetait reacuteduite agrave 4 m2 et la hauteur de 1 m soit un volume dereacutetention de 4 m3

Nous avons vu dans le paragraphe preacuteceacutedent relatif aux rejets impactant un obstacle (essais 56 7 et 8) que drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave la fin de chaque rejet impactant la dalle de beacutetoneacutetait largement mouilleacutee par lrsquoammoniac liquide En particulier pour les rejets qui ontdirectement impacteacute le sol la totaliteacute de la dalle eacutetait mouilleacutee Toutefois la quantiteacutedrsquoammoniac liquide au sol nrsquoa pas pu ecirctre estimeacutee En revanche les essais 8b et 9 permettentdrsquoestimer la quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee au sol

Lors de lrsquoessai 8b 2 120 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde cet essai une hauteur drsquoenviron 15 agrave 2 cm drsquoammoniac liquide eacutetait observable dans lacuvette de reacutetention soit un volume drsquoenviron 15 agrave 2 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave la fin du rejet eacutetait drsquoenviron -60degC comme pour les essais preacuteceacutedents Ainsi nous pouvons estimer que la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente sur la dalle de rejeteacutetait comprise entre 1 050 et 1 400 kg ce qui repreacutesente entre 50 et 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

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Lors de lrsquoessai 9 2 370 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde lrsquoessai 9 une hauteur drsquoenviron 55 cm de liquide eacutetait observable dans la cuvette dereacutetention soit un volume drsquoenviron 22 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide agrave la fin durejet eacutetait aux alentours de -42degC Il faut noter qursquoau cours de cet essai de leacutegegraveres fuites onteacuteteacute observeacutees en partie basse de la reacutetention De plus une partie de lrsquoammoniac liquide a eacuteteacuteprojeteacutee hors de la reacutetention sous lrsquoeffet de la vitesse du jet sur la nappe drsquoammoniac Lesprojections drsquoammoniac liquide en dehors de la reacutetention nrsquoont pas pu ecirctre quantifieacutee avecpreacutecisionAinsi nous pouvons estimer qursquoagrave la fin du rejet la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente dansla reacutetention eacutetait supeacuterieure agrave 1 520 kg ce qui repreacutesente environ 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

Par ailleurs lrsquoammoniac liquide dans une reacutetention ne srsquoeacutevapore pas rapidement En effetlrsquoammoniac a besoin drsquoune quantiteacute de chaleur importante pour se vaporiser Il trouve cetteeacutenergie par apport exteacuterieur (tempeacuterature de lrsquoair ambiant vitesse du vent radiation solairepluie ) et en abaissant sa tempeacuterature Crsquoest ainsi que lors de lrsquoessai 9 la tempeacuterature delrsquoammoniac liquide est passeacutee de -40degC agrave la fin du rejet agrave -60degC une heure apregraves (tempeacuteratureatteinte pour les autres essais beaucoup plus rapidement)

Lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets impactant dans unecuvette est difficile agrave comparer avec les rejets impactant sans cuvette car

Les mesures faites lors de lrsquoessai 8 (changement de direction du vent) sontinsuffisantes pour comparer avec lrsquoessai 8b

lors de lrsquoessai 9 on constate une deacutecroissance des valeurs de concentration enammoniac au cours du temps

et les conditions meacuteteacuteorologiques des diffeacuterents essais sont diffeacuterentesLa figure suivante repreacutesente lrsquoeacutevolution de la concentration en ammoniac mesureacutee en champproche agrave 20 m du point de rejet en fonction du temps pour lrsquoessai 9

figure 27

Sur cette figure une moyenne des valeurs de concentration en ammoniac a eacuteteacute effectueacutee agravepartir des mesures faites toutes les 200 secondes

eacutevolution de la concentration mesureacutee agrave 20m du point de rejetau cours de lessai ndeg 9

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

35000

100 300 500 700 900 1100

temps (s)

Con

cent

ratio

n (p

pm)

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La deacutecroissance des concentrations en ammoniac au cours du temps pour lrsquoessai 9 peut ecirctreinterpreacuteteacutee de la faccedilon suivante Au deacutebut du rejet lrsquoammoniac liquide impactant la reacutetentionse vaporise tregraves vite gracircce agrave lrsquoapport drsquoeacutenergie du beacuteton constituant la reacutetention Au cours dutemps la tempeacuterature diminue progressivement permettant la reacutetention drsquoammoniac liquide etla diminution de la quantiteacute drsquoammoniac vaporiseacutee au cours du temps

Ainsi une reacutetention peut constituer un moyen efficace pour reacuteduire le niveau de concentrationdans lrsquoenvironnement suite agrave un rejet pour autant qursquoelle soit convenablement placeacutee etdimensionneacutee En particulier il faut noter qursquoune reacutetention installeacutee sous le lieu de la fuitepeut srsquoaveacuterer inefficace si le jet ne vient pas lrsquoimpacter directement ou indirectement apregraveslrsquoimpact sur un obstacle

Par ailleurs la reacutetention doit ecirctre bien entretenue Notamment il faut eacuteviter la preacutesence drsquoeauagrave lrsquointeacuterieur car cette eau apporterait de lrsquoeacutenergie suppleacutementaire pour vaporiser une quantiteacuteplus importante drsquoammoniac liquide

625 Influence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute agrave partir de queues de paonLors de cette campagne drsquoessais deux rejets ont mis en œuvre des queues de paon installeacuteessur la trajectoire du rejet Pour ces deux essais noteacutes 10 et 11 deux queues de paon dediamegravetre 70 mm ont eacuteteacute respectivement situeacutees agrave 25 m et agrave 60 m du point de rejet tel quedeacutecrit dans le chapitre 4 Lrsquoobjectif de ces deux essais eacutetait drsquoessayer drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence dela preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau sur la dispersion atmospheacuterique

Pour eacutetudier cette influence pour chacun des deux essais nous avons reacutealiseacute un rejet enchamp libre pendant environ 10 minutes Afin de pouvoir comparer les reacutesultats des valeursde concentration en ammoniac dans des conditions de dispersion atmospheacuterique qui soient lesplus semblables possibles avant et apregraves la mise en service des queues de paon nous avonsdeacuteclencheacute le fonctionnement des queues de paon seulement 5 minutes apregraves le deacutebut du rejet

A lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que drsquoimportantes fluctuations des conditionsatmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees durant les essais et notamment la direction du vent quinrsquoest pas resteacutee constante Ainsi durant les essais le panache drsquoammoniac est passeacutequelquefois agrave cocircteacute de lrsquoeacutecran drsquoeau

Par ailleurs dans nos conditions de rejet lors de lrsquoessai 10 le jet drsquoammoniac traversaitlrsquoeacutecran drsquoeau situeacute agrave 20 m ce qui rend pratiquement inefficace ce type drsquoeacutecran Par momentle jet eacutetait dirigeacute sur la queue de paon ougrave lrsquoeau sort agrave sa plus grande vitesse Dans cesconditions un brassage meacutecanique du panache pouvait ecirctre observeacute car le jet eacutetait deacutevieacute de satrajectoire Cependant lors de cet essai le nuage est passeacute le plus souvent entre les deuxqueues de paon ce qui fait que la concentration au centre du panache ne srsquoen est pas trouveacutebeaucoup affecteacutee

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A titre drsquoillustration des pages preacuteceacutedentes nous avons reporteacute sur le graphe de la figuresuivante lrsquoeacutevolution des concentrations moyennes en ammoniac sous le vent du rejet 11 avantet apregraves la mise en service des rideaux drsquoeau

figure 28 Evolution des concentrations en ammoniac sous le vent du rejet 11avant et apregraves la mise en service des queues de paon

Sur la figure ci-dessus on constate qursquoil nrsquoy a pas de grandes diffeacuterences avant et apregraves lamise en œuvre des queues de paon Neacuteanmoins il faut noter que ces valeurs de concentrationsont tributaires de la direction prise par le nuage

Par ailleurs il est agrave noter que durant lrsquoessai 11 le vent soufflait relativement fort La vitessemoyenne du vent eacutetait de 5 ms avec des vitesses maximums de 9 ms qui ont eacuteteacuteenregistreacutees Lors de cet essai lrsquoeacutecran drsquoeau lui-mecircme srsquoest coucheacute sous la force du vent

Ainsi dans cette campagne drsquoessais la preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute avec des queues depaon nrsquoa pas diminueacutee de faccedilon significative les concentrations avant et apregraves lrsquoeacutecran drsquoeauCeci peut srsquoexpliquer par le fait qursquoun jet drsquoammoniac peut transpercer un rideau drsquoeau si saquantiteacute de mouvement est suffisante et par des conditions meacuteteacuteorologiques changeantesdurant les essais Un rejet de mecircme nature que ceux qui ont eacuteteacute mis en œuvre dans cettecampagne drsquoessais mais avec une quantiteacute de mouvement beaucoup plus faible lors dupassage agrave travers lrsquoeacutecran drsquoeau conduirait peut ecirctre agrave des valeurs de concentration plus faiblesdans lrsquoenvironnement Ce point meacuteriterait drsquoecirctre approfondi

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

essai 11 avant

essai 11 apregraves

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626 Comparaisons expeacuterimentations modeacutelisationsDans ce paragraphe les reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors de la campagne drsquoessais ont eacuteteacutecompareacutes agrave des reacutesultats de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel permettant deacutevaluer lesconseacutequences de la mise agrave latmosphegravere accidentelle de produits toxiques ou inflammablesCe type de logiciel permet notamment de calculer la dispersion de ces produits danslrsquoatmosphegravere

Parmi les logiciels existants le logiciel PHAST a eacuteteacute utiliseacute dans sa version 42 Ce modegraveleest de type inteacutegral cest-agrave-dire quil permet de reacutesoudre les eacutequations de conservation sur labase dhypothegraveses simplificatrices A cet eacutegard les limitations inheacuterentes agrave ce logiciel sontnotamment les suivantes

- le terrain doit ecirctre plat de rugositeacute uniforme et non-encombreacute dobstacles - la vitesse du vent doit ecirctre au moins eacutegale agrave 1 ms pour obtenir des reacutesultats

plausibles

- les conditions meacuteteacuteorologiques doivent ecirctre invariables tout le temps de leacutemission etde la dispersion

- le terme source du rejet doit ecirctre constant dans le temps

Pour effectuer des calculs de dispersion drsquoun produit dans lrsquoatmosphegravere il faut au preacutealabledeacutefinir dans le modegravele le terme source du rejet et les conditions meacuteteacuteorologiques danslesquelles il se disperse

Nous avons vu au chapitre 5 que la deacutetermination du terme source drsquoun rejet avec un modegravelepouvait conduire agrave des reacutesultats diffeacuterents de ce que lrsquoon mesure dans la reacutealiteacute Afin desrsquoaffranchir du problegraveme du terme source (lrsquoobjet de ce paragraphe eacutetant lrsquoeacutetude de ladispersion dans lrsquoatmosphegravere) les comparaisons ont eacuteteacute effectueacutees de la maniegravere suivanteDans un premier temps les paramegravetres mesureacutes dans le reacuteservoir lors drsquoun rejet donneacute ont eacuteteacuterenseigneacutes dans le logiciel et dans un deuxiegraveme temps les autres paramegravetres tels que lespertes de charge reacuteguliegraveres et singuliegraveres ont eacuteteacute ajusteacutes de maniegravere agrave calculer un deacutebitmassique identique au deacutebit mesureacute expeacuterimentalement

Ensuite les donneacutees meacuteteacuteorologiques mesureacutees lors de lrsquoessai ont eacuteteacute renseigneacutees agrave partir desdonneacutees expeacuterimentales (tempeacuterature ambiante humiditeacute relative ) La vitesse moyenne duvent pendant lrsquoessai a eacuteteacute retenue pour les calculs Concernant la stabiliteacute atmospheacuteriquenous avons retenu celles qui ont eacuteteacute calculeacutees agrave lrsquoaide des deux meacutethodes exposeacutees auchapitre 5 Lorsque les deux meacutethodes donnent des classes de stabiliteacute diffeacuterentes les deuxclasses sont retenues pour effectuer les calculs

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Avec ces conditions renseigneacutees dans le logiciel nous avons en premier lieu calculeacute ladispersion de lrsquoammoniac dans lrsquoatmosphegravere pour les rejets effectueacutes en champ libre crsquoest-agrave-dire les essais 1 2 2b 4 10 11 et 12

Les 4 graphiques preacutesenteacutes sur la figure suivante preacutesentent une comparaison entre lesreacutesultats expeacuterimentaux (courbe bleue) et les reacutesultats de calculs de dispersion danslrsquoatmosphegravere

figure 29 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 4 10 2 et 2b

Sur ces graphes il apparaicirct que le logiciel calcule des valeurs de concentration en ammoniacdu mecircme ordre de grandeur que les valeurs mesureacutees expeacuterimentalement Seul lrsquoessai 2bparmi les rejets en champ libre a conduit agrave calculer deux valeurs de concentration agrave 100 m et200 m du point de rejet significativement infeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Neacuteanmoins drsquoune maniegravere geacuteneacuterale la modeacutelisation de la dispersion dans lrsquoatmosphegravere drsquounrejet de gaz liqueacutefieacute tel que lrsquoammoniac donne des ordres de grandeur comparables agrave ce quelrsquoon peut observer lors de rejet agrave grande eacutechelle pour autant que

lrsquoon deacutetermine correctement le terme source dans le logiciel

les conditions meacuteteacuteorologiques soient correctement deacutefinies sachant qursquoelles peuventvarier dans le temps de maniegravere rapide (aussi bien la vitesse du vent que la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3) exp

4 (C3)

4 (D3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10 (AB3) exp

10 (A3)

10 (B3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

2 (CD3) exp

2 (C3)

2 (D3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

2b (AB4) exp

2b (A4)

2b (B4)

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le rejet srsquoeffectue horizontalement dans le sens du vent en terrain plat et sansobstacles

En second lieu nous avons effectueacute des calculs avec les rejets impactant Sur la figuresuivante nous avons reporteacute lrsquoeacutevolution des concentrations expeacuterimentales (courbe bleue) etdes concentrations calculeacutees avec le modegravele pour les rejets contre un mur (essais 5 et 6) et surle sol (essais 7 et 8b)

figure 30 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 5 6 7 et 8b

Sur cette figure il apparaicirct que agrave 20 m du point de rejet le modegravele calcule systeacutematiquementune concentration environ deux fois supeacuterieure agrave celle qui a eacuteteacute mesureacutee expeacuterimentalementEnsuite lrsquoeacutevolution des concentrations deacutepend des conditions atmospheacuteriques Pour lrsquoessai 6ougrave ces conditions eacutetaient vraisemblablement de type (D 5 ms) les deux courbes(expeacuterimentale et calculeacutee) preacutesentent toujours la mecircme diffeacuterence lors de lrsquoeacutevolution dunuage sous le vent du rejet Le brassage du nuage suite agrave lrsquoimpact du rejet drsquoune part et lareacutetention drsquoammoniac au niveau du point de rejet drsquoautre part peuvent expliquer cettediffeacuterence

A lrsquoheure actuelle les modegraveles de type inteacutegral ne prennent pas en consideacuteration les rejetsimpactant des surfaces solides Des diffeacuterences de lordre de 50 peuvent ecirctre observeacuteesentre des reacutesultats drsquoessais agrave grande eacutechelle et des calculs effectueacutes avec ce type de modegraveleDes diffeacuterences encore plus importantes peuvent ecirctre observeacutees si la configuration delrsquoimpact est complexe ou si une reacutetention est convenablement placeacutee par rapport au rejet

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

5 (AB35) exp

5 (A35)

5 (B35)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

6 (D5) exp

6 (D5)

1

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100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

7 (CD6) exp

7 (C6)

7 (D6)

1

10

100

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100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

8b (BC5) exp

8b (B5)

8b (C5)

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7 CONCLUSION ET PERSPECTIVES

Dans le cadre de ce programme de recherche lrsquoINERIS a essentiellement reacutealiseacute une campagnedrsquoessais afin drsquoameacuteliorer les connaissances sur la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniacnotamment en milieux libres ou encombreacutes

De lrsquoensemble des reacutesultats issus de cette campagne drsquoessais les quelques points suivants sontagrave retenir 15 essais de configurations diffeacuterentes ont eacuteteacute reacutealiseacutes sur la peacuteriode comprise entre

deacutecembre 1996 et avril 1997 la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee agrave partir de la phase liquide a eacuteteacute selon les essais comprise

entre 1 400 kg et 3 500 kg par essai pendant une dureacutee comprise entre 7 et 14 minutes soitdes deacutebits compris entre 2 et 45 kgs

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les reacuteservoirs des mesuresde tempeacuterature et de pression ont eacuteteacute reacutealiseacutees pendant les rejets Ces mesures et lesinterpreacutetations sont reporteacutees au chapitre 5

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les canalisations lesmesures effectueacutees en un mecircme endroit ont montreacutees que la valeur de la pression estvoisine de la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cetendroit

environ 200 capteurs pour la mesure de la concentration de lrsquoammoniac et de latempeacuterature ont eacuteteacute installeacutes pour chaque essai

le nuage drsquoammoniac formeacute se comporte comme un gaz lourd et aucune eacuteleacutevation dunuage nrsquoest observeacutee

la tempeacuterature dans le jet drsquoammoniac peut descendre typiquement agrave -70degC des obstacles solides (mur ou sol) placeacutes dans un jet diphasique drsquoammoniac agrave quelques

megravetres du point de rejet ont une grande influence sur les valeurs de concentration mesureacuteesapregraves lrsquoobstacle Dans cette campagne drsquoessais des concentrations environ deux fois plusfaibles ont eacuteteacute mesureacutees apregraves lrsquoobstacle par rapport agrave un rejet en champ libre

Lorsque le rejet est orienteacute vers la cuvette de reacutetention celle-ci permet de reacutecupeacuterer uneimportante quantiteacute drsquoammoniac sous forme liquide Pour deux essais des quantiteacutessupeacuterieures agrave 50 de la masse totale rejeteacutee ont eacuteteacute recueillies sous forme liquide agrave unetempeacuterature drsquoenviron -60degC

La nappe drsquoammoniac liquide ainsi formeacutee ne srsquoeacutevapore pas rapidement les eacutecrans drsquoeau reacutealiseacutes avec des queues de paon et situeacutes sur la trajectoire du panache ont

eu peu drsquoinfluence sur la dispersion de lrsquoammoniac dans les conditions drsquoessais les reacutesultats obtenus montrent par ailleurs que les modegraveles de dispersion de type inteacutegral

disponibles agrave lrsquoheure actuelle peuvent donner des ordres de grandeur corrects desconcentrations sous le vent drsquoun rejet libre Dans le cas drsquoun rejet impactant les reacutesultatsobtenus ne sont corrects que si les modegraveles sont preacutealablement renseigneacutes sur la quantiteacuterejeteacutee agrave lrsquoatmosphegravere (sous forme de vapeur ou drsquoaeacuterosol) apregraves lrsquoimpact

Les reacutesultats obtenus lors de ces essais nous ont conduit agrave eacutelaborer un nouveau programmeayant pour objet lrsquoeacutetude de la laquo dispersion drsquoun gaz liqueacutefieacute en champ proche en preacutesencedrsquoobstacles raquo Ce programme qui a deacutebuteacute en 1999 agrave lrsquoINERIS a notamment pour objectif decreacuteer un modegravele matheacutematique permettant de prendre en compte lrsquointeraction drsquoun rejet de gazliqueacutefieacute contre un obstacle Ce modegravele pourra agrave terme ecirctre inteacutegreacute dans des logiciels de typeinteacutegral

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100

ANNEXE 1

REPERAGE DES THERMOCOUPLES

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101

Les thermocouples objet de cette annexe sont ceux qui ont eacuteteacute installeacutes

dans le reacuteservoir drsquoammoniac

sur le dispositif de rejet

sur la dalle de rejet

et lorsqursquoil y en avait sur le mur ou la cuvette de reacutetention

Une description de la localisation des thermocouples est effectueacutee dans les tableaux ci-apregraves

Pour tous les essais les thermocouples suivants ont eacuteteacute installeacutes

thermocouple location Leacutegende

dans le reacuteservoir agrave 1 450mm du fond

Tank 1 450 mm

dans le reacuteservoir agrave 1 100mm du fond

Tank 1 100 mm

dans le reacuteservoir agrave 750mm du fond

Tank 750 mm

dans le reacuteservoir agrave 400mm du fond

Tank 400 mm

dans le reacuteservoir agrave 50mm du fond

Tank 50 mm

agrave lrsquoextreacutemiteacute dudispositif de rejet

OUTLET - th6

entre les deux vannes dudispositif de rejet

th 7

agrave lrsquoentreacutee du dispositifde rejet

th 8

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102

Essai 4

Pour cet essai quatre thermocouples suppleacutementaires ont eacuteteacute installeacutes sur le sol Deux dansla direction du rejet agrave 3 et 5 megravetres de lrsquoorifice et deux de chaque cocircteacute agrave 3 megravetres

Positions desthermocouples

Leacutegende

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 3 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 3m

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 5 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 5m

sur le sol dans ladirection (23) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 23 at 3m

sur le sol dans ladirection (31) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 31 at 3m

Essais 5 et 6

Concernant ces essais un mur de 3 megravetres de largeur de 3 megravetres de hauteur et de 1 megravetredrsquoeacutepaisseur a eacuteteacute construit agrave une distance depuis lrsquoorifice respectivement de 3 megravetres et de1 megravetre Pour ces deux configurations 19 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes 4 sur le mur et 15sur le sol

Sur le mur les 4 thermocouples repeacutereacutes 11 agrave 14 eacutetaient installeacutes tel que deacutecrit sur la figure 31ci-dessous

11 1213

14

figure 31

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103

Pour lrsquoessai ndeg5 les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol tel que deacutecrits sur la figure 32

1720

19

2729 30

2625

24

23

2221

16

28

18

figure 32

La leacutegende utiliseacutee pour chacun de ces thermocouples est indiqueacutee dans le tableau ci-dessous

Leacutegende

th11 - wall 1 m centre th21 - ground centre

th12 - wall 1 m right th22 - ground centre

th13 - wall 1 m left th23 - ground centre

th 14 - wall 2 m centre th24 - ground centre

th16 - ground 60deg right th25 - ground 30deg left

th17 - ground 60deg right th26 - ground 30deg left

th18 - ground 60deg right th27 - ground 60deg left

th19 - ground 30deg right th28 - ground 60deg left

th20 - ground 30deg right th29 - ground 60deg left

th30 - ground 60deg left

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104

Pour lrsquoessai 6 le mur se trouvait agrave un megravetre de lrsquoorifice du dispositif de rejetLes thermocouples ont donc eacuteteacute installeacutes sur le sol tel qursquoindiqueacute sur la figure 33 ci-apregraves

17

20

19

27

29

30

16

28

18

2324

2526

22

21

figure 33

Essais 7 et 8 Ces essais eacutetaient instrumenteacutes de la faccedilon suivante (Cf figure 34)

17 2019

27

29

30

16

28

18

23

24

25

26

22

21

14

12

13

11

figure 34

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105

Essai 9

Pour cet essai lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet impactait dans une cuvette de reacutetention de 2mx 2m x 1m Les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes selon la direction 20 tel que deacutecrit sur lafigure suivante

24 23 22

212019181716 15 14 13 12 112729

25

26

28

plexiglass

1 000 1 000 1 000

hauteur sol(mm)

thermocouples

0 th11 th27 th28 th2930 th1260 th13100 th14150 th15200 th16300 th17400 th18500 th19 th26600 th20800 th21

1 000 th22 th23 th24 th25

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106

Essais 10 11 et 12

Pour ces trois essais 6 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol dans lrsquoaxe du dispositif derejet A partir de la verticale du point de rejet il y en avait un tous les megravetres Nous les avonsrepeacutereacutes de la faccedilon suivante

70

1080

60 50 40

30

20

ground 2mground 4m

ground 1mground 3m

ground 5m

ground 0m

figure 35

Essais 2b et 8b

Pour ces deux essais en plus des 6 thermocouples deacutecrits ci-dessus nous en avons installeacutes12 sur deux macircts et 1 agrave 50 cm au dessus de lrsquoorifice du rejet Ce dernier est repeacutereacute par laleacutegende laquo point 0 - h=15m raquo Les autres thermocouples sont repeacutereacutes de la faccedilon suivante surles macircts 1 et 2 respectivement situeacutes agrave 2 et 4 megravetres du point 0 dans la direction 7

mast 1 - h=01m

mast 1 - h=05m

mast 1 - h=1m

mast 1 - h=15m

mast 1 - h=2m

mast 1 - h=3m

mast 2 - h=01m

mast 2 - h=05m

mast 2 - h=1m

mast 2 - h=15m

mast 2 - h=2m

mast 2 - h=3m

figure 36

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ANNEXE 2

PRINCIPALES TECHNIQUES DE MESURES DIRECTES

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Lannexe 2 a pour objectif de preacutesenter sommairement les principales techniques de mesurede la concentration en ammoniac Ce chapitre reacutesulte notamment de travaux de leacutequipe dAAccorsi [13] et des documentations fournies par les constructeurs en particulier [24]

1 LES APPAREILS A CELLULES ELECTROCHIMIQUES

Ce paragraphe sinspire principalement du document [1]Les appareils de mesure des concentrations en gaz dans lair qui utilisent des celluleseacutelectrochimiques sont apparus il y a une vingtaine danneacutees environ

Principe de mesureChaque cellule eacutelectrochimique est relativement speacutecifique de la deacutetection dun seul gaz Legaz agrave mesurer traverse une membrane semi-permeacuteable cest-agrave-dire permeacuteable aux gaz maisimpermeacuteable aux liquides Le gaz arrive au contact dune eacutelectrode sensible recouverte duncatalyseur en preacutesence duquel il est oxydeacute tandis quune contre-eacutelectrode reacuteduit loxygegravene delair Ces pheacutenomegravenes lrsquooxydoreacuteduction saccompagnent dun courant dions agrave traversleacutelectrolyte et dun courant deacutelectrons agrave lexteacuterieur (Cf Figure 21)

La reacuteaction agrave leacutelectrode sensible est (dapregraves la documentation de MARTEC)

2 NH3 --------gt N2 + 6 e- + 6 H+

La reacuteaction agrave la contre eacutelectrode est (drsquoapregraves le rapport CECA)

2 e- + 05 O2 + 2 H+ --------gt H2O

Globalement 2 NH3 + 32 O2 ---------gt N2 + 3 H2O

Pour eacuteviter des pheacutenomegravenes de couches limites capacitives agrave linterface eacutelectrodeeacutelectrolyteune eacutelectrode de reacutefeacuterence maintient le potentiel de leacutelectrode sensible agrave une valeur fixe cequi permet de garder un signal stable dans le temps

Figure 21 Descriptif de fonctionnement dune cellule eacutelectrochimique

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LimitesLa seacutelectiviteacute est obtenue dune part par la valeur du potentiel de reacutefeacuterence dautre part parle catalyseur doxydation En pratique une seacutelectiviteacute absolue nexiste pas A titre dexemplevoici le tableau fourni par Draumlger de quelques composeacutes provoquant des interfeacuterences sur lePAC II NH3

Gaz Symbole Concentration gazdessais (VV)

Ecart en ppm NH3 de lavaleur de mesure

Chlore Cl2 10 ppm lt 1

Acide cyanhydrique HCN 25 ppm lt 3

Dioxyde de carbone CO2 1 -5 lt et lt 0 (signal de deacutefaut)

Monoxyde de carbone CO 115 ppm lt 3

Meacutethane CH4 30 lt 3

Meacutethanol CH3OH 170 ppm lt 35

Anhydride sulfureux SO2 20 ppm lt1

Hydrogegravene sulfureacute H2S 20 ppm lt 75

Dioxyde dazote NO2 20 ppm lt 3

Hydrogegravene H2 153 lt 115

Tableau 21 Composeacutes provoquant des interfeacuterences sur le PAC II NH3 tireacute dela documentation technique du PAC II NH3 de Draumlger

Ainsi il est difficile de savoir exactement ce que lon mesure et surtout avec quelle preacutecisionlorsque lon se trouve dans un milieu ougrave plusieurs gaz sont preacutesents (par exemple dans lesatmosphegraveres industrielles)

Le domaine de mesure de la plupart des appareils de type eacutelectrochimique en ce qui concernela mesure des concentrations de lammoniac seacutetend de quelques ppm agrave 300 500 ou1 000 ppm Les cellules capables de mesurer le millier de ppm sont tregraves rares La limite dedeacutetection est de lordre de 20 agrave 30 ppm Le temps de reacuteponse deacutepasse les 20 s et peut atteindrela minute il est fonction du type de membrane utiliseacute pour proteacuteger leacutelectrode sensible Ladureacutee de vie de ce type dappareil est denviron un agrave deux ans Le prix moyen dune celluleeacutelectrochimique seule est denviron 1 000 F et varie de 500 agrave 7 000 F

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2 LES APPAREILS A OXYDATION CATALYTIQUE (PELLISTOR)

Ce paragraphe propose une synthegravese des documents techniques de EEV [2] et de lINRS [3]

PrincipeLe principe consiste agrave provoquer loxydation catalytique du gaz inflammable ici lammoniacet de mesurer leacutechauffement produit

Le deacutetecteur catalytique est eacutequipeacute en reacutealiteacute de deux eacuteleacutements un deacutetecteur catalytique actifet un eacuteleacutement compensateur non-actif Chaque eacuteleacutement est composeacute dun filament de platinedans une perle dun mateacuteriau reacutefractaire Pour leacuteleacutement deacutetecteur un meacutelange catalytique estappliqueacute sur cette perle tandis que pour leacuteleacutement compensateur la perle est traiteacutee de sorteque loxydation catalytique ne puisse pas avoir lieu

Les deux eacuteleacutements sont connecteacutes dans un Pont de Wheatstone suivant la figure 22 extraitedu document [3]

Figure 22 Scheacutema de principe dun appareil de mesure agrave oxydation catalytiqueLe courant continu qui traverse les perles porte le deacutetecteur agrave une tempeacuterature approprieacutee augaz agrave deacutetecter Le filament du deacutetecteur fonctionne comme un thermomegravetre quand le gazcombustible soxyde sur la perle du deacutetecteur laugmentation de la tempeacuterature reacutesultanteaccroicirct la reacutesistance du filament Ceci deacuteseacutequilibre le pont donnant un signal pouvant ecirctre lusoit en pourcentage de gaz soit en pourcentage de la Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute (LIE)ou bien encore deacuteclenchant une alarme sonore ou visuelle

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Le taux avec lequel le gaz brucirclera sur leacuteleacutement deacutetecteur est une fonction du taux de diffusiondu gaz dans le deacutetecteur Le taux de diffusion est controcircleacute en enfermant les eacuteleacutements dans unbloc de dimensions preacutecises

EEV explique en outre quil existe deux arrangements de montage Dans le premier les gazcirculent agrave un deacutebit donneacute de 05 litreminute Le second arrangement est conccedilu pour unediffusion simple des gaz dans un bloc Dans les deux cas un fritteacute est inclus et un filtre depapier est placeacute dans la tecircte de diffusion pour empecirccher la peacuteneacutetration de poussiegraveres dans lacaviteacute Un autre possibiliteacute est de remplacer le fritteacute par un disque de minuscules billes debronze ou dacier inox (recommandeacute pour lammoniac)

LimitesLa dureacutee de vie du deacutetecteur est limiteacutee Elle est lieacutee agrave la tempeacuterature de fonctionnementmais eacutegalement agrave une perte drsquoefficaciteacute dans le temps qui est deacutependante dunfonctionnement prolongeacute dune exposition agrave des concentrations trop importantes Enfin ledeacutetecteur peut ecirctre deacuteteacuterioreacute (empoisonneacute) par certains gaz ou vapeurs Pour proteacuteger lesdeacutetecteur des effets de certaines vapeurs organiques ou siliconeacutees un filtre interchangeable encharbon actif ou en carbone peut ecirctre utiliseacute

Le signal de sortie du pont est du type repreacutesenteacute figure 23 Il augmente au-delagrave de la LIE(Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute) jusquagrave la stœchiomeacutetrie qui est denviron 10 dans lairpour le meacutethane (cas repreacutesenteacute ci-dessous) et de 21 pour lammoniac Pour desconcentrations supeacuterieures le signal deacutecroicirct de maniegravere lineacuteaire agrave cause du manque decomburant

On peut noter que lorsque la concentration en gaz combustible deacutepasse la valeur de lastœchiomeacutetrie on peut utiliser un autre type de deacutetecteur baseacute sur le principe de laconductiviteacute thermique pour mesurer les fortes concentrations et ainsi enlever le doute surlambivalence A ce titre les eacuteleacutements compensateurs de certains deacutetecteurs agrave oxydationcatalytique peuvent ecirctre utiliseacutes Cependant drsquoapregraves les informations fournies par EEV laconductiviteacute thermique de lrsquoammoniac est tregraves proche de celle de lrsquoair si bien qursquoune mesurepreacutecise et fine risque de srsquoaveacuterer impossible ou tregraves deacutelicate

Figure 23 Signal de sortie dun capteur de type pellistorpour une exposition au meacutethane

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La mesure des concentrations supeacuterieures agrave la stœchiomeacutetrie pourrait ecirctre effectueacutee pardilution avec de lair suivant un rapport de dilution connu par exemple 10 Ainsi 100 vvdammoniac serait abaisseacute agrave 10 et la sensibiliteacute de deacutetection serait alors de lordrede 1 vv

3 LES SEMI-CONDUCTEURSPour la reacutedaction de ce paragraphe nous avons utiliseacute les documents [34]

PrincipeUn semi-conducteur est un mateacuteriau dont les proprieacuteteacutes conductrices de leacutelectriciteacute sontintermeacutediaires entre celles dun conducteur et celles dun isolant La preacutesence dun gazprovoque une variation de reacutesistance eacutelectrique de leacuteleacutement semi-conducteur du deacutetecteur parles pheacutenomegravenes dadsorption physique (pheacutenomegravene reacuteversible) et de combustion catalytique agravela surface du semi-conducteur le gaz adsorbeacute soxyde en preacutesence de loxygegravene de surface etle produit de la combustion se deacutesorbe La modification de la teneur en oxygegravene agrave la surfaceentraicircne une modification de leacutequilibre eacutelectrons-trous (le trou eacutetant le site dadsorption) dansle semi-conducteur Cette variation est directement lieacutee agrave la concentration en gaz et modifieleacutequilibre eacutelectrique du circuit dans lequel le deacutetecteur est placeacute

Dans le cas du deacutetecteur Figaro le mateacuteriau semi-conducteur utiliseacute est du dioxyde deacutetain(SnO2-X) qui est chauffeacute agrave haute tempeacuterature (par exemple 400degC)

LimitesLes deacutetecteurs agrave semi-conducteur sont tregraves sensibles agrave la tempeacuterature la conductibiliteacuteaugmente avec la tempeacuterature De plus le fonctionnement des semi-conducteurs est perturbeacutepar des paramegravetres interfeacuterents qui sont lhumiditeacute les poussiegraveres les graisses ou dautres gazagrave adsorption preacutefeacuterentielle

Reacutefeacuterences Biliographiques[1] Accorsi Rapport final CECA - Faisabiliteacute de campagnes de mesures datmosphegraveres de

travail par des appareils multigaz transportables 1992

[2] EEV Combustible Gas Detectors - Product Data[3] A Accorsi J C Laforest P Hureacute Deacutetection de meacutelanges air-ammoniac INRS

Cahiers de notes documentaires ndeg127 p 217-222 2e trimestre 1987

[4] FIGARO - Products Catalog

Page 5: AMMONIAC - Ineris · 2017. 6. 30. · substance très toxique, corrosive, inflammable et explosive dans certaines conditions. Pour mémoire, la perte de confinement d’une citerne

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1 INTRODUCTION

Dans le cadre de ses activiteacutes relativement au risque accidentel lrsquoINERIS doit notammentdeacuteterminer des peacuterimegravetres de seacutecuriteacute autour des installations industrielles Suite agrave une pertede confinement sur une installation les risques encourus peuvent ecirctre instantaneacutes tels quelrsquoexplosion de produits inflammables ou diffeacutereacutes tels que des rejets de produits toxiques Ceprogramme de recherche srsquoest plus particuliegraverement inteacuteresseacute au devenir drsquoun nuage toxiqueformeacute apregraves un rejet accidentel drsquoammoniac stockeacute liquide sous pression

Lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac preacutesente un inteacuterecirct majeur pour deuxraisons Drsquoune part lrsquoammoniac est une substance tregraves reacutepandue dont les utilisations sontnombreuses de part ses proprieacuteteacutes chimiques ou physiques Drsquoautre part lrsquoammoniac est unesubstance tregraves toxique corrosive inflammable et explosive dans certaines conditions Pourmeacutemoire la perte de confinement drsquoune citerne de 22 tonnes drsquoammoniac le 24 mars 1992 agraveDAKAR a provoqueacute de nombreux deacutecegraves (129 morts et plus de 1 100 blesseacutes) dont certainsplusieurs semaines apregraves lrsquoaccident dus au caractegravere toxique de lrsquoammoniac

Ce programme de recherche a eacuteteacute principalement financeacute par le Ministegravere de lrsquoAmeacutenagementdu Territoire et de lrsquoEnvironnement franccedilais Six industriels europeacuteens ont eacutegalementparticipeacute Norsk Hydro (Norvegravege) Grande Paroisse (France) Veba Oel (Allemagne) SKWPiesteritz (Allemagne) CEA-CESTA (France) et Rhocircne Poulenc (France) A lrsquoINERIS ceprogramme a eacuteteacute organiseacute et coordonneacute au sein de la Direction des Risques Accidentels(DRA) Il a deacutebuteacute en 1995 et srsquoest acheveacute en 1999

Les principaux objectifs de ce programme eacutetaient drsquoanalyser les risques preacutesenteacutes par des installations utilisant des quantiteacutes drsquoammoniac

pouvant atteindre quelques dizaines de tonnes de compleacuteter les connaissances sur la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac en

milieu libre et encombreacute et de comparer les reacutesultats des essais avec des modegraveles de dispersion atmospheacuterique

Pour cela une campagne drsquoessais agrave grande eacutechelle a eacuteteacute reacutealiseacutee agrave partir drsquoun reacuteservoirdrsquoammoniac liquide sous pression Les essais se sont deacuterouleacutes sur le site du CEA-CESTA surune peacuteriode srsquoeacutetalant de deacutecembre 1996 agrave avril 1997 Le but de cette campagne drsquoessais eacutetaitde mesurer les concentrations drsquoammoniac sous le vent des rejets afin de mieux comprendrela dispersion de lrsquoammoniac dans lrsquoatmosphegravere dans le cas de rejets reacutealistes en particulier enmilieu libre et semi-encombreacute

Les essais de dispersion drsquoammoniac liqueacutefieacute sous pression les plus connus sont les essais duDeacutesert de Tortoise reacutealiseacutes par Goldwire et al (1985) et les essais FLADIS reacutealiseacutes par leRISOslash (19931994) Les deacutebits mis en oeuvre lors des essais du Deacutesert de Tortoise et desessais FLADIS eacutetaient respectivement de lrsquoordre de 100 kgs et de 05 kgs Les essaisINERIS se sont deacuterouleacutes avec des deacutebits intermeacutediaires de lrsquoordre de 2 agrave 4 kgs

Le preacutesent rapport est organiseacute de la maniegravere suivante Apregraves une description des principalesproprieacuteteacutes de lrsquoammoniac au chapitre 2 un rappel sur la dispersion atmospheacuterique en geacuteneacuteralet sur la dispersion de lrsquoammoniac en particulier est effectueacute au chapitre 3 Ensuite les essaisreacutealiseacutes agrave grande eacutechelle dans le cadre de ce programme sont deacutecrits dans le chapitre 4 Enfinune synthegravese de lrsquoanalyse des mesures des conditions de rejet et des mesures enregistreacutees sousle vent des rejets est effectueacutee respectivement dans les chapitres 5 et 6

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2 PROPRIETES DE LrsquoAMMONIAC

21 PROPRIETES PHYSIQUES

La reacutedaction de ce paragraphe sappuie notamment sur les documents Air Liquide (1980)ULMANN (1985) et SNIE (1991)

211 Geacuteneacuteraliteacutes

Lrsquoammoniac est identifieacute de la maniegravere suivante (Cf tableau 1)

nom ammoniac

numeacutero CAS 7664-41-7

numeacutero CEE 007-001-00-5

code de danger RTMD 268

numeacutero ONU 1005

formule chimique NH3

masse molaire 1703 g

tableau 1

Sous la pression atmospheacuterique et agrave 20degC lrsquoammoniac est un gaz incolore drsquoodeurcaracteacuteristique piquante et irritante

212 Donneacutees thermodynamiques

Les principales donneacutees thermodynamiques de lrsquoammoniac sont les suivantes

Point de fusion - 777 degC

Point drsquoeacutebullition - 334degC agrave 1013 bar abs

Tension de vapeur variable en fonction de la tempeacuterature (Cf tableau 2)

Tempeacuterature(degC)

- 7771 - 334 - 187 0 47 20 257 30 501 789

Pression absolue(bar)

006077 1013 2 429 5 856 10 1166 20 40

tableau 2 Tension de vapeur de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

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Tempeacuterature critique 40555 K

Pression critique 11480 bar

Chaleur de fusion agrave 1013 bar 3323 kJkg-1

Chaleur de vaporisation agrave -15degC 1 210 kJkg-1 (2895 kcalkg-1)

Chaleur de vaporisation agrave -334degC 1 370 kJkg-1 (328 kcalkg-1)

Viscositeacute dynamique du liquide agrave - 335degC 10225 mPas

Un litre de liquide libegravere 947 litres de gaz (deacutetendu agrave 15degC sous 1 bar de pression)

213 Solubiliteacute

La solubiliteacute de lrsquoammoniac dans lrsquoeau est importante Le tableau 3 indique la solubiliteacute delrsquoammoniac en fonction de la tempeacuterature (WHO 1986)

Tempeacuterature(degC)

Solubiliteacute(gL)

0 89520 52940 31660 168

tableau 3 Solubiliteacute de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

Par ailleurs la dissolution de lrsquoammoniac dans lrsquoeau est fortement exothermique 2 000 kJpar kilogramme drsquoammoniac dissous dans lrsquoeau (soit 4785 kcalkg-1) A titre indicatif ladissolution drsquoun kilogramme drsquoammoniac deacutegage assez drsquoeacutenergie pour en eacutevaporer pregraves drsquounkilogramme et demi

214 Densiteacute masse volumique

Gaz 0772 kgm-3 agrave 0 degC 0610 kgm-3 agrave 20 degCsoit une densiteacute de 0597 par rapport agrave lrsquoair

Liquide variable en fonction de la tempeacuterature tel que reporteacute dans le tableau 4

Tempeacuterature(degC) -40 -334 -20 -10 0 10 15 20 30 50 100 1324

Masse volumique delrsquoammoniac liquide

(kgm-3)690 679 659 647 634 621 617 607 592 558 452 235

tableau 4 Masse volumique de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

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22 EXPLOSIBILITE ET INFLAMMABILITE

Les informations reporteacutees ci-apregraves proviennent notamment de lrsquoeacutetude reacutealiseacutee par lrsquoINERIS(Abiven 1991) agrave la demande du Ministegravere de lrsquoEnvironnement

221 Limites drsquoexplosibiliteacute

Dans la litteacuterature diffeacuterentes valeurs existent relativement aux Limites Infeacuterieures etSupeacuterieures drsquoExplosibiliteacute (LIE et LSE) La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du Servicede lrsquoEnvironnement Industriel du Ministegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et delEnvironnement fournit les valeurs suivantes LIE 16 et LSE 25 Ces valeurs sonteacutegalement indiqueacutees par lrsquoINRS (1989) et SAX (1996) Drsquoautres auteurs donnent des valeursleacutegegraverement diffeacuterentes LIE 15 et LSE 28 drsquoapregraves NFPA (1994) et Medart (1979) LIE155 et LSE 27 drsquoapregraves Weiss (1985)

222 Tempeacuterature drsquoauto-inflammation

La tempeacuterature drsquoauto-inflammation drsquoun meacutelange de gaz ou de vapeur est la tempeacuteratureminimale agrave partir de laquelle le meacutelange est le siegravege drsquoune reacuteaction chimique suffisammentrapide pour qursquoune flamme apparaisse spontaneacutement et se propage dans tout le meacutelange Latempeacuterature drsquoauto-inflammation de lrsquoammoniac releveacutee dans la litteacuterature est de 650degC(Chaineaux 1991)

223 Energie minimale drsquoinflammationLa mise agrave feu drsquoun meacutelange inflammable exige lrsquointroduction locale drsquoune certaine quantiteacutede chaleur Lrsquoeacutevaluation de cette quantiteacute drsquoeacutenergie neacutecessaire pour enflammer le meacutelange estrelativement deacutelicate

Buckley et Husa (1962) ont deacutetermineacute lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammation de lrsquoammoniac enutilisant un systegraveme capacitif Ils ont obtenus ainsi une eacutenergie minimale drsquoinflammation delrsquoammoniac de 680 millijoules

Kramer (1985) a obtenu une eacutenergie minimale pour un meacutelange ammoniac-air de14 millijoules Cette valeur tregraves diffeacuterente de celle obtenue par Buckley et Husa montre ladifficulteacute pour quantifier lrsquoeacutenergie de deacutecharge des dispositifs expeacuterimentaux utiliseacutes

Neacuteanmoins malgreacute cette plus faible valeur pour lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammationdeacutetermineacutee par Kramer un meacutelange air-ammoniac possegravede une eacutenergie minimaledrsquoinflammation plus eacuteleveacutee (de 1 agrave 2 ordres de grandeur) par rapport agrave la plupart des meacutelangesair-hydrocarbures

224 Agents extincteurs

Les agents extincteurs qui doivent ecirctre employeacutes sont uniquement le CO2 ou les poudres degraveslors que de lrsquoammoniac agrave lrsquoeacutetat liquide peut ecirctre preacutesent En effet le contact de lrsquoeau surlrsquoammoniac liquide communique de la chaleur agrave ce dernier et favorise sa vaporisation

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23 REACTIONS AVEC DES CONTAMINANTS

Lrsquoammoniac sert agrave la fabrication de beaucoup de produits nitreacutes Mais il existe des reacuteactionsdangereuses avec certains composeacutes ou certaines familles de composeacutes

Le meacutelange drsquoammoniac avec un contaminant peut conduire agrave la formation de produitsexplosifs

LrsquoINRS (1976) mentionne dans ses cahiers de notes documentaires (note 1024-84-76) desproduits conduisant agrave des reacuteactions chimiques dangereuses avec lrsquoammoniac tels que lrsquoacidenitrique lrsquooxygegravene le bore ou les oxydants

231 Les halogegravenes et interhalogegravenesLes halogegravenes (fluor chlore brome iode) reacuteagissent vivement sur lrsquoammoniac et sessolutions Des reacuteactions explosives peuvent eacutegalement avoir lieu avec les produits suivants aceacutetaldeacutehyde acide hypochloreux ferricyanure de potassium Il se produit des composeacutesexplosifs tels que les trihalogeacutenures drsquoazote

Par exemple

avec le chlore Cl2 les meacutelanges sont explosifs srsquoils sont chauffeacutes ou si le chlore est enexcegraves agrave cause de la formation de trichlorure drsquoazote

avec du pentafluorure de brome BrF5 des explosions sont probables

232 Les meacutetaux lourdsLrsquoammoniac est capable de reacuteagir avec quelques meacutetaux lourds (lrsquoargent lrsquoor le mercure)pour produire des mateacuteriaux qui peuvent exploser violemment quand ils sont seacutecheacutes

avec du chlorure drsquoor (III) AuCl3 sous une large varieacuteteacute de conditions la preacutesencedrsquoammoniac conduit agrave des composeacutes explosifs ou fulminants qui explosent quand ilssont chauffeacutes

avec les oxydes drsquoargents AgO Ag2O il y a formation de composeacutes explosifs

avec du mercure Hg la reacuteaction donne des produits qui sont fortement explosifs etqui deacutetonent facilement On ne doit pas utiliser drsquoinstrument contenant du mercure sicelui-ci peut entrer en contact avec de lrsquoammoniac (BIT 1993)

233 Les oxydants et les peroxydesLrsquoammoniac reacuteagit sur de nombreux oxydes et peroxydes le peroxyde de chlore agrave froidlrsquoanhydrique iodique agrave chaud les perchlorates qui vers 250deg C donnent lieu agrave une reacuteactionviolente Le meacutelange drsquoun composeacute oxydant et drsquoammoniac liqueacutefieacute peut exploser sous lrsquoeffetdrsquoun choc

Par exemple

avec le peroxyde drsquohydrogegravene H2O2 de lrsquoammoniac dissout dans 996 deperoxyde donne une solution instable qui explose violemment

avec du chlorure de nitryle ClNO2 lrsquointeraction est tregraves violente mecircme agrave - 75 degC

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avec le difluorure de trioxygegravene F2O3 la reacuteaction peut causer des inflammations etdes explosions mecircme agrave - 183 degC Avec de lrsquoammoniac solide il reacuteagit pour donnerdes inflammations ou des explosions

avec de lrsquooxygegravene O2 srsquoils sont mis en contact dans un appareil reacutefrigeacuterant il peut yavoir une explosion De plus en preacutesence drsquoammoniac lrsquooxygegravene peut acceacuteleacuterer ouprovoquer de la corrosion

234 Les acides

Avec certains acides des reacuteactions violentes sont observeacutees tel que

avec lrsquoacide hypochloreux pur HClO lrsquoammoniac sous forme gazeuse explose agraveson contact et libegravere du chlore

avec lrsquoacide nitrique HNO3 un jet drsquoammoniac brucircle dans une atmosphegravere drsquoacidenitrique

235 Autres aspects

Lrsquoammoniac peut aussi causer des reacuteactions incandescentes par exemple

avec le bore B chauffeacute dans une atmosphegravere drsquoammoniac sec

avec lrsquoanhydre chromique CrO3 lrsquoammoniac gaz deacutecompose le trioxyde sec avecincandescence agrave la tempeacuterature ordinaire

Lrsquoammoniac peut eacutegalement former des meacutelanges auto-inflammables

avec lrsquoacide nitrique HNO3 (Cf sect 234)

avec le dichlorure de chromyle CrO2Cl2 lrsquoammoniac peut ecirctre enflammeacute par ceproduit

236 Stabiliteacute

A tempeacuterature ordinaire le gaz ammoniac est un composeacute stable sa dissociation enhydrogegravene et en azote ne commence que vers 450 - 500deg C En preacutesence de certains meacutetauxcomme le fer le nickel lrsquoosmium le zinc lrsquouranium cette deacutecomposition commence degraves latempeacuterature de 300deg C et est presque complegravete vers 500 agrave 600deg C

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24 TOXICITE

241 GeacuteneacuteraliteacutesConcernant la toxiciteacute de lrsquoammoniac il existe diffeacuterentes valeurs publieacutees pour un mecircmeeffet donneacute

A cela trois raisons fondamentales

lrsquoabsence drsquoexpeacuterimentation humaine pour les concentrations eacuteleveacutees

la dispariteacute des individus constituants un eacutechantillonnage humain par rapport agrave uneacutechantillonnage drsquoanimaux de laboratoire seacutelectionneacutes pour lequel la reacuteponse varie peudrsquoun animal agrave lrsquoautre

et la difficulteacute drsquoextrapoler agrave lrsquohomme des reacutesultats issus de lrsquoexpeacuterimentation animaleLa toxiciteacute de lrsquoammoniac gazeux est lieacutee agrave sa tregraves grande solubiliteacute et agrave lrsquoalcaliniteacute dessolutions reacutesultantes qui en fait un agent agressif des muqueuses et des poumons

Srsquoil existe des valeurs fiables sur les daphnies ou les rats la toxiciteacute sur lrsquohomme est plusdeacutelicate agrave deacuteterminer Notamment lrsquoinfluence de la concentration ou de la dureacutee drsquoexpositionest difficile agrave eacutevaluer A cet eacutegard une eacutetude sur la laquo toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniac raquo a eacuteteacutereacutealiseacutee par lrsquoINERIS (Auburtin 1999)

Lrsquoexposition agrave une atmosphegravere chargeacutee drsquoammoniac peut provoquer diverses atteintescorporelles deacutetailleacutees ci-apregraves

Atteintes oculaires elles peuvent ecirctre provoqueacutees par lrsquoaction des vapeurs mais aussipar les projections de liquide Elles se manifestent par du larmoiement desconjonctivites pouvant srsquoaccompagner drsquoatteintes agrave la corneacutee plus ou moins profondes

Atteintes cutaneacutees sous forme de dermites de contact

Atteintes respiratoires lrsquoinhalation de vapeurs ammoniacales provoque une irritationdes voies respiratoires supeacuterieures avec eacuteternuement dyspneacutee et toux le stade le plusgrave eacutetant lrsquoœdegraveme aigu du poumon (OAP) LrsquoOAP est un accident qui se produitapregraves inhalation de gaz veacutesicants (Cl2 NH3 SO2) par deacutegradation des parois desalveacuteoles pulmonaires qui sont alors inondeacutees par le plasma sanguin Fort heureusementle seuil de deacutetection olfactive de lrsquoammoniac se situe bien en dessous des concentrationsconsideacutereacutees dangereuses

Brucirclures digestives lrsquoingestion drsquoammoniaque est suivie de pheacutenomegravenes douloureuxtregraves intenses avec intoleacuterance gastrique eacutetat de choc srsquoaccompagnant parfoisdrsquoeacuterythegraveme ou de purpura La complication agrave redouter est lrsquoœdegraveme de la glotte

Lrsquoammoniac sous forme liquide en contact direct avec la peau gegravele les tissus et provoque desbrucirclures Les solutions drsquoammoniac sont fortement alcalines et par suite tregraves irritantes pour lesmuqueuses la peau et les yeux

Lrsquoexposition prolongeacutee et reacutepeacuteteacutee agrave lrsquoammoniac entraicircne une toleacuterance plus eacuteleveacutee Lesodeurs et les effets irritants sont perccedilus plus difficilement

Les seuils de perception olfactive sont tregraves variables suivant lrsquoindividu allant de quelquesppm agrave plusieurs dizaines de ppm

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242 Toxicologie aigueumlSur ce point les reacutesultats sont tireacutes drsquoobservations effectueacutees lors drsquoaccidents et nondrsquoexpeacuterimentations rigoureuses toutefois le seuil drsquoirritation a pu ecirctre mesureacute sur desgroupes de volontaires

Les valeurs de concentration leacutetale 50 (CL501) permettent essentiellement drsquoeacutevaluer lesrisques fatals pour lrsquohomme car il est impossible drsquoeffectuer de telles expeacuteriences sur lrsquoecirctrehumain

Une donneacutee concernant la toxiciteacute pour lrsquohomme nrsquoest exploitable que si elle associe une concentration un temps drsquoexposition et une probabiliteacute drsquoapparition des effets

La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du SEI (Service de lrsquoEnvironnement Industriel duMinistegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et de lEnvironnement) fournit les valeurssuivantes

Dureacutee 3 min 10 min 20 min 30 min 60 min 120 min

Seuil des Effets Leacutetaux2

(mgm3) 14 000 7 500 5 300 4 330 3 100 2 200

Seuil des Effets Irreacuteversibles3

(mgm3) 696 484 393 348 283 229

Odeur(mgm3) 362 (soit 5 ppm)

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 5 Valeurs de toxiciteacute de lammoniac issu de la fiche TOX 003-06-1998

La deacutetection de lrsquoammoniac par lodorat humain deacutepend de la sensibiliteacute des personnes Cettelimite olfactive se situe geacuteneacuteralement agrave partir dune concentration comprise entre 5 et 25 ppm

Cette valeur est bien infeacuterieure au seuil correspondant agrave des dommages irreacuteversiblesqui lui-mecircme est notablement infeacuterieur au seuil relatif aux effets leacutetaux Pour meacutemoire cetaspect nrsquoest pas veacuterifieacute pour drsquoautres gaz tels que par exemple le monoxyde de carbone quiest inodore

1 CL50 valeur calculeacutee agrave partir de la concentration de produit supposeacutee provoquer la mort de 50 de lapopulation expeacuterimenteacutee pendant un temps drsquoexposition deacutetermineacute

2 Seuil des effets leacutetaux Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas de risque de deacutecegravesLa notion de laquo la plupart des individus raquo exclut les sujets laquo hypersensibles raquo tels que les insuffisantsrespiratoires

3 Seuil des effets irreacuteversibles Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas un effet irreacuteversibleUn effet irreacuteversible correspond agrave la persistance dans le temps drsquoune atteinte leacutesionnelle ou fonctionnelledirectement conseacutecutive agrave une exposition en situation accidentelle (exposition unique et de courte dureacutee)ayant pour conseacutequences des seacutequelles invalidantes

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243 Toxicologie sur les lieux de travailLa concentration autoriseacutee pour lrsquoammoniac en atmosphegravere de travail est reacuteglementairementlimiteacutee et controcircleacutee dans la plupart des pays industrialiseacutes Les valeurs actuellement admisesqui peuvent varier drsquoun pays agrave lrsquoautre se situent geacuteneacuteralement entre 25 et 50 ppm Desvaleurs plus eacuteleveacutees sont deacutefinies pour des expositions de courte dureacutee ou en situationdrsquourgence Les valeurs retenues en France sont donneacutees dans le tableau 6 ci-apregraves

Deacutesignation Deacutefinition Valeur(ppm)

Observations

VLE Valeur Limite drsquoExposition sur lelieu de travail pendant 15 minutes 50 Circulaire du Ministegravere du

Travail du 19 juillet 1982France

VME Valeur limite de MoyennedrsquoExposition sur le lieu de travailpour un poste de 8 heures

25 Circulaire du Ministegravere duTravail du 19 juillet 1982France

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 6 Valeurs limites sur les lieux de travail en France

244 Synthegravese des reacutesultats sur la toxicologie humaine

Les deux tableaux pages suivantes preacutesentent diffeacuterents effets observeacutes selon la concentrationet le temps drsquoexposition

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tableau 7 Effets de lrsquoammoniac sur lrsquohomme

Ce tableau 7 est tireacute de lrsquoeacutetude INERIS (Auburtin 1999) sur la toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniacA titre drsquoinformation le NIOSH (1987) propose une valeur IDLH (Immediatly Dangerous toLife or Health) pour lrsquoammoniac de 500 ppm Pour meacutemoire cette valeur IDLH correspond agraveune concentration maximale dans lrsquoair jusqursquoagrave laquelle une personne exposeacutee pendant au plus30 minutes peut fuir sans risquer drsquoeffets irreacuteversibles

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Concentrationen mgm-3

Effets Temps drsquoexposition

35 Odeur perceptible par certainsindividus

18 Odeur perceptible par la plupartdes individus

Valeur limite moyenne drsquoexpositionprofessionnelle en France et dans denombreux pays

35 - 70 Irritation perceptible par la plupartdes individus au niveau des yeux

Toleacuterable jusqursquoagrave 2 heures pour lespersonnes non habitueacutees agrave ecirctreexposeacutees les personnes habitueacuteespeuvent supporter pendant le mecircmetemps des concentrations plus eacuteleveacutees

87 - 100 Irritation des yeux des voiesnasales et des muqueusesIrritation de la gorge et des voiesrespiratoires

Temps dexposition supeacuterieur agrave 1heure

140 Nauseacutee et maux de tecircte280 - 490 Irritation immeacutediate des yeux du

nez de la gorge et des voiesrespiratoires supeacuterieures

Une exposition drsquoune frac12 h agrave 1 hnrsquoentraicircne pas de dommages seacuterieuxbien qursquoune irritation de lrsquoappareilrespiratoire supeacuterieur puisse persisterpendant 24 h agrave la suite drsquouneexposition de 30 min Une aggravationde problegravemes respiratoires preacuteexistantspeut survenir

700 - 1 400 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorgespasmes bronchitiques

Des dommages aux yeux et ausystegraveme respiratoire peuvent survenirsrsquoils ne sont pas traiteacutes rapidementUne exposition de 30 min peutentraicircner des effets tregraves seacuterieux sur lespersonnes preacutedisposeacutees aux problegravemesrespiratoires

2 100 - 2 800 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorge

Peut ecirctre fatal apregraves 30 min

3 500 - 8 400 Spasme respiratoire Asphyxierapide œdegraveme seacuterieuxstrangulation

Fatal en quelques minutes

tableau 8 Effets de lammoniac sur lhommeen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

Ce tableau 8 est tireacute de lrsquolaquo aide-meacutemoire sur les risques preacutesenteacutes par lrsquoammoniac raquo reacutealiseacutepar le SNIE (1991)

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245 Toxicologie de la faune et la flore

2451 Animaux

Le tableau 9 preacutesente quelques effets observeacutes sur des animaux

Espegraveces Concentrationen mgm-3

Effets

Porcs 75 - 100 Toux seacutecreacutetions nasales orales et lacrymales

140 Symptocircmes seacutevegraveres drsquoirritation et convulsion apregraves36h drsquoexposition avec reacutetablissement 7 h apregraves la finde lrsquoexposition

Lapins 280 Une exposition de 10 min entraicircne la cessationirreacuteversible de lrsquoactiviteacute ciliaire

350 Mecircmes effets que ci-dessus pour une exposition de 5min

3 500 LC 50 - 1 h

Chats 3 500 LC 50 - 1 h

tableau 9 Effets toxicologiques de lammoniac sur quelques animauxen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

2452 Vie aquatique

Lrsquoammoniac libre (non ioniseacute) dans les eaux de surface est toxique pour les poissonsCependant les ions ammonium ne le sont pas Ainsi en cas de contamination de lrsquoeau parlrsquoammoniac les sels drsquoammonium qui peuvent se former ne preacutesentent pas de risque toxiqueLa valeur du pH de lrsquoeau est importante car lrsquoammoniac libre se forme pour des pH supeacuterieursagrave 75-80

Pour la truite des troubles apparaissent degraves 03 mgl-1 Les percideacutes (ou les castotomideacutes) etles salmonideacutes sont les varieacuteteacutes les plus sensibles pour les espegraveces en eau douce Pour lrsquoeau demer les crevettes apparaissent comme lrsquoespegravece inverteacutebreacutee la plus sensible Selon le type depoissons le risque de mortaliteacute apparaicirct entre 12 et 5 mgl-1 (ces valeurs se reacutefegraverent agravelrsquoammoniac non ioniseacute)

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Pour lrsquoammoniac ioniseacute (ammoniaque en solution) des concentrations leacutetales (CL50) pourquelques espegraveces sont reporteacutees dans le tableau suivant

Espegraveces Seuil Dureacutee de lrsquoexposition Concentration

daphnies CL50 24 h 27 mgl-1

poissons CL50 24 h 182 mgl-1

algues CL50 5 jours 185 mgl-1

tableau 10 concentrations leacutetales (CL50) pour quelques espegraveces

2453 La flore

Lrsquoammoniac est consideacutereacute comme biodeacutegradable et non accumulable Il neacutecessite cependantun suivi sous forme de bilan annuel des rejets dans lrsquoeau lrsquoair et le sol pour une utilisationannuelle supeacuterieure agrave 10 tonnes

Lrsquoammoniac peut ecirctre toxique pour certaines plantes car il ne peut pas ecirctre excreacuteteacute Il estassimileacute par combinaison avec des chaicircnes carboneacutees et ainsi lrsquoexcegraves drsquoammoniac peut passerdans le meacutetabolisme du sucre

Drsquoautres plantes disposent de fonctions permettant lrsquoassimilation de lrsquoammoniac leshabilitant ainsi agrave le toleacuterer ou agrave lrsquoutiliser preacutefeacuterentiellement

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3 DISPERSION ATMOSPHERIQUE

31 CONTEXTE

La connaissance des meacutecanismes de dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac srsquoapplique dansles trois cas de figure suivants

Le caractegravere preacutevisionnel drsquoune eacutetude de dispersion atmospheacuterique permet denvisagerles risques potentiels drsquoune installation industrielle notamment dans le cadre des eacutetudesde danger ou des eacutetudes dimpact

Lors dune situation accidentelle la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuterique permetdeacutevaluer les mesures agrave prendre en temps reacuteel

Suite agrave un accident lrsquoanalyse des conditions de dispersion dans lrsquoatmosphegravere peutpermettre de mieux comprendre les origines de ces accidents et dans certains cas devalider des modegraveles de dispersion atmospheacuterique qui servent aux eacutetudessusmentionneacutees

Pour eacutetudier la dispersion atmospheacuterique des approches diffeacuterentes existent

reacutealisation drsquoessais en grandeur reacuteelle

simulation sur maquette (hydraulique ou aeacuteraulique)

utilisation de codes de calcul matheacutematiquesCette derniegravere maniegravere dappreacutehender les pheacutenomegravenes de transport et de diffusion des gazdans lrsquoatmosphegravere preacutesente des avantages sur les techniques eacutevoqueacutees preacuteceacutedemment tels quele non recours agrave de lourdes proceacutedures expeacuterimentales la rapiditeacute de leacutetude et la possibiliteacutedenvisager un grand nombre de cas

Cependant afin de pouvoir acceacuteder agrave la simulation il est neacutecessaire de bien connaicirctre lespheacutenomegravenes qui reacutegissent la dispersion atmospheacuterique A cet eacutegard des essais agrave grandeeacutechelle srsquoimposent

Lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac preacutesente un inteacuterecirct majeur pour deuxraisons Drsquoune part lrsquoammoniac est une substance tregraves toxique corrosive inflammable etexplosive dans certaines conditions Drsquoautre part lrsquoammoniac est une substance tregraves reacutepanduedont les utilisations sont nombreuses de part ses proprieacuteteacutes chimiques ou physiques

Concernant ses proprieacuteteacutes chimiques la principale utilisation de lrsquoammoniac est la fabricationdrsquoengrais Lrsquoammoniac repreacutesente la plus grande source concentreacutee en azote pourlrsquoagriculture qui consomme environ 85 agrave 90 de la production Lrsquoindustrie utiliselrsquoammoniac comme matiegravere premiegravere pour la fabrication drsquoexplosifs de fibres et deplastiques Il est aussi utiliseacute dans la fabrication du papier du caoutchouc dans les raffinerieslrsquoindustrie du cuir lrsquoindustrie pharmaceutique

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En ce qui concerne lrsquoutilisation lieacutee aux proprieacuteteacutes physiques lrsquoammoniac est utiliseacute commeagent reacutefrigeacuterant dans les systegravemes de compression et drsquoabsorption Certaines caracteacuteristiquesde lrsquoammoniac comme sa chaleur latente eacuteleveacutee sa basse densiteacute de vapeur et sa stabiliteacutechimique favorisent son utilisation dans de grandes installations industrielles

Ces deux particulariteacutes de lrsquoammoniac sa nociviteacute et sa grande utilisation impliquent qursquoautitre de la seacutecuriteacute des personnes lrsquoon cherche agrave mieux connaicirctre son comportement en cas deperte de confinement notamment en cas de rejets accidentels agrave lrsquoatmosphegravere

Dans cette optique ce chapitre propose donc

de faire le point sur les essais de dispersion atmospheacuterique qui ont pu ecirctre reacutealiseacutes aveclrsquoammoniac

de preacutesenter lrsquoeacutetat de lrsquoart et les lacunes de la modeacutelisation de la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac car la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuteriqueconstitue une eacutetape cleacute lors de leacutetude drsquoun rejet de produits toxiques

et de justifier les axes drsquoeacutetude deacuteveloppeacutes dans le cadre de ce programme de recherche

32 ESSAIS DE DISPERSION ATMOSPHERIQUE

Apregraves une description des principales caracteacuteristiques des rejets drsquoammoniac ce paragraphepreacutesente drsquoabord des essais de dispersion atmospheacuterique drsquoammoniac et ensuite preacutesentesuccinctement des essais de dispersion reacutealiseacutes avec des gaz lourds

321 Caracteacuteristiques des rejets accidentels drsquoammoniacLa dispersion atmospheacuterique drsquoun gaz est influenceacutee par les conditions du rejet par lesconditions meacuteteacuteorologiques et eacutegalement par la nature du gaz rejeteacute

Les rejets accidentels drsquoammoniac peuvent ecirctre de diffeacuterents types

jet drsquoammoniac gazeux agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de la phasegazeuse)

jet drsquoammoniac diphasique agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de laphase liquide)

eacutevaporation drsquoune flaque drsquoammoniac liquide dont la tempeacuterature est infeacuterieure ou eacutegaleagrave sa tempeacuterature drsquoeacutebullition4

fuite drsquoammoniac liquide agrave partir drsquoun reacuteservoir cryogeacutenique (ammoniac liquide detempeacuterature infeacuterieure agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition et agrave pression atmospheacuterique)

Lrsquoammoniac preacutesente des caracteacuteristiques speacutecifiques de dispersion et selon le type de rejet ladispersion de lrsquoammoniac rejeteacute sera diffeacuterente Le type de rejet qui a eacuteteacute plusparticuliegraverement eacutetudieacute dans le cadre de ce programme est le rejet drsquoammoniac diphasique agravepartir de la phase liquide drsquoun reacuteservoir sous pression

4 Pour meacutemoire la tempeacuterature drsquoeacutebullition de lrsquoammoniac sous la pression normale est de -334degC

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Lrsquoensemble des eacutetudes reacutealiseacutees sur les rejets diphasiques deacutecompose le jet en trois grandeszones comme le preacutesente la figure 1 suivante

figure 1 jet diphasique

Ces trois grandes zones sont respectivement

la zone dexpansion Crsquoest dans cette zone de longueur tregraves faible entre 05 et 4 fois lediamegravetre de la bregraveche (IANELLO 1989) que se produit la deacutetente du fluide de lapression agrave la bregraveche agrave la pression atmospheacuterique Du fait de cette brusquedeacutepressurisation la phase liquide du rejet se trouve dans un eacutetat surchauffeacute et il seproduit presque instantaneacutement une vaporisation dune fraction de cette phase liquideCe pheacutenomegravene est appeleacute le flash thermodynamique La phase gazeuse creacutee par cepheacutenomegravene de flash aura agrave cause de sa plus faible densiteacute une vitesse plus eacuteleveacutee quecelle du liquide Cette diffeacuterence de vitesse entre les deux phases provoquelrsquoentraicircnement de la phase liquide et sa fragmentation en fines gouttelettes Cesgouttelettes sont entraicircneacutees par la phase gazeuse agrave grande vitesse et constituent ce quelrsquoon appelle laquo lrsquoaeacuterosol raquoAinsi agrave la fin de cette zone le jet est constitueacute dune phase gazeuse et dune phaseliquide sous forme daeacuterosol et il est communeacutement admis que lrsquoensemble du jet (phasesliquide et gazeuse) se trouve agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition du mateacuteriau rejeteacute

la zone dentraicircnement Dans cette zone le jet turbulent provoque lentraicircnement delair ambiant au sein du jet Leacutenergie apporteacutee par cet air plus chaud que le jet sert dansun premier temps agrave vaporiser les gouttelettes de liquide preacutesentes dans le jet Cettevaporisation provoque le refroidissement du jet qui se comporte alors comme un jet degaz lourd dans latmosphegravereUne fois la phase liquide entiegraverement vaporiseacutee cette eacutenergie sert agrave reacutechauffer le jetalors devenu entiegraverement gazeux

la zone de dispersion passive Avec lentraicircnement de lair la vitesse du jet vaprogressivement deacutecroicirctre jusquagrave atteindre la vitesse du vent A partir de ce moment onparlera de dispersion passive du jet dans latmosphegravere

Zone dexpansion

Zone dentraicircnement de lair Zone de dispersion passive

Conduite Bregraveche

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La preacutesence drsquoobstacles joue un rocircle eacutegalement sur la dispersion atmospheacuterique de gaz lourdset en particulier de lrsquoammoniac liqueacutefieacute

Si lrsquoobstacle est suffisamment proche du rejet il va modifier la phase initiale de la dispersionet par suite il va influencer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere Par exemple un rejet diphasiquesous forme de jet qui rencontre un obstacle tel qursquoun mur ou le sol peut conduire agrave laformation drsquoune flaque Dans ce cas la dispersion de lrsquoammoniac issue de la flaque estdiffeacuterente de celle qui aurait suivi le jet libre

En revanche si lrsquoobstacle est loin du point drsquoeacutemission et si le nuage formeacute par lrsquoammoniac aune taille comparable agrave lrsquoobstacle ce dernier modifie seulement lrsquoeacutecoulement des massesgazeuses il ne va pas modifier lrsquoeacutetat physique du rejet Dans ce cas lrsquoincidence sur ladispersion sera moindre que dans le cas preacuteceacutedent et drsquoautant plus faible que le nuage seradilueacute et grand devant lrsquoobstacle

322 Essais de A ResplandyLes informations contenues dans ce paragraphe ont eacuteteacute tireacutees des synthegraveses de A Resplandy(1967 1968 1969)

3221 ContexteAfin de deacuteterminer des mesures agrave preacuteconiser pour la seacutecuriteacute du voisinage des stockagesdrsquoammoniac liqueacutefieacute A Resplandy Commissaire-Inspecteur des Etablissements Classeacutes etRapporteur au Comiteacute Consultatif des Etablissements Classeacutes a meneacute deux seacuteriesdrsquoexpeacuteriences de dispersion de lrsquoammoniac liquide Elles se sont deacuterouleacutees drsquoune part aucamp militaire de Boissise-la-Bertrand en juin 1967 et drsquoautre part au camp militaire deMourmelon en mars 1968

Les expeacuteriences avaient pour objectif de

preacuteciser dans quelles conditions lrsquoammoniac diffuse dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoundeacuteversement en phase liquide afin de deacuteterminer le rayon des zones drsquoisolement agraveprescrire autour des stockages sous pression

examiner dans quelle mesure le reconditionnement drsquoammoniac liquide peut ecirctreenvisageacute

eacuteprouver lrsquoefficaciteacute des moyens drsquointervention dont disposent les formations de laProtection Civile appeleacutees agrave intervenir en cas de fuite accidentelle drsquoammoniac liquide

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3222 Conditions des essais

A - Essais de Boissise-la-Bertrand Juin 1967

Les reacuteservoirs drsquoammoniac liquide eacutetaient composeacutes

drsquoune citerne semi-remorque contenant 15 tonnes drsquoammoniac sous une pression de7 bar doteacutee drsquoune canalisation de 2 pouces deacutebitant environ 20 000 kgh (55 kgs) enphase liquide et drsquoun conduit de 1 pouce deacutebitant 100 kg drsquoammoniac liquide en70 secondes environ (14 kgs)

drsquoun ravitailleur tracteacute comportant deux reacuteservoirs drsquoammoniac sous 7 bar de capaciteacuteunitaire eacutegale agrave 2 000 kg chaque reacuteservoir eacutetant eacutequipeacute pour deacutebiter en phase liquidepar une canalisation de 1frac14 pouce ou en phase gazeuse par une canalisation de frac34 depouce

Les essais ont eu lieu le 28 juin 1967 entre 6 h et 11 h La tempeacuterature au sol srsquoest eacuteleveacuteegraduellement de 13degC agrave 17degC Lrsquohumiditeacute relative srsquoest maintenue au voisinage de 85 Lavitesse du vent a varieacute de 0 agrave 3 ms

Deux types drsquoappareils de mesure ont eacuteteacute employeacutes

17 deacutetecteurs manuels Draumlger Les appareils Draumlger sont essentiellement constitueacutes par une pompe agrave soufflet quipermet de faire passer un volume donneacute de gaz agrave travers un tube eacutetalonneacute rempli dereacuteactif coloreacute Trois types de tubes eacutetalonneacutes ont eacuteteacute utiliseacutes

type 05a sensibiliteacute de 5 agrave 70 ppm (mesures inexploitables)

type 25a sensibiliteacute de 50 agrave 700 ppm

type 05a sensibiliteacute de 05 agrave 10 (mesures inexploitables)Notons que ces appareils de mesure ne fournissaient que des valeurs moyennes eacutetabliessur des dureacutees variables (le nombre de coup de pompe nrsquoeacutetant pas constant drsquoapregravesResplandy) et ne permettaient qursquoune seule mesure par essai

Analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun Cet appareil muni drsquoun conduit-sonde de 4-6 mm de diamegravetre et de 60 m de long afonctionneacute coupleacute avec un enregistreur potentiomeacutetrique Philips sur les trois gammes desensibiliteacute suivantes 0 agrave 2 0 agrave 4 0 agrave 10

Trois types de rejets ont eacuteteacute mis en œuvre afin drsquoeacutetudier

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - sans interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 2 pouces termineacute par un coude agrave

90deg pour rejeter verticalement vers le haut et en effectuant 9 rejets drsquoune minuteenviron soit une quantiteacute rejeteacutee drsquoenviron 330 kg drsquoammoniac liquide

- avec interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 1 pouce termineacute par un coude agrave90deg adapteacute sur un reacutecipient cylindrique afin de pouvoir diriger le jet vers le hautcomme preacuteceacutedemment ou vers le fond du reacutecipient situeacute agrave 15 cm de lrsquoextreacutemiteacute duconduit et en effectuant 2 essais drsquoune minute environ (lrsquoun avec un jet dirigeacute vers lehaut lrsquoautre avec un jet dirigeacute vers le bas)

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des possibiliteacutes de reconditionnement de lrsquoammoniac liquide reacutecupeacuterable apregraves un accidentde stockage

des moyens drsquointervention dans le cas drsquoune fuite drsquoammoniac en phase liquide (aeacuterosol)par laction de leau et de la chaleur

B - Essais de Mourmelon Mars 1968Lapprovisionnement en ammoniac provenait dun reacuteservoir semi-remorque identique auxessais preacuteceacutedents de 15 000 kg pouvant deacutebiter en phase liquide par une canalisation de50 mm de diamegravetre et en phase gazeuse par une canalisation de 30 mm de diamegravetre

Les essais se sont deacuterouleacutes le 28 mars 1968 entre 8 h et 12 h 30 La tempeacuterature au sol srsquoesteacuteleveacutee graduellement de 8degC agrave 18degC Lrsquohumiditeacute relative a varieacute de 95 agrave 80 La vitessedu vent eacutetait comprise entre 0 et 3 ms

Trois analyseurs enregistreurs ont eacuteteacute utiliseacutes

analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun identique agravecelui utiliseacute preacuteceacutedemment

analyseur conductimeacutetrique Kuhlmann muni dune sonde de 50 m fonctionnant sur lagamme 0 agrave 05

analyseur par spectromeacutetrie IR de type laquoONERA SOraquo muni dune sonde de 50 m etfonctionnant sur la gamme 0 agrave 01

Trois types de rejets ont eacuteteacute eacutetudieacutes

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - lors dune eacutemission en atmospheacutere stable avec une eacutejection verticale

- en faisant varier lorientation du conduit deacutejection - en suivant leacutevolution de lrsquoaeacuterosol en deacutebit stabiliseacute - en observant la contamination de latmosphegravere dun local dhabitation (caravane)

balayeacute par le nuage drsquoammoniac

la simulation de fuites en phase gazeuse dans un stockage sous pression - en faisant varier la direction de leacutejection

- en interposant un eacutecran lors dune eacutejection verticale

la manipulation de lammoniac liquide agrave lair libre - en eacutetudiant lefficaciteacute de cuvettes de reacutetention en terre et en ciment

- en observant laction de leau sur lrsquoammoniac liquide

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3223 ReacutesultatsDans ces publications A Resplandy (1967 1968 1969) donnent les principaux reacutesultatssuivants

Les fuites en phase liquide provoquent la formation dun aeacuterosol qui avant de se dissiper peutparcourir pousseacute par le vent plusieurs centaines de megravetres au niveau du sol En effet lachaleur latente de vaporisation particuliegraverement eacuteleveacutee de lammoniac ne permet quuneeacutevaporation tregraves lente des micro-gouttes

Lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac est entraicircneacute par le vent mecircme lorsque ce dernier a une vitesseextrecircmement faible en balayant une aire relativement eacutetroite et sans qursquoil y ait de diffusion enamont du point drsquoeacutemission Se propageant plaqueacutees au sol les gouttelettes drsquoammoniacpeuvent ecirctre deacutevieacutees de la trajectoire que leur communique le vent par des obstaclesimportants

La dissipation drsquoun aeacuterosol drsquoammoniac est totale quelques minutes apregraves lrsquoarrecirct delrsquoeacutemission qui en est la cause et il ne subsiste sur la zone balayeacutee aucune concentrationdangereuse pour les humains

Pour une mecircme masse drsquoammoniac liquide eacutejecteacutee dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoun stockagesous pression la formation drsquoaeacuterosol est drsquoautant moins importante que la tempeacuterature de celiquide est proche de son point drsquoeacutebullition agrave la pression atmospheacuterique

A lair libre on ne peut sopposer efficacement agrave la progression des gouttelettes drsquoammoniacavec une pulveacuterisation deau mecircme tregraves importante

La diffusion relativement rapide de lammoniac gazeux dans latmosphegravere permet denvisageren cas de besoin la stabilisation par deacutecompression du contenu des reacuteservoirs non reacutefrigeacutereacutespuis la manipulation agrave lair libre de lammoniac liquide ainsi stabiliseacute

Enfin il a eacuteteacute montreacute combien il peut ecirctre dangereux dintervenir avec de leau sur une nappedammoniac liquide En effet cette action se traduit par une importante eacutemission de gaz etdrsquoaeacuterosol

Dans une eacutemission en phase liquide effectueacutee agrave partir drsquoun stockage drsquoammoniac souspression en agissant sur le mode drsquoeacutejection (interposition drsquoun eacutecran controcircle de direction) ilexiste des possibiliteacutes limiteacutees de reacuteduire la formation drsquoun aeacuterosol et de diminuer la distanceatteinte par le front de cet aeacuterosol

La pollution au niveau du sol peut ecirctre limiteacutee en rejetant verticalement dans lrsquoatmosphegraverelrsquoammoniac gazeux drsquoun reacuteservoir sous pression

Un dispositif judicieusement dimensionneacute permet drsquoeacutequilibrer agrave lrsquoair libre le liquide drsquounreacuteservoir sous pression en eacuteliminant la phase vapeur dans lrsquoatmosphegravere

De lrsquoammoniac en phase liquide eacutequilibreacute agrave la pression atmospheacuterique peut ecirctre efficacementrecueilli et conserveacute agrave lrsquoair libre dans une cuvette de reacutetention toutefois la mise entempeacuterature des parois de cuvelage srsquoaccompagne drsquoune eacutemission de gaz et drsquoaeacuterosol

Les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes par A Resplandy furent parmi les premiersIls ont plutocirct conduit agrave des observations qualitatives qursquoagrave des donneacutees quantitativesreacuteellement exploitables En effet peu de paramegravetres furent mesureacutes et enregistreacutes Enparticulier il nrsquoy a pas eu de caracteacuterisation preacutecise de lrsquoatmosphegravere ni de mesures preacutecisesde la concentration en ammoniac sous le vent de lrsquoeacutemission

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Ces essais ont surtout permis de donner des ideacutees sur le comportement de lrsquoammoniac en casde rejet accidentel et de deacutegager les perspectives agrave eacutetudier Ainsi A Resplandy propose troisthegravemes drsquoeacutetude pour compleacuteter lrsquoeacutetude qui fut reacutealiseacutee

preacuteciser lrsquoinfluence du deacutebit de fuite sur les caracteacuteristiques de lrsquoaeacuterosol formeacute

observer de plus pregraves lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques sur les caracteacuteristiquesde lrsquoaeacuterosol

deacuteterminer les conditions optimales pour amener agrave la pression atmospheacuterique desreacuteservoirs sous pression

323 Essais du Deacutesert de TortoiseLes rejets effectueacutes lors des essais du Deacutesert de Tortoise furent tregraves diffeacuterents de ceux mis enœuvre par Resplandy

Par exemple la quantiteacute dammoniac rejeteacutee en moyenne lors des essais reacutealiseacutes parResplandy en 1967 et 1968 eacutetait de lordre de 300 agrave 500 kg avec un maximum de 1 000 kgpour des dureacutees comprises entre 1 et 6 minutes alors que lors des essais du deacutesert de Tortoiseles quantiteacutes rejeteacutees eacutetaient comprises entre 10 000 agrave 41 000 kg

3231 ContexteUne seacuterie de 4 essais de dispersion de lammoniac a eacuteteacute reacutealiseacutee durant leacuteteacute 1983 par leLawrence Livermore National Laboratory aux Etats-Unis Ces essais sont souvent appeleacutesdans la litteacuterature les essais du Deacutesert de Tortoise Ils ont permis deacutetudier la dispersion danslrsquoatmosphegravere de rejets drsquoammoniac liquide sous pression

3232 Conditions des essaisDeux camions-citernes de 415 m3 de capaciteacute furent utiliseacutes pour les essais Des remorquesde tubes dazote eacutetaient relieacutees aux deux camions-citernes afin de maintenir la pression agravelrsquointeacuterieur des citernes

Le premier essai a eacuteteacute effectueacute avec un orifice de rejet de 319 pouces (81 mm) et les troisautres ont eacuteteacute effectueacutes avec un orifice de 372 pouces (945 mm) de diamegravetre Le rejet eacutetaithorizontal dans la direction du vent et agrave une hauteur de 079 megravetre au-dessus du sol

Le tableau 11 ci-dessous preacutesente les principales caracteacuteristiques de ces rejets

Essai Date Volume durejet en m3

Masserejeteacutee en kg

Dureacutee durejet en s

Deacutebit enkgs

Vitesse duvent en ms

Directiondu vent

Classe destabiliteacute

1 240883 149 10 200 126 81 74 224deg D

2 290883 438 29 900 255 117 57 226deg D

3 010983 324 22 100 166 133 74 219deg D

4 060983 603 41 100 381 109 45 220deg E

tableau 11 Caracteacuteristiques des rejets reacutealiseacutes pendant les essais du deacutesert de Tortoise

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Deux dispositifs principaux furent utiliseacutes pour mesurer les donneacutees meacuteteacuteorologiques et lesconcentrations pour leacutetude de la dispersion

En ce qui concerne leacutetude de la dispersion les concentrations en vapeur furent mesureacutees par

20 capteurs de gaz NDIR de MSA disposeacutes agrave 100 m de la source et tels que le gaz pluslaeacuterosol traversaient un appareil chauffant destineacute agrave vaporiser laeacuterosol afin dedeacuteterminer la quantiteacute de NH3 totale

31 capteurs de gaz IR de LLNL disposeacutes agrave 100 m et 800 m de la source et conccedilus audeacutepart pour des essais de dispersion de gaz naturel liquide (LNG) et non optimiseacutespour la deacutetection de lammoniac mais ils permirent de deacutetecter des concentrationssupeacuterieures agrave 1

24 capteurs IST situeacutes agrave 0 800 1 450 2 800 etou 5 500 m de la sourceLe systegraveme dacquisition et de stockage des donneacutees utilisait les ondes radio UHF pour latransmission des donneacutees Toutes les stations dacquisition de donneacutees et tous les capteurseacutetaient portables sur batterie et hermeacutetiques aux gaz

3233 ReacutesultatsLes deux premiers essais ont eu lieu sur un site satureacute en eau agrave cause de fortes pluies Le siteeacutetait presque totalement sec pour le troisiegraveme essai et complegravetement sec pour le quatriegraveme desorte que les conditions meacuteteacuteorologiques furent au total plus varieacutees que preacutevues

Lessai ndeg4 le plus important de par la quantiteacute rejeteacutee srsquoest deacuterouleacute dans les conditionsatmospheacuteriques les plus stables Il a permis de montrer que le jet eacutetait visible jusquagrave unedistance supeacuterieure agrave 100 m de la source Les dimensions de ce nuage plus lourd que lair sontdenviron 70 m de large et de moins de 6 m de haut La concentration maximale en gazobserveacutee agrave 100 m a eacuteteacute de 65 dapregraves Goldwire (1986) et de 10 dapregraves Koopman et al(1986) Le nuage srsquoeacutetalait sur 400 m de large au moment ougrave il atteignait les 800 m sa hauteureacutetait toujours de 6 m Les effets de gaz lourd et de jet dominent la dispersion

Le tableau 12 ci-apregraves fixe quelques ordres de grandeur issus des reacutesultats expeacuterimentaux Ilpreacutesente les concentrations maximales releveacutees en fonction de la distance sous le vent depuisle lieu drsquoeacutemission

Distance 100 m 800 m 1 450 m 2 800 m 5 500 m

Concentrationmaximale releveacutee

6 agrave 10 14 agrave 16 gt 05 05 100 agrave 200 ppm

tableau 12 Concentrations maximales observeacutees en fonction de la distance sous le ventdepuis le lieu deacutejection dapregraves Koopman et al (1986) et Goldwire (1985 1986)

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Goldwire et al (1986) ont mis en eacutevidence le besoin de modegraveles simples laquoameacutelioreacutesraquo pourpreacutevoir les conseacutequences de rejets accidentels Par ailleurs Hanna et al (1993) utilisenteacutegalement des reacutesultats de Goldwire (1985) pour la comparaison entre les reacutesultats desmodegraveles et les reacutesultats expeacuterimentaux Le tableau suivant preacutesente les concentrationsobserveacutees sur lrsquoaxe du panache

Essais Deacutesert de Tortoise 1 2 3 4

Deacutebits (kgs) 81 117 133 109

Concentration agrave 100 m (ppm) 49 943 83 203 76 881 57 300

Concentration agrave 800 m (ppm) 8 843 10 804 7 087 16 678

tableau 13 Concentrations observeacutees sur lrsquoaxe du panache pendant les essaisdu Deacutesert de Tortoise drsquoapregraves Hanna et al (1993)

Ces reacutesultats sont agrave rapprocher des informations contenues dans le tableau 12Relativement agrave ces reacutesultats plusieurs remarques sont agrave noter

La concentration la plus eacuteleveacutee agrave 100 m est obtenue pour lrsquoessai 2 malgreacute un deacutebit plusimportant pour lrsquoessai 3 La vitesse du vent de lrsquoessai 2 eacutetait plus faible (57 ms) que pourlrsquoessai 3 (74 ms) et la tempeacuterature exteacuterieure eacutetait de 3degC infeacuterieure pour lrsquoessai 2 parrapport agrave lrsquoessai 3

A 800 m la concentration la plus eacuteleveacutee est obtenue pour lrsquoessai 4 dont le deacutebit eacutetait leplus faible parmi les rejets effectueacutes avec lrsquoorifice 372 pouces (essais 2 3 4) En revanchela concentration agrave 100 m eacutetait la plus faible Ce reacutesultat srsquoexplique en partie par desconditions meacuteteacuteorologiques plus stables classe de stabiliteacute E au lieu de classe D pour lesessais 2 et 3

Parmi lrsquoensemble des essais les conditions meacuteteacuteorologiques les plus instables eacutetaientreleveacutees lors de lrsquoessai 3 (Goldwire 1985) Dans ces conditions malgreacute un deacutebit au niveaudu rejet plus important la concentration observeacutee sur lrsquoaxe du panache agrave 800 m srsquoavegravere laplus faible

Ces quelques remarques montrent bien que les conditions meacuteteacuteorologiques jouent un rocircle tregravesimportant pour la dispersion atmospheacuterique dans le champ plutocirct lointain crsquoest-agrave-dire au-delagravede 100 megravetres Il ne suffit pas de caracteacuteriser le terme source finement pour modeacuteliser ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac il faut eacutegalement disposer des conditionsmeacuteteacuteorologiques

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Nota Les 4 paragraphes qui suivent sont essentiellement inspireacutes du document reacutealiseacute parWheatley (avril 1987)

324 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 ont eacuteteacute reacutealiseacutes par J WFrenken et ont eacuteteacute rapporteacutes par Blanken (1980)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient contenant de lrsquoammoniac sous 35 bar 0degC

une buse de rejet de 8 mm de diamegravetre

une tempeacuterature ambiante de -10degC

et une vitesse de vent de lrsquoordre de 2 agrave 3 msLrsquoobjectif de ces essais eacutetait de mesurer la quantiteacute drsquoammoniac collecteacutee sur le sol dans lecas de deux rejets drsquoune minute relarguant chacun 384 kg (064 kgs) dans les configurationssuivantes

un rejet horizontal perpendiculaire au vent situeacute agrave 1 800 mm du sol Ce rejet a permisde recueillir 55 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 143 de lrsquoammoniac rejeteacute

un rejet vertical dirigeacute vers le sol agrave 2 000 mm de celui-ci qui a permis de recueillir273 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 711 de lrsquoammoniac rejeteacute

Le mode de mesure de la quantiteacute drsquoammoniac recueilli nrsquoest pas indiqueacute Aucune mesure deconcentration dans lrsquoair nrsquoa eacuteteacute faite

325 Essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974Les essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974 ont eacuteteacute rapporteacutes par Reed(1974)

Lrsquoobjectif des essais eacutetait la caracteacuterisation de lrsquoefficaciteacute des cuvettes de reacutetention destockages sous pression

Deux seacuteries drsquoessais ont eacuteteacute meneacutees

une seacuterie qui avait pour but de simuler la rupture catastrophique drsquoun container en ocirctantbrusquement un couvercle Les reacutesultats de ces essais ne sont pas deacutecrits par Wheatley(avril 1987)

une autre seacuterie de rejets par un orifice de 1 mm de diamegravetre relieacute par un tuyau agrave unreacuteservoir contenant de lrsquoammoniac sous 65 bar16degC situeacute agrave 1 m du sol sous diversangles Quand lrsquoorifice eacutetait horizontal ou dirigeacute faiblement vers le haut un nuagedrsquoaeacuterosol srsquoest formeacute et aucune formation de liquide nrsquoa eacuteteacute observeacutee au sol Quand ileacutetait pointeacute faiblement vers le bas une petite fraction drsquoammoniac liquide a eacuteteacuterecueillie La quantiteacute nrsquoest pas chiffreacute dans le rapport de Wheatley (avril 1987)

Aucune autre observation nrsquoa eacuteteacute effectueacutee et aucune mesure de concentration dans lrsquoair nrsquoaeacuteteacute faite

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326 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980 rapporteacutes par Blanken(1980) ont mis en œuvre de lrsquoammoniac stockeacute sous 134 bar agrave 38degC et rejeteacute par un tuyaucapillaire de 100 mm de longueur et 2 mm de diamegravetre dans de lrsquoair humide

Lrsquoobjectif des essais eacutetait lrsquoeacutetude de la taille des gouttelettes dans le jet Seuls des reacutesultatsqualitatifs ont eacuteteacute obtenus

Dans une atmosphegravere drsquoammoniac le jet eacutetait transparent et le liquide se seacuteparait du jet etformait une flaque sur le sol

Dans lrsquoair humide le jet eacutetait opaque et lrsquoammoniac liquide nrsquoa pas eacuteteacute recueilli Il a eacuteteacutesupposeacute que lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac initialement formeacute srsquoest vaporiseacute rapidement lorsqursquoil srsquoestdilueacute avec lrsquoair Et il a eacuteteacute conclu que lrsquoopaciteacute eacutetait causeacutee par la condensation de lrsquoeau quiforme un aeacuterosol drsquoammoniac aqueux

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

327 Essais de Landskrona Suegravede 1982Les essais de Landskrona Suegravede 1982 ont eacuteteacute meneacutes par le Swedish National DefenceResearch Institute et ont eacuteteacute rapporteacutes par Nyreacuten et al (1983)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient commercial contenant 1 400 kg drsquoammoniac sous 6 bar et 9degC

une tempeacuterature ambiante de 8degC et une humiditeacute relative de 42

et une vitesse de vent de 13 msLrsquoobjectif des essais eacutetait de mesurer le deacutebit drsquoun rejet drsquoammoniac diphasique et de lecomparer agrave un modegravele theacuteorique

Les rejets ont eacuteteacute effectueacutes agrave partir drsquoun tuyau de diamegravetre inteacuterieur variant de 32 agrave 40 mmSix essais ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec un tuyau de 2 m de longueur et cinq avec un tuyau de 35 mDans chacun des cas le tuyau eacutetait situeacute agrave 2 m au dessus du sol Chaque rejet a dureacute de 60agrave 90 s

Pour tous les essais excepteacute quatre drsquoentre-eux la pression du reacuteservoir a beaucoup varieacutePour les quatre restants la pression de sortie eacutetait de 22 bar et le deacutebit massique de 22 kgsLe jet a toucheacute le sol agrave un point situeacute entre 6 et 10 m du point de rejet Aucune flaque nrsquoa eacuteteacuteobserveacutee

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

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328 Essais du programme FLADISDes rejets drsquoammoniac ont eacuteteacute reacutealiseacutes dans le cadre drsquoun programme drsquoessais europeacuteennommeacute FLADIS (Research on the dispersion of two-phase flashing releases) Ce programmea eacuteteacute reacutealiseacute sous lrsquoeacutegide de la DG XII agrave Bruxelles

Trois campagnes de mesures ont eacuteteacute reacutealiseacutees en avril et aoucirct 1993 et en aoucirct 1994 Au total27 rejets horizontaux drsquoammoniac liqueacutefieacute sous pression ont eacuteteacute reacutealiseacutes

Les deacutebits des rejets ont varieacute de 025 agrave 055 kgs agrave travers des orifices de 40 et 63 mm dediamegravetre Lrsquoessai le plus long a dureacute 40 min

Un des objectifs du programme FLADIS eacutetait drsquoeacutetudier finement le jet drsquoaeacuterosol dans lechamp proche la phase de dispersion en gaz lourd et la transition agrave la dispersion passivePour cela des capteurs ont eacuteteacute disposeacutes en arc de cercle centreacutes sur le point de rejet agrave 20 m70 m et 240 m

Des mesures de la composition de lrsquoaeacuterosol au sein du jet diphasique ont eacuteteacute effectueacutees lorsdes essais De ces mesures il a eacuteteacute observeacute que lrsquoaeacuterosol qui eacutetait constitueacute drsquoammoniacpresque pur proche du point de rejet eacutetait en lrsquoespace de quelques megravetres constitueacute drsquoeaupresque pure

Par ailleurs il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuage drsquoammoniac lors des rejets

329 Essais reacutealiseacutes agrave lrsquoEcole des Mines drsquoAlegravesLrsquoEcole des Mines drsquoAlegraves a reacutealiseacute plusieurs campagnes drsquoessais de dispersion drsquoammoniacdepuis 1996 Les essais sont reacutealiseacutes agrave partir drsquoune ou deux bouteilles drsquoammoniac de 44 kgplaceacutes la tecircte en bas de maniegravere agrave effectuer des rejets en phase liquide (Bara Dussere 1996)Lrsquoobjectif de ces essais est drsquoeacutetudier lrsquoefficaciteacute des queues de paon utiliseacutees par les pompiers

En aval des queues de paon situeacutees agrave environ 1 megravetre des bouteilles une reacuteduction desconcentrations en ammoniac a eacuteteacute constateacutee sur lrsquoaxe du rejet drsquoun facteur supeacuterieur agrave 10 agrave13 m des bouteilles et drsquoun facteur drsquoau moins 3 agrave 20 megravetres En revanche aucune reacuteductionsignificative nrsquoa eacuteteacute observeacutee au-delagrave de 50 megravetres

3210 Autres essais de dispersion atmospheacuterique

Dans le cadre de ce programme des essais de dispersion de produits dans lrsquoatmosphegravere avecdes gaz diffeacuterents de lrsquoammoniac ont eacuteteacute consideacutereacutes

Comme indiqueacute preacuteceacutedemment lrsquoammoniac rejeteacute agrave lrsquoatmosphegravere conduit geacuteneacuteralement agrave laformation drsquoun nuage froid plus lourd que lrsquoair La dispersion se deacuteroule donc comme celledrsquoun gaz lourd jusqursquoagrave ce que le niveau de dilution soit suffisant pour que la dispersion delrsquoammoniac soit preacutesideacutee par les seules caracteacuteristiques de lrsquoeacutecoulement atmospheacuterique(dispersion passive)

Crsquoest pourquoi les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes sur des gaz lourds ont uncertain inteacuterecirct pour lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac Cette affirmationest vraie en particulier pour tous les aspects qui concernent la phase initiale du rejet

Le tableau 14 en page suivante reacutecapitule de maniegravere syntheacutetique les principaux essais dedispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Les essais du Deacutesert de Tortoise sont repris dans ce tableau agrave titre de comparaison

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Burro CoyoteDesert

Tortoise Goldfish Handford Maplin Sands Prairie GrassThorney

Island(instantaneacute)

ThorneyIsland

(continu)

Substance LNG LNG Ammoniac Fluoruredrsquohydrogegravene

Krypton 85 LNG et LPG Dioxyde desoufre

Freacuteon et azote Freacuteon et azote

Type de rejet Liquide agraveeacutebullition

Liquide agraveeacutebullition

Rejetsdiphasiques

Rejetsdiphasiques

Gazeux Liquide agraveeacutebullition

Jet gazeux Gazeux Gazeux

Nombredrsquoessais

8 3 4 3 5 4 et 8 44 9 2

Quantiteacutes enkg 10 700 agrave 17 300 6 500 agrave 12 700 10 000 agrave 36 800 3 500 agrave 3 800 11 agrave 24 Curies

LNG 2 000 agrave6 600

LPG 1 000 agrave3 800

23 agrave 63 3 150 agrave 8 700 4800

Dureacutee en s 79 agrave 190 65 agrave 98 126 agrave 381 125 agrave 360 598 agrave 1 191 60 agrave 360 600 instantaneacute 460

Type desurface

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Sable humide Lit de lacasseacutecheacute

Deacutesert avec desbuissons

Rejet sur deseacutetendues drsquoeaupeu profondes

Herbe Herbe Herbe

Classes destabiliteacute

C-E C-D D-E D C-E D A-F D-F E-F

Distance maxdrsquoobservation

140 - 800 300 - 400 800 3 000 800 400 - 650 800 500 - 580 472

tableau 14 Tableau reacutecapitulatif des principaux essais de dispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Thorney Island 19 essais lors de la phase I 9 essais lors de la phase II et 3 essais pour les rejets continus

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Lrsquoeacutetude des essais mentionneacutes dans le tableau 14 suggegravere les remarques suivantes

Seuls les essais du Deacutesert de Tortoise et de Goldfish ont mis en jeu des rejetsdiphasiques

Les essais de rejet de liquide sur de lrsquoeau (Burro Coyote et Maplin Sands) nepermettent pas de tirer des conclusions pour lrsquoammoniac qui a un comportement tregravesdiffeacuterent avec lrsquoeau

Seuls parmi ces essais ceux de Thorney Island ont mis en œuvre des obstacles

Les enseignements tireacutes de ces essais en terme de dispersion concernent les aspectsgeacuteneacuteraux Ce nrsquoest pas dans le cadre de ces essais que peuvent ecirctre prises en compte lesspeacutecificiteacutes de lrsquoammoniac comme par exemple la formation du jet la geacuteneacuteration de lrsquoaeacuterosolles reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair etc

3211 SynthegraveseLes essais de dispersion atmospheacuterique deacutejagrave reacutealiseacutes ont permis de mettre en eacutevidence

lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques

le comportement de lrsquoammoniac qui se disperse comme un gaz lourd lorsqursquoil estrejeteacute depuis un reacuteservoir sous pression (pas de dispersion en hauteur)

un rejet impactant le sol a permis de recueillir 70 de lrsquoammoniac rejeteacute (essais deUnie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972)

Cependant il manque notamment des donneacutees sur

la caracteacuterisation du terme source du rejet et la formation du jet diphasique dans lecas de rejets sous pression et notamment la geacuteneacuteration et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol

des essais de rejet impactant une surface avec des deacutebits plus importants Les essaiscomme ceux de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 nrsquoont paspermis drsquoeacutetudier la dispersion de lrsquoammoniac Ces essais ont juste permis drsquoeacutetudierle pheacutenomegravene de maniegravere qualitative

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33 MODELISATION DE LA DISPERSION ATMOSPHERIQUE DE LrsquoAMMONIAC

Comme nous lrsquoavons vu au paragraphe preacuteceacutedent la modeacutelisation doit tenir comptenotamment

des effets de graviteacute dus agrave la tempeacuterature du nuage

de la preacutesence drsquoaeacuterosol

des reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

Diffeacuterents types de modegraveles de dispersion existent les modegraveles gaussiens les modegravelesinteacutegraux et les modegraveles tridimensionnels Ces modegraveles sont largement deacutecrits dans lalitteacuterature par exemple UIC (1995) ou RIOU (1989)

331 Les modegraveles gaussiensLes modegraveles purement gaussiens sont dans la plupart des cas inadapteacutes agrave la modeacutelisationfine de rejets drsquoammoniac liquide sous pression En effet lrsquoammoniac ne se comporte pascomme un gaz passif dans les phases initiales de rejet

332 Les modegraveles tridimensionnelsLes modegraveles tridimensionnels permettent de reacutesoudre directement le systegraveme drsquoeacutequationsphysiques qui gouverne la dispersion atmospheacuterique Ainsi de nombreuses situations plus oumoins complexes peuvent ecirctre simuleacutees En revanche cela impose une prise en comptepreacutecise de lrsquoensemble des pheacutenomegravenes tels que par exemple la turbulence atmospheacuterique latopographie du terrain ou les obstacles

Ces modegraveles sont plus complexes agrave mettre en œuvre et neacutecessitent du personnel qualifieacute pourles utiliser Parmi les limitations de ces modegraveles on peut citer par exemple le choix desmodegraveles de turbulence le raffinement du maillage ou les critegraveres de convergence De ce faitdes modegraveles numeacuteriques plus simples sont plus souvent employeacutes

333 Les modegraveles inteacutegraux

A mi-chemin entre les modegraveles gaussiens et les modegraveles tridimensionnels les modegravelesinteacutegraux donnent des reacutesultats inteacuteressants avec des temps de mise en œuvre infeacuterieurs auxmodegraveles tridimensionnels Ils permettent de prendre en compte les particulariteacutes du gaz et durejet dans la phase initiale jusqursquoagrave ce que la dispersion devienne passive

Cependant de tels logiciels ne prennent pas en compte les obstacles tels que des bacirctiments latopographie et la veacutegeacutetation Seul un paramegravetre de rugositeacute permet de moduler les reacutesultats enfonction de la configuration moyenne du terrain

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334 Problegravemes subsistants et ameacuteliorations agrave apporter

Lantzy (1992) indique qursquoil ne faut pas perdre de vue que le but de la modeacutelisation de rejetsatmospheacuteriques est de preacutedire avec le plus de preacutecision possible les conseacutequences drsquoun rejetde substance dangereuse Pour arriver agrave ce but la caracteacuterisation du terme source estdeacuteterminante parce que les meilleurs modegraveles de dispersion donneront toujours des reacutesultatserroneacutes si le terme source est incorrect

Certains points preacutesenteacutes dans cet article peuvent ecirctre repris pour lrsquoeacutetude de la dispersion delrsquoammoniac et plus particuliegraverement pour lrsquoeacutetude du terme source lors de rejets drsquoammoniacCes points concernent les eacutecoulements diphasiques la formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol laformation et lrsquoeacutevaporation de flaques

3341 Les eacutecoulements diphasiquesConcernant les eacutecoulements diphasiques drsquoapregraves Lantzy (1992) les travaux agrave venir devraientecirctre axeacutes sur

une meilleure compreacutehension des effets de non-eacutequilibre pour les rejets via des petitstuyaux (longueur infeacuterieure agrave 100 mm) Crsquoest le domaine de lrsquointerpolation entre leseacutecoulements en reacuteel non-eacutequilibre et les eacutecoulements homogegravenes

une deacutetermination plus preacutecise du coefficient de deacutecharge Cette valeur estgeacuteneacuteralement comprise entre 06 et 10 et a de ce fait une influence importante sur ledeacutebit calculeacute

lrsquoeacutetablissement drsquoune base de donneacutees expeacuterimentales pour les ruptures de canalisationsdont le rapport LD est grand A lrsquoheure actuelle le travail effectueacute dans ce domainesrsquoest limiteacute agrave des simulations sur ordinateur Des donneacutees sont neacutecessaires pour veacuterifieret eacutetendre les theacuteories existantes

le deacuteveloppement de modegraveles drsquoentraicircnement et de meacutelange pour les rupturescatastrophiques Par exemple il nrsquoexiste pas de theacuteorie entiegraverement satisfaisante pourestimer correctement la taille des gouttes et la vitesse du rejet Des donneacutees agrave grandeeacutechelle sont neacutecessaires pour compleacuteter les donneacutees agrave petite eacutechelle disponiblesaujourdrsquohui

3342 La formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosolPour modeacuteliser correctement les rejets agrave partir de stockages sous pression les modegravelesdoivent prendre en compte lrsquoaeacuterosol et lrsquoeacutevolution des gouttelettes le long du jet Cependantpour cela il est neacutecessaire de pouvoir estimer de faccedilon preacutecise la taille initiale des gouttesainsi que leur distribution La plupart des recherches agrave deacutevelopper concerne donc

lrsquoeacutevaporation des gouttelettes Il est neacutecessaire de preacutevoir correctement quelle quantiteacutede la substance sera transporteacutee

la coalescence des gouttelettes

les effets de la viscositeacute sur le cisaillement Il nrsquoy a pas de donneacutees disponibles agrave cejour

la non uniformiteacute des orifices des rejets

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3343 La formation et lrsquoeacutevaporation de flaquesLa formation et lrsquoeacutevaporation de flaques est un sujet qui meacuterite drsquoecirctre examineacute afin decomprendre et de modeacuteliser les pheacutenomegravenes qui peuvent ecirctre rencontreacutes lors drsquoaccidents Enparticulier les points suivants doivent ecirctre eacutetudieacutes

le gel de lrsquohumiditeacute du sol Ce pheacutenomegravene affecte la conduction thermique vers laflaque Il nrsquoest pas tregraves bien compris agrave ce jour

lrsquoinfiltration des substances dans le sol Pour une substance cryogeacutenique (commelrsquoammoniac) ce pheacutenomegravene accroicirct la surface de contact ce qui favorise le transfert dechaleur et de ce fait le taux drsquoeacutevaporation Pour une substance non cryogeacutenique cepheacutenomegravene conduit agrave une surface de flaque moindre et agrave moins drsquoeacutevaporationComme pour le point preacuteceacutedent ce pheacutenomegravene nrsquoest pas bien connu

lrsquoeffet du substrat sur la taille de la flaque Il nrsquoexiste pas de bonnes theacuteories pourrelier directement la rugositeacute du substrat et la taille de la flaque pour une surface nonlisse et non reacuteguliegravere (crsquoest-agrave-dire dans la majoriteacute des cas reacuteels)

lrsquoeacutevaporation par vent faible Des donneacutees seraient neacutecessaires pour deacutevelopper desmodegraveles adapteacutes agrave ces conditions

Par ailleurs concernant lrsquoeacutevaluation des modegraveles de terme source Lantzy (1992) rappelleque couramment lrsquoeacutevaluation nrsquoest pas faite sur le modegravele de terme source lui-mecircme maissur la combinaison du modegravele du terme source et du modegravele de dispersion

Lantzy indique en outre que la plupart des donneacutees disponibles concernent des distances au-delagrave de 300 m Il y a un besoin drsquoessais bien dimensionneacutes et bien instrumenteacutes agrave proximiteacutedu point de rejet afin de recueillir des donneacutees de qualiteacute pour lrsquoeacutevaluation des modegraveles determe source

En conclusion Lantzy exprime qursquoil y a un besoin de donneacutees expeacuterimentales satisfaisantespour lrsquoeacutevaluation et le deacuteveloppement de tous les aspects de la modeacutelisation du terme source

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335 SynthegraveseEn reacutesumeacute un certain nombre de problegravemes techniques doit ecirctre encore abordeacute de maniegraverepreacutecise dans diffeacuterents domaines relatifs agrave lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique despolluants

En ce qui concerne la compreacutehension et la modeacutelisation du terme source il faudrait examineren deacutetail

le rejet biphasique

le preacute-meacutelange dans la phase de jet

la formation et le comportement daeacuterosol en dispersionEn ce qui concerne les particulariteacutes de lrsquoammoniac

la prise en compte de la graviteacute

les reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

En ce qui concerne les conditions extrinsegraveques au rejet

la deacutefinition des conditions meacuteteacuteorologiques (profil du vent gradient de tempeacuteraturehygromeacutetrie)

la topographie et lorographie

lrsquoinfluence de la rugositeacuteEn ce qui concerne les problegravemes directement lieacutes agrave la modeacutelisation

les conditions aux limites avec le choix des eacutequations de fermeture pour les modegravelestridimensionnels

linfluence et limportance des diffeacuterents calages empiriques pour les modegraveles simplifieacutesainsi que lrsquoadeacutequation de ces calages par rapport agrave la reacutealiteacute

lrsquoinfluence de lrsquoutilisateur du logiciel sur les reacutesultats drsquoune modeacutelisation

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34 ASPECTS EXAMINES DANS CE PROGRAMME

Ce programme de recherche consiste notamment agrave compleacuteter les connaissances sur ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac en milieu libre et en milieu encombreacute et agrave effectuerdes comparaisons entre des reacutesultats obtenus au moyen de modegraveles numeacuteriques et desmesures reacutealiseacutes au cours drsquoessais Dans ce but un programme drsquoessais agrave grande eacutechelle a eacuteteacuteentrepris

Il vise agrave apporter des eacuteleacutements de reacuteponses aux problegravemes souleveacutes dans le chapitrepreacuteceacutedent et plus particuliegraverement sur les deux points preacutesenteacutes ci-apregraves

341 Les jets impactantsDans le cadre de lrsquoeacutetude drsquoun rejet drsquoammoniac il est deacutelicat de caracteacuteriser correctement leterme source en particulier la quantiteacute qui srsquoeacutecoule et qui constitue une flaque liquideappeleacutee laquo rain-out raquo dans la litteacuterature scientifique en langue anglaise

Pour essayer drsquoappreacutehender les pheacutenomegravenes agrave grande eacutechelle lrsquoINERIS a mis en œuvre desrejets drsquoammoniac dans des configurations qui diffegraverent uniquement par la preacutesence obstaclesdans le champ tregraves proche

jet diphasique en champ libre

jet diphasique impactant un mur situeacute agrave moins de 3 megravetres

jet diphasique impactant le solLa diffeacuterence entre ces types de rejet devra permettre drsquoestimer le deacutebit de formation de laflaque Cette eacuteventuelle formation de flaque lors drsquoun jet impactant permettra drsquoavoir uneapproche plus reacutealiste dans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute

Des essais reacutealiseacutes sur les jets gazeux impactant une surface ont montreacute que dans lesconditions des essais le volume pour lequel la concentration est supeacuterieure agrave uneconcentration donneacutee eacutetait beaucoup plus eacuteleveacute que dans le cas drsquoun jet libre jusqursquoagrave 10 foissupeacuterieur lors drsquoessais avec du meacutethane (Chaineaux 1995) En effet lorsque le jet impacte unobstacle lrsquoentraicircnement drsquoair est a priori reacuteduit car le nuage agrave tendance agrave se laquo diluer raquo avec unair deacutejagrave chargeacute en gaz

Si ce reacutesultat se confirme il faudra prendre en compte cet aspect pour la seacutecuriteacute dans lechamp proche

En revanche un jet impactant peut conduire agrave la formation drsquoune flaque au sol et doncreacuteduire le deacutebit gazeux qui passe agrave lrsquoatmosphegravere Les distances correspondant agrave uneconcentration donneacutee peuvent alors ecirctre infeacuterieures agrave celles qui seraient obtenues dans le casdrsquoun rejet en champ libre

Les eacutetudes de seacutecuriteacute drsquoinstallations caracteacuteriseacutees par une configuration semblable agrave cesessais seront plus reacutealistes lorsque ces pheacutenomegravenes seront pris en consideacuteration

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342 Influence de la geacuteomeacutetrie de lrsquoorificeDans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute les rejets sont geacuteneacuteralement consideacutereacutes commecirculaires (issus de la rupture guillotine drsquoune canalisation)

Dans ce programme des rejets diphasiques via des orifices diffeacuterents mais dont la surface dela section ouverte est identique ont eacuteteacute mis en œuvre afin de comparer les reacutesultats obtenusen terme de concentration sous le vent de lrsquoeacutemission

Lrsquoorifice de reacutefeacuterence est un orifice circulaire (buse) Ensuite un orifice formeacute par une bridedont le joint a eacuteteacute au preacutealable enleveacute et remplaceacute par des cales de mecircme eacutepaisseur a eacuteteacutereacutealiseacute tel qursquoindiqueacute sur la figure 2 ci-apregraves

figure 2 Scheacutema du dispositif permettant de simuler une fuite sur une bride

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4 DESCRIPTION DES ESSAIS A GRANDE ECHELLE

Dans ce programme de recherche quinze essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelleont eacuteteacute reacutealiseacutes Afin de se placer dans des configurations proches de situations industriellesles essais ont eacuteteacute deacutefinis avec les 6 industriels qui ont participeacute agrave ce programme

41 PRESENTATION DES ESSAIS REALISES

Les quinze configurations de rejet qui ont eacuteteacute reacutealiseacutees lors de cette campagne drsquoessais sontdeacutecrites sommairement ci-apregraves agrave cocircteacute de chacun des scheacutemas de principe Ces essais sontnumeacuteroteacutes de 1 agrave 8b dans lrsquoordre chronologique de leur reacutealisation Pour chacune de cesconfigurations le diamegravetre de la canalisation est de 2 pouces (508 mm) Sauf indicationspeacutecifique (cas des essais 2 3 4p et 2b) lrsquoorifice circulaire est aussi de diamegravetre 2 pouces

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase gazeuseSeul essai reacutealiseacute en phase gaz Les essais suivantsconcernent tous des rejets drsquoammoniac initialement enphase liquide

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase liquide agravetravers un orifice de 20 mm

Rejet agrave travers une bride de 2 pouces agrave une hauteur de1 megravetre La distance entre les deux eacuteleacutements de la brideest de 16 mm de sorte que la surface de rejet est eacutegaleagrave 18 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur agrave travers unorifice de 30 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3 m x 3 m Ce mur est situeacute agrave 3 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet25

24

21

24p

30 mm

22

20 mm

23

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Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3m x 3m Ce mur est situeacute agrave 1 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de3 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 2 m x 2 m de surfaceet de 1m de hauteur (4 m3)

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 25 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 60 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au ndeg4 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir a eacuteteacute abaisseacutee agrave -12degCavant lrsquoessai

Rejet identique au ndeg2 avec un orifice de diamegravetre 18 mm

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 10m x 10m desurface et de 5 cm de hauteur (5 m3)

26

28

27

29

212

22b

18 mm

28b

210

211

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42 DESCRIPTION DES MOYENS DrsquoESSAIS

Pour reacutealiser ces essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelle le TerraindrsquoExpeacuterimentation Exteacuterieur (TEE) du CEA-CESTA (Centre drsquoEtudes Scientifiques etTechniques drsquoAquitaine) a eacuteteacute retenu Il se situe agrave une soixantaine de kilomegravetres au Sud deBordeaux Le site a une superficie de 950 hectares Il est entiegraverement clocirctureacute et son accegraves estcontrocircleacute en permanence Lrsquoeacutetude de seacutecuriteacute qui a eacuteteacute reacutealiseacutee a montreacute que les essaisenvisageacutes pouvaient ecirctre effectueacutes dans de bonnes conditions de seacutecuriteacute du fait notammentde lrsquoespace disponible

Le terrain drsquoessais du TEE est totalement plat et deacutepourvu de tout obstacle Ce terraindrsquoenviron deux kilomegravetres de rayon dispose en son centre drsquoune dalle carreacutee en beacuteton de10 megravetres de cocircteacute et drsquoenviron 15 cm drsquoeacutepaisseur Crsquoest agrave partir de cette dalle que les rejetsont eacuteteacute reacutealiseacutes

421 Description du point de rejetA proximiteacute immeacutediate de la dalle de rejet trois reacuteservoirs drsquoammoniac de 12 m3 chacun onteacuteteacute installeacutes Lrsquoammoniac liqueacutefieacute y eacutetait stockeacute sous sa pression de vapeur saturante Lesreacuteservoirs avaient les dimensions suivantes

longueur totale 4 810 mm longueur virole 3 700 mm diamegravetre inteacuterieur 1 874 mm hauteur maximum de liquide 1 500 mm

Lors des essais un seul de ces reacuteservoirs eacutetait relieacute au dispositif de rejet situeacute au centre de ladalle Celui-ci eacutetait eacutequipeacute de 5 thermocouples et drsquoun capteur de pression afin de suivrelrsquoeacutevolution des conditions de pression et de tempeacuterature agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir au cours dechaque essai

Les 5 thermocouples eacutetaient installeacutes sur une verticale depuis le fond du reacuteservoir auxhauteurs suivantes

50 mm 400 mm 750 mm 1 100 mm 1 450 mm

Le capteur de pression eacutetait situeacute en partie haute du reacuteservoir dans la phase gazeuse Cecapteur est repeacutereacute P3 sur la figure 3 page suivante

Le reacuteservoir eacutetait eacutegalement relieacute agrave un cadre drsquoazote permettant soit de le pressuriser soit demaintenir la pression constante au cours drsquoun essai ou encore de purger apregraves un essai lacanalisation qui le reliait au dispositif de rejet

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70

1080

60 50 40

30

20

V = 12 m3

thermocouples

2 phase liquide2 phase gaz

N2

pression(P3)

NH3 liquide

dispositif de rejet

deacutebitmegravetre

figure 3 scheacutema du point de rejet

Pour effectuer les quinze rejets deacutefinis dans le cadre de ce programme les deux vannesmanuelles de diamegravetre 2 pouces installeacutees sur le reacuteservoir ont eacuteteacute utiliseacutees une eacutetait relieacutee agravela phase gaz et lrsquoautre agrave la phase liquide Ces deux vannes identiques ne sont pas agrave passageinteacutegral et leur diamegravetre de passage est de 32 pouces

Apregraves la vanne 2 pouces connecteacutee agrave la phase liquide un deacutebitmegravetre drsquoune longueur de300 mm et drsquoun diamegravetre inteacuterieur de 41 mm a eacuteteacute installeacute Preacutevu pour fonctionner en phaseliquide il nrsquoa pas donneacute de reacutesultats exploitables lors des essais car lrsquoammoniac eacutetaitdiphasique degraves la vanne situeacutee juste en amont pour presque tous les essais

La liaison entre la deacutebitmegravetre et le dispositif de rejet eacutetait assureacutee par une canalisation de50 mm de diamegravetre et de 104 m de longueur

Enfin le dispositif de rejet eacutetait composeacute drsquoune canalisation de 2 pouces instrumenteacutee par desvannes des thermocouples et des capteurs de pression (cf figure 4 page suivante)

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Nota toutes les distances sont donneacutees en mm

figure 4 description du dispositif de rejet

Lrsquoaxe du dispositif de rejet se situait agrave 1 015 mm au-dessus du solLrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet a eacuteteacute eacutequipeacutee de diffeacuterents types de sortie (cf figure 5) enfonction de la configuration expeacuterimentale souhaiteacutee

mesure de tempeacuterature thermocouple de 1 mm au centre de la canalisationth7

P2

110

280

475

600

715815

1050

1370

th8 P2 th7

130

445

vanne manuelle 2 (diamegravetre interne 32 )

vanne pneumatique agrave passage inteacutegral 2

mesure de pression capteur deacuteporteacute de 15 cm

diamegravetre 2longueur 104 m bride pour

recevoir diffeacuterentstypes de sortie

1 01

5 s

ol

canalisation derejet

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th8 P2 th7

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

rejets horizontaux essais1 2 4p 4 5 6 10 11 12 2b

essai 7 rejet vertical agrave 3 m dehauteur

essai 9 rejet dans une reacutetentionde 2 x 2 x 1 m

essai 3 rejet agrave traversune bride

essais 8 et 8b

80

190

90

170

65

160980

65

160

870

sol

870

sol

820

1 535

2 88

0 s

ol

1015

so

l

figure 5 diffeacuterents types de sortie pour chaque configuration

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Pour les essais dont le jet eacutetait orienteacute vers le sol la dalle de beacuteton eacutetait instrumenteacutee ensurface de thermocouples Lors des jets contre le mur ce dernier eacutetait eacutegalement instrumenteacuteavec des thermocouples Lrsquoinstrumentation reacutealiseacutee et le repeacuterage de ces thermocouples sontdeacutecrits en annexe 1

Concernant les essais 2 4p et 2b lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet eacutetait eacutequipeacutee drsquoun bouchonde 50 mm perceacute du diamegravetre correspondant agrave lrsquoessai soit respectivement pour ces trois essais20 mm 30 mm et 18 mm

Pour lrsquoessai 3 avec la bride le joint a eacuteteacute enleveacute Lrsquoeacutepaisseur entre les 2 eacuteleacutements de la brideeacutetait de 16 mm Cela correspond agrave une surface de fuite de 255 mm2 Le diamegravetre eacutequivalenten surface est donc 18 mm

Lors des essais 10 et 11 des eacutecrans drsquoeau ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des laquo queues de paon raquo Lescaracteacuteristiques de ces queues de paon eacutetaient les suivantes

diamegravetre drsquoalimentation 70 mm

pression drsquoalimentation 8 bar

deacutebit en eau 1 200 Lmin

porteacutee x 32 m

porteacutee y 10 m

figure 6 porteacutees des queues de paon employeacutees lors de essais 10 et 11

porteacute

e y

10

m

porteacutee x 32 m

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Pour ces deux essais deux queues de paon eacutetaient installeacutees tel que deacutecrit sur la figure 7ci-apregraves

figure 7

Essai 10 Implantation des deux queuesde paon agrave 25 m du point de rejet

Essai 11 Implantation des deux queuesde paon agrave 60 m du point de rejet

Les positions des macircts de mesure sont preacuteciseacutees en deacutetail plus loin dans ce rapport

B18 B17 B16

118

m

125 m

118 m

A14 A11 A08

61

m

61 m

12 m

20 m

50 m

queue de paon

macirct de mesure

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422 Mesures meacuteteacuteorologiquesPour la mesure des conditions atmospheacuteriques un macirct meacuteteacuteorologique de 10 megravetres dehauteur eacutetait installeacute agrave 350 megravetres du point de rejet dans la direction noteacutee 3 (repegravere M sur lafigure 11) Celui-ci eacutetait composeacute de trois aneacutemomegravetres agrave coupelles situeacutes agrave 15 4 et 7megravetres de hauteur drsquoune girouette situeacutee agrave 7 megravetres et drsquoun aneacutemomegravetre ultrasonique situeacute agrave10 megravetres

Une station meacuteteacuteorologique eacutetait eacutegalement installeacutee agrave cocircteacute du poste de commande ougrave desmesures de tempeacuterature drsquohumiditeacute relative et de flux solaire ont eacuteteacute effectueacutees Ces mesuresont eacuteteacute reacutealiseacutees agrave 15 megravetres de hauteur La freacutequence drsquoacquisition de ces paramegravetres eacutetait de1 Hz excepteacute pour lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique dont la freacutequence eacutetait de 10 Hz

Le type de mateacuteriel qui a eacuteteacute utiliseacute est deacutecrit ci-apregraves 1 girouette PULSONIC 429 3 aneacutemomegravetres agrave coupelles PULSONIC 438 1 pyranomegravetre PULSONIC CM6B (mesure du flux solaire) 1 sonde de tempeacuterature PULSONIC 1 hygromegravetre PULSONIC 1 aneacutemomegravetre ultrasonique METEK ndash USA-1

Un scheacutema de lrsquoinstallation est donneacute sur la figure 8 ci-apregraves

figure 8 Macirct meacuteteacuteorologique

Lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique eacutetait installeacute avec lrsquoaxe x orienteacute vers le nord et lrsquoaxe y orienteacutevers lrsquoest

La girouette eacutetait orienteacutee dans la direction opposeacutee agrave lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique

10m

7m

4m

15m

aneacutemomegravetre ultrasonique

girouette

aneacutemomegravetre agrave coupelles

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423 Constitution et tests de la chaicircne de mesure de lrsquoammoniacPour reacutealiser les essais en grand lrsquoINERIS a retenu la mise en œuvre drsquoune chaicircne de mesureautonome agrave la fois pour minimiser le cacircblage mais eacutegalement pour ecirctre facilement deacuteplaceacuteeen fonction des conditions meacuteteacuteorologiques (surtout des variations de la direction du vent)De ce fait lrsquoalimentation eacutelectrique des capteurs a eacuteteacute assureacutee par des batteries et des pilesPour chaque seacuterie de mesures le stockage des donneacutees eacutetait effectueacute sur laquo EEPROM 5 raquo

Ainsi la chaicircne de mesure de lrsquoammoniac eacutetait constitueacutee drsquoun boicirctier eacutelectronique sur lequelil eacutetait possible de connecter jusqursquoagrave 4 capteurs de technologies diffeacuterentes Au total70 boicirctiers eacutelectroniques identiques ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ce programme

Un boicirctier eacutelectronique comporte trois eacuteleacutements disposeacutes sur une plaque drsquoassemblage agravelrsquointeacuterieur drsquoun coffret eacutetanche

Une carte eacutelectronique drsquoacquisition de signaux dont les fonctions sont drsquoamplifier lesignal drsquoeffectuer le traitement numeacuterique de reacutealiser lrsquoaffichage de diffeacuterentsparamegravetres de programmer la configuration et de reacutealiser lrsquoenregistrement desdonneacutees Le composant principal de la carte est un microcontrocircleur speacutecialement adapteacute agravelrsquoinstrumentation

Un dispositif enregistreur sur laquo eeprom raquo destineacute agrave lrsquoacquisition primaire des donneacuteesissues des capteurs sous forme de signal numeacuterique (8192 donneacutees)

Une alimentation eacutelectrique (piles) pour alimenter les circuits eacutelectroniquesLa carte eacutelectronique dispose drsquoune horloge interne qui met en route et arrecircte le systegraveme agrave desheures programmeacutees Pendant cette peacuteriode lrsquolaquoeepromraquo enregistre les mesures des capteurs agraveune cadence preacutedeacutetermineacutee Pour les essais une freacutequence de 025 Hz a eacuteteacute retenue soit unemesure toutes les 4 secondes ce qui permettait compte tenu des capaciteacutes de lrsquolaquo eeprom raquodrsquoenregistrer pendant 8 heures A la fin de chaque journeacutee drsquoessais les donneacutees recueillies etstockeacutees dans les laquo eeprom raquo eacutetaient recopieacutees sur le disque dur drsquoun micro-ordinateur aumoyen drsquoune interface speacutecifique

Pour effectuer le choix des capteurs agrave installer sur les 70 boicirctiers eacutelectroniques les rejetsenvisageacutes dans le paragraphe 41 ont eacuteteacute modeacuteliseacutes agrave lrsquoaide de logiciels de dispersionatmospheacuterique Quelques enseignements geacuteneacuteraux ont eacuteteacute tireacutes de ces simulations

A priori il nest pas neacutecessaire de placer des capteurs capables de mesurer desconcentrations supeacuterieures agrave 1 dammoniac gazeux au-delagrave de 300 megravetres du point derejet sur lrsquoaxe du panache

en revanche jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet les capteurs situeacutes sur lrsquoaxe dupanache devraient tous ecirctre soumis agrave des concentrations supeacuterieures agrave 1

enfin au-delagrave de 750 megravetres les concentrations calculeacutees sont infeacuterieures agrave 01 soit1 000 ppm

Ces reacutesultats ont eacuteteacute consideacutereacutes comme des ordres de grandeur et ont eacuteteacute ajusteacutes en fonctionde lrsquoavancement du programme

5 EEPROM Electrically Erasable Programmable Read Only Memory

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Ainsi le choix des capteurs srsquoest effectueacute en fonction de la concentration agrave mesurer qui estlieacutee agrave la distance au point de rejet sous le vent de lrsquoeacutemission et agrave la distance agrave lrsquoaxe dupanache

Plusieurs techniques de mesure de la concentration dammoniac eacutetaient envisageablestelles que

des cellules eacutelectrochimiques

des semi-conducteurs

des capteurs catalytiques dont les pellistors

une mesure indirecte de lammoniac par la mesure de loxygegravene de lair baseacutee sur lesproprieacuteteacutes paramagneacutetiques de loxygegravene

la mesure dans lrsquoinfrarouge (IR)

la chromatographieChacune de ces techniques srsquoapplique agrave un domaine de concentration speacutecifique commelrsquoindique la figure 9 ci-dessous Les domaines de concentration sont des ordres de grandeurqui peuvent ecirctre eacutetendus en fonction des caracteacuteristiques des capteurs

1 10 100 1000 1 10 100

celluleeacutelectrochimique

semi-conducteur

capteur catalytique

mesure indirecte O2

spectromeacutetrieinfrarouge etphotoacoustique

chromatographie

figure 9 Repreacutesentation des domaines de concentration speacutecifiques des capteurs

Lannexe 2 deacutecrit le principe de fonctionnement des trois premiegraveres techniques citeacutees ci-dessus et qui sont les plus reacutepandues pour la mesure de gaz combustibles

Echelle logarithmique de concentration en ppm et

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Finalement les capteurs qui ont eacuteteacute connecteacutes sur les boicirctiers eacutelectroniques lors de lacampagne drsquoessais sont

des capteurs catalytiques de type pellistor speacutecifiques agrave lrsquoammoniac (EEV VQ 41)permettant de mesurer des concentrations drsquoammoniac comprises entre 01 et 15(entre 1 000 ppm et 150 000 ppm) Ces capteurs au nombre de 60 eacutetaient placeacutes dansle champ proche (jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet)

des cellules eacutelectrochimiques (SENSORIC NH3 3E 1000) mesurant des concentrationsdrsquoammoniac comprises entre 10 et 1000 ppm Ces capteurs au nombre de 50 ont eacuteteacutedisposeacutes dans le champ lointain (de 200 megravetres agrave 1 700 megravetres du point de rejet)

60 thermocouples (type K diamegravetre 1 mm classe 1 gaine inox longueur 5 m)permettant de mesurer les fluctuations de tempeacuterature Ces thermocouples ont eacuteteacuteinstalleacutes agrave cocircteacute de chaque capteur catalytique jusqursquoagrave la distance de 100 megravetres depuisle point de rejet et ce notamment afin drsquoappreacutecier les variations de tempeacuterature dans lejet

Les pellistors EEV VQ41 et les cellules eacutelectrochimiques SENSORIC NH3 3E 1000 ontdrsquoabord fait lrsquoobjet drsquoune seacuterie de tests en laboratoire agrave lrsquoINERIS afin de veacuterifier leurscaracteacuteristiques Ensuite le comportement de ces capteurs a eacuteteacute testeacute agrave lrsquoINERIS dans unegalerie de 50 megravetres de longueur et de 10 m2 de section Des rejets au travers drsquoorifices de05 mm agrave 8 mm de diamegravetre ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ces tests et ont permis de valider la chaicircnede mesure (Bouet 1996)

Pour faciliter le traitement des donneacutees le microcontrocircleur a eacuteteacute programmeacute pour fournir lesdonneacutees directement dans lrsquouniteacute (ppm vol) et dans lrsquoeacutechelle correspondant au capteur Lestockage des donneacutees dans les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute reacutealiseacute de la maniegravere suivante

cellule eacutelectrochimique par pas de 10 ppm jusqursquoagrave 2 000 ppm

pellistor par pas de 250 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 0 jusqursquoagrave 130 puis par pasde 560 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 131 jusqursquoagrave 255

thermocouple par pas de 03125degC de -40degC agrave +40degC

Enfin un programme permettant drsquoeffectuer la lecture et la sauvegarde des informationsenregistreacutees par les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir du logiciel Labview Un utilitairede traitement de ces donneacutees a eacutegalement eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir de ce logiciel

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424 Instrumentation des capteurs sur le terrain drsquoessai

Afin de faciliter lrsquoinstallation des boicirctiers eacutelectroniques avant un rejet le terrain drsquoessai a eacuteteacutepreacutealablement eacutequipeacute de plus de 150 macircts de 3 megravetres de hauteur Ces macircts offraient lapossibiliteacute de fixer les capteurs agrave 4 hauteurs diffeacuterentes agrave savoir 01 1 2 et 3 megravetres Ils onteacuteteacute disposeacutes sur 7 arcs de cercle de 180deg drsquoamplitude centreacutes sur la dalle de rejet et dont lesrayons eacutetaient de 20 50 100 200 500 800 et 1 700 megravetres Sur les deux premiers arcs decercles situeacutes agrave 20 et 50 megravetres 41 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 45deg et sur tous les autresarcs de cercles 21 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 9deg

Afin de faciliter lrsquoexploitation ulteacuterieure des essais les macircts installeacutes sur le terrain drsquoessai onteacuteteacute repeacutereacutes par une lettre et un nombre

La lettre correspond au rayon de lrsquoarc de cercle crsquoest agrave dire la distance depuis le point derejet (cf tableau 15)

distance depuis lepoint de rejet (m)

20 50 100 200 500 800 1 700 4 350 650

lettre A B C D E F G S M T

tableau 15Correspondance entre la distance depuis le point de rejet et la lettre

associeacutee

Les trois derniegraveres distances de 4 350 et 650 megravetres repeacutereacutees dans le tableau preacuteceacutedentcorrespondent respectivement aux capteurs installeacutes sur la dalle de rejet au macirctmeacuteteacuteorologique et agrave un macirct de 19 megravetres de hauteur Sur ce dernier agrave partir de lrsquoessai 8 deuxcellules eacutelectrochimiques ont eacuteteacute installeacutees agrave 6 et 10 megravetres de hauteur

Le nombre correspond agrave une direction depuis le point de rejet Nous avons deacutefini80 directions soit un angle de 45deg entre chacune drsquoelles Dans la configuration qui a eacuteteacuteretenue le nord correspond agrave la direction 50 (Cf figure 10) Lrsquoimplantation des macircts a eacuteteacutereacutealiseacutee dans les directions comprises entre 1 agrave 41

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La numeacuterotation des angles agrave partir de la dalle de rejet est reporteacutee sur la figure 10 ci-apregraves

figure 10Repeacuterage des angles sur la dalle de rejet

La numeacuterotation des angles sur le terrain drsquoessai ainsi que la position des macircts sont reporteacuteessur la figure 11 ci apregraves

70

1080

60 50 40

30

20

dispositif de rejet

Nord

Ouest

Sud

Est

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3 chemindaccegraves

directions de rejet

possibles

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figure 11 position des macircts de mesure

Compte-tenu de la direction la plus freacutequente du vent identifieacutee agrave partir drsquoune analyse desdonneacutees meacuteteacuteorologiques locales et de la configuration du terrain drsquoessai le champ demesure agrave privileacutegier se trouve entre les valeurs drsquoangles numeacuteroteacutees 1 et 41

Par ailleurs il est agrave noter que lrsquoarc de cercle agrave 1 700 megravetres est limiteacute par les dimensions duterrain drsquoessai pour les directions 1 19 21 23 25 27 29 et 41 Pour ces directions ladistance exacte des macircts de mesure est indiqueacutee entre parenthegravese

29 (1 680 m)

Dispositif de rejetSalle de controcircle

Zone vie

G

F

E

D

(1580 m) 1

11 139

7

5

17

3

15

25 (1 530 m)

23 (1 515 m)

21 (1 540 m)

19 (1 605 m)

41 (1 620 m)

39

37

35

33

31

27 (1 580 m)

Macirct meacuteteacuteorologique

M

T

CAB

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Lors de chaque essai les capteurs eacutetaient installeacutes sur les macircts de mesure dans leur positionfinale sous le vent du rejet environ 1 heure avant le deacutebut de lrsquoessai Ainsi les capteurseacutetaient tous reacutepartis de chaque cocircteacute de lrsquoaxe du rejet sur un secteur angulaire de 35deg de partet drsquoautre de cet axe

Pour les rejets impactant et le rejet agrave travers la bride lrsquoangle de reacutepartition des capteurs eacutetaitsupeacuterieur pour les arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 et 100 megravetres (jusqursquoagrave 80deg de chaque cocircteacute delrsquoaxe du rejet) Dans ces configurations des capteurs ont eacutegalement eacuteteacute rajouteacutes sur la dallede beacuteton sur un rayon de 4 megravetres

425 Moyens drsquoacquisitionLes donneacutees recueillies lors de ces essais ont eacuteteacute enregistreacutees ou traiteacutees au moyen de troismoyens drsquoacquisition distincts pour les points suivants

les boicirctiers eacutelectroniques (chaicircne de mesure deacutecrite au paragraphe 423) qui ontpermis lrsquoacquisition drsquoune part des valeurs de concentration en ammoniac agravelrsquoaide des capteurs catalytiques et des cellules eacutelectrochimiques qui y eacutetaientconnecteacutes et drsquoautre part des valeurs de tempeacuterature mesureacutees via lesthermocouples qui y eacutetaient eacutegalement connecteacutes

le systegraveme drsquoacquisition LabView pour les capteurs meacuteteacuteorologiques et pour lescapteurs de pression situeacutes sur le point de rejet

systegraveme drsquoacquisition pour les thermocouples situeacutes sur le point de rejet agrave savoirles thermocouples disposeacutes dans la citerne sur le dispositif de rejet et sur le sol oules blocs de beacuteton (acquisition par scrutation)

Le systegraveme drsquoacquisition des donneacutees issues des capteurs meacuteteacuteorologiques et des capteurs depression eacutetait installeacute dans le poste de commande afin de controcircler les paramegravetres au cours delrsquoessai en mecircme temps que lrsquoacquisition en eacutetait faite et notamment

la pression dans la citerne

la pression au milieu du dispositif de rejet

la pression agrave lrsquoorifice du rejet

la vitesse du vent

et la direction du vent

La localisation et la freacutequence drsquoacquisition relatives agrave chacun de ces capteurs sont reporteacuteesdans le tableau 16 ci-apregraves

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capteurs distance depuisle point de rejet

(m)

(deg) - ndeg dir z(m)

freacutequencedrsquoacquisition

(Hz)

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 7 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 4 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 15 1

aneacutemomegravetre ultrasonique 350 2115 - 3 10 10

girouette 350 2115 - 3 7 1

T reacuteservoir (50 mm) dispositif de rejet 005 02

T reacuteservoir(400 mm) dispositif de rejet 04 02

T reacuteservoir(750 mm) dispositif de rejet 075 02

T reacuteservoir(1 100 mm) dispositif de rejet 11 02

T reacuteservoir(1 450 mm) dispositif de rejet 145 02

T canalisation (th8) dispositif de rejet 1 02

T canalisation(th7) dispositif de rejet 1 02

T orifice (th6) dispositif de rejet 1 02

thermocouples 11 agrave 30 Sol et obstacle 02

flux solaire 450 270 - 70 15 1

humiditeacute relative 450 270 - 70 15 1

sonde de temperature 450 270 - 70 15 1

capteurs ammoniac Sous le vent des rejets 025

pression reacuteservoir (P3) dispositif de rejet 19 1

pression canalisation (P2) dispositif de rejet 1 1

pression orifice (P1) dispositif de rejet 1 1

tableau 16 position et freacutequence drsquoacquisition des capteurs

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426 Moyens videacuteoPour le suivi des essais depuis le poste de commande cinq cameacuteras du CEA-CESTA ont eacuteteacutedisposeacutees sur le terrain drsquoessai

une cameacutera de surveillance agrave 30 megravetres de hauteur situeacutee entre le point de rejetet le poste de commande

une cameacutera situeacutee agrave 10 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 10 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 40 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 26 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 1000 megravetres du point de rejet dans la direction 33 agrave 1 megravetrede hauteur

une cameacutera mobile agrave 15 megravetres de hauteur placeacutee perpendiculairement agrave ladirection du rejet

427 Seacutecuriteacute

Pour la reacutealisation de ces essais le site a eacuteteacute diviseacute en quatre zones

la laquo zone de pointe raquo ougrave srsquoeffectuait les rejets

la laquo zone de soutien raquo qui se trouvait dans un rayon de 200 megravetres autour dupoint de rejet

la laquo salle de commande raquo situeacutee agrave 450 megravetres au vent du point de rejet

et la laquo zone vie raquo situeacutee agrave lrsquoentreacutee du site agrave environ 1 400 megravetres du point derejet

Chaque personne preacutesente sur le site eacutetait eacutequipeacutee drsquoun masque filtrant Dans la laquo salle decommande raquo les personnes preacutesentes portaient une tenue laquo tyvec raquo Six personnes eacutequipeacuteesdrsquoune tenue speacuteciale et drsquoun appareil respiratoire individuel se tenaient precirctes agrave intervenir enlaquo zone de soutien raquo Deux de ces personnes eacutetaient eacutequipeacutees en plus drsquoun scaphandre afindrsquointervenir sur la laquo zone de pointe raquo et notamment si cela avait eacuteteacute neacutecessaire dans le nuagefroid drsquoammoniac Cela ne srsquoest jamais produit

Aucune personne nrsquoassistait au rejet drsquoammoniac agrave lrsquoexteacuterieur de la laquo salle de commande raquohormis les six personnes qui se trouvaient en laquo zone de soutien raquo

Les diffeacuterentes eacutequipes qui intervenaient sur le site communiquaient avec des moyens radioUn systegraveme de douche eacutetait installeacute agrave lrsquoentreacutee de la laquo zone de pointe raquo

Un service meacutedical eacutetait disponible agrave tout moment agrave cocircteacute de la laquo salle de commande raquo

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5 MESURES DES CONDITIONS DE REJET

Afin de comprendre la dispersion atmospheacuterique drsquoun rejet drsquoammoniac liqueacutefieacute souspression il est important drsquoune part de deacuteterminer les conditions drsquoeacutecoulement delrsquoammoniac dans la canalisation et drsquoautre part de bien eacutevaluer les conditionsmeacuteteacuteorologiques au moment du rejet

51 CONDITIONS DrsquoECOULEMENT DANS LA CANALISATION

Dans un premier temps nous preacutesentons les conditions expeacuterimentales dans lesquelles se sontdeacuterouleacutees les rejets reacutealiseacutes dans le cadre de ce programme Ensuite une analyse de cesconditions de rejet est effectueacutee

511 Conditions expeacuterimentales des rejetsLes conditions expeacuterimentales dans lesquelles se deacuteroulent des essais sont souvent appeleacuteeslaquo terme source raquo du rejet Le terme source preacutecise notamment les valeurs agrave la bregraveche du deacutebitde la tempeacuterature de la pression de la vitesse et de la qualiteacute6 Dans ce programme lesvaleurs mesureacutees du terme source sont essentiellement des valeurs de tempeacuterature et depression ainsi que la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee

Lors de chaque essai les conditions de pression et de tempeacuterature eacutetaient mesureacutees etenregistreacutees en continu toutes les secondes agrave la fois dans le reacuteservoir et agrave diffeacuterents endroitsde la canalisation (Cf chapitre 4)

A titre drsquoillustration les deux graphes de la figure 12 suivante indiquent

lrsquoeacutevolution typique des conditions de pression dans le reacuteservoir et dans la canalisationau cours drsquoun rejet

lrsquoeacutevolution des tempeacuteratures situeacutees agrave diffeacuterentes hauteurs dans le reacuteservoir et situeacuteesdans la canalisation

Ces deux graphes preacutesentent les conditions mesureacutees et enregistreacutees lors de lrsquoessai 4

6 qualiteacute du rejet un eacutecoulement diphasique mono-constituant est essentiellement caracteacuteriseacute par sa qualiteacutecrsquoest-agrave-dire la fraction massique de sa phase vapeur

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figure 12 Evolution des conditions de pression et de tempeacuterature

dans le reacuteservoir et dans la canalisation de rejet

Evolution des conditions de pression (essai 4)

0

1

2

3

4

5

6

7

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Pres

sion

(bar

)

Pression canalisation

Pression orifice

Pression reacuteservoir

Evolution des conditions de tempeacuterature (essai 4)

-50

-40

-30

-20

-10

0

10

20

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Tem

peacutera

ture

(degC

)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1450 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1100 mm)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (750 mm)

Tempeacuterature de sortie (th6)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (400 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (50 mm)Tempeacuterature avant la vanne de sortie (th7)Tempeacuterature da la canalisation (th8)

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Pour lrsquoessai 1 le rejet gazeux a eacuteteacute reacutealiseacute en partant de la pression de vapeur agrave lrsquointeacuterieur dureacuteservoir Ensuite le reacuteservoir srsquoest deacutepressuriseacute et lrsquoessai a eacuteteacute arrecircteacute alors que la pressionavait atteint environ 18 bar absolu

Concernant lrsquoessai 2 une surpression de 1 bar a eacuteteacute preacutealablement effectueacutee avec de lrsquoazote agravelrsquointeacuterieur du reacuteservoir Ensuite le systegraveme de reacutegulation agrave lrsquoazote a maintenu cette pressionconstante pendant toute la dureacutee de lrsquoessai

Lors de lrsquoessai 3 agrave travers la bride aucune surpression drsquoazote nrsquoa eacuteteacute reacutealiseacutee au preacutealableEn revanche la pression existant au deacutepart dans la cuve a eacuteteacute maintenue pendant toute ladureacutee de lrsquoessai par injection drsquoazote

Pour tous les essais suivants il nrsquoa plus eacuteteacute reacutealiseacute de surpression drsquoazote avant essai et lapression nrsquoa pas eacuteteacute maintenue constante pendant la dureacutee de lrsquoessai Ainsi pour chaqueessai il a eacuteteacute observeacute une chute de pression dans le reacuteservoir plus ou moins importante selonles conditions de rejet

Pour chaque essai le comportement des capteurs de pression et de tempeacuterature eacutetaitsensiblement identique Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale concernant les valeurs mesureacutees lors desessais on peut noter que

au sein du reacuteservoir instrumenteacute la valeur de la tempeacuterature dans le ciel gazeux eacutetaitidentique agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide degraves la seconde partie de la nuit Enrevanche apregraves le lever du soleil des diffeacuterences de tempeacuterature entre les deux phasespouvaient ecirctre observeacutees Ainsi selon la tempeacuterature exteacuterieure le rayonnement solaireet le taux de remplissage du reacuteservoir la tempeacuterature de la phase gaz augmentait parfoisplus rapidement que celle de la phase liquide Des diffeacuterences maximums de 10degC entreles deux phases ont eacuteteacute mesureacutees dans le cadre de ce programme

avant un rejet la valeur de la pression dans le reacuteservoir correspondait rarement agrave lapression de vapeur saturante de la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide Elle eacutetaitgeacuteneacuteralement comprise entre la pression de vapeur saturante correspondant agrave latempeacuterature du ciel gazeux du reacuteservoir et la pression de vapeur saturantecorrespondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide selon le moment de la journeacutee latempeacuterature ambiante les conditions drsquoensoleillement et le taux de remplissage dureacuteservoir Dans certaines configurations la diffeacuterence entre la pression dans le reacuteservoiret la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquideeacutetait de lrsquoordre du bar

lors drsquoun rejet dont la tempeacuterature de la phase gazeuse eacutetait initialement supeacuterieure agrave latempeacuterature de la phase liquide il eacutetait classiquement observeacute une diminution de latempeacuterature de la phase gaz vers la tempeacuterature de la phase liquide Selon les conditionsinitiales et ambiantes la tempeacuterature pouvait baisser rapidement apregraves le deacutebut delrsquoessai et devenait ensuite eacutegale agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac en phase liquide aucours de lrsquoessai

la pression au sein du reacuteservoir eacutevoluant dans des conditions proches de la courbe devapeur saturante de la phase gaz pouvait donc de la mecircme maniegravere que les valeurs detempeacuterature eacutevoluer rapidement durant la premiegravere minute selon le moment de lajourneacutee et les conditions drsquoensoleillement

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une fois la premiegravere minute de rejet passeacutee les conditions de pression et de tempeacuteratureagrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir eacutevoluaient de maniegravere constante et plus lente pour le reste de ladureacutee du rejet abaissement de 200 agrave 400 mbar pour une pression de lrsquoordre de 6 barabsolu et diminution de la tempeacuterature de 05 agrave 2degC

lors de lrsquoeacutecoulement de lrsquoammoniac dans la canalisation une chute de pression et doncde tempeacuterature a eacuteteacute observeacutee entre le reacuteservoir et lrsquoorifice Typiquement pour unevaleur de tempeacuterature drsquoenviron 10degC dans le reacuteservoir la tempeacuterature agrave lrsquoorifice eacutetaitdrsquoenviron -15degC

contrairement aux conditions dans le reacuteservoir lors drsquoun essai les conditions depression et de tempeacuterature agrave la bregraveche eacutevoluaient de maniegravere plus importantes enmoyenne abaissement de la pression entre 05 et 1 bar pour une pression agrave lrsquoorificeinitiale infeacuterieure agrave 3 bar absolu et baisse de la tempeacuterature agrave lrsquoorifice entre 5 et 10degC

les mesures de pression et de tempeacuterature effectueacutees en un mecircme endroit de lacanalisation de rejet montraient que la pression eacutetait voisine de la pression de vapeursaturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cet endroit

apregraves la fin du rejet les vannes eacutetant fermeacutees les valeurs de tempeacuterature et de pressioneacutevoluaient plus ou moins rapidement vers leurs conditions avant essai excepteacutes lapression et la tempeacuterature au niveau de lrsquoorifice En effet lrsquoorifice se trouvant agrave lapression atmospheacuterique lrsquoammoniac liquide qui restait au niveau de lrsquoorifice continuaitagrave se vaporiser en abaissant encore sa tempeacuterature

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Lors de la reacutealisation des essais aucune mesure de deacutebit en continu correcte nrsquoa eacuteteacute faiteSeule la valeur du deacutebit de rejet moyen a pu ecirctre estimeacutee agrave partir de la quantiteacute drsquoammoniacrejeteacutee et du temps de rejet

Les caracteacuteristiques geacuteneacuterales de lrsquoensemble des rejets reacutealiseacutes sont deacutecrites dans le tableausuivant

Caracteacuteristiques des rejets

Essais ndeg Dureacutee(sec)

Quantiteacute rejeteacutee(kg)

Deacutebit moyen(kgs)

1 460 300 065

2 440 1 980 45

3 540 1 400 26

4 preacutel 660 2 380 36

4 600 2 520 42

5 600 2 520 42

6 600 2 520 42

7 670 2 560 38

8 875 3 420 39

9 605 2 370 39

10 690 2 150 31

11 600 1 800 3

12 660 2 000 3

2b 720 1 400 195

8b 780 2 120 27

tableau 17Caracteacuteristiques geacuteneacuterales des conditions de rejets

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512 Analyses des conditions drsquoeacutecoulement des rejetsLorsque lrsquoammoniac est stockeacute liquide sous sa pression de vapeur saturante son utilisationconduit geacuteneacuteralement agrave un eacutecoulement liquide sous pression dans une canalisation Lorsdrsquoune rupture sur cette canalisation les conditions drsquoeacutecoulement sont modifieacutees lrsquoammoniacpassant de conditions de pression et de tempeacuterature drsquoutilisation agrave des conditionscorrespondant agrave la pression atmospheacuterique et agrave une tempeacuterature infeacuterieure agrave celle avantrupture

Ce sont les nouvelles conditions agrave lrsquoendroit de la bregraveche qursquoil faut deacuteterminer afin drsquoestimerles caracteacuteristiques du rejet notamment le deacutebit massique la vitesse de rejet la qualiteacute durejet la pression et la tempeacuterature Ces grandeurs vont constituer ce que lrsquoon appelle lelaquo terme source raquo du rejet La difficulteacute pour eacutetablir le deacutebit massique du rejet agrave la bregravechereacuteside notamment dans lrsquoeacutevaluation du reacutegime drsquoeacutecoulement dans la canalisation Lorsquelammoniac liquide rencontre une onde de deacutepression celui-ci se vaporise On dit quelammoniac subit un flash thermodynamique agrave lorigine dun meacutelange de liquide et de vapeurqui agit sur leacutecoulement

On distingue essentiellement trois reacutegimes drsquoeacutecoulement diffeacuterents agrave savoir

le reacutegime agrave bulle la phase liquide est continue et contient des bulles de gaz le liquideest alors majoritaire

le reacutegime annulaire et semi-annulaire la vitesse du gaz est supeacuterieure agrave celle du liquidequi est plaqueacute contre les parois de la canalisation

lrsquoeacutecoulement disperseacute la vitesse drsquoeacutecoulement du gaz est importante le liquide estdisperseacute dans la phase gaz le liquide est alors la phase minoritaire dans le meacutelange

Afin de deacuteterminer le terme source au niveau du point de rejet il est neacutecessaire de biencomprendre et de deacuteterminer les caracteacuteristiques de leacutecoulement dans la canalisation

Il existe de nombreux modegraveles permettant de deacutecrire le rejet dans le cas dune eacutejection par uneconduite Ces modegraveles citeacutes par exemple par Langard (1995) Bigot (1996) UIC (1987)peuvent ecirctre classeacutes en trois cateacutegories par ordre de complexiteacute croissante

les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre (HEM Homogenous Equilibrium Model)

les modegraveles avec eacutecart de vitesse (entre la phase gazeuse et la phase liquide)

les modegraveles hors eacutequilibre

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Dans les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre les phases gaz et liquide sont supposeacutees

avoir la mecircme vitesse

ecirctre reacuteparties de faccedilon homogegravene

ecirctre agrave la tempeacuterature de saturation

Ces hypothegraveses impliquent que

leacutecoulement diphasique est consideacutereacute comme un fluide homogegravene de proprieacuteteacutesmoyennes comprises entre celles du gaz et du liquide

leacutecoulement est agrave leacutequilibre thermodynamique (aucun eacutechange de chaleur ou de massene seffectue entre les phases)

De plus leacutecoulement est supposeacute stationnaire et unidimensionnel

Il existe deux grandes cateacutegories de modegraveles agrave leacutequilibre

les modegraveles agrave deacutetente isentropique dans ce cas lentropie du fluide subissant la deacutetentereste constante alors que son enthalpie diminue La perte denthalpie est alors supposeacuteeeacutequilibreacutee par le gain en eacutenergie cineacutetique de leacutecoulement

les modegraveles agrave deacutetente isenthalpique dans ce cas lenthalpie du fluide reste constantetandis que son entropie diminue Cette perte est eacutequilibreacutee par leacutenergie de friction miseen jeu par leacutecoulement

Van den Akker et al (1983) ont montreacute que ces deux hypothegraveses sont aussi irreacutealistes luneque lautre mais que lerreur engendreacutee dans lhypothegravese enthalpie constante est moindre

Ces modegraveles ont pour but essentiel de deacuteterminer le deacutebit agrave la bregraveche Dans le cadre de ceprogramme les essais reacutealiseacutes permettent de connaicirctre la tempeacuterature et la pression agrave labregraveche ainsi que le deacutebit moyen sur la dureacutee de lessai Un modegravele HEM permet dedeacuteterminer en plus de ces grandeurs la qualiteacute de leacutecoulement agrave la bregraveche Ce paramegravetre nrsquoapas eacuteteacute mesureacute directement lors des essais Un modegravele complet proposeacute par Wheatley (avril1987) et appartenant agrave la cateacutegorie des modegraveles HEM est preacutesenteacute ci-apregraves et ses reacutesultatssont compareacutes aux reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors des essais

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Modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche approche de Wheatley (avril 1987)

Cette modeacutelisation a pour but de deacuteterminer agrave partir des conditions de reacuteservoir (Pint Tint)

les conditions de pression-tempeacuterature agrave la bregraveche

le deacutebit masse du rejet

la qualiteacute agrave la bregraveche

Les hypothegraveses de base de ce modegravele sont que

la deacutetente du fluide est consideacutereacutee isentropique et stationnaire

le fluide diphasique est consideacutereacute homogegravene et agrave lrsquoeacutequilibre liquide-vapeur

Ainsi le modegravele proposeacute repose sur les eacutequations suivantes

eacutequation de lrsquoentropie Cp Ln(T ) = Cp Ln(T ) + x Lv(T )T

liq int liq bb

b(1)

eacutequation drsquoEuler 2

bp2 int

Pb

PintU = v dP + gh2

(2)

eacutequation de la pression interne en fonction de la tempeacuterature et de la hauteur de liquide

P = P (T) + gh = exp B - AT

+ ghint sat liq int 00

liq int

(3)

Equation du volume speacutecifique v = (1 - x)v + x v liq gaz (4)

Equation de Clausius-Clapeyron Lv(T) = T(v - v ) dPdT

gaz liqsat (5)

Apregraves inteacutegration lrsquoeacutequation drsquoEuler srsquoeacutecrit 2

bp2 int b

liqliq int b liq b

int

bint

U = P - P + Cp (T - T ) - Cp T Ln TT

+ gh2

(6)

Cette expression permet de deacuteterminer la vitesse du fluide agrave la bregraveche en fonction de ladiffeacuterence de pression entre le reacuteservoir et la sortie Le fluide eacutetant supposeacute agrave saturation lestempeacuteratures sont connues degraves lors que les pressions le sont

Le coefficient p est un facteur correctif empirique qui permet de tenir compte des effets de lafriction il est en geacuteneacuteral pris eacutegal agrave 06 dans le cas drsquoune bregraveche en paroi et eacutegal agrave 08 ou 09dans le cas drsquoune rupture de canalisation

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Le problegraveme revient alors agrave deacuteterminer la pression du fluide agrave la bregraveche Lrsquoexistence drsquoungradient de pression entre le reacuteservoir et la bregraveche provoque une acceacuteleacuteration importante dufluide crsquoest agrave dire qursquoil y a transformation drsquoeacutenergie potentielle en eacutenergie cineacutetique Lavitesse du fluide agrave la sortie sera limiteacutee par la vitesse de propagation des ondes de pressiondans le fluide crsquoest agrave dire la vitesse du son

Il est admis que si le gradient de pression est suffisamment important le fluide atteindra lavitesse du son en sortie (May 1996) Si tel est le cas on dira que lrsquoeacutecoulement est critique

Un eacutecoulement critique (ou sonique ou bloqueacute) en monophasique se caracteacuterise par le faitqursquoune diminution de pression en aval en dessous drsquoun certain seuil nrsquoa aucune influence surlrsquoeacutecoulement Ce seuil de pression est appeleacute laquo pression critique raquo Elle est atteinte dans unesection bien deacutefinie de la conduite geacuteneacuteralement agrave la sortie Dans cette section la vitesse delrsquoeacutecoulement est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide si bien que les perturbations geacuteneacutereacuteesen aval ne sont pas ressenties par lrsquoeacutecoulement en amont

Lrsquoexpeacuterience fait apparaicirctre un pheacutenomegravene analogue pour les eacutecoulements diphasiques Enrevanche il est moins facile de deacuteterminer avec preacutecision la valeur de la vitesse depropagation des ondes de pression dans un fluide diphasique dans la mesure ougrave ces ondes nese deacuteplacent pas avec la mecircme ceacuteleacuteriteacute dans chacune des deux phases Les expeacuteriencesmeneacutees pour leacutetude des eacutecoulements diphasiques ont neacuteanmoins mis en eacutevidence que laceacuteleacuteriteacute du son dun eacutecoulement diphasique est nettement plus faible que la ceacuteleacuteriteacute du sondrsquoun eacutecoulement monophasique (Delhaye 1981) Il en reacutesulte que leacutecoulement critique estplus facilement atteint dans le cas dun eacutecoulement diphasique (May 1996)

La modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche par la meacutethode proposeacute par Wheatley (avril 1987)suppose que leacutecoulement diphasique est critique ce qui revient agrave consideacuterer que la vitesse dufluide agrave la sortie Ub est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide diphasique de qualiteacute xb

Du fait de lhypothegravese disentropie de lrsquoeacutecoulement la vitesse du son peut ecirctre obtenue agrave partirde la relation

U = Pson

S=cte

(7)

Dans le cas dun fluide diphasique linteacutegration agrave entropie constante est relativementcomplexe Il a eacuteteacute montreacute que lexpression de la vitesse du son est finalement

U = P A

T Cp T 1 + AT

- 1 Ln TT

sonb 0

b b liq b0

b

int

b

(8)

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La masse volumique du fluide agrave la bregraveche b est obtenue agrave partir de leacutequation suivante

1

= 1 +Ln T

TCp T

A Pb liq

intliq 2

b

0 b

b

(9)

On recherche alors par un processus iteacuteratif la pression Pb telle que Ub = Uson (eacutequations 6 et8) Une fois cette pression obtenue la tempeacuterature du rejet est connue (car saturation) et laqualiteacute agrave la bregraveche est deacutetermineacutee agrave partir de leacutequation 4

x =

1 + 1

+ 1bb liq

gaz liq

1 (10)

La deacutetermination du deacutebit masse Gb se fait ensuite par la relation classique

G = A Ub b b b (11)

ougrave Ab est la surface de la bregravecheLa valeur de la pression de rejet trouveacutee en testant leacutegaliteacute entre la vitesse de rejet et lavitesse du son va deacuteterminer la nature du rejet En effet si cette valeur est supeacuterieure agrave lapression atmospheacuterique leacutecoulement sera critique et le jet srsquoacceacuteleacuterera encore apregraves la bregravechedu fait de sa deacutetente jusquagrave la pression atmospheacuterique

En revanche si la pression obtenue est infeacuterieure agrave la pression atmospheacuterique cela na pas desens physique Dans ce cas leacutecoulement ne sera pas critique (le fluide agrave la bregraveche natteintpas la vitesse du son) et lon consideacuterera que la pression agrave la bregraveche est eacutegale agrave la pressionatmospheacuterique

Les modegraveles hors eacutequilibre

Des modegraveles plus proches de la reacutealiteacute existent que lon appelle modegraveles hors eacutequilibre Ilspermettent de prendre en compte les eacutecarts thermodynamiques qui existent avec leacutequilibreliquide-vapeur

Ils font de plus intervenir le fait que les deux phases soient seacutepareacutees Celles-ci sontconsideacutereacutees de faccedilon distincte agrave savoir quelles peuvent avoir des vitesses diffeacuterentes et queles changements de phases peuvent ecirctre limiteacutes par les transferts de chaleur ou acceacuteleacutereacutes parla preacutesence de singulariteacutes

Nous pouvons citer le modegravele geleacute qui fait lhypothegravese simple quil ny ait aucunchangement de phase Leacutecoulement est alors modeacuteliseacute par leacutequation de Bernoulli

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Le modegravele agrave phases seacutepareacutees proprement dit effectue un bilan matiegravere eacutenergie et quantiteacute demouvement sur chacune des deux phases et se donne une loi de vaporisation compte tenu dureacutegime deacutecoulement Ce modegravele se repose sur les correacutelations empiriques qui qualifient lesreacutegimes drsquoeacutecoulement

Il existe aussi des modegraveles encore plus complets comme le modegravele de Yan (1991) qui vajusquagrave modeacuteliser la nucleacuteation Il permet notamment destimer la freacutequence dapparition desbulles leacutevolution de leur taille

Afin de comparer les valeurs expeacuterimentales aux valeurs theacuteoriques deux modegraveles (Fauske etWheatley) ont eacuteteacute mis en oeuvre agrave partir des conditions de reacuteservoir des essais effectueacutes parlINERIS et deacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale les reacutesultats obtenuspar ces modegraveles diffegraverent sensiblement des valeurs releveacutees lors des essais les valeursobtenues au moyen des modegraveles eacutetant geacuteneacuteralement supeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Ces reacutesultats viennent confirmer le fait que la modeacutelisation du deacutebit dans le cas duneacutecoulement diphasique est tregraves complexe et que des modegraveles simplifieacutes ne peuvent prendre enconsideacuteration lrsquoensemble des pheacutenomegravenes se produisant lors de lrsquoeacutecoulement Par ailleursdans le cadre de ces essais dont lrsquoobjectif nrsquoeacutetait pas drsquoeacutetudier de maniegravere tregraves approfondie ledeacutebit agrave la bregraveche mais simplement de le connaicirctre le dispositif de rejet mis en oeuvre eacutetaitconstitueacute de pertes de charge importantes sur une canalisation de plus de 12 megravetres delongueur

Nous avons veacuterifieacute expeacuterimentalement que le fluide agrave lorifice se trouvait bien dans lesconditions de saturation cest agrave dire que les couples (TbPb) mesureacutes expeacuterimentalementcorrespondent aux couples (TbPsat(Tb)) hypothegravese de base des modegraveles HEM

En conclusion ces modegraveles sont adapteacutes pour des fuites de reacuteservoir ou des rejets apregraves unecourte canalisation Ils ne prennent pas en compte les pertes de charge et donc la vaporisationde lammoniac au cours de son transport vers lexteacuterieur Si on considegravere une bregraveche au ras dela paroi du reacuteservoir lammoniac se vaporise instantaneacutement dans latmosphegravere sans passerpar les trois reacutegimes deacutecoulement (reacutegime agrave bulle reacutegime annulaire et eacutecoulement disperseacute)

Dans les essais reacutealiseacutes la canalisation est suffisamment grande pour que leacutecoulement passepar ces trois reacutegimes deacutecoulement Dans la litteacuterature il est admis que leacutecoulement disperseacuteseacutetablit lorsque la condition Lgt2D est remplie (L longueur de canalisation D diamegravetre decanalisation) ce qui est le cas Ainsi le comportement dynamique de lammoniac estinfluenceacute par ces trois reacutegimes et les pheacutenomegravenes sont complexes agrave modeacuteliser

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52 CONDITIONS METEOROLOGIQUES DURANT LES ESSAIS

Les conditions meacuteteacuteorologiques sont deacutecrites par de nombreux paramegravetres dont lesprincipaux sont ceux lieacutes dune part agrave la vitesse du vent et dautre part agrave la turbulenceatmospheacuterique

Pour chaque essai les conditions atmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees agrave lrsquoaide des moyensdeacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Durant la peacuteriode drsquoenregistrement certaines grandeursmesureacutees variaient peu et lentement Cela eacutetait notamment le cas pour la tempeacuteratureambiante lrsquohumiditeacute relative et le flux solaire Pour meacutemoire ces grandeurs ont eacuteteacute mesureacuteessur la station meacuteteacuteorologique situeacutee agrave cocircteacute du poste de commande

En revanche drsquoautres grandeurs telles que la vitesse et la direction du vent mesureacutees sur lemacirct meacuteteacuteorologique repeacutereacute M sur la figure 11 pouvaient ecirctre tregraves variables lors de la peacuteriodedrsquoenregistrement

Afin de donner un ordre de grandeur des conditions meacuteteacuteorologiques durant les essais nouspreacutesentons dans le tableau suivant les valeurs moyennes associeacutees agrave chacun des rejets

Conditions atmospheacuteriques moyennes

Essais ndeg Tempeacuteraturesous abri

Humiditeacuterelative

Flux solaire(kWm2)

Vitesse du vent agrave7 m de hauteur

Direction du ventagrave 7 m de hauteur

1 14degC 76 02 5 ms 260deg2 85degC 84 01 3 ms 305deg3 5degC 90 004 25 ms 5deg

4p 10degC 61 05 3 ms 10deg4 125degC 82 025 3 ms 290deg5 20degC 50 065 35 ms 310deg6 12degC 75 05 5 ms 285deg7 13degC 60 07 6 ms 310deg8 20degC 37 07 5 ms 275deg9 14degC 50 10 3 ms 355deg

10 24degC 20 10 3 ms 10 deg11 24degC 24 07 5 ms 310deg12 15degC 33 06 6 ms 310deg2b 18degC 31 07 4 ms 315deg8b 18degC 31 06 5 ms 310deg

tableau 18 conditions atmospheacuteriques moyennes durant chaque rejet

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Par ailleurs pour eacutevaluer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac il est important debien caracteacuteriser la turbulence de lrsquoatmosphegravere

La turbulence atmospheacuterique est due agrave la fois agrave des turbulences dorigine meacutecaniqueengendreacutees par la rugositeacute du sol et agrave des turbulences dorigine thermique lieacutees agrave lastratification verticale de la tempeacuterature de latmosphegravere Elle peut ecirctre eacutevalueacutee parlenregistrement en un point des fluctuations de la vitesse et de la direction du vent

Deux types de turbulences drsquoorigine meacutecanique peuvent encore ecirctre distingueacutes la turbulenceagrave petite eacutechelle et la turbulence agrave grande eacutechelleLa turbulence agrave petite eacutechelle engendreacutee par le frottement du vent sur le sol est influenceacuteepar la rugositeacute Elle sexerce agrave linteacuterieur dune couche de quelques centaines de megravetres dehauteur Ce type de turbulence intervient de faccedilon preacutepondeacuterante dans le pheacutenomegravene dedispersionLa turbulence agrave grande eacutechelle est lieacutee agrave des pheacutenomegravenes meacuteteacuteorologiques lointains Elleintervient au niveau du transport des particules ou de leur diffusion lorsque le domainedrsquoeacutetude seacutetend sur plusieurs dizaines de kilomegravetres ce qui nest pas le cas dans ceprogramme

Concernant les turbulences dorigine thermique une caracteacuteristique importante est la stabiliteacuteatmospheacuterique Elle est lieacutee au gradient vertical de densiteacute de lair lui-mecircme lieacute au gradientvertical de tempeacuterature La variation adiabatique de tempeacuterature verticale est compriseentre -06degC100 m et -1degC100 m en fonction du taux dhumiditeacute de lair De faccedilonsimplifieacutee lorsque le gradient vertical de tempeacuterature est infeacuterieur agrave celui dune atmosphegravereadiabatique latmosphegravere est dite instable Si le gradient correspond agrave ladiabatiquelatmosphegravere est dite neutre Enfin si le gradient thermique est positif (donc supeacuterieur agrave celuide ladiabatique) latmosphegravere est dite stable autrement dit peu favorable agrave une diffusionverticale efficace dun polluant

A cet eacutegard Pasquill propose une classification comportant 6 classes de stabiliteacuteatmospheacuterique noteacutees de A agrave F et couvrant les cas des atmosphegraveres tregraves instables agrave instables(classes A et B) jusquaux cas des atmosphegraveres stables agrave tregraves stables (classes E et F) enpassant par les cas neutres (classes C et D)

Lorsquune atmosphegravere est instable (classes A et B de Pasquill) la dispersion atmospheacuteriqueest favoriseacutee ce qui conduit agrave la formation dun panache tregraves ouvert (Cf figure 13)

figure 13 Dispersion dans une atmosphegravere instable

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A lopposeacute lorsquune atmosphegravere est stable son aptitude agrave diffuser verticalement un polluantest faible ce qui se traduit par la formation dun panache tregraves peu ouvert (Cf figure 14)

figure 14 Dispersion dans une atmosphegravere stable

Drsquoun point de vue expeacuterimental il existe diffeacuterentes meacutethodes pour deacuteterminer la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere telles que par exemple la deacutetermination

de lrsquoeacutecart type de la direction du vent ()

du gradient vertical de tempeacuterature (T)

du nombre de Richardson (Ri)

de la longueur de Monin-Obukhov

ou encore des meacutethodes baseacutees sur des critegraveres tels que la vitesse moyenne du vent agraveune hauteur fixeacutee lrsquoaltitude du soleil la couverture nuageuse

A partir des diffeacuterentes grandeurs mesureacutees lors de la campagne drsquoessais nous avons mis enoeuvre deux de ces meacutethodes la deacutetermination de lrsquoeacutecart type de la direction du vent () etla meacutethode baseacutee sur la deacutetermination de la longueur de Monin-Obukhov Apregraves unedescription rapide de ces meacutethodes nous preacutesentons les reacutesultats obtenus pour lrsquoensemble desessais

Ecart type de la direction du vent ()Les eacutecarts types de la direction du vent repreacutesentent essentiellement la stabiliteacute horizontale delrsquoatmosphegravere (la turbulence verticale de lrsquoatmosphegravere eacutetant quant agrave elle estimeacutee agrave partir dugradient vertical de tempeacuterature)

Pour chaque essai lrsquoeacutecart type de la direction du vent () a eacuteteacute calculeacute sur une dureacuteecomprenant environ 5 minutes avant lrsquoessai la dureacutee de lrsquoessai et environ 15 minutes apregraveslrsquoessai soit une dureacutee de lrsquoordre de la demi-heure

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Deacutetermination de la longueur de Monin-ObhuckovPour chacun des essais nous avons eacutegalement deacutetermineacute la longueur de Monin-Obukhov quiest une longueur caracteacuteristique de la turbulence atmospheacuterique Cette longueur noteacutee L estdeacutefinie comme suit

L = -Cpuk(gT0)H

ougrave est la masse volumique du fluide Cp est sa capaciteacute calorifique uest la vitesse de frottement k est la constante de von Karman g estla constante de graviteacute T0 est la tempeacuterature au sol et H est le fluxde chaleur vertical

Les valeurs de u et de H ont eacuteteacute deacutetermineacutees agrave lrsquoaide des valeurs mesureacutees par lrsquoaneacutemomegravetreultrasonique dont la freacutequence drsquoacquisition eacutetait de 10Hz

Golder (1972) a eacutetabli une relation entre les classes de stabiliteacute de Pasquill la rugositeacutemoyenne du terrain z0 et la longueur L (Cf figure 15 ci-dessous)

figure 15 Relation entre la longueur de Monin-Obukhov L et la rugositeacute z0pour diffeacuterentes classes de stabiliteacute de Pasquill

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A partir des valeurs enregistreacutees lors des essais les valeurs de et de L ont eacuteteacute calculeacuteesPuis pour chaque essai une estimation des classes de stabiliteacute de Pasquill a eacuteteacute reacutealiseacutee enretenant chacune de ces deux meacutethodes Les reacutesultats obtenus ont eacuteteacute reporteacutees dans letableau suivant De plus pour chacun des essais une estimation de la longueur visible dupanache est indiqueacutee

Classes de stabiliteacute atmospheacuterique estimeacutees estimation deEssais ndeg par la deacutetermination

des eacutecarts types de ladirection du vent ()

par la deacutetermination de lalongueur de Monin-

Obukhov (L)

la longueur visible dupanache (m)

1 D - 5 m

2 D CD 500 m

3 C D 350 m

4 prel C - 400 m

4 C D 500 m

5 A B 30 m

6 D D 60 m

7 C CD 60 m

8 D C 25 m

9 A BC 120 m puis 30m

10 A AB 70 m

11 C C 70 m

12 D CD 70 m

2b A AB 60 m

8b C BC 15 m

- non deacutetermineacutee

tableau 19 Classes de stabiliteacute atmospheacuteriques estimeacutees lors des essais

La mise en oeuvre de ces meacutethodes pour des conditions atmospheacuteriques donneacutees peutconduire agrave des classes de stabiliteacute diffeacuterentes Durant les essais il nrsquoa cependant pas eacuteteacute noteacutede diffeacuterences importantes

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Par ailleurs concernant les conditions atmospheacuteriques geacuteneacuterales durant la reacutealisation desessais les points suivants ont pu ecirctre noteacutes

A partir de lrsquoessai ndeg 4 il nrsquoy a plus eu de pluie sur le terrain drsquoessais Crsquoest ainsi que destaux drsquohumiditeacute relative assez faibles durant la journeacutee (jusqursquoagrave 20 pour lrsquoessai ndeg10) onteacuteteacute observeacutes

La partie visible du panache varie beaucoup Comme nous lrsquoavons mentionneacutepreacuteceacutedemment cela est principalement ducirc au taux drsquohumiditeacute relative de lrsquoatmosphegravereEn effet le nuage drsquoammoniac est relativement froid (environ -40degC sur lrsquoaxe du rejet agrave20 megravetres du point de rejet) du fait de la preacutesence de gouttelettes drsquoammoniac qui vontprendre la chaleur notamment agrave lrsquoair ambiant pour se vaporiser Les basses tempeacuteraturesatteintes font que la vapeur drsquoeau preacutesente sur la trajectoire du panache se condense etforme un nuage visible jusqursquoagrave ce que le panache soit reacutechauffeacute par dilution avec lrsquoairambiantPour des conditions de rejet presque identiques (essais 4 et 11) la partie visible du panacheest ainsi passeacutee drsquoenviron 500 megravetres agrave environ 70 megravetres pour un taux drsquohumiditeacute relativequi est passeacute de 82 agrave 24

Le flux solaire a beaucoup varieacute entre les essais avec des valeurs tregraves faibles au deacutebut dela campagne (004 kWm2) et eacuteleveacute pendant le mois drsquoavril (1 kWm2)

Pour lrsquoensemble des essais la vitesse moyenne du vent a oscilleacute entre 2 et 6 ms Ladirection moyenne du vent de chaque essai eacutetait tregraves variable Ces directions moyennes duvent lors de chaque essai sont indiqueacutees sur la figure page suivante

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figure 16 directions moyennes du vent lors des essais

Dispositif de rejetSalle de commande

Zone vie

F

E

D

41

39

37

35

33

31

29

G

1

11 139

7

5

17

3

15

25

23

21

19

27essai 8

essai 6

essai 4

essais 2711

essai 12

essai 2bisessai 9

essai 10

essai 5

essai 1

essai 4pessai 3

essai 8bis

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6 MESURES ENREGISTREES SOUS LE VENT DES REJETS

Les valeurs enregistreacutees par les capteurs de concentration en ammoniac sous le vent des rejetssont preacutesenteacutees dans le sous-chapitre suivant

Ensuite une analyse de ces valeurs est effectueacutee au sous-chapitre 62

61 CAPTEURS DE CONCENTRATIONS EN AMMONIAC

Pour meacutemoire les moyens de mesures de concentrations en ammoniac mis en oeuvre lors dela campagne drsquoessais sont deacutecrits dans le chapitre 4 La mesure de ces concentrations srsquoestessentiellement effectueacutee sous le vent des rejets sur 7 arcs de cercle

Les reacuteponses des capteurs de concentration eacutetaient tregraves diffeacuterentes selon leurs positions parrapport agrave lrsquoaxe du panache et par rapport agrave lrsquoeacuteloignement au point de rejetA titre drsquoexemple nous reportons sur les deux figures ci-apregraves deux signaux repreacutesentant lesconcentrations drsquoammoniac (en ppm) enregistreacutees lors de lrsquoessai ndeg2 sous le vent du rejetpar un pellistor situeacute agrave 100 megravetres du point de rejet (figure 16) et par une celluleeacutelectrochimique situeacutee agrave 800 megravetres (figure 17) Pour meacutemoire la dureacutee du rejet eacutetaitde 440 secondes

figure 16 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 100 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

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figure 17 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 800 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

Selon les pheacutenomegravenes agrave eacutetudier il existe diffeacuterentes possibiliteacutes drsquoeffectuer lrsquoanalyse desfluctuations de concentration qui ont eacuteteacute enregistreacutees lors des essais Dans le preacutesentdocument les valeurs de concentrations qui seront preacutesenteacutees sont les valeurs moyennes desconcentrations mesureacutees sur lrsquoaxe du panache

Pour obtenir ces valeurs nous avons releveacute agrave chaque pas de temps (de 4 s) la valeur deconcentration maximale sur chacun des 6 arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 100 200 500 et 800megravetres du point de rejet Ensuite nous avons effectueacute sur chaque arc de cercle une moyennede lrsquoensemble des valeurs maximales releveacutees au cours du temps en excluant la premiegravere et laderniegravere minute drsquoexposition de chaque capteur Le deacutebut drsquoexposition des capteurs a eacuteteacutedeacutetermineacute en consideacuterant un temps drsquoadvection du nuage Ce temps a eacuteteacute pris eacutegal au rapportde la distance entre lrsquoarc de cercle consideacutereacute et le point de rejet par la vitesse moyenne duvent pendant le rejet

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Le tableau suivant preacutesente pour chacun des essais reacutealiseacutes les valeurs de concentrationmoyennes ainsi deacutetermineacutees sur lrsquoaxe du panache

concentrations moyennes en ppmmesureacutees agrave 1 m de hauteur sur lrsquoaxe du rejet

essai ndeg 20m 50m 100m 200m 500m 800m

1 15 000 4 500 1 500 400 40 10

2 55 000 31 000 20 000 9 000 900 300

2b 33 000 18 000 6 600 1 600 60 20

3 33 000 20 000 8 000 2 700 250 100

4 65 000 27 000 16 000 10 000 1 200 500

5 28 000 14 000 6 500 1 500 140 30

6 28 000 13 000 7 300 2 500 450 150

7 25 000 11 000 5 300 1 000 160 60

8 26 000 12 000 - - - -

8b 20 000 8 500 4 000 800 70 30

9 20 000 5 000 2 000 450 30 5

10 65 000 29 000 18 000 4 000 80 20

11 65 000 27 000 15 000 3 500 300 80

12 60 000 20 000 7 000 1 500 120 -- valeur de concentration sur lrsquoaxe du panache non mesureacutee

tableau 20 Concentrations moyennes en ammoniacsur lrsquoaxe du panache agrave 1 m de hauteur

Lrsquoessai 4p deacutecrit dans le chapitre 4 eacutetait un essai intermeacutediaire pour valider la reacutealisation desessais suivants Les valeurs de concentration mesureacutees lors de cet essai ne permettent pas dedeacuteterminer les valeurs moyennes sous le vent du rejet Cet essai nrsquoest donc pas mentionneacutedans le tableau ci-dessus

Les valeurs de concentration drsquoammoniac reporteacutees dans le tableau 20 preacuteceacutedent ont eacuteteacutearrondies compte tenu de la preacutecision des capteurs Lrsquoeacutevolution des concentrationsdrsquoammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet a eacuteteacute traceacutee pourchaque essai Ces eacutevolutions sont reporteacutees sur la figure 18 page suivante

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figure 18 Evolution des concentrations en ammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1 (D5)2 (CD3)2b (AB4)3 (CD25)4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)8b (BC5)9 (ABC3)10 (AB3)11 (C5)12 (CD6)

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Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave lrsquoissue des essais on peut noter plusieurs remarques

Les rejets drsquoammoniac liqueacutefieacute se comportent comme des rejets de gaz lourds telqursquoillustreacute sur la figure 19 ci-apregraves Sur cette figure nous avons reporteacute les reacuteponsesde 4 capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet et sur lrsquoaxe de latrajectoire du panache lors de lrsquoessai 10

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

300E+04

350E+04

400E+04

450E+04

500E+04

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n en

am

mon

iac

(ppm

)

10pe-01b1110pe-02b1110pe-03b1110pe-04b11

figure 19 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet

Sur ce macirct les hauteurs des capteurs repeacutereacutees de 01 agrave 04 dans la leacutegende associeacutee agrave cescourbes sont respectivement de 01 m 1 m 2 m et 3 m au-dessus du sol

Le gradient vertical de concentration en ammoniac est important agrave 50 megravetres du pointde rejet En effet au niveau du sol la concentration est supeacuterieure agrave 40 000 ppm (4)et est plus de 10 fois infeacuterieure agrave 3 megravetres de hauteur pour cet essai

Par ailleurs les conditions meacuteteacuteorologiques eacutetant instables le jour de cet essai on peutconstater par moment de grandes fluctuations des valeurs de concentration enammoniac

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Le gradient vertical de concentration en ammoniac est encore prononceacute agrave 100 megravetres dupoint de rejet tel qursquoillustreacute sur la figure 20 suivante pour deux capteurs situeacutes agrave 1 et3 megravetres de hauteur

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

10pe-02c1110pe-04c11

figure 20 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 100 megravetres du point de rejet

Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale un gradient vertical de concentration au sein du nuage atoujours eacuteteacute observeacute agrave 200 megravetres du point de rejet

Ceci eacutetant agrave partir de 500 megravetres les valeurs de concentration mesureacutees agrave 1 et 3 megravetresde hauteur au-dessus du sol eacutetaient quasiment identiques tel qursquoillustreacute sur la figure 21ci-apregraves

000E+00

200E+01

400E+01

600E+01

800E+01

100E+02

120E+02

140E+02

160E+02

180E+02

200E+02

400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10ec-02e1110ec-04e11

figure 21 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 500 megravetres du point de rejet

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Lors du rejet drsquoammoniac en phase gazeuse il a eacutegalement eacuteteacute observeacute uncomportement de type gaz lourd sur les capteurs situeacutes agrave 20 megravetres du point de rejet(Cf figure 22) Cependant agrave 50 megravetres du point de rejet cet effet nrsquoest presque plussensible

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

600 650 700 750 800 850 900 950 1000 1050 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1pe-01a38

1pe-02a38

1pe-03a38

1pe-04a38

figure 22 Evolution des capteurs de concentration en ammoniacsitueacutes agrave 20 megravetres du point de rejet

De plus lors de lrsquoensemble des essais il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuagedrsquoammoniac formeacute

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62 ANALYSES

Dans ce paragraphe nous allons eacutetudier lrsquoinfluence de quelques paramegravetres sur la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac Ces paramegravetres sont

le type drsquoorifice

la stabiliteacute atmospheacuterique

la preacutesence drsquoobstacle

la preacutesence drsquoune reacutetention

et la mise en œuvre de queues de paonEnfin dans une derniegravere partie les reacutesultats expeacuterimentaux mesureacutes lors cette campagnedrsquoessais sont compareacutes agrave des reacutesultas de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel inteacutegral dedispersion atmospheacuterique

621 Influence de lrsquoorifice du rejet

Lors de la reacutealisation des essais 4 types drsquoorifice ont eacuteteacute mis en oeuvre sur le dispositif derejet agrave savoir

A) un orifice de 18 mm de diamegravetre Essai 2bB) un orifice de 20 mm de diamegravetre Essai 2

C) une bride de 2 pouces (508 mm) Essai 3D) et un orifice de 508 mm de diamegravetre Essais 1 4 10 11 12 (5 rejets en champ libre)

Essais 5 6 7 8 8b 9 (6 rejets impactant)

Par la suite ces 4 types drsquoorifice seront noteacutes de A agrave DAfin drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence du type drsquoorifice sur la dispersion atmospheacuterique une largeur dupanache drsquoammoniac a eacuteteacute estimeacutee pour les 8 rejets en champ libre au niveau de lrsquoarc decercle situeacute agrave 20 megravetres du point de rejet Pour estimer cette largeur nous avons deacutetermineacutepour chaque essai la zone ougrave la concentration en ammoniac eacutetait supeacuterieure ou eacutegale agrave lamoitieacute de la concentration maximale releveacutee agrave 20 megravetres Les reacutesultats obtenus sont preacutesenteacutesdans le tableau ci-apregraves

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type drsquoorifice essai largeur du panacheougrave C gt Cmax2

secteur angulaire associeacute

A 2b ( 18 mm) 9 m 25deg

B 2 ( 20 mm) 9 m 25deg

C 3 (bride) 49 m 140deg

1 4 m 11deg

4 5 m 15deg

D 10 6 m 18deg

11 5 m 16deg

12 7 m 20deg

tableau 21 largeur du panache pour les rejets en champ libre

De ce tableau il ressort plusieurs remarques

Le rejet agrave travers la bride (orifice C) produit dans le champ proche le nuage le plus largede tous les essais en champ libre Cela est principalement ducirc au fait que la bride oriente laprojection de lrsquoammoniac suivant des directions perpendiculaires agrave lrsquoaxe du rejet Lepanache qui en reacutesulte est un panache tregraves eacutetendu en largeur qui progresse axialementsous lrsquoeffet du vent Ainsi malgreacute un deacutebit de 33 supeacuterieur agrave lrsquoessai 2b les valeurs deconcentration en ammoniac mesureacutees lors de lrsquoessai 3 avec la bride sont du mecircme ordrede grandeur que lors de lrsquoessai 2b sur les 50 premiers megravetres

Les essais dont lrsquoextreacutemiteacute est libre (orifice D de 508 mm de diamegravetre) conduisent agrave desjets dits laquo jets bacirctons raquo Dans ces conditions la largeur du panache est plus eacutetroite quedans les autres conditions

Enfin les rejets ougrave il a eacuteteacute ajouteacute une restriction de diamegravetre agrave lrsquoextreacutemiteacute (orifices Aet B) conduisent agrave des largeurs de panache supeacuterieures Cela est peut ecirctre ducirc au fait quepour ces essais la restriction de diamegravetre agrave lrsquoorifice conduit agrave une pression dans lacanalisation au niveau de la bregraveche (gt 5 bar) qui est supeacuterieure agrave la pression agrave la bregravechepour les essais sans restriction de diamegravetre (entre 15 et 3 bar) Il srsquoensuit que le flashthermodynamique qui se produit agrave la sortie dans lrsquoatmosphegravere est plus important et donclrsquoexpansion volumeacutetrique reacutesultante conduit agrave une dimension du panache plus importante

En reacutesumeacute les orifices influent sur la physionomie du nuage (largeur hauteur) et parconseacutequent ensuite sur les concentrations moyennes Ceci est clairement visible et mesurabledurant les 50 premiers megravetres Plus loin cette influence srsquoefface devant celle de la stabiliteacuteatmospheacuterique comme cela est montreacute par la suite dans ce rapport

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622 Influence de la stabiliteacute atmospheacuterique

Lrsquoinfluence sur la dispersion atmospheacuterique des conditions de rejet dans le champ prochepeut ecirctre importante sur quelques dizaines de megravetres apregraves le point de rejet Plus loin crsquoest lastabiliteacute atmospheacuterique qui devient preacutepondeacuterante car on se trouve alors en phase dedispersion passive

Ainsi des diffeacuterences de concentration importantes peuvent ecirctre observeacutees en champ lointainpour des rejets de deacutebits identiques mais avec des conditions de stabiliteacute atmospheacuteriquesdiffeacuterentes A titre drsquoexemple les essais 5 et 6 ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des conditions de rejetsimilaires et avec des conditions atmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type(AB 35 ms) pour lrsquoessai 5 et de type (D 5 ms) pour lrsquoessai 6

Par ailleurs les essais 10 et 11 ont eacuteteacute reacutealiseacutes le mecircme jour le premier en deacutebut drsquoapregraves-midiet le second en fin drsquoapregraves-midi avec des conditions de rejet identiques et des conditionsatmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type (AB 3 ms) pour lrsquoessai 10 et de type(C 5 ms) pour lrsquoessai 11

Les eacutevolutions des concentrations des essais 5 et 6 drsquoune part et des essais 10 et 11 drsquoautrepart sont deacutecrites sur le graphe de la figure 23 ci-apregraves

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

5 (AB35)

6 (D5)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10 (AB3)

11 (C5)

figure 23 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques diffeacuterentes

Sur ces graphes on peut observer une diffeacuterence de concentration drsquoun facteur 4 agrave 5 agrave800 megravetres du point de rejet alors que les concentrations sont quasiment eacutegales dans les100 premiers megravetres

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Drsquoautre part des essais avec des conditions atmospheacuteriques de mecircme type ont eacuteteacute reacutealiseacuteslors de la campagne drsquoessais Lorsque lrsquoon compare ces essais entre eux on observe unedilution du panache qui est similaire entre les essais A titre drsquoexemple nous avons reproduitsur la figure suivante deux graphes preacutesentant les conditions de dispersion des essais 2 et 4dont les conditions de rejet eacutetaient voisines (deacutebit voisin sections diffeacuterentes) et des essais 8bet 11 dont les conditions de rejet eacutetaient diffeacuterentes

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

2 (CD3)

4 (CD3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

8b (BC5)

11 (C5)

figure 24 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques similaires

Lrsquoeacutevolution des concentrations drsquoammoniac en fonction de la distance au point de rejet estpresque identique entre les essais Il est agrave noter que dans la reacutealiteacute lrsquoeacutecoulementatmospheacuterique est difficilement reproductible et ainsi il est peu probable que deux essaisavec le mecircme terme source aboutissent agrave des reacutesultats identiques en terme de concentrationssous le vent drsquoun rejet

623 Influence drsquoun obstacle placeacute dans le champ proche

Durant la campagne drsquoessais six rejets impactant une surface dans le champ proche ont eacuteteacutemis en œuvre agrave savoir les essais 5 6 7 8 8b et 9 Pour meacutemoire les essais 5 et 6 eacutetaient desrejets horizontaux contre un mur respectivement placeacute agrave 3 et agrave 1 megravetre du point de rejet Les4 autres essais concernent des rejets verticaux descendant et impactant le sol Pour les essais 7et 8 il nrsquoy avait pas de reacutetention au sol Pour les essais 8b et 9 une reacutetention a eacuteteacute installeacuteeCes deux derniers essais seront eacutetudieacutes dans le paragraphe suivant intituleacute laquo Influence drsquounereacutetention raquo

Il est agrave noter que lors des essais 5 agrave 9 les conditions de stabiliteacute atmospheacuterique deacutetermineacuteesexpeacuterimentalement ont eacuteteacute quasiment toutes diffeacuterentes allant de la classe AB agrave la classe D

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Concernant les deux rejets horizontaux impactant un mur les conditions de rejets sontsimilaires aux conditions de lrsquoessai 4 (rejet en champ libre) Une comparaison de ces troisessais a donc eacuteteacute reacutealiseacutee Lrsquoeacutevolution des valeurs de concentrations drsquoammoniac sous le ventdu rejet est reporteacutee sur la figure ci-apregraves pour ces trois essais

figure 25 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 et 6

On constate que les valeurs de concentration drsquoammoniac enregistreacutees pour les essais 5 et 6apregraves le mur agrave 20 et 50 megravetres du point de rejet sont tregraves proches et ce que le mur soit situeacuteagrave 1 ou 3 megravetres du point de rejet

En revanche lorsque le rejet srsquoeffectue en champ libre les valeurs des concentrationsdrsquoammoniac enregistreacutees par les capteurs sont supeacuterieures drsquoun facteur 2 jusqursquoagrave 50 megravetresdu point de rejet Ensuite il est plus difficile de comparer les valeurs lrsquoinfluence desconditions meacuteteacuteorologiques eacutetant preacutepondeacuterante sur la dispersion du panache

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)

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Deux pheacutenomegravenes peuvent expliquer la diminution de la concentration dans le champ proche(agrave moins de 50 megravetres du lieu du rejet en lrsquooccurrence) lorsque lrsquoon passe de lrsquoessai 4 auxessais 5 et 6

En premier lieu il y a une augmentation du niveau de turbulence meacutecanique car le panacheest obligeacute de contourner lrsquoobstacle constitueacute par le mur Lrsquoeacutecoulement de lrsquoair srsquoeffectue alorspar les cocircteacutes et par le dessus du mur

En second lieu lrsquoimpact du jet drsquoammoniac constitueacute de fines gouttelettes sur la face du murconduit agrave la formation drsquoun film tregraves froid drsquoammoniac liquide ce qui favorise leruissellement des gouttelettes puis la formation drsquoune flaque au pied du mur A cet eacutegard lesthermocouples installeacutes sur la dalle de rejet pour les essais 5 et 6 indiquent

des valeurs de tempeacuterature comprises entre -40degC et -60degC pour les thermocouplesinstalleacutes sur le mur

et des valeurs de tempeacuterature de lrsquoordre de -60degC tout au long du rejet pour lamajoriteacute de ceux installeacutes au niveau du sol

Ainsi un des effets de la preacutesence drsquoun mur dans le champ proche drsquoun rejet de gaz liqueacutefieacuteest de favoriser la recondensation drsquoune partie de lrsquoammoniac rejeteacute et au travers de laformation drsquoun film liquide drsquoammoniac drsquoengendrer le ruissellement de la phase liquideCeci a pour conseacutequence immeacutediate de diminuer les concentrations drsquoammoniac en aval dumur Il est agrave noter que pour ces deux essais il nrsquoy avait pas de cuvette de reacutetention Ainsi unepartie de lrsquoammoniac liquide srsquoest reacutepandu sur une surface dont la dimension est difficile agraveestimer Cet ammoniac sous forme liquide srsquoest ensuite vaporiseacute De ce point de vue rien nrsquoapu ecirctre chiffreacute

Au paragraphe 61 nous avons vu que le nuage drsquoammoniac avait un comportement de typegaz lourd jusqursquoagrave une distance supeacuterieure agrave 200 megravetres du point de rejet lorsqursquoil eacutetait rejeteacuteen phase liquide dans nos conditions drsquoessais et notamment sous forme de jet en champ libreA lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que ce comportement de type gaz lourd est moinsprononceacute pour les rejets ayant impacteacute un mur dans le champ proche

Typiquement lorsque le rejet a eacuteteacute reacutealiseacute en champ libre deux capteurs installeacutes agrave deuxhauteurs diffeacuterentes sur un mecircme macirct de mesure situeacute agrave 50 m du point de rejet indiquent agrave3 m de hauteur des valeurs de concentrations de 5 agrave 10 fois plus faibles que celles mesureacutees agrave1 m de hauteur Apregraves un impact contre un mur le gradient vertical de concentration est tel que les valeurs deconcentration mesureacutees agrave 3 m de hauteur ne sont que deux fois plus faibles environ que cellesmesureacutees agrave 1 m de hauteur

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Concernant les deux rejets verticaux impactant le sol sans reacutetention (essais 7 et 8) leursconditions de rejets eacutetaient voisines de celles des essais 4 5 et 6 Nous avons reporteacute sur legraphe ci-apregraves lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets des essais4 5 6 7 et 8

figure 26 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 6 7 et 8

Sur la figure preacuteceacutedente lrsquoessai 8 nrsquoapparaicirct pas au-delagrave de 50 m en raison drsquoun changementde la direction du vent en cours drsquoessai tel que les mesures faites ne permettent pas de deacuteduirela concentration moyenne sur lrsquoaxe alors deacuteporteacute du nuage Neacuteanmoins il apparaicirct que leniveau de concentration en ammoniac est du mecircme ordre de grandeur jusqursquoagrave 50 m du pointde rejet pour les quatre essais ayant rencontreacute un obstacle

Les conditions de rejet des essais 7 et 8 sont telles que le deacutebit massique de ces essais(39 kgs) est leacutegegraverement infeacuterieur par rapport aux essais 4 5 et 6 (42 kgs) De maniegravereidentique aux essais 5 et 6 on retrouve agrave peu pregraves la mecircme diffeacuterence de concentration entreles essais 7 et 8 et lrsquoessai 4 soit une diminution drsquoenviron 50 jusqursquoagrave 50 m du point derejet Au-delagrave nous nrsquoavons pas suffisamment drsquoinformations pour pouvoir comparer parrapport agrave lrsquoessai 8

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)

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Concernant les essais 4 6 et 7 la stabiliteacute de lrsquoatmosphegravere a eacuteteacute estimeacutee comme eacutetant toujoursneutre (classes C ou D de Pasquill) Cependant la vitesse du vent est diffeacuterente pour ces troisessais La vitesse moyenne pendant ces trois essais a eacuteteacute calculeacutee entre 3 et 6 ms avec desamplitudes de la vitesse comprises entre 1 et 10 ms La diffeacuterence de lrsquoeacutevolution desconcentrations en ammoniac sous le vent des rejets 6 et 7 peut srsquoexpliquer de deux maniegraveres

par une meilleure dilution du panache due agrave des conditions atmospheacuteriques plusfavorables

par une quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee autour du point de rejet plus importante

Par ailleurs des tempeacuteratures de lrsquoordre de -60degC ont eacuteteacute releveacutees au sol pour chaque essaiLrsquoeacutetendue de cette flaque nrsquoa pu ecirctre estimeacutee de maniegravere preacutecise et encore moins soneacutepaisseur (a priori faible) Au cours du rejet cette flaque srsquoeacutevapore Une fois le rejet termineacutecertains capteurs deacutecegravelent des tempeacuteratures en dessous de -50degC encore 4 minutes apregraves la findu rejet ce qui souligne lrsquoimportance de la flaque au sol sans qursquoil ait eacuteteacute possible de laquantifier en lrsquoabsence de reacutetention

En reacutesumeacute le fait qursquoun rejet soit orienteacute contre un mur ou contre le sol semble engendrer unereacuteduction importante des concentrations en ammoniac sous le vent de (environ 50 dans nosconfigurations de rejet) agrave la fois dans le champ proche du rejet et dans le champ lointain

624 Influence drsquoune reacutetentionParmi les quinze essais reacutealiseacutes lors de cette campagne une reacutetention a eacuteteacute mise en place surla dalle de rejet pour les essais 8b et 9 La configuration du rejet est identique pour ces deuxessais agrave savoir des rejets verticaux impactant le sol depuis 1 m de hauteur Seule ladimension de la reacutetention est diffeacuterente entre ces deux essais Pour lrsquoessai 8b la surface de lareacutetention eacutetait de 100 m2 et la hauteur de 5 cm soit un volume de reacutetention de 5 m3 Pourlrsquoessai 9 la surface de la reacutetention eacutetait reacuteduite agrave 4 m2 et la hauteur de 1 m soit un volume dereacutetention de 4 m3

Nous avons vu dans le paragraphe preacuteceacutedent relatif aux rejets impactant un obstacle (essais 56 7 et 8) que drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave la fin de chaque rejet impactant la dalle de beacutetoneacutetait largement mouilleacutee par lrsquoammoniac liquide En particulier pour les rejets qui ontdirectement impacteacute le sol la totaliteacute de la dalle eacutetait mouilleacutee Toutefois la quantiteacutedrsquoammoniac liquide au sol nrsquoa pas pu ecirctre estimeacutee En revanche les essais 8b et 9 permettentdrsquoestimer la quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee au sol

Lors de lrsquoessai 8b 2 120 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde cet essai une hauteur drsquoenviron 15 agrave 2 cm drsquoammoniac liquide eacutetait observable dans lacuvette de reacutetention soit un volume drsquoenviron 15 agrave 2 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave la fin du rejet eacutetait drsquoenviron -60degC comme pour les essais preacuteceacutedents Ainsi nous pouvons estimer que la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente sur la dalle de rejeteacutetait comprise entre 1 050 et 1 400 kg ce qui repreacutesente entre 50 et 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

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89

Lors de lrsquoessai 9 2 370 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde lrsquoessai 9 une hauteur drsquoenviron 55 cm de liquide eacutetait observable dans la cuvette dereacutetention soit un volume drsquoenviron 22 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide agrave la fin durejet eacutetait aux alentours de -42degC Il faut noter qursquoau cours de cet essai de leacutegegraveres fuites onteacuteteacute observeacutees en partie basse de la reacutetention De plus une partie de lrsquoammoniac liquide a eacuteteacuteprojeteacutee hors de la reacutetention sous lrsquoeffet de la vitesse du jet sur la nappe drsquoammoniac Lesprojections drsquoammoniac liquide en dehors de la reacutetention nrsquoont pas pu ecirctre quantifieacutee avecpreacutecisionAinsi nous pouvons estimer qursquoagrave la fin du rejet la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente dansla reacutetention eacutetait supeacuterieure agrave 1 520 kg ce qui repreacutesente environ 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

Par ailleurs lrsquoammoniac liquide dans une reacutetention ne srsquoeacutevapore pas rapidement En effetlrsquoammoniac a besoin drsquoune quantiteacute de chaleur importante pour se vaporiser Il trouve cetteeacutenergie par apport exteacuterieur (tempeacuterature de lrsquoair ambiant vitesse du vent radiation solairepluie ) et en abaissant sa tempeacuterature Crsquoest ainsi que lors de lrsquoessai 9 la tempeacuterature delrsquoammoniac liquide est passeacutee de -40degC agrave la fin du rejet agrave -60degC une heure apregraves (tempeacuteratureatteinte pour les autres essais beaucoup plus rapidement)

Lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets impactant dans unecuvette est difficile agrave comparer avec les rejets impactant sans cuvette car

Les mesures faites lors de lrsquoessai 8 (changement de direction du vent) sontinsuffisantes pour comparer avec lrsquoessai 8b

lors de lrsquoessai 9 on constate une deacutecroissance des valeurs de concentration enammoniac au cours du temps

et les conditions meacuteteacuteorologiques des diffeacuterents essais sont diffeacuterentesLa figure suivante repreacutesente lrsquoeacutevolution de la concentration en ammoniac mesureacutee en champproche agrave 20 m du point de rejet en fonction du temps pour lrsquoessai 9

figure 27

Sur cette figure une moyenne des valeurs de concentration en ammoniac a eacuteteacute effectueacutee agravepartir des mesures faites toutes les 200 secondes

eacutevolution de la concentration mesureacutee agrave 20m du point de rejetau cours de lessai ndeg 9

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

35000

100 300 500 700 900 1100

temps (s)

Con

cent

ratio

n (p

pm)

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90

La deacutecroissance des concentrations en ammoniac au cours du temps pour lrsquoessai 9 peut ecirctreinterpreacuteteacutee de la faccedilon suivante Au deacutebut du rejet lrsquoammoniac liquide impactant la reacutetentionse vaporise tregraves vite gracircce agrave lrsquoapport drsquoeacutenergie du beacuteton constituant la reacutetention Au cours dutemps la tempeacuterature diminue progressivement permettant la reacutetention drsquoammoniac liquide etla diminution de la quantiteacute drsquoammoniac vaporiseacutee au cours du temps

Ainsi une reacutetention peut constituer un moyen efficace pour reacuteduire le niveau de concentrationdans lrsquoenvironnement suite agrave un rejet pour autant qursquoelle soit convenablement placeacutee etdimensionneacutee En particulier il faut noter qursquoune reacutetention installeacutee sous le lieu de la fuitepeut srsquoaveacuterer inefficace si le jet ne vient pas lrsquoimpacter directement ou indirectement apregraveslrsquoimpact sur un obstacle

Par ailleurs la reacutetention doit ecirctre bien entretenue Notamment il faut eacuteviter la preacutesence drsquoeauagrave lrsquointeacuterieur car cette eau apporterait de lrsquoeacutenergie suppleacutementaire pour vaporiser une quantiteacuteplus importante drsquoammoniac liquide

625 Influence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute agrave partir de queues de paonLors de cette campagne drsquoessais deux rejets ont mis en œuvre des queues de paon installeacuteessur la trajectoire du rejet Pour ces deux essais noteacutes 10 et 11 deux queues de paon dediamegravetre 70 mm ont eacuteteacute respectivement situeacutees agrave 25 m et agrave 60 m du point de rejet tel quedeacutecrit dans le chapitre 4 Lrsquoobjectif de ces deux essais eacutetait drsquoessayer drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence dela preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau sur la dispersion atmospheacuterique

Pour eacutetudier cette influence pour chacun des deux essais nous avons reacutealiseacute un rejet enchamp libre pendant environ 10 minutes Afin de pouvoir comparer les reacutesultats des valeursde concentration en ammoniac dans des conditions de dispersion atmospheacuterique qui soient lesplus semblables possibles avant et apregraves la mise en service des queues de paon nous avonsdeacuteclencheacute le fonctionnement des queues de paon seulement 5 minutes apregraves le deacutebut du rejet

A lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que drsquoimportantes fluctuations des conditionsatmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees durant les essais et notamment la direction du vent quinrsquoest pas resteacutee constante Ainsi durant les essais le panache drsquoammoniac est passeacutequelquefois agrave cocircteacute de lrsquoeacutecran drsquoeau

Par ailleurs dans nos conditions de rejet lors de lrsquoessai 10 le jet drsquoammoniac traversaitlrsquoeacutecran drsquoeau situeacute agrave 20 m ce qui rend pratiquement inefficace ce type drsquoeacutecran Par momentle jet eacutetait dirigeacute sur la queue de paon ougrave lrsquoeau sort agrave sa plus grande vitesse Dans cesconditions un brassage meacutecanique du panache pouvait ecirctre observeacute car le jet eacutetait deacutevieacute de satrajectoire Cependant lors de cet essai le nuage est passeacute le plus souvent entre les deuxqueues de paon ce qui fait que la concentration au centre du panache ne srsquoen est pas trouveacutebeaucoup affecteacutee

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A titre drsquoillustration des pages preacuteceacutedentes nous avons reporteacute sur le graphe de la figuresuivante lrsquoeacutevolution des concentrations moyennes en ammoniac sous le vent du rejet 11 avantet apregraves la mise en service des rideaux drsquoeau

figure 28 Evolution des concentrations en ammoniac sous le vent du rejet 11avant et apregraves la mise en service des queues de paon

Sur la figure ci-dessus on constate qursquoil nrsquoy a pas de grandes diffeacuterences avant et apregraves lamise en œuvre des queues de paon Neacuteanmoins il faut noter que ces valeurs de concentrationsont tributaires de la direction prise par le nuage

Par ailleurs il est agrave noter que durant lrsquoessai 11 le vent soufflait relativement fort La vitessemoyenne du vent eacutetait de 5 ms avec des vitesses maximums de 9 ms qui ont eacuteteacuteenregistreacutees Lors de cet essai lrsquoeacutecran drsquoeau lui-mecircme srsquoest coucheacute sous la force du vent

Ainsi dans cette campagne drsquoessais la preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute avec des queues depaon nrsquoa pas diminueacutee de faccedilon significative les concentrations avant et apregraves lrsquoeacutecran drsquoeauCeci peut srsquoexpliquer par le fait qursquoun jet drsquoammoniac peut transpercer un rideau drsquoeau si saquantiteacute de mouvement est suffisante et par des conditions meacuteteacuteorologiques changeantesdurant les essais Un rejet de mecircme nature que ceux qui ont eacuteteacute mis en œuvre dans cettecampagne drsquoessais mais avec une quantiteacute de mouvement beaucoup plus faible lors dupassage agrave travers lrsquoeacutecran drsquoeau conduirait peut ecirctre agrave des valeurs de concentration plus faiblesdans lrsquoenvironnement Ce point meacuteriterait drsquoecirctre approfondi

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essai 11 avant

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626 Comparaisons expeacuterimentations modeacutelisationsDans ce paragraphe les reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors de la campagne drsquoessais ont eacuteteacutecompareacutes agrave des reacutesultats de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel permettant deacutevaluer lesconseacutequences de la mise agrave latmosphegravere accidentelle de produits toxiques ou inflammablesCe type de logiciel permet notamment de calculer la dispersion de ces produits danslrsquoatmosphegravere

Parmi les logiciels existants le logiciel PHAST a eacuteteacute utiliseacute dans sa version 42 Ce modegraveleest de type inteacutegral cest-agrave-dire quil permet de reacutesoudre les eacutequations de conservation sur labase dhypothegraveses simplificatrices A cet eacutegard les limitations inheacuterentes agrave ce logiciel sontnotamment les suivantes

- le terrain doit ecirctre plat de rugositeacute uniforme et non-encombreacute dobstacles - la vitesse du vent doit ecirctre au moins eacutegale agrave 1 ms pour obtenir des reacutesultats

plausibles

- les conditions meacuteteacuteorologiques doivent ecirctre invariables tout le temps de leacutemission etde la dispersion

- le terme source du rejet doit ecirctre constant dans le temps

Pour effectuer des calculs de dispersion drsquoun produit dans lrsquoatmosphegravere il faut au preacutealabledeacutefinir dans le modegravele le terme source du rejet et les conditions meacuteteacuteorologiques danslesquelles il se disperse

Nous avons vu au chapitre 5 que la deacutetermination du terme source drsquoun rejet avec un modegravelepouvait conduire agrave des reacutesultats diffeacuterents de ce que lrsquoon mesure dans la reacutealiteacute Afin desrsquoaffranchir du problegraveme du terme source (lrsquoobjet de ce paragraphe eacutetant lrsquoeacutetude de ladispersion dans lrsquoatmosphegravere) les comparaisons ont eacuteteacute effectueacutees de la maniegravere suivanteDans un premier temps les paramegravetres mesureacutes dans le reacuteservoir lors drsquoun rejet donneacute ont eacuteteacuterenseigneacutes dans le logiciel et dans un deuxiegraveme temps les autres paramegravetres tels que lespertes de charge reacuteguliegraveres et singuliegraveres ont eacuteteacute ajusteacutes de maniegravere agrave calculer un deacutebitmassique identique au deacutebit mesureacute expeacuterimentalement

Ensuite les donneacutees meacuteteacuteorologiques mesureacutees lors de lrsquoessai ont eacuteteacute renseigneacutees agrave partir desdonneacutees expeacuterimentales (tempeacuterature ambiante humiditeacute relative ) La vitesse moyenne duvent pendant lrsquoessai a eacuteteacute retenue pour les calculs Concernant la stabiliteacute atmospheacuteriquenous avons retenu celles qui ont eacuteteacute calculeacutees agrave lrsquoaide des deux meacutethodes exposeacutees auchapitre 5 Lorsque les deux meacutethodes donnent des classes de stabiliteacute diffeacuterentes les deuxclasses sont retenues pour effectuer les calculs

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Avec ces conditions renseigneacutees dans le logiciel nous avons en premier lieu calculeacute ladispersion de lrsquoammoniac dans lrsquoatmosphegravere pour les rejets effectueacutes en champ libre crsquoest-agrave-dire les essais 1 2 2b 4 10 11 et 12

Les 4 graphiques preacutesenteacutes sur la figure suivante preacutesentent une comparaison entre lesreacutesultats expeacuterimentaux (courbe bleue) et les reacutesultats de calculs de dispersion danslrsquoatmosphegravere

figure 29 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 4 10 2 et 2b

Sur ces graphes il apparaicirct que le logiciel calcule des valeurs de concentration en ammoniacdu mecircme ordre de grandeur que les valeurs mesureacutees expeacuterimentalement Seul lrsquoessai 2bparmi les rejets en champ libre a conduit agrave calculer deux valeurs de concentration agrave 100 m et200 m du point de rejet significativement infeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Neacuteanmoins drsquoune maniegravere geacuteneacuterale la modeacutelisation de la dispersion dans lrsquoatmosphegravere drsquounrejet de gaz liqueacutefieacute tel que lrsquoammoniac donne des ordres de grandeur comparables agrave ce quelrsquoon peut observer lors de rejet agrave grande eacutechelle pour autant que

lrsquoon deacutetermine correctement le terme source dans le logiciel

les conditions meacuteteacuteorologiques soient correctement deacutefinies sachant qursquoelles peuventvarier dans le temps de maniegravere rapide (aussi bien la vitesse du vent que la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere)

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le rejet srsquoeffectue horizontalement dans le sens du vent en terrain plat et sansobstacles

En second lieu nous avons effectueacute des calculs avec les rejets impactant Sur la figuresuivante nous avons reporteacute lrsquoeacutevolution des concentrations expeacuterimentales (courbe bleue) etdes concentrations calculeacutees avec le modegravele pour les rejets contre un mur (essais 5 et 6) et surle sol (essais 7 et 8b)

figure 30 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 5 6 7 et 8b

Sur cette figure il apparaicirct que agrave 20 m du point de rejet le modegravele calcule systeacutematiquementune concentration environ deux fois supeacuterieure agrave celle qui a eacuteteacute mesureacutee expeacuterimentalementEnsuite lrsquoeacutevolution des concentrations deacutepend des conditions atmospheacuteriques Pour lrsquoessai 6ougrave ces conditions eacutetaient vraisemblablement de type (D 5 ms) les deux courbes(expeacuterimentale et calculeacutee) preacutesentent toujours la mecircme diffeacuterence lors de lrsquoeacutevolution dunuage sous le vent du rejet Le brassage du nuage suite agrave lrsquoimpact du rejet drsquoune part et lareacutetention drsquoammoniac au niveau du point de rejet drsquoautre part peuvent expliquer cettediffeacuterence

A lrsquoheure actuelle les modegraveles de type inteacutegral ne prennent pas en consideacuteration les rejetsimpactant des surfaces solides Des diffeacuterences de lordre de 50 peuvent ecirctre observeacuteesentre des reacutesultats drsquoessais agrave grande eacutechelle et des calculs effectueacutes avec ce type de modegraveleDes diffeacuterences encore plus importantes peuvent ecirctre observeacutees si la configuration delrsquoimpact est complexe ou si une reacutetention est convenablement placeacutee par rapport au rejet

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7 CONCLUSION ET PERSPECTIVES

Dans le cadre de ce programme de recherche lrsquoINERIS a essentiellement reacutealiseacute une campagnedrsquoessais afin drsquoameacuteliorer les connaissances sur la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniacnotamment en milieux libres ou encombreacutes

De lrsquoensemble des reacutesultats issus de cette campagne drsquoessais les quelques points suivants sontagrave retenir 15 essais de configurations diffeacuterentes ont eacuteteacute reacutealiseacutes sur la peacuteriode comprise entre

deacutecembre 1996 et avril 1997 la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee agrave partir de la phase liquide a eacuteteacute selon les essais comprise

entre 1 400 kg et 3 500 kg par essai pendant une dureacutee comprise entre 7 et 14 minutes soitdes deacutebits compris entre 2 et 45 kgs

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les reacuteservoirs des mesuresde tempeacuterature et de pression ont eacuteteacute reacutealiseacutees pendant les rejets Ces mesures et lesinterpreacutetations sont reporteacutees au chapitre 5

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les canalisations lesmesures effectueacutees en un mecircme endroit ont montreacutees que la valeur de la pression estvoisine de la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cetendroit

environ 200 capteurs pour la mesure de la concentration de lrsquoammoniac et de latempeacuterature ont eacuteteacute installeacutes pour chaque essai

le nuage drsquoammoniac formeacute se comporte comme un gaz lourd et aucune eacuteleacutevation dunuage nrsquoest observeacutee

la tempeacuterature dans le jet drsquoammoniac peut descendre typiquement agrave -70degC des obstacles solides (mur ou sol) placeacutes dans un jet diphasique drsquoammoniac agrave quelques

megravetres du point de rejet ont une grande influence sur les valeurs de concentration mesureacuteesapregraves lrsquoobstacle Dans cette campagne drsquoessais des concentrations environ deux fois plusfaibles ont eacuteteacute mesureacutees apregraves lrsquoobstacle par rapport agrave un rejet en champ libre

Lorsque le rejet est orienteacute vers la cuvette de reacutetention celle-ci permet de reacutecupeacuterer uneimportante quantiteacute drsquoammoniac sous forme liquide Pour deux essais des quantiteacutessupeacuterieures agrave 50 de la masse totale rejeteacutee ont eacuteteacute recueillies sous forme liquide agrave unetempeacuterature drsquoenviron -60degC

La nappe drsquoammoniac liquide ainsi formeacutee ne srsquoeacutevapore pas rapidement les eacutecrans drsquoeau reacutealiseacutes avec des queues de paon et situeacutes sur la trajectoire du panache ont

eu peu drsquoinfluence sur la dispersion de lrsquoammoniac dans les conditions drsquoessais les reacutesultats obtenus montrent par ailleurs que les modegraveles de dispersion de type inteacutegral

disponibles agrave lrsquoheure actuelle peuvent donner des ordres de grandeur corrects desconcentrations sous le vent drsquoun rejet libre Dans le cas drsquoun rejet impactant les reacutesultatsobtenus ne sont corrects que si les modegraveles sont preacutealablement renseigneacutes sur la quantiteacuterejeteacutee agrave lrsquoatmosphegravere (sous forme de vapeur ou drsquoaeacuterosol) apregraves lrsquoimpact

Les reacutesultats obtenus lors de ces essais nous ont conduit agrave eacutelaborer un nouveau programmeayant pour objet lrsquoeacutetude de la laquo dispersion drsquoun gaz liqueacutefieacute en champ proche en preacutesencedrsquoobstacles raquo Ce programme qui a deacutebuteacute en 1999 agrave lrsquoINERIS a notamment pour objectif decreacuteer un modegravele matheacutematique permettant de prendre en compte lrsquointeraction drsquoun rejet de gazliqueacutefieacute contre un obstacle Ce modegravele pourra agrave terme ecirctre inteacutegreacute dans des logiciels de typeinteacutegral

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100

ANNEXE 1

REPERAGE DES THERMOCOUPLES

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Les thermocouples objet de cette annexe sont ceux qui ont eacuteteacute installeacutes

dans le reacuteservoir drsquoammoniac

sur le dispositif de rejet

sur la dalle de rejet

et lorsqursquoil y en avait sur le mur ou la cuvette de reacutetention

Une description de la localisation des thermocouples est effectueacutee dans les tableaux ci-apregraves

Pour tous les essais les thermocouples suivants ont eacuteteacute installeacutes

thermocouple location Leacutegende

dans le reacuteservoir agrave 1 450mm du fond

Tank 1 450 mm

dans le reacuteservoir agrave 1 100mm du fond

Tank 1 100 mm

dans le reacuteservoir agrave 750mm du fond

Tank 750 mm

dans le reacuteservoir agrave 400mm du fond

Tank 400 mm

dans le reacuteservoir agrave 50mm du fond

Tank 50 mm

agrave lrsquoextreacutemiteacute dudispositif de rejet

OUTLET - th6

entre les deux vannes dudispositif de rejet

th 7

agrave lrsquoentreacutee du dispositifde rejet

th 8

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Essai 4

Pour cet essai quatre thermocouples suppleacutementaires ont eacuteteacute installeacutes sur le sol Deux dansla direction du rejet agrave 3 et 5 megravetres de lrsquoorifice et deux de chaque cocircteacute agrave 3 megravetres

Positions desthermocouples

Leacutegende

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 3 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 3m

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 5 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 5m

sur le sol dans ladirection (23) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 23 at 3m

sur le sol dans ladirection (31) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 31 at 3m

Essais 5 et 6

Concernant ces essais un mur de 3 megravetres de largeur de 3 megravetres de hauteur et de 1 megravetredrsquoeacutepaisseur a eacuteteacute construit agrave une distance depuis lrsquoorifice respectivement de 3 megravetres et de1 megravetre Pour ces deux configurations 19 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes 4 sur le mur et 15sur le sol

Sur le mur les 4 thermocouples repeacutereacutes 11 agrave 14 eacutetaient installeacutes tel que deacutecrit sur la figure 31ci-dessous

11 1213

14

figure 31

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103

Pour lrsquoessai ndeg5 les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol tel que deacutecrits sur la figure 32

1720

19

2729 30

2625

24

23

2221

16

28

18

figure 32

La leacutegende utiliseacutee pour chacun de ces thermocouples est indiqueacutee dans le tableau ci-dessous

Leacutegende

th11 - wall 1 m centre th21 - ground centre

th12 - wall 1 m right th22 - ground centre

th13 - wall 1 m left th23 - ground centre

th 14 - wall 2 m centre th24 - ground centre

th16 - ground 60deg right th25 - ground 30deg left

th17 - ground 60deg right th26 - ground 30deg left

th18 - ground 60deg right th27 - ground 60deg left

th19 - ground 30deg right th28 - ground 60deg left

th20 - ground 30deg right th29 - ground 60deg left

th30 - ground 60deg left

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Pour lrsquoessai 6 le mur se trouvait agrave un megravetre de lrsquoorifice du dispositif de rejetLes thermocouples ont donc eacuteteacute installeacutes sur le sol tel qursquoindiqueacute sur la figure 33 ci-apregraves

17

20

19

27

29

30

16

28

18

2324

2526

22

21

figure 33

Essais 7 et 8 Ces essais eacutetaient instrumenteacutes de la faccedilon suivante (Cf figure 34)

17 2019

27

29

30

16

28

18

23

24

25

26

22

21

14

12

13

11

figure 34

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Essai 9

Pour cet essai lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet impactait dans une cuvette de reacutetention de 2mx 2m x 1m Les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes selon la direction 20 tel que deacutecrit sur lafigure suivante

24 23 22

212019181716 15 14 13 12 112729

25

26

28

plexiglass

1 000 1 000 1 000

hauteur sol(mm)

thermocouples

0 th11 th27 th28 th2930 th1260 th13100 th14150 th15200 th16300 th17400 th18500 th19 th26600 th20800 th21

1 000 th22 th23 th24 th25

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Essais 10 11 et 12

Pour ces trois essais 6 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol dans lrsquoaxe du dispositif derejet A partir de la verticale du point de rejet il y en avait un tous les megravetres Nous les avonsrepeacutereacutes de la faccedilon suivante

70

1080

60 50 40

30

20

ground 2mground 4m

ground 1mground 3m

ground 5m

ground 0m

figure 35

Essais 2b et 8b

Pour ces deux essais en plus des 6 thermocouples deacutecrits ci-dessus nous en avons installeacutes12 sur deux macircts et 1 agrave 50 cm au dessus de lrsquoorifice du rejet Ce dernier est repeacutereacute par laleacutegende laquo point 0 - h=15m raquo Les autres thermocouples sont repeacutereacutes de la faccedilon suivante surles macircts 1 et 2 respectivement situeacutes agrave 2 et 4 megravetres du point 0 dans la direction 7

mast 1 - h=01m

mast 1 - h=05m

mast 1 - h=1m

mast 1 - h=15m

mast 1 - h=2m

mast 1 - h=3m

mast 2 - h=01m

mast 2 - h=05m

mast 2 - h=1m

mast 2 - h=15m

mast 2 - h=2m

mast 2 - h=3m

figure 36

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ANNEXE 2

PRINCIPALES TECHNIQUES DE MESURES DIRECTES

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Lannexe 2 a pour objectif de preacutesenter sommairement les principales techniques de mesurede la concentration en ammoniac Ce chapitre reacutesulte notamment de travaux de leacutequipe dAAccorsi [13] et des documentations fournies par les constructeurs en particulier [24]

1 LES APPAREILS A CELLULES ELECTROCHIMIQUES

Ce paragraphe sinspire principalement du document [1]Les appareils de mesure des concentrations en gaz dans lair qui utilisent des celluleseacutelectrochimiques sont apparus il y a une vingtaine danneacutees environ

Principe de mesureChaque cellule eacutelectrochimique est relativement speacutecifique de la deacutetection dun seul gaz Legaz agrave mesurer traverse une membrane semi-permeacuteable cest-agrave-dire permeacuteable aux gaz maisimpermeacuteable aux liquides Le gaz arrive au contact dune eacutelectrode sensible recouverte duncatalyseur en preacutesence duquel il est oxydeacute tandis quune contre-eacutelectrode reacuteduit loxygegravene delair Ces pheacutenomegravenes lrsquooxydoreacuteduction saccompagnent dun courant dions agrave traversleacutelectrolyte et dun courant deacutelectrons agrave lexteacuterieur (Cf Figure 21)

La reacuteaction agrave leacutelectrode sensible est (dapregraves la documentation de MARTEC)

2 NH3 --------gt N2 + 6 e- + 6 H+

La reacuteaction agrave la contre eacutelectrode est (drsquoapregraves le rapport CECA)

2 e- + 05 O2 + 2 H+ --------gt H2O

Globalement 2 NH3 + 32 O2 ---------gt N2 + 3 H2O

Pour eacuteviter des pheacutenomegravenes de couches limites capacitives agrave linterface eacutelectrodeeacutelectrolyteune eacutelectrode de reacutefeacuterence maintient le potentiel de leacutelectrode sensible agrave une valeur fixe cequi permet de garder un signal stable dans le temps

Figure 21 Descriptif de fonctionnement dune cellule eacutelectrochimique

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LimitesLa seacutelectiviteacute est obtenue dune part par la valeur du potentiel de reacutefeacuterence dautre part parle catalyseur doxydation En pratique une seacutelectiviteacute absolue nexiste pas A titre dexemplevoici le tableau fourni par Draumlger de quelques composeacutes provoquant des interfeacuterences sur lePAC II NH3

Gaz Symbole Concentration gazdessais (VV)

Ecart en ppm NH3 de lavaleur de mesure

Chlore Cl2 10 ppm lt 1

Acide cyanhydrique HCN 25 ppm lt 3

Dioxyde de carbone CO2 1 -5 lt et lt 0 (signal de deacutefaut)

Monoxyde de carbone CO 115 ppm lt 3

Meacutethane CH4 30 lt 3

Meacutethanol CH3OH 170 ppm lt 35

Anhydride sulfureux SO2 20 ppm lt1

Hydrogegravene sulfureacute H2S 20 ppm lt 75

Dioxyde dazote NO2 20 ppm lt 3

Hydrogegravene H2 153 lt 115

Tableau 21 Composeacutes provoquant des interfeacuterences sur le PAC II NH3 tireacute dela documentation technique du PAC II NH3 de Draumlger

Ainsi il est difficile de savoir exactement ce que lon mesure et surtout avec quelle preacutecisionlorsque lon se trouve dans un milieu ougrave plusieurs gaz sont preacutesents (par exemple dans lesatmosphegraveres industrielles)

Le domaine de mesure de la plupart des appareils de type eacutelectrochimique en ce qui concernela mesure des concentrations de lammoniac seacutetend de quelques ppm agrave 300 500 ou1 000 ppm Les cellules capables de mesurer le millier de ppm sont tregraves rares La limite dedeacutetection est de lordre de 20 agrave 30 ppm Le temps de reacuteponse deacutepasse les 20 s et peut atteindrela minute il est fonction du type de membrane utiliseacute pour proteacuteger leacutelectrode sensible Ladureacutee de vie de ce type dappareil est denviron un agrave deux ans Le prix moyen dune celluleeacutelectrochimique seule est denviron 1 000 F et varie de 500 agrave 7 000 F

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2 LES APPAREILS A OXYDATION CATALYTIQUE (PELLISTOR)

Ce paragraphe propose une synthegravese des documents techniques de EEV [2] et de lINRS [3]

PrincipeLe principe consiste agrave provoquer loxydation catalytique du gaz inflammable ici lammoniacet de mesurer leacutechauffement produit

Le deacutetecteur catalytique est eacutequipeacute en reacutealiteacute de deux eacuteleacutements un deacutetecteur catalytique actifet un eacuteleacutement compensateur non-actif Chaque eacuteleacutement est composeacute dun filament de platinedans une perle dun mateacuteriau reacutefractaire Pour leacuteleacutement deacutetecteur un meacutelange catalytique estappliqueacute sur cette perle tandis que pour leacuteleacutement compensateur la perle est traiteacutee de sorteque loxydation catalytique ne puisse pas avoir lieu

Les deux eacuteleacutements sont connecteacutes dans un Pont de Wheatstone suivant la figure 22 extraitedu document [3]

Figure 22 Scheacutema de principe dun appareil de mesure agrave oxydation catalytiqueLe courant continu qui traverse les perles porte le deacutetecteur agrave une tempeacuterature approprieacutee augaz agrave deacutetecter Le filament du deacutetecteur fonctionne comme un thermomegravetre quand le gazcombustible soxyde sur la perle du deacutetecteur laugmentation de la tempeacuterature reacutesultanteaccroicirct la reacutesistance du filament Ceci deacuteseacutequilibre le pont donnant un signal pouvant ecirctre lusoit en pourcentage de gaz soit en pourcentage de la Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute (LIE)ou bien encore deacuteclenchant une alarme sonore ou visuelle

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Le taux avec lequel le gaz brucirclera sur leacuteleacutement deacutetecteur est une fonction du taux de diffusiondu gaz dans le deacutetecteur Le taux de diffusion est controcircleacute en enfermant les eacuteleacutements dans unbloc de dimensions preacutecises

EEV explique en outre quil existe deux arrangements de montage Dans le premier les gazcirculent agrave un deacutebit donneacute de 05 litreminute Le second arrangement est conccedilu pour unediffusion simple des gaz dans un bloc Dans les deux cas un fritteacute est inclus et un filtre depapier est placeacute dans la tecircte de diffusion pour empecirccher la peacuteneacutetration de poussiegraveres dans lacaviteacute Un autre possibiliteacute est de remplacer le fritteacute par un disque de minuscules billes debronze ou dacier inox (recommandeacute pour lammoniac)

LimitesLa dureacutee de vie du deacutetecteur est limiteacutee Elle est lieacutee agrave la tempeacuterature de fonctionnementmais eacutegalement agrave une perte drsquoefficaciteacute dans le temps qui est deacutependante dunfonctionnement prolongeacute dune exposition agrave des concentrations trop importantes Enfin ledeacutetecteur peut ecirctre deacuteteacuterioreacute (empoisonneacute) par certains gaz ou vapeurs Pour proteacuteger lesdeacutetecteur des effets de certaines vapeurs organiques ou siliconeacutees un filtre interchangeable encharbon actif ou en carbone peut ecirctre utiliseacute

Le signal de sortie du pont est du type repreacutesenteacute figure 23 Il augmente au-delagrave de la LIE(Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute) jusquagrave la stœchiomeacutetrie qui est denviron 10 dans lairpour le meacutethane (cas repreacutesenteacute ci-dessous) et de 21 pour lammoniac Pour desconcentrations supeacuterieures le signal deacutecroicirct de maniegravere lineacuteaire agrave cause du manque decomburant

On peut noter que lorsque la concentration en gaz combustible deacutepasse la valeur de lastœchiomeacutetrie on peut utiliser un autre type de deacutetecteur baseacute sur le principe de laconductiviteacute thermique pour mesurer les fortes concentrations et ainsi enlever le doute surlambivalence A ce titre les eacuteleacutements compensateurs de certains deacutetecteurs agrave oxydationcatalytique peuvent ecirctre utiliseacutes Cependant drsquoapregraves les informations fournies par EEV laconductiviteacute thermique de lrsquoammoniac est tregraves proche de celle de lrsquoair si bien qursquoune mesurepreacutecise et fine risque de srsquoaveacuterer impossible ou tregraves deacutelicate

Figure 23 Signal de sortie dun capteur de type pellistorpour une exposition au meacutethane

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112

La mesure des concentrations supeacuterieures agrave la stœchiomeacutetrie pourrait ecirctre effectueacutee pardilution avec de lair suivant un rapport de dilution connu par exemple 10 Ainsi 100 vvdammoniac serait abaisseacute agrave 10 et la sensibiliteacute de deacutetection serait alors de lordrede 1 vv

3 LES SEMI-CONDUCTEURSPour la reacutedaction de ce paragraphe nous avons utiliseacute les documents [34]

PrincipeUn semi-conducteur est un mateacuteriau dont les proprieacuteteacutes conductrices de leacutelectriciteacute sontintermeacutediaires entre celles dun conducteur et celles dun isolant La preacutesence dun gazprovoque une variation de reacutesistance eacutelectrique de leacuteleacutement semi-conducteur du deacutetecteur parles pheacutenomegravenes dadsorption physique (pheacutenomegravene reacuteversible) et de combustion catalytique agravela surface du semi-conducteur le gaz adsorbeacute soxyde en preacutesence de loxygegravene de surface etle produit de la combustion se deacutesorbe La modification de la teneur en oxygegravene agrave la surfaceentraicircne une modification de leacutequilibre eacutelectrons-trous (le trou eacutetant le site dadsorption) dansle semi-conducteur Cette variation est directement lieacutee agrave la concentration en gaz et modifieleacutequilibre eacutelectrique du circuit dans lequel le deacutetecteur est placeacute

Dans le cas du deacutetecteur Figaro le mateacuteriau semi-conducteur utiliseacute est du dioxyde deacutetain(SnO2-X) qui est chauffeacute agrave haute tempeacuterature (par exemple 400degC)

LimitesLes deacutetecteurs agrave semi-conducteur sont tregraves sensibles agrave la tempeacuterature la conductibiliteacuteaugmente avec la tempeacuterature De plus le fonctionnement des semi-conducteurs est perturbeacutepar des paramegravetres interfeacuterents qui sont lhumiditeacute les poussiegraveres les graisses ou dautres gazagrave adsorption preacutefeacuterentielle

Reacutefeacuterences Biliographiques[1] Accorsi Rapport final CECA - Faisabiliteacute de campagnes de mesures datmosphegraveres de

travail par des appareils multigaz transportables 1992

[2] EEV Combustible Gas Detectors - Product Data[3] A Accorsi J C Laforest P Hureacute Deacutetection de meacutelanges air-ammoniac INRS

Cahiers de notes documentaires ndeg127 p 217-222 2e trimestre 1987

[4] FIGARO - Products Catalog

Page 6: AMMONIAC - Ineris · 2017. 6. 30. · substance très toxique, corrosive, inflammable et explosive dans certaines conditions. Pour mémoire, la perte de confinement d’une citerne

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2 PROPRIETES DE LrsquoAMMONIAC

21 PROPRIETES PHYSIQUES

La reacutedaction de ce paragraphe sappuie notamment sur les documents Air Liquide (1980)ULMANN (1985) et SNIE (1991)

211 Geacuteneacuteraliteacutes

Lrsquoammoniac est identifieacute de la maniegravere suivante (Cf tableau 1)

nom ammoniac

numeacutero CAS 7664-41-7

numeacutero CEE 007-001-00-5

code de danger RTMD 268

numeacutero ONU 1005

formule chimique NH3

masse molaire 1703 g

tableau 1

Sous la pression atmospheacuterique et agrave 20degC lrsquoammoniac est un gaz incolore drsquoodeurcaracteacuteristique piquante et irritante

212 Donneacutees thermodynamiques

Les principales donneacutees thermodynamiques de lrsquoammoniac sont les suivantes

Point de fusion - 777 degC

Point drsquoeacutebullition - 334degC agrave 1013 bar abs

Tension de vapeur variable en fonction de la tempeacuterature (Cf tableau 2)

Tempeacuterature(degC)

- 7771 - 334 - 187 0 47 20 257 30 501 789

Pression absolue(bar)

006077 1013 2 429 5 856 10 1166 20 40

tableau 2 Tension de vapeur de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

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6

Tempeacuterature critique 40555 K

Pression critique 11480 bar

Chaleur de fusion agrave 1013 bar 3323 kJkg-1

Chaleur de vaporisation agrave -15degC 1 210 kJkg-1 (2895 kcalkg-1)

Chaleur de vaporisation agrave -334degC 1 370 kJkg-1 (328 kcalkg-1)

Viscositeacute dynamique du liquide agrave - 335degC 10225 mPas

Un litre de liquide libegravere 947 litres de gaz (deacutetendu agrave 15degC sous 1 bar de pression)

213 Solubiliteacute

La solubiliteacute de lrsquoammoniac dans lrsquoeau est importante Le tableau 3 indique la solubiliteacute delrsquoammoniac en fonction de la tempeacuterature (WHO 1986)

Tempeacuterature(degC)

Solubiliteacute(gL)

0 89520 52940 31660 168

tableau 3 Solubiliteacute de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

Par ailleurs la dissolution de lrsquoammoniac dans lrsquoeau est fortement exothermique 2 000 kJpar kilogramme drsquoammoniac dissous dans lrsquoeau (soit 4785 kcalkg-1) A titre indicatif ladissolution drsquoun kilogramme drsquoammoniac deacutegage assez drsquoeacutenergie pour en eacutevaporer pregraves drsquounkilogramme et demi

214 Densiteacute masse volumique

Gaz 0772 kgm-3 agrave 0 degC 0610 kgm-3 agrave 20 degCsoit une densiteacute de 0597 par rapport agrave lrsquoair

Liquide variable en fonction de la tempeacuterature tel que reporteacute dans le tableau 4

Tempeacuterature(degC) -40 -334 -20 -10 0 10 15 20 30 50 100 1324

Masse volumique delrsquoammoniac liquide

(kgm-3)690 679 659 647 634 621 617 607 592 558 452 235

tableau 4 Masse volumique de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

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7

22 EXPLOSIBILITE ET INFLAMMABILITE

Les informations reporteacutees ci-apregraves proviennent notamment de lrsquoeacutetude reacutealiseacutee par lrsquoINERIS(Abiven 1991) agrave la demande du Ministegravere de lrsquoEnvironnement

221 Limites drsquoexplosibiliteacute

Dans la litteacuterature diffeacuterentes valeurs existent relativement aux Limites Infeacuterieures etSupeacuterieures drsquoExplosibiliteacute (LIE et LSE) La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du Servicede lrsquoEnvironnement Industriel du Ministegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et delEnvironnement fournit les valeurs suivantes LIE 16 et LSE 25 Ces valeurs sonteacutegalement indiqueacutees par lrsquoINRS (1989) et SAX (1996) Drsquoautres auteurs donnent des valeursleacutegegraverement diffeacuterentes LIE 15 et LSE 28 drsquoapregraves NFPA (1994) et Medart (1979) LIE155 et LSE 27 drsquoapregraves Weiss (1985)

222 Tempeacuterature drsquoauto-inflammation

La tempeacuterature drsquoauto-inflammation drsquoun meacutelange de gaz ou de vapeur est la tempeacuteratureminimale agrave partir de laquelle le meacutelange est le siegravege drsquoune reacuteaction chimique suffisammentrapide pour qursquoune flamme apparaisse spontaneacutement et se propage dans tout le meacutelange Latempeacuterature drsquoauto-inflammation de lrsquoammoniac releveacutee dans la litteacuterature est de 650degC(Chaineaux 1991)

223 Energie minimale drsquoinflammationLa mise agrave feu drsquoun meacutelange inflammable exige lrsquointroduction locale drsquoune certaine quantiteacutede chaleur Lrsquoeacutevaluation de cette quantiteacute drsquoeacutenergie neacutecessaire pour enflammer le meacutelange estrelativement deacutelicate

Buckley et Husa (1962) ont deacutetermineacute lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammation de lrsquoammoniac enutilisant un systegraveme capacitif Ils ont obtenus ainsi une eacutenergie minimale drsquoinflammation delrsquoammoniac de 680 millijoules

Kramer (1985) a obtenu une eacutenergie minimale pour un meacutelange ammoniac-air de14 millijoules Cette valeur tregraves diffeacuterente de celle obtenue par Buckley et Husa montre ladifficulteacute pour quantifier lrsquoeacutenergie de deacutecharge des dispositifs expeacuterimentaux utiliseacutes

Neacuteanmoins malgreacute cette plus faible valeur pour lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammationdeacutetermineacutee par Kramer un meacutelange air-ammoniac possegravede une eacutenergie minimaledrsquoinflammation plus eacuteleveacutee (de 1 agrave 2 ordres de grandeur) par rapport agrave la plupart des meacutelangesair-hydrocarbures

224 Agents extincteurs

Les agents extincteurs qui doivent ecirctre employeacutes sont uniquement le CO2 ou les poudres degraveslors que de lrsquoammoniac agrave lrsquoeacutetat liquide peut ecirctre preacutesent En effet le contact de lrsquoeau surlrsquoammoniac liquide communique de la chaleur agrave ce dernier et favorise sa vaporisation

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8

23 REACTIONS AVEC DES CONTAMINANTS

Lrsquoammoniac sert agrave la fabrication de beaucoup de produits nitreacutes Mais il existe des reacuteactionsdangereuses avec certains composeacutes ou certaines familles de composeacutes

Le meacutelange drsquoammoniac avec un contaminant peut conduire agrave la formation de produitsexplosifs

LrsquoINRS (1976) mentionne dans ses cahiers de notes documentaires (note 1024-84-76) desproduits conduisant agrave des reacuteactions chimiques dangereuses avec lrsquoammoniac tels que lrsquoacidenitrique lrsquooxygegravene le bore ou les oxydants

231 Les halogegravenes et interhalogegravenesLes halogegravenes (fluor chlore brome iode) reacuteagissent vivement sur lrsquoammoniac et sessolutions Des reacuteactions explosives peuvent eacutegalement avoir lieu avec les produits suivants aceacutetaldeacutehyde acide hypochloreux ferricyanure de potassium Il se produit des composeacutesexplosifs tels que les trihalogeacutenures drsquoazote

Par exemple

avec le chlore Cl2 les meacutelanges sont explosifs srsquoils sont chauffeacutes ou si le chlore est enexcegraves agrave cause de la formation de trichlorure drsquoazote

avec du pentafluorure de brome BrF5 des explosions sont probables

232 Les meacutetaux lourdsLrsquoammoniac est capable de reacuteagir avec quelques meacutetaux lourds (lrsquoargent lrsquoor le mercure)pour produire des mateacuteriaux qui peuvent exploser violemment quand ils sont seacutecheacutes

avec du chlorure drsquoor (III) AuCl3 sous une large varieacuteteacute de conditions la preacutesencedrsquoammoniac conduit agrave des composeacutes explosifs ou fulminants qui explosent quand ilssont chauffeacutes

avec les oxydes drsquoargents AgO Ag2O il y a formation de composeacutes explosifs

avec du mercure Hg la reacuteaction donne des produits qui sont fortement explosifs etqui deacutetonent facilement On ne doit pas utiliser drsquoinstrument contenant du mercure sicelui-ci peut entrer en contact avec de lrsquoammoniac (BIT 1993)

233 Les oxydants et les peroxydesLrsquoammoniac reacuteagit sur de nombreux oxydes et peroxydes le peroxyde de chlore agrave froidlrsquoanhydrique iodique agrave chaud les perchlorates qui vers 250deg C donnent lieu agrave une reacuteactionviolente Le meacutelange drsquoun composeacute oxydant et drsquoammoniac liqueacutefieacute peut exploser sous lrsquoeffetdrsquoun choc

Par exemple

avec le peroxyde drsquohydrogegravene H2O2 de lrsquoammoniac dissout dans 996 deperoxyde donne une solution instable qui explose violemment

avec du chlorure de nitryle ClNO2 lrsquointeraction est tregraves violente mecircme agrave - 75 degC

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9

avec le difluorure de trioxygegravene F2O3 la reacuteaction peut causer des inflammations etdes explosions mecircme agrave - 183 degC Avec de lrsquoammoniac solide il reacuteagit pour donnerdes inflammations ou des explosions

avec de lrsquooxygegravene O2 srsquoils sont mis en contact dans un appareil reacutefrigeacuterant il peut yavoir une explosion De plus en preacutesence drsquoammoniac lrsquooxygegravene peut acceacuteleacuterer ouprovoquer de la corrosion

234 Les acides

Avec certains acides des reacuteactions violentes sont observeacutees tel que

avec lrsquoacide hypochloreux pur HClO lrsquoammoniac sous forme gazeuse explose agraveson contact et libegravere du chlore

avec lrsquoacide nitrique HNO3 un jet drsquoammoniac brucircle dans une atmosphegravere drsquoacidenitrique

235 Autres aspects

Lrsquoammoniac peut aussi causer des reacuteactions incandescentes par exemple

avec le bore B chauffeacute dans une atmosphegravere drsquoammoniac sec

avec lrsquoanhydre chromique CrO3 lrsquoammoniac gaz deacutecompose le trioxyde sec avecincandescence agrave la tempeacuterature ordinaire

Lrsquoammoniac peut eacutegalement former des meacutelanges auto-inflammables

avec lrsquoacide nitrique HNO3 (Cf sect 234)

avec le dichlorure de chromyle CrO2Cl2 lrsquoammoniac peut ecirctre enflammeacute par ceproduit

236 Stabiliteacute

A tempeacuterature ordinaire le gaz ammoniac est un composeacute stable sa dissociation enhydrogegravene et en azote ne commence que vers 450 - 500deg C En preacutesence de certains meacutetauxcomme le fer le nickel lrsquoosmium le zinc lrsquouranium cette deacutecomposition commence degraves latempeacuterature de 300deg C et est presque complegravete vers 500 agrave 600deg C

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10

24 TOXICITE

241 GeacuteneacuteraliteacutesConcernant la toxiciteacute de lrsquoammoniac il existe diffeacuterentes valeurs publieacutees pour un mecircmeeffet donneacute

A cela trois raisons fondamentales

lrsquoabsence drsquoexpeacuterimentation humaine pour les concentrations eacuteleveacutees

la dispariteacute des individus constituants un eacutechantillonnage humain par rapport agrave uneacutechantillonnage drsquoanimaux de laboratoire seacutelectionneacutes pour lequel la reacuteponse varie peudrsquoun animal agrave lrsquoautre

et la difficulteacute drsquoextrapoler agrave lrsquohomme des reacutesultats issus de lrsquoexpeacuterimentation animaleLa toxiciteacute de lrsquoammoniac gazeux est lieacutee agrave sa tregraves grande solubiliteacute et agrave lrsquoalcaliniteacute dessolutions reacutesultantes qui en fait un agent agressif des muqueuses et des poumons

Srsquoil existe des valeurs fiables sur les daphnies ou les rats la toxiciteacute sur lrsquohomme est plusdeacutelicate agrave deacuteterminer Notamment lrsquoinfluence de la concentration ou de la dureacutee drsquoexpositionest difficile agrave eacutevaluer A cet eacutegard une eacutetude sur la laquo toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniac raquo a eacuteteacutereacutealiseacutee par lrsquoINERIS (Auburtin 1999)

Lrsquoexposition agrave une atmosphegravere chargeacutee drsquoammoniac peut provoquer diverses atteintescorporelles deacutetailleacutees ci-apregraves

Atteintes oculaires elles peuvent ecirctre provoqueacutees par lrsquoaction des vapeurs mais aussipar les projections de liquide Elles se manifestent par du larmoiement desconjonctivites pouvant srsquoaccompagner drsquoatteintes agrave la corneacutee plus ou moins profondes

Atteintes cutaneacutees sous forme de dermites de contact

Atteintes respiratoires lrsquoinhalation de vapeurs ammoniacales provoque une irritationdes voies respiratoires supeacuterieures avec eacuteternuement dyspneacutee et toux le stade le plusgrave eacutetant lrsquoœdegraveme aigu du poumon (OAP) LrsquoOAP est un accident qui se produitapregraves inhalation de gaz veacutesicants (Cl2 NH3 SO2) par deacutegradation des parois desalveacuteoles pulmonaires qui sont alors inondeacutees par le plasma sanguin Fort heureusementle seuil de deacutetection olfactive de lrsquoammoniac se situe bien en dessous des concentrationsconsideacutereacutees dangereuses

Brucirclures digestives lrsquoingestion drsquoammoniaque est suivie de pheacutenomegravenes douloureuxtregraves intenses avec intoleacuterance gastrique eacutetat de choc srsquoaccompagnant parfoisdrsquoeacuterythegraveme ou de purpura La complication agrave redouter est lrsquoœdegraveme de la glotte

Lrsquoammoniac sous forme liquide en contact direct avec la peau gegravele les tissus et provoque desbrucirclures Les solutions drsquoammoniac sont fortement alcalines et par suite tregraves irritantes pour lesmuqueuses la peau et les yeux

Lrsquoexposition prolongeacutee et reacutepeacuteteacutee agrave lrsquoammoniac entraicircne une toleacuterance plus eacuteleveacutee Lesodeurs et les effets irritants sont perccedilus plus difficilement

Les seuils de perception olfactive sont tregraves variables suivant lrsquoindividu allant de quelquesppm agrave plusieurs dizaines de ppm

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242 Toxicologie aigueumlSur ce point les reacutesultats sont tireacutes drsquoobservations effectueacutees lors drsquoaccidents et nondrsquoexpeacuterimentations rigoureuses toutefois le seuil drsquoirritation a pu ecirctre mesureacute sur desgroupes de volontaires

Les valeurs de concentration leacutetale 50 (CL501) permettent essentiellement drsquoeacutevaluer lesrisques fatals pour lrsquohomme car il est impossible drsquoeffectuer de telles expeacuteriences sur lrsquoecirctrehumain

Une donneacutee concernant la toxiciteacute pour lrsquohomme nrsquoest exploitable que si elle associe une concentration un temps drsquoexposition et une probabiliteacute drsquoapparition des effets

La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du SEI (Service de lrsquoEnvironnement Industriel duMinistegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et de lEnvironnement) fournit les valeurssuivantes

Dureacutee 3 min 10 min 20 min 30 min 60 min 120 min

Seuil des Effets Leacutetaux2

(mgm3) 14 000 7 500 5 300 4 330 3 100 2 200

Seuil des Effets Irreacuteversibles3

(mgm3) 696 484 393 348 283 229

Odeur(mgm3) 362 (soit 5 ppm)

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 5 Valeurs de toxiciteacute de lammoniac issu de la fiche TOX 003-06-1998

La deacutetection de lrsquoammoniac par lodorat humain deacutepend de la sensibiliteacute des personnes Cettelimite olfactive se situe geacuteneacuteralement agrave partir dune concentration comprise entre 5 et 25 ppm

Cette valeur est bien infeacuterieure au seuil correspondant agrave des dommages irreacuteversiblesqui lui-mecircme est notablement infeacuterieur au seuil relatif aux effets leacutetaux Pour meacutemoire cetaspect nrsquoest pas veacuterifieacute pour drsquoautres gaz tels que par exemple le monoxyde de carbone quiest inodore

1 CL50 valeur calculeacutee agrave partir de la concentration de produit supposeacutee provoquer la mort de 50 de lapopulation expeacuterimenteacutee pendant un temps drsquoexposition deacutetermineacute

2 Seuil des effets leacutetaux Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas de risque de deacutecegravesLa notion de laquo la plupart des individus raquo exclut les sujets laquo hypersensibles raquo tels que les insuffisantsrespiratoires

3 Seuil des effets irreacuteversibles Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas un effet irreacuteversibleUn effet irreacuteversible correspond agrave la persistance dans le temps drsquoune atteinte leacutesionnelle ou fonctionnelledirectement conseacutecutive agrave une exposition en situation accidentelle (exposition unique et de courte dureacutee)ayant pour conseacutequences des seacutequelles invalidantes

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243 Toxicologie sur les lieux de travailLa concentration autoriseacutee pour lrsquoammoniac en atmosphegravere de travail est reacuteglementairementlimiteacutee et controcircleacutee dans la plupart des pays industrialiseacutes Les valeurs actuellement admisesqui peuvent varier drsquoun pays agrave lrsquoautre se situent geacuteneacuteralement entre 25 et 50 ppm Desvaleurs plus eacuteleveacutees sont deacutefinies pour des expositions de courte dureacutee ou en situationdrsquourgence Les valeurs retenues en France sont donneacutees dans le tableau 6 ci-apregraves

Deacutesignation Deacutefinition Valeur(ppm)

Observations

VLE Valeur Limite drsquoExposition sur lelieu de travail pendant 15 minutes 50 Circulaire du Ministegravere du

Travail du 19 juillet 1982France

VME Valeur limite de MoyennedrsquoExposition sur le lieu de travailpour un poste de 8 heures

25 Circulaire du Ministegravere duTravail du 19 juillet 1982France

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 6 Valeurs limites sur les lieux de travail en France

244 Synthegravese des reacutesultats sur la toxicologie humaine

Les deux tableaux pages suivantes preacutesentent diffeacuterents effets observeacutes selon la concentrationet le temps drsquoexposition

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tableau 7 Effets de lrsquoammoniac sur lrsquohomme

Ce tableau 7 est tireacute de lrsquoeacutetude INERIS (Auburtin 1999) sur la toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniacA titre drsquoinformation le NIOSH (1987) propose une valeur IDLH (Immediatly Dangerous toLife or Health) pour lrsquoammoniac de 500 ppm Pour meacutemoire cette valeur IDLH correspond agraveune concentration maximale dans lrsquoair jusqursquoagrave laquelle une personne exposeacutee pendant au plus30 minutes peut fuir sans risquer drsquoeffets irreacuteversibles

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Concentrationen mgm-3

Effets Temps drsquoexposition

35 Odeur perceptible par certainsindividus

18 Odeur perceptible par la plupartdes individus

Valeur limite moyenne drsquoexpositionprofessionnelle en France et dans denombreux pays

35 - 70 Irritation perceptible par la plupartdes individus au niveau des yeux

Toleacuterable jusqursquoagrave 2 heures pour lespersonnes non habitueacutees agrave ecirctreexposeacutees les personnes habitueacuteespeuvent supporter pendant le mecircmetemps des concentrations plus eacuteleveacutees

87 - 100 Irritation des yeux des voiesnasales et des muqueusesIrritation de la gorge et des voiesrespiratoires

Temps dexposition supeacuterieur agrave 1heure

140 Nauseacutee et maux de tecircte280 - 490 Irritation immeacutediate des yeux du

nez de la gorge et des voiesrespiratoires supeacuterieures

Une exposition drsquoune frac12 h agrave 1 hnrsquoentraicircne pas de dommages seacuterieuxbien qursquoune irritation de lrsquoappareilrespiratoire supeacuterieur puisse persisterpendant 24 h agrave la suite drsquouneexposition de 30 min Une aggravationde problegravemes respiratoires preacuteexistantspeut survenir

700 - 1 400 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorgespasmes bronchitiques

Des dommages aux yeux et ausystegraveme respiratoire peuvent survenirsrsquoils ne sont pas traiteacutes rapidementUne exposition de 30 min peutentraicircner des effets tregraves seacuterieux sur lespersonnes preacutedisposeacutees aux problegravemesrespiratoires

2 100 - 2 800 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorge

Peut ecirctre fatal apregraves 30 min

3 500 - 8 400 Spasme respiratoire Asphyxierapide œdegraveme seacuterieuxstrangulation

Fatal en quelques minutes

tableau 8 Effets de lammoniac sur lhommeen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

Ce tableau 8 est tireacute de lrsquolaquo aide-meacutemoire sur les risques preacutesenteacutes par lrsquoammoniac raquo reacutealiseacutepar le SNIE (1991)

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245 Toxicologie de la faune et la flore

2451 Animaux

Le tableau 9 preacutesente quelques effets observeacutes sur des animaux

Espegraveces Concentrationen mgm-3

Effets

Porcs 75 - 100 Toux seacutecreacutetions nasales orales et lacrymales

140 Symptocircmes seacutevegraveres drsquoirritation et convulsion apregraves36h drsquoexposition avec reacutetablissement 7 h apregraves la finde lrsquoexposition

Lapins 280 Une exposition de 10 min entraicircne la cessationirreacuteversible de lrsquoactiviteacute ciliaire

350 Mecircmes effets que ci-dessus pour une exposition de 5min

3 500 LC 50 - 1 h

Chats 3 500 LC 50 - 1 h

tableau 9 Effets toxicologiques de lammoniac sur quelques animauxen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

2452 Vie aquatique

Lrsquoammoniac libre (non ioniseacute) dans les eaux de surface est toxique pour les poissonsCependant les ions ammonium ne le sont pas Ainsi en cas de contamination de lrsquoeau parlrsquoammoniac les sels drsquoammonium qui peuvent se former ne preacutesentent pas de risque toxiqueLa valeur du pH de lrsquoeau est importante car lrsquoammoniac libre se forme pour des pH supeacuterieursagrave 75-80

Pour la truite des troubles apparaissent degraves 03 mgl-1 Les percideacutes (ou les castotomideacutes) etles salmonideacutes sont les varieacuteteacutes les plus sensibles pour les espegraveces en eau douce Pour lrsquoeau demer les crevettes apparaissent comme lrsquoespegravece inverteacutebreacutee la plus sensible Selon le type depoissons le risque de mortaliteacute apparaicirct entre 12 et 5 mgl-1 (ces valeurs se reacutefegraverent agravelrsquoammoniac non ioniseacute)

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Pour lrsquoammoniac ioniseacute (ammoniaque en solution) des concentrations leacutetales (CL50) pourquelques espegraveces sont reporteacutees dans le tableau suivant

Espegraveces Seuil Dureacutee de lrsquoexposition Concentration

daphnies CL50 24 h 27 mgl-1

poissons CL50 24 h 182 mgl-1

algues CL50 5 jours 185 mgl-1

tableau 10 concentrations leacutetales (CL50) pour quelques espegraveces

2453 La flore

Lrsquoammoniac est consideacutereacute comme biodeacutegradable et non accumulable Il neacutecessite cependantun suivi sous forme de bilan annuel des rejets dans lrsquoeau lrsquoair et le sol pour une utilisationannuelle supeacuterieure agrave 10 tonnes

Lrsquoammoniac peut ecirctre toxique pour certaines plantes car il ne peut pas ecirctre excreacuteteacute Il estassimileacute par combinaison avec des chaicircnes carboneacutees et ainsi lrsquoexcegraves drsquoammoniac peut passerdans le meacutetabolisme du sucre

Drsquoautres plantes disposent de fonctions permettant lrsquoassimilation de lrsquoammoniac leshabilitant ainsi agrave le toleacuterer ou agrave lrsquoutiliser preacutefeacuterentiellement

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3 DISPERSION ATMOSPHERIQUE

31 CONTEXTE

La connaissance des meacutecanismes de dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac srsquoapplique dansles trois cas de figure suivants

Le caractegravere preacutevisionnel drsquoune eacutetude de dispersion atmospheacuterique permet denvisagerles risques potentiels drsquoune installation industrielle notamment dans le cadre des eacutetudesde danger ou des eacutetudes dimpact

Lors dune situation accidentelle la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuterique permetdeacutevaluer les mesures agrave prendre en temps reacuteel

Suite agrave un accident lrsquoanalyse des conditions de dispersion dans lrsquoatmosphegravere peutpermettre de mieux comprendre les origines de ces accidents et dans certains cas devalider des modegraveles de dispersion atmospheacuterique qui servent aux eacutetudessusmentionneacutees

Pour eacutetudier la dispersion atmospheacuterique des approches diffeacuterentes existent

reacutealisation drsquoessais en grandeur reacuteelle

simulation sur maquette (hydraulique ou aeacuteraulique)

utilisation de codes de calcul matheacutematiquesCette derniegravere maniegravere dappreacutehender les pheacutenomegravenes de transport et de diffusion des gazdans lrsquoatmosphegravere preacutesente des avantages sur les techniques eacutevoqueacutees preacuteceacutedemment tels quele non recours agrave de lourdes proceacutedures expeacuterimentales la rapiditeacute de leacutetude et la possibiliteacutedenvisager un grand nombre de cas

Cependant afin de pouvoir acceacuteder agrave la simulation il est neacutecessaire de bien connaicirctre lespheacutenomegravenes qui reacutegissent la dispersion atmospheacuterique A cet eacutegard des essais agrave grandeeacutechelle srsquoimposent

Lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac preacutesente un inteacuterecirct majeur pour deuxraisons Drsquoune part lrsquoammoniac est une substance tregraves toxique corrosive inflammable etexplosive dans certaines conditions Drsquoautre part lrsquoammoniac est une substance tregraves reacutepanduedont les utilisations sont nombreuses de part ses proprieacuteteacutes chimiques ou physiques

Concernant ses proprieacuteteacutes chimiques la principale utilisation de lrsquoammoniac est la fabricationdrsquoengrais Lrsquoammoniac repreacutesente la plus grande source concentreacutee en azote pourlrsquoagriculture qui consomme environ 85 agrave 90 de la production Lrsquoindustrie utiliselrsquoammoniac comme matiegravere premiegravere pour la fabrication drsquoexplosifs de fibres et deplastiques Il est aussi utiliseacute dans la fabrication du papier du caoutchouc dans les raffinerieslrsquoindustrie du cuir lrsquoindustrie pharmaceutique

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En ce qui concerne lrsquoutilisation lieacutee aux proprieacuteteacutes physiques lrsquoammoniac est utiliseacute commeagent reacutefrigeacuterant dans les systegravemes de compression et drsquoabsorption Certaines caracteacuteristiquesde lrsquoammoniac comme sa chaleur latente eacuteleveacutee sa basse densiteacute de vapeur et sa stabiliteacutechimique favorisent son utilisation dans de grandes installations industrielles

Ces deux particulariteacutes de lrsquoammoniac sa nociviteacute et sa grande utilisation impliquent qursquoautitre de la seacutecuriteacute des personnes lrsquoon cherche agrave mieux connaicirctre son comportement en cas deperte de confinement notamment en cas de rejets accidentels agrave lrsquoatmosphegravere

Dans cette optique ce chapitre propose donc

de faire le point sur les essais de dispersion atmospheacuterique qui ont pu ecirctre reacutealiseacutes aveclrsquoammoniac

de preacutesenter lrsquoeacutetat de lrsquoart et les lacunes de la modeacutelisation de la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac car la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuteriqueconstitue une eacutetape cleacute lors de leacutetude drsquoun rejet de produits toxiques

et de justifier les axes drsquoeacutetude deacuteveloppeacutes dans le cadre de ce programme de recherche

32 ESSAIS DE DISPERSION ATMOSPHERIQUE

Apregraves une description des principales caracteacuteristiques des rejets drsquoammoniac ce paragraphepreacutesente drsquoabord des essais de dispersion atmospheacuterique drsquoammoniac et ensuite preacutesentesuccinctement des essais de dispersion reacutealiseacutes avec des gaz lourds

321 Caracteacuteristiques des rejets accidentels drsquoammoniacLa dispersion atmospheacuterique drsquoun gaz est influenceacutee par les conditions du rejet par lesconditions meacuteteacuteorologiques et eacutegalement par la nature du gaz rejeteacute

Les rejets accidentels drsquoammoniac peuvent ecirctre de diffeacuterents types

jet drsquoammoniac gazeux agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de la phasegazeuse)

jet drsquoammoniac diphasique agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de laphase liquide)

eacutevaporation drsquoune flaque drsquoammoniac liquide dont la tempeacuterature est infeacuterieure ou eacutegaleagrave sa tempeacuterature drsquoeacutebullition4

fuite drsquoammoniac liquide agrave partir drsquoun reacuteservoir cryogeacutenique (ammoniac liquide detempeacuterature infeacuterieure agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition et agrave pression atmospheacuterique)

Lrsquoammoniac preacutesente des caracteacuteristiques speacutecifiques de dispersion et selon le type de rejet ladispersion de lrsquoammoniac rejeteacute sera diffeacuterente Le type de rejet qui a eacuteteacute plusparticuliegraverement eacutetudieacute dans le cadre de ce programme est le rejet drsquoammoniac diphasique agravepartir de la phase liquide drsquoun reacuteservoir sous pression

4 Pour meacutemoire la tempeacuterature drsquoeacutebullition de lrsquoammoniac sous la pression normale est de -334degC

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Lrsquoensemble des eacutetudes reacutealiseacutees sur les rejets diphasiques deacutecompose le jet en trois grandeszones comme le preacutesente la figure 1 suivante

figure 1 jet diphasique

Ces trois grandes zones sont respectivement

la zone dexpansion Crsquoest dans cette zone de longueur tregraves faible entre 05 et 4 fois lediamegravetre de la bregraveche (IANELLO 1989) que se produit la deacutetente du fluide de lapression agrave la bregraveche agrave la pression atmospheacuterique Du fait de cette brusquedeacutepressurisation la phase liquide du rejet se trouve dans un eacutetat surchauffeacute et il seproduit presque instantaneacutement une vaporisation dune fraction de cette phase liquideCe pheacutenomegravene est appeleacute le flash thermodynamique La phase gazeuse creacutee par cepheacutenomegravene de flash aura agrave cause de sa plus faible densiteacute une vitesse plus eacuteleveacutee quecelle du liquide Cette diffeacuterence de vitesse entre les deux phases provoquelrsquoentraicircnement de la phase liquide et sa fragmentation en fines gouttelettes Cesgouttelettes sont entraicircneacutees par la phase gazeuse agrave grande vitesse et constituent ce quelrsquoon appelle laquo lrsquoaeacuterosol raquoAinsi agrave la fin de cette zone le jet est constitueacute dune phase gazeuse et dune phaseliquide sous forme daeacuterosol et il est communeacutement admis que lrsquoensemble du jet (phasesliquide et gazeuse) se trouve agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition du mateacuteriau rejeteacute

la zone dentraicircnement Dans cette zone le jet turbulent provoque lentraicircnement delair ambiant au sein du jet Leacutenergie apporteacutee par cet air plus chaud que le jet sert dansun premier temps agrave vaporiser les gouttelettes de liquide preacutesentes dans le jet Cettevaporisation provoque le refroidissement du jet qui se comporte alors comme un jet degaz lourd dans latmosphegravereUne fois la phase liquide entiegraverement vaporiseacutee cette eacutenergie sert agrave reacutechauffer le jetalors devenu entiegraverement gazeux

la zone de dispersion passive Avec lentraicircnement de lair la vitesse du jet vaprogressivement deacutecroicirctre jusquagrave atteindre la vitesse du vent A partir de ce moment onparlera de dispersion passive du jet dans latmosphegravere

Zone dexpansion

Zone dentraicircnement de lair Zone de dispersion passive

Conduite Bregraveche

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La preacutesence drsquoobstacles joue un rocircle eacutegalement sur la dispersion atmospheacuterique de gaz lourdset en particulier de lrsquoammoniac liqueacutefieacute

Si lrsquoobstacle est suffisamment proche du rejet il va modifier la phase initiale de la dispersionet par suite il va influencer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere Par exemple un rejet diphasiquesous forme de jet qui rencontre un obstacle tel qursquoun mur ou le sol peut conduire agrave laformation drsquoune flaque Dans ce cas la dispersion de lrsquoammoniac issue de la flaque estdiffeacuterente de celle qui aurait suivi le jet libre

En revanche si lrsquoobstacle est loin du point drsquoeacutemission et si le nuage formeacute par lrsquoammoniac aune taille comparable agrave lrsquoobstacle ce dernier modifie seulement lrsquoeacutecoulement des massesgazeuses il ne va pas modifier lrsquoeacutetat physique du rejet Dans ce cas lrsquoincidence sur ladispersion sera moindre que dans le cas preacuteceacutedent et drsquoautant plus faible que le nuage seradilueacute et grand devant lrsquoobstacle

322 Essais de A ResplandyLes informations contenues dans ce paragraphe ont eacuteteacute tireacutees des synthegraveses de A Resplandy(1967 1968 1969)

3221 ContexteAfin de deacuteterminer des mesures agrave preacuteconiser pour la seacutecuriteacute du voisinage des stockagesdrsquoammoniac liqueacutefieacute A Resplandy Commissaire-Inspecteur des Etablissements Classeacutes etRapporteur au Comiteacute Consultatif des Etablissements Classeacutes a meneacute deux seacuteriesdrsquoexpeacuteriences de dispersion de lrsquoammoniac liquide Elles se sont deacuterouleacutees drsquoune part aucamp militaire de Boissise-la-Bertrand en juin 1967 et drsquoautre part au camp militaire deMourmelon en mars 1968

Les expeacuteriences avaient pour objectif de

preacuteciser dans quelles conditions lrsquoammoniac diffuse dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoundeacuteversement en phase liquide afin de deacuteterminer le rayon des zones drsquoisolement agraveprescrire autour des stockages sous pression

examiner dans quelle mesure le reconditionnement drsquoammoniac liquide peut ecirctreenvisageacute

eacuteprouver lrsquoefficaciteacute des moyens drsquointervention dont disposent les formations de laProtection Civile appeleacutees agrave intervenir en cas de fuite accidentelle drsquoammoniac liquide

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3222 Conditions des essais

A - Essais de Boissise-la-Bertrand Juin 1967

Les reacuteservoirs drsquoammoniac liquide eacutetaient composeacutes

drsquoune citerne semi-remorque contenant 15 tonnes drsquoammoniac sous une pression de7 bar doteacutee drsquoune canalisation de 2 pouces deacutebitant environ 20 000 kgh (55 kgs) enphase liquide et drsquoun conduit de 1 pouce deacutebitant 100 kg drsquoammoniac liquide en70 secondes environ (14 kgs)

drsquoun ravitailleur tracteacute comportant deux reacuteservoirs drsquoammoniac sous 7 bar de capaciteacuteunitaire eacutegale agrave 2 000 kg chaque reacuteservoir eacutetant eacutequipeacute pour deacutebiter en phase liquidepar une canalisation de 1frac14 pouce ou en phase gazeuse par une canalisation de frac34 depouce

Les essais ont eu lieu le 28 juin 1967 entre 6 h et 11 h La tempeacuterature au sol srsquoest eacuteleveacuteegraduellement de 13degC agrave 17degC Lrsquohumiditeacute relative srsquoest maintenue au voisinage de 85 Lavitesse du vent a varieacute de 0 agrave 3 ms

Deux types drsquoappareils de mesure ont eacuteteacute employeacutes

17 deacutetecteurs manuels Draumlger Les appareils Draumlger sont essentiellement constitueacutes par une pompe agrave soufflet quipermet de faire passer un volume donneacute de gaz agrave travers un tube eacutetalonneacute rempli dereacuteactif coloreacute Trois types de tubes eacutetalonneacutes ont eacuteteacute utiliseacutes

type 05a sensibiliteacute de 5 agrave 70 ppm (mesures inexploitables)

type 25a sensibiliteacute de 50 agrave 700 ppm

type 05a sensibiliteacute de 05 agrave 10 (mesures inexploitables)Notons que ces appareils de mesure ne fournissaient que des valeurs moyennes eacutetabliessur des dureacutees variables (le nombre de coup de pompe nrsquoeacutetant pas constant drsquoapregravesResplandy) et ne permettaient qursquoune seule mesure par essai

Analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun Cet appareil muni drsquoun conduit-sonde de 4-6 mm de diamegravetre et de 60 m de long afonctionneacute coupleacute avec un enregistreur potentiomeacutetrique Philips sur les trois gammes desensibiliteacute suivantes 0 agrave 2 0 agrave 4 0 agrave 10

Trois types de rejets ont eacuteteacute mis en œuvre afin drsquoeacutetudier

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - sans interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 2 pouces termineacute par un coude agrave

90deg pour rejeter verticalement vers le haut et en effectuant 9 rejets drsquoune minuteenviron soit une quantiteacute rejeteacutee drsquoenviron 330 kg drsquoammoniac liquide

- avec interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 1 pouce termineacute par un coude agrave90deg adapteacute sur un reacutecipient cylindrique afin de pouvoir diriger le jet vers le hautcomme preacuteceacutedemment ou vers le fond du reacutecipient situeacute agrave 15 cm de lrsquoextreacutemiteacute duconduit et en effectuant 2 essais drsquoune minute environ (lrsquoun avec un jet dirigeacute vers lehaut lrsquoautre avec un jet dirigeacute vers le bas)

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des possibiliteacutes de reconditionnement de lrsquoammoniac liquide reacutecupeacuterable apregraves un accidentde stockage

des moyens drsquointervention dans le cas drsquoune fuite drsquoammoniac en phase liquide (aeacuterosol)par laction de leau et de la chaleur

B - Essais de Mourmelon Mars 1968Lapprovisionnement en ammoniac provenait dun reacuteservoir semi-remorque identique auxessais preacuteceacutedents de 15 000 kg pouvant deacutebiter en phase liquide par une canalisation de50 mm de diamegravetre et en phase gazeuse par une canalisation de 30 mm de diamegravetre

Les essais se sont deacuterouleacutes le 28 mars 1968 entre 8 h et 12 h 30 La tempeacuterature au sol srsquoesteacuteleveacutee graduellement de 8degC agrave 18degC Lrsquohumiditeacute relative a varieacute de 95 agrave 80 La vitessedu vent eacutetait comprise entre 0 et 3 ms

Trois analyseurs enregistreurs ont eacuteteacute utiliseacutes

analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun identique agravecelui utiliseacute preacuteceacutedemment

analyseur conductimeacutetrique Kuhlmann muni dune sonde de 50 m fonctionnant sur lagamme 0 agrave 05

analyseur par spectromeacutetrie IR de type laquoONERA SOraquo muni dune sonde de 50 m etfonctionnant sur la gamme 0 agrave 01

Trois types de rejets ont eacuteteacute eacutetudieacutes

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - lors dune eacutemission en atmospheacutere stable avec une eacutejection verticale

- en faisant varier lorientation du conduit deacutejection - en suivant leacutevolution de lrsquoaeacuterosol en deacutebit stabiliseacute - en observant la contamination de latmosphegravere dun local dhabitation (caravane)

balayeacute par le nuage drsquoammoniac

la simulation de fuites en phase gazeuse dans un stockage sous pression - en faisant varier la direction de leacutejection

- en interposant un eacutecran lors dune eacutejection verticale

la manipulation de lammoniac liquide agrave lair libre - en eacutetudiant lefficaciteacute de cuvettes de reacutetention en terre et en ciment

- en observant laction de leau sur lrsquoammoniac liquide

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3223 ReacutesultatsDans ces publications A Resplandy (1967 1968 1969) donnent les principaux reacutesultatssuivants

Les fuites en phase liquide provoquent la formation dun aeacuterosol qui avant de se dissiper peutparcourir pousseacute par le vent plusieurs centaines de megravetres au niveau du sol En effet lachaleur latente de vaporisation particuliegraverement eacuteleveacutee de lammoniac ne permet quuneeacutevaporation tregraves lente des micro-gouttes

Lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac est entraicircneacute par le vent mecircme lorsque ce dernier a une vitesseextrecircmement faible en balayant une aire relativement eacutetroite et sans qursquoil y ait de diffusion enamont du point drsquoeacutemission Se propageant plaqueacutees au sol les gouttelettes drsquoammoniacpeuvent ecirctre deacutevieacutees de la trajectoire que leur communique le vent par des obstaclesimportants

La dissipation drsquoun aeacuterosol drsquoammoniac est totale quelques minutes apregraves lrsquoarrecirct delrsquoeacutemission qui en est la cause et il ne subsiste sur la zone balayeacutee aucune concentrationdangereuse pour les humains

Pour une mecircme masse drsquoammoniac liquide eacutejecteacutee dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoun stockagesous pression la formation drsquoaeacuterosol est drsquoautant moins importante que la tempeacuterature de celiquide est proche de son point drsquoeacutebullition agrave la pression atmospheacuterique

A lair libre on ne peut sopposer efficacement agrave la progression des gouttelettes drsquoammoniacavec une pulveacuterisation deau mecircme tregraves importante

La diffusion relativement rapide de lammoniac gazeux dans latmosphegravere permet denvisageren cas de besoin la stabilisation par deacutecompression du contenu des reacuteservoirs non reacutefrigeacutereacutespuis la manipulation agrave lair libre de lammoniac liquide ainsi stabiliseacute

Enfin il a eacuteteacute montreacute combien il peut ecirctre dangereux dintervenir avec de leau sur une nappedammoniac liquide En effet cette action se traduit par une importante eacutemission de gaz etdrsquoaeacuterosol

Dans une eacutemission en phase liquide effectueacutee agrave partir drsquoun stockage drsquoammoniac souspression en agissant sur le mode drsquoeacutejection (interposition drsquoun eacutecran controcircle de direction) ilexiste des possibiliteacutes limiteacutees de reacuteduire la formation drsquoun aeacuterosol et de diminuer la distanceatteinte par le front de cet aeacuterosol

La pollution au niveau du sol peut ecirctre limiteacutee en rejetant verticalement dans lrsquoatmosphegraverelrsquoammoniac gazeux drsquoun reacuteservoir sous pression

Un dispositif judicieusement dimensionneacute permet drsquoeacutequilibrer agrave lrsquoair libre le liquide drsquounreacuteservoir sous pression en eacuteliminant la phase vapeur dans lrsquoatmosphegravere

De lrsquoammoniac en phase liquide eacutequilibreacute agrave la pression atmospheacuterique peut ecirctre efficacementrecueilli et conserveacute agrave lrsquoair libre dans une cuvette de reacutetention toutefois la mise entempeacuterature des parois de cuvelage srsquoaccompagne drsquoune eacutemission de gaz et drsquoaeacuterosol

Les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes par A Resplandy furent parmi les premiersIls ont plutocirct conduit agrave des observations qualitatives qursquoagrave des donneacutees quantitativesreacuteellement exploitables En effet peu de paramegravetres furent mesureacutes et enregistreacutes Enparticulier il nrsquoy a pas eu de caracteacuterisation preacutecise de lrsquoatmosphegravere ni de mesures preacutecisesde la concentration en ammoniac sous le vent de lrsquoeacutemission

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Ces essais ont surtout permis de donner des ideacutees sur le comportement de lrsquoammoniac en casde rejet accidentel et de deacutegager les perspectives agrave eacutetudier Ainsi A Resplandy propose troisthegravemes drsquoeacutetude pour compleacuteter lrsquoeacutetude qui fut reacutealiseacutee

preacuteciser lrsquoinfluence du deacutebit de fuite sur les caracteacuteristiques de lrsquoaeacuterosol formeacute

observer de plus pregraves lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques sur les caracteacuteristiquesde lrsquoaeacuterosol

deacuteterminer les conditions optimales pour amener agrave la pression atmospheacuterique desreacuteservoirs sous pression

323 Essais du Deacutesert de TortoiseLes rejets effectueacutes lors des essais du Deacutesert de Tortoise furent tregraves diffeacuterents de ceux mis enœuvre par Resplandy

Par exemple la quantiteacute dammoniac rejeteacutee en moyenne lors des essais reacutealiseacutes parResplandy en 1967 et 1968 eacutetait de lordre de 300 agrave 500 kg avec un maximum de 1 000 kgpour des dureacutees comprises entre 1 et 6 minutes alors que lors des essais du deacutesert de Tortoiseles quantiteacutes rejeteacutees eacutetaient comprises entre 10 000 agrave 41 000 kg

3231 ContexteUne seacuterie de 4 essais de dispersion de lammoniac a eacuteteacute reacutealiseacutee durant leacuteteacute 1983 par leLawrence Livermore National Laboratory aux Etats-Unis Ces essais sont souvent appeleacutesdans la litteacuterature les essais du Deacutesert de Tortoise Ils ont permis deacutetudier la dispersion danslrsquoatmosphegravere de rejets drsquoammoniac liquide sous pression

3232 Conditions des essaisDeux camions-citernes de 415 m3 de capaciteacute furent utiliseacutes pour les essais Des remorquesde tubes dazote eacutetaient relieacutees aux deux camions-citernes afin de maintenir la pression agravelrsquointeacuterieur des citernes

Le premier essai a eacuteteacute effectueacute avec un orifice de rejet de 319 pouces (81 mm) et les troisautres ont eacuteteacute effectueacutes avec un orifice de 372 pouces (945 mm) de diamegravetre Le rejet eacutetaithorizontal dans la direction du vent et agrave une hauteur de 079 megravetre au-dessus du sol

Le tableau 11 ci-dessous preacutesente les principales caracteacuteristiques de ces rejets

Essai Date Volume durejet en m3

Masserejeteacutee en kg

Dureacutee durejet en s

Deacutebit enkgs

Vitesse duvent en ms

Directiondu vent

Classe destabiliteacute

1 240883 149 10 200 126 81 74 224deg D

2 290883 438 29 900 255 117 57 226deg D

3 010983 324 22 100 166 133 74 219deg D

4 060983 603 41 100 381 109 45 220deg E

tableau 11 Caracteacuteristiques des rejets reacutealiseacutes pendant les essais du deacutesert de Tortoise

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Deux dispositifs principaux furent utiliseacutes pour mesurer les donneacutees meacuteteacuteorologiques et lesconcentrations pour leacutetude de la dispersion

En ce qui concerne leacutetude de la dispersion les concentrations en vapeur furent mesureacutees par

20 capteurs de gaz NDIR de MSA disposeacutes agrave 100 m de la source et tels que le gaz pluslaeacuterosol traversaient un appareil chauffant destineacute agrave vaporiser laeacuterosol afin dedeacuteterminer la quantiteacute de NH3 totale

31 capteurs de gaz IR de LLNL disposeacutes agrave 100 m et 800 m de la source et conccedilus audeacutepart pour des essais de dispersion de gaz naturel liquide (LNG) et non optimiseacutespour la deacutetection de lammoniac mais ils permirent de deacutetecter des concentrationssupeacuterieures agrave 1

24 capteurs IST situeacutes agrave 0 800 1 450 2 800 etou 5 500 m de la sourceLe systegraveme dacquisition et de stockage des donneacutees utilisait les ondes radio UHF pour latransmission des donneacutees Toutes les stations dacquisition de donneacutees et tous les capteurseacutetaient portables sur batterie et hermeacutetiques aux gaz

3233 ReacutesultatsLes deux premiers essais ont eu lieu sur un site satureacute en eau agrave cause de fortes pluies Le siteeacutetait presque totalement sec pour le troisiegraveme essai et complegravetement sec pour le quatriegraveme desorte que les conditions meacuteteacuteorologiques furent au total plus varieacutees que preacutevues

Lessai ndeg4 le plus important de par la quantiteacute rejeteacutee srsquoest deacuterouleacute dans les conditionsatmospheacuteriques les plus stables Il a permis de montrer que le jet eacutetait visible jusquagrave unedistance supeacuterieure agrave 100 m de la source Les dimensions de ce nuage plus lourd que lair sontdenviron 70 m de large et de moins de 6 m de haut La concentration maximale en gazobserveacutee agrave 100 m a eacuteteacute de 65 dapregraves Goldwire (1986) et de 10 dapregraves Koopman et al(1986) Le nuage srsquoeacutetalait sur 400 m de large au moment ougrave il atteignait les 800 m sa hauteureacutetait toujours de 6 m Les effets de gaz lourd et de jet dominent la dispersion

Le tableau 12 ci-apregraves fixe quelques ordres de grandeur issus des reacutesultats expeacuterimentaux Ilpreacutesente les concentrations maximales releveacutees en fonction de la distance sous le vent depuisle lieu drsquoeacutemission

Distance 100 m 800 m 1 450 m 2 800 m 5 500 m

Concentrationmaximale releveacutee

6 agrave 10 14 agrave 16 gt 05 05 100 agrave 200 ppm

tableau 12 Concentrations maximales observeacutees en fonction de la distance sous le ventdepuis le lieu deacutejection dapregraves Koopman et al (1986) et Goldwire (1985 1986)

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Goldwire et al (1986) ont mis en eacutevidence le besoin de modegraveles simples laquoameacutelioreacutesraquo pourpreacutevoir les conseacutequences de rejets accidentels Par ailleurs Hanna et al (1993) utilisenteacutegalement des reacutesultats de Goldwire (1985) pour la comparaison entre les reacutesultats desmodegraveles et les reacutesultats expeacuterimentaux Le tableau suivant preacutesente les concentrationsobserveacutees sur lrsquoaxe du panache

Essais Deacutesert de Tortoise 1 2 3 4

Deacutebits (kgs) 81 117 133 109

Concentration agrave 100 m (ppm) 49 943 83 203 76 881 57 300

Concentration agrave 800 m (ppm) 8 843 10 804 7 087 16 678

tableau 13 Concentrations observeacutees sur lrsquoaxe du panache pendant les essaisdu Deacutesert de Tortoise drsquoapregraves Hanna et al (1993)

Ces reacutesultats sont agrave rapprocher des informations contenues dans le tableau 12Relativement agrave ces reacutesultats plusieurs remarques sont agrave noter

La concentration la plus eacuteleveacutee agrave 100 m est obtenue pour lrsquoessai 2 malgreacute un deacutebit plusimportant pour lrsquoessai 3 La vitesse du vent de lrsquoessai 2 eacutetait plus faible (57 ms) que pourlrsquoessai 3 (74 ms) et la tempeacuterature exteacuterieure eacutetait de 3degC infeacuterieure pour lrsquoessai 2 parrapport agrave lrsquoessai 3

A 800 m la concentration la plus eacuteleveacutee est obtenue pour lrsquoessai 4 dont le deacutebit eacutetait leplus faible parmi les rejets effectueacutes avec lrsquoorifice 372 pouces (essais 2 3 4) En revanchela concentration agrave 100 m eacutetait la plus faible Ce reacutesultat srsquoexplique en partie par desconditions meacuteteacuteorologiques plus stables classe de stabiliteacute E au lieu de classe D pour lesessais 2 et 3

Parmi lrsquoensemble des essais les conditions meacuteteacuteorologiques les plus instables eacutetaientreleveacutees lors de lrsquoessai 3 (Goldwire 1985) Dans ces conditions malgreacute un deacutebit au niveaudu rejet plus important la concentration observeacutee sur lrsquoaxe du panache agrave 800 m srsquoavegravere laplus faible

Ces quelques remarques montrent bien que les conditions meacuteteacuteorologiques jouent un rocircle tregravesimportant pour la dispersion atmospheacuterique dans le champ plutocirct lointain crsquoest-agrave-dire au-delagravede 100 megravetres Il ne suffit pas de caracteacuteriser le terme source finement pour modeacuteliser ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac il faut eacutegalement disposer des conditionsmeacuteteacuteorologiques

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Nota Les 4 paragraphes qui suivent sont essentiellement inspireacutes du document reacutealiseacute parWheatley (avril 1987)

324 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 ont eacuteteacute reacutealiseacutes par J WFrenken et ont eacuteteacute rapporteacutes par Blanken (1980)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient contenant de lrsquoammoniac sous 35 bar 0degC

une buse de rejet de 8 mm de diamegravetre

une tempeacuterature ambiante de -10degC

et une vitesse de vent de lrsquoordre de 2 agrave 3 msLrsquoobjectif de ces essais eacutetait de mesurer la quantiteacute drsquoammoniac collecteacutee sur le sol dans lecas de deux rejets drsquoune minute relarguant chacun 384 kg (064 kgs) dans les configurationssuivantes

un rejet horizontal perpendiculaire au vent situeacute agrave 1 800 mm du sol Ce rejet a permisde recueillir 55 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 143 de lrsquoammoniac rejeteacute

un rejet vertical dirigeacute vers le sol agrave 2 000 mm de celui-ci qui a permis de recueillir273 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 711 de lrsquoammoniac rejeteacute

Le mode de mesure de la quantiteacute drsquoammoniac recueilli nrsquoest pas indiqueacute Aucune mesure deconcentration dans lrsquoair nrsquoa eacuteteacute faite

325 Essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974Les essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974 ont eacuteteacute rapporteacutes par Reed(1974)

Lrsquoobjectif des essais eacutetait la caracteacuterisation de lrsquoefficaciteacute des cuvettes de reacutetention destockages sous pression

Deux seacuteries drsquoessais ont eacuteteacute meneacutees

une seacuterie qui avait pour but de simuler la rupture catastrophique drsquoun container en ocirctantbrusquement un couvercle Les reacutesultats de ces essais ne sont pas deacutecrits par Wheatley(avril 1987)

une autre seacuterie de rejets par un orifice de 1 mm de diamegravetre relieacute par un tuyau agrave unreacuteservoir contenant de lrsquoammoniac sous 65 bar16degC situeacute agrave 1 m du sol sous diversangles Quand lrsquoorifice eacutetait horizontal ou dirigeacute faiblement vers le haut un nuagedrsquoaeacuterosol srsquoest formeacute et aucune formation de liquide nrsquoa eacuteteacute observeacutee au sol Quand ileacutetait pointeacute faiblement vers le bas une petite fraction drsquoammoniac liquide a eacuteteacuterecueillie La quantiteacute nrsquoest pas chiffreacute dans le rapport de Wheatley (avril 1987)

Aucune autre observation nrsquoa eacuteteacute effectueacutee et aucune mesure de concentration dans lrsquoair nrsquoaeacuteteacute faite

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326 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980 rapporteacutes par Blanken(1980) ont mis en œuvre de lrsquoammoniac stockeacute sous 134 bar agrave 38degC et rejeteacute par un tuyaucapillaire de 100 mm de longueur et 2 mm de diamegravetre dans de lrsquoair humide

Lrsquoobjectif des essais eacutetait lrsquoeacutetude de la taille des gouttelettes dans le jet Seuls des reacutesultatsqualitatifs ont eacuteteacute obtenus

Dans une atmosphegravere drsquoammoniac le jet eacutetait transparent et le liquide se seacuteparait du jet etformait une flaque sur le sol

Dans lrsquoair humide le jet eacutetait opaque et lrsquoammoniac liquide nrsquoa pas eacuteteacute recueilli Il a eacuteteacutesupposeacute que lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac initialement formeacute srsquoest vaporiseacute rapidement lorsqursquoil srsquoestdilueacute avec lrsquoair Et il a eacuteteacute conclu que lrsquoopaciteacute eacutetait causeacutee par la condensation de lrsquoeau quiforme un aeacuterosol drsquoammoniac aqueux

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

327 Essais de Landskrona Suegravede 1982Les essais de Landskrona Suegravede 1982 ont eacuteteacute meneacutes par le Swedish National DefenceResearch Institute et ont eacuteteacute rapporteacutes par Nyreacuten et al (1983)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient commercial contenant 1 400 kg drsquoammoniac sous 6 bar et 9degC

une tempeacuterature ambiante de 8degC et une humiditeacute relative de 42

et une vitesse de vent de 13 msLrsquoobjectif des essais eacutetait de mesurer le deacutebit drsquoun rejet drsquoammoniac diphasique et de lecomparer agrave un modegravele theacuteorique

Les rejets ont eacuteteacute effectueacutes agrave partir drsquoun tuyau de diamegravetre inteacuterieur variant de 32 agrave 40 mmSix essais ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec un tuyau de 2 m de longueur et cinq avec un tuyau de 35 mDans chacun des cas le tuyau eacutetait situeacute agrave 2 m au dessus du sol Chaque rejet a dureacute de 60agrave 90 s

Pour tous les essais excepteacute quatre drsquoentre-eux la pression du reacuteservoir a beaucoup varieacutePour les quatre restants la pression de sortie eacutetait de 22 bar et le deacutebit massique de 22 kgsLe jet a toucheacute le sol agrave un point situeacute entre 6 et 10 m du point de rejet Aucune flaque nrsquoa eacuteteacuteobserveacutee

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

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328 Essais du programme FLADISDes rejets drsquoammoniac ont eacuteteacute reacutealiseacutes dans le cadre drsquoun programme drsquoessais europeacuteennommeacute FLADIS (Research on the dispersion of two-phase flashing releases) Ce programmea eacuteteacute reacutealiseacute sous lrsquoeacutegide de la DG XII agrave Bruxelles

Trois campagnes de mesures ont eacuteteacute reacutealiseacutees en avril et aoucirct 1993 et en aoucirct 1994 Au total27 rejets horizontaux drsquoammoniac liqueacutefieacute sous pression ont eacuteteacute reacutealiseacutes

Les deacutebits des rejets ont varieacute de 025 agrave 055 kgs agrave travers des orifices de 40 et 63 mm dediamegravetre Lrsquoessai le plus long a dureacute 40 min

Un des objectifs du programme FLADIS eacutetait drsquoeacutetudier finement le jet drsquoaeacuterosol dans lechamp proche la phase de dispersion en gaz lourd et la transition agrave la dispersion passivePour cela des capteurs ont eacuteteacute disposeacutes en arc de cercle centreacutes sur le point de rejet agrave 20 m70 m et 240 m

Des mesures de la composition de lrsquoaeacuterosol au sein du jet diphasique ont eacuteteacute effectueacutees lorsdes essais De ces mesures il a eacuteteacute observeacute que lrsquoaeacuterosol qui eacutetait constitueacute drsquoammoniacpresque pur proche du point de rejet eacutetait en lrsquoespace de quelques megravetres constitueacute drsquoeaupresque pure

Par ailleurs il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuage drsquoammoniac lors des rejets

329 Essais reacutealiseacutes agrave lrsquoEcole des Mines drsquoAlegravesLrsquoEcole des Mines drsquoAlegraves a reacutealiseacute plusieurs campagnes drsquoessais de dispersion drsquoammoniacdepuis 1996 Les essais sont reacutealiseacutes agrave partir drsquoune ou deux bouteilles drsquoammoniac de 44 kgplaceacutes la tecircte en bas de maniegravere agrave effectuer des rejets en phase liquide (Bara Dussere 1996)Lrsquoobjectif de ces essais est drsquoeacutetudier lrsquoefficaciteacute des queues de paon utiliseacutees par les pompiers

En aval des queues de paon situeacutees agrave environ 1 megravetre des bouteilles une reacuteduction desconcentrations en ammoniac a eacuteteacute constateacutee sur lrsquoaxe du rejet drsquoun facteur supeacuterieur agrave 10 agrave13 m des bouteilles et drsquoun facteur drsquoau moins 3 agrave 20 megravetres En revanche aucune reacuteductionsignificative nrsquoa eacuteteacute observeacutee au-delagrave de 50 megravetres

3210 Autres essais de dispersion atmospheacuterique

Dans le cadre de ce programme des essais de dispersion de produits dans lrsquoatmosphegravere avecdes gaz diffeacuterents de lrsquoammoniac ont eacuteteacute consideacutereacutes

Comme indiqueacute preacuteceacutedemment lrsquoammoniac rejeteacute agrave lrsquoatmosphegravere conduit geacuteneacuteralement agrave laformation drsquoun nuage froid plus lourd que lrsquoair La dispersion se deacuteroule donc comme celledrsquoun gaz lourd jusqursquoagrave ce que le niveau de dilution soit suffisant pour que la dispersion delrsquoammoniac soit preacutesideacutee par les seules caracteacuteristiques de lrsquoeacutecoulement atmospheacuterique(dispersion passive)

Crsquoest pourquoi les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes sur des gaz lourds ont uncertain inteacuterecirct pour lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac Cette affirmationest vraie en particulier pour tous les aspects qui concernent la phase initiale du rejet

Le tableau 14 en page suivante reacutecapitule de maniegravere syntheacutetique les principaux essais dedispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Les essais du Deacutesert de Tortoise sont repris dans ce tableau agrave titre de comparaison

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Burro CoyoteDesert

Tortoise Goldfish Handford Maplin Sands Prairie GrassThorney

Island(instantaneacute)

ThorneyIsland

(continu)

Substance LNG LNG Ammoniac Fluoruredrsquohydrogegravene

Krypton 85 LNG et LPG Dioxyde desoufre

Freacuteon et azote Freacuteon et azote

Type de rejet Liquide agraveeacutebullition

Liquide agraveeacutebullition

Rejetsdiphasiques

Rejetsdiphasiques

Gazeux Liquide agraveeacutebullition

Jet gazeux Gazeux Gazeux

Nombredrsquoessais

8 3 4 3 5 4 et 8 44 9 2

Quantiteacutes enkg 10 700 agrave 17 300 6 500 agrave 12 700 10 000 agrave 36 800 3 500 agrave 3 800 11 agrave 24 Curies

LNG 2 000 agrave6 600

LPG 1 000 agrave3 800

23 agrave 63 3 150 agrave 8 700 4800

Dureacutee en s 79 agrave 190 65 agrave 98 126 agrave 381 125 agrave 360 598 agrave 1 191 60 agrave 360 600 instantaneacute 460

Type desurface

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Sable humide Lit de lacasseacutecheacute

Deacutesert avec desbuissons

Rejet sur deseacutetendues drsquoeaupeu profondes

Herbe Herbe Herbe

Classes destabiliteacute

C-E C-D D-E D C-E D A-F D-F E-F

Distance maxdrsquoobservation

140 - 800 300 - 400 800 3 000 800 400 - 650 800 500 - 580 472

tableau 14 Tableau reacutecapitulatif des principaux essais de dispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Thorney Island 19 essais lors de la phase I 9 essais lors de la phase II et 3 essais pour les rejets continus

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Lrsquoeacutetude des essais mentionneacutes dans le tableau 14 suggegravere les remarques suivantes

Seuls les essais du Deacutesert de Tortoise et de Goldfish ont mis en jeu des rejetsdiphasiques

Les essais de rejet de liquide sur de lrsquoeau (Burro Coyote et Maplin Sands) nepermettent pas de tirer des conclusions pour lrsquoammoniac qui a un comportement tregravesdiffeacuterent avec lrsquoeau

Seuls parmi ces essais ceux de Thorney Island ont mis en œuvre des obstacles

Les enseignements tireacutes de ces essais en terme de dispersion concernent les aspectsgeacuteneacuteraux Ce nrsquoest pas dans le cadre de ces essais que peuvent ecirctre prises en compte lesspeacutecificiteacutes de lrsquoammoniac comme par exemple la formation du jet la geacuteneacuteration de lrsquoaeacuterosolles reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair etc

3211 SynthegraveseLes essais de dispersion atmospheacuterique deacutejagrave reacutealiseacutes ont permis de mettre en eacutevidence

lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques

le comportement de lrsquoammoniac qui se disperse comme un gaz lourd lorsqursquoil estrejeteacute depuis un reacuteservoir sous pression (pas de dispersion en hauteur)

un rejet impactant le sol a permis de recueillir 70 de lrsquoammoniac rejeteacute (essais deUnie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972)

Cependant il manque notamment des donneacutees sur

la caracteacuterisation du terme source du rejet et la formation du jet diphasique dans lecas de rejets sous pression et notamment la geacuteneacuteration et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol

des essais de rejet impactant une surface avec des deacutebits plus importants Les essaiscomme ceux de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 nrsquoont paspermis drsquoeacutetudier la dispersion de lrsquoammoniac Ces essais ont juste permis drsquoeacutetudierle pheacutenomegravene de maniegravere qualitative

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33 MODELISATION DE LA DISPERSION ATMOSPHERIQUE DE LrsquoAMMONIAC

Comme nous lrsquoavons vu au paragraphe preacuteceacutedent la modeacutelisation doit tenir comptenotamment

des effets de graviteacute dus agrave la tempeacuterature du nuage

de la preacutesence drsquoaeacuterosol

des reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

Diffeacuterents types de modegraveles de dispersion existent les modegraveles gaussiens les modegravelesinteacutegraux et les modegraveles tridimensionnels Ces modegraveles sont largement deacutecrits dans lalitteacuterature par exemple UIC (1995) ou RIOU (1989)

331 Les modegraveles gaussiensLes modegraveles purement gaussiens sont dans la plupart des cas inadapteacutes agrave la modeacutelisationfine de rejets drsquoammoniac liquide sous pression En effet lrsquoammoniac ne se comporte pascomme un gaz passif dans les phases initiales de rejet

332 Les modegraveles tridimensionnelsLes modegraveles tridimensionnels permettent de reacutesoudre directement le systegraveme drsquoeacutequationsphysiques qui gouverne la dispersion atmospheacuterique Ainsi de nombreuses situations plus oumoins complexes peuvent ecirctre simuleacutees En revanche cela impose une prise en comptepreacutecise de lrsquoensemble des pheacutenomegravenes tels que par exemple la turbulence atmospheacuterique latopographie du terrain ou les obstacles

Ces modegraveles sont plus complexes agrave mettre en œuvre et neacutecessitent du personnel qualifieacute pourles utiliser Parmi les limitations de ces modegraveles on peut citer par exemple le choix desmodegraveles de turbulence le raffinement du maillage ou les critegraveres de convergence De ce faitdes modegraveles numeacuteriques plus simples sont plus souvent employeacutes

333 Les modegraveles inteacutegraux

A mi-chemin entre les modegraveles gaussiens et les modegraveles tridimensionnels les modegravelesinteacutegraux donnent des reacutesultats inteacuteressants avec des temps de mise en œuvre infeacuterieurs auxmodegraveles tridimensionnels Ils permettent de prendre en compte les particulariteacutes du gaz et durejet dans la phase initiale jusqursquoagrave ce que la dispersion devienne passive

Cependant de tels logiciels ne prennent pas en compte les obstacles tels que des bacirctiments latopographie et la veacutegeacutetation Seul un paramegravetre de rugositeacute permet de moduler les reacutesultats enfonction de la configuration moyenne du terrain

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334 Problegravemes subsistants et ameacuteliorations agrave apporter

Lantzy (1992) indique qursquoil ne faut pas perdre de vue que le but de la modeacutelisation de rejetsatmospheacuteriques est de preacutedire avec le plus de preacutecision possible les conseacutequences drsquoun rejetde substance dangereuse Pour arriver agrave ce but la caracteacuterisation du terme source estdeacuteterminante parce que les meilleurs modegraveles de dispersion donneront toujours des reacutesultatserroneacutes si le terme source est incorrect

Certains points preacutesenteacutes dans cet article peuvent ecirctre repris pour lrsquoeacutetude de la dispersion delrsquoammoniac et plus particuliegraverement pour lrsquoeacutetude du terme source lors de rejets drsquoammoniacCes points concernent les eacutecoulements diphasiques la formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol laformation et lrsquoeacutevaporation de flaques

3341 Les eacutecoulements diphasiquesConcernant les eacutecoulements diphasiques drsquoapregraves Lantzy (1992) les travaux agrave venir devraientecirctre axeacutes sur

une meilleure compreacutehension des effets de non-eacutequilibre pour les rejets via des petitstuyaux (longueur infeacuterieure agrave 100 mm) Crsquoest le domaine de lrsquointerpolation entre leseacutecoulements en reacuteel non-eacutequilibre et les eacutecoulements homogegravenes

une deacutetermination plus preacutecise du coefficient de deacutecharge Cette valeur estgeacuteneacuteralement comprise entre 06 et 10 et a de ce fait une influence importante sur ledeacutebit calculeacute

lrsquoeacutetablissement drsquoune base de donneacutees expeacuterimentales pour les ruptures de canalisationsdont le rapport LD est grand A lrsquoheure actuelle le travail effectueacute dans ce domainesrsquoest limiteacute agrave des simulations sur ordinateur Des donneacutees sont neacutecessaires pour veacuterifieret eacutetendre les theacuteories existantes

le deacuteveloppement de modegraveles drsquoentraicircnement et de meacutelange pour les rupturescatastrophiques Par exemple il nrsquoexiste pas de theacuteorie entiegraverement satisfaisante pourestimer correctement la taille des gouttes et la vitesse du rejet Des donneacutees agrave grandeeacutechelle sont neacutecessaires pour compleacuteter les donneacutees agrave petite eacutechelle disponiblesaujourdrsquohui

3342 La formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosolPour modeacuteliser correctement les rejets agrave partir de stockages sous pression les modegravelesdoivent prendre en compte lrsquoaeacuterosol et lrsquoeacutevolution des gouttelettes le long du jet Cependantpour cela il est neacutecessaire de pouvoir estimer de faccedilon preacutecise la taille initiale des gouttesainsi que leur distribution La plupart des recherches agrave deacutevelopper concerne donc

lrsquoeacutevaporation des gouttelettes Il est neacutecessaire de preacutevoir correctement quelle quantiteacutede la substance sera transporteacutee

la coalescence des gouttelettes

les effets de la viscositeacute sur le cisaillement Il nrsquoy a pas de donneacutees disponibles agrave cejour

la non uniformiteacute des orifices des rejets

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3343 La formation et lrsquoeacutevaporation de flaquesLa formation et lrsquoeacutevaporation de flaques est un sujet qui meacuterite drsquoecirctre examineacute afin decomprendre et de modeacuteliser les pheacutenomegravenes qui peuvent ecirctre rencontreacutes lors drsquoaccidents Enparticulier les points suivants doivent ecirctre eacutetudieacutes

le gel de lrsquohumiditeacute du sol Ce pheacutenomegravene affecte la conduction thermique vers laflaque Il nrsquoest pas tregraves bien compris agrave ce jour

lrsquoinfiltration des substances dans le sol Pour une substance cryogeacutenique (commelrsquoammoniac) ce pheacutenomegravene accroicirct la surface de contact ce qui favorise le transfert dechaleur et de ce fait le taux drsquoeacutevaporation Pour une substance non cryogeacutenique cepheacutenomegravene conduit agrave une surface de flaque moindre et agrave moins drsquoeacutevaporationComme pour le point preacuteceacutedent ce pheacutenomegravene nrsquoest pas bien connu

lrsquoeffet du substrat sur la taille de la flaque Il nrsquoexiste pas de bonnes theacuteories pourrelier directement la rugositeacute du substrat et la taille de la flaque pour une surface nonlisse et non reacuteguliegravere (crsquoest-agrave-dire dans la majoriteacute des cas reacuteels)

lrsquoeacutevaporation par vent faible Des donneacutees seraient neacutecessaires pour deacutevelopper desmodegraveles adapteacutes agrave ces conditions

Par ailleurs concernant lrsquoeacutevaluation des modegraveles de terme source Lantzy (1992) rappelleque couramment lrsquoeacutevaluation nrsquoest pas faite sur le modegravele de terme source lui-mecircme maissur la combinaison du modegravele du terme source et du modegravele de dispersion

Lantzy indique en outre que la plupart des donneacutees disponibles concernent des distances au-delagrave de 300 m Il y a un besoin drsquoessais bien dimensionneacutes et bien instrumenteacutes agrave proximiteacutedu point de rejet afin de recueillir des donneacutees de qualiteacute pour lrsquoeacutevaluation des modegraveles determe source

En conclusion Lantzy exprime qursquoil y a un besoin de donneacutees expeacuterimentales satisfaisantespour lrsquoeacutevaluation et le deacuteveloppement de tous les aspects de la modeacutelisation du terme source

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335 SynthegraveseEn reacutesumeacute un certain nombre de problegravemes techniques doit ecirctre encore abordeacute de maniegraverepreacutecise dans diffeacuterents domaines relatifs agrave lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique despolluants

En ce qui concerne la compreacutehension et la modeacutelisation du terme source il faudrait examineren deacutetail

le rejet biphasique

le preacute-meacutelange dans la phase de jet

la formation et le comportement daeacuterosol en dispersionEn ce qui concerne les particulariteacutes de lrsquoammoniac

la prise en compte de la graviteacute

les reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

En ce qui concerne les conditions extrinsegraveques au rejet

la deacutefinition des conditions meacuteteacuteorologiques (profil du vent gradient de tempeacuteraturehygromeacutetrie)

la topographie et lorographie

lrsquoinfluence de la rugositeacuteEn ce qui concerne les problegravemes directement lieacutes agrave la modeacutelisation

les conditions aux limites avec le choix des eacutequations de fermeture pour les modegravelestridimensionnels

linfluence et limportance des diffeacuterents calages empiriques pour les modegraveles simplifieacutesainsi que lrsquoadeacutequation de ces calages par rapport agrave la reacutealiteacute

lrsquoinfluence de lrsquoutilisateur du logiciel sur les reacutesultats drsquoune modeacutelisation

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34 ASPECTS EXAMINES DANS CE PROGRAMME

Ce programme de recherche consiste notamment agrave compleacuteter les connaissances sur ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac en milieu libre et en milieu encombreacute et agrave effectuerdes comparaisons entre des reacutesultats obtenus au moyen de modegraveles numeacuteriques et desmesures reacutealiseacutes au cours drsquoessais Dans ce but un programme drsquoessais agrave grande eacutechelle a eacuteteacuteentrepris

Il vise agrave apporter des eacuteleacutements de reacuteponses aux problegravemes souleveacutes dans le chapitrepreacuteceacutedent et plus particuliegraverement sur les deux points preacutesenteacutes ci-apregraves

341 Les jets impactantsDans le cadre de lrsquoeacutetude drsquoun rejet drsquoammoniac il est deacutelicat de caracteacuteriser correctement leterme source en particulier la quantiteacute qui srsquoeacutecoule et qui constitue une flaque liquideappeleacutee laquo rain-out raquo dans la litteacuterature scientifique en langue anglaise

Pour essayer drsquoappreacutehender les pheacutenomegravenes agrave grande eacutechelle lrsquoINERIS a mis en œuvre desrejets drsquoammoniac dans des configurations qui diffegraverent uniquement par la preacutesence obstaclesdans le champ tregraves proche

jet diphasique en champ libre

jet diphasique impactant un mur situeacute agrave moins de 3 megravetres

jet diphasique impactant le solLa diffeacuterence entre ces types de rejet devra permettre drsquoestimer le deacutebit de formation de laflaque Cette eacuteventuelle formation de flaque lors drsquoun jet impactant permettra drsquoavoir uneapproche plus reacutealiste dans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute

Des essais reacutealiseacutes sur les jets gazeux impactant une surface ont montreacute que dans lesconditions des essais le volume pour lequel la concentration est supeacuterieure agrave uneconcentration donneacutee eacutetait beaucoup plus eacuteleveacute que dans le cas drsquoun jet libre jusqursquoagrave 10 foissupeacuterieur lors drsquoessais avec du meacutethane (Chaineaux 1995) En effet lorsque le jet impacte unobstacle lrsquoentraicircnement drsquoair est a priori reacuteduit car le nuage agrave tendance agrave se laquo diluer raquo avec unair deacutejagrave chargeacute en gaz

Si ce reacutesultat se confirme il faudra prendre en compte cet aspect pour la seacutecuriteacute dans lechamp proche

En revanche un jet impactant peut conduire agrave la formation drsquoune flaque au sol et doncreacuteduire le deacutebit gazeux qui passe agrave lrsquoatmosphegravere Les distances correspondant agrave uneconcentration donneacutee peuvent alors ecirctre infeacuterieures agrave celles qui seraient obtenues dans le casdrsquoun rejet en champ libre

Les eacutetudes de seacutecuriteacute drsquoinstallations caracteacuteriseacutees par une configuration semblable agrave cesessais seront plus reacutealistes lorsque ces pheacutenomegravenes seront pris en consideacuteration

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342 Influence de la geacuteomeacutetrie de lrsquoorificeDans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute les rejets sont geacuteneacuteralement consideacutereacutes commecirculaires (issus de la rupture guillotine drsquoune canalisation)

Dans ce programme des rejets diphasiques via des orifices diffeacuterents mais dont la surface dela section ouverte est identique ont eacuteteacute mis en œuvre afin de comparer les reacutesultats obtenusen terme de concentration sous le vent de lrsquoeacutemission

Lrsquoorifice de reacutefeacuterence est un orifice circulaire (buse) Ensuite un orifice formeacute par une bridedont le joint a eacuteteacute au preacutealable enleveacute et remplaceacute par des cales de mecircme eacutepaisseur a eacuteteacutereacutealiseacute tel qursquoindiqueacute sur la figure 2 ci-apregraves

figure 2 Scheacutema du dispositif permettant de simuler une fuite sur une bride

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4 DESCRIPTION DES ESSAIS A GRANDE ECHELLE

Dans ce programme de recherche quinze essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelleont eacuteteacute reacutealiseacutes Afin de se placer dans des configurations proches de situations industriellesles essais ont eacuteteacute deacutefinis avec les 6 industriels qui ont participeacute agrave ce programme

41 PRESENTATION DES ESSAIS REALISES

Les quinze configurations de rejet qui ont eacuteteacute reacutealiseacutees lors de cette campagne drsquoessais sontdeacutecrites sommairement ci-apregraves agrave cocircteacute de chacun des scheacutemas de principe Ces essais sontnumeacuteroteacutes de 1 agrave 8b dans lrsquoordre chronologique de leur reacutealisation Pour chacune de cesconfigurations le diamegravetre de la canalisation est de 2 pouces (508 mm) Sauf indicationspeacutecifique (cas des essais 2 3 4p et 2b) lrsquoorifice circulaire est aussi de diamegravetre 2 pouces

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase gazeuseSeul essai reacutealiseacute en phase gaz Les essais suivantsconcernent tous des rejets drsquoammoniac initialement enphase liquide

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase liquide agravetravers un orifice de 20 mm

Rejet agrave travers une bride de 2 pouces agrave une hauteur de1 megravetre La distance entre les deux eacuteleacutements de la brideest de 16 mm de sorte que la surface de rejet est eacutegaleagrave 18 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur agrave travers unorifice de 30 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3 m x 3 m Ce mur est situeacute agrave 3 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet25

24

21

24p

30 mm

22

20 mm

23

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Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3m x 3m Ce mur est situeacute agrave 1 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de3 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 2 m x 2 m de surfaceet de 1m de hauteur (4 m3)

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 25 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 60 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au ndeg4 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir a eacuteteacute abaisseacutee agrave -12degCavant lrsquoessai

Rejet identique au ndeg2 avec un orifice de diamegravetre 18 mm

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 10m x 10m desurface et de 5 cm de hauteur (5 m3)

26

28

27

29

212

22b

18 mm

28b

210

211

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42 DESCRIPTION DES MOYENS DrsquoESSAIS

Pour reacutealiser ces essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelle le TerraindrsquoExpeacuterimentation Exteacuterieur (TEE) du CEA-CESTA (Centre drsquoEtudes Scientifiques etTechniques drsquoAquitaine) a eacuteteacute retenu Il se situe agrave une soixantaine de kilomegravetres au Sud deBordeaux Le site a une superficie de 950 hectares Il est entiegraverement clocirctureacute et son accegraves estcontrocircleacute en permanence Lrsquoeacutetude de seacutecuriteacute qui a eacuteteacute reacutealiseacutee a montreacute que les essaisenvisageacutes pouvaient ecirctre effectueacutes dans de bonnes conditions de seacutecuriteacute du fait notammentde lrsquoespace disponible

Le terrain drsquoessais du TEE est totalement plat et deacutepourvu de tout obstacle Ce terraindrsquoenviron deux kilomegravetres de rayon dispose en son centre drsquoune dalle carreacutee en beacuteton de10 megravetres de cocircteacute et drsquoenviron 15 cm drsquoeacutepaisseur Crsquoest agrave partir de cette dalle que les rejetsont eacuteteacute reacutealiseacutes

421 Description du point de rejetA proximiteacute immeacutediate de la dalle de rejet trois reacuteservoirs drsquoammoniac de 12 m3 chacun onteacuteteacute installeacutes Lrsquoammoniac liqueacutefieacute y eacutetait stockeacute sous sa pression de vapeur saturante Lesreacuteservoirs avaient les dimensions suivantes

longueur totale 4 810 mm longueur virole 3 700 mm diamegravetre inteacuterieur 1 874 mm hauteur maximum de liquide 1 500 mm

Lors des essais un seul de ces reacuteservoirs eacutetait relieacute au dispositif de rejet situeacute au centre de ladalle Celui-ci eacutetait eacutequipeacute de 5 thermocouples et drsquoun capteur de pression afin de suivrelrsquoeacutevolution des conditions de pression et de tempeacuterature agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir au cours dechaque essai

Les 5 thermocouples eacutetaient installeacutes sur une verticale depuis le fond du reacuteservoir auxhauteurs suivantes

50 mm 400 mm 750 mm 1 100 mm 1 450 mm

Le capteur de pression eacutetait situeacute en partie haute du reacuteservoir dans la phase gazeuse Cecapteur est repeacutereacute P3 sur la figure 3 page suivante

Le reacuteservoir eacutetait eacutegalement relieacute agrave un cadre drsquoazote permettant soit de le pressuriser soit demaintenir la pression constante au cours drsquoun essai ou encore de purger apregraves un essai lacanalisation qui le reliait au dispositif de rejet

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70

1080

60 50 40

30

20

V = 12 m3

thermocouples

2 phase liquide2 phase gaz

N2

pression(P3)

NH3 liquide

dispositif de rejet

deacutebitmegravetre

figure 3 scheacutema du point de rejet

Pour effectuer les quinze rejets deacutefinis dans le cadre de ce programme les deux vannesmanuelles de diamegravetre 2 pouces installeacutees sur le reacuteservoir ont eacuteteacute utiliseacutees une eacutetait relieacutee agravela phase gaz et lrsquoautre agrave la phase liquide Ces deux vannes identiques ne sont pas agrave passageinteacutegral et leur diamegravetre de passage est de 32 pouces

Apregraves la vanne 2 pouces connecteacutee agrave la phase liquide un deacutebitmegravetre drsquoune longueur de300 mm et drsquoun diamegravetre inteacuterieur de 41 mm a eacuteteacute installeacute Preacutevu pour fonctionner en phaseliquide il nrsquoa pas donneacute de reacutesultats exploitables lors des essais car lrsquoammoniac eacutetaitdiphasique degraves la vanne situeacutee juste en amont pour presque tous les essais

La liaison entre la deacutebitmegravetre et le dispositif de rejet eacutetait assureacutee par une canalisation de50 mm de diamegravetre et de 104 m de longueur

Enfin le dispositif de rejet eacutetait composeacute drsquoune canalisation de 2 pouces instrumenteacutee par desvannes des thermocouples et des capteurs de pression (cf figure 4 page suivante)

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Nota toutes les distances sont donneacutees en mm

figure 4 description du dispositif de rejet

Lrsquoaxe du dispositif de rejet se situait agrave 1 015 mm au-dessus du solLrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet a eacuteteacute eacutequipeacutee de diffeacuterents types de sortie (cf figure 5) enfonction de la configuration expeacuterimentale souhaiteacutee

mesure de tempeacuterature thermocouple de 1 mm au centre de la canalisationth7

P2

110

280

475

600

715815

1050

1370

th8 P2 th7

130

445

vanne manuelle 2 (diamegravetre interne 32 )

vanne pneumatique agrave passage inteacutegral 2

mesure de pression capteur deacuteporteacute de 15 cm

diamegravetre 2longueur 104 m bride pour

recevoir diffeacuterentstypes de sortie

1 01

5 s

ol

canalisation derejet

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th8 P2 th7

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

rejets horizontaux essais1 2 4p 4 5 6 10 11 12 2b

essai 7 rejet vertical agrave 3 m dehauteur

essai 9 rejet dans une reacutetentionde 2 x 2 x 1 m

essai 3 rejet agrave traversune bride

essais 8 et 8b

80

190

90

170

65

160980

65

160

870

sol

870

sol

820

1 535

2 88

0 s

ol

1015

so

l

figure 5 diffeacuterents types de sortie pour chaque configuration

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Pour les essais dont le jet eacutetait orienteacute vers le sol la dalle de beacuteton eacutetait instrumenteacutee ensurface de thermocouples Lors des jets contre le mur ce dernier eacutetait eacutegalement instrumenteacuteavec des thermocouples Lrsquoinstrumentation reacutealiseacutee et le repeacuterage de ces thermocouples sontdeacutecrits en annexe 1

Concernant les essais 2 4p et 2b lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet eacutetait eacutequipeacutee drsquoun bouchonde 50 mm perceacute du diamegravetre correspondant agrave lrsquoessai soit respectivement pour ces trois essais20 mm 30 mm et 18 mm

Pour lrsquoessai 3 avec la bride le joint a eacuteteacute enleveacute Lrsquoeacutepaisseur entre les 2 eacuteleacutements de la brideeacutetait de 16 mm Cela correspond agrave une surface de fuite de 255 mm2 Le diamegravetre eacutequivalenten surface est donc 18 mm

Lors des essais 10 et 11 des eacutecrans drsquoeau ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des laquo queues de paon raquo Lescaracteacuteristiques de ces queues de paon eacutetaient les suivantes

diamegravetre drsquoalimentation 70 mm

pression drsquoalimentation 8 bar

deacutebit en eau 1 200 Lmin

porteacutee x 32 m

porteacutee y 10 m

figure 6 porteacutees des queues de paon employeacutees lors de essais 10 et 11

porteacute

e y

10

m

porteacutee x 32 m

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Pour ces deux essais deux queues de paon eacutetaient installeacutees tel que deacutecrit sur la figure 7ci-apregraves

figure 7

Essai 10 Implantation des deux queuesde paon agrave 25 m du point de rejet

Essai 11 Implantation des deux queuesde paon agrave 60 m du point de rejet

Les positions des macircts de mesure sont preacuteciseacutees en deacutetail plus loin dans ce rapport

B18 B17 B16

118

m

125 m

118 m

A14 A11 A08

61

m

61 m

12 m

20 m

50 m

queue de paon

macirct de mesure

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422 Mesures meacuteteacuteorologiquesPour la mesure des conditions atmospheacuteriques un macirct meacuteteacuteorologique de 10 megravetres dehauteur eacutetait installeacute agrave 350 megravetres du point de rejet dans la direction noteacutee 3 (repegravere M sur lafigure 11) Celui-ci eacutetait composeacute de trois aneacutemomegravetres agrave coupelles situeacutes agrave 15 4 et 7megravetres de hauteur drsquoune girouette situeacutee agrave 7 megravetres et drsquoun aneacutemomegravetre ultrasonique situeacute agrave10 megravetres

Une station meacuteteacuteorologique eacutetait eacutegalement installeacutee agrave cocircteacute du poste de commande ougrave desmesures de tempeacuterature drsquohumiditeacute relative et de flux solaire ont eacuteteacute effectueacutees Ces mesuresont eacuteteacute reacutealiseacutees agrave 15 megravetres de hauteur La freacutequence drsquoacquisition de ces paramegravetres eacutetait de1 Hz excepteacute pour lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique dont la freacutequence eacutetait de 10 Hz

Le type de mateacuteriel qui a eacuteteacute utiliseacute est deacutecrit ci-apregraves 1 girouette PULSONIC 429 3 aneacutemomegravetres agrave coupelles PULSONIC 438 1 pyranomegravetre PULSONIC CM6B (mesure du flux solaire) 1 sonde de tempeacuterature PULSONIC 1 hygromegravetre PULSONIC 1 aneacutemomegravetre ultrasonique METEK ndash USA-1

Un scheacutema de lrsquoinstallation est donneacute sur la figure 8 ci-apregraves

figure 8 Macirct meacuteteacuteorologique

Lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique eacutetait installeacute avec lrsquoaxe x orienteacute vers le nord et lrsquoaxe y orienteacutevers lrsquoest

La girouette eacutetait orienteacutee dans la direction opposeacutee agrave lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique

10m

7m

4m

15m

aneacutemomegravetre ultrasonique

girouette

aneacutemomegravetre agrave coupelles

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423 Constitution et tests de la chaicircne de mesure de lrsquoammoniacPour reacutealiser les essais en grand lrsquoINERIS a retenu la mise en œuvre drsquoune chaicircne de mesureautonome agrave la fois pour minimiser le cacircblage mais eacutegalement pour ecirctre facilement deacuteplaceacuteeen fonction des conditions meacuteteacuteorologiques (surtout des variations de la direction du vent)De ce fait lrsquoalimentation eacutelectrique des capteurs a eacuteteacute assureacutee par des batteries et des pilesPour chaque seacuterie de mesures le stockage des donneacutees eacutetait effectueacute sur laquo EEPROM 5 raquo

Ainsi la chaicircne de mesure de lrsquoammoniac eacutetait constitueacutee drsquoun boicirctier eacutelectronique sur lequelil eacutetait possible de connecter jusqursquoagrave 4 capteurs de technologies diffeacuterentes Au total70 boicirctiers eacutelectroniques identiques ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ce programme

Un boicirctier eacutelectronique comporte trois eacuteleacutements disposeacutes sur une plaque drsquoassemblage agravelrsquointeacuterieur drsquoun coffret eacutetanche

Une carte eacutelectronique drsquoacquisition de signaux dont les fonctions sont drsquoamplifier lesignal drsquoeffectuer le traitement numeacuterique de reacutealiser lrsquoaffichage de diffeacuterentsparamegravetres de programmer la configuration et de reacutealiser lrsquoenregistrement desdonneacutees Le composant principal de la carte est un microcontrocircleur speacutecialement adapteacute agravelrsquoinstrumentation

Un dispositif enregistreur sur laquo eeprom raquo destineacute agrave lrsquoacquisition primaire des donneacuteesissues des capteurs sous forme de signal numeacuterique (8192 donneacutees)

Une alimentation eacutelectrique (piles) pour alimenter les circuits eacutelectroniquesLa carte eacutelectronique dispose drsquoune horloge interne qui met en route et arrecircte le systegraveme agrave desheures programmeacutees Pendant cette peacuteriode lrsquolaquoeepromraquo enregistre les mesures des capteurs agraveune cadence preacutedeacutetermineacutee Pour les essais une freacutequence de 025 Hz a eacuteteacute retenue soit unemesure toutes les 4 secondes ce qui permettait compte tenu des capaciteacutes de lrsquolaquo eeprom raquodrsquoenregistrer pendant 8 heures A la fin de chaque journeacutee drsquoessais les donneacutees recueillies etstockeacutees dans les laquo eeprom raquo eacutetaient recopieacutees sur le disque dur drsquoun micro-ordinateur aumoyen drsquoune interface speacutecifique

Pour effectuer le choix des capteurs agrave installer sur les 70 boicirctiers eacutelectroniques les rejetsenvisageacutes dans le paragraphe 41 ont eacuteteacute modeacuteliseacutes agrave lrsquoaide de logiciels de dispersionatmospheacuterique Quelques enseignements geacuteneacuteraux ont eacuteteacute tireacutes de ces simulations

A priori il nest pas neacutecessaire de placer des capteurs capables de mesurer desconcentrations supeacuterieures agrave 1 dammoniac gazeux au-delagrave de 300 megravetres du point derejet sur lrsquoaxe du panache

en revanche jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet les capteurs situeacutes sur lrsquoaxe dupanache devraient tous ecirctre soumis agrave des concentrations supeacuterieures agrave 1

enfin au-delagrave de 750 megravetres les concentrations calculeacutees sont infeacuterieures agrave 01 soit1 000 ppm

Ces reacutesultats ont eacuteteacute consideacutereacutes comme des ordres de grandeur et ont eacuteteacute ajusteacutes en fonctionde lrsquoavancement du programme

5 EEPROM Electrically Erasable Programmable Read Only Memory

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Ainsi le choix des capteurs srsquoest effectueacute en fonction de la concentration agrave mesurer qui estlieacutee agrave la distance au point de rejet sous le vent de lrsquoeacutemission et agrave la distance agrave lrsquoaxe dupanache

Plusieurs techniques de mesure de la concentration dammoniac eacutetaient envisageablestelles que

des cellules eacutelectrochimiques

des semi-conducteurs

des capteurs catalytiques dont les pellistors

une mesure indirecte de lammoniac par la mesure de loxygegravene de lair baseacutee sur lesproprieacuteteacutes paramagneacutetiques de loxygegravene

la mesure dans lrsquoinfrarouge (IR)

la chromatographieChacune de ces techniques srsquoapplique agrave un domaine de concentration speacutecifique commelrsquoindique la figure 9 ci-dessous Les domaines de concentration sont des ordres de grandeurqui peuvent ecirctre eacutetendus en fonction des caracteacuteristiques des capteurs

1 10 100 1000 1 10 100

celluleeacutelectrochimique

semi-conducteur

capteur catalytique

mesure indirecte O2

spectromeacutetrieinfrarouge etphotoacoustique

chromatographie

figure 9 Repreacutesentation des domaines de concentration speacutecifiques des capteurs

Lannexe 2 deacutecrit le principe de fonctionnement des trois premiegraveres techniques citeacutees ci-dessus et qui sont les plus reacutepandues pour la mesure de gaz combustibles

Echelle logarithmique de concentration en ppm et

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Finalement les capteurs qui ont eacuteteacute connecteacutes sur les boicirctiers eacutelectroniques lors de lacampagne drsquoessais sont

des capteurs catalytiques de type pellistor speacutecifiques agrave lrsquoammoniac (EEV VQ 41)permettant de mesurer des concentrations drsquoammoniac comprises entre 01 et 15(entre 1 000 ppm et 150 000 ppm) Ces capteurs au nombre de 60 eacutetaient placeacutes dansle champ proche (jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet)

des cellules eacutelectrochimiques (SENSORIC NH3 3E 1000) mesurant des concentrationsdrsquoammoniac comprises entre 10 et 1000 ppm Ces capteurs au nombre de 50 ont eacuteteacutedisposeacutes dans le champ lointain (de 200 megravetres agrave 1 700 megravetres du point de rejet)

60 thermocouples (type K diamegravetre 1 mm classe 1 gaine inox longueur 5 m)permettant de mesurer les fluctuations de tempeacuterature Ces thermocouples ont eacuteteacuteinstalleacutes agrave cocircteacute de chaque capteur catalytique jusqursquoagrave la distance de 100 megravetres depuisle point de rejet et ce notamment afin drsquoappreacutecier les variations de tempeacuterature dans lejet

Les pellistors EEV VQ41 et les cellules eacutelectrochimiques SENSORIC NH3 3E 1000 ontdrsquoabord fait lrsquoobjet drsquoune seacuterie de tests en laboratoire agrave lrsquoINERIS afin de veacuterifier leurscaracteacuteristiques Ensuite le comportement de ces capteurs a eacuteteacute testeacute agrave lrsquoINERIS dans unegalerie de 50 megravetres de longueur et de 10 m2 de section Des rejets au travers drsquoorifices de05 mm agrave 8 mm de diamegravetre ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ces tests et ont permis de valider la chaicircnede mesure (Bouet 1996)

Pour faciliter le traitement des donneacutees le microcontrocircleur a eacuteteacute programmeacute pour fournir lesdonneacutees directement dans lrsquouniteacute (ppm vol) et dans lrsquoeacutechelle correspondant au capteur Lestockage des donneacutees dans les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute reacutealiseacute de la maniegravere suivante

cellule eacutelectrochimique par pas de 10 ppm jusqursquoagrave 2 000 ppm

pellistor par pas de 250 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 0 jusqursquoagrave 130 puis par pasde 560 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 131 jusqursquoagrave 255

thermocouple par pas de 03125degC de -40degC agrave +40degC

Enfin un programme permettant drsquoeffectuer la lecture et la sauvegarde des informationsenregistreacutees par les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir du logiciel Labview Un utilitairede traitement de ces donneacutees a eacutegalement eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir de ce logiciel

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424 Instrumentation des capteurs sur le terrain drsquoessai

Afin de faciliter lrsquoinstallation des boicirctiers eacutelectroniques avant un rejet le terrain drsquoessai a eacuteteacutepreacutealablement eacutequipeacute de plus de 150 macircts de 3 megravetres de hauteur Ces macircts offraient lapossibiliteacute de fixer les capteurs agrave 4 hauteurs diffeacuterentes agrave savoir 01 1 2 et 3 megravetres Ils onteacuteteacute disposeacutes sur 7 arcs de cercle de 180deg drsquoamplitude centreacutes sur la dalle de rejet et dont lesrayons eacutetaient de 20 50 100 200 500 800 et 1 700 megravetres Sur les deux premiers arcs decercles situeacutes agrave 20 et 50 megravetres 41 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 45deg et sur tous les autresarcs de cercles 21 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 9deg

Afin de faciliter lrsquoexploitation ulteacuterieure des essais les macircts installeacutes sur le terrain drsquoessai onteacuteteacute repeacutereacutes par une lettre et un nombre

La lettre correspond au rayon de lrsquoarc de cercle crsquoest agrave dire la distance depuis le point derejet (cf tableau 15)

distance depuis lepoint de rejet (m)

20 50 100 200 500 800 1 700 4 350 650

lettre A B C D E F G S M T

tableau 15Correspondance entre la distance depuis le point de rejet et la lettre

associeacutee

Les trois derniegraveres distances de 4 350 et 650 megravetres repeacutereacutees dans le tableau preacuteceacutedentcorrespondent respectivement aux capteurs installeacutes sur la dalle de rejet au macirctmeacuteteacuteorologique et agrave un macirct de 19 megravetres de hauteur Sur ce dernier agrave partir de lrsquoessai 8 deuxcellules eacutelectrochimiques ont eacuteteacute installeacutees agrave 6 et 10 megravetres de hauteur

Le nombre correspond agrave une direction depuis le point de rejet Nous avons deacutefini80 directions soit un angle de 45deg entre chacune drsquoelles Dans la configuration qui a eacuteteacuteretenue le nord correspond agrave la direction 50 (Cf figure 10) Lrsquoimplantation des macircts a eacuteteacutereacutealiseacutee dans les directions comprises entre 1 agrave 41

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La numeacuterotation des angles agrave partir de la dalle de rejet est reporteacutee sur la figure 10 ci-apregraves

figure 10Repeacuterage des angles sur la dalle de rejet

La numeacuterotation des angles sur le terrain drsquoessai ainsi que la position des macircts sont reporteacuteessur la figure 11 ci apregraves

70

1080

60 50 40

30

20

dispositif de rejet

Nord

Ouest

Sud

Est

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3 chemindaccegraves

directions de rejet

possibles

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figure 11 position des macircts de mesure

Compte-tenu de la direction la plus freacutequente du vent identifieacutee agrave partir drsquoune analyse desdonneacutees meacuteteacuteorologiques locales et de la configuration du terrain drsquoessai le champ demesure agrave privileacutegier se trouve entre les valeurs drsquoangles numeacuteroteacutees 1 et 41

Par ailleurs il est agrave noter que lrsquoarc de cercle agrave 1 700 megravetres est limiteacute par les dimensions duterrain drsquoessai pour les directions 1 19 21 23 25 27 29 et 41 Pour ces directions ladistance exacte des macircts de mesure est indiqueacutee entre parenthegravese

29 (1 680 m)

Dispositif de rejetSalle de controcircle

Zone vie

G

F

E

D

(1580 m) 1

11 139

7

5

17

3

15

25 (1 530 m)

23 (1 515 m)

21 (1 540 m)

19 (1 605 m)

41 (1 620 m)

39

37

35

33

31

27 (1 580 m)

Macirct meacuteteacuteorologique

M

T

CAB

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Lors de chaque essai les capteurs eacutetaient installeacutes sur les macircts de mesure dans leur positionfinale sous le vent du rejet environ 1 heure avant le deacutebut de lrsquoessai Ainsi les capteurseacutetaient tous reacutepartis de chaque cocircteacute de lrsquoaxe du rejet sur un secteur angulaire de 35deg de partet drsquoautre de cet axe

Pour les rejets impactant et le rejet agrave travers la bride lrsquoangle de reacutepartition des capteurs eacutetaitsupeacuterieur pour les arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 et 100 megravetres (jusqursquoagrave 80deg de chaque cocircteacute delrsquoaxe du rejet) Dans ces configurations des capteurs ont eacutegalement eacuteteacute rajouteacutes sur la dallede beacuteton sur un rayon de 4 megravetres

425 Moyens drsquoacquisitionLes donneacutees recueillies lors de ces essais ont eacuteteacute enregistreacutees ou traiteacutees au moyen de troismoyens drsquoacquisition distincts pour les points suivants

les boicirctiers eacutelectroniques (chaicircne de mesure deacutecrite au paragraphe 423) qui ontpermis lrsquoacquisition drsquoune part des valeurs de concentration en ammoniac agravelrsquoaide des capteurs catalytiques et des cellules eacutelectrochimiques qui y eacutetaientconnecteacutes et drsquoautre part des valeurs de tempeacuterature mesureacutees via lesthermocouples qui y eacutetaient eacutegalement connecteacutes

le systegraveme drsquoacquisition LabView pour les capteurs meacuteteacuteorologiques et pour lescapteurs de pression situeacutes sur le point de rejet

systegraveme drsquoacquisition pour les thermocouples situeacutes sur le point de rejet agrave savoirles thermocouples disposeacutes dans la citerne sur le dispositif de rejet et sur le sol oules blocs de beacuteton (acquisition par scrutation)

Le systegraveme drsquoacquisition des donneacutees issues des capteurs meacuteteacuteorologiques et des capteurs depression eacutetait installeacute dans le poste de commande afin de controcircler les paramegravetres au cours delrsquoessai en mecircme temps que lrsquoacquisition en eacutetait faite et notamment

la pression dans la citerne

la pression au milieu du dispositif de rejet

la pression agrave lrsquoorifice du rejet

la vitesse du vent

et la direction du vent

La localisation et la freacutequence drsquoacquisition relatives agrave chacun de ces capteurs sont reporteacuteesdans le tableau 16 ci-apregraves

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capteurs distance depuisle point de rejet

(m)

(deg) - ndeg dir z(m)

freacutequencedrsquoacquisition

(Hz)

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 7 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 4 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 15 1

aneacutemomegravetre ultrasonique 350 2115 - 3 10 10

girouette 350 2115 - 3 7 1

T reacuteservoir (50 mm) dispositif de rejet 005 02

T reacuteservoir(400 mm) dispositif de rejet 04 02

T reacuteservoir(750 mm) dispositif de rejet 075 02

T reacuteservoir(1 100 mm) dispositif de rejet 11 02

T reacuteservoir(1 450 mm) dispositif de rejet 145 02

T canalisation (th8) dispositif de rejet 1 02

T canalisation(th7) dispositif de rejet 1 02

T orifice (th6) dispositif de rejet 1 02

thermocouples 11 agrave 30 Sol et obstacle 02

flux solaire 450 270 - 70 15 1

humiditeacute relative 450 270 - 70 15 1

sonde de temperature 450 270 - 70 15 1

capteurs ammoniac Sous le vent des rejets 025

pression reacuteservoir (P3) dispositif de rejet 19 1

pression canalisation (P2) dispositif de rejet 1 1

pression orifice (P1) dispositif de rejet 1 1

tableau 16 position et freacutequence drsquoacquisition des capteurs

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426 Moyens videacuteoPour le suivi des essais depuis le poste de commande cinq cameacuteras du CEA-CESTA ont eacuteteacutedisposeacutees sur le terrain drsquoessai

une cameacutera de surveillance agrave 30 megravetres de hauteur situeacutee entre le point de rejetet le poste de commande

une cameacutera situeacutee agrave 10 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 10 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 40 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 26 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 1000 megravetres du point de rejet dans la direction 33 agrave 1 megravetrede hauteur

une cameacutera mobile agrave 15 megravetres de hauteur placeacutee perpendiculairement agrave ladirection du rejet

427 Seacutecuriteacute

Pour la reacutealisation de ces essais le site a eacuteteacute diviseacute en quatre zones

la laquo zone de pointe raquo ougrave srsquoeffectuait les rejets

la laquo zone de soutien raquo qui se trouvait dans un rayon de 200 megravetres autour dupoint de rejet

la laquo salle de commande raquo situeacutee agrave 450 megravetres au vent du point de rejet

et la laquo zone vie raquo situeacutee agrave lrsquoentreacutee du site agrave environ 1 400 megravetres du point derejet

Chaque personne preacutesente sur le site eacutetait eacutequipeacutee drsquoun masque filtrant Dans la laquo salle decommande raquo les personnes preacutesentes portaient une tenue laquo tyvec raquo Six personnes eacutequipeacuteesdrsquoune tenue speacuteciale et drsquoun appareil respiratoire individuel se tenaient precirctes agrave intervenir enlaquo zone de soutien raquo Deux de ces personnes eacutetaient eacutequipeacutees en plus drsquoun scaphandre afindrsquointervenir sur la laquo zone de pointe raquo et notamment si cela avait eacuteteacute neacutecessaire dans le nuagefroid drsquoammoniac Cela ne srsquoest jamais produit

Aucune personne nrsquoassistait au rejet drsquoammoniac agrave lrsquoexteacuterieur de la laquo salle de commande raquohormis les six personnes qui se trouvaient en laquo zone de soutien raquo

Les diffeacuterentes eacutequipes qui intervenaient sur le site communiquaient avec des moyens radioUn systegraveme de douche eacutetait installeacute agrave lrsquoentreacutee de la laquo zone de pointe raquo

Un service meacutedical eacutetait disponible agrave tout moment agrave cocircteacute de la laquo salle de commande raquo

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5 MESURES DES CONDITIONS DE REJET

Afin de comprendre la dispersion atmospheacuterique drsquoun rejet drsquoammoniac liqueacutefieacute souspression il est important drsquoune part de deacuteterminer les conditions drsquoeacutecoulement delrsquoammoniac dans la canalisation et drsquoautre part de bien eacutevaluer les conditionsmeacuteteacuteorologiques au moment du rejet

51 CONDITIONS DrsquoECOULEMENT DANS LA CANALISATION

Dans un premier temps nous preacutesentons les conditions expeacuterimentales dans lesquelles se sontdeacuterouleacutees les rejets reacutealiseacutes dans le cadre de ce programme Ensuite une analyse de cesconditions de rejet est effectueacutee

511 Conditions expeacuterimentales des rejetsLes conditions expeacuterimentales dans lesquelles se deacuteroulent des essais sont souvent appeleacuteeslaquo terme source raquo du rejet Le terme source preacutecise notamment les valeurs agrave la bregraveche du deacutebitde la tempeacuterature de la pression de la vitesse et de la qualiteacute6 Dans ce programme lesvaleurs mesureacutees du terme source sont essentiellement des valeurs de tempeacuterature et depression ainsi que la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee

Lors de chaque essai les conditions de pression et de tempeacuterature eacutetaient mesureacutees etenregistreacutees en continu toutes les secondes agrave la fois dans le reacuteservoir et agrave diffeacuterents endroitsde la canalisation (Cf chapitre 4)

A titre drsquoillustration les deux graphes de la figure 12 suivante indiquent

lrsquoeacutevolution typique des conditions de pression dans le reacuteservoir et dans la canalisationau cours drsquoun rejet

lrsquoeacutevolution des tempeacuteratures situeacutees agrave diffeacuterentes hauteurs dans le reacuteservoir et situeacuteesdans la canalisation

Ces deux graphes preacutesentent les conditions mesureacutees et enregistreacutees lors de lrsquoessai 4

6 qualiteacute du rejet un eacutecoulement diphasique mono-constituant est essentiellement caracteacuteriseacute par sa qualiteacutecrsquoest-agrave-dire la fraction massique de sa phase vapeur

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figure 12 Evolution des conditions de pression et de tempeacuterature

dans le reacuteservoir et dans la canalisation de rejet

Evolution des conditions de pression (essai 4)

0

1

2

3

4

5

6

7

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Pres

sion

(bar

)

Pression canalisation

Pression orifice

Pression reacuteservoir

Evolution des conditions de tempeacuterature (essai 4)

-50

-40

-30

-20

-10

0

10

20

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Tem

peacutera

ture

(degC

)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1450 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1100 mm)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (750 mm)

Tempeacuterature de sortie (th6)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (400 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (50 mm)Tempeacuterature avant la vanne de sortie (th7)Tempeacuterature da la canalisation (th8)

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Pour lrsquoessai 1 le rejet gazeux a eacuteteacute reacutealiseacute en partant de la pression de vapeur agrave lrsquointeacuterieur dureacuteservoir Ensuite le reacuteservoir srsquoest deacutepressuriseacute et lrsquoessai a eacuteteacute arrecircteacute alors que la pressionavait atteint environ 18 bar absolu

Concernant lrsquoessai 2 une surpression de 1 bar a eacuteteacute preacutealablement effectueacutee avec de lrsquoazote agravelrsquointeacuterieur du reacuteservoir Ensuite le systegraveme de reacutegulation agrave lrsquoazote a maintenu cette pressionconstante pendant toute la dureacutee de lrsquoessai

Lors de lrsquoessai 3 agrave travers la bride aucune surpression drsquoazote nrsquoa eacuteteacute reacutealiseacutee au preacutealableEn revanche la pression existant au deacutepart dans la cuve a eacuteteacute maintenue pendant toute ladureacutee de lrsquoessai par injection drsquoazote

Pour tous les essais suivants il nrsquoa plus eacuteteacute reacutealiseacute de surpression drsquoazote avant essai et lapression nrsquoa pas eacuteteacute maintenue constante pendant la dureacutee de lrsquoessai Ainsi pour chaqueessai il a eacuteteacute observeacute une chute de pression dans le reacuteservoir plus ou moins importante selonles conditions de rejet

Pour chaque essai le comportement des capteurs de pression et de tempeacuterature eacutetaitsensiblement identique Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale concernant les valeurs mesureacutees lors desessais on peut noter que

au sein du reacuteservoir instrumenteacute la valeur de la tempeacuterature dans le ciel gazeux eacutetaitidentique agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide degraves la seconde partie de la nuit Enrevanche apregraves le lever du soleil des diffeacuterences de tempeacuterature entre les deux phasespouvaient ecirctre observeacutees Ainsi selon la tempeacuterature exteacuterieure le rayonnement solaireet le taux de remplissage du reacuteservoir la tempeacuterature de la phase gaz augmentait parfoisplus rapidement que celle de la phase liquide Des diffeacuterences maximums de 10degC entreles deux phases ont eacuteteacute mesureacutees dans le cadre de ce programme

avant un rejet la valeur de la pression dans le reacuteservoir correspondait rarement agrave lapression de vapeur saturante de la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide Elle eacutetaitgeacuteneacuteralement comprise entre la pression de vapeur saturante correspondant agrave latempeacuterature du ciel gazeux du reacuteservoir et la pression de vapeur saturantecorrespondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide selon le moment de la journeacutee latempeacuterature ambiante les conditions drsquoensoleillement et le taux de remplissage dureacuteservoir Dans certaines configurations la diffeacuterence entre la pression dans le reacuteservoiret la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquideeacutetait de lrsquoordre du bar

lors drsquoun rejet dont la tempeacuterature de la phase gazeuse eacutetait initialement supeacuterieure agrave latempeacuterature de la phase liquide il eacutetait classiquement observeacute une diminution de latempeacuterature de la phase gaz vers la tempeacuterature de la phase liquide Selon les conditionsinitiales et ambiantes la tempeacuterature pouvait baisser rapidement apregraves le deacutebut delrsquoessai et devenait ensuite eacutegale agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac en phase liquide aucours de lrsquoessai

la pression au sein du reacuteservoir eacutevoluant dans des conditions proches de la courbe devapeur saturante de la phase gaz pouvait donc de la mecircme maniegravere que les valeurs detempeacuterature eacutevoluer rapidement durant la premiegravere minute selon le moment de lajourneacutee et les conditions drsquoensoleillement

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une fois la premiegravere minute de rejet passeacutee les conditions de pression et de tempeacuteratureagrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir eacutevoluaient de maniegravere constante et plus lente pour le reste de ladureacutee du rejet abaissement de 200 agrave 400 mbar pour une pression de lrsquoordre de 6 barabsolu et diminution de la tempeacuterature de 05 agrave 2degC

lors de lrsquoeacutecoulement de lrsquoammoniac dans la canalisation une chute de pression et doncde tempeacuterature a eacuteteacute observeacutee entre le reacuteservoir et lrsquoorifice Typiquement pour unevaleur de tempeacuterature drsquoenviron 10degC dans le reacuteservoir la tempeacuterature agrave lrsquoorifice eacutetaitdrsquoenviron -15degC

contrairement aux conditions dans le reacuteservoir lors drsquoun essai les conditions depression et de tempeacuterature agrave la bregraveche eacutevoluaient de maniegravere plus importantes enmoyenne abaissement de la pression entre 05 et 1 bar pour une pression agrave lrsquoorificeinitiale infeacuterieure agrave 3 bar absolu et baisse de la tempeacuterature agrave lrsquoorifice entre 5 et 10degC

les mesures de pression et de tempeacuterature effectueacutees en un mecircme endroit de lacanalisation de rejet montraient que la pression eacutetait voisine de la pression de vapeursaturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cet endroit

apregraves la fin du rejet les vannes eacutetant fermeacutees les valeurs de tempeacuterature et de pressioneacutevoluaient plus ou moins rapidement vers leurs conditions avant essai excepteacutes lapression et la tempeacuterature au niveau de lrsquoorifice En effet lrsquoorifice se trouvant agrave lapression atmospheacuterique lrsquoammoniac liquide qui restait au niveau de lrsquoorifice continuaitagrave se vaporiser en abaissant encore sa tempeacuterature

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Lors de la reacutealisation des essais aucune mesure de deacutebit en continu correcte nrsquoa eacuteteacute faiteSeule la valeur du deacutebit de rejet moyen a pu ecirctre estimeacutee agrave partir de la quantiteacute drsquoammoniacrejeteacutee et du temps de rejet

Les caracteacuteristiques geacuteneacuterales de lrsquoensemble des rejets reacutealiseacutes sont deacutecrites dans le tableausuivant

Caracteacuteristiques des rejets

Essais ndeg Dureacutee(sec)

Quantiteacute rejeteacutee(kg)

Deacutebit moyen(kgs)

1 460 300 065

2 440 1 980 45

3 540 1 400 26

4 preacutel 660 2 380 36

4 600 2 520 42

5 600 2 520 42

6 600 2 520 42

7 670 2 560 38

8 875 3 420 39

9 605 2 370 39

10 690 2 150 31

11 600 1 800 3

12 660 2 000 3

2b 720 1 400 195

8b 780 2 120 27

tableau 17Caracteacuteristiques geacuteneacuterales des conditions de rejets

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512 Analyses des conditions drsquoeacutecoulement des rejetsLorsque lrsquoammoniac est stockeacute liquide sous sa pression de vapeur saturante son utilisationconduit geacuteneacuteralement agrave un eacutecoulement liquide sous pression dans une canalisation Lorsdrsquoune rupture sur cette canalisation les conditions drsquoeacutecoulement sont modifieacutees lrsquoammoniacpassant de conditions de pression et de tempeacuterature drsquoutilisation agrave des conditionscorrespondant agrave la pression atmospheacuterique et agrave une tempeacuterature infeacuterieure agrave celle avantrupture

Ce sont les nouvelles conditions agrave lrsquoendroit de la bregraveche qursquoil faut deacuteterminer afin drsquoestimerles caracteacuteristiques du rejet notamment le deacutebit massique la vitesse de rejet la qualiteacute durejet la pression et la tempeacuterature Ces grandeurs vont constituer ce que lrsquoon appelle lelaquo terme source raquo du rejet La difficulteacute pour eacutetablir le deacutebit massique du rejet agrave la bregravechereacuteside notamment dans lrsquoeacutevaluation du reacutegime drsquoeacutecoulement dans la canalisation Lorsquelammoniac liquide rencontre une onde de deacutepression celui-ci se vaporise On dit quelammoniac subit un flash thermodynamique agrave lorigine dun meacutelange de liquide et de vapeurqui agit sur leacutecoulement

On distingue essentiellement trois reacutegimes drsquoeacutecoulement diffeacuterents agrave savoir

le reacutegime agrave bulle la phase liquide est continue et contient des bulles de gaz le liquideest alors majoritaire

le reacutegime annulaire et semi-annulaire la vitesse du gaz est supeacuterieure agrave celle du liquidequi est plaqueacute contre les parois de la canalisation

lrsquoeacutecoulement disperseacute la vitesse drsquoeacutecoulement du gaz est importante le liquide estdisperseacute dans la phase gaz le liquide est alors la phase minoritaire dans le meacutelange

Afin de deacuteterminer le terme source au niveau du point de rejet il est neacutecessaire de biencomprendre et de deacuteterminer les caracteacuteristiques de leacutecoulement dans la canalisation

Il existe de nombreux modegraveles permettant de deacutecrire le rejet dans le cas dune eacutejection par uneconduite Ces modegraveles citeacutes par exemple par Langard (1995) Bigot (1996) UIC (1987)peuvent ecirctre classeacutes en trois cateacutegories par ordre de complexiteacute croissante

les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre (HEM Homogenous Equilibrium Model)

les modegraveles avec eacutecart de vitesse (entre la phase gazeuse et la phase liquide)

les modegraveles hors eacutequilibre

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Dans les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre les phases gaz et liquide sont supposeacutees

avoir la mecircme vitesse

ecirctre reacuteparties de faccedilon homogegravene

ecirctre agrave la tempeacuterature de saturation

Ces hypothegraveses impliquent que

leacutecoulement diphasique est consideacutereacute comme un fluide homogegravene de proprieacuteteacutesmoyennes comprises entre celles du gaz et du liquide

leacutecoulement est agrave leacutequilibre thermodynamique (aucun eacutechange de chaleur ou de massene seffectue entre les phases)

De plus leacutecoulement est supposeacute stationnaire et unidimensionnel

Il existe deux grandes cateacutegories de modegraveles agrave leacutequilibre

les modegraveles agrave deacutetente isentropique dans ce cas lentropie du fluide subissant la deacutetentereste constante alors que son enthalpie diminue La perte denthalpie est alors supposeacuteeeacutequilibreacutee par le gain en eacutenergie cineacutetique de leacutecoulement

les modegraveles agrave deacutetente isenthalpique dans ce cas lenthalpie du fluide reste constantetandis que son entropie diminue Cette perte est eacutequilibreacutee par leacutenergie de friction miseen jeu par leacutecoulement

Van den Akker et al (1983) ont montreacute que ces deux hypothegraveses sont aussi irreacutealistes luneque lautre mais que lerreur engendreacutee dans lhypothegravese enthalpie constante est moindre

Ces modegraveles ont pour but essentiel de deacuteterminer le deacutebit agrave la bregraveche Dans le cadre de ceprogramme les essais reacutealiseacutes permettent de connaicirctre la tempeacuterature et la pression agrave labregraveche ainsi que le deacutebit moyen sur la dureacutee de lessai Un modegravele HEM permet dedeacuteterminer en plus de ces grandeurs la qualiteacute de leacutecoulement agrave la bregraveche Ce paramegravetre nrsquoapas eacuteteacute mesureacute directement lors des essais Un modegravele complet proposeacute par Wheatley (avril1987) et appartenant agrave la cateacutegorie des modegraveles HEM est preacutesenteacute ci-apregraves et ses reacutesultatssont compareacutes aux reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors des essais

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Modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche approche de Wheatley (avril 1987)

Cette modeacutelisation a pour but de deacuteterminer agrave partir des conditions de reacuteservoir (Pint Tint)

les conditions de pression-tempeacuterature agrave la bregraveche

le deacutebit masse du rejet

la qualiteacute agrave la bregraveche

Les hypothegraveses de base de ce modegravele sont que

la deacutetente du fluide est consideacutereacutee isentropique et stationnaire

le fluide diphasique est consideacutereacute homogegravene et agrave lrsquoeacutequilibre liquide-vapeur

Ainsi le modegravele proposeacute repose sur les eacutequations suivantes

eacutequation de lrsquoentropie Cp Ln(T ) = Cp Ln(T ) + x Lv(T )T

liq int liq bb

b(1)

eacutequation drsquoEuler 2

bp2 int

Pb

PintU = v dP + gh2

(2)

eacutequation de la pression interne en fonction de la tempeacuterature et de la hauteur de liquide

P = P (T) + gh = exp B - AT

+ ghint sat liq int 00

liq int

(3)

Equation du volume speacutecifique v = (1 - x)v + x v liq gaz (4)

Equation de Clausius-Clapeyron Lv(T) = T(v - v ) dPdT

gaz liqsat (5)

Apregraves inteacutegration lrsquoeacutequation drsquoEuler srsquoeacutecrit 2

bp2 int b

liqliq int b liq b

int

bint

U = P - P + Cp (T - T ) - Cp T Ln TT

+ gh2

(6)

Cette expression permet de deacuteterminer la vitesse du fluide agrave la bregraveche en fonction de ladiffeacuterence de pression entre le reacuteservoir et la sortie Le fluide eacutetant supposeacute agrave saturation lestempeacuteratures sont connues degraves lors que les pressions le sont

Le coefficient p est un facteur correctif empirique qui permet de tenir compte des effets de lafriction il est en geacuteneacuteral pris eacutegal agrave 06 dans le cas drsquoune bregraveche en paroi et eacutegal agrave 08 ou 09dans le cas drsquoune rupture de canalisation

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Le problegraveme revient alors agrave deacuteterminer la pression du fluide agrave la bregraveche Lrsquoexistence drsquoungradient de pression entre le reacuteservoir et la bregraveche provoque une acceacuteleacuteration importante dufluide crsquoest agrave dire qursquoil y a transformation drsquoeacutenergie potentielle en eacutenergie cineacutetique Lavitesse du fluide agrave la sortie sera limiteacutee par la vitesse de propagation des ondes de pressiondans le fluide crsquoest agrave dire la vitesse du son

Il est admis que si le gradient de pression est suffisamment important le fluide atteindra lavitesse du son en sortie (May 1996) Si tel est le cas on dira que lrsquoeacutecoulement est critique

Un eacutecoulement critique (ou sonique ou bloqueacute) en monophasique se caracteacuterise par le faitqursquoune diminution de pression en aval en dessous drsquoun certain seuil nrsquoa aucune influence surlrsquoeacutecoulement Ce seuil de pression est appeleacute laquo pression critique raquo Elle est atteinte dans unesection bien deacutefinie de la conduite geacuteneacuteralement agrave la sortie Dans cette section la vitesse delrsquoeacutecoulement est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide si bien que les perturbations geacuteneacutereacuteesen aval ne sont pas ressenties par lrsquoeacutecoulement en amont

Lrsquoexpeacuterience fait apparaicirctre un pheacutenomegravene analogue pour les eacutecoulements diphasiques Enrevanche il est moins facile de deacuteterminer avec preacutecision la valeur de la vitesse depropagation des ondes de pression dans un fluide diphasique dans la mesure ougrave ces ondes nese deacuteplacent pas avec la mecircme ceacuteleacuteriteacute dans chacune des deux phases Les expeacuteriencesmeneacutees pour leacutetude des eacutecoulements diphasiques ont neacuteanmoins mis en eacutevidence que laceacuteleacuteriteacute du son dun eacutecoulement diphasique est nettement plus faible que la ceacuteleacuteriteacute du sondrsquoun eacutecoulement monophasique (Delhaye 1981) Il en reacutesulte que leacutecoulement critique estplus facilement atteint dans le cas dun eacutecoulement diphasique (May 1996)

La modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche par la meacutethode proposeacute par Wheatley (avril 1987)suppose que leacutecoulement diphasique est critique ce qui revient agrave consideacuterer que la vitesse dufluide agrave la sortie Ub est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide diphasique de qualiteacute xb

Du fait de lhypothegravese disentropie de lrsquoeacutecoulement la vitesse du son peut ecirctre obtenue agrave partirde la relation

U = Pson

S=cte

(7)

Dans le cas dun fluide diphasique linteacutegration agrave entropie constante est relativementcomplexe Il a eacuteteacute montreacute que lexpression de la vitesse du son est finalement

U = P A

T Cp T 1 + AT

- 1 Ln TT

sonb 0

b b liq b0

b

int

b

(8)

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La masse volumique du fluide agrave la bregraveche b est obtenue agrave partir de leacutequation suivante

1

= 1 +Ln T

TCp T

A Pb liq

intliq 2

b

0 b

b

(9)

On recherche alors par un processus iteacuteratif la pression Pb telle que Ub = Uson (eacutequations 6 et8) Une fois cette pression obtenue la tempeacuterature du rejet est connue (car saturation) et laqualiteacute agrave la bregraveche est deacutetermineacutee agrave partir de leacutequation 4

x =

1 + 1

+ 1bb liq

gaz liq

1 (10)

La deacutetermination du deacutebit masse Gb se fait ensuite par la relation classique

G = A Ub b b b (11)

ougrave Ab est la surface de la bregravecheLa valeur de la pression de rejet trouveacutee en testant leacutegaliteacute entre la vitesse de rejet et lavitesse du son va deacuteterminer la nature du rejet En effet si cette valeur est supeacuterieure agrave lapression atmospheacuterique leacutecoulement sera critique et le jet srsquoacceacuteleacuterera encore apregraves la bregravechedu fait de sa deacutetente jusquagrave la pression atmospheacuterique

En revanche si la pression obtenue est infeacuterieure agrave la pression atmospheacuterique cela na pas desens physique Dans ce cas leacutecoulement ne sera pas critique (le fluide agrave la bregraveche natteintpas la vitesse du son) et lon consideacuterera que la pression agrave la bregraveche est eacutegale agrave la pressionatmospheacuterique

Les modegraveles hors eacutequilibre

Des modegraveles plus proches de la reacutealiteacute existent que lon appelle modegraveles hors eacutequilibre Ilspermettent de prendre en compte les eacutecarts thermodynamiques qui existent avec leacutequilibreliquide-vapeur

Ils font de plus intervenir le fait que les deux phases soient seacutepareacutees Celles-ci sontconsideacutereacutees de faccedilon distincte agrave savoir quelles peuvent avoir des vitesses diffeacuterentes et queles changements de phases peuvent ecirctre limiteacutes par les transferts de chaleur ou acceacuteleacutereacutes parla preacutesence de singulariteacutes

Nous pouvons citer le modegravele geleacute qui fait lhypothegravese simple quil ny ait aucunchangement de phase Leacutecoulement est alors modeacuteliseacute par leacutequation de Bernoulli

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Le modegravele agrave phases seacutepareacutees proprement dit effectue un bilan matiegravere eacutenergie et quantiteacute demouvement sur chacune des deux phases et se donne une loi de vaporisation compte tenu dureacutegime deacutecoulement Ce modegravele se repose sur les correacutelations empiriques qui qualifient lesreacutegimes drsquoeacutecoulement

Il existe aussi des modegraveles encore plus complets comme le modegravele de Yan (1991) qui vajusquagrave modeacuteliser la nucleacuteation Il permet notamment destimer la freacutequence dapparition desbulles leacutevolution de leur taille

Afin de comparer les valeurs expeacuterimentales aux valeurs theacuteoriques deux modegraveles (Fauske etWheatley) ont eacuteteacute mis en oeuvre agrave partir des conditions de reacuteservoir des essais effectueacutes parlINERIS et deacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale les reacutesultats obtenuspar ces modegraveles diffegraverent sensiblement des valeurs releveacutees lors des essais les valeursobtenues au moyen des modegraveles eacutetant geacuteneacuteralement supeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Ces reacutesultats viennent confirmer le fait que la modeacutelisation du deacutebit dans le cas duneacutecoulement diphasique est tregraves complexe et que des modegraveles simplifieacutes ne peuvent prendre enconsideacuteration lrsquoensemble des pheacutenomegravenes se produisant lors de lrsquoeacutecoulement Par ailleursdans le cadre de ces essais dont lrsquoobjectif nrsquoeacutetait pas drsquoeacutetudier de maniegravere tregraves approfondie ledeacutebit agrave la bregraveche mais simplement de le connaicirctre le dispositif de rejet mis en oeuvre eacutetaitconstitueacute de pertes de charge importantes sur une canalisation de plus de 12 megravetres delongueur

Nous avons veacuterifieacute expeacuterimentalement que le fluide agrave lorifice se trouvait bien dans lesconditions de saturation cest agrave dire que les couples (TbPb) mesureacutes expeacuterimentalementcorrespondent aux couples (TbPsat(Tb)) hypothegravese de base des modegraveles HEM

En conclusion ces modegraveles sont adapteacutes pour des fuites de reacuteservoir ou des rejets apregraves unecourte canalisation Ils ne prennent pas en compte les pertes de charge et donc la vaporisationde lammoniac au cours de son transport vers lexteacuterieur Si on considegravere une bregraveche au ras dela paroi du reacuteservoir lammoniac se vaporise instantaneacutement dans latmosphegravere sans passerpar les trois reacutegimes deacutecoulement (reacutegime agrave bulle reacutegime annulaire et eacutecoulement disperseacute)

Dans les essais reacutealiseacutes la canalisation est suffisamment grande pour que leacutecoulement passepar ces trois reacutegimes deacutecoulement Dans la litteacuterature il est admis que leacutecoulement disperseacuteseacutetablit lorsque la condition Lgt2D est remplie (L longueur de canalisation D diamegravetre decanalisation) ce qui est le cas Ainsi le comportement dynamique de lammoniac estinfluenceacute par ces trois reacutegimes et les pheacutenomegravenes sont complexes agrave modeacuteliser

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52 CONDITIONS METEOROLOGIQUES DURANT LES ESSAIS

Les conditions meacuteteacuteorologiques sont deacutecrites par de nombreux paramegravetres dont lesprincipaux sont ceux lieacutes dune part agrave la vitesse du vent et dautre part agrave la turbulenceatmospheacuterique

Pour chaque essai les conditions atmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees agrave lrsquoaide des moyensdeacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Durant la peacuteriode drsquoenregistrement certaines grandeursmesureacutees variaient peu et lentement Cela eacutetait notamment le cas pour la tempeacuteratureambiante lrsquohumiditeacute relative et le flux solaire Pour meacutemoire ces grandeurs ont eacuteteacute mesureacuteessur la station meacuteteacuteorologique situeacutee agrave cocircteacute du poste de commande

En revanche drsquoautres grandeurs telles que la vitesse et la direction du vent mesureacutees sur lemacirct meacuteteacuteorologique repeacutereacute M sur la figure 11 pouvaient ecirctre tregraves variables lors de la peacuteriodedrsquoenregistrement

Afin de donner un ordre de grandeur des conditions meacuteteacuteorologiques durant les essais nouspreacutesentons dans le tableau suivant les valeurs moyennes associeacutees agrave chacun des rejets

Conditions atmospheacuteriques moyennes

Essais ndeg Tempeacuteraturesous abri

Humiditeacuterelative

Flux solaire(kWm2)

Vitesse du vent agrave7 m de hauteur

Direction du ventagrave 7 m de hauteur

1 14degC 76 02 5 ms 260deg2 85degC 84 01 3 ms 305deg3 5degC 90 004 25 ms 5deg

4p 10degC 61 05 3 ms 10deg4 125degC 82 025 3 ms 290deg5 20degC 50 065 35 ms 310deg6 12degC 75 05 5 ms 285deg7 13degC 60 07 6 ms 310deg8 20degC 37 07 5 ms 275deg9 14degC 50 10 3 ms 355deg

10 24degC 20 10 3 ms 10 deg11 24degC 24 07 5 ms 310deg12 15degC 33 06 6 ms 310deg2b 18degC 31 07 4 ms 315deg8b 18degC 31 06 5 ms 310deg

tableau 18 conditions atmospheacuteriques moyennes durant chaque rejet

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Par ailleurs pour eacutevaluer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac il est important debien caracteacuteriser la turbulence de lrsquoatmosphegravere

La turbulence atmospheacuterique est due agrave la fois agrave des turbulences dorigine meacutecaniqueengendreacutees par la rugositeacute du sol et agrave des turbulences dorigine thermique lieacutees agrave lastratification verticale de la tempeacuterature de latmosphegravere Elle peut ecirctre eacutevalueacutee parlenregistrement en un point des fluctuations de la vitesse et de la direction du vent

Deux types de turbulences drsquoorigine meacutecanique peuvent encore ecirctre distingueacutes la turbulenceagrave petite eacutechelle et la turbulence agrave grande eacutechelleLa turbulence agrave petite eacutechelle engendreacutee par le frottement du vent sur le sol est influenceacuteepar la rugositeacute Elle sexerce agrave linteacuterieur dune couche de quelques centaines de megravetres dehauteur Ce type de turbulence intervient de faccedilon preacutepondeacuterante dans le pheacutenomegravene dedispersionLa turbulence agrave grande eacutechelle est lieacutee agrave des pheacutenomegravenes meacuteteacuteorologiques lointains Elleintervient au niveau du transport des particules ou de leur diffusion lorsque le domainedrsquoeacutetude seacutetend sur plusieurs dizaines de kilomegravetres ce qui nest pas le cas dans ceprogramme

Concernant les turbulences dorigine thermique une caracteacuteristique importante est la stabiliteacuteatmospheacuterique Elle est lieacutee au gradient vertical de densiteacute de lair lui-mecircme lieacute au gradientvertical de tempeacuterature La variation adiabatique de tempeacuterature verticale est compriseentre -06degC100 m et -1degC100 m en fonction du taux dhumiditeacute de lair De faccedilonsimplifieacutee lorsque le gradient vertical de tempeacuterature est infeacuterieur agrave celui dune atmosphegravereadiabatique latmosphegravere est dite instable Si le gradient correspond agrave ladiabatiquelatmosphegravere est dite neutre Enfin si le gradient thermique est positif (donc supeacuterieur agrave celuide ladiabatique) latmosphegravere est dite stable autrement dit peu favorable agrave une diffusionverticale efficace dun polluant

A cet eacutegard Pasquill propose une classification comportant 6 classes de stabiliteacuteatmospheacuterique noteacutees de A agrave F et couvrant les cas des atmosphegraveres tregraves instables agrave instables(classes A et B) jusquaux cas des atmosphegraveres stables agrave tregraves stables (classes E et F) enpassant par les cas neutres (classes C et D)

Lorsquune atmosphegravere est instable (classes A et B de Pasquill) la dispersion atmospheacuteriqueest favoriseacutee ce qui conduit agrave la formation dun panache tregraves ouvert (Cf figure 13)

figure 13 Dispersion dans une atmosphegravere instable

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A lopposeacute lorsquune atmosphegravere est stable son aptitude agrave diffuser verticalement un polluantest faible ce qui se traduit par la formation dun panache tregraves peu ouvert (Cf figure 14)

figure 14 Dispersion dans une atmosphegravere stable

Drsquoun point de vue expeacuterimental il existe diffeacuterentes meacutethodes pour deacuteterminer la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere telles que par exemple la deacutetermination

de lrsquoeacutecart type de la direction du vent ()

du gradient vertical de tempeacuterature (T)

du nombre de Richardson (Ri)

de la longueur de Monin-Obukhov

ou encore des meacutethodes baseacutees sur des critegraveres tels que la vitesse moyenne du vent agraveune hauteur fixeacutee lrsquoaltitude du soleil la couverture nuageuse

A partir des diffeacuterentes grandeurs mesureacutees lors de la campagne drsquoessais nous avons mis enoeuvre deux de ces meacutethodes la deacutetermination de lrsquoeacutecart type de la direction du vent () etla meacutethode baseacutee sur la deacutetermination de la longueur de Monin-Obukhov Apregraves unedescription rapide de ces meacutethodes nous preacutesentons les reacutesultats obtenus pour lrsquoensemble desessais

Ecart type de la direction du vent ()Les eacutecarts types de la direction du vent repreacutesentent essentiellement la stabiliteacute horizontale delrsquoatmosphegravere (la turbulence verticale de lrsquoatmosphegravere eacutetant quant agrave elle estimeacutee agrave partir dugradient vertical de tempeacuterature)

Pour chaque essai lrsquoeacutecart type de la direction du vent () a eacuteteacute calculeacute sur une dureacuteecomprenant environ 5 minutes avant lrsquoessai la dureacutee de lrsquoessai et environ 15 minutes apregraveslrsquoessai soit une dureacutee de lrsquoordre de la demi-heure

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Deacutetermination de la longueur de Monin-ObhuckovPour chacun des essais nous avons eacutegalement deacutetermineacute la longueur de Monin-Obukhov quiest une longueur caracteacuteristique de la turbulence atmospheacuterique Cette longueur noteacutee L estdeacutefinie comme suit

L = -Cpuk(gT0)H

ougrave est la masse volumique du fluide Cp est sa capaciteacute calorifique uest la vitesse de frottement k est la constante de von Karman g estla constante de graviteacute T0 est la tempeacuterature au sol et H est le fluxde chaleur vertical

Les valeurs de u et de H ont eacuteteacute deacutetermineacutees agrave lrsquoaide des valeurs mesureacutees par lrsquoaneacutemomegravetreultrasonique dont la freacutequence drsquoacquisition eacutetait de 10Hz

Golder (1972) a eacutetabli une relation entre les classes de stabiliteacute de Pasquill la rugositeacutemoyenne du terrain z0 et la longueur L (Cf figure 15 ci-dessous)

figure 15 Relation entre la longueur de Monin-Obukhov L et la rugositeacute z0pour diffeacuterentes classes de stabiliteacute de Pasquill

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A partir des valeurs enregistreacutees lors des essais les valeurs de et de L ont eacuteteacute calculeacuteesPuis pour chaque essai une estimation des classes de stabiliteacute de Pasquill a eacuteteacute reacutealiseacutee enretenant chacune de ces deux meacutethodes Les reacutesultats obtenus ont eacuteteacute reporteacutees dans letableau suivant De plus pour chacun des essais une estimation de la longueur visible dupanache est indiqueacutee

Classes de stabiliteacute atmospheacuterique estimeacutees estimation deEssais ndeg par la deacutetermination

des eacutecarts types de ladirection du vent ()

par la deacutetermination de lalongueur de Monin-

Obukhov (L)

la longueur visible dupanache (m)

1 D - 5 m

2 D CD 500 m

3 C D 350 m

4 prel C - 400 m

4 C D 500 m

5 A B 30 m

6 D D 60 m

7 C CD 60 m

8 D C 25 m

9 A BC 120 m puis 30m

10 A AB 70 m

11 C C 70 m

12 D CD 70 m

2b A AB 60 m

8b C BC 15 m

- non deacutetermineacutee

tableau 19 Classes de stabiliteacute atmospheacuteriques estimeacutees lors des essais

La mise en oeuvre de ces meacutethodes pour des conditions atmospheacuteriques donneacutees peutconduire agrave des classes de stabiliteacute diffeacuterentes Durant les essais il nrsquoa cependant pas eacuteteacute noteacutede diffeacuterences importantes

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Par ailleurs concernant les conditions atmospheacuteriques geacuteneacuterales durant la reacutealisation desessais les points suivants ont pu ecirctre noteacutes

A partir de lrsquoessai ndeg 4 il nrsquoy a plus eu de pluie sur le terrain drsquoessais Crsquoest ainsi que destaux drsquohumiditeacute relative assez faibles durant la journeacutee (jusqursquoagrave 20 pour lrsquoessai ndeg10) onteacuteteacute observeacutes

La partie visible du panache varie beaucoup Comme nous lrsquoavons mentionneacutepreacuteceacutedemment cela est principalement ducirc au taux drsquohumiditeacute relative de lrsquoatmosphegravereEn effet le nuage drsquoammoniac est relativement froid (environ -40degC sur lrsquoaxe du rejet agrave20 megravetres du point de rejet) du fait de la preacutesence de gouttelettes drsquoammoniac qui vontprendre la chaleur notamment agrave lrsquoair ambiant pour se vaporiser Les basses tempeacuteraturesatteintes font que la vapeur drsquoeau preacutesente sur la trajectoire du panache se condense etforme un nuage visible jusqursquoagrave ce que le panache soit reacutechauffeacute par dilution avec lrsquoairambiantPour des conditions de rejet presque identiques (essais 4 et 11) la partie visible du panacheest ainsi passeacutee drsquoenviron 500 megravetres agrave environ 70 megravetres pour un taux drsquohumiditeacute relativequi est passeacute de 82 agrave 24

Le flux solaire a beaucoup varieacute entre les essais avec des valeurs tregraves faibles au deacutebut dela campagne (004 kWm2) et eacuteleveacute pendant le mois drsquoavril (1 kWm2)

Pour lrsquoensemble des essais la vitesse moyenne du vent a oscilleacute entre 2 et 6 ms Ladirection moyenne du vent de chaque essai eacutetait tregraves variable Ces directions moyennes duvent lors de chaque essai sont indiqueacutees sur la figure page suivante

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figure 16 directions moyennes du vent lors des essais

Dispositif de rejetSalle de commande

Zone vie

F

E

D

41

39

37

35

33

31

29

G

1

11 139

7

5

17

3

15

25

23

21

19

27essai 8

essai 6

essai 4

essais 2711

essai 12

essai 2bisessai 9

essai 10

essai 5

essai 1

essai 4pessai 3

essai 8bis

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6 MESURES ENREGISTREES SOUS LE VENT DES REJETS

Les valeurs enregistreacutees par les capteurs de concentration en ammoniac sous le vent des rejetssont preacutesenteacutees dans le sous-chapitre suivant

Ensuite une analyse de ces valeurs est effectueacutee au sous-chapitre 62

61 CAPTEURS DE CONCENTRATIONS EN AMMONIAC

Pour meacutemoire les moyens de mesures de concentrations en ammoniac mis en oeuvre lors dela campagne drsquoessais sont deacutecrits dans le chapitre 4 La mesure de ces concentrations srsquoestessentiellement effectueacutee sous le vent des rejets sur 7 arcs de cercle

Les reacuteponses des capteurs de concentration eacutetaient tregraves diffeacuterentes selon leurs positions parrapport agrave lrsquoaxe du panache et par rapport agrave lrsquoeacuteloignement au point de rejetA titre drsquoexemple nous reportons sur les deux figures ci-apregraves deux signaux repreacutesentant lesconcentrations drsquoammoniac (en ppm) enregistreacutees lors de lrsquoessai ndeg2 sous le vent du rejetpar un pellistor situeacute agrave 100 megravetres du point de rejet (figure 16) et par une celluleeacutelectrochimique situeacutee agrave 800 megravetres (figure 17) Pour meacutemoire la dureacutee du rejet eacutetaitde 440 secondes

figure 16 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 100 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

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figure 17 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 800 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

Selon les pheacutenomegravenes agrave eacutetudier il existe diffeacuterentes possibiliteacutes drsquoeffectuer lrsquoanalyse desfluctuations de concentration qui ont eacuteteacute enregistreacutees lors des essais Dans le preacutesentdocument les valeurs de concentrations qui seront preacutesenteacutees sont les valeurs moyennes desconcentrations mesureacutees sur lrsquoaxe du panache

Pour obtenir ces valeurs nous avons releveacute agrave chaque pas de temps (de 4 s) la valeur deconcentration maximale sur chacun des 6 arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 100 200 500 et 800megravetres du point de rejet Ensuite nous avons effectueacute sur chaque arc de cercle une moyennede lrsquoensemble des valeurs maximales releveacutees au cours du temps en excluant la premiegravere et laderniegravere minute drsquoexposition de chaque capteur Le deacutebut drsquoexposition des capteurs a eacuteteacutedeacutetermineacute en consideacuterant un temps drsquoadvection du nuage Ce temps a eacuteteacute pris eacutegal au rapportde la distance entre lrsquoarc de cercle consideacutereacute et le point de rejet par la vitesse moyenne duvent pendant le rejet

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Le tableau suivant preacutesente pour chacun des essais reacutealiseacutes les valeurs de concentrationmoyennes ainsi deacutetermineacutees sur lrsquoaxe du panache

concentrations moyennes en ppmmesureacutees agrave 1 m de hauteur sur lrsquoaxe du rejet

essai ndeg 20m 50m 100m 200m 500m 800m

1 15 000 4 500 1 500 400 40 10

2 55 000 31 000 20 000 9 000 900 300

2b 33 000 18 000 6 600 1 600 60 20

3 33 000 20 000 8 000 2 700 250 100

4 65 000 27 000 16 000 10 000 1 200 500

5 28 000 14 000 6 500 1 500 140 30

6 28 000 13 000 7 300 2 500 450 150

7 25 000 11 000 5 300 1 000 160 60

8 26 000 12 000 - - - -

8b 20 000 8 500 4 000 800 70 30

9 20 000 5 000 2 000 450 30 5

10 65 000 29 000 18 000 4 000 80 20

11 65 000 27 000 15 000 3 500 300 80

12 60 000 20 000 7 000 1 500 120 -- valeur de concentration sur lrsquoaxe du panache non mesureacutee

tableau 20 Concentrations moyennes en ammoniacsur lrsquoaxe du panache agrave 1 m de hauteur

Lrsquoessai 4p deacutecrit dans le chapitre 4 eacutetait un essai intermeacutediaire pour valider la reacutealisation desessais suivants Les valeurs de concentration mesureacutees lors de cet essai ne permettent pas dedeacuteterminer les valeurs moyennes sous le vent du rejet Cet essai nrsquoest donc pas mentionneacutedans le tableau ci-dessus

Les valeurs de concentration drsquoammoniac reporteacutees dans le tableau 20 preacuteceacutedent ont eacuteteacutearrondies compte tenu de la preacutecision des capteurs Lrsquoeacutevolution des concentrationsdrsquoammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet a eacuteteacute traceacutee pourchaque essai Ces eacutevolutions sont reporteacutees sur la figure 18 page suivante

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figure 18 Evolution des concentrations en ammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1 (D5)2 (CD3)2b (AB4)3 (CD25)4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)8b (BC5)9 (ABC3)10 (AB3)11 (C5)12 (CD6)

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Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave lrsquoissue des essais on peut noter plusieurs remarques

Les rejets drsquoammoniac liqueacutefieacute se comportent comme des rejets de gaz lourds telqursquoillustreacute sur la figure 19 ci-apregraves Sur cette figure nous avons reporteacute les reacuteponsesde 4 capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet et sur lrsquoaxe de latrajectoire du panache lors de lrsquoessai 10

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

300E+04

350E+04

400E+04

450E+04

500E+04

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n en

am

mon

iac

(ppm

)

10pe-01b1110pe-02b1110pe-03b1110pe-04b11

figure 19 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet

Sur ce macirct les hauteurs des capteurs repeacutereacutees de 01 agrave 04 dans la leacutegende associeacutee agrave cescourbes sont respectivement de 01 m 1 m 2 m et 3 m au-dessus du sol

Le gradient vertical de concentration en ammoniac est important agrave 50 megravetres du pointde rejet En effet au niveau du sol la concentration est supeacuterieure agrave 40 000 ppm (4)et est plus de 10 fois infeacuterieure agrave 3 megravetres de hauteur pour cet essai

Par ailleurs les conditions meacuteteacuteorologiques eacutetant instables le jour de cet essai on peutconstater par moment de grandes fluctuations des valeurs de concentration enammoniac

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Le gradient vertical de concentration en ammoniac est encore prononceacute agrave 100 megravetres dupoint de rejet tel qursquoillustreacute sur la figure 20 suivante pour deux capteurs situeacutes agrave 1 et3 megravetres de hauteur

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

10pe-02c1110pe-04c11

figure 20 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 100 megravetres du point de rejet

Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale un gradient vertical de concentration au sein du nuage atoujours eacuteteacute observeacute agrave 200 megravetres du point de rejet

Ceci eacutetant agrave partir de 500 megravetres les valeurs de concentration mesureacutees agrave 1 et 3 megravetresde hauteur au-dessus du sol eacutetaient quasiment identiques tel qursquoillustreacute sur la figure 21ci-apregraves

000E+00

200E+01

400E+01

600E+01

800E+01

100E+02

120E+02

140E+02

160E+02

180E+02

200E+02

400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10ec-02e1110ec-04e11

figure 21 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 500 megravetres du point de rejet

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Lors du rejet drsquoammoniac en phase gazeuse il a eacutegalement eacuteteacute observeacute uncomportement de type gaz lourd sur les capteurs situeacutes agrave 20 megravetres du point de rejet(Cf figure 22) Cependant agrave 50 megravetres du point de rejet cet effet nrsquoest presque plussensible

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

600 650 700 750 800 850 900 950 1000 1050 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1pe-01a38

1pe-02a38

1pe-03a38

1pe-04a38

figure 22 Evolution des capteurs de concentration en ammoniacsitueacutes agrave 20 megravetres du point de rejet

De plus lors de lrsquoensemble des essais il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuagedrsquoammoniac formeacute

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62 ANALYSES

Dans ce paragraphe nous allons eacutetudier lrsquoinfluence de quelques paramegravetres sur la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac Ces paramegravetres sont

le type drsquoorifice

la stabiliteacute atmospheacuterique

la preacutesence drsquoobstacle

la preacutesence drsquoune reacutetention

et la mise en œuvre de queues de paonEnfin dans une derniegravere partie les reacutesultats expeacuterimentaux mesureacutes lors cette campagnedrsquoessais sont compareacutes agrave des reacutesultas de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel inteacutegral dedispersion atmospheacuterique

621 Influence de lrsquoorifice du rejet

Lors de la reacutealisation des essais 4 types drsquoorifice ont eacuteteacute mis en oeuvre sur le dispositif derejet agrave savoir

A) un orifice de 18 mm de diamegravetre Essai 2bB) un orifice de 20 mm de diamegravetre Essai 2

C) une bride de 2 pouces (508 mm) Essai 3D) et un orifice de 508 mm de diamegravetre Essais 1 4 10 11 12 (5 rejets en champ libre)

Essais 5 6 7 8 8b 9 (6 rejets impactant)

Par la suite ces 4 types drsquoorifice seront noteacutes de A agrave DAfin drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence du type drsquoorifice sur la dispersion atmospheacuterique une largeur dupanache drsquoammoniac a eacuteteacute estimeacutee pour les 8 rejets en champ libre au niveau de lrsquoarc decercle situeacute agrave 20 megravetres du point de rejet Pour estimer cette largeur nous avons deacutetermineacutepour chaque essai la zone ougrave la concentration en ammoniac eacutetait supeacuterieure ou eacutegale agrave lamoitieacute de la concentration maximale releveacutee agrave 20 megravetres Les reacutesultats obtenus sont preacutesenteacutesdans le tableau ci-apregraves

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type drsquoorifice essai largeur du panacheougrave C gt Cmax2

secteur angulaire associeacute

A 2b ( 18 mm) 9 m 25deg

B 2 ( 20 mm) 9 m 25deg

C 3 (bride) 49 m 140deg

1 4 m 11deg

4 5 m 15deg

D 10 6 m 18deg

11 5 m 16deg

12 7 m 20deg

tableau 21 largeur du panache pour les rejets en champ libre

De ce tableau il ressort plusieurs remarques

Le rejet agrave travers la bride (orifice C) produit dans le champ proche le nuage le plus largede tous les essais en champ libre Cela est principalement ducirc au fait que la bride oriente laprojection de lrsquoammoniac suivant des directions perpendiculaires agrave lrsquoaxe du rejet Lepanache qui en reacutesulte est un panache tregraves eacutetendu en largeur qui progresse axialementsous lrsquoeffet du vent Ainsi malgreacute un deacutebit de 33 supeacuterieur agrave lrsquoessai 2b les valeurs deconcentration en ammoniac mesureacutees lors de lrsquoessai 3 avec la bride sont du mecircme ordrede grandeur que lors de lrsquoessai 2b sur les 50 premiers megravetres

Les essais dont lrsquoextreacutemiteacute est libre (orifice D de 508 mm de diamegravetre) conduisent agrave desjets dits laquo jets bacirctons raquo Dans ces conditions la largeur du panache est plus eacutetroite quedans les autres conditions

Enfin les rejets ougrave il a eacuteteacute ajouteacute une restriction de diamegravetre agrave lrsquoextreacutemiteacute (orifices Aet B) conduisent agrave des largeurs de panache supeacuterieures Cela est peut ecirctre ducirc au fait quepour ces essais la restriction de diamegravetre agrave lrsquoorifice conduit agrave une pression dans lacanalisation au niveau de la bregraveche (gt 5 bar) qui est supeacuterieure agrave la pression agrave la bregravechepour les essais sans restriction de diamegravetre (entre 15 et 3 bar) Il srsquoensuit que le flashthermodynamique qui se produit agrave la sortie dans lrsquoatmosphegravere est plus important et donclrsquoexpansion volumeacutetrique reacutesultante conduit agrave une dimension du panache plus importante

En reacutesumeacute les orifices influent sur la physionomie du nuage (largeur hauteur) et parconseacutequent ensuite sur les concentrations moyennes Ceci est clairement visible et mesurabledurant les 50 premiers megravetres Plus loin cette influence srsquoefface devant celle de la stabiliteacuteatmospheacuterique comme cela est montreacute par la suite dans ce rapport

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622 Influence de la stabiliteacute atmospheacuterique

Lrsquoinfluence sur la dispersion atmospheacuterique des conditions de rejet dans le champ prochepeut ecirctre importante sur quelques dizaines de megravetres apregraves le point de rejet Plus loin crsquoest lastabiliteacute atmospheacuterique qui devient preacutepondeacuterante car on se trouve alors en phase dedispersion passive

Ainsi des diffeacuterences de concentration importantes peuvent ecirctre observeacutees en champ lointainpour des rejets de deacutebits identiques mais avec des conditions de stabiliteacute atmospheacuteriquesdiffeacuterentes A titre drsquoexemple les essais 5 et 6 ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des conditions de rejetsimilaires et avec des conditions atmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type(AB 35 ms) pour lrsquoessai 5 et de type (D 5 ms) pour lrsquoessai 6

Par ailleurs les essais 10 et 11 ont eacuteteacute reacutealiseacutes le mecircme jour le premier en deacutebut drsquoapregraves-midiet le second en fin drsquoapregraves-midi avec des conditions de rejet identiques et des conditionsatmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type (AB 3 ms) pour lrsquoessai 10 et de type(C 5 ms) pour lrsquoessai 11

Les eacutevolutions des concentrations des essais 5 et 6 drsquoune part et des essais 10 et 11 drsquoautrepart sont deacutecrites sur le graphe de la figure 23 ci-apregraves

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

5 (AB35)

6 (D5)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10 (AB3)

11 (C5)

figure 23 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques diffeacuterentes

Sur ces graphes on peut observer une diffeacuterence de concentration drsquoun facteur 4 agrave 5 agrave800 megravetres du point de rejet alors que les concentrations sont quasiment eacutegales dans les100 premiers megravetres

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Drsquoautre part des essais avec des conditions atmospheacuteriques de mecircme type ont eacuteteacute reacutealiseacuteslors de la campagne drsquoessais Lorsque lrsquoon compare ces essais entre eux on observe unedilution du panache qui est similaire entre les essais A titre drsquoexemple nous avons reproduitsur la figure suivante deux graphes preacutesentant les conditions de dispersion des essais 2 et 4dont les conditions de rejet eacutetaient voisines (deacutebit voisin sections diffeacuterentes) et des essais 8bet 11 dont les conditions de rejet eacutetaient diffeacuterentes

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

2 (CD3)

4 (CD3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

8b (BC5)

11 (C5)

figure 24 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques similaires

Lrsquoeacutevolution des concentrations drsquoammoniac en fonction de la distance au point de rejet estpresque identique entre les essais Il est agrave noter que dans la reacutealiteacute lrsquoeacutecoulementatmospheacuterique est difficilement reproductible et ainsi il est peu probable que deux essaisavec le mecircme terme source aboutissent agrave des reacutesultats identiques en terme de concentrationssous le vent drsquoun rejet

623 Influence drsquoun obstacle placeacute dans le champ proche

Durant la campagne drsquoessais six rejets impactant une surface dans le champ proche ont eacuteteacutemis en œuvre agrave savoir les essais 5 6 7 8 8b et 9 Pour meacutemoire les essais 5 et 6 eacutetaient desrejets horizontaux contre un mur respectivement placeacute agrave 3 et agrave 1 megravetre du point de rejet Les4 autres essais concernent des rejets verticaux descendant et impactant le sol Pour les essais 7et 8 il nrsquoy avait pas de reacutetention au sol Pour les essais 8b et 9 une reacutetention a eacuteteacute installeacuteeCes deux derniers essais seront eacutetudieacutes dans le paragraphe suivant intituleacute laquo Influence drsquounereacutetention raquo

Il est agrave noter que lors des essais 5 agrave 9 les conditions de stabiliteacute atmospheacuterique deacutetermineacuteesexpeacuterimentalement ont eacuteteacute quasiment toutes diffeacuterentes allant de la classe AB agrave la classe D

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Concernant les deux rejets horizontaux impactant un mur les conditions de rejets sontsimilaires aux conditions de lrsquoessai 4 (rejet en champ libre) Une comparaison de ces troisessais a donc eacuteteacute reacutealiseacutee Lrsquoeacutevolution des valeurs de concentrations drsquoammoniac sous le ventdu rejet est reporteacutee sur la figure ci-apregraves pour ces trois essais

figure 25 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 et 6

On constate que les valeurs de concentration drsquoammoniac enregistreacutees pour les essais 5 et 6apregraves le mur agrave 20 et 50 megravetres du point de rejet sont tregraves proches et ce que le mur soit situeacuteagrave 1 ou 3 megravetres du point de rejet

En revanche lorsque le rejet srsquoeffectue en champ libre les valeurs des concentrationsdrsquoammoniac enregistreacutees par les capteurs sont supeacuterieures drsquoun facteur 2 jusqursquoagrave 50 megravetresdu point de rejet Ensuite il est plus difficile de comparer les valeurs lrsquoinfluence desconditions meacuteteacuteorologiques eacutetant preacutepondeacuterante sur la dispersion du panache

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)

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Deux pheacutenomegravenes peuvent expliquer la diminution de la concentration dans le champ proche(agrave moins de 50 megravetres du lieu du rejet en lrsquooccurrence) lorsque lrsquoon passe de lrsquoessai 4 auxessais 5 et 6

En premier lieu il y a une augmentation du niveau de turbulence meacutecanique car le panacheest obligeacute de contourner lrsquoobstacle constitueacute par le mur Lrsquoeacutecoulement de lrsquoair srsquoeffectue alorspar les cocircteacutes et par le dessus du mur

En second lieu lrsquoimpact du jet drsquoammoniac constitueacute de fines gouttelettes sur la face du murconduit agrave la formation drsquoun film tregraves froid drsquoammoniac liquide ce qui favorise leruissellement des gouttelettes puis la formation drsquoune flaque au pied du mur A cet eacutegard lesthermocouples installeacutes sur la dalle de rejet pour les essais 5 et 6 indiquent

des valeurs de tempeacuterature comprises entre -40degC et -60degC pour les thermocouplesinstalleacutes sur le mur

et des valeurs de tempeacuterature de lrsquoordre de -60degC tout au long du rejet pour lamajoriteacute de ceux installeacutes au niveau du sol

Ainsi un des effets de la preacutesence drsquoun mur dans le champ proche drsquoun rejet de gaz liqueacutefieacuteest de favoriser la recondensation drsquoune partie de lrsquoammoniac rejeteacute et au travers de laformation drsquoun film liquide drsquoammoniac drsquoengendrer le ruissellement de la phase liquideCeci a pour conseacutequence immeacutediate de diminuer les concentrations drsquoammoniac en aval dumur Il est agrave noter que pour ces deux essais il nrsquoy avait pas de cuvette de reacutetention Ainsi unepartie de lrsquoammoniac liquide srsquoest reacutepandu sur une surface dont la dimension est difficile agraveestimer Cet ammoniac sous forme liquide srsquoest ensuite vaporiseacute De ce point de vue rien nrsquoapu ecirctre chiffreacute

Au paragraphe 61 nous avons vu que le nuage drsquoammoniac avait un comportement de typegaz lourd jusqursquoagrave une distance supeacuterieure agrave 200 megravetres du point de rejet lorsqursquoil eacutetait rejeteacuteen phase liquide dans nos conditions drsquoessais et notamment sous forme de jet en champ libreA lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que ce comportement de type gaz lourd est moinsprononceacute pour les rejets ayant impacteacute un mur dans le champ proche

Typiquement lorsque le rejet a eacuteteacute reacutealiseacute en champ libre deux capteurs installeacutes agrave deuxhauteurs diffeacuterentes sur un mecircme macirct de mesure situeacute agrave 50 m du point de rejet indiquent agrave3 m de hauteur des valeurs de concentrations de 5 agrave 10 fois plus faibles que celles mesureacutees agrave1 m de hauteur Apregraves un impact contre un mur le gradient vertical de concentration est tel que les valeurs deconcentration mesureacutees agrave 3 m de hauteur ne sont que deux fois plus faibles environ que cellesmesureacutees agrave 1 m de hauteur

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Concernant les deux rejets verticaux impactant le sol sans reacutetention (essais 7 et 8) leursconditions de rejets eacutetaient voisines de celles des essais 4 5 et 6 Nous avons reporteacute sur legraphe ci-apregraves lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets des essais4 5 6 7 et 8

figure 26 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 6 7 et 8

Sur la figure preacuteceacutedente lrsquoessai 8 nrsquoapparaicirct pas au-delagrave de 50 m en raison drsquoun changementde la direction du vent en cours drsquoessai tel que les mesures faites ne permettent pas de deacuteduirela concentration moyenne sur lrsquoaxe alors deacuteporteacute du nuage Neacuteanmoins il apparaicirct que leniveau de concentration en ammoniac est du mecircme ordre de grandeur jusqursquoagrave 50 m du pointde rejet pour les quatre essais ayant rencontreacute un obstacle

Les conditions de rejet des essais 7 et 8 sont telles que le deacutebit massique de ces essais(39 kgs) est leacutegegraverement infeacuterieur par rapport aux essais 4 5 et 6 (42 kgs) De maniegravereidentique aux essais 5 et 6 on retrouve agrave peu pregraves la mecircme diffeacuterence de concentration entreles essais 7 et 8 et lrsquoessai 4 soit une diminution drsquoenviron 50 jusqursquoagrave 50 m du point derejet Au-delagrave nous nrsquoavons pas suffisamment drsquoinformations pour pouvoir comparer parrapport agrave lrsquoessai 8

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)

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Concernant les essais 4 6 et 7 la stabiliteacute de lrsquoatmosphegravere a eacuteteacute estimeacutee comme eacutetant toujoursneutre (classes C ou D de Pasquill) Cependant la vitesse du vent est diffeacuterente pour ces troisessais La vitesse moyenne pendant ces trois essais a eacuteteacute calculeacutee entre 3 et 6 ms avec desamplitudes de la vitesse comprises entre 1 et 10 ms La diffeacuterence de lrsquoeacutevolution desconcentrations en ammoniac sous le vent des rejets 6 et 7 peut srsquoexpliquer de deux maniegraveres

par une meilleure dilution du panache due agrave des conditions atmospheacuteriques plusfavorables

par une quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee autour du point de rejet plus importante

Par ailleurs des tempeacuteratures de lrsquoordre de -60degC ont eacuteteacute releveacutees au sol pour chaque essaiLrsquoeacutetendue de cette flaque nrsquoa pu ecirctre estimeacutee de maniegravere preacutecise et encore moins soneacutepaisseur (a priori faible) Au cours du rejet cette flaque srsquoeacutevapore Une fois le rejet termineacutecertains capteurs deacutecegravelent des tempeacuteratures en dessous de -50degC encore 4 minutes apregraves la findu rejet ce qui souligne lrsquoimportance de la flaque au sol sans qursquoil ait eacuteteacute possible de laquantifier en lrsquoabsence de reacutetention

En reacutesumeacute le fait qursquoun rejet soit orienteacute contre un mur ou contre le sol semble engendrer unereacuteduction importante des concentrations en ammoniac sous le vent de (environ 50 dans nosconfigurations de rejet) agrave la fois dans le champ proche du rejet et dans le champ lointain

624 Influence drsquoune reacutetentionParmi les quinze essais reacutealiseacutes lors de cette campagne une reacutetention a eacuteteacute mise en place surla dalle de rejet pour les essais 8b et 9 La configuration du rejet est identique pour ces deuxessais agrave savoir des rejets verticaux impactant le sol depuis 1 m de hauteur Seule ladimension de la reacutetention est diffeacuterente entre ces deux essais Pour lrsquoessai 8b la surface de lareacutetention eacutetait de 100 m2 et la hauteur de 5 cm soit un volume de reacutetention de 5 m3 Pourlrsquoessai 9 la surface de la reacutetention eacutetait reacuteduite agrave 4 m2 et la hauteur de 1 m soit un volume dereacutetention de 4 m3

Nous avons vu dans le paragraphe preacuteceacutedent relatif aux rejets impactant un obstacle (essais 56 7 et 8) que drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave la fin de chaque rejet impactant la dalle de beacutetoneacutetait largement mouilleacutee par lrsquoammoniac liquide En particulier pour les rejets qui ontdirectement impacteacute le sol la totaliteacute de la dalle eacutetait mouilleacutee Toutefois la quantiteacutedrsquoammoniac liquide au sol nrsquoa pas pu ecirctre estimeacutee En revanche les essais 8b et 9 permettentdrsquoestimer la quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee au sol

Lors de lrsquoessai 8b 2 120 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde cet essai une hauteur drsquoenviron 15 agrave 2 cm drsquoammoniac liquide eacutetait observable dans lacuvette de reacutetention soit un volume drsquoenviron 15 agrave 2 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave la fin du rejet eacutetait drsquoenviron -60degC comme pour les essais preacuteceacutedents Ainsi nous pouvons estimer que la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente sur la dalle de rejeteacutetait comprise entre 1 050 et 1 400 kg ce qui repreacutesente entre 50 et 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

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Lors de lrsquoessai 9 2 370 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde lrsquoessai 9 une hauteur drsquoenviron 55 cm de liquide eacutetait observable dans la cuvette dereacutetention soit un volume drsquoenviron 22 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide agrave la fin durejet eacutetait aux alentours de -42degC Il faut noter qursquoau cours de cet essai de leacutegegraveres fuites onteacuteteacute observeacutees en partie basse de la reacutetention De plus une partie de lrsquoammoniac liquide a eacuteteacuteprojeteacutee hors de la reacutetention sous lrsquoeffet de la vitesse du jet sur la nappe drsquoammoniac Lesprojections drsquoammoniac liquide en dehors de la reacutetention nrsquoont pas pu ecirctre quantifieacutee avecpreacutecisionAinsi nous pouvons estimer qursquoagrave la fin du rejet la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente dansla reacutetention eacutetait supeacuterieure agrave 1 520 kg ce qui repreacutesente environ 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

Par ailleurs lrsquoammoniac liquide dans une reacutetention ne srsquoeacutevapore pas rapidement En effetlrsquoammoniac a besoin drsquoune quantiteacute de chaleur importante pour se vaporiser Il trouve cetteeacutenergie par apport exteacuterieur (tempeacuterature de lrsquoair ambiant vitesse du vent radiation solairepluie ) et en abaissant sa tempeacuterature Crsquoest ainsi que lors de lrsquoessai 9 la tempeacuterature delrsquoammoniac liquide est passeacutee de -40degC agrave la fin du rejet agrave -60degC une heure apregraves (tempeacuteratureatteinte pour les autres essais beaucoup plus rapidement)

Lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets impactant dans unecuvette est difficile agrave comparer avec les rejets impactant sans cuvette car

Les mesures faites lors de lrsquoessai 8 (changement de direction du vent) sontinsuffisantes pour comparer avec lrsquoessai 8b

lors de lrsquoessai 9 on constate une deacutecroissance des valeurs de concentration enammoniac au cours du temps

et les conditions meacuteteacuteorologiques des diffeacuterents essais sont diffeacuterentesLa figure suivante repreacutesente lrsquoeacutevolution de la concentration en ammoniac mesureacutee en champproche agrave 20 m du point de rejet en fonction du temps pour lrsquoessai 9

figure 27

Sur cette figure une moyenne des valeurs de concentration en ammoniac a eacuteteacute effectueacutee agravepartir des mesures faites toutes les 200 secondes

eacutevolution de la concentration mesureacutee agrave 20m du point de rejetau cours de lessai ndeg 9

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

35000

100 300 500 700 900 1100

temps (s)

Con

cent

ratio

n (p

pm)

AMMONIAC INERIS DRA-RBo - 1999 - 20410

90

La deacutecroissance des concentrations en ammoniac au cours du temps pour lrsquoessai 9 peut ecirctreinterpreacuteteacutee de la faccedilon suivante Au deacutebut du rejet lrsquoammoniac liquide impactant la reacutetentionse vaporise tregraves vite gracircce agrave lrsquoapport drsquoeacutenergie du beacuteton constituant la reacutetention Au cours dutemps la tempeacuterature diminue progressivement permettant la reacutetention drsquoammoniac liquide etla diminution de la quantiteacute drsquoammoniac vaporiseacutee au cours du temps

Ainsi une reacutetention peut constituer un moyen efficace pour reacuteduire le niveau de concentrationdans lrsquoenvironnement suite agrave un rejet pour autant qursquoelle soit convenablement placeacutee etdimensionneacutee En particulier il faut noter qursquoune reacutetention installeacutee sous le lieu de la fuitepeut srsquoaveacuterer inefficace si le jet ne vient pas lrsquoimpacter directement ou indirectement apregraveslrsquoimpact sur un obstacle

Par ailleurs la reacutetention doit ecirctre bien entretenue Notamment il faut eacuteviter la preacutesence drsquoeauagrave lrsquointeacuterieur car cette eau apporterait de lrsquoeacutenergie suppleacutementaire pour vaporiser une quantiteacuteplus importante drsquoammoniac liquide

625 Influence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute agrave partir de queues de paonLors de cette campagne drsquoessais deux rejets ont mis en œuvre des queues de paon installeacuteessur la trajectoire du rejet Pour ces deux essais noteacutes 10 et 11 deux queues de paon dediamegravetre 70 mm ont eacuteteacute respectivement situeacutees agrave 25 m et agrave 60 m du point de rejet tel quedeacutecrit dans le chapitre 4 Lrsquoobjectif de ces deux essais eacutetait drsquoessayer drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence dela preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau sur la dispersion atmospheacuterique

Pour eacutetudier cette influence pour chacun des deux essais nous avons reacutealiseacute un rejet enchamp libre pendant environ 10 minutes Afin de pouvoir comparer les reacutesultats des valeursde concentration en ammoniac dans des conditions de dispersion atmospheacuterique qui soient lesplus semblables possibles avant et apregraves la mise en service des queues de paon nous avonsdeacuteclencheacute le fonctionnement des queues de paon seulement 5 minutes apregraves le deacutebut du rejet

A lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que drsquoimportantes fluctuations des conditionsatmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees durant les essais et notamment la direction du vent quinrsquoest pas resteacutee constante Ainsi durant les essais le panache drsquoammoniac est passeacutequelquefois agrave cocircteacute de lrsquoeacutecran drsquoeau

Par ailleurs dans nos conditions de rejet lors de lrsquoessai 10 le jet drsquoammoniac traversaitlrsquoeacutecran drsquoeau situeacute agrave 20 m ce qui rend pratiquement inefficace ce type drsquoeacutecran Par momentle jet eacutetait dirigeacute sur la queue de paon ougrave lrsquoeau sort agrave sa plus grande vitesse Dans cesconditions un brassage meacutecanique du panache pouvait ecirctre observeacute car le jet eacutetait deacutevieacute de satrajectoire Cependant lors de cet essai le nuage est passeacute le plus souvent entre les deuxqueues de paon ce qui fait que la concentration au centre du panache ne srsquoen est pas trouveacutebeaucoup affecteacutee

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A titre drsquoillustration des pages preacuteceacutedentes nous avons reporteacute sur le graphe de la figuresuivante lrsquoeacutevolution des concentrations moyennes en ammoniac sous le vent du rejet 11 avantet apregraves la mise en service des rideaux drsquoeau

figure 28 Evolution des concentrations en ammoniac sous le vent du rejet 11avant et apregraves la mise en service des queues de paon

Sur la figure ci-dessus on constate qursquoil nrsquoy a pas de grandes diffeacuterences avant et apregraves lamise en œuvre des queues de paon Neacuteanmoins il faut noter que ces valeurs de concentrationsont tributaires de la direction prise par le nuage

Par ailleurs il est agrave noter que durant lrsquoessai 11 le vent soufflait relativement fort La vitessemoyenne du vent eacutetait de 5 ms avec des vitesses maximums de 9 ms qui ont eacuteteacuteenregistreacutees Lors de cet essai lrsquoeacutecran drsquoeau lui-mecircme srsquoest coucheacute sous la force du vent

Ainsi dans cette campagne drsquoessais la preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute avec des queues depaon nrsquoa pas diminueacutee de faccedilon significative les concentrations avant et apregraves lrsquoeacutecran drsquoeauCeci peut srsquoexpliquer par le fait qursquoun jet drsquoammoniac peut transpercer un rideau drsquoeau si saquantiteacute de mouvement est suffisante et par des conditions meacuteteacuteorologiques changeantesdurant les essais Un rejet de mecircme nature que ceux qui ont eacuteteacute mis en œuvre dans cettecampagne drsquoessais mais avec une quantiteacute de mouvement beaucoup plus faible lors dupassage agrave travers lrsquoeacutecran drsquoeau conduirait peut ecirctre agrave des valeurs de concentration plus faiblesdans lrsquoenvironnement Ce point meacuteriterait drsquoecirctre approfondi

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essai 11 avant

essai 11 apregraves

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626 Comparaisons expeacuterimentations modeacutelisationsDans ce paragraphe les reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors de la campagne drsquoessais ont eacuteteacutecompareacutes agrave des reacutesultats de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel permettant deacutevaluer lesconseacutequences de la mise agrave latmosphegravere accidentelle de produits toxiques ou inflammablesCe type de logiciel permet notamment de calculer la dispersion de ces produits danslrsquoatmosphegravere

Parmi les logiciels existants le logiciel PHAST a eacuteteacute utiliseacute dans sa version 42 Ce modegraveleest de type inteacutegral cest-agrave-dire quil permet de reacutesoudre les eacutequations de conservation sur labase dhypothegraveses simplificatrices A cet eacutegard les limitations inheacuterentes agrave ce logiciel sontnotamment les suivantes

- le terrain doit ecirctre plat de rugositeacute uniforme et non-encombreacute dobstacles - la vitesse du vent doit ecirctre au moins eacutegale agrave 1 ms pour obtenir des reacutesultats

plausibles

- les conditions meacuteteacuteorologiques doivent ecirctre invariables tout le temps de leacutemission etde la dispersion

- le terme source du rejet doit ecirctre constant dans le temps

Pour effectuer des calculs de dispersion drsquoun produit dans lrsquoatmosphegravere il faut au preacutealabledeacutefinir dans le modegravele le terme source du rejet et les conditions meacuteteacuteorologiques danslesquelles il se disperse

Nous avons vu au chapitre 5 que la deacutetermination du terme source drsquoun rejet avec un modegravelepouvait conduire agrave des reacutesultats diffeacuterents de ce que lrsquoon mesure dans la reacutealiteacute Afin desrsquoaffranchir du problegraveme du terme source (lrsquoobjet de ce paragraphe eacutetant lrsquoeacutetude de ladispersion dans lrsquoatmosphegravere) les comparaisons ont eacuteteacute effectueacutees de la maniegravere suivanteDans un premier temps les paramegravetres mesureacutes dans le reacuteservoir lors drsquoun rejet donneacute ont eacuteteacuterenseigneacutes dans le logiciel et dans un deuxiegraveme temps les autres paramegravetres tels que lespertes de charge reacuteguliegraveres et singuliegraveres ont eacuteteacute ajusteacutes de maniegravere agrave calculer un deacutebitmassique identique au deacutebit mesureacute expeacuterimentalement

Ensuite les donneacutees meacuteteacuteorologiques mesureacutees lors de lrsquoessai ont eacuteteacute renseigneacutees agrave partir desdonneacutees expeacuterimentales (tempeacuterature ambiante humiditeacute relative ) La vitesse moyenne duvent pendant lrsquoessai a eacuteteacute retenue pour les calculs Concernant la stabiliteacute atmospheacuteriquenous avons retenu celles qui ont eacuteteacute calculeacutees agrave lrsquoaide des deux meacutethodes exposeacutees auchapitre 5 Lorsque les deux meacutethodes donnent des classes de stabiliteacute diffeacuterentes les deuxclasses sont retenues pour effectuer les calculs

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Avec ces conditions renseigneacutees dans le logiciel nous avons en premier lieu calculeacute ladispersion de lrsquoammoniac dans lrsquoatmosphegravere pour les rejets effectueacutes en champ libre crsquoest-agrave-dire les essais 1 2 2b 4 10 11 et 12

Les 4 graphiques preacutesenteacutes sur la figure suivante preacutesentent une comparaison entre lesreacutesultats expeacuterimentaux (courbe bleue) et les reacutesultats de calculs de dispersion danslrsquoatmosphegravere

figure 29 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 4 10 2 et 2b

Sur ces graphes il apparaicirct que le logiciel calcule des valeurs de concentration en ammoniacdu mecircme ordre de grandeur que les valeurs mesureacutees expeacuterimentalement Seul lrsquoessai 2bparmi les rejets en champ libre a conduit agrave calculer deux valeurs de concentration agrave 100 m et200 m du point de rejet significativement infeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Neacuteanmoins drsquoune maniegravere geacuteneacuterale la modeacutelisation de la dispersion dans lrsquoatmosphegravere drsquounrejet de gaz liqueacutefieacute tel que lrsquoammoniac donne des ordres de grandeur comparables agrave ce quelrsquoon peut observer lors de rejet agrave grande eacutechelle pour autant que

lrsquoon deacutetermine correctement le terme source dans le logiciel

les conditions meacuteteacuteorologiques soient correctement deacutefinies sachant qursquoelles peuventvarier dans le temps de maniegravere rapide (aussi bien la vitesse du vent que la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere)

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le rejet srsquoeffectue horizontalement dans le sens du vent en terrain plat et sansobstacles

En second lieu nous avons effectueacute des calculs avec les rejets impactant Sur la figuresuivante nous avons reporteacute lrsquoeacutevolution des concentrations expeacuterimentales (courbe bleue) etdes concentrations calculeacutees avec le modegravele pour les rejets contre un mur (essais 5 et 6) et surle sol (essais 7 et 8b)

figure 30 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 5 6 7 et 8b

Sur cette figure il apparaicirct que agrave 20 m du point de rejet le modegravele calcule systeacutematiquementune concentration environ deux fois supeacuterieure agrave celle qui a eacuteteacute mesureacutee expeacuterimentalementEnsuite lrsquoeacutevolution des concentrations deacutepend des conditions atmospheacuteriques Pour lrsquoessai 6ougrave ces conditions eacutetaient vraisemblablement de type (D 5 ms) les deux courbes(expeacuterimentale et calculeacutee) preacutesentent toujours la mecircme diffeacuterence lors de lrsquoeacutevolution dunuage sous le vent du rejet Le brassage du nuage suite agrave lrsquoimpact du rejet drsquoune part et lareacutetention drsquoammoniac au niveau du point de rejet drsquoautre part peuvent expliquer cettediffeacuterence

A lrsquoheure actuelle les modegraveles de type inteacutegral ne prennent pas en consideacuteration les rejetsimpactant des surfaces solides Des diffeacuterences de lordre de 50 peuvent ecirctre observeacuteesentre des reacutesultats drsquoessais agrave grande eacutechelle et des calculs effectueacutes avec ce type de modegraveleDes diffeacuterences encore plus importantes peuvent ecirctre observeacutees si la configuration delrsquoimpact est complexe ou si une reacutetention est convenablement placeacutee par rapport au rejet

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7 CONCLUSION ET PERSPECTIVES

Dans le cadre de ce programme de recherche lrsquoINERIS a essentiellement reacutealiseacute une campagnedrsquoessais afin drsquoameacuteliorer les connaissances sur la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniacnotamment en milieux libres ou encombreacutes

De lrsquoensemble des reacutesultats issus de cette campagne drsquoessais les quelques points suivants sontagrave retenir 15 essais de configurations diffeacuterentes ont eacuteteacute reacutealiseacutes sur la peacuteriode comprise entre

deacutecembre 1996 et avril 1997 la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee agrave partir de la phase liquide a eacuteteacute selon les essais comprise

entre 1 400 kg et 3 500 kg par essai pendant une dureacutee comprise entre 7 et 14 minutes soitdes deacutebits compris entre 2 et 45 kgs

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les reacuteservoirs des mesuresde tempeacuterature et de pression ont eacuteteacute reacutealiseacutees pendant les rejets Ces mesures et lesinterpreacutetations sont reporteacutees au chapitre 5

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les canalisations lesmesures effectueacutees en un mecircme endroit ont montreacutees que la valeur de la pression estvoisine de la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cetendroit

environ 200 capteurs pour la mesure de la concentration de lrsquoammoniac et de latempeacuterature ont eacuteteacute installeacutes pour chaque essai

le nuage drsquoammoniac formeacute se comporte comme un gaz lourd et aucune eacuteleacutevation dunuage nrsquoest observeacutee

la tempeacuterature dans le jet drsquoammoniac peut descendre typiquement agrave -70degC des obstacles solides (mur ou sol) placeacutes dans un jet diphasique drsquoammoniac agrave quelques

megravetres du point de rejet ont une grande influence sur les valeurs de concentration mesureacuteesapregraves lrsquoobstacle Dans cette campagne drsquoessais des concentrations environ deux fois plusfaibles ont eacuteteacute mesureacutees apregraves lrsquoobstacle par rapport agrave un rejet en champ libre

Lorsque le rejet est orienteacute vers la cuvette de reacutetention celle-ci permet de reacutecupeacuterer uneimportante quantiteacute drsquoammoniac sous forme liquide Pour deux essais des quantiteacutessupeacuterieures agrave 50 de la masse totale rejeteacutee ont eacuteteacute recueillies sous forme liquide agrave unetempeacuterature drsquoenviron -60degC

La nappe drsquoammoniac liquide ainsi formeacutee ne srsquoeacutevapore pas rapidement les eacutecrans drsquoeau reacutealiseacutes avec des queues de paon et situeacutes sur la trajectoire du panache ont

eu peu drsquoinfluence sur la dispersion de lrsquoammoniac dans les conditions drsquoessais les reacutesultats obtenus montrent par ailleurs que les modegraveles de dispersion de type inteacutegral

disponibles agrave lrsquoheure actuelle peuvent donner des ordres de grandeur corrects desconcentrations sous le vent drsquoun rejet libre Dans le cas drsquoun rejet impactant les reacutesultatsobtenus ne sont corrects que si les modegraveles sont preacutealablement renseigneacutes sur la quantiteacuterejeteacutee agrave lrsquoatmosphegravere (sous forme de vapeur ou drsquoaeacuterosol) apregraves lrsquoimpact

Les reacutesultats obtenus lors de ces essais nous ont conduit agrave eacutelaborer un nouveau programmeayant pour objet lrsquoeacutetude de la laquo dispersion drsquoun gaz liqueacutefieacute en champ proche en preacutesencedrsquoobstacles raquo Ce programme qui a deacutebuteacute en 1999 agrave lrsquoINERIS a notamment pour objectif decreacuteer un modegravele matheacutematique permettant de prendre en compte lrsquointeraction drsquoun rejet de gazliqueacutefieacute contre un obstacle Ce modegravele pourra agrave terme ecirctre inteacutegreacute dans des logiciels de typeinteacutegral

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100

ANNEXE 1

REPERAGE DES THERMOCOUPLES

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Les thermocouples objet de cette annexe sont ceux qui ont eacuteteacute installeacutes

dans le reacuteservoir drsquoammoniac

sur le dispositif de rejet

sur la dalle de rejet

et lorsqursquoil y en avait sur le mur ou la cuvette de reacutetention

Une description de la localisation des thermocouples est effectueacutee dans les tableaux ci-apregraves

Pour tous les essais les thermocouples suivants ont eacuteteacute installeacutes

thermocouple location Leacutegende

dans le reacuteservoir agrave 1 450mm du fond

Tank 1 450 mm

dans le reacuteservoir agrave 1 100mm du fond

Tank 1 100 mm

dans le reacuteservoir agrave 750mm du fond

Tank 750 mm

dans le reacuteservoir agrave 400mm du fond

Tank 400 mm

dans le reacuteservoir agrave 50mm du fond

Tank 50 mm

agrave lrsquoextreacutemiteacute dudispositif de rejet

OUTLET - th6

entre les deux vannes dudispositif de rejet

th 7

agrave lrsquoentreacutee du dispositifde rejet

th 8

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Essai 4

Pour cet essai quatre thermocouples suppleacutementaires ont eacuteteacute installeacutes sur le sol Deux dansla direction du rejet agrave 3 et 5 megravetres de lrsquoorifice et deux de chaque cocircteacute agrave 3 megravetres

Positions desthermocouples

Leacutegende

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 3 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 3m

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 5 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 5m

sur le sol dans ladirection (23) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 23 at 3m

sur le sol dans ladirection (31) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 31 at 3m

Essais 5 et 6

Concernant ces essais un mur de 3 megravetres de largeur de 3 megravetres de hauteur et de 1 megravetredrsquoeacutepaisseur a eacuteteacute construit agrave une distance depuis lrsquoorifice respectivement de 3 megravetres et de1 megravetre Pour ces deux configurations 19 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes 4 sur le mur et 15sur le sol

Sur le mur les 4 thermocouples repeacutereacutes 11 agrave 14 eacutetaient installeacutes tel que deacutecrit sur la figure 31ci-dessous

11 1213

14

figure 31

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103

Pour lrsquoessai ndeg5 les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol tel que deacutecrits sur la figure 32

1720

19

2729 30

2625

24

23

2221

16

28

18

figure 32

La leacutegende utiliseacutee pour chacun de ces thermocouples est indiqueacutee dans le tableau ci-dessous

Leacutegende

th11 - wall 1 m centre th21 - ground centre

th12 - wall 1 m right th22 - ground centre

th13 - wall 1 m left th23 - ground centre

th 14 - wall 2 m centre th24 - ground centre

th16 - ground 60deg right th25 - ground 30deg left

th17 - ground 60deg right th26 - ground 30deg left

th18 - ground 60deg right th27 - ground 60deg left

th19 - ground 30deg right th28 - ground 60deg left

th20 - ground 30deg right th29 - ground 60deg left

th30 - ground 60deg left

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Pour lrsquoessai 6 le mur se trouvait agrave un megravetre de lrsquoorifice du dispositif de rejetLes thermocouples ont donc eacuteteacute installeacutes sur le sol tel qursquoindiqueacute sur la figure 33 ci-apregraves

17

20

19

27

29

30

16

28

18

2324

2526

22

21

figure 33

Essais 7 et 8 Ces essais eacutetaient instrumenteacutes de la faccedilon suivante (Cf figure 34)

17 2019

27

29

30

16

28

18

23

24

25

26

22

21

14

12

13

11

figure 34

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Essai 9

Pour cet essai lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet impactait dans une cuvette de reacutetention de 2mx 2m x 1m Les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes selon la direction 20 tel que deacutecrit sur lafigure suivante

24 23 22

212019181716 15 14 13 12 112729

25

26

28

plexiglass

1 000 1 000 1 000

hauteur sol(mm)

thermocouples

0 th11 th27 th28 th2930 th1260 th13100 th14150 th15200 th16300 th17400 th18500 th19 th26600 th20800 th21

1 000 th22 th23 th24 th25

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Essais 10 11 et 12

Pour ces trois essais 6 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol dans lrsquoaxe du dispositif derejet A partir de la verticale du point de rejet il y en avait un tous les megravetres Nous les avonsrepeacutereacutes de la faccedilon suivante

70

1080

60 50 40

30

20

ground 2mground 4m

ground 1mground 3m

ground 5m

ground 0m

figure 35

Essais 2b et 8b

Pour ces deux essais en plus des 6 thermocouples deacutecrits ci-dessus nous en avons installeacutes12 sur deux macircts et 1 agrave 50 cm au dessus de lrsquoorifice du rejet Ce dernier est repeacutereacute par laleacutegende laquo point 0 - h=15m raquo Les autres thermocouples sont repeacutereacutes de la faccedilon suivante surles macircts 1 et 2 respectivement situeacutes agrave 2 et 4 megravetres du point 0 dans la direction 7

mast 1 - h=01m

mast 1 - h=05m

mast 1 - h=1m

mast 1 - h=15m

mast 1 - h=2m

mast 1 - h=3m

mast 2 - h=01m

mast 2 - h=05m

mast 2 - h=1m

mast 2 - h=15m

mast 2 - h=2m

mast 2 - h=3m

figure 36

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ANNEXE 2

PRINCIPALES TECHNIQUES DE MESURES DIRECTES

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Lannexe 2 a pour objectif de preacutesenter sommairement les principales techniques de mesurede la concentration en ammoniac Ce chapitre reacutesulte notamment de travaux de leacutequipe dAAccorsi [13] et des documentations fournies par les constructeurs en particulier [24]

1 LES APPAREILS A CELLULES ELECTROCHIMIQUES

Ce paragraphe sinspire principalement du document [1]Les appareils de mesure des concentrations en gaz dans lair qui utilisent des celluleseacutelectrochimiques sont apparus il y a une vingtaine danneacutees environ

Principe de mesureChaque cellule eacutelectrochimique est relativement speacutecifique de la deacutetection dun seul gaz Legaz agrave mesurer traverse une membrane semi-permeacuteable cest-agrave-dire permeacuteable aux gaz maisimpermeacuteable aux liquides Le gaz arrive au contact dune eacutelectrode sensible recouverte duncatalyseur en preacutesence duquel il est oxydeacute tandis quune contre-eacutelectrode reacuteduit loxygegravene delair Ces pheacutenomegravenes lrsquooxydoreacuteduction saccompagnent dun courant dions agrave traversleacutelectrolyte et dun courant deacutelectrons agrave lexteacuterieur (Cf Figure 21)

La reacuteaction agrave leacutelectrode sensible est (dapregraves la documentation de MARTEC)

2 NH3 --------gt N2 + 6 e- + 6 H+

La reacuteaction agrave la contre eacutelectrode est (drsquoapregraves le rapport CECA)

2 e- + 05 O2 + 2 H+ --------gt H2O

Globalement 2 NH3 + 32 O2 ---------gt N2 + 3 H2O

Pour eacuteviter des pheacutenomegravenes de couches limites capacitives agrave linterface eacutelectrodeeacutelectrolyteune eacutelectrode de reacutefeacuterence maintient le potentiel de leacutelectrode sensible agrave une valeur fixe cequi permet de garder un signal stable dans le temps

Figure 21 Descriptif de fonctionnement dune cellule eacutelectrochimique

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LimitesLa seacutelectiviteacute est obtenue dune part par la valeur du potentiel de reacutefeacuterence dautre part parle catalyseur doxydation En pratique une seacutelectiviteacute absolue nexiste pas A titre dexemplevoici le tableau fourni par Draumlger de quelques composeacutes provoquant des interfeacuterences sur lePAC II NH3

Gaz Symbole Concentration gazdessais (VV)

Ecart en ppm NH3 de lavaleur de mesure

Chlore Cl2 10 ppm lt 1

Acide cyanhydrique HCN 25 ppm lt 3

Dioxyde de carbone CO2 1 -5 lt et lt 0 (signal de deacutefaut)

Monoxyde de carbone CO 115 ppm lt 3

Meacutethane CH4 30 lt 3

Meacutethanol CH3OH 170 ppm lt 35

Anhydride sulfureux SO2 20 ppm lt1

Hydrogegravene sulfureacute H2S 20 ppm lt 75

Dioxyde dazote NO2 20 ppm lt 3

Hydrogegravene H2 153 lt 115

Tableau 21 Composeacutes provoquant des interfeacuterences sur le PAC II NH3 tireacute dela documentation technique du PAC II NH3 de Draumlger

Ainsi il est difficile de savoir exactement ce que lon mesure et surtout avec quelle preacutecisionlorsque lon se trouve dans un milieu ougrave plusieurs gaz sont preacutesents (par exemple dans lesatmosphegraveres industrielles)

Le domaine de mesure de la plupart des appareils de type eacutelectrochimique en ce qui concernela mesure des concentrations de lammoniac seacutetend de quelques ppm agrave 300 500 ou1 000 ppm Les cellules capables de mesurer le millier de ppm sont tregraves rares La limite dedeacutetection est de lordre de 20 agrave 30 ppm Le temps de reacuteponse deacutepasse les 20 s et peut atteindrela minute il est fonction du type de membrane utiliseacute pour proteacuteger leacutelectrode sensible Ladureacutee de vie de ce type dappareil est denviron un agrave deux ans Le prix moyen dune celluleeacutelectrochimique seule est denviron 1 000 F et varie de 500 agrave 7 000 F

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2 LES APPAREILS A OXYDATION CATALYTIQUE (PELLISTOR)

Ce paragraphe propose une synthegravese des documents techniques de EEV [2] et de lINRS [3]

PrincipeLe principe consiste agrave provoquer loxydation catalytique du gaz inflammable ici lammoniacet de mesurer leacutechauffement produit

Le deacutetecteur catalytique est eacutequipeacute en reacutealiteacute de deux eacuteleacutements un deacutetecteur catalytique actifet un eacuteleacutement compensateur non-actif Chaque eacuteleacutement est composeacute dun filament de platinedans une perle dun mateacuteriau reacutefractaire Pour leacuteleacutement deacutetecteur un meacutelange catalytique estappliqueacute sur cette perle tandis que pour leacuteleacutement compensateur la perle est traiteacutee de sorteque loxydation catalytique ne puisse pas avoir lieu

Les deux eacuteleacutements sont connecteacutes dans un Pont de Wheatstone suivant la figure 22 extraitedu document [3]

Figure 22 Scheacutema de principe dun appareil de mesure agrave oxydation catalytiqueLe courant continu qui traverse les perles porte le deacutetecteur agrave une tempeacuterature approprieacutee augaz agrave deacutetecter Le filament du deacutetecteur fonctionne comme un thermomegravetre quand le gazcombustible soxyde sur la perle du deacutetecteur laugmentation de la tempeacuterature reacutesultanteaccroicirct la reacutesistance du filament Ceci deacuteseacutequilibre le pont donnant un signal pouvant ecirctre lusoit en pourcentage de gaz soit en pourcentage de la Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute (LIE)ou bien encore deacuteclenchant une alarme sonore ou visuelle

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Le taux avec lequel le gaz brucirclera sur leacuteleacutement deacutetecteur est une fonction du taux de diffusiondu gaz dans le deacutetecteur Le taux de diffusion est controcircleacute en enfermant les eacuteleacutements dans unbloc de dimensions preacutecises

EEV explique en outre quil existe deux arrangements de montage Dans le premier les gazcirculent agrave un deacutebit donneacute de 05 litreminute Le second arrangement est conccedilu pour unediffusion simple des gaz dans un bloc Dans les deux cas un fritteacute est inclus et un filtre depapier est placeacute dans la tecircte de diffusion pour empecirccher la peacuteneacutetration de poussiegraveres dans lacaviteacute Un autre possibiliteacute est de remplacer le fritteacute par un disque de minuscules billes debronze ou dacier inox (recommandeacute pour lammoniac)

LimitesLa dureacutee de vie du deacutetecteur est limiteacutee Elle est lieacutee agrave la tempeacuterature de fonctionnementmais eacutegalement agrave une perte drsquoefficaciteacute dans le temps qui est deacutependante dunfonctionnement prolongeacute dune exposition agrave des concentrations trop importantes Enfin ledeacutetecteur peut ecirctre deacuteteacuterioreacute (empoisonneacute) par certains gaz ou vapeurs Pour proteacuteger lesdeacutetecteur des effets de certaines vapeurs organiques ou siliconeacutees un filtre interchangeable encharbon actif ou en carbone peut ecirctre utiliseacute

Le signal de sortie du pont est du type repreacutesenteacute figure 23 Il augmente au-delagrave de la LIE(Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute) jusquagrave la stœchiomeacutetrie qui est denviron 10 dans lairpour le meacutethane (cas repreacutesenteacute ci-dessous) et de 21 pour lammoniac Pour desconcentrations supeacuterieures le signal deacutecroicirct de maniegravere lineacuteaire agrave cause du manque decomburant

On peut noter que lorsque la concentration en gaz combustible deacutepasse la valeur de lastœchiomeacutetrie on peut utiliser un autre type de deacutetecteur baseacute sur le principe de laconductiviteacute thermique pour mesurer les fortes concentrations et ainsi enlever le doute surlambivalence A ce titre les eacuteleacutements compensateurs de certains deacutetecteurs agrave oxydationcatalytique peuvent ecirctre utiliseacutes Cependant drsquoapregraves les informations fournies par EEV laconductiviteacute thermique de lrsquoammoniac est tregraves proche de celle de lrsquoair si bien qursquoune mesurepreacutecise et fine risque de srsquoaveacuterer impossible ou tregraves deacutelicate

Figure 23 Signal de sortie dun capteur de type pellistorpour une exposition au meacutethane

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La mesure des concentrations supeacuterieures agrave la stœchiomeacutetrie pourrait ecirctre effectueacutee pardilution avec de lair suivant un rapport de dilution connu par exemple 10 Ainsi 100 vvdammoniac serait abaisseacute agrave 10 et la sensibiliteacute de deacutetection serait alors de lordrede 1 vv

3 LES SEMI-CONDUCTEURSPour la reacutedaction de ce paragraphe nous avons utiliseacute les documents [34]

PrincipeUn semi-conducteur est un mateacuteriau dont les proprieacuteteacutes conductrices de leacutelectriciteacute sontintermeacutediaires entre celles dun conducteur et celles dun isolant La preacutesence dun gazprovoque une variation de reacutesistance eacutelectrique de leacuteleacutement semi-conducteur du deacutetecteur parles pheacutenomegravenes dadsorption physique (pheacutenomegravene reacuteversible) et de combustion catalytique agravela surface du semi-conducteur le gaz adsorbeacute soxyde en preacutesence de loxygegravene de surface etle produit de la combustion se deacutesorbe La modification de la teneur en oxygegravene agrave la surfaceentraicircne une modification de leacutequilibre eacutelectrons-trous (le trou eacutetant le site dadsorption) dansle semi-conducteur Cette variation est directement lieacutee agrave la concentration en gaz et modifieleacutequilibre eacutelectrique du circuit dans lequel le deacutetecteur est placeacute

Dans le cas du deacutetecteur Figaro le mateacuteriau semi-conducteur utiliseacute est du dioxyde deacutetain(SnO2-X) qui est chauffeacute agrave haute tempeacuterature (par exemple 400degC)

LimitesLes deacutetecteurs agrave semi-conducteur sont tregraves sensibles agrave la tempeacuterature la conductibiliteacuteaugmente avec la tempeacuterature De plus le fonctionnement des semi-conducteurs est perturbeacutepar des paramegravetres interfeacuterents qui sont lhumiditeacute les poussiegraveres les graisses ou dautres gazagrave adsorption preacutefeacuterentielle

Reacutefeacuterences Biliographiques[1] Accorsi Rapport final CECA - Faisabiliteacute de campagnes de mesures datmosphegraveres de

travail par des appareils multigaz transportables 1992

[2] EEV Combustible Gas Detectors - Product Data[3] A Accorsi J C Laforest P Hureacute Deacutetection de meacutelanges air-ammoniac INRS

Cahiers de notes documentaires ndeg127 p 217-222 2e trimestre 1987

[4] FIGARO - Products Catalog

Page 7: AMMONIAC - Ineris · 2017. 6. 30. · substance très toxique, corrosive, inflammable et explosive dans certaines conditions. Pour mémoire, la perte de confinement d’une citerne

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Tempeacuterature critique 40555 K

Pression critique 11480 bar

Chaleur de fusion agrave 1013 bar 3323 kJkg-1

Chaleur de vaporisation agrave -15degC 1 210 kJkg-1 (2895 kcalkg-1)

Chaleur de vaporisation agrave -334degC 1 370 kJkg-1 (328 kcalkg-1)

Viscositeacute dynamique du liquide agrave - 335degC 10225 mPas

Un litre de liquide libegravere 947 litres de gaz (deacutetendu agrave 15degC sous 1 bar de pression)

213 Solubiliteacute

La solubiliteacute de lrsquoammoniac dans lrsquoeau est importante Le tableau 3 indique la solubiliteacute delrsquoammoniac en fonction de la tempeacuterature (WHO 1986)

Tempeacuterature(degC)

Solubiliteacute(gL)

0 89520 52940 31660 168

tableau 3 Solubiliteacute de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

Par ailleurs la dissolution de lrsquoammoniac dans lrsquoeau est fortement exothermique 2 000 kJpar kilogramme drsquoammoniac dissous dans lrsquoeau (soit 4785 kcalkg-1) A titre indicatif ladissolution drsquoun kilogramme drsquoammoniac deacutegage assez drsquoeacutenergie pour en eacutevaporer pregraves drsquounkilogramme et demi

214 Densiteacute masse volumique

Gaz 0772 kgm-3 agrave 0 degC 0610 kgm-3 agrave 20 degCsoit une densiteacute de 0597 par rapport agrave lrsquoair

Liquide variable en fonction de la tempeacuterature tel que reporteacute dans le tableau 4

Tempeacuterature(degC) -40 -334 -20 -10 0 10 15 20 30 50 100 1324

Masse volumique delrsquoammoniac liquide

(kgm-3)690 679 659 647 634 621 617 607 592 558 452 235

tableau 4 Masse volumique de lammoniac en fonction de la tempeacuterature

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22 EXPLOSIBILITE ET INFLAMMABILITE

Les informations reporteacutees ci-apregraves proviennent notamment de lrsquoeacutetude reacutealiseacutee par lrsquoINERIS(Abiven 1991) agrave la demande du Ministegravere de lrsquoEnvironnement

221 Limites drsquoexplosibiliteacute

Dans la litteacuterature diffeacuterentes valeurs existent relativement aux Limites Infeacuterieures etSupeacuterieures drsquoExplosibiliteacute (LIE et LSE) La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du Servicede lrsquoEnvironnement Industriel du Ministegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et delEnvironnement fournit les valeurs suivantes LIE 16 et LSE 25 Ces valeurs sonteacutegalement indiqueacutees par lrsquoINRS (1989) et SAX (1996) Drsquoautres auteurs donnent des valeursleacutegegraverement diffeacuterentes LIE 15 et LSE 28 drsquoapregraves NFPA (1994) et Medart (1979) LIE155 et LSE 27 drsquoapregraves Weiss (1985)

222 Tempeacuterature drsquoauto-inflammation

La tempeacuterature drsquoauto-inflammation drsquoun meacutelange de gaz ou de vapeur est la tempeacuteratureminimale agrave partir de laquelle le meacutelange est le siegravege drsquoune reacuteaction chimique suffisammentrapide pour qursquoune flamme apparaisse spontaneacutement et se propage dans tout le meacutelange Latempeacuterature drsquoauto-inflammation de lrsquoammoniac releveacutee dans la litteacuterature est de 650degC(Chaineaux 1991)

223 Energie minimale drsquoinflammationLa mise agrave feu drsquoun meacutelange inflammable exige lrsquointroduction locale drsquoune certaine quantiteacutede chaleur Lrsquoeacutevaluation de cette quantiteacute drsquoeacutenergie neacutecessaire pour enflammer le meacutelange estrelativement deacutelicate

Buckley et Husa (1962) ont deacutetermineacute lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammation de lrsquoammoniac enutilisant un systegraveme capacitif Ils ont obtenus ainsi une eacutenergie minimale drsquoinflammation delrsquoammoniac de 680 millijoules

Kramer (1985) a obtenu une eacutenergie minimale pour un meacutelange ammoniac-air de14 millijoules Cette valeur tregraves diffeacuterente de celle obtenue par Buckley et Husa montre ladifficulteacute pour quantifier lrsquoeacutenergie de deacutecharge des dispositifs expeacuterimentaux utiliseacutes

Neacuteanmoins malgreacute cette plus faible valeur pour lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammationdeacutetermineacutee par Kramer un meacutelange air-ammoniac possegravede une eacutenergie minimaledrsquoinflammation plus eacuteleveacutee (de 1 agrave 2 ordres de grandeur) par rapport agrave la plupart des meacutelangesair-hydrocarbures

224 Agents extincteurs

Les agents extincteurs qui doivent ecirctre employeacutes sont uniquement le CO2 ou les poudres degraveslors que de lrsquoammoniac agrave lrsquoeacutetat liquide peut ecirctre preacutesent En effet le contact de lrsquoeau surlrsquoammoniac liquide communique de la chaleur agrave ce dernier et favorise sa vaporisation

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23 REACTIONS AVEC DES CONTAMINANTS

Lrsquoammoniac sert agrave la fabrication de beaucoup de produits nitreacutes Mais il existe des reacuteactionsdangereuses avec certains composeacutes ou certaines familles de composeacutes

Le meacutelange drsquoammoniac avec un contaminant peut conduire agrave la formation de produitsexplosifs

LrsquoINRS (1976) mentionne dans ses cahiers de notes documentaires (note 1024-84-76) desproduits conduisant agrave des reacuteactions chimiques dangereuses avec lrsquoammoniac tels que lrsquoacidenitrique lrsquooxygegravene le bore ou les oxydants

231 Les halogegravenes et interhalogegravenesLes halogegravenes (fluor chlore brome iode) reacuteagissent vivement sur lrsquoammoniac et sessolutions Des reacuteactions explosives peuvent eacutegalement avoir lieu avec les produits suivants aceacutetaldeacutehyde acide hypochloreux ferricyanure de potassium Il se produit des composeacutesexplosifs tels que les trihalogeacutenures drsquoazote

Par exemple

avec le chlore Cl2 les meacutelanges sont explosifs srsquoils sont chauffeacutes ou si le chlore est enexcegraves agrave cause de la formation de trichlorure drsquoazote

avec du pentafluorure de brome BrF5 des explosions sont probables

232 Les meacutetaux lourdsLrsquoammoniac est capable de reacuteagir avec quelques meacutetaux lourds (lrsquoargent lrsquoor le mercure)pour produire des mateacuteriaux qui peuvent exploser violemment quand ils sont seacutecheacutes

avec du chlorure drsquoor (III) AuCl3 sous une large varieacuteteacute de conditions la preacutesencedrsquoammoniac conduit agrave des composeacutes explosifs ou fulminants qui explosent quand ilssont chauffeacutes

avec les oxydes drsquoargents AgO Ag2O il y a formation de composeacutes explosifs

avec du mercure Hg la reacuteaction donne des produits qui sont fortement explosifs etqui deacutetonent facilement On ne doit pas utiliser drsquoinstrument contenant du mercure sicelui-ci peut entrer en contact avec de lrsquoammoniac (BIT 1993)

233 Les oxydants et les peroxydesLrsquoammoniac reacuteagit sur de nombreux oxydes et peroxydes le peroxyde de chlore agrave froidlrsquoanhydrique iodique agrave chaud les perchlorates qui vers 250deg C donnent lieu agrave une reacuteactionviolente Le meacutelange drsquoun composeacute oxydant et drsquoammoniac liqueacutefieacute peut exploser sous lrsquoeffetdrsquoun choc

Par exemple

avec le peroxyde drsquohydrogegravene H2O2 de lrsquoammoniac dissout dans 996 deperoxyde donne une solution instable qui explose violemment

avec du chlorure de nitryle ClNO2 lrsquointeraction est tregraves violente mecircme agrave - 75 degC

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9

avec le difluorure de trioxygegravene F2O3 la reacuteaction peut causer des inflammations etdes explosions mecircme agrave - 183 degC Avec de lrsquoammoniac solide il reacuteagit pour donnerdes inflammations ou des explosions

avec de lrsquooxygegravene O2 srsquoils sont mis en contact dans un appareil reacutefrigeacuterant il peut yavoir une explosion De plus en preacutesence drsquoammoniac lrsquooxygegravene peut acceacuteleacuterer ouprovoquer de la corrosion

234 Les acides

Avec certains acides des reacuteactions violentes sont observeacutees tel que

avec lrsquoacide hypochloreux pur HClO lrsquoammoniac sous forme gazeuse explose agraveson contact et libegravere du chlore

avec lrsquoacide nitrique HNO3 un jet drsquoammoniac brucircle dans une atmosphegravere drsquoacidenitrique

235 Autres aspects

Lrsquoammoniac peut aussi causer des reacuteactions incandescentes par exemple

avec le bore B chauffeacute dans une atmosphegravere drsquoammoniac sec

avec lrsquoanhydre chromique CrO3 lrsquoammoniac gaz deacutecompose le trioxyde sec avecincandescence agrave la tempeacuterature ordinaire

Lrsquoammoniac peut eacutegalement former des meacutelanges auto-inflammables

avec lrsquoacide nitrique HNO3 (Cf sect 234)

avec le dichlorure de chromyle CrO2Cl2 lrsquoammoniac peut ecirctre enflammeacute par ceproduit

236 Stabiliteacute

A tempeacuterature ordinaire le gaz ammoniac est un composeacute stable sa dissociation enhydrogegravene et en azote ne commence que vers 450 - 500deg C En preacutesence de certains meacutetauxcomme le fer le nickel lrsquoosmium le zinc lrsquouranium cette deacutecomposition commence degraves latempeacuterature de 300deg C et est presque complegravete vers 500 agrave 600deg C

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10

24 TOXICITE

241 GeacuteneacuteraliteacutesConcernant la toxiciteacute de lrsquoammoniac il existe diffeacuterentes valeurs publieacutees pour un mecircmeeffet donneacute

A cela trois raisons fondamentales

lrsquoabsence drsquoexpeacuterimentation humaine pour les concentrations eacuteleveacutees

la dispariteacute des individus constituants un eacutechantillonnage humain par rapport agrave uneacutechantillonnage drsquoanimaux de laboratoire seacutelectionneacutes pour lequel la reacuteponse varie peudrsquoun animal agrave lrsquoautre

et la difficulteacute drsquoextrapoler agrave lrsquohomme des reacutesultats issus de lrsquoexpeacuterimentation animaleLa toxiciteacute de lrsquoammoniac gazeux est lieacutee agrave sa tregraves grande solubiliteacute et agrave lrsquoalcaliniteacute dessolutions reacutesultantes qui en fait un agent agressif des muqueuses et des poumons

Srsquoil existe des valeurs fiables sur les daphnies ou les rats la toxiciteacute sur lrsquohomme est plusdeacutelicate agrave deacuteterminer Notamment lrsquoinfluence de la concentration ou de la dureacutee drsquoexpositionest difficile agrave eacutevaluer A cet eacutegard une eacutetude sur la laquo toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniac raquo a eacuteteacutereacutealiseacutee par lrsquoINERIS (Auburtin 1999)

Lrsquoexposition agrave une atmosphegravere chargeacutee drsquoammoniac peut provoquer diverses atteintescorporelles deacutetailleacutees ci-apregraves

Atteintes oculaires elles peuvent ecirctre provoqueacutees par lrsquoaction des vapeurs mais aussipar les projections de liquide Elles se manifestent par du larmoiement desconjonctivites pouvant srsquoaccompagner drsquoatteintes agrave la corneacutee plus ou moins profondes

Atteintes cutaneacutees sous forme de dermites de contact

Atteintes respiratoires lrsquoinhalation de vapeurs ammoniacales provoque une irritationdes voies respiratoires supeacuterieures avec eacuteternuement dyspneacutee et toux le stade le plusgrave eacutetant lrsquoœdegraveme aigu du poumon (OAP) LrsquoOAP est un accident qui se produitapregraves inhalation de gaz veacutesicants (Cl2 NH3 SO2) par deacutegradation des parois desalveacuteoles pulmonaires qui sont alors inondeacutees par le plasma sanguin Fort heureusementle seuil de deacutetection olfactive de lrsquoammoniac se situe bien en dessous des concentrationsconsideacutereacutees dangereuses

Brucirclures digestives lrsquoingestion drsquoammoniaque est suivie de pheacutenomegravenes douloureuxtregraves intenses avec intoleacuterance gastrique eacutetat de choc srsquoaccompagnant parfoisdrsquoeacuterythegraveme ou de purpura La complication agrave redouter est lrsquoœdegraveme de la glotte

Lrsquoammoniac sous forme liquide en contact direct avec la peau gegravele les tissus et provoque desbrucirclures Les solutions drsquoammoniac sont fortement alcalines et par suite tregraves irritantes pour lesmuqueuses la peau et les yeux

Lrsquoexposition prolongeacutee et reacutepeacuteteacutee agrave lrsquoammoniac entraicircne une toleacuterance plus eacuteleveacutee Lesodeurs et les effets irritants sont perccedilus plus difficilement

Les seuils de perception olfactive sont tregraves variables suivant lrsquoindividu allant de quelquesppm agrave plusieurs dizaines de ppm

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242 Toxicologie aigueumlSur ce point les reacutesultats sont tireacutes drsquoobservations effectueacutees lors drsquoaccidents et nondrsquoexpeacuterimentations rigoureuses toutefois le seuil drsquoirritation a pu ecirctre mesureacute sur desgroupes de volontaires

Les valeurs de concentration leacutetale 50 (CL501) permettent essentiellement drsquoeacutevaluer lesrisques fatals pour lrsquohomme car il est impossible drsquoeffectuer de telles expeacuteriences sur lrsquoecirctrehumain

Une donneacutee concernant la toxiciteacute pour lrsquohomme nrsquoest exploitable que si elle associe une concentration un temps drsquoexposition et une probabiliteacute drsquoapparition des effets

La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du SEI (Service de lrsquoEnvironnement Industriel duMinistegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et de lEnvironnement) fournit les valeurssuivantes

Dureacutee 3 min 10 min 20 min 30 min 60 min 120 min

Seuil des Effets Leacutetaux2

(mgm3) 14 000 7 500 5 300 4 330 3 100 2 200

Seuil des Effets Irreacuteversibles3

(mgm3) 696 484 393 348 283 229

Odeur(mgm3) 362 (soit 5 ppm)

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 5 Valeurs de toxiciteacute de lammoniac issu de la fiche TOX 003-06-1998

La deacutetection de lrsquoammoniac par lodorat humain deacutepend de la sensibiliteacute des personnes Cettelimite olfactive se situe geacuteneacuteralement agrave partir dune concentration comprise entre 5 et 25 ppm

Cette valeur est bien infeacuterieure au seuil correspondant agrave des dommages irreacuteversiblesqui lui-mecircme est notablement infeacuterieur au seuil relatif aux effets leacutetaux Pour meacutemoire cetaspect nrsquoest pas veacuterifieacute pour drsquoautres gaz tels que par exemple le monoxyde de carbone quiest inodore

1 CL50 valeur calculeacutee agrave partir de la concentration de produit supposeacutee provoquer la mort de 50 de lapopulation expeacuterimenteacutee pendant un temps drsquoexposition deacutetermineacute

2 Seuil des effets leacutetaux Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas de risque de deacutecegravesLa notion de laquo la plupart des individus raquo exclut les sujets laquo hypersensibles raquo tels que les insuffisantsrespiratoires

3 Seuil des effets irreacuteversibles Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas un effet irreacuteversibleUn effet irreacuteversible correspond agrave la persistance dans le temps drsquoune atteinte leacutesionnelle ou fonctionnelledirectement conseacutecutive agrave une exposition en situation accidentelle (exposition unique et de courte dureacutee)ayant pour conseacutequences des seacutequelles invalidantes

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243 Toxicologie sur les lieux de travailLa concentration autoriseacutee pour lrsquoammoniac en atmosphegravere de travail est reacuteglementairementlimiteacutee et controcircleacutee dans la plupart des pays industrialiseacutes Les valeurs actuellement admisesqui peuvent varier drsquoun pays agrave lrsquoautre se situent geacuteneacuteralement entre 25 et 50 ppm Desvaleurs plus eacuteleveacutees sont deacutefinies pour des expositions de courte dureacutee ou en situationdrsquourgence Les valeurs retenues en France sont donneacutees dans le tableau 6 ci-apregraves

Deacutesignation Deacutefinition Valeur(ppm)

Observations

VLE Valeur Limite drsquoExposition sur lelieu de travail pendant 15 minutes 50 Circulaire du Ministegravere du

Travail du 19 juillet 1982France

VME Valeur limite de MoyennedrsquoExposition sur le lieu de travailpour un poste de 8 heures

25 Circulaire du Ministegravere duTravail du 19 juillet 1982France

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 6 Valeurs limites sur les lieux de travail en France

244 Synthegravese des reacutesultats sur la toxicologie humaine

Les deux tableaux pages suivantes preacutesentent diffeacuterents effets observeacutes selon la concentrationet le temps drsquoexposition

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tableau 7 Effets de lrsquoammoniac sur lrsquohomme

Ce tableau 7 est tireacute de lrsquoeacutetude INERIS (Auburtin 1999) sur la toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniacA titre drsquoinformation le NIOSH (1987) propose une valeur IDLH (Immediatly Dangerous toLife or Health) pour lrsquoammoniac de 500 ppm Pour meacutemoire cette valeur IDLH correspond agraveune concentration maximale dans lrsquoair jusqursquoagrave laquelle une personne exposeacutee pendant au plus30 minutes peut fuir sans risquer drsquoeffets irreacuteversibles

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Concentrationen mgm-3

Effets Temps drsquoexposition

35 Odeur perceptible par certainsindividus

18 Odeur perceptible par la plupartdes individus

Valeur limite moyenne drsquoexpositionprofessionnelle en France et dans denombreux pays

35 - 70 Irritation perceptible par la plupartdes individus au niveau des yeux

Toleacuterable jusqursquoagrave 2 heures pour lespersonnes non habitueacutees agrave ecirctreexposeacutees les personnes habitueacuteespeuvent supporter pendant le mecircmetemps des concentrations plus eacuteleveacutees

87 - 100 Irritation des yeux des voiesnasales et des muqueusesIrritation de la gorge et des voiesrespiratoires

Temps dexposition supeacuterieur agrave 1heure

140 Nauseacutee et maux de tecircte280 - 490 Irritation immeacutediate des yeux du

nez de la gorge et des voiesrespiratoires supeacuterieures

Une exposition drsquoune frac12 h agrave 1 hnrsquoentraicircne pas de dommages seacuterieuxbien qursquoune irritation de lrsquoappareilrespiratoire supeacuterieur puisse persisterpendant 24 h agrave la suite drsquouneexposition de 30 min Une aggravationde problegravemes respiratoires preacuteexistantspeut survenir

700 - 1 400 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorgespasmes bronchitiques

Des dommages aux yeux et ausystegraveme respiratoire peuvent survenirsrsquoils ne sont pas traiteacutes rapidementUne exposition de 30 min peutentraicircner des effets tregraves seacuterieux sur lespersonnes preacutedisposeacutees aux problegravemesrespiratoires

2 100 - 2 800 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorge

Peut ecirctre fatal apregraves 30 min

3 500 - 8 400 Spasme respiratoire Asphyxierapide œdegraveme seacuterieuxstrangulation

Fatal en quelques minutes

tableau 8 Effets de lammoniac sur lhommeen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

Ce tableau 8 est tireacute de lrsquolaquo aide-meacutemoire sur les risques preacutesenteacutes par lrsquoammoniac raquo reacutealiseacutepar le SNIE (1991)

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245 Toxicologie de la faune et la flore

2451 Animaux

Le tableau 9 preacutesente quelques effets observeacutes sur des animaux

Espegraveces Concentrationen mgm-3

Effets

Porcs 75 - 100 Toux seacutecreacutetions nasales orales et lacrymales

140 Symptocircmes seacutevegraveres drsquoirritation et convulsion apregraves36h drsquoexposition avec reacutetablissement 7 h apregraves la finde lrsquoexposition

Lapins 280 Une exposition de 10 min entraicircne la cessationirreacuteversible de lrsquoactiviteacute ciliaire

350 Mecircmes effets que ci-dessus pour une exposition de 5min

3 500 LC 50 - 1 h

Chats 3 500 LC 50 - 1 h

tableau 9 Effets toxicologiques de lammoniac sur quelques animauxen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

2452 Vie aquatique

Lrsquoammoniac libre (non ioniseacute) dans les eaux de surface est toxique pour les poissonsCependant les ions ammonium ne le sont pas Ainsi en cas de contamination de lrsquoeau parlrsquoammoniac les sels drsquoammonium qui peuvent se former ne preacutesentent pas de risque toxiqueLa valeur du pH de lrsquoeau est importante car lrsquoammoniac libre se forme pour des pH supeacuterieursagrave 75-80

Pour la truite des troubles apparaissent degraves 03 mgl-1 Les percideacutes (ou les castotomideacutes) etles salmonideacutes sont les varieacuteteacutes les plus sensibles pour les espegraveces en eau douce Pour lrsquoeau demer les crevettes apparaissent comme lrsquoespegravece inverteacutebreacutee la plus sensible Selon le type depoissons le risque de mortaliteacute apparaicirct entre 12 et 5 mgl-1 (ces valeurs se reacutefegraverent agravelrsquoammoniac non ioniseacute)

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Pour lrsquoammoniac ioniseacute (ammoniaque en solution) des concentrations leacutetales (CL50) pourquelques espegraveces sont reporteacutees dans le tableau suivant

Espegraveces Seuil Dureacutee de lrsquoexposition Concentration

daphnies CL50 24 h 27 mgl-1

poissons CL50 24 h 182 mgl-1

algues CL50 5 jours 185 mgl-1

tableau 10 concentrations leacutetales (CL50) pour quelques espegraveces

2453 La flore

Lrsquoammoniac est consideacutereacute comme biodeacutegradable et non accumulable Il neacutecessite cependantun suivi sous forme de bilan annuel des rejets dans lrsquoeau lrsquoair et le sol pour une utilisationannuelle supeacuterieure agrave 10 tonnes

Lrsquoammoniac peut ecirctre toxique pour certaines plantes car il ne peut pas ecirctre excreacuteteacute Il estassimileacute par combinaison avec des chaicircnes carboneacutees et ainsi lrsquoexcegraves drsquoammoniac peut passerdans le meacutetabolisme du sucre

Drsquoautres plantes disposent de fonctions permettant lrsquoassimilation de lrsquoammoniac leshabilitant ainsi agrave le toleacuterer ou agrave lrsquoutiliser preacutefeacuterentiellement

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3 DISPERSION ATMOSPHERIQUE

31 CONTEXTE

La connaissance des meacutecanismes de dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac srsquoapplique dansles trois cas de figure suivants

Le caractegravere preacutevisionnel drsquoune eacutetude de dispersion atmospheacuterique permet denvisagerles risques potentiels drsquoune installation industrielle notamment dans le cadre des eacutetudesde danger ou des eacutetudes dimpact

Lors dune situation accidentelle la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuterique permetdeacutevaluer les mesures agrave prendre en temps reacuteel

Suite agrave un accident lrsquoanalyse des conditions de dispersion dans lrsquoatmosphegravere peutpermettre de mieux comprendre les origines de ces accidents et dans certains cas devalider des modegraveles de dispersion atmospheacuterique qui servent aux eacutetudessusmentionneacutees

Pour eacutetudier la dispersion atmospheacuterique des approches diffeacuterentes existent

reacutealisation drsquoessais en grandeur reacuteelle

simulation sur maquette (hydraulique ou aeacuteraulique)

utilisation de codes de calcul matheacutematiquesCette derniegravere maniegravere dappreacutehender les pheacutenomegravenes de transport et de diffusion des gazdans lrsquoatmosphegravere preacutesente des avantages sur les techniques eacutevoqueacutees preacuteceacutedemment tels quele non recours agrave de lourdes proceacutedures expeacuterimentales la rapiditeacute de leacutetude et la possibiliteacutedenvisager un grand nombre de cas

Cependant afin de pouvoir acceacuteder agrave la simulation il est neacutecessaire de bien connaicirctre lespheacutenomegravenes qui reacutegissent la dispersion atmospheacuterique A cet eacutegard des essais agrave grandeeacutechelle srsquoimposent

Lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac preacutesente un inteacuterecirct majeur pour deuxraisons Drsquoune part lrsquoammoniac est une substance tregraves toxique corrosive inflammable etexplosive dans certaines conditions Drsquoautre part lrsquoammoniac est une substance tregraves reacutepanduedont les utilisations sont nombreuses de part ses proprieacuteteacutes chimiques ou physiques

Concernant ses proprieacuteteacutes chimiques la principale utilisation de lrsquoammoniac est la fabricationdrsquoengrais Lrsquoammoniac repreacutesente la plus grande source concentreacutee en azote pourlrsquoagriculture qui consomme environ 85 agrave 90 de la production Lrsquoindustrie utiliselrsquoammoniac comme matiegravere premiegravere pour la fabrication drsquoexplosifs de fibres et deplastiques Il est aussi utiliseacute dans la fabrication du papier du caoutchouc dans les raffinerieslrsquoindustrie du cuir lrsquoindustrie pharmaceutique

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En ce qui concerne lrsquoutilisation lieacutee aux proprieacuteteacutes physiques lrsquoammoniac est utiliseacute commeagent reacutefrigeacuterant dans les systegravemes de compression et drsquoabsorption Certaines caracteacuteristiquesde lrsquoammoniac comme sa chaleur latente eacuteleveacutee sa basse densiteacute de vapeur et sa stabiliteacutechimique favorisent son utilisation dans de grandes installations industrielles

Ces deux particulariteacutes de lrsquoammoniac sa nociviteacute et sa grande utilisation impliquent qursquoautitre de la seacutecuriteacute des personnes lrsquoon cherche agrave mieux connaicirctre son comportement en cas deperte de confinement notamment en cas de rejets accidentels agrave lrsquoatmosphegravere

Dans cette optique ce chapitre propose donc

de faire le point sur les essais de dispersion atmospheacuterique qui ont pu ecirctre reacutealiseacutes aveclrsquoammoniac

de preacutesenter lrsquoeacutetat de lrsquoart et les lacunes de la modeacutelisation de la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac car la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuteriqueconstitue une eacutetape cleacute lors de leacutetude drsquoun rejet de produits toxiques

et de justifier les axes drsquoeacutetude deacuteveloppeacutes dans le cadre de ce programme de recherche

32 ESSAIS DE DISPERSION ATMOSPHERIQUE

Apregraves une description des principales caracteacuteristiques des rejets drsquoammoniac ce paragraphepreacutesente drsquoabord des essais de dispersion atmospheacuterique drsquoammoniac et ensuite preacutesentesuccinctement des essais de dispersion reacutealiseacutes avec des gaz lourds

321 Caracteacuteristiques des rejets accidentels drsquoammoniacLa dispersion atmospheacuterique drsquoun gaz est influenceacutee par les conditions du rejet par lesconditions meacuteteacuteorologiques et eacutegalement par la nature du gaz rejeteacute

Les rejets accidentels drsquoammoniac peuvent ecirctre de diffeacuterents types

jet drsquoammoniac gazeux agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de la phasegazeuse)

jet drsquoammoniac diphasique agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de laphase liquide)

eacutevaporation drsquoune flaque drsquoammoniac liquide dont la tempeacuterature est infeacuterieure ou eacutegaleagrave sa tempeacuterature drsquoeacutebullition4

fuite drsquoammoniac liquide agrave partir drsquoun reacuteservoir cryogeacutenique (ammoniac liquide detempeacuterature infeacuterieure agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition et agrave pression atmospheacuterique)

Lrsquoammoniac preacutesente des caracteacuteristiques speacutecifiques de dispersion et selon le type de rejet ladispersion de lrsquoammoniac rejeteacute sera diffeacuterente Le type de rejet qui a eacuteteacute plusparticuliegraverement eacutetudieacute dans le cadre de ce programme est le rejet drsquoammoniac diphasique agravepartir de la phase liquide drsquoun reacuteservoir sous pression

4 Pour meacutemoire la tempeacuterature drsquoeacutebullition de lrsquoammoniac sous la pression normale est de -334degC

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Lrsquoensemble des eacutetudes reacutealiseacutees sur les rejets diphasiques deacutecompose le jet en trois grandeszones comme le preacutesente la figure 1 suivante

figure 1 jet diphasique

Ces trois grandes zones sont respectivement

la zone dexpansion Crsquoest dans cette zone de longueur tregraves faible entre 05 et 4 fois lediamegravetre de la bregraveche (IANELLO 1989) que se produit la deacutetente du fluide de lapression agrave la bregraveche agrave la pression atmospheacuterique Du fait de cette brusquedeacutepressurisation la phase liquide du rejet se trouve dans un eacutetat surchauffeacute et il seproduit presque instantaneacutement une vaporisation dune fraction de cette phase liquideCe pheacutenomegravene est appeleacute le flash thermodynamique La phase gazeuse creacutee par cepheacutenomegravene de flash aura agrave cause de sa plus faible densiteacute une vitesse plus eacuteleveacutee quecelle du liquide Cette diffeacuterence de vitesse entre les deux phases provoquelrsquoentraicircnement de la phase liquide et sa fragmentation en fines gouttelettes Cesgouttelettes sont entraicircneacutees par la phase gazeuse agrave grande vitesse et constituent ce quelrsquoon appelle laquo lrsquoaeacuterosol raquoAinsi agrave la fin de cette zone le jet est constitueacute dune phase gazeuse et dune phaseliquide sous forme daeacuterosol et il est communeacutement admis que lrsquoensemble du jet (phasesliquide et gazeuse) se trouve agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition du mateacuteriau rejeteacute

la zone dentraicircnement Dans cette zone le jet turbulent provoque lentraicircnement delair ambiant au sein du jet Leacutenergie apporteacutee par cet air plus chaud que le jet sert dansun premier temps agrave vaporiser les gouttelettes de liquide preacutesentes dans le jet Cettevaporisation provoque le refroidissement du jet qui se comporte alors comme un jet degaz lourd dans latmosphegravereUne fois la phase liquide entiegraverement vaporiseacutee cette eacutenergie sert agrave reacutechauffer le jetalors devenu entiegraverement gazeux

la zone de dispersion passive Avec lentraicircnement de lair la vitesse du jet vaprogressivement deacutecroicirctre jusquagrave atteindre la vitesse du vent A partir de ce moment onparlera de dispersion passive du jet dans latmosphegravere

Zone dexpansion

Zone dentraicircnement de lair Zone de dispersion passive

Conduite Bregraveche

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La preacutesence drsquoobstacles joue un rocircle eacutegalement sur la dispersion atmospheacuterique de gaz lourdset en particulier de lrsquoammoniac liqueacutefieacute

Si lrsquoobstacle est suffisamment proche du rejet il va modifier la phase initiale de la dispersionet par suite il va influencer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere Par exemple un rejet diphasiquesous forme de jet qui rencontre un obstacle tel qursquoun mur ou le sol peut conduire agrave laformation drsquoune flaque Dans ce cas la dispersion de lrsquoammoniac issue de la flaque estdiffeacuterente de celle qui aurait suivi le jet libre

En revanche si lrsquoobstacle est loin du point drsquoeacutemission et si le nuage formeacute par lrsquoammoniac aune taille comparable agrave lrsquoobstacle ce dernier modifie seulement lrsquoeacutecoulement des massesgazeuses il ne va pas modifier lrsquoeacutetat physique du rejet Dans ce cas lrsquoincidence sur ladispersion sera moindre que dans le cas preacuteceacutedent et drsquoautant plus faible que le nuage seradilueacute et grand devant lrsquoobstacle

322 Essais de A ResplandyLes informations contenues dans ce paragraphe ont eacuteteacute tireacutees des synthegraveses de A Resplandy(1967 1968 1969)

3221 ContexteAfin de deacuteterminer des mesures agrave preacuteconiser pour la seacutecuriteacute du voisinage des stockagesdrsquoammoniac liqueacutefieacute A Resplandy Commissaire-Inspecteur des Etablissements Classeacutes etRapporteur au Comiteacute Consultatif des Etablissements Classeacutes a meneacute deux seacuteriesdrsquoexpeacuteriences de dispersion de lrsquoammoniac liquide Elles se sont deacuterouleacutees drsquoune part aucamp militaire de Boissise-la-Bertrand en juin 1967 et drsquoautre part au camp militaire deMourmelon en mars 1968

Les expeacuteriences avaient pour objectif de

preacuteciser dans quelles conditions lrsquoammoniac diffuse dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoundeacuteversement en phase liquide afin de deacuteterminer le rayon des zones drsquoisolement agraveprescrire autour des stockages sous pression

examiner dans quelle mesure le reconditionnement drsquoammoniac liquide peut ecirctreenvisageacute

eacuteprouver lrsquoefficaciteacute des moyens drsquointervention dont disposent les formations de laProtection Civile appeleacutees agrave intervenir en cas de fuite accidentelle drsquoammoniac liquide

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3222 Conditions des essais

A - Essais de Boissise-la-Bertrand Juin 1967

Les reacuteservoirs drsquoammoniac liquide eacutetaient composeacutes

drsquoune citerne semi-remorque contenant 15 tonnes drsquoammoniac sous une pression de7 bar doteacutee drsquoune canalisation de 2 pouces deacutebitant environ 20 000 kgh (55 kgs) enphase liquide et drsquoun conduit de 1 pouce deacutebitant 100 kg drsquoammoniac liquide en70 secondes environ (14 kgs)

drsquoun ravitailleur tracteacute comportant deux reacuteservoirs drsquoammoniac sous 7 bar de capaciteacuteunitaire eacutegale agrave 2 000 kg chaque reacuteservoir eacutetant eacutequipeacute pour deacutebiter en phase liquidepar une canalisation de 1frac14 pouce ou en phase gazeuse par une canalisation de frac34 depouce

Les essais ont eu lieu le 28 juin 1967 entre 6 h et 11 h La tempeacuterature au sol srsquoest eacuteleveacuteegraduellement de 13degC agrave 17degC Lrsquohumiditeacute relative srsquoest maintenue au voisinage de 85 Lavitesse du vent a varieacute de 0 agrave 3 ms

Deux types drsquoappareils de mesure ont eacuteteacute employeacutes

17 deacutetecteurs manuels Draumlger Les appareils Draumlger sont essentiellement constitueacutes par une pompe agrave soufflet quipermet de faire passer un volume donneacute de gaz agrave travers un tube eacutetalonneacute rempli dereacuteactif coloreacute Trois types de tubes eacutetalonneacutes ont eacuteteacute utiliseacutes

type 05a sensibiliteacute de 5 agrave 70 ppm (mesures inexploitables)

type 25a sensibiliteacute de 50 agrave 700 ppm

type 05a sensibiliteacute de 05 agrave 10 (mesures inexploitables)Notons que ces appareils de mesure ne fournissaient que des valeurs moyennes eacutetabliessur des dureacutees variables (le nombre de coup de pompe nrsquoeacutetant pas constant drsquoapregravesResplandy) et ne permettaient qursquoune seule mesure par essai

Analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun Cet appareil muni drsquoun conduit-sonde de 4-6 mm de diamegravetre et de 60 m de long afonctionneacute coupleacute avec un enregistreur potentiomeacutetrique Philips sur les trois gammes desensibiliteacute suivantes 0 agrave 2 0 agrave 4 0 agrave 10

Trois types de rejets ont eacuteteacute mis en œuvre afin drsquoeacutetudier

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - sans interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 2 pouces termineacute par un coude agrave

90deg pour rejeter verticalement vers le haut et en effectuant 9 rejets drsquoune minuteenviron soit une quantiteacute rejeteacutee drsquoenviron 330 kg drsquoammoniac liquide

- avec interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 1 pouce termineacute par un coude agrave90deg adapteacute sur un reacutecipient cylindrique afin de pouvoir diriger le jet vers le hautcomme preacuteceacutedemment ou vers le fond du reacutecipient situeacute agrave 15 cm de lrsquoextreacutemiteacute duconduit et en effectuant 2 essais drsquoune minute environ (lrsquoun avec un jet dirigeacute vers lehaut lrsquoautre avec un jet dirigeacute vers le bas)

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des possibiliteacutes de reconditionnement de lrsquoammoniac liquide reacutecupeacuterable apregraves un accidentde stockage

des moyens drsquointervention dans le cas drsquoune fuite drsquoammoniac en phase liquide (aeacuterosol)par laction de leau et de la chaleur

B - Essais de Mourmelon Mars 1968Lapprovisionnement en ammoniac provenait dun reacuteservoir semi-remorque identique auxessais preacuteceacutedents de 15 000 kg pouvant deacutebiter en phase liquide par une canalisation de50 mm de diamegravetre et en phase gazeuse par une canalisation de 30 mm de diamegravetre

Les essais se sont deacuterouleacutes le 28 mars 1968 entre 8 h et 12 h 30 La tempeacuterature au sol srsquoesteacuteleveacutee graduellement de 8degC agrave 18degC Lrsquohumiditeacute relative a varieacute de 95 agrave 80 La vitessedu vent eacutetait comprise entre 0 et 3 ms

Trois analyseurs enregistreurs ont eacuteteacute utiliseacutes

analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun identique agravecelui utiliseacute preacuteceacutedemment

analyseur conductimeacutetrique Kuhlmann muni dune sonde de 50 m fonctionnant sur lagamme 0 agrave 05

analyseur par spectromeacutetrie IR de type laquoONERA SOraquo muni dune sonde de 50 m etfonctionnant sur la gamme 0 agrave 01

Trois types de rejets ont eacuteteacute eacutetudieacutes

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - lors dune eacutemission en atmospheacutere stable avec une eacutejection verticale

- en faisant varier lorientation du conduit deacutejection - en suivant leacutevolution de lrsquoaeacuterosol en deacutebit stabiliseacute - en observant la contamination de latmosphegravere dun local dhabitation (caravane)

balayeacute par le nuage drsquoammoniac

la simulation de fuites en phase gazeuse dans un stockage sous pression - en faisant varier la direction de leacutejection

- en interposant un eacutecran lors dune eacutejection verticale

la manipulation de lammoniac liquide agrave lair libre - en eacutetudiant lefficaciteacute de cuvettes de reacutetention en terre et en ciment

- en observant laction de leau sur lrsquoammoniac liquide

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3223 ReacutesultatsDans ces publications A Resplandy (1967 1968 1969) donnent les principaux reacutesultatssuivants

Les fuites en phase liquide provoquent la formation dun aeacuterosol qui avant de se dissiper peutparcourir pousseacute par le vent plusieurs centaines de megravetres au niveau du sol En effet lachaleur latente de vaporisation particuliegraverement eacuteleveacutee de lammoniac ne permet quuneeacutevaporation tregraves lente des micro-gouttes

Lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac est entraicircneacute par le vent mecircme lorsque ce dernier a une vitesseextrecircmement faible en balayant une aire relativement eacutetroite et sans qursquoil y ait de diffusion enamont du point drsquoeacutemission Se propageant plaqueacutees au sol les gouttelettes drsquoammoniacpeuvent ecirctre deacutevieacutees de la trajectoire que leur communique le vent par des obstaclesimportants

La dissipation drsquoun aeacuterosol drsquoammoniac est totale quelques minutes apregraves lrsquoarrecirct delrsquoeacutemission qui en est la cause et il ne subsiste sur la zone balayeacutee aucune concentrationdangereuse pour les humains

Pour une mecircme masse drsquoammoniac liquide eacutejecteacutee dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoun stockagesous pression la formation drsquoaeacuterosol est drsquoautant moins importante que la tempeacuterature de celiquide est proche de son point drsquoeacutebullition agrave la pression atmospheacuterique

A lair libre on ne peut sopposer efficacement agrave la progression des gouttelettes drsquoammoniacavec une pulveacuterisation deau mecircme tregraves importante

La diffusion relativement rapide de lammoniac gazeux dans latmosphegravere permet denvisageren cas de besoin la stabilisation par deacutecompression du contenu des reacuteservoirs non reacutefrigeacutereacutespuis la manipulation agrave lair libre de lammoniac liquide ainsi stabiliseacute

Enfin il a eacuteteacute montreacute combien il peut ecirctre dangereux dintervenir avec de leau sur une nappedammoniac liquide En effet cette action se traduit par une importante eacutemission de gaz etdrsquoaeacuterosol

Dans une eacutemission en phase liquide effectueacutee agrave partir drsquoun stockage drsquoammoniac souspression en agissant sur le mode drsquoeacutejection (interposition drsquoun eacutecran controcircle de direction) ilexiste des possibiliteacutes limiteacutees de reacuteduire la formation drsquoun aeacuterosol et de diminuer la distanceatteinte par le front de cet aeacuterosol

La pollution au niveau du sol peut ecirctre limiteacutee en rejetant verticalement dans lrsquoatmosphegraverelrsquoammoniac gazeux drsquoun reacuteservoir sous pression

Un dispositif judicieusement dimensionneacute permet drsquoeacutequilibrer agrave lrsquoair libre le liquide drsquounreacuteservoir sous pression en eacuteliminant la phase vapeur dans lrsquoatmosphegravere

De lrsquoammoniac en phase liquide eacutequilibreacute agrave la pression atmospheacuterique peut ecirctre efficacementrecueilli et conserveacute agrave lrsquoair libre dans une cuvette de reacutetention toutefois la mise entempeacuterature des parois de cuvelage srsquoaccompagne drsquoune eacutemission de gaz et drsquoaeacuterosol

Les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes par A Resplandy furent parmi les premiersIls ont plutocirct conduit agrave des observations qualitatives qursquoagrave des donneacutees quantitativesreacuteellement exploitables En effet peu de paramegravetres furent mesureacutes et enregistreacutes Enparticulier il nrsquoy a pas eu de caracteacuterisation preacutecise de lrsquoatmosphegravere ni de mesures preacutecisesde la concentration en ammoniac sous le vent de lrsquoeacutemission

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Ces essais ont surtout permis de donner des ideacutees sur le comportement de lrsquoammoniac en casde rejet accidentel et de deacutegager les perspectives agrave eacutetudier Ainsi A Resplandy propose troisthegravemes drsquoeacutetude pour compleacuteter lrsquoeacutetude qui fut reacutealiseacutee

preacuteciser lrsquoinfluence du deacutebit de fuite sur les caracteacuteristiques de lrsquoaeacuterosol formeacute

observer de plus pregraves lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques sur les caracteacuteristiquesde lrsquoaeacuterosol

deacuteterminer les conditions optimales pour amener agrave la pression atmospheacuterique desreacuteservoirs sous pression

323 Essais du Deacutesert de TortoiseLes rejets effectueacutes lors des essais du Deacutesert de Tortoise furent tregraves diffeacuterents de ceux mis enœuvre par Resplandy

Par exemple la quantiteacute dammoniac rejeteacutee en moyenne lors des essais reacutealiseacutes parResplandy en 1967 et 1968 eacutetait de lordre de 300 agrave 500 kg avec un maximum de 1 000 kgpour des dureacutees comprises entre 1 et 6 minutes alors que lors des essais du deacutesert de Tortoiseles quantiteacutes rejeteacutees eacutetaient comprises entre 10 000 agrave 41 000 kg

3231 ContexteUne seacuterie de 4 essais de dispersion de lammoniac a eacuteteacute reacutealiseacutee durant leacuteteacute 1983 par leLawrence Livermore National Laboratory aux Etats-Unis Ces essais sont souvent appeleacutesdans la litteacuterature les essais du Deacutesert de Tortoise Ils ont permis deacutetudier la dispersion danslrsquoatmosphegravere de rejets drsquoammoniac liquide sous pression

3232 Conditions des essaisDeux camions-citernes de 415 m3 de capaciteacute furent utiliseacutes pour les essais Des remorquesde tubes dazote eacutetaient relieacutees aux deux camions-citernes afin de maintenir la pression agravelrsquointeacuterieur des citernes

Le premier essai a eacuteteacute effectueacute avec un orifice de rejet de 319 pouces (81 mm) et les troisautres ont eacuteteacute effectueacutes avec un orifice de 372 pouces (945 mm) de diamegravetre Le rejet eacutetaithorizontal dans la direction du vent et agrave une hauteur de 079 megravetre au-dessus du sol

Le tableau 11 ci-dessous preacutesente les principales caracteacuteristiques de ces rejets

Essai Date Volume durejet en m3

Masserejeteacutee en kg

Dureacutee durejet en s

Deacutebit enkgs

Vitesse duvent en ms

Directiondu vent

Classe destabiliteacute

1 240883 149 10 200 126 81 74 224deg D

2 290883 438 29 900 255 117 57 226deg D

3 010983 324 22 100 166 133 74 219deg D

4 060983 603 41 100 381 109 45 220deg E

tableau 11 Caracteacuteristiques des rejets reacutealiseacutes pendant les essais du deacutesert de Tortoise

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Deux dispositifs principaux furent utiliseacutes pour mesurer les donneacutees meacuteteacuteorologiques et lesconcentrations pour leacutetude de la dispersion

En ce qui concerne leacutetude de la dispersion les concentrations en vapeur furent mesureacutees par

20 capteurs de gaz NDIR de MSA disposeacutes agrave 100 m de la source et tels que le gaz pluslaeacuterosol traversaient un appareil chauffant destineacute agrave vaporiser laeacuterosol afin dedeacuteterminer la quantiteacute de NH3 totale

31 capteurs de gaz IR de LLNL disposeacutes agrave 100 m et 800 m de la source et conccedilus audeacutepart pour des essais de dispersion de gaz naturel liquide (LNG) et non optimiseacutespour la deacutetection de lammoniac mais ils permirent de deacutetecter des concentrationssupeacuterieures agrave 1

24 capteurs IST situeacutes agrave 0 800 1 450 2 800 etou 5 500 m de la sourceLe systegraveme dacquisition et de stockage des donneacutees utilisait les ondes radio UHF pour latransmission des donneacutees Toutes les stations dacquisition de donneacutees et tous les capteurseacutetaient portables sur batterie et hermeacutetiques aux gaz

3233 ReacutesultatsLes deux premiers essais ont eu lieu sur un site satureacute en eau agrave cause de fortes pluies Le siteeacutetait presque totalement sec pour le troisiegraveme essai et complegravetement sec pour le quatriegraveme desorte que les conditions meacuteteacuteorologiques furent au total plus varieacutees que preacutevues

Lessai ndeg4 le plus important de par la quantiteacute rejeteacutee srsquoest deacuterouleacute dans les conditionsatmospheacuteriques les plus stables Il a permis de montrer que le jet eacutetait visible jusquagrave unedistance supeacuterieure agrave 100 m de la source Les dimensions de ce nuage plus lourd que lair sontdenviron 70 m de large et de moins de 6 m de haut La concentration maximale en gazobserveacutee agrave 100 m a eacuteteacute de 65 dapregraves Goldwire (1986) et de 10 dapregraves Koopman et al(1986) Le nuage srsquoeacutetalait sur 400 m de large au moment ougrave il atteignait les 800 m sa hauteureacutetait toujours de 6 m Les effets de gaz lourd et de jet dominent la dispersion

Le tableau 12 ci-apregraves fixe quelques ordres de grandeur issus des reacutesultats expeacuterimentaux Ilpreacutesente les concentrations maximales releveacutees en fonction de la distance sous le vent depuisle lieu drsquoeacutemission

Distance 100 m 800 m 1 450 m 2 800 m 5 500 m

Concentrationmaximale releveacutee

6 agrave 10 14 agrave 16 gt 05 05 100 agrave 200 ppm

tableau 12 Concentrations maximales observeacutees en fonction de la distance sous le ventdepuis le lieu deacutejection dapregraves Koopman et al (1986) et Goldwire (1985 1986)

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Goldwire et al (1986) ont mis en eacutevidence le besoin de modegraveles simples laquoameacutelioreacutesraquo pourpreacutevoir les conseacutequences de rejets accidentels Par ailleurs Hanna et al (1993) utilisenteacutegalement des reacutesultats de Goldwire (1985) pour la comparaison entre les reacutesultats desmodegraveles et les reacutesultats expeacuterimentaux Le tableau suivant preacutesente les concentrationsobserveacutees sur lrsquoaxe du panache

Essais Deacutesert de Tortoise 1 2 3 4

Deacutebits (kgs) 81 117 133 109

Concentration agrave 100 m (ppm) 49 943 83 203 76 881 57 300

Concentration agrave 800 m (ppm) 8 843 10 804 7 087 16 678

tableau 13 Concentrations observeacutees sur lrsquoaxe du panache pendant les essaisdu Deacutesert de Tortoise drsquoapregraves Hanna et al (1993)

Ces reacutesultats sont agrave rapprocher des informations contenues dans le tableau 12Relativement agrave ces reacutesultats plusieurs remarques sont agrave noter

La concentration la plus eacuteleveacutee agrave 100 m est obtenue pour lrsquoessai 2 malgreacute un deacutebit plusimportant pour lrsquoessai 3 La vitesse du vent de lrsquoessai 2 eacutetait plus faible (57 ms) que pourlrsquoessai 3 (74 ms) et la tempeacuterature exteacuterieure eacutetait de 3degC infeacuterieure pour lrsquoessai 2 parrapport agrave lrsquoessai 3

A 800 m la concentration la plus eacuteleveacutee est obtenue pour lrsquoessai 4 dont le deacutebit eacutetait leplus faible parmi les rejets effectueacutes avec lrsquoorifice 372 pouces (essais 2 3 4) En revanchela concentration agrave 100 m eacutetait la plus faible Ce reacutesultat srsquoexplique en partie par desconditions meacuteteacuteorologiques plus stables classe de stabiliteacute E au lieu de classe D pour lesessais 2 et 3

Parmi lrsquoensemble des essais les conditions meacuteteacuteorologiques les plus instables eacutetaientreleveacutees lors de lrsquoessai 3 (Goldwire 1985) Dans ces conditions malgreacute un deacutebit au niveaudu rejet plus important la concentration observeacutee sur lrsquoaxe du panache agrave 800 m srsquoavegravere laplus faible

Ces quelques remarques montrent bien que les conditions meacuteteacuteorologiques jouent un rocircle tregravesimportant pour la dispersion atmospheacuterique dans le champ plutocirct lointain crsquoest-agrave-dire au-delagravede 100 megravetres Il ne suffit pas de caracteacuteriser le terme source finement pour modeacuteliser ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac il faut eacutegalement disposer des conditionsmeacuteteacuteorologiques

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Nota Les 4 paragraphes qui suivent sont essentiellement inspireacutes du document reacutealiseacute parWheatley (avril 1987)

324 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 ont eacuteteacute reacutealiseacutes par J WFrenken et ont eacuteteacute rapporteacutes par Blanken (1980)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient contenant de lrsquoammoniac sous 35 bar 0degC

une buse de rejet de 8 mm de diamegravetre

une tempeacuterature ambiante de -10degC

et une vitesse de vent de lrsquoordre de 2 agrave 3 msLrsquoobjectif de ces essais eacutetait de mesurer la quantiteacute drsquoammoniac collecteacutee sur le sol dans lecas de deux rejets drsquoune minute relarguant chacun 384 kg (064 kgs) dans les configurationssuivantes

un rejet horizontal perpendiculaire au vent situeacute agrave 1 800 mm du sol Ce rejet a permisde recueillir 55 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 143 de lrsquoammoniac rejeteacute

un rejet vertical dirigeacute vers le sol agrave 2 000 mm de celui-ci qui a permis de recueillir273 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 711 de lrsquoammoniac rejeteacute

Le mode de mesure de la quantiteacute drsquoammoniac recueilli nrsquoest pas indiqueacute Aucune mesure deconcentration dans lrsquoair nrsquoa eacuteteacute faite

325 Essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974Les essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974 ont eacuteteacute rapporteacutes par Reed(1974)

Lrsquoobjectif des essais eacutetait la caracteacuterisation de lrsquoefficaciteacute des cuvettes de reacutetention destockages sous pression

Deux seacuteries drsquoessais ont eacuteteacute meneacutees

une seacuterie qui avait pour but de simuler la rupture catastrophique drsquoun container en ocirctantbrusquement un couvercle Les reacutesultats de ces essais ne sont pas deacutecrits par Wheatley(avril 1987)

une autre seacuterie de rejets par un orifice de 1 mm de diamegravetre relieacute par un tuyau agrave unreacuteservoir contenant de lrsquoammoniac sous 65 bar16degC situeacute agrave 1 m du sol sous diversangles Quand lrsquoorifice eacutetait horizontal ou dirigeacute faiblement vers le haut un nuagedrsquoaeacuterosol srsquoest formeacute et aucune formation de liquide nrsquoa eacuteteacute observeacutee au sol Quand ileacutetait pointeacute faiblement vers le bas une petite fraction drsquoammoniac liquide a eacuteteacuterecueillie La quantiteacute nrsquoest pas chiffreacute dans le rapport de Wheatley (avril 1987)

Aucune autre observation nrsquoa eacuteteacute effectueacutee et aucune mesure de concentration dans lrsquoair nrsquoaeacuteteacute faite

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326 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980 rapporteacutes par Blanken(1980) ont mis en œuvre de lrsquoammoniac stockeacute sous 134 bar agrave 38degC et rejeteacute par un tuyaucapillaire de 100 mm de longueur et 2 mm de diamegravetre dans de lrsquoair humide

Lrsquoobjectif des essais eacutetait lrsquoeacutetude de la taille des gouttelettes dans le jet Seuls des reacutesultatsqualitatifs ont eacuteteacute obtenus

Dans une atmosphegravere drsquoammoniac le jet eacutetait transparent et le liquide se seacuteparait du jet etformait une flaque sur le sol

Dans lrsquoair humide le jet eacutetait opaque et lrsquoammoniac liquide nrsquoa pas eacuteteacute recueilli Il a eacuteteacutesupposeacute que lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac initialement formeacute srsquoest vaporiseacute rapidement lorsqursquoil srsquoestdilueacute avec lrsquoair Et il a eacuteteacute conclu que lrsquoopaciteacute eacutetait causeacutee par la condensation de lrsquoeau quiforme un aeacuterosol drsquoammoniac aqueux

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

327 Essais de Landskrona Suegravede 1982Les essais de Landskrona Suegravede 1982 ont eacuteteacute meneacutes par le Swedish National DefenceResearch Institute et ont eacuteteacute rapporteacutes par Nyreacuten et al (1983)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient commercial contenant 1 400 kg drsquoammoniac sous 6 bar et 9degC

une tempeacuterature ambiante de 8degC et une humiditeacute relative de 42

et une vitesse de vent de 13 msLrsquoobjectif des essais eacutetait de mesurer le deacutebit drsquoun rejet drsquoammoniac diphasique et de lecomparer agrave un modegravele theacuteorique

Les rejets ont eacuteteacute effectueacutes agrave partir drsquoun tuyau de diamegravetre inteacuterieur variant de 32 agrave 40 mmSix essais ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec un tuyau de 2 m de longueur et cinq avec un tuyau de 35 mDans chacun des cas le tuyau eacutetait situeacute agrave 2 m au dessus du sol Chaque rejet a dureacute de 60agrave 90 s

Pour tous les essais excepteacute quatre drsquoentre-eux la pression du reacuteservoir a beaucoup varieacutePour les quatre restants la pression de sortie eacutetait de 22 bar et le deacutebit massique de 22 kgsLe jet a toucheacute le sol agrave un point situeacute entre 6 et 10 m du point de rejet Aucune flaque nrsquoa eacuteteacuteobserveacutee

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

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328 Essais du programme FLADISDes rejets drsquoammoniac ont eacuteteacute reacutealiseacutes dans le cadre drsquoun programme drsquoessais europeacuteennommeacute FLADIS (Research on the dispersion of two-phase flashing releases) Ce programmea eacuteteacute reacutealiseacute sous lrsquoeacutegide de la DG XII agrave Bruxelles

Trois campagnes de mesures ont eacuteteacute reacutealiseacutees en avril et aoucirct 1993 et en aoucirct 1994 Au total27 rejets horizontaux drsquoammoniac liqueacutefieacute sous pression ont eacuteteacute reacutealiseacutes

Les deacutebits des rejets ont varieacute de 025 agrave 055 kgs agrave travers des orifices de 40 et 63 mm dediamegravetre Lrsquoessai le plus long a dureacute 40 min

Un des objectifs du programme FLADIS eacutetait drsquoeacutetudier finement le jet drsquoaeacuterosol dans lechamp proche la phase de dispersion en gaz lourd et la transition agrave la dispersion passivePour cela des capteurs ont eacuteteacute disposeacutes en arc de cercle centreacutes sur le point de rejet agrave 20 m70 m et 240 m

Des mesures de la composition de lrsquoaeacuterosol au sein du jet diphasique ont eacuteteacute effectueacutees lorsdes essais De ces mesures il a eacuteteacute observeacute que lrsquoaeacuterosol qui eacutetait constitueacute drsquoammoniacpresque pur proche du point de rejet eacutetait en lrsquoespace de quelques megravetres constitueacute drsquoeaupresque pure

Par ailleurs il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuage drsquoammoniac lors des rejets

329 Essais reacutealiseacutes agrave lrsquoEcole des Mines drsquoAlegravesLrsquoEcole des Mines drsquoAlegraves a reacutealiseacute plusieurs campagnes drsquoessais de dispersion drsquoammoniacdepuis 1996 Les essais sont reacutealiseacutes agrave partir drsquoune ou deux bouteilles drsquoammoniac de 44 kgplaceacutes la tecircte en bas de maniegravere agrave effectuer des rejets en phase liquide (Bara Dussere 1996)Lrsquoobjectif de ces essais est drsquoeacutetudier lrsquoefficaciteacute des queues de paon utiliseacutees par les pompiers

En aval des queues de paon situeacutees agrave environ 1 megravetre des bouteilles une reacuteduction desconcentrations en ammoniac a eacuteteacute constateacutee sur lrsquoaxe du rejet drsquoun facteur supeacuterieur agrave 10 agrave13 m des bouteilles et drsquoun facteur drsquoau moins 3 agrave 20 megravetres En revanche aucune reacuteductionsignificative nrsquoa eacuteteacute observeacutee au-delagrave de 50 megravetres

3210 Autres essais de dispersion atmospheacuterique

Dans le cadre de ce programme des essais de dispersion de produits dans lrsquoatmosphegravere avecdes gaz diffeacuterents de lrsquoammoniac ont eacuteteacute consideacutereacutes

Comme indiqueacute preacuteceacutedemment lrsquoammoniac rejeteacute agrave lrsquoatmosphegravere conduit geacuteneacuteralement agrave laformation drsquoun nuage froid plus lourd que lrsquoair La dispersion se deacuteroule donc comme celledrsquoun gaz lourd jusqursquoagrave ce que le niveau de dilution soit suffisant pour que la dispersion delrsquoammoniac soit preacutesideacutee par les seules caracteacuteristiques de lrsquoeacutecoulement atmospheacuterique(dispersion passive)

Crsquoest pourquoi les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes sur des gaz lourds ont uncertain inteacuterecirct pour lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac Cette affirmationest vraie en particulier pour tous les aspects qui concernent la phase initiale du rejet

Le tableau 14 en page suivante reacutecapitule de maniegravere syntheacutetique les principaux essais dedispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Les essais du Deacutesert de Tortoise sont repris dans ce tableau agrave titre de comparaison

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Burro CoyoteDesert

Tortoise Goldfish Handford Maplin Sands Prairie GrassThorney

Island(instantaneacute)

ThorneyIsland

(continu)

Substance LNG LNG Ammoniac Fluoruredrsquohydrogegravene

Krypton 85 LNG et LPG Dioxyde desoufre

Freacuteon et azote Freacuteon et azote

Type de rejet Liquide agraveeacutebullition

Liquide agraveeacutebullition

Rejetsdiphasiques

Rejetsdiphasiques

Gazeux Liquide agraveeacutebullition

Jet gazeux Gazeux Gazeux

Nombredrsquoessais

8 3 4 3 5 4 et 8 44 9 2

Quantiteacutes enkg 10 700 agrave 17 300 6 500 agrave 12 700 10 000 agrave 36 800 3 500 agrave 3 800 11 agrave 24 Curies

LNG 2 000 agrave6 600

LPG 1 000 agrave3 800

23 agrave 63 3 150 agrave 8 700 4800

Dureacutee en s 79 agrave 190 65 agrave 98 126 agrave 381 125 agrave 360 598 agrave 1 191 60 agrave 360 600 instantaneacute 460

Type desurface

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Sable humide Lit de lacasseacutecheacute

Deacutesert avec desbuissons

Rejet sur deseacutetendues drsquoeaupeu profondes

Herbe Herbe Herbe

Classes destabiliteacute

C-E C-D D-E D C-E D A-F D-F E-F

Distance maxdrsquoobservation

140 - 800 300 - 400 800 3 000 800 400 - 650 800 500 - 580 472

tableau 14 Tableau reacutecapitulatif des principaux essais de dispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Thorney Island 19 essais lors de la phase I 9 essais lors de la phase II et 3 essais pour les rejets continus

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Lrsquoeacutetude des essais mentionneacutes dans le tableau 14 suggegravere les remarques suivantes

Seuls les essais du Deacutesert de Tortoise et de Goldfish ont mis en jeu des rejetsdiphasiques

Les essais de rejet de liquide sur de lrsquoeau (Burro Coyote et Maplin Sands) nepermettent pas de tirer des conclusions pour lrsquoammoniac qui a un comportement tregravesdiffeacuterent avec lrsquoeau

Seuls parmi ces essais ceux de Thorney Island ont mis en œuvre des obstacles

Les enseignements tireacutes de ces essais en terme de dispersion concernent les aspectsgeacuteneacuteraux Ce nrsquoest pas dans le cadre de ces essais que peuvent ecirctre prises en compte lesspeacutecificiteacutes de lrsquoammoniac comme par exemple la formation du jet la geacuteneacuteration de lrsquoaeacuterosolles reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair etc

3211 SynthegraveseLes essais de dispersion atmospheacuterique deacutejagrave reacutealiseacutes ont permis de mettre en eacutevidence

lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques

le comportement de lrsquoammoniac qui se disperse comme un gaz lourd lorsqursquoil estrejeteacute depuis un reacuteservoir sous pression (pas de dispersion en hauteur)

un rejet impactant le sol a permis de recueillir 70 de lrsquoammoniac rejeteacute (essais deUnie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972)

Cependant il manque notamment des donneacutees sur

la caracteacuterisation du terme source du rejet et la formation du jet diphasique dans lecas de rejets sous pression et notamment la geacuteneacuteration et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol

des essais de rejet impactant une surface avec des deacutebits plus importants Les essaiscomme ceux de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 nrsquoont paspermis drsquoeacutetudier la dispersion de lrsquoammoniac Ces essais ont juste permis drsquoeacutetudierle pheacutenomegravene de maniegravere qualitative

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33 MODELISATION DE LA DISPERSION ATMOSPHERIQUE DE LrsquoAMMONIAC

Comme nous lrsquoavons vu au paragraphe preacuteceacutedent la modeacutelisation doit tenir comptenotamment

des effets de graviteacute dus agrave la tempeacuterature du nuage

de la preacutesence drsquoaeacuterosol

des reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

Diffeacuterents types de modegraveles de dispersion existent les modegraveles gaussiens les modegravelesinteacutegraux et les modegraveles tridimensionnels Ces modegraveles sont largement deacutecrits dans lalitteacuterature par exemple UIC (1995) ou RIOU (1989)

331 Les modegraveles gaussiensLes modegraveles purement gaussiens sont dans la plupart des cas inadapteacutes agrave la modeacutelisationfine de rejets drsquoammoniac liquide sous pression En effet lrsquoammoniac ne se comporte pascomme un gaz passif dans les phases initiales de rejet

332 Les modegraveles tridimensionnelsLes modegraveles tridimensionnels permettent de reacutesoudre directement le systegraveme drsquoeacutequationsphysiques qui gouverne la dispersion atmospheacuterique Ainsi de nombreuses situations plus oumoins complexes peuvent ecirctre simuleacutees En revanche cela impose une prise en comptepreacutecise de lrsquoensemble des pheacutenomegravenes tels que par exemple la turbulence atmospheacuterique latopographie du terrain ou les obstacles

Ces modegraveles sont plus complexes agrave mettre en œuvre et neacutecessitent du personnel qualifieacute pourles utiliser Parmi les limitations de ces modegraveles on peut citer par exemple le choix desmodegraveles de turbulence le raffinement du maillage ou les critegraveres de convergence De ce faitdes modegraveles numeacuteriques plus simples sont plus souvent employeacutes

333 Les modegraveles inteacutegraux

A mi-chemin entre les modegraveles gaussiens et les modegraveles tridimensionnels les modegravelesinteacutegraux donnent des reacutesultats inteacuteressants avec des temps de mise en œuvre infeacuterieurs auxmodegraveles tridimensionnels Ils permettent de prendre en compte les particulariteacutes du gaz et durejet dans la phase initiale jusqursquoagrave ce que la dispersion devienne passive

Cependant de tels logiciels ne prennent pas en compte les obstacles tels que des bacirctiments latopographie et la veacutegeacutetation Seul un paramegravetre de rugositeacute permet de moduler les reacutesultats enfonction de la configuration moyenne du terrain

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334 Problegravemes subsistants et ameacuteliorations agrave apporter

Lantzy (1992) indique qursquoil ne faut pas perdre de vue que le but de la modeacutelisation de rejetsatmospheacuteriques est de preacutedire avec le plus de preacutecision possible les conseacutequences drsquoun rejetde substance dangereuse Pour arriver agrave ce but la caracteacuterisation du terme source estdeacuteterminante parce que les meilleurs modegraveles de dispersion donneront toujours des reacutesultatserroneacutes si le terme source est incorrect

Certains points preacutesenteacutes dans cet article peuvent ecirctre repris pour lrsquoeacutetude de la dispersion delrsquoammoniac et plus particuliegraverement pour lrsquoeacutetude du terme source lors de rejets drsquoammoniacCes points concernent les eacutecoulements diphasiques la formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol laformation et lrsquoeacutevaporation de flaques

3341 Les eacutecoulements diphasiquesConcernant les eacutecoulements diphasiques drsquoapregraves Lantzy (1992) les travaux agrave venir devraientecirctre axeacutes sur

une meilleure compreacutehension des effets de non-eacutequilibre pour les rejets via des petitstuyaux (longueur infeacuterieure agrave 100 mm) Crsquoest le domaine de lrsquointerpolation entre leseacutecoulements en reacuteel non-eacutequilibre et les eacutecoulements homogegravenes

une deacutetermination plus preacutecise du coefficient de deacutecharge Cette valeur estgeacuteneacuteralement comprise entre 06 et 10 et a de ce fait une influence importante sur ledeacutebit calculeacute

lrsquoeacutetablissement drsquoune base de donneacutees expeacuterimentales pour les ruptures de canalisationsdont le rapport LD est grand A lrsquoheure actuelle le travail effectueacute dans ce domainesrsquoest limiteacute agrave des simulations sur ordinateur Des donneacutees sont neacutecessaires pour veacuterifieret eacutetendre les theacuteories existantes

le deacuteveloppement de modegraveles drsquoentraicircnement et de meacutelange pour les rupturescatastrophiques Par exemple il nrsquoexiste pas de theacuteorie entiegraverement satisfaisante pourestimer correctement la taille des gouttes et la vitesse du rejet Des donneacutees agrave grandeeacutechelle sont neacutecessaires pour compleacuteter les donneacutees agrave petite eacutechelle disponiblesaujourdrsquohui

3342 La formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosolPour modeacuteliser correctement les rejets agrave partir de stockages sous pression les modegravelesdoivent prendre en compte lrsquoaeacuterosol et lrsquoeacutevolution des gouttelettes le long du jet Cependantpour cela il est neacutecessaire de pouvoir estimer de faccedilon preacutecise la taille initiale des gouttesainsi que leur distribution La plupart des recherches agrave deacutevelopper concerne donc

lrsquoeacutevaporation des gouttelettes Il est neacutecessaire de preacutevoir correctement quelle quantiteacutede la substance sera transporteacutee

la coalescence des gouttelettes

les effets de la viscositeacute sur le cisaillement Il nrsquoy a pas de donneacutees disponibles agrave cejour

la non uniformiteacute des orifices des rejets

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3343 La formation et lrsquoeacutevaporation de flaquesLa formation et lrsquoeacutevaporation de flaques est un sujet qui meacuterite drsquoecirctre examineacute afin decomprendre et de modeacuteliser les pheacutenomegravenes qui peuvent ecirctre rencontreacutes lors drsquoaccidents Enparticulier les points suivants doivent ecirctre eacutetudieacutes

le gel de lrsquohumiditeacute du sol Ce pheacutenomegravene affecte la conduction thermique vers laflaque Il nrsquoest pas tregraves bien compris agrave ce jour

lrsquoinfiltration des substances dans le sol Pour une substance cryogeacutenique (commelrsquoammoniac) ce pheacutenomegravene accroicirct la surface de contact ce qui favorise le transfert dechaleur et de ce fait le taux drsquoeacutevaporation Pour une substance non cryogeacutenique cepheacutenomegravene conduit agrave une surface de flaque moindre et agrave moins drsquoeacutevaporationComme pour le point preacuteceacutedent ce pheacutenomegravene nrsquoest pas bien connu

lrsquoeffet du substrat sur la taille de la flaque Il nrsquoexiste pas de bonnes theacuteories pourrelier directement la rugositeacute du substrat et la taille de la flaque pour une surface nonlisse et non reacuteguliegravere (crsquoest-agrave-dire dans la majoriteacute des cas reacuteels)

lrsquoeacutevaporation par vent faible Des donneacutees seraient neacutecessaires pour deacutevelopper desmodegraveles adapteacutes agrave ces conditions

Par ailleurs concernant lrsquoeacutevaluation des modegraveles de terme source Lantzy (1992) rappelleque couramment lrsquoeacutevaluation nrsquoest pas faite sur le modegravele de terme source lui-mecircme maissur la combinaison du modegravele du terme source et du modegravele de dispersion

Lantzy indique en outre que la plupart des donneacutees disponibles concernent des distances au-delagrave de 300 m Il y a un besoin drsquoessais bien dimensionneacutes et bien instrumenteacutes agrave proximiteacutedu point de rejet afin de recueillir des donneacutees de qualiteacute pour lrsquoeacutevaluation des modegraveles determe source

En conclusion Lantzy exprime qursquoil y a un besoin de donneacutees expeacuterimentales satisfaisantespour lrsquoeacutevaluation et le deacuteveloppement de tous les aspects de la modeacutelisation du terme source

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335 SynthegraveseEn reacutesumeacute un certain nombre de problegravemes techniques doit ecirctre encore abordeacute de maniegraverepreacutecise dans diffeacuterents domaines relatifs agrave lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique despolluants

En ce qui concerne la compreacutehension et la modeacutelisation du terme source il faudrait examineren deacutetail

le rejet biphasique

le preacute-meacutelange dans la phase de jet

la formation et le comportement daeacuterosol en dispersionEn ce qui concerne les particulariteacutes de lrsquoammoniac

la prise en compte de la graviteacute

les reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

En ce qui concerne les conditions extrinsegraveques au rejet

la deacutefinition des conditions meacuteteacuteorologiques (profil du vent gradient de tempeacuteraturehygromeacutetrie)

la topographie et lorographie

lrsquoinfluence de la rugositeacuteEn ce qui concerne les problegravemes directement lieacutes agrave la modeacutelisation

les conditions aux limites avec le choix des eacutequations de fermeture pour les modegravelestridimensionnels

linfluence et limportance des diffeacuterents calages empiriques pour les modegraveles simplifieacutesainsi que lrsquoadeacutequation de ces calages par rapport agrave la reacutealiteacute

lrsquoinfluence de lrsquoutilisateur du logiciel sur les reacutesultats drsquoune modeacutelisation

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34 ASPECTS EXAMINES DANS CE PROGRAMME

Ce programme de recherche consiste notamment agrave compleacuteter les connaissances sur ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac en milieu libre et en milieu encombreacute et agrave effectuerdes comparaisons entre des reacutesultats obtenus au moyen de modegraveles numeacuteriques et desmesures reacutealiseacutes au cours drsquoessais Dans ce but un programme drsquoessais agrave grande eacutechelle a eacuteteacuteentrepris

Il vise agrave apporter des eacuteleacutements de reacuteponses aux problegravemes souleveacutes dans le chapitrepreacuteceacutedent et plus particuliegraverement sur les deux points preacutesenteacutes ci-apregraves

341 Les jets impactantsDans le cadre de lrsquoeacutetude drsquoun rejet drsquoammoniac il est deacutelicat de caracteacuteriser correctement leterme source en particulier la quantiteacute qui srsquoeacutecoule et qui constitue une flaque liquideappeleacutee laquo rain-out raquo dans la litteacuterature scientifique en langue anglaise

Pour essayer drsquoappreacutehender les pheacutenomegravenes agrave grande eacutechelle lrsquoINERIS a mis en œuvre desrejets drsquoammoniac dans des configurations qui diffegraverent uniquement par la preacutesence obstaclesdans le champ tregraves proche

jet diphasique en champ libre

jet diphasique impactant un mur situeacute agrave moins de 3 megravetres

jet diphasique impactant le solLa diffeacuterence entre ces types de rejet devra permettre drsquoestimer le deacutebit de formation de laflaque Cette eacuteventuelle formation de flaque lors drsquoun jet impactant permettra drsquoavoir uneapproche plus reacutealiste dans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute

Des essais reacutealiseacutes sur les jets gazeux impactant une surface ont montreacute que dans lesconditions des essais le volume pour lequel la concentration est supeacuterieure agrave uneconcentration donneacutee eacutetait beaucoup plus eacuteleveacute que dans le cas drsquoun jet libre jusqursquoagrave 10 foissupeacuterieur lors drsquoessais avec du meacutethane (Chaineaux 1995) En effet lorsque le jet impacte unobstacle lrsquoentraicircnement drsquoair est a priori reacuteduit car le nuage agrave tendance agrave se laquo diluer raquo avec unair deacutejagrave chargeacute en gaz

Si ce reacutesultat se confirme il faudra prendre en compte cet aspect pour la seacutecuriteacute dans lechamp proche

En revanche un jet impactant peut conduire agrave la formation drsquoune flaque au sol et doncreacuteduire le deacutebit gazeux qui passe agrave lrsquoatmosphegravere Les distances correspondant agrave uneconcentration donneacutee peuvent alors ecirctre infeacuterieures agrave celles qui seraient obtenues dans le casdrsquoun rejet en champ libre

Les eacutetudes de seacutecuriteacute drsquoinstallations caracteacuteriseacutees par une configuration semblable agrave cesessais seront plus reacutealistes lorsque ces pheacutenomegravenes seront pris en consideacuteration

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342 Influence de la geacuteomeacutetrie de lrsquoorificeDans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute les rejets sont geacuteneacuteralement consideacutereacutes commecirculaires (issus de la rupture guillotine drsquoune canalisation)

Dans ce programme des rejets diphasiques via des orifices diffeacuterents mais dont la surface dela section ouverte est identique ont eacuteteacute mis en œuvre afin de comparer les reacutesultats obtenusen terme de concentration sous le vent de lrsquoeacutemission

Lrsquoorifice de reacutefeacuterence est un orifice circulaire (buse) Ensuite un orifice formeacute par une bridedont le joint a eacuteteacute au preacutealable enleveacute et remplaceacute par des cales de mecircme eacutepaisseur a eacuteteacutereacutealiseacute tel qursquoindiqueacute sur la figure 2 ci-apregraves

figure 2 Scheacutema du dispositif permettant de simuler une fuite sur une bride

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4 DESCRIPTION DES ESSAIS A GRANDE ECHELLE

Dans ce programme de recherche quinze essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelleont eacuteteacute reacutealiseacutes Afin de se placer dans des configurations proches de situations industriellesles essais ont eacuteteacute deacutefinis avec les 6 industriels qui ont participeacute agrave ce programme

41 PRESENTATION DES ESSAIS REALISES

Les quinze configurations de rejet qui ont eacuteteacute reacutealiseacutees lors de cette campagne drsquoessais sontdeacutecrites sommairement ci-apregraves agrave cocircteacute de chacun des scheacutemas de principe Ces essais sontnumeacuteroteacutes de 1 agrave 8b dans lrsquoordre chronologique de leur reacutealisation Pour chacune de cesconfigurations le diamegravetre de la canalisation est de 2 pouces (508 mm) Sauf indicationspeacutecifique (cas des essais 2 3 4p et 2b) lrsquoorifice circulaire est aussi de diamegravetre 2 pouces

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase gazeuseSeul essai reacutealiseacute en phase gaz Les essais suivantsconcernent tous des rejets drsquoammoniac initialement enphase liquide

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase liquide agravetravers un orifice de 20 mm

Rejet agrave travers une bride de 2 pouces agrave une hauteur de1 megravetre La distance entre les deux eacuteleacutements de la brideest de 16 mm de sorte que la surface de rejet est eacutegaleagrave 18 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur agrave travers unorifice de 30 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3 m x 3 m Ce mur est situeacute agrave 3 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet25

24

21

24p

30 mm

22

20 mm

23

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Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3m x 3m Ce mur est situeacute agrave 1 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de3 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 2 m x 2 m de surfaceet de 1m de hauteur (4 m3)

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 25 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 60 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au ndeg4 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir a eacuteteacute abaisseacutee agrave -12degCavant lrsquoessai

Rejet identique au ndeg2 avec un orifice de diamegravetre 18 mm

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 10m x 10m desurface et de 5 cm de hauteur (5 m3)

26

28

27

29

212

22b

18 mm

28b

210

211

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42 DESCRIPTION DES MOYENS DrsquoESSAIS

Pour reacutealiser ces essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelle le TerraindrsquoExpeacuterimentation Exteacuterieur (TEE) du CEA-CESTA (Centre drsquoEtudes Scientifiques etTechniques drsquoAquitaine) a eacuteteacute retenu Il se situe agrave une soixantaine de kilomegravetres au Sud deBordeaux Le site a une superficie de 950 hectares Il est entiegraverement clocirctureacute et son accegraves estcontrocircleacute en permanence Lrsquoeacutetude de seacutecuriteacute qui a eacuteteacute reacutealiseacutee a montreacute que les essaisenvisageacutes pouvaient ecirctre effectueacutes dans de bonnes conditions de seacutecuriteacute du fait notammentde lrsquoespace disponible

Le terrain drsquoessais du TEE est totalement plat et deacutepourvu de tout obstacle Ce terraindrsquoenviron deux kilomegravetres de rayon dispose en son centre drsquoune dalle carreacutee en beacuteton de10 megravetres de cocircteacute et drsquoenviron 15 cm drsquoeacutepaisseur Crsquoest agrave partir de cette dalle que les rejetsont eacuteteacute reacutealiseacutes

421 Description du point de rejetA proximiteacute immeacutediate de la dalle de rejet trois reacuteservoirs drsquoammoniac de 12 m3 chacun onteacuteteacute installeacutes Lrsquoammoniac liqueacutefieacute y eacutetait stockeacute sous sa pression de vapeur saturante Lesreacuteservoirs avaient les dimensions suivantes

longueur totale 4 810 mm longueur virole 3 700 mm diamegravetre inteacuterieur 1 874 mm hauteur maximum de liquide 1 500 mm

Lors des essais un seul de ces reacuteservoirs eacutetait relieacute au dispositif de rejet situeacute au centre de ladalle Celui-ci eacutetait eacutequipeacute de 5 thermocouples et drsquoun capteur de pression afin de suivrelrsquoeacutevolution des conditions de pression et de tempeacuterature agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir au cours dechaque essai

Les 5 thermocouples eacutetaient installeacutes sur une verticale depuis le fond du reacuteservoir auxhauteurs suivantes

50 mm 400 mm 750 mm 1 100 mm 1 450 mm

Le capteur de pression eacutetait situeacute en partie haute du reacuteservoir dans la phase gazeuse Cecapteur est repeacutereacute P3 sur la figure 3 page suivante

Le reacuteservoir eacutetait eacutegalement relieacute agrave un cadre drsquoazote permettant soit de le pressuriser soit demaintenir la pression constante au cours drsquoun essai ou encore de purger apregraves un essai lacanalisation qui le reliait au dispositif de rejet

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70

1080

60 50 40

30

20

V = 12 m3

thermocouples

2 phase liquide2 phase gaz

N2

pression(P3)

NH3 liquide

dispositif de rejet

deacutebitmegravetre

figure 3 scheacutema du point de rejet

Pour effectuer les quinze rejets deacutefinis dans le cadre de ce programme les deux vannesmanuelles de diamegravetre 2 pouces installeacutees sur le reacuteservoir ont eacuteteacute utiliseacutees une eacutetait relieacutee agravela phase gaz et lrsquoautre agrave la phase liquide Ces deux vannes identiques ne sont pas agrave passageinteacutegral et leur diamegravetre de passage est de 32 pouces

Apregraves la vanne 2 pouces connecteacutee agrave la phase liquide un deacutebitmegravetre drsquoune longueur de300 mm et drsquoun diamegravetre inteacuterieur de 41 mm a eacuteteacute installeacute Preacutevu pour fonctionner en phaseliquide il nrsquoa pas donneacute de reacutesultats exploitables lors des essais car lrsquoammoniac eacutetaitdiphasique degraves la vanne situeacutee juste en amont pour presque tous les essais

La liaison entre la deacutebitmegravetre et le dispositif de rejet eacutetait assureacutee par une canalisation de50 mm de diamegravetre et de 104 m de longueur

Enfin le dispositif de rejet eacutetait composeacute drsquoune canalisation de 2 pouces instrumenteacutee par desvannes des thermocouples et des capteurs de pression (cf figure 4 page suivante)

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Nota toutes les distances sont donneacutees en mm

figure 4 description du dispositif de rejet

Lrsquoaxe du dispositif de rejet se situait agrave 1 015 mm au-dessus du solLrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet a eacuteteacute eacutequipeacutee de diffeacuterents types de sortie (cf figure 5) enfonction de la configuration expeacuterimentale souhaiteacutee

mesure de tempeacuterature thermocouple de 1 mm au centre de la canalisationth7

P2

110

280

475

600

715815

1050

1370

th8 P2 th7

130

445

vanne manuelle 2 (diamegravetre interne 32 )

vanne pneumatique agrave passage inteacutegral 2

mesure de pression capteur deacuteporteacute de 15 cm

diamegravetre 2longueur 104 m bride pour

recevoir diffeacuterentstypes de sortie

1 01

5 s

ol

canalisation derejet

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th8 P2 th7

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

rejets horizontaux essais1 2 4p 4 5 6 10 11 12 2b

essai 7 rejet vertical agrave 3 m dehauteur

essai 9 rejet dans une reacutetentionde 2 x 2 x 1 m

essai 3 rejet agrave traversune bride

essais 8 et 8b

80

190

90

170

65

160980

65

160

870

sol

870

sol

820

1 535

2 88

0 s

ol

1015

so

l

figure 5 diffeacuterents types de sortie pour chaque configuration

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Pour les essais dont le jet eacutetait orienteacute vers le sol la dalle de beacuteton eacutetait instrumenteacutee ensurface de thermocouples Lors des jets contre le mur ce dernier eacutetait eacutegalement instrumenteacuteavec des thermocouples Lrsquoinstrumentation reacutealiseacutee et le repeacuterage de ces thermocouples sontdeacutecrits en annexe 1

Concernant les essais 2 4p et 2b lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet eacutetait eacutequipeacutee drsquoun bouchonde 50 mm perceacute du diamegravetre correspondant agrave lrsquoessai soit respectivement pour ces trois essais20 mm 30 mm et 18 mm

Pour lrsquoessai 3 avec la bride le joint a eacuteteacute enleveacute Lrsquoeacutepaisseur entre les 2 eacuteleacutements de la brideeacutetait de 16 mm Cela correspond agrave une surface de fuite de 255 mm2 Le diamegravetre eacutequivalenten surface est donc 18 mm

Lors des essais 10 et 11 des eacutecrans drsquoeau ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des laquo queues de paon raquo Lescaracteacuteristiques de ces queues de paon eacutetaient les suivantes

diamegravetre drsquoalimentation 70 mm

pression drsquoalimentation 8 bar

deacutebit en eau 1 200 Lmin

porteacutee x 32 m

porteacutee y 10 m

figure 6 porteacutees des queues de paon employeacutees lors de essais 10 et 11

porteacute

e y

10

m

porteacutee x 32 m

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Pour ces deux essais deux queues de paon eacutetaient installeacutees tel que deacutecrit sur la figure 7ci-apregraves

figure 7

Essai 10 Implantation des deux queuesde paon agrave 25 m du point de rejet

Essai 11 Implantation des deux queuesde paon agrave 60 m du point de rejet

Les positions des macircts de mesure sont preacuteciseacutees en deacutetail plus loin dans ce rapport

B18 B17 B16

118

m

125 m

118 m

A14 A11 A08

61

m

61 m

12 m

20 m

50 m

queue de paon

macirct de mesure

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422 Mesures meacuteteacuteorologiquesPour la mesure des conditions atmospheacuteriques un macirct meacuteteacuteorologique de 10 megravetres dehauteur eacutetait installeacute agrave 350 megravetres du point de rejet dans la direction noteacutee 3 (repegravere M sur lafigure 11) Celui-ci eacutetait composeacute de trois aneacutemomegravetres agrave coupelles situeacutes agrave 15 4 et 7megravetres de hauteur drsquoune girouette situeacutee agrave 7 megravetres et drsquoun aneacutemomegravetre ultrasonique situeacute agrave10 megravetres

Une station meacuteteacuteorologique eacutetait eacutegalement installeacutee agrave cocircteacute du poste de commande ougrave desmesures de tempeacuterature drsquohumiditeacute relative et de flux solaire ont eacuteteacute effectueacutees Ces mesuresont eacuteteacute reacutealiseacutees agrave 15 megravetres de hauteur La freacutequence drsquoacquisition de ces paramegravetres eacutetait de1 Hz excepteacute pour lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique dont la freacutequence eacutetait de 10 Hz

Le type de mateacuteriel qui a eacuteteacute utiliseacute est deacutecrit ci-apregraves 1 girouette PULSONIC 429 3 aneacutemomegravetres agrave coupelles PULSONIC 438 1 pyranomegravetre PULSONIC CM6B (mesure du flux solaire) 1 sonde de tempeacuterature PULSONIC 1 hygromegravetre PULSONIC 1 aneacutemomegravetre ultrasonique METEK ndash USA-1

Un scheacutema de lrsquoinstallation est donneacute sur la figure 8 ci-apregraves

figure 8 Macirct meacuteteacuteorologique

Lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique eacutetait installeacute avec lrsquoaxe x orienteacute vers le nord et lrsquoaxe y orienteacutevers lrsquoest

La girouette eacutetait orienteacutee dans la direction opposeacutee agrave lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique

10m

7m

4m

15m

aneacutemomegravetre ultrasonique

girouette

aneacutemomegravetre agrave coupelles

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423 Constitution et tests de la chaicircne de mesure de lrsquoammoniacPour reacutealiser les essais en grand lrsquoINERIS a retenu la mise en œuvre drsquoune chaicircne de mesureautonome agrave la fois pour minimiser le cacircblage mais eacutegalement pour ecirctre facilement deacuteplaceacuteeen fonction des conditions meacuteteacuteorologiques (surtout des variations de la direction du vent)De ce fait lrsquoalimentation eacutelectrique des capteurs a eacuteteacute assureacutee par des batteries et des pilesPour chaque seacuterie de mesures le stockage des donneacutees eacutetait effectueacute sur laquo EEPROM 5 raquo

Ainsi la chaicircne de mesure de lrsquoammoniac eacutetait constitueacutee drsquoun boicirctier eacutelectronique sur lequelil eacutetait possible de connecter jusqursquoagrave 4 capteurs de technologies diffeacuterentes Au total70 boicirctiers eacutelectroniques identiques ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ce programme

Un boicirctier eacutelectronique comporte trois eacuteleacutements disposeacutes sur une plaque drsquoassemblage agravelrsquointeacuterieur drsquoun coffret eacutetanche

Une carte eacutelectronique drsquoacquisition de signaux dont les fonctions sont drsquoamplifier lesignal drsquoeffectuer le traitement numeacuterique de reacutealiser lrsquoaffichage de diffeacuterentsparamegravetres de programmer la configuration et de reacutealiser lrsquoenregistrement desdonneacutees Le composant principal de la carte est un microcontrocircleur speacutecialement adapteacute agravelrsquoinstrumentation

Un dispositif enregistreur sur laquo eeprom raquo destineacute agrave lrsquoacquisition primaire des donneacuteesissues des capteurs sous forme de signal numeacuterique (8192 donneacutees)

Une alimentation eacutelectrique (piles) pour alimenter les circuits eacutelectroniquesLa carte eacutelectronique dispose drsquoune horloge interne qui met en route et arrecircte le systegraveme agrave desheures programmeacutees Pendant cette peacuteriode lrsquolaquoeepromraquo enregistre les mesures des capteurs agraveune cadence preacutedeacutetermineacutee Pour les essais une freacutequence de 025 Hz a eacuteteacute retenue soit unemesure toutes les 4 secondes ce qui permettait compte tenu des capaciteacutes de lrsquolaquo eeprom raquodrsquoenregistrer pendant 8 heures A la fin de chaque journeacutee drsquoessais les donneacutees recueillies etstockeacutees dans les laquo eeprom raquo eacutetaient recopieacutees sur le disque dur drsquoun micro-ordinateur aumoyen drsquoune interface speacutecifique

Pour effectuer le choix des capteurs agrave installer sur les 70 boicirctiers eacutelectroniques les rejetsenvisageacutes dans le paragraphe 41 ont eacuteteacute modeacuteliseacutes agrave lrsquoaide de logiciels de dispersionatmospheacuterique Quelques enseignements geacuteneacuteraux ont eacuteteacute tireacutes de ces simulations

A priori il nest pas neacutecessaire de placer des capteurs capables de mesurer desconcentrations supeacuterieures agrave 1 dammoniac gazeux au-delagrave de 300 megravetres du point derejet sur lrsquoaxe du panache

en revanche jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet les capteurs situeacutes sur lrsquoaxe dupanache devraient tous ecirctre soumis agrave des concentrations supeacuterieures agrave 1

enfin au-delagrave de 750 megravetres les concentrations calculeacutees sont infeacuterieures agrave 01 soit1 000 ppm

Ces reacutesultats ont eacuteteacute consideacutereacutes comme des ordres de grandeur et ont eacuteteacute ajusteacutes en fonctionde lrsquoavancement du programme

5 EEPROM Electrically Erasable Programmable Read Only Memory

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Ainsi le choix des capteurs srsquoest effectueacute en fonction de la concentration agrave mesurer qui estlieacutee agrave la distance au point de rejet sous le vent de lrsquoeacutemission et agrave la distance agrave lrsquoaxe dupanache

Plusieurs techniques de mesure de la concentration dammoniac eacutetaient envisageablestelles que

des cellules eacutelectrochimiques

des semi-conducteurs

des capteurs catalytiques dont les pellistors

une mesure indirecte de lammoniac par la mesure de loxygegravene de lair baseacutee sur lesproprieacuteteacutes paramagneacutetiques de loxygegravene

la mesure dans lrsquoinfrarouge (IR)

la chromatographieChacune de ces techniques srsquoapplique agrave un domaine de concentration speacutecifique commelrsquoindique la figure 9 ci-dessous Les domaines de concentration sont des ordres de grandeurqui peuvent ecirctre eacutetendus en fonction des caracteacuteristiques des capteurs

1 10 100 1000 1 10 100

celluleeacutelectrochimique

semi-conducteur

capteur catalytique

mesure indirecte O2

spectromeacutetrieinfrarouge etphotoacoustique

chromatographie

figure 9 Repreacutesentation des domaines de concentration speacutecifiques des capteurs

Lannexe 2 deacutecrit le principe de fonctionnement des trois premiegraveres techniques citeacutees ci-dessus et qui sont les plus reacutepandues pour la mesure de gaz combustibles

Echelle logarithmique de concentration en ppm et

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Finalement les capteurs qui ont eacuteteacute connecteacutes sur les boicirctiers eacutelectroniques lors de lacampagne drsquoessais sont

des capteurs catalytiques de type pellistor speacutecifiques agrave lrsquoammoniac (EEV VQ 41)permettant de mesurer des concentrations drsquoammoniac comprises entre 01 et 15(entre 1 000 ppm et 150 000 ppm) Ces capteurs au nombre de 60 eacutetaient placeacutes dansle champ proche (jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet)

des cellules eacutelectrochimiques (SENSORIC NH3 3E 1000) mesurant des concentrationsdrsquoammoniac comprises entre 10 et 1000 ppm Ces capteurs au nombre de 50 ont eacuteteacutedisposeacutes dans le champ lointain (de 200 megravetres agrave 1 700 megravetres du point de rejet)

60 thermocouples (type K diamegravetre 1 mm classe 1 gaine inox longueur 5 m)permettant de mesurer les fluctuations de tempeacuterature Ces thermocouples ont eacuteteacuteinstalleacutes agrave cocircteacute de chaque capteur catalytique jusqursquoagrave la distance de 100 megravetres depuisle point de rejet et ce notamment afin drsquoappreacutecier les variations de tempeacuterature dans lejet

Les pellistors EEV VQ41 et les cellules eacutelectrochimiques SENSORIC NH3 3E 1000 ontdrsquoabord fait lrsquoobjet drsquoune seacuterie de tests en laboratoire agrave lrsquoINERIS afin de veacuterifier leurscaracteacuteristiques Ensuite le comportement de ces capteurs a eacuteteacute testeacute agrave lrsquoINERIS dans unegalerie de 50 megravetres de longueur et de 10 m2 de section Des rejets au travers drsquoorifices de05 mm agrave 8 mm de diamegravetre ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ces tests et ont permis de valider la chaicircnede mesure (Bouet 1996)

Pour faciliter le traitement des donneacutees le microcontrocircleur a eacuteteacute programmeacute pour fournir lesdonneacutees directement dans lrsquouniteacute (ppm vol) et dans lrsquoeacutechelle correspondant au capteur Lestockage des donneacutees dans les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute reacutealiseacute de la maniegravere suivante

cellule eacutelectrochimique par pas de 10 ppm jusqursquoagrave 2 000 ppm

pellistor par pas de 250 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 0 jusqursquoagrave 130 puis par pasde 560 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 131 jusqursquoagrave 255

thermocouple par pas de 03125degC de -40degC agrave +40degC

Enfin un programme permettant drsquoeffectuer la lecture et la sauvegarde des informationsenregistreacutees par les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir du logiciel Labview Un utilitairede traitement de ces donneacutees a eacutegalement eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir de ce logiciel

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424 Instrumentation des capteurs sur le terrain drsquoessai

Afin de faciliter lrsquoinstallation des boicirctiers eacutelectroniques avant un rejet le terrain drsquoessai a eacuteteacutepreacutealablement eacutequipeacute de plus de 150 macircts de 3 megravetres de hauteur Ces macircts offraient lapossibiliteacute de fixer les capteurs agrave 4 hauteurs diffeacuterentes agrave savoir 01 1 2 et 3 megravetres Ils onteacuteteacute disposeacutes sur 7 arcs de cercle de 180deg drsquoamplitude centreacutes sur la dalle de rejet et dont lesrayons eacutetaient de 20 50 100 200 500 800 et 1 700 megravetres Sur les deux premiers arcs decercles situeacutes agrave 20 et 50 megravetres 41 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 45deg et sur tous les autresarcs de cercles 21 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 9deg

Afin de faciliter lrsquoexploitation ulteacuterieure des essais les macircts installeacutes sur le terrain drsquoessai onteacuteteacute repeacutereacutes par une lettre et un nombre

La lettre correspond au rayon de lrsquoarc de cercle crsquoest agrave dire la distance depuis le point derejet (cf tableau 15)

distance depuis lepoint de rejet (m)

20 50 100 200 500 800 1 700 4 350 650

lettre A B C D E F G S M T

tableau 15Correspondance entre la distance depuis le point de rejet et la lettre

associeacutee

Les trois derniegraveres distances de 4 350 et 650 megravetres repeacutereacutees dans le tableau preacuteceacutedentcorrespondent respectivement aux capteurs installeacutes sur la dalle de rejet au macirctmeacuteteacuteorologique et agrave un macirct de 19 megravetres de hauteur Sur ce dernier agrave partir de lrsquoessai 8 deuxcellules eacutelectrochimiques ont eacuteteacute installeacutees agrave 6 et 10 megravetres de hauteur

Le nombre correspond agrave une direction depuis le point de rejet Nous avons deacutefini80 directions soit un angle de 45deg entre chacune drsquoelles Dans la configuration qui a eacuteteacuteretenue le nord correspond agrave la direction 50 (Cf figure 10) Lrsquoimplantation des macircts a eacuteteacutereacutealiseacutee dans les directions comprises entre 1 agrave 41

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La numeacuterotation des angles agrave partir de la dalle de rejet est reporteacutee sur la figure 10 ci-apregraves

figure 10Repeacuterage des angles sur la dalle de rejet

La numeacuterotation des angles sur le terrain drsquoessai ainsi que la position des macircts sont reporteacuteessur la figure 11 ci apregraves

70

1080

60 50 40

30

20

dispositif de rejet

Nord

Ouest

Sud

Est

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3 chemindaccegraves

directions de rejet

possibles

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figure 11 position des macircts de mesure

Compte-tenu de la direction la plus freacutequente du vent identifieacutee agrave partir drsquoune analyse desdonneacutees meacuteteacuteorologiques locales et de la configuration du terrain drsquoessai le champ demesure agrave privileacutegier se trouve entre les valeurs drsquoangles numeacuteroteacutees 1 et 41

Par ailleurs il est agrave noter que lrsquoarc de cercle agrave 1 700 megravetres est limiteacute par les dimensions duterrain drsquoessai pour les directions 1 19 21 23 25 27 29 et 41 Pour ces directions ladistance exacte des macircts de mesure est indiqueacutee entre parenthegravese

29 (1 680 m)

Dispositif de rejetSalle de controcircle

Zone vie

G

F

E

D

(1580 m) 1

11 139

7

5

17

3

15

25 (1 530 m)

23 (1 515 m)

21 (1 540 m)

19 (1 605 m)

41 (1 620 m)

39

37

35

33

31

27 (1 580 m)

Macirct meacuteteacuteorologique

M

T

CAB

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Lors de chaque essai les capteurs eacutetaient installeacutes sur les macircts de mesure dans leur positionfinale sous le vent du rejet environ 1 heure avant le deacutebut de lrsquoessai Ainsi les capteurseacutetaient tous reacutepartis de chaque cocircteacute de lrsquoaxe du rejet sur un secteur angulaire de 35deg de partet drsquoautre de cet axe

Pour les rejets impactant et le rejet agrave travers la bride lrsquoangle de reacutepartition des capteurs eacutetaitsupeacuterieur pour les arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 et 100 megravetres (jusqursquoagrave 80deg de chaque cocircteacute delrsquoaxe du rejet) Dans ces configurations des capteurs ont eacutegalement eacuteteacute rajouteacutes sur la dallede beacuteton sur un rayon de 4 megravetres

425 Moyens drsquoacquisitionLes donneacutees recueillies lors de ces essais ont eacuteteacute enregistreacutees ou traiteacutees au moyen de troismoyens drsquoacquisition distincts pour les points suivants

les boicirctiers eacutelectroniques (chaicircne de mesure deacutecrite au paragraphe 423) qui ontpermis lrsquoacquisition drsquoune part des valeurs de concentration en ammoniac agravelrsquoaide des capteurs catalytiques et des cellules eacutelectrochimiques qui y eacutetaientconnecteacutes et drsquoautre part des valeurs de tempeacuterature mesureacutees via lesthermocouples qui y eacutetaient eacutegalement connecteacutes

le systegraveme drsquoacquisition LabView pour les capteurs meacuteteacuteorologiques et pour lescapteurs de pression situeacutes sur le point de rejet

systegraveme drsquoacquisition pour les thermocouples situeacutes sur le point de rejet agrave savoirles thermocouples disposeacutes dans la citerne sur le dispositif de rejet et sur le sol oules blocs de beacuteton (acquisition par scrutation)

Le systegraveme drsquoacquisition des donneacutees issues des capteurs meacuteteacuteorologiques et des capteurs depression eacutetait installeacute dans le poste de commande afin de controcircler les paramegravetres au cours delrsquoessai en mecircme temps que lrsquoacquisition en eacutetait faite et notamment

la pression dans la citerne

la pression au milieu du dispositif de rejet

la pression agrave lrsquoorifice du rejet

la vitesse du vent

et la direction du vent

La localisation et la freacutequence drsquoacquisition relatives agrave chacun de ces capteurs sont reporteacuteesdans le tableau 16 ci-apregraves

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capteurs distance depuisle point de rejet

(m)

(deg) - ndeg dir z(m)

freacutequencedrsquoacquisition

(Hz)

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 7 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 4 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 15 1

aneacutemomegravetre ultrasonique 350 2115 - 3 10 10

girouette 350 2115 - 3 7 1

T reacuteservoir (50 mm) dispositif de rejet 005 02

T reacuteservoir(400 mm) dispositif de rejet 04 02

T reacuteservoir(750 mm) dispositif de rejet 075 02

T reacuteservoir(1 100 mm) dispositif de rejet 11 02

T reacuteservoir(1 450 mm) dispositif de rejet 145 02

T canalisation (th8) dispositif de rejet 1 02

T canalisation(th7) dispositif de rejet 1 02

T orifice (th6) dispositif de rejet 1 02

thermocouples 11 agrave 30 Sol et obstacle 02

flux solaire 450 270 - 70 15 1

humiditeacute relative 450 270 - 70 15 1

sonde de temperature 450 270 - 70 15 1

capteurs ammoniac Sous le vent des rejets 025

pression reacuteservoir (P3) dispositif de rejet 19 1

pression canalisation (P2) dispositif de rejet 1 1

pression orifice (P1) dispositif de rejet 1 1

tableau 16 position et freacutequence drsquoacquisition des capteurs

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426 Moyens videacuteoPour le suivi des essais depuis le poste de commande cinq cameacuteras du CEA-CESTA ont eacuteteacutedisposeacutees sur le terrain drsquoessai

une cameacutera de surveillance agrave 30 megravetres de hauteur situeacutee entre le point de rejetet le poste de commande

une cameacutera situeacutee agrave 10 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 10 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 40 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 26 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 1000 megravetres du point de rejet dans la direction 33 agrave 1 megravetrede hauteur

une cameacutera mobile agrave 15 megravetres de hauteur placeacutee perpendiculairement agrave ladirection du rejet

427 Seacutecuriteacute

Pour la reacutealisation de ces essais le site a eacuteteacute diviseacute en quatre zones

la laquo zone de pointe raquo ougrave srsquoeffectuait les rejets

la laquo zone de soutien raquo qui se trouvait dans un rayon de 200 megravetres autour dupoint de rejet

la laquo salle de commande raquo situeacutee agrave 450 megravetres au vent du point de rejet

et la laquo zone vie raquo situeacutee agrave lrsquoentreacutee du site agrave environ 1 400 megravetres du point derejet

Chaque personne preacutesente sur le site eacutetait eacutequipeacutee drsquoun masque filtrant Dans la laquo salle decommande raquo les personnes preacutesentes portaient une tenue laquo tyvec raquo Six personnes eacutequipeacuteesdrsquoune tenue speacuteciale et drsquoun appareil respiratoire individuel se tenaient precirctes agrave intervenir enlaquo zone de soutien raquo Deux de ces personnes eacutetaient eacutequipeacutees en plus drsquoun scaphandre afindrsquointervenir sur la laquo zone de pointe raquo et notamment si cela avait eacuteteacute neacutecessaire dans le nuagefroid drsquoammoniac Cela ne srsquoest jamais produit

Aucune personne nrsquoassistait au rejet drsquoammoniac agrave lrsquoexteacuterieur de la laquo salle de commande raquohormis les six personnes qui se trouvaient en laquo zone de soutien raquo

Les diffeacuterentes eacutequipes qui intervenaient sur le site communiquaient avec des moyens radioUn systegraveme de douche eacutetait installeacute agrave lrsquoentreacutee de la laquo zone de pointe raquo

Un service meacutedical eacutetait disponible agrave tout moment agrave cocircteacute de la laquo salle de commande raquo

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5 MESURES DES CONDITIONS DE REJET

Afin de comprendre la dispersion atmospheacuterique drsquoun rejet drsquoammoniac liqueacutefieacute souspression il est important drsquoune part de deacuteterminer les conditions drsquoeacutecoulement delrsquoammoniac dans la canalisation et drsquoautre part de bien eacutevaluer les conditionsmeacuteteacuteorologiques au moment du rejet

51 CONDITIONS DrsquoECOULEMENT DANS LA CANALISATION

Dans un premier temps nous preacutesentons les conditions expeacuterimentales dans lesquelles se sontdeacuterouleacutees les rejets reacutealiseacutes dans le cadre de ce programme Ensuite une analyse de cesconditions de rejet est effectueacutee

511 Conditions expeacuterimentales des rejetsLes conditions expeacuterimentales dans lesquelles se deacuteroulent des essais sont souvent appeleacuteeslaquo terme source raquo du rejet Le terme source preacutecise notamment les valeurs agrave la bregraveche du deacutebitde la tempeacuterature de la pression de la vitesse et de la qualiteacute6 Dans ce programme lesvaleurs mesureacutees du terme source sont essentiellement des valeurs de tempeacuterature et depression ainsi que la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee

Lors de chaque essai les conditions de pression et de tempeacuterature eacutetaient mesureacutees etenregistreacutees en continu toutes les secondes agrave la fois dans le reacuteservoir et agrave diffeacuterents endroitsde la canalisation (Cf chapitre 4)

A titre drsquoillustration les deux graphes de la figure 12 suivante indiquent

lrsquoeacutevolution typique des conditions de pression dans le reacuteservoir et dans la canalisationau cours drsquoun rejet

lrsquoeacutevolution des tempeacuteratures situeacutees agrave diffeacuterentes hauteurs dans le reacuteservoir et situeacuteesdans la canalisation

Ces deux graphes preacutesentent les conditions mesureacutees et enregistreacutees lors de lrsquoessai 4

6 qualiteacute du rejet un eacutecoulement diphasique mono-constituant est essentiellement caracteacuteriseacute par sa qualiteacutecrsquoest-agrave-dire la fraction massique de sa phase vapeur

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figure 12 Evolution des conditions de pression et de tempeacuterature

dans le reacuteservoir et dans la canalisation de rejet

Evolution des conditions de pression (essai 4)

0

1

2

3

4

5

6

7

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Pres

sion

(bar

)

Pression canalisation

Pression orifice

Pression reacuteservoir

Evolution des conditions de tempeacuterature (essai 4)

-50

-40

-30

-20

-10

0

10

20

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Tem

peacutera

ture

(degC

)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1450 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1100 mm)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (750 mm)

Tempeacuterature de sortie (th6)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (400 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (50 mm)Tempeacuterature avant la vanne de sortie (th7)Tempeacuterature da la canalisation (th8)

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Pour lrsquoessai 1 le rejet gazeux a eacuteteacute reacutealiseacute en partant de la pression de vapeur agrave lrsquointeacuterieur dureacuteservoir Ensuite le reacuteservoir srsquoest deacutepressuriseacute et lrsquoessai a eacuteteacute arrecircteacute alors que la pressionavait atteint environ 18 bar absolu

Concernant lrsquoessai 2 une surpression de 1 bar a eacuteteacute preacutealablement effectueacutee avec de lrsquoazote agravelrsquointeacuterieur du reacuteservoir Ensuite le systegraveme de reacutegulation agrave lrsquoazote a maintenu cette pressionconstante pendant toute la dureacutee de lrsquoessai

Lors de lrsquoessai 3 agrave travers la bride aucune surpression drsquoazote nrsquoa eacuteteacute reacutealiseacutee au preacutealableEn revanche la pression existant au deacutepart dans la cuve a eacuteteacute maintenue pendant toute ladureacutee de lrsquoessai par injection drsquoazote

Pour tous les essais suivants il nrsquoa plus eacuteteacute reacutealiseacute de surpression drsquoazote avant essai et lapression nrsquoa pas eacuteteacute maintenue constante pendant la dureacutee de lrsquoessai Ainsi pour chaqueessai il a eacuteteacute observeacute une chute de pression dans le reacuteservoir plus ou moins importante selonles conditions de rejet

Pour chaque essai le comportement des capteurs de pression et de tempeacuterature eacutetaitsensiblement identique Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale concernant les valeurs mesureacutees lors desessais on peut noter que

au sein du reacuteservoir instrumenteacute la valeur de la tempeacuterature dans le ciel gazeux eacutetaitidentique agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide degraves la seconde partie de la nuit Enrevanche apregraves le lever du soleil des diffeacuterences de tempeacuterature entre les deux phasespouvaient ecirctre observeacutees Ainsi selon la tempeacuterature exteacuterieure le rayonnement solaireet le taux de remplissage du reacuteservoir la tempeacuterature de la phase gaz augmentait parfoisplus rapidement que celle de la phase liquide Des diffeacuterences maximums de 10degC entreles deux phases ont eacuteteacute mesureacutees dans le cadre de ce programme

avant un rejet la valeur de la pression dans le reacuteservoir correspondait rarement agrave lapression de vapeur saturante de la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide Elle eacutetaitgeacuteneacuteralement comprise entre la pression de vapeur saturante correspondant agrave latempeacuterature du ciel gazeux du reacuteservoir et la pression de vapeur saturantecorrespondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide selon le moment de la journeacutee latempeacuterature ambiante les conditions drsquoensoleillement et le taux de remplissage dureacuteservoir Dans certaines configurations la diffeacuterence entre la pression dans le reacuteservoiret la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquideeacutetait de lrsquoordre du bar

lors drsquoun rejet dont la tempeacuterature de la phase gazeuse eacutetait initialement supeacuterieure agrave latempeacuterature de la phase liquide il eacutetait classiquement observeacute une diminution de latempeacuterature de la phase gaz vers la tempeacuterature de la phase liquide Selon les conditionsinitiales et ambiantes la tempeacuterature pouvait baisser rapidement apregraves le deacutebut delrsquoessai et devenait ensuite eacutegale agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac en phase liquide aucours de lrsquoessai

la pression au sein du reacuteservoir eacutevoluant dans des conditions proches de la courbe devapeur saturante de la phase gaz pouvait donc de la mecircme maniegravere que les valeurs detempeacuterature eacutevoluer rapidement durant la premiegravere minute selon le moment de lajourneacutee et les conditions drsquoensoleillement

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une fois la premiegravere minute de rejet passeacutee les conditions de pression et de tempeacuteratureagrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir eacutevoluaient de maniegravere constante et plus lente pour le reste de ladureacutee du rejet abaissement de 200 agrave 400 mbar pour une pression de lrsquoordre de 6 barabsolu et diminution de la tempeacuterature de 05 agrave 2degC

lors de lrsquoeacutecoulement de lrsquoammoniac dans la canalisation une chute de pression et doncde tempeacuterature a eacuteteacute observeacutee entre le reacuteservoir et lrsquoorifice Typiquement pour unevaleur de tempeacuterature drsquoenviron 10degC dans le reacuteservoir la tempeacuterature agrave lrsquoorifice eacutetaitdrsquoenviron -15degC

contrairement aux conditions dans le reacuteservoir lors drsquoun essai les conditions depression et de tempeacuterature agrave la bregraveche eacutevoluaient de maniegravere plus importantes enmoyenne abaissement de la pression entre 05 et 1 bar pour une pression agrave lrsquoorificeinitiale infeacuterieure agrave 3 bar absolu et baisse de la tempeacuterature agrave lrsquoorifice entre 5 et 10degC

les mesures de pression et de tempeacuterature effectueacutees en un mecircme endroit de lacanalisation de rejet montraient que la pression eacutetait voisine de la pression de vapeursaturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cet endroit

apregraves la fin du rejet les vannes eacutetant fermeacutees les valeurs de tempeacuterature et de pressioneacutevoluaient plus ou moins rapidement vers leurs conditions avant essai excepteacutes lapression et la tempeacuterature au niveau de lrsquoorifice En effet lrsquoorifice se trouvant agrave lapression atmospheacuterique lrsquoammoniac liquide qui restait au niveau de lrsquoorifice continuaitagrave se vaporiser en abaissant encore sa tempeacuterature

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Lors de la reacutealisation des essais aucune mesure de deacutebit en continu correcte nrsquoa eacuteteacute faiteSeule la valeur du deacutebit de rejet moyen a pu ecirctre estimeacutee agrave partir de la quantiteacute drsquoammoniacrejeteacutee et du temps de rejet

Les caracteacuteristiques geacuteneacuterales de lrsquoensemble des rejets reacutealiseacutes sont deacutecrites dans le tableausuivant

Caracteacuteristiques des rejets

Essais ndeg Dureacutee(sec)

Quantiteacute rejeteacutee(kg)

Deacutebit moyen(kgs)

1 460 300 065

2 440 1 980 45

3 540 1 400 26

4 preacutel 660 2 380 36

4 600 2 520 42

5 600 2 520 42

6 600 2 520 42

7 670 2 560 38

8 875 3 420 39

9 605 2 370 39

10 690 2 150 31

11 600 1 800 3

12 660 2 000 3

2b 720 1 400 195

8b 780 2 120 27

tableau 17Caracteacuteristiques geacuteneacuterales des conditions de rejets

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512 Analyses des conditions drsquoeacutecoulement des rejetsLorsque lrsquoammoniac est stockeacute liquide sous sa pression de vapeur saturante son utilisationconduit geacuteneacuteralement agrave un eacutecoulement liquide sous pression dans une canalisation Lorsdrsquoune rupture sur cette canalisation les conditions drsquoeacutecoulement sont modifieacutees lrsquoammoniacpassant de conditions de pression et de tempeacuterature drsquoutilisation agrave des conditionscorrespondant agrave la pression atmospheacuterique et agrave une tempeacuterature infeacuterieure agrave celle avantrupture

Ce sont les nouvelles conditions agrave lrsquoendroit de la bregraveche qursquoil faut deacuteterminer afin drsquoestimerles caracteacuteristiques du rejet notamment le deacutebit massique la vitesse de rejet la qualiteacute durejet la pression et la tempeacuterature Ces grandeurs vont constituer ce que lrsquoon appelle lelaquo terme source raquo du rejet La difficulteacute pour eacutetablir le deacutebit massique du rejet agrave la bregravechereacuteside notamment dans lrsquoeacutevaluation du reacutegime drsquoeacutecoulement dans la canalisation Lorsquelammoniac liquide rencontre une onde de deacutepression celui-ci se vaporise On dit quelammoniac subit un flash thermodynamique agrave lorigine dun meacutelange de liquide et de vapeurqui agit sur leacutecoulement

On distingue essentiellement trois reacutegimes drsquoeacutecoulement diffeacuterents agrave savoir

le reacutegime agrave bulle la phase liquide est continue et contient des bulles de gaz le liquideest alors majoritaire

le reacutegime annulaire et semi-annulaire la vitesse du gaz est supeacuterieure agrave celle du liquidequi est plaqueacute contre les parois de la canalisation

lrsquoeacutecoulement disperseacute la vitesse drsquoeacutecoulement du gaz est importante le liquide estdisperseacute dans la phase gaz le liquide est alors la phase minoritaire dans le meacutelange

Afin de deacuteterminer le terme source au niveau du point de rejet il est neacutecessaire de biencomprendre et de deacuteterminer les caracteacuteristiques de leacutecoulement dans la canalisation

Il existe de nombreux modegraveles permettant de deacutecrire le rejet dans le cas dune eacutejection par uneconduite Ces modegraveles citeacutes par exemple par Langard (1995) Bigot (1996) UIC (1987)peuvent ecirctre classeacutes en trois cateacutegories par ordre de complexiteacute croissante

les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre (HEM Homogenous Equilibrium Model)

les modegraveles avec eacutecart de vitesse (entre la phase gazeuse et la phase liquide)

les modegraveles hors eacutequilibre

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Dans les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre les phases gaz et liquide sont supposeacutees

avoir la mecircme vitesse

ecirctre reacuteparties de faccedilon homogegravene

ecirctre agrave la tempeacuterature de saturation

Ces hypothegraveses impliquent que

leacutecoulement diphasique est consideacutereacute comme un fluide homogegravene de proprieacuteteacutesmoyennes comprises entre celles du gaz et du liquide

leacutecoulement est agrave leacutequilibre thermodynamique (aucun eacutechange de chaleur ou de massene seffectue entre les phases)

De plus leacutecoulement est supposeacute stationnaire et unidimensionnel

Il existe deux grandes cateacutegories de modegraveles agrave leacutequilibre

les modegraveles agrave deacutetente isentropique dans ce cas lentropie du fluide subissant la deacutetentereste constante alors que son enthalpie diminue La perte denthalpie est alors supposeacuteeeacutequilibreacutee par le gain en eacutenergie cineacutetique de leacutecoulement

les modegraveles agrave deacutetente isenthalpique dans ce cas lenthalpie du fluide reste constantetandis que son entropie diminue Cette perte est eacutequilibreacutee par leacutenergie de friction miseen jeu par leacutecoulement

Van den Akker et al (1983) ont montreacute que ces deux hypothegraveses sont aussi irreacutealistes luneque lautre mais que lerreur engendreacutee dans lhypothegravese enthalpie constante est moindre

Ces modegraveles ont pour but essentiel de deacuteterminer le deacutebit agrave la bregraveche Dans le cadre de ceprogramme les essais reacutealiseacutes permettent de connaicirctre la tempeacuterature et la pression agrave labregraveche ainsi que le deacutebit moyen sur la dureacutee de lessai Un modegravele HEM permet dedeacuteterminer en plus de ces grandeurs la qualiteacute de leacutecoulement agrave la bregraveche Ce paramegravetre nrsquoapas eacuteteacute mesureacute directement lors des essais Un modegravele complet proposeacute par Wheatley (avril1987) et appartenant agrave la cateacutegorie des modegraveles HEM est preacutesenteacute ci-apregraves et ses reacutesultatssont compareacutes aux reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors des essais

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Modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche approche de Wheatley (avril 1987)

Cette modeacutelisation a pour but de deacuteterminer agrave partir des conditions de reacuteservoir (Pint Tint)

les conditions de pression-tempeacuterature agrave la bregraveche

le deacutebit masse du rejet

la qualiteacute agrave la bregraveche

Les hypothegraveses de base de ce modegravele sont que

la deacutetente du fluide est consideacutereacutee isentropique et stationnaire

le fluide diphasique est consideacutereacute homogegravene et agrave lrsquoeacutequilibre liquide-vapeur

Ainsi le modegravele proposeacute repose sur les eacutequations suivantes

eacutequation de lrsquoentropie Cp Ln(T ) = Cp Ln(T ) + x Lv(T )T

liq int liq bb

b(1)

eacutequation drsquoEuler 2

bp2 int

Pb

PintU = v dP + gh2

(2)

eacutequation de la pression interne en fonction de la tempeacuterature et de la hauteur de liquide

P = P (T) + gh = exp B - AT

+ ghint sat liq int 00

liq int

(3)

Equation du volume speacutecifique v = (1 - x)v + x v liq gaz (4)

Equation de Clausius-Clapeyron Lv(T) = T(v - v ) dPdT

gaz liqsat (5)

Apregraves inteacutegration lrsquoeacutequation drsquoEuler srsquoeacutecrit 2

bp2 int b

liqliq int b liq b

int

bint

U = P - P + Cp (T - T ) - Cp T Ln TT

+ gh2

(6)

Cette expression permet de deacuteterminer la vitesse du fluide agrave la bregraveche en fonction de ladiffeacuterence de pression entre le reacuteservoir et la sortie Le fluide eacutetant supposeacute agrave saturation lestempeacuteratures sont connues degraves lors que les pressions le sont

Le coefficient p est un facteur correctif empirique qui permet de tenir compte des effets de lafriction il est en geacuteneacuteral pris eacutegal agrave 06 dans le cas drsquoune bregraveche en paroi et eacutegal agrave 08 ou 09dans le cas drsquoune rupture de canalisation

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Le problegraveme revient alors agrave deacuteterminer la pression du fluide agrave la bregraveche Lrsquoexistence drsquoungradient de pression entre le reacuteservoir et la bregraveche provoque une acceacuteleacuteration importante dufluide crsquoest agrave dire qursquoil y a transformation drsquoeacutenergie potentielle en eacutenergie cineacutetique Lavitesse du fluide agrave la sortie sera limiteacutee par la vitesse de propagation des ondes de pressiondans le fluide crsquoest agrave dire la vitesse du son

Il est admis que si le gradient de pression est suffisamment important le fluide atteindra lavitesse du son en sortie (May 1996) Si tel est le cas on dira que lrsquoeacutecoulement est critique

Un eacutecoulement critique (ou sonique ou bloqueacute) en monophasique se caracteacuterise par le faitqursquoune diminution de pression en aval en dessous drsquoun certain seuil nrsquoa aucune influence surlrsquoeacutecoulement Ce seuil de pression est appeleacute laquo pression critique raquo Elle est atteinte dans unesection bien deacutefinie de la conduite geacuteneacuteralement agrave la sortie Dans cette section la vitesse delrsquoeacutecoulement est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide si bien que les perturbations geacuteneacutereacuteesen aval ne sont pas ressenties par lrsquoeacutecoulement en amont

Lrsquoexpeacuterience fait apparaicirctre un pheacutenomegravene analogue pour les eacutecoulements diphasiques Enrevanche il est moins facile de deacuteterminer avec preacutecision la valeur de la vitesse depropagation des ondes de pression dans un fluide diphasique dans la mesure ougrave ces ondes nese deacuteplacent pas avec la mecircme ceacuteleacuteriteacute dans chacune des deux phases Les expeacuteriencesmeneacutees pour leacutetude des eacutecoulements diphasiques ont neacuteanmoins mis en eacutevidence que laceacuteleacuteriteacute du son dun eacutecoulement diphasique est nettement plus faible que la ceacuteleacuteriteacute du sondrsquoun eacutecoulement monophasique (Delhaye 1981) Il en reacutesulte que leacutecoulement critique estplus facilement atteint dans le cas dun eacutecoulement diphasique (May 1996)

La modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche par la meacutethode proposeacute par Wheatley (avril 1987)suppose que leacutecoulement diphasique est critique ce qui revient agrave consideacuterer que la vitesse dufluide agrave la sortie Ub est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide diphasique de qualiteacute xb

Du fait de lhypothegravese disentropie de lrsquoeacutecoulement la vitesse du son peut ecirctre obtenue agrave partirde la relation

U = Pson

S=cte

(7)

Dans le cas dun fluide diphasique linteacutegration agrave entropie constante est relativementcomplexe Il a eacuteteacute montreacute que lexpression de la vitesse du son est finalement

U = P A

T Cp T 1 + AT

- 1 Ln TT

sonb 0

b b liq b0

b

int

b

(8)

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La masse volumique du fluide agrave la bregraveche b est obtenue agrave partir de leacutequation suivante

1

= 1 +Ln T

TCp T

A Pb liq

intliq 2

b

0 b

b

(9)

On recherche alors par un processus iteacuteratif la pression Pb telle que Ub = Uson (eacutequations 6 et8) Une fois cette pression obtenue la tempeacuterature du rejet est connue (car saturation) et laqualiteacute agrave la bregraveche est deacutetermineacutee agrave partir de leacutequation 4

x =

1 + 1

+ 1bb liq

gaz liq

1 (10)

La deacutetermination du deacutebit masse Gb se fait ensuite par la relation classique

G = A Ub b b b (11)

ougrave Ab est la surface de la bregravecheLa valeur de la pression de rejet trouveacutee en testant leacutegaliteacute entre la vitesse de rejet et lavitesse du son va deacuteterminer la nature du rejet En effet si cette valeur est supeacuterieure agrave lapression atmospheacuterique leacutecoulement sera critique et le jet srsquoacceacuteleacuterera encore apregraves la bregravechedu fait de sa deacutetente jusquagrave la pression atmospheacuterique

En revanche si la pression obtenue est infeacuterieure agrave la pression atmospheacuterique cela na pas desens physique Dans ce cas leacutecoulement ne sera pas critique (le fluide agrave la bregraveche natteintpas la vitesse du son) et lon consideacuterera que la pression agrave la bregraveche est eacutegale agrave la pressionatmospheacuterique

Les modegraveles hors eacutequilibre

Des modegraveles plus proches de la reacutealiteacute existent que lon appelle modegraveles hors eacutequilibre Ilspermettent de prendre en compte les eacutecarts thermodynamiques qui existent avec leacutequilibreliquide-vapeur

Ils font de plus intervenir le fait que les deux phases soient seacutepareacutees Celles-ci sontconsideacutereacutees de faccedilon distincte agrave savoir quelles peuvent avoir des vitesses diffeacuterentes et queles changements de phases peuvent ecirctre limiteacutes par les transferts de chaleur ou acceacuteleacutereacutes parla preacutesence de singulariteacutes

Nous pouvons citer le modegravele geleacute qui fait lhypothegravese simple quil ny ait aucunchangement de phase Leacutecoulement est alors modeacuteliseacute par leacutequation de Bernoulli

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Le modegravele agrave phases seacutepareacutees proprement dit effectue un bilan matiegravere eacutenergie et quantiteacute demouvement sur chacune des deux phases et se donne une loi de vaporisation compte tenu dureacutegime deacutecoulement Ce modegravele se repose sur les correacutelations empiriques qui qualifient lesreacutegimes drsquoeacutecoulement

Il existe aussi des modegraveles encore plus complets comme le modegravele de Yan (1991) qui vajusquagrave modeacuteliser la nucleacuteation Il permet notamment destimer la freacutequence dapparition desbulles leacutevolution de leur taille

Afin de comparer les valeurs expeacuterimentales aux valeurs theacuteoriques deux modegraveles (Fauske etWheatley) ont eacuteteacute mis en oeuvre agrave partir des conditions de reacuteservoir des essais effectueacutes parlINERIS et deacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale les reacutesultats obtenuspar ces modegraveles diffegraverent sensiblement des valeurs releveacutees lors des essais les valeursobtenues au moyen des modegraveles eacutetant geacuteneacuteralement supeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Ces reacutesultats viennent confirmer le fait que la modeacutelisation du deacutebit dans le cas duneacutecoulement diphasique est tregraves complexe et que des modegraveles simplifieacutes ne peuvent prendre enconsideacuteration lrsquoensemble des pheacutenomegravenes se produisant lors de lrsquoeacutecoulement Par ailleursdans le cadre de ces essais dont lrsquoobjectif nrsquoeacutetait pas drsquoeacutetudier de maniegravere tregraves approfondie ledeacutebit agrave la bregraveche mais simplement de le connaicirctre le dispositif de rejet mis en oeuvre eacutetaitconstitueacute de pertes de charge importantes sur une canalisation de plus de 12 megravetres delongueur

Nous avons veacuterifieacute expeacuterimentalement que le fluide agrave lorifice se trouvait bien dans lesconditions de saturation cest agrave dire que les couples (TbPb) mesureacutes expeacuterimentalementcorrespondent aux couples (TbPsat(Tb)) hypothegravese de base des modegraveles HEM

En conclusion ces modegraveles sont adapteacutes pour des fuites de reacuteservoir ou des rejets apregraves unecourte canalisation Ils ne prennent pas en compte les pertes de charge et donc la vaporisationde lammoniac au cours de son transport vers lexteacuterieur Si on considegravere une bregraveche au ras dela paroi du reacuteservoir lammoniac se vaporise instantaneacutement dans latmosphegravere sans passerpar les trois reacutegimes deacutecoulement (reacutegime agrave bulle reacutegime annulaire et eacutecoulement disperseacute)

Dans les essais reacutealiseacutes la canalisation est suffisamment grande pour que leacutecoulement passepar ces trois reacutegimes deacutecoulement Dans la litteacuterature il est admis que leacutecoulement disperseacuteseacutetablit lorsque la condition Lgt2D est remplie (L longueur de canalisation D diamegravetre decanalisation) ce qui est le cas Ainsi le comportement dynamique de lammoniac estinfluenceacute par ces trois reacutegimes et les pheacutenomegravenes sont complexes agrave modeacuteliser

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52 CONDITIONS METEOROLOGIQUES DURANT LES ESSAIS

Les conditions meacuteteacuteorologiques sont deacutecrites par de nombreux paramegravetres dont lesprincipaux sont ceux lieacutes dune part agrave la vitesse du vent et dautre part agrave la turbulenceatmospheacuterique

Pour chaque essai les conditions atmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees agrave lrsquoaide des moyensdeacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Durant la peacuteriode drsquoenregistrement certaines grandeursmesureacutees variaient peu et lentement Cela eacutetait notamment le cas pour la tempeacuteratureambiante lrsquohumiditeacute relative et le flux solaire Pour meacutemoire ces grandeurs ont eacuteteacute mesureacuteessur la station meacuteteacuteorologique situeacutee agrave cocircteacute du poste de commande

En revanche drsquoautres grandeurs telles que la vitesse et la direction du vent mesureacutees sur lemacirct meacuteteacuteorologique repeacutereacute M sur la figure 11 pouvaient ecirctre tregraves variables lors de la peacuteriodedrsquoenregistrement

Afin de donner un ordre de grandeur des conditions meacuteteacuteorologiques durant les essais nouspreacutesentons dans le tableau suivant les valeurs moyennes associeacutees agrave chacun des rejets

Conditions atmospheacuteriques moyennes

Essais ndeg Tempeacuteraturesous abri

Humiditeacuterelative

Flux solaire(kWm2)

Vitesse du vent agrave7 m de hauteur

Direction du ventagrave 7 m de hauteur

1 14degC 76 02 5 ms 260deg2 85degC 84 01 3 ms 305deg3 5degC 90 004 25 ms 5deg

4p 10degC 61 05 3 ms 10deg4 125degC 82 025 3 ms 290deg5 20degC 50 065 35 ms 310deg6 12degC 75 05 5 ms 285deg7 13degC 60 07 6 ms 310deg8 20degC 37 07 5 ms 275deg9 14degC 50 10 3 ms 355deg

10 24degC 20 10 3 ms 10 deg11 24degC 24 07 5 ms 310deg12 15degC 33 06 6 ms 310deg2b 18degC 31 07 4 ms 315deg8b 18degC 31 06 5 ms 310deg

tableau 18 conditions atmospheacuteriques moyennes durant chaque rejet

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Par ailleurs pour eacutevaluer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac il est important debien caracteacuteriser la turbulence de lrsquoatmosphegravere

La turbulence atmospheacuterique est due agrave la fois agrave des turbulences dorigine meacutecaniqueengendreacutees par la rugositeacute du sol et agrave des turbulences dorigine thermique lieacutees agrave lastratification verticale de la tempeacuterature de latmosphegravere Elle peut ecirctre eacutevalueacutee parlenregistrement en un point des fluctuations de la vitesse et de la direction du vent

Deux types de turbulences drsquoorigine meacutecanique peuvent encore ecirctre distingueacutes la turbulenceagrave petite eacutechelle et la turbulence agrave grande eacutechelleLa turbulence agrave petite eacutechelle engendreacutee par le frottement du vent sur le sol est influenceacuteepar la rugositeacute Elle sexerce agrave linteacuterieur dune couche de quelques centaines de megravetres dehauteur Ce type de turbulence intervient de faccedilon preacutepondeacuterante dans le pheacutenomegravene dedispersionLa turbulence agrave grande eacutechelle est lieacutee agrave des pheacutenomegravenes meacuteteacuteorologiques lointains Elleintervient au niveau du transport des particules ou de leur diffusion lorsque le domainedrsquoeacutetude seacutetend sur plusieurs dizaines de kilomegravetres ce qui nest pas le cas dans ceprogramme

Concernant les turbulences dorigine thermique une caracteacuteristique importante est la stabiliteacuteatmospheacuterique Elle est lieacutee au gradient vertical de densiteacute de lair lui-mecircme lieacute au gradientvertical de tempeacuterature La variation adiabatique de tempeacuterature verticale est compriseentre -06degC100 m et -1degC100 m en fonction du taux dhumiditeacute de lair De faccedilonsimplifieacutee lorsque le gradient vertical de tempeacuterature est infeacuterieur agrave celui dune atmosphegravereadiabatique latmosphegravere est dite instable Si le gradient correspond agrave ladiabatiquelatmosphegravere est dite neutre Enfin si le gradient thermique est positif (donc supeacuterieur agrave celuide ladiabatique) latmosphegravere est dite stable autrement dit peu favorable agrave une diffusionverticale efficace dun polluant

A cet eacutegard Pasquill propose une classification comportant 6 classes de stabiliteacuteatmospheacuterique noteacutees de A agrave F et couvrant les cas des atmosphegraveres tregraves instables agrave instables(classes A et B) jusquaux cas des atmosphegraveres stables agrave tregraves stables (classes E et F) enpassant par les cas neutres (classes C et D)

Lorsquune atmosphegravere est instable (classes A et B de Pasquill) la dispersion atmospheacuteriqueest favoriseacutee ce qui conduit agrave la formation dun panache tregraves ouvert (Cf figure 13)

figure 13 Dispersion dans une atmosphegravere instable

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A lopposeacute lorsquune atmosphegravere est stable son aptitude agrave diffuser verticalement un polluantest faible ce qui se traduit par la formation dun panache tregraves peu ouvert (Cf figure 14)

figure 14 Dispersion dans une atmosphegravere stable

Drsquoun point de vue expeacuterimental il existe diffeacuterentes meacutethodes pour deacuteterminer la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere telles que par exemple la deacutetermination

de lrsquoeacutecart type de la direction du vent ()

du gradient vertical de tempeacuterature (T)

du nombre de Richardson (Ri)

de la longueur de Monin-Obukhov

ou encore des meacutethodes baseacutees sur des critegraveres tels que la vitesse moyenne du vent agraveune hauteur fixeacutee lrsquoaltitude du soleil la couverture nuageuse

A partir des diffeacuterentes grandeurs mesureacutees lors de la campagne drsquoessais nous avons mis enoeuvre deux de ces meacutethodes la deacutetermination de lrsquoeacutecart type de la direction du vent () etla meacutethode baseacutee sur la deacutetermination de la longueur de Monin-Obukhov Apregraves unedescription rapide de ces meacutethodes nous preacutesentons les reacutesultats obtenus pour lrsquoensemble desessais

Ecart type de la direction du vent ()Les eacutecarts types de la direction du vent repreacutesentent essentiellement la stabiliteacute horizontale delrsquoatmosphegravere (la turbulence verticale de lrsquoatmosphegravere eacutetant quant agrave elle estimeacutee agrave partir dugradient vertical de tempeacuterature)

Pour chaque essai lrsquoeacutecart type de la direction du vent () a eacuteteacute calculeacute sur une dureacuteecomprenant environ 5 minutes avant lrsquoessai la dureacutee de lrsquoessai et environ 15 minutes apregraveslrsquoessai soit une dureacutee de lrsquoordre de la demi-heure

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Deacutetermination de la longueur de Monin-ObhuckovPour chacun des essais nous avons eacutegalement deacutetermineacute la longueur de Monin-Obukhov quiest une longueur caracteacuteristique de la turbulence atmospheacuterique Cette longueur noteacutee L estdeacutefinie comme suit

L = -Cpuk(gT0)H

ougrave est la masse volumique du fluide Cp est sa capaciteacute calorifique uest la vitesse de frottement k est la constante de von Karman g estla constante de graviteacute T0 est la tempeacuterature au sol et H est le fluxde chaleur vertical

Les valeurs de u et de H ont eacuteteacute deacutetermineacutees agrave lrsquoaide des valeurs mesureacutees par lrsquoaneacutemomegravetreultrasonique dont la freacutequence drsquoacquisition eacutetait de 10Hz

Golder (1972) a eacutetabli une relation entre les classes de stabiliteacute de Pasquill la rugositeacutemoyenne du terrain z0 et la longueur L (Cf figure 15 ci-dessous)

figure 15 Relation entre la longueur de Monin-Obukhov L et la rugositeacute z0pour diffeacuterentes classes de stabiliteacute de Pasquill

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A partir des valeurs enregistreacutees lors des essais les valeurs de et de L ont eacuteteacute calculeacuteesPuis pour chaque essai une estimation des classes de stabiliteacute de Pasquill a eacuteteacute reacutealiseacutee enretenant chacune de ces deux meacutethodes Les reacutesultats obtenus ont eacuteteacute reporteacutees dans letableau suivant De plus pour chacun des essais une estimation de la longueur visible dupanache est indiqueacutee

Classes de stabiliteacute atmospheacuterique estimeacutees estimation deEssais ndeg par la deacutetermination

des eacutecarts types de ladirection du vent ()

par la deacutetermination de lalongueur de Monin-

Obukhov (L)

la longueur visible dupanache (m)

1 D - 5 m

2 D CD 500 m

3 C D 350 m

4 prel C - 400 m

4 C D 500 m

5 A B 30 m

6 D D 60 m

7 C CD 60 m

8 D C 25 m

9 A BC 120 m puis 30m

10 A AB 70 m

11 C C 70 m

12 D CD 70 m

2b A AB 60 m

8b C BC 15 m

- non deacutetermineacutee

tableau 19 Classes de stabiliteacute atmospheacuteriques estimeacutees lors des essais

La mise en oeuvre de ces meacutethodes pour des conditions atmospheacuteriques donneacutees peutconduire agrave des classes de stabiliteacute diffeacuterentes Durant les essais il nrsquoa cependant pas eacuteteacute noteacutede diffeacuterences importantes

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Par ailleurs concernant les conditions atmospheacuteriques geacuteneacuterales durant la reacutealisation desessais les points suivants ont pu ecirctre noteacutes

A partir de lrsquoessai ndeg 4 il nrsquoy a plus eu de pluie sur le terrain drsquoessais Crsquoest ainsi que destaux drsquohumiditeacute relative assez faibles durant la journeacutee (jusqursquoagrave 20 pour lrsquoessai ndeg10) onteacuteteacute observeacutes

La partie visible du panache varie beaucoup Comme nous lrsquoavons mentionneacutepreacuteceacutedemment cela est principalement ducirc au taux drsquohumiditeacute relative de lrsquoatmosphegravereEn effet le nuage drsquoammoniac est relativement froid (environ -40degC sur lrsquoaxe du rejet agrave20 megravetres du point de rejet) du fait de la preacutesence de gouttelettes drsquoammoniac qui vontprendre la chaleur notamment agrave lrsquoair ambiant pour se vaporiser Les basses tempeacuteraturesatteintes font que la vapeur drsquoeau preacutesente sur la trajectoire du panache se condense etforme un nuage visible jusqursquoagrave ce que le panache soit reacutechauffeacute par dilution avec lrsquoairambiantPour des conditions de rejet presque identiques (essais 4 et 11) la partie visible du panacheest ainsi passeacutee drsquoenviron 500 megravetres agrave environ 70 megravetres pour un taux drsquohumiditeacute relativequi est passeacute de 82 agrave 24

Le flux solaire a beaucoup varieacute entre les essais avec des valeurs tregraves faibles au deacutebut dela campagne (004 kWm2) et eacuteleveacute pendant le mois drsquoavril (1 kWm2)

Pour lrsquoensemble des essais la vitesse moyenne du vent a oscilleacute entre 2 et 6 ms Ladirection moyenne du vent de chaque essai eacutetait tregraves variable Ces directions moyennes duvent lors de chaque essai sont indiqueacutees sur la figure page suivante

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figure 16 directions moyennes du vent lors des essais

Dispositif de rejetSalle de commande

Zone vie

F

E

D

41

39

37

35

33

31

29

G

1

11 139

7

5

17

3

15

25

23

21

19

27essai 8

essai 6

essai 4

essais 2711

essai 12

essai 2bisessai 9

essai 10

essai 5

essai 1

essai 4pessai 3

essai 8bis

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6 MESURES ENREGISTREES SOUS LE VENT DES REJETS

Les valeurs enregistreacutees par les capteurs de concentration en ammoniac sous le vent des rejetssont preacutesenteacutees dans le sous-chapitre suivant

Ensuite une analyse de ces valeurs est effectueacutee au sous-chapitre 62

61 CAPTEURS DE CONCENTRATIONS EN AMMONIAC

Pour meacutemoire les moyens de mesures de concentrations en ammoniac mis en oeuvre lors dela campagne drsquoessais sont deacutecrits dans le chapitre 4 La mesure de ces concentrations srsquoestessentiellement effectueacutee sous le vent des rejets sur 7 arcs de cercle

Les reacuteponses des capteurs de concentration eacutetaient tregraves diffeacuterentes selon leurs positions parrapport agrave lrsquoaxe du panache et par rapport agrave lrsquoeacuteloignement au point de rejetA titre drsquoexemple nous reportons sur les deux figures ci-apregraves deux signaux repreacutesentant lesconcentrations drsquoammoniac (en ppm) enregistreacutees lors de lrsquoessai ndeg2 sous le vent du rejetpar un pellistor situeacute agrave 100 megravetres du point de rejet (figure 16) et par une celluleeacutelectrochimique situeacutee agrave 800 megravetres (figure 17) Pour meacutemoire la dureacutee du rejet eacutetaitde 440 secondes

figure 16 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 100 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

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figure 17 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 800 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

Selon les pheacutenomegravenes agrave eacutetudier il existe diffeacuterentes possibiliteacutes drsquoeffectuer lrsquoanalyse desfluctuations de concentration qui ont eacuteteacute enregistreacutees lors des essais Dans le preacutesentdocument les valeurs de concentrations qui seront preacutesenteacutees sont les valeurs moyennes desconcentrations mesureacutees sur lrsquoaxe du panache

Pour obtenir ces valeurs nous avons releveacute agrave chaque pas de temps (de 4 s) la valeur deconcentration maximale sur chacun des 6 arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 100 200 500 et 800megravetres du point de rejet Ensuite nous avons effectueacute sur chaque arc de cercle une moyennede lrsquoensemble des valeurs maximales releveacutees au cours du temps en excluant la premiegravere et laderniegravere minute drsquoexposition de chaque capteur Le deacutebut drsquoexposition des capteurs a eacuteteacutedeacutetermineacute en consideacuterant un temps drsquoadvection du nuage Ce temps a eacuteteacute pris eacutegal au rapportde la distance entre lrsquoarc de cercle consideacutereacute et le point de rejet par la vitesse moyenne duvent pendant le rejet

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Le tableau suivant preacutesente pour chacun des essais reacutealiseacutes les valeurs de concentrationmoyennes ainsi deacutetermineacutees sur lrsquoaxe du panache

concentrations moyennes en ppmmesureacutees agrave 1 m de hauteur sur lrsquoaxe du rejet

essai ndeg 20m 50m 100m 200m 500m 800m

1 15 000 4 500 1 500 400 40 10

2 55 000 31 000 20 000 9 000 900 300

2b 33 000 18 000 6 600 1 600 60 20

3 33 000 20 000 8 000 2 700 250 100

4 65 000 27 000 16 000 10 000 1 200 500

5 28 000 14 000 6 500 1 500 140 30

6 28 000 13 000 7 300 2 500 450 150

7 25 000 11 000 5 300 1 000 160 60

8 26 000 12 000 - - - -

8b 20 000 8 500 4 000 800 70 30

9 20 000 5 000 2 000 450 30 5

10 65 000 29 000 18 000 4 000 80 20

11 65 000 27 000 15 000 3 500 300 80

12 60 000 20 000 7 000 1 500 120 -- valeur de concentration sur lrsquoaxe du panache non mesureacutee

tableau 20 Concentrations moyennes en ammoniacsur lrsquoaxe du panache agrave 1 m de hauteur

Lrsquoessai 4p deacutecrit dans le chapitre 4 eacutetait un essai intermeacutediaire pour valider la reacutealisation desessais suivants Les valeurs de concentration mesureacutees lors de cet essai ne permettent pas dedeacuteterminer les valeurs moyennes sous le vent du rejet Cet essai nrsquoest donc pas mentionneacutedans le tableau ci-dessus

Les valeurs de concentration drsquoammoniac reporteacutees dans le tableau 20 preacuteceacutedent ont eacuteteacutearrondies compte tenu de la preacutecision des capteurs Lrsquoeacutevolution des concentrationsdrsquoammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet a eacuteteacute traceacutee pourchaque essai Ces eacutevolutions sont reporteacutees sur la figure 18 page suivante

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figure 18 Evolution des concentrations en ammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1 (D5)2 (CD3)2b (AB4)3 (CD25)4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)8b (BC5)9 (ABC3)10 (AB3)11 (C5)12 (CD6)

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Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave lrsquoissue des essais on peut noter plusieurs remarques

Les rejets drsquoammoniac liqueacutefieacute se comportent comme des rejets de gaz lourds telqursquoillustreacute sur la figure 19 ci-apregraves Sur cette figure nous avons reporteacute les reacuteponsesde 4 capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet et sur lrsquoaxe de latrajectoire du panache lors de lrsquoessai 10

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

300E+04

350E+04

400E+04

450E+04

500E+04

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n en

am

mon

iac

(ppm

)

10pe-01b1110pe-02b1110pe-03b1110pe-04b11

figure 19 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet

Sur ce macirct les hauteurs des capteurs repeacutereacutees de 01 agrave 04 dans la leacutegende associeacutee agrave cescourbes sont respectivement de 01 m 1 m 2 m et 3 m au-dessus du sol

Le gradient vertical de concentration en ammoniac est important agrave 50 megravetres du pointde rejet En effet au niveau du sol la concentration est supeacuterieure agrave 40 000 ppm (4)et est plus de 10 fois infeacuterieure agrave 3 megravetres de hauteur pour cet essai

Par ailleurs les conditions meacuteteacuteorologiques eacutetant instables le jour de cet essai on peutconstater par moment de grandes fluctuations des valeurs de concentration enammoniac

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Le gradient vertical de concentration en ammoniac est encore prononceacute agrave 100 megravetres dupoint de rejet tel qursquoillustreacute sur la figure 20 suivante pour deux capteurs situeacutes agrave 1 et3 megravetres de hauteur

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

10pe-02c1110pe-04c11

figure 20 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 100 megravetres du point de rejet

Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale un gradient vertical de concentration au sein du nuage atoujours eacuteteacute observeacute agrave 200 megravetres du point de rejet

Ceci eacutetant agrave partir de 500 megravetres les valeurs de concentration mesureacutees agrave 1 et 3 megravetresde hauteur au-dessus du sol eacutetaient quasiment identiques tel qursquoillustreacute sur la figure 21ci-apregraves

000E+00

200E+01

400E+01

600E+01

800E+01

100E+02

120E+02

140E+02

160E+02

180E+02

200E+02

400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10ec-02e1110ec-04e11

figure 21 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 500 megravetres du point de rejet

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Lors du rejet drsquoammoniac en phase gazeuse il a eacutegalement eacuteteacute observeacute uncomportement de type gaz lourd sur les capteurs situeacutes agrave 20 megravetres du point de rejet(Cf figure 22) Cependant agrave 50 megravetres du point de rejet cet effet nrsquoest presque plussensible

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

600 650 700 750 800 850 900 950 1000 1050 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1pe-01a38

1pe-02a38

1pe-03a38

1pe-04a38

figure 22 Evolution des capteurs de concentration en ammoniacsitueacutes agrave 20 megravetres du point de rejet

De plus lors de lrsquoensemble des essais il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuagedrsquoammoniac formeacute

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62 ANALYSES

Dans ce paragraphe nous allons eacutetudier lrsquoinfluence de quelques paramegravetres sur la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac Ces paramegravetres sont

le type drsquoorifice

la stabiliteacute atmospheacuterique

la preacutesence drsquoobstacle

la preacutesence drsquoune reacutetention

et la mise en œuvre de queues de paonEnfin dans une derniegravere partie les reacutesultats expeacuterimentaux mesureacutes lors cette campagnedrsquoessais sont compareacutes agrave des reacutesultas de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel inteacutegral dedispersion atmospheacuterique

621 Influence de lrsquoorifice du rejet

Lors de la reacutealisation des essais 4 types drsquoorifice ont eacuteteacute mis en oeuvre sur le dispositif derejet agrave savoir

A) un orifice de 18 mm de diamegravetre Essai 2bB) un orifice de 20 mm de diamegravetre Essai 2

C) une bride de 2 pouces (508 mm) Essai 3D) et un orifice de 508 mm de diamegravetre Essais 1 4 10 11 12 (5 rejets en champ libre)

Essais 5 6 7 8 8b 9 (6 rejets impactant)

Par la suite ces 4 types drsquoorifice seront noteacutes de A agrave DAfin drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence du type drsquoorifice sur la dispersion atmospheacuterique une largeur dupanache drsquoammoniac a eacuteteacute estimeacutee pour les 8 rejets en champ libre au niveau de lrsquoarc decercle situeacute agrave 20 megravetres du point de rejet Pour estimer cette largeur nous avons deacutetermineacutepour chaque essai la zone ougrave la concentration en ammoniac eacutetait supeacuterieure ou eacutegale agrave lamoitieacute de la concentration maximale releveacutee agrave 20 megravetres Les reacutesultats obtenus sont preacutesenteacutesdans le tableau ci-apregraves

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type drsquoorifice essai largeur du panacheougrave C gt Cmax2

secteur angulaire associeacute

A 2b ( 18 mm) 9 m 25deg

B 2 ( 20 mm) 9 m 25deg

C 3 (bride) 49 m 140deg

1 4 m 11deg

4 5 m 15deg

D 10 6 m 18deg

11 5 m 16deg

12 7 m 20deg

tableau 21 largeur du panache pour les rejets en champ libre

De ce tableau il ressort plusieurs remarques

Le rejet agrave travers la bride (orifice C) produit dans le champ proche le nuage le plus largede tous les essais en champ libre Cela est principalement ducirc au fait que la bride oriente laprojection de lrsquoammoniac suivant des directions perpendiculaires agrave lrsquoaxe du rejet Lepanache qui en reacutesulte est un panache tregraves eacutetendu en largeur qui progresse axialementsous lrsquoeffet du vent Ainsi malgreacute un deacutebit de 33 supeacuterieur agrave lrsquoessai 2b les valeurs deconcentration en ammoniac mesureacutees lors de lrsquoessai 3 avec la bride sont du mecircme ordrede grandeur que lors de lrsquoessai 2b sur les 50 premiers megravetres

Les essais dont lrsquoextreacutemiteacute est libre (orifice D de 508 mm de diamegravetre) conduisent agrave desjets dits laquo jets bacirctons raquo Dans ces conditions la largeur du panache est plus eacutetroite quedans les autres conditions

Enfin les rejets ougrave il a eacuteteacute ajouteacute une restriction de diamegravetre agrave lrsquoextreacutemiteacute (orifices Aet B) conduisent agrave des largeurs de panache supeacuterieures Cela est peut ecirctre ducirc au fait quepour ces essais la restriction de diamegravetre agrave lrsquoorifice conduit agrave une pression dans lacanalisation au niveau de la bregraveche (gt 5 bar) qui est supeacuterieure agrave la pression agrave la bregravechepour les essais sans restriction de diamegravetre (entre 15 et 3 bar) Il srsquoensuit que le flashthermodynamique qui se produit agrave la sortie dans lrsquoatmosphegravere est plus important et donclrsquoexpansion volumeacutetrique reacutesultante conduit agrave une dimension du panache plus importante

En reacutesumeacute les orifices influent sur la physionomie du nuage (largeur hauteur) et parconseacutequent ensuite sur les concentrations moyennes Ceci est clairement visible et mesurabledurant les 50 premiers megravetres Plus loin cette influence srsquoefface devant celle de la stabiliteacuteatmospheacuterique comme cela est montreacute par la suite dans ce rapport

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622 Influence de la stabiliteacute atmospheacuterique

Lrsquoinfluence sur la dispersion atmospheacuterique des conditions de rejet dans le champ prochepeut ecirctre importante sur quelques dizaines de megravetres apregraves le point de rejet Plus loin crsquoest lastabiliteacute atmospheacuterique qui devient preacutepondeacuterante car on se trouve alors en phase dedispersion passive

Ainsi des diffeacuterences de concentration importantes peuvent ecirctre observeacutees en champ lointainpour des rejets de deacutebits identiques mais avec des conditions de stabiliteacute atmospheacuteriquesdiffeacuterentes A titre drsquoexemple les essais 5 et 6 ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des conditions de rejetsimilaires et avec des conditions atmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type(AB 35 ms) pour lrsquoessai 5 et de type (D 5 ms) pour lrsquoessai 6

Par ailleurs les essais 10 et 11 ont eacuteteacute reacutealiseacutes le mecircme jour le premier en deacutebut drsquoapregraves-midiet le second en fin drsquoapregraves-midi avec des conditions de rejet identiques et des conditionsatmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type (AB 3 ms) pour lrsquoessai 10 et de type(C 5 ms) pour lrsquoessai 11

Les eacutevolutions des concentrations des essais 5 et 6 drsquoune part et des essais 10 et 11 drsquoautrepart sont deacutecrites sur le graphe de la figure 23 ci-apregraves

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

5 (AB35)

6 (D5)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10 (AB3)

11 (C5)

figure 23 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques diffeacuterentes

Sur ces graphes on peut observer une diffeacuterence de concentration drsquoun facteur 4 agrave 5 agrave800 megravetres du point de rejet alors que les concentrations sont quasiment eacutegales dans les100 premiers megravetres

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Drsquoautre part des essais avec des conditions atmospheacuteriques de mecircme type ont eacuteteacute reacutealiseacuteslors de la campagne drsquoessais Lorsque lrsquoon compare ces essais entre eux on observe unedilution du panache qui est similaire entre les essais A titre drsquoexemple nous avons reproduitsur la figure suivante deux graphes preacutesentant les conditions de dispersion des essais 2 et 4dont les conditions de rejet eacutetaient voisines (deacutebit voisin sections diffeacuterentes) et des essais 8bet 11 dont les conditions de rejet eacutetaient diffeacuterentes

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

2 (CD3)

4 (CD3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

8b (BC5)

11 (C5)

figure 24 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques similaires

Lrsquoeacutevolution des concentrations drsquoammoniac en fonction de la distance au point de rejet estpresque identique entre les essais Il est agrave noter que dans la reacutealiteacute lrsquoeacutecoulementatmospheacuterique est difficilement reproductible et ainsi il est peu probable que deux essaisavec le mecircme terme source aboutissent agrave des reacutesultats identiques en terme de concentrationssous le vent drsquoun rejet

623 Influence drsquoun obstacle placeacute dans le champ proche

Durant la campagne drsquoessais six rejets impactant une surface dans le champ proche ont eacuteteacutemis en œuvre agrave savoir les essais 5 6 7 8 8b et 9 Pour meacutemoire les essais 5 et 6 eacutetaient desrejets horizontaux contre un mur respectivement placeacute agrave 3 et agrave 1 megravetre du point de rejet Les4 autres essais concernent des rejets verticaux descendant et impactant le sol Pour les essais 7et 8 il nrsquoy avait pas de reacutetention au sol Pour les essais 8b et 9 une reacutetention a eacuteteacute installeacuteeCes deux derniers essais seront eacutetudieacutes dans le paragraphe suivant intituleacute laquo Influence drsquounereacutetention raquo

Il est agrave noter que lors des essais 5 agrave 9 les conditions de stabiliteacute atmospheacuterique deacutetermineacuteesexpeacuterimentalement ont eacuteteacute quasiment toutes diffeacuterentes allant de la classe AB agrave la classe D

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Concernant les deux rejets horizontaux impactant un mur les conditions de rejets sontsimilaires aux conditions de lrsquoessai 4 (rejet en champ libre) Une comparaison de ces troisessais a donc eacuteteacute reacutealiseacutee Lrsquoeacutevolution des valeurs de concentrations drsquoammoniac sous le ventdu rejet est reporteacutee sur la figure ci-apregraves pour ces trois essais

figure 25 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 et 6

On constate que les valeurs de concentration drsquoammoniac enregistreacutees pour les essais 5 et 6apregraves le mur agrave 20 et 50 megravetres du point de rejet sont tregraves proches et ce que le mur soit situeacuteagrave 1 ou 3 megravetres du point de rejet

En revanche lorsque le rejet srsquoeffectue en champ libre les valeurs des concentrationsdrsquoammoniac enregistreacutees par les capteurs sont supeacuterieures drsquoun facteur 2 jusqursquoagrave 50 megravetresdu point de rejet Ensuite il est plus difficile de comparer les valeurs lrsquoinfluence desconditions meacuteteacuteorologiques eacutetant preacutepondeacuterante sur la dispersion du panache

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)

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Deux pheacutenomegravenes peuvent expliquer la diminution de la concentration dans le champ proche(agrave moins de 50 megravetres du lieu du rejet en lrsquooccurrence) lorsque lrsquoon passe de lrsquoessai 4 auxessais 5 et 6

En premier lieu il y a une augmentation du niveau de turbulence meacutecanique car le panacheest obligeacute de contourner lrsquoobstacle constitueacute par le mur Lrsquoeacutecoulement de lrsquoair srsquoeffectue alorspar les cocircteacutes et par le dessus du mur

En second lieu lrsquoimpact du jet drsquoammoniac constitueacute de fines gouttelettes sur la face du murconduit agrave la formation drsquoun film tregraves froid drsquoammoniac liquide ce qui favorise leruissellement des gouttelettes puis la formation drsquoune flaque au pied du mur A cet eacutegard lesthermocouples installeacutes sur la dalle de rejet pour les essais 5 et 6 indiquent

des valeurs de tempeacuterature comprises entre -40degC et -60degC pour les thermocouplesinstalleacutes sur le mur

et des valeurs de tempeacuterature de lrsquoordre de -60degC tout au long du rejet pour lamajoriteacute de ceux installeacutes au niveau du sol

Ainsi un des effets de la preacutesence drsquoun mur dans le champ proche drsquoun rejet de gaz liqueacutefieacuteest de favoriser la recondensation drsquoune partie de lrsquoammoniac rejeteacute et au travers de laformation drsquoun film liquide drsquoammoniac drsquoengendrer le ruissellement de la phase liquideCeci a pour conseacutequence immeacutediate de diminuer les concentrations drsquoammoniac en aval dumur Il est agrave noter que pour ces deux essais il nrsquoy avait pas de cuvette de reacutetention Ainsi unepartie de lrsquoammoniac liquide srsquoest reacutepandu sur une surface dont la dimension est difficile agraveestimer Cet ammoniac sous forme liquide srsquoest ensuite vaporiseacute De ce point de vue rien nrsquoapu ecirctre chiffreacute

Au paragraphe 61 nous avons vu que le nuage drsquoammoniac avait un comportement de typegaz lourd jusqursquoagrave une distance supeacuterieure agrave 200 megravetres du point de rejet lorsqursquoil eacutetait rejeteacuteen phase liquide dans nos conditions drsquoessais et notamment sous forme de jet en champ libreA lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que ce comportement de type gaz lourd est moinsprononceacute pour les rejets ayant impacteacute un mur dans le champ proche

Typiquement lorsque le rejet a eacuteteacute reacutealiseacute en champ libre deux capteurs installeacutes agrave deuxhauteurs diffeacuterentes sur un mecircme macirct de mesure situeacute agrave 50 m du point de rejet indiquent agrave3 m de hauteur des valeurs de concentrations de 5 agrave 10 fois plus faibles que celles mesureacutees agrave1 m de hauteur Apregraves un impact contre un mur le gradient vertical de concentration est tel que les valeurs deconcentration mesureacutees agrave 3 m de hauteur ne sont que deux fois plus faibles environ que cellesmesureacutees agrave 1 m de hauteur

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Concernant les deux rejets verticaux impactant le sol sans reacutetention (essais 7 et 8) leursconditions de rejets eacutetaient voisines de celles des essais 4 5 et 6 Nous avons reporteacute sur legraphe ci-apregraves lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets des essais4 5 6 7 et 8

figure 26 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 6 7 et 8

Sur la figure preacuteceacutedente lrsquoessai 8 nrsquoapparaicirct pas au-delagrave de 50 m en raison drsquoun changementde la direction du vent en cours drsquoessai tel que les mesures faites ne permettent pas de deacuteduirela concentration moyenne sur lrsquoaxe alors deacuteporteacute du nuage Neacuteanmoins il apparaicirct que leniveau de concentration en ammoniac est du mecircme ordre de grandeur jusqursquoagrave 50 m du pointde rejet pour les quatre essais ayant rencontreacute un obstacle

Les conditions de rejet des essais 7 et 8 sont telles que le deacutebit massique de ces essais(39 kgs) est leacutegegraverement infeacuterieur par rapport aux essais 4 5 et 6 (42 kgs) De maniegravereidentique aux essais 5 et 6 on retrouve agrave peu pregraves la mecircme diffeacuterence de concentration entreles essais 7 et 8 et lrsquoessai 4 soit une diminution drsquoenviron 50 jusqursquoagrave 50 m du point derejet Au-delagrave nous nrsquoavons pas suffisamment drsquoinformations pour pouvoir comparer parrapport agrave lrsquoessai 8

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)

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Concernant les essais 4 6 et 7 la stabiliteacute de lrsquoatmosphegravere a eacuteteacute estimeacutee comme eacutetant toujoursneutre (classes C ou D de Pasquill) Cependant la vitesse du vent est diffeacuterente pour ces troisessais La vitesse moyenne pendant ces trois essais a eacuteteacute calculeacutee entre 3 et 6 ms avec desamplitudes de la vitesse comprises entre 1 et 10 ms La diffeacuterence de lrsquoeacutevolution desconcentrations en ammoniac sous le vent des rejets 6 et 7 peut srsquoexpliquer de deux maniegraveres

par une meilleure dilution du panache due agrave des conditions atmospheacuteriques plusfavorables

par une quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee autour du point de rejet plus importante

Par ailleurs des tempeacuteratures de lrsquoordre de -60degC ont eacuteteacute releveacutees au sol pour chaque essaiLrsquoeacutetendue de cette flaque nrsquoa pu ecirctre estimeacutee de maniegravere preacutecise et encore moins soneacutepaisseur (a priori faible) Au cours du rejet cette flaque srsquoeacutevapore Une fois le rejet termineacutecertains capteurs deacutecegravelent des tempeacuteratures en dessous de -50degC encore 4 minutes apregraves la findu rejet ce qui souligne lrsquoimportance de la flaque au sol sans qursquoil ait eacuteteacute possible de laquantifier en lrsquoabsence de reacutetention

En reacutesumeacute le fait qursquoun rejet soit orienteacute contre un mur ou contre le sol semble engendrer unereacuteduction importante des concentrations en ammoniac sous le vent de (environ 50 dans nosconfigurations de rejet) agrave la fois dans le champ proche du rejet et dans le champ lointain

624 Influence drsquoune reacutetentionParmi les quinze essais reacutealiseacutes lors de cette campagne une reacutetention a eacuteteacute mise en place surla dalle de rejet pour les essais 8b et 9 La configuration du rejet est identique pour ces deuxessais agrave savoir des rejets verticaux impactant le sol depuis 1 m de hauteur Seule ladimension de la reacutetention est diffeacuterente entre ces deux essais Pour lrsquoessai 8b la surface de lareacutetention eacutetait de 100 m2 et la hauteur de 5 cm soit un volume de reacutetention de 5 m3 Pourlrsquoessai 9 la surface de la reacutetention eacutetait reacuteduite agrave 4 m2 et la hauteur de 1 m soit un volume dereacutetention de 4 m3

Nous avons vu dans le paragraphe preacuteceacutedent relatif aux rejets impactant un obstacle (essais 56 7 et 8) que drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave la fin de chaque rejet impactant la dalle de beacutetoneacutetait largement mouilleacutee par lrsquoammoniac liquide En particulier pour les rejets qui ontdirectement impacteacute le sol la totaliteacute de la dalle eacutetait mouilleacutee Toutefois la quantiteacutedrsquoammoniac liquide au sol nrsquoa pas pu ecirctre estimeacutee En revanche les essais 8b et 9 permettentdrsquoestimer la quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee au sol

Lors de lrsquoessai 8b 2 120 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde cet essai une hauteur drsquoenviron 15 agrave 2 cm drsquoammoniac liquide eacutetait observable dans lacuvette de reacutetention soit un volume drsquoenviron 15 agrave 2 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave la fin du rejet eacutetait drsquoenviron -60degC comme pour les essais preacuteceacutedents Ainsi nous pouvons estimer que la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente sur la dalle de rejeteacutetait comprise entre 1 050 et 1 400 kg ce qui repreacutesente entre 50 et 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

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Lors de lrsquoessai 9 2 370 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde lrsquoessai 9 une hauteur drsquoenviron 55 cm de liquide eacutetait observable dans la cuvette dereacutetention soit un volume drsquoenviron 22 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide agrave la fin durejet eacutetait aux alentours de -42degC Il faut noter qursquoau cours de cet essai de leacutegegraveres fuites onteacuteteacute observeacutees en partie basse de la reacutetention De plus une partie de lrsquoammoniac liquide a eacuteteacuteprojeteacutee hors de la reacutetention sous lrsquoeffet de la vitesse du jet sur la nappe drsquoammoniac Lesprojections drsquoammoniac liquide en dehors de la reacutetention nrsquoont pas pu ecirctre quantifieacutee avecpreacutecisionAinsi nous pouvons estimer qursquoagrave la fin du rejet la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente dansla reacutetention eacutetait supeacuterieure agrave 1 520 kg ce qui repreacutesente environ 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

Par ailleurs lrsquoammoniac liquide dans une reacutetention ne srsquoeacutevapore pas rapidement En effetlrsquoammoniac a besoin drsquoune quantiteacute de chaleur importante pour se vaporiser Il trouve cetteeacutenergie par apport exteacuterieur (tempeacuterature de lrsquoair ambiant vitesse du vent radiation solairepluie ) et en abaissant sa tempeacuterature Crsquoest ainsi que lors de lrsquoessai 9 la tempeacuterature delrsquoammoniac liquide est passeacutee de -40degC agrave la fin du rejet agrave -60degC une heure apregraves (tempeacuteratureatteinte pour les autres essais beaucoup plus rapidement)

Lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets impactant dans unecuvette est difficile agrave comparer avec les rejets impactant sans cuvette car

Les mesures faites lors de lrsquoessai 8 (changement de direction du vent) sontinsuffisantes pour comparer avec lrsquoessai 8b

lors de lrsquoessai 9 on constate une deacutecroissance des valeurs de concentration enammoniac au cours du temps

et les conditions meacuteteacuteorologiques des diffeacuterents essais sont diffeacuterentesLa figure suivante repreacutesente lrsquoeacutevolution de la concentration en ammoniac mesureacutee en champproche agrave 20 m du point de rejet en fonction du temps pour lrsquoessai 9

figure 27

Sur cette figure une moyenne des valeurs de concentration en ammoniac a eacuteteacute effectueacutee agravepartir des mesures faites toutes les 200 secondes

eacutevolution de la concentration mesureacutee agrave 20m du point de rejetau cours de lessai ndeg 9

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

35000

100 300 500 700 900 1100

temps (s)

Con

cent

ratio

n (p

pm)

AMMONIAC INERIS DRA-RBo - 1999 - 20410

90

La deacutecroissance des concentrations en ammoniac au cours du temps pour lrsquoessai 9 peut ecirctreinterpreacuteteacutee de la faccedilon suivante Au deacutebut du rejet lrsquoammoniac liquide impactant la reacutetentionse vaporise tregraves vite gracircce agrave lrsquoapport drsquoeacutenergie du beacuteton constituant la reacutetention Au cours dutemps la tempeacuterature diminue progressivement permettant la reacutetention drsquoammoniac liquide etla diminution de la quantiteacute drsquoammoniac vaporiseacutee au cours du temps

Ainsi une reacutetention peut constituer un moyen efficace pour reacuteduire le niveau de concentrationdans lrsquoenvironnement suite agrave un rejet pour autant qursquoelle soit convenablement placeacutee etdimensionneacutee En particulier il faut noter qursquoune reacutetention installeacutee sous le lieu de la fuitepeut srsquoaveacuterer inefficace si le jet ne vient pas lrsquoimpacter directement ou indirectement apregraveslrsquoimpact sur un obstacle

Par ailleurs la reacutetention doit ecirctre bien entretenue Notamment il faut eacuteviter la preacutesence drsquoeauagrave lrsquointeacuterieur car cette eau apporterait de lrsquoeacutenergie suppleacutementaire pour vaporiser une quantiteacuteplus importante drsquoammoniac liquide

625 Influence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute agrave partir de queues de paonLors de cette campagne drsquoessais deux rejets ont mis en œuvre des queues de paon installeacuteessur la trajectoire du rejet Pour ces deux essais noteacutes 10 et 11 deux queues de paon dediamegravetre 70 mm ont eacuteteacute respectivement situeacutees agrave 25 m et agrave 60 m du point de rejet tel quedeacutecrit dans le chapitre 4 Lrsquoobjectif de ces deux essais eacutetait drsquoessayer drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence dela preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau sur la dispersion atmospheacuterique

Pour eacutetudier cette influence pour chacun des deux essais nous avons reacutealiseacute un rejet enchamp libre pendant environ 10 minutes Afin de pouvoir comparer les reacutesultats des valeursde concentration en ammoniac dans des conditions de dispersion atmospheacuterique qui soient lesplus semblables possibles avant et apregraves la mise en service des queues de paon nous avonsdeacuteclencheacute le fonctionnement des queues de paon seulement 5 minutes apregraves le deacutebut du rejet

A lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que drsquoimportantes fluctuations des conditionsatmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees durant les essais et notamment la direction du vent quinrsquoest pas resteacutee constante Ainsi durant les essais le panache drsquoammoniac est passeacutequelquefois agrave cocircteacute de lrsquoeacutecran drsquoeau

Par ailleurs dans nos conditions de rejet lors de lrsquoessai 10 le jet drsquoammoniac traversaitlrsquoeacutecran drsquoeau situeacute agrave 20 m ce qui rend pratiquement inefficace ce type drsquoeacutecran Par momentle jet eacutetait dirigeacute sur la queue de paon ougrave lrsquoeau sort agrave sa plus grande vitesse Dans cesconditions un brassage meacutecanique du panache pouvait ecirctre observeacute car le jet eacutetait deacutevieacute de satrajectoire Cependant lors de cet essai le nuage est passeacute le plus souvent entre les deuxqueues de paon ce qui fait que la concentration au centre du panache ne srsquoen est pas trouveacutebeaucoup affecteacutee

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A titre drsquoillustration des pages preacuteceacutedentes nous avons reporteacute sur le graphe de la figuresuivante lrsquoeacutevolution des concentrations moyennes en ammoniac sous le vent du rejet 11 avantet apregraves la mise en service des rideaux drsquoeau

figure 28 Evolution des concentrations en ammoniac sous le vent du rejet 11avant et apregraves la mise en service des queues de paon

Sur la figure ci-dessus on constate qursquoil nrsquoy a pas de grandes diffeacuterences avant et apregraves lamise en œuvre des queues de paon Neacuteanmoins il faut noter que ces valeurs de concentrationsont tributaires de la direction prise par le nuage

Par ailleurs il est agrave noter que durant lrsquoessai 11 le vent soufflait relativement fort La vitessemoyenne du vent eacutetait de 5 ms avec des vitesses maximums de 9 ms qui ont eacuteteacuteenregistreacutees Lors de cet essai lrsquoeacutecran drsquoeau lui-mecircme srsquoest coucheacute sous la force du vent

Ainsi dans cette campagne drsquoessais la preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute avec des queues depaon nrsquoa pas diminueacutee de faccedilon significative les concentrations avant et apregraves lrsquoeacutecran drsquoeauCeci peut srsquoexpliquer par le fait qursquoun jet drsquoammoniac peut transpercer un rideau drsquoeau si saquantiteacute de mouvement est suffisante et par des conditions meacuteteacuteorologiques changeantesdurant les essais Un rejet de mecircme nature que ceux qui ont eacuteteacute mis en œuvre dans cettecampagne drsquoessais mais avec une quantiteacute de mouvement beaucoup plus faible lors dupassage agrave travers lrsquoeacutecran drsquoeau conduirait peut ecirctre agrave des valeurs de concentration plus faiblesdans lrsquoenvironnement Ce point meacuteriterait drsquoecirctre approfondi

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essai 11 avant

essai 11 apregraves

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626 Comparaisons expeacuterimentations modeacutelisationsDans ce paragraphe les reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors de la campagne drsquoessais ont eacuteteacutecompareacutes agrave des reacutesultats de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel permettant deacutevaluer lesconseacutequences de la mise agrave latmosphegravere accidentelle de produits toxiques ou inflammablesCe type de logiciel permet notamment de calculer la dispersion de ces produits danslrsquoatmosphegravere

Parmi les logiciels existants le logiciel PHAST a eacuteteacute utiliseacute dans sa version 42 Ce modegraveleest de type inteacutegral cest-agrave-dire quil permet de reacutesoudre les eacutequations de conservation sur labase dhypothegraveses simplificatrices A cet eacutegard les limitations inheacuterentes agrave ce logiciel sontnotamment les suivantes

- le terrain doit ecirctre plat de rugositeacute uniforme et non-encombreacute dobstacles - la vitesse du vent doit ecirctre au moins eacutegale agrave 1 ms pour obtenir des reacutesultats

plausibles

- les conditions meacuteteacuteorologiques doivent ecirctre invariables tout le temps de leacutemission etde la dispersion

- le terme source du rejet doit ecirctre constant dans le temps

Pour effectuer des calculs de dispersion drsquoun produit dans lrsquoatmosphegravere il faut au preacutealabledeacutefinir dans le modegravele le terme source du rejet et les conditions meacuteteacuteorologiques danslesquelles il se disperse

Nous avons vu au chapitre 5 que la deacutetermination du terme source drsquoun rejet avec un modegravelepouvait conduire agrave des reacutesultats diffeacuterents de ce que lrsquoon mesure dans la reacutealiteacute Afin desrsquoaffranchir du problegraveme du terme source (lrsquoobjet de ce paragraphe eacutetant lrsquoeacutetude de ladispersion dans lrsquoatmosphegravere) les comparaisons ont eacuteteacute effectueacutees de la maniegravere suivanteDans un premier temps les paramegravetres mesureacutes dans le reacuteservoir lors drsquoun rejet donneacute ont eacuteteacuterenseigneacutes dans le logiciel et dans un deuxiegraveme temps les autres paramegravetres tels que lespertes de charge reacuteguliegraveres et singuliegraveres ont eacuteteacute ajusteacutes de maniegravere agrave calculer un deacutebitmassique identique au deacutebit mesureacute expeacuterimentalement

Ensuite les donneacutees meacuteteacuteorologiques mesureacutees lors de lrsquoessai ont eacuteteacute renseigneacutees agrave partir desdonneacutees expeacuterimentales (tempeacuterature ambiante humiditeacute relative ) La vitesse moyenne duvent pendant lrsquoessai a eacuteteacute retenue pour les calculs Concernant la stabiliteacute atmospheacuteriquenous avons retenu celles qui ont eacuteteacute calculeacutees agrave lrsquoaide des deux meacutethodes exposeacutees auchapitre 5 Lorsque les deux meacutethodes donnent des classes de stabiliteacute diffeacuterentes les deuxclasses sont retenues pour effectuer les calculs

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Avec ces conditions renseigneacutees dans le logiciel nous avons en premier lieu calculeacute ladispersion de lrsquoammoniac dans lrsquoatmosphegravere pour les rejets effectueacutes en champ libre crsquoest-agrave-dire les essais 1 2 2b 4 10 11 et 12

Les 4 graphiques preacutesenteacutes sur la figure suivante preacutesentent une comparaison entre lesreacutesultats expeacuterimentaux (courbe bleue) et les reacutesultats de calculs de dispersion danslrsquoatmosphegravere

figure 29 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 4 10 2 et 2b

Sur ces graphes il apparaicirct que le logiciel calcule des valeurs de concentration en ammoniacdu mecircme ordre de grandeur que les valeurs mesureacutees expeacuterimentalement Seul lrsquoessai 2bparmi les rejets en champ libre a conduit agrave calculer deux valeurs de concentration agrave 100 m et200 m du point de rejet significativement infeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Neacuteanmoins drsquoune maniegravere geacuteneacuterale la modeacutelisation de la dispersion dans lrsquoatmosphegravere drsquounrejet de gaz liqueacutefieacute tel que lrsquoammoniac donne des ordres de grandeur comparables agrave ce quelrsquoon peut observer lors de rejet agrave grande eacutechelle pour autant que

lrsquoon deacutetermine correctement le terme source dans le logiciel

les conditions meacuteteacuteorologiques soient correctement deacutefinies sachant qursquoelles peuventvarier dans le temps de maniegravere rapide (aussi bien la vitesse du vent que la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere)

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le rejet srsquoeffectue horizontalement dans le sens du vent en terrain plat et sansobstacles

En second lieu nous avons effectueacute des calculs avec les rejets impactant Sur la figuresuivante nous avons reporteacute lrsquoeacutevolution des concentrations expeacuterimentales (courbe bleue) etdes concentrations calculeacutees avec le modegravele pour les rejets contre un mur (essais 5 et 6) et surle sol (essais 7 et 8b)

figure 30 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 5 6 7 et 8b

Sur cette figure il apparaicirct que agrave 20 m du point de rejet le modegravele calcule systeacutematiquementune concentration environ deux fois supeacuterieure agrave celle qui a eacuteteacute mesureacutee expeacuterimentalementEnsuite lrsquoeacutevolution des concentrations deacutepend des conditions atmospheacuteriques Pour lrsquoessai 6ougrave ces conditions eacutetaient vraisemblablement de type (D 5 ms) les deux courbes(expeacuterimentale et calculeacutee) preacutesentent toujours la mecircme diffeacuterence lors de lrsquoeacutevolution dunuage sous le vent du rejet Le brassage du nuage suite agrave lrsquoimpact du rejet drsquoune part et lareacutetention drsquoammoniac au niveau du point de rejet drsquoautre part peuvent expliquer cettediffeacuterence

A lrsquoheure actuelle les modegraveles de type inteacutegral ne prennent pas en consideacuteration les rejetsimpactant des surfaces solides Des diffeacuterences de lordre de 50 peuvent ecirctre observeacuteesentre des reacutesultats drsquoessais agrave grande eacutechelle et des calculs effectueacutes avec ce type de modegraveleDes diffeacuterences encore plus importantes peuvent ecirctre observeacutees si la configuration delrsquoimpact est complexe ou si une reacutetention est convenablement placeacutee par rapport au rejet

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7 CONCLUSION ET PERSPECTIVES

Dans le cadre de ce programme de recherche lrsquoINERIS a essentiellement reacutealiseacute une campagnedrsquoessais afin drsquoameacuteliorer les connaissances sur la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniacnotamment en milieux libres ou encombreacutes

De lrsquoensemble des reacutesultats issus de cette campagne drsquoessais les quelques points suivants sontagrave retenir 15 essais de configurations diffeacuterentes ont eacuteteacute reacutealiseacutes sur la peacuteriode comprise entre

deacutecembre 1996 et avril 1997 la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee agrave partir de la phase liquide a eacuteteacute selon les essais comprise

entre 1 400 kg et 3 500 kg par essai pendant une dureacutee comprise entre 7 et 14 minutes soitdes deacutebits compris entre 2 et 45 kgs

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les reacuteservoirs des mesuresde tempeacuterature et de pression ont eacuteteacute reacutealiseacutees pendant les rejets Ces mesures et lesinterpreacutetations sont reporteacutees au chapitre 5

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les canalisations lesmesures effectueacutees en un mecircme endroit ont montreacutees que la valeur de la pression estvoisine de la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cetendroit

environ 200 capteurs pour la mesure de la concentration de lrsquoammoniac et de latempeacuterature ont eacuteteacute installeacutes pour chaque essai

le nuage drsquoammoniac formeacute se comporte comme un gaz lourd et aucune eacuteleacutevation dunuage nrsquoest observeacutee

la tempeacuterature dans le jet drsquoammoniac peut descendre typiquement agrave -70degC des obstacles solides (mur ou sol) placeacutes dans un jet diphasique drsquoammoniac agrave quelques

megravetres du point de rejet ont une grande influence sur les valeurs de concentration mesureacuteesapregraves lrsquoobstacle Dans cette campagne drsquoessais des concentrations environ deux fois plusfaibles ont eacuteteacute mesureacutees apregraves lrsquoobstacle par rapport agrave un rejet en champ libre

Lorsque le rejet est orienteacute vers la cuvette de reacutetention celle-ci permet de reacutecupeacuterer uneimportante quantiteacute drsquoammoniac sous forme liquide Pour deux essais des quantiteacutessupeacuterieures agrave 50 de la masse totale rejeteacutee ont eacuteteacute recueillies sous forme liquide agrave unetempeacuterature drsquoenviron -60degC

La nappe drsquoammoniac liquide ainsi formeacutee ne srsquoeacutevapore pas rapidement les eacutecrans drsquoeau reacutealiseacutes avec des queues de paon et situeacutes sur la trajectoire du panache ont

eu peu drsquoinfluence sur la dispersion de lrsquoammoniac dans les conditions drsquoessais les reacutesultats obtenus montrent par ailleurs que les modegraveles de dispersion de type inteacutegral

disponibles agrave lrsquoheure actuelle peuvent donner des ordres de grandeur corrects desconcentrations sous le vent drsquoun rejet libre Dans le cas drsquoun rejet impactant les reacutesultatsobtenus ne sont corrects que si les modegraveles sont preacutealablement renseigneacutes sur la quantiteacuterejeteacutee agrave lrsquoatmosphegravere (sous forme de vapeur ou drsquoaeacuterosol) apregraves lrsquoimpact

Les reacutesultats obtenus lors de ces essais nous ont conduit agrave eacutelaborer un nouveau programmeayant pour objet lrsquoeacutetude de la laquo dispersion drsquoun gaz liqueacutefieacute en champ proche en preacutesencedrsquoobstacles raquo Ce programme qui a deacutebuteacute en 1999 agrave lrsquoINERIS a notamment pour objectif decreacuteer un modegravele matheacutematique permettant de prendre en compte lrsquointeraction drsquoun rejet de gazliqueacutefieacute contre un obstacle Ce modegravele pourra agrave terme ecirctre inteacutegreacute dans des logiciels de typeinteacutegral

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100

ANNEXE 1

REPERAGE DES THERMOCOUPLES

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Les thermocouples objet de cette annexe sont ceux qui ont eacuteteacute installeacutes

dans le reacuteservoir drsquoammoniac

sur le dispositif de rejet

sur la dalle de rejet

et lorsqursquoil y en avait sur le mur ou la cuvette de reacutetention

Une description de la localisation des thermocouples est effectueacutee dans les tableaux ci-apregraves

Pour tous les essais les thermocouples suivants ont eacuteteacute installeacutes

thermocouple location Leacutegende

dans le reacuteservoir agrave 1 450mm du fond

Tank 1 450 mm

dans le reacuteservoir agrave 1 100mm du fond

Tank 1 100 mm

dans le reacuteservoir agrave 750mm du fond

Tank 750 mm

dans le reacuteservoir agrave 400mm du fond

Tank 400 mm

dans le reacuteservoir agrave 50mm du fond

Tank 50 mm

agrave lrsquoextreacutemiteacute dudispositif de rejet

OUTLET - th6

entre les deux vannes dudispositif de rejet

th 7

agrave lrsquoentreacutee du dispositifde rejet

th 8

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Essai 4

Pour cet essai quatre thermocouples suppleacutementaires ont eacuteteacute installeacutes sur le sol Deux dansla direction du rejet agrave 3 et 5 megravetres de lrsquoorifice et deux de chaque cocircteacute agrave 3 megravetres

Positions desthermocouples

Leacutegende

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 3 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 3m

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 5 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 5m

sur le sol dans ladirection (23) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 23 at 3m

sur le sol dans ladirection (31) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 31 at 3m

Essais 5 et 6

Concernant ces essais un mur de 3 megravetres de largeur de 3 megravetres de hauteur et de 1 megravetredrsquoeacutepaisseur a eacuteteacute construit agrave une distance depuis lrsquoorifice respectivement de 3 megravetres et de1 megravetre Pour ces deux configurations 19 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes 4 sur le mur et 15sur le sol

Sur le mur les 4 thermocouples repeacutereacutes 11 agrave 14 eacutetaient installeacutes tel que deacutecrit sur la figure 31ci-dessous

11 1213

14

figure 31

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103

Pour lrsquoessai ndeg5 les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol tel que deacutecrits sur la figure 32

1720

19

2729 30

2625

24

23

2221

16

28

18

figure 32

La leacutegende utiliseacutee pour chacun de ces thermocouples est indiqueacutee dans le tableau ci-dessous

Leacutegende

th11 - wall 1 m centre th21 - ground centre

th12 - wall 1 m right th22 - ground centre

th13 - wall 1 m left th23 - ground centre

th 14 - wall 2 m centre th24 - ground centre

th16 - ground 60deg right th25 - ground 30deg left

th17 - ground 60deg right th26 - ground 30deg left

th18 - ground 60deg right th27 - ground 60deg left

th19 - ground 30deg right th28 - ground 60deg left

th20 - ground 30deg right th29 - ground 60deg left

th30 - ground 60deg left

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Pour lrsquoessai 6 le mur se trouvait agrave un megravetre de lrsquoorifice du dispositif de rejetLes thermocouples ont donc eacuteteacute installeacutes sur le sol tel qursquoindiqueacute sur la figure 33 ci-apregraves

17

20

19

27

29

30

16

28

18

2324

2526

22

21

figure 33

Essais 7 et 8 Ces essais eacutetaient instrumenteacutes de la faccedilon suivante (Cf figure 34)

17 2019

27

29

30

16

28

18

23

24

25

26

22

21

14

12

13

11

figure 34

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Essai 9

Pour cet essai lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet impactait dans une cuvette de reacutetention de 2mx 2m x 1m Les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes selon la direction 20 tel que deacutecrit sur lafigure suivante

24 23 22

212019181716 15 14 13 12 112729

25

26

28

plexiglass

1 000 1 000 1 000

hauteur sol(mm)

thermocouples

0 th11 th27 th28 th2930 th1260 th13100 th14150 th15200 th16300 th17400 th18500 th19 th26600 th20800 th21

1 000 th22 th23 th24 th25

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Essais 10 11 et 12

Pour ces trois essais 6 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol dans lrsquoaxe du dispositif derejet A partir de la verticale du point de rejet il y en avait un tous les megravetres Nous les avonsrepeacutereacutes de la faccedilon suivante

70

1080

60 50 40

30

20

ground 2mground 4m

ground 1mground 3m

ground 5m

ground 0m

figure 35

Essais 2b et 8b

Pour ces deux essais en plus des 6 thermocouples deacutecrits ci-dessus nous en avons installeacutes12 sur deux macircts et 1 agrave 50 cm au dessus de lrsquoorifice du rejet Ce dernier est repeacutereacute par laleacutegende laquo point 0 - h=15m raquo Les autres thermocouples sont repeacutereacutes de la faccedilon suivante surles macircts 1 et 2 respectivement situeacutes agrave 2 et 4 megravetres du point 0 dans la direction 7

mast 1 - h=01m

mast 1 - h=05m

mast 1 - h=1m

mast 1 - h=15m

mast 1 - h=2m

mast 1 - h=3m

mast 2 - h=01m

mast 2 - h=05m

mast 2 - h=1m

mast 2 - h=15m

mast 2 - h=2m

mast 2 - h=3m

figure 36

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ANNEXE 2

PRINCIPALES TECHNIQUES DE MESURES DIRECTES

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Lannexe 2 a pour objectif de preacutesenter sommairement les principales techniques de mesurede la concentration en ammoniac Ce chapitre reacutesulte notamment de travaux de leacutequipe dAAccorsi [13] et des documentations fournies par les constructeurs en particulier [24]

1 LES APPAREILS A CELLULES ELECTROCHIMIQUES

Ce paragraphe sinspire principalement du document [1]Les appareils de mesure des concentrations en gaz dans lair qui utilisent des celluleseacutelectrochimiques sont apparus il y a une vingtaine danneacutees environ

Principe de mesureChaque cellule eacutelectrochimique est relativement speacutecifique de la deacutetection dun seul gaz Legaz agrave mesurer traverse une membrane semi-permeacuteable cest-agrave-dire permeacuteable aux gaz maisimpermeacuteable aux liquides Le gaz arrive au contact dune eacutelectrode sensible recouverte duncatalyseur en preacutesence duquel il est oxydeacute tandis quune contre-eacutelectrode reacuteduit loxygegravene delair Ces pheacutenomegravenes lrsquooxydoreacuteduction saccompagnent dun courant dions agrave traversleacutelectrolyte et dun courant deacutelectrons agrave lexteacuterieur (Cf Figure 21)

La reacuteaction agrave leacutelectrode sensible est (dapregraves la documentation de MARTEC)

2 NH3 --------gt N2 + 6 e- + 6 H+

La reacuteaction agrave la contre eacutelectrode est (drsquoapregraves le rapport CECA)

2 e- + 05 O2 + 2 H+ --------gt H2O

Globalement 2 NH3 + 32 O2 ---------gt N2 + 3 H2O

Pour eacuteviter des pheacutenomegravenes de couches limites capacitives agrave linterface eacutelectrodeeacutelectrolyteune eacutelectrode de reacutefeacuterence maintient le potentiel de leacutelectrode sensible agrave une valeur fixe cequi permet de garder un signal stable dans le temps

Figure 21 Descriptif de fonctionnement dune cellule eacutelectrochimique

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LimitesLa seacutelectiviteacute est obtenue dune part par la valeur du potentiel de reacutefeacuterence dautre part parle catalyseur doxydation En pratique une seacutelectiviteacute absolue nexiste pas A titre dexemplevoici le tableau fourni par Draumlger de quelques composeacutes provoquant des interfeacuterences sur lePAC II NH3

Gaz Symbole Concentration gazdessais (VV)

Ecart en ppm NH3 de lavaleur de mesure

Chlore Cl2 10 ppm lt 1

Acide cyanhydrique HCN 25 ppm lt 3

Dioxyde de carbone CO2 1 -5 lt et lt 0 (signal de deacutefaut)

Monoxyde de carbone CO 115 ppm lt 3

Meacutethane CH4 30 lt 3

Meacutethanol CH3OH 170 ppm lt 35

Anhydride sulfureux SO2 20 ppm lt1

Hydrogegravene sulfureacute H2S 20 ppm lt 75

Dioxyde dazote NO2 20 ppm lt 3

Hydrogegravene H2 153 lt 115

Tableau 21 Composeacutes provoquant des interfeacuterences sur le PAC II NH3 tireacute dela documentation technique du PAC II NH3 de Draumlger

Ainsi il est difficile de savoir exactement ce que lon mesure et surtout avec quelle preacutecisionlorsque lon se trouve dans un milieu ougrave plusieurs gaz sont preacutesents (par exemple dans lesatmosphegraveres industrielles)

Le domaine de mesure de la plupart des appareils de type eacutelectrochimique en ce qui concernela mesure des concentrations de lammoniac seacutetend de quelques ppm agrave 300 500 ou1 000 ppm Les cellules capables de mesurer le millier de ppm sont tregraves rares La limite dedeacutetection est de lordre de 20 agrave 30 ppm Le temps de reacuteponse deacutepasse les 20 s et peut atteindrela minute il est fonction du type de membrane utiliseacute pour proteacuteger leacutelectrode sensible Ladureacutee de vie de ce type dappareil est denviron un agrave deux ans Le prix moyen dune celluleeacutelectrochimique seule est denviron 1 000 F et varie de 500 agrave 7 000 F

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2 LES APPAREILS A OXYDATION CATALYTIQUE (PELLISTOR)

Ce paragraphe propose une synthegravese des documents techniques de EEV [2] et de lINRS [3]

PrincipeLe principe consiste agrave provoquer loxydation catalytique du gaz inflammable ici lammoniacet de mesurer leacutechauffement produit

Le deacutetecteur catalytique est eacutequipeacute en reacutealiteacute de deux eacuteleacutements un deacutetecteur catalytique actifet un eacuteleacutement compensateur non-actif Chaque eacuteleacutement est composeacute dun filament de platinedans une perle dun mateacuteriau reacutefractaire Pour leacuteleacutement deacutetecteur un meacutelange catalytique estappliqueacute sur cette perle tandis que pour leacuteleacutement compensateur la perle est traiteacutee de sorteque loxydation catalytique ne puisse pas avoir lieu

Les deux eacuteleacutements sont connecteacutes dans un Pont de Wheatstone suivant la figure 22 extraitedu document [3]

Figure 22 Scheacutema de principe dun appareil de mesure agrave oxydation catalytiqueLe courant continu qui traverse les perles porte le deacutetecteur agrave une tempeacuterature approprieacutee augaz agrave deacutetecter Le filament du deacutetecteur fonctionne comme un thermomegravetre quand le gazcombustible soxyde sur la perle du deacutetecteur laugmentation de la tempeacuterature reacutesultanteaccroicirct la reacutesistance du filament Ceci deacuteseacutequilibre le pont donnant un signal pouvant ecirctre lusoit en pourcentage de gaz soit en pourcentage de la Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute (LIE)ou bien encore deacuteclenchant une alarme sonore ou visuelle

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Le taux avec lequel le gaz brucirclera sur leacuteleacutement deacutetecteur est une fonction du taux de diffusiondu gaz dans le deacutetecteur Le taux de diffusion est controcircleacute en enfermant les eacuteleacutements dans unbloc de dimensions preacutecises

EEV explique en outre quil existe deux arrangements de montage Dans le premier les gazcirculent agrave un deacutebit donneacute de 05 litreminute Le second arrangement est conccedilu pour unediffusion simple des gaz dans un bloc Dans les deux cas un fritteacute est inclus et un filtre depapier est placeacute dans la tecircte de diffusion pour empecirccher la peacuteneacutetration de poussiegraveres dans lacaviteacute Un autre possibiliteacute est de remplacer le fritteacute par un disque de minuscules billes debronze ou dacier inox (recommandeacute pour lammoniac)

LimitesLa dureacutee de vie du deacutetecteur est limiteacutee Elle est lieacutee agrave la tempeacuterature de fonctionnementmais eacutegalement agrave une perte drsquoefficaciteacute dans le temps qui est deacutependante dunfonctionnement prolongeacute dune exposition agrave des concentrations trop importantes Enfin ledeacutetecteur peut ecirctre deacuteteacuterioreacute (empoisonneacute) par certains gaz ou vapeurs Pour proteacuteger lesdeacutetecteur des effets de certaines vapeurs organiques ou siliconeacutees un filtre interchangeable encharbon actif ou en carbone peut ecirctre utiliseacute

Le signal de sortie du pont est du type repreacutesenteacute figure 23 Il augmente au-delagrave de la LIE(Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute) jusquagrave la stœchiomeacutetrie qui est denviron 10 dans lairpour le meacutethane (cas repreacutesenteacute ci-dessous) et de 21 pour lammoniac Pour desconcentrations supeacuterieures le signal deacutecroicirct de maniegravere lineacuteaire agrave cause du manque decomburant

On peut noter que lorsque la concentration en gaz combustible deacutepasse la valeur de lastœchiomeacutetrie on peut utiliser un autre type de deacutetecteur baseacute sur le principe de laconductiviteacute thermique pour mesurer les fortes concentrations et ainsi enlever le doute surlambivalence A ce titre les eacuteleacutements compensateurs de certains deacutetecteurs agrave oxydationcatalytique peuvent ecirctre utiliseacutes Cependant drsquoapregraves les informations fournies par EEV laconductiviteacute thermique de lrsquoammoniac est tregraves proche de celle de lrsquoair si bien qursquoune mesurepreacutecise et fine risque de srsquoaveacuterer impossible ou tregraves deacutelicate

Figure 23 Signal de sortie dun capteur de type pellistorpour une exposition au meacutethane

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La mesure des concentrations supeacuterieures agrave la stœchiomeacutetrie pourrait ecirctre effectueacutee pardilution avec de lair suivant un rapport de dilution connu par exemple 10 Ainsi 100 vvdammoniac serait abaisseacute agrave 10 et la sensibiliteacute de deacutetection serait alors de lordrede 1 vv

3 LES SEMI-CONDUCTEURSPour la reacutedaction de ce paragraphe nous avons utiliseacute les documents [34]

PrincipeUn semi-conducteur est un mateacuteriau dont les proprieacuteteacutes conductrices de leacutelectriciteacute sontintermeacutediaires entre celles dun conducteur et celles dun isolant La preacutesence dun gazprovoque une variation de reacutesistance eacutelectrique de leacuteleacutement semi-conducteur du deacutetecteur parles pheacutenomegravenes dadsorption physique (pheacutenomegravene reacuteversible) et de combustion catalytique agravela surface du semi-conducteur le gaz adsorbeacute soxyde en preacutesence de loxygegravene de surface etle produit de la combustion se deacutesorbe La modification de la teneur en oxygegravene agrave la surfaceentraicircne une modification de leacutequilibre eacutelectrons-trous (le trou eacutetant le site dadsorption) dansle semi-conducteur Cette variation est directement lieacutee agrave la concentration en gaz et modifieleacutequilibre eacutelectrique du circuit dans lequel le deacutetecteur est placeacute

Dans le cas du deacutetecteur Figaro le mateacuteriau semi-conducteur utiliseacute est du dioxyde deacutetain(SnO2-X) qui est chauffeacute agrave haute tempeacuterature (par exemple 400degC)

LimitesLes deacutetecteurs agrave semi-conducteur sont tregraves sensibles agrave la tempeacuterature la conductibiliteacuteaugmente avec la tempeacuterature De plus le fonctionnement des semi-conducteurs est perturbeacutepar des paramegravetres interfeacuterents qui sont lhumiditeacute les poussiegraveres les graisses ou dautres gazagrave adsorption preacutefeacuterentielle

Reacutefeacuterences Biliographiques[1] Accorsi Rapport final CECA - Faisabiliteacute de campagnes de mesures datmosphegraveres de

travail par des appareils multigaz transportables 1992

[2] EEV Combustible Gas Detectors - Product Data[3] A Accorsi J C Laforest P Hureacute Deacutetection de meacutelanges air-ammoniac INRS

Cahiers de notes documentaires ndeg127 p 217-222 2e trimestre 1987

[4] FIGARO - Products Catalog

Page 8: AMMONIAC - Ineris · 2017. 6. 30. · substance très toxique, corrosive, inflammable et explosive dans certaines conditions. Pour mémoire, la perte de confinement d’une citerne

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22 EXPLOSIBILITE ET INFLAMMABILITE

Les informations reporteacutees ci-apregraves proviennent notamment de lrsquoeacutetude reacutealiseacutee par lrsquoINERIS(Abiven 1991) agrave la demande du Ministegravere de lrsquoEnvironnement

221 Limites drsquoexplosibiliteacute

Dans la litteacuterature diffeacuterentes valeurs existent relativement aux Limites Infeacuterieures etSupeacuterieures drsquoExplosibiliteacute (LIE et LSE) La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du Servicede lrsquoEnvironnement Industriel du Ministegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et delEnvironnement fournit les valeurs suivantes LIE 16 et LSE 25 Ces valeurs sonteacutegalement indiqueacutees par lrsquoINRS (1989) et SAX (1996) Drsquoautres auteurs donnent des valeursleacutegegraverement diffeacuterentes LIE 15 et LSE 28 drsquoapregraves NFPA (1994) et Medart (1979) LIE155 et LSE 27 drsquoapregraves Weiss (1985)

222 Tempeacuterature drsquoauto-inflammation

La tempeacuterature drsquoauto-inflammation drsquoun meacutelange de gaz ou de vapeur est la tempeacuteratureminimale agrave partir de laquelle le meacutelange est le siegravege drsquoune reacuteaction chimique suffisammentrapide pour qursquoune flamme apparaisse spontaneacutement et se propage dans tout le meacutelange Latempeacuterature drsquoauto-inflammation de lrsquoammoniac releveacutee dans la litteacuterature est de 650degC(Chaineaux 1991)

223 Energie minimale drsquoinflammationLa mise agrave feu drsquoun meacutelange inflammable exige lrsquointroduction locale drsquoune certaine quantiteacutede chaleur Lrsquoeacutevaluation de cette quantiteacute drsquoeacutenergie neacutecessaire pour enflammer le meacutelange estrelativement deacutelicate

Buckley et Husa (1962) ont deacutetermineacute lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammation de lrsquoammoniac enutilisant un systegraveme capacitif Ils ont obtenus ainsi une eacutenergie minimale drsquoinflammation delrsquoammoniac de 680 millijoules

Kramer (1985) a obtenu une eacutenergie minimale pour un meacutelange ammoniac-air de14 millijoules Cette valeur tregraves diffeacuterente de celle obtenue par Buckley et Husa montre ladifficulteacute pour quantifier lrsquoeacutenergie de deacutecharge des dispositifs expeacuterimentaux utiliseacutes

Neacuteanmoins malgreacute cette plus faible valeur pour lrsquoeacutenergie minimale drsquoinflammationdeacutetermineacutee par Kramer un meacutelange air-ammoniac possegravede une eacutenergie minimaledrsquoinflammation plus eacuteleveacutee (de 1 agrave 2 ordres de grandeur) par rapport agrave la plupart des meacutelangesair-hydrocarbures

224 Agents extincteurs

Les agents extincteurs qui doivent ecirctre employeacutes sont uniquement le CO2 ou les poudres degraveslors que de lrsquoammoniac agrave lrsquoeacutetat liquide peut ecirctre preacutesent En effet le contact de lrsquoeau surlrsquoammoniac liquide communique de la chaleur agrave ce dernier et favorise sa vaporisation

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23 REACTIONS AVEC DES CONTAMINANTS

Lrsquoammoniac sert agrave la fabrication de beaucoup de produits nitreacutes Mais il existe des reacuteactionsdangereuses avec certains composeacutes ou certaines familles de composeacutes

Le meacutelange drsquoammoniac avec un contaminant peut conduire agrave la formation de produitsexplosifs

LrsquoINRS (1976) mentionne dans ses cahiers de notes documentaires (note 1024-84-76) desproduits conduisant agrave des reacuteactions chimiques dangereuses avec lrsquoammoniac tels que lrsquoacidenitrique lrsquooxygegravene le bore ou les oxydants

231 Les halogegravenes et interhalogegravenesLes halogegravenes (fluor chlore brome iode) reacuteagissent vivement sur lrsquoammoniac et sessolutions Des reacuteactions explosives peuvent eacutegalement avoir lieu avec les produits suivants aceacutetaldeacutehyde acide hypochloreux ferricyanure de potassium Il se produit des composeacutesexplosifs tels que les trihalogeacutenures drsquoazote

Par exemple

avec le chlore Cl2 les meacutelanges sont explosifs srsquoils sont chauffeacutes ou si le chlore est enexcegraves agrave cause de la formation de trichlorure drsquoazote

avec du pentafluorure de brome BrF5 des explosions sont probables

232 Les meacutetaux lourdsLrsquoammoniac est capable de reacuteagir avec quelques meacutetaux lourds (lrsquoargent lrsquoor le mercure)pour produire des mateacuteriaux qui peuvent exploser violemment quand ils sont seacutecheacutes

avec du chlorure drsquoor (III) AuCl3 sous une large varieacuteteacute de conditions la preacutesencedrsquoammoniac conduit agrave des composeacutes explosifs ou fulminants qui explosent quand ilssont chauffeacutes

avec les oxydes drsquoargents AgO Ag2O il y a formation de composeacutes explosifs

avec du mercure Hg la reacuteaction donne des produits qui sont fortement explosifs etqui deacutetonent facilement On ne doit pas utiliser drsquoinstrument contenant du mercure sicelui-ci peut entrer en contact avec de lrsquoammoniac (BIT 1993)

233 Les oxydants et les peroxydesLrsquoammoniac reacuteagit sur de nombreux oxydes et peroxydes le peroxyde de chlore agrave froidlrsquoanhydrique iodique agrave chaud les perchlorates qui vers 250deg C donnent lieu agrave une reacuteactionviolente Le meacutelange drsquoun composeacute oxydant et drsquoammoniac liqueacutefieacute peut exploser sous lrsquoeffetdrsquoun choc

Par exemple

avec le peroxyde drsquohydrogegravene H2O2 de lrsquoammoniac dissout dans 996 deperoxyde donne une solution instable qui explose violemment

avec du chlorure de nitryle ClNO2 lrsquointeraction est tregraves violente mecircme agrave - 75 degC

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9

avec le difluorure de trioxygegravene F2O3 la reacuteaction peut causer des inflammations etdes explosions mecircme agrave - 183 degC Avec de lrsquoammoniac solide il reacuteagit pour donnerdes inflammations ou des explosions

avec de lrsquooxygegravene O2 srsquoils sont mis en contact dans un appareil reacutefrigeacuterant il peut yavoir une explosion De plus en preacutesence drsquoammoniac lrsquooxygegravene peut acceacuteleacuterer ouprovoquer de la corrosion

234 Les acides

Avec certains acides des reacuteactions violentes sont observeacutees tel que

avec lrsquoacide hypochloreux pur HClO lrsquoammoniac sous forme gazeuse explose agraveson contact et libegravere du chlore

avec lrsquoacide nitrique HNO3 un jet drsquoammoniac brucircle dans une atmosphegravere drsquoacidenitrique

235 Autres aspects

Lrsquoammoniac peut aussi causer des reacuteactions incandescentes par exemple

avec le bore B chauffeacute dans une atmosphegravere drsquoammoniac sec

avec lrsquoanhydre chromique CrO3 lrsquoammoniac gaz deacutecompose le trioxyde sec avecincandescence agrave la tempeacuterature ordinaire

Lrsquoammoniac peut eacutegalement former des meacutelanges auto-inflammables

avec lrsquoacide nitrique HNO3 (Cf sect 234)

avec le dichlorure de chromyle CrO2Cl2 lrsquoammoniac peut ecirctre enflammeacute par ceproduit

236 Stabiliteacute

A tempeacuterature ordinaire le gaz ammoniac est un composeacute stable sa dissociation enhydrogegravene et en azote ne commence que vers 450 - 500deg C En preacutesence de certains meacutetauxcomme le fer le nickel lrsquoosmium le zinc lrsquouranium cette deacutecomposition commence degraves latempeacuterature de 300deg C et est presque complegravete vers 500 agrave 600deg C

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24 TOXICITE

241 GeacuteneacuteraliteacutesConcernant la toxiciteacute de lrsquoammoniac il existe diffeacuterentes valeurs publieacutees pour un mecircmeeffet donneacute

A cela trois raisons fondamentales

lrsquoabsence drsquoexpeacuterimentation humaine pour les concentrations eacuteleveacutees

la dispariteacute des individus constituants un eacutechantillonnage humain par rapport agrave uneacutechantillonnage drsquoanimaux de laboratoire seacutelectionneacutes pour lequel la reacuteponse varie peudrsquoun animal agrave lrsquoautre

et la difficulteacute drsquoextrapoler agrave lrsquohomme des reacutesultats issus de lrsquoexpeacuterimentation animaleLa toxiciteacute de lrsquoammoniac gazeux est lieacutee agrave sa tregraves grande solubiliteacute et agrave lrsquoalcaliniteacute dessolutions reacutesultantes qui en fait un agent agressif des muqueuses et des poumons

Srsquoil existe des valeurs fiables sur les daphnies ou les rats la toxiciteacute sur lrsquohomme est plusdeacutelicate agrave deacuteterminer Notamment lrsquoinfluence de la concentration ou de la dureacutee drsquoexpositionest difficile agrave eacutevaluer A cet eacutegard une eacutetude sur la laquo toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniac raquo a eacuteteacutereacutealiseacutee par lrsquoINERIS (Auburtin 1999)

Lrsquoexposition agrave une atmosphegravere chargeacutee drsquoammoniac peut provoquer diverses atteintescorporelles deacutetailleacutees ci-apregraves

Atteintes oculaires elles peuvent ecirctre provoqueacutees par lrsquoaction des vapeurs mais aussipar les projections de liquide Elles se manifestent par du larmoiement desconjonctivites pouvant srsquoaccompagner drsquoatteintes agrave la corneacutee plus ou moins profondes

Atteintes cutaneacutees sous forme de dermites de contact

Atteintes respiratoires lrsquoinhalation de vapeurs ammoniacales provoque une irritationdes voies respiratoires supeacuterieures avec eacuteternuement dyspneacutee et toux le stade le plusgrave eacutetant lrsquoœdegraveme aigu du poumon (OAP) LrsquoOAP est un accident qui se produitapregraves inhalation de gaz veacutesicants (Cl2 NH3 SO2) par deacutegradation des parois desalveacuteoles pulmonaires qui sont alors inondeacutees par le plasma sanguin Fort heureusementle seuil de deacutetection olfactive de lrsquoammoniac se situe bien en dessous des concentrationsconsideacutereacutees dangereuses

Brucirclures digestives lrsquoingestion drsquoammoniaque est suivie de pheacutenomegravenes douloureuxtregraves intenses avec intoleacuterance gastrique eacutetat de choc srsquoaccompagnant parfoisdrsquoeacuterythegraveme ou de purpura La complication agrave redouter est lrsquoœdegraveme de la glotte

Lrsquoammoniac sous forme liquide en contact direct avec la peau gegravele les tissus et provoque desbrucirclures Les solutions drsquoammoniac sont fortement alcalines et par suite tregraves irritantes pour lesmuqueuses la peau et les yeux

Lrsquoexposition prolongeacutee et reacutepeacuteteacutee agrave lrsquoammoniac entraicircne une toleacuterance plus eacuteleveacutee Lesodeurs et les effets irritants sont perccedilus plus difficilement

Les seuils de perception olfactive sont tregraves variables suivant lrsquoindividu allant de quelquesppm agrave plusieurs dizaines de ppm

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242 Toxicologie aigueumlSur ce point les reacutesultats sont tireacutes drsquoobservations effectueacutees lors drsquoaccidents et nondrsquoexpeacuterimentations rigoureuses toutefois le seuil drsquoirritation a pu ecirctre mesureacute sur desgroupes de volontaires

Les valeurs de concentration leacutetale 50 (CL501) permettent essentiellement drsquoeacutevaluer lesrisques fatals pour lrsquohomme car il est impossible drsquoeffectuer de telles expeacuteriences sur lrsquoecirctrehumain

Une donneacutee concernant la toxiciteacute pour lrsquohomme nrsquoest exploitable que si elle associe une concentration un temps drsquoexposition et une probabiliteacute drsquoapparition des effets

La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du SEI (Service de lrsquoEnvironnement Industriel duMinistegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et de lEnvironnement) fournit les valeurssuivantes

Dureacutee 3 min 10 min 20 min 30 min 60 min 120 min

Seuil des Effets Leacutetaux2

(mgm3) 14 000 7 500 5 300 4 330 3 100 2 200

Seuil des Effets Irreacuteversibles3

(mgm3) 696 484 393 348 283 229

Odeur(mgm3) 362 (soit 5 ppm)

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 5 Valeurs de toxiciteacute de lammoniac issu de la fiche TOX 003-06-1998

La deacutetection de lrsquoammoniac par lodorat humain deacutepend de la sensibiliteacute des personnes Cettelimite olfactive se situe geacuteneacuteralement agrave partir dune concentration comprise entre 5 et 25 ppm

Cette valeur est bien infeacuterieure au seuil correspondant agrave des dommages irreacuteversiblesqui lui-mecircme est notablement infeacuterieur au seuil relatif aux effets leacutetaux Pour meacutemoire cetaspect nrsquoest pas veacuterifieacute pour drsquoautres gaz tels que par exemple le monoxyde de carbone quiest inodore

1 CL50 valeur calculeacutee agrave partir de la concentration de produit supposeacutee provoquer la mort de 50 de lapopulation expeacuterimenteacutee pendant un temps drsquoexposition deacutetermineacute

2 Seuil des effets leacutetaux Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas de risque de deacutecegravesLa notion de laquo la plupart des individus raquo exclut les sujets laquo hypersensibles raquo tels que les insuffisantsrespiratoires

3 Seuil des effets irreacuteversibles Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas un effet irreacuteversibleUn effet irreacuteversible correspond agrave la persistance dans le temps drsquoune atteinte leacutesionnelle ou fonctionnelledirectement conseacutecutive agrave une exposition en situation accidentelle (exposition unique et de courte dureacutee)ayant pour conseacutequences des seacutequelles invalidantes

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243 Toxicologie sur les lieux de travailLa concentration autoriseacutee pour lrsquoammoniac en atmosphegravere de travail est reacuteglementairementlimiteacutee et controcircleacutee dans la plupart des pays industrialiseacutes Les valeurs actuellement admisesqui peuvent varier drsquoun pays agrave lrsquoautre se situent geacuteneacuteralement entre 25 et 50 ppm Desvaleurs plus eacuteleveacutees sont deacutefinies pour des expositions de courte dureacutee ou en situationdrsquourgence Les valeurs retenues en France sont donneacutees dans le tableau 6 ci-apregraves

Deacutesignation Deacutefinition Valeur(ppm)

Observations

VLE Valeur Limite drsquoExposition sur lelieu de travail pendant 15 minutes 50 Circulaire du Ministegravere du

Travail du 19 juillet 1982France

VME Valeur limite de MoyennedrsquoExposition sur le lieu de travailpour un poste de 8 heures

25 Circulaire du Ministegravere duTravail du 19 juillet 1982France

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 6 Valeurs limites sur les lieux de travail en France

244 Synthegravese des reacutesultats sur la toxicologie humaine

Les deux tableaux pages suivantes preacutesentent diffeacuterents effets observeacutes selon la concentrationet le temps drsquoexposition

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tableau 7 Effets de lrsquoammoniac sur lrsquohomme

Ce tableau 7 est tireacute de lrsquoeacutetude INERIS (Auburtin 1999) sur la toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniacA titre drsquoinformation le NIOSH (1987) propose une valeur IDLH (Immediatly Dangerous toLife or Health) pour lrsquoammoniac de 500 ppm Pour meacutemoire cette valeur IDLH correspond agraveune concentration maximale dans lrsquoair jusqursquoagrave laquelle une personne exposeacutee pendant au plus30 minutes peut fuir sans risquer drsquoeffets irreacuteversibles

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Concentrationen mgm-3

Effets Temps drsquoexposition

35 Odeur perceptible par certainsindividus

18 Odeur perceptible par la plupartdes individus

Valeur limite moyenne drsquoexpositionprofessionnelle en France et dans denombreux pays

35 - 70 Irritation perceptible par la plupartdes individus au niveau des yeux

Toleacuterable jusqursquoagrave 2 heures pour lespersonnes non habitueacutees agrave ecirctreexposeacutees les personnes habitueacuteespeuvent supporter pendant le mecircmetemps des concentrations plus eacuteleveacutees

87 - 100 Irritation des yeux des voiesnasales et des muqueusesIrritation de la gorge et des voiesrespiratoires

Temps dexposition supeacuterieur agrave 1heure

140 Nauseacutee et maux de tecircte280 - 490 Irritation immeacutediate des yeux du

nez de la gorge et des voiesrespiratoires supeacuterieures

Une exposition drsquoune frac12 h agrave 1 hnrsquoentraicircne pas de dommages seacuterieuxbien qursquoune irritation de lrsquoappareilrespiratoire supeacuterieur puisse persisterpendant 24 h agrave la suite drsquouneexposition de 30 min Une aggravationde problegravemes respiratoires preacuteexistantspeut survenir

700 - 1 400 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorgespasmes bronchitiques

Des dommages aux yeux et ausystegraveme respiratoire peuvent survenirsrsquoils ne sont pas traiteacutes rapidementUne exposition de 30 min peutentraicircner des effets tregraves seacuterieux sur lespersonnes preacutedisposeacutees aux problegravemesrespiratoires

2 100 - 2 800 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorge

Peut ecirctre fatal apregraves 30 min

3 500 - 8 400 Spasme respiratoire Asphyxierapide œdegraveme seacuterieuxstrangulation

Fatal en quelques minutes

tableau 8 Effets de lammoniac sur lhommeen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

Ce tableau 8 est tireacute de lrsquolaquo aide-meacutemoire sur les risques preacutesenteacutes par lrsquoammoniac raquo reacutealiseacutepar le SNIE (1991)

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245 Toxicologie de la faune et la flore

2451 Animaux

Le tableau 9 preacutesente quelques effets observeacutes sur des animaux

Espegraveces Concentrationen mgm-3

Effets

Porcs 75 - 100 Toux seacutecreacutetions nasales orales et lacrymales

140 Symptocircmes seacutevegraveres drsquoirritation et convulsion apregraves36h drsquoexposition avec reacutetablissement 7 h apregraves la finde lrsquoexposition

Lapins 280 Une exposition de 10 min entraicircne la cessationirreacuteversible de lrsquoactiviteacute ciliaire

350 Mecircmes effets que ci-dessus pour une exposition de 5min

3 500 LC 50 - 1 h

Chats 3 500 LC 50 - 1 h

tableau 9 Effets toxicologiques de lammoniac sur quelques animauxen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

2452 Vie aquatique

Lrsquoammoniac libre (non ioniseacute) dans les eaux de surface est toxique pour les poissonsCependant les ions ammonium ne le sont pas Ainsi en cas de contamination de lrsquoeau parlrsquoammoniac les sels drsquoammonium qui peuvent se former ne preacutesentent pas de risque toxiqueLa valeur du pH de lrsquoeau est importante car lrsquoammoniac libre se forme pour des pH supeacuterieursagrave 75-80

Pour la truite des troubles apparaissent degraves 03 mgl-1 Les percideacutes (ou les castotomideacutes) etles salmonideacutes sont les varieacuteteacutes les plus sensibles pour les espegraveces en eau douce Pour lrsquoeau demer les crevettes apparaissent comme lrsquoespegravece inverteacutebreacutee la plus sensible Selon le type depoissons le risque de mortaliteacute apparaicirct entre 12 et 5 mgl-1 (ces valeurs se reacutefegraverent agravelrsquoammoniac non ioniseacute)

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Pour lrsquoammoniac ioniseacute (ammoniaque en solution) des concentrations leacutetales (CL50) pourquelques espegraveces sont reporteacutees dans le tableau suivant

Espegraveces Seuil Dureacutee de lrsquoexposition Concentration

daphnies CL50 24 h 27 mgl-1

poissons CL50 24 h 182 mgl-1

algues CL50 5 jours 185 mgl-1

tableau 10 concentrations leacutetales (CL50) pour quelques espegraveces

2453 La flore

Lrsquoammoniac est consideacutereacute comme biodeacutegradable et non accumulable Il neacutecessite cependantun suivi sous forme de bilan annuel des rejets dans lrsquoeau lrsquoair et le sol pour une utilisationannuelle supeacuterieure agrave 10 tonnes

Lrsquoammoniac peut ecirctre toxique pour certaines plantes car il ne peut pas ecirctre excreacuteteacute Il estassimileacute par combinaison avec des chaicircnes carboneacutees et ainsi lrsquoexcegraves drsquoammoniac peut passerdans le meacutetabolisme du sucre

Drsquoautres plantes disposent de fonctions permettant lrsquoassimilation de lrsquoammoniac leshabilitant ainsi agrave le toleacuterer ou agrave lrsquoutiliser preacutefeacuterentiellement

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3 DISPERSION ATMOSPHERIQUE

31 CONTEXTE

La connaissance des meacutecanismes de dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac srsquoapplique dansles trois cas de figure suivants

Le caractegravere preacutevisionnel drsquoune eacutetude de dispersion atmospheacuterique permet denvisagerles risques potentiels drsquoune installation industrielle notamment dans le cadre des eacutetudesde danger ou des eacutetudes dimpact

Lors dune situation accidentelle la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuterique permetdeacutevaluer les mesures agrave prendre en temps reacuteel

Suite agrave un accident lrsquoanalyse des conditions de dispersion dans lrsquoatmosphegravere peutpermettre de mieux comprendre les origines de ces accidents et dans certains cas devalider des modegraveles de dispersion atmospheacuterique qui servent aux eacutetudessusmentionneacutees

Pour eacutetudier la dispersion atmospheacuterique des approches diffeacuterentes existent

reacutealisation drsquoessais en grandeur reacuteelle

simulation sur maquette (hydraulique ou aeacuteraulique)

utilisation de codes de calcul matheacutematiquesCette derniegravere maniegravere dappreacutehender les pheacutenomegravenes de transport et de diffusion des gazdans lrsquoatmosphegravere preacutesente des avantages sur les techniques eacutevoqueacutees preacuteceacutedemment tels quele non recours agrave de lourdes proceacutedures expeacuterimentales la rapiditeacute de leacutetude et la possibiliteacutedenvisager un grand nombre de cas

Cependant afin de pouvoir acceacuteder agrave la simulation il est neacutecessaire de bien connaicirctre lespheacutenomegravenes qui reacutegissent la dispersion atmospheacuterique A cet eacutegard des essais agrave grandeeacutechelle srsquoimposent

Lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac preacutesente un inteacuterecirct majeur pour deuxraisons Drsquoune part lrsquoammoniac est une substance tregraves toxique corrosive inflammable etexplosive dans certaines conditions Drsquoautre part lrsquoammoniac est une substance tregraves reacutepanduedont les utilisations sont nombreuses de part ses proprieacuteteacutes chimiques ou physiques

Concernant ses proprieacuteteacutes chimiques la principale utilisation de lrsquoammoniac est la fabricationdrsquoengrais Lrsquoammoniac repreacutesente la plus grande source concentreacutee en azote pourlrsquoagriculture qui consomme environ 85 agrave 90 de la production Lrsquoindustrie utiliselrsquoammoniac comme matiegravere premiegravere pour la fabrication drsquoexplosifs de fibres et deplastiques Il est aussi utiliseacute dans la fabrication du papier du caoutchouc dans les raffinerieslrsquoindustrie du cuir lrsquoindustrie pharmaceutique

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En ce qui concerne lrsquoutilisation lieacutee aux proprieacuteteacutes physiques lrsquoammoniac est utiliseacute commeagent reacutefrigeacuterant dans les systegravemes de compression et drsquoabsorption Certaines caracteacuteristiquesde lrsquoammoniac comme sa chaleur latente eacuteleveacutee sa basse densiteacute de vapeur et sa stabiliteacutechimique favorisent son utilisation dans de grandes installations industrielles

Ces deux particulariteacutes de lrsquoammoniac sa nociviteacute et sa grande utilisation impliquent qursquoautitre de la seacutecuriteacute des personnes lrsquoon cherche agrave mieux connaicirctre son comportement en cas deperte de confinement notamment en cas de rejets accidentels agrave lrsquoatmosphegravere

Dans cette optique ce chapitre propose donc

de faire le point sur les essais de dispersion atmospheacuterique qui ont pu ecirctre reacutealiseacutes aveclrsquoammoniac

de preacutesenter lrsquoeacutetat de lrsquoart et les lacunes de la modeacutelisation de la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac car la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuteriqueconstitue une eacutetape cleacute lors de leacutetude drsquoun rejet de produits toxiques

et de justifier les axes drsquoeacutetude deacuteveloppeacutes dans le cadre de ce programme de recherche

32 ESSAIS DE DISPERSION ATMOSPHERIQUE

Apregraves une description des principales caracteacuteristiques des rejets drsquoammoniac ce paragraphepreacutesente drsquoabord des essais de dispersion atmospheacuterique drsquoammoniac et ensuite preacutesentesuccinctement des essais de dispersion reacutealiseacutes avec des gaz lourds

321 Caracteacuteristiques des rejets accidentels drsquoammoniacLa dispersion atmospheacuterique drsquoun gaz est influenceacutee par les conditions du rejet par lesconditions meacuteteacuteorologiques et eacutegalement par la nature du gaz rejeteacute

Les rejets accidentels drsquoammoniac peuvent ecirctre de diffeacuterents types

jet drsquoammoniac gazeux agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de la phasegazeuse)

jet drsquoammoniac diphasique agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de laphase liquide)

eacutevaporation drsquoune flaque drsquoammoniac liquide dont la tempeacuterature est infeacuterieure ou eacutegaleagrave sa tempeacuterature drsquoeacutebullition4

fuite drsquoammoniac liquide agrave partir drsquoun reacuteservoir cryogeacutenique (ammoniac liquide detempeacuterature infeacuterieure agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition et agrave pression atmospheacuterique)

Lrsquoammoniac preacutesente des caracteacuteristiques speacutecifiques de dispersion et selon le type de rejet ladispersion de lrsquoammoniac rejeteacute sera diffeacuterente Le type de rejet qui a eacuteteacute plusparticuliegraverement eacutetudieacute dans le cadre de ce programme est le rejet drsquoammoniac diphasique agravepartir de la phase liquide drsquoun reacuteservoir sous pression

4 Pour meacutemoire la tempeacuterature drsquoeacutebullition de lrsquoammoniac sous la pression normale est de -334degC

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Lrsquoensemble des eacutetudes reacutealiseacutees sur les rejets diphasiques deacutecompose le jet en trois grandeszones comme le preacutesente la figure 1 suivante

figure 1 jet diphasique

Ces trois grandes zones sont respectivement

la zone dexpansion Crsquoest dans cette zone de longueur tregraves faible entre 05 et 4 fois lediamegravetre de la bregraveche (IANELLO 1989) que se produit la deacutetente du fluide de lapression agrave la bregraveche agrave la pression atmospheacuterique Du fait de cette brusquedeacutepressurisation la phase liquide du rejet se trouve dans un eacutetat surchauffeacute et il seproduit presque instantaneacutement une vaporisation dune fraction de cette phase liquideCe pheacutenomegravene est appeleacute le flash thermodynamique La phase gazeuse creacutee par cepheacutenomegravene de flash aura agrave cause de sa plus faible densiteacute une vitesse plus eacuteleveacutee quecelle du liquide Cette diffeacuterence de vitesse entre les deux phases provoquelrsquoentraicircnement de la phase liquide et sa fragmentation en fines gouttelettes Cesgouttelettes sont entraicircneacutees par la phase gazeuse agrave grande vitesse et constituent ce quelrsquoon appelle laquo lrsquoaeacuterosol raquoAinsi agrave la fin de cette zone le jet est constitueacute dune phase gazeuse et dune phaseliquide sous forme daeacuterosol et il est communeacutement admis que lrsquoensemble du jet (phasesliquide et gazeuse) se trouve agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition du mateacuteriau rejeteacute

la zone dentraicircnement Dans cette zone le jet turbulent provoque lentraicircnement delair ambiant au sein du jet Leacutenergie apporteacutee par cet air plus chaud que le jet sert dansun premier temps agrave vaporiser les gouttelettes de liquide preacutesentes dans le jet Cettevaporisation provoque le refroidissement du jet qui se comporte alors comme un jet degaz lourd dans latmosphegravereUne fois la phase liquide entiegraverement vaporiseacutee cette eacutenergie sert agrave reacutechauffer le jetalors devenu entiegraverement gazeux

la zone de dispersion passive Avec lentraicircnement de lair la vitesse du jet vaprogressivement deacutecroicirctre jusquagrave atteindre la vitesse du vent A partir de ce moment onparlera de dispersion passive du jet dans latmosphegravere

Zone dexpansion

Zone dentraicircnement de lair Zone de dispersion passive

Conduite Bregraveche

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La preacutesence drsquoobstacles joue un rocircle eacutegalement sur la dispersion atmospheacuterique de gaz lourdset en particulier de lrsquoammoniac liqueacutefieacute

Si lrsquoobstacle est suffisamment proche du rejet il va modifier la phase initiale de la dispersionet par suite il va influencer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere Par exemple un rejet diphasiquesous forme de jet qui rencontre un obstacle tel qursquoun mur ou le sol peut conduire agrave laformation drsquoune flaque Dans ce cas la dispersion de lrsquoammoniac issue de la flaque estdiffeacuterente de celle qui aurait suivi le jet libre

En revanche si lrsquoobstacle est loin du point drsquoeacutemission et si le nuage formeacute par lrsquoammoniac aune taille comparable agrave lrsquoobstacle ce dernier modifie seulement lrsquoeacutecoulement des massesgazeuses il ne va pas modifier lrsquoeacutetat physique du rejet Dans ce cas lrsquoincidence sur ladispersion sera moindre que dans le cas preacuteceacutedent et drsquoautant plus faible que le nuage seradilueacute et grand devant lrsquoobstacle

322 Essais de A ResplandyLes informations contenues dans ce paragraphe ont eacuteteacute tireacutees des synthegraveses de A Resplandy(1967 1968 1969)

3221 ContexteAfin de deacuteterminer des mesures agrave preacuteconiser pour la seacutecuriteacute du voisinage des stockagesdrsquoammoniac liqueacutefieacute A Resplandy Commissaire-Inspecteur des Etablissements Classeacutes etRapporteur au Comiteacute Consultatif des Etablissements Classeacutes a meneacute deux seacuteriesdrsquoexpeacuteriences de dispersion de lrsquoammoniac liquide Elles se sont deacuterouleacutees drsquoune part aucamp militaire de Boissise-la-Bertrand en juin 1967 et drsquoautre part au camp militaire deMourmelon en mars 1968

Les expeacuteriences avaient pour objectif de

preacuteciser dans quelles conditions lrsquoammoniac diffuse dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoundeacuteversement en phase liquide afin de deacuteterminer le rayon des zones drsquoisolement agraveprescrire autour des stockages sous pression

examiner dans quelle mesure le reconditionnement drsquoammoniac liquide peut ecirctreenvisageacute

eacuteprouver lrsquoefficaciteacute des moyens drsquointervention dont disposent les formations de laProtection Civile appeleacutees agrave intervenir en cas de fuite accidentelle drsquoammoniac liquide

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3222 Conditions des essais

A - Essais de Boissise-la-Bertrand Juin 1967

Les reacuteservoirs drsquoammoniac liquide eacutetaient composeacutes

drsquoune citerne semi-remorque contenant 15 tonnes drsquoammoniac sous une pression de7 bar doteacutee drsquoune canalisation de 2 pouces deacutebitant environ 20 000 kgh (55 kgs) enphase liquide et drsquoun conduit de 1 pouce deacutebitant 100 kg drsquoammoniac liquide en70 secondes environ (14 kgs)

drsquoun ravitailleur tracteacute comportant deux reacuteservoirs drsquoammoniac sous 7 bar de capaciteacuteunitaire eacutegale agrave 2 000 kg chaque reacuteservoir eacutetant eacutequipeacute pour deacutebiter en phase liquidepar une canalisation de 1frac14 pouce ou en phase gazeuse par une canalisation de frac34 depouce

Les essais ont eu lieu le 28 juin 1967 entre 6 h et 11 h La tempeacuterature au sol srsquoest eacuteleveacuteegraduellement de 13degC agrave 17degC Lrsquohumiditeacute relative srsquoest maintenue au voisinage de 85 Lavitesse du vent a varieacute de 0 agrave 3 ms

Deux types drsquoappareils de mesure ont eacuteteacute employeacutes

17 deacutetecteurs manuels Draumlger Les appareils Draumlger sont essentiellement constitueacutes par une pompe agrave soufflet quipermet de faire passer un volume donneacute de gaz agrave travers un tube eacutetalonneacute rempli dereacuteactif coloreacute Trois types de tubes eacutetalonneacutes ont eacuteteacute utiliseacutes

type 05a sensibiliteacute de 5 agrave 70 ppm (mesures inexploitables)

type 25a sensibiliteacute de 50 agrave 700 ppm

type 05a sensibiliteacute de 05 agrave 10 (mesures inexploitables)Notons que ces appareils de mesure ne fournissaient que des valeurs moyennes eacutetabliessur des dureacutees variables (le nombre de coup de pompe nrsquoeacutetant pas constant drsquoapregravesResplandy) et ne permettaient qursquoune seule mesure par essai

Analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun Cet appareil muni drsquoun conduit-sonde de 4-6 mm de diamegravetre et de 60 m de long afonctionneacute coupleacute avec un enregistreur potentiomeacutetrique Philips sur les trois gammes desensibiliteacute suivantes 0 agrave 2 0 agrave 4 0 agrave 10

Trois types de rejets ont eacuteteacute mis en œuvre afin drsquoeacutetudier

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - sans interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 2 pouces termineacute par un coude agrave

90deg pour rejeter verticalement vers le haut et en effectuant 9 rejets drsquoune minuteenviron soit une quantiteacute rejeteacutee drsquoenviron 330 kg drsquoammoniac liquide

- avec interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 1 pouce termineacute par un coude agrave90deg adapteacute sur un reacutecipient cylindrique afin de pouvoir diriger le jet vers le hautcomme preacuteceacutedemment ou vers le fond du reacutecipient situeacute agrave 15 cm de lrsquoextreacutemiteacute duconduit et en effectuant 2 essais drsquoune minute environ (lrsquoun avec un jet dirigeacute vers lehaut lrsquoautre avec un jet dirigeacute vers le bas)

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des possibiliteacutes de reconditionnement de lrsquoammoniac liquide reacutecupeacuterable apregraves un accidentde stockage

des moyens drsquointervention dans le cas drsquoune fuite drsquoammoniac en phase liquide (aeacuterosol)par laction de leau et de la chaleur

B - Essais de Mourmelon Mars 1968Lapprovisionnement en ammoniac provenait dun reacuteservoir semi-remorque identique auxessais preacuteceacutedents de 15 000 kg pouvant deacutebiter en phase liquide par une canalisation de50 mm de diamegravetre et en phase gazeuse par une canalisation de 30 mm de diamegravetre

Les essais se sont deacuterouleacutes le 28 mars 1968 entre 8 h et 12 h 30 La tempeacuterature au sol srsquoesteacuteleveacutee graduellement de 8degC agrave 18degC Lrsquohumiditeacute relative a varieacute de 95 agrave 80 La vitessedu vent eacutetait comprise entre 0 et 3 ms

Trois analyseurs enregistreurs ont eacuteteacute utiliseacutes

analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun identique agravecelui utiliseacute preacuteceacutedemment

analyseur conductimeacutetrique Kuhlmann muni dune sonde de 50 m fonctionnant sur lagamme 0 agrave 05

analyseur par spectromeacutetrie IR de type laquoONERA SOraquo muni dune sonde de 50 m etfonctionnant sur la gamme 0 agrave 01

Trois types de rejets ont eacuteteacute eacutetudieacutes

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - lors dune eacutemission en atmospheacutere stable avec une eacutejection verticale

- en faisant varier lorientation du conduit deacutejection - en suivant leacutevolution de lrsquoaeacuterosol en deacutebit stabiliseacute - en observant la contamination de latmosphegravere dun local dhabitation (caravane)

balayeacute par le nuage drsquoammoniac

la simulation de fuites en phase gazeuse dans un stockage sous pression - en faisant varier la direction de leacutejection

- en interposant un eacutecran lors dune eacutejection verticale

la manipulation de lammoniac liquide agrave lair libre - en eacutetudiant lefficaciteacute de cuvettes de reacutetention en terre et en ciment

- en observant laction de leau sur lrsquoammoniac liquide

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3223 ReacutesultatsDans ces publications A Resplandy (1967 1968 1969) donnent les principaux reacutesultatssuivants

Les fuites en phase liquide provoquent la formation dun aeacuterosol qui avant de se dissiper peutparcourir pousseacute par le vent plusieurs centaines de megravetres au niveau du sol En effet lachaleur latente de vaporisation particuliegraverement eacuteleveacutee de lammoniac ne permet quuneeacutevaporation tregraves lente des micro-gouttes

Lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac est entraicircneacute par le vent mecircme lorsque ce dernier a une vitesseextrecircmement faible en balayant une aire relativement eacutetroite et sans qursquoil y ait de diffusion enamont du point drsquoeacutemission Se propageant plaqueacutees au sol les gouttelettes drsquoammoniacpeuvent ecirctre deacutevieacutees de la trajectoire que leur communique le vent par des obstaclesimportants

La dissipation drsquoun aeacuterosol drsquoammoniac est totale quelques minutes apregraves lrsquoarrecirct delrsquoeacutemission qui en est la cause et il ne subsiste sur la zone balayeacutee aucune concentrationdangereuse pour les humains

Pour une mecircme masse drsquoammoniac liquide eacutejecteacutee dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoun stockagesous pression la formation drsquoaeacuterosol est drsquoautant moins importante que la tempeacuterature de celiquide est proche de son point drsquoeacutebullition agrave la pression atmospheacuterique

A lair libre on ne peut sopposer efficacement agrave la progression des gouttelettes drsquoammoniacavec une pulveacuterisation deau mecircme tregraves importante

La diffusion relativement rapide de lammoniac gazeux dans latmosphegravere permet denvisageren cas de besoin la stabilisation par deacutecompression du contenu des reacuteservoirs non reacutefrigeacutereacutespuis la manipulation agrave lair libre de lammoniac liquide ainsi stabiliseacute

Enfin il a eacuteteacute montreacute combien il peut ecirctre dangereux dintervenir avec de leau sur une nappedammoniac liquide En effet cette action se traduit par une importante eacutemission de gaz etdrsquoaeacuterosol

Dans une eacutemission en phase liquide effectueacutee agrave partir drsquoun stockage drsquoammoniac souspression en agissant sur le mode drsquoeacutejection (interposition drsquoun eacutecran controcircle de direction) ilexiste des possibiliteacutes limiteacutees de reacuteduire la formation drsquoun aeacuterosol et de diminuer la distanceatteinte par le front de cet aeacuterosol

La pollution au niveau du sol peut ecirctre limiteacutee en rejetant verticalement dans lrsquoatmosphegraverelrsquoammoniac gazeux drsquoun reacuteservoir sous pression

Un dispositif judicieusement dimensionneacute permet drsquoeacutequilibrer agrave lrsquoair libre le liquide drsquounreacuteservoir sous pression en eacuteliminant la phase vapeur dans lrsquoatmosphegravere

De lrsquoammoniac en phase liquide eacutequilibreacute agrave la pression atmospheacuterique peut ecirctre efficacementrecueilli et conserveacute agrave lrsquoair libre dans une cuvette de reacutetention toutefois la mise entempeacuterature des parois de cuvelage srsquoaccompagne drsquoune eacutemission de gaz et drsquoaeacuterosol

Les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes par A Resplandy furent parmi les premiersIls ont plutocirct conduit agrave des observations qualitatives qursquoagrave des donneacutees quantitativesreacuteellement exploitables En effet peu de paramegravetres furent mesureacutes et enregistreacutes Enparticulier il nrsquoy a pas eu de caracteacuterisation preacutecise de lrsquoatmosphegravere ni de mesures preacutecisesde la concentration en ammoniac sous le vent de lrsquoeacutemission

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Ces essais ont surtout permis de donner des ideacutees sur le comportement de lrsquoammoniac en casde rejet accidentel et de deacutegager les perspectives agrave eacutetudier Ainsi A Resplandy propose troisthegravemes drsquoeacutetude pour compleacuteter lrsquoeacutetude qui fut reacutealiseacutee

preacuteciser lrsquoinfluence du deacutebit de fuite sur les caracteacuteristiques de lrsquoaeacuterosol formeacute

observer de plus pregraves lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques sur les caracteacuteristiquesde lrsquoaeacuterosol

deacuteterminer les conditions optimales pour amener agrave la pression atmospheacuterique desreacuteservoirs sous pression

323 Essais du Deacutesert de TortoiseLes rejets effectueacutes lors des essais du Deacutesert de Tortoise furent tregraves diffeacuterents de ceux mis enœuvre par Resplandy

Par exemple la quantiteacute dammoniac rejeteacutee en moyenne lors des essais reacutealiseacutes parResplandy en 1967 et 1968 eacutetait de lordre de 300 agrave 500 kg avec un maximum de 1 000 kgpour des dureacutees comprises entre 1 et 6 minutes alors que lors des essais du deacutesert de Tortoiseles quantiteacutes rejeteacutees eacutetaient comprises entre 10 000 agrave 41 000 kg

3231 ContexteUne seacuterie de 4 essais de dispersion de lammoniac a eacuteteacute reacutealiseacutee durant leacuteteacute 1983 par leLawrence Livermore National Laboratory aux Etats-Unis Ces essais sont souvent appeleacutesdans la litteacuterature les essais du Deacutesert de Tortoise Ils ont permis deacutetudier la dispersion danslrsquoatmosphegravere de rejets drsquoammoniac liquide sous pression

3232 Conditions des essaisDeux camions-citernes de 415 m3 de capaciteacute furent utiliseacutes pour les essais Des remorquesde tubes dazote eacutetaient relieacutees aux deux camions-citernes afin de maintenir la pression agravelrsquointeacuterieur des citernes

Le premier essai a eacuteteacute effectueacute avec un orifice de rejet de 319 pouces (81 mm) et les troisautres ont eacuteteacute effectueacutes avec un orifice de 372 pouces (945 mm) de diamegravetre Le rejet eacutetaithorizontal dans la direction du vent et agrave une hauteur de 079 megravetre au-dessus du sol

Le tableau 11 ci-dessous preacutesente les principales caracteacuteristiques de ces rejets

Essai Date Volume durejet en m3

Masserejeteacutee en kg

Dureacutee durejet en s

Deacutebit enkgs

Vitesse duvent en ms

Directiondu vent

Classe destabiliteacute

1 240883 149 10 200 126 81 74 224deg D

2 290883 438 29 900 255 117 57 226deg D

3 010983 324 22 100 166 133 74 219deg D

4 060983 603 41 100 381 109 45 220deg E

tableau 11 Caracteacuteristiques des rejets reacutealiseacutes pendant les essais du deacutesert de Tortoise

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Deux dispositifs principaux furent utiliseacutes pour mesurer les donneacutees meacuteteacuteorologiques et lesconcentrations pour leacutetude de la dispersion

En ce qui concerne leacutetude de la dispersion les concentrations en vapeur furent mesureacutees par

20 capteurs de gaz NDIR de MSA disposeacutes agrave 100 m de la source et tels que le gaz pluslaeacuterosol traversaient un appareil chauffant destineacute agrave vaporiser laeacuterosol afin dedeacuteterminer la quantiteacute de NH3 totale

31 capteurs de gaz IR de LLNL disposeacutes agrave 100 m et 800 m de la source et conccedilus audeacutepart pour des essais de dispersion de gaz naturel liquide (LNG) et non optimiseacutespour la deacutetection de lammoniac mais ils permirent de deacutetecter des concentrationssupeacuterieures agrave 1

24 capteurs IST situeacutes agrave 0 800 1 450 2 800 etou 5 500 m de la sourceLe systegraveme dacquisition et de stockage des donneacutees utilisait les ondes radio UHF pour latransmission des donneacutees Toutes les stations dacquisition de donneacutees et tous les capteurseacutetaient portables sur batterie et hermeacutetiques aux gaz

3233 ReacutesultatsLes deux premiers essais ont eu lieu sur un site satureacute en eau agrave cause de fortes pluies Le siteeacutetait presque totalement sec pour le troisiegraveme essai et complegravetement sec pour le quatriegraveme desorte que les conditions meacuteteacuteorologiques furent au total plus varieacutees que preacutevues

Lessai ndeg4 le plus important de par la quantiteacute rejeteacutee srsquoest deacuterouleacute dans les conditionsatmospheacuteriques les plus stables Il a permis de montrer que le jet eacutetait visible jusquagrave unedistance supeacuterieure agrave 100 m de la source Les dimensions de ce nuage plus lourd que lair sontdenviron 70 m de large et de moins de 6 m de haut La concentration maximale en gazobserveacutee agrave 100 m a eacuteteacute de 65 dapregraves Goldwire (1986) et de 10 dapregraves Koopman et al(1986) Le nuage srsquoeacutetalait sur 400 m de large au moment ougrave il atteignait les 800 m sa hauteureacutetait toujours de 6 m Les effets de gaz lourd et de jet dominent la dispersion

Le tableau 12 ci-apregraves fixe quelques ordres de grandeur issus des reacutesultats expeacuterimentaux Ilpreacutesente les concentrations maximales releveacutees en fonction de la distance sous le vent depuisle lieu drsquoeacutemission

Distance 100 m 800 m 1 450 m 2 800 m 5 500 m

Concentrationmaximale releveacutee

6 agrave 10 14 agrave 16 gt 05 05 100 agrave 200 ppm

tableau 12 Concentrations maximales observeacutees en fonction de la distance sous le ventdepuis le lieu deacutejection dapregraves Koopman et al (1986) et Goldwire (1985 1986)

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Goldwire et al (1986) ont mis en eacutevidence le besoin de modegraveles simples laquoameacutelioreacutesraquo pourpreacutevoir les conseacutequences de rejets accidentels Par ailleurs Hanna et al (1993) utilisenteacutegalement des reacutesultats de Goldwire (1985) pour la comparaison entre les reacutesultats desmodegraveles et les reacutesultats expeacuterimentaux Le tableau suivant preacutesente les concentrationsobserveacutees sur lrsquoaxe du panache

Essais Deacutesert de Tortoise 1 2 3 4

Deacutebits (kgs) 81 117 133 109

Concentration agrave 100 m (ppm) 49 943 83 203 76 881 57 300

Concentration agrave 800 m (ppm) 8 843 10 804 7 087 16 678

tableau 13 Concentrations observeacutees sur lrsquoaxe du panache pendant les essaisdu Deacutesert de Tortoise drsquoapregraves Hanna et al (1993)

Ces reacutesultats sont agrave rapprocher des informations contenues dans le tableau 12Relativement agrave ces reacutesultats plusieurs remarques sont agrave noter

La concentration la plus eacuteleveacutee agrave 100 m est obtenue pour lrsquoessai 2 malgreacute un deacutebit plusimportant pour lrsquoessai 3 La vitesse du vent de lrsquoessai 2 eacutetait plus faible (57 ms) que pourlrsquoessai 3 (74 ms) et la tempeacuterature exteacuterieure eacutetait de 3degC infeacuterieure pour lrsquoessai 2 parrapport agrave lrsquoessai 3

A 800 m la concentration la plus eacuteleveacutee est obtenue pour lrsquoessai 4 dont le deacutebit eacutetait leplus faible parmi les rejets effectueacutes avec lrsquoorifice 372 pouces (essais 2 3 4) En revanchela concentration agrave 100 m eacutetait la plus faible Ce reacutesultat srsquoexplique en partie par desconditions meacuteteacuteorologiques plus stables classe de stabiliteacute E au lieu de classe D pour lesessais 2 et 3

Parmi lrsquoensemble des essais les conditions meacuteteacuteorologiques les plus instables eacutetaientreleveacutees lors de lrsquoessai 3 (Goldwire 1985) Dans ces conditions malgreacute un deacutebit au niveaudu rejet plus important la concentration observeacutee sur lrsquoaxe du panache agrave 800 m srsquoavegravere laplus faible

Ces quelques remarques montrent bien que les conditions meacuteteacuteorologiques jouent un rocircle tregravesimportant pour la dispersion atmospheacuterique dans le champ plutocirct lointain crsquoest-agrave-dire au-delagravede 100 megravetres Il ne suffit pas de caracteacuteriser le terme source finement pour modeacuteliser ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac il faut eacutegalement disposer des conditionsmeacuteteacuteorologiques

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Nota Les 4 paragraphes qui suivent sont essentiellement inspireacutes du document reacutealiseacute parWheatley (avril 1987)

324 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 ont eacuteteacute reacutealiseacutes par J WFrenken et ont eacuteteacute rapporteacutes par Blanken (1980)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient contenant de lrsquoammoniac sous 35 bar 0degC

une buse de rejet de 8 mm de diamegravetre

une tempeacuterature ambiante de -10degC

et une vitesse de vent de lrsquoordre de 2 agrave 3 msLrsquoobjectif de ces essais eacutetait de mesurer la quantiteacute drsquoammoniac collecteacutee sur le sol dans lecas de deux rejets drsquoune minute relarguant chacun 384 kg (064 kgs) dans les configurationssuivantes

un rejet horizontal perpendiculaire au vent situeacute agrave 1 800 mm du sol Ce rejet a permisde recueillir 55 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 143 de lrsquoammoniac rejeteacute

un rejet vertical dirigeacute vers le sol agrave 2 000 mm de celui-ci qui a permis de recueillir273 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 711 de lrsquoammoniac rejeteacute

Le mode de mesure de la quantiteacute drsquoammoniac recueilli nrsquoest pas indiqueacute Aucune mesure deconcentration dans lrsquoair nrsquoa eacuteteacute faite

325 Essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974Les essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974 ont eacuteteacute rapporteacutes par Reed(1974)

Lrsquoobjectif des essais eacutetait la caracteacuterisation de lrsquoefficaciteacute des cuvettes de reacutetention destockages sous pression

Deux seacuteries drsquoessais ont eacuteteacute meneacutees

une seacuterie qui avait pour but de simuler la rupture catastrophique drsquoun container en ocirctantbrusquement un couvercle Les reacutesultats de ces essais ne sont pas deacutecrits par Wheatley(avril 1987)

une autre seacuterie de rejets par un orifice de 1 mm de diamegravetre relieacute par un tuyau agrave unreacuteservoir contenant de lrsquoammoniac sous 65 bar16degC situeacute agrave 1 m du sol sous diversangles Quand lrsquoorifice eacutetait horizontal ou dirigeacute faiblement vers le haut un nuagedrsquoaeacuterosol srsquoest formeacute et aucune formation de liquide nrsquoa eacuteteacute observeacutee au sol Quand ileacutetait pointeacute faiblement vers le bas une petite fraction drsquoammoniac liquide a eacuteteacuterecueillie La quantiteacute nrsquoest pas chiffreacute dans le rapport de Wheatley (avril 1987)

Aucune autre observation nrsquoa eacuteteacute effectueacutee et aucune mesure de concentration dans lrsquoair nrsquoaeacuteteacute faite

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326 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980 rapporteacutes par Blanken(1980) ont mis en œuvre de lrsquoammoniac stockeacute sous 134 bar agrave 38degC et rejeteacute par un tuyaucapillaire de 100 mm de longueur et 2 mm de diamegravetre dans de lrsquoair humide

Lrsquoobjectif des essais eacutetait lrsquoeacutetude de la taille des gouttelettes dans le jet Seuls des reacutesultatsqualitatifs ont eacuteteacute obtenus

Dans une atmosphegravere drsquoammoniac le jet eacutetait transparent et le liquide se seacuteparait du jet etformait une flaque sur le sol

Dans lrsquoair humide le jet eacutetait opaque et lrsquoammoniac liquide nrsquoa pas eacuteteacute recueilli Il a eacuteteacutesupposeacute que lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac initialement formeacute srsquoest vaporiseacute rapidement lorsqursquoil srsquoestdilueacute avec lrsquoair Et il a eacuteteacute conclu que lrsquoopaciteacute eacutetait causeacutee par la condensation de lrsquoeau quiforme un aeacuterosol drsquoammoniac aqueux

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

327 Essais de Landskrona Suegravede 1982Les essais de Landskrona Suegravede 1982 ont eacuteteacute meneacutes par le Swedish National DefenceResearch Institute et ont eacuteteacute rapporteacutes par Nyreacuten et al (1983)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient commercial contenant 1 400 kg drsquoammoniac sous 6 bar et 9degC

une tempeacuterature ambiante de 8degC et une humiditeacute relative de 42

et une vitesse de vent de 13 msLrsquoobjectif des essais eacutetait de mesurer le deacutebit drsquoun rejet drsquoammoniac diphasique et de lecomparer agrave un modegravele theacuteorique

Les rejets ont eacuteteacute effectueacutes agrave partir drsquoun tuyau de diamegravetre inteacuterieur variant de 32 agrave 40 mmSix essais ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec un tuyau de 2 m de longueur et cinq avec un tuyau de 35 mDans chacun des cas le tuyau eacutetait situeacute agrave 2 m au dessus du sol Chaque rejet a dureacute de 60agrave 90 s

Pour tous les essais excepteacute quatre drsquoentre-eux la pression du reacuteservoir a beaucoup varieacutePour les quatre restants la pression de sortie eacutetait de 22 bar et le deacutebit massique de 22 kgsLe jet a toucheacute le sol agrave un point situeacute entre 6 et 10 m du point de rejet Aucune flaque nrsquoa eacuteteacuteobserveacutee

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

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328 Essais du programme FLADISDes rejets drsquoammoniac ont eacuteteacute reacutealiseacutes dans le cadre drsquoun programme drsquoessais europeacuteennommeacute FLADIS (Research on the dispersion of two-phase flashing releases) Ce programmea eacuteteacute reacutealiseacute sous lrsquoeacutegide de la DG XII agrave Bruxelles

Trois campagnes de mesures ont eacuteteacute reacutealiseacutees en avril et aoucirct 1993 et en aoucirct 1994 Au total27 rejets horizontaux drsquoammoniac liqueacutefieacute sous pression ont eacuteteacute reacutealiseacutes

Les deacutebits des rejets ont varieacute de 025 agrave 055 kgs agrave travers des orifices de 40 et 63 mm dediamegravetre Lrsquoessai le plus long a dureacute 40 min

Un des objectifs du programme FLADIS eacutetait drsquoeacutetudier finement le jet drsquoaeacuterosol dans lechamp proche la phase de dispersion en gaz lourd et la transition agrave la dispersion passivePour cela des capteurs ont eacuteteacute disposeacutes en arc de cercle centreacutes sur le point de rejet agrave 20 m70 m et 240 m

Des mesures de la composition de lrsquoaeacuterosol au sein du jet diphasique ont eacuteteacute effectueacutees lorsdes essais De ces mesures il a eacuteteacute observeacute que lrsquoaeacuterosol qui eacutetait constitueacute drsquoammoniacpresque pur proche du point de rejet eacutetait en lrsquoespace de quelques megravetres constitueacute drsquoeaupresque pure

Par ailleurs il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuage drsquoammoniac lors des rejets

329 Essais reacutealiseacutes agrave lrsquoEcole des Mines drsquoAlegravesLrsquoEcole des Mines drsquoAlegraves a reacutealiseacute plusieurs campagnes drsquoessais de dispersion drsquoammoniacdepuis 1996 Les essais sont reacutealiseacutes agrave partir drsquoune ou deux bouteilles drsquoammoniac de 44 kgplaceacutes la tecircte en bas de maniegravere agrave effectuer des rejets en phase liquide (Bara Dussere 1996)Lrsquoobjectif de ces essais est drsquoeacutetudier lrsquoefficaciteacute des queues de paon utiliseacutees par les pompiers

En aval des queues de paon situeacutees agrave environ 1 megravetre des bouteilles une reacuteduction desconcentrations en ammoniac a eacuteteacute constateacutee sur lrsquoaxe du rejet drsquoun facteur supeacuterieur agrave 10 agrave13 m des bouteilles et drsquoun facteur drsquoau moins 3 agrave 20 megravetres En revanche aucune reacuteductionsignificative nrsquoa eacuteteacute observeacutee au-delagrave de 50 megravetres

3210 Autres essais de dispersion atmospheacuterique

Dans le cadre de ce programme des essais de dispersion de produits dans lrsquoatmosphegravere avecdes gaz diffeacuterents de lrsquoammoniac ont eacuteteacute consideacutereacutes

Comme indiqueacute preacuteceacutedemment lrsquoammoniac rejeteacute agrave lrsquoatmosphegravere conduit geacuteneacuteralement agrave laformation drsquoun nuage froid plus lourd que lrsquoair La dispersion se deacuteroule donc comme celledrsquoun gaz lourd jusqursquoagrave ce que le niveau de dilution soit suffisant pour que la dispersion delrsquoammoniac soit preacutesideacutee par les seules caracteacuteristiques de lrsquoeacutecoulement atmospheacuterique(dispersion passive)

Crsquoest pourquoi les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes sur des gaz lourds ont uncertain inteacuterecirct pour lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac Cette affirmationest vraie en particulier pour tous les aspects qui concernent la phase initiale du rejet

Le tableau 14 en page suivante reacutecapitule de maniegravere syntheacutetique les principaux essais dedispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Les essais du Deacutesert de Tortoise sont repris dans ce tableau agrave titre de comparaison

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Burro CoyoteDesert

Tortoise Goldfish Handford Maplin Sands Prairie GrassThorney

Island(instantaneacute)

ThorneyIsland

(continu)

Substance LNG LNG Ammoniac Fluoruredrsquohydrogegravene

Krypton 85 LNG et LPG Dioxyde desoufre

Freacuteon et azote Freacuteon et azote

Type de rejet Liquide agraveeacutebullition

Liquide agraveeacutebullition

Rejetsdiphasiques

Rejetsdiphasiques

Gazeux Liquide agraveeacutebullition

Jet gazeux Gazeux Gazeux

Nombredrsquoessais

8 3 4 3 5 4 et 8 44 9 2

Quantiteacutes enkg 10 700 agrave 17 300 6 500 agrave 12 700 10 000 agrave 36 800 3 500 agrave 3 800 11 agrave 24 Curies

LNG 2 000 agrave6 600

LPG 1 000 agrave3 800

23 agrave 63 3 150 agrave 8 700 4800

Dureacutee en s 79 agrave 190 65 agrave 98 126 agrave 381 125 agrave 360 598 agrave 1 191 60 agrave 360 600 instantaneacute 460

Type desurface

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Sable humide Lit de lacasseacutecheacute

Deacutesert avec desbuissons

Rejet sur deseacutetendues drsquoeaupeu profondes

Herbe Herbe Herbe

Classes destabiliteacute

C-E C-D D-E D C-E D A-F D-F E-F

Distance maxdrsquoobservation

140 - 800 300 - 400 800 3 000 800 400 - 650 800 500 - 580 472

tableau 14 Tableau reacutecapitulatif des principaux essais de dispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Thorney Island 19 essais lors de la phase I 9 essais lors de la phase II et 3 essais pour les rejets continus

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Lrsquoeacutetude des essais mentionneacutes dans le tableau 14 suggegravere les remarques suivantes

Seuls les essais du Deacutesert de Tortoise et de Goldfish ont mis en jeu des rejetsdiphasiques

Les essais de rejet de liquide sur de lrsquoeau (Burro Coyote et Maplin Sands) nepermettent pas de tirer des conclusions pour lrsquoammoniac qui a un comportement tregravesdiffeacuterent avec lrsquoeau

Seuls parmi ces essais ceux de Thorney Island ont mis en œuvre des obstacles

Les enseignements tireacutes de ces essais en terme de dispersion concernent les aspectsgeacuteneacuteraux Ce nrsquoest pas dans le cadre de ces essais que peuvent ecirctre prises en compte lesspeacutecificiteacutes de lrsquoammoniac comme par exemple la formation du jet la geacuteneacuteration de lrsquoaeacuterosolles reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair etc

3211 SynthegraveseLes essais de dispersion atmospheacuterique deacutejagrave reacutealiseacutes ont permis de mettre en eacutevidence

lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques

le comportement de lrsquoammoniac qui se disperse comme un gaz lourd lorsqursquoil estrejeteacute depuis un reacuteservoir sous pression (pas de dispersion en hauteur)

un rejet impactant le sol a permis de recueillir 70 de lrsquoammoniac rejeteacute (essais deUnie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972)

Cependant il manque notamment des donneacutees sur

la caracteacuterisation du terme source du rejet et la formation du jet diphasique dans lecas de rejets sous pression et notamment la geacuteneacuteration et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol

des essais de rejet impactant une surface avec des deacutebits plus importants Les essaiscomme ceux de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 nrsquoont paspermis drsquoeacutetudier la dispersion de lrsquoammoniac Ces essais ont juste permis drsquoeacutetudierle pheacutenomegravene de maniegravere qualitative

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33 MODELISATION DE LA DISPERSION ATMOSPHERIQUE DE LrsquoAMMONIAC

Comme nous lrsquoavons vu au paragraphe preacuteceacutedent la modeacutelisation doit tenir comptenotamment

des effets de graviteacute dus agrave la tempeacuterature du nuage

de la preacutesence drsquoaeacuterosol

des reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

Diffeacuterents types de modegraveles de dispersion existent les modegraveles gaussiens les modegravelesinteacutegraux et les modegraveles tridimensionnels Ces modegraveles sont largement deacutecrits dans lalitteacuterature par exemple UIC (1995) ou RIOU (1989)

331 Les modegraveles gaussiensLes modegraveles purement gaussiens sont dans la plupart des cas inadapteacutes agrave la modeacutelisationfine de rejets drsquoammoniac liquide sous pression En effet lrsquoammoniac ne se comporte pascomme un gaz passif dans les phases initiales de rejet

332 Les modegraveles tridimensionnelsLes modegraveles tridimensionnels permettent de reacutesoudre directement le systegraveme drsquoeacutequationsphysiques qui gouverne la dispersion atmospheacuterique Ainsi de nombreuses situations plus oumoins complexes peuvent ecirctre simuleacutees En revanche cela impose une prise en comptepreacutecise de lrsquoensemble des pheacutenomegravenes tels que par exemple la turbulence atmospheacuterique latopographie du terrain ou les obstacles

Ces modegraveles sont plus complexes agrave mettre en œuvre et neacutecessitent du personnel qualifieacute pourles utiliser Parmi les limitations de ces modegraveles on peut citer par exemple le choix desmodegraveles de turbulence le raffinement du maillage ou les critegraveres de convergence De ce faitdes modegraveles numeacuteriques plus simples sont plus souvent employeacutes

333 Les modegraveles inteacutegraux

A mi-chemin entre les modegraveles gaussiens et les modegraveles tridimensionnels les modegravelesinteacutegraux donnent des reacutesultats inteacuteressants avec des temps de mise en œuvre infeacuterieurs auxmodegraveles tridimensionnels Ils permettent de prendre en compte les particulariteacutes du gaz et durejet dans la phase initiale jusqursquoagrave ce que la dispersion devienne passive

Cependant de tels logiciels ne prennent pas en compte les obstacles tels que des bacirctiments latopographie et la veacutegeacutetation Seul un paramegravetre de rugositeacute permet de moduler les reacutesultats enfonction de la configuration moyenne du terrain

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334 Problegravemes subsistants et ameacuteliorations agrave apporter

Lantzy (1992) indique qursquoil ne faut pas perdre de vue que le but de la modeacutelisation de rejetsatmospheacuteriques est de preacutedire avec le plus de preacutecision possible les conseacutequences drsquoun rejetde substance dangereuse Pour arriver agrave ce but la caracteacuterisation du terme source estdeacuteterminante parce que les meilleurs modegraveles de dispersion donneront toujours des reacutesultatserroneacutes si le terme source est incorrect

Certains points preacutesenteacutes dans cet article peuvent ecirctre repris pour lrsquoeacutetude de la dispersion delrsquoammoniac et plus particuliegraverement pour lrsquoeacutetude du terme source lors de rejets drsquoammoniacCes points concernent les eacutecoulements diphasiques la formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol laformation et lrsquoeacutevaporation de flaques

3341 Les eacutecoulements diphasiquesConcernant les eacutecoulements diphasiques drsquoapregraves Lantzy (1992) les travaux agrave venir devraientecirctre axeacutes sur

une meilleure compreacutehension des effets de non-eacutequilibre pour les rejets via des petitstuyaux (longueur infeacuterieure agrave 100 mm) Crsquoest le domaine de lrsquointerpolation entre leseacutecoulements en reacuteel non-eacutequilibre et les eacutecoulements homogegravenes

une deacutetermination plus preacutecise du coefficient de deacutecharge Cette valeur estgeacuteneacuteralement comprise entre 06 et 10 et a de ce fait une influence importante sur ledeacutebit calculeacute

lrsquoeacutetablissement drsquoune base de donneacutees expeacuterimentales pour les ruptures de canalisationsdont le rapport LD est grand A lrsquoheure actuelle le travail effectueacute dans ce domainesrsquoest limiteacute agrave des simulations sur ordinateur Des donneacutees sont neacutecessaires pour veacuterifieret eacutetendre les theacuteories existantes

le deacuteveloppement de modegraveles drsquoentraicircnement et de meacutelange pour les rupturescatastrophiques Par exemple il nrsquoexiste pas de theacuteorie entiegraverement satisfaisante pourestimer correctement la taille des gouttes et la vitesse du rejet Des donneacutees agrave grandeeacutechelle sont neacutecessaires pour compleacuteter les donneacutees agrave petite eacutechelle disponiblesaujourdrsquohui

3342 La formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosolPour modeacuteliser correctement les rejets agrave partir de stockages sous pression les modegravelesdoivent prendre en compte lrsquoaeacuterosol et lrsquoeacutevolution des gouttelettes le long du jet Cependantpour cela il est neacutecessaire de pouvoir estimer de faccedilon preacutecise la taille initiale des gouttesainsi que leur distribution La plupart des recherches agrave deacutevelopper concerne donc

lrsquoeacutevaporation des gouttelettes Il est neacutecessaire de preacutevoir correctement quelle quantiteacutede la substance sera transporteacutee

la coalescence des gouttelettes

les effets de la viscositeacute sur le cisaillement Il nrsquoy a pas de donneacutees disponibles agrave cejour

la non uniformiteacute des orifices des rejets

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3343 La formation et lrsquoeacutevaporation de flaquesLa formation et lrsquoeacutevaporation de flaques est un sujet qui meacuterite drsquoecirctre examineacute afin decomprendre et de modeacuteliser les pheacutenomegravenes qui peuvent ecirctre rencontreacutes lors drsquoaccidents Enparticulier les points suivants doivent ecirctre eacutetudieacutes

le gel de lrsquohumiditeacute du sol Ce pheacutenomegravene affecte la conduction thermique vers laflaque Il nrsquoest pas tregraves bien compris agrave ce jour

lrsquoinfiltration des substances dans le sol Pour une substance cryogeacutenique (commelrsquoammoniac) ce pheacutenomegravene accroicirct la surface de contact ce qui favorise le transfert dechaleur et de ce fait le taux drsquoeacutevaporation Pour une substance non cryogeacutenique cepheacutenomegravene conduit agrave une surface de flaque moindre et agrave moins drsquoeacutevaporationComme pour le point preacuteceacutedent ce pheacutenomegravene nrsquoest pas bien connu

lrsquoeffet du substrat sur la taille de la flaque Il nrsquoexiste pas de bonnes theacuteories pourrelier directement la rugositeacute du substrat et la taille de la flaque pour une surface nonlisse et non reacuteguliegravere (crsquoest-agrave-dire dans la majoriteacute des cas reacuteels)

lrsquoeacutevaporation par vent faible Des donneacutees seraient neacutecessaires pour deacutevelopper desmodegraveles adapteacutes agrave ces conditions

Par ailleurs concernant lrsquoeacutevaluation des modegraveles de terme source Lantzy (1992) rappelleque couramment lrsquoeacutevaluation nrsquoest pas faite sur le modegravele de terme source lui-mecircme maissur la combinaison du modegravele du terme source et du modegravele de dispersion

Lantzy indique en outre que la plupart des donneacutees disponibles concernent des distances au-delagrave de 300 m Il y a un besoin drsquoessais bien dimensionneacutes et bien instrumenteacutes agrave proximiteacutedu point de rejet afin de recueillir des donneacutees de qualiteacute pour lrsquoeacutevaluation des modegraveles determe source

En conclusion Lantzy exprime qursquoil y a un besoin de donneacutees expeacuterimentales satisfaisantespour lrsquoeacutevaluation et le deacuteveloppement de tous les aspects de la modeacutelisation du terme source

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335 SynthegraveseEn reacutesumeacute un certain nombre de problegravemes techniques doit ecirctre encore abordeacute de maniegraverepreacutecise dans diffeacuterents domaines relatifs agrave lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique despolluants

En ce qui concerne la compreacutehension et la modeacutelisation du terme source il faudrait examineren deacutetail

le rejet biphasique

le preacute-meacutelange dans la phase de jet

la formation et le comportement daeacuterosol en dispersionEn ce qui concerne les particulariteacutes de lrsquoammoniac

la prise en compte de la graviteacute

les reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

En ce qui concerne les conditions extrinsegraveques au rejet

la deacutefinition des conditions meacuteteacuteorologiques (profil du vent gradient de tempeacuteraturehygromeacutetrie)

la topographie et lorographie

lrsquoinfluence de la rugositeacuteEn ce qui concerne les problegravemes directement lieacutes agrave la modeacutelisation

les conditions aux limites avec le choix des eacutequations de fermeture pour les modegravelestridimensionnels

linfluence et limportance des diffeacuterents calages empiriques pour les modegraveles simplifieacutesainsi que lrsquoadeacutequation de ces calages par rapport agrave la reacutealiteacute

lrsquoinfluence de lrsquoutilisateur du logiciel sur les reacutesultats drsquoune modeacutelisation

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34 ASPECTS EXAMINES DANS CE PROGRAMME

Ce programme de recherche consiste notamment agrave compleacuteter les connaissances sur ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac en milieu libre et en milieu encombreacute et agrave effectuerdes comparaisons entre des reacutesultats obtenus au moyen de modegraveles numeacuteriques et desmesures reacutealiseacutes au cours drsquoessais Dans ce but un programme drsquoessais agrave grande eacutechelle a eacuteteacuteentrepris

Il vise agrave apporter des eacuteleacutements de reacuteponses aux problegravemes souleveacutes dans le chapitrepreacuteceacutedent et plus particuliegraverement sur les deux points preacutesenteacutes ci-apregraves

341 Les jets impactantsDans le cadre de lrsquoeacutetude drsquoun rejet drsquoammoniac il est deacutelicat de caracteacuteriser correctement leterme source en particulier la quantiteacute qui srsquoeacutecoule et qui constitue une flaque liquideappeleacutee laquo rain-out raquo dans la litteacuterature scientifique en langue anglaise

Pour essayer drsquoappreacutehender les pheacutenomegravenes agrave grande eacutechelle lrsquoINERIS a mis en œuvre desrejets drsquoammoniac dans des configurations qui diffegraverent uniquement par la preacutesence obstaclesdans le champ tregraves proche

jet diphasique en champ libre

jet diphasique impactant un mur situeacute agrave moins de 3 megravetres

jet diphasique impactant le solLa diffeacuterence entre ces types de rejet devra permettre drsquoestimer le deacutebit de formation de laflaque Cette eacuteventuelle formation de flaque lors drsquoun jet impactant permettra drsquoavoir uneapproche plus reacutealiste dans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute

Des essais reacutealiseacutes sur les jets gazeux impactant une surface ont montreacute que dans lesconditions des essais le volume pour lequel la concentration est supeacuterieure agrave uneconcentration donneacutee eacutetait beaucoup plus eacuteleveacute que dans le cas drsquoun jet libre jusqursquoagrave 10 foissupeacuterieur lors drsquoessais avec du meacutethane (Chaineaux 1995) En effet lorsque le jet impacte unobstacle lrsquoentraicircnement drsquoair est a priori reacuteduit car le nuage agrave tendance agrave se laquo diluer raquo avec unair deacutejagrave chargeacute en gaz

Si ce reacutesultat se confirme il faudra prendre en compte cet aspect pour la seacutecuriteacute dans lechamp proche

En revanche un jet impactant peut conduire agrave la formation drsquoune flaque au sol et doncreacuteduire le deacutebit gazeux qui passe agrave lrsquoatmosphegravere Les distances correspondant agrave uneconcentration donneacutee peuvent alors ecirctre infeacuterieures agrave celles qui seraient obtenues dans le casdrsquoun rejet en champ libre

Les eacutetudes de seacutecuriteacute drsquoinstallations caracteacuteriseacutees par une configuration semblable agrave cesessais seront plus reacutealistes lorsque ces pheacutenomegravenes seront pris en consideacuteration

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342 Influence de la geacuteomeacutetrie de lrsquoorificeDans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute les rejets sont geacuteneacuteralement consideacutereacutes commecirculaires (issus de la rupture guillotine drsquoune canalisation)

Dans ce programme des rejets diphasiques via des orifices diffeacuterents mais dont la surface dela section ouverte est identique ont eacuteteacute mis en œuvre afin de comparer les reacutesultats obtenusen terme de concentration sous le vent de lrsquoeacutemission

Lrsquoorifice de reacutefeacuterence est un orifice circulaire (buse) Ensuite un orifice formeacute par une bridedont le joint a eacuteteacute au preacutealable enleveacute et remplaceacute par des cales de mecircme eacutepaisseur a eacuteteacutereacutealiseacute tel qursquoindiqueacute sur la figure 2 ci-apregraves

figure 2 Scheacutema du dispositif permettant de simuler une fuite sur une bride

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4 DESCRIPTION DES ESSAIS A GRANDE ECHELLE

Dans ce programme de recherche quinze essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelleont eacuteteacute reacutealiseacutes Afin de se placer dans des configurations proches de situations industriellesles essais ont eacuteteacute deacutefinis avec les 6 industriels qui ont participeacute agrave ce programme

41 PRESENTATION DES ESSAIS REALISES

Les quinze configurations de rejet qui ont eacuteteacute reacutealiseacutees lors de cette campagne drsquoessais sontdeacutecrites sommairement ci-apregraves agrave cocircteacute de chacun des scheacutemas de principe Ces essais sontnumeacuteroteacutes de 1 agrave 8b dans lrsquoordre chronologique de leur reacutealisation Pour chacune de cesconfigurations le diamegravetre de la canalisation est de 2 pouces (508 mm) Sauf indicationspeacutecifique (cas des essais 2 3 4p et 2b) lrsquoorifice circulaire est aussi de diamegravetre 2 pouces

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase gazeuseSeul essai reacutealiseacute en phase gaz Les essais suivantsconcernent tous des rejets drsquoammoniac initialement enphase liquide

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase liquide agravetravers un orifice de 20 mm

Rejet agrave travers une bride de 2 pouces agrave une hauteur de1 megravetre La distance entre les deux eacuteleacutements de la brideest de 16 mm de sorte que la surface de rejet est eacutegaleagrave 18 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur agrave travers unorifice de 30 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3 m x 3 m Ce mur est situeacute agrave 3 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet25

24

21

24p

30 mm

22

20 mm

23

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Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3m x 3m Ce mur est situeacute agrave 1 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de3 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 2 m x 2 m de surfaceet de 1m de hauteur (4 m3)

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 25 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 60 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au ndeg4 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir a eacuteteacute abaisseacutee agrave -12degCavant lrsquoessai

Rejet identique au ndeg2 avec un orifice de diamegravetre 18 mm

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 10m x 10m desurface et de 5 cm de hauteur (5 m3)

26

28

27

29

212

22b

18 mm

28b

210

211

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42 DESCRIPTION DES MOYENS DrsquoESSAIS

Pour reacutealiser ces essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelle le TerraindrsquoExpeacuterimentation Exteacuterieur (TEE) du CEA-CESTA (Centre drsquoEtudes Scientifiques etTechniques drsquoAquitaine) a eacuteteacute retenu Il se situe agrave une soixantaine de kilomegravetres au Sud deBordeaux Le site a une superficie de 950 hectares Il est entiegraverement clocirctureacute et son accegraves estcontrocircleacute en permanence Lrsquoeacutetude de seacutecuriteacute qui a eacuteteacute reacutealiseacutee a montreacute que les essaisenvisageacutes pouvaient ecirctre effectueacutes dans de bonnes conditions de seacutecuriteacute du fait notammentde lrsquoespace disponible

Le terrain drsquoessais du TEE est totalement plat et deacutepourvu de tout obstacle Ce terraindrsquoenviron deux kilomegravetres de rayon dispose en son centre drsquoune dalle carreacutee en beacuteton de10 megravetres de cocircteacute et drsquoenviron 15 cm drsquoeacutepaisseur Crsquoest agrave partir de cette dalle que les rejetsont eacuteteacute reacutealiseacutes

421 Description du point de rejetA proximiteacute immeacutediate de la dalle de rejet trois reacuteservoirs drsquoammoniac de 12 m3 chacun onteacuteteacute installeacutes Lrsquoammoniac liqueacutefieacute y eacutetait stockeacute sous sa pression de vapeur saturante Lesreacuteservoirs avaient les dimensions suivantes

longueur totale 4 810 mm longueur virole 3 700 mm diamegravetre inteacuterieur 1 874 mm hauteur maximum de liquide 1 500 mm

Lors des essais un seul de ces reacuteservoirs eacutetait relieacute au dispositif de rejet situeacute au centre de ladalle Celui-ci eacutetait eacutequipeacute de 5 thermocouples et drsquoun capteur de pression afin de suivrelrsquoeacutevolution des conditions de pression et de tempeacuterature agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir au cours dechaque essai

Les 5 thermocouples eacutetaient installeacutes sur une verticale depuis le fond du reacuteservoir auxhauteurs suivantes

50 mm 400 mm 750 mm 1 100 mm 1 450 mm

Le capteur de pression eacutetait situeacute en partie haute du reacuteservoir dans la phase gazeuse Cecapteur est repeacutereacute P3 sur la figure 3 page suivante

Le reacuteservoir eacutetait eacutegalement relieacute agrave un cadre drsquoazote permettant soit de le pressuriser soit demaintenir la pression constante au cours drsquoun essai ou encore de purger apregraves un essai lacanalisation qui le reliait au dispositif de rejet

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70

1080

60 50 40

30

20

V = 12 m3

thermocouples

2 phase liquide2 phase gaz

N2

pression(P3)

NH3 liquide

dispositif de rejet

deacutebitmegravetre

figure 3 scheacutema du point de rejet

Pour effectuer les quinze rejets deacutefinis dans le cadre de ce programme les deux vannesmanuelles de diamegravetre 2 pouces installeacutees sur le reacuteservoir ont eacuteteacute utiliseacutees une eacutetait relieacutee agravela phase gaz et lrsquoautre agrave la phase liquide Ces deux vannes identiques ne sont pas agrave passageinteacutegral et leur diamegravetre de passage est de 32 pouces

Apregraves la vanne 2 pouces connecteacutee agrave la phase liquide un deacutebitmegravetre drsquoune longueur de300 mm et drsquoun diamegravetre inteacuterieur de 41 mm a eacuteteacute installeacute Preacutevu pour fonctionner en phaseliquide il nrsquoa pas donneacute de reacutesultats exploitables lors des essais car lrsquoammoniac eacutetaitdiphasique degraves la vanne situeacutee juste en amont pour presque tous les essais

La liaison entre la deacutebitmegravetre et le dispositif de rejet eacutetait assureacutee par une canalisation de50 mm de diamegravetre et de 104 m de longueur

Enfin le dispositif de rejet eacutetait composeacute drsquoune canalisation de 2 pouces instrumenteacutee par desvannes des thermocouples et des capteurs de pression (cf figure 4 page suivante)

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Nota toutes les distances sont donneacutees en mm

figure 4 description du dispositif de rejet

Lrsquoaxe du dispositif de rejet se situait agrave 1 015 mm au-dessus du solLrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet a eacuteteacute eacutequipeacutee de diffeacuterents types de sortie (cf figure 5) enfonction de la configuration expeacuterimentale souhaiteacutee

mesure de tempeacuterature thermocouple de 1 mm au centre de la canalisationth7

P2

110

280

475

600

715815

1050

1370

th8 P2 th7

130

445

vanne manuelle 2 (diamegravetre interne 32 )

vanne pneumatique agrave passage inteacutegral 2

mesure de pression capteur deacuteporteacute de 15 cm

diamegravetre 2longueur 104 m bride pour

recevoir diffeacuterentstypes de sortie

1 01

5 s

ol

canalisation derejet

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th8 P2 th7

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

rejets horizontaux essais1 2 4p 4 5 6 10 11 12 2b

essai 7 rejet vertical agrave 3 m dehauteur

essai 9 rejet dans une reacutetentionde 2 x 2 x 1 m

essai 3 rejet agrave traversune bride

essais 8 et 8b

80

190

90

170

65

160980

65

160

870

sol

870

sol

820

1 535

2 88

0 s

ol

1015

so

l

figure 5 diffeacuterents types de sortie pour chaque configuration

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Pour les essais dont le jet eacutetait orienteacute vers le sol la dalle de beacuteton eacutetait instrumenteacutee ensurface de thermocouples Lors des jets contre le mur ce dernier eacutetait eacutegalement instrumenteacuteavec des thermocouples Lrsquoinstrumentation reacutealiseacutee et le repeacuterage de ces thermocouples sontdeacutecrits en annexe 1

Concernant les essais 2 4p et 2b lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet eacutetait eacutequipeacutee drsquoun bouchonde 50 mm perceacute du diamegravetre correspondant agrave lrsquoessai soit respectivement pour ces trois essais20 mm 30 mm et 18 mm

Pour lrsquoessai 3 avec la bride le joint a eacuteteacute enleveacute Lrsquoeacutepaisseur entre les 2 eacuteleacutements de la brideeacutetait de 16 mm Cela correspond agrave une surface de fuite de 255 mm2 Le diamegravetre eacutequivalenten surface est donc 18 mm

Lors des essais 10 et 11 des eacutecrans drsquoeau ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des laquo queues de paon raquo Lescaracteacuteristiques de ces queues de paon eacutetaient les suivantes

diamegravetre drsquoalimentation 70 mm

pression drsquoalimentation 8 bar

deacutebit en eau 1 200 Lmin

porteacutee x 32 m

porteacutee y 10 m

figure 6 porteacutees des queues de paon employeacutees lors de essais 10 et 11

porteacute

e y

10

m

porteacutee x 32 m

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Pour ces deux essais deux queues de paon eacutetaient installeacutees tel que deacutecrit sur la figure 7ci-apregraves

figure 7

Essai 10 Implantation des deux queuesde paon agrave 25 m du point de rejet

Essai 11 Implantation des deux queuesde paon agrave 60 m du point de rejet

Les positions des macircts de mesure sont preacuteciseacutees en deacutetail plus loin dans ce rapport

B18 B17 B16

118

m

125 m

118 m

A14 A11 A08

61

m

61 m

12 m

20 m

50 m

queue de paon

macirct de mesure

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422 Mesures meacuteteacuteorologiquesPour la mesure des conditions atmospheacuteriques un macirct meacuteteacuteorologique de 10 megravetres dehauteur eacutetait installeacute agrave 350 megravetres du point de rejet dans la direction noteacutee 3 (repegravere M sur lafigure 11) Celui-ci eacutetait composeacute de trois aneacutemomegravetres agrave coupelles situeacutes agrave 15 4 et 7megravetres de hauteur drsquoune girouette situeacutee agrave 7 megravetres et drsquoun aneacutemomegravetre ultrasonique situeacute agrave10 megravetres

Une station meacuteteacuteorologique eacutetait eacutegalement installeacutee agrave cocircteacute du poste de commande ougrave desmesures de tempeacuterature drsquohumiditeacute relative et de flux solaire ont eacuteteacute effectueacutees Ces mesuresont eacuteteacute reacutealiseacutees agrave 15 megravetres de hauteur La freacutequence drsquoacquisition de ces paramegravetres eacutetait de1 Hz excepteacute pour lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique dont la freacutequence eacutetait de 10 Hz

Le type de mateacuteriel qui a eacuteteacute utiliseacute est deacutecrit ci-apregraves 1 girouette PULSONIC 429 3 aneacutemomegravetres agrave coupelles PULSONIC 438 1 pyranomegravetre PULSONIC CM6B (mesure du flux solaire) 1 sonde de tempeacuterature PULSONIC 1 hygromegravetre PULSONIC 1 aneacutemomegravetre ultrasonique METEK ndash USA-1

Un scheacutema de lrsquoinstallation est donneacute sur la figure 8 ci-apregraves

figure 8 Macirct meacuteteacuteorologique

Lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique eacutetait installeacute avec lrsquoaxe x orienteacute vers le nord et lrsquoaxe y orienteacutevers lrsquoest

La girouette eacutetait orienteacutee dans la direction opposeacutee agrave lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique

10m

7m

4m

15m

aneacutemomegravetre ultrasonique

girouette

aneacutemomegravetre agrave coupelles

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423 Constitution et tests de la chaicircne de mesure de lrsquoammoniacPour reacutealiser les essais en grand lrsquoINERIS a retenu la mise en œuvre drsquoune chaicircne de mesureautonome agrave la fois pour minimiser le cacircblage mais eacutegalement pour ecirctre facilement deacuteplaceacuteeen fonction des conditions meacuteteacuteorologiques (surtout des variations de la direction du vent)De ce fait lrsquoalimentation eacutelectrique des capteurs a eacuteteacute assureacutee par des batteries et des pilesPour chaque seacuterie de mesures le stockage des donneacutees eacutetait effectueacute sur laquo EEPROM 5 raquo

Ainsi la chaicircne de mesure de lrsquoammoniac eacutetait constitueacutee drsquoun boicirctier eacutelectronique sur lequelil eacutetait possible de connecter jusqursquoagrave 4 capteurs de technologies diffeacuterentes Au total70 boicirctiers eacutelectroniques identiques ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ce programme

Un boicirctier eacutelectronique comporte trois eacuteleacutements disposeacutes sur une plaque drsquoassemblage agravelrsquointeacuterieur drsquoun coffret eacutetanche

Une carte eacutelectronique drsquoacquisition de signaux dont les fonctions sont drsquoamplifier lesignal drsquoeffectuer le traitement numeacuterique de reacutealiser lrsquoaffichage de diffeacuterentsparamegravetres de programmer la configuration et de reacutealiser lrsquoenregistrement desdonneacutees Le composant principal de la carte est un microcontrocircleur speacutecialement adapteacute agravelrsquoinstrumentation

Un dispositif enregistreur sur laquo eeprom raquo destineacute agrave lrsquoacquisition primaire des donneacuteesissues des capteurs sous forme de signal numeacuterique (8192 donneacutees)

Une alimentation eacutelectrique (piles) pour alimenter les circuits eacutelectroniquesLa carte eacutelectronique dispose drsquoune horloge interne qui met en route et arrecircte le systegraveme agrave desheures programmeacutees Pendant cette peacuteriode lrsquolaquoeepromraquo enregistre les mesures des capteurs agraveune cadence preacutedeacutetermineacutee Pour les essais une freacutequence de 025 Hz a eacuteteacute retenue soit unemesure toutes les 4 secondes ce qui permettait compte tenu des capaciteacutes de lrsquolaquo eeprom raquodrsquoenregistrer pendant 8 heures A la fin de chaque journeacutee drsquoessais les donneacutees recueillies etstockeacutees dans les laquo eeprom raquo eacutetaient recopieacutees sur le disque dur drsquoun micro-ordinateur aumoyen drsquoune interface speacutecifique

Pour effectuer le choix des capteurs agrave installer sur les 70 boicirctiers eacutelectroniques les rejetsenvisageacutes dans le paragraphe 41 ont eacuteteacute modeacuteliseacutes agrave lrsquoaide de logiciels de dispersionatmospheacuterique Quelques enseignements geacuteneacuteraux ont eacuteteacute tireacutes de ces simulations

A priori il nest pas neacutecessaire de placer des capteurs capables de mesurer desconcentrations supeacuterieures agrave 1 dammoniac gazeux au-delagrave de 300 megravetres du point derejet sur lrsquoaxe du panache

en revanche jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet les capteurs situeacutes sur lrsquoaxe dupanache devraient tous ecirctre soumis agrave des concentrations supeacuterieures agrave 1

enfin au-delagrave de 750 megravetres les concentrations calculeacutees sont infeacuterieures agrave 01 soit1 000 ppm

Ces reacutesultats ont eacuteteacute consideacutereacutes comme des ordres de grandeur et ont eacuteteacute ajusteacutes en fonctionde lrsquoavancement du programme

5 EEPROM Electrically Erasable Programmable Read Only Memory

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Ainsi le choix des capteurs srsquoest effectueacute en fonction de la concentration agrave mesurer qui estlieacutee agrave la distance au point de rejet sous le vent de lrsquoeacutemission et agrave la distance agrave lrsquoaxe dupanache

Plusieurs techniques de mesure de la concentration dammoniac eacutetaient envisageablestelles que

des cellules eacutelectrochimiques

des semi-conducteurs

des capteurs catalytiques dont les pellistors

une mesure indirecte de lammoniac par la mesure de loxygegravene de lair baseacutee sur lesproprieacuteteacutes paramagneacutetiques de loxygegravene

la mesure dans lrsquoinfrarouge (IR)

la chromatographieChacune de ces techniques srsquoapplique agrave un domaine de concentration speacutecifique commelrsquoindique la figure 9 ci-dessous Les domaines de concentration sont des ordres de grandeurqui peuvent ecirctre eacutetendus en fonction des caracteacuteristiques des capteurs

1 10 100 1000 1 10 100

celluleeacutelectrochimique

semi-conducteur

capteur catalytique

mesure indirecte O2

spectromeacutetrieinfrarouge etphotoacoustique

chromatographie

figure 9 Repreacutesentation des domaines de concentration speacutecifiques des capteurs

Lannexe 2 deacutecrit le principe de fonctionnement des trois premiegraveres techniques citeacutees ci-dessus et qui sont les plus reacutepandues pour la mesure de gaz combustibles

Echelle logarithmique de concentration en ppm et

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Finalement les capteurs qui ont eacuteteacute connecteacutes sur les boicirctiers eacutelectroniques lors de lacampagne drsquoessais sont

des capteurs catalytiques de type pellistor speacutecifiques agrave lrsquoammoniac (EEV VQ 41)permettant de mesurer des concentrations drsquoammoniac comprises entre 01 et 15(entre 1 000 ppm et 150 000 ppm) Ces capteurs au nombre de 60 eacutetaient placeacutes dansle champ proche (jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet)

des cellules eacutelectrochimiques (SENSORIC NH3 3E 1000) mesurant des concentrationsdrsquoammoniac comprises entre 10 et 1000 ppm Ces capteurs au nombre de 50 ont eacuteteacutedisposeacutes dans le champ lointain (de 200 megravetres agrave 1 700 megravetres du point de rejet)

60 thermocouples (type K diamegravetre 1 mm classe 1 gaine inox longueur 5 m)permettant de mesurer les fluctuations de tempeacuterature Ces thermocouples ont eacuteteacuteinstalleacutes agrave cocircteacute de chaque capteur catalytique jusqursquoagrave la distance de 100 megravetres depuisle point de rejet et ce notamment afin drsquoappreacutecier les variations de tempeacuterature dans lejet

Les pellistors EEV VQ41 et les cellules eacutelectrochimiques SENSORIC NH3 3E 1000 ontdrsquoabord fait lrsquoobjet drsquoune seacuterie de tests en laboratoire agrave lrsquoINERIS afin de veacuterifier leurscaracteacuteristiques Ensuite le comportement de ces capteurs a eacuteteacute testeacute agrave lrsquoINERIS dans unegalerie de 50 megravetres de longueur et de 10 m2 de section Des rejets au travers drsquoorifices de05 mm agrave 8 mm de diamegravetre ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ces tests et ont permis de valider la chaicircnede mesure (Bouet 1996)

Pour faciliter le traitement des donneacutees le microcontrocircleur a eacuteteacute programmeacute pour fournir lesdonneacutees directement dans lrsquouniteacute (ppm vol) et dans lrsquoeacutechelle correspondant au capteur Lestockage des donneacutees dans les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute reacutealiseacute de la maniegravere suivante

cellule eacutelectrochimique par pas de 10 ppm jusqursquoagrave 2 000 ppm

pellistor par pas de 250 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 0 jusqursquoagrave 130 puis par pasde 560 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 131 jusqursquoagrave 255

thermocouple par pas de 03125degC de -40degC agrave +40degC

Enfin un programme permettant drsquoeffectuer la lecture et la sauvegarde des informationsenregistreacutees par les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir du logiciel Labview Un utilitairede traitement de ces donneacutees a eacutegalement eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir de ce logiciel

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424 Instrumentation des capteurs sur le terrain drsquoessai

Afin de faciliter lrsquoinstallation des boicirctiers eacutelectroniques avant un rejet le terrain drsquoessai a eacuteteacutepreacutealablement eacutequipeacute de plus de 150 macircts de 3 megravetres de hauteur Ces macircts offraient lapossibiliteacute de fixer les capteurs agrave 4 hauteurs diffeacuterentes agrave savoir 01 1 2 et 3 megravetres Ils onteacuteteacute disposeacutes sur 7 arcs de cercle de 180deg drsquoamplitude centreacutes sur la dalle de rejet et dont lesrayons eacutetaient de 20 50 100 200 500 800 et 1 700 megravetres Sur les deux premiers arcs decercles situeacutes agrave 20 et 50 megravetres 41 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 45deg et sur tous les autresarcs de cercles 21 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 9deg

Afin de faciliter lrsquoexploitation ulteacuterieure des essais les macircts installeacutes sur le terrain drsquoessai onteacuteteacute repeacutereacutes par une lettre et un nombre

La lettre correspond au rayon de lrsquoarc de cercle crsquoest agrave dire la distance depuis le point derejet (cf tableau 15)

distance depuis lepoint de rejet (m)

20 50 100 200 500 800 1 700 4 350 650

lettre A B C D E F G S M T

tableau 15Correspondance entre la distance depuis le point de rejet et la lettre

associeacutee

Les trois derniegraveres distances de 4 350 et 650 megravetres repeacutereacutees dans le tableau preacuteceacutedentcorrespondent respectivement aux capteurs installeacutes sur la dalle de rejet au macirctmeacuteteacuteorologique et agrave un macirct de 19 megravetres de hauteur Sur ce dernier agrave partir de lrsquoessai 8 deuxcellules eacutelectrochimiques ont eacuteteacute installeacutees agrave 6 et 10 megravetres de hauteur

Le nombre correspond agrave une direction depuis le point de rejet Nous avons deacutefini80 directions soit un angle de 45deg entre chacune drsquoelles Dans la configuration qui a eacuteteacuteretenue le nord correspond agrave la direction 50 (Cf figure 10) Lrsquoimplantation des macircts a eacuteteacutereacutealiseacutee dans les directions comprises entre 1 agrave 41

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La numeacuterotation des angles agrave partir de la dalle de rejet est reporteacutee sur la figure 10 ci-apregraves

figure 10Repeacuterage des angles sur la dalle de rejet

La numeacuterotation des angles sur le terrain drsquoessai ainsi que la position des macircts sont reporteacuteessur la figure 11 ci apregraves

70

1080

60 50 40

30

20

dispositif de rejet

Nord

Ouest

Sud

Est

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3 chemindaccegraves

directions de rejet

possibles

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figure 11 position des macircts de mesure

Compte-tenu de la direction la plus freacutequente du vent identifieacutee agrave partir drsquoune analyse desdonneacutees meacuteteacuteorologiques locales et de la configuration du terrain drsquoessai le champ demesure agrave privileacutegier se trouve entre les valeurs drsquoangles numeacuteroteacutees 1 et 41

Par ailleurs il est agrave noter que lrsquoarc de cercle agrave 1 700 megravetres est limiteacute par les dimensions duterrain drsquoessai pour les directions 1 19 21 23 25 27 29 et 41 Pour ces directions ladistance exacte des macircts de mesure est indiqueacutee entre parenthegravese

29 (1 680 m)

Dispositif de rejetSalle de controcircle

Zone vie

G

F

E

D

(1580 m) 1

11 139

7

5

17

3

15

25 (1 530 m)

23 (1 515 m)

21 (1 540 m)

19 (1 605 m)

41 (1 620 m)

39

37

35

33

31

27 (1 580 m)

Macirct meacuteteacuteorologique

M

T

CAB

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Lors de chaque essai les capteurs eacutetaient installeacutes sur les macircts de mesure dans leur positionfinale sous le vent du rejet environ 1 heure avant le deacutebut de lrsquoessai Ainsi les capteurseacutetaient tous reacutepartis de chaque cocircteacute de lrsquoaxe du rejet sur un secteur angulaire de 35deg de partet drsquoautre de cet axe

Pour les rejets impactant et le rejet agrave travers la bride lrsquoangle de reacutepartition des capteurs eacutetaitsupeacuterieur pour les arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 et 100 megravetres (jusqursquoagrave 80deg de chaque cocircteacute delrsquoaxe du rejet) Dans ces configurations des capteurs ont eacutegalement eacuteteacute rajouteacutes sur la dallede beacuteton sur un rayon de 4 megravetres

425 Moyens drsquoacquisitionLes donneacutees recueillies lors de ces essais ont eacuteteacute enregistreacutees ou traiteacutees au moyen de troismoyens drsquoacquisition distincts pour les points suivants

les boicirctiers eacutelectroniques (chaicircne de mesure deacutecrite au paragraphe 423) qui ontpermis lrsquoacquisition drsquoune part des valeurs de concentration en ammoniac agravelrsquoaide des capteurs catalytiques et des cellules eacutelectrochimiques qui y eacutetaientconnecteacutes et drsquoautre part des valeurs de tempeacuterature mesureacutees via lesthermocouples qui y eacutetaient eacutegalement connecteacutes

le systegraveme drsquoacquisition LabView pour les capteurs meacuteteacuteorologiques et pour lescapteurs de pression situeacutes sur le point de rejet

systegraveme drsquoacquisition pour les thermocouples situeacutes sur le point de rejet agrave savoirles thermocouples disposeacutes dans la citerne sur le dispositif de rejet et sur le sol oules blocs de beacuteton (acquisition par scrutation)

Le systegraveme drsquoacquisition des donneacutees issues des capteurs meacuteteacuteorologiques et des capteurs depression eacutetait installeacute dans le poste de commande afin de controcircler les paramegravetres au cours delrsquoessai en mecircme temps que lrsquoacquisition en eacutetait faite et notamment

la pression dans la citerne

la pression au milieu du dispositif de rejet

la pression agrave lrsquoorifice du rejet

la vitesse du vent

et la direction du vent

La localisation et la freacutequence drsquoacquisition relatives agrave chacun de ces capteurs sont reporteacuteesdans le tableau 16 ci-apregraves

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capteurs distance depuisle point de rejet

(m)

(deg) - ndeg dir z(m)

freacutequencedrsquoacquisition

(Hz)

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 7 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 4 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 15 1

aneacutemomegravetre ultrasonique 350 2115 - 3 10 10

girouette 350 2115 - 3 7 1

T reacuteservoir (50 mm) dispositif de rejet 005 02

T reacuteservoir(400 mm) dispositif de rejet 04 02

T reacuteservoir(750 mm) dispositif de rejet 075 02

T reacuteservoir(1 100 mm) dispositif de rejet 11 02

T reacuteservoir(1 450 mm) dispositif de rejet 145 02

T canalisation (th8) dispositif de rejet 1 02

T canalisation(th7) dispositif de rejet 1 02

T orifice (th6) dispositif de rejet 1 02

thermocouples 11 agrave 30 Sol et obstacle 02

flux solaire 450 270 - 70 15 1

humiditeacute relative 450 270 - 70 15 1

sonde de temperature 450 270 - 70 15 1

capteurs ammoniac Sous le vent des rejets 025

pression reacuteservoir (P3) dispositif de rejet 19 1

pression canalisation (P2) dispositif de rejet 1 1

pression orifice (P1) dispositif de rejet 1 1

tableau 16 position et freacutequence drsquoacquisition des capteurs

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426 Moyens videacuteoPour le suivi des essais depuis le poste de commande cinq cameacuteras du CEA-CESTA ont eacuteteacutedisposeacutees sur le terrain drsquoessai

une cameacutera de surveillance agrave 30 megravetres de hauteur situeacutee entre le point de rejetet le poste de commande

une cameacutera situeacutee agrave 10 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 10 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 40 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 26 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 1000 megravetres du point de rejet dans la direction 33 agrave 1 megravetrede hauteur

une cameacutera mobile agrave 15 megravetres de hauteur placeacutee perpendiculairement agrave ladirection du rejet

427 Seacutecuriteacute

Pour la reacutealisation de ces essais le site a eacuteteacute diviseacute en quatre zones

la laquo zone de pointe raquo ougrave srsquoeffectuait les rejets

la laquo zone de soutien raquo qui se trouvait dans un rayon de 200 megravetres autour dupoint de rejet

la laquo salle de commande raquo situeacutee agrave 450 megravetres au vent du point de rejet

et la laquo zone vie raquo situeacutee agrave lrsquoentreacutee du site agrave environ 1 400 megravetres du point derejet

Chaque personne preacutesente sur le site eacutetait eacutequipeacutee drsquoun masque filtrant Dans la laquo salle decommande raquo les personnes preacutesentes portaient une tenue laquo tyvec raquo Six personnes eacutequipeacuteesdrsquoune tenue speacuteciale et drsquoun appareil respiratoire individuel se tenaient precirctes agrave intervenir enlaquo zone de soutien raquo Deux de ces personnes eacutetaient eacutequipeacutees en plus drsquoun scaphandre afindrsquointervenir sur la laquo zone de pointe raquo et notamment si cela avait eacuteteacute neacutecessaire dans le nuagefroid drsquoammoniac Cela ne srsquoest jamais produit

Aucune personne nrsquoassistait au rejet drsquoammoniac agrave lrsquoexteacuterieur de la laquo salle de commande raquohormis les six personnes qui se trouvaient en laquo zone de soutien raquo

Les diffeacuterentes eacutequipes qui intervenaient sur le site communiquaient avec des moyens radioUn systegraveme de douche eacutetait installeacute agrave lrsquoentreacutee de la laquo zone de pointe raquo

Un service meacutedical eacutetait disponible agrave tout moment agrave cocircteacute de la laquo salle de commande raquo

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5 MESURES DES CONDITIONS DE REJET

Afin de comprendre la dispersion atmospheacuterique drsquoun rejet drsquoammoniac liqueacutefieacute souspression il est important drsquoune part de deacuteterminer les conditions drsquoeacutecoulement delrsquoammoniac dans la canalisation et drsquoautre part de bien eacutevaluer les conditionsmeacuteteacuteorologiques au moment du rejet

51 CONDITIONS DrsquoECOULEMENT DANS LA CANALISATION

Dans un premier temps nous preacutesentons les conditions expeacuterimentales dans lesquelles se sontdeacuterouleacutees les rejets reacutealiseacutes dans le cadre de ce programme Ensuite une analyse de cesconditions de rejet est effectueacutee

511 Conditions expeacuterimentales des rejetsLes conditions expeacuterimentales dans lesquelles se deacuteroulent des essais sont souvent appeleacuteeslaquo terme source raquo du rejet Le terme source preacutecise notamment les valeurs agrave la bregraveche du deacutebitde la tempeacuterature de la pression de la vitesse et de la qualiteacute6 Dans ce programme lesvaleurs mesureacutees du terme source sont essentiellement des valeurs de tempeacuterature et depression ainsi que la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee

Lors de chaque essai les conditions de pression et de tempeacuterature eacutetaient mesureacutees etenregistreacutees en continu toutes les secondes agrave la fois dans le reacuteservoir et agrave diffeacuterents endroitsde la canalisation (Cf chapitre 4)

A titre drsquoillustration les deux graphes de la figure 12 suivante indiquent

lrsquoeacutevolution typique des conditions de pression dans le reacuteservoir et dans la canalisationau cours drsquoun rejet

lrsquoeacutevolution des tempeacuteratures situeacutees agrave diffeacuterentes hauteurs dans le reacuteservoir et situeacuteesdans la canalisation

Ces deux graphes preacutesentent les conditions mesureacutees et enregistreacutees lors de lrsquoessai 4

6 qualiteacute du rejet un eacutecoulement diphasique mono-constituant est essentiellement caracteacuteriseacute par sa qualiteacutecrsquoest-agrave-dire la fraction massique de sa phase vapeur

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figure 12 Evolution des conditions de pression et de tempeacuterature

dans le reacuteservoir et dans la canalisation de rejet

Evolution des conditions de pression (essai 4)

0

1

2

3

4

5

6

7

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Pres

sion

(bar

)

Pression canalisation

Pression orifice

Pression reacuteservoir

Evolution des conditions de tempeacuterature (essai 4)

-50

-40

-30

-20

-10

0

10

20

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Tem

peacutera

ture

(degC

)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1450 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1100 mm)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (750 mm)

Tempeacuterature de sortie (th6)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (400 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (50 mm)Tempeacuterature avant la vanne de sortie (th7)Tempeacuterature da la canalisation (th8)

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Pour lrsquoessai 1 le rejet gazeux a eacuteteacute reacutealiseacute en partant de la pression de vapeur agrave lrsquointeacuterieur dureacuteservoir Ensuite le reacuteservoir srsquoest deacutepressuriseacute et lrsquoessai a eacuteteacute arrecircteacute alors que la pressionavait atteint environ 18 bar absolu

Concernant lrsquoessai 2 une surpression de 1 bar a eacuteteacute preacutealablement effectueacutee avec de lrsquoazote agravelrsquointeacuterieur du reacuteservoir Ensuite le systegraveme de reacutegulation agrave lrsquoazote a maintenu cette pressionconstante pendant toute la dureacutee de lrsquoessai

Lors de lrsquoessai 3 agrave travers la bride aucune surpression drsquoazote nrsquoa eacuteteacute reacutealiseacutee au preacutealableEn revanche la pression existant au deacutepart dans la cuve a eacuteteacute maintenue pendant toute ladureacutee de lrsquoessai par injection drsquoazote

Pour tous les essais suivants il nrsquoa plus eacuteteacute reacutealiseacute de surpression drsquoazote avant essai et lapression nrsquoa pas eacuteteacute maintenue constante pendant la dureacutee de lrsquoessai Ainsi pour chaqueessai il a eacuteteacute observeacute une chute de pression dans le reacuteservoir plus ou moins importante selonles conditions de rejet

Pour chaque essai le comportement des capteurs de pression et de tempeacuterature eacutetaitsensiblement identique Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale concernant les valeurs mesureacutees lors desessais on peut noter que

au sein du reacuteservoir instrumenteacute la valeur de la tempeacuterature dans le ciel gazeux eacutetaitidentique agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide degraves la seconde partie de la nuit Enrevanche apregraves le lever du soleil des diffeacuterences de tempeacuterature entre les deux phasespouvaient ecirctre observeacutees Ainsi selon la tempeacuterature exteacuterieure le rayonnement solaireet le taux de remplissage du reacuteservoir la tempeacuterature de la phase gaz augmentait parfoisplus rapidement que celle de la phase liquide Des diffeacuterences maximums de 10degC entreles deux phases ont eacuteteacute mesureacutees dans le cadre de ce programme

avant un rejet la valeur de la pression dans le reacuteservoir correspondait rarement agrave lapression de vapeur saturante de la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide Elle eacutetaitgeacuteneacuteralement comprise entre la pression de vapeur saturante correspondant agrave latempeacuterature du ciel gazeux du reacuteservoir et la pression de vapeur saturantecorrespondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide selon le moment de la journeacutee latempeacuterature ambiante les conditions drsquoensoleillement et le taux de remplissage dureacuteservoir Dans certaines configurations la diffeacuterence entre la pression dans le reacuteservoiret la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquideeacutetait de lrsquoordre du bar

lors drsquoun rejet dont la tempeacuterature de la phase gazeuse eacutetait initialement supeacuterieure agrave latempeacuterature de la phase liquide il eacutetait classiquement observeacute une diminution de latempeacuterature de la phase gaz vers la tempeacuterature de la phase liquide Selon les conditionsinitiales et ambiantes la tempeacuterature pouvait baisser rapidement apregraves le deacutebut delrsquoessai et devenait ensuite eacutegale agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac en phase liquide aucours de lrsquoessai

la pression au sein du reacuteservoir eacutevoluant dans des conditions proches de la courbe devapeur saturante de la phase gaz pouvait donc de la mecircme maniegravere que les valeurs detempeacuterature eacutevoluer rapidement durant la premiegravere minute selon le moment de lajourneacutee et les conditions drsquoensoleillement

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une fois la premiegravere minute de rejet passeacutee les conditions de pression et de tempeacuteratureagrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir eacutevoluaient de maniegravere constante et plus lente pour le reste de ladureacutee du rejet abaissement de 200 agrave 400 mbar pour une pression de lrsquoordre de 6 barabsolu et diminution de la tempeacuterature de 05 agrave 2degC

lors de lrsquoeacutecoulement de lrsquoammoniac dans la canalisation une chute de pression et doncde tempeacuterature a eacuteteacute observeacutee entre le reacuteservoir et lrsquoorifice Typiquement pour unevaleur de tempeacuterature drsquoenviron 10degC dans le reacuteservoir la tempeacuterature agrave lrsquoorifice eacutetaitdrsquoenviron -15degC

contrairement aux conditions dans le reacuteservoir lors drsquoun essai les conditions depression et de tempeacuterature agrave la bregraveche eacutevoluaient de maniegravere plus importantes enmoyenne abaissement de la pression entre 05 et 1 bar pour une pression agrave lrsquoorificeinitiale infeacuterieure agrave 3 bar absolu et baisse de la tempeacuterature agrave lrsquoorifice entre 5 et 10degC

les mesures de pression et de tempeacuterature effectueacutees en un mecircme endroit de lacanalisation de rejet montraient que la pression eacutetait voisine de la pression de vapeursaturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cet endroit

apregraves la fin du rejet les vannes eacutetant fermeacutees les valeurs de tempeacuterature et de pressioneacutevoluaient plus ou moins rapidement vers leurs conditions avant essai excepteacutes lapression et la tempeacuterature au niveau de lrsquoorifice En effet lrsquoorifice se trouvant agrave lapression atmospheacuterique lrsquoammoniac liquide qui restait au niveau de lrsquoorifice continuaitagrave se vaporiser en abaissant encore sa tempeacuterature

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Lors de la reacutealisation des essais aucune mesure de deacutebit en continu correcte nrsquoa eacuteteacute faiteSeule la valeur du deacutebit de rejet moyen a pu ecirctre estimeacutee agrave partir de la quantiteacute drsquoammoniacrejeteacutee et du temps de rejet

Les caracteacuteristiques geacuteneacuterales de lrsquoensemble des rejets reacutealiseacutes sont deacutecrites dans le tableausuivant

Caracteacuteristiques des rejets

Essais ndeg Dureacutee(sec)

Quantiteacute rejeteacutee(kg)

Deacutebit moyen(kgs)

1 460 300 065

2 440 1 980 45

3 540 1 400 26

4 preacutel 660 2 380 36

4 600 2 520 42

5 600 2 520 42

6 600 2 520 42

7 670 2 560 38

8 875 3 420 39

9 605 2 370 39

10 690 2 150 31

11 600 1 800 3

12 660 2 000 3

2b 720 1 400 195

8b 780 2 120 27

tableau 17Caracteacuteristiques geacuteneacuterales des conditions de rejets

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512 Analyses des conditions drsquoeacutecoulement des rejetsLorsque lrsquoammoniac est stockeacute liquide sous sa pression de vapeur saturante son utilisationconduit geacuteneacuteralement agrave un eacutecoulement liquide sous pression dans une canalisation Lorsdrsquoune rupture sur cette canalisation les conditions drsquoeacutecoulement sont modifieacutees lrsquoammoniacpassant de conditions de pression et de tempeacuterature drsquoutilisation agrave des conditionscorrespondant agrave la pression atmospheacuterique et agrave une tempeacuterature infeacuterieure agrave celle avantrupture

Ce sont les nouvelles conditions agrave lrsquoendroit de la bregraveche qursquoil faut deacuteterminer afin drsquoestimerles caracteacuteristiques du rejet notamment le deacutebit massique la vitesse de rejet la qualiteacute durejet la pression et la tempeacuterature Ces grandeurs vont constituer ce que lrsquoon appelle lelaquo terme source raquo du rejet La difficulteacute pour eacutetablir le deacutebit massique du rejet agrave la bregravechereacuteside notamment dans lrsquoeacutevaluation du reacutegime drsquoeacutecoulement dans la canalisation Lorsquelammoniac liquide rencontre une onde de deacutepression celui-ci se vaporise On dit quelammoniac subit un flash thermodynamique agrave lorigine dun meacutelange de liquide et de vapeurqui agit sur leacutecoulement

On distingue essentiellement trois reacutegimes drsquoeacutecoulement diffeacuterents agrave savoir

le reacutegime agrave bulle la phase liquide est continue et contient des bulles de gaz le liquideest alors majoritaire

le reacutegime annulaire et semi-annulaire la vitesse du gaz est supeacuterieure agrave celle du liquidequi est plaqueacute contre les parois de la canalisation

lrsquoeacutecoulement disperseacute la vitesse drsquoeacutecoulement du gaz est importante le liquide estdisperseacute dans la phase gaz le liquide est alors la phase minoritaire dans le meacutelange

Afin de deacuteterminer le terme source au niveau du point de rejet il est neacutecessaire de biencomprendre et de deacuteterminer les caracteacuteristiques de leacutecoulement dans la canalisation

Il existe de nombreux modegraveles permettant de deacutecrire le rejet dans le cas dune eacutejection par uneconduite Ces modegraveles citeacutes par exemple par Langard (1995) Bigot (1996) UIC (1987)peuvent ecirctre classeacutes en trois cateacutegories par ordre de complexiteacute croissante

les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre (HEM Homogenous Equilibrium Model)

les modegraveles avec eacutecart de vitesse (entre la phase gazeuse et la phase liquide)

les modegraveles hors eacutequilibre

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Dans les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre les phases gaz et liquide sont supposeacutees

avoir la mecircme vitesse

ecirctre reacuteparties de faccedilon homogegravene

ecirctre agrave la tempeacuterature de saturation

Ces hypothegraveses impliquent que

leacutecoulement diphasique est consideacutereacute comme un fluide homogegravene de proprieacuteteacutesmoyennes comprises entre celles du gaz et du liquide

leacutecoulement est agrave leacutequilibre thermodynamique (aucun eacutechange de chaleur ou de massene seffectue entre les phases)

De plus leacutecoulement est supposeacute stationnaire et unidimensionnel

Il existe deux grandes cateacutegories de modegraveles agrave leacutequilibre

les modegraveles agrave deacutetente isentropique dans ce cas lentropie du fluide subissant la deacutetentereste constante alors que son enthalpie diminue La perte denthalpie est alors supposeacuteeeacutequilibreacutee par le gain en eacutenergie cineacutetique de leacutecoulement

les modegraveles agrave deacutetente isenthalpique dans ce cas lenthalpie du fluide reste constantetandis que son entropie diminue Cette perte est eacutequilibreacutee par leacutenergie de friction miseen jeu par leacutecoulement

Van den Akker et al (1983) ont montreacute que ces deux hypothegraveses sont aussi irreacutealistes luneque lautre mais que lerreur engendreacutee dans lhypothegravese enthalpie constante est moindre

Ces modegraveles ont pour but essentiel de deacuteterminer le deacutebit agrave la bregraveche Dans le cadre de ceprogramme les essais reacutealiseacutes permettent de connaicirctre la tempeacuterature et la pression agrave labregraveche ainsi que le deacutebit moyen sur la dureacutee de lessai Un modegravele HEM permet dedeacuteterminer en plus de ces grandeurs la qualiteacute de leacutecoulement agrave la bregraveche Ce paramegravetre nrsquoapas eacuteteacute mesureacute directement lors des essais Un modegravele complet proposeacute par Wheatley (avril1987) et appartenant agrave la cateacutegorie des modegraveles HEM est preacutesenteacute ci-apregraves et ses reacutesultatssont compareacutes aux reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors des essais

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Modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche approche de Wheatley (avril 1987)

Cette modeacutelisation a pour but de deacuteterminer agrave partir des conditions de reacuteservoir (Pint Tint)

les conditions de pression-tempeacuterature agrave la bregraveche

le deacutebit masse du rejet

la qualiteacute agrave la bregraveche

Les hypothegraveses de base de ce modegravele sont que

la deacutetente du fluide est consideacutereacutee isentropique et stationnaire

le fluide diphasique est consideacutereacute homogegravene et agrave lrsquoeacutequilibre liquide-vapeur

Ainsi le modegravele proposeacute repose sur les eacutequations suivantes

eacutequation de lrsquoentropie Cp Ln(T ) = Cp Ln(T ) + x Lv(T )T

liq int liq bb

b(1)

eacutequation drsquoEuler 2

bp2 int

Pb

PintU = v dP + gh2

(2)

eacutequation de la pression interne en fonction de la tempeacuterature et de la hauteur de liquide

P = P (T) + gh = exp B - AT

+ ghint sat liq int 00

liq int

(3)

Equation du volume speacutecifique v = (1 - x)v + x v liq gaz (4)

Equation de Clausius-Clapeyron Lv(T) = T(v - v ) dPdT

gaz liqsat (5)

Apregraves inteacutegration lrsquoeacutequation drsquoEuler srsquoeacutecrit 2

bp2 int b

liqliq int b liq b

int

bint

U = P - P + Cp (T - T ) - Cp T Ln TT

+ gh2

(6)

Cette expression permet de deacuteterminer la vitesse du fluide agrave la bregraveche en fonction de ladiffeacuterence de pression entre le reacuteservoir et la sortie Le fluide eacutetant supposeacute agrave saturation lestempeacuteratures sont connues degraves lors que les pressions le sont

Le coefficient p est un facteur correctif empirique qui permet de tenir compte des effets de lafriction il est en geacuteneacuteral pris eacutegal agrave 06 dans le cas drsquoune bregraveche en paroi et eacutegal agrave 08 ou 09dans le cas drsquoune rupture de canalisation

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Le problegraveme revient alors agrave deacuteterminer la pression du fluide agrave la bregraveche Lrsquoexistence drsquoungradient de pression entre le reacuteservoir et la bregraveche provoque une acceacuteleacuteration importante dufluide crsquoest agrave dire qursquoil y a transformation drsquoeacutenergie potentielle en eacutenergie cineacutetique Lavitesse du fluide agrave la sortie sera limiteacutee par la vitesse de propagation des ondes de pressiondans le fluide crsquoest agrave dire la vitesse du son

Il est admis que si le gradient de pression est suffisamment important le fluide atteindra lavitesse du son en sortie (May 1996) Si tel est le cas on dira que lrsquoeacutecoulement est critique

Un eacutecoulement critique (ou sonique ou bloqueacute) en monophasique se caracteacuterise par le faitqursquoune diminution de pression en aval en dessous drsquoun certain seuil nrsquoa aucune influence surlrsquoeacutecoulement Ce seuil de pression est appeleacute laquo pression critique raquo Elle est atteinte dans unesection bien deacutefinie de la conduite geacuteneacuteralement agrave la sortie Dans cette section la vitesse delrsquoeacutecoulement est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide si bien que les perturbations geacuteneacutereacuteesen aval ne sont pas ressenties par lrsquoeacutecoulement en amont

Lrsquoexpeacuterience fait apparaicirctre un pheacutenomegravene analogue pour les eacutecoulements diphasiques Enrevanche il est moins facile de deacuteterminer avec preacutecision la valeur de la vitesse depropagation des ondes de pression dans un fluide diphasique dans la mesure ougrave ces ondes nese deacuteplacent pas avec la mecircme ceacuteleacuteriteacute dans chacune des deux phases Les expeacuteriencesmeneacutees pour leacutetude des eacutecoulements diphasiques ont neacuteanmoins mis en eacutevidence que laceacuteleacuteriteacute du son dun eacutecoulement diphasique est nettement plus faible que la ceacuteleacuteriteacute du sondrsquoun eacutecoulement monophasique (Delhaye 1981) Il en reacutesulte que leacutecoulement critique estplus facilement atteint dans le cas dun eacutecoulement diphasique (May 1996)

La modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche par la meacutethode proposeacute par Wheatley (avril 1987)suppose que leacutecoulement diphasique est critique ce qui revient agrave consideacuterer que la vitesse dufluide agrave la sortie Ub est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide diphasique de qualiteacute xb

Du fait de lhypothegravese disentropie de lrsquoeacutecoulement la vitesse du son peut ecirctre obtenue agrave partirde la relation

U = Pson

S=cte

(7)

Dans le cas dun fluide diphasique linteacutegration agrave entropie constante est relativementcomplexe Il a eacuteteacute montreacute que lexpression de la vitesse du son est finalement

U = P A

T Cp T 1 + AT

- 1 Ln TT

sonb 0

b b liq b0

b

int

b

(8)

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La masse volumique du fluide agrave la bregraveche b est obtenue agrave partir de leacutequation suivante

1

= 1 +Ln T

TCp T

A Pb liq

intliq 2

b

0 b

b

(9)

On recherche alors par un processus iteacuteratif la pression Pb telle que Ub = Uson (eacutequations 6 et8) Une fois cette pression obtenue la tempeacuterature du rejet est connue (car saturation) et laqualiteacute agrave la bregraveche est deacutetermineacutee agrave partir de leacutequation 4

x =

1 + 1

+ 1bb liq

gaz liq

1 (10)

La deacutetermination du deacutebit masse Gb se fait ensuite par la relation classique

G = A Ub b b b (11)

ougrave Ab est la surface de la bregravecheLa valeur de la pression de rejet trouveacutee en testant leacutegaliteacute entre la vitesse de rejet et lavitesse du son va deacuteterminer la nature du rejet En effet si cette valeur est supeacuterieure agrave lapression atmospheacuterique leacutecoulement sera critique et le jet srsquoacceacuteleacuterera encore apregraves la bregravechedu fait de sa deacutetente jusquagrave la pression atmospheacuterique

En revanche si la pression obtenue est infeacuterieure agrave la pression atmospheacuterique cela na pas desens physique Dans ce cas leacutecoulement ne sera pas critique (le fluide agrave la bregraveche natteintpas la vitesse du son) et lon consideacuterera que la pression agrave la bregraveche est eacutegale agrave la pressionatmospheacuterique

Les modegraveles hors eacutequilibre

Des modegraveles plus proches de la reacutealiteacute existent que lon appelle modegraveles hors eacutequilibre Ilspermettent de prendre en compte les eacutecarts thermodynamiques qui existent avec leacutequilibreliquide-vapeur

Ils font de plus intervenir le fait que les deux phases soient seacutepareacutees Celles-ci sontconsideacutereacutees de faccedilon distincte agrave savoir quelles peuvent avoir des vitesses diffeacuterentes et queles changements de phases peuvent ecirctre limiteacutes par les transferts de chaleur ou acceacuteleacutereacutes parla preacutesence de singulariteacutes

Nous pouvons citer le modegravele geleacute qui fait lhypothegravese simple quil ny ait aucunchangement de phase Leacutecoulement est alors modeacuteliseacute par leacutequation de Bernoulli

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Le modegravele agrave phases seacutepareacutees proprement dit effectue un bilan matiegravere eacutenergie et quantiteacute demouvement sur chacune des deux phases et se donne une loi de vaporisation compte tenu dureacutegime deacutecoulement Ce modegravele se repose sur les correacutelations empiriques qui qualifient lesreacutegimes drsquoeacutecoulement

Il existe aussi des modegraveles encore plus complets comme le modegravele de Yan (1991) qui vajusquagrave modeacuteliser la nucleacuteation Il permet notamment destimer la freacutequence dapparition desbulles leacutevolution de leur taille

Afin de comparer les valeurs expeacuterimentales aux valeurs theacuteoriques deux modegraveles (Fauske etWheatley) ont eacuteteacute mis en oeuvre agrave partir des conditions de reacuteservoir des essais effectueacutes parlINERIS et deacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale les reacutesultats obtenuspar ces modegraveles diffegraverent sensiblement des valeurs releveacutees lors des essais les valeursobtenues au moyen des modegraveles eacutetant geacuteneacuteralement supeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Ces reacutesultats viennent confirmer le fait que la modeacutelisation du deacutebit dans le cas duneacutecoulement diphasique est tregraves complexe et que des modegraveles simplifieacutes ne peuvent prendre enconsideacuteration lrsquoensemble des pheacutenomegravenes se produisant lors de lrsquoeacutecoulement Par ailleursdans le cadre de ces essais dont lrsquoobjectif nrsquoeacutetait pas drsquoeacutetudier de maniegravere tregraves approfondie ledeacutebit agrave la bregraveche mais simplement de le connaicirctre le dispositif de rejet mis en oeuvre eacutetaitconstitueacute de pertes de charge importantes sur une canalisation de plus de 12 megravetres delongueur

Nous avons veacuterifieacute expeacuterimentalement que le fluide agrave lorifice se trouvait bien dans lesconditions de saturation cest agrave dire que les couples (TbPb) mesureacutes expeacuterimentalementcorrespondent aux couples (TbPsat(Tb)) hypothegravese de base des modegraveles HEM

En conclusion ces modegraveles sont adapteacutes pour des fuites de reacuteservoir ou des rejets apregraves unecourte canalisation Ils ne prennent pas en compte les pertes de charge et donc la vaporisationde lammoniac au cours de son transport vers lexteacuterieur Si on considegravere une bregraveche au ras dela paroi du reacuteservoir lammoniac se vaporise instantaneacutement dans latmosphegravere sans passerpar les trois reacutegimes deacutecoulement (reacutegime agrave bulle reacutegime annulaire et eacutecoulement disperseacute)

Dans les essais reacutealiseacutes la canalisation est suffisamment grande pour que leacutecoulement passepar ces trois reacutegimes deacutecoulement Dans la litteacuterature il est admis que leacutecoulement disperseacuteseacutetablit lorsque la condition Lgt2D est remplie (L longueur de canalisation D diamegravetre decanalisation) ce qui est le cas Ainsi le comportement dynamique de lammoniac estinfluenceacute par ces trois reacutegimes et les pheacutenomegravenes sont complexes agrave modeacuteliser

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52 CONDITIONS METEOROLOGIQUES DURANT LES ESSAIS

Les conditions meacuteteacuteorologiques sont deacutecrites par de nombreux paramegravetres dont lesprincipaux sont ceux lieacutes dune part agrave la vitesse du vent et dautre part agrave la turbulenceatmospheacuterique

Pour chaque essai les conditions atmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees agrave lrsquoaide des moyensdeacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Durant la peacuteriode drsquoenregistrement certaines grandeursmesureacutees variaient peu et lentement Cela eacutetait notamment le cas pour la tempeacuteratureambiante lrsquohumiditeacute relative et le flux solaire Pour meacutemoire ces grandeurs ont eacuteteacute mesureacuteessur la station meacuteteacuteorologique situeacutee agrave cocircteacute du poste de commande

En revanche drsquoautres grandeurs telles que la vitesse et la direction du vent mesureacutees sur lemacirct meacuteteacuteorologique repeacutereacute M sur la figure 11 pouvaient ecirctre tregraves variables lors de la peacuteriodedrsquoenregistrement

Afin de donner un ordre de grandeur des conditions meacuteteacuteorologiques durant les essais nouspreacutesentons dans le tableau suivant les valeurs moyennes associeacutees agrave chacun des rejets

Conditions atmospheacuteriques moyennes

Essais ndeg Tempeacuteraturesous abri

Humiditeacuterelative

Flux solaire(kWm2)

Vitesse du vent agrave7 m de hauteur

Direction du ventagrave 7 m de hauteur

1 14degC 76 02 5 ms 260deg2 85degC 84 01 3 ms 305deg3 5degC 90 004 25 ms 5deg

4p 10degC 61 05 3 ms 10deg4 125degC 82 025 3 ms 290deg5 20degC 50 065 35 ms 310deg6 12degC 75 05 5 ms 285deg7 13degC 60 07 6 ms 310deg8 20degC 37 07 5 ms 275deg9 14degC 50 10 3 ms 355deg

10 24degC 20 10 3 ms 10 deg11 24degC 24 07 5 ms 310deg12 15degC 33 06 6 ms 310deg2b 18degC 31 07 4 ms 315deg8b 18degC 31 06 5 ms 310deg

tableau 18 conditions atmospheacuteriques moyennes durant chaque rejet

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Par ailleurs pour eacutevaluer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac il est important debien caracteacuteriser la turbulence de lrsquoatmosphegravere

La turbulence atmospheacuterique est due agrave la fois agrave des turbulences dorigine meacutecaniqueengendreacutees par la rugositeacute du sol et agrave des turbulences dorigine thermique lieacutees agrave lastratification verticale de la tempeacuterature de latmosphegravere Elle peut ecirctre eacutevalueacutee parlenregistrement en un point des fluctuations de la vitesse et de la direction du vent

Deux types de turbulences drsquoorigine meacutecanique peuvent encore ecirctre distingueacutes la turbulenceagrave petite eacutechelle et la turbulence agrave grande eacutechelleLa turbulence agrave petite eacutechelle engendreacutee par le frottement du vent sur le sol est influenceacuteepar la rugositeacute Elle sexerce agrave linteacuterieur dune couche de quelques centaines de megravetres dehauteur Ce type de turbulence intervient de faccedilon preacutepondeacuterante dans le pheacutenomegravene dedispersionLa turbulence agrave grande eacutechelle est lieacutee agrave des pheacutenomegravenes meacuteteacuteorologiques lointains Elleintervient au niveau du transport des particules ou de leur diffusion lorsque le domainedrsquoeacutetude seacutetend sur plusieurs dizaines de kilomegravetres ce qui nest pas le cas dans ceprogramme

Concernant les turbulences dorigine thermique une caracteacuteristique importante est la stabiliteacuteatmospheacuterique Elle est lieacutee au gradient vertical de densiteacute de lair lui-mecircme lieacute au gradientvertical de tempeacuterature La variation adiabatique de tempeacuterature verticale est compriseentre -06degC100 m et -1degC100 m en fonction du taux dhumiditeacute de lair De faccedilonsimplifieacutee lorsque le gradient vertical de tempeacuterature est infeacuterieur agrave celui dune atmosphegravereadiabatique latmosphegravere est dite instable Si le gradient correspond agrave ladiabatiquelatmosphegravere est dite neutre Enfin si le gradient thermique est positif (donc supeacuterieur agrave celuide ladiabatique) latmosphegravere est dite stable autrement dit peu favorable agrave une diffusionverticale efficace dun polluant

A cet eacutegard Pasquill propose une classification comportant 6 classes de stabiliteacuteatmospheacuterique noteacutees de A agrave F et couvrant les cas des atmosphegraveres tregraves instables agrave instables(classes A et B) jusquaux cas des atmosphegraveres stables agrave tregraves stables (classes E et F) enpassant par les cas neutres (classes C et D)

Lorsquune atmosphegravere est instable (classes A et B de Pasquill) la dispersion atmospheacuteriqueest favoriseacutee ce qui conduit agrave la formation dun panache tregraves ouvert (Cf figure 13)

figure 13 Dispersion dans une atmosphegravere instable

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A lopposeacute lorsquune atmosphegravere est stable son aptitude agrave diffuser verticalement un polluantest faible ce qui se traduit par la formation dun panache tregraves peu ouvert (Cf figure 14)

figure 14 Dispersion dans une atmosphegravere stable

Drsquoun point de vue expeacuterimental il existe diffeacuterentes meacutethodes pour deacuteterminer la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere telles que par exemple la deacutetermination

de lrsquoeacutecart type de la direction du vent ()

du gradient vertical de tempeacuterature (T)

du nombre de Richardson (Ri)

de la longueur de Monin-Obukhov

ou encore des meacutethodes baseacutees sur des critegraveres tels que la vitesse moyenne du vent agraveune hauteur fixeacutee lrsquoaltitude du soleil la couverture nuageuse

A partir des diffeacuterentes grandeurs mesureacutees lors de la campagne drsquoessais nous avons mis enoeuvre deux de ces meacutethodes la deacutetermination de lrsquoeacutecart type de la direction du vent () etla meacutethode baseacutee sur la deacutetermination de la longueur de Monin-Obukhov Apregraves unedescription rapide de ces meacutethodes nous preacutesentons les reacutesultats obtenus pour lrsquoensemble desessais

Ecart type de la direction du vent ()Les eacutecarts types de la direction du vent repreacutesentent essentiellement la stabiliteacute horizontale delrsquoatmosphegravere (la turbulence verticale de lrsquoatmosphegravere eacutetant quant agrave elle estimeacutee agrave partir dugradient vertical de tempeacuterature)

Pour chaque essai lrsquoeacutecart type de la direction du vent () a eacuteteacute calculeacute sur une dureacuteecomprenant environ 5 minutes avant lrsquoessai la dureacutee de lrsquoessai et environ 15 minutes apregraveslrsquoessai soit une dureacutee de lrsquoordre de la demi-heure

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Deacutetermination de la longueur de Monin-ObhuckovPour chacun des essais nous avons eacutegalement deacutetermineacute la longueur de Monin-Obukhov quiest une longueur caracteacuteristique de la turbulence atmospheacuterique Cette longueur noteacutee L estdeacutefinie comme suit

L = -Cpuk(gT0)H

ougrave est la masse volumique du fluide Cp est sa capaciteacute calorifique uest la vitesse de frottement k est la constante de von Karman g estla constante de graviteacute T0 est la tempeacuterature au sol et H est le fluxde chaleur vertical

Les valeurs de u et de H ont eacuteteacute deacutetermineacutees agrave lrsquoaide des valeurs mesureacutees par lrsquoaneacutemomegravetreultrasonique dont la freacutequence drsquoacquisition eacutetait de 10Hz

Golder (1972) a eacutetabli une relation entre les classes de stabiliteacute de Pasquill la rugositeacutemoyenne du terrain z0 et la longueur L (Cf figure 15 ci-dessous)

figure 15 Relation entre la longueur de Monin-Obukhov L et la rugositeacute z0pour diffeacuterentes classes de stabiliteacute de Pasquill

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A partir des valeurs enregistreacutees lors des essais les valeurs de et de L ont eacuteteacute calculeacuteesPuis pour chaque essai une estimation des classes de stabiliteacute de Pasquill a eacuteteacute reacutealiseacutee enretenant chacune de ces deux meacutethodes Les reacutesultats obtenus ont eacuteteacute reporteacutees dans letableau suivant De plus pour chacun des essais une estimation de la longueur visible dupanache est indiqueacutee

Classes de stabiliteacute atmospheacuterique estimeacutees estimation deEssais ndeg par la deacutetermination

des eacutecarts types de ladirection du vent ()

par la deacutetermination de lalongueur de Monin-

Obukhov (L)

la longueur visible dupanache (m)

1 D - 5 m

2 D CD 500 m

3 C D 350 m

4 prel C - 400 m

4 C D 500 m

5 A B 30 m

6 D D 60 m

7 C CD 60 m

8 D C 25 m

9 A BC 120 m puis 30m

10 A AB 70 m

11 C C 70 m

12 D CD 70 m

2b A AB 60 m

8b C BC 15 m

- non deacutetermineacutee

tableau 19 Classes de stabiliteacute atmospheacuteriques estimeacutees lors des essais

La mise en oeuvre de ces meacutethodes pour des conditions atmospheacuteriques donneacutees peutconduire agrave des classes de stabiliteacute diffeacuterentes Durant les essais il nrsquoa cependant pas eacuteteacute noteacutede diffeacuterences importantes

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Par ailleurs concernant les conditions atmospheacuteriques geacuteneacuterales durant la reacutealisation desessais les points suivants ont pu ecirctre noteacutes

A partir de lrsquoessai ndeg 4 il nrsquoy a plus eu de pluie sur le terrain drsquoessais Crsquoest ainsi que destaux drsquohumiditeacute relative assez faibles durant la journeacutee (jusqursquoagrave 20 pour lrsquoessai ndeg10) onteacuteteacute observeacutes

La partie visible du panache varie beaucoup Comme nous lrsquoavons mentionneacutepreacuteceacutedemment cela est principalement ducirc au taux drsquohumiditeacute relative de lrsquoatmosphegravereEn effet le nuage drsquoammoniac est relativement froid (environ -40degC sur lrsquoaxe du rejet agrave20 megravetres du point de rejet) du fait de la preacutesence de gouttelettes drsquoammoniac qui vontprendre la chaleur notamment agrave lrsquoair ambiant pour se vaporiser Les basses tempeacuteraturesatteintes font que la vapeur drsquoeau preacutesente sur la trajectoire du panache se condense etforme un nuage visible jusqursquoagrave ce que le panache soit reacutechauffeacute par dilution avec lrsquoairambiantPour des conditions de rejet presque identiques (essais 4 et 11) la partie visible du panacheest ainsi passeacutee drsquoenviron 500 megravetres agrave environ 70 megravetres pour un taux drsquohumiditeacute relativequi est passeacute de 82 agrave 24

Le flux solaire a beaucoup varieacute entre les essais avec des valeurs tregraves faibles au deacutebut dela campagne (004 kWm2) et eacuteleveacute pendant le mois drsquoavril (1 kWm2)

Pour lrsquoensemble des essais la vitesse moyenne du vent a oscilleacute entre 2 et 6 ms Ladirection moyenne du vent de chaque essai eacutetait tregraves variable Ces directions moyennes duvent lors de chaque essai sont indiqueacutees sur la figure page suivante

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figure 16 directions moyennes du vent lors des essais

Dispositif de rejetSalle de commande

Zone vie

F

E

D

41

39

37

35

33

31

29

G

1

11 139

7

5

17

3

15

25

23

21

19

27essai 8

essai 6

essai 4

essais 2711

essai 12

essai 2bisessai 9

essai 10

essai 5

essai 1

essai 4pessai 3

essai 8bis

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6 MESURES ENREGISTREES SOUS LE VENT DES REJETS

Les valeurs enregistreacutees par les capteurs de concentration en ammoniac sous le vent des rejetssont preacutesenteacutees dans le sous-chapitre suivant

Ensuite une analyse de ces valeurs est effectueacutee au sous-chapitre 62

61 CAPTEURS DE CONCENTRATIONS EN AMMONIAC

Pour meacutemoire les moyens de mesures de concentrations en ammoniac mis en oeuvre lors dela campagne drsquoessais sont deacutecrits dans le chapitre 4 La mesure de ces concentrations srsquoestessentiellement effectueacutee sous le vent des rejets sur 7 arcs de cercle

Les reacuteponses des capteurs de concentration eacutetaient tregraves diffeacuterentes selon leurs positions parrapport agrave lrsquoaxe du panache et par rapport agrave lrsquoeacuteloignement au point de rejetA titre drsquoexemple nous reportons sur les deux figures ci-apregraves deux signaux repreacutesentant lesconcentrations drsquoammoniac (en ppm) enregistreacutees lors de lrsquoessai ndeg2 sous le vent du rejetpar un pellistor situeacute agrave 100 megravetres du point de rejet (figure 16) et par une celluleeacutelectrochimique situeacutee agrave 800 megravetres (figure 17) Pour meacutemoire la dureacutee du rejet eacutetaitde 440 secondes

figure 16 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 100 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

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figure 17 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 800 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

Selon les pheacutenomegravenes agrave eacutetudier il existe diffeacuterentes possibiliteacutes drsquoeffectuer lrsquoanalyse desfluctuations de concentration qui ont eacuteteacute enregistreacutees lors des essais Dans le preacutesentdocument les valeurs de concentrations qui seront preacutesenteacutees sont les valeurs moyennes desconcentrations mesureacutees sur lrsquoaxe du panache

Pour obtenir ces valeurs nous avons releveacute agrave chaque pas de temps (de 4 s) la valeur deconcentration maximale sur chacun des 6 arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 100 200 500 et 800megravetres du point de rejet Ensuite nous avons effectueacute sur chaque arc de cercle une moyennede lrsquoensemble des valeurs maximales releveacutees au cours du temps en excluant la premiegravere et laderniegravere minute drsquoexposition de chaque capteur Le deacutebut drsquoexposition des capteurs a eacuteteacutedeacutetermineacute en consideacuterant un temps drsquoadvection du nuage Ce temps a eacuteteacute pris eacutegal au rapportde la distance entre lrsquoarc de cercle consideacutereacute et le point de rejet par la vitesse moyenne duvent pendant le rejet

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Le tableau suivant preacutesente pour chacun des essais reacutealiseacutes les valeurs de concentrationmoyennes ainsi deacutetermineacutees sur lrsquoaxe du panache

concentrations moyennes en ppmmesureacutees agrave 1 m de hauteur sur lrsquoaxe du rejet

essai ndeg 20m 50m 100m 200m 500m 800m

1 15 000 4 500 1 500 400 40 10

2 55 000 31 000 20 000 9 000 900 300

2b 33 000 18 000 6 600 1 600 60 20

3 33 000 20 000 8 000 2 700 250 100

4 65 000 27 000 16 000 10 000 1 200 500

5 28 000 14 000 6 500 1 500 140 30

6 28 000 13 000 7 300 2 500 450 150

7 25 000 11 000 5 300 1 000 160 60

8 26 000 12 000 - - - -

8b 20 000 8 500 4 000 800 70 30

9 20 000 5 000 2 000 450 30 5

10 65 000 29 000 18 000 4 000 80 20

11 65 000 27 000 15 000 3 500 300 80

12 60 000 20 000 7 000 1 500 120 -- valeur de concentration sur lrsquoaxe du panache non mesureacutee

tableau 20 Concentrations moyennes en ammoniacsur lrsquoaxe du panache agrave 1 m de hauteur

Lrsquoessai 4p deacutecrit dans le chapitre 4 eacutetait un essai intermeacutediaire pour valider la reacutealisation desessais suivants Les valeurs de concentration mesureacutees lors de cet essai ne permettent pas dedeacuteterminer les valeurs moyennes sous le vent du rejet Cet essai nrsquoest donc pas mentionneacutedans le tableau ci-dessus

Les valeurs de concentration drsquoammoniac reporteacutees dans le tableau 20 preacuteceacutedent ont eacuteteacutearrondies compte tenu de la preacutecision des capteurs Lrsquoeacutevolution des concentrationsdrsquoammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet a eacuteteacute traceacutee pourchaque essai Ces eacutevolutions sont reporteacutees sur la figure 18 page suivante

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figure 18 Evolution des concentrations en ammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1 (D5)2 (CD3)2b (AB4)3 (CD25)4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)8b (BC5)9 (ABC3)10 (AB3)11 (C5)12 (CD6)

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Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave lrsquoissue des essais on peut noter plusieurs remarques

Les rejets drsquoammoniac liqueacutefieacute se comportent comme des rejets de gaz lourds telqursquoillustreacute sur la figure 19 ci-apregraves Sur cette figure nous avons reporteacute les reacuteponsesde 4 capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet et sur lrsquoaxe de latrajectoire du panache lors de lrsquoessai 10

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

300E+04

350E+04

400E+04

450E+04

500E+04

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n en

am

mon

iac

(ppm

)

10pe-01b1110pe-02b1110pe-03b1110pe-04b11

figure 19 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet

Sur ce macirct les hauteurs des capteurs repeacutereacutees de 01 agrave 04 dans la leacutegende associeacutee agrave cescourbes sont respectivement de 01 m 1 m 2 m et 3 m au-dessus du sol

Le gradient vertical de concentration en ammoniac est important agrave 50 megravetres du pointde rejet En effet au niveau du sol la concentration est supeacuterieure agrave 40 000 ppm (4)et est plus de 10 fois infeacuterieure agrave 3 megravetres de hauteur pour cet essai

Par ailleurs les conditions meacuteteacuteorologiques eacutetant instables le jour de cet essai on peutconstater par moment de grandes fluctuations des valeurs de concentration enammoniac

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Le gradient vertical de concentration en ammoniac est encore prononceacute agrave 100 megravetres dupoint de rejet tel qursquoillustreacute sur la figure 20 suivante pour deux capteurs situeacutes agrave 1 et3 megravetres de hauteur

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

10pe-02c1110pe-04c11

figure 20 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 100 megravetres du point de rejet

Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale un gradient vertical de concentration au sein du nuage atoujours eacuteteacute observeacute agrave 200 megravetres du point de rejet

Ceci eacutetant agrave partir de 500 megravetres les valeurs de concentration mesureacutees agrave 1 et 3 megravetresde hauteur au-dessus du sol eacutetaient quasiment identiques tel qursquoillustreacute sur la figure 21ci-apregraves

000E+00

200E+01

400E+01

600E+01

800E+01

100E+02

120E+02

140E+02

160E+02

180E+02

200E+02

400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10ec-02e1110ec-04e11

figure 21 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 500 megravetres du point de rejet

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Lors du rejet drsquoammoniac en phase gazeuse il a eacutegalement eacuteteacute observeacute uncomportement de type gaz lourd sur les capteurs situeacutes agrave 20 megravetres du point de rejet(Cf figure 22) Cependant agrave 50 megravetres du point de rejet cet effet nrsquoest presque plussensible

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

600 650 700 750 800 850 900 950 1000 1050 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1pe-01a38

1pe-02a38

1pe-03a38

1pe-04a38

figure 22 Evolution des capteurs de concentration en ammoniacsitueacutes agrave 20 megravetres du point de rejet

De plus lors de lrsquoensemble des essais il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuagedrsquoammoniac formeacute

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62 ANALYSES

Dans ce paragraphe nous allons eacutetudier lrsquoinfluence de quelques paramegravetres sur la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac Ces paramegravetres sont

le type drsquoorifice

la stabiliteacute atmospheacuterique

la preacutesence drsquoobstacle

la preacutesence drsquoune reacutetention

et la mise en œuvre de queues de paonEnfin dans une derniegravere partie les reacutesultats expeacuterimentaux mesureacutes lors cette campagnedrsquoessais sont compareacutes agrave des reacutesultas de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel inteacutegral dedispersion atmospheacuterique

621 Influence de lrsquoorifice du rejet

Lors de la reacutealisation des essais 4 types drsquoorifice ont eacuteteacute mis en oeuvre sur le dispositif derejet agrave savoir

A) un orifice de 18 mm de diamegravetre Essai 2bB) un orifice de 20 mm de diamegravetre Essai 2

C) une bride de 2 pouces (508 mm) Essai 3D) et un orifice de 508 mm de diamegravetre Essais 1 4 10 11 12 (5 rejets en champ libre)

Essais 5 6 7 8 8b 9 (6 rejets impactant)

Par la suite ces 4 types drsquoorifice seront noteacutes de A agrave DAfin drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence du type drsquoorifice sur la dispersion atmospheacuterique une largeur dupanache drsquoammoniac a eacuteteacute estimeacutee pour les 8 rejets en champ libre au niveau de lrsquoarc decercle situeacute agrave 20 megravetres du point de rejet Pour estimer cette largeur nous avons deacutetermineacutepour chaque essai la zone ougrave la concentration en ammoniac eacutetait supeacuterieure ou eacutegale agrave lamoitieacute de la concentration maximale releveacutee agrave 20 megravetres Les reacutesultats obtenus sont preacutesenteacutesdans le tableau ci-apregraves

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type drsquoorifice essai largeur du panacheougrave C gt Cmax2

secteur angulaire associeacute

A 2b ( 18 mm) 9 m 25deg

B 2 ( 20 mm) 9 m 25deg

C 3 (bride) 49 m 140deg

1 4 m 11deg

4 5 m 15deg

D 10 6 m 18deg

11 5 m 16deg

12 7 m 20deg

tableau 21 largeur du panache pour les rejets en champ libre

De ce tableau il ressort plusieurs remarques

Le rejet agrave travers la bride (orifice C) produit dans le champ proche le nuage le plus largede tous les essais en champ libre Cela est principalement ducirc au fait que la bride oriente laprojection de lrsquoammoniac suivant des directions perpendiculaires agrave lrsquoaxe du rejet Lepanache qui en reacutesulte est un panache tregraves eacutetendu en largeur qui progresse axialementsous lrsquoeffet du vent Ainsi malgreacute un deacutebit de 33 supeacuterieur agrave lrsquoessai 2b les valeurs deconcentration en ammoniac mesureacutees lors de lrsquoessai 3 avec la bride sont du mecircme ordrede grandeur que lors de lrsquoessai 2b sur les 50 premiers megravetres

Les essais dont lrsquoextreacutemiteacute est libre (orifice D de 508 mm de diamegravetre) conduisent agrave desjets dits laquo jets bacirctons raquo Dans ces conditions la largeur du panache est plus eacutetroite quedans les autres conditions

Enfin les rejets ougrave il a eacuteteacute ajouteacute une restriction de diamegravetre agrave lrsquoextreacutemiteacute (orifices Aet B) conduisent agrave des largeurs de panache supeacuterieures Cela est peut ecirctre ducirc au fait quepour ces essais la restriction de diamegravetre agrave lrsquoorifice conduit agrave une pression dans lacanalisation au niveau de la bregraveche (gt 5 bar) qui est supeacuterieure agrave la pression agrave la bregravechepour les essais sans restriction de diamegravetre (entre 15 et 3 bar) Il srsquoensuit que le flashthermodynamique qui se produit agrave la sortie dans lrsquoatmosphegravere est plus important et donclrsquoexpansion volumeacutetrique reacutesultante conduit agrave une dimension du panache plus importante

En reacutesumeacute les orifices influent sur la physionomie du nuage (largeur hauteur) et parconseacutequent ensuite sur les concentrations moyennes Ceci est clairement visible et mesurabledurant les 50 premiers megravetres Plus loin cette influence srsquoefface devant celle de la stabiliteacuteatmospheacuterique comme cela est montreacute par la suite dans ce rapport

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622 Influence de la stabiliteacute atmospheacuterique

Lrsquoinfluence sur la dispersion atmospheacuterique des conditions de rejet dans le champ prochepeut ecirctre importante sur quelques dizaines de megravetres apregraves le point de rejet Plus loin crsquoest lastabiliteacute atmospheacuterique qui devient preacutepondeacuterante car on se trouve alors en phase dedispersion passive

Ainsi des diffeacuterences de concentration importantes peuvent ecirctre observeacutees en champ lointainpour des rejets de deacutebits identiques mais avec des conditions de stabiliteacute atmospheacuteriquesdiffeacuterentes A titre drsquoexemple les essais 5 et 6 ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des conditions de rejetsimilaires et avec des conditions atmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type(AB 35 ms) pour lrsquoessai 5 et de type (D 5 ms) pour lrsquoessai 6

Par ailleurs les essais 10 et 11 ont eacuteteacute reacutealiseacutes le mecircme jour le premier en deacutebut drsquoapregraves-midiet le second en fin drsquoapregraves-midi avec des conditions de rejet identiques et des conditionsatmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type (AB 3 ms) pour lrsquoessai 10 et de type(C 5 ms) pour lrsquoessai 11

Les eacutevolutions des concentrations des essais 5 et 6 drsquoune part et des essais 10 et 11 drsquoautrepart sont deacutecrites sur le graphe de la figure 23 ci-apregraves

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

5 (AB35)

6 (D5)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10 (AB3)

11 (C5)

figure 23 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques diffeacuterentes

Sur ces graphes on peut observer une diffeacuterence de concentration drsquoun facteur 4 agrave 5 agrave800 megravetres du point de rejet alors que les concentrations sont quasiment eacutegales dans les100 premiers megravetres

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Drsquoautre part des essais avec des conditions atmospheacuteriques de mecircme type ont eacuteteacute reacutealiseacuteslors de la campagne drsquoessais Lorsque lrsquoon compare ces essais entre eux on observe unedilution du panache qui est similaire entre les essais A titre drsquoexemple nous avons reproduitsur la figure suivante deux graphes preacutesentant les conditions de dispersion des essais 2 et 4dont les conditions de rejet eacutetaient voisines (deacutebit voisin sections diffeacuterentes) et des essais 8bet 11 dont les conditions de rejet eacutetaient diffeacuterentes

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

2 (CD3)

4 (CD3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

8b (BC5)

11 (C5)

figure 24 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques similaires

Lrsquoeacutevolution des concentrations drsquoammoniac en fonction de la distance au point de rejet estpresque identique entre les essais Il est agrave noter que dans la reacutealiteacute lrsquoeacutecoulementatmospheacuterique est difficilement reproductible et ainsi il est peu probable que deux essaisavec le mecircme terme source aboutissent agrave des reacutesultats identiques en terme de concentrationssous le vent drsquoun rejet

623 Influence drsquoun obstacle placeacute dans le champ proche

Durant la campagne drsquoessais six rejets impactant une surface dans le champ proche ont eacuteteacutemis en œuvre agrave savoir les essais 5 6 7 8 8b et 9 Pour meacutemoire les essais 5 et 6 eacutetaient desrejets horizontaux contre un mur respectivement placeacute agrave 3 et agrave 1 megravetre du point de rejet Les4 autres essais concernent des rejets verticaux descendant et impactant le sol Pour les essais 7et 8 il nrsquoy avait pas de reacutetention au sol Pour les essais 8b et 9 une reacutetention a eacuteteacute installeacuteeCes deux derniers essais seront eacutetudieacutes dans le paragraphe suivant intituleacute laquo Influence drsquounereacutetention raquo

Il est agrave noter que lors des essais 5 agrave 9 les conditions de stabiliteacute atmospheacuterique deacutetermineacuteesexpeacuterimentalement ont eacuteteacute quasiment toutes diffeacuterentes allant de la classe AB agrave la classe D

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Concernant les deux rejets horizontaux impactant un mur les conditions de rejets sontsimilaires aux conditions de lrsquoessai 4 (rejet en champ libre) Une comparaison de ces troisessais a donc eacuteteacute reacutealiseacutee Lrsquoeacutevolution des valeurs de concentrations drsquoammoniac sous le ventdu rejet est reporteacutee sur la figure ci-apregraves pour ces trois essais

figure 25 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 et 6

On constate que les valeurs de concentration drsquoammoniac enregistreacutees pour les essais 5 et 6apregraves le mur agrave 20 et 50 megravetres du point de rejet sont tregraves proches et ce que le mur soit situeacuteagrave 1 ou 3 megravetres du point de rejet

En revanche lorsque le rejet srsquoeffectue en champ libre les valeurs des concentrationsdrsquoammoniac enregistreacutees par les capteurs sont supeacuterieures drsquoun facteur 2 jusqursquoagrave 50 megravetresdu point de rejet Ensuite il est plus difficile de comparer les valeurs lrsquoinfluence desconditions meacuteteacuteorologiques eacutetant preacutepondeacuterante sur la dispersion du panache

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)

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Deux pheacutenomegravenes peuvent expliquer la diminution de la concentration dans le champ proche(agrave moins de 50 megravetres du lieu du rejet en lrsquooccurrence) lorsque lrsquoon passe de lrsquoessai 4 auxessais 5 et 6

En premier lieu il y a une augmentation du niveau de turbulence meacutecanique car le panacheest obligeacute de contourner lrsquoobstacle constitueacute par le mur Lrsquoeacutecoulement de lrsquoair srsquoeffectue alorspar les cocircteacutes et par le dessus du mur

En second lieu lrsquoimpact du jet drsquoammoniac constitueacute de fines gouttelettes sur la face du murconduit agrave la formation drsquoun film tregraves froid drsquoammoniac liquide ce qui favorise leruissellement des gouttelettes puis la formation drsquoune flaque au pied du mur A cet eacutegard lesthermocouples installeacutes sur la dalle de rejet pour les essais 5 et 6 indiquent

des valeurs de tempeacuterature comprises entre -40degC et -60degC pour les thermocouplesinstalleacutes sur le mur

et des valeurs de tempeacuterature de lrsquoordre de -60degC tout au long du rejet pour lamajoriteacute de ceux installeacutes au niveau du sol

Ainsi un des effets de la preacutesence drsquoun mur dans le champ proche drsquoun rejet de gaz liqueacutefieacuteest de favoriser la recondensation drsquoune partie de lrsquoammoniac rejeteacute et au travers de laformation drsquoun film liquide drsquoammoniac drsquoengendrer le ruissellement de la phase liquideCeci a pour conseacutequence immeacutediate de diminuer les concentrations drsquoammoniac en aval dumur Il est agrave noter que pour ces deux essais il nrsquoy avait pas de cuvette de reacutetention Ainsi unepartie de lrsquoammoniac liquide srsquoest reacutepandu sur une surface dont la dimension est difficile agraveestimer Cet ammoniac sous forme liquide srsquoest ensuite vaporiseacute De ce point de vue rien nrsquoapu ecirctre chiffreacute

Au paragraphe 61 nous avons vu que le nuage drsquoammoniac avait un comportement de typegaz lourd jusqursquoagrave une distance supeacuterieure agrave 200 megravetres du point de rejet lorsqursquoil eacutetait rejeteacuteen phase liquide dans nos conditions drsquoessais et notamment sous forme de jet en champ libreA lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que ce comportement de type gaz lourd est moinsprononceacute pour les rejets ayant impacteacute un mur dans le champ proche

Typiquement lorsque le rejet a eacuteteacute reacutealiseacute en champ libre deux capteurs installeacutes agrave deuxhauteurs diffeacuterentes sur un mecircme macirct de mesure situeacute agrave 50 m du point de rejet indiquent agrave3 m de hauteur des valeurs de concentrations de 5 agrave 10 fois plus faibles que celles mesureacutees agrave1 m de hauteur Apregraves un impact contre un mur le gradient vertical de concentration est tel que les valeurs deconcentration mesureacutees agrave 3 m de hauteur ne sont que deux fois plus faibles environ que cellesmesureacutees agrave 1 m de hauteur

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Concernant les deux rejets verticaux impactant le sol sans reacutetention (essais 7 et 8) leursconditions de rejets eacutetaient voisines de celles des essais 4 5 et 6 Nous avons reporteacute sur legraphe ci-apregraves lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets des essais4 5 6 7 et 8

figure 26 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 6 7 et 8

Sur la figure preacuteceacutedente lrsquoessai 8 nrsquoapparaicirct pas au-delagrave de 50 m en raison drsquoun changementde la direction du vent en cours drsquoessai tel que les mesures faites ne permettent pas de deacuteduirela concentration moyenne sur lrsquoaxe alors deacuteporteacute du nuage Neacuteanmoins il apparaicirct que leniveau de concentration en ammoniac est du mecircme ordre de grandeur jusqursquoagrave 50 m du pointde rejet pour les quatre essais ayant rencontreacute un obstacle

Les conditions de rejet des essais 7 et 8 sont telles que le deacutebit massique de ces essais(39 kgs) est leacutegegraverement infeacuterieur par rapport aux essais 4 5 et 6 (42 kgs) De maniegravereidentique aux essais 5 et 6 on retrouve agrave peu pregraves la mecircme diffeacuterence de concentration entreles essais 7 et 8 et lrsquoessai 4 soit une diminution drsquoenviron 50 jusqursquoagrave 50 m du point derejet Au-delagrave nous nrsquoavons pas suffisamment drsquoinformations pour pouvoir comparer parrapport agrave lrsquoessai 8

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)

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Concernant les essais 4 6 et 7 la stabiliteacute de lrsquoatmosphegravere a eacuteteacute estimeacutee comme eacutetant toujoursneutre (classes C ou D de Pasquill) Cependant la vitesse du vent est diffeacuterente pour ces troisessais La vitesse moyenne pendant ces trois essais a eacuteteacute calculeacutee entre 3 et 6 ms avec desamplitudes de la vitesse comprises entre 1 et 10 ms La diffeacuterence de lrsquoeacutevolution desconcentrations en ammoniac sous le vent des rejets 6 et 7 peut srsquoexpliquer de deux maniegraveres

par une meilleure dilution du panache due agrave des conditions atmospheacuteriques plusfavorables

par une quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee autour du point de rejet plus importante

Par ailleurs des tempeacuteratures de lrsquoordre de -60degC ont eacuteteacute releveacutees au sol pour chaque essaiLrsquoeacutetendue de cette flaque nrsquoa pu ecirctre estimeacutee de maniegravere preacutecise et encore moins soneacutepaisseur (a priori faible) Au cours du rejet cette flaque srsquoeacutevapore Une fois le rejet termineacutecertains capteurs deacutecegravelent des tempeacuteratures en dessous de -50degC encore 4 minutes apregraves la findu rejet ce qui souligne lrsquoimportance de la flaque au sol sans qursquoil ait eacuteteacute possible de laquantifier en lrsquoabsence de reacutetention

En reacutesumeacute le fait qursquoun rejet soit orienteacute contre un mur ou contre le sol semble engendrer unereacuteduction importante des concentrations en ammoniac sous le vent de (environ 50 dans nosconfigurations de rejet) agrave la fois dans le champ proche du rejet et dans le champ lointain

624 Influence drsquoune reacutetentionParmi les quinze essais reacutealiseacutes lors de cette campagne une reacutetention a eacuteteacute mise en place surla dalle de rejet pour les essais 8b et 9 La configuration du rejet est identique pour ces deuxessais agrave savoir des rejets verticaux impactant le sol depuis 1 m de hauteur Seule ladimension de la reacutetention est diffeacuterente entre ces deux essais Pour lrsquoessai 8b la surface de lareacutetention eacutetait de 100 m2 et la hauteur de 5 cm soit un volume de reacutetention de 5 m3 Pourlrsquoessai 9 la surface de la reacutetention eacutetait reacuteduite agrave 4 m2 et la hauteur de 1 m soit un volume dereacutetention de 4 m3

Nous avons vu dans le paragraphe preacuteceacutedent relatif aux rejets impactant un obstacle (essais 56 7 et 8) que drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave la fin de chaque rejet impactant la dalle de beacutetoneacutetait largement mouilleacutee par lrsquoammoniac liquide En particulier pour les rejets qui ontdirectement impacteacute le sol la totaliteacute de la dalle eacutetait mouilleacutee Toutefois la quantiteacutedrsquoammoniac liquide au sol nrsquoa pas pu ecirctre estimeacutee En revanche les essais 8b et 9 permettentdrsquoestimer la quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee au sol

Lors de lrsquoessai 8b 2 120 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde cet essai une hauteur drsquoenviron 15 agrave 2 cm drsquoammoniac liquide eacutetait observable dans lacuvette de reacutetention soit un volume drsquoenviron 15 agrave 2 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave la fin du rejet eacutetait drsquoenviron -60degC comme pour les essais preacuteceacutedents Ainsi nous pouvons estimer que la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente sur la dalle de rejeteacutetait comprise entre 1 050 et 1 400 kg ce qui repreacutesente entre 50 et 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

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Lors de lrsquoessai 9 2 370 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde lrsquoessai 9 une hauteur drsquoenviron 55 cm de liquide eacutetait observable dans la cuvette dereacutetention soit un volume drsquoenviron 22 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide agrave la fin durejet eacutetait aux alentours de -42degC Il faut noter qursquoau cours de cet essai de leacutegegraveres fuites onteacuteteacute observeacutees en partie basse de la reacutetention De plus une partie de lrsquoammoniac liquide a eacuteteacuteprojeteacutee hors de la reacutetention sous lrsquoeffet de la vitesse du jet sur la nappe drsquoammoniac Lesprojections drsquoammoniac liquide en dehors de la reacutetention nrsquoont pas pu ecirctre quantifieacutee avecpreacutecisionAinsi nous pouvons estimer qursquoagrave la fin du rejet la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente dansla reacutetention eacutetait supeacuterieure agrave 1 520 kg ce qui repreacutesente environ 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

Par ailleurs lrsquoammoniac liquide dans une reacutetention ne srsquoeacutevapore pas rapidement En effetlrsquoammoniac a besoin drsquoune quantiteacute de chaleur importante pour se vaporiser Il trouve cetteeacutenergie par apport exteacuterieur (tempeacuterature de lrsquoair ambiant vitesse du vent radiation solairepluie ) et en abaissant sa tempeacuterature Crsquoest ainsi que lors de lrsquoessai 9 la tempeacuterature delrsquoammoniac liquide est passeacutee de -40degC agrave la fin du rejet agrave -60degC une heure apregraves (tempeacuteratureatteinte pour les autres essais beaucoup plus rapidement)

Lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets impactant dans unecuvette est difficile agrave comparer avec les rejets impactant sans cuvette car

Les mesures faites lors de lrsquoessai 8 (changement de direction du vent) sontinsuffisantes pour comparer avec lrsquoessai 8b

lors de lrsquoessai 9 on constate une deacutecroissance des valeurs de concentration enammoniac au cours du temps

et les conditions meacuteteacuteorologiques des diffeacuterents essais sont diffeacuterentesLa figure suivante repreacutesente lrsquoeacutevolution de la concentration en ammoniac mesureacutee en champproche agrave 20 m du point de rejet en fonction du temps pour lrsquoessai 9

figure 27

Sur cette figure une moyenne des valeurs de concentration en ammoniac a eacuteteacute effectueacutee agravepartir des mesures faites toutes les 200 secondes

eacutevolution de la concentration mesureacutee agrave 20m du point de rejetau cours de lessai ndeg 9

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

35000

100 300 500 700 900 1100

temps (s)

Con

cent

ratio

n (p

pm)

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90

La deacutecroissance des concentrations en ammoniac au cours du temps pour lrsquoessai 9 peut ecirctreinterpreacuteteacutee de la faccedilon suivante Au deacutebut du rejet lrsquoammoniac liquide impactant la reacutetentionse vaporise tregraves vite gracircce agrave lrsquoapport drsquoeacutenergie du beacuteton constituant la reacutetention Au cours dutemps la tempeacuterature diminue progressivement permettant la reacutetention drsquoammoniac liquide etla diminution de la quantiteacute drsquoammoniac vaporiseacutee au cours du temps

Ainsi une reacutetention peut constituer un moyen efficace pour reacuteduire le niveau de concentrationdans lrsquoenvironnement suite agrave un rejet pour autant qursquoelle soit convenablement placeacutee etdimensionneacutee En particulier il faut noter qursquoune reacutetention installeacutee sous le lieu de la fuitepeut srsquoaveacuterer inefficace si le jet ne vient pas lrsquoimpacter directement ou indirectement apregraveslrsquoimpact sur un obstacle

Par ailleurs la reacutetention doit ecirctre bien entretenue Notamment il faut eacuteviter la preacutesence drsquoeauagrave lrsquointeacuterieur car cette eau apporterait de lrsquoeacutenergie suppleacutementaire pour vaporiser une quantiteacuteplus importante drsquoammoniac liquide

625 Influence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute agrave partir de queues de paonLors de cette campagne drsquoessais deux rejets ont mis en œuvre des queues de paon installeacuteessur la trajectoire du rejet Pour ces deux essais noteacutes 10 et 11 deux queues de paon dediamegravetre 70 mm ont eacuteteacute respectivement situeacutees agrave 25 m et agrave 60 m du point de rejet tel quedeacutecrit dans le chapitre 4 Lrsquoobjectif de ces deux essais eacutetait drsquoessayer drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence dela preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau sur la dispersion atmospheacuterique

Pour eacutetudier cette influence pour chacun des deux essais nous avons reacutealiseacute un rejet enchamp libre pendant environ 10 minutes Afin de pouvoir comparer les reacutesultats des valeursde concentration en ammoniac dans des conditions de dispersion atmospheacuterique qui soient lesplus semblables possibles avant et apregraves la mise en service des queues de paon nous avonsdeacuteclencheacute le fonctionnement des queues de paon seulement 5 minutes apregraves le deacutebut du rejet

A lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que drsquoimportantes fluctuations des conditionsatmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees durant les essais et notamment la direction du vent quinrsquoest pas resteacutee constante Ainsi durant les essais le panache drsquoammoniac est passeacutequelquefois agrave cocircteacute de lrsquoeacutecran drsquoeau

Par ailleurs dans nos conditions de rejet lors de lrsquoessai 10 le jet drsquoammoniac traversaitlrsquoeacutecran drsquoeau situeacute agrave 20 m ce qui rend pratiquement inefficace ce type drsquoeacutecran Par momentle jet eacutetait dirigeacute sur la queue de paon ougrave lrsquoeau sort agrave sa plus grande vitesse Dans cesconditions un brassage meacutecanique du panache pouvait ecirctre observeacute car le jet eacutetait deacutevieacute de satrajectoire Cependant lors de cet essai le nuage est passeacute le plus souvent entre les deuxqueues de paon ce qui fait que la concentration au centre du panache ne srsquoen est pas trouveacutebeaucoup affecteacutee

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A titre drsquoillustration des pages preacuteceacutedentes nous avons reporteacute sur le graphe de la figuresuivante lrsquoeacutevolution des concentrations moyennes en ammoniac sous le vent du rejet 11 avantet apregraves la mise en service des rideaux drsquoeau

figure 28 Evolution des concentrations en ammoniac sous le vent du rejet 11avant et apregraves la mise en service des queues de paon

Sur la figure ci-dessus on constate qursquoil nrsquoy a pas de grandes diffeacuterences avant et apregraves lamise en œuvre des queues de paon Neacuteanmoins il faut noter que ces valeurs de concentrationsont tributaires de la direction prise par le nuage

Par ailleurs il est agrave noter que durant lrsquoessai 11 le vent soufflait relativement fort La vitessemoyenne du vent eacutetait de 5 ms avec des vitesses maximums de 9 ms qui ont eacuteteacuteenregistreacutees Lors de cet essai lrsquoeacutecran drsquoeau lui-mecircme srsquoest coucheacute sous la force du vent

Ainsi dans cette campagne drsquoessais la preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute avec des queues depaon nrsquoa pas diminueacutee de faccedilon significative les concentrations avant et apregraves lrsquoeacutecran drsquoeauCeci peut srsquoexpliquer par le fait qursquoun jet drsquoammoniac peut transpercer un rideau drsquoeau si saquantiteacute de mouvement est suffisante et par des conditions meacuteteacuteorologiques changeantesdurant les essais Un rejet de mecircme nature que ceux qui ont eacuteteacute mis en œuvre dans cettecampagne drsquoessais mais avec une quantiteacute de mouvement beaucoup plus faible lors dupassage agrave travers lrsquoeacutecran drsquoeau conduirait peut ecirctre agrave des valeurs de concentration plus faiblesdans lrsquoenvironnement Ce point meacuteriterait drsquoecirctre approfondi

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essai 11 avant

essai 11 apregraves

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626 Comparaisons expeacuterimentations modeacutelisationsDans ce paragraphe les reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors de la campagne drsquoessais ont eacuteteacutecompareacutes agrave des reacutesultats de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel permettant deacutevaluer lesconseacutequences de la mise agrave latmosphegravere accidentelle de produits toxiques ou inflammablesCe type de logiciel permet notamment de calculer la dispersion de ces produits danslrsquoatmosphegravere

Parmi les logiciels existants le logiciel PHAST a eacuteteacute utiliseacute dans sa version 42 Ce modegraveleest de type inteacutegral cest-agrave-dire quil permet de reacutesoudre les eacutequations de conservation sur labase dhypothegraveses simplificatrices A cet eacutegard les limitations inheacuterentes agrave ce logiciel sontnotamment les suivantes

- le terrain doit ecirctre plat de rugositeacute uniforme et non-encombreacute dobstacles - la vitesse du vent doit ecirctre au moins eacutegale agrave 1 ms pour obtenir des reacutesultats

plausibles

- les conditions meacuteteacuteorologiques doivent ecirctre invariables tout le temps de leacutemission etde la dispersion

- le terme source du rejet doit ecirctre constant dans le temps

Pour effectuer des calculs de dispersion drsquoun produit dans lrsquoatmosphegravere il faut au preacutealabledeacutefinir dans le modegravele le terme source du rejet et les conditions meacuteteacuteorologiques danslesquelles il se disperse

Nous avons vu au chapitre 5 que la deacutetermination du terme source drsquoun rejet avec un modegravelepouvait conduire agrave des reacutesultats diffeacuterents de ce que lrsquoon mesure dans la reacutealiteacute Afin desrsquoaffranchir du problegraveme du terme source (lrsquoobjet de ce paragraphe eacutetant lrsquoeacutetude de ladispersion dans lrsquoatmosphegravere) les comparaisons ont eacuteteacute effectueacutees de la maniegravere suivanteDans un premier temps les paramegravetres mesureacutes dans le reacuteservoir lors drsquoun rejet donneacute ont eacuteteacuterenseigneacutes dans le logiciel et dans un deuxiegraveme temps les autres paramegravetres tels que lespertes de charge reacuteguliegraveres et singuliegraveres ont eacuteteacute ajusteacutes de maniegravere agrave calculer un deacutebitmassique identique au deacutebit mesureacute expeacuterimentalement

Ensuite les donneacutees meacuteteacuteorologiques mesureacutees lors de lrsquoessai ont eacuteteacute renseigneacutees agrave partir desdonneacutees expeacuterimentales (tempeacuterature ambiante humiditeacute relative ) La vitesse moyenne duvent pendant lrsquoessai a eacuteteacute retenue pour les calculs Concernant la stabiliteacute atmospheacuteriquenous avons retenu celles qui ont eacuteteacute calculeacutees agrave lrsquoaide des deux meacutethodes exposeacutees auchapitre 5 Lorsque les deux meacutethodes donnent des classes de stabiliteacute diffeacuterentes les deuxclasses sont retenues pour effectuer les calculs

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Avec ces conditions renseigneacutees dans le logiciel nous avons en premier lieu calculeacute ladispersion de lrsquoammoniac dans lrsquoatmosphegravere pour les rejets effectueacutes en champ libre crsquoest-agrave-dire les essais 1 2 2b 4 10 11 et 12

Les 4 graphiques preacutesenteacutes sur la figure suivante preacutesentent une comparaison entre lesreacutesultats expeacuterimentaux (courbe bleue) et les reacutesultats de calculs de dispersion danslrsquoatmosphegravere

figure 29 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 4 10 2 et 2b

Sur ces graphes il apparaicirct que le logiciel calcule des valeurs de concentration en ammoniacdu mecircme ordre de grandeur que les valeurs mesureacutees expeacuterimentalement Seul lrsquoessai 2bparmi les rejets en champ libre a conduit agrave calculer deux valeurs de concentration agrave 100 m et200 m du point de rejet significativement infeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Neacuteanmoins drsquoune maniegravere geacuteneacuterale la modeacutelisation de la dispersion dans lrsquoatmosphegravere drsquounrejet de gaz liqueacutefieacute tel que lrsquoammoniac donne des ordres de grandeur comparables agrave ce quelrsquoon peut observer lors de rejet agrave grande eacutechelle pour autant que

lrsquoon deacutetermine correctement le terme source dans le logiciel

les conditions meacuteteacuteorologiques soient correctement deacutefinies sachant qursquoelles peuventvarier dans le temps de maniegravere rapide (aussi bien la vitesse du vent que la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere)

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le rejet srsquoeffectue horizontalement dans le sens du vent en terrain plat et sansobstacles

En second lieu nous avons effectueacute des calculs avec les rejets impactant Sur la figuresuivante nous avons reporteacute lrsquoeacutevolution des concentrations expeacuterimentales (courbe bleue) etdes concentrations calculeacutees avec le modegravele pour les rejets contre un mur (essais 5 et 6) et surle sol (essais 7 et 8b)

figure 30 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 5 6 7 et 8b

Sur cette figure il apparaicirct que agrave 20 m du point de rejet le modegravele calcule systeacutematiquementune concentration environ deux fois supeacuterieure agrave celle qui a eacuteteacute mesureacutee expeacuterimentalementEnsuite lrsquoeacutevolution des concentrations deacutepend des conditions atmospheacuteriques Pour lrsquoessai 6ougrave ces conditions eacutetaient vraisemblablement de type (D 5 ms) les deux courbes(expeacuterimentale et calculeacutee) preacutesentent toujours la mecircme diffeacuterence lors de lrsquoeacutevolution dunuage sous le vent du rejet Le brassage du nuage suite agrave lrsquoimpact du rejet drsquoune part et lareacutetention drsquoammoniac au niveau du point de rejet drsquoautre part peuvent expliquer cettediffeacuterence

A lrsquoheure actuelle les modegraveles de type inteacutegral ne prennent pas en consideacuteration les rejetsimpactant des surfaces solides Des diffeacuterences de lordre de 50 peuvent ecirctre observeacuteesentre des reacutesultats drsquoessais agrave grande eacutechelle et des calculs effectueacutes avec ce type de modegraveleDes diffeacuterences encore plus importantes peuvent ecirctre observeacutees si la configuration delrsquoimpact est complexe ou si une reacutetention est convenablement placeacutee par rapport au rejet

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7 CONCLUSION ET PERSPECTIVES

Dans le cadre de ce programme de recherche lrsquoINERIS a essentiellement reacutealiseacute une campagnedrsquoessais afin drsquoameacuteliorer les connaissances sur la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniacnotamment en milieux libres ou encombreacutes

De lrsquoensemble des reacutesultats issus de cette campagne drsquoessais les quelques points suivants sontagrave retenir 15 essais de configurations diffeacuterentes ont eacuteteacute reacutealiseacutes sur la peacuteriode comprise entre

deacutecembre 1996 et avril 1997 la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee agrave partir de la phase liquide a eacuteteacute selon les essais comprise

entre 1 400 kg et 3 500 kg par essai pendant une dureacutee comprise entre 7 et 14 minutes soitdes deacutebits compris entre 2 et 45 kgs

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les reacuteservoirs des mesuresde tempeacuterature et de pression ont eacuteteacute reacutealiseacutees pendant les rejets Ces mesures et lesinterpreacutetations sont reporteacutees au chapitre 5

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les canalisations lesmesures effectueacutees en un mecircme endroit ont montreacutees que la valeur de la pression estvoisine de la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cetendroit

environ 200 capteurs pour la mesure de la concentration de lrsquoammoniac et de latempeacuterature ont eacuteteacute installeacutes pour chaque essai

le nuage drsquoammoniac formeacute se comporte comme un gaz lourd et aucune eacuteleacutevation dunuage nrsquoest observeacutee

la tempeacuterature dans le jet drsquoammoniac peut descendre typiquement agrave -70degC des obstacles solides (mur ou sol) placeacutes dans un jet diphasique drsquoammoniac agrave quelques

megravetres du point de rejet ont une grande influence sur les valeurs de concentration mesureacuteesapregraves lrsquoobstacle Dans cette campagne drsquoessais des concentrations environ deux fois plusfaibles ont eacuteteacute mesureacutees apregraves lrsquoobstacle par rapport agrave un rejet en champ libre

Lorsque le rejet est orienteacute vers la cuvette de reacutetention celle-ci permet de reacutecupeacuterer uneimportante quantiteacute drsquoammoniac sous forme liquide Pour deux essais des quantiteacutessupeacuterieures agrave 50 de la masse totale rejeteacutee ont eacuteteacute recueillies sous forme liquide agrave unetempeacuterature drsquoenviron -60degC

La nappe drsquoammoniac liquide ainsi formeacutee ne srsquoeacutevapore pas rapidement les eacutecrans drsquoeau reacutealiseacutes avec des queues de paon et situeacutes sur la trajectoire du panache ont

eu peu drsquoinfluence sur la dispersion de lrsquoammoniac dans les conditions drsquoessais les reacutesultats obtenus montrent par ailleurs que les modegraveles de dispersion de type inteacutegral

disponibles agrave lrsquoheure actuelle peuvent donner des ordres de grandeur corrects desconcentrations sous le vent drsquoun rejet libre Dans le cas drsquoun rejet impactant les reacutesultatsobtenus ne sont corrects que si les modegraveles sont preacutealablement renseigneacutes sur la quantiteacuterejeteacutee agrave lrsquoatmosphegravere (sous forme de vapeur ou drsquoaeacuterosol) apregraves lrsquoimpact

Les reacutesultats obtenus lors de ces essais nous ont conduit agrave eacutelaborer un nouveau programmeayant pour objet lrsquoeacutetude de la laquo dispersion drsquoun gaz liqueacutefieacute en champ proche en preacutesencedrsquoobstacles raquo Ce programme qui a deacutebuteacute en 1999 agrave lrsquoINERIS a notamment pour objectif decreacuteer un modegravele matheacutematique permettant de prendre en compte lrsquointeraction drsquoun rejet de gazliqueacutefieacute contre un obstacle Ce modegravele pourra agrave terme ecirctre inteacutegreacute dans des logiciels de typeinteacutegral

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100

ANNEXE 1

REPERAGE DES THERMOCOUPLES

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101

Les thermocouples objet de cette annexe sont ceux qui ont eacuteteacute installeacutes

dans le reacuteservoir drsquoammoniac

sur le dispositif de rejet

sur la dalle de rejet

et lorsqursquoil y en avait sur le mur ou la cuvette de reacutetention

Une description de la localisation des thermocouples est effectueacutee dans les tableaux ci-apregraves

Pour tous les essais les thermocouples suivants ont eacuteteacute installeacutes

thermocouple location Leacutegende

dans le reacuteservoir agrave 1 450mm du fond

Tank 1 450 mm

dans le reacuteservoir agrave 1 100mm du fond

Tank 1 100 mm

dans le reacuteservoir agrave 750mm du fond

Tank 750 mm

dans le reacuteservoir agrave 400mm du fond

Tank 400 mm

dans le reacuteservoir agrave 50mm du fond

Tank 50 mm

agrave lrsquoextreacutemiteacute dudispositif de rejet

OUTLET - th6

entre les deux vannes dudispositif de rejet

th 7

agrave lrsquoentreacutee du dispositifde rejet

th 8

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102

Essai 4

Pour cet essai quatre thermocouples suppleacutementaires ont eacuteteacute installeacutes sur le sol Deux dansla direction du rejet agrave 3 et 5 megravetres de lrsquoorifice et deux de chaque cocircteacute agrave 3 megravetres

Positions desthermocouples

Leacutegende

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 3 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 3m

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 5 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 5m

sur le sol dans ladirection (23) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 23 at 3m

sur le sol dans ladirection (31) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 31 at 3m

Essais 5 et 6

Concernant ces essais un mur de 3 megravetres de largeur de 3 megravetres de hauteur et de 1 megravetredrsquoeacutepaisseur a eacuteteacute construit agrave une distance depuis lrsquoorifice respectivement de 3 megravetres et de1 megravetre Pour ces deux configurations 19 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes 4 sur le mur et 15sur le sol

Sur le mur les 4 thermocouples repeacutereacutes 11 agrave 14 eacutetaient installeacutes tel que deacutecrit sur la figure 31ci-dessous

11 1213

14

figure 31

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103

Pour lrsquoessai ndeg5 les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol tel que deacutecrits sur la figure 32

1720

19

2729 30

2625

24

23

2221

16

28

18

figure 32

La leacutegende utiliseacutee pour chacun de ces thermocouples est indiqueacutee dans le tableau ci-dessous

Leacutegende

th11 - wall 1 m centre th21 - ground centre

th12 - wall 1 m right th22 - ground centre

th13 - wall 1 m left th23 - ground centre

th 14 - wall 2 m centre th24 - ground centre

th16 - ground 60deg right th25 - ground 30deg left

th17 - ground 60deg right th26 - ground 30deg left

th18 - ground 60deg right th27 - ground 60deg left

th19 - ground 30deg right th28 - ground 60deg left

th20 - ground 30deg right th29 - ground 60deg left

th30 - ground 60deg left

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Pour lrsquoessai 6 le mur se trouvait agrave un megravetre de lrsquoorifice du dispositif de rejetLes thermocouples ont donc eacuteteacute installeacutes sur le sol tel qursquoindiqueacute sur la figure 33 ci-apregraves

17

20

19

27

29

30

16

28

18

2324

2526

22

21

figure 33

Essais 7 et 8 Ces essais eacutetaient instrumenteacutes de la faccedilon suivante (Cf figure 34)

17 2019

27

29

30

16

28

18

23

24

25

26

22

21

14

12

13

11

figure 34

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Essai 9

Pour cet essai lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet impactait dans une cuvette de reacutetention de 2mx 2m x 1m Les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes selon la direction 20 tel que deacutecrit sur lafigure suivante

24 23 22

212019181716 15 14 13 12 112729

25

26

28

plexiglass

1 000 1 000 1 000

hauteur sol(mm)

thermocouples

0 th11 th27 th28 th2930 th1260 th13100 th14150 th15200 th16300 th17400 th18500 th19 th26600 th20800 th21

1 000 th22 th23 th24 th25

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Essais 10 11 et 12

Pour ces trois essais 6 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol dans lrsquoaxe du dispositif derejet A partir de la verticale du point de rejet il y en avait un tous les megravetres Nous les avonsrepeacutereacutes de la faccedilon suivante

70

1080

60 50 40

30

20

ground 2mground 4m

ground 1mground 3m

ground 5m

ground 0m

figure 35

Essais 2b et 8b

Pour ces deux essais en plus des 6 thermocouples deacutecrits ci-dessus nous en avons installeacutes12 sur deux macircts et 1 agrave 50 cm au dessus de lrsquoorifice du rejet Ce dernier est repeacutereacute par laleacutegende laquo point 0 - h=15m raquo Les autres thermocouples sont repeacutereacutes de la faccedilon suivante surles macircts 1 et 2 respectivement situeacutes agrave 2 et 4 megravetres du point 0 dans la direction 7

mast 1 - h=01m

mast 1 - h=05m

mast 1 - h=1m

mast 1 - h=15m

mast 1 - h=2m

mast 1 - h=3m

mast 2 - h=01m

mast 2 - h=05m

mast 2 - h=1m

mast 2 - h=15m

mast 2 - h=2m

mast 2 - h=3m

figure 36

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ANNEXE 2

PRINCIPALES TECHNIQUES DE MESURES DIRECTES

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Lannexe 2 a pour objectif de preacutesenter sommairement les principales techniques de mesurede la concentration en ammoniac Ce chapitre reacutesulte notamment de travaux de leacutequipe dAAccorsi [13] et des documentations fournies par les constructeurs en particulier [24]

1 LES APPAREILS A CELLULES ELECTROCHIMIQUES

Ce paragraphe sinspire principalement du document [1]Les appareils de mesure des concentrations en gaz dans lair qui utilisent des celluleseacutelectrochimiques sont apparus il y a une vingtaine danneacutees environ

Principe de mesureChaque cellule eacutelectrochimique est relativement speacutecifique de la deacutetection dun seul gaz Legaz agrave mesurer traverse une membrane semi-permeacuteable cest-agrave-dire permeacuteable aux gaz maisimpermeacuteable aux liquides Le gaz arrive au contact dune eacutelectrode sensible recouverte duncatalyseur en preacutesence duquel il est oxydeacute tandis quune contre-eacutelectrode reacuteduit loxygegravene delair Ces pheacutenomegravenes lrsquooxydoreacuteduction saccompagnent dun courant dions agrave traversleacutelectrolyte et dun courant deacutelectrons agrave lexteacuterieur (Cf Figure 21)

La reacuteaction agrave leacutelectrode sensible est (dapregraves la documentation de MARTEC)

2 NH3 --------gt N2 + 6 e- + 6 H+

La reacuteaction agrave la contre eacutelectrode est (drsquoapregraves le rapport CECA)

2 e- + 05 O2 + 2 H+ --------gt H2O

Globalement 2 NH3 + 32 O2 ---------gt N2 + 3 H2O

Pour eacuteviter des pheacutenomegravenes de couches limites capacitives agrave linterface eacutelectrodeeacutelectrolyteune eacutelectrode de reacutefeacuterence maintient le potentiel de leacutelectrode sensible agrave une valeur fixe cequi permet de garder un signal stable dans le temps

Figure 21 Descriptif de fonctionnement dune cellule eacutelectrochimique

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LimitesLa seacutelectiviteacute est obtenue dune part par la valeur du potentiel de reacutefeacuterence dautre part parle catalyseur doxydation En pratique une seacutelectiviteacute absolue nexiste pas A titre dexemplevoici le tableau fourni par Draumlger de quelques composeacutes provoquant des interfeacuterences sur lePAC II NH3

Gaz Symbole Concentration gazdessais (VV)

Ecart en ppm NH3 de lavaleur de mesure

Chlore Cl2 10 ppm lt 1

Acide cyanhydrique HCN 25 ppm lt 3

Dioxyde de carbone CO2 1 -5 lt et lt 0 (signal de deacutefaut)

Monoxyde de carbone CO 115 ppm lt 3

Meacutethane CH4 30 lt 3

Meacutethanol CH3OH 170 ppm lt 35

Anhydride sulfureux SO2 20 ppm lt1

Hydrogegravene sulfureacute H2S 20 ppm lt 75

Dioxyde dazote NO2 20 ppm lt 3

Hydrogegravene H2 153 lt 115

Tableau 21 Composeacutes provoquant des interfeacuterences sur le PAC II NH3 tireacute dela documentation technique du PAC II NH3 de Draumlger

Ainsi il est difficile de savoir exactement ce que lon mesure et surtout avec quelle preacutecisionlorsque lon se trouve dans un milieu ougrave plusieurs gaz sont preacutesents (par exemple dans lesatmosphegraveres industrielles)

Le domaine de mesure de la plupart des appareils de type eacutelectrochimique en ce qui concernela mesure des concentrations de lammoniac seacutetend de quelques ppm agrave 300 500 ou1 000 ppm Les cellules capables de mesurer le millier de ppm sont tregraves rares La limite dedeacutetection est de lordre de 20 agrave 30 ppm Le temps de reacuteponse deacutepasse les 20 s et peut atteindrela minute il est fonction du type de membrane utiliseacute pour proteacuteger leacutelectrode sensible Ladureacutee de vie de ce type dappareil est denviron un agrave deux ans Le prix moyen dune celluleeacutelectrochimique seule est denviron 1 000 F et varie de 500 agrave 7 000 F

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2 LES APPAREILS A OXYDATION CATALYTIQUE (PELLISTOR)

Ce paragraphe propose une synthegravese des documents techniques de EEV [2] et de lINRS [3]

PrincipeLe principe consiste agrave provoquer loxydation catalytique du gaz inflammable ici lammoniacet de mesurer leacutechauffement produit

Le deacutetecteur catalytique est eacutequipeacute en reacutealiteacute de deux eacuteleacutements un deacutetecteur catalytique actifet un eacuteleacutement compensateur non-actif Chaque eacuteleacutement est composeacute dun filament de platinedans une perle dun mateacuteriau reacutefractaire Pour leacuteleacutement deacutetecteur un meacutelange catalytique estappliqueacute sur cette perle tandis que pour leacuteleacutement compensateur la perle est traiteacutee de sorteque loxydation catalytique ne puisse pas avoir lieu

Les deux eacuteleacutements sont connecteacutes dans un Pont de Wheatstone suivant la figure 22 extraitedu document [3]

Figure 22 Scheacutema de principe dun appareil de mesure agrave oxydation catalytiqueLe courant continu qui traverse les perles porte le deacutetecteur agrave une tempeacuterature approprieacutee augaz agrave deacutetecter Le filament du deacutetecteur fonctionne comme un thermomegravetre quand le gazcombustible soxyde sur la perle du deacutetecteur laugmentation de la tempeacuterature reacutesultanteaccroicirct la reacutesistance du filament Ceci deacuteseacutequilibre le pont donnant un signal pouvant ecirctre lusoit en pourcentage de gaz soit en pourcentage de la Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute (LIE)ou bien encore deacuteclenchant une alarme sonore ou visuelle

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Le taux avec lequel le gaz brucirclera sur leacuteleacutement deacutetecteur est une fonction du taux de diffusiondu gaz dans le deacutetecteur Le taux de diffusion est controcircleacute en enfermant les eacuteleacutements dans unbloc de dimensions preacutecises

EEV explique en outre quil existe deux arrangements de montage Dans le premier les gazcirculent agrave un deacutebit donneacute de 05 litreminute Le second arrangement est conccedilu pour unediffusion simple des gaz dans un bloc Dans les deux cas un fritteacute est inclus et un filtre depapier est placeacute dans la tecircte de diffusion pour empecirccher la peacuteneacutetration de poussiegraveres dans lacaviteacute Un autre possibiliteacute est de remplacer le fritteacute par un disque de minuscules billes debronze ou dacier inox (recommandeacute pour lammoniac)

LimitesLa dureacutee de vie du deacutetecteur est limiteacutee Elle est lieacutee agrave la tempeacuterature de fonctionnementmais eacutegalement agrave une perte drsquoefficaciteacute dans le temps qui est deacutependante dunfonctionnement prolongeacute dune exposition agrave des concentrations trop importantes Enfin ledeacutetecteur peut ecirctre deacuteteacuterioreacute (empoisonneacute) par certains gaz ou vapeurs Pour proteacuteger lesdeacutetecteur des effets de certaines vapeurs organiques ou siliconeacutees un filtre interchangeable encharbon actif ou en carbone peut ecirctre utiliseacute

Le signal de sortie du pont est du type repreacutesenteacute figure 23 Il augmente au-delagrave de la LIE(Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute) jusquagrave la stœchiomeacutetrie qui est denviron 10 dans lairpour le meacutethane (cas repreacutesenteacute ci-dessous) et de 21 pour lammoniac Pour desconcentrations supeacuterieures le signal deacutecroicirct de maniegravere lineacuteaire agrave cause du manque decomburant

On peut noter que lorsque la concentration en gaz combustible deacutepasse la valeur de lastœchiomeacutetrie on peut utiliser un autre type de deacutetecteur baseacute sur le principe de laconductiviteacute thermique pour mesurer les fortes concentrations et ainsi enlever le doute surlambivalence A ce titre les eacuteleacutements compensateurs de certains deacutetecteurs agrave oxydationcatalytique peuvent ecirctre utiliseacutes Cependant drsquoapregraves les informations fournies par EEV laconductiviteacute thermique de lrsquoammoniac est tregraves proche de celle de lrsquoair si bien qursquoune mesurepreacutecise et fine risque de srsquoaveacuterer impossible ou tregraves deacutelicate

Figure 23 Signal de sortie dun capteur de type pellistorpour une exposition au meacutethane

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La mesure des concentrations supeacuterieures agrave la stœchiomeacutetrie pourrait ecirctre effectueacutee pardilution avec de lair suivant un rapport de dilution connu par exemple 10 Ainsi 100 vvdammoniac serait abaisseacute agrave 10 et la sensibiliteacute de deacutetection serait alors de lordrede 1 vv

3 LES SEMI-CONDUCTEURSPour la reacutedaction de ce paragraphe nous avons utiliseacute les documents [34]

PrincipeUn semi-conducteur est un mateacuteriau dont les proprieacuteteacutes conductrices de leacutelectriciteacute sontintermeacutediaires entre celles dun conducteur et celles dun isolant La preacutesence dun gazprovoque une variation de reacutesistance eacutelectrique de leacuteleacutement semi-conducteur du deacutetecteur parles pheacutenomegravenes dadsorption physique (pheacutenomegravene reacuteversible) et de combustion catalytique agravela surface du semi-conducteur le gaz adsorbeacute soxyde en preacutesence de loxygegravene de surface etle produit de la combustion se deacutesorbe La modification de la teneur en oxygegravene agrave la surfaceentraicircne une modification de leacutequilibre eacutelectrons-trous (le trou eacutetant le site dadsorption) dansle semi-conducteur Cette variation est directement lieacutee agrave la concentration en gaz et modifieleacutequilibre eacutelectrique du circuit dans lequel le deacutetecteur est placeacute

Dans le cas du deacutetecteur Figaro le mateacuteriau semi-conducteur utiliseacute est du dioxyde deacutetain(SnO2-X) qui est chauffeacute agrave haute tempeacuterature (par exemple 400degC)

LimitesLes deacutetecteurs agrave semi-conducteur sont tregraves sensibles agrave la tempeacuterature la conductibiliteacuteaugmente avec la tempeacuterature De plus le fonctionnement des semi-conducteurs est perturbeacutepar des paramegravetres interfeacuterents qui sont lhumiditeacute les poussiegraveres les graisses ou dautres gazagrave adsorption preacutefeacuterentielle

Reacutefeacuterences Biliographiques[1] Accorsi Rapport final CECA - Faisabiliteacute de campagnes de mesures datmosphegraveres de

travail par des appareils multigaz transportables 1992

[2] EEV Combustible Gas Detectors - Product Data[3] A Accorsi J C Laforest P Hureacute Deacutetection de meacutelanges air-ammoniac INRS

Cahiers de notes documentaires ndeg127 p 217-222 2e trimestre 1987

[4] FIGARO - Products Catalog

Page 9: AMMONIAC - Ineris · 2017. 6. 30. · substance très toxique, corrosive, inflammable et explosive dans certaines conditions. Pour mémoire, la perte de confinement d’une citerne

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8

23 REACTIONS AVEC DES CONTAMINANTS

Lrsquoammoniac sert agrave la fabrication de beaucoup de produits nitreacutes Mais il existe des reacuteactionsdangereuses avec certains composeacutes ou certaines familles de composeacutes

Le meacutelange drsquoammoniac avec un contaminant peut conduire agrave la formation de produitsexplosifs

LrsquoINRS (1976) mentionne dans ses cahiers de notes documentaires (note 1024-84-76) desproduits conduisant agrave des reacuteactions chimiques dangereuses avec lrsquoammoniac tels que lrsquoacidenitrique lrsquooxygegravene le bore ou les oxydants

231 Les halogegravenes et interhalogegravenesLes halogegravenes (fluor chlore brome iode) reacuteagissent vivement sur lrsquoammoniac et sessolutions Des reacuteactions explosives peuvent eacutegalement avoir lieu avec les produits suivants aceacutetaldeacutehyde acide hypochloreux ferricyanure de potassium Il se produit des composeacutesexplosifs tels que les trihalogeacutenures drsquoazote

Par exemple

avec le chlore Cl2 les meacutelanges sont explosifs srsquoils sont chauffeacutes ou si le chlore est enexcegraves agrave cause de la formation de trichlorure drsquoazote

avec du pentafluorure de brome BrF5 des explosions sont probables

232 Les meacutetaux lourdsLrsquoammoniac est capable de reacuteagir avec quelques meacutetaux lourds (lrsquoargent lrsquoor le mercure)pour produire des mateacuteriaux qui peuvent exploser violemment quand ils sont seacutecheacutes

avec du chlorure drsquoor (III) AuCl3 sous une large varieacuteteacute de conditions la preacutesencedrsquoammoniac conduit agrave des composeacutes explosifs ou fulminants qui explosent quand ilssont chauffeacutes

avec les oxydes drsquoargents AgO Ag2O il y a formation de composeacutes explosifs

avec du mercure Hg la reacuteaction donne des produits qui sont fortement explosifs etqui deacutetonent facilement On ne doit pas utiliser drsquoinstrument contenant du mercure sicelui-ci peut entrer en contact avec de lrsquoammoniac (BIT 1993)

233 Les oxydants et les peroxydesLrsquoammoniac reacuteagit sur de nombreux oxydes et peroxydes le peroxyde de chlore agrave froidlrsquoanhydrique iodique agrave chaud les perchlorates qui vers 250deg C donnent lieu agrave une reacuteactionviolente Le meacutelange drsquoun composeacute oxydant et drsquoammoniac liqueacutefieacute peut exploser sous lrsquoeffetdrsquoun choc

Par exemple

avec le peroxyde drsquohydrogegravene H2O2 de lrsquoammoniac dissout dans 996 deperoxyde donne une solution instable qui explose violemment

avec du chlorure de nitryle ClNO2 lrsquointeraction est tregraves violente mecircme agrave - 75 degC

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9

avec le difluorure de trioxygegravene F2O3 la reacuteaction peut causer des inflammations etdes explosions mecircme agrave - 183 degC Avec de lrsquoammoniac solide il reacuteagit pour donnerdes inflammations ou des explosions

avec de lrsquooxygegravene O2 srsquoils sont mis en contact dans un appareil reacutefrigeacuterant il peut yavoir une explosion De plus en preacutesence drsquoammoniac lrsquooxygegravene peut acceacuteleacuterer ouprovoquer de la corrosion

234 Les acides

Avec certains acides des reacuteactions violentes sont observeacutees tel que

avec lrsquoacide hypochloreux pur HClO lrsquoammoniac sous forme gazeuse explose agraveson contact et libegravere du chlore

avec lrsquoacide nitrique HNO3 un jet drsquoammoniac brucircle dans une atmosphegravere drsquoacidenitrique

235 Autres aspects

Lrsquoammoniac peut aussi causer des reacuteactions incandescentes par exemple

avec le bore B chauffeacute dans une atmosphegravere drsquoammoniac sec

avec lrsquoanhydre chromique CrO3 lrsquoammoniac gaz deacutecompose le trioxyde sec avecincandescence agrave la tempeacuterature ordinaire

Lrsquoammoniac peut eacutegalement former des meacutelanges auto-inflammables

avec lrsquoacide nitrique HNO3 (Cf sect 234)

avec le dichlorure de chromyle CrO2Cl2 lrsquoammoniac peut ecirctre enflammeacute par ceproduit

236 Stabiliteacute

A tempeacuterature ordinaire le gaz ammoniac est un composeacute stable sa dissociation enhydrogegravene et en azote ne commence que vers 450 - 500deg C En preacutesence de certains meacutetauxcomme le fer le nickel lrsquoosmium le zinc lrsquouranium cette deacutecomposition commence degraves latempeacuterature de 300deg C et est presque complegravete vers 500 agrave 600deg C

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10

24 TOXICITE

241 GeacuteneacuteraliteacutesConcernant la toxiciteacute de lrsquoammoniac il existe diffeacuterentes valeurs publieacutees pour un mecircmeeffet donneacute

A cela trois raisons fondamentales

lrsquoabsence drsquoexpeacuterimentation humaine pour les concentrations eacuteleveacutees

la dispariteacute des individus constituants un eacutechantillonnage humain par rapport agrave uneacutechantillonnage drsquoanimaux de laboratoire seacutelectionneacutes pour lequel la reacuteponse varie peudrsquoun animal agrave lrsquoautre

et la difficulteacute drsquoextrapoler agrave lrsquohomme des reacutesultats issus de lrsquoexpeacuterimentation animaleLa toxiciteacute de lrsquoammoniac gazeux est lieacutee agrave sa tregraves grande solubiliteacute et agrave lrsquoalcaliniteacute dessolutions reacutesultantes qui en fait un agent agressif des muqueuses et des poumons

Srsquoil existe des valeurs fiables sur les daphnies ou les rats la toxiciteacute sur lrsquohomme est plusdeacutelicate agrave deacuteterminer Notamment lrsquoinfluence de la concentration ou de la dureacutee drsquoexpositionest difficile agrave eacutevaluer A cet eacutegard une eacutetude sur la laquo toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniac raquo a eacuteteacutereacutealiseacutee par lrsquoINERIS (Auburtin 1999)

Lrsquoexposition agrave une atmosphegravere chargeacutee drsquoammoniac peut provoquer diverses atteintescorporelles deacutetailleacutees ci-apregraves

Atteintes oculaires elles peuvent ecirctre provoqueacutees par lrsquoaction des vapeurs mais aussipar les projections de liquide Elles se manifestent par du larmoiement desconjonctivites pouvant srsquoaccompagner drsquoatteintes agrave la corneacutee plus ou moins profondes

Atteintes cutaneacutees sous forme de dermites de contact

Atteintes respiratoires lrsquoinhalation de vapeurs ammoniacales provoque une irritationdes voies respiratoires supeacuterieures avec eacuteternuement dyspneacutee et toux le stade le plusgrave eacutetant lrsquoœdegraveme aigu du poumon (OAP) LrsquoOAP est un accident qui se produitapregraves inhalation de gaz veacutesicants (Cl2 NH3 SO2) par deacutegradation des parois desalveacuteoles pulmonaires qui sont alors inondeacutees par le plasma sanguin Fort heureusementle seuil de deacutetection olfactive de lrsquoammoniac se situe bien en dessous des concentrationsconsideacutereacutees dangereuses

Brucirclures digestives lrsquoingestion drsquoammoniaque est suivie de pheacutenomegravenes douloureuxtregraves intenses avec intoleacuterance gastrique eacutetat de choc srsquoaccompagnant parfoisdrsquoeacuterythegraveme ou de purpura La complication agrave redouter est lrsquoœdegraveme de la glotte

Lrsquoammoniac sous forme liquide en contact direct avec la peau gegravele les tissus et provoque desbrucirclures Les solutions drsquoammoniac sont fortement alcalines et par suite tregraves irritantes pour lesmuqueuses la peau et les yeux

Lrsquoexposition prolongeacutee et reacutepeacuteteacutee agrave lrsquoammoniac entraicircne une toleacuterance plus eacuteleveacutee Lesodeurs et les effets irritants sont perccedilus plus difficilement

Les seuils de perception olfactive sont tregraves variables suivant lrsquoindividu allant de quelquesppm agrave plusieurs dizaines de ppm

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242 Toxicologie aigueumlSur ce point les reacutesultats sont tireacutes drsquoobservations effectueacutees lors drsquoaccidents et nondrsquoexpeacuterimentations rigoureuses toutefois le seuil drsquoirritation a pu ecirctre mesureacute sur desgroupes de volontaires

Les valeurs de concentration leacutetale 50 (CL501) permettent essentiellement drsquoeacutevaluer lesrisques fatals pour lrsquohomme car il est impossible drsquoeffectuer de telles expeacuteriences sur lrsquoecirctrehumain

Une donneacutee concernant la toxiciteacute pour lrsquohomme nrsquoest exploitable que si elle associe une concentration un temps drsquoexposition et une probabiliteacute drsquoapparition des effets

La fiche reacutefeacuterenceacutee TOX 003-06-1998 du SEI (Service de lrsquoEnvironnement Industriel duMinistegravere de lrsquoAmeacutenagement du Territoire et de lEnvironnement) fournit les valeurssuivantes

Dureacutee 3 min 10 min 20 min 30 min 60 min 120 min

Seuil des Effets Leacutetaux2

(mgm3) 14 000 7 500 5 300 4 330 3 100 2 200

Seuil des Effets Irreacuteversibles3

(mgm3) 696 484 393 348 283 229

Odeur(mgm3) 362 (soit 5 ppm)

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 5 Valeurs de toxiciteacute de lammoniac issu de la fiche TOX 003-06-1998

La deacutetection de lrsquoammoniac par lodorat humain deacutepend de la sensibiliteacute des personnes Cettelimite olfactive se situe geacuteneacuteralement agrave partir dune concentration comprise entre 5 et 25 ppm

Cette valeur est bien infeacuterieure au seuil correspondant agrave des dommages irreacuteversiblesqui lui-mecircme est notablement infeacuterieur au seuil relatif aux effets leacutetaux Pour meacutemoire cetaspect nrsquoest pas veacuterifieacute pour drsquoautres gaz tels que par exemple le monoxyde de carbone quiest inodore

1 CL50 valeur calculeacutee agrave partir de la concentration de produit supposeacutee provoquer la mort de 50 de lapopulation expeacuterimenteacutee pendant un temps drsquoexposition deacutetermineacute

2 Seuil des effets leacutetaux Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas de risque de deacutecegravesLa notion de laquo la plupart des individus raquo exclut les sujets laquo hypersensibles raquo tels que les insuffisantsrespiratoires

3 Seuil des effets irreacuteversibles Concentration maximale de polluant dans lrsquoair agrave un temps drsquoexposition donneacute endessous de laquelle chez la plupart des individus on nrsquoobserve pas un effet irreacuteversibleUn effet irreacuteversible correspond agrave la persistance dans le temps drsquoune atteinte leacutesionnelle ou fonctionnelledirectement conseacutecutive agrave une exposition en situation accidentelle (exposition unique et de courte dureacutee)ayant pour conseacutequences des seacutequelles invalidantes

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12

243 Toxicologie sur les lieux de travailLa concentration autoriseacutee pour lrsquoammoniac en atmosphegravere de travail est reacuteglementairementlimiteacutee et controcircleacutee dans la plupart des pays industrialiseacutes Les valeurs actuellement admisesqui peuvent varier drsquoun pays agrave lrsquoautre se situent geacuteneacuteralement entre 25 et 50 ppm Desvaleurs plus eacuteleveacutees sont deacutefinies pour des expositions de courte dureacutee ou en situationdrsquourgence Les valeurs retenues en France sont donneacutees dans le tableau 6 ci-apregraves

Deacutesignation Deacutefinition Valeur(ppm)

Observations

VLE Valeur Limite drsquoExposition sur lelieu de travail pendant 15 minutes 50 Circulaire du Ministegravere du

Travail du 19 juillet 1982France

VME Valeur limite de MoyennedrsquoExposition sur le lieu de travailpour un poste de 8 heures

25 Circulaire du Ministegravere duTravail du 19 juillet 1982France

Nota pour lrsquoammoniac 1 ppm = 070 mgm-3 et 1 mgm-3 = 143 ppm

tableau 6 Valeurs limites sur les lieux de travail en France

244 Synthegravese des reacutesultats sur la toxicologie humaine

Les deux tableaux pages suivantes preacutesentent diffeacuterents effets observeacutes selon la concentrationet le temps drsquoexposition

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13

tableau 7 Effets de lrsquoammoniac sur lrsquohomme

Ce tableau 7 est tireacute de lrsquoeacutetude INERIS (Auburtin 1999) sur la toxiciteacute aigueuml de lrsquoammoniacA titre drsquoinformation le NIOSH (1987) propose une valeur IDLH (Immediatly Dangerous toLife or Health) pour lrsquoammoniac de 500 ppm Pour meacutemoire cette valeur IDLH correspond agraveune concentration maximale dans lrsquoair jusqursquoagrave laquelle une personne exposeacutee pendant au plus30 minutes peut fuir sans risquer drsquoeffets irreacuteversibles

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Concentrationen mgm-3

Effets Temps drsquoexposition

35 Odeur perceptible par certainsindividus

18 Odeur perceptible par la plupartdes individus

Valeur limite moyenne drsquoexpositionprofessionnelle en France et dans denombreux pays

35 - 70 Irritation perceptible par la plupartdes individus au niveau des yeux

Toleacuterable jusqursquoagrave 2 heures pour lespersonnes non habitueacutees agrave ecirctreexposeacutees les personnes habitueacuteespeuvent supporter pendant le mecircmetemps des concentrations plus eacuteleveacutees

87 - 100 Irritation des yeux des voiesnasales et des muqueusesIrritation de la gorge et des voiesrespiratoires

Temps dexposition supeacuterieur agrave 1heure

140 Nauseacutee et maux de tecircte280 - 490 Irritation immeacutediate des yeux du

nez de la gorge et des voiesrespiratoires supeacuterieures

Une exposition drsquoune frac12 h agrave 1 hnrsquoentraicircne pas de dommages seacuterieuxbien qursquoune irritation de lrsquoappareilrespiratoire supeacuterieur puisse persisterpendant 24 h agrave la suite drsquouneexposition de 30 min Une aggravationde problegravemes respiratoires preacuteexistantspeut survenir

700 - 1 400 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorgespasmes bronchitiques

Des dommages aux yeux et ausystegraveme respiratoire peuvent survenirsrsquoils ne sont pas traiteacutes rapidementUne exposition de 30 min peutentraicircner des effets tregraves seacuterieux sur lespersonnes preacutedisposeacutees aux problegravemesrespiratoires

2 100 - 2 800 Toux importante Irritation gravedes yeux du nez et de la gorge

Peut ecirctre fatal apregraves 30 min

3 500 - 8 400 Spasme respiratoire Asphyxierapide œdegraveme seacuterieuxstrangulation

Fatal en quelques minutes

tableau 8 Effets de lammoniac sur lhommeen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

Ce tableau 8 est tireacute de lrsquolaquo aide-meacutemoire sur les risques preacutesenteacutes par lrsquoammoniac raquo reacutealiseacutepar le SNIE (1991)

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245 Toxicologie de la faune et la flore

2451 Animaux

Le tableau 9 preacutesente quelques effets observeacutes sur des animaux

Espegraveces Concentrationen mgm-3

Effets

Porcs 75 - 100 Toux seacutecreacutetions nasales orales et lacrymales

140 Symptocircmes seacutevegraveres drsquoirritation et convulsion apregraves36h drsquoexposition avec reacutetablissement 7 h apregraves la finde lrsquoexposition

Lapins 280 Une exposition de 10 min entraicircne la cessationirreacuteversible de lrsquoactiviteacute ciliaire

350 Mecircmes effets que ci-dessus pour une exposition de 5min

3 500 LC 50 - 1 h

Chats 3 500 LC 50 - 1 h

tableau 9 Effets toxicologiques de lammoniac sur quelques animauxen fonction de la concentration (EFMA-IFA 1990)

2452 Vie aquatique

Lrsquoammoniac libre (non ioniseacute) dans les eaux de surface est toxique pour les poissonsCependant les ions ammonium ne le sont pas Ainsi en cas de contamination de lrsquoeau parlrsquoammoniac les sels drsquoammonium qui peuvent se former ne preacutesentent pas de risque toxiqueLa valeur du pH de lrsquoeau est importante car lrsquoammoniac libre se forme pour des pH supeacuterieursagrave 75-80

Pour la truite des troubles apparaissent degraves 03 mgl-1 Les percideacutes (ou les castotomideacutes) etles salmonideacutes sont les varieacuteteacutes les plus sensibles pour les espegraveces en eau douce Pour lrsquoeau demer les crevettes apparaissent comme lrsquoespegravece inverteacutebreacutee la plus sensible Selon le type depoissons le risque de mortaliteacute apparaicirct entre 12 et 5 mgl-1 (ces valeurs se reacutefegraverent agravelrsquoammoniac non ioniseacute)

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Pour lrsquoammoniac ioniseacute (ammoniaque en solution) des concentrations leacutetales (CL50) pourquelques espegraveces sont reporteacutees dans le tableau suivant

Espegraveces Seuil Dureacutee de lrsquoexposition Concentration

daphnies CL50 24 h 27 mgl-1

poissons CL50 24 h 182 mgl-1

algues CL50 5 jours 185 mgl-1

tableau 10 concentrations leacutetales (CL50) pour quelques espegraveces

2453 La flore

Lrsquoammoniac est consideacutereacute comme biodeacutegradable et non accumulable Il neacutecessite cependantun suivi sous forme de bilan annuel des rejets dans lrsquoeau lrsquoair et le sol pour une utilisationannuelle supeacuterieure agrave 10 tonnes

Lrsquoammoniac peut ecirctre toxique pour certaines plantes car il ne peut pas ecirctre excreacuteteacute Il estassimileacute par combinaison avec des chaicircnes carboneacutees et ainsi lrsquoexcegraves drsquoammoniac peut passerdans le meacutetabolisme du sucre

Drsquoautres plantes disposent de fonctions permettant lrsquoassimilation de lrsquoammoniac leshabilitant ainsi agrave le toleacuterer ou agrave lrsquoutiliser preacutefeacuterentiellement

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3 DISPERSION ATMOSPHERIQUE

31 CONTEXTE

La connaissance des meacutecanismes de dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac srsquoapplique dansles trois cas de figure suivants

Le caractegravere preacutevisionnel drsquoune eacutetude de dispersion atmospheacuterique permet denvisagerles risques potentiels drsquoune installation industrielle notamment dans le cadre des eacutetudesde danger ou des eacutetudes dimpact

Lors dune situation accidentelle la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuterique permetdeacutevaluer les mesures agrave prendre en temps reacuteel

Suite agrave un accident lrsquoanalyse des conditions de dispersion dans lrsquoatmosphegravere peutpermettre de mieux comprendre les origines de ces accidents et dans certains cas devalider des modegraveles de dispersion atmospheacuterique qui servent aux eacutetudessusmentionneacutees

Pour eacutetudier la dispersion atmospheacuterique des approches diffeacuterentes existent

reacutealisation drsquoessais en grandeur reacuteelle

simulation sur maquette (hydraulique ou aeacuteraulique)

utilisation de codes de calcul matheacutematiquesCette derniegravere maniegravere dappreacutehender les pheacutenomegravenes de transport et de diffusion des gazdans lrsquoatmosphegravere preacutesente des avantages sur les techniques eacutevoqueacutees preacuteceacutedemment tels quele non recours agrave de lourdes proceacutedures expeacuterimentales la rapiditeacute de leacutetude et la possibiliteacutedenvisager un grand nombre de cas

Cependant afin de pouvoir acceacuteder agrave la simulation il est neacutecessaire de bien connaicirctre lespheacutenomegravenes qui reacutegissent la dispersion atmospheacuterique A cet eacutegard des essais agrave grandeeacutechelle srsquoimposent

Lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac preacutesente un inteacuterecirct majeur pour deuxraisons Drsquoune part lrsquoammoniac est une substance tregraves toxique corrosive inflammable etexplosive dans certaines conditions Drsquoautre part lrsquoammoniac est une substance tregraves reacutepanduedont les utilisations sont nombreuses de part ses proprieacuteteacutes chimiques ou physiques

Concernant ses proprieacuteteacutes chimiques la principale utilisation de lrsquoammoniac est la fabricationdrsquoengrais Lrsquoammoniac repreacutesente la plus grande source concentreacutee en azote pourlrsquoagriculture qui consomme environ 85 agrave 90 de la production Lrsquoindustrie utiliselrsquoammoniac comme matiegravere premiegravere pour la fabrication drsquoexplosifs de fibres et deplastiques Il est aussi utiliseacute dans la fabrication du papier du caoutchouc dans les raffinerieslrsquoindustrie du cuir lrsquoindustrie pharmaceutique

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En ce qui concerne lrsquoutilisation lieacutee aux proprieacuteteacutes physiques lrsquoammoniac est utiliseacute commeagent reacutefrigeacuterant dans les systegravemes de compression et drsquoabsorption Certaines caracteacuteristiquesde lrsquoammoniac comme sa chaleur latente eacuteleveacutee sa basse densiteacute de vapeur et sa stabiliteacutechimique favorisent son utilisation dans de grandes installations industrielles

Ces deux particulariteacutes de lrsquoammoniac sa nociviteacute et sa grande utilisation impliquent qursquoautitre de la seacutecuriteacute des personnes lrsquoon cherche agrave mieux connaicirctre son comportement en cas deperte de confinement notamment en cas de rejets accidentels agrave lrsquoatmosphegravere

Dans cette optique ce chapitre propose donc

de faire le point sur les essais de dispersion atmospheacuterique qui ont pu ecirctre reacutealiseacutes aveclrsquoammoniac

de preacutesenter lrsquoeacutetat de lrsquoart et les lacunes de la modeacutelisation de la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac car la modeacutelisation de la dispersion atmospheacuteriqueconstitue une eacutetape cleacute lors de leacutetude drsquoun rejet de produits toxiques

et de justifier les axes drsquoeacutetude deacuteveloppeacutes dans le cadre de ce programme de recherche

32 ESSAIS DE DISPERSION ATMOSPHERIQUE

Apregraves une description des principales caracteacuteristiques des rejets drsquoammoniac ce paragraphepreacutesente drsquoabord des essais de dispersion atmospheacuterique drsquoammoniac et ensuite preacutesentesuccinctement des essais de dispersion reacutealiseacutes avec des gaz lourds

321 Caracteacuteristiques des rejets accidentels drsquoammoniacLa dispersion atmospheacuterique drsquoun gaz est influenceacutee par les conditions du rejet par lesconditions meacuteteacuteorologiques et eacutegalement par la nature du gaz rejeteacute

Les rejets accidentels drsquoammoniac peuvent ecirctre de diffeacuterents types

jet drsquoammoniac gazeux agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de la phasegazeuse)

jet drsquoammoniac diphasique agrave partir drsquoun reacutecipient sous pression (rejet agrave partir de laphase liquide)

eacutevaporation drsquoune flaque drsquoammoniac liquide dont la tempeacuterature est infeacuterieure ou eacutegaleagrave sa tempeacuterature drsquoeacutebullition4

fuite drsquoammoniac liquide agrave partir drsquoun reacuteservoir cryogeacutenique (ammoniac liquide detempeacuterature infeacuterieure agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition et agrave pression atmospheacuterique)

Lrsquoammoniac preacutesente des caracteacuteristiques speacutecifiques de dispersion et selon le type de rejet ladispersion de lrsquoammoniac rejeteacute sera diffeacuterente Le type de rejet qui a eacuteteacute plusparticuliegraverement eacutetudieacute dans le cadre de ce programme est le rejet drsquoammoniac diphasique agravepartir de la phase liquide drsquoun reacuteservoir sous pression

4 Pour meacutemoire la tempeacuterature drsquoeacutebullition de lrsquoammoniac sous la pression normale est de -334degC

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Lrsquoensemble des eacutetudes reacutealiseacutees sur les rejets diphasiques deacutecompose le jet en trois grandeszones comme le preacutesente la figure 1 suivante

figure 1 jet diphasique

Ces trois grandes zones sont respectivement

la zone dexpansion Crsquoest dans cette zone de longueur tregraves faible entre 05 et 4 fois lediamegravetre de la bregraveche (IANELLO 1989) que se produit la deacutetente du fluide de lapression agrave la bregraveche agrave la pression atmospheacuterique Du fait de cette brusquedeacutepressurisation la phase liquide du rejet se trouve dans un eacutetat surchauffeacute et il seproduit presque instantaneacutement une vaporisation dune fraction de cette phase liquideCe pheacutenomegravene est appeleacute le flash thermodynamique La phase gazeuse creacutee par cepheacutenomegravene de flash aura agrave cause de sa plus faible densiteacute une vitesse plus eacuteleveacutee quecelle du liquide Cette diffeacuterence de vitesse entre les deux phases provoquelrsquoentraicircnement de la phase liquide et sa fragmentation en fines gouttelettes Cesgouttelettes sont entraicircneacutees par la phase gazeuse agrave grande vitesse et constituent ce quelrsquoon appelle laquo lrsquoaeacuterosol raquoAinsi agrave la fin de cette zone le jet est constitueacute dune phase gazeuse et dune phaseliquide sous forme daeacuterosol et il est communeacutement admis que lrsquoensemble du jet (phasesliquide et gazeuse) se trouve agrave la tempeacuterature drsquoeacutebullition du mateacuteriau rejeteacute

la zone dentraicircnement Dans cette zone le jet turbulent provoque lentraicircnement delair ambiant au sein du jet Leacutenergie apporteacutee par cet air plus chaud que le jet sert dansun premier temps agrave vaporiser les gouttelettes de liquide preacutesentes dans le jet Cettevaporisation provoque le refroidissement du jet qui se comporte alors comme un jet degaz lourd dans latmosphegravereUne fois la phase liquide entiegraverement vaporiseacutee cette eacutenergie sert agrave reacutechauffer le jetalors devenu entiegraverement gazeux

la zone de dispersion passive Avec lentraicircnement de lair la vitesse du jet vaprogressivement deacutecroicirctre jusquagrave atteindre la vitesse du vent A partir de ce moment onparlera de dispersion passive du jet dans latmosphegravere

Zone dexpansion

Zone dentraicircnement de lair Zone de dispersion passive

Conduite Bregraveche

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La preacutesence drsquoobstacles joue un rocircle eacutegalement sur la dispersion atmospheacuterique de gaz lourdset en particulier de lrsquoammoniac liqueacutefieacute

Si lrsquoobstacle est suffisamment proche du rejet il va modifier la phase initiale de la dispersionet par suite il va influencer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere Par exemple un rejet diphasiquesous forme de jet qui rencontre un obstacle tel qursquoun mur ou le sol peut conduire agrave laformation drsquoune flaque Dans ce cas la dispersion de lrsquoammoniac issue de la flaque estdiffeacuterente de celle qui aurait suivi le jet libre

En revanche si lrsquoobstacle est loin du point drsquoeacutemission et si le nuage formeacute par lrsquoammoniac aune taille comparable agrave lrsquoobstacle ce dernier modifie seulement lrsquoeacutecoulement des massesgazeuses il ne va pas modifier lrsquoeacutetat physique du rejet Dans ce cas lrsquoincidence sur ladispersion sera moindre que dans le cas preacuteceacutedent et drsquoautant plus faible que le nuage seradilueacute et grand devant lrsquoobstacle

322 Essais de A ResplandyLes informations contenues dans ce paragraphe ont eacuteteacute tireacutees des synthegraveses de A Resplandy(1967 1968 1969)

3221 ContexteAfin de deacuteterminer des mesures agrave preacuteconiser pour la seacutecuriteacute du voisinage des stockagesdrsquoammoniac liqueacutefieacute A Resplandy Commissaire-Inspecteur des Etablissements Classeacutes etRapporteur au Comiteacute Consultatif des Etablissements Classeacutes a meneacute deux seacuteriesdrsquoexpeacuteriences de dispersion de lrsquoammoniac liquide Elles se sont deacuterouleacutees drsquoune part aucamp militaire de Boissise-la-Bertrand en juin 1967 et drsquoautre part au camp militaire deMourmelon en mars 1968

Les expeacuteriences avaient pour objectif de

preacuteciser dans quelles conditions lrsquoammoniac diffuse dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoundeacuteversement en phase liquide afin de deacuteterminer le rayon des zones drsquoisolement agraveprescrire autour des stockages sous pression

examiner dans quelle mesure le reconditionnement drsquoammoniac liquide peut ecirctreenvisageacute

eacuteprouver lrsquoefficaciteacute des moyens drsquointervention dont disposent les formations de laProtection Civile appeleacutees agrave intervenir en cas de fuite accidentelle drsquoammoniac liquide

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3222 Conditions des essais

A - Essais de Boissise-la-Bertrand Juin 1967

Les reacuteservoirs drsquoammoniac liquide eacutetaient composeacutes

drsquoune citerne semi-remorque contenant 15 tonnes drsquoammoniac sous une pression de7 bar doteacutee drsquoune canalisation de 2 pouces deacutebitant environ 20 000 kgh (55 kgs) enphase liquide et drsquoun conduit de 1 pouce deacutebitant 100 kg drsquoammoniac liquide en70 secondes environ (14 kgs)

drsquoun ravitailleur tracteacute comportant deux reacuteservoirs drsquoammoniac sous 7 bar de capaciteacuteunitaire eacutegale agrave 2 000 kg chaque reacuteservoir eacutetant eacutequipeacute pour deacutebiter en phase liquidepar une canalisation de 1frac14 pouce ou en phase gazeuse par une canalisation de frac34 depouce

Les essais ont eu lieu le 28 juin 1967 entre 6 h et 11 h La tempeacuterature au sol srsquoest eacuteleveacuteegraduellement de 13degC agrave 17degC Lrsquohumiditeacute relative srsquoest maintenue au voisinage de 85 Lavitesse du vent a varieacute de 0 agrave 3 ms

Deux types drsquoappareils de mesure ont eacuteteacute employeacutes

17 deacutetecteurs manuels Draumlger Les appareils Draumlger sont essentiellement constitueacutes par une pompe agrave soufflet quipermet de faire passer un volume donneacute de gaz agrave travers un tube eacutetalonneacute rempli dereacuteactif coloreacute Trois types de tubes eacutetalonneacutes ont eacuteteacute utiliseacutes

type 05a sensibiliteacute de 5 agrave 70 ppm (mesures inexploitables)

type 25a sensibiliteacute de 50 agrave 700 ppm

type 05a sensibiliteacute de 05 agrave 10 (mesures inexploitables)Notons que ces appareils de mesure ne fournissaient que des valeurs moyennes eacutetabliessur des dureacutees variables (le nombre de coup de pompe nrsquoeacutetant pas constant drsquoapregravesResplandy) et ne permettaient qursquoune seule mesure par essai

Analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun Cet appareil muni drsquoun conduit-sonde de 4-6 mm de diamegravetre et de 60 m de long afonctionneacute coupleacute avec un enregistreur potentiomeacutetrique Philips sur les trois gammes desensibiliteacute suivantes 0 agrave 2 0 agrave 4 0 agrave 10

Trois types de rejets ont eacuteteacute mis en œuvre afin drsquoeacutetudier

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - sans interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 2 pouces termineacute par un coude agrave

90deg pour rejeter verticalement vers le haut et en effectuant 9 rejets drsquoune minuteenviron soit une quantiteacute rejeteacutee drsquoenviron 330 kg drsquoammoniac liquide

- avec interposition drsquoeacutecran en utilisant un conduit de 1 pouce termineacute par un coude agrave90deg adapteacute sur un reacutecipient cylindrique afin de pouvoir diriger le jet vers le hautcomme preacuteceacutedemment ou vers le fond du reacutecipient situeacute agrave 15 cm de lrsquoextreacutemiteacute duconduit et en effectuant 2 essais drsquoune minute environ (lrsquoun avec un jet dirigeacute vers lehaut lrsquoautre avec un jet dirigeacute vers le bas)

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des possibiliteacutes de reconditionnement de lrsquoammoniac liquide reacutecupeacuterable apregraves un accidentde stockage

des moyens drsquointervention dans le cas drsquoune fuite drsquoammoniac en phase liquide (aeacuterosol)par laction de leau et de la chaleur

B - Essais de Mourmelon Mars 1968Lapprovisionnement en ammoniac provenait dun reacuteservoir semi-remorque identique auxessais preacuteceacutedents de 15 000 kg pouvant deacutebiter en phase liquide par une canalisation de50 mm de diamegravetre et en phase gazeuse par une canalisation de 30 mm de diamegravetre

Les essais se sont deacuterouleacutes le 28 mars 1968 entre 8 h et 12 h 30 La tempeacuterature au sol srsquoesteacuteleveacutee graduellement de 8degC agrave 18degC Lrsquohumiditeacute relative a varieacute de 95 agrave 80 La vitessedu vent eacutetait comprise entre 0 et 3 ms

Trois analyseurs enregistreurs ont eacuteteacute utiliseacutes

analyseur continu par conductibiliteacute thermique Caldos 2 Hartmann et Braun identique agravecelui utiliseacute preacuteceacutedemment

analyseur conductimeacutetrique Kuhlmann muni dune sonde de 50 m fonctionnant sur lagamme 0 agrave 05

analyseur par spectromeacutetrie IR de type laquoONERA SOraquo muni dune sonde de 50 m etfonctionnant sur la gamme 0 agrave 01

Trois types de rejets ont eacuteteacute eacutetudieacutes

la diffusion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac provenant drsquoune fuite en phase liquide - lors dune eacutemission en atmospheacutere stable avec une eacutejection verticale

- en faisant varier lorientation du conduit deacutejection - en suivant leacutevolution de lrsquoaeacuterosol en deacutebit stabiliseacute - en observant la contamination de latmosphegravere dun local dhabitation (caravane)

balayeacute par le nuage drsquoammoniac

la simulation de fuites en phase gazeuse dans un stockage sous pression - en faisant varier la direction de leacutejection

- en interposant un eacutecran lors dune eacutejection verticale

la manipulation de lammoniac liquide agrave lair libre - en eacutetudiant lefficaciteacute de cuvettes de reacutetention en terre et en ciment

- en observant laction de leau sur lrsquoammoniac liquide

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3223 ReacutesultatsDans ces publications A Resplandy (1967 1968 1969) donnent les principaux reacutesultatssuivants

Les fuites en phase liquide provoquent la formation dun aeacuterosol qui avant de se dissiper peutparcourir pousseacute par le vent plusieurs centaines de megravetres au niveau du sol En effet lachaleur latente de vaporisation particuliegraverement eacuteleveacutee de lammoniac ne permet quuneeacutevaporation tregraves lente des micro-gouttes

Lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac est entraicircneacute par le vent mecircme lorsque ce dernier a une vitesseextrecircmement faible en balayant une aire relativement eacutetroite et sans qursquoil y ait de diffusion enamont du point drsquoeacutemission Se propageant plaqueacutees au sol les gouttelettes drsquoammoniacpeuvent ecirctre deacutevieacutees de la trajectoire que leur communique le vent par des obstaclesimportants

La dissipation drsquoun aeacuterosol drsquoammoniac est totale quelques minutes apregraves lrsquoarrecirct delrsquoeacutemission qui en est la cause et il ne subsiste sur la zone balayeacutee aucune concentrationdangereuse pour les humains

Pour une mecircme masse drsquoammoniac liquide eacutejecteacutee dans lrsquoatmosphegravere agrave partir drsquoun stockagesous pression la formation drsquoaeacuterosol est drsquoautant moins importante que la tempeacuterature de celiquide est proche de son point drsquoeacutebullition agrave la pression atmospheacuterique

A lair libre on ne peut sopposer efficacement agrave la progression des gouttelettes drsquoammoniacavec une pulveacuterisation deau mecircme tregraves importante

La diffusion relativement rapide de lammoniac gazeux dans latmosphegravere permet denvisageren cas de besoin la stabilisation par deacutecompression du contenu des reacuteservoirs non reacutefrigeacutereacutespuis la manipulation agrave lair libre de lammoniac liquide ainsi stabiliseacute

Enfin il a eacuteteacute montreacute combien il peut ecirctre dangereux dintervenir avec de leau sur une nappedammoniac liquide En effet cette action se traduit par une importante eacutemission de gaz etdrsquoaeacuterosol

Dans une eacutemission en phase liquide effectueacutee agrave partir drsquoun stockage drsquoammoniac souspression en agissant sur le mode drsquoeacutejection (interposition drsquoun eacutecran controcircle de direction) ilexiste des possibiliteacutes limiteacutees de reacuteduire la formation drsquoun aeacuterosol et de diminuer la distanceatteinte par le front de cet aeacuterosol

La pollution au niveau du sol peut ecirctre limiteacutee en rejetant verticalement dans lrsquoatmosphegraverelrsquoammoniac gazeux drsquoun reacuteservoir sous pression

Un dispositif judicieusement dimensionneacute permet drsquoeacutequilibrer agrave lrsquoair libre le liquide drsquounreacuteservoir sous pression en eacuteliminant la phase vapeur dans lrsquoatmosphegravere

De lrsquoammoniac en phase liquide eacutequilibreacute agrave la pression atmospheacuterique peut ecirctre efficacementrecueilli et conserveacute agrave lrsquoair libre dans une cuvette de reacutetention toutefois la mise entempeacuterature des parois de cuvelage srsquoaccompagne drsquoune eacutemission de gaz et drsquoaeacuterosol

Les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes par A Resplandy furent parmi les premiersIls ont plutocirct conduit agrave des observations qualitatives qursquoagrave des donneacutees quantitativesreacuteellement exploitables En effet peu de paramegravetres furent mesureacutes et enregistreacutes Enparticulier il nrsquoy a pas eu de caracteacuterisation preacutecise de lrsquoatmosphegravere ni de mesures preacutecisesde la concentration en ammoniac sous le vent de lrsquoeacutemission

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Ces essais ont surtout permis de donner des ideacutees sur le comportement de lrsquoammoniac en casde rejet accidentel et de deacutegager les perspectives agrave eacutetudier Ainsi A Resplandy propose troisthegravemes drsquoeacutetude pour compleacuteter lrsquoeacutetude qui fut reacutealiseacutee

preacuteciser lrsquoinfluence du deacutebit de fuite sur les caracteacuteristiques de lrsquoaeacuterosol formeacute

observer de plus pregraves lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques sur les caracteacuteristiquesde lrsquoaeacuterosol

deacuteterminer les conditions optimales pour amener agrave la pression atmospheacuterique desreacuteservoirs sous pression

323 Essais du Deacutesert de TortoiseLes rejets effectueacutes lors des essais du Deacutesert de Tortoise furent tregraves diffeacuterents de ceux mis enœuvre par Resplandy

Par exemple la quantiteacute dammoniac rejeteacutee en moyenne lors des essais reacutealiseacutes parResplandy en 1967 et 1968 eacutetait de lordre de 300 agrave 500 kg avec un maximum de 1 000 kgpour des dureacutees comprises entre 1 et 6 minutes alors que lors des essais du deacutesert de Tortoiseles quantiteacutes rejeteacutees eacutetaient comprises entre 10 000 agrave 41 000 kg

3231 ContexteUne seacuterie de 4 essais de dispersion de lammoniac a eacuteteacute reacutealiseacutee durant leacuteteacute 1983 par leLawrence Livermore National Laboratory aux Etats-Unis Ces essais sont souvent appeleacutesdans la litteacuterature les essais du Deacutesert de Tortoise Ils ont permis deacutetudier la dispersion danslrsquoatmosphegravere de rejets drsquoammoniac liquide sous pression

3232 Conditions des essaisDeux camions-citernes de 415 m3 de capaciteacute furent utiliseacutes pour les essais Des remorquesde tubes dazote eacutetaient relieacutees aux deux camions-citernes afin de maintenir la pression agravelrsquointeacuterieur des citernes

Le premier essai a eacuteteacute effectueacute avec un orifice de rejet de 319 pouces (81 mm) et les troisautres ont eacuteteacute effectueacutes avec un orifice de 372 pouces (945 mm) de diamegravetre Le rejet eacutetaithorizontal dans la direction du vent et agrave une hauteur de 079 megravetre au-dessus du sol

Le tableau 11 ci-dessous preacutesente les principales caracteacuteristiques de ces rejets

Essai Date Volume durejet en m3

Masserejeteacutee en kg

Dureacutee durejet en s

Deacutebit enkgs

Vitesse duvent en ms

Directiondu vent

Classe destabiliteacute

1 240883 149 10 200 126 81 74 224deg D

2 290883 438 29 900 255 117 57 226deg D

3 010983 324 22 100 166 133 74 219deg D

4 060983 603 41 100 381 109 45 220deg E

tableau 11 Caracteacuteristiques des rejets reacutealiseacutes pendant les essais du deacutesert de Tortoise

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Deux dispositifs principaux furent utiliseacutes pour mesurer les donneacutees meacuteteacuteorologiques et lesconcentrations pour leacutetude de la dispersion

En ce qui concerne leacutetude de la dispersion les concentrations en vapeur furent mesureacutees par

20 capteurs de gaz NDIR de MSA disposeacutes agrave 100 m de la source et tels que le gaz pluslaeacuterosol traversaient un appareil chauffant destineacute agrave vaporiser laeacuterosol afin dedeacuteterminer la quantiteacute de NH3 totale

31 capteurs de gaz IR de LLNL disposeacutes agrave 100 m et 800 m de la source et conccedilus audeacutepart pour des essais de dispersion de gaz naturel liquide (LNG) et non optimiseacutespour la deacutetection de lammoniac mais ils permirent de deacutetecter des concentrationssupeacuterieures agrave 1

24 capteurs IST situeacutes agrave 0 800 1 450 2 800 etou 5 500 m de la sourceLe systegraveme dacquisition et de stockage des donneacutees utilisait les ondes radio UHF pour latransmission des donneacutees Toutes les stations dacquisition de donneacutees et tous les capteurseacutetaient portables sur batterie et hermeacutetiques aux gaz

3233 ReacutesultatsLes deux premiers essais ont eu lieu sur un site satureacute en eau agrave cause de fortes pluies Le siteeacutetait presque totalement sec pour le troisiegraveme essai et complegravetement sec pour le quatriegraveme desorte que les conditions meacuteteacuteorologiques furent au total plus varieacutees que preacutevues

Lessai ndeg4 le plus important de par la quantiteacute rejeteacutee srsquoest deacuterouleacute dans les conditionsatmospheacuteriques les plus stables Il a permis de montrer que le jet eacutetait visible jusquagrave unedistance supeacuterieure agrave 100 m de la source Les dimensions de ce nuage plus lourd que lair sontdenviron 70 m de large et de moins de 6 m de haut La concentration maximale en gazobserveacutee agrave 100 m a eacuteteacute de 65 dapregraves Goldwire (1986) et de 10 dapregraves Koopman et al(1986) Le nuage srsquoeacutetalait sur 400 m de large au moment ougrave il atteignait les 800 m sa hauteureacutetait toujours de 6 m Les effets de gaz lourd et de jet dominent la dispersion

Le tableau 12 ci-apregraves fixe quelques ordres de grandeur issus des reacutesultats expeacuterimentaux Ilpreacutesente les concentrations maximales releveacutees en fonction de la distance sous le vent depuisle lieu drsquoeacutemission

Distance 100 m 800 m 1 450 m 2 800 m 5 500 m

Concentrationmaximale releveacutee

6 agrave 10 14 agrave 16 gt 05 05 100 agrave 200 ppm

tableau 12 Concentrations maximales observeacutees en fonction de la distance sous le ventdepuis le lieu deacutejection dapregraves Koopman et al (1986) et Goldwire (1985 1986)

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Goldwire et al (1986) ont mis en eacutevidence le besoin de modegraveles simples laquoameacutelioreacutesraquo pourpreacutevoir les conseacutequences de rejets accidentels Par ailleurs Hanna et al (1993) utilisenteacutegalement des reacutesultats de Goldwire (1985) pour la comparaison entre les reacutesultats desmodegraveles et les reacutesultats expeacuterimentaux Le tableau suivant preacutesente les concentrationsobserveacutees sur lrsquoaxe du panache

Essais Deacutesert de Tortoise 1 2 3 4

Deacutebits (kgs) 81 117 133 109

Concentration agrave 100 m (ppm) 49 943 83 203 76 881 57 300

Concentration agrave 800 m (ppm) 8 843 10 804 7 087 16 678

tableau 13 Concentrations observeacutees sur lrsquoaxe du panache pendant les essaisdu Deacutesert de Tortoise drsquoapregraves Hanna et al (1993)

Ces reacutesultats sont agrave rapprocher des informations contenues dans le tableau 12Relativement agrave ces reacutesultats plusieurs remarques sont agrave noter

La concentration la plus eacuteleveacutee agrave 100 m est obtenue pour lrsquoessai 2 malgreacute un deacutebit plusimportant pour lrsquoessai 3 La vitesse du vent de lrsquoessai 2 eacutetait plus faible (57 ms) que pourlrsquoessai 3 (74 ms) et la tempeacuterature exteacuterieure eacutetait de 3degC infeacuterieure pour lrsquoessai 2 parrapport agrave lrsquoessai 3

A 800 m la concentration la plus eacuteleveacutee est obtenue pour lrsquoessai 4 dont le deacutebit eacutetait leplus faible parmi les rejets effectueacutes avec lrsquoorifice 372 pouces (essais 2 3 4) En revanchela concentration agrave 100 m eacutetait la plus faible Ce reacutesultat srsquoexplique en partie par desconditions meacuteteacuteorologiques plus stables classe de stabiliteacute E au lieu de classe D pour lesessais 2 et 3

Parmi lrsquoensemble des essais les conditions meacuteteacuteorologiques les plus instables eacutetaientreleveacutees lors de lrsquoessai 3 (Goldwire 1985) Dans ces conditions malgreacute un deacutebit au niveaudu rejet plus important la concentration observeacutee sur lrsquoaxe du panache agrave 800 m srsquoavegravere laplus faible

Ces quelques remarques montrent bien que les conditions meacuteteacuteorologiques jouent un rocircle tregravesimportant pour la dispersion atmospheacuterique dans le champ plutocirct lointain crsquoest-agrave-dire au-delagravede 100 megravetres Il ne suffit pas de caracteacuteriser le terme source finement pour modeacuteliser ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac il faut eacutegalement disposer des conditionsmeacuteteacuteorologiques

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Nota Les 4 paragraphes qui suivent sont essentiellement inspireacutes du document reacutealiseacute parWheatley (avril 1987)

324 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 ont eacuteteacute reacutealiseacutes par J WFrenken et ont eacuteteacute rapporteacutes par Blanken (1980)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient contenant de lrsquoammoniac sous 35 bar 0degC

une buse de rejet de 8 mm de diamegravetre

une tempeacuterature ambiante de -10degC

et une vitesse de vent de lrsquoordre de 2 agrave 3 msLrsquoobjectif de ces essais eacutetait de mesurer la quantiteacute drsquoammoniac collecteacutee sur le sol dans lecas de deux rejets drsquoune minute relarguant chacun 384 kg (064 kgs) dans les configurationssuivantes

un rejet horizontal perpendiculaire au vent situeacute agrave 1 800 mm du sol Ce rejet a permisde recueillir 55 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 143 de lrsquoammoniac rejeteacute

un rejet vertical dirigeacute vers le sol agrave 2 000 mm de celui-ci qui a permis de recueillir273 kg drsquoammoniac liquide sur le sol soit 711 de lrsquoammoniac rejeteacute

Le mode de mesure de la quantiteacute drsquoammoniac recueilli nrsquoest pas indiqueacute Aucune mesure deconcentration dans lrsquoair nrsquoa eacuteteacute faite

325 Essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974Les essais de Imperial Chemical Industries Angleterre 1974 ont eacuteteacute rapporteacutes par Reed(1974)

Lrsquoobjectif des essais eacutetait la caracteacuterisation de lrsquoefficaciteacute des cuvettes de reacutetention destockages sous pression

Deux seacuteries drsquoessais ont eacuteteacute meneacutees

une seacuterie qui avait pour but de simuler la rupture catastrophique drsquoun container en ocirctantbrusquement un couvercle Les reacutesultats de ces essais ne sont pas deacutecrits par Wheatley(avril 1987)

une autre seacuterie de rejets par un orifice de 1 mm de diamegravetre relieacute par un tuyau agrave unreacuteservoir contenant de lrsquoammoniac sous 65 bar16degC situeacute agrave 1 m du sol sous diversangles Quand lrsquoorifice eacutetait horizontal ou dirigeacute faiblement vers le haut un nuagedrsquoaeacuterosol srsquoest formeacute et aucune formation de liquide nrsquoa eacuteteacute observeacutee au sol Quand ileacutetait pointeacute faiblement vers le bas une petite fraction drsquoammoniac liquide a eacuteteacuterecueillie La quantiteacute nrsquoest pas chiffreacute dans le rapport de Wheatley (avril 1987)

Aucune autre observation nrsquoa eacuteteacute effectueacutee et aucune mesure de concentration dans lrsquoair nrsquoaeacuteteacute faite

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326 Essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980Les essais de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1980 rapporteacutes par Blanken(1980) ont mis en œuvre de lrsquoammoniac stockeacute sous 134 bar agrave 38degC et rejeteacute par un tuyaucapillaire de 100 mm de longueur et 2 mm de diamegravetre dans de lrsquoair humide

Lrsquoobjectif des essais eacutetait lrsquoeacutetude de la taille des gouttelettes dans le jet Seuls des reacutesultatsqualitatifs ont eacuteteacute obtenus

Dans une atmosphegravere drsquoammoniac le jet eacutetait transparent et le liquide se seacuteparait du jet etformait une flaque sur le sol

Dans lrsquoair humide le jet eacutetait opaque et lrsquoammoniac liquide nrsquoa pas eacuteteacute recueilli Il a eacuteteacutesupposeacute que lrsquoaeacuterosol drsquoammoniac initialement formeacute srsquoest vaporiseacute rapidement lorsqursquoil srsquoestdilueacute avec lrsquoair Et il a eacuteteacute conclu que lrsquoopaciteacute eacutetait causeacutee par la condensation de lrsquoeau quiforme un aeacuterosol drsquoammoniac aqueux

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

327 Essais de Landskrona Suegravede 1982Les essais de Landskrona Suegravede 1982 ont eacuteteacute meneacutes par le Swedish National DefenceResearch Institute et ont eacuteteacute rapporteacutes par Nyreacuten et al (1983)

Les conditions des essais eacutetaient les suivantes

un reacutecipient commercial contenant 1 400 kg drsquoammoniac sous 6 bar et 9degC

une tempeacuterature ambiante de 8degC et une humiditeacute relative de 42

et une vitesse de vent de 13 msLrsquoobjectif des essais eacutetait de mesurer le deacutebit drsquoun rejet drsquoammoniac diphasique et de lecomparer agrave un modegravele theacuteorique

Les rejets ont eacuteteacute effectueacutes agrave partir drsquoun tuyau de diamegravetre inteacuterieur variant de 32 agrave 40 mmSix essais ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec un tuyau de 2 m de longueur et cinq avec un tuyau de 35 mDans chacun des cas le tuyau eacutetait situeacute agrave 2 m au dessus du sol Chaque rejet a dureacute de 60agrave 90 s

Pour tous les essais excepteacute quatre drsquoentre-eux la pression du reacuteservoir a beaucoup varieacutePour les quatre restants la pression de sortie eacutetait de 22 bar et le deacutebit massique de 22 kgsLe jet a toucheacute le sol agrave un point situeacute entre 6 et 10 m du point de rejet Aucune flaque nrsquoa eacuteteacuteobserveacutee

Aucune mesure de concentration nrsquoa eacuteteacute effectueacutee

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328 Essais du programme FLADISDes rejets drsquoammoniac ont eacuteteacute reacutealiseacutes dans le cadre drsquoun programme drsquoessais europeacuteennommeacute FLADIS (Research on the dispersion of two-phase flashing releases) Ce programmea eacuteteacute reacutealiseacute sous lrsquoeacutegide de la DG XII agrave Bruxelles

Trois campagnes de mesures ont eacuteteacute reacutealiseacutees en avril et aoucirct 1993 et en aoucirct 1994 Au total27 rejets horizontaux drsquoammoniac liqueacutefieacute sous pression ont eacuteteacute reacutealiseacutes

Les deacutebits des rejets ont varieacute de 025 agrave 055 kgs agrave travers des orifices de 40 et 63 mm dediamegravetre Lrsquoessai le plus long a dureacute 40 min

Un des objectifs du programme FLADIS eacutetait drsquoeacutetudier finement le jet drsquoaeacuterosol dans lechamp proche la phase de dispersion en gaz lourd et la transition agrave la dispersion passivePour cela des capteurs ont eacuteteacute disposeacutes en arc de cercle centreacutes sur le point de rejet agrave 20 m70 m et 240 m

Des mesures de la composition de lrsquoaeacuterosol au sein du jet diphasique ont eacuteteacute effectueacutees lorsdes essais De ces mesures il a eacuteteacute observeacute que lrsquoaeacuterosol qui eacutetait constitueacute drsquoammoniacpresque pur proche du point de rejet eacutetait en lrsquoespace de quelques megravetres constitueacute drsquoeaupresque pure

Par ailleurs il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuage drsquoammoniac lors des rejets

329 Essais reacutealiseacutes agrave lrsquoEcole des Mines drsquoAlegravesLrsquoEcole des Mines drsquoAlegraves a reacutealiseacute plusieurs campagnes drsquoessais de dispersion drsquoammoniacdepuis 1996 Les essais sont reacutealiseacutes agrave partir drsquoune ou deux bouteilles drsquoammoniac de 44 kgplaceacutes la tecircte en bas de maniegravere agrave effectuer des rejets en phase liquide (Bara Dussere 1996)Lrsquoobjectif de ces essais est drsquoeacutetudier lrsquoefficaciteacute des queues de paon utiliseacutees par les pompiers

En aval des queues de paon situeacutees agrave environ 1 megravetre des bouteilles une reacuteduction desconcentrations en ammoniac a eacuteteacute constateacutee sur lrsquoaxe du rejet drsquoun facteur supeacuterieur agrave 10 agrave13 m des bouteilles et drsquoun facteur drsquoau moins 3 agrave 20 megravetres En revanche aucune reacuteductionsignificative nrsquoa eacuteteacute observeacutee au-delagrave de 50 megravetres

3210 Autres essais de dispersion atmospheacuterique

Dans le cadre de ce programme des essais de dispersion de produits dans lrsquoatmosphegravere avecdes gaz diffeacuterents de lrsquoammoniac ont eacuteteacute consideacutereacutes

Comme indiqueacute preacuteceacutedemment lrsquoammoniac rejeteacute agrave lrsquoatmosphegravere conduit geacuteneacuteralement agrave laformation drsquoun nuage froid plus lourd que lrsquoair La dispersion se deacuteroule donc comme celledrsquoun gaz lourd jusqursquoagrave ce que le niveau de dilution soit suffisant pour que la dispersion delrsquoammoniac soit preacutesideacutee par les seules caracteacuteristiques de lrsquoeacutecoulement atmospheacuterique(dispersion passive)

Crsquoest pourquoi les essais de dispersion atmospheacuterique reacutealiseacutes sur des gaz lourds ont uncertain inteacuterecirct pour lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac Cette affirmationest vraie en particulier pour tous les aspects qui concernent la phase initiale du rejet

Le tableau 14 en page suivante reacutecapitule de maniegravere syntheacutetique les principaux essais dedispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Les essais du Deacutesert de Tortoise sont repris dans ce tableau agrave titre de comparaison

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Burro CoyoteDesert

Tortoise Goldfish Handford Maplin Sands Prairie GrassThorney

Island(instantaneacute)

ThorneyIsland

(continu)

Substance LNG LNG Ammoniac Fluoruredrsquohydrogegravene

Krypton 85 LNG et LPG Dioxyde desoufre

Freacuteon et azote Freacuteon et azote

Type de rejet Liquide agraveeacutebullition

Liquide agraveeacutebullition

Rejetsdiphasiques

Rejetsdiphasiques

Gazeux Liquide agraveeacutebullition

Jet gazeux Gazeux Gazeux

Nombredrsquoessais

8 3 4 3 5 4 et 8 44 9 2

Quantiteacutes enkg 10 700 agrave 17 300 6 500 agrave 12 700 10 000 agrave 36 800 3 500 agrave 3 800 11 agrave 24 Curies

LNG 2 000 agrave6 600

LPG 1 000 agrave3 800

23 agrave 63 3 150 agrave 8 700 4800

Dureacutee en s 79 agrave 190 65 agrave 98 126 agrave 381 125 agrave 360 598 agrave 1 191 60 agrave 360 600 instantaneacute 460

Type desurface

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Rejet sur despetites eacutetendues

drsquoeau

Sable humide Lit de lacasseacutecheacute

Deacutesert avec desbuissons

Rejet sur deseacutetendues drsquoeaupeu profondes

Herbe Herbe Herbe

Classes destabiliteacute

C-E C-D D-E D C-E D A-F D-F E-F

Distance maxdrsquoobservation

140 - 800 300 - 400 800 3 000 800 400 - 650 800 500 - 580 472

tableau 14 Tableau reacutecapitulatif des principaux essais de dispersion qui ont concerneacute des gaz lourds

Nota Thorney Island 19 essais lors de la phase I 9 essais lors de la phase II et 3 essais pour les rejets continus

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Lrsquoeacutetude des essais mentionneacutes dans le tableau 14 suggegravere les remarques suivantes

Seuls les essais du Deacutesert de Tortoise et de Goldfish ont mis en jeu des rejetsdiphasiques

Les essais de rejet de liquide sur de lrsquoeau (Burro Coyote et Maplin Sands) nepermettent pas de tirer des conclusions pour lrsquoammoniac qui a un comportement tregravesdiffeacuterent avec lrsquoeau

Seuls parmi ces essais ceux de Thorney Island ont mis en œuvre des obstacles

Les enseignements tireacutes de ces essais en terme de dispersion concernent les aspectsgeacuteneacuteraux Ce nrsquoest pas dans le cadre de ces essais que peuvent ecirctre prises en compte lesspeacutecificiteacutes de lrsquoammoniac comme par exemple la formation du jet la geacuteneacuteration de lrsquoaeacuterosolles reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair etc

3211 SynthegraveseLes essais de dispersion atmospheacuterique deacutejagrave reacutealiseacutes ont permis de mettre en eacutevidence

lrsquoinfluence des conditions meacuteteacuteorologiques

le comportement de lrsquoammoniac qui se disperse comme un gaz lourd lorsqursquoil estrejeteacute depuis un reacuteservoir sous pression (pas de dispersion en hauteur)

un rejet impactant le sol a permis de recueillir 70 de lrsquoammoniac rejeteacute (essais deUnie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972)

Cependant il manque notamment des donneacutees sur

la caracteacuterisation du terme source du rejet et la formation du jet diphasique dans lecas de rejets sous pression et notamment la geacuteneacuteration et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol

des essais de rejet impactant une surface avec des deacutebits plus importants Les essaiscomme ceux de Unie van Kunstmest Fabrieken bv Hollande 1972 nrsquoont paspermis drsquoeacutetudier la dispersion de lrsquoammoniac Ces essais ont juste permis drsquoeacutetudierle pheacutenomegravene de maniegravere qualitative

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33 MODELISATION DE LA DISPERSION ATMOSPHERIQUE DE LrsquoAMMONIAC

Comme nous lrsquoavons vu au paragraphe preacuteceacutedent la modeacutelisation doit tenir comptenotamment

des effets de graviteacute dus agrave la tempeacuterature du nuage

de la preacutesence drsquoaeacuterosol

des reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

Diffeacuterents types de modegraveles de dispersion existent les modegraveles gaussiens les modegravelesinteacutegraux et les modegraveles tridimensionnels Ces modegraveles sont largement deacutecrits dans lalitteacuterature par exemple UIC (1995) ou RIOU (1989)

331 Les modegraveles gaussiensLes modegraveles purement gaussiens sont dans la plupart des cas inadapteacutes agrave la modeacutelisationfine de rejets drsquoammoniac liquide sous pression En effet lrsquoammoniac ne se comporte pascomme un gaz passif dans les phases initiales de rejet

332 Les modegraveles tridimensionnelsLes modegraveles tridimensionnels permettent de reacutesoudre directement le systegraveme drsquoeacutequationsphysiques qui gouverne la dispersion atmospheacuterique Ainsi de nombreuses situations plus oumoins complexes peuvent ecirctre simuleacutees En revanche cela impose une prise en comptepreacutecise de lrsquoensemble des pheacutenomegravenes tels que par exemple la turbulence atmospheacuterique latopographie du terrain ou les obstacles

Ces modegraveles sont plus complexes agrave mettre en œuvre et neacutecessitent du personnel qualifieacute pourles utiliser Parmi les limitations de ces modegraveles on peut citer par exemple le choix desmodegraveles de turbulence le raffinement du maillage ou les critegraveres de convergence De ce faitdes modegraveles numeacuteriques plus simples sont plus souvent employeacutes

333 Les modegraveles inteacutegraux

A mi-chemin entre les modegraveles gaussiens et les modegraveles tridimensionnels les modegravelesinteacutegraux donnent des reacutesultats inteacuteressants avec des temps de mise en œuvre infeacuterieurs auxmodegraveles tridimensionnels Ils permettent de prendre en compte les particulariteacutes du gaz et durejet dans la phase initiale jusqursquoagrave ce que la dispersion devienne passive

Cependant de tels logiciels ne prennent pas en compte les obstacles tels que des bacirctiments latopographie et la veacutegeacutetation Seul un paramegravetre de rugositeacute permet de moduler les reacutesultats enfonction de la configuration moyenne du terrain

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334 Problegravemes subsistants et ameacuteliorations agrave apporter

Lantzy (1992) indique qursquoil ne faut pas perdre de vue que le but de la modeacutelisation de rejetsatmospheacuteriques est de preacutedire avec le plus de preacutecision possible les conseacutequences drsquoun rejetde substance dangereuse Pour arriver agrave ce but la caracteacuterisation du terme source estdeacuteterminante parce que les meilleurs modegraveles de dispersion donneront toujours des reacutesultatserroneacutes si le terme source est incorrect

Certains points preacutesenteacutes dans cet article peuvent ecirctre repris pour lrsquoeacutetude de la dispersion delrsquoammoniac et plus particuliegraverement pour lrsquoeacutetude du terme source lors de rejets drsquoammoniacCes points concernent les eacutecoulements diphasiques la formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosol laformation et lrsquoeacutevaporation de flaques

3341 Les eacutecoulements diphasiquesConcernant les eacutecoulements diphasiques drsquoapregraves Lantzy (1992) les travaux agrave venir devraientecirctre axeacutes sur

une meilleure compreacutehension des effets de non-eacutequilibre pour les rejets via des petitstuyaux (longueur infeacuterieure agrave 100 mm) Crsquoest le domaine de lrsquointerpolation entre leseacutecoulements en reacuteel non-eacutequilibre et les eacutecoulements homogegravenes

une deacutetermination plus preacutecise du coefficient de deacutecharge Cette valeur estgeacuteneacuteralement comprise entre 06 et 10 et a de ce fait une influence importante sur ledeacutebit calculeacute

lrsquoeacutetablissement drsquoune base de donneacutees expeacuterimentales pour les ruptures de canalisationsdont le rapport LD est grand A lrsquoheure actuelle le travail effectueacute dans ce domainesrsquoest limiteacute agrave des simulations sur ordinateur Des donneacutees sont neacutecessaires pour veacuterifieret eacutetendre les theacuteories existantes

le deacuteveloppement de modegraveles drsquoentraicircnement et de meacutelange pour les rupturescatastrophiques Par exemple il nrsquoexiste pas de theacuteorie entiegraverement satisfaisante pourestimer correctement la taille des gouttes et la vitesse du rejet Des donneacutees agrave grandeeacutechelle sont neacutecessaires pour compleacuteter les donneacutees agrave petite eacutechelle disponiblesaujourdrsquohui

3342 La formation et lrsquoeacutevolution de lrsquoaeacuterosolPour modeacuteliser correctement les rejets agrave partir de stockages sous pression les modegravelesdoivent prendre en compte lrsquoaeacuterosol et lrsquoeacutevolution des gouttelettes le long du jet Cependantpour cela il est neacutecessaire de pouvoir estimer de faccedilon preacutecise la taille initiale des gouttesainsi que leur distribution La plupart des recherches agrave deacutevelopper concerne donc

lrsquoeacutevaporation des gouttelettes Il est neacutecessaire de preacutevoir correctement quelle quantiteacutede la substance sera transporteacutee

la coalescence des gouttelettes

les effets de la viscositeacute sur le cisaillement Il nrsquoy a pas de donneacutees disponibles agrave cejour

la non uniformiteacute des orifices des rejets

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3343 La formation et lrsquoeacutevaporation de flaquesLa formation et lrsquoeacutevaporation de flaques est un sujet qui meacuterite drsquoecirctre examineacute afin decomprendre et de modeacuteliser les pheacutenomegravenes qui peuvent ecirctre rencontreacutes lors drsquoaccidents Enparticulier les points suivants doivent ecirctre eacutetudieacutes

le gel de lrsquohumiditeacute du sol Ce pheacutenomegravene affecte la conduction thermique vers laflaque Il nrsquoest pas tregraves bien compris agrave ce jour

lrsquoinfiltration des substances dans le sol Pour une substance cryogeacutenique (commelrsquoammoniac) ce pheacutenomegravene accroicirct la surface de contact ce qui favorise le transfert dechaleur et de ce fait le taux drsquoeacutevaporation Pour une substance non cryogeacutenique cepheacutenomegravene conduit agrave une surface de flaque moindre et agrave moins drsquoeacutevaporationComme pour le point preacuteceacutedent ce pheacutenomegravene nrsquoest pas bien connu

lrsquoeffet du substrat sur la taille de la flaque Il nrsquoexiste pas de bonnes theacuteories pourrelier directement la rugositeacute du substrat et la taille de la flaque pour une surface nonlisse et non reacuteguliegravere (crsquoest-agrave-dire dans la majoriteacute des cas reacuteels)

lrsquoeacutevaporation par vent faible Des donneacutees seraient neacutecessaires pour deacutevelopper desmodegraveles adapteacutes agrave ces conditions

Par ailleurs concernant lrsquoeacutevaluation des modegraveles de terme source Lantzy (1992) rappelleque couramment lrsquoeacutevaluation nrsquoest pas faite sur le modegravele de terme source lui-mecircme maissur la combinaison du modegravele du terme source et du modegravele de dispersion

Lantzy indique en outre que la plupart des donneacutees disponibles concernent des distances au-delagrave de 300 m Il y a un besoin drsquoessais bien dimensionneacutes et bien instrumenteacutes agrave proximiteacutedu point de rejet afin de recueillir des donneacutees de qualiteacute pour lrsquoeacutevaluation des modegraveles determe source

En conclusion Lantzy exprime qursquoil y a un besoin de donneacutees expeacuterimentales satisfaisantespour lrsquoeacutevaluation et le deacuteveloppement de tous les aspects de la modeacutelisation du terme source

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335 SynthegraveseEn reacutesumeacute un certain nombre de problegravemes techniques doit ecirctre encore abordeacute de maniegraverepreacutecise dans diffeacuterents domaines relatifs agrave lrsquoeacutetude de la dispersion atmospheacuterique despolluants

En ce qui concerne la compreacutehension et la modeacutelisation du terme source il faudrait examineren deacutetail

le rejet biphasique

le preacute-meacutelange dans la phase de jet

la formation et le comportement daeacuterosol en dispersionEn ce qui concerne les particulariteacutes de lrsquoammoniac

la prise en compte de la graviteacute

les reacuteactions avec lrsquohumiditeacute de lrsquoair

En ce qui concerne les conditions extrinsegraveques au rejet

la deacutefinition des conditions meacuteteacuteorologiques (profil du vent gradient de tempeacuteraturehygromeacutetrie)

la topographie et lorographie

lrsquoinfluence de la rugositeacuteEn ce qui concerne les problegravemes directement lieacutes agrave la modeacutelisation

les conditions aux limites avec le choix des eacutequations de fermeture pour les modegravelestridimensionnels

linfluence et limportance des diffeacuterents calages empiriques pour les modegraveles simplifieacutesainsi que lrsquoadeacutequation de ces calages par rapport agrave la reacutealiteacute

lrsquoinfluence de lrsquoutilisateur du logiciel sur les reacutesultats drsquoune modeacutelisation

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34 ASPECTS EXAMINES DANS CE PROGRAMME

Ce programme de recherche consiste notamment agrave compleacuteter les connaissances sur ladispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniac en milieu libre et en milieu encombreacute et agrave effectuerdes comparaisons entre des reacutesultats obtenus au moyen de modegraveles numeacuteriques et desmesures reacutealiseacutes au cours drsquoessais Dans ce but un programme drsquoessais agrave grande eacutechelle a eacuteteacuteentrepris

Il vise agrave apporter des eacuteleacutements de reacuteponses aux problegravemes souleveacutes dans le chapitrepreacuteceacutedent et plus particuliegraverement sur les deux points preacutesenteacutes ci-apregraves

341 Les jets impactantsDans le cadre de lrsquoeacutetude drsquoun rejet drsquoammoniac il est deacutelicat de caracteacuteriser correctement leterme source en particulier la quantiteacute qui srsquoeacutecoule et qui constitue une flaque liquideappeleacutee laquo rain-out raquo dans la litteacuterature scientifique en langue anglaise

Pour essayer drsquoappreacutehender les pheacutenomegravenes agrave grande eacutechelle lrsquoINERIS a mis en œuvre desrejets drsquoammoniac dans des configurations qui diffegraverent uniquement par la preacutesence obstaclesdans le champ tregraves proche

jet diphasique en champ libre

jet diphasique impactant un mur situeacute agrave moins de 3 megravetres

jet diphasique impactant le solLa diffeacuterence entre ces types de rejet devra permettre drsquoestimer le deacutebit de formation de laflaque Cette eacuteventuelle formation de flaque lors drsquoun jet impactant permettra drsquoavoir uneapproche plus reacutealiste dans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute

Des essais reacutealiseacutes sur les jets gazeux impactant une surface ont montreacute que dans lesconditions des essais le volume pour lequel la concentration est supeacuterieure agrave uneconcentration donneacutee eacutetait beaucoup plus eacuteleveacute que dans le cas drsquoun jet libre jusqursquoagrave 10 foissupeacuterieur lors drsquoessais avec du meacutethane (Chaineaux 1995) En effet lorsque le jet impacte unobstacle lrsquoentraicircnement drsquoair est a priori reacuteduit car le nuage agrave tendance agrave se laquo diluer raquo avec unair deacutejagrave chargeacute en gaz

Si ce reacutesultat se confirme il faudra prendre en compte cet aspect pour la seacutecuriteacute dans lechamp proche

En revanche un jet impactant peut conduire agrave la formation drsquoune flaque au sol et doncreacuteduire le deacutebit gazeux qui passe agrave lrsquoatmosphegravere Les distances correspondant agrave uneconcentration donneacutee peuvent alors ecirctre infeacuterieures agrave celles qui seraient obtenues dans le casdrsquoun rejet en champ libre

Les eacutetudes de seacutecuriteacute drsquoinstallations caracteacuteriseacutees par une configuration semblable agrave cesessais seront plus reacutealistes lorsque ces pheacutenomegravenes seront pris en consideacuteration

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342 Influence de la geacuteomeacutetrie de lrsquoorificeDans le cadre des eacutetudes de seacutecuriteacute les rejets sont geacuteneacuteralement consideacutereacutes commecirculaires (issus de la rupture guillotine drsquoune canalisation)

Dans ce programme des rejets diphasiques via des orifices diffeacuterents mais dont la surface dela section ouverte est identique ont eacuteteacute mis en œuvre afin de comparer les reacutesultats obtenusen terme de concentration sous le vent de lrsquoeacutemission

Lrsquoorifice de reacutefeacuterence est un orifice circulaire (buse) Ensuite un orifice formeacute par une bridedont le joint a eacuteteacute au preacutealable enleveacute et remplaceacute par des cales de mecircme eacutepaisseur a eacuteteacutereacutealiseacute tel qursquoindiqueacute sur la figure 2 ci-apregraves

figure 2 Scheacutema du dispositif permettant de simuler une fuite sur une bride

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4 DESCRIPTION DES ESSAIS A GRANDE ECHELLE

Dans ce programme de recherche quinze essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelleont eacuteteacute reacutealiseacutes Afin de se placer dans des configurations proches de situations industriellesles essais ont eacuteteacute deacutefinis avec les 6 industriels qui ont participeacute agrave ce programme

41 PRESENTATION DES ESSAIS REALISES

Les quinze configurations de rejet qui ont eacuteteacute reacutealiseacutees lors de cette campagne drsquoessais sontdeacutecrites sommairement ci-apregraves agrave cocircteacute de chacun des scheacutemas de principe Ces essais sontnumeacuteroteacutes de 1 agrave 8b dans lrsquoordre chronologique de leur reacutealisation Pour chacune de cesconfigurations le diamegravetre de la canalisation est de 2 pouces (508 mm) Sauf indicationspeacutecifique (cas des essais 2 3 4p et 2b) lrsquoorifice circulaire est aussi de diamegravetre 2 pouces

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase gazeuseSeul essai reacutealiseacute en phase gaz Les essais suivantsconcernent tous des rejets drsquoammoniac initialement enphase liquide

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur en phase liquide agravetravers un orifice de 20 mm

Rejet agrave travers une bride de 2 pouces agrave une hauteur de1 megravetre La distance entre les deux eacuteleacutements de la brideest de 16 mm de sorte que la surface de rejet est eacutegaleagrave 18 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur agrave travers unorifice de 30 mm

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur

Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3 m x 3 m Ce mur est situeacute agrave 3 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet25

24

21

24p

30 mm

22

20 mm

23

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Rejet horizontal agrave 1 megravetre de hauteur impactant un murde surface 3m x 3m Ce mur est situeacute agrave 1 m delrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de3 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 2 m x 2 m de surfaceet de 1m de hauteur (4 m3)

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 25 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au rejet ndeg4 Un rideau drsquoeau situeacute agrave 60 mdu point de rejet a eacuteteacute deacuteclencheacute en cours drsquoessai

Rejet identique au ndeg4 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir a eacuteteacute abaisseacutee agrave -12degCavant lrsquoessai

Rejet identique au ndeg2 avec un orifice de diamegravetre 18 mm

Rejet vertical impactant le sol agrave partir drsquoune hauteur de1 m dans une cuvette de reacutetention de 10m x 10m desurface et de 5 cm de hauteur (5 m3)

26

28

27

29

212

22b

18 mm

28b

210

211

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42 DESCRIPTION DES MOYENS DrsquoESSAIS

Pour reacutealiser ces essais de dispersion drsquoammoniac agrave grande eacutechelle le TerraindrsquoExpeacuterimentation Exteacuterieur (TEE) du CEA-CESTA (Centre drsquoEtudes Scientifiques etTechniques drsquoAquitaine) a eacuteteacute retenu Il se situe agrave une soixantaine de kilomegravetres au Sud deBordeaux Le site a une superficie de 950 hectares Il est entiegraverement clocirctureacute et son accegraves estcontrocircleacute en permanence Lrsquoeacutetude de seacutecuriteacute qui a eacuteteacute reacutealiseacutee a montreacute que les essaisenvisageacutes pouvaient ecirctre effectueacutes dans de bonnes conditions de seacutecuriteacute du fait notammentde lrsquoespace disponible

Le terrain drsquoessais du TEE est totalement plat et deacutepourvu de tout obstacle Ce terraindrsquoenviron deux kilomegravetres de rayon dispose en son centre drsquoune dalle carreacutee en beacuteton de10 megravetres de cocircteacute et drsquoenviron 15 cm drsquoeacutepaisseur Crsquoest agrave partir de cette dalle que les rejetsont eacuteteacute reacutealiseacutes

421 Description du point de rejetA proximiteacute immeacutediate de la dalle de rejet trois reacuteservoirs drsquoammoniac de 12 m3 chacun onteacuteteacute installeacutes Lrsquoammoniac liqueacutefieacute y eacutetait stockeacute sous sa pression de vapeur saturante Lesreacuteservoirs avaient les dimensions suivantes

longueur totale 4 810 mm longueur virole 3 700 mm diamegravetre inteacuterieur 1 874 mm hauteur maximum de liquide 1 500 mm

Lors des essais un seul de ces reacuteservoirs eacutetait relieacute au dispositif de rejet situeacute au centre de ladalle Celui-ci eacutetait eacutequipeacute de 5 thermocouples et drsquoun capteur de pression afin de suivrelrsquoeacutevolution des conditions de pression et de tempeacuterature agrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir au cours dechaque essai

Les 5 thermocouples eacutetaient installeacutes sur une verticale depuis le fond du reacuteservoir auxhauteurs suivantes

50 mm 400 mm 750 mm 1 100 mm 1 450 mm

Le capteur de pression eacutetait situeacute en partie haute du reacuteservoir dans la phase gazeuse Cecapteur est repeacutereacute P3 sur la figure 3 page suivante

Le reacuteservoir eacutetait eacutegalement relieacute agrave un cadre drsquoazote permettant soit de le pressuriser soit demaintenir la pression constante au cours drsquoun essai ou encore de purger apregraves un essai lacanalisation qui le reliait au dispositif de rejet

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70

1080

60 50 40

30

20

V = 12 m3

thermocouples

2 phase liquide2 phase gaz

N2

pression(P3)

NH3 liquide

dispositif de rejet

deacutebitmegravetre

figure 3 scheacutema du point de rejet

Pour effectuer les quinze rejets deacutefinis dans le cadre de ce programme les deux vannesmanuelles de diamegravetre 2 pouces installeacutees sur le reacuteservoir ont eacuteteacute utiliseacutees une eacutetait relieacutee agravela phase gaz et lrsquoautre agrave la phase liquide Ces deux vannes identiques ne sont pas agrave passageinteacutegral et leur diamegravetre de passage est de 32 pouces

Apregraves la vanne 2 pouces connecteacutee agrave la phase liquide un deacutebitmegravetre drsquoune longueur de300 mm et drsquoun diamegravetre inteacuterieur de 41 mm a eacuteteacute installeacute Preacutevu pour fonctionner en phaseliquide il nrsquoa pas donneacute de reacutesultats exploitables lors des essais car lrsquoammoniac eacutetaitdiphasique degraves la vanne situeacutee juste en amont pour presque tous les essais

La liaison entre la deacutebitmegravetre et le dispositif de rejet eacutetait assureacutee par une canalisation de50 mm de diamegravetre et de 104 m de longueur

Enfin le dispositif de rejet eacutetait composeacute drsquoune canalisation de 2 pouces instrumenteacutee par desvannes des thermocouples et des capteurs de pression (cf figure 4 page suivante)

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Nota toutes les distances sont donneacutees en mm

figure 4 description du dispositif de rejet

Lrsquoaxe du dispositif de rejet se situait agrave 1 015 mm au-dessus du solLrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet a eacuteteacute eacutequipeacutee de diffeacuterents types de sortie (cf figure 5) enfonction de la configuration expeacuterimentale souhaiteacutee

mesure de tempeacuterature thermocouple de 1 mm au centre de la canalisationth7

P2

110

280

475

600

715815

1050

1370

th8 P2 th7

130

445

vanne manuelle 2 (diamegravetre interne 32 )

vanne pneumatique agrave passage inteacutegral 2

mesure de pression capteur deacuteporteacute de 15 cm

diamegravetre 2longueur 104 m bride pour

recevoir diffeacuterentstypes de sortie

1 01

5 s

ol

canalisation derejet

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th8 P2 th7

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

th6 P1

rejets horizontaux essais1 2 4p 4 5 6 10 11 12 2b

essai 7 rejet vertical agrave 3 m dehauteur

essai 9 rejet dans une reacutetentionde 2 x 2 x 1 m

essai 3 rejet agrave traversune bride

essais 8 et 8b

80

190

90

170

65

160980

65

160

870

sol

870

sol

820

1 535

2 88

0 s

ol

1015

so

l

figure 5 diffeacuterents types de sortie pour chaque configuration

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Pour les essais dont le jet eacutetait orienteacute vers le sol la dalle de beacuteton eacutetait instrumenteacutee ensurface de thermocouples Lors des jets contre le mur ce dernier eacutetait eacutegalement instrumenteacuteavec des thermocouples Lrsquoinstrumentation reacutealiseacutee et le repeacuterage de ces thermocouples sontdeacutecrits en annexe 1

Concernant les essais 2 4p et 2b lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet eacutetait eacutequipeacutee drsquoun bouchonde 50 mm perceacute du diamegravetre correspondant agrave lrsquoessai soit respectivement pour ces trois essais20 mm 30 mm et 18 mm

Pour lrsquoessai 3 avec la bride le joint a eacuteteacute enleveacute Lrsquoeacutepaisseur entre les 2 eacuteleacutements de la brideeacutetait de 16 mm Cela correspond agrave une surface de fuite de 255 mm2 Le diamegravetre eacutequivalenten surface est donc 18 mm

Lors des essais 10 et 11 des eacutecrans drsquoeau ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des laquo queues de paon raquo Lescaracteacuteristiques de ces queues de paon eacutetaient les suivantes

diamegravetre drsquoalimentation 70 mm

pression drsquoalimentation 8 bar

deacutebit en eau 1 200 Lmin

porteacutee x 32 m

porteacutee y 10 m

figure 6 porteacutees des queues de paon employeacutees lors de essais 10 et 11

porteacute

e y

10

m

porteacutee x 32 m

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Pour ces deux essais deux queues de paon eacutetaient installeacutees tel que deacutecrit sur la figure 7ci-apregraves

figure 7

Essai 10 Implantation des deux queuesde paon agrave 25 m du point de rejet

Essai 11 Implantation des deux queuesde paon agrave 60 m du point de rejet

Les positions des macircts de mesure sont preacuteciseacutees en deacutetail plus loin dans ce rapport

B18 B17 B16

118

m

125 m

118 m

A14 A11 A08

61

m

61 m

12 m

20 m

50 m

queue de paon

macirct de mesure

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422 Mesures meacuteteacuteorologiquesPour la mesure des conditions atmospheacuteriques un macirct meacuteteacuteorologique de 10 megravetres dehauteur eacutetait installeacute agrave 350 megravetres du point de rejet dans la direction noteacutee 3 (repegravere M sur lafigure 11) Celui-ci eacutetait composeacute de trois aneacutemomegravetres agrave coupelles situeacutes agrave 15 4 et 7megravetres de hauteur drsquoune girouette situeacutee agrave 7 megravetres et drsquoun aneacutemomegravetre ultrasonique situeacute agrave10 megravetres

Une station meacuteteacuteorologique eacutetait eacutegalement installeacutee agrave cocircteacute du poste de commande ougrave desmesures de tempeacuterature drsquohumiditeacute relative et de flux solaire ont eacuteteacute effectueacutees Ces mesuresont eacuteteacute reacutealiseacutees agrave 15 megravetres de hauteur La freacutequence drsquoacquisition de ces paramegravetres eacutetait de1 Hz excepteacute pour lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique dont la freacutequence eacutetait de 10 Hz

Le type de mateacuteriel qui a eacuteteacute utiliseacute est deacutecrit ci-apregraves 1 girouette PULSONIC 429 3 aneacutemomegravetres agrave coupelles PULSONIC 438 1 pyranomegravetre PULSONIC CM6B (mesure du flux solaire) 1 sonde de tempeacuterature PULSONIC 1 hygromegravetre PULSONIC 1 aneacutemomegravetre ultrasonique METEK ndash USA-1

Un scheacutema de lrsquoinstallation est donneacute sur la figure 8 ci-apregraves

figure 8 Macirct meacuteteacuteorologique

Lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique eacutetait installeacute avec lrsquoaxe x orienteacute vers le nord et lrsquoaxe y orienteacutevers lrsquoest

La girouette eacutetait orienteacutee dans la direction opposeacutee agrave lrsquoaneacutemomegravetre ultrasonique

10m

7m

4m

15m

aneacutemomegravetre ultrasonique

girouette

aneacutemomegravetre agrave coupelles

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423 Constitution et tests de la chaicircne de mesure de lrsquoammoniacPour reacutealiser les essais en grand lrsquoINERIS a retenu la mise en œuvre drsquoune chaicircne de mesureautonome agrave la fois pour minimiser le cacircblage mais eacutegalement pour ecirctre facilement deacuteplaceacuteeen fonction des conditions meacuteteacuteorologiques (surtout des variations de la direction du vent)De ce fait lrsquoalimentation eacutelectrique des capteurs a eacuteteacute assureacutee par des batteries et des pilesPour chaque seacuterie de mesures le stockage des donneacutees eacutetait effectueacute sur laquo EEPROM 5 raquo

Ainsi la chaicircne de mesure de lrsquoammoniac eacutetait constitueacutee drsquoun boicirctier eacutelectronique sur lequelil eacutetait possible de connecter jusqursquoagrave 4 capteurs de technologies diffeacuterentes Au total70 boicirctiers eacutelectroniques identiques ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ce programme

Un boicirctier eacutelectronique comporte trois eacuteleacutements disposeacutes sur une plaque drsquoassemblage agravelrsquointeacuterieur drsquoun coffret eacutetanche

Une carte eacutelectronique drsquoacquisition de signaux dont les fonctions sont drsquoamplifier lesignal drsquoeffectuer le traitement numeacuterique de reacutealiser lrsquoaffichage de diffeacuterentsparamegravetres de programmer la configuration et de reacutealiser lrsquoenregistrement desdonneacutees Le composant principal de la carte est un microcontrocircleur speacutecialement adapteacute agravelrsquoinstrumentation

Un dispositif enregistreur sur laquo eeprom raquo destineacute agrave lrsquoacquisition primaire des donneacuteesissues des capteurs sous forme de signal numeacuterique (8192 donneacutees)

Une alimentation eacutelectrique (piles) pour alimenter les circuits eacutelectroniquesLa carte eacutelectronique dispose drsquoune horloge interne qui met en route et arrecircte le systegraveme agrave desheures programmeacutees Pendant cette peacuteriode lrsquolaquoeepromraquo enregistre les mesures des capteurs agraveune cadence preacutedeacutetermineacutee Pour les essais une freacutequence de 025 Hz a eacuteteacute retenue soit unemesure toutes les 4 secondes ce qui permettait compte tenu des capaciteacutes de lrsquolaquo eeprom raquodrsquoenregistrer pendant 8 heures A la fin de chaque journeacutee drsquoessais les donneacutees recueillies etstockeacutees dans les laquo eeprom raquo eacutetaient recopieacutees sur le disque dur drsquoun micro-ordinateur aumoyen drsquoune interface speacutecifique

Pour effectuer le choix des capteurs agrave installer sur les 70 boicirctiers eacutelectroniques les rejetsenvisageacutes dans le paragraphe 41 ont eacuteteacute modeacuteliseacutes agrave lrsquoaide de logiciels de dispersionatmospheacuterique Quelques enseignements geacuteneacuteraux ont eacuteteacute tireacutes de ces simulations

A priori il nest pas neacutecessaire de placer des capteurs capables de mesurer desconcentrations supeacuterieures agrave 1 dammoniac gazeux au-delagrave de 300 megravetres du point derejet sur lrsquoaxe du panache

en revanche jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet les capteurs situeacutes sur lrsquoaxe dupanache devraient tous ecirctre soumis agrave des concentrations supeacuterieures agrave 1

enfin au-delagrave de 750 megravetres les concentrations calculeacutees sont infeacuterieures agrave 01 soit1 000 ppm

Ces reacutesultats ont eacuteteacute consideacutereacutes comme des ordres de grandeur et ont eacuteteacute ajusteacutes en fonctionde lrsquoavancement du programme

5 EEPROM Electrically Erasable Programmable Read Only Memory

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Ainsi le choix des capteurs srsquoest effectueacute en fonction de la concentration agrave mesurer qui estlieacutee agrave la distance au point de rejet sous le vent de lrsquoeacutemission et agrave la distance agrave lrsquoaxe dupanache

Plusieurs techniques de mesure de la concentration dammoniac eacutetaient envisageablestelles que

des cellules eacutelectrochimiques

des semi-conducteurs

des capteurs catalytiques dont les pellistors

une mesure indirecte de lammoniac par la mesure de loxygegravene de lair baseacutee sur lesproprieacuteteacutes paramagneacutetiques de loxygegravene

la mesure dans lrsquoinfrarouge (IR)

la chromatographieChacune de ces techniques srsquoapplique agrave un domaine de concentration speacutecifique commelrsquoindique la figure 9 ci-dessous Les domaines de concentration sont des ordres de grandeurqui peuvent ecirctre eacutetendus en fonction des caracteacuteristiques des capteurs

1 10 100 1000 1 10 100

celluleeacutelectrochimique

semi-conducteur

capteur catalytique

mesure indirecte O2

spectromeacutetrieinfrarouge etphotoacoustique

chromatographie

figure 9 Repreacutesentation des domaines de concentration speacutecifiques des capteurs

Lannexe 2 deacutecrit le principe de fonctionnement des trois premiegraveres techniques citeacutees ci-dessus et qui sont les plus reacutepandues pour la mesure de gaz combustibles

Echelle logarithmique de concentration en ppm et

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Finalement les capteurs qui ont eacuteteacute connecteacutes sur les boicirctiers eacutelectroniques lors de lacampagne drsquoessais sont

des capteurs catalytiques de type pellistor speacutecifiques agrave lrsquoammoniac (EEV VQ 41)permettant de mesurer des concentrations drsquoammoniac comprises entre 01 et 15(entre 1 000 ppm et 150 000 ppm) Ces capteurs au nombre de 60 eacutetaient placeacutes dansle champ proche (jusqursquoagrave 200 megravetres du point de rejet)

des cellules eacutelectrochimiques (SENSORIC NH3 3E 1000) mesurant des concentrationsdrsquoammoniac comprises entre 10 et 1000 ppm Ces capteurs au nombre de 50 ont eacuteteacutedisposeacutes dans le champ lointain (de 200 megravetres agrave 1 700 megravetres du point de rejet)

60 thermocouples (type K diamegravetre 1 mm classe 1 gaine inox longueur 5 m)permettant de mesurer les fluctuations de tempeacuterature Ces thermocouples ont eacuteteacuteinstalleacutes agrave cocircteacute de chaque capteur catalytique jusqursquoagrave la distance de 100 megravetres depuisle point de rejet et ce notamment afin drsquoappreacutecier les variations de tempeacuterature dans lejet

Les pellistors EEV VQ41 et les cellules eacutelectrochimiques SENSORIC NH3 3E 1000 ontdrsquoabord fait lrsquoobjet drsquoune seacuterie de tests en laboratoire agrave lrsquoINERIS afin de veacuterifier leurscaracteacuteristiques Ensuite le comportement de ces capteurs a eacuteteacute testeacute agrave lrsquoINERIS dans unegalerie de 50 megravetres de longueur et de 10 m2 de section Des rejets au travers drsquoorifices de05 mm agrave 8 mm de diamegravetre ont eacuteteacute reacutealiseacutes pour ces tests et ont permis de valider la chaicircnede mesure (Bouet 1996)

Pour faciliter le traitement des donneacutees le microcontrocircleur a eacuteteacute programmeacute pour fournir lesdonneacutees directement dans lrsquouniteacute (ppm vol) et dans lrsquoeacutechelle correspondant au capteur Lestockage des donneacutees dans les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute reacutealiseacute de la maniegravere suivante

cellule eacutelectrochimique par pas de 10 ppm jusqursquoagrave 2 000 ppm

pellistor par pas de 250 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 0 jusqursquoagrave 130 puis par pasde 560 ppm de la valeur laquo EEPROM raquo 131 jusqursquoagrave 255

thermocouple par pas de 03125degC de -40degC agrave +40degC

Enfin un programme permettant drsquoeffectuer la lecture et la sauvegarde des informationsenregistreacutees par les laquo EEPROM raquo a eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir du logiciel Labview Un utilitairede traitement de ces donneacutees a eacutegalement eacuteteacute deacuteveloppeacute agrave partir de ce logiciel

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424 Instrumentation des capteurs sur le terrain drsquoessai

Afin de faciliter lrsquoinstallation des boicirctiers eacutelectroniques avant un rejet le terrain drsquoessai a eacuteteacutepreacutealablement eacutequipeacute de plus de 150 macircts de 3 megravetres de hauteur Ces macircts offraient lapossibiliteacute de fixer les capteurs agrave 4 hauteurs diffeacuterentes agrave savoir 01 1 2 et 3 megravetres Ils onteacuteteacute disposeacutes sur 7 arcs de cercle de 180deg drsquoamplitude centreacutes sur la dalle de rejet et dont lesrayons eacutetaient de 20 50 100 200 500 800 et 1 700 megravetres Sur les deux premiers arcs decercles situeacutes agrave 20 et 50 megravetres 41 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 45deg et sur tous les autresarcs de cercles 21 macircts ont eacuteteacute installeacutes tous les 9deg

Afin de faciliter lrsquoexploitation ulteacuterieure des essais les macircts installeacutes sur le terrain drsquoessai onteacuteteacute repeacutereacutes par une lettre et un nombre

La lettre correspond au rayon de lrsquoarc de cercle crsquoest agrave dire la distance depuis le point derejet (cf tableau 15)

distance depuis lepoint de rejet (m)

20 50 100 200 500 800 1 700 4 350 650

lettre A B C D E F G S M T

tableau 15Correspondance entre la distance depuis le point de rejet et la lettre

associeacutee

Les trois derniegraveres distances de 4 350 et 650 megravetres repeacutereacutees dans le tableau preacuteceacutedentcorrespondent respectivement aux capteurs installeacutes sur la dalle de rejet au macirctmeacuteteacuteorologique et agrave un macirct de 19 megravetres de hauteur Sur ce dernier agrave partir de lrsquoessai 8 deuxcellules eacutelectrochimiques ont eacuteteacute installeacutees agrave 6 et 10 megravetres de hauteur

Le nombre correspond agrave une direction depuis le point de rejet Nous avons deacutefini80 directions soit un angle de 45deg entre chacune drsquoelles Dans la configuration qui a eacuteteacuteretenue le nord correspond agrave la direction 50 (Cf figure 10) Lrsquoimplantation des macircts a eacuteteacutereacutealiseacutee dans les directions comprises entre 1 agrave 41

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La numeacuterotation des angles agrave partir de la dalle de rejet est reporteacutee sur la figure 10 ci-apregraves

figure 10Repeacuterage des angles sur la dalle de rejet

La numeacuterotation des angles sur le terrain drsquoessai ainsi que la position des macircts sont reporteacuteessur la figure 11 ci apregraves

70

1080

60 50 40

30

20

dispositif de rejet

Nord

Ouest

Sud

Est

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3

reacuteservoir NH3 chemindaccegraves

directions de rejet

possibles

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figure 11 position des macircts de mesure

Compte-tenu de la direction la plus freacutequente du vent identifieacutee agrave partir drsquoune analyse desdonneacutees meacuteteacuteorologiques locales et de la configuration du terrain drsquoessai le champ demesure agrave privileacutegier se trouve entre les valeurs drsquoangles numeacuteroteacutees 1 et 41

Par ailleurs il est agrave noter que lrsquoarc de cercle agrave 1 700 megravetres est limiteacute par les dimensions duterrain drsquoessai pour les directions 1 19 21 23 25 27 29 et 41 Pour ces directions ladistance exacte des macircts de mesure est indiqueacutee entre parenthegravese

29 (1 680 m)

Dispositif de rejetSalle de controcircle

Zone vie

G

F

E

D

(1580 m) 1

11 139

7

5

17

3

15

25 (1 530 m)

23 (1 515 m)

21 (1 540 m)

19 (1 605 m)

41 (1 620 m)

39

37

35

33

31

27 (1 580 m)

Macirct meacuteteacuteorologique

M

T

CAB

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Lors de chaque essai les capteurs eacutetaient installeacutes sur les macircts de mesure dans leur positionfinale sous le vent du rejet environ 1 heure avant le deacutebut de lrsquoessai Ainsi les capteurseacutetaient tous reacutepartis de chaque cocircteacute de lrsquoaxe du rejet sur un secteur angulaire de 35deg de partet drsquoautre de cet axe

Pour les rejets impactant et le rejet agrave travers la bride lrsquoangle de reacutepartition des capteurs eacutetaitsupeacuterieur pour les arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 et 100 megravetres (jusqursquoagrave 80deg de chaque cocircteacute delrsquoaxe du rejet) Dans ces configurations des capteurs ont eacutegalement eacuteteacute rajouteacutes sur la dallede beacuteton sur un rayon de 4 megravetres

425 Moyens drsquoacquisitionLes donneacutees recueillies lors de ces essais ont eacuteteacute enregistreacutees ou traiteacutees au moyen de troismoyens drsquoacquisition distincts pour les points suivants

les boicirctiers eacutelectroniques (chaicircne de mesure deacutecrite au paragraphe 423) qui ontpermis lrsquoacquisition drsquoune part des valeurs de concentration en ammoniac agravelrsquoaide des capteurs catalytiques et des cellules eacutelectrochimiques qui y eacutetaientconnecteacutes et drsquoautre part des valeurs de tempeacuterature mesureacutees via lesthermocouples qui y eacutetaient eacutegalement connecteacutes

le systegraveme drsquoacquisition LabView pour les capteurs meacuteteacuteorologiques et pour lescapteurs de pression situeacutes sur le point de rejet

systegraveme drsquoacquisition pour les thermocouples situeacutes sur le point de rejet agrave savoirles thermocouples disposeacutes dans la citerne sur le dispositif de rejet et sur le sol oules blocs de beacuteton (acquisition par scrutation)

Le systegraveme drsquoacquisition des donneacutees issues des capteurs meacuteteacuteorologiques et des capteurs depression eacutetait installeacute dans le poste de commande afin de controcircler les paramegravetres au cours delrsquoessai en mecircme temps que lrsquoacquisition en eacutetait faite et notamment

la pression dans la citerne

la pression au milieu du dispositif de rejet

la pression agrave lrsquoorifice du rejet

la vitesse du vent

et la direction du vent

La localisation et la freacutequence drsquoacquisition relatives agrave chacun de ces capteurs sont reporteacuteesdans le tableau 16 ci-apregraves

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capteurs distance depuisle point de rejet

(m)

(deg) - ndeg dir z(m)

freacutequencedrsquoacquisition

(Hz)

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 7 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 4 1

aneacutemomegravetre agrave coupelles 350 2115 - 3 15 1

aneacutemomegravetre ultrasonique 350 2115 - 3 10 10

girouette 350 2115 - 3 7 1

T reacuteservoir (50 mm) dispositif de rejet 005 02

T reacuteservoir(400 mm) dispositif de rejet 04 02

T reacuteservoir(750 mm) dispositif de rejet 075 02

T reacuteservoir(1 100 mm) dispositif de rejet 11 02

T reacuteservoir(1 450 mm) dispositif de rejet 145 02

T canalisation (th8) dispositif de rejet 1 02

T canalisation(th7) dispositif de rejet 1 02

T orifice (th6) dispositif de rejet 1 02

thermocouples 11 agrave 30 Sol et obstacle 02

flux solaire 450 270 - 70 15 1

humiditeacute relative 450 270 - 70 15 1

sonde de temperature 450 270 - 70 15 1

capteurs ammoniac Sous le vent des rejets 025

pression reacuteservoir (P3) dispositif de rejet 19 1

pression canalisation (P2) dispositif de rejet 1 1

pression orifice (P1) dispositif de rejet 1 1

tableau 16 position et freacutequence drsquoacquisition des capteurs

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426 Moyens videacuteoPour le suivi des essais depuis le poste de commande cinq cameacuteras du CEA-CESTA ont eacuteteacutedisposeacutees sur le terrain drsquoessai

une cameacutera de surveillance agrave 30 megravetres de hauteur situeacutee entre le point de rejetet le poste de commande

une cameacutera situeacutee agrave 10 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 10 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 40 megravetres derriegravere le point de rejet agrave 26 megravetres de hauteur

une cameacutera situeacutee agrave 1000 megravetres du point de rejet dans la direction 33 agrave 1 megravetrede hauteur

une cameacutera mobile agrave 15 megravetres de hauteur placeacutee perpendiculairement agrave ladirection du rejet

427 Seacutecuriteacute

Pour la reacutealisation de ces essais le site a eacuteteacute diviseacute en quatre zones

la laquo zone de pointe raquo ougrave srsquoeffectuait les rejets

la laquo zone de soutien raquo qui se trouvait dans un rayon de 200 megravetres autour dupoint de rejet

la laquo salle de commande raquo situeacutee agrave 450 megravetres au vent du point de rejet

et la laquo zone vie raquo situeacutee agrave lrsquoentreacutee du site agrave environ 1 400 megravetres du point derejet

Chaque personne preacutesente sur le site eacutetait eacutequipeacutee drsquoun masque filtrant Dans la laquo salle decommande raquo les personnes preacutesentes portaient une tenue laquo tyvec raquo Six personnes eacutequipeacuteesdrsquoune tenue speacuteciale et drsquoun appareil respiratoire individuel se tenaient precirctes agrave intervenir enlaquo zone de soutien raquo Deux de ces personnes eacutetaient eacutequipeacutees en plus drsquoun scaphandre afindrsquointervenir sur la laquo zone de pointe raquo et notamment si cela avait eacuteteacute neacutecessaire dans le nuagefroid drsquoammoniac Cela ne srsquoest jamais produit

Aucune personne nrsquoassistait au rejet drsquoammoniac agrave lrsquoexteacuterieur de la laquo salle de commande raquohormis les six personnes qui se trouvaient en laquo zone de soutien raquo

Les diffeacuterentes eacutequipes qui intervenaient sur le site communiquaient avec des moyens radioUn systegraveme de douche eacutetait installeacute agrave lrsquoentreacutee de la laquo zone de pointe raquo

Un service meacutedical eacutetait disponible agrave tout moment agrave cocircteacute de la laquo salle de commande raquo

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5 MESURES DES CONDITIONS DE REJET

Afin de comprendre la dispersion atmospheacuterique drsquoun rejet drsquoammoniac liqueacutefieacute souspression il est important drsquoune part de deacuteterminer les conditions drsquoeacutecoulement delrsquoammoniac dans la canalisation et drsquoautre part de bien eacutevaluer les conditionsmeacuteteacuteorologiques au moment du rejet

51 CONDITIONS DrsquoECOULEMENT DANS LA CANALISATION

Dans un premier temps nous preacutesentons les conditions expeacuterimentales dans lesquelles se sontdeacuterouleacutees les rejets reacutealiseacutes dans le cadre de ce programme Ensuite une analyse de cesconditions de rejet est effectueacutee

511 Conditions expeacuterimentales des rejetsLes conditions expeacuterimentales dans lesquelles se deacuteroulent des essais sont souvent appeleacuteeslaquo terme source raquo du rejet Le terme source preacutecise notamment les valeurs agrave la bregraveche du deacutebitde la tempeacuterature de la pression de la vitesse et de la qualiteacute6 Dans ce programme lesvaleurs mesureacutees du terme source sont essentiellement des valeurs de tempeacuterature et depression ainsi que la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee

Lors de chaque essai les conditions de pression et de tempeacuterature eacutetaient mesureacutees etenregistreacutees en continu toutes les secondes agrave la fois dans le reacuteservoir et agrave diffeacuterents endroitsde la canalisation (Cf chapitre 4)

A titre drsquoillustration les deux graphes de la figure 12 suivante indiquent

lrsquoeacutevolution typique des conditions de pression dans le reacuteservoir et dans la canalisationau cours drsquoun rejet

lrsquoeacutevolution des tempeacuteratures situeacutees agrave diffeacuterentes hauteurs dans le reacuteservoir et situeacuteesdans la canalisation

Ces deux graphes preacutesentent les conditions mesureacutees et enregistreacutees lors de lrsquoessai 4

6 qualiteacute du rejet un eacutecoulement diphasique mono-constituant est essentiellement caracteacuteriseacute par sa qualiteacutecrsquoest-agrave-dire la fraction massique de sa phase vapeur

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figure 12 Evolution des conditions de pression et de tempeacuterature

dans le reacuteservoir et dans la canalisation de rejet

Evolution des conditions de pression (essai 4)

0

1

2

3

4

5

6

7

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Pres

sion

(bar

)

Pression canalisation

Pression orifice

Pression reacuteservoir

Evolution des conditions de tempeacuterature (essai 4)

-50

-40

-30

-20

-10

0

10

20

0 100 200 300 400 500 600 700 800

Temps (s)

Tem

peacutera

ture

(degC

)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1450 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (1100 mm)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (750 mm)

Tempeacuterature de sortie (th6)Tempeacuterature dans le reacuteservoir (400 mm)

Tempeacuterature dans le reacuteservoir (50 mm)Tempeacuterature avant la vanne de sortie (th7)Tempeacuterature da la canalisation (th8)

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Pour lrsquoessai 1 le rejet gazeux a eacuteteacute reacutealiseacute en partant de la pression de vapeur agrave lrsquointeacuterieur dureacuteservoir Ensuite le reacuteservoir srsquoest deacutepressuriseacute et lrsquoessai a eacuteteacute arrecircteacute alors que la pressionavait atteint environ 18 bar absolu

Concernant lrsquoessai 2 une surpression de 1 bar a eacuteteacute preacutealablement effectueacutee avec de lrsquoazote agravelrsquointeacuterieur du reacuteservoir Ensuite le systegraveme de reacutegulation agrave lrsquoazote a maintenu cette pressionconstante pendant toute la dureacutee de lrsquoessai

Lors de lrsquoessai 3 agrave travers la bride aucune surpression drsquoazote nrsquoa eacuteteacute reacutealiseacutee au preacutealableEn revanche la pression existant au deacutepart dans la cuve a eacuteteacute maintenue pendant toute ladureacutee de lrsquoessai par injection drsquoazote

Pour tous les essais suivants il nrsquoa plus eacuteteacute reacutealiseacute de surpression drsquoazote avant essai et lapression nrsquoa pas eacuteteacute maintenue constante pendant la dureacutee de lrsquoessai Ainsi pour chaqueessai il a eacuteteacute observeacute une chute de pression dans le reacuteservoir plus ou moins importante selonles conditions de rejet

Pour chaque essai le comportement des capteurs de pression et de tempeacuterature eacutetaitsensiblement identique Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale concernant les valeurs mesureacutees lors desessais on peut noter que

au sein du reacuteservoir instrumenteacute la valeur de la tempeacuterature dans le ciel gazeux eacutetaitidentique agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide degraves la seconde partie de la nuit Enrevanche apregraves le lever du soleil des diffeacuterences de tempeacuterature entre les deux phasespouvaient ecirctre observeacutees Ainsi selon la tempeacuterature exteacuterieure le rayonnement solaireet le taux de remplissage du reacuteservoir la tempeacuterature de la phase gaz augmentait parfoisplus rapidement que celle de la phase liquide Des diffeacuterences maximums de 10degC entreles deux phases ont eacuteteacute mesureacutees dans le cadre de ce programme

avant un rejet la valeur de la pression dans le reacuteservoir correspondait rarement agrave lapression de vapeur saturante de la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide Elle eacutetaitgeacuteneacuteralement comprise entre la pression de vapeur saturante correspondant agrave latempeacuterature du ciel gazeux du reacuteservoir et la pression de vapeur saturantecorrespondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide selon le moment de la journeacutee latempeacuterature ambiante les conditions drsquoensoleillement et le taux de remplissage dureacuteservoir Dans certaines configurations la diffeacuterence entre la pression dans le reacuteservoiret la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac liquideeacutetait de lrsquoordre du bar

lors drsquoun rejet dont la tempeacuterature de la phase gazeuse eacutetait initialement supeacuterieure agrave latempeacuterature de la phase liquide il eacutetait classiquement observeacute une diminution de latempeacuterature de la phase gaz vers la tempeacuterature de la phase liquide Selon les conditionsinitiales et ambiantes la tempeacuterature pouvait baisser rapidement apregraves le deacutebut delrsquoessai et devenait ensuite eacutegale agrave la tempeacuterature de lrsquoammoniac en phase liquide aucours de lrsquoessai

la pression au sein du reacuteservoir eacutevoluant dans des conditions proches de la courbe devapeur saturante de la phase gaz pouvait donc de la mecircme maniegravere que les valeurs detempeacuterature eacutevoluer rapidement durant la premiegravere minute selon le moment de lajourneacutee et les conditions drsquoensoleillement

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une fois la premiegravere minute de rejet passeacutee les conditions de pression et de tempeacuteratureagrave lrsquointeacuterieur du reacuteservoir eacutevoluaient de maniegravere constante et plus lente pour le reste de ladureacutee du rejet abaissement de 200 agrave 400 mbar pour une pression de lrsquoordre de 6 barabsolu et diminution de la tempeacuterature de 05 agrave 2degC

lors de lrsquoeacutecoulement de lrsquoammoniac dans la canalisation une chute de pression et doncde tempeacuterature a eacuteteacute observeacutee entre le reacuteservoir et lrsquoorifice Typiquement pour unevaleur de tempeacuterature drsquoenviron 10degC dans le reacuteservoir la tempeacuterature agrave lrsquoorifice eacutetaitdrsquoenviron -15degC

contrairement aux conditions dans le reacuteservoir lors drsquoun essai les conditions depression et de tempeacuterature agrave la bregraveche eacutevoluaient de maniegravere plus importantes enmoyenne abaissement de la pression entre 05 et 1 bar pour une pression agrave lrsquoorificeinitiale infeacuterieure agrave 3 bar absolu et baisse de la tempeacuterature agrave lrsquoorifice entre 5 et 10degC

les mesures de pression et de tempeacuterature effectueacutees en un mecircme endroit de lacanalisation de rejet montraient que la pression eacutetait voisine de la pression de vapeursaturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cet endroit

apregraves la fin du rejet les vannes eacutetant fermeacutees les valeurs de tempeacuterature et de pressioneacutevoluaient plus ou moins rapidement vers leurs conditions avant essai excepteacutes lapression et la tempeacuterature au niveau de lrsquoorifice En effet lrsquoorifice se trouvant agrave lapression atmospheacuterique lrsquoammoniac liquide qui restait au niveau de lrsquoorifice continuaitagrave se vaporiser en abaissant encore sa tempeacuterature

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Lors de la reacutealisation des essais aucune mesure de deacutebit en continu correcte nrsquoa eacuteteacute faiteSeule la valeur du deacutebit de rejet moyen a pu ecirctre estimeacutee agrave partir de la quantiteacute drsquoammoniacrejeteacutee et du temps de rejet

Les caracteacuteristiques geacuteneacuterales de lrsquoensemble des rejets reacutealiseacutes sont deacutecrites dans le tableausuivant

Caracteacuteristiques des rejets

Essais ndeg Dureacutee(sec)

Quantiteacute rejeteacutee(kg)

Deacutebit moyen(kgs)

1 460 300 065

2 440 1 980 45

3 540 1 400 26

4 preacutel 660 2 380 36

4 600 2 520 42

5 600 2 520 42

6 600 2 520 42

7 670 2 560 38

8 875 3 420 39

9 605 2 370 39

10 690 2 150 31

11 600 1 800 3

12 660 2 000 3

2b 720 1 400 195

8b 780 2 120 27

tableau 17Caracteacuteristiques geacuteneacuterales des conditions de rejets

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512 Analyses des conditions drsquoeacutecoulement des rejetsLorsque lrsquoammoniac est stockeacute liquide sous sa pression de vapeur saturante son utilisationconduit geacuteneacuteralement agrave un eacutecoulement liquide sous pression dans une canalisation Lorsdrsquoune rupture sur cette canalisation les conditions drsquoeacutecoulement sont modifieacutees lrsquoammoniacpassant de conditions de pression et de tempeacuterature drsquoutilisation agrave des conditionscorrespondant agrave la pression atmospheacuterique et agrave une tempeacuterature infeacuterieure agrave celle avantrupture

Ce sont les nouvelles conditions agrave lrsquoendroit de la bregraveche qursquoil faut deacuteterminer afin drsquoestimerles caracteacuteristiques du rejet notamment le deacutebit massique la vitesse de rejet la qualiteacute durejet la pression et la tempeacuterature Ces grandeurs vont constituer ce que lrsquoon appelle lelaquo terme source raquo du rejet La difficulteacute pour eacutetablir le deacutebit massique du rejet agrave la bregravechereacuteside notamment dans lrsquoeacutevaluation du reacutegime drsquoeacutecoulement dans la canalisation Lorsquelammoniac liquide rencontre une onde de deacutepression celui-ci se vaporise On dit quelammoniac subit un flash thermodynamique agrave lorigine dun meacutelange de liquide et de vapeurqui agit sur leacutecoulement

On distingue essentiellement trois reacutegimes drsquoeacutecoulement diffeacuterents agrave savoir

le reacutegime agrave bulle la phase liquide est continue et contient des bulles de gaz le liquideest alors majoritaire

le reacutegime annulaire et semi-annulaire la vitesse du gaz est supeacuterieure agrave celle du liquidequi est plaqueacute contre les parois de la canalisation

lrsquoeacutecoulement disperseacute la vitesse drsquoeacutecoulement du gaz est importante le liquide estdisperseacute dans la phase gaz le liquide est alors la phase minoritaire dans le meacutelange

Afin de deacuteterminer le terme source au niveau du point de rejet il est neacutecessaire de biencomprendre et de deacuteterminer les caracteacuteristiques de leacutecoulement dans la canalisation

Il existe de nombreux modegraveles permettant de deacutecrire le rejet dans le cas dune eacutejection par uneconduite Ces modegraveles citeacutes par exemple par Langard (1995) Bigot (1996) UIC (1987)peuvent ecirctre classeacutes en trois cateacutegories par ordre de complexiteacute croissante

les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre (HEM Homogenous Equilibrium Model)

les modegraveles avec eacutecart de vitesse (entre la phase gazeuse et la phase liquide)

les modegraveles hors eacutequilibre

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Dans les modegraveles homogegravenes agrave leacutequilibre les phases gaz et liquide sont supposeacutees

avoir la mecircme vitesse

ecirctre reacuteparties de faccedilon homogegravene

ecirctre agrave la tempeacuterature de saturation

Ces hypothegraveses impliquent que

leacutecoulement diphasique est consideacutereacute comme un fluide homogegravene de proprieacuteteacutesmoyennes comprises entre celles du gaz et du liquide

leacutecoulement est agrave leacutequilibre thermodynamique (aucun eacutechange de chaleur ou de massene seffectue entre les phases)

De plus leacutecoulement est supposeacute stationnaire et unidimensionnel

Il existe deux grandes cateacutegories de modegraveles agrave leacutequilibre

les modegraveles agrave deacutetente isentropique dans ce cas lentropie du fluide subissant la deacutetentereste constante alors que son enthalpie diminue La perte denthalpie est alors supposeacuteeeacutequilibreacutee par le gain en eacutenergie cineacutetique de leacutecoulement

les modegraveles agrave deacutetente isenthalpique dans ce cas lenthalpie du fluide reste constantetandis que son entropie diminue Cette perte est eacutequilibreacutee par leacutenergie de friction miseen jeu par leacutecoulement

Van den Akker et al (1983) ont montreacute que ces deux hypothegraveses sont aussi irreacutealistes luneque lautre mais que lerreur engendreacutee dans lhypothegravese enthalpie constante est moindre

Ces modegraveles ont pour but essentiel de deacuteterminer le deacutebit agrave la bregraveche Dans le cadre de ceprogramme les essais reacutealiseacutes permettent de connaicirctre la tempeacuterature et la pression agrave labregraveche ainsi que le deacutebit moyen sur la dureacutee de lessai Un modegravele HEM permet dedeacuteterminer en plus de ces grandeurs la qualiteacute de leacutecoulement agrave la bregraveche Ce paramegravetre nrsquoapas eacuteteacute mesureacute directement lors des essais Un modegravele complet proposeacute par Wheatley (avril1987) et appartenant agrave la cateacutegorie des modegraveles HEM est preacutesenteacute ci-apregraves et ses reacutesultatssont compareacutes aux reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors des essais

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Modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche approche de Wheatley (avril 1987)

Cette modeacutelisation a pour but de deacuteterminer agrave partir des conditions de reacuteservoir (Pint Tint)

les conditions de pression-tempeacuterature agrave la bregraveche

le deacutebit masse du rejet

la qualiteacute agrave la bregraveche

Les hypothegraveses de base de ce modegravele sont que

la deacutetente du fluide est consideacutereacutee isentropique et stationnaire

le fluide diphasique est consideacutereacute homogegravene et agrave lrsquoeacutequilibre liquide-vapeur

Ainsi le modegravele proposeacute repose sur les eacutequations suivantes

eacutequation de lrsquoentropie Cp Ln(T ) = Cp Ln(T ) + x Lv(T )T

liq int liq bb

b(1)

eacutequation drsquoEuler 2

bp2 int

Pb

PintU = v dP + gh2

(2)

eacutequation de la pression interne en fonction de la tempeacuterature et de la hauteur de liquide

P = P (T) + gh = exp B - AT

+ ghint sat liq int 00

liq int

(3)

Equation du volume speacutecifique v = (1 - x)v + x v liq gaz (4)

Equation de Clausius-Clapeyron Lv(T) = T(v - v ) dPdT

gaz liqsat (5)

Apregraves inteacutegration lrsquoeacutequation drsquoEuler srsquoeacutecrit 2

bp2 int b

liqliq int b liq b

int

bint

U = P - P + Cp (T - T ) - Cp T Ln TT

+ gh2

(6)

Cette expression permet de deacuteterminer la vitesse du fluide agrave la bregraveche en fonction de ladiffeacuterence de pression entre le reacuteservoir et la sortie Le fluide eacutetant supposeacute agrave saturation lestempeacuteratures sont connues degraves lors que les pressions le sont

Le coefficient p est un facteur correctif empirique qui permet de tenir compte des effets de lafriction il est en geacuteneacuteral pris eacutegal agrave 06 dans le cas drsquoune bregraveche en paroi et eacutegal agrave 08 ou 09dans le cas drsquoune rupture de canalisation

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Le problegraveme revient alors agrave deacuteterminer la pression du fluide agrave la bregraveche Lrsquoexistence drsquoungradient de pression entre le reacuteservoir et la bregraveche provoque une acceacuteleacuteration importante dufluide crsquoest agrave dire qursquoil y a transformation drsquoeacutenergie potentielle en eacutenergie cineacutetique Lavitesse du fluide agrave la sortie sera limiteacutee par la vitesse de propagation des ondes de pressiondans le fluide crsquoest agrave dire la vitesse du son

Il est admis que si le gradient de pression est suffisamment important le fluide atteindra lavitesse du son en sortie (May 1996) Si tel est le cas on dira que lrsquoeacutecoulement est critique

Un eacutecoulement critique (ou sonique ou bloqueacute) en monophasique se caracteacuterise par le faitqursquoune diminution de pression en aval en dessous drsquoun certain seuil nrsquoa aucune influence surlrsquoeacutecoulement Ce seuil de pression est appeleacute laquo pression critique raquo Elle est atteinte dans unesection bien deacutefinie de la conduite geacuteneacuteralement agrave la sortie Dans cette section la vitesse delrsquoeacutecoulement est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide si bien que les perturbations geacuteneacutereacuteesen aval ne sont pas ressenties par lrsquoeacutecoulement en amont

Lrsquoexpeacuterience fait apparaicirctre un pheacutenomegravene analogue pour les eacutecoulements diphasiques Enrevanche il est moins facile de deacuteterminer avec preacutecision la valeur de la vitesse depropagation des ondes de pression dans un fluide diphasique dans la mesure ougrave ces ondes nese deacuteplacent pas avec la mecircme ceacuteleacuteriteacute dans chacune des deux phases Les expeacuteriencesmeneacutees pour leacutetude des eacutecoulements diphasiques ont neacuteanmoins mis en eacutevidence que laceacuteleacuteriteacute du son dun eacutecoulement diphasique est nettement plus faible que la ceacuteleacuteriteacute du sondrsquoun eacutecoulement monophasique (Delhaye 1981) Il en reacutesulte que leacutecoulement critique estplus facilement atteint dans le cas dun eacutecoulement diphasique (May 1996)

La modeacutelisation du deacutebit agrave la bregraveche par la meacutethode proposeacute par Wheatley (avril 1987)suppose que leacutecoulement diphasique est critique ce qui revient agrave consideacuterer que la vitesse dufluide agrave la sortie Ub est eacutegale agrave la vitesse du son dans le fluide diphasique de qualiteacute xb

Du fait de lhypothegravese disentropie de lrsquoeacutecoulement la vitesse du son peut ecirctre obtenue agrave partirde la relation

U = Pson

S=cte

(7)

Dans le cas dun fluide diphasique linteacutegration agrave entropie constante est relativementcomplexe Il a eacuteteacute montreacute que lexpression de la vitesse du son est finalement

U = P A

T Cp T 1 + AT

- 1 Ln TT

sonb 0

b b liq b0

b

int

b

(8)

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La masse volumique du fluide agrave la bregraveche b est obtenue agrave partir de leacutequation suivante

1

= 1 +Ln T

TCp T

A Pb liq

intliq 2

b

0 b

b

(9)

On recherche alors par un processus iteacuteratif la pression Pb telle que Ub = Uson (eacutequations 6 et8) Une fois cette pression obtenue la tempeacuterature du rejet est connue (car saturation) et laqualiteacute agrave la bregraveche est deacutetermineacutee agrave partir de leacutequation 4

x =

1 + 1

+ 1bb liq

gaz liq

1 (10)

La deacutetermination du deacutebit masse Gb se fait ensuite par la relation classique

G = A Ub b b b (11)

ougrave Ab est la surface de la bregravecheLa valeur de la pression de rejet trouveacutee en testant leacutegaliteacute entre la vitesse de rejet et lavitesse du son va deacuteterminer la nature du rejet En effet si cette valeur est supeacuterieure agrave lapression atmospheacuterique leacutecoulement sera critique et le jet srsquoacceacuteleacuterera encore apregraves la bregravechedu fait de sa deacutetente jusquagrave la pression atmospheacuterique

En revanche si la pression obtenue est infeacuterieure agrave la pression atmospheacuterique cela na pas desens physique Dans ce cas leacutecoulement ne sera pas critique (le fluide agrave la bregraveche natteintpas la vitesse du son) et lon consideacuterera que la pression agrave la bregraveche est eacutegale agrave la pressionatmospheacuterique

Les modegraveles hors eacutequilibre

Des modegraveles plus proches de la reacutealiteacute existent que lon appelle modegraveles hors eacutequilibre Ilspermettent de prendre en compte les eacutecarts thermodynamiques qui existent avec leacutequilibreliquide-vapeur

Ils font de plus intervenir le fait que les deux phases soient seacutepareacutees Celles-ci sontconsideacutereacutees de faccedilon distincte agrave savoir quelles peuvent avoir des vitesses diffeacuterentes et queles changements de phases peuvent ecirctre limiteacutes par les transferts de chaleur ou acceacuteleacutereacutes parla preacutesence de singulariteacutes

Nous pouvons citer le modegravele geleacute qui fait lhypothegravese simple quil ny ait aucunchangement de phase Leacutecoulement est alors modeacuteliseacute par leacutequation de Bernoulli

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Le modegravele agrave phases seacutepareacutees proprement dit effectue un bilan matiegravere eacutenergie et quantiteacute demouvement sur chacune des deux phases et se donne une loi de vaporisation compte tenu dureacutegime deacutecoulement Ce modegravele se repose sur les correacutelations empiriques qui qualifient lesreacutegimes drsquoeacutecoulement

Il existe aussi des modegraveles encore plus complets comme le modegravele de Yan (1991) qui vajusquagrave modeacuteliser la nucleacuteation Il permet notamment destimer la freacutequence dapparition desbulles leacutevolution de leur taille

Afin de comparer les valeurs expeacuterimentales aux valeurs theacuteoriques deux modegraveles (Fauske etWheatley) ont eacuteteacute mis en oeuvre agrave partir des conditions de reacuteservoir des essais effectueacutes parlINERIS et deacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale les reacutesultats obtenuspar ces modegraveles diffegraverent sensiblement des valeurs releveacutees lors des essais les valeursobtenues au moyen des modegraveles eacutetant geacuteneacuteralement supeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Ces reacutesultats viennent confirmer le fait que la modeacutelisation du deacutebit dans le cas duneacutecoulement diphasique est tregraves complexe et que des modegraveles simplifieacutes ne peuvent prendre enconsideacuteration lrsquoensemble des pheacutenomegravenes se produisant lors de lrsquoeacutecoulement Par ailleursdans le cadre de ces essais dont lrsquoobjectif nrsquoeacutetait pas drsquoeacutetudier de maniegravere tregraves approfondie ledeacutebit agrave la bregraveche mais simplement de le connaicirctre le dispositif de rejet mis en oeuvre eacutetaitconstitueacute de pertes de charge importantes sur une canalisation de plus de 12 megravetres delongueur

Nous avons veacuterifieacute expeacuterimentalement que le fluide agrave lorifice se trouvait bien dans lesconditions de saturation cest agrave dire que les couples (TbPb) mesureacutes expeacuterimentalementcorrespondent aux couples (TbPsat(Tb)) hypothegravese de base des modegraveles HEM

En conclusion ces modegraveles sont adapteacutes pour des fuites de reacuteservoir ou des rejets apregraves unecourte canalisation Ils ne prennent pas en compte les pertes de charge et donc la vaporisationde lammoniac au cours de son transport vers lexteacuterieur Si on considegravere une bregraveche au ras dela paroi du reacuteservoir lammoniac se vaporise instantaneacutement dans latmosphegravere sans passerpar les trois reacutegimes deacutecoulement (reacutegime agrave bulle reacutegime annulaire et eacutecoulement disperseacute)

Dans les essais reacutealiseacutes la canalisation est suffisamment grande pour que leacutecoulement passepar ces trois reacutegimes deacutecoulement Dans la litteacuterature il est admis que leacutecoulement disperseacuteseacutetablit lorsque la condition Lgt2D est remplie (L longueur de canalisation D diamegravetre decanalisation) ce qui est le cas Ainsi le comportement dynamique de lammoniac estinfluenceacute par ces trois reacutegimes et les pheacutenomegravenes sont complexes agrave modeacuteliser

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52 CONDITIONS METEOROLOGIQUES DURANT LES ESSAIS

Les conditions meacuteteacuteorologiques sont deacutecrites par de nombreux paramegravetres dont lesprincipaux sont ceux lieacutes dune part agrave la vitesse du vent et dautre part agrave la turbulenceatmospheacuterique

Pour chaque essai les conditions atmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees agrave lrsquoaide des moyensdeacutecrits dans le chapitre 4 preacuteceacutedent Durant la peacuteriode drsquoenregistrement certaines grandeursmesureacutees variaient peu et lentement Cela eacutetait notamment le cas pour la tempeacuteratureambiante lrsquohumiditeacute relative et le flux solaire Pour meacutemoire ces grandeurs ont eacuteteacute mesureacuteessur la station meacuteteacuteorologique situeacutee agrave cocircteacute du poste de commande

En revanche drsquoautres grandeurs telles que la vitesse et la direction du vent mesureacutees sur lemacirct meacuteteacuteorologique repeacutereacute M sur la figure 11 pouvaient ecirctre tregraves variables lors de la peacuteriodedrsquoenregistrement

Afin de donner un ordre de grandeur des conditions meacuteteacuteorologiques durant les essais nouspreacutesentons dans le tableau suivant les valeurs moyennes associeacutees agrave chacun des rejets

Conditions atmospheacuteriques moyennes

Essais ndeg Tempeacuteraturesous abri

Humiditeacuterelative

Flux solaire(kWm2)

Vitesse du vent agrave7 m de hauteur

Direction du ventagrave 7 m de hauteur

1 14degC 76 02 5 ms 260deg2 85degC 84 01 3 ms 305deg3 5degC 90 004 25 ms 5deg

4p 10degC 61 05 3 ms 10deg4 125degC 82 025 3 ms 290deg5 20degC 50 065 35 ms 310deg6 12degC 75 05 5 ms 285deg7 13degC 60 07 6 ms 310deg8 20degC 37 07 5 ms 275deg9 14degC 50 10 3 ms 355deg

10 24degC 20 10 3 ms 10 deg11 24degC 24 07 5 ms 310deg12 15degC 33 06 6 ms 310deg2b 18degC 31 07 4 ms 315deg8b 18degC 31 06 5 ms 310deg

tableau 18 conditions atmospheacuteriques moyennes durant chaque rejet

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Par ailleurs pour eacutevaluer la dispersion dans lrsquoatmosphegravere de lrsquoammoniac il est important debien caracteacuteriser la turbulence de lrsquoatmosphegravere

La turbulence atmospheacuterique est due agrave la fois agrave des turbulences dorigine meacutecaniqueengendreacutees par la rugositeacute du sol et agrave des turbulences dorigine thermique lieacutees agrave lastratification verticale de la tempeacuterature de latmosphegravere Elle peut ecirctre eacutevalueacutee parlenregistrement en un point des fluctuations de la vitesse et de la direction du vent

Deux types de turbulences drsquoorigine meacutecanique peuvent encore ecirctre distingueacutes la turbulenceagrave petite eacutechelle et la turbulence agrave grande eacutechelleLa turbulence agrave petite eacutechelle engendreacutee par le frottement du vent sur le sol est influenceacuteepar la rugositeacute Elle sexerce agrave linteacuterieur dune couche de quelques centaines de megravetres dehauteur Ce type de turbulence intervient de faccedilon preacutepondeacuterante dans le pheacutenomegravene dedispersionLa turbulence agrave grande eacutechelle est lieacutee agrave des pheacutenomegravenes meacuteteacuteorologiques lointains Elleintervient au niveau du transport des particules ou de leur diffusion lorsque le domainedrsquoeacutetude seacutetend sur plusieurs dizaines de kilomegravetres ce qui nest pas le cas dans ceprogramme

Concernant les turbulences dorigine thermique une caracteacuteristique importante est la stabiliteacuteatmospheacuterique Elle est lieacutee au gradient vertical de densiteacute de lair lui-mecircme lieacute au gradientvertical de tempeacuterature La variation adiabatique de tempeacuterature verticale est compriseentre -06degC100 m et -1degC100 m en fonction du taux dhumiditeacute de lair De faccedilonsimplifieacutee lorsque le gradient vertical de tempeacuterature est infeacuterieur agrave celui dune atmosphegravereadiabatique latmosphegravere est dite instable Si le gradient correspond agrave ladiabatiquelatmosphegravere est dite neutre Enfin si le gradient thermique est positif (donc supeacuterieur agrave celuide ladiabatique) latmosphegravere est dite stable autrement dit peu favorable agrave une diffusionverticale efficace dun polluant

A cet eacutegard Pasquill propose une classification comportant 6 classes de stabiliteacuteatmospheacuterique noteacutees de A agrave F et couvrant les cas des atmosphegraveres tregraves instables agrave instables(classes A et B) jusquaux cas des atmosphegraveres stables agrave tregraves stables (classes E et F) enpassant par les cas neutres (classes C et D)

Lorsquune atmosphegravere est instable (classes A et B de Pasquill) la dispersion atmospheacuteriqueest favoriseacutee ce qui conduit agrave la formation dun panache tregraves ouvert (Cf figure 13)

figure 13 Dispersion dans une atmosphegravere instable

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A lopposeacute lorsquune atmosphegravere est stable son aptitude agrave diffuser verticalement un polluantest faible ce qui se traduit par la formation dun panache tregraves peu ouvert (Cf figure 14)

figure 14 Dispersion dans une atmosphegravere stable

Drsquoun point de vue expeacuterimental il existe diffeacuterentes meacutethodes pour deacuteterminer la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere telles que par exemple la deacutetermination

de lrsquoeacutecart type de la direction du vent ()

du gradient vertical de tempeacuterature (T)

du nombre de Richardson (Ri)

de la longueur de Monin-Obukhov

ou encore des meacutethodes baseacutees sur des critegraveres tels que la vitesse moyenne du vent agraveune hauteur fixeacutee lrsquoaltitude du soleil la couverture nuageuse

A partir des diffeacuterentes grandeurs mesureacutees lors de la campagne drsquoessais nous avons mis enoeuvre deux de ces meacutethodes la deacutetermination de lrsquoeacutecart type de la direction du vent () etla meacutethode baseacutee sur la deacutetermination de la longueur de Monin-Obukhov Apregraves unedescription rapide de ces meacutethodes nous preacutesentons les reacutesultats obtenus pour lrsquoensemble desessais

Ecart type de la direction du vent ()Les eacutecarts types de la direction du vent repreacutesentent essentiellement la stabiliteacute horizontale delrsquoatmosphegravere (la turbulence verticale de lrsquoatmosphegravere eacutetant quant agrave elle estimeacutee agrave partir dugradient vertical de tempeacuterature)

Pour chaque essai lrsquoeacutecart type de la direction du vent () a eacuteteacute calculeacute sur une dureacuteecomprenant environ 5 minutes avant lrsquoessai la dureacutee de lrsquoessai et environ 15 minutes apregraveslrsquoessai soit une dureacutee de lrsquoordre de la demi-heure

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Deacutetermination de la longueur de Monin-ObhuckovPour chacun des essais nous avons eacutegalement deacutetermineacute la longueur de Monin-Obukhov quiest une longueur caracteacuteristique de la turbulence atmospheacuterique Cette longueur noteacutee L estdeacutefinie comme suit

L = -Cpuk(gT0)H

ougrave est la masse volumique du fluide Cp est sa capaciteacute calorifique uest la vitesse de frottement k est la constante de von Karman g estla constante de graviteacute T0 est la tempeacuterature au sol et H est le fluxde chaleur vertical

Les valeurs de u et de H ont eacuteteacute deacutetermineacutees agrave lrsquoaide des valeurs mesureacutees par lrsquoaneacutemomegravetreultrasonique dont la freacutequence drsquoacquisition eacutetait de 10Hz

Golder (1972) a eacutetabli une relation entre les classes de stabiliteacute de Pasquill la rugositeacutemoyenne du terrain z0 et la longueur L (Cf figure 15 ci-dessous)

figure 15 Relation entre la longueur de Monin-Obukhov L et la rugositeacute z0pour diffeacuterentes classes de stabiliteacute de Pasquill

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A partir des valeurs enregistreacutees lors des essais les valeurs de et de L ont eacuteteacute calculeacuteesPuis pour chaque essai une estimation des classes de stabiliteacute de Pasquill a eacuteteacute reacutealiseacutee enretenant chacune de ces deux meacutethodes Les reacutesultats obtenus ont eacuteteacute reporteacutees dans letableau suivant De plus pour chacun des essais une estimation de la longueur visible dupanache est indiqueacutee

Classes de stabiliteacute atmospheacuterique estimeacutees estimation deEssais ndeg par la deacutetermination

des eacutecarts types de ladirection du vent ()

par la deacutetermination de lalongueur de Monin-

Obukhov (L)

la longueur visible dupanache (m)

1 D - 5 m

2 D CD 500 m

3 C D 350 m

4 prel C - 400 m

4 C D 500 m

5 A B 30 m

6 D D 60 m

7 C CD 60 m

8 D C 25 m

9 A BC 120 m puis 30m

10 A AB 70 m

11 C C 70 m

12 D CD 70 m

2b A AB 60 m

8b C BC 15 m

- non deacutetermineacutee

tableau 19 Classes de stabiliteacute atmospheacuteriques estimeacutees lors des essais

La mise en oeuvre de ces meacutethodes pour des conditions atmospheacuteriques donneacutees peutconduire agrave des classes de stabiliteacute diffeacuterentes Durant les essais il nrsquoa cependant pas eacuteteacute noteacutede diffeacuterences importantes

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Par ailleurs concernant les conditions atmospheacuteriques geacuteneacuterales durant la reacutealisation desessais les points suivants ont pu ecirctre noteacutes

A partir de lrsquoessai ndeg 4 il nrsquoy a plus eu de pluie sur le terrain drsquoessais Crsquoest ainsi que destaux drsquohumiditeacute relative assez faibles durant la journeacutee (jusqursquoagrave 20 pour lrsquoessai ndeg10) onteacuteteacute observeacutes

La partie visible du panache varie beaucoup Comme nous lrsquoavons mentionneacutepreacuteceacutedemment cela est principalement ducirc au taux drsquohumiditeacute relative de lrsquoatmosphegravereEn effet le nuage drsquoammoniac est relativement froid (environ -40degC sur lrsquoaxe du rejet agrave20 megravetres du point de rejet) du fait de la preacutesence de gouttelettes drsquoammoniac qui vontprendre la chaleur notamment agrave lrsquoair ambiant pour se vaporiser Les basses tempeacuteraturesatteintes font que la vapeur drsquoeau preacutesente sur la trajectoire du panache se condense etforme un nuage visible jusqursquoagrave ce que le panache soit reacutechauffeacute par dilution avec lrsquoairambiantPour des conditions de rejet presque identiques (essais 4 et 11) la partie visible du panacheest ainsi passeacutee drsquoenviron 500 megravetres agrave environ 70 megravetres pour un taux drsquohumiditeacute relativequi est passeacute de 82 agrave 24

Le flux solaire a beaucoup varieacute entre les essais avec des valeurs tregraves faibles au deacutebut dela campagne (004 kWm2) et eacuteleveacute pendant le mois drsquoavril (1 kWm2)

Pour lrsquoensemble des essais la vitesse moyenne du vent a oscilleacute entre 2 et 6 ms Ladirection moyenne du vent de chaque essai eacutetait tregraves variable Ces directions moyennes duvent lors de chaque essai sont indiqueacutees sur la figure page suivante

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figure 16 directions moyennes du vent lors des essais

Dispositif de rejetSalle de commande

Zone vie

F

E

D

41

39

37

35

33

31

29

G

1

11 139

7

5

17

3

15

25

23

21

19

27essai 8

essai 6

essai 4

essais 2711

essai 12

essai 2bisessai 9

essai 10

essai 5

essai 1

essai 4pessai 3

essai 8bis

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6 MESURES ENREGISTREES SOUS LE VENT DES REJETS

Les valeurs enregistreacutees par les capteurs de concentration en ammoniac sous le vent des rejetssont preacutesenteacutees dans le sous-chapitre suivant

Ensuite une analyse de ces valeurs est effectueacutee au sous-chapitre 62

61 CAPTEURS DE CONCENTRATIONS EN AMMONIAC

Pour meacutemoire les moyens de mesures de concentrations en ammoniac mis en oeuvre lors dela campagne drsquoessais sont deacutecrits dans le chapitre 4 La mesure de ces concentrations srsquoestessentiellement effectueacutee sous le vent des rejets sur 7 arcs de cercle

Les reacuteponses des capteurs de concentration eacutetaient tregraves diffeacuterentes selon leurs positions parrapport agrave lrsquoaxe du panache et par rapport agrave lrsquoeacuteloignement au point de rejetA titre drsquoexemple nous reportons sur les deux figures ci-apregraves deux signaux repreacutesentant lesconcentrations drsquoammoniac (en ppm) enregistreacutees lors de lrsquoessai ndeg2 sous le vent du rejetpar un pellistor situeacute agrave 100 megravetres du point de rejet (figure 16) et par une celluleeacutelectrochimique situeacutee agrave 800 megravetres (figure 17) Pour meacutemoire la dureacutee du rejet eacutetaitde 440 secondes

figure 16 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 100 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

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figure 17 Evolution en fonction du tempsde la concentration en ammoniac (en ppm) agrave 800 m du point de rejet

observeacute lors de lrsquoessai 2

Selon les pheacutenomegravenes agrave eacutetudier il existe diffeacuterentes possibiliteacutes drsquoeffectuer lrsquoanalyse desfluctuations de concentration qui ont eacuteteacute enregistreacutees lors des essais Dans le preacutesentdocument les valeurs de concentrations qui seront preacutesenteacutees sont les valeurs moyennes desconcentrations mesureacutees sur lrsquoaxe du panache

Pour obtenir ces valeurs nous avons releveacute agrave chaque pas de temps (de 4 s) la valeur deconcentration maximale sur chacun des 6 arcs de cercle situeacutes agrave 20 50 100 200 500 et 800megravetres du point de rejet Ensuite nous avons effectueacute sur chaque arc de cercle une moyennede lrsquoensemble des valeurs maximales releveacutees au cours du temps en excluant la premiegravere et laderniegravere minute drsquoexposition de chaque capteur Le deacutebut drsquoexposition des capteurs a eacuteteacutedeacutetermineacute en consideacuterant un temps drsquoadvection du nuage Ce temps a eacuteteacute pris eacutegal au rapportde la distance entre lrsquoarc de cercle consideacutereacute et le point de rejet par la vitesse moyenne duvent pendant le rejet

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Le tableau suivant preacutesente pour chacun des essais reacutealiseacutes les valeurs de concentrationmoyennes ainsi deacutetermineacutees sur lrsquoaxe du panache

concentrations moyennes en ppmmesureacutees agrave 1 m de hauteur sur lrsquoaxe du rejet

essai ndeg 20m 50m 100m 200m 500m 800m

1 15 000 4 500 1 500 400 40 10

2 55 000 31 000 20 000 9 000 900 300

2b 33 000 18 000 6 600 1 600 60 20

3 33 000 20 000 8 000 2 700 250 100

4 65 000 27 000 16 000 10 000 1 200 500

5 28 000 14 000 6 500 1 500 140 30

6 28 000 13 000 7 300 2 500 450 150

7 25 000 11 000 5 300 1 000 160 60

8 26 000 12 000 - - - -

8b 20 000 8 500 4 000 800 70 30

9 20 000 5 000 2 000 450 30 5

10 65 000 29 000 18 000 4 000 80 20

11 65 000 27 000 15 000 3 500 300 80

12 60 000 20 000 7 000 1 500 120 -- valeur de concentration sur lrsquoaxe du panache non mesureacutee

tableau 20 Concentrations moyennes en ammoniacsur lrsquoaxe du panache agrave 1 m de hauteur

Lrsquoessai 4p deacutecrit dans le chapitre 4 eacutetait un essai intermeacutediaire pour valider la reacutealisation desessais suivants Les valeurs de concentration mesureacutees lors de cet essai ne permettent pas dedeacuteterminer les valeurs moyennes sous le vent du rejet Cet essai nrsquoest donc pas mentionneacutedans le tableau ci-dessus

Les valeurs de concentration drsquoammoniac reporteacutees dans le tableau 20 preacuteceacutedent ont eacuteteacutearrondies compte tenu de la preacutecision des capteurs Lrsquoeacutevolution des concentrationsdrsquoammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet a eacuteteacute traceacutee pourchaque essai Ces eacutevolutions sont reporteacutees sur la figure 18 page suivante

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figure 18 Evolution des concentrations en ammoniac sur lrsquoaxe du panache en fonction de la distance au point de rejet

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1 (D5)2 (CD3)2b (AB4)3 (CD25)4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)8b (BC5)9 (ABC3)10 (AB3)11 (C5)12 (CD6)

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Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave lrsquoissue des essais on peut noter plusieurs remarques

Les rejets drsquoammoniac liqueacutefieacute se comportent comme des rejets de gaz lourds telqursquoillustreacute sur la figure 19 ci-apregraves Sur cette figure nous avons reporteacute les reacuteponsesde 4 capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet et sur lrsquoaxe de latrajectoire du panache lors de lrsquoessai 10

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

300E+04

350E+04

400E+04

450E+04

500E+04

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n en

am

mon

iac

(ppm

)

10pe-01b1110pe-02b1110pe-03b1110pe-04b11

figure 19 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 50 megravetres du point de rejet

Sur ce macirct les hauteurs des capteurs repeacutereacutees de 01 agrave 04 dans la leacutegende associeacutee agrave cescourbes sont respectivement de 01 m 1 m 2 m et 3 m au-dessus du sol

Le gradient vertical de concentration en ammoniac est important agrave 50 megravetres du pointde rejet En effet au niveau du sol la concentration est supeacuterieure agrave 40 000 ppm (4)et est plus de 10 fois infeacuterieure agrave 3 megravetres de hauteur pour cet essai

Par ailleurs les conditions meacuteteacuteorologiques eacutetant instables le jour de cet essai on peutconstater par moment de grandes fluctuations des valeurs de concentration enammoniac

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Le gradient vertical de concentration en ammoniac est encore prononceacute agrave 100 megravetres dupoint de rejet tel qursquoillustreacute sur la figure 20 suivante pour deux capteurs situeacutes agrave 1 et3 megravetres de hauteur

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

10pe-02c1110pe-04c11

figure 20 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 100 megravetres du point de rejet

Drsquoune maniegravere geacuteneacuterale un gradient vertical de concentration au sein du nuage atoujours eacuteteacute observeacute agrave 200 megravetres du point de rejet

Ceci eacutetant agrave partir de 500 megravetres les valeurs de concentration mesureacutees agrave 1 et 3 megravetresde hauteur au-dessus du sol eacutetaient quasiment identiques tel qursquoillustreacute sur la figure 21ci-apregraves

000E+00

200E+01

400E+01

600E+01

800E+01

100E+02

120E+02

140E+02

160E+02

180E+02

200E+02

400 500 600 700 800 900 1000 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10ec-02e1110ec-04e11

figure 21 Evolution des valeurs de concentrations en ammoniacpour des capteurs situeacutes sur un mecircme macirct agrave 500 megravetres du point de rejet

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Lors du rejet drsquoammoniac en phase gazeuse il a eacutegalement eacuteteacute observeacute uncomportement de type gaz lourd sur les capteurs situeacutes agrave 20 megravetres du point de rejet(Cf figure 22) Cependant agrave 50 megravetres du point de rejet cet effet nrsquoest presque plussensible

000E+00

500E+03

100E+04

150E+04

200E+04

250E+04

600 650 700 750 800 850 900 950 1000 1050 1100

temps (s)

conc

entr

atio

n (p

pm)

1pe-01a38

1pe-02a38

1pe-03a38

1pe-04a38

figure 22 Evolution des capteurs de concentration en ammoniacsitueacutes agrave 20 megravetres du point de rejet

De plus lors de lrsquoensemble des essais il nrsquoa jamais eacuteteacute observeacute drsquoeacuteleacutevation du nuagedrsquoammoniac formeacute

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62 ANALYSES

Dans ce paragraphe nous allons eacutetudier lrsquoinfluence de quelques paramegravetres sur la dispersionatmospheacuterique de lrsquoammoniac Ces paramegravetres sont

le type drsquoorifice

la stabiliteacute atmospheacuterique

la preacutesence drsquoobstacle

la preacutesence drsquoune reacutetention

et la mise en œuvre de queues de paonEnfin dans une derniegravere partie les reacutesultats expeacuterimentaux mesureacutes lors cette campagnedrsquoessais sont compareacutes agrave des reacutesultas de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel inteacutegral dedispersion atmospheacuterique

621 Influence de lrsquoorifice du rejet

Lors de la reacutealisation des essais 4 types drsquoorifice ont eacuteteacute mis en oeuvre sur le dispositif derejet agrave savoir

A) un orifice de 18 mm de diamegravetre Essai 2bB) un orifice de 20 mm de diamegravetre Essai 2

C) une bride de 2 pouces (508 mm) Essai 3D) et un orifice de 508 mm de diamegravetre Essais 1 4 10 11 12 (5 rejets en champ libre)

Essais 5 6 7 8 8b 9 (6 rejets impactant)

Par la suite ces 4 types drsquoorifice seront noteacutes de A agrave DAfin drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence du type drsquoorifice sur la dispersion atmospheacuterique une largeur dupanache drsquoammoniac a eacuteteacute estimeacutee pour les 8 rejets en champ libre au niveau de lrsquoarc decercle situeacute agrave 20 megravetres du point de rejet Pour estimer cette largeur nous avons deacutetermineacutepour chaque essai la zone ougrave la concentration en ammoniac eacutetait supeacuterieure ou eacutegale agrave lamoitieacute de la concentration maximale releveacutee agrave 20 megravetres Les reacutesultats obtenus sont preacutesenteacutesdans le tableau ci-apregraves

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type drsquoorifice essai largeur du panacheougrave C gt Cmax2

secteur angulaire associeacute

A 2b ( 18 mm) 9 m 25deg

B 2 ( 20 mm) 9 m 25deg

C 3 (bride) 49 m 140deg

1 4 m 11deg

4 5 m 15deg

D 10 6 m 18deg

11 5 m 16deg

12 7 m 20deg

tableau 21 largeur du panache pour les rejets en champ libre

De ce tableau il ressort plusieurs remarques

Le rejet agrave travers la bride (orifice C) produit dans le champ proche le nuage le plus largede tous les essais en champ libre Cela est principalement ducirc au fait que la bride oriente laprojection de lrsquoammoniac suivant des directions perpendiculaires agrave lrsquoaxe du rejet Lepanache qui en reacutesulte est un panache tregraves eacutetendu en largeur qui progresse axialementsous lrsquoeffet du vent Ainsi malgreacute un deacutebit de 33 supeacuterieur agrave lrsquoessai 2b les valeurs deconcentration en ammoniac mesureacutees lors de lrsquoessai 3 avec la bride sont du mecircme ordrede grandeur que lors de lrsquoessai 2b sur les 50 premiers megravetres

Les essais dont lrsquoextreacutemiteacute est libre (orifice D de 508 mm de diamegravetre) conduisent agrave desjets dits laquo jets bacirctons raquo Dans ces conditions la largeur du panache est plus eacutetroite quedans les autres conditions

Enfin les rejets ougrave il a eacuteteacute ajouteacute une restriction de diamegravetre agrave lrsquoextreacutemiteacute (orifices Aet B) conduisent agrave des largeurs de panache supeacuterieures Cela est peut ecirctre ducirc au fait quepour ces essais la restriction de diamegravetre agrave lrsquoorifice conduit agrave une pression dans lacanalisation au niveau de la bregraveche (gt 5 bar) qui est supeacuterieure agrave la pression agrave la bregravechepour les essais sans restriction de diamegravetre (entre 15 et 3 bar) Il srsquoensuit que le flashthermodynamique qui se produit agrave la sortie dans lrsquoatmosphegravere est plus important et donclrsquoexpansion volumeacutetrique reacutesultante conduit agrave une dimension du panache plus importante

En reacutesumeacute les orifices influent sur la physionomie du nuage (largeur hauteur) et parconseacutequent ensuite sur les concentrations moyennes Ceci est clairement visible et mesurabledurant les 50 premiers megravetres Plus loin cette influence srsquoefface devant celle de la stabiliteacuteatmospheacuterique comme cela est montreacute par la suite dans ce rapport

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622 Influence de la stabiliteacute atmospheacuterique

Lrsquoinfluence sur la dispersion atmospheacuterique des conditions de rejet dans le champ prochepeut ecirctre importante sur quelques dizaines de megravetres apregraves le point de rejet Plus loin crsquoest lastabiliteacute atmospheacuterique qui devient preacutepondeacuterante car on se trouve alors en phase dedispersion passive

Ainsi des diffeacuterences de concentration importantes peuvent ecirctre observeacutees en champ lointainpour des rejets de deacutebits identiques mais avec des conditions de stabiliteacute atmospheacuteriquesdiffeacuterentes A titre drsquoexemple les essais 5 et 6 ont eacuteteacute reacutealiseacutes avec des conditions de rejetsimilaires et avec des conditions atmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type(AB 35 ms) pour lrsquoessai 5 et de type (D 5 ms) pour lrsquoessai 6

Par ailleurs les essais 10 et 11 ont eacuteteacute reacutealiseacutes le mecircme jour le premier en deacutebut drsquoapregraves-midiet le second en fin drsquoapregraves-midi avec des conditions de rejet identiques et des conditionsatmospheacuteriques diffeacuterentes respectivement de type (AB 3 ms) pour lrsquoessai 10 et de type(C 5 ms) pour lrsquoessai 11

Les eacutevolutions des concentrations des essais 5 et 6 drsquoune part et des essais 10 et 11 drsquoautrepart sont deacutecrites sur le graphe de la figure 23 ci-apregraves

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

5 (AB35)

6 (D5)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10 (AB3)

11 (C5)

figure 23 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques diffeacuterentes

Sur ces graphes on peut observer une diffeacuterence de concentration drsquoun facteur 4 agrave 5 agrave800 megravetres du point de rejet alors que les concentrations sont quasiment eacutegales dans les100 premiers megravetres

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Drsquoautre part des essais avec des conditions atmospheacuteriques de mecircme type ont eacuteteacute reacutealiseacuteslors de la campagne drsquoessais Lorsque lrsquoon compare ces essais entre eux on observe unedilution du panache qui est similaire entre les essais A titre drsquoexemple nous avons reproduitsur la figure suivante deux graphes preacutesentant les conditions de dispersion des essais 2 et 4dont les conditions de rejet eacutetaient voisines (deacutebit voisin sections diffeacuterentes) et des essais 8bet 11 dont les conditions de rejet eacutetaient diffeacuterentes

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

2 (CD3)

4 (CD3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

8b (BC5)

11 (C5)

figure 24 Evolution des concentrations sur lrsquoaxe du rejet en fonction de la distancepour des conditions meacuteteacuteorologiques similaires

Lrsquoeacutevolution des concentrations drsquoammoniac en fonction de la distance au point de rejet estpresque identique entre les essais Il est agrave noter que dans la reacutealiteacute lrsquoeacutecoulementatmospheacuterique est difficilement reproductible et ainsi il est peu probable que deux essaisavec le mecircme terme source aboutissent agrave des reacutesultats identiques en terme de concentrationssous le vent drsquoun rejet

623 Influence drsquoun obstacle placeacute dans le champ proche

Durant la campagne drsquoessais six rejets impactant une surface dans le champ proche ont eacuteteacutemis en œuvre agrave savoir les essais 5 6 7 8 8b et 9 Pour meacutemoire les essais 5 et 6 eacutetaient desrejets horizontaux contre un mur respectivement placeacute agrave 3 et agrave 1 megravetre du point de rejet Les4 autres essais concernent des rejets verticaux descendant et impactant le sol Pour les essais 7et 8 il nrsquoy avait pas de reacutetention au sol Pour les essais 8b et 9 une reacutetention a eacuteteacute installeacuteeCes deux derniers essais seront eacutetudieacutes dans le paragraphe suivant intituleacute laquo Influence drsquounereacutetention raquo

Il est agrave noter que lors des essais 5 agrave 9 les conditions de stabiliteacute atmospheacuterique deacutetermineacuteesexpeacuterimentalement ont eacuteteacute quasiment toutes diffeacuterentes allant de la classe AB agrave la classe D

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Concernant les deux rejets horizontaux impactant un mur les conditions de rejets sontsimilaires aux conditions de lrsquoessai 4 (rejet en champ libre) Une comparaison de ces troisessais a donc eacuteteacute reacutealiseacutee Lrsquoeacutevolution des valeurs de concentrations drsquoammoniac sous le ventdu rejet est reporteacutee sur la figure ci-apregraves pour ces trois essais

figure 25 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 et 6

On constate que les valeurs de concentration drsquoammoniac enregistreacutees pour les essais 5 et 6apregraves le mur agrave 20 et 50 megravetres du point de rejet sont tregraves proches et ce que le mur soit situeacuteagrave 1 ou 3 megravetres du point de rejet

En revanche lorsque le rejet srsquoeffectue en champ libre les valeurs des concentrationsdrsquoammoniac enregistreacutees par les capteurs sont supeacuterieures drsquoun facteur 2 jusqursquoagrave 50 megravetresdu point de rejet Ensuite il est plus difficile de comparer les valeurs lrsquoinfluence desconditions meacuteteacuteorologiques eacutetant preacutepondeacuterante sur la dispersion du panache

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)

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Deux pheacutenomegravenes peuvent expliquer la diminution de la concentration dans le champ proche(agrave moins de 50 megravetres du lieu du rejet en lrsquooccurrence) lorsque lrsquoon passe de lrsquoessai 4 auxessais 5 et 6

En premier lieu il y a une augmentation du niveau de turbulence meacutecanique car le panacheest obligeacute de contourner lrsquoobstacle constitueacute par le mur Lrsquoeacutecoulement de lrsquoair srsquoeffectue alorspar les cocircteacutes et par le dessus du mur

En second lieu lrsquoimpact du jet drsquoammoniac constitueacute de fines gouttelettes sur la face du murconduit agrave la formation drsquoun film tregraves froid drsquoammoniac liquide ce qui favorise leruissellement des gouttelettes puis la formation drsquoune flaque au pied du mur A cet eacutegard lesthermocouples installeacutes sur la dalle de rejet pour les essais 5 et 6 indiquent

des valeurs de tempeacuterature comprises entre -40degC et -60degC pour les thermocouplesinstalleacutes sur le mur

et des valeurs de tempeacuterature de lrsquoordre de -60degC tout au long du rejet pour lamajoriteacute de ceux installeacutes au niveau du sol

Ainsi un des effets de la preacutesence drsquoun mur dans le champ proche drsquoun rejet de gaz liqueacutefieacuteest de favoriser la recondensation drsquoune partie de lrsquoammoniac rejeteacute et au travers de laformation drsquoun film liquide drsquoammoniac drsquoengendrer le ruissellement de la phase liquideCeci a pour conseacutequence immeacutediate de diminuer les concentrations drsquoammoniac en aval dumur Il est agrave noter que pour ces deux essais il nrsquoy avait pas de cuvette de reacutetention Ainsi unepartie de lrsquoammoniac liquide srsquoest reacutepandu sur une surface dont la dimension est difficile agraveestimer Cet ammoniac sous forme liquide srsquoest ensuite vaporiseacute De ce point de vue rien nrsquoapu ecirctre chiffreacute

Au paragraphe 61 nous avons vu que le nuage drsquoammoniac avait un comportement de typegaz lourd jusqursquoagrave une distance supeacuterieure agrave 200 megravetres du point de rejet lorsqursquoil eacutetait rejeteacuteen phase liquide dans nos conditions drsquoessais et notamment sous forme de jet en champ libreA lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que ce comportement de type gaz lourd est moinsprononceacute pour les rejets ayant impacteacute un mur dans le champ proche

Typiquement lorsque le rejet a eacuteteacute reacutealiseacute en champ libre deux capteurs installeacutes agrave deuxhauteurs diffeacuterentes sur un mecircme macirct de mesure situeacute agrave 50 m du point de rejet indiquent agrave3 m de hauteur des valeurs de concentrations de 5 agrave 10 fois plus faibles que celles mesureacutees agrave1 m de hauteur Apregraves un impact contre un mur le gradient vertical de concentration est tel que les valeurs deconcentration mesureacutees agrave 3 m de hauteur ne sont que deux fois plus faibles environ que cellesmesureacutees agrave 1 m de hauteur

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Concernant les deux rejets verticaux impactant le sol sans reacutetention (essais 7 et 8) leursconditions de rejets eacutetaient voisines de celles des essais 4 5 et 6 Nous avons reporteacute sur legraphe ci-apregraves lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets des essais4 5 6 7 et 8

figure 26 Evolution des concentrations en fonction de la distancepour les essais 4 5 6 7 et 8

Sur la figure preacuteceacutedente lrsquoessai 8 nrsquoapparaicirct pas au-delagrave de 50 m en raison drsquoun changementde la direction du vent en cours drsquoessai tel que les mesures faites ne permettent pas de deacuteduirela concentration moyenne sur lrsquoaxe alors deacuteporteacute du nuage Neacuteanmoins il apparaicirct que leniveau de concentration en ammoniac est du mecircme ordre de grandeur jusqursquoagrave 50 m du pointde rejet pour les quatre essais ayant rencontreacute un obstacle

Les conditions de rejet des essais 7 et 8 sont telles que le deacutebit massique de ces essais(39 kgs) est leacutegegraverement infeacuterieur par rapport aux essais 4 5 et 6 (42 kgs) De maniegravereidentique aux essais 5 et 6 on retrouve agrave peu pregraves la mecircme diffeacuterence de concentration entreles essais 7 et 8 et lrsquoessai 4 soit une diminution drsquoenviron 50 jusqursquoagrave 50 m du point derejet Au-delagrave nous nrsquoavons pas suffisamment drsquoinformations pour pouvoir comparer parrapport agrave lrsquoessai 8

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3)5 (AB35)6 (D5)7 (CD6)8 (CD5)

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Concernant les essais 4 6 et 7 la stabiliteacute de lrsquoatmosphegravere a eacuteteacute estimeacutee comme eacutetant toujoursneutre (classes C ou D de Pasquill) Cependant la vitesse du vent est diffeacuterente pour ces troisessais La vitesse moyenne pendant ces trois essais a eacuteteacute calculeacutee entre 3 et 6 ms avec desamplitudes de la vitesse comprises entre 1 et 10 ms La diffeacuterence de lrsquoeacutevolution desconcentrations en ammoniac sous le vent des rejets 6 et 7 peut srsquoexpliquer de deux maniegraveres

par une meilleure dilution du panache due agrave des conditions atmospheacuteriques plusfavorables

par une quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee autour du point de rejet plus importante

Par ailleurs des tempeacuteratures de lrsquoordre de -60degC ont eacuteteacute releveacutees au sol pour chaque essaiLrsquoeacutetendue de cette flaque nrsquoa pu ecirctre estimeacutee de maniegravere preacutecise et encore moins soneacutepaisseur (a priori faible) Au cours du rejet cette flaque srsquoeacutevapore Une fois le rejet termineacutecertains capteurs deacutecegravelent des tempeacuteratures en dessous de -50degC encore 4 minutes apregraves la findu rejet ce qui souligne lrsquoimportance de la flaque au sol sans qursquoil ait eacuteteacute possible de laquantifier en lrsquoabsence de reacutetention

En reacutesumeacute le fait qursquoun rejet soit orienteacute contre un mur ou contre le sol semble engendrer unereacuteduction importante des concentrations en ammoniac sous le vent de (environ 50 dans nosconfigurations de rejet) agrave la fois dans le champ proche du rejet et dans le champ lointain

624 Influence drsquoune reacutetentionParmi les quinze essais reacutealiseacutes lors de cette campagne une reacutetention a eacuteteacute mise en place surla dalle de rejet pour les essais 8b et 9 La configuration du rejet est identique pour ces deuxessais agrave savoir des rejets verticaux impactant le sol depuis 1 m de hauteur Seule ladimension de la reacutetention est diffeacuterente entre ces deux essais Pour lrsquoessai 8b la surface de lareacutetention eacutetait de 100 m2 et la hauteur de 5 cm soit un volume de reacutetention de 5 m3 Pourlrsquoessai 9 la surface de la reacutetention eacutetait reacuteduite agrave 4 m2 et la hauteur de 1 m soit un volume dereacutetention de 4 m3

Nous avons vu dans le paragraphe preacuteceacutedent relatif aux rejets impactant un obstacle (essais 56 7 et 8) que drsquoune maniegravere geacuteneacuterale agrave la fin de chaque rejet impactant la dalle de beacutetoneacutetait largement mouilleacutee par lrsquoammoniac liquide En particulier pour les rejets qui ontdirectement impacteacute le sol la totaliteacute de la dalle eacutetait mouilleacutee Toutefois la quantiteacutedrsquoammoniac liquide au sol nrsquoa pas pu ecirctre estimeacutee En revanche les essais 8b et 9 permettentdrsquoestimer la quantiteacute drsquoammoniac liquide pieacutegeacutee au sol

Lors de lrsquoessai 8b 2 120 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde cet essai une hauteur drsquoenviron 15 agrave 2 cm drsquoammoniac liquide eacutetait observable dans lacuvette de reacutetention soit un volume drsquoenviron 15 agrave 2 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniacliquide agrave la fin du rejet eacutetait drsquoenviron -60degC comme pour les essais preacuteceacutedents Ainsi nous pouvons estimer que la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente sur la dalle de rejeteacutetait comprise entre 1 050 et 1 400 kg ce qui repreacutesente entre 50 et 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

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Lors de lrsquoessai 9 2 370 kg drsquoammoniac ont eacuteteacute relacirccheacutes pendant la dureacutee de lrsquoessai A la finde lrsquoessai 9 une hauteur drsquoenviron 55 cm de liquide eacutetait observable dans la cuvette dereacutetention soit un volume drsquoenviron 22 m3 La tempeacuterature de lrsquoammoniac liquide agrave la fin durejet eacutetait aux alentours de -42degC Il faut noter qursquoau cours de cet essai de leacutegegraveres fuites onteacuteteacute observeacutees en partie basse de la reacutetention De plus une partie de lrsquoammoniac liquide a eacuteteacuteprojeteacutee hors de la reacutetention sous lrsquoeffet de la vitesse du jet sur la nappe drsquoammoniac Lesprojections drsquoammoniac liquide en dehors de la reacutetention nrsquoont pas pu ecirctre quantifieacutee avecpreacutecisionAinsi nous pouvons estimer qursquoagrave la fin du rejet la quantiteacute drsquoammoniac liquide preacutesente dansla reacutetention eacutetait supeacuterieure agrave 1 520 kg ce qui repreacutesente environ 65 de la quantiteacutemassique totale rejeteacutee

Par ailleurs lrsquoammoniac liquide dans une reacutetention ne srsquoeacutevapore pas rapidement En effetlrsquoammoniac a besoin drsquoune quantiteacute de chaleur importante pour se vaporiser Il trouve cetteeacutenergie par apport exteacuterieur (tempeacuterature de lrsquoair ambiant vitesse du vent radiation solairepluie ) et en abaissant sa tempeacuterature Crsquoest ainsi que lors de lrsquoessai 9 la tempeacuterature delrsquoammoniac liquide est passeacutee de -40degC agrave la fin du rejet agrave -60degC une heure apregraves (tempeacuteratureatteinte pour les autres essais beaucoup plus rapidement)

Lrsquoeacutevolution des concentrations en ammoniac sous le vent des rejets impactant dans unecuvette est difficile agrave comparer avec les rejets impactant sans cuvette car

Les mesures faites lors de lrsquoessai 8 (changement de direction du vent) sontinsuffisantes pour comparer avec lrsquoessai 8b

lors de lrsquoessai 9 on constate une deacutecroissance des valeurs de concentration enammoniac au cours du temps

et les conditions meacuteteacuteorologiques des diffeacuterents essais sont diffeacuterentesLa figure suivante repreacutesente lrsquoeacutevolution de la concentration en ammoniac mesureacutee en champproche agrave 20 m du point de rejet en fonction du temps pour lrsquoessai 9

figure 27

Sur cette figure une moyenne des valeurs de concentration en ammoniac a eacuteteacute effectueacutee agravepartir des mesures faites toutes les 200 secondes

eacutevolution de la concentration mesureacutee agrave 20m du point de rejetau cours de lessai ndeg 9

0

5000

10000

15000

20000

25000

30000

35000

100 300 500 700 900 1100

temps (s)

Con

cent

ratio

n (p

pm)

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La deacutecroissance des concentrations en ammoniac au cours du temps pour lrsquoessai 9 peut ecirctreinterpreacuteteacutee de la faccedilon suivante Au deacutebut du rejet lrsquoammoniac liquide impactant la reacutetentionse vaporise tregraves vite gracircce agrave lrsquoapport drsquoeacutenergie du beacuteton constituant la reacutetention Au cours dutemps la tempeacuterature diminue progressivement permettant la reacutetention drsquoammoniac liquide etla diminution de la quantiteacute drsquoammoniac vaporiseacutee au cours du temps

Ainsi une reacutetention peut constituer un moyen efficace pour reacuteduire le niveau de concentrationdans lrsquoenvironnement suite agrave un rejet pour autant qursquoelle soit convenablement placeacutee etdimensionneacutee En particulier il faut noter qursquoune reacutetention installeacutee sous le lieu de la fuitepeut srsquoaveacuterer inefficace si le jet ne vient pas lrsquoimpacter directement ou indirectement apregraveslrsquoimpact sur un obstacle

Par ailleurs la reacutetention doit ecirctre bien entretenue Notamment il faut eacuteviter la preacutesence drsquoeauagrave lrsquointeacuterieur car cette eau apporterait de lrsquoeacutenergie suppleacutementaire pour vaporiser une quantiteacuteplus importante drsquoammoniac liquide

625 Influence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute agrave partir de queues de paonLors de cette campagne drsquoessais deux rejets ont mis en œuvre des queues de paon installeacuteessur la trajectoire du rejet Pour ces deux essais noteacutes 10 et 11 deux queues de paon dediamegravetre 70 mm ont eacuteteacute respectivement situeacutees agrave 25 m et agrave 60 m du point de rejet tel quedeacutecrit dans le chapitre 4 Lrsquoobjectif de ces deux essais eacutetait drsquoessayer drsquoeacutevaluer lrsquoinfluence dela preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau sur la dispersion atmospheacuterique

Pour eacutetudier cette influence pour chacun des deux essais nous avons reacutealiseacute un rejet enchamp libre pendant environ 10 minutes Afin de pouvoir comparer les reacutesultats des valeursde concentration en ammoniac dans des conditions de dispersion atmospheacuterique qui soient lesplus semblables possibles avant et apregraves la mise en service des queues de paon nous avonsdeacuteclencheacute le fonctionnement des queues de paon seulement 5 minutes apregraves le deacutebut du rejet

A lrsquoanalyse des reacutesultats il apparaicirct que drsquoimportantes fluctuations des conditionsatmospheacuteriques ont eacuteteacute enregistreacutees durant les essais et notamment la direction du vent quinrsquoest pas resteacutee constante Ainsi durant les essais le panache drsquoammoniac est passeacutequelquefois agrave cocircteacute de lrsquoeacutecran drsquoeau

Par ailleurs dans nos conditions de rejet lors de lrsquoessai 10 le jet drsquoammoniac traversaitlrsquoeacutecran drsquoeau situeacute agrave 20 m ce qui rend pratiquement inefficace ce type drsquoeacutecran Par momentle jet eacutetait dirigeacute sur la queue de paon ougrave lrsquoeau sort agrave sa plus grande vitesse Dans cesconditions un brassage meacutecanique du panache pouvait ecirctre observeacute car le jet eacutetait deacutevieacute de satrajectoire Cependant lors de cet essai le nuage est passeacute le plus souvent entre les deuxqueues de paon ce qui fait que la concentration au centre du panache ne srsquoen est pas trouveacutebeaucoup affecteacutee

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A titre drsquoillustration des pages preacuteceacutedentes nous avons reporteacute sur le graphe de la figuresuivante lrsquoeacutevolution des concentrations moyennes en ammoniac sous le vent du rejet 11 avantet apregraves la mise en service des rideaux drsquoeau

figure 28 Evolution des concentrations en ammoniac sous le vent du rejet 11avant et apregraves la mise en service des queues de paon

Sur la figure ci-dessus on constate qursquoil nrsquoy a pas de grandes diffeacuterences avant et apregraves lamise en œuvre des queues de paon Neacuteanmoins il faut noter que ces valeurs de concentrationsont tributaires de la direction prise par le nuage

Par ailleurs il est agrave noter que durant lrsquoessai 11 le vent soufflait relativement fort La vitessemoyenne du vent eacutetait de 5 ms avec des vitesses maximums de 9 ms qui ont eacuteteacuteenregistreacutees Lors de cet essai lrsquoeacutecran drsquoeau lui-mecircme srsquoest coucheacute sous la force du vent

Ainsi dans cette campagne drsquoessais la preacutesence drsquoun eacutecran drsquoeau reacutealiseacute avec des queues depaon nrsquoa pas diminueacutee de faccedilon significative les concentrations avant et apregraves lrsquoeacutecran drsquoeauCeci peut srsquoexpliquer par le fait qursquoun jet drsquoammoniac peut transpercer un rideau drsquoeau si saquantiteacute de mouvement est suffisante et par des conditions meacuteteacuteorologiques changeantesdurant les essais Un rejet de mecircme nature que ceux qui ont eacuteteacute mis en œuvre dans cettecampagne drsquoessais mais avec une quantiteacute de mouvement beaucoup plus faible lors dupassage agrave travers lrsquoeacutecran drsquoeau conduirait peut ecirctre agrave des valeurs de concentration plus faiblesdans lrsquoenvironnement Ce point meacuteriterait drsquoecirctre approfondi

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

essai 11 avant

essai 11 apregraves

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626 Comparaisons expeacuterimentations modeacutelisationsDans ce paragraphe les reacutesultats expeacuterimentaux obtenus lors de la campagne drsquoessais ont eacuteteacutecompareacutes agrave des reacutesultats de calculs obtenus au moyen drsquoun logiciel permettant deacutevaluer lesconseacutequences de la mise agrave latmosphegravere accidentelle de produits toxiques ou inflammablesCe type de logiciel permet notamment de calculer la dispersion de ces produits danslrsquoatmosphegravere

Parmi les logiciels existants le logiciel PHAST a eacuteteacute utiliseacute dans sa version 42 Ce modegraveleest de type inteacutegral cest-agrave-dire quil permet de reacutesoudre les eacutequations de conservation sur labase dhypothegraveses simplificatrices A cet eacutegard les limitations inheacuterentes agrave ce logiciel sontnotamment les suivantes

- le terrain doit ecirctre plat de rugositeacute uniforme et non-encombreacute dobstacles - la vitesse du vent doit ecirctre au moins eacutegale agrave 1 ms pour obtenir des reacutesultats

plausibles

- les conditions meacuteteacuteorologiques doivent ecirctre invariables tout le temps de leacutemission etde la dispersion

- le terme source du rejet doit ecirctre constant dans le temps

Pour effectuer des calculs de dispersion drsquoun produit dans lrsquoatmosphegravere il faut au preacutealabledeacutefinir dans le modegravele le terme source du rejet et les conditions meacuteteacuteorologiques danslesquelles il se disperse

Nous avons vu au chapitre 5 que la deacutetermination du terme source drsquoun rejet avec un modegravelepouvait conduire agrave des reacutesultats diffeacuterents de ce que lrsquoon mesure dans la reacutealiteacute Afin desrsquoaffranchir du problegraveme du terme source (lrsquoobjet de ce paragraphe eacutetant lrsquoeacutetude de ladispersion dans lrsquoatmosphegravere) les comparaisons ont eacuteteacute effectueacutees de la maniegravere suivanteDans un premier temps les paramegravetres mesureacutes dans le reacuteservoir lors drsquoun rejet donneacute ont eacuteteacuterenseigneacutes dans le logiciel et dans un deuxiegraveme temps les autres paramegravetres tels que lespertes de charge reacuteguliegraveres et singuliegraveres ont eacuteteacute ajusteacutes de maniegravere agrave calculer un deacutebitmassique identique au deacutebit mesureacute expeacuterimentalement

Ensuite les donneacutees meacuteteacuteorologiques mesureacutees lors de lrsquoessai ont eacuteteacute renseigneacutees agrave partir desdonneacutees expeacuterimentales (tempeacuterature ambiante humiditeacute relative ) La vitesse moyenne duvent pendant lrsquoessai a eacuteteacute retenue pour les calculs Concernant la stabiliteacute atmospheacuteriquenous avons retenu celles qui ont eacuteteacute calculeacutees agrave lrsquoaide des deux meacutethodes exposeacutees auchapitre 5 Lorsque les deux meacutethodes donnent des classes de stabiliteacute diffeacuterentes les deuxclasses sont retenues pour effectuer les calculs

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Avec ces conditions renseigneacutees dans le logiciel nous avons en premier lieu calculeacute ladispersion de lrsquoammoniac dans lrsquoatmosphegravere pour les rejets effectueacutes en champ libre crsquoest-agrave-dire les essais 1 2 2b 4 10 11 et 12

Les 4 graphiques preacutesenteacutes sur la figure suivante preacutesentent une comparaison entre lesreacutesultats expeacuterimentaux (courbe bleue) et les reacutesultats de calculs de dispersion danslrsquoatmosphegravere

figure 29 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 4 10 2 et 2b

Sur ces graphes il apparaicirct que le logiciel calcule des valeurs de concentration en ammoniacdu mecircme ordre de grandeur que les valeurs mesureacutees expeacuterimentalement Seul lrsquoessai 2bparmi les rejets en champ libre a conduit agrave calculer deux valeurs de concentration agrave 100 m et200 m du point de rejet significativement infeacuterieures aux valeurs expeacuterimentales

Neacuteanmoins drsquoune maniegravere geacuteneacuterale la modeacutelisation de la dispersion dans lrsquoatmosphegravere drsquounrejet de gaz liqueacutefieacute tel que lrsquoammoniac donne des ordres de grandeur comparables agrave ce quelrsquoon peut observer lors de rejet agrave grande eacutechelle pour autant que

lrsquoon deacutetermine correctement le terme source dans le logiciel

les conditions meacuteteacuteorologiques soient correctement deacutefinies sachant qursquoelles peuventvarier dans le temps de maniegravere rapide (aussi bien la vitesse du vent que la stabiliteacute delrsquoatmosphegravere)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

4 (CD3) exp

4 (C3)

4 (D3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

10 (AB3) exp

10 (A3)

10 (B3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

2 (CD3) exp

2 (C3)

2 (D3)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

2b (AB4) exp

2b (A4)

2b (B4)

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le rejet srsquoeffectue horizontalement dans le sens du vent en terrain plat et sansobstacles

En second lieu nous avons effectueacute des calculs avec les rejets impactant Sur la figuresuivante nous avons reporteacute lrsquoeacutevolution des concentrations expeacuterimentales (courbe bleue) etdes concentrations calculeacutees avec le modegravele pour les rejets contre un mur (essais 5 et 6) et surle sol (essais 7 et 8b)

figure 30 Comparaisons entre les reacutesultats de calculset les reacutesultats expeacuterimentaux pour les essais 5 6 7 et 8b

Sur cette figure il apparaicirct que agrave 20 m du point de rejet le modegravele calcule systeacutematiquementune concentration environ deux fois supeacuterieure agrave celle qui a eacuteteacute mesureacutee expeacuterimentalementEnsuite lrsquoeacutevolution des concentrations deacutepend des conditions atmospheacuteriques Pour lrsquoessai 6ougrave ces conditions eacutetaient vraisemblablement de type (D 5 ms) les deux courbes(expeacuterimentale et calculeacutee) preacutesentent toujours la mecircme diffeacuterence lors de lrsquoeacutevolution dunuage sous le vent du rejet Le brassage du nuage suite agrave lrsquoimpact du rejet drsquoune part et lareacutetention drsquoammoniac au niveau du point de rejet drsquoautre part peuvent expliquer cettediffeacuterence

A lrsquoheure actuelle les modegraveles de type inteacutegral ne prennent pas en consideacuteration les rejetsimpactant des surfaces solides Des diffeacuterences de lordre de 50 peuvent ecirctre observeacuteesentre des reacutesultats drsquoessais agrave grande eacutechelle et des calculs effectueacutes avec ce type de modegraveleDes diffeacuterences encore plus importantes peuvent ecirctre observeacutees si la configuration delrsquoimpact est complexe ou si une reacutetention est convenablement placeacutee par rapport au rejet

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

5 (AB35) exp

5 (A35)

5 (B35)

1

10

100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

6 (D5) exp

6 (D5)

1

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100

1000

10000

100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

7 (CD6) exp

7 (C6)

7 (D6)

1

10

100

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100000

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900

distance (m)

conc

entr

atio

n (p

pm)

8b (BC5) exp

8b (B5)

8b (C5)

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7 CONCLUSION ET PERSPECTIVES

Dans le cadre de ce programme de recherche lrsquoINERIS a essentiellement reacutealiseacute une campagnedrsquoessais afin drsquoameacuteliorer les connaissances sur la dispersion atmospheacuterique de lrsquoammoniacnotamment en milieux libres ou encombreacutes

De lrsquoensemble des reacutesultats issus de cette campagne drsquoessais les quelques points suivants sontagrave retenir 15 essais de configurations diffeacuterentes ont eacuteteacute reacutealiseacutes sur la peacuteriode comprise entre

deacutecembre 1996 et avril 1997 la quantiteacute drsquoammoniac rejeteacutee agrave partir de la phase liquide a eacuteteacute selon les essais comprise

entre 1 400 kg et 3 500 kg par essai pendant une dureacutee comprise entre 7 et 14 minutes soitdes deacutebits compris entre 2 et 45 kgs

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les reacuteservoirs des mesuresde tempeacuterature et de pression ont eacuteteacute reacutealiseacutees pendant les rejets Ces mesures et lesinterpreacutetations sont reporteacutees au chapitre 5

srsquoagissant de lrsquoeacutevolution thermodynamique de lrsquoammoniac dans les canalisations lesmesures effectueacutees en un mecircme endroit ont montreacutees que la valeur de la pression estvoisine de la pression de vapeur saturante correspondant agrave la tempeacuterature mesureacutee agrave cetendroit

environ 200 capteurs pour la mesure de la concentration de lrsquoammoniac et de latempeacuterature ont eacuteteacute installeacutes pour chaque essai

le nuage drsquoammoniac formeacute se comporte comme un gaz lourd et aucune eacuteleacutevation dunuage nrsquoest observeacutee

la tempeacuterature dans le jet drsquoammoniac peut descendre typiquement agrave -70degC des obstacles solides (mur ou sol) placeacutes dans un jet diphasique drsquoammoniac agrave quelques

megravetres du point de rejet ont une grande influence sur les valeurs de concentration mesureacuteesapregraves lrsquoobstacle Dans cette campagne drsquoessais des concentrations environ deux fois plusfaibles ont eacuteteacute mesureacutees apregraves lrsquoobstacle par rapport agrave un rejet en champ libre

Lorsque le rejet est orienteacute vers la cuvette de reacutetention celle-ci permet de reacutecupeacuterer uneimportante quantiteacute drsquoammoniac sous forme liquide Pour deux essais des quantiteacutessupeacuterieures agrave 50 de la masse totale rejeteacutee ont eacuteteacute recueillies sous forme liquide agrave unetempeacuterature drsquoenviron -60degC

La nappe drsquoammoniac liquide ainsi formeacutee ne srsquoeacutevapore pas rapidement les eacutecrans drsquoeau reacutealiseacutes avec des queues de paon et situeacutes sur la trajectoire du panache ont

eu peu drsquoinfluence sur la dispersion de lrsquoammoniac dans les conditions drsquoessais les reacutesultats obtenus montrent par ailleurs que les modegraveles de dispersion de type inteacutegral

disponibles agrave lrsquoheure actuelle peuvent donner des ordres de grandeur corrects desconcentrations sous le vent drsquoun rejet libre Dans le cas drsquoun rejet impactant les reacutesultatsobtenus ne sont corrects que si les modegraveles sont preacutealablement renseigneacutes sur la quantiteacuterejeteacutee agrave lrsquoatmosphegravere (sous forme de vapeur ou drsquoaeacuterosol) apregraves lrsquoimpact

Les reacutesultats obtenus lors de ces essais nous ont conduit agrave eacutelaborer un nouveau programmeayant pour objet lrsquoeacutetude de la laquo dispersion drsquoun gaz liqueacutefieacute en champ proche en preacutesencedrsquoobstacles raquo Ce programme qui a deacutebuteacute en 1999 agrave lrsquoINERIS a notamment pour objectif decreacuteer un modegravele matheacutematique permettant de prendre en compte lrsquointeraction drsquoun rejet de gazliqueacutefieacute contre un obstacle Ce modegravele pourra agrave terme ecirctre inteacutegreacute dans des logiciels de typeinteacutegral

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100

ANNEXE 1

REPERAGE DES THERMOCOUPLES

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101

Les thermocouples objet de cette annexe sont ceux qui ont eacuteteacute installeacutes

dans le reacuteservoir drsquoammoniac

sur le dispositif de rejet

sur la dalle de rejet

et lorsqursquoil y en avait sur le mur ou la cuvette de reacutetention

Une description de la localisation des thermocouples est effectueacutee dans les tableaux ci-apregraves

Pour tous les essais les thermocouples suivants ont eacuteteacute installeacutes

thermocouple location Leacutegende

dans le reacuteservoir agrave 1 450mm du fond

Tank 1 450 mm

dans le reacuteservoir agrave 1 100mm du fond

Tank 1 100 mm

dans le reacuteservoir agrave 750mm du fond

Tank 750 mm

dans le reacuteservoir agrave 400mm du fond

Tank 400 mm

dans le reacuteservoir agrave 50mm du fond

Tank 50 mm

agrave lrsquoextreacutemiteacute dudispositif de rejet

OUTLET - th6

entre les deux vannes dudispositif de rejet

th 7

agrave lrsquoentreacutee du dispositifde rejet

th 8

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102

Essai 4

Pour cet essai quatre thermocouples suppleacutementaires ont eacuteteacute installeacutes sur le sol Deux dansla direction du rejet agrave 3 et 5 megravetres de lrsquoorifice et deux de chaque cocircteacute agrave 3 megravetres

Positions desthermocouples

Leacutegende

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 3 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 3m

sur le sol dans ladirection du rejet (27)agrave 5 megravetres de lrsquoorifice

ground dir 27 at 5m

sur le sol dans ladirection (23) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 23 at 3m

sur le sol dans ladirection (31) agrave 3 megravetres

de lrsquoorifice

ground dir 31 at 3m

Essais 5 et 6

Concernant ces essais un mur de 3 megravetres de largeur de 3 megravetres de hauteur et de 1 megravetredrsquoeacutepaisseur a eacuteteacute construit agrave une distance depuis lrsquoorifice respectivement de 3 megravetres et de1 megravetre Pour ces deux configurations 19 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes 4 sur le mur et 15sur le sol

Sur le mur les 4 thermocouples repeacutereacutes 11 agrave 14 eacutetaient installeacutes tel que deacutecrit sur la figure 31ci-dessous

11 1213

14

figure 31

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103

Pour lrsquoessai ndeg5 les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol tel que deacutecrits sur la figure 32

1720

19

2729 30

2625

24

23

2221

16

28

18

figure 32

La leacutegende utiliseacutee pour chacun de ces thermocouples est indiqueacutee dans le tableau ci-dessous

Leacutegende

th11 - wall 1 m centre th21 - ground centre

th12 - wall 1 m right th22 - ground centre

th13 - wall 1 m left th23 - ground centre

th 14 - wall 2 m centre th24 - ground centre

th16 - ground 60deg right th25 - ground 30deg left

th17 - ground 60deg right th26 - ground 30deg left

th18 - ground 60deg right th27 - ground 60deg left

th19 - ground 30deg right th28 - ground 60deg left

th20 - ground 30deg right th29 - ground 60deg left

th30 - ground 60deg left

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104

Pour lrsquoessai 6 le mur se trouvait agrave un megravetre de lrsquoorifice du dispositif de rejetLes thermocouples ont donc eacuteteacute installeacutes sur le sol tel qursquoindiqueacute sur la figure 33 ci-apregraves

17

20

19

27

29

30

16

28

18

2324

2526

22

21

figure 33

Essais 7 et 8 Ces essais eacutetaient instrumenteacutes de la faccedilon suivante (Cf figure 34)

17 2019

27

29

30

16

28

18

23

24

25

26

22

21

14

12

13

11

figure 34

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105

Essai 9

Pour cet essai lrsquoextreacutemiteacute du dispositif de rejet impactait dans une cuvette de reacutetention de 2mx 2m x 1m Les thermocouples ont eacuteteacute installeacutes selon la direction 20 tel que deacutecrit sur lafigure suivante

24 23 22

212019181716 15 14 13 12 112729

25

26

28

plexiglass

1 000 1 000 1 000

hauteur sol(mm)

thermocouples

0 th11 th27 th28 th2930 th1260 th13100 th14150 th15200 th16300 th17400 th18500 th19 th26600 th20800 th21

1 000 th22 th23 th24 th25

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106

Essais 10 11 et 12

Pour ces trois essais 6 thermocouples ont eacuteteacute installeacutes sur le sol dans lrsquoaxe du dispositif derejet A partir de la verticale du point de rejet il y en avait un tous les megravetres Nous les avonsrepeacutereacutes de la faccedilon suivante

70

1080

60 50 40

30

20

ground 2mground 4m

ground 1mground 3m

ground 5m

ground 0m

figure 35

Essais 2b et 8b

Pour ces deux essais en plus des 6 thermocouples deacutecrits ci-dessus nous en avons installeacutes12 sur deux macircts et 1 agrave 50 cm au dessus de lrsquoorifice du rejet Ce dernier est repeacutereacute par laleacutegende laquo point 0 - h=15m raquo Les autres thermocouples sont repeacutereacutes de la faccedilon suivante surles macircts 1 et 2 respectivement situeacutes agrave 2 et 4 megravetres du point 0 dans la direction 7

mast 1 - h=01m

mast 1 - h=05m

mast 1 - h=1m

mast 1 - h=15m

mast 1 - h=2m

mast 1 - h=3m

mast 2 - h=01m

mast 2 - h=05m

mast 2 - h=1m

mast 2 - h=15m

mast 2 - h=2m

mast 2 - h=3m

figure 36

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ANNEXE 2

PRINCIPALES TECHNIQUES DE MESURES DIRECTES

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Lannexe 2 a pour objectif de preacutesenter sommairement les principales techniques de mesurede la concentration en ammoniac Ce chapitre reacutesulte notamment de travaux de leacutequipe dAAccorsi [13] et des documentations fournies par les constructeurs en particulier [24]

1 LES APPAREILS A CELLULES ELECTROCHIMIQUES

Ce paragraphe sinspire principalement du document [1]Les appareils de mesure des concentrations en gaz dans lair qui utilisent des celluleseacutelectrochimiques sont apparus il y a une vingtaine danneacutees environ

Principe de mesureChaque cellule eacutelectrochimique est relativement speacutecifique de la deacutetection dun seul gaz Legaz agrave mesurer traverse une membrane semi-permeacuteable cest-agrave-dire permeacuteable aux gaz maisimpermeacuteable aux liquides Le gaz arrive au contact dune eacutelectrode sensible recouverte duncatalyseur en preacutesence duquel il est oxydeacute tandis quune contre-eacutelectrode reacuteduit loxygegravene delair Ces pheacutenomegravenes lrsquooxydoreacuteduction saccompagnent dun courant dions agrave traversleacutelectrolyte et dun courant deacutelectrons agrave lexteacuterieur (Cf Figure 21)

La reacuteaction agrave leacutelectrode sensible est (dapregraves la documentation de MARTEC)

2 NH3 --------gt N2 + 6 e- + 6 H+

La reacuteaction agrave la contre eacutelectrode est (drsquoapregraves le rapport CECA)

2 e- + 05 O2 + 2 H+ --------gt H2O

Globalement 2 NH3 + 32 O2 ---------gt N2 + 3 H2O

Pour eacuteviter des pheacutenomegravenes de couches limites capacitives agrave linterface eacutelectrodeeacutelectrolyteune eacutelectrode de reacutefeacuterence maintient le potentiel de leacutelectrode sensible agrave une valeur fixe cequi permet de garder un signal stable dans le temps

Figure 21 Descriptif de fonctionnement dune cellule eacutelectrochimique

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LimitesLa seacutelectiviteacute est obtenue dune part par la valeur du potentiel de reacutefeacuterence dautre part parle catalyseur doxydation En pratique une seacutelectiviteacute absolue nexiste pas A titre dexemplevoici le tableau fourni par Draumlger de quelques composeacutes provoquant des interfeacuterences sur lePAC II NH3

Gaz Symbole Concentration gazdessais (VV)

Ecart en ppm NH3 de lavaleur de mesure

Chlore Cl2 10 ppm lt 1

Acide cyanhydrique HCN 25 ppm lt 3

Dioxyde de carbone CO2 1 -5 lt et lt 0 (signal de deacutefaut)

Monoxyde de carbone CO 115 ppm lt 3

Meacutethane CH4 30 lt 3

Meacutethanol CH3OH 170 ppm lt 35

Anhydride sulfureux SO2 20 ppm lt1

Hydrogegravene sulfureacute H2S 20 ppm lt 75

Dioxyde dazote NO2 20 ppm lt 3

Hydrogegravene H2 153 lt 115

Tableau 21 Composeacutes provoquant des interfeacuterences sur le PAC II NH3 tireacute dela documentation technique du PAC II NH3 de Draumlger

Ainsi il est difficile de savoir exactement ce que lon mesure et surtout avec quelle preacutecisionlorsque lon se trouve dans un milieu ougrave plusieurs gaz sont preacutesents (par exemple dans lesatmosphegraveres industrielles)

Le domaine de mesure de la plupart des appareils de type eacutelectrochimique en ce qui concernela mesure des concentrations de lammoniac seacutetend de quelques ppm agrave 300 500 ou1 000 ppm Les cellules capables de mesurer le millier de ppm sont tregraves rares La limite dedeacutetection est de lordre de 20 agrave 30 ppm Le temps de reacuteponse deacutepasse les 20 s et peut atteindrela minute il est fonction du type de membrane utiliseacute pour proteacuteger leacutelectrode sensible Ladureacutee de vie de ce type dappareil est denviron un agrave deux ans Le prix moyen dune celluleeacutelectrochimique seule est denviron 1 000 F et varie de 500 agrave 7 000 F

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2 LES APPAREILS A OXYDATION CATALYTIQUE (PELLISTOR)

Ce paragraphe propose une synthegravese des documents techniques de EEV [2] et de lINRS [3]

PrincipeLe principe consiste agrave provoquer loxydation catalytique du gaz inflammable ici lammoniacet de mesurer leacutechauffement produit

Le deacutetecteur catalytique est eacutequipeacute en reacutealiteacute de deux eacuteleacutements un deacutetecteur catalytique actifet un eacuteleacutement compensateur non-actif Chaque eacuteleacutement est composeacute dun filament de platinedans une perle dun mateacuteriau reacutefractaire Pour leacuteleacutement deacutetecteur un meacutelange catalytique estappliqueacute sur cette perle tandis que pour leacuteleacutement compensateur la perle est traiteacutee de sorteque loxydation catalytique ne puisse pas avoir lieu

Les deux eacuteleacutements sont connecteacutes dans un Pont de Wheatstone suivant la figure 22 extraitedu document [3]

Figure 22 Scheacutema de principe dun appareil de mesure agrave oxydation catalytiqueLe courant continu qui traverse les perles porte le deacutetecteur agrave une tempeacuterature approprieacutee augaz agrave deacutetecter Le filament du deacutetecteur fonctionne comme un thermomegravetre quand le gazcombustible soxyde sur la perle du deacutetecteur laugmentation de la tempeacuterature reacutesultanteaccroicirct la reacutesistance du filament Ceci deacuteseacutequilibre le pont donnant un signal pouvant ecirctre lusoit en pourcentage de gaz soit en pourcentage de la Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute (LIE)ou bien encore deacuteclenchant une alarme sonore ou visuelle

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Le taux avec lequel le gaz brucirclera sur leacuteleacutement deacutetecteur est une fonction du taux de diffusiondu gaz dans le deacutetecteur Le taux de diffusion est controcircleacute en enfermant les eacuteleacutements dans unbloc de dimensions preacutecises

EEV explique en outre quil existe deux arrangements de montage Dans le premier les gazcirculent agrave un deacutebit donneacute de 05 litreminute Le second arrangement est conccedilu pour unediffusion simple des gaz dans un bloc Dans les deux cas un fritteacute est inclus et un filtre depapier est placeacute dans la tecircte de diffusion pour empecirccher la peacuteneacutetration de poussiegraveres dans lacaviteacute Un autre possibiliteacute est de remplacer le fritteacute par un disque de minuscules billes debronze ou dacier inox (recommandeacute pour lammoniac)

LimitesLa dureacutee de vie du deacutetecteur est limiteacutee Elle est lieacutee agrave la tempeacuterature de fonctionnementmais eacutegalement agrave une perte drsquoefficaciteacute dans le temps qui est deacutependante dunfonctionnement prolongeacute dune exposition agrave des concentrations trop importantes Enfin ledeacutetecteur peut ecirctre deacuteteacuterioreacute (empoisonneacute) par certains gaz ou vapeurs Pour proteacuteger lesdeacutetecteur des effets de certaines vapeurs organiques ou siliconeacutees un filtre interchangeable encharbon actif ou en carbone peut ecirctre utiliseacute

Le signal de sortie du pont est du type repreacutesenteacute figure 23 Il augmente au-delagrave de la LIE(Limite Infeacuterieure dExplosibiliteacute) jusquagrave la stœchiomeacutetrie qui est denviron 10 dans lairpour le meacutethane (cas repreacutesenteacute ci-dessous) et de 21 pour lammoniac Pour desconcentrations supeacuterieures le signal deacutecroicirct de maniegravere lineacuteaire agrave cause du manque decomburant

On peut noter que lorsque la concentration en gaz combustible deacutepasse la valeur de lastœchiomeacutetrie on peut utiliser un autre type de deacutetecteur baseacute sur le principe de laconductiviteacute thermique pour mesurer les fortes concentrations et ainsi enlever le doute surlambivalence A ce titre les eacuteleacutements compensateurs de certains deacutetecteurs agrave oxydationcatalytique peuvent ecirctre utiliseacutes Cependant drsquoapregraves les informations fournies par EEV laconductiviteacute thermique de lrsquoammoniac est tregraves proche de celle de lrsquoair si bien qursquoune mesurepreacutecise et fine risque de srsquoaveacuterer impossible ou tregraves deacutelicate

Figure 23 Signal de sortie dun capteur de type pellistorpour une exposition au meacutethane

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La mesure des concentrations supeacuterieures agrave la stœchiomeacutetrie pourrait ecirctre effectueacutee pardilution avec de lair suivant un rapport de dilution connu par exemple 10 Ainsi 100 vvdammoniac serait abaisseacute agrave 10 et la sensibiliteacute de deacutetection serait alors de lordrede 1 vv

3 LES SEMI-CONDUCTEURSPour la reacutedaction de ce paragraphe nous avons utiliseacute les documents [34]

PrincipeUn semi-conducteur est un mateacuteriau dont les proprieacuteteacutes conductrices de leacutelectriciteacute sontintermeacutediaires entre celles dun conducteur et celles dun isolant La preacutesence dun gazprovoque une variation de reacutesistance eacutelectrique de leacuteleacutement semi-conducteur du deacutetecteur parles pheacutenomegravenes dadsorption physique (pheacutenomegravene reacuteversible) et de combustion catalytique agravela surface du semi-conducteur le gaz adsorbeacute soxyde en preacutesence de loxygegravene de surface etle produit de la combustion se deacutesorbe La modification de la teneur en oxygegravene agrave la surfaceentraicircne une modification de leacutequilibre eacutelectrons-trous (le trou eacutetant le site dadsorption) dansle semi-conducteur Cette variation est directement lieacutee agrave la concentration en gaz et modifieleacutequilibre eacutelectrique du circuit dans lequel le deacutetecteur est placeacute

Dans le cas du deacutetecteur Figaro le mateacuteriau semi-conducteur utiliseacute est du dioxyde deacutetain(SnO2-X) qui est chauffeacute agrave haute tempeacuterature (par exemple 400degC)

LimitesLes deacutetecteurs agrave semi-conducteur sont tregraves sensibles agrave la tempeacuterature la conductibiliteacuteaugmente avec la tempeacuterature De plus le fonctionnement des semi-conducteurs est perturbeacutepar des paramegravetres interfeacuterents qui sont lhumiditeacute les poussiegraveres les graisses ou dautres gazagrave adsorption preacutefeacuterentielle

Reacutefeacuterences Biliographiques[1] Accorsi Rapport final CECA - Faisabiliteacute de campagnes de mesures datmosphegraveres de

travail par des appareils multigaz transportables 1992

[2] EEV Combustible Gas Detectors - Product Data[3] A Accorsi J C Laforest P Hureacute Deacutetection de meacutelanges air-ammoniac INRS

Cahiers de notes documentaires ndeg127 p 217-222 2e trimestre 1987

[4] FIGARO - Products Catalog

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