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CFD & Tech 2016 02 – 03 Mai 2016, CRND-Draria, Alger

1

ÉTUDE NUMÉRIQUE VIA UNE APPROCHE MODIFIÉE DU MODÈLE

DE POINTES THERMIQUES DE LA PULVÉRISATION EN SURFACE

D’UNE CIBLE SOLIDE DE DIOXYDE DE SILICIUM (SIO2) IRRADIÉE

PAR DES IONS LOURDS RAPIDES AUX ÉNERGIES DU MEV.

S. Mammeri, A. Dib et H. Ammi

Centre de Recherche Nucléaire d’Alger, B.P. 399, 02 Bd. Frantz Fanon, Alger-gare, Alger,

Algérie.

[email protected], [email protected]

Résumé : La pulvérisation en surface induite dans une cible solide de dioxyde de silicium

(SiO2) sous l’impact des ions lourds rapides aux énergies du MeV a été étudiée

numériquement en utilisant une approche modifiée du modèle de pointes thermiques

précédemment proposée pour décrire la formation des défauts par excitation électronique dans

les métaux et les semi-métaux. L’effet de synergie entre la pulvérisation nucléaire et

électronique sur une large gamme d’énergie s’étalant du keV jusqu’au MeV a été également

exploré en introduisant des valeurs appropriées des paramètres de ralentissement de l’ion

incident et les propriétés thermo-physiques du matériau irradié. Finalement, les résultats

numériques obtenus ont été comparés aux données expérimentales du rendement de

pulvérisation et autres prédictions théoriques existantes dans la littérature.

Mots clés : Pulvérisation électronique et nucléaire; Modèle de pointes thermiques; Couplage

électron-phonon; Pouvoir d’arrêt; Capacité calorifique et conductivité

thermique.

I. INTRODUCTION

Les effets induits par l’interaction des ions lourds énergétiques avec la matière, comme la

pulvérisation ou l’érosion des surfaces solides, ont été bien étudiés pendant les cinq dernières

décennies et demeurent encore un sujet d’investigation privilégié en recherche fondamentale

et appliquée, Nastasi et al. (1996), Sigmund (2012), Behrisch & Eckstein (2007). Le

processus conduisant à ces effets se produit lorsqu’un ion rapide pénètre dans un matériau

solide et perd son énergie cinétique par interaction avec les atomes cibles, en donnant lieu à

différents défauts ponctuels et de dommages en volume accompagnés par l’émission en

surface de diverses espèces de particules atomiques par pulvérisation. Aux basses énergies

(~keV), l’énergie de l’ion est principalement déposée dans la cible par des collisions

nucléaires élastiques en induisant des déplacements atomiques directs dans le matériau cible

et à l’érosion de sa surface. Tandis qu’aux énergies élevées (du MeV jusqu’au GeV), la perte

d’énergie de l’ion dans le matériau solide est essentiellement causée par des collisions

électroniques inélastiques, c.-à-d., via l’excitation et l’ionisation des atomes cibles tout au

long du chemin de l’ion incident dans la cible, en créant ainsi une zone endommagée et

instable à l’origine de la pulvérisation atomique en surface. La pulvérisation nucléaire aux

énergies du keV a été intensivement étudiée pendant plusieurs décennies par modélisation

analytique ou numérique et par expérimentation sur un grand nombre matériaux de différentes

natures, Sigmund (2012), Behrisch & Eckstein (2007). Concernant la pulvérisation

électronique aux énergies du MeV, les données expérimentales sont principalement

disponibles pour les matériaux isolants et quelques métaux, Behrisch & Eckstein (2007), pour

mailto:[email protected]

mailto:[email protected]


2

lesquels deux principaux modèles théoriques de l’explosion Coulombienne, Fleischer et al.

(1975) et des pointes thermiques (Dufour et al. (1993), Yasui (1994), Szenes (1996)) avaient

été proposés pour décrire le processus d’interaction ion-matière dans cette gamme d’énergie.

Dans le premier modèle, valable au moins durant l’étape initiale de l’interaction, on suppose

que les atomes cibles prés de la trajectoire de l’ion incident sont fortement ionisés et se

déplacent sous l’action de leur répulsion mutuelle en créant des défauts et des dommages dans

le matériau irradié. Alors que dans le second modèle, les électrons excités transfèrent aux

atomes cibles une grande partie de l’énergie ionique déposée par couplage électron-phonon,

en conduisant à une augmentation transitoire de la température autour de la trajectoire de l’ion

incident. Et si cette température dépasse une certaine limite correspondante à la chaleur de

fusion ou de vaporisation propre au matériau irradié, différents types de dommages en volume

ou en surface peuvent se produire. Notant que ce dernier modèle de pointes thermiques

proposé avec différentes approches modifiées (Dufour et al. (1993), Yasui (1994), Szenes

(1996)) a été souvent appliqué avec succès pour tenir compte des effets d’irradiation des ions

lourds dans la matière tels que la création des traces latentes et la pulvérisation électronique.

L’objet du présent travail concerne une étude numérique exhaustive sur la pulvérisation en

surface induite dans une cible solide de dioxyde de silicium (SiO2) irradiée par des ions lourds

rapides aux énergies du MeV. Ce matériau de type isolant présente un intérêt grandissant dans

diverses applications technologiques, en particulier, dans les installations nucléaires

radioactives où il est largement utilisé dans les dispositifs d’analyse et de détection (Fonseca

et al. (2000), Ruzin et al. (2000)) fonctionnant dans des environnements de rayonnements

élevés. Ainsi, nous avons appliqué une approche théorique modifiée du modèle de pointes

thermiques récemment proposée (Mammeri et al. (2012) & (2015)) pour interpréter des

données expérimentales de pulvérisation dans des matériaux semi-métalliques irradiés aux

énergies du MeV. Il s’agit de résoudre numériquement deux équations différentielles non-

linéaires de diffusion de chaleur associées aux sous-systèmes électroniques et atomiques, avec

l’introduction des paramètres de pouvoirs d’arrêt (nucléaire et électronique) de l’ion incident

comme conditions initiales aux limites avec des valeurs appropriées des propriétés thermo-

physiques du matériau irradié en phase solide et liquide. Contrairement au modèle inélastique

de pointes thermiques (Dufour et al. (1993)) largement utilisé dans la littérature pour décrire

la pulvérisation électronique aux énergies élevées du MeV, notre approche modifiée tient en

compte simultanément les deux processus de collisions élastiques et inélastiques, ce qui nous

a permis d’étudier l’effet de synergie entre la pulvérisation nucléaire et électronique sur une

large gamme d’énergie s’étalant du keV jusqu’au MeV. Ainsi, nous avons pu quantifier le

nombre de défauts crées dans le matériau irradié et le rendement de pulvérisation en surface

(ou le nombre moyen d’atomes éjectés de la surface cible par ion incident) via l’évaluation

des profils de températures électroniques et atomiques en fonction du temps et de la distance

radiale autour de la trajectoire de l’ion incident dans la cible. Finalement les résultats

numériques obtenus ont été comparés aux données expérimentales du rendement de

pulvérisation (Behrisch & Eckstein (2007), Matsunami et al. (2002) & (2003), Toulemonde et

al. (200), Seah & Nunney (2010),Ninomiya et al. (2005)) et aux autres prédictions théoriques

existantes dans la littérature, Dufour et al. (1993).

II. APPROCHE MODIFIÉE DU MODÈLE DE POINTES THERMIQUE

Les mécanismes d’interaction ion-matière sont mathématiquement formulés (Yasui (1994),

Mammeri et al. (2015)) en termes de deux équations différentielles de diffusion de chaleur

dans une tranche cylindrique du matériau autour de la trajectoire de l’ion incident, soit :


3

𝜋 𝑟 + ∆𝑟 2 − 𝑟2 𝑛𝑒 𝐶𝑒 2

𝜕𝑇𝑒

𝜕𝑡

2= −2𝜋𝑟 𝐾𝑒 1

𝜕𝑇𝑒

𝜕𝑟 1

+ 2𝜋 𝑟 + ∆𝑟 𝐾𝑒 3 𝜕𝑇𝑒

𝜕𝑟

3−

𝜋 𝑟 + ∆𝑟 2 − 𝑟2 𝑛𝑒

𝐶𝑒 2

𝜏 𝑇𝑒 2 − 𝑇𝑎 2 , (1)

et

𝜋 𝑟 + ∆𝑟 2 − 𝑟2 𝑛𝑎 𝐶𝑎 2

𝜕𝑇𝑎

𝜕𝑡

2= −2𝜋𝑟 𝐾𝑎 1

𝜕𝑇𝑎

𝜕𝑟 1

+ 2𝜋 𝑟 + ∆𝑟 𝐾𝑎 3 𝜕𝑇𝑎

𝜕𝑟

3+

𝜋 𝑟 + ∆𝑟 2 − 𝑟2 𝑛𝑒

𝐶𝑒 2

𝜏 𝑇𝑒 2 − 𝑇𝑎 2 . (2)

Ces deux équations décrivent l’évolution de la température des deux sous-systèmes

électroniques et atomiques en fonction du temps (t) et de la distance radiale (r) de la trace

cylindrique. Les deux densités électronique et atomique sont reliées par : ae nzn , où z est le

nombre d’électrons de la bande de valence (pour le matériau étudié SiO2, z = 16). Les trois

couples de quantités (Te, Ta), (Ce, Ca) et (Ke, Ka) sont les températures, les capacités

calorifiques et les conductivités thermiques des deux sous-systèmes électroniques (indice e) et

atomiques (indice a) avec les indices 1, 2 et 3 désignent, respectivement, leurs valeurs à des

distances radiales 𝑟, 𝑟 +∆𝑟

2 et 𝑟 + ∆𝑟. Le temps de relaxation électron-phonon (𝜏) est relié à la

constante de couplage électron-phonon (𝑔) et au libre parcours moyen (𝜆) de l’électron dans

le solide par : 𝜏 =𝑛𝑒𝐶𝑒

𝑔=

𝜆2

𝐷𝑒 , avec 𝐷𝑒 =

𝐾𝑒

𝐶𝑒 est la diffusivité électronique, Toulemonde et al.

(2012). Les conditions aux limites (températures ambiantes) pour les deux sous-systèmes

électroniques et atomiques à des distances radiales éloignées (c.-à-d., pour 𝑟 ⟶ ∞) sont

supposées de l’ordre de 100 K. Les conditions initiales à t = 0 sont liées au pouvoir d’arrêt

électronique de l’ion dans la cible, 𝑆𝑒 𝐸 = −𝑑𝐸

𝑑𝑥

𝑒, via la densité d’énergie électronique

donnée par la relation suivante :

𝐸𝑒 𝑟, 𝑡 = 0 =𝑆𝑒

4𝜋𝜎𝑒2 𝑒𝑥𝑝 −

𝑟2

4𝜎𝑒2 + 𝑛𝑒 𝐶𝑒

100𝐾

0𝑑𝑇, (3)

où 𝜎𝑒 =𝐿

2𝑙𝑛2 , avec 𝐿 étant la largeur-à-mi-hauteur (FWHM) de la distribution radiale initiale

de l’énergie déposée dans le sous-système électronique. La densité d’énergie électronique

peut être aussi exprimée par une relation :

Ee r, t = 0 = ne CeTe r,t=0

0dT, (4)

ce qui nous permet de déterminer la température radiale initiale 𝑇𝑒 𝑟, 𝑡 = 0 du sous-système

électronique en égalant les deux expressions (éqs. (3) et (4)) de 𝐸𝑒 𝑟, 𝑡 = 0 . En outre, une

augmentation supplémentaire du rendement de pulvérisation en raison des pointes thermiques

de collisions élastiques aux énergies élevées du MeV a été également prise en compte en

introduisant la perte d’énergie nucléaire comme une condition initiale de la température

atomique par analogie avec la densité d’énergie électronique, Behrisch & Eckstein (2007),

Mammeri et al. (2015), en réécrivant les deux équations (3) et (4) sous la forme suivante :

En r, t = 0 =Sn

4πσa2 exp −

r2

4σa2 + na Ca

100K

0dT, (5)

En r, t = 0 = na CaTa r,t=0

0dT, (6)


4

où 𝐸𝑛 𝑟, 𝑡 = 0 est la densité d’énergie nucléaire à un temps initial t = 0, 𝑆𝑛 𝐸 = −𝑑𝐸

𝑑𝑥

𝑛 est le

pouvoir d’arrêt nucléaire de l’ion incident dans la cible et 𝜎𝑎 =𝑅

2𝑙𝑛2 avec R étant la largeur-à-

mi-hauteur (FWHM) de la distribution radiale initiale de l’énergie déposée par collisions

nucléaires. Ainsi, la température radiale initiale du sous-système atomique, 𝑇𝑎 𝑟, 𝑡 = 0 , est

déterminée de la même manière en égalant les deux expressions (5) et (6) de la densité

d’énergie nucléaire. Finalement, en connaissant l’évolution de la fonction 𝑇𝑎 𝑟, 𝑡 , nous

pouvons déterminer le rendement de pulvérisation (ou le nombre total de particules évaporées

de la surface cible par ion incident) en utilisant la relation suivante:

Y at./ion = dt Φ Ta r, t 2πrdr∞

0

∞

0, (7a)

où Φ est le flux d’évaporation donné par :

Φ Ta r, t = na kB Ta r,t

2πMaexp

−Us

kB Ta r,t , (7b)

En termes de densité atomique de la cible, na, sa masse atomique, Ma, et l’énergie de surface,

Us, prise comme l’énergie de sublimation par molécule évaporée (Us 3.3 eV dans le cas du

SiO2, Seah et al (2010)), avec kB = 8.617310-5

eV/K étant la constante de Boltzmann.

III. PROCÉDURE NUMÉRIQUE

Notant que les deux équations non-linéaires (1) et (2) contiennent divers paramètres

dépendants de la température. Elles peuvent être donc résolues numériquement via une

méthode explicite de différences finies en développant les deux composantes de la

température, 𝑇𝑒 𝑟, 𝑡 et 𝑇𝑎 𝑟, 𝑡 en séries de Taylor, soit :

T r ±∆r

2, t ≈ T(r, t) ±

∆r

2

∂T

∂r, (8a)

T r + ∆r ±∆r

2, t ≈ T(r + ∆r, t) ±

∆r

2

∂T

∂r, (8b)

T r +∆r

2, t + ∆t ≈ T r +

∆r

2, t + ∆t

∂T

∂r. (8c)

Après la sommation et la substruction de l’ensemble de ces trois dernières relations, nous

obtenons les valeurs moyennes suivantes :

∂T

∂r 1

=T r+

∆r

2,t −T r−

∆r

2,t

∆r, (9a)

∂T

∂t

2=

T r+∆r

2,t+∆t −T r+

∆r

2,t

∆t, (9b)

∂T

∂t

3=

T r+3∆r

2,t −T r+

∆r

2,t

∆r, (9b)

En définissant les deux variables 𝑟 = 𝑖 −1

2 ∆𝑟 et 𝑡 = 𝑗∆𝑡 (avec r et t étant les pas de la

distance radiale et du temps), nous pouvons donc discrétiser les deux équations de diffusion

de chaleur (1) et (2) selon le maillage présenté sur la figure 1, soit :

𝑇𝑒 𝑖𝑗+1 = 𝐴1𝑇𝑒 𝑖+1

𝑗 + 𝐴2𝑇𝑒 𝑖𝑗 + 𝐴3𝑇𝑒 𝑖−1

𝑗 + 𝐴4𝑇𝑎 𝑖𝑗 , (10a)


5

𝑇𝑎 𝑖𝑗 +1 = 𝐵1𝑇𝑎 𝑖+1

𝑗 + 𝐵2𝑇𝑎 𝑖𝑗 + 𝐵3𝑇𝑎 𝑖−1

𝑗 + 𝐵4𝑇𝑒 𝑖𝑗 . (10b)

Figure 1 : Maillage des différences finies utilisées dans le présent travail.

Les quantités 𝐴1−4(𝑇𝑒𝑖

𝑗) et 𝐵1−4(𝑇𝑎𝑖

𝑗, 𝑇𝑒𝑖

𝑗) sont également dépendantes de la température via les

propriétés thermo-physiques du matériau étudié, principalement, les capacités calorifiques et

les conductivités thermiques des deux sous-systèmes électroniques et atomiques. Ces deux

dernières équations discrétisées (éqs. (10a) et (10b)) sont finalement résolues via un

algorithme numérique contenu dans un programme FORTRAN, avec la condition de

convergence suivante, 2𝐷𝑒∆𝑡

∆𝑟 2 < 1, en fixant les pas radial ∆r et temporel ∆𝑡 à des valeurs

appropriées de l’ordre de 0.2 nm et 0.15 fs (1 fs = 10-15

s), respectivement. Pour la

détermination du rendement de pulvérisation via l’expression (7), nous avons inclus dans

notre programme numérique un sous-algorithme supplémentaire de quadrature

bidimensionnelle (QUAD2D) pour évaluer l’intégrale double en espace et en temps.

Également pour tenir compte des paramètres de ralentissement de l’ion incident dans le

matériau étudié, nous avons introduit une version modifiée d’un sous-programme STOP96 du

code SRIM de Ziegler et al. (1985) calculant directement les pouvoirs d’arrêts nucléaire et

électronique à partir des expressions semi-empiriques obtenues par ajustement aux données

expérimentales d’un grand nombre de systèmes projectile-cible.

Figure 2(a) : Variation en fonction de la température de la capacité calorifique pour les deux

sous-systèmes électronique et atomique dans le cas du SiO2 (Awazu et al. (2008).

Concernant les capacités calorifiques (Ce, Ca) et les conductivités (Ke, Ka), nous avons

introduit des expressions semi-empiriques (Awazu et al. 2008) ajustant les données


6

expérimentales de ces paramètres thermo-physiques à l’état solide et liquide du matériau

étudié (voir Figures 2a et 2b).

Figure 2(b) : Idem que Figure 2(a) mais pour la conductivité thermique.

Dans le présent travail, nous avons également effectué une étude systématique sur

l’influence de différents paramètres d’interaction sur la variation du rendement de

pulvérisation, comme le temps d’interaction électron-phonon () et les largeurs-à-mi-hauteur

(L et R) de la distribution radiale initiale de l’énergie déposée dans les deux sous-systèmes

électronique et atomique. D’autre part, nous avons procédé de la même manière pour

l’évaluation numérique du rendement de pulvérisation selon le modèle de pointes thermiques

inélastique (i-TS) proposé précédemment par Dufour et al. (1993). Notant que cette dernière

approche diffère de celle que nous avons adopté dans notre calcul de pointes thermiques par

deux aspects : (i) le mécanisme de transfert de chaleur au sous-système atomique et (ii) les

expressions utilisées pour décrire l’interaction électron-phonon dans les équations de

diffusion de chaleur. Dans notre approche modifiée, l’énergie transférée par l’ion incident aux

électrons et noyaux cibles est introduite comme condition initiale de la température

électronique et atomique, et les équations de diffusion de chaleur contiennent uniquement la

constante de couplage électron-phonon, 𝑔 ≡𝑛𝑒𝐶𝑒

𝜏, via le terme

ne Ce

τ Te − Ta reliant le

transfert de chaleur entre les deux sous-systèmes électronique et atomique. Alors que dans le

modèle inélastique, l’énergie transférée par l’ion incident aux électrons cibles est introduite

dans les équations de transfert de chaleur où elle s’opère d’une manière progressive durant

toute la période du processus de thermalisation des électrons cibles. Pour l’approche

inélastique, nous avons utilisé des valeurs appropriées de la constante de couplage électron-

phonon (g) de l’ordre de 12.5×1018

W/m3/K, similaire à celle donnée par Toulemonde et al.

(2012) dans le cas du matériau de quartz sous irradiation ionique. Aussi, les mêmes valeurs

d’entrée des capacités calorifiques (Ce, Ca) et des conductivités thermiques (Ke, Ka) ont été

utilisées.

IV. PRÉSENTATION DES RÉSULTATS, ANALYSE ET DISCUSSION

L’évolution des deux températures électroniques et atomiques en fonction du temps et de

la distance radiale est illustrée sur les deux figures (3a) et (3b) pour une cible SiO2 irradiée

par des ions lourds Bi+ d’énergie de 63.1 MeV, à titre d’exemple. Nous pouvons observer sur

ces deux figures une augmentation initiale de la température électronique jusqu’à une période

de temps de l’ordre de 10-14

s, suivie ensuite par une l’augmentation de la température

atomique due au transfert de chaleur par couplage électron-phonon jusqu’à 10-13

s. Par la


7

suite, les deux températures diminuent lentement jusqu’à ~ 10-11

s, puis diminuent rapidement

pour atteindre leurs valeurs minimales à la température ambiante (à savoir, à 100 K) autour de

~410-10

s. Nous pouvons observer également sur les deux figures (3a) et (3b) la diminution

des températures électronique et atomique en fonction de la distance radiale r.

Figure 3(a) : Variation de la température électronique en fonction du temps (t) et de la

distance radiale (r) pour des ions Bi+ d’énergie 63.1 MeV incidents sur une cible

de SiO2.

Figure 3(b) : Idem que Figure 3(a) mais pour la température atomique.

Ces comportements sont similaires à ceux précédemment révélés par divers calculs

numériques pour un grand nombre de matériaux solides indépendamment des modifications

introduites dans le modèle de pointes thermiques (Yasui (1994), Toulemonde et al. (2012),

Ryazanov (2005). En particulier, différentes investigations numériques appuyées par des

mesures qualitatives des rayons de traces latentes ont été précédemment effectuées

(Toulemonde et al. (1990), (1996) & (2003)) pour ce même matériau étudié en employant une

autre approche dite modèle inélastique de pointes thermiques. Elles confirmaient ainsi les

mêmes tendances avec peu différences significatives dans les résultats numériques des profils

de températures électroniques et atomiques.

En intégrant par la suite le flux d’évaporation Φ(r, t) donné par les éqs. (7a) et (7b) sur

tout l’intervalle du temps d’interaction et de la distance radiale, nous avons ainsi calculé

numériquement le rendement de pulvérisation en fonction de l’énergie de l’ion incident. Mais


8

avant de comparer nos résultats numériques aux données expérimentales existantes dans la

littérature, nous avons optimisé les différents paramètres d’interaction rentrant dans le calcul

du rendement de pulvérisation. Le premier paramètre concerne le temps de relaxation

électron-phonon () qui a été fixé à une valeur de 1.5×10-13

s précédemment mesurée par une

expérience de laser (Awazu et al. 2008). Les deux autres paramètres optimisés sont les pas de

discrétisation (∆𝑡, ∆𝑟) qui ont été fait varier en respectant la condition de convergence

(2𝐷𝑒∆𝑡

∆𝑟 2< 1) cité ci-dessus (voir Figures 4a et 4b). On peut voir sur ces deux figures que les

valeurs numériques du rendement de pulvérisation sont stables pour des pas de discrétisation

comprises dans la gamme du temps 10-17

-10-16

s et de distance radiale 0.1-0.6 nm. Notre choix

est porté sur deux valeurs appropriées de (0.15 fs, 0.2 nm) tout en respectant la condition de

convergence.

Figure 4(a) : Variation du rendement de pulvérisation en fonction de pas de discrétisation

radiale (∆𝑟) pour des ions lourds Bi+ d’énergie 63.1 MeV incident sur une cible

de SiO2 en tenant compte uniquement de la perte d’énergie électronique.

Figure 4(b) : Idem que Figure 4(a) mais pour le pas de discrétisation temporelle (∆𝑡).

D’autre part, nous avons également pris en considération l’influence sur le rendement de

pulvérisation de l’effet des largeurs à mi-hauteur (FWHM) des distributions initiales de la

perte d’énergie électronique et nucléaires (L et R, voir figures 5a et 5b).


9

Figure 5(a) : Variation du rendement de pulvérisation en fonction de la largeur à-mi-hauteur

(L) de la distribution initiale de perte d’énergie électronique pour des ions lourds Bi+

d’énergie 63.1 MeV incident sur une cible de SiO2.

Figure 5(b) : Idem que Figure 5(a) mais pour la largeur à-mi-hauteur (R) de la distribution

initiale de perte d’énergie nucléaire.

Dans le premier cas, nous observons que le rendement de pulvérisation est stable (Y~ 102

at./ion) pour des valeurs de L situées à peu près entre 0.2 nm et 3 nm suivie d’une

décroissance rapide au-delà de cette intervalle. Concernant la distribution initiale de la perte

d’énergie nucléaire, Y(R) est une fonction décroissante pour des valeurs de R inférieures à 2

nm, suivie d’une saturation où le rendement de pulvérisation est stable (Y(R) 56 at./ion, voir

Figure 5b). On doit noter que les valeurs appropriées des deux paramètres (L et R) peuvent

être recherchées à partir des mesures expérimentales ou des tabulations numériques des

rayons de traces latentes induites suite au bombardement du matériau étudié par des ions

lourds aux énergies du MeV. Pour le premier cas, nous avons estimé la valeur de L à 1.8 nm

en ajustant la distribution radiale de dépôt d’énergie des électrons () secondaires obtenue via

un calcul Monte Carlo de Waligorski et al. (1986) dans une cible de SiO2 irradiée à une

énergie de 63.1 MeV. Notant que L est dépendant de l’énergie de l’ion incident (ex., L(1

MeV) 0.46 nm, L(1 GeV) 1.95 nm). Concernant le paramètre R, nous l’avons également

estimé à partir de la distribution radiale de la perte d’énergie nucléaire obtenue via des calculs

Monte Carlo de Winterbon et al. (1970). Notant aussi que le rayon de cascade de collision


10

élastique R est dépendant de l’énergie de l’ion incident, (ex., R(1 keV) 0.32 nm, R(1MeV)

21.7 nm).

Finalement, l’optimisation des différents paramètres de l’interaction ion-matière, nous a

permis de calculer le rendement de pulvérisation sur une large gamme d’énergie s’étalant de 1

keV jusqu’à 1 GeV. Sur la figure 6 est présentée la variation du rendement de pulvérisation

calculé en fonction du pouvoir d’arrêt électronique de l’ion incident dans la cible SiO2, où il

est comparé aux données expérimentales disponibles dans la littérature ainsi qu’avec les

prédictions théoriques de Sigmund (1969) et de Sigmund-Claussen (1981) valables dans le

régime du pouvoir d’arrêt nucléaire (c.-à-d., aux énergies du keV). Notant également que le

modèle de pointes thermiques inélastique développé par Dufour et al. (1993) a été également

inclus dans la comparaison.

10-1

100

101

10-1

100

101

102

103

Bi+ ions -----> SiO

2

Y(a

t./i

on)

Se (keV/nm)

Données expérimentales [3,12-16]

[ , , , , ]

Notre calcul (éq. 7)

éq. (7) + Modèle de Sigmund [26]

Sigmund-Claussen [27]

Modèle iTS [5]

Figure 6 : Variation du rendement de pulvérisation en fonction du pouvoir d’arrêt

électronique pour des ions lourds Bi+ incidents sur une cible de SiO2. La

comparaison avec les données expérimentales et d’autres prédictions théoriques est

également incluse.

En observant attentivement cette dernière figure, nous pouvons faire les remarques

suivantes: notre approche modifiée (c.-à-d., eq. 7) additionnée à la théorie linéaire de cascades

élastiques de Sigmund (1969) est en très bon accord avec les données expérimentales du

rendement de pulvérisation sur toute la région de prédominance du pouvoir d’arrêt

électronique tandis que le modèle inélastique de Dufour et al.5 s’écarte légèrement en dessous

de nos valeurs numériques. Aux basses énergies correspondantes au régime du pouvoir d’arrêt

nucléaire, notre calcul est en accord satisfaisant avec la théorie de cascades élastiques non-

linéaires de Sigmund-Claussen (1981). Il est aussi en très bon accord avec les données

expérimentales lorsqu’on tient en compte de la contribution des cascades de collisions

élastiques linéaires dans le processus de pulvérisation. Comme on peut le constater, le

rendement de pulvérisation calculé via l’éq. (7) en tenant compte uniquement des collisions

électroniques inélastiques devient significatif à partir d’une valeur seuil du pouvoir d’arrêt

électronique Se 1.25 keV/nm correspondante à peu près à une énergie cinétique de 1 MeV

de l’ion Bi+ incident, tandis que celle du modèle iTS a été estimée à Se(4 MeV)~2.37 keV.

Ainsi, la valeur seuil du pouvoir d’arrêt électronique est très proche de celle obtenue

expérimentalement (Toulemonde et al. 2001) dans le cas des ions lourds Au+ incidents sur

une cible de quartz. Notant finalement que la différence entre notre approche modifiée et celle

du modèle inélastique réside dans le fait que notre calcul est basé sur l’introduction des


11

valeurs précises des paramètres d’entrée déduites expérimentalement comme le temps

d’interaction , tandis que celle de Dufour et al.5 utilise généralement la constante de couplage

électron-phonon comme paramètre d’ajustement aux données expérimentales des traces

latentes induites dans le matériau irradié.

V. CONCLUSION

Dans le présent travail, la pulvérisation en surface induite par des ions lourds aux énergies

du MeV sur un matériau isolant de dioxyde de silicium a été étudiée numériquement en

utilisant une approche modifiée du modèle de pointe thermique basée sur l’introduction des

données expérimentales relatives aux propriétés thermo-physiques du matériau cible et des

paramètres de l’ion incident via une version adaptée du code SRIM qui nous a permis

d’évaluer le pouvoir d’arrêt et le parcours de l’ion à chaque étape de l’interaction ion-matière.

Cette étude vient de compléter la validation de notre approche modifiée initialement

appliquée sur des cibles semi-métalliques minces irradiées par des ions lourds Kr15+

aux

énergies du MeV. Elle nous a ouvert encore notre champ de vision sur d’autres phénomènes

liés aux effets d’irradiation ionique induits dans d’autres matériaux de natures différentes

comme les polymères et les échantillons de tissues biologiques.

VI. RÉFÉRENCES

1. Nastasi M., Mayer J.W., Hirvonen J.K., 1996, Ion–Solid Interactions: Fundamentals and

Applications, Cambridge University Press.

2. Sigmund P., 2012, Recollections of fifty years with sputtering, Thin Solid Films 520, 6031-

6049.

3. Behrisch R., Eckstein W. (Eds.), 2007, Sputtering by particle bombardment, Topics in

Appl. Phys, Vol. 110, Springer-Verlag.

4. Fleischer R.L., Price P.B. and Walker R.M., 1975, Nuclear tracks in solids: Principles and

applications, University of California Press, Berkeley.5. Dufour C., Audouard A., Beuneu

F., Dural J., Girard J.P., Hairie A., Levalois M., Paumier E. and Toulemonde M., 1993, A

high-resistivity phase induced by swift heavy-ion irradiation of Bi: a probe for thermal

spike damage?, J. Phys. Condens. Matter 5, 4573-4584.6. Yasui K., 1994, Thermal spike

model of defect production by electron excitation in Cu, Nucl. Instr. and Meth. in Phys.

Res. B, 90, 409-411.

7. Szenes G., 1996, Thermal spike model of amorphous track formation in insulators,

irradiated by swift heavy ions, Nucl. Instr. and Meth. B 116, 141-144.

8. Fonseca L., Lozano M., Campabadal F., Martínez C., Ullán M., Avset B.S., Ruzin A.,

Lemeilleur F., Nossarzewska-Orlowska E., 2000, Silicon wafer oxygenation from SiO2

layers for radiation hard detectors, Microelectronics Reliability 40(4), 791-794.

9. Ruzin A., Casse G., Glaser M., Lemeilleur F., Matheson J., Watts S., Zanet A., Radiation

effects in silicon detectors processed on carbon and oxygen rich substrates, Materials 2000,

Science in Semiconductor Processing 3(4), 257-261.

10. Mammeri S., Ouichaoui S., Ammi H., Pineda-Vargas C.A., Dib A. et Msimanga M.,

2012, Sputtering and surface topography modification of bismuth thin films under swift 84

Kr15+

ion irradiation, Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res. B 292, 11-17.

11. Mammeri S., Ouichaoui S., Ammi H., Pineda-Vargas C.A., Dib A. et Msimanga M.,

2015, Thermal spike model interpretation of sputtering yield data for Bi thin films

irradiated by MeV 84

Kr15+

ions, Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res. B 354, 235-239.

https://www.researchgate.net/journal/0026-2714_Microelectronics_Reliability

https://www.researchgate.net/journal/1369-8001_Materials_Science_in_Semiconductor_Processing

https://www.researchgate.net/journal/1369-8001_Materials_Science_in_Semiconductor_Processing


12

12. Matsunami N., Sataka M., Iwase A., 2002, Electronic sputtering of oxides by high energy

heavy ion impact, Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res. B 193, 830-834.

13. Matsunami N., Sataka M., Iwase A., Okayasu S., 2003, Electronic excitation induced

sputtering of insulating and semiconducting oxides by high energy heavy ions, Nucl. Instr.

and Meth. in Phys. Res. B 209, 288-293.

14. Toulemonde M., Dufour C., Meftah A., Paumier E., 2000, Transient thermal processes in

heavy ion irradiation of crystalline inorganic insulators, Nucl. Instr. and Meth. in Phys.

Res. B 166-167, 903-912.

15. Seah M.P., Nunney T.S., Sputtering yields of compounds using argon ions, 2010, J. of

Phys. D: Appl. Phys., IOP Publishing, 43 (25), 253001.

16. Ninomiya S., Imada I., Nagai M., Nakata Y., Aoki T., Matsuo J., Imanishi N., 2005, Total

sputtering yields of solids under MeV-energy Si ion bombardment, Nucl. Instr. and Meth.

in Phys. Res. B 230, 483–488.

17. Toulemonde M., Assmann W., Dufour C., Meftah A., Trautmann C., 2012, Nanometric

transformation of the matter by short and intense electronic excitation: Experimental data

versus inelastic thermal spike model, Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res. B 277, 28-39.

18. J.F. Ziegler, J.P. Biersack and U. Littmark, 1985, The stopping and range of ions in solids,

Pergamon, New York; SRIM computer code, available at http://www.srim.org.

19. Awazu K., Wang X., Fujimaki M. and Tominaga J., Aiba H. and Ohki Y. and

Komatsubara T., 2008, Elongation of gold nanoparticles in silica glass by irradiation with

swift heavy ions, Phys. Rev. B 78, 054102.

20. Ryazanov A.I., Pavlov S.A., Metelkin E.V. and Zhemerev A.V., 2005, Effect of Coulomb

Explosion on Track Formation in Metals Irradiated by Heavy Ions, J. of Exp. and Theor.

Phys 101 (1), 120-127.

21. Toulemonde M., Balanzat E., Bouffard S., Grob J.J., Hage-Ali M. and Stoquert J.P., 1990,

Damage Induced By High Electronic Stopplng Power In Sio2, Quartz, B 46, 64-68.

22 Toulemonde M., Costantini J.M., Dufour C., Meftah A., Paumier E., Studer F ., 1996,

Track creation in SiO, and BaFe1201g by swift heavy ions: a thermal spike description,

Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res. B, 116, 37-42.

23. Toulemonde M., Assmann W., Trautmann C., Greuner F., Mieskes H.D., Kucal H., Wang

Z.G., 2003, Electronic sputtering of metals and insulators by swift heavy ions, Nucl. Instr.

and Meth. in Phys. Res. B 212, 346-357.

24. Waligorski M.P.R., Hamm R.N. and Katz. R., 1986, The radial distribution of dose around

the path of a heavy ion in liquid water, Nucl. Tracks Radiat. Meas. 11, 309-319.

25. Winterbon K.B., Sigmund P. and Sanders J.B., 1970, Spatial distribution of energy

deposited by atomic particles in elastic collisions, Mat. Fys. Medd. Dan Vid. Selsk. 37 (no

14), 5.

26. Sigmund P., 1969, Theory of sputtering. I. Sputtering yield of amorphous and

polycrystalline targets, Phys. Rev. 184, 383-416.

27. P. Sigmund, C. Claussen, 1981, Sputtering from elastic‐collision spikes in

heavy‐ion‐bombarded metals, J. Appl. Phys. 52, 990-995.

28. Toulemonde M., Ramos S.M.M., Bernas H., Clerc C., Canut B., Chaumont J. and

Trautman C., 2001, MeV gold irradiation induced damage in /α-quartz:

Competition between nuclear and electronic stopping, Nucl. Instr. and Meth. In

Phys. Res. B 178, 331-336.

http://www.srim.org/

Étude numÉrique via une approche modifiÉe du modÈle … ster mammeri.pdf · 3.3 ev dans le cas...

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