modélisation de chimie-transport - École polytechnique

Modélisation de chimie-transport

Laurent MENUT

IPSL/Laboratoire de Météorologie Dynamique, Palaiseau, France

16 Avril 2007 - Dakar

Besoins en pollution atmosphérique

� Questions ultimes (à réponses synthétiques difficiles...) :• Quels impacts des polluants sur la santé ? (rapide et direct)• Quel impact sur le climat ? (lent et indirect)

� Besoin d’estimer en premier :• Quels lieux les plus récepteurs ? Les plus émetteurs ?• Quelles possibilités d’intervention ? (selon types d’émissions)

� Besoin d’estimer ensuite :• Quels gaz et quelles particules sont pertinents pour comprendre l’ensemble du

système ? Pour ensuite le contraindre ? (dépend de l’échelle d’intérêt)• Sait-on différencier les polluants au sein d’une masse d’air mesurée ? Quelles

interactions entre eux ?• Sait-on estimer leur variabilité spatiale et temporelle ?• Quelle part entre production locale et transport ? Interactions d’échelles ?• Quelles interactions entre polluants et rayonnement ? Entre surface et dépôts ?

Entre surface et couche limite ? etc.

Le développement d’un modèle de chimie-transport peut permettre d’apporter desréponses car est un outil intégrateur de processus différents

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Développement du modèle CHIMERE

• Au début (1997) :� Un modèle de boites (5) sur la région Parisienne,� à deux niveaux verticaux (développement de Robert Vautard du LMD).

• Aujourd’hui (2007) :� Une centaine d’inscrits sur la e-mail liste des utilisateurs,� 20 instituts font de la prévision quotidienne avec CHIMERE,� Utilisé en recherche par plus de 15 instituts Européens,� Plus de 50 publications de rang A� Engagé dans des projets Européens comme GEMS, PROMOTE, City-Delta,

Euro-Delta, CIRCE, AMMA, GEOMON, NATAIR.

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Développement du modèle CHIMERE

• Principe de départ :� calculer avec une "bonne" précision des concentrations chimiques dans l’atmo-

sphère,� être assez souple pour permettre de les mettre à jour à la vitesse du développe-

ment de nos connaissances dans ce domaine de recherche,� être assez rapide pour permettre des études de

� scénarii prospectifs de réduction des émissions,� des études climatologiques,� de la prévision opérationnelle

� Regrouper tous les points précédents dans un outil unique pour faciliter le déve-loppement et la mise à jour

• Statut de l’outil CHIMERE :� Un outil toujours en évolution (une nouvelle "version" par an)� Le choix d’un logiciel libre (licence GNU) sur le web :

http ://euler.lmd.polytechnique.fr/chimere

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Développement du modèle CHIMEREUne évaluation quotidienne du modèle : la prévision :

• Des prévisions expérimentales pour évaluer le modèle, faire de la recherche :• Des prévisions opérationnelles :

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Chimie-transport : définition

Qu’est ce qu’un modèle de chimie-transport ?

� Evolution spatio-temporelle d’une ou plusieurs espèces chimiques ou traceursdans l’atmosphère

• Transport : Évolution d’une maille à l’autre, que ce soit par :� advection (u, v) et convection (w)� diffusion turbulente� dépôt (sec ou humide)

• Chimie : Évolution dépendante des réactions chimiques avec :� d’autres espèces� des émissions� du rayonnement (induisant la photolyse)

� Types de modèles : Lagrangien, Gaussien ou Eulérien (0D à 3D)

� Modèle CTM = couplage de processus très différents :1. La météorologie (+ paramètres turbulents)2. Les forcages aux limites3. La chimie atmosphérique

et l’ordre de ces opérations doit être respecté

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Chimie-transport : Schéma de principe

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Chimie-transport : Modèles off-line et on-line

La méthode de prise en compte de la météorologie définit le mode off-line ou on-line.

• Le mode on-line : La métérologie est calculée en même temps que la chimie.

� Le moins utilisé :� Modélisation météorologie 6= chimie : La nécessité de compétences diffé-

rentes a amené des "séparations" de ces champs de recherche.� Plus facile d’étudier des problèmes séparés (pourquoi recalculer à chaque fois

la météo alors que c’est sur le mécanisme chimique que l’on travaille ?)� Le plus rigoureux : On tient compte de la rétroaction chimie sur dynamique

• Le mode off-line : La météorologie est calculée avant la chimie.

� Le plus utilisé :� On peut utiliser des météorologies de sources différentes (basées sur des don-

nées, du modèle)� On peut facilement faire des "scénarios" (changement d’un paramètre)

Que ce soit off-line ou on-line : la météorologie doit toujours être calculée ou estiméeen premier (que le CTM soit statistique ou déterministe, Lagrangien ou Eulérien).

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Chimie-transport : Forcage météorologique off-line

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Chimie-transport : Équation bilan, sources et puits

Le système à résoudre se résume à :

∂c

∂t+∇.(cV ) = P − L (1)

avec :

•∂c

∂tla variation temporelle de c, l’espèce chimique

• ∇.(cV ) le transport de cette espèce par le vent V• P les termes de source (P=Production)• L les termes de puit (L=Loss)

Variable prise en compte Produit Pertede la dynamique

Directe indirecteu,v,w,T,q u∗, h

Advection/Convection x x Padv Ladv

Diffusion x x Pdiff Ldiff

Chimie x Pchim LchimEmissions x Pemis

Dépôt sec/humide x x Ldrydep

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Chimie-transport : Traitement des sources et puits

Deux méthodes différentes :

• La séparation des opérateurs

� La plus employée car permet unegestion "découpée" des termes

� La moins rigoureuse car on trans-porte de l’erreur : l’ordre des opé-rations peut être important

� Moins couteuse en temps de cal-cul car ∆p 6= ∆c

• Le bilan des flux

� De plus en plus employée carles solveurs sont de plus en plusadaptés

� La plus rigoureuse car on fait unbilan global : production/perte

� Plus couteuse en temps de calculcar ∆p = ∆c

En pratique, T(chimie)=80% T(total) doncles deux approches se valent en temps decalcul

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Détermination de paramètres diagnostiques

On dispose en général :• des grandeurs principales de l’écoulement u,v,T,q,P• de flux d’émissionset il est nécessaire d’avoir aussi :• La hauteur de la couche limite pour paramétrer le Kz ou le mélange vertical,• La diffusion turbulente Kz pour paramétrer le mélange vertical,• La vitesse de frottement u∗ et la hauteur de rugosité dynamique pour paramétrer le

dépôt secAlors que les concentrations de polluants y sont très sensibles, ces paramètres sontsouvent assez mal paramétrés.

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Détermination de la hauteur de la couche limite

Pourquoi calculer a posteriori la hauteur de couche limite ?

• On n’a pas toujours cette information...� Si CTM on-line, calcul au fur et à mesure� si CTM off-line :• Information rarement fournie• Projection d’un maillage sur un autre nécessite le recalcul

• Mais on en a forcément besoin :� Est nécessaire pour les paramétrisations turbulentes (Kz)� Définit la hauteur de mélange des concentrations chimiques : paramètre très sen-

sible

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Détermination à partir de profilsdu modèle

� A partir de la TKE� A partir du Richardson de

couche (comme pour les me-sures)

→ Mieux vaut utiliser RiB queTKE car :• Plus facile à calculer• Moins d’incertitude sur le cal-

cul : grandeur principales / gran-deurs turbulentes

• Moins sensible à la résolutionverticale

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Le problème de la finesse du maillage� Exemple : le 28 Juin 2000 sur la région de Fos-Berre Marseille� En haut : hauteur de couche limite calculée à partir de données ECMWF de résolu-

tion horizontale 0.5o×0.5o

� En bas : hauteur de couche limite calculée à du modèle méso-échelle RAMS derésolution horizontale 6km×6km

h ECMWF h méso-échelle RAMS∆x×∆y = 0.5o × 0.5o ∆x×∆y = 6km× 6km

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Puit : le dépôt sec

• Processus de couche de surface• dépendant de la stabilité verticale (besoin de u∗)• Ne s’applique que dans la première maille verticale (contact avec le sol)• Paramétrisation basée sur le concept de résistances electriques.

∆c =∂

∂z(Vd.c)

avec Vd la vitesse de dépôt.On aura donc la valeur de la concentration au temps, telle que :

Ci(tn + ∆t) = Ci(tn)−Ci(tn).Vd.∆t

∆zLe dépôt d’un polluant doit son origine à trois phénomènes différents :

� La diffusion turbulente dans la couche de surface peut ramener cette particule versle sol, on doit donc connaitre la résistance aérodynamique ra.

� Une fine couche de surface diffusante, appelée couche laminaire, très mince (del’ordre de 0,1 cm), mais ayant une importante contribution. On doit donc calculer larésistance de surface rb.

� La solubilité de l’espèce chimique dans cette couche laminaire, induisant la déter-mination de la résistance de transfert dans la canopée rc.

→ Vitesse de dépôt en m/s (donc résistances en s/m).

Vd = 1ra+rb+rc

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Puit : le dépôt secDiffusion turbulente : Résistance aérodynamique ra

• La stabilité atmosphérique, via la longueur de Monin-Obukhov L• La vitesse de rugosité u∗.• La longueur de rugosité dynamique z0m.• Le module du vent |U | .

et l’on écrit :

ra =1

CD|U |=

u(z)

u2∗

[s/m]

avec CD le coefficient de résistance aérodynamique de transfert de quantité de mou-vement, tel que :

CD =u2∗

u(z)2=

k2»ln

„z

z0m

«−ΨM

„z

L

«–2

et où ΨM est la fonction de [Businger, 1973], dépendante de la stabilité atmosphériquedans la couche de surface. En connaissant u∗ et L (paramétrés ou donnés), on peutappliquer les différentes formulations existantes de ΨM .

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Puit : le dépôt secDiffusion moléculaire : Résistance de surface rb

• La vitesse de rugosité u∗• La "longueur de rugosité" du polluant étudié zc.• La longueur de rugosité dynamique z0m

rb =1

ku∗ln

„z0m

zc

«Cette relation peut être approximée, selon Hicks (87), telle que :

rb =2

ku∗

„Sc

Pr

«2/3

avec Sc et Pr les nombres de Schmidt et Prandtl turbulents respectivement. On aSc = ν/Di avec ν la viscosité cinématique de l’air (ν=0,15 cm2s−1 pour T=20oC etP=1 atm.) et Di la diffusivité moléculaire de l’espèce i.

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Comparaison des résistances

Résistances Vd

• ra proportionnelle à u∗• rb inversement proportionnelle à u∗• rc dépendante de la solubilité de l’espèce

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Source : les émissions anthropiques et naturelles

• Les émissions :� sont un terme de forcage généralement surfacique� doivent être prescrites à chaque pas de temps et chaque maille� doivent être formulées en espèces modèles

• Deux types d’émissions :� Emissions anthropiques� Emissions biogéniques

• émissions anthropiques� Majoritaires en milieu urbain� Principalement liées au trafic et aux industries

• émissions naturelles� Majoritaires en milieu rural� Principalement liées aux plantes, cultures, soulèvements de poussières

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Source : les émissions anthropiques

Une forte hétéorogénéité spatiale et temporelle

Problème en modélisation :

� Très difficiles à mesurer� Difficile d’isoler au sein d’une concentration mesurée la contribution chi-

mie/émissions� incertitude très importante : ± 100 % en fonction des espèces

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• Que doit-on connaitre sur les émissions ?

Disponible Nécessaire

Masse par an → Concentration horaire+ +

Secteurs d’activité → Espèces chimiques+ +

Par région → Par maille

• Comment transformer une espèce "vraie" en une espèce modèle ?

→ Le facteur d’agrégation

EModi = EGlobal.αi.N

Mi

avec : N le nombre d’Avogadro et Mi la masse molaire de chaque espèce modèlei

� En entrée : masse émise globale ([tonnes/km2/h])� Pour le modèle : le flux de l’espèce [molecules/cm2/s]

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Les coefficients αi sont tabulés et dépendent du mécanisme chimique du modèleemployé :

Espèce Divers Tert. Indus. Evap. Motos Dies. Ess. Ess. Camionsn.c n.c c n.c

CH4 0 0 0 0 0.5 3.02 13.25 5.32 3.02C2H4 0 0.43 0.43 16.03 3.01 12.74 5.25 11.48 12.74C2H6 0 0.31 0.31 0 1.0 0.31 1.99 2.26 0.31C3H6 0 0 0 4.01 1.0 4.17 2.89 7.23 4.17CH3OH 0 1.63 1.63 0 0 0 0 0 0CH3CH0 0 0 0 0 0 6.54 0.52 0.33 6.54C2H5CH0 0 0 0 0 0 1.73 0 0 1.73C2H5OH 0 19.4 19.4 0 0 0 0 0 0ALKANE1 52.09 0 0 30.15 18.25 0 3.61 1.70 0ALKANE2 23.23 1.93 1.93 19.07 35.3 0.53 6.71 7.36 0.53ALKANE3 0 10.29 10.29 1.02 19.38 1.82 0.98 0 1.82ALKENE4 13.38 0 0 9.01 9.02 1.59 1.72 2.59 1.59AROMATIC1 0.86 8.74 8.71 7.03 3.0 0.95 11.07 14.24 0.95AROMATIC2 0 3.86 3.86 4.78 3.03 0.59 12.42 8.94 0.59BENZ 1.01 0 0 2.33 2.01 1.84 3.65 5.28 1.84BENZAL 0 0 0 0 0 0.57 0 0 0.57HCHO 0 0.39 0.39 0 0 15.38 0.82 0.56 15.38ACET 0 3.02 3.02 0 0 2.43 0.31 0 2.43MEK 0 6.84 6.84 0 0 0 0 0 0

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Modélisation inverse des émissions régionalesTravail réalisé avec Isabelle PISON et Nadège BLOND

Modélisation inverse des émissions : Pourquoi ?

Pour la modélisation de la qualité de l’air, les émissions anthropiques sont :• Un paramètre d’entrée essentiel (auquel les concentrations sont très sensibles)• Très mal connues car :

� forte variabilité (en temps et en espace)� en évolution constante

� Sur de longues périodes (stratégies de réduction des émissions etc.)� Jour après jour : industries, trafic automobile etc.

Les inventaires d’émissions sont (le plus souvent) construits selon des approchesdites "bottom-up" :• Ils représentent la réalité,• sont moyennés sur des "zones",• sont estimés en tonnes par an,• sont couteuses et demandent beaucoup de temps à construirePour compléter cela et dépasser ces limites, il est possible de modifier les inventairesexistants.

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Modélisation inverse des émissions régionalesModélisation inverse des émissions : Nouveau ?De l’échelle globale (déjà très étudiée) à l’échelle locale (pas étudiée), il est nécessairede construire une nouvelle méthodologie car :

• émissions primaires (de NOx et COVs) 6= "cible" (ozone)• échelles de temps émissions ≈ autres processus (advection, dépôt...)

Donc système non linéaire et très sensible à ses conditions aux limitesModélisation inverse des émissions : Comment ?

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Modélisation inverse des émissions régionalesModélisation inverse des émissions : Nouveau ?

But : Réduire le manque d’informations. Recherche de matrices de va-riances/covariances, opérateurs d’observations.• Difficile mais possible à l’échelle globale• Pas réaliste à l’échelle locale car :

� Pas d’informations sur les covariances des émissions� pas distribuées régulièrement en temps et en espace

Hypothèse :On utilise le modèle pour ajouter de l’information sur les champs de concentrations :implémentation de la technique de krigeage

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Modélisation inverse des émissions régionalesLa "taille" du problème :

A cause d’un manque de mesures disponibles et des problèmes de représentativité :Besoin de réduire le nombre de degrés de liberté du problème.Développement d’un modèle d’agrégation spatial "dynamique" qui dépend de :• les flux d’émissions à la surface,• la météorologie,• les panaches de polluants advectés

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Modélisation inverse des émissions régionalesExemple : la POI2 du projet ESQUIF

Distribution spatiale des facteurs cor-rectifs à appliquer aux flux d’émissionsde NO

Comparaison des flux d’émissions de NO avantet après corrections horaires

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Modélisation inverse des émissions régionalesExemple : la POI6 du projet ESQUIF

L’optimisation est différente d’un jour à l’autre à cause :• Des conditions météorologiques,• De la variabilité de la hauteur de la couche limite,• De la part relative des conditiosn aux limiteset génère des conditions de pollutions différentes. Pour ces trois jours consécutifs, ona trois types de jours différents : Vendredi 16/07/1999, Samedi 17/07 et Dimanche18/07

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Modélisation inverse des émissions régionalesExemple : Impact sur le panache d’ozone

Plusieurs heures après l’optimisation de ces émissions : impact sur le panached’ozone dans l’après-midi du 7 Aout 1998.• Inventaire d’origine : sous-estimation modèle de 8%• Inventaire optimisé : sous-estimation modèle de 3%• Augmentation de 3 à 5 ppb d’ozone dans le panache simulé

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Modélisation inverse des émissions régionalesComportement climatologique

Profils médians et optimisés, avec pre-mière ébauche pour les séries chrono-logiques d’émissions de NO. Pour troistypes de jours de Juillet-Aout de 1998et 1999 :• 86 jours de semaine,• 18 samedis,• 20 dimancheOn a maintenant des résultats qui in-cluent des jours avec et sans pollution

Conclusion :

• Avec les POIs, étude sur des cas"extrèmes" :� corrections réalistes par rapport

à l’incertitude sur les flux d’émis-sions,

� résolution temporelle horaire• Approche climatologique :

� Les flux les intenses en centreville sont réduits

� Les flux moins intenses en ban-lieue sont augmentés

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Analyse des résultats - ValidationQu’est que la validation ?→ Procédure permettant de s’assurer de la qualité du résultat.

Peut-on valider un modèle ?En théorie sous certaines conditions très restrictives :

� Si les équations peuvent être résolues analytiquement : la solution est "exacte" (necontient pas de paramétrisations)

� Si les conditions initiales et limites sont rigoureusement connues� Si les résultats et les données de validation ont la même représentativité spatiale et

temporelle et des erreurs connues

→ jamais le cas d’un CTMConclusion :On ne peut pas valider un "modèle", mais uniquement valider (partiellement) certainesde ses applications, dans des cas très particuliers et bien cadrés.

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Comparaison directe mesure/calcul

Pollution photo-oxydante en ré-gion parisienne :

• Comparaison avec des me-sures sous l’hypothèse que lemodèle a la même représenta-tivité spatio-temporelle que lesmesures.

• Exemple : Du 7 au 9 Aout1998, ozone de surface pourtrois sites différents (avec pourtParis, plusieurs stations pour lamême maille)

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Validation continue : la prévision

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Validation continue : la prévision

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Réduire l’erreur a posteriori par assimilation de données

• Interpolation optimale [Nadège BLOND] :Minimisation d’une fonction coût : [modèle - observation]

• Exemple :� Le 29 Juillet 1999 à 15h : un cas extrème d’ajustement� Validation de la méthode sur un été entier par méthodologie du "leave-one-out"� Problème : Nécessité d’estimer la "représentativité" d’une stationà gauche simulation "libre" et [à droite] Simulation avec assimilation� Intérêt : Cartes analysées et conditions initiales plus robustes pour la prévision� Remarque : N’améliore pas notre connaissance du problème

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Sensibilité des résultats aux paramètres

• Principe des scénarios

� Modifier arbitrairement desparamètres d’entrée

� Comparer les différences surles résultats des simulationspar rapport aux différencessur les paramètres→ identifier les corrélationséventuelles → i.e établir desrelations entre un paramètreet un résultat.

• Exemple de scénario

� Région Parisienne à 15h le 7Août 1998

� Figure du haut : panached’ozone à 500m comparé àdes mesures aéroportées.

� Figure du bas : Même heuremais avec les émissions deParis remplacées par desémissions type ’rural".

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Deux méthodologies :• La modélisation directe :

� Etudes de scénario� Simulations Monte-Carlo

sous contraintes• La modélisation adjointe

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Modélisation adjointe :• Sensibilité de [O3] et [NOx]

aux émissions• Pour une journée : cible = 7

Aout 1998 à 15h• Lieu : maille de surface, Paris et

Rambouillet• Deux secteurs d’activité impor-

tants :� Le trafic� Les solvants

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Tester la prise en compte de processus manquantsProcessus de transport d’aérosols au dessus de l’Europe [Hodzic et al., 2005 ; 2006]Des feux observés au Portugal avec POLDER, injectent des aérosols dans la tropo-sphère libre (test avec profils de traceurs passifs dans CHIMERE) qui sont finalementobservés et simulés en Europe du Nord, perturbant le bilan radiatif local.

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Des poussières dans le bilan de la pollution en Europe ?

Trois types de contributions possibles pour l’origine des poussières en Europe :• Emises hors d’Europe et transportées (conditions aux limites pour les simulations),• Emises en Europe :

� De nouvelles émissions biogéniques, par saltation et sandblasting� La remise à disposition de matières déjà émises : la resuspension locale.

Implantation de paramétrisations très simplifiées pour estimer si ajouter ce type deprocessus permet de :• Réduire des biais modèle / mesures• Ajouter de la variabilité spatiale et temporelle correcte

Résultats publiés dans [Vautard et al., 2006]

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Impact du transport à longue distanceAjout de conditions aux limites

Figure : Valeurs moyennes de PM10 sans et avec conditions aux limites en dust.Sans ajout de concentrations de dust, biais en été de :• -50% en masse sur l’Europe du Sud• -30% en masse sur l’Europe du NordAvec des conditions GOCART en moyenne mensuelle : réduction du biais de 30%• +5 à 10 µg/m3 autour de la méditerranée• +0 à 3 µg/m3 en Europe du Nord 42

Impact de l’émission localeIntroduction d’un schéma d’érosion, basé sur [Marticorena and Bergametti, 1995],[Fecan, 1999]. La distribution en taille des dust est arbitraire et posée telle que :• 50% dans 10-40µm, 40% dans 2.5-10µm et 10% dans (<2.5µm)Pas d’inventaire en Europe, on considère que les émissions dépendent directementet uniquement de la vitesse de rugosité seuil, uniquement dépendante de l’humiditéde surface.Effet direct d’augmentation des concentrations moyennes en été :• +4 µg/m3 sur l’Espagne et le Portugal,• moins de 1 µg/m3 pour le reste de l’Europe

Figure : Ajout sur les valeurs moyennes de PM10 avec émissions locales en dust enhiver et été

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Impact de la resuspension localeParamétrisation de [Loosmore 2003] maisuniquement dépendante de u∗ et de l’humidité de surface.

Paramètres :• Contenu en eau liquide du sol de 25%• Vitesse de frottement de 0.5m/s• -> alors flux de resuspension de l’ordre de = 170 µg.m−2.h−1

• -> ≈ 10% des émissions anthropiques de particules en zones urbaines44

Impact de la resuspension localeResultats :• Augmentation des concentrations de 8-12 µg/m3 pour l’Espagne et le Portugal,• ≈ 5-10 µg/m3 en Europe de l’Est• < 5 µg/m3 en Europe de l’Ouest (plus de précipitations ?)

Figure : Ajout sur les valeurs moyennes de PM10 avec resuspension en dust en hiveret été

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Nécessité d’un calcul explicite des dustDéveloppement du modèle d’émissions et transport CHIMERE-DUSTCaractéristiques principales du modèle :• Emissions sur l’Afrique,• Grand domaine "Atlantique"• 20 bins pour la distribution en taille (1 à 4 autres modèles)• Implementation du schéma explicite de [Alfaro and Gomes, 2001]

Principales applications :• Etude de processus de couche minces observées par lidar,• Climatologie régionale,• Prévision pendant AMMA,• Conditions aux limites horaires pour CHIMERE gaz+aérosols• etc. ( ?)

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