modélisation des réactions photonucléaires et application à la transmutation des déchets à vie...

Modélisation des Réactions Modélisation des Réactions Photonucléaires et Photonucléaires et

Application à la Application à la Transmutation des Déchets Transmutation des Déchets

à Vie Longueà Vie Longue

M.-L. GIACRI-MAUBORGNE, D. RIDIKAS, J.-C. DAVIDDSM/DAPNIA/SPhN, CEA/Saclay, F-91191 Gif/Yvette, France

M. B. CHADWICK, W. B. WILSONLos Alamos National Laboratory (T-16), Los Alamos, NM 87545, USA

ApplicationsApplications des Réactions des Réactions PhotonucléairesPhotonucléaires

• Production de faisceaux radioactifs• Production de neutrons• Caractérisation non destructive de déchets

nucléaires• Détection de matériaux nucléaires (235U, 239Pu)• Radioprotection d’accélérateurs d’électrons• Transmutation de déchets nucléaires

Café du SPhN 15 Septembre 2003

PlanPlan

1. Développement d’une bibliothèque de sections efficaces photonucléaires pour le code d’évolution CINDER’90

– Utilisation de la bibliothèque d’évaluation de l’IAEA– Utilisation des codes HMS-ALICE et GNASH pour

compléter la bibliothèque– Utilisation du modèle de fission de GSI pour les

produits de fission

2. Exemple: transmutation de 90Sr, 93Zr, 137Cs, 237Np dans un flux de photons et comparaison à la transmutation dans un flux de neutrons


CINDER’90CINDER’90

CINDER’90 (LANL) – Evolution des matériaux dans un flux de neutrons

Pour ajouter l’évolution dans un flux de photons on a besoin d’une bibliothèque d’activation par réactions photonucléaires.

De même l’étude de l’activation induite par protons fera de CINDER’90 un code d’activation multi-particule.


HMS-ALICEHMS-ALICE

• HMS-ALICE est un code de calcul de section efficaces multi-particules

• Echelle d’énergie 100 keV à 130 MeV

• Combine la décroissance d’un noyau précomposé par calcul Monte Carlo et le modèle d’évaporation de Weisskopf-Ewing


HMS-ALICEHMS-ALICE

• Prédiction pour des noyau plus lourd que l’9Be

• Calculs automatisés, très rapides pour la plupart des noyaux: c’est notre principale source d’évaluation de sections efficaces


Les sections efficaces pour les noyaux légers sont difficiles à reproduire quelque soit le modèle.

Le modèle pour les noyaux légers a besoin d’être amélioré.

HMS-ALICE : HMS-ALICE : Noyaux légersNoyaux légers


HMS-ALICE : HMS-ALICE : Noyaux lourdsNoyaux lourds

Bons résultats pour 208Pb

Pour 181Ta pas aussi bons : forme de la section efficace d’absorption totale différente

Résultats pour les noyaux lourds suffisamment bons pour être utilisés dans CINDER’90


HMS-ALICE : HMS-ALICE : Sections efficaces Sections efficaces d’absorptiond’absorption

Le modèle d’absorption d’HMS-ALICE ne peut pas être utilisé pour les actinides – on doit utiliser la somme de deux Lorentziennes.

La modification du modèle de l’absorption pour les actinides dans HMS-ALICE est en cours.


Nouveau modèle de photo-Nouveau modèle de photo-absorptionabsorption


i

GDR

iE

iEEi

i

)1( 22

2)22(

Modification de l’influence du paramètre de déformation sur Ei et i

HMS-ALICE : ConclusionHMS-ALICE : Conclusion

HMS-ALICE doit être utilisé avec certaines précautions pour les réactions photonucléaires

Les prochaines amélioration d’HMS-ALICE porteront sur:- Section efficace d’absorption totale (nouvelle

paramétrisation)- Ajout des produits de fission (modèle de

fission de GSI)


GNASHGNASH

Utilise le modèle statistique Hauser-Feshbach avec prééquilibre (modèle de Kashbach)

Echelle d’énergie : 1 keV à 150MeV

Hypothèse : Réactions complexes divisées en réactions binaires avec émission de particules à chaque étapes


GNASHGNASH

Protocole d’utilisation :En entrée : Réutilisation des entrées pour les neutrons en

supprimant la réaction d’absorption Section efficace d’absorption totale

Ajustement de paramètres : Barrière de fission (nombre, énergie, épaisseur, …) Densité d’état


GNASH : GNASH : 235235U et U et 239239Pu Pu Entrée: σabs provenant des évaluations de l’IAEA

Bonne concordance avec les résultats expérimentaux pour les réactions exclusives


GNASH : GNASH : 237237NpNp

Les données de σabs sont incohérentes

On fixe cette valeur en accord avec l’intégrale en utilisant la systématique de l’IAEA pour les actinides

On fait une pondération des deux données expérimentales pour obtenir une intégrale de 3.54 MeV.barn


L’évaluation pour la photofission est bien entre les deux courbes expérimentales

GNASH : GNASH : 237237NpNp

Cohérence des résultats pour la production de photoneutrons


GNASH : ConclusionsGNASH : Conclusions

GNASH est un outil puissant pour les évaluation de données photonucléaires

Bonne cohérence avec les données expérimentales si la section efficace d’absorption totale est utilisée en entrée

Cette méthode demande beaucoup de temps pour préparer la bibliothèque. Elle a l’avantage de produire des sortie au format ENDF qui sont directement utilisables dans les codes de transport

Toute fois, on peut l’utiliser pour augmenter la précision des sections efficaces de certains éléments et des actinides en particulier


Données Sur la photofission de 235U et 238U dans un flux de Bremsstrahlung sont très limitées• quelques distributions en masse et charge, quelques rendements isotopiques • rapports P/V, <LM> et <HM>

Procédure de calcul • section efficace d’absorption totale (paramétrisation GDR)• fission/évaporation en compétition (modèle GSI)• calcul de rendements de fission indépendants et des résidus

Produits de PhotofissionProduits de Photofission


Ee(MeV) 12 15 20 30

P/V 41 24 14.2 10.7

<µl> 96.89 96.96 97.23 97.41

<µh> 138.11 138.04 137.77 137.59

Y(Kr)

Y(Cs)

11.9

14.4

12.3

14.4

11.2

14.4

10.9

14.5

<Kr>

<Rb>

<Xe>

<Cs>

89.5

91.8

137.7

140.1

89.5

91.8

137.6

140.0

89.4

91.7

137.4

139.8

89.4

--

137.4

139.7

Valeurs caractéristiques de la photofission de l’235U par des photons de Bremsstrahlung

Une sensibilité faible à l’énergie Une sensibilité faible à l’énergie des électronsdes électrons


• comparaison de flux de photons monoénergétiques et de Bremsstrahlung • un flux de 15 MeV monoénergétique est équivalent à un flux de 25 MeV Bremsstrahlung

Exemple: photofission de Exemple: photofission de 235235UU


n + 234U ou n + 235U à 6-8 MeV peut être une bonne combinaison

D’autres vérifications sur les distributions en charge et en isotopes doivent être faites !

Recherche d’une systématique Recherche d’une systématique (n,fiss)(n,fiss)


Modèle pour la photofission qui fonctionne (en cours de validation)

• premiers résultats encourageants mais la sensibilité aux différents paramètres doit encore être testée

• Dans le futur nous proposerons pour un certain nombre d’actinides

a) Prédiction de section efficaces de fission b) Distribution en masse, charge et isotopes des

produits de fission et des résidusc) Neutrons retardées et la dépendance en temps; et

la recherche d’une systématique à partir de la fission induite par neutrons

Produits de Fission : ConclusionProduits de Fission : Conclusion


Exemple : Transmutation de Exemple : Transmutation de 9090Sr Sr

(T(T1/21/2=29 ans)=29 ans)

Irradiation

Décroissance

1 an d’irradiation dans un flux de 1017 .cm-2.s-1

7 ans de décroissance

Résultats sont en accord avec T. Matsumoto

NIM A 268 (1988) 234-243

A 1018 .cm-2.s-1 l’activité est divisée par 20.


Naturelle (ref) Après traitement Flux équivalent neutrons

Activité 1 0.7 2 1016nth.cm-2.s-1 / 1017nfast.cm-2.s-1

Exemple : Transmutation du Exemple : Transmutation du 137137Cs Cs

(T(T1/21/2=30 ans)=30 ans)



A 1018 .cm-2.s-1 l’activité totale est divisée par 16

IrradiationDécroissance



Activité 1 0.33 4 1017 nth.cm-2.s-1 / 1.5 1018nfast.cm-2.s-1

Exemple : Transmutation du Exemple : Transmutation du 9393Zr Zr

(T(T1/21/2=1.5 10=1.5 1066 ans) ans)

Irradiation

Décroissance



A plus haut flux l’activité augmente. Mais elle est due à des radioéléments à vie plus courte : 85Kr (T1/2=11 ans) et 55Fe (T1/2<3ans)



Activité 1 0.67 1016 nth.cm-2.s-1 ou 6 1016 nfast.cm-2.s-1

Exemple : Incinération par Exemple : Incinération par fission du fission du 237237Np Np (T(T1/21/2=2.1 10=2.1 1066 ans) ans)

5% d’incinération/an :

- 1016 .cm-2.s-1

- 1014 nth.cm-2.s-1

- 3x1014 nfast.cm-2.s-1

Taux d’incinération après un an d’irradiation en fonction de l’intensité du flux


Transmutation : ConclusionTransmutation : Conclusion

• Transmutation par réactions photonucléaires ne crée pas d’éléments plus lourds que l’élément initial

• Tend à réduire l’activité à long terme

• Besoin de flux de photon un ou deux ordres de grandeur plus intense que les flux de neutrons pour l’incinération. Pour les produits de fission il peut être plus intéressant d’utiliser les photons


Conclusion et perspectivesConclusion et perspectives

• Grâce à la bibliothèque photonucléaire (qui contient environ 600 isotopes), avec CINDER’90 nous pouvons faire des analyses d’activation dans un flux de photons

• Cette bibliothèque sera plus précise par l’amélioration du pouvoir prédictif d’HMS-ALICE

• Les produits de fission doivent être rajoutés

• L’intégralité de la bibliothèque a encore besoin d’être testée par des expériences dédiées


modélisation des réactions photonucléaires et application à la transmutation des déchets à vie...

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