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26/01/2005 [email protected]
Réactions photonucléairesCréation d’une bibliothèque
Mesures de neutrons retardés
Marie-Laure GIACRI-MAUBORGNE
CEA Saclay, DSM/DAPNIA/SPhN
26/01/2005 [email protected]
•Production de faisceau d’ions radioactifs•Sources de neutrons•Transmutation des déchets nucléaires•Radioprotection des accélérateurs d’électrons•Interrogation active des déchets nucléaires•Détection de matériaux nucléaires
•Étude de l’excitation et de la désexcitation des noyaux•Étude du processus (,fission) ↔ (n,fission)•Accès direct à des noyaux composés uniques (237Np, 241Am, …)
Intérêt des réactions photonucléaires
26/01/2005 [email protected]
Plan
I Construction d’une bibliothèque photonucléaire pour CINDER’90
•Différentes sources de sections efficaces – Évaluations IAEA– Calculs HMS-ALICE (test, modification, validation)– Calculs GNASH pour les actinides
•Distributions de fragments de fission avec le modèle ABLA•Spectres de décroissance par neutrons retardés avec le modèle
ABLA
II Expériences
•Étalonnage du détecteur•Mesures de neutrons retardés au « 4 MV »•Mesures de neutrons retardés à ELSA
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CINDER’90: Présentation
Pour les neutrons
•Code de calcul d’évolution dédié à la transmutation (W. B. Wilson, LANL)
•Gamme en énergie : 0 à 25 MeV sur 63 groupes
•3400 isotopes – 259 noyaux stables– 736 noyaux avec des sections efficaces – 1325 produits de fission
•60 distributions de produits de fission pour :– 30 noyaux– 3 énergies de neutrons (lents, rapides et 14 MeV) – la fission spontanée
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CINDER’90: Extension aux photons (travail de thèse)Pour les photons
•Même gamme en énergie que pour les neutrons•Mêmes isotopes
•25 groupes au lieu de 63 – Pas entre chaque groupe : 1 MeV
•90 distributions de fragments de fission– 30 noyaux
– 3 spectres de photons : Bremsstrahlung Emax : 10, 15 et 25 MeV
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Extension de la bibliothèque aux photons
Bibliothèque
Photons E<25 MeV
Z≤84 Sections efficacesIAEA
155 isotopes
Produits de fission
Sections efficaces
Z>849 isotopes
Sources de sections efficaces photonucléaires
•Évaluations de l’IAEA
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235U
Extension de la bibliothèque : Évaluations de l’IAEA
133Cs (,abs)Évaluations de l’IAEA
•164 noyaux parmi les plus couramment utilisés
•Très souvent basées sur des données expérimentales
Base fiable pour les calculs d’évolution
26/01/2005 [email protected]
Extension de la bibliothèque aux photons
Bibliothèque
Photons E<25 MeV
Les autres
HMS-ALICE
Z≤84 Sections efficaces
Produits de fission
Sections efficaces
Z>84
IAEA
155 isotopes
9 isotopes
Sources de sections efficaces photonucléaires
•Évaluations de l’IAEA
•Calculs HMS-ALICE
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Validation d’HMS-ALICE
HMS-ALICE
• Code prédictif de sections efficaces
•Calculs rapides
•Noyaux lourds : bien reproduits
•Noyaux légers : difficiles à reproduire
Suffisant pour un code d’évolution (résultats à facteur 2-3 près)
•Noyaux déformés : problème sur l’absorption
Photoabsorption à modifier avant les calculs sur les noyaux fissiles
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HMS-ALICE : Photoabsorption
•Paramétrisation de l’absorption
•Utilisation en entrée des données de la bibliothèque RIPL 2 pour i et Ei
•Utilisation de la règle de somme pour i
i
GDR
iE
iEEi
i
)1( 22
2)22(
2
12
mb.MeV60
iiiGDR
GDR
dEE
A
NZdEE
2
prolatesnoyaux lesPour
2211
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HMS-ALICE: Résultats de la nouvelle paramétrisation
•Amélioration par rapport aux anciens résultats•Validation par rapport aux données expérimentales
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Nouvelle paramétrisation: Systématique
237Np238U
233U232Th
239Pu
236U235U
234U
234U
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HMS-ALICE: Sections efficaces pour les actinides
•Bons résultats
•Évaluations plus précises des actinides importants comme 237Np,241Am … Calcul avec GNASH
238
U2
35U
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Extension de la bibliothèque aux photons
Les autres
Bibliothèque
Photons E<25 MeV
HMS-ALICE
Z≤84 Sections efficaces
Produits de fission
Sections efficaces
Z>84
IAEA
155 isotopes
9 isotopes
GNASH
3 isotopes
Sources de sections efficaces photonucléaires
•Évaluations de l’IAEA
•Calculs HMS-ALICE
•Amélioration des sections efficaces par l’utilisation de GNASH pour :
– 237Np
– 240Pu
– 241Am
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Résultats de GNASH
+ 239Pu
(,fiss)
(,1n)
(,2n)
(,fiss)
(,1n)
(,2n)
+ 235U GNASH
•Code d’évaluation Besoin de données expérimentales
•Première utilisation pour la photofission des actinides
– Absorption : modèle précédent
– Entrée : données neutrons moins la voie d’absorption du neutron
– Ajustement des barrières de fission
Validation de la méthode sur 235U, 238U et 239Pu
→ Évaluation d’actinides non présents dans la bibliothèque de l’IAEA
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GNASH: 237Np
•Pas de mesure directe de l’absorption
•Seulement deux mesures avec des photons mono-énergétiques (Bermann et Veyssière)
Jusqu’à 30% d’écart entre les mesures
•Validation par des mesures intégrales
+ 237Np
(,fiss)
(,1n)
(,2n)
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237Np : Comparaisons à des mesures intégrales
•Comparaison du taux de fission avec les différentes sections efficaces expérimentales.
[Kas92] NSE 111, 368 (1992)
•Comparaison du taux de fission relatif du 237Np pour différentes énergies par rapport à l’238U
[Hui54] PR 95, 1009 (1954) [Ale86] YF 43 290 (1986)
Emax=30 MeV Taux de fission par rapport à [Kas92]
Bermann 1.2
Veyssière 0.93
GNASH 1.06
Énergie max. (MeV) 11.5 [Ale86] 17 [Hui54] 20 [Hui54]
Données exp. 2.71 ± 0.08 2.39 ± 0.1 2.40 ± 0.11
GNASH 2.55 2.24 2.11
max
0
E
ff dEEECY
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GNASH: 241Am ,240Pu
•Nécessaire d’avoir plus de données pour faire d’autres évaluations
Taux de fission relatif de l’241Am par rapport à l’238U
[Vin76] YF 24 686 (1976) [Ale86] YF 43 290 (1986)
Énergie (MeV) GNASH Expérimental
11.5 [Ale86] 2.54 2.45 ± 0.07
14.5 [Vin76] 2.51 2.42 ± 0.06
16.6 [Vin76] 2.34 2.18 ± 0.07
240Pu
241Am
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Extension de la bibliothèque aux photons
Les autres
Bibliothèque
Photons E<25 MeV
HMS-ALICE
Z≤84 Sections efficaces
Produits de fission
Sections efficaces
Z>84
IAEA
155 isotopes
9 isotopes
GNASH
3 isotopes
ABLA
Sources de sections efficaces photonucléaires
•Évaluations de l’IAEA
•Calculs HMS-ALICE
•Amélioration des sections efficaces par l’utilisation de GNASH pour :
– 237Np
– 240Pu
– 241Am
Insertion de distributions des fragments de fission
– Modèle ABLA (GSI)
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ABLA: Résultats pour l’uranium
Bonne reproduction en masse pour l’uranium : en fonction de l’énergie et de l’isotope
238U
235U
15 MeV 25 MeV
Re
nd
em
en
t (%
)
DATA
ABLA
Masse (A) Masse (A)
Re
nd
em
en
t (%
)
ABLA
Excitation du noyau : (,abs) modèle précédent
Traitement semi- empirique de la distribution des fragments de fission
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ABLA : 239Pu
Ajustements des paramètres du modèle : modification d’un puits de potentiel
Étude systématique nécessaire
239Pu
Masse (A)
Ren
dem
ent
(%)
Data
ABLA ( nouveau paramètre)
ABLA
28 MeV
26/01/2005 [email protected]
ABLA : 232Th
Masse (A)
Data
ABLA
E =9 MeV
E =15 MeV
Ren
dem
ent
(%)
Données expérimentales : Rares, larges incertitudes, quelques lacunes
26/01/2005 [email protected]
Extension de la bibliothèque aux photons
Les autres
Bibliothèque
Photons E<25 MeV
HMS-ALICE
Z≤84 Sections efficaces
Produits de fission
Sections efficaces
Z>84
IAEA
155 isotopes
9 isotopes
GNASH
3 isotopes
ABLA
Sources de sections efficaces photonucléaires
•Évaluations de l’IAEA•Calculs HMS-ALICE•Amélioration des
sections efficaces par l’utilisation de GNASH pour :
– 237Np– 240Pu– 241Am
Insertion de distributions des fragments de fission
– Modèle ABLA (GSI)→ Neutrons retardés
Neutrons
retardés
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Extraction des six groupes de neutrons retardés
ABLA : distributions individuelles de fragments de fission
CINDER’90 : calcul des distributions cumulatives
g6.x : identifications des précurseurs classement en six groupes
Utilisation possible de n’importe quelle distribution de fragments de fission
Première utilisation dans le cadre de l’étude de l’activation liée aux neutrons retardés dans la cible de spallation (PbBi) à PSI (Delayed Neutrons in Liquid Metal Spallation Targets, D. Ridikas et al., Proc. Int. Workshop NEMEA-2, 20-23 Oct., 2004, Bucarest, Roumanie)
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Étude de la décroissance par neutrons retardés
Fragments de fission très riches en neutrons → décroissance ou -n
Plus de 300 noyaux précurseurs connusÉtude de la décroissance -n des fragments de fission : test partiel des distributions et contraintes sur le modèle
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Étude de la décroissance par neutrons retardés
•L’émission de neutrons retardés s’écrit :
T1/2 compris entre quelques ms et 100 s
•En physique des réacteurs, regroupés en 6 groupes en fonction du temps de vie. L’émission de neutron s’écrit alors
6
1
exp)(i
dnidn tatYi
prec
dndncdn tPYtY exp)(
igroupe
dnci PYa
i
igroupedndnc
i a
PY
2/1
2ln
Tdn
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Nombre de neutrons retardés par fission: d
•Spectre de décroissance en fonction du temps d’irradiation :
•Cas particuliers:
• A l’équilibre (Tirr>> T1/2)
• Temps d’irradiation très court (Tirr<< T1/2)
i
irriidn TtatY iexp)(
0
)(1
dttYT
a dnirri
id
0dni
id Ya i
iidn tatY exp)(
irri
iidn TtatY iexp1exp)( i
id a
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Résultats d’ABLA pour les neutrons retardés
Temps de vie bien reproduits. Rendements à travailler.
Les résultats sont encourageants mais des progrès restent à faire à différents niveaux : la modélisation dans ABLA et les données sur les précurseurs.
Emission de neutrons retardés par
groupe (U238 15MeV)
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1
1,2
1,4
1 2 3 4 5 6
groupe
neu
tro
ns/
100
fiss
ion
s
Prédiction
Données
Temps de vie moyen des groupes
(U238 15MeV)
0,1
1
10
100
1 2 3 4 5 6
groupe
Tem
ps
de
vie
(s)
Prédictions
Données
Données : Atom. Ener, 20, 268 (1965)
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d en fonction de l’énergie
238UPour les neutrons: d constant puis décroît avec la fission de seconde chance
Pour les photons: même comportement attenduConfirmation expérimentale impossibleComportement prédit par ABLA
Données expérimentales : rares, incertitudes importantesNécessaire de faire de nouvelles mesures et si possible à différentes énergies
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Expériences menées à Bruyères-Le-Châtel
•Étalonnage du détecteur et comparaison à l’efficacité simulée
•Expérience test de mesure de la décroissance en neutrons retardés suite à la fission induite par neutrons de 2 MeV sur l’238U au « 4 MV »
– Mesure de d
– Spectre de décroissance
•Mesure de la décroissance en neutrons retardés suite à la photofission sur l’238U à ELSA
– Mesure de d
– Spectre de décroissance
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Expériences de mesure de neutrons retardés
•Expérience en collaboration avec la DIF/DPTA/SPN
•Dispositif expérimental :– Cible de 400g d’uranium appauvri– Détecteur
• 3He à 4 bars• Longueur active 30 cm• Diamètre 2.5 cm
– De la paraffine comme modérateur – Ensemble détecteur + paraffine blindé par du cadmium
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Étalonnage du détecteur au « 4 MV »
•A l’aide de source de neutrons et d’un faisceau mono-énergétique•Bon accord avec les simulations•Efficacité constante entre 0.1 et 1MeV
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Expérience test au « 4 MV »
•Mesure des neutrons retardés issus de la fission n2MeV+238U
•Trois séries de mesures
– 6s-6s– 25s-25s– 125s-125s
pnd
np
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Nombre de neutrons retardés par 100 fissions
d = 4.410.60 à comparer à
d = 4.660.17 (référence)
•L’incertitude majeure provient de la méconnaissance de l’intensité faisceau.
•Si la production de précurseurs est à l’équilibre
3
3 )0(
Hefiss
Hed N
tN
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Résultats pour la fission induite par neutrons
Rapport ENDF-B VI Expérience
a2/a1 12.85 12.09 ± 8.7
a4/a1 37.12 36.61 ± 30
a3/a2 1.21 0.84 ± 0.47
a4/a2 2.89 3.03 ± 1.16
a4/a3 2.39 3.62 ± 2.03
Résultats encourageants mais il faut améliorer le protocole expérimental
Durée de la prise de données : 4h30
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i
irriiid TtatY exp1exp)(
Influence des temps d’irradiation
Adapter les durées d’irradiation et de décroissance aux
groupes recherchés
Tirr= 0.2sTirr= 5min
Tirr= 5min
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Photofission : Caractéristiques de l’expérience
•Accélérateur d’électron ELSA– Energie : 15 MeV– Intensité : 1 µA– Fréquence de répétition : 5 Hz– Durée de l’impulsion faisceau : 140 µs
•Taux de comptage maximal : 400 cp/s à t=0
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ELSA : Dispositif expérimental
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Flux de photons et nombre de fissions
•Études par différentes méthodes – Chambre à fission (238U)– Irradiation d’un barreau de cuivre naturel– Mesure de dose– Simulation par MCNPX
•En cours d’analyse
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•Deux méthodes possibles
– Irradiation infinie (Tirr>>T1/2) :
– Irradiation infiniment courte (Tirr<<T1/2) :
•Résultats de Nikotin ([Nik65] Atom. Ener, 20, 268 (1965))
•Résultats de Caldwell (NSE 56, 179 (1975)) Emax<12 MeV
Nombre de neutrons retardés par photofission
28.000.3 d
34.089.2
)()(1
3
0
3
3
0
3
Hefiss
He
Heirr
fiss
Heirr
d N
dttN
T
N
dttNT
2.091.2 d
4.01.3 d
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Résultats photofission : 5 min-5 min
Groupe T1/2 T1/2 [Nik65]
1 52.29±4.83 56.2±0.8
2 20.22±0.84 21.3±0.3
3 5.04±0.66 5.5±0.2
4 2.05±0.3 2.15±0.1
Groupe ai ai [Nik65]
1 0.059±0.003 0.061±0.01
2 0.489±0.056 0.489±0.07
3 0.458±0.060 0.545±0.07
4 1.286±0.260 0.970±0.15
Durée de la prise de données : 7h
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Résultats photofission : 5 s-100 s
Groupe T1/2 T1/2 [Nik65]
3 5.76±0.95 5.50±0.20
4 2.14±0.23 2.15±0.10
5 0.64±0.16 0.70±0.06
Groupe ai ai [Nik65]
2 0.489±0.063 0.489±0.07
3 0.460±0.060 0.545±0.07
4 0.927±0.113 0.970±0.15
5 0.465±0.090 0.552±0.08
6 0.359±0.128 0.502±200
Durée de la prise de données : 3h
26/01/2005 [email protected]
Résultats photofission : 140 µs-30 s
Groupe T1/2 T1/2 [Nik65]
5 0.763±0.13 0.70±0.06
6 0.164±0.31 0.19±0.02
Groupe ai ai [Nik65]
4 0.978±0.112 0.970±0.15
5 0.672±0.099 0.552±0.08
6 0.254±0.068 0.502±0.20
Durée de la prise de données : 2h
26/01/2005 [email protected]
Planning expérimental
2005Mesures 238U, 232Th (m ≥ 100 g)Amélioration de l’efficacité du détecteur (augmentation du nombre de détecteurs 3He)Mesures 237Np (m ≥ 5g)
2006Amélioration de l’efficacité du détecteur (seconde augmentation du nombre de détecteurs 3He) ou augmentation intensité faisceau à 10 µAMesures 235U, 239Pu, 240Pu (m ~ 1g)
2007Mesures 241Pu, 242Pu, 241Am (m ~ 1g)
26/01/2005 [email protected]
Amélioration du détecteur
13 cm13 cm
13 cm
Mesures avec des cibles de ~100 g A ~10 g B ~1 g
A) 6 compteurs 3He B) 12 compteurs 3He
C) Augmentation de l’intensité d’ELSA 1µA → 10 µA
26/01/2005 [email protected]
Conclusions sur la bibliothèque
Amélioration du calcul de sections efficaces par la modification du modèle de la photoabsorption dans HMS-ALICE
Évaluations de sections efficaces photonucléaires pour 237Np, 240Pu et 241Am avec GNASH; réévaluations 235U, 238U et 239Pu
Ajout dans ENDF VII
Ajout de toutes les sections efficaces photonucléaires dans la bibliothèque de CINDER’90
Structure en place pour l’ajout des fragments de fission Résultats encourageants pour les distributions en masse
Besoins de plus de données expérimentales pour mieux contraindre le modèle
→ Mesure de neutrons retardés
Première utilisation dans le cadre du calcul d’activation pour le démantèlement du LURE (Orsay)
Mise à disposition de la bibliothèque fin 2005 Extension de la bibliothèque à 150 MeV
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Conclusions sur la partie expérimentale
Mesure du total nombre de neutrons retardés en accord avec d’autres résultats expérimentaux
Spectres de décroissance expérimentaux en accord avec les données de Nikotin
Faisabilité de la mesure du spectre de décroissance des neutrons retardés de photofission à ELSA
Campagne de mesure de la décroissance par neutrons retardés pour d’autres actinides (232Th, 239Pu, …) et à différentes énergies
→ Développement d’un détecteur plus efficace
26/01/2005 [email protected]
Collaboration
•CEA Saclay, DSM/DAPNIA/SPhN
J.C. David, D. Doré, D. Ridikas, A. Van Lauwe
•CEA Bruyères-Le-Châtel– DPTA/SPN : X. Ledoux, M. Petit, J.M. Laborie,
C. Varignon, N. Arnal– DPTA/SP2A : L’équipe d’ELSA, L’équipe du « 4 MV »
•GSI (Darmstadt)
K.H. Schmidt, A. Kelic
•LANL, T-16
M. Chadwick, B. Wilson, M. Blann, P. Young
26/01/2005 [email protected]
Résultat d