impact des rayonnements ionisants sur les...

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Impact des rayonnements ionisants sur les matériaux G. SATTONNAY Université Paris Sud CSNSM-IN2P3, CNRS Orsay, France Journées thématiques « Le vide en milieux ionisants » - 22 au 24/11/2017 GANIL Caen Réseau des Technologies du Vide

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Impact des rayonnements

ionisants sur les matériaux

G. SATTONNAY

Université Paris Sud CSNSM-IN2P3, CNRS Orsay, France

Journées thématiques « Le vide en milieux ionisants » - 22 au 24/11/2017 – GANIL Caen Réseau des Technologies du Vide

PLAN

• Généralités sur les matériaux :

Principales classes de matériaux : propriétés, microstructures et défauts

• Interaction rayonnements ionisants / matière : point de vue des « rayonnements »

• Processus d’endommagement : point de vue du matériau

Principales classes de matériaux

Matériaux classés en fonction de la manière dont les atomes sont liés entre eux

Classe de matériaux

Propriétés (mécaniques, électriques,…)

Liaison chimique

Les liaisons fortes

Fe, Ni, Co

VAN DER WAALS

LIAISON HYDROGENE H2O, N2, Cl2

IONIQUE NaCl, MgO, Al2O3

METALLIQUE Cu, Na, Ag

COVALENTE C (diamant), Si, Ge

cellulose

graphite

SnCl2

CsCl

mica

SiO2

Cr

Sn

As

AsGa

échanges d’e- et interaction coulombienne entre les cations et les anions

partage d’e- pour que la dernière couche soit de type

ns2np6 (gaz rare)

les e- de valence sont détachés des atomes et

répartis (délocalisés) dans une mer d’électrons

qui maintient les cations ensemble;

Fe, Ni, Co

VAN DER WAALS

LIAISON HYDROGENE H2O, N2, Cl2

IONIQUE NaCl, MgO, Al2O3

METALLIQUE Cu, Na, Ag

COVALENTE C (diamant), Si, Ge

cellulose

graphite

SnCl2

CsCl

mica

SiO2

Cr

Sn

As

AsGa

Les liaisons faibles

interactions entre des moments dipolaires

Les grandes classes de matériaux

Fe, Ni, Co

VAN DER WAALS

LIAISON HYDROGENE H2O, N2, Cl2

IONIQUE NaCl, MgO, Al2O3

METALLIQUE Cu, Na, Ag

COVALENTE C (diamant), Si, Ge

cellulose

graphite

SnCl2

CsCl

mica

SiO2

Cr

Sn

As

AsGa

Métaux

résistants, ductiles, conducteurs électriques

et thermiques, brillants lorsque polis

METAUX

Céramiques

Iono-covalentes;

combinaisons de métaux ou

de semi-conducteurs avec les

éléments C, N, O (carbures,

nitrures, oxydes);

durs, fragiles, isolants (e.g.

porcelaine, verres) CERAMIQUES

Semi-conducteurs

Liaison covalente;

propriétés électriques dépendent de la

présence d’éléments dopants ajoutés en très

petites quantités

SEMI CONDUCTEURS

POLYMERES

Polymères

molécules liées par des liaisons covalentes et des forces de van

der Waals; ils sont généralement basés sur les atomes de C et H;

se décomposent à basse température (100-400 °C) et sont légers

Solide Force Fusion Conductivité électrique

Dureté

Ionique Ion-ion Haute à très

haute

Isolant Dur et cassant

Covalent Liaisons covalentes

Très haute

Semiconducteur / isolant

Très dur

Métal Liaisons métalliques

Variable Conducteur Ductile

Moléculaire Van der Waals

Basse Isolant Mou à cassant

Relation liaison chimique - propriétés

Joint de grain

Matériau cristallin: les atomes sont organisés selon un arrangement périodique

Etat amorphe: solide désordonné – pas d’organisation des atomes les uns par rapport aux autres

(pas d’ordre à longue portée mais il existe à courte portée)

Organisation structurale : Cristal et amorphe

Cristallin Amorphe

Ordre à grande distance

Ordre local

Polymères = macromolécules

se ramollit d'une façon répétée lorsqu‘il est chauffée au-dessus d'une certaine température, mais qui, au-dessous, redevient dure

deviennent solides irréversiblement, le plus souvent après chauffage

polymère présentant des propriétés « élastiques », supporte de très grandes déformations avant rupture (caoutchouc)

Métaux et alliages métalliques=solides cristallins

Exemples :

• Laiton (jusque 38 % atomiques Zn dans Cu)

• Alliages Aluminium (AU4G ou série 2017….)

• Acier inoxydable (plus de 12 % atomiques de Cr dans Fe)

• Acier inox austénitique (316L….)

Métaux et alliages

CC (Fe a, Cr, W) CFC (Al, Cu, Ni, Fe g)

Fe a

HCP (Ti, Zr)

Céramiques

Structure NaCl MgO, CaO, NiO

Elaboration par frittage: porosité résiduelle

Nd2Zr2O7

Gd2Ti2O7

Structure corindon Al2O3

Céramiques=solides cristallins ou amorphes (verres)

Thèse Sellami Université Paris Sud (2015)

12

Du cristal parfait au cristal réel : les défauts

Les différents types de défauts

Cristal réel = cristal parfait + défauts

cristallographie 0 dimension = défauts ponctuels

- lacune

- interstitiels

- atomes étrangers en

insertion ou

substitution

1 dimension = défauts linéaires

- dislocations

2 dimensions = défauts

surfaciques

- joints de grains

- boucles de dislocation

- macle

3 dimensions

- précipités

- inclusions

→ La présence de défauts déterminent de nombreuses propriétés mécaniques (résistance, dureté…) et physiques (conductivité,…)

Dislocations = défauts linéaires

La dislocation :

une perturbation linéaire de

l'arrangement des atomes

Insertion d’un ½ plan

dislocation coin

Rôle fondamental des dislocations :

mouvement des dislocations → déformation plastique des métaux

plus les dislocations sont mobiles, plus le matériau est ductile

PLAN

• Généralités sur les matériaux :

Principales classes de matériaux : propriétés, microstructures et défauts

• Interaction rayonnements ionisants / matière : point de vue des « rayonnements »

• Processus d’endommagement : point de vue du matériau

Généralités sur les rayonnements

Rayonnement

Non Ionisant => Electromagnétique

λ>0.1 mm

Ionisant => Electromagnétique

λ<0.1 mm

Particules => Non chargées

=> Chargées => Légères

=> Lourdes

Ondes radio,

UV, visibles,

IR, micro-

ondes

Photons X, γ

Neutrons

Electrons (β-, β+)

α, p, d, PF

Rayonnement ionisant si E > 12,4 eV (Foos)

Particules chargées → interactions coulombiennes avec les e- et les noyaux des atomes → collisions fréquentes → l’énergie est perdue de façon quasiment continue → la particule s’arrête après une distance finie dans la matière → définition d’un parcours (« range ») → rayonnements directement ionisants

Généralités sur les rayonnements

Photons et les neutrons → pas de charge → pas d’interaction entre 2 événements « catastrophiques » → probabilité de traverser la matière sans interaction → pas de «parcours » → rayonnements indirectement ionisants

Le pouvoir d'arrêt représente la quantité d'énergie perdue par le projectile incident par unité de longueur parcourue dans le matériau cible considéré (collisions binaires, élastiques et inélastiques)

On considère une faible épaisseur Δx du matériau cible dans laquelle la particule incidente perd l'énergie ΔE en raison des nombreuses interactions avec les atomes. - Lors d'une seule collision, la particule transmet l'énergie T (Tmin < T < Tmax ) à un noyau ou un électron de la cible. L'énergie moyenne <T> transférée en une interaction est :

σtot correspond à la section efficace totale. dσ est la section efficace différentielle de transfert d'énergie (la probabilité que la particule transfère l'énergie comprise dans l'intervalle [T;T+dT] à un atome de la cible).

- Soit <N> le nombre moyen d'interactions induites par la particule incidente sur l'épaisseur Δx

Généralités sur les rayonnements

Perte d’énergie et pouvoir d’arrêt

N/V = nombre de centre diffuseur par unité de volume

Perte d’énergie moyenne sur l’épaisseur Dx:

Pouvoir d’arrêt:

Pouvoir d’arrêt nucléaire (collisions élastiques avec les noyaux de la cible)

Pouvoir d’arrêt électronique (collisions inélastiques avec les électrons du cortège électronique des atomes de la cible)

Généralités sur les rayonnements

- Pas de changement interne des partenaires (atomes cibles-projectiles) lors de la collision

- Ec conservée Excitation et ionisation des partenaires

de la collision

Le flux f est le nombre de particules incidentes bombardant une cible par unité de temps et de surface de l’échantillon. Unité : nombre de particules.cm-2.s-1 La fluence F correspond à l'intégration sur la durée t de l'irradiation du flux (F = f t ). Unité : nombre de particules.cm-2

Flux et fluence

La dose D et le débit de dose I

La dose absorbée D par un échantillon de matière irradiée correspond à la quantité d'énergie déposée par la particule incidente par unité de masse de cet échantillon. Unité : Gray (1 Gy = 1 J.kg-1).

Le débit de dose I correspond à la quantité d'énergie déposée par la particule incidente par unité de masse de matière et de temps. Unité : Gy.s-1

Généralités sur les rayonnements

Interactions photons-matière

Interactions photons-matière

1) Aucune interaction

4) Photon absorbé en cédant tout son énergie : effet photoélectrique Cascades d’électrons secondaires

E=hn

E=hn

E=hn

E=hn

E’=hn

E’=hn

E’ < E hn’ < hn 3) Photon dévié avec transfert partiel

d’énergie au milieu : effet Compton

2) Photon diffusé sans transfert d’énergie = diffusion Rayleigh

Lorsqu'un faisceau de photons g (ou X) traverse un milieu, son intensité décroît en fonction de l’épaisseur traversée suivant une loi exponentielle :

μ le coefficient linéique d’atténuation x épaisseur traversée

Interactions photons-matière

- diffusion inélastique avec conservation de l'énergie cinétique globale - un photon incident entre en collision avec un électron de conduction d'un atome - l'électron est éjecté de l'atome, qui est donc ionisé tandis qu'un photon est diffusé

Effet Compton

E = hn =hc/l

Ec = E0-E

E0 = hn0

=hc/l

Interactions photons-matière

1) Aucune interaction

4) Photon absorbé en cédant tout son énergie : effet photoélectrique Cascades d’électrons secondaires

E=hn

E=hn

E=hn

E=hn

E’=hn

E’=hn

E’ < E hn’ < hn 3) Photon dévié avec transfert partiel

d’énergie au milieu : effet Compton

2) Photon diffusé sans transfert d’énergie = diffusion Rayleigh

Lorsqu'un faisceau de photons g (ou X) traverse un milieu, son intensité décroît en fonction de l’épaisseur traversée suivant une loi exponentielle :

μ le coefficient linéique d’atténuation x épaisseur traversée

Interactions photons-matière

- émission d'électrons par un matériau soumis à l'action de la lumière

Effet photoélectrique

Ec = E0-W

E0

Ec = E0 - WK

E> 10 MeV - réactions photonucléaires - création de paires e- e+

(matérialisation)

Globalement : mise en mouvement e- → irradiation interne par des e-

ce phénomène intervient lorsqu’un photon pénètre dans le champ coulombien d’un noyau: Conversion en une paire électron-positron qui s’annihile ensuite en 2 photons γ d’énergie 511 keV.

L’effet photoélectrique est important pour des éléments lourds (Z grand) et à basse énergie

Interactions photons-matière

L’irradiation g peut se voir comme une irradiation interne par des électrons ayant un spectre d’énergie étalé depuis zéro jusqu’à une certaine fraction de l’énergie des g (Emax)

Source 60Co : photons g d’énergie E= 1,33 MeV Emax (e- Compton) = 1,11 MeV (83 % de l’énergie des photons incidents)

me = masse de l’électron

c = célérité de la lumière dans le vide h= constante de Planck

Interactions photons-matière

Interactions électrons-matière

Interactions électrons-matière

Pertes d’énergie par collisions élastiques (déviations importantes de la trajectoire des électrons)

Pertes d’énergie par excitations ou ionisations (choc inélastique avec un électron du milieu traversé)

Perte d’énergie par émission de rayonnement (rayonnement de freinage ou Bremsstrahlung): e- = particule relativiste et de faible masse

Interactions électrons-matière

Pertes d’énergie par collisions élastiques (déviations importantes de la trajectoire des électrons)

)2

2

max2

22

cm

cmEET

c

eee

Ee = E’e + T

v e v c = 0

m e , E e m c

v e ’, E e ’

v c ’, T

q 1

q 2

Interactions électrons-matière

Pertes d’énergie par collisions inélastiques (choc inélastique avec un électron du milieu traversé) → Emission électrons secondaires

Interactions électrons-matière

Perte d’énergie par émission de rayonnement (rayonnement de freinage ou Bremsstrahlung) :

Une particule chargée perd de l’énergie par émission de radiation électromagnétique quand sa vitesse change

Au delà d’une énergie dite critique Tc, la perte d’énergie par rayonnement de freinage devient prépondérante

Toute particule chargée rapide peut perdre une partie de son énergie en interagissant avec le champ coulombien des noyaux du milieu traversé → elle y est soumise à une accélération et est déviée de sa trajectoire initiale → émission de photon

Interactions neutrons-matière

• Les neutrons sont des particules neutres → pas d’interactions coulombiennes comme les particules chargées

• Les neutrons ne vont interagir qu’avec les noyaux via les forces nucléaires → les sections

efficaces sont faibles → les neutrons sont des particules très pénétrantes

• les neutrons sont des particules indirectement ionisantes comme les photons → ils peuvent produire des particules secondaires chargées qui sont directement ionisantes

Interactions neutrons-matière

2 types d’interactions : 1.Diffusion: Modification de l’énergie et de la trajectoire du neutron mais le noyau conserve un nombre de protons et de neutrons identique

2.Absorption: Modification du noyau cible → émission de rayonnements secondaires

•Une particule chargée (p, a) → (n,p) ou (n, a) • Un rayonnement g (absorption électromagnétique ou radiative) → (n, g) •Des produits de fission → (n,f)

Interactions neutrons-matière

Transmutation

)

.4T

2Max n

cn

cn Emm

mm

Diffusion élastique

En-T

En T

Li) (n, B 710 a

Interactions ions-matière

Ions de Basse énergie

interactions élastiques entre les ions incidents et

les atomes de la cible.

cascades de déplacements

atomiques

Interactions ions-matière

6

High-energy ions Low-energy ions

continuous ion tracks

discontinuous ion tracks

dense damage cascades

individual defects

Figure 3

High-energy ions Low-energy ions

continuous ion tracks

discontinuous ion tracks

dense damage cascades

individual defects

Figure 3

High-energy ions Low-energy ions

continuous ion tracks

discontinuous ion tracks

dense damage cascades

individual defects

Figure 3

High-energy ions Low-energy ions

continuous ion tracks

discontinuous ion tracks

dense damage cascades

individual defects

Figure 3

High-energy ions Low-energy ions

continuous ion tracks

discontinuous ion tracks

dense damage cascades

individual defects

Figure 3

High-energy ions Low-energy ions

continuous ion tracks

discontinuous ion tracks

dense damage cascades

individual defects

Figure 3

High-energy ions Low-energy ions

continuous ion tracks

discontinuous ion tracks

dense damage cascades

individual defects

Figure 3

High-energy ions Low-energy ions

continuous ion tracks

discontinuous ion tracks

dense damage cascades

individual defects

Figure 3

IONS

Energie (MeV)10-2 10-1 100 101 102 103 104 105

Pe

rte

d'é

ne

rgie

(ke

V/n

m)

Perte d'énergie nucléaire

Perte d'énergie électronique

Collisions nucléaires

Pouvoir d’arrêt nucléaire (Sn)

Ions de Haute énergie

Excitations électroniques

Pouvoir d’arrêt électronique (Se)

interactions inélastiques entre les ions incidents et les électrons des atomes de la

cible (excitations et ionisations).

IONS

traces latentes

Variation du pouvoir d’arrêt en

fonction de l’énergie des

particules incidentes

particules

alpha

(~5 MeV)

fragments

de fission

(~100MeV)

Simul.

neutrons

Vitesse de l'ion log v1

Forc

e d

'arr

êt lo

g (

-dE

/dx)

Pouvoir d'arrêt balistique

Pouvoir d'arrêt électronique

Kr (100 MeV)

Kr (100 KeV)

Kr (10 GeV)

• Contributions élastiques et inélastiques

Perte d’énergie des ions en fonction de leur vitesse

Vitesse de l’ion

v1

Etat de charge d’équilibre

Perte d’énergie moyenne

v1 >> ve Totalement

épluché DEe >> DEn

v1 < ve Partiellement

épluché DEe > DEn

v1 << ve Faible

épluchage DEn > DEe

Vitesse de l’ion/cible v1 à comparer à la vitesse quadratique moyenne de ses électrons ve = <ve

2>1/2 = vB Z12/3

Pic de Bragg

vB Z12/3

Pic de Bragg : v1 <ve2>1/2 = vB Z1

2/3 le pouvoir d’arrêt est maximal: la section efficace augmente mais la charge effective du projectile diminue (l’équilibre est atteint au pic de Bragg)

PLAN

• Généralités sur les matériaux :Principales classes de matériaux : propriétés, microstructures et défauts

• Interaction rayonnements ionisants / matière : point de vue des « rayonnements »

• Processus d’endommagement : point de vue du matériau

Dégradation des polymères

• Les polymères sont toujours dégradés par les rayonnement ionisants

• Les chocs élastiques ne sont pas à prendre en compte

• Le paramètre d’irradiation est la dose absorbée (quantité d’énergie

absorbée par le matériau par unité de masse)

• Ils sont sensibles aux effets de densité d’ionisation (effets de TEL ou

(dE/dx)e)

Aude Ventura, Thèse Université de Caen (2013) Nicolas Dély, Thèse Université de Caen (2005) Dominique Corbin Université de Caen (2001)

Dégradation des polymères

Ionisation Molécule se décompose en un radical libre et un radical ionique

L’atmosphère d’irradiation (présence ou absence d’oxygène) est capitale: réactions compétitives peuvent se produire (oxygène dissous dans le polymère : radio oxydation)

Influence de la dose d’irradiation

Recombinaison des radicaux (compétition entre

génération et recombinaison)

Un radical =espèce chimique possédant un ou plusieurs électrons non appariés sur sa couche externe.

Processus en 3 étapes:

-Ionisation : création de radicaux (espèces très réactives) → conduisent à des groupements chimiques stables (défauts) soit dans la chaîne macromoléculaire, soit sous forme de gaz.

- Polyéthylene irradié sous vide ou en atmosphère inerte : formation des doubles liaisons C=C (alcènes), des réticulations et/ou des scissions de chaînes (dégradation)

−CH=CH2

H2 gaz majoritairement créé sous électrons, rayonnements g ou ions de faibles TEL (< 6MeV.cm2.mg-1)

Dégradation des polymères

Réticulation = Branchement de chaînes de polymères entre elles par des ponts ou liaisons chimiques

La structure du polymère influence le rapport scission/réticulation

p(VDF-co-HFP) ou Viton ®

poly(fluorure de vinylidène - co - hexafluoropropylène)

scission de chaînes insignifiante pour D < 10 kGy. réticulation prédomine pour D>1500 kGy (e-)

Dégradation des polymères

PVDF = polyfluorure de vinylidène

Propriétés mécaniques d’un PVDF et de ses copolymères en fonction de la dose reçue. Rayons g sous vide

Dégradation des polymères: Évolution des propriétés mécaniques sous irradiation

diminution de la déformation à rupture lorsque la dose augmente

réticulation du PVDF lorsque les doses deviennent importantes.

Le matériau devient plus dur et cassant après irradiation

Dargaville, T. R.; Celina, M.; Clough, R. L. Evaluation of vinylidene fluoride polymers for use in space environments : Comparison of radiation sensitivities. Radiation Physics and Chemistry 2006, 75, 432-442.

Dégradation des polymères: Évolution des propriétés mécaniques sous irradiation

Dégradation des polymères: Émission de gaz

G =rendement de formation

Endommagement par chocs élastiques: métaux et céramiques

Chocs élastiques induits par électrons, neutrons, ions

Création de défauts par chocs élastiques

Electrons : uniquement paires de Frenkel lacune-interstitiel

Ions lourds de basse énergie ou neutrons : cascades de déplacement

Si T > Ed (énergie de seuil de déplacement) l’atome cible peut quitter son site cristallin → création d’une paire de Frenkel (lacune-interstitiel)

Ed = 10-80 eV (25 eV souvent pris par tradition)

Modèle des sphères dures de Kinchin et Pease

Pour une énergie transmise grande devant Ed, l'atome éjecté (PKA) transmet une partie de son énergie aux autres atomes du réseau... ... qui, eux même peuvent déplacer d'autres atomes. → L'atome primaire va induire une cascade de déplacements.

)

)

)

0 si : pas d'autre atome déplacé

1 si 2 : un atome de plus est déplacé

si 2 : plusieurs atomes sont déplacés2

d

d d

d

d

N T T E

N T E T E

TN T T E

E

>

> >

G. H. Kinchin and R. S. Pease, Report on Progress

in Physics 18, 1 (1955)

Création de défauts par chocs élastiques

dpa = nbre d’atomes déplacés / nbre total d’atomes

Le nombre de dpa surestime la quantité de défauts : pas de prise en compte de l’influence de la température mais permet de quantifier le nombre de défauts initialement créés

Évolution des défauts ponctuels au cours du temps

1-Disparition des défauts sur des puits

Puits = dislocations, interfaces, joints de

grains, cavités

2-Aggrégation des défauts ponctuels

Amas de lacunes

(2D=boucles de dislocation lacunaire; 3D=cavités)

Amas d’interstitiels

(boucles de dislocations interstitielles)

Dans le cas général : les défauts ponctuels créés par irradiation vont se recombiner en

se déplaçant sur de grandes distances (par diffusion)

Évolution des défauts ponctuels : modifications microstructurales

Les boucles de dislocations

La formation de cavités et le

gonflement

Acier inoxydable austénitique irradié par des

ions Ni+ de 500keV à 600°C (L. Boulanger)

10 dpa 25 dpa

100 nm

Evolution de la microstructure : cas de ZrO2 cubique irradié avec des ions Au de 4 MeV à Tamb

(endommagement balistique)

Amas de défauts

Boucles de dislocation

b=a/2<110>

0,3 dpa

5 dpa

100 nm

Réseau dense

de dislocations

10 dpa

100 nm

50 nm

Longues dislocations

b=a/2<011>

S. Moll, et al. - J. Appl. Phys. 106 (2009)

100 nm

100 dpa

Evolution des propriétés mécaniques induite par irradiation

Evolution des propriétés mécaniques induite par irradiation

Gonflement

- Transmutation

- Formation d’hélium gazeux

- Formation et croissance de cavités

Evolution des propriétés mécaniques induites par irradiation

Agrégats d’atomes de cuivre dans un acier irradié au neutron :

précipitation du à la diffusion accélérée par irradiation

(simulation et analyse à la sonde atomique)

Evolution des propriétés mécaniques induites par irradiation

- Les mécanismes de fragilisation

Peaks of virgin samples are the

(222) and (400) reflections

from the cubic C phase.

Gd2O3 irradiated with 4 MeV Au2+

26 28 30 32 34

-11

2B

-31

0B

00

3B-4

02

B

40

1B

22

2C

11

1B

40

0C

22

2C

Inte

ns

ity

(a

rb.

un

its

)

2q degrees)

virgin

0.8x1015

2x1015

7.5x1015

1x1016

2.3x1016

XRD Gd2O

3

XRD patterns of Gd2O3 irradiated with 4 MeV Au2+

ions at increasing fluences

C -> B

Several new diffraction peaks

appear corresponding to the

monoclinic phase.

REI - July 2017 Suheyla BILGEN

Changements de phase dans les céramiques:

Endommagement par excitation électronique

métaux et céramiques

Les métaux sont peu sensibles aux ionisations :

é- du métal éjecté, compensé rapidement par les é- libres du métal

=> mise en vibration du réseau => pas d’autres effets que de l’échauffement

(rapidement dissipé car métaux bon conducteur thermique)

→ Effets des excitations électroniques dans les isolants (céramiques)

Zhang et al J. Mater. Res. 25 (2010) 1345

Endommagement engendré par l’excitation électronique – Pointe thermique

Température calculée le long de la trajectoire

pour des ions d’énergie 2.7 GeV

ions dans UO2

(T. Wiss et al.)

Changements de phases : cristal → amorphe ou cristal → cristal

Production de défauts

TRACES (TEM) : Gd2Ti2O7 irradié avec 120-MeV U (f=2x1011 cm-2)

Jozwik-Biala, Jagielski , Arey, Kovarik, Sattonnay, Debelle, Monnet, Thomé Acta Mater (2013)

50

nm

IONS

50

nm

10 nm

50

nm

10 nm

20 nm

TRACES LATENTES (MET) : cas de Gd2Ti2O7

Sattonnay et al Acta mater. (2012)

C. Grygiel et al. / Acta Materialia 140 (2017) 157-167

single crystal irradiated by 92 MeV Xe with 2x1014 ions/cm2 and the diffraction patterns corresponding to the two zones: amorphous at the surface and crystalline in depth.

Recouvrement de traces : amorphisation de Al2O3

XRD RAMAN

C-form

B-form

XRD patterns of Gd2O3

irradiated with a 94 MeV Pb

ions at different fluences

Raman spectra of Gd2O3

irradiated with a 94 MeV Pb

ions at different fluences

Electronic excitation regime

Gd2O3 - 94 MeV Pb – XRD and Raman

G. Sattonnay, S. Bilgen Phys. Status Solidi B 253, 2110–2114 (2016)

Traces – d~4nm

Dislocations le long de la

trajectoire de l’ion • Augmentation de la

densité de dislocations

• Conservation de la

structure cubique

50 nm

100 nm

AFM micrograph obtained from a cubic zirconia

single crystal irradiated with 940-MeV Pb ions at a

fluence of 1010 cm-2

EFFETS DES EXCITATIONS ÉLECTRONIQUES - YSZ

Protubérances en surface

Expulsion de matière

Faible fluence : impacts individuels Forte fluence : recouvrement des traces

Se (keV/nm)

20 30 40 50 60

R2 (

nm

2)

0

5

10

15

20

Au(200 MeV)

Pb(100 MeV)

I(120 MeV)

U(2.6 GeV)

Pb(940 MeV)

Xe(870 MeV)

HAUTEVITESSE

BASSEVITESSE

SEUIL DE FORMATION DES

TRACES

Basse vitesse

SeT ≈ 20 keV/nm

Haute vitesse

SeT ≈ 29 keV/nm

Il existe un seuil en Se en dessous duquel on

n’observe pas de traces (T > Tfusion)

EFFETS DES EXCITATIONS ÉLECTRONIQUES - YSZ

PULVERISATION

Rendement de pulvérisation:

La pulvérisation débute à partir

d’un certain seuil en énergie

E < 1 keV 1 keV< E < 100 keV

Mécanismes

d’éjection

100 keV > E

U=chaleur de sublimation

P. Sigmund, Physical Review. 184, 383 (1969)

Energie des particules

pulvérisées

PULVERISATION

Efficacité énergétique de

pulvérisation

PULVERISATION

PULVERISATION AVEC DES IONS LOURDS DE HAUTE ÉNERGIE

PULVERISATION AVEC DES IONS LOURDS DE HAUTE ÉNERGIE

• Code de simulation SRIM (Stopping and Range of Ions in Matter)

– Le code TRIM (Transport of Ions in Matter) calcule les interactions d’un projectile (ion ou atome neutre) avec un solide comprenant des atomes au repos

– TRIM fait partie d’un code général appelé SRIM (www.srim.org) et fonctionne sous Windows

– Les calculs sont basés sur une méthode statistique (dite de Monte Carlo): un projectile énergétique impacte la surface d’un solide et la trajectoire du projectiles et de tous les atomes déplacés (atomes de recul) dans le solide sont calculées

Simulation numérique de l’endommagement – Code calcul SRIM

Irradiation de UO2 avec des ions Xe de 70-MeV simulation MC (code SRIM)

Trajectoires

Irradiation de UO2 avec des ions Xe de 70-MeV simulation MC (code SRIM)

Irradiation de UO2 avec des ions Xe de 70-MeV simulation MC (code SRIM)

0 2 4 6 8

0

5

10

15

20

25

Pert

e d

'én

erg

ie (

ke

V/n

m)

Profondeur (µm)

électronique nucléaire

Xe 70 MeVdans UO2

Excitation électronique prépondérante en début de parcours

Cascades de collisions dans UO2 : impact d’un atome de recul , cas du Th de 100

keV

0 10 20 30 40 50

0

1

2

3

4

5

6

Nucléaire

Electronique

Po

uvo

ir d

'arr

êt

(ke

V/n

m)

Profondeur (nm)

Th 100 keV dans UO2

Ion He de 4,2MeV dans UO2

0 2 4 6 8 10 12 14 16

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

Pe

rte

d'é

ne

rgie

(ke

V/n

m)

Profondeur (nm)

électronique

nucléaire a 4,2 MeV

dans UO2

CONCLUSION

• L’irradiation modifie les propriétés des matériaux

• L’irradiation accélère certains mécanismes de vieillissement

• Mode d’endommagements spécifiques

• Prise en compte de l’endommagement par irradiation afin de

prédire la durée de vie des matériaux en conditions de service

Vitesse de l'ion log v1

Forc

e d

'arr

êt lo

g (

-dE

/dx)

Pouvoir d'arrêt balistique

Pouvoir d'arrêt électronique

Kr (100 MeV)

Kr (100 KeV)

Kr (10 GeV)

• Contributions élastiques et inélastiques

Perte d’énergie des ions en fonction de leur vitesse

Vitesse de l’ion

v1

Etat de charge d’équilibre

Perte d’énergie moyenne

v1 >> ve Totalement

épluché DEe >> DEn

v1 < ve Partiellement

épluché DEe > DEn

v1 << ve Faible

épluchage DEn > DEe

Vitesse de l’ion/cible v1 à comparer à la vitesse quadratique moyenne de ses électrons ve = <ve

2>1/2 = vB Z12/3

Pic de Bragg

vB Z12/3

Pic de Bragg : v1 <ve2>1/2 = vB Z1

2/3 le pouvoir d’arrêt est maximal: la section efficace augmente mais la charge effective du projectile diminue (l’équilibre est atteint au pic de Bragg)

• Caractéristiques principales – Très grande vitesse: interactions (presque) uniquement électroniques

- pouvoir d’arrêt augmente lorsque v1 diminue (section efficace augmente car la durée effective de la collision augmente)

– Autour de v1 <ve2>1/2 = vB Z1

2/3 le pouvoir d’arrêt est maximal: la section efficace augmente mais la charge effective du projectile diminue (l’équilibre est atteint au pic de Bragg)

– Lorsque v1 < vB Z12/3 la perte d’énergie électronique est proportionnelle

à la vitesse de l’ion

– A très basse vitesse, les interactions élastiques ion-atome dominent le pouvoir d’arrêt (mais les interactions inélastiques existent encore)

Perte d’énergie des ions en fonction de leur vitesse