LABORATOIRE DE PHYSIQUE DES LASERS
Photonique Photonique Organique et Organique et
NanostructureNanostructure
LASER ORGANIQUE LASER ORGANIQUE À BASE DE MICROCAVITÉ À À BASE DE MICROCAVITÉ À
CRISTAUX PHOTONIQUES 2DCRISTAUX PHOTONIQUES 2D
François Gourdon
Directeur de thèse : Pr Alexis Fischer, Pr Azzedine BoudriouaEncadrement : MCF Nathalie Fabre
Laboratoire de Physique des Lasers - CNRS - Université Paris 13 Villetaneuse, France
ANR OLD-TEA 090701
Plan de l’exposé
Introduction / Contexte
Conception numérique et réalisation technologique des structures
Optimisation de la microcavité à CP 2D
Optimisation de la microcavité laser hybride organique-inorganique
Fabrication de microcavité à cristal photonique
Processus technologique
Insertion des matériaux organiques
Caractérisation optique de l’émission des microcavités lasers
Description et principe du banc expérimental
Résultats et discussion des microcavités à cristal photonique et des
microcavités hybrides organiques-inorganiques
Conclusion / Perspectives
2
Introduction
► Les lasers organiques
3
Le pompage électrique d’un laser organique n’a pas encore été démontré
Avantages : Matériaux organiques bons candidats comme milieu à gain Flexibilité mécanique Faible coût de production Source accordable sur tout le spectre visible
Inconvénients : Nécessite une source optique extérieure Photodégradation de la couche organique Pompage en continu difficile
Introduction
► Problèmes liés au pompage électrique
4
Problèmes optiques : Faible indice de réfraction des organiques (n=1.7) Absorption des photons par les électrodes Des pertes par annihilation Singulet-Triplet (TTA)
Problèmes électriques : Absorption polaronique Faible mobilité des porteurs de charge Faible densité de courant des OLED (<1A/cm² en regime continu)
Objectifs : Placer le matériau organique dans un résonateur Diminuer le seuil laser Viser le pompage électrique impulsionnel
Vers la diode laser organique
► Le laser organique
5
Optics Express, 14, 20, 9211-9216, 2006
Materials Science and Engineering: B, 149, 3, 266-269, 2008
Appl. Phys. Lett. 87, 181108-181111, 2005
Les résonateurs planaires (DFB/DRB) 1D et 2D
Les micro-disques
Les microcavités verticales
‐ Quelle hétérostructure organique?
‐ Quel type de résonateur?
‐ Comment optimiser les propriétés optiques et électriques?
Vers la diode laser organique
6
Emission by the edge nanoimprint optical pumpingChristiansen and al., Appl. Phys. Lett. 93, 231101
Emission by the resonant mode thermally evaporated optical pumpingKitamura and al., Appl. Phys. Lett. 87, 151119 (2005)
L’effet laser dans un cristal photonique organique à 2D
Démonstration : Microcavité laser à base de cristal photonique 2D
hybride organique-inorganiqueConfiguration planaire
Directional lasing oscillation of 2D organic PC lasers at several photonic band gapsM. Notomi and al., Appl. Phys. Lett. 78, 1325 (2001)
Défaut dans une membrane pompage optique
DFB - Pompage optique
Vers la diode laser organique
► Approche empirique
7
Représentation graphique des différentes expériences lasers avec des matériaux organiques
rapportées dans la littérature
Nécessite une densité de courant de :- 100 A/cm² en AC- 0.1 A/cm² en DC
Densité de courant équivalente à la densité d'excitation en pompage optique en fonction du facteur de qualité par :
th thq
J Ih
Estimation du facteur de qualité :- Q ~ 104 en AC- Q ~ 3.104 en DC
8
Conception
Théorique : • Caractéristique de la microcavité à cristal photonique (CP)• Recherche d’un haut facteur de qualité
Configuration :• Design optimisé• Matériau organique dans une microcavité
Réalisation
9
Paramètres de la microcavité
Spectre de PL d’un matériau organique
Cristal photonique 2D (mode TE)
500 600 700 8000
10k
20k
30k
40k
50k
60k
Longueur d'onde (nm)
Inte
nsité
(u.
a.)
Fré
quen
ce n
orm
alis
ée
► Longueur d’onde d’émission Emission centrée à λ~650 nm
► Matériau Substrat diélectrique : Si3N4
Transfert du CP dans la couche organique
► Paramètres Choix de la maille du réseau et du
facteur de remplissage
Modification de la BIP en fonction du type du réseau
- Réseau : triangulaire- Confinement latéral : Si3N4/ trous
Γ ΓK M
Optimisation de la cavité à cristal photonique sans matériau organique
10(1)Réf : J. Phys. D: Appl. Phys. 40 (2007) 2629-2634
► Simulation numérique FDTD 3D : LumericalDétermination de la BIP sur la plage d’émission : ~[590 nm;680 nm]Evaluation du facteur de qualité Q~/Δ avec émission ~630 nm
► Différentes typologies étudiées :Variation locale de la géométrie du réseau en bord de cavitéStructures alternatives
Type de cavité QLongueur d’onde d’émission (nm)
H2 ~1000 642
L3 ~1000 620
Heterostructure(1) ~3000 646
Modification local~670
0645
Paramètres :a = 250 nmr = 75 nmr’ = 60 nma’ = 210 nm
Influence du matériau organique sur la microcavité
Simulation de la microcavité hybride organique-inorganique Analyse en fonction de la profondeur de gravure (HD) Analyse en fonction de l’épaisseur d’organique
11
SiO2
Si3N4Si3N4
Orga Orga
HD
n(Si3N4) = 1.85norganique= 1.7n(SiO2) = 1.465eorganique= 150, 265 et 300 nme(Si3N4) = 440 nm
Paramètres:a = 250 nmr = 75 nmr’ = 60 nma’ = 210 nmHD = 0 à 300 nm
Influence du matériau organique sur la microcavité
12
SiO2
Si3N4Si3N4
Orga Orga
HD
0 50 100 150 200 250 3000
200
400
600
800
1000
1200
1400
150 nm d'organique 265 nm d'organique 300 nm d'organique
Profondeur de gravure (nm)
Fac
teur
de
qual
ité
Facteur de qualité d’une microcavité H2 hybride organique-inorganique supérieur à 1000 pour HD=150 nm
► Microcavité H2 Influence de la profondeur de gravure sur Q
Profondeur optimale pour :
150 nm d’organique : HD = 0 nm265 nm d’organique : HD = 90 nm300 nm d’organique : HD = 150 nm
Influence du matériau organique sur la microcavité
► Schéma de la structure
13
SiO
2
Si3N
4
Air
Org
aniq
ue
Si3N
4+ o
rga
niq
ue
SiO
2
Si3N
4
Air
Org
aniq
ue
SiO2/Si3N4(440nm)/Organique(300nm)Profondeur du CP dans le SiO2 de 150nm
SiO2/Si3N4(440nm)/Organique(300nm)Profondeur du CP dans le SiO2 de 0nm
Indice de réfraction trop faible entre la couche organique et le Si3N4
Profil du champ dans le CP
Influence du matériau organique sur la microcavité
14
Facteur de qualité d’une microcavité L3 hybride organique-inorganique supérieur à 1000 pour HD=150 nm
0 50 100 150 200 250 3000
500
1000
1500
2000
150 nm d'organique 265 nm d'organique 300 nm d'organique
Profondeur de gravure (nm)
Fac
teur
de
qual
ité
Profondeur optimale pour :
150 nm d’organique : HD = 0 nm265 nm d’organique : HD = 90 nm300 nm d’organique : HD = 150 nm
SiO2
Si3N4Si3N4
Orga Orga
HD
► Microcavité L3 Influence de la profondeur de gravure sur Q
15
Réalisation
Processus technologique : • Issu de la microélectronique (collaboration avec le LPN)• Optimisation des paramètres de fabrication d’une microcavité organique à cristal photonique• Insertion des matériaux organiques
Fabrication du cristal photonique
16
Etape 1 Lithographie électronique
Etape 2 Gravure ICP-RIE
(CHF3-O2)
Image MEB du CPE-beam
Etape 3 Elimination de la
résine
Dimensions vérifiées :- a = 152 nm- r = 76 nm- Anisotropie
Fabrication du cristal photonique
► Observation de la profondeur de gravure
17
440 nm
150 nm
440 nm
150 nm
Profondeur de gravure :- Totalité de la couche de Si3N4 gravée (440 nm)- Gravure de 150 nm de la couche de SiO2
Image MEB du CP
► Technique de dépôt Co-évaporation sous vide Contrôle précis des
épaisseurs et des concentrations
Evite les micro-agrégats
Fabrication du cristal photonique
18
Etape 3 Dépôt d’une couche
organique
Bâti d’évaporation
Fabrication du cristal photonique
19
► Image MEB du CP avec une couche organique
Couche organique
Vue de dessus Vue de coupe
Pas de modification du diamètre des trousTransfert du profil à la couche organiqueDépôt uniforme sur et dans la structure photonique
20
Caractérisation
En champ lointain : • Développement d’un banc expérimental au sein du laboratoire• Analyse spectrale de CP avec et sans matériau à gain (OLED)
En champ proche (SNOM) :• Topographie• Etude modale
Couche organique
Couche diélectrique
Substrat
Banc de mesure
22
Mesure spectrométrique type end fire :– Sur une structure guidante– Injection par la tranche (End-fire coupling)– Mesure du signal par la tranche– Caractérisation de la BIP
Observation par camera CCD
440 nm Si3N4
600 nm SiO2
300 µm Si
Vue de coupe
Schéma expérimental du banc de caractérisation
Banc de mesure
23
Mesure de l’émission perpendiculaire à l’échantillon– Sur la cavité avec ou sans matériau à gain de type couche organique– Caractérisation de la résonance de la cavité : fréquence de résonance + FWHM
Schéma expérimental du banc de caractérisation Observation par camera CCD
440 nm Si3N4
600 nm SiO2
300 µm Si
Vue de coupe
Banc de mesure
► Analyse spatiale et spectrale Réduction de la zone de mesure :
Zone localisée ~ 1 µm2
Mesure spectrale de la résonance de la cavité
24
Spectrum analyser
CCD
Objective lensFiber
X10
X50
SubstrateSuper continuum source
Schéma expérimental du banc de caractérisationVue de la camera d’un cristal
photoniqueZoom : Image MEB de la cavité
Résultats expérimentaux
26
► Caractérisation d’une cavité H2 Sans couche organique
► Réponse passive du CP et de la cavité► En accord avec la simulation
(nm)
(u.a
.)
k
M
Γ
Γ
450 500 550 600 650 700 750
0
5000
10000
15000
Longueur d'onde (nm)
Inte
nsité
(u.
a.)
λbip théo=[601 nm ; 674 nm] λbip xp = [601 nm ; 671 nm]
Résultats expérimentaux
► Caractérisation d’une cavité H2 Spectre en fonction de 2 zones de détection
27
450 500 550 600 650 700 750
0
5000
10000
15000
20000
Longueur d'onde (nm)
Inte
nsi
té (
u.a.
)
450 500 550 600 650 700 750
0
2000
4000
6000
8000
10000
12000
Longueur d'onde (nm)In
ten
sité
(u
.a.)
Spectre du cristal photonique hors cavité Spectre d’émission de la microcavité H2
Validation de la zone de mesureEmission de la microcavité à 633 nm
Bilan
28
Type de cavité
BIP (nm) λRésonances (nm)Théorie Expérience Théorie Expérience
H2 (250) 601 - 674 601 - 671 641 633 H2 (240) 570 - 650 570 - 635 623 593
624 L3 (250) 601 - 674 590 - 655 618 630 L3 (240) 570 - 650 583 - 638 611 618
Résultats théoriques et expérimentaux de l’émission d’une microcavité de type H2 et L3 ainsi que la bande
interdite photonique du cristal photonique
Décalage théorique/expérience inferieur à 2%
Mesure SNOM : Analyse modale
29
Sonde SNOM
Injection par la tranche
Porte échantillon
Système Injection - Collection
Fibre optique monomode
Données :
- Topographique
- Intensité de champ (λ ~ 400-
800nm)
NB : Sensible à la composante
normale à l’axe de la sonde SNOM
Banc de mesure ICB DijonB. Cluzel, F. de Fornel
► Collaboration avec l’institut CARNO de Dijon
SNOM : Résultats
► Technique Hyper-spectrale dans le visible Résolution lambda ~ 1 nm Résolution xy ~ qqs nm
► Mesure à hauteur constante► Mesure dans le champ proche à qqs nm de la surface
30
Emission de la microcavité à 618 nm
Choix des matériaux organiques
► Système guest:host Dispersion du dopant dans une matrice (taux ajustée à 2%) Chevauchement du spectre démission de la molécule hôte et du
spectre d’absorption du dopant
32
Spectre d’absorption et spectre de PL de couches minces d’Alq3 et de DCJTB
Couche organique :Matrice : Alq3- Bonne mobilité des électrons- Coefficient d’absorption élevé- Energie élevée des triplets - Bonne stabilité
Dopant : DCJTB- Spectre d’émission centré à 650 nm- Bonne photostabilité- Rendement de fluorescence proche de 1
400 500 600 700 8000,0
0,5
1,0
Abs. Alq3 Abs. DCJTB PL Alq3:DCJTB PL ALq3
Wavelength (nm)
Inte
nsity
(a.
u.)
Ch
evau
chem
ent
spec
tral
Inte
nsité
(u.
a.)
Longueur d’onde (nm)
Résultats et discussion
33
► Mesure de l’émission de la microcavité hybride organique-inorganique Matériaux organiques (Alq3:DCJTB) Pompage optique : Laser Nd:YAG triplé à 355 nm Zone de détection ~ 1 µm²
Banc expérimental pour la caractérisation de structures photoniques organiques
Si substrate
SiO2
Si3N4
Alq3:DCJTB (2 wt %)Organic PC microcavity
Pump sourceOptical system to collectlight from the µ-cavity
SiNx PC microcavity
Résultats et discussion
34
Type H2 Type L3
Image MEB Image MEB
Microcavité hybride organique-inorganique
Cavité H2 (250-150)
36
Pompage optique : 355 nm Pulsation : 10 Hz Durée du pulse : 6 ns Couche organique : 150 nm
Pic : 656 nm
Spectre d’émission de la microcavité avant et après le seuil laser
Intensité lumineuse de différentes zones
500 550 600 650 700 750
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
Wavelength (nm)
Inte
nsi
ty (
a.u
.)
FWHM = 4 nm
500 550 600 650 700 750 800
Inte
nsity
(a.
u.)
Wavelength (nm)
A B C
A
B
C
Apres seuil
Avant seuil
0,01 0,1100
1000
Pump energy (nJ)
outp
ut e
nerg
y (a
.u.)
Cavité H2 (250-150)
37
Pompage optique : 355 nm Pulsation : 10 Hz Durée du pulse : 6 ns Couche organique : 150 nm
Pic : 656 nm
Spectre d’émission de la microcavité avant et après le seuil laser
Energie d’émission en fonction de l’énergie de pompe pour une cavité de type H2
500 550 600 650 700 750
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
Wavelength (nm)
Inte
nsi
ty (
a.u
.)
Seuil : 16.23 µJ/cm²
FWHM = 4 nm
Apres seuil
Avant seuil
Cavité H2 (250)
38
Q théorique 1080 1180 1320
500 550 600 650 700 750 800
0
2500
5000
7500
10000
12500
15000 7,19 J/cm² 9,7 J/cm² 45,07 J/cm² 92,53 J/cm²
Wavelength (nm)
Inte
nsity
(a.
u.)
x10
500 550 600 650 700 750 800
0
2000
4000
6000
8000 8,26 µJ/cm² 16,23 µJ/cm² 60,12 µJ/cm² 387 µJ/cm²
Longueur d'onde (nm)
Inte
nsité
(u.
a.)
x10
500 550 600 650 700 750 800
0
1000
2000
2,39 µJ/cm² 7,2 µJ/cm² 30,8 µJ/cm² 140 µJ/cm²
Longueur d'onde (nm)In
tens
ité (
u.a.
)
Epaisseur d’organique
150 nm 265 nm 300 nm
Résultats théoriques 657.7 nm 659 nm 660 nm Résultats
expérimentaux 656.2 nm 662 nm 666.2 nm
Longueur d’onde à mi-hauteur
4.5 nm 4.5 nm 4.5 nm
Seuil 16.23 µJ/cm2 9,7 µJ/cm2 7.2 µJ/cm²
Cavité H2 (250)
39
1 10 100 1000100
1000
10000 150 nm 300 nm
Energie de pompe (µJ/cm²)
Ene
rgie
de
sort
ie (
u.a.
)
Energie de sortie en fonction de l’énergie de pompe pour une microcavité organique :
Noir : H2 (250-150) Seuil : 16.23 µJ/cm²Rouge : H2 (250-300) Seuil : 7.2 µJ/cm²
0,01 0,110
100
1000
10000
Pump energy (nJ)
Ou
pu
t en
erg
y (a
.u.)
Cavité L3 (250-150)
41
Pompage optique : 355 nm Pulsation : 10 Hz Durée du pulse : 6 ns Couche organique : 150 nm
Pic : 653 nm
Spectre d’émission de la microcavité avant et après le seuil laser
Energie d’émission en fonction de l’énergie de pompe pour une cavité de type L3
500 550 600 650 700 750
0
2500
5000
7500
10000
12500
Wavelength (nm)
Inte
nsity
(W
)
Seuil : 20.39 µJ/cm²
FWHM = 3.5 nm
Apres seuil
Avant seuil
Cavité L3 (250)
42
500 550 600 650 700 750 800
0
2500
5000
7500
10000 8,28 µJ/cm² 20,39 µJ/cm² 318 µJ/cm²
Longueur d'onde (nm)
Inte
nsite
(u.
a.)
500 550 600 650 700 750 800
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000 2,38 µJ/cm² 9,3 µJ/cm² 65,8 µJ/cm² 163 µJ/cm²
Longueur d'onde (nm)
Inte
nsite
(u.
a.)
Epaisseur d’organique
150 nm 300 nm
Résultats Théoriques
632.3 nm 633.9 nm
Résultats expérimentaux 653 nm 660 nmLongueur d’onde à mi-
hauteur4.5 nm 4.5 nm
Seuil 20.39 µJ/cm² 9,3 µJ/cm²Q 926 1818
Cavité L3 (250-150)
43
1 10 100 100010
100
1000
10000
150 nm 300 nm
Energie de pompe (µJ/cm²)
Ene
rgie
de
sort
ie (
u.a.
)
Energie de sortie en fonction de l’énergie de pompe pour une microcavité organique :
Noir : L3 (250-150) Seuil : 20.39 µJ/cm²Rouge : L3 (250-300) Seuil : 9.3 µJ/cm²
Conclusion et perspectives
44
Conception et Réalisation d’un Cristal Photonique
Mise au point d’un banc de caractérisation de structures photoniques
Réalisation d’un laser organique à base de microcavité planaire
hybride organique-inorganique sous pompage optique
Energies de seuil de 7.2 µJ/cm² et 9.3 µJ/cm² pour une microcavité H2 et L3,
respectivement
Une densité de courant équivalente de 1,8.104 A.cm-2 et de 8,3.103
A.cm-2 pour une cavité H2 (250-150) et H2 (250-300 )
Sur la tendance Q compris entre 700 et 1000
Développement d’une microcavité à CP gravée dans un TCO (~cathode
d’une OLED) pour le pompage électrique
Etude de l’effet laser sous pompage électrique
Publications et remerciements
45
Articles : [1]. F. Gourdon, M. Chakaroun, N. Fabre, J. Solard, E. Cambril, A.-M. Yacomotti, S. Bouchoule, A. Fischer, and A. Boudrioua, “Optically pumped lasing from organic two-dimensional planar photonic crystal microcavity”, App. Phys. Lett. 100, 213304-213307, 2012.[2]. F. Gourdon, N. Fabre, M. Chakaroun, J. Solard, E. Cambril, A. Yacomotti, S. Bouchoule, A. Fischer, A. Boudrioua and B. Geffroy, “Study of two-dimensional photonic-crystal cavity using organic gain materials”, Proc. SPIE 8435-53, 2012.[3]. M. Chakaroun, A. Coens, N. Fabre, F. Gourdon, J. Solard, A. Fischer, A. Boudrioua, and C.C. Lee, “Optimal design of a microcavity organic laser device under electrical pumping”, Optics Express, 19, 2, 493-505, 2011.
Remerciements :
Aux membre du jury
Aux collaborateurs du projet ANR
Aux membres de l’équipe
A tous les membres du LPL