caractérisation des propriétés thermiques de mousses

N d’ordre : 2008-ISAL-0052 Année 2008

Thèse

Caractérisation des Propriétés Thermiques deMousses Céramiques et Métalliques à partird’Analyses Tomographiques aux Rayons X.

présentée devantl’Institut National des Sciences Appliquées de Lyon

pour obtenir le grade de

DOCTEUR

École doctorale : MEGA (Mécanique, Énergétique, Génie civil et Acoustique)Spécialité : Énergétique et Thermique

par

Mathilde LORETZ

Soutenance prévue le ? ? septembre 2008 devant la commission d’examen :

BAILLIS Dominique Professeur - CETHIL, Lyon Directeur de ThèseBRECHET Yves Professeur - LTPCM / ENSEEG, Saint Martin d’Hères Membre du JuryECHEGUT Patrick Directeur de Recherche - CEMHTI, Orléans RapporteurMAIRE Eric Chargé de Recherche - MATEIS, Lyon Directeur de ThèseTAINE Jean Professeur - EM2C, Paris Rapporteur

Thèse préparée au Centre de Thermique de Lyon (CETHIL-UMR5008)

Remerciements

Je tiens à remercier Dany Escudié, directrice du Centre de Thermique de Lyon (CETHIL), ainsi queJoël Courbon, directeur du laboratoire Matériaux : Ingénierie et Science (MATEIS), qui m’ont accueilliet fourni le cadre nécessaire à la réalisation de cette thèse.

Je tiens aussi à exprimer toute ma gratitude à Dominique Baillis pour m’avoir fait bénéficier de sonsavoir-faire dans le domaine de la recherche. La confiance qu’elle m’a accordée tout au long de cettethèse et ses critiques constructives m’ont permis d’avancer dans les meilleures conditions. Je remercietrès sincèrement Éric Maire pour son apport scientifique qui a été essentiel pour le bon déroulement decette thèse, ainsi que pour son soutien et sa constante disponibilité.

Je remercie les rapporteurs de cette thèse Monsieur Patrick Echegut et Monsieur Jean Taine pourl’intérêt qu’ils ont porté à mon travail. Merci également à Monsieur Yves Bréchet qui a accepté de par-ticiper à mon jury.

Je tiens également à remercier Michel Bornert, Andew King, Denis Rochais et Benoît Rousseau pourl’aide qu’ils m’ont apporté durant cette thèse et pour toutes les discussions fructueuses que nous avonséchangées.

J’adresse un grand merci aux personnes du CETHIL qui m’ont apporté leur aide et leur soutien du-rant ces trois années, en particulier à Florence, Agnès et Habiba pour leur efficacité et leur gentillesse,aux informaticiens pour les soins apportés à mon ordinateur. Et d’ailleurs je félicite mes Pentium IV3GHz Gaspard 1 et 2 que j’ai fait souffrir durant toutes ces années. J’espère qu’ils reposeront en paixdorénavant.

La thèse constitue une expérience intense, passionnante et marquante. Grâce à Éric, Fidy et Rémi,elle a été de plus agréable, vivante, et excitante. Qu’il s’agisse de science ou d’états d’âmes, nous avonsbeaucoup partagé : joies (premiers codes validés, images tomo haute résolution), traversée du désert(indices optiques des mousses céramiques, montée en température, temps de calcul), excitation (conver-gence d’un programme quelques jours avant de rendre ce manuscrit), soulagement (après avoir intéresséle public lors d’une conférence, après quelques nuits de manip au synchrotron...), petits riens (un pro-gramme qui fonctionne). Merci pour toute cette énergie, ces idées, ces intuitions.

Enfin, une pensée émue pour toutes les personnes avec qui j’ai partagé un bureau, un café ou unebière pendant ces trois années : Sabine, Julien, Ségolène, Charles, Christelle, Lolo, Ben, Matthieu, Ra-bie, Stéphane, ... et toute l’équipe de Guingamp ! Nos longues pauses dédiées à refaire le monde (et pas

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que celui de la recherche :)) vont me manquer.

Comme l’occasion m’en est donnée, je tiens absolument à souligner ici la contribution considérablede ma famille et de mes amis dans ce travail de recherche : Mozo, Sissi, Tonton, Acows, Bruno, MmeLedoux... Sans toi Mozo, je ne serais jamais arrivée jusqu’ici. Je te remercie notamment de m’avoir ap-pris que : "lorsqu’on commence quelque chose, on le finit".

Enfin, je remercie Dimitri qui a eu la lourde tâche de partager mes trois années de thèse. Je te re-mercie pour ton soutien et ton travail de l’ombre qui m’ont permis de me consacrer pleinement à ma finde thèse. Merci d’avoir tout affronté sans jamais (ou presque :)) te plaindre, une part importante de cetravail te revient, VASTA.

Une pensée au génie de Thom Yorke, Archive, The Divine Comedy, Johnny Cash qui m’a inspirépendant toutes ces années et en particulier durant la rédaction de ce manuscrit :

"How come I end up where I startedHow come I end up where I went wrong"

"Just as they play your favourite songAs your bad mood disappears

No longer wound up like a springBefore you’ve had too muchCome back and focus again""Jigsaw Falling Into Place"

Résumé

L’objectif de cette étude est la compréhension des phénomènes de transfert thermiques et notammentradiatifs au sein de mousses métalliques et céramiques ainsi que le développement d’un outil capable deprédire ces transferts en tenant compte de la microstructure réelle obtenue par tomographie aux rayonsX. Du fait de leur nature, le comportement thermique des matériaux cellulaires est gouverné par deuxparamètres : la nature du matériau constitutif et la nature de la microstructure cellulaire. Dans un premiertemps, nous analysons les caractéristiques morphologiques des mousses étudiées et nous comparons lespropriétés issues de la microstructure tomographiée à celles obtenues par des méthodes plus classiques.Nous identifions ensuite les propriétés optiques des matrices solides composant les différentes moussesà partir de la microstructure des matériaux obtenue par tomographie aux rayons X. Les résultats obtenussont comparés à des méthodes existantes réalisant des hypothèses sur le comportement de surface desmatrices solides. Le transfert de chaleur par rayonnement est enfin prédit à l’aide des propriétés mor-phologiques et optiques. Les résultats obtenus sont comparés à des méthodes utilisant la modélisationstructurelle afin d’approcher au mieux la morphologie des mousses.

Mots clefs : Mousse, Métallique, Céramique, Transfert de Chaleur, Propriétés Optiques, Propriétés Mor-phologiques, Rayonnement, Conduction, Milieu Semi-Transparent.

Abstract

The aim of this work is the understanding of heat transfer phenomena and notably radiative heattransfer within metallic and ceramic foams and the development of a tool capable of predicting thesetransfers taking into account the real microstructure obtained by X-ray tomography. Because of theirnature, thermal behaviour of cellular materials is governed by two parameters : the nature of the materialand the nature of the microstructure. We first analyze the morphological characteristics of the studiedfoams and we compare the properties of the microstructure obtained from tomographic analyses to thoseobtained by traditional methods. We then identify the optical properties of the solid matrix of the differentfoams from the microstructure of materials obtained by X-ray tomography. The results are compared toexisting methods that make assumptions about the behavior of the solid matrix surface. The radiativeheat transfer is also predicted using the morphological and optical properties. The results are comparedto methods using modelling structural approaches to represent the morphology of the foams.

Keywords : Foam, Metallic, Ceramic, Heat Transfer, Optical Properties, Morphological Properties, Ra-diation, Conduction, Semi-Transparent Medium.

Table des matières

Nomenclature 13

Introduction générale 17

1 De la structure des matériaux cellulaires à leurs propriétés thermiques 211.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

1.2 Mise en oeuvre des matériaux cellulaires . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

1.2.1 Les mousses métalliques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

1.2.2 Les mousses céramiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23

1.3 Caractérisation morphologique des matériaux cellulaires . . . . . . . . . . . . . . . . . 24

1.3.1 Généralités . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24

1.3.2 Techniques de caractérisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24

1.3.3 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

1.4 Caractérisation thermique des matériaux cellulaires . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

1.4.1 Généralités . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

1.4.2 Equation de l’énergie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

1.4.3 Equation du transfert radiatif . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30

1.4.3.1 Cadre théorique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30

1.4.3.2 Les méthodes prédictives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35

1.4.3.3 Identification à partir de mesures expérimentales . . . . . . . . . . . . 37

1.4.3.4 Travaux antérieurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38

1.4.4 Transfert thermique conductif . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

1.4.4.1 Cadre théorique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

1.4.4.2 Modèles analytiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43

1.4.4.3 Prédiction par simulation numérique . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44

1.4.4.4 Travaux antérieurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45

1.5 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

2 Présentation et caractérisation morphologique des mousses étudiées 492.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

9

2.2 Vue d’ensemble . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

2.3 Caractérisation bidimensionnelle des mousses étudiées . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

2.3.1 Généralités . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

2.3.2 Observation des données bidimensionnelles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

2.3.3 Analyse des données bidimensionnelles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54

2.3.3.1 Fraction de porosité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55

2.3.3.2 Distribution en taille . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55

2.3.3.3 Relations de structure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

2.3.4 Limites de l’analyse bidimensionnelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

2.4 Caractérisation tridimensionnelle des mousses étudiées . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59

2.4.1 Choix des paramètres de mesure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59

2.4.2 Traitement d’image . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60

2.4.3 Analyse des données tridimensionnelles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

2.4.3.1 Fraction de porosité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

2.4.3.2 Distribution en taille . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

2.4.3.3 Tortuosité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

2.4.3.4 Surface spécifique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

2.4.4 Validation du choix des dimensions des échantillons et mise en évidence d’uneanisotropie éventuelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

2.4.4.1 Rappel : Volume Élémentaire Représentatif . . . . . . . . . . . . . . . 70

2.4.4.2 Validation via la fraction de porosité . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70

2.4.4.3 Validation via la covariance à deux points . . . . . . . . . . . . . . . 71

2.5 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74

3 Détermination expérimentale des propriétés optiques par identification de paramètres 773.1 Cadre de l’étude . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77

3.1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77

3.1.2 Maillage des données tomographiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79

3.1.3 Montage expérimental : le spectromètre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80

3.1.4 Choix de la méthode d’identification . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84

3.2 Les mousses métalliques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87

3.2.1 Etude bibliographique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87

3.2.2 Approche globale : Détermination des paramètres ρ et ps . . . . . . . . . . . . . 89

3.2.2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89

3.2.2.2 Modèle direct numéro 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91

3.2.2.3 Etude de sensibilité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96

3.2.2.4 Résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97

3.2.2.5 Influence du maillage tomographique . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97

3.2.2.6 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98

3.2.3 Approche semi-globale : Détermination du paramètre ρ via la microstructure . . 99

3.2.3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99

3.2.3.2 Rugosité de surface et validation de l’utilisation de l’optique géométrique100



3.2.3.5 Résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106

3.2.3.6 Allure de la réflectivité bidirectionnelle . . . . . . . . . . . . . . . . . 106


3.2.3.8 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108

3.2.3.9 Vers une détermination des paramètres n et k . . . . . . . . . . . . . . 109

3.2.4 Approche microscopique : Détermination directe de n et k . . . . . . . . . . . . 109

3.2.4.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109

3.2.4.2 Obtention d’un matériau dense et microanalyse . . . . . . . . . . . . 110

3.2.4.3 Procédure expérimentale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113



3.2.4.6 Résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114


3.2.4.8 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115

3.2.5 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116

3.3 Les mousses céramiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116

3.3.1 Etude bibliographique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116

3.3.2 Approche microscopique : Détermination des paramètres n et k . . . . . . . . . 119

3.3.2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119

3.3.2.2 Rugosité de surface et épaisseur de matière dans les bâtonnets . . . . . 120



3.3.2.5 Résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127

3.3.2.6 Allure de la réflectivité spectrale directionnelle . . . . . . . . . . . . . 127

3.3.2.7 Comportement à l’échelle des bâtonnets . . . . . . . . . . . . . . . . 128

3.3.3 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 130

3.4 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 130

4 Etude du transfert de chaleur par rayonnement 1334.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133

4.2 Modèles analytiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134

4.2.1 Hypothèse de diffusion indépendante . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134

4.2.1.1 Les différents modèles étudiés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135

4.2.1.2 Comparaison des données d’entrée : MEB ou tomographie ? . . . . . . 138

4.2.1.3 Influence du seuillage et de l’élément structurant . . . . . . . . . . . . 139

4.2.1.4 Allure des coefficients d’absorption et de diffusion . . . . . . . . . . . 140

4.2.2 Une nouvelle méthode rapide de détermination du coefficient d’extinction . . . . 141

4.2.2.1 Principe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141

4.2.2.2 Résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 143

4.2.2.3 Influence du seuillage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144

4.2.3 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 145

4.3 Prise en compte de l’interaction entre les particules . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 146

4.3.1 Principe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 146

4.3.1.1 Méthode générale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 146

4.3.1.2 Réseau de cellules idéales de différentes formes . . . . . . . . . . . . 148

4.3.1.3 Réseau réel obtenu à partir d’images tomographiques . . . . . . . . . 151

4.3.2 Coefficient d’extinction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 152

4.3.3 Albedo de diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 152

4.3.4 Fonction de phase de diffusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153

4.3.5 Comparaison avec les résultats expérimentaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . 158

4.3.6 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 159

4.4 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 161

Conclusion générale et perspectives 163

Bibliographie 165

Annexes : 171

A Calcul des paramètres géométriques d’un pentagone dodécaèdre régulier 173

B Calcul des paramètres géométriques d’un tétracaedécaèdre régulier 175

C Etude du transfert de chaleur par conduction à partir des images tomographiques 177C.1 Présentation du modèle basé sur la méthode des éléments finis . . . . . . . . . . . . . . 179

C.2 Génération de la grille . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 181

C.3 Résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182

C.4 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 184

Nomenclature

Lettres latines

acell Longueur des bâtonnets m

acell Longueur projetée moyenne sur toutes les orientations m

Ca,λ Section efficace d’absorption m2

Ce,λ Section efficace d’extinction m2

Cij Covariance statistique à 2 points (-)

Cp Capacité calorifique massique J.kg−1.K−1

Cs,λ Section efficace de diffusion m2

dPP distance interparticulaire m

Dcell Diamètre des cellules (distance entre 2 faces opposées) m

e Épaisseur du milieu m

ebat Diamètre des bâtonnets m

fs Fraction de polymère présente dans les poutres de cellules (-)

fv Fraction volumique (-)

h0 Dimension minimale du VER m

kc Conductivité thermique du milieu poreux W.m−1.K−1

kf luide Conductivité thermique de la phase fluide W.m−1.K−1

ksolide Conductivité thermique de la phase solide W.m−1.K−1

Lλ Luminance monochromatique W.m−2.sr−1µm−1

LV Longueur totale des bâtonnets par unité de volume m−2

L0 Luminance totale du corps noir W.m−2

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Nomenclature

m Moyenne (-)

m =∑N

n=1(fn(a).an.dan)/∑N

n=1(fn(a).dan)

n = n− ik Indice de réfraction complexe, (n,k) constantes optiques (-)

NV Nombre total de particules par unité de volume m−3

PPI Nombre de pores par inch (-)

ps paramètre de spécularité (-)

q Densité de flux W.m−2

qr,λ Flux radiatif monochromatique W.m−3

qr Flux radiatif total W.m−2

qc Flux conductif W.m−2

qt Flux total W.m−2

Rbdλ Réflectance monochromatique bidirectionnelle (BRDF) (-)

Rhλ Réflectance monochromatique directionnelle hémisphérique (-)

RD Différence relative %

RD = a1−a2a1

Rc Creux maximal observé sur la longueur analysée µm

pour le calcul de la rugosité

Rp Pic maximal observé sur la longueur analysée µm

pour le calcul de la rugosité

Rt Rugosité totale µm

Rt = Rp +Rc

s Abscisse curviligne m

S Section d’un bâtonnet m2

SS Surface spécifique m2.m−3

SD Ecart-type %

SD =

√(∑Nn=1 fn(a).a2

n

)−(∑N

n=1 fn(a).an

)2

T Température K

t Temps s

T bdλ Transmittance monochromatique bidirectionnelle (BTDF) (-)

T hλ Transmittance monochromatique directionnelle hémisphérique (-)

V Volume m3

x Paramètre de taille de Mie (-)

Nomenclature

Lettres grecques

α Fraction du flux incident absorbé (-)

βλ Coefficient monochromatique d’extinction m−1

β∗ Coefficient d’extinction corrigé m−1

βR Coefficient d’extinction moyen de Rosseland m−1

ε Porosité (-)

η1 Rugosité à l’échelle des bâtonnets m

η2 Rugosité locale m

κλ Coefficient monochromatique d’absorption m−1

λ Longueur d’onde µm

〈µ〉λ Facteur d’anisotropie (-)

µ Cosinus directeur µ = cos θ (-)

〈µ〉λ paramètre d’asymétrie (-)

ωλ Albédo monochromatique (-)

Ω Angle solide sr

φ Angle azimutal rad

Φλ Fonction de phase de diffusion monochromatique (-)

ρ Réflectivité locale (-)

σλ Coefficient monochromatique de diffusion m−1

τ Épaisseur optique de l’échantillon (-)

θ Angle polaire rad

Constantes

c0 Vitesse de la lumière dans le vide 2, 99776.108m.s1

h Constante de Planck h = 6, 626.10−34J.s

k Constante de Boltzmann k = 1, 3805.10−23J.K−1

σB Constante de Stefan-Boltzmann 5, 6698.10−8W.K−4.m−2

Nomenclature

Indices

r Radiatif

c Conductif

t Total

λ Monochromatique

Introduction générale

La naissance de concepts tels que le développement durable et la haute qualité environnementale,

et le contexte politique visant de plus en plus à réduire la consommation énergétique globale imposent

le développement de matériaux multifonctionnels, combinant par exemple de bonnes caractéristiques

mécaniques à des fonctionnalités comme l’isolation thermique et acoustique ou encore la conductivité

électrique. Dans ce contexte particulier, les matériaux cellulaires apportent des solutions et se présentent

comme des candidats idéaux.

Ces matériaux, que l’on peut classer en trois familles : polymère, métallique et céramique, se re-

trouvent grâce à leur multifonctionnalité dans des applications telles que l’emballage, l’isolation ther-

mique, les absorbeurs de chocs, le béton cellulaire ou encore les filtres à particules.

Les matériaux cellulaires sont composés d’une phase solide et d’une phase gazeuse. Tirant à la fois

profit des propriétés du matériau solide et de la structure, ils présentent l’avantage d’avoir des propriétés

thermiques intéressantes rapportées à leur densité. La présence de la matrice solide cellulaire empêche

tout mouvement convectif de se former à l’intérieur du matériau et permet de limiter fortement le trans-

fert de chaleur par convection. Par ailleurs, la forte porosité du matériau limite le transfert de chaleur

par conduction à travers la matrice solide. L’essentiel du transfert de chaleur se fait donc par conduction

thermique à travers l’air qui est majoritairement utilisé comme gaz d’imprégnation depuis l’entrée en vi-

gueur de la nouvelle réglementation thermique visant à réduire les émissions de gaz à effet de serre. Par

ailleurs, on constate également qu’une part non négligeable d’énergie peut être transportée par rayonne-

ment thermique à travers la matrice solide. Néanmoins, les propriétés thermiques finales de ces matériaux

cellulaires ne peuvent être totalement maîtrisées lors de l’élaboration. Le besoin d’optimiser les perfor-

mances thermiques, en terme d’isolation par exemple, nécessite d’avoir une bonne connaissance de la

relation entre les propriétés et la microstructure. Il est en particulier indispensable de disposer de lois

de comportement thermique pour le dimensionnement de ces matériaux. Du fait de leur nature, le com-

portement thermique des matériaux cellulaires, de même d’ailleurs que le comportement mécanique, est

17


gouverné par deux paramètres : la nature du matériau constitutif et la nature de la microstructure cellu-

laire. Il reste de nombreux aspects à clarifier concernant l’influence de ces paramètres sur les propriétés

des matériaux cellulaires.

L’intérêt pour les matériaux cellulaires a été ravivé ces dernières années dans le monde industriel et

académique. De nombreux travaux ont été publiés et ont apporté certaines réponses quant à la nature

des relations entre la morphologie des mousses et leur comportement. De grands efforts ont été portés à

la caractérisation expérimentale et à la modélisation du comportement thermique pour conclure unani-

mement quant à l’importance de la microstructure de ces matériaux et l’apport que pourrait amener une

éventuelle modélisation réaliste de cette structure.

Dans ce cadre général, l’objectif particulier de cette thèse est la compréhension des phénomènes de

transfert thermiques et notamment radiatifs au sein de mousses métalliques et céramiques ainsi que le

développement d’un outil capable de prédire ces transferts en tenant compte de la microstructure réelle.

Bien que la problématique soit commune à tous les matériaux étudiés, le développement des dif-

férents outils de caractérisation est réalisé dans un premier temps sur une mousse métallique, d’autres

mousses métalliques et céramiques servant à valider la méthode. La tomographie aux rayons X est uti-

lisée pour déterminer la microstructure cellulaire de la mousse de la manière la plus parfaite possible,

c’est-à-dire de façon non destructive et en trois dimensions. Les résultats de simulation sont confrontés

à ceux obtenus par modélisation structurelle.

Cette thèse s’articule en cinq parties :

– Le premier chapitre présente les aspects généraux concernant les matériaux cellulaires du point

de vue de leurs caractéristiques morphologiques ainsi que leur comportement thermique général.

Les différentes approches de modélisation existantes qui permettent de décrire le comportement

thermique des mousses aux différentes échelles de la structure sont aussi exposées.

– Le deuxième chapitre est consacré à l’analyse des propriétés structurales et morphologiques des

mousses étudiées. Dans un souci de vérification, les propriétés issues de la microstructure tomo-

graphiée ont été comparées à celles obtenues par des méthodes plus classiques.

– Le troisième chapitre porte sur l’identification des propriétés optiques des matrices solides compo-

sant les différentes mousses à partir de la microscopie réelle des matériaux. Les résultats obtenus

sont comparés à des méthodes existantes réalisant des hypothèses sur le comportement de surface

des matrices solides.


– Le quatrième chapitre concerne la prédiction du transfert de chaleur par rayonnement à partir

de la microscopie réelle des matériaux. L’outil de prédiction mis au point est validé sur tous les

échantillons. Les résultats obtenus sont alors comparés à des méthodes utilisant la modélisation

structurelle afin d’approcher au mieux la morphologie des mousses.

Chapitre 1

De la structure des matériaux cellulaires àleurs propriétés thermiques

1.1 Introduction

Comme il a été dit dans l’introduction, l’objectif de ce travail est la compréhension de l’influence

de la structure des mousses sur leurs propriétés thermiques et le développement d’outils capables d’en

rendre compte de manière prédictive. L’élaboration des mousses étant le paramètre qui va déterminer leur

structure, il semble nécessaire, dans un premier temps, de s’intéresser aux techniques de mise en oeuvre

et aux champs d’application des matériaux cellulaires métalliques et céramiques. Dans une deuxième

partie, les caractéristiques morphologiques propres aux matériaux cellulaires seront exposées. Ces carac-

téristiques sont en effet directement liées aux propriétés thermiques. Enfin les différentes approches de

modélisations existantes permettant de décrire le comportement thermique des matériaux cellulaires de

type mousses seront détaillées.

1.2 Mise en oeuvre des matériaux cellulaires

1.2.1 Les mousses métalliques

Les mousses métalliques constituent une nouvelle classe de matériaux très prometteuse en terme de

densité, de stabilité à haute température, de conductivité thermique, d’activité catalytique, d’absorption

des chocs... Durant la dernière décennie, la qualité des mousses métalliques et la rentabilité des procédés

d’élaboration ont été fortement améliorées. On trouve ainsi sur le marché des mousses de différents types

de métaux et d’alliages allant de l’aluminium à l’acier en passant par le zinc, le cuivre et le nickel.

21

Chapitre 1. De la structure des matériaux cellulaires à leurs propriétés thermiques

FIG. 1.1: Les principales voies d’élaboration de mousses métalliques (Banhart (2001))

De nombreuses méthodes existent pour élaborer les mousses métalliques (voir figure 1.1). Ces pro-

cédés d’élaboration, qu’ils soient bien établis ou encore au stade expérimental, peuvent être classés en

quatre familles selon l’état de départ du métal.

On peut ainsi obtenir des mousses à partir d’un métal à l’état liquide :

– par injection directe d’un gaz inerte sous pression (un gaz est soufflé dans le métal liquide pour

former des bulles qui sont ensuite solidifiées),

– en introduisant un agent moussant qui se décompose avec la chaleur,

– par infiltration d’une préforme de mousse polymère.

A partir d’un métal à l’état solide, on peut obtenir des mousses :

– par compactage et frittage de poudre,

– en emprisonnant de l’air lors du compactage puis en chauffant le tout,

– par frittage de sphères métalliques creuses.

L’électrodéposition et la déposition en phase vapeur utilisent des substrats sous forme de mousses de

polymère à pores ouverts. Le principe est de déposer une fine couche de métal sur le substrat, et de

carboniser le tout pour éliminer le polymère. On obtient alors une mousse de même morphologie que

celle du polymère, mais à branches creuses.

22


1.2.2 Les mousses céramiques

De même que les mousses métalliques, les mousses céramiques offrent des propriétés intéressantes :

faible densité, stabilité à haute température, faible conductivité thermique, activité catalytique, résistance

à la corrosion et à l’érosion. Elles interviennent dans de nombreuses applications comme la filtration, les

catalyseurs ou supports de catalyseurs, les bioréacteurs, les piles à combustibles, les capteurs de gaz, la

séparation de gaz, l’isolation thermique et électrique...

Les mousses céramiques sont élaborées selon différentes méthodes dont le choix est principalement

déterminé par la structure poreuse désirée. Les principales méthodes d’élaboration sont les suivantes

(voir figure 1.2) :

– réalisation via l’infiltration de mousse de polymères ou l’utilisation d’agents moussants (Schwartz-

walder et Somers (1963)),

– utilisation d’agents porogènes mélangés à des poudres céramiques,

– lixiviation de verres à séparation de phase.

FIG. 1.2: Les principales méthodes d’élaboration des mousses céramiques (Studart et al. (2006))

23


1.3 Caractérisation morphologique des matériaux cellulaires

1.3.1 Généralités

Les performances thermiques d’un matériau sont directement liées à sa structure (Ashby (2006)), qui

est elle-même le résultat direct du procédé d’élaboration. Il est donc primordial d’établir des relations

entre le procédé d’élaboration, la structure du matériau et ses propriétés. Les matériaux cellulaires pré-

sentent une morphologie à différentes échelles. L’échelle microscopique s’intéresse aux bâtonnets et aux

parois, caractéristiques du matériau constitutif, et donc du comportement intrinsèque de la matrice so-

lide. Néanmoins, Gibson et al. (1999) ont montré que le comportement de la matrice solide conditionne

le comportement final de la mousse. A l’échelle mésoscopique, on étudie l’arrangement des cellules

au sein de la matrice, leur taille ainsi que leur forme. Enfin, à l’échelle macroscopique, le matériau est

considéré comme homogène. Il est alors essentiellement décrit par sa fraction de porosité.

Parmi les nombreux paramètres existants pour caractériser la structure des matériaux cellulaires, on

peut citer ceux qui vont influer le plus fortement sur les propriétés thermiques :

– la fraction volumique de porosité ε, qui est définie par le rapport du volume des pores sur le

volume total. On distingue deux catégories de pores : les pores ouverts qui sont connectés à la

partie extérieure du matériau et les pores fermés qui sont isolés à l’intérieur du matériau,

– la distribution en taille des cellules ou des bâtonnets composant la mousse,

– la tortuosité, qui correspond intuitivement au rapport du chemin parcouru dans la phase poreuse

sur le chemin en ligne droite,

– la surface spécifique, qui désigne la superficie réelle de la surface d’un objet par opposition à sa

surface apparente (la surface apparente d’un objet, selon une direction d’observation, est celle de

sa projection orthogonale sur un plan normal à cette direction). On peut donc l’exprimer en surface

par unité de volume.

1.3.2 Techniques de caractérisation

Il existe plusieurs moyens pour caractériser les paramètres morphologiques des matériaux cellulaires

dédiés à chaque aspect de leur structure. Les techniques peuvent être destructives ou non-destructives,

donnant des informations scalaires macroscopiques mais aussi des mesures bidimensionnelles ou tridi-

mensionnelles. Ainsi on peut citer des techniques comme :

24


– La mesure directe de la fraction de porosité par pesée.

– La mesure de la fraction de porosité par porosimétrie :

La porosimétrie par injection de mercure est une méthode indirecte pour caractériser la fraction

de porosité d’un matériau. Elle fut suggérée et appliquée dès 1921 par Washburn (1921) et elle est

encore couramment utilisée aujourd’hui. Cet essai porosimétrique correspond à l’envahissement

par un fluide non-mouillant, le mercure, des pores interconnectés par une série d’étranglements.

De plus, la mesure de la quantité de mercure qui pénètre dans le milieu poreux permet de mesurer

la taille des pores envahis par le mercure en utilisant la loi de Laplace. Pour faire pénétrer le

mercure dans un milieu poreux vide d’air, il faut lui appliquer une pression supérieure à la pression

capillaire qui est d’autant plus forte que le rayon d’accès aux pores est petit. Les dimensions des

pores analysés sont donc limitées par la pression maximale d’intrusion du mercure appliquée au

cours de la mesure. Par ailleurs, si la mesure de la taille des pores ouverts est possible, cette

technique exclut les pores fermés ou ceux non accessible au mercure.

– La mesure de la fraction de porosité et de la surface spécifique par perméamétrie (Montillet et al.

(1992)) : cette méthode est basée sur l’écoulement d’un liquide ou d’un gaz au travers du milieu

poreux. Le liquide ou le gaz est comprimé pour pénétrer dans les pores. L’équation de Laplace

(donnant la différence de pression de part et d’autre d’un ménisque liquide/vapeur), dont dérive

l’équation de Kelvin, est à la base de l’interprétation.

– La caractérisation de la morphologie 2D par microscopie optique, microscopie électronique à

balayage (MEB) (Degischer et Kottar (1999)) :

Un moyen simple d’observer les matériaux cellulaires est la microscopie optique ou électronique à

balayage (taille des pores entre quelques micromètres et quelques millimètres). Les premières ob-

servations de mousses sous microscope optique ont été réalisées par Hooke vers 1660 et d’ailleurs

il a été le premier à leur donner le nom de matériaux cellulaires. Ces techniques d’imagerie, ra-

pides et simples à utiliser, permettent d’obtenir le taux de porosité et la distribution apparente en

taille des cellules et des parois manuellement ou à l’aide de logiciels d’analyse d’images. Il faut

néanmoins noter que les données obtenues correspondent à une observation en coupe (2D) dans

un milieu initialement en trois dimensions. Or, une coupe dans un pore n’est pas forcément re-

présentative de la véritable dimension du pore dans l’espace. La mesure de la taille des pores à

25


partir d’une vue surfacique doit donc être utilisée avec précautions. Par ailleurs, des difficultés

sont généralement rencontrées lors de la préparation de l’échantillon, et la méthode est destructive

car elle nécessite souvent la découpe, le polissage ou encore la métallisation de l’échantillon. Ceci

peut introduire des artefacts de mesure en modifiant l’état de surface (arrachement de matière,

déformation des parois, ...).

– La caractérisation en 3D par tomographie aux rayons X (Salvo et al. (2003)) :

Les techniques de caractérisation bidimensionnelle permettent de définir quelques paramètres ar-

chitecturaux mais s’avèrent insuffisantes quand il est question de paramètres 3D comme le nombre

de cellules par unité de volume, leur connectivité, ... Le recours à une caractérisation tridimension-

nelle directe devient alors nécessaire, ce qui est désormais possible grâce à la tomographie à rayons

X. Née dans les années 1970 dans le domaine médical, elle est utilisée aujourd’hui dans plusieurs

secteurs comme l’aéronautique, l’automobile, l’agro-alimentaire et la science des matériaux.

La tomographie à rayons X est une technique non destructive, qui permet d’obtenir des images de

l’intérieur d’un solide. Basée sur l’acquisition de radiographies d’un échantillon sous différents

angles, elle tire profit des propriétés d’interaction d’un faisceau de rayons X avec la matière. En

effet, selon la loi d’absorption de Beer-Lambert, le nombre de photons transmis par une tranche de

matière traversée par un faisceau d’énergie dépend du nombre de photons incidents, de l’épaisseur

et du coefficient d’atténuation de la tranche de matière traversée. Selon la trajectoire du faisceau,

le coefficient d’atténuation varie en fonction des propriétés de la matière traversée. En plaçant

un détecteur photoélectrique derrière l’échantillon, les photons sont détectés et l’information est

retranscrite numériquement en un niveau de gris proportionnel à l’intensité transmise. Cette tech-

nique se décompose en deux étapes :

– l’acquisition de nombreuses radiographies pendant la rotation de l’échantillon de 0 à 360˚, per-

mettant d’obtenir des images planes en 2D, qui sont des projections en transmission du matériau

examiné (voir figure 1.3),

– et l’utilisation d’un algorithme de reconstruction par rétroprojection filtrée (Herman (1980))

pour obtenir l’image en 3D de l’échantillon par calcul à partir des projections (voir figure 1.4).

Le dispositif expérimental de base est composé (voir figure 1.5) :

– d’une source de rayons X caractérisée par sa plage d’énergie,

– d’une plate-forme de rotation sur laquelle est fixé, soit l’objet à tomographier, soit l’ensemble

source-détecteur,

26


FIG. 1.3: Schéma du principe d’acquisition de projections en tomographie

FIG. 1.4: Schéma du principe de la rétroprojection filtrée

– d’un système d’acquisition composé généralement d’un détecteur radioscopique à écran fluo-

rescent et d’une caméra.

Tout le dispositif est associé à un système électronique pour l’acquisition des informations résul-

tantes et à un ordinateur pour la reconstruction, le stockage et l’analyse d’images. Actuellement,

il existe plusieurs types de tomographes selon le champ d’application, la différence essentielle se

situant au niveau de la résolution spatiale du dispositif et de sa vitesse d’acquisition. Les tomo-

graphes médicaux, plus connus sous le nom de scanners, et industriels possèdent des résolutions

qui varient entre 300 µm et 2 µm. Pour atteindre de meilleures résolutions, il est nécessaire d’avoir

une bonne "brillance" de la source de rayons X. Un faisceau suffisamment "brillant" peut être dé-

livré par un synchrotron de troisième génération tel que l’ESRF (European Synchrotron Radiation

Facility) de Grenoble, qui permet d’atteindre des résolutions de l’ordre de 0.3 µm.

27


FIG. 1.5: Schéma des éléments de base d’un tomographe

1.3.3 Conclusion

Les différentes techniques usuellement utilisées pour caractériser les propriétés structurelles des ma-

tériaux cellulaires ont été présentées. Plus de détails concernant l’application de ces techniques aux

matériaux étudiés dans ce travail seront donnés au chapitre 2. On peut tout de même conclure que les

paramètres morphologiques obtenus seront différents selon la technique de caractérisation employée. Et

ceci aura une incidence certaine sur les propriétés thermiques calculées à partir de ces paramètres mor-

phologiques. Le prochain paragraphe exposera donc le cadre théorique ainsi que les différentes études

déjà menées pour déterminer les propriétés thermiques des matériaux cellulaires, en portant un intérêt

particulier à l’analyse de l’influence des propriétés morphologiques.

1.4 Caractérisation thermique des matériaux cellulaires


Les matériaux cellulaires élargissent considérablement la gamme de propriétés des matériaux denses,

et notamment celle des propriétés thermiques. En effet, leur structure poreuse permet d’annuler le trans-

fert de chaleur par convection naturelle (Bhattacharyya (1980),Gibson et al. (1999)) et de "profiter" de la

faible conductivité thermique du gaz qui l’imprègne (en grande majorité l’air) pour réduire fortement le

transfert thermique au sein du matériau. Ainsi, deux modes de transfert de chaleur interviennent simul-

tanément dans les milieux poreux :

– le transfert conductif à travers les matrices solide et gazeuse,

– le transfert thermique radiatif.

28


Le transfert de chaleur par rayonnement peut jouer un rôle important dans les milieux poreux de

faible densité. Par exemple, pour des densités très faibles, la part du rayonnement dans le transfert de

chaleur total à l’intérieur des isolants est de 30% à 40% à température ambiante et peut prendre des

proportions plus importantes pour des températures supérieures. Du point de vue de l’interaction avec le

rayonnement thermique, les milieux poreux se classent dans la catégorie des Milieux Semi-Transparents

(MST). Ils sont capables d’absorber, d’émettre mais également de diffuser du rayonnement.

Les deux mécanismes de transfert de chaleur par conduction et rayonnement obéissent à des lois de

propagation très différentes. Par ailleurs, ils sont tous les deux étroitement liés au champ de température

régnant à l’intérieur du matériau étudié et peuvent avoir une influence mutuelle l’un sur l’autre. En effet,

toute modification de l’un entraîne une variation du champ de température et a des effets sur l’autre.

On parle alors de "couplage conduction-rayonnement". La prise en compte de ce couplage nécessite une

résolution simultanée des équations régissant chacun des modes de transfert de chaleur. Cette difficulté

explique que de nombreuses études traitant du transfert de chaleur dans des milieux poreux ont négligé

ce phénomène de couplage. Le prochain paragraphe résume les mécanismes régissant le transfert de

chaleur total dans les milieux poreux. Les lois fondamentales du transfert thermique par conduction et

par rayonnement sont notamment décrites. Les différentes méthodes qui ont précédemment été utilisées

pour résoudre le transfert thermique dans les milieux poreux, et plus particulièrement dans ceux de type

mousses, sont enfin récapitulées.

1.4.2 Equation de l’énergie

Cette équation traduit l’équilibre thermique total à l’intérieur du matériau considéré. Elle définit

donc le couplage entre le transfert thermique conductif et le transfert thermique radiatif. Elle est obtenue

à partir d’un bilan d’énergie dans un élément de volume élémentaire dans lequel on a la conservation de

l’énergie thermique totale. Elle s’exprime sous la forme d’une équation différentielle. En l’absence de

toute source ou puits de chaleur, cette équation s’écrit :

ρcpδT

δt= −div(qt) = −(div(qr) + div(qc)) (1.1)

où div(qt), div(qc) et div(qr) représentent les divergences du flux thermique total, du flux thermique

conductif et du flux thermique radiatif.

29


FIG. 1.6: Système de coordonnées unidimensionnel

Dans la plupart des cas étudiés, le transfert de chaleur monodirectionnel entre deux plaques planes

parallèles à température uniforme (1-D cartésien) en régime établi est souvent considéré. L’équation de

l’énergie devient alors :δqcδz

= −δqrδz

(1.2)

où z est l’axe perpendiculaire aux plans des interfaces.

Il est alors nécessaire de déterminer les flux thermiques radiatif et conductif afin de résoudre le

couplage conduction-rayonnement.

1.4.3 Equation du transfert radiatif

1.4.3.1 Cadre théorique

Comme cela a déjà été précisé, les milieux poreux se classent dans la catégorie des MST vis-à-vis de

l’interaction avec le rayonnement thermique. En pratique, les conditions expérimentales lors des mesures

de transferts de chaleur sont choisies de façon à permettre l’utilisation des hypothèses :

– de géométrie unidimensionnelle, ce qui est le cas lorsque le milieu poreux est compris entre deux

surfaces planes et parallèles de grande taille par rapport à l’épaisseur du milieu et de températures

différentes,

– de symétrie azimutale du champ radiatif, c’est-à-dire que les propriétés radiatives des matériaux

ainsi que les conditions aux limites radiatives sont indépendantes de l’angle d’azimut ϕ (voir

figure 1.6).

30


Le vecteur flux radiatif est obtenu par intégration sur l’espace et le spectre de longueur d’onde de

la luminance pondérée par la direction (la luminance étant l’intensité lumineuse d’une source lumineuse

dans une direction donnée, divisée par la surface apparente de cette source dans cette même direction) :

qrλ(s) =∫

4πLλ(s,u)udΩ (1.3)

où s correspond à l’abscisse curviligne.

Et avec les hypothèses simplificatrices précédentes, l’équation 1.3 devient :

qr = 2π∫ 0

∞

∫ −1

1Lλ(z, µ).µ.dµ.dλ (1.4)

où µ = cosθ, θ étant l’angle polaire.

Afin de déterminer le flux radiatif, il est nécessaire de calculer le champ de luminance pour l’en-

semble des longueurs d’onde étudiées, en tout point du milieu et dans la direction perpendiculaire aux

plans des interfaces. L’Équation du Transfert Radiatif (ETR) régit ce champ de luminance (Siegel et

Howell (1992), Modest (2003), Sacadura (1993)). Elle est obtenue à partir d’un bilan d’énergie radiative

dans un élément de volume d’un MST, placé sur le chemin d’un faisceau de rayonnement de luminance

Lλ. L’approche macroscopique d’Euler, qui consiste à considérer le milieu poreux comme homogène,

est utilisée.

A la traversée d’un milieu semi-transparent (voir figure 1.7), la luminance spectrale, se propageant

selon une direction u, subit des phénomènes antagonistes de renforcement et d’atténuation au sein du

FIG. 1.7: Variation de la luminance spectrale directionnelle à la traversée d’un volume élémentaire

31


volume de quatre ordres. Nous considérons le milieu isotrope, c’est-à-dire que les propriétés radiatives

sont supposées être indépendantes de la direction d’incidence.

– La luminance est atténuée par absorption d’une partie du rayonnement incident par le mi-

lieu : ce phénomène correspond à la transformation de l’énergie électro-magnétique en éner-

gie thermique. L’atténuation du rayonnement par absorption se modélise à partir du coefficient

volumique monochromatique d’absorption κλ(m−1), qui correspond à l’inverse de la distance

moyenne parcourue par les photons de longueur d’onde λ avant d’être absorbés par le milieu :

dLAλ (s,u) = −κλLλ(s,u)ds (1.5)

Le coefficient volumique monochromatique d’absorption est lui-même relié à la partie imaginaire

de l’indice de réfraction par la formule :

κλ =4πkλ

(1.6)

– La luminance est atténuée par diffusion d’une partie du rayonnement incident par le milieu :

ce phénomène intervient dès lors que le matériau est hétérogène, à savoir lorsqu’il comporte des

inclusions (qui peuvent être des pores, des grains, des fibres) d’indice de réfraction différent de ce-

lui du milieu. A proximité et au contact de la particule, des phénomènes de diffraction, de réflexion

et de réfraction interviennent qui ont pour conséquence de modifier la direction et l’intensité de

l’onde. En un point donné du matériau, le phénomène de diffusion peut contribuer à atténuer ou

à renforcer la luminance dans la direction u. L’atténuation par diffusion traduit la situation selon

laquelle un rayonnement se propageant dans une direction u est diffusé dans une autre direc-

tion. L’atténuation de la luminance se propageant dans la direction u se modélise à partir de la

connaissance du coefficient volumique monochromatique de diffusion σλ(m−1), qui correspond

à l’inverse de la distance moyenne parcourue par les photons de longueur d’onde λ avant d’être

diffusés par le milieu, selon la formule :

dLDλ (s,u) = −σλLλ(s,u)ds (1.7)

– La luminance est aussi renforcée par émission propre du milieu : Pour modéliser ce phénomène

d’émission propre, on suppose que l’on peut attribuer une température T (s) à chaque élément du

32


milieu et que la loi de Kirchhoff s’applique. La variation de la luminance se propageant selon la

direction u se traduit par :

dLEλ (s,u) = κλL

λ0 [T (s)] ds (1.8)

où Lλ0 [T (s)] est la luminance monochromatique d’émission du corps noir à la température du

volume considéré, dont l’expression est donnée par la loi de Planck :

Lλ0(T ) = n2.

2hc20λ5[e

hc0nkλT − 1

] (1.9)

où :

+ n est l’indice de réfraction du milieu homogène équivalent au milieu réel du point de vue radia-

tif,

+ c0 est la vitesse de propagation des ondes électromagnétiques dans le vide (c0 = 2.99776.108m.s−1),

+ h est la constante de Planck (h = 6.626.10−34J.s),

+ k la constante de Boltzmann (k = 1.3805.10−23J.K−1).

– Enfin, la luminance est renforcée par diffusion : ce phénomène traduit le fait que le milieu

diffuse une partie du rayonnement provenant de toutes les directions de l’espace u’ dans la direc-

tion du faisceau incident u. L’augmentation de luminance le long du trajet, due à ce phénomène,

s’exprime comme suit :

dLD′λ (s,u) =

σλ

4π

∫4π

Φλ(u′ → u).Lλ(s,u′).dΩ′.ds (1.10)

où Φλ est la fonction de phase de diffusion du milieu. Le terme Φλ(u’→u)dΩ′

4π représente la proba-

bilité pour qu’un rayonnement incident dans l’angle solide élémentaire dΩ′ centré sur la direction

u’ soit diffusé dans l’angle solide dΩ centré sur u. Cette fonction doit être normalisée afin que la

somme des probabilités de diffusion dans toutes les directions soit égale à 1. Elle doit donc vérifier

la relation :14π

∫4π

Φ(u′ → u)dΩ′ = 1 (1.11)

Finalement, en sommant toutes ces contributions de perte et de gain d’énergie, l’ETR est :

dLλ(s,u)ds

= −(σλ + κλ)Lλ(s,u) + κλLλ0 [T (s)] +

σλ

4π

∫4π

Φλ(u′ → u)Lλ(s,Ω′)dΩ′ (1.12)

33


La somme du coefficient volumique monochromatique d’absorption et du coefficient volumique mo-

nochromatique de diffusion est appelée coefficient volumique spectral d’extinction (βλ = κλ + σλ). Il

correspond à l’inverse de la distance moyenne parcourue par les photons de longueur d’onde λ avant

d’être interceptés (absorbés ou diffusés) par le milieu. Le rapport du coefficient volumique spectral de

diffusion sur le coefficient volumique spectral d’extinction est désigné albédo monochromatique de dif-

fusion (ωλ = σλβλ

), qui correspond à la proportion de l’énergie diffusée par rapport à l’atténuation totale

(diffusion + absorption).

En utilisant les hypothèses de géométrie unidimensionnelle et de symétrie azimutale, l’équation 1.12

devient :

µ

β

∂Lλ(z, µ)∂z

+ Lλ(z, µ) = (1− ωλ)Lλ0(T ) +

ωλ

2

∫ −1

1Φλ(µ′ → µ)Lλ(z, µ′)dµ′ (1.13)

Afin de pouvoir résoudre l’équation du transfert radiatif, que ce soit par des méthodes de résolu-

tions approchées ou exactes, il est donc nécessaire de déterminer les propriétés radiatives qui décrivent

l’interaction du milieu poreux avec le rayonnement thermique et qui sont :

– le coefficient volumique d’extinction, βλ(m−1),

– le coefficient volumique de diffusion, σλ(m−1),

– le coefficient volumique d’absorption, κλ(m−1),

– la fonction de phase de diffusion, Φλ(µ′ → µ).

Ces propriétés radiatives sont définies pour chaque longueur d’onde et sont fortement liées non seulement

à la morphologie du milieu poreux considéré mais également aux propriétés optiques de ses constituants.

De nombreuses études ont déjà été menées afin de déterminer les propriétés radiatives de différents

milieux poreux, tels que les lits de particules, les milieux fibreux, les mousses, ... cette détermination

pouvant être classée selon deux approches distinctes :

– les méthodes prédictives, basées sur des modèles théoriques permettant de modéliser directement

l’interaction du rayonnement avec le milieu, à partir de la connaissance de sa structure et des

propriétés optiques de ses constituants,

– les méthodes d’identification, basées sur des mesures spectrales de transmission et de réflexion sur

des échantillons du milieu poreux étudié.

34


FIG. 1.8: Illustration des phénomènes de réflexion, réfraction et diffraction d’une onde par une particulesphérique

1.4.3.2 Les méthodes prédictives

Elles assimilent le milieu poreux étudié à un arrangement de particules de formes et de tailles pouvant

être différentes et simulant de manière fidèle la morphologie réelle du milieu. Dans un milieu contenant

des particules d’indice de réfraction différent de celui de la matrice (comme c’est les cas pour les maté-

riaux d’intérêts pour cette étude qui sont poreux), le rayonnement incident sur la particule peut être dif-

fusé et (ou) absorbé par la particule (Siegel et Howell (1992),Modest (2003)). A l’échelle de la longueur

d’onde, l’interaction de l’onde électromagnétique avec une particule peut engendrer des phénomènes

de réflexion (l’onde électromagnétique est réfléchie à la surface de la particule), de réfraction (l’onde

pénètre dans la particule et ressort de celle-ci selon une direction modifiée par rapport à la direction

d’incidence), et de diffraction (la diffraction est le résultat de l’interférence des ondes diffusées) (voir

figure 1.8).

A l’échelle macroscopique, ces différents phénomènes sont responsables de la diffusion volumique

du rayonnement qui a été introduite dans le paragraphe 1.4.3.1. La quantité d’énergie diffusée et la

direction de diffusion dépendent de 4 paramètres essentiels :

– la forme de la particule et son état de surface,

– les indices complexes de réfraction de la particule et de la matrice (n = n+ ik),

– le paramètre de taille de Mie de la particule (x = πDλ où : D est la dimension caractéristique de la

particule, soit le rayon dans le cas particulier des particules sphériques, et λ est la longueur d’onde

du rayonnement incident sur la particule),

– l’espace entre les particules ou distance interparticulaire notée dPP .

35


L’étude de l’interaction d’une particule avec une onde plane incidente monochromatique et la ré-

solution des équations de Maxwell associées, permettent de déduire le comportement radiatif de cette

particule. Bien que ces équations n’aient été résolues analytiquement que dans le cas de particules sphé-

riques ou cylindriques grâce à la théorie de Mie (Van de Hulst (1981) et Bohren et Huffman (1998)),

ces solutions peuvent aussi être utilisées, sous certaines conditions, dans le cas de particules de formes

plus complexes. La résolution des équations de Maxwell permet d’obtenir les propriétés radiatives indi-

viduelles fondamentales caractérisant l’interaction entre une particule et le rayonnement, qui sont :

– la section efficace d’extinction, Ce,

– la section efficace de diffusion, Cs,

– la section efficace d’absorption, Ca,

– et la fonction de phase de diffusion Φ,

Certaines valeurs particulières du paramètre x et des constantes optiques permettent de définir des

région limites dans lesquelles s’appliquent des résultats analytiques plus simples que la théorie de Mie

complète :

– si x << 1 et x |n− 1| << 1, la diffusion de Rayleigh s’applique,

– si x >> 1 et x |n− 1| >> 1, l’optique géométrique combinée à la théorie de la diffraction

peuvent être utilisées pour prédire le comportement de diffusion,

– si |n− 1| << 1 et x |n− 1| << 1, la théorie de diffusion de Rayleigh-Gans s’applique,

– et si x >> 1 et x |n− 1| << 1, le comportement limite d’une diffraction anormale est obtenu.

Dans le cas des mousses, les dimensions des particules, de l’ordre de quelques centaines de µm à

quelques mm, sont en général beaucoup plus grandes que les longueurs d’onde considérées du rayon-

nement thermique. La théorie de la diffraction combinée à l’optique géométrique peut alors être appli-

quée pour déterminer les caractéristiques radiatives d’une particule. Il est alors nécessaire de prendre

en compte les caractéristiques de toutes les particules composant le milieu poreux afin de connaître son

comportement radiatif global.

Deux cas se présentent alors :

– lorsque l’interaction de chacune de ces particules avec le rayonnement incident n’est pas influencée

par la présence des particules environnantes (cas des milieux présentant une très faible densité),

les propriétés radiatives du milieu poreux global peuvent être obtenues directement en sommant

la contribution radiative de toutes les particules contenues dans une unité de volume. Le terme de

36


diffusion indépendante est alors employé et on a :

βλ =∑

i

Ce,λ,i.Ni

σλ =∑

i

Cs,λ,i.Ni;ωλ =σλ

βλ

κλ =∑

i

Ca,λ,i.Ni

Φλ(θ) = 1σλ

∑i

Cs,λ,i.Φλ,i.Ni

(1.14)

où Ni est le nombre de particules par unité de volume de propriétés indicées par i.

– lorsque la fraction volumique est grande, les particules sont proches les unes des autres. Le régime

de diffusion est alors dit dépendant car la diffusion d’une onde par une particule est influencée par

les autres particules. Ceci résulte de l’effet d’ombrage que peut avoir une particule sur une autre

(communément appelé diffusion multiple). Il faut ici faire attention à ne pas confondre avec les

phénomènes d’interférences qui interviennent lorsque dPPλ < 0.5 (voir figure 1.9), ce qui n’est

pas le cas pour les milieux cellulaires considérés dans cette étude. Des techniques de Monte Carlo

ou de suivi de rayons (Brewster (1992)) permettent de prendre en compte l’interaction entre les

particules lorsque les dimensions des particules sont beaucoup plus grandes que les longueurs

d’onde considérées.

De façon plus générale, les deux régimes de diffusion ont été délimités précisément par Hottel et

Sarofim (1967) dans le cas de particules sphériques (figure 1.9).

1.4.3.3 Identification à partir de mesures expérimentales

Bien que les modèles prédictifs soient adaptés à l’optimisation thermique des matériaux puisqu’ils

permettent une étude aisée de l’influence de paramètres tels que la taille des particules et le taux de poro-

sité sur le comportement radiatif du milieu étudié, ils nécessitent la connaissance des propriétés optiques

de la phase solide, qui doivent être déterminées de façon expérimentale. Par ailleurs, ils impliquent en

général une validation expérimentale et chaque type de matériau requiert un modèle différent reflétant sa

complexité structurale.

Les méthodes d’identification permettent elles d’étudier différents types de matériaux avec le même

protocole. Elles sont basées sur des mesures spectrométriques réalisées sur des échantillons du milieu à

37


FIG. 1.9: Limites des domaines de diffusion dépendante et indépendante d’après Hottel et Sarofim(1967)

caractériser. La minimisation de l’écart entre les valeurs expérimentales et théoriques de transmittances et

réflectances bidirectionnelles ou hémisphériques permettent alors de déterminer les propriétés radiatives

du milieu. Le nombre minimum de mesures nécessaires est égal au nombre de paramètres utilisés pour

décrire le comportement radiatif du milieu poreux étudié. La réussite d’un modèle d’identification dépen-

dra donc de la configuration expérimentale utilisée, certaines configurations entraînant une dépendance

linéaire entre les paramètres à identifier, ce qui rend l’identification impossible.

1.4.3.4 Travaux antérieurs

Les travaux concernant le transfert radiatif dans des milieux poreux de type mousses sont assez

rares dans la littérature du fait de la structure complexe de ces matériaux. En effet, la précision de la

modélisation structurelle va conditionner la réussite de la prédiction du comportement radiatif.

Glicksman et al. (1990) et Glicksman et al. (1992) ont étudié des mousses de polyuréthane, en les

modélisant par un arrangement aléatoire de bâtonnets opaques formant des cellules assimilées à des

dodécaèdres pentagonaux réguliers. Les bâtonnets sont supposés être des corps noirs, donc opaques, et

ont une section triangulaire supposée constante et occupant les deux tiers d’un triangle équilatéral (voir

figure 1.10). L’hypothèse de diffusion indépendante étant utilisée, les contributions sur le coefficient

38


FIG. 1.10: Vue en perspective et section transversale réelle d’un bâtonnet selon Glicksman et al. (1990)et Glicksman et al. (1992)

d’extinction de tous les bâtonnets ainsi formés sont sommées afin d’aboutir à une expression de ce

coefficient moyenné en fonction du diamètre des cellules et du taux de porosité ε de la mousse (1.15).

β = 4.09

√1− ε

D2(1.15)

Doermann et Sacadura (1996) ont proposé un modèle pour des mousses de carbone à pores ouverts,

où la théorie de la diffraction combinée à l’optique géométrique a été appliquée non seulement aux bâ-

tonnets mais aussi aux intersections volumiques formées à l’intersection de quatre bâtonnets, les cellules

de la mousse étant encore une fois assimilées à des dodécaèdres pentagonaux (voir figure 1.11). La sec-

tion des bâtonnets n’est plus constante, mais présente des épaississements aux extrémités dus aux amas

compacts de matière formant les intersections volumiques. Par ailleurs, la diffusion est cette fois prise en

compte. Ainsi :

– en émettant l’hypothèse que chacune de ces particules est opaque au rayonnement,

– en supposant le milieu suffisamment poreux pour que les particules soient considérées comme

étant loin les unes des autres, l’hypothèse de diffusion indépendante pouvant alors être utilisée,

– en vérifiant que les bâtonnets et les intersections volumiques sont de grande taille devant les lon-

gueurs d’onde infrarouge considérées, ce qui permet d’utiliser les lois fondamentales de l’optique

géométrique et de la diffraction,

– et en utilisant une méthode d’identification de Gauss pour connaître la réflectivité du carbone

formant la mousse, à partir de mesures de transmittances et réflectances sur des échantillons de

mousse grâce à un spectromètre à transformée de Fourier (les lois de l’optique géométrique et de

la diffraction nécessitant de connaître cette réflectivité),

39


FIG. 1.11: Décomposition d’un bâtonnet en trois parties et représentation d’un volume d’intersectionselon Doermann et Sacadura (1996)

les sections efficaces et la fonction de phase de chaque particule sont déterminées, puis par sommation

de toutes les contributions, les propriétés radiatives globales de la mousse sont déduites.

Kuhn et al. (1992) ont modélisé les bâtonnets de mousses cellulaires à pores fermés de polystyrène

extrudé et de polyuréthane par des cylindres circulaires orientés aléatoirement de longueur très impor-

tante devant leur diamètre, et les fenêtres de cellules par des plaques planes pentagonales dont l’épaisseur

supposée constante est très petite devant les autres dimensions (voir figure 1.12). La théorie de Mie pour

des cylindres circulaires infiniment longs et l’optique géométrique sont respectivement utilisées pour

décrire l’interaction du rayonnement avec les cylindres et avec les fenêtres de cellules, en supposant de

nouveau une diffusion indépendante. La comparaison des valeurs des coefficients d’extinction théorique

et identifié à partir de mesures de transmittance et réflectance permet de valider le modèle.

Toujours en faisant l’hypothèse d’une diffusion indépendante, Hendricks et Howell (1996) ont pré-

senté une corrélation modifiée de l’optique géométrique afin d’aboutir à une expression du coefficient

d’extinction (1.16), en fonction du diamètre des cellules et de la fraction de porosité de la mousse, qui

correspond au mieux aux mesures expérimentales de ce coefficient réalisées sur des mousses de zircone

et de carbure de silicium à pores ouverts.

β = 4.41− ε

D(1.16)

Plus récemment, Placido et al. (2005) ont développé un modèle pour prédire les propriétés radiatives

et conductives de mousses polymères isolantes ayant des microstructures différentes. Ils ont ainsi étudié

40


FIG. 1.12: Vue en perspective et section transversale réelle d’un bâtonnet selon Kuhn et al. (1992)

des mousses de polystyrène expansé, de polystyrène extrudé et de polyuréthane. La théorie de Mie est

utilisée pour les cylindres et l’optique géométrique pour les fenêtres, comme dans les travaux de Kuhn

et al. (1992). La conductivité thermique effective des mousses est comparée à des mesures expérimen-

tales.

En ce qui concerne les études prenant en compte l’interaction entre les particules, Zeghondy et Taine

(2004) ont caractérisé les propriétés radiatives de milieux poreux virtuels à partir de calculs de type

Monte-Carlo utilisant la méthode RDFI (Tancrez et Taine (2004)), dans le but de valider cette démarche

de caractérisation en vue de l’appliquer à des milieux poreux réels statistiquement anisotropes, dont la

morphologie est caractérisée à partir de mesures de tomographie X. Des échantillons de mullite de forte

fraction de porosité ont été considérés. Des résultats significatifs ont été obtenus.

Coquard et Baillis (2004) ont mis en place une méthode de détermination des propriétés radiatives

volumiques pour des mousses de polystyrène expansé (PSE), dont les cellules ont été assimilées à des

dodécaèdres pentagonaux. Cette méthode est basée sur une procédure de lancer de rayons à l’intérieur

d’une sphère contenant un grand nombre de particules et le principe est de déterminer le coefficient

d’extinction, l’albédo et la fonction de phase de diffusion du milieu homogène absorbant et diffusant

dont le comportement est le plus proche de celui du milieu réel. L’avantage de leur méthode par rapport

à celle de Zeghondy et Taine (2004) est que la réflexion aux interfaces est prise en compte.

Zeghondy et al. (2006a) ont été les premiers à déterminer les propriétés radiatives à partir de lancers

de rayons dans une mousse de mullite, dont la structure a été caractérisée par tomographie aux rayons

X. La fonction de phase est supposée être isotrope et la rugosité de surface n’est pas prise en compte.

41


Les propriétés ont été obtenues pour une seule longueur d’onde : 0.6328 µm. L’indice de réfraction

complexe de la matrice solide a été déterminé dans une autre étude (Zeghondy et al. (2006b)), à l’aide

de mesures de réflectances et de transmittances bidirectionnelles effectuées sur un bloc dense de mullite

à cette même longueur d’onde. Néanmoins, l’étude ne précise pas comment ce bloc a été obtenu, ni s’il

possède exactement les mêmes propriétés que la matrice solide composant la mousse de mullite.

Plus récemment, Petrasch et al. (2007) ont déterminé à l’aide de la même méthode les propriétés

radiatives de mousses céramiques. Contrairement à Zeghondy et al. (2006a), ils ont fait l’hypothèse que

les bâtonnets composant les mousses étaient opaques. Par ailleurs, les surfaces sont considérées comme

ayant un comportement purement diffus ou purement spéculaire, avec une réflectivité directionnelle-

hémisphérique indépendante de l’angle d’incidence.

Il faut cependant noter que Rozenbaum (1999) est un des premiers à avoir travaillé sur la caractéri-

sation des propriétés radiatives en utilisant des milieux reconstruits en trois dimensions. Dès 1999, il a

en effet étudié l’influence de différents paramètres sur l’émissivité de milieux poreux denses tels que des

céramiques. La détermination de l’émissivité spectrale est basée sur une simulation de Monte Carlo par

lancer de rayons, effectuée sur des milieux reconstruits en 3D à partir d’images MEB en 2D.

On peut donc noter que si la microstructure du milieu poreux est souvent modélisée, les études

tendent de plus en plus à essayer de la caractériser précisément via le recours à la tomographie aux rayons

X. En effet, la microstructure va fortement influer sur les propriétés radiatives. Par ailleurs, il semble

difficile de connaître avec précision les indices optiques des matrices solides composant les mousses

sans passer par l’élaboration d’un matériau dense, dont la composition n’est pas forcément exactement la

même que celles formant les mousses étudiées. Enfin, il est intéressant de remarquer que tous les travaux

sont réalisées aux échelles mésoscopique et macroscopique, ce qui laisse supposer qu’il reste difficile

de mener des études à l’échelle microscopique, malgré l’apparition d’outils tels que la tomographie aux

rayons X.

1.4.4 Transfert thermique conductif

1.4.4.1 Cadre théorique

Le transfert par conduction dépend de paramètres tels que : les conductivités des phases fluide et

solide, la structure de la matrice solide, la proportion et la répartition de chaque phase... Cependant,

lorsque la taille des pores est très faible devant les dimensions macroscopiques du milieu, la propagation

42


FIG. 1.13: Représentation des modèles série et parallèle. a) Modèle série ; b) Modèle parallèle.

de la chaleur par conduction peut être prise en compte en utilisant une loi simple de Fourier de même

type que celle utilisée pour des matériaux homogènes. On a alors :

qc = −kcgrad(T ) (1.17)

Dans le cas d’un transfert de chaleur en 1-D cartésien, le flux thermique conductif s’exprime plus

simplement par la relation :

qc = −kcδT

δz(1.18)

La conductivité thermique kc du milieu poreux doit alors être précisément déterminée afin de carac-

tériser le flux thermique conductif.

1.4.4.2 Modèles analytiques

De nombreux modèles analytiques permettent de calculer la conductivité thermique kc de matériaux

biphasés en fonction des conductivités thermiques k1 et k2 des deux phases présentes et de leur fraction

volumique respective f1 et f2. Ils peuvent être appliqués aux cas des matériaux poreux. Pour les mo-

dèles spécifiquement développés pour les matériaux poreux, on exprimera la conductivité thermique en

fonction de ffluide, la fraction volumique de pores, ksolide et kfluide, les conductivités du solide et des

pores.

Les modèles les plus simples faisant l’hypothèse d’un flux de chaleur unidimensionnel sont les mo-

dèles séries et parallèles, représentés sur la figure 1.13. Ils sont établis à partir d’analogies avec les

résistances électriques. Lorsque des couches de matériaux sont empilées perpendiculairement ou paral-

lèlement au flux de chaleur et que la résistance thermique de contact est supposée nulle, la conductivité

thermique équivalente peut être déterminée respectivement par les équations 1.19 (modèle série) et 1.20

(modèle parallèle).

43


1kc

=f1

k1+f2

k2(1.19)

kc = f1k1 + f2k2 (1.20)

Ces modèles donnent les bornes, supérieure et inférieure, de la conductivité thermique d’un matériau

biphasé quelconque.

Le modèle de Schulz (1981) est consacré à la détermination de la conductivité thermique de maté-

riaux poreux. Le calcul, fonction du taux de porosité et des conductivités du solide et du gaz, fait inter-

venir des paramètres prenant en compte la forme et l’orientation des pores. A partir de la même équation

l’auteur donne deux expressions permettant de calculer la conductivité thermique effective pour des

matériaux présentant une porosité fermée ou ouverte. La conductivité thermique est calculée par l’équa-

tion 1.21 :

kc = ksolide(1− ffluide)1−cos2α

1−F+ cos2α

2F (1.21)

où F est un facteur de forme et cos2α un parametre d’orientation. Le calcul pour des porosités ouvertes

se fait en posant F = 1/2, ce qui correspond à des pores cylindriques traversant le matériau.

1.4.4.3 Prédiction par simulation numérique

Les outils de prédiction existants pour les matériaux biphasés utilisent la méthode des éléments fi-

nis, qui consiste à mailler un milieu continu en un nombre fini d’éléments. Les équations de transfert

de chaleur sont ensuite résolues par le biais d’un calcul matriciel. Quelque soit l’objectif d’un calcul

en simulation numérique certaines étapes sont incontournables. La première consiste à créer un modèle

maillé, soit par la réalisation d’une géométrie idéale suivie d’une opération de maillage, soit par la gé-

nération directe d’un maillage par la donnée des coordonnées des noeuds de chaque élément obtenues

par exemple par tomographie aux rayons X. Des conditions initiales, aux limites et éventuellement de

contact sont ensuite imposées.

44


1.4.4.4 Travaux antérieurs

Plusieurs auteurs ont proposé des modèles empiriques, analytiques ou numériques pour estimer la

conductivité des matériaux de type mousse. Ces modèles dépendent de la morphologie du milieu poreux

et de la conductivité des deux phases en présence.

Tout d’abord, Glicksman et Schuetz (1994) and Schuetz et Glicksman (1984) se sont intéressés à

la conductivité de mousses polymères, qui présentent une microstructure proche de celle des mousses

métalliques et céramiques. Ces mousses sont en effet formées de cellules fermées ou ouvertes composées

de bâtonnets et/ou de fenêtres. La fraction de porosité de ces mousses est d’environ 95%. Les auteurs ont

modélisé les mousses par un réseau de résistances thermiques. Plusieurs simplications ont été réalisées

à la fois sur la morphologie des milieux poreux et sur la méthode de calcul pour déterminer les valeurs

maximale et minimale encadrant la conductivité réelle. Ces valeurs sont calculées analytiquement à partir

des conductivités de l’air et du polymère ainsi que des paramètres morphologiques.

εkfluide + (1− ε)(2− fs

3)ksolide > kc > εkfluide + 0.8(1− ε)(

2− fs

3)ksolide (1.22)

où :

– kc est la conductivité phonique du matériau,

– kfluide est la conductivité du gaz contenu (air),

– ksolide est la conductivité du polymère,

– et fs est la part de polymère contenu dans les poutres de cellules.

Pour des mousses à pores ouverts, la phase solide est entièrement contenue dans les bâtonnets (fs = 1).

La formule ( 1.22) devient alors :

εkfluide +13(1− ε)ksolide > kc > εkfluide + 0.8.

13(1− ε)ksolide (1.23)

Ces auteurs ont notamment montré que les seuls paramètres influant sur la conductivité apparente étaient

la fraction de porosité et la proportion de solide contenue dans les bâtonnets. Selon eux, la taille et la

forme des cellules composant la mousse n’ont aucune influence sur la conductivité. Néanmoins, ces

conclusions ne sont pas nécessairement valides pour les mousses métalliques et céramiques, étant donné

que ces dernières ont une conductivité bien plus importante que celle des polymères.

45


Hilyard et Cunningham (1988) ont proposé une autre formulation prenant en compte l’orientation des

poutres et négligeant l’effet des fenêtres de cellules sur le transfert conductif. Enfin, une étude menée par

Leach (1993) dans laquelle l’auteur récapitule l’ensemble des modèles utilisés (modèle parallèle-série,

...) pour le calcul de la conductivité des milieux cellulaires montre que l’ensemble de ces modèles tend

vers une conductivité thermique dans les milieux cellulaires fermés de la forme :

kc = εkg + kp(1− ε)23X (1.24)

où X est un facteur compris entre 0 et 1.

Plus récemment, Lu et Chen (1999) ont modélisé les propriétés thermiques de mousses à base d’al-

liages d’aluminium. Les auteurs ont considéré uniquement le transport de chaleur à travers la phase

solide. Ils ont notamment fait l’hypothèse que la phase solide était entièrement contenue dans les bâton-

nets et ont donc négligé l’accumulation de matière à la jonction des bâtonnets. Les effets de différentes

imperfections géométriques telles que des inclusions et des variations de taille de cellules ont aussi été

étudiées aussi bien à l’aide de modèles analytiques qu’à partir de méthodes d’éléments finis.

Boomsma et Poulikakos (2001) ont proposé un modèle analytique de calcul de la conductivité effec-

tive d’une mousse métallique, basé sur la modélisation des cellules composant la mousse par des cellules

tétracaédécaedriques. Les bâtonnets sont considérés comme étant cylindriques, et les intersections volu-

miques sont cubiques. Des mesures expérimentales confirment leur modèle. Ils montrent par ailleurs que

la conductivité de la phase solide contrôle largement la conductivité effective, malgré la forte fraction de

porosité de la mousse.

Bhattacharya et al. (2002) ont eux aussi déterminé la conductivité thermique effective de mousses

métalliques de forte fraction de porosité. Les cellules ont été modélisées par des hexagones et les bâ-

tonnets par des fibres. Les intersections volumiques à la jonction des bâtonnets sont soit cubiques soit

sphériques. La cellule unitaire est divisée en plusieurs couches en série, chaque couche contenant les

phases fluide et solide en parallèle. Les résultats théoriques ont été comparés à des mesures expérimen-

tales sur des mousses d’aluminium et de carbone en utilisant l’air ou l’eau en tant que phase gazeuse.

Ils ont montré que la fraction de porosité et le ratio de la section d’un bâtonnet sur les intersections

influençaient grandement les résultats.

Singh et Kasana (2004) ont proposé une approche empirique pour estimer la conductivité thermique

effective de mousses métalliques, à partir des résultats de Boomsma et Poulikakos (2001) et Bhattacharya

et al. (2002). Ceci a permis de déterminer un terme de corrélation qui prend en compte le fait que la phase

46


solide soit très conductrice, la distribution aléatoire des phases, la non-linéarité du flux de chaleur. Leurs

résultats présentent un bon accord avec les données expérimentales disponibles dans la littérature.

Ahern et al. (2005) ont étudié expérimentalement la variation de la conductivité effective de mousses

de polyuréthane, en soustrayant la conductivité radiative mesurée à la conductivité équivalente obtenue

expérimentalement. Ils ont montré que le modèle proposé par Glicksman et Schuetz (1994) et Schuetz et

Glicksman (1984) ne correspond pas complètement à leurs données expérimentales, spécialement pour

d’importantes fractions de solide. La différence vient selon eux des hypothèses réalisées par Glicksman

et Schuetz (1994) et Schuetz et Glicksman (1984) pour les mousses polymères, et qui ne seraient pas

satisfaites pour les mousses de polyuréthane. Ils ont ainsi proposé une correction de ce modèle qui prédit

plus correctement leurs données expérimentales.

Enfin, Druma et al. (2004) ont développé une méthode numérique basée sur un calcul par la méthode

des éléments finis pour déterminer la conductivité thermique de mousses de carbone à pores ouverts

et fermés, ayant des fractions de porosité comprises entre 0 et 1. Ils ont considéré des cellules unitaires

cubiques comprenant des pores matérialisés par une sphère au centre de chaque cellule et 1/8me de pores

sphériques à chaque sommet. Une grille d’éléments finis à l’échelle microscopique est ensuite générée à

l’intérieur de la phase solide de la mousse. Les résultats ont été comparés à ceux obtenus analytiquement

par Bauer (1993).

On peut donc noter que tous les modèles existants, hormis celui de Druma et al. (2004), sont basés

sur des solutions analytiques du problème de transfert de chaleur par conduction. Les résultats sont donc

obtenus après plusieurs approximations. Par ailleurs, dans tous les cas, la microstructure du milieu poreux

est toujours modélisée, et notamment les sections transversales des bâtonnets sont toujours considérées

comme étant constantes, circulaires ou carrées, et les intersections volumiques présentes à la jonction de

plusieurs bâtonnets sont toujours représentées par des cubes ou des sphères lorsqu’elles sont prises en

compte. Toutes les études précédentes ne représentent donc pas avec précision la géométrie de la mousse,

malgré le fait qu’elles soulignent l’importance de la microstructure du milieu poreux sur la conductivité

effective.

1.5 Conclusions

Ce premier chapitre a permis d’exposer les différentes caractéristiques que présentent les matériaux

cellulaires de type mousses du point de vue de leur morphologie et de leurs propriétés thermiques. On

47


a ainsi pu se rendre compte de l’aspect hiérarchique de ces matériaux où l’on distingue trois échelles :

macroscopique, mésoscopique et microscopique, correspondant respectivement au matériau dans sa glo-

balité, à l’arrangement des cellules et au matériau présent dans les parois. Les différentes études réalisées

sur ces matériaux ont pu montrer l’importance de chaque échelle sur le comportement global et local des

mousses. Le comportement intrinsèque de la matrice solide et la densité de la mousse semblent être les

paramètres les plus influants sur le comportement global.

Les approches récentes proposées par les différents auteurs cités dans ce chapitre s’orientent vers une

modélisation plus réaliste du comportement thermique des mousses. Les stratégies de modélisation vont

de plus en plus vers la description la plus détaillée et la plus réaliste possible de la structure des matériaux

cellulaires, ainsi que vers une réduction des paramètres d’entrée des modèles pour ne garder que ceux du

matériau constitutif. Dans ce contexte, s’il reste encore difficile de déterminer les propriétés optiques du

matériau constitutif des mousses sans passer par l’élaboration d’un matériau dense représentatif, la tomo-

graphie aux rayons X se démarque elle particulièrement, puisqu’elle est capable de fournir l’image 3D

réelle de la mousse. Les avancées technologiques réalisées dans ce domaine rendent désormais possible

l’acquisition d’images à haute résolution de grands volumes de matériaux représentatifs.

Au vu de ces conclusions, ce travail de recherche s’orientera vers ce dernier type de modélisation,

pour progresser dans la compréhension du comportement thermique des matériaux cellulaires de type

mousses, et notamment pour analyser les contributions respectives des niveaux microscopique et méso-

scopique.

48

Chapitre 2

Présentation et caractérisationmorphologique des mousses étudiées

2.1 Introduction

Ce chapitre a pour but de présenter les mousses étudiées dans le cadre de ce travail de recherche.

Après une rapide vue d’ensemble, la morphologie des mousses sera caractérisée par le biais de diffé-

rentes méthodes. Dans un premier temps, on exposera les techniques de caractérisation expérimentales

et bidimensionnelles, ainsi que leurs avantages et leurs limites. Ensuite, on s’intéressera à la caractérisa-

tion tridimensionnelle. Le principe de la tomographie aux rayons X ainsi que les différentes techniques

de traitement d’images utilisées seront décrits. Les résultats obtenus par les différentes méthodes seront

exposés et comparés.

2.2 Vue d’ensemble

L’objectif de cette thèse étant d’analyser et de modéliser le comportement thermique des matériaux

cellulaires et plus particulièrement des mousses, il semble nécessaire de valider nos méthodes sur des ma-

tériaux modèles. Comme nous l’avons vu au chapitre précédent, le comportement thermique des mousses

dépend à la fois de leur morphologie et des propriétés intrinsèques du matériau constitutif. Les matériaux

étudiés doivent donc permettre de valider nos approches pour différents matériaux constitutifs ainsi que

pour différentes morphologies. Notre choix s’est porté sur des mousses métalliques et céramiques. L’ap-

plication finale de ces mousses est l’optimisation de la diffusion des gaz dans un brûleur radiant, brûleur

élaboré et modélisé à l’Institut Français du Pétrole dans le cadre de la thèse de S. Gauthier. Le tableau 2.1

récapitule pour chacune des mousses étudiée :

49

Chapitre 2. Présentation et caractérisation morphologique des mousses étudiées

– la composition,

– le procédé de fabrication,

– la fraction de porosité ε,

– les tailles des pores Dpores,

– la surface spécifique Ss,

– le nombre de pores par inch PPI ,

– et la température maximale d’utilisation Tmax

annoncés par le fabricant.

50


TAB

.2.1

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C82

400-

575

NC

4516

00

NC

:Non

Con

nu

51


2.3 Caractérisation bidimensionnelle des mousses étudiées


La majorité des études portant sur le caractérisation thermique des mousses à partir de leur morpho-

logie se basent sur des observations au Microscope Électronique à Balayage (MEB) (Kriszt et al. (2002),

Placido et al. (2005)). En effet, la microscopie électronique à balayage est un moyen rapide et simple

d’observer les matériaux cellulaires. Dans le cadre de cette thèse, le MEB utilisé est un JEOL 840 situé

au laboratoire MATEIS à Lyon. La figure 2.1 montre un exemple d’images MEB pour les différentes

mousses étudiées. On remarque que les mousses ont la caractéristique d’avoir des pores ouverts et que

leurs bâtonnets sont creux. Ceci est directement lié au processus d’élaboration comme cela a été vu au

Chapitre 1.

2.3.2 Observation des données bidimensionnelles

Les mousses étudiées présentent une structure cellulaire, dont la forme des pores et des bâtonnets

peut être déduite de l’analyse d’images prises au MEB (figure 2.1).

Pour la mousse NiCrAl par exemple, les pores présentent non seulement une forme pentagonale (zone

1) comme cela est habituellement supposé dans la littérature, mais aussi une forme tétracaédécaédrique

(zone 2). Dillard et al. (2005) ont d’ailleurs confirmé ce point en montrant que la cellule la plus repré-

sentée dans les mousses de polyuréthane (mousse initiale également utilisée pour élaborer les mousses

NiCrAl étudiées ici) est composée de 12 faces. La plupart des faces de ces mousses sont pentagonales

(57%). Des faces carrées et hexagonales sont représentées à hauteur de 17.6% et 21.6%, respectivement.

Par ailleurs sur des photographies prises avec un grossissement plus fort, on peut observer que le réseau

d’arêtes interconnectées formant les pores est composé de bâtonnets cylindriques de section triangulaire

incurvée non constante. Cette section semble néanmoins s’inscrire dans un triangle équilatéral.

La mousse FeCrAlY a globalement la même structure mais on observe aussi des parois (zone 3).

Celles-ci sont sûrement une conséquence directe du procédé de fabrication. En effet, les mousses Fe-

CrAlY sont souvent réalisées par frittage, méthode qui a l’avantage d’offrir une production de masse.

Néanmoins, les mousses produites via cette technique sont caractérisées par l’apparition de défauts dans

la structure du matériau. Ces défauts se manifestent aussi bien sous la forme de cellules fracturées que

par des fissures et des vides à l’intérieur des bâtonnets. Dans plusieurs cas, les pores ouverts sont complè-

tement obstrués, ce qui a pour résultat de former une mousse à pores semi-ouverts. (Kepets et al. (2007))

52


FIG. 2.1: Images MEB obtenues pour les différentes mousses étudiéesa) NiCrAl ; b) FeCrAlY ; c) Mullite

53


TAB. 2.2: Analyse qualitative de la forme des cellules et des bâtonnets

Mousse Fraction de porosité Forme des pores Forme des bâtonnets Présence de parois

NiCrAl Ouverte Pentagone dodécaèdre Triangulaire Non

Tétracaédécaedre A section non constante

Creux

FeCrAlY Semi-ouverte Pentagone dodécaèdre Triangulaire Oui

Tétracaédécaedre A section non constante

Creux

PSZ Semi-ouverte Difficile à déterminer Triangulaire Oui

car frittage incomplet A section non constante

Creux

Mullite Semi-ouverte Difficile à déterminer Triangulaire Oui

car frittage incomplet A section non constante

Creux

ont d’ailleurs observé ces mêmes défauts sur des mousses de FeCrAlY provenant du même fabricant que

celles étudiées dans ce travail.

Les mousses céramiques présentent le même aspect que la mousse FeCrAlY, ce qui laisse supposer

qu’elles seraient elles-aussi fabriquées par frittage. Néanmoins, le frittage de ces dernières semble in-

complet puisqu’on observe des amas de matière parfois assez importants sur les bâtonnets. Les mousses

céramiques sont donc beaucoup moins homogènes que les mousses FeCrAlY en terme de structure et de

tailles de pores et de bâtonnets. Le tableau 2.2 récapitule les formes des pores et des bâtonnets pour les

différentes mousses étudiées.

2.3.3 Analyse des données bidimensionnelles

Les calculs sur les images MEB obtenues peuvent se faire manuellement ou à partir de logiciels

d’analyse d’images.

54


TAB. 2.3: Fraction de porosité des mousses étudiées calculée sur les images MEB

Mousse εMEB (%) SD (%) εstandard (%)

NiCrAl 91 5 93.9

FeCrAlY 92 6 94.9

PSZ 80 4 83.3

Mullite 79 5 82.3

2.3.3.1 Fraction de porosité

La densité mesurée sur les images correspond en réalité à la fraction surfacique (Dehoff et Rhines

(1972)). Pour une image MEB donnée, la fraction de porosité correspond alors au rapport entre les pixels

blancs de l’image binarisée (les pores) et le nombre total de pixels dans l’image considérée. Le tableau 2.3

résume la fraction de porosité εMEB calculée après analyse d’une dizaine d’images MEB pour chaque

mousse ainsi que l’écart-type SDMEB . La fraction de porosité obtenue par des méthodes traditionnelles

de pesée εstandard est aussi reportée dans ce tableau. L’écart-type est relativement élevé compte tenu de la

faible taille de l’échantillon pouvant être analysé au MEB. Par ailleurs, les données MEB sous-estiment

la densité relative standard d’environ 4%. Ceci peut s’expliquer par le fait que l’on ne puisse pas obtenir

une coupe de l’échantillon. Le calcul prend donc en compte quelques pixels contenus dans des coupes

plus profondes.

2.3.3.2 Distribution en taille

A partir des images MEB, on peut calculer la taille des cellules et des bâtonnets composant la mousse.

Le diamètre des cellules est calculé à partir de la mesure de la longueur moyenne totale d’un bâtonnet.

En effet, il est très difficile de mesurer un diamètre de cellule pour des mousses à pores ouverts à par-

tir d’images MEB. Les relations structurelles théoriques permettant notamment de relier le diamètre à

la longueur d’un bâtonnet sont données au paragraphe suivant. Par ailleurs, il faut préciser que l’opé-

ration est très fastidieuse et nécessite d’étudier de nombreuses analyses microscopiques, de l’ordre de

quelques centaines de bâtonnets. Afin de prendre en compte les surfaces projetées moyennes, on utilise

la formule 2.1 qui permet de calculer la longueur de bâtonnet acell.

acell =acellπ

4(2.1)

55


où : acell est la longueur projetée moyenne sur toutes les orientations.

La taille des bâtonnets variant beaucoup selon les bâtonnets étudiés, une distribution de taille a été

déterminée pour chaque paramètre. A cette fin, la plage dans laquelle le paramètre varie est discrétisée :

on la découpe en un nombre de classes fixé, qui possèdent une largeur variable. Ceci permet de construire

un histogramme de taille pour chaque paramètre. Un exemple d’histogramme est donné à la figure 2.2

pour la longueur de bâtonnet acell obtenue pour la mousse NiCrAl après avoir effectué des mesures sur

200 bâtonnets d’un même échantillon. Les valeurs obtenues pour le diamètre équivalent des cellules

Dcell et pour l’épaisseur des bâtonnets ebat en utilisant cette méthode sont résumées dans le tableau 2.4

ainsi que les écart-types.

De même que précédemment, l’écart-type est relativement élevé compte tenu de la forte dispersion

à l’intérieur des échantillons, ceux-ci étant de petite taille (de l’ordre de 5x5x5 mm3) pour pouvoir être

FIG. 2.2: Histogramme de taille obtenu pour la longueur d’une arête acell

pour la mousse NiCrAl

TAB. 2.4: Longueur moyenne d’arête de cellule et épaisseur des bâtonnetscalculés à partir des images MEB

Mousse acell(µm) SDacell(%) ebat(µm) SDebat

(%)

NiCrAl 575 20 295 18

FeCrAlY 700 22 200 20

PSZ 340 25 160 19

Mullite 520 22 160 22

56


passés au MEB. Il faut noter ici que l’analyse au MEB ne nous permet pas de mesurer les épaisseurs de

parois observées dans la structure des mousses de FeCrAlY, PSZ et mullite.

2.3.3.3 Relations de structure

Les relations structurelles théoriques des géométries de cellules rencontrées sont données dans le

tableau 2.5. La taille caractéristique des pores est le diamètre moyen des cellules Dcell, qui correspond à

la distance représentée à la figure 2.3.

Les paramètres géométriques des deux polyèdres sont résumés dans le tableau 2.6. Le calcul de ces

paramètres est présenté dans les Annexes A et B.

2.3.4 Limites de l’analyse bidimensionnelle

Si l’analyse au MEB des mousses métalliques n’a pas présenté de difficultés majeures, l’étude

des mousses céramiques a souligné les inconvénients de cette méthode présentés au paragraphe 1.3.2

(page 24). En effet, le caractère non conducteur des céramiques nécessite une métallisation. Pour que la

métallisation soit la plus homogène possible, il a été nécessaire de couper des films minces à l’aide d’une

scie à fil. Cette opération fut particulièrement fastidieuse et coûteuse en terme d’échantillons à cause de

la fragilité des mousses céramiques. Par ailleurs, afin de pouvoir observer une éventuelle inhomogénéité

des mousses étudiées, différentes découpes de chaque échantillon ont dues être réalisées. Enfin, il est

important de rappeler que les mesures effectuées sur les images MEB donnent des valeurs apparentes et

non pas réelles, puisque l’intersection entre les coupes réalisées et les cellules est aléatoire.

TAB. 2.5: Caractéristiques des cellules unitaires représentatives des mousses étudiéesC : carré ; H : hexagonal

Polyèdre Nombre debâtonnets /de faces

Nombre debâtonnetspar face

Angle entre lesfaces (˚)

Nombrede bâton-nets parintersection

Angles entreles bâtonnets(˚)

Pentagonedodécaèdre

30/12 5 116.57 4 108

Tétracae- 36/14 4/6 125.16/109.28 4 90/120

décaèdre C/H C-H/H-H C/H

57


FIG. 2.3: Morphologie des cellules (a) dodécaedriques et (b) tétracaedécaedriques(i) Vue en 3D ; (ii) Vue en coupe selon le plan P

TAB. 2.6: Paramètres géométriques des cellules idéales unitairesreprésentatives des mousses étudiées

Polyèdre Diamètre Volume Longueur totale des bâ-tonnets par unité de vo-lume

Fraction deporosité

Pentagone dodécaèdre 2.57a 7.6635a3 1.305a2

1− S.LV

Tétracaedécaèdre 2.995a 11.314a3 1.061a2

1− S.LV

où : S est la section d’un bâtonnet

58


2.4 Caractérisation tridimensionnelle des mousses étudiées

Le paragraphe suivant présente l’analyse tridimensionnelle effectuée sur les mousses étudiées dans

ce travail à l’aide de la technique de tomographie aux rayons X. Le principe de celle-ci a déjà été exposé

au paragraphe 1.3.2. Nos expériences ont été réalisées sur le tomographe Vtome|x de Phoenix X-Rays

situé au laboratoire MATEIS ainsi que sur les lignes ID19 et ID15 de l’ESRF. Les travaux exposés dans

ce paragraphe ont donné lieu à une publication qui pourra être consultée pour plus de précisions (Loretz

et al. (2008b)).

2.4.1 Choix des paramètres de mesure

Dans la technique de tomographie aux rayons X, un point clé est de choisir une taille de voxel en

accord avec les tailles caractéristiques de l’échantillon. La taille des bâtonnets de chaque échantillon

doit en effet être numérisée lors de la reconstruction avec une quantité suffisante de voxels. Mais plus la

taille des voxels est petite, plus la taille de l’échantillon que l’on peut scanner est petite. En conséquence,

une valeur comprise entre 10 et 20 pour le rapport de l’épaisseur des bâtonnets sur la taille des voxels

a été choisie comme un compromis raisonnable entre la taille de l’échantillon et la résolution. La taille

des voxels choisie pour chaque mousse est résumée dans le tableau 2.7, où sont aussi indiquées les di-

mensions des échantillons. Ces dernières sont choisies afin que (i) la surface de l’échantillon comprenne

un nombre de cellules important, et (ii) le nombre de cellules dans l’épaisseur de l’échantillon soit as-

sez grand, ce qui permet que l’échantillon représente le milieu complet. Ce dernier point sera validé au

paragraphe 2.4.4.

TAB. 2.7: Taille de voxels choisie et dimensions des échantillons pour chaque mousse étudiée

Mousse Dimensions (mm3) Taille des voxels (µm)

NiCrAl 4.6x4.6x4.6 20

FeCrAlY 4.3x4.3x4.3 30

PSZ 2.5x2.5x2.5 10

Mullite 3.8x3.8x3.8 11

59


2.4.2 Traitement d’image

Les images brutes obtenues après reconstruction sont codées en niveaux de gris sur 4 octets, ce qui

constitue un grand volume de données (un bloc de 10243 codé sur 4 octets correspond à 8 Go de taille

de mémoire). Afin de réduire la taille des données, l’image est recodée sur 1 octet (ce qui correspond

finalement à une taille mémoire de 1 Go). Les images peuvent alors être visualisées soit en rendu volu-

mique, soit en coupe 2D grâce à des logiciels comme ImageJ ou Amira. L’étape principale du processus

de traitement d’images est alors le seuillage, qui sépare les voxels de l’image en noir pour la phase solide

et en blanc pour la phase gazeuse.

La figure 2.4 montre les vues 3D ainsi qu’une coupe en niveau de gris pour les différentes mousses

étudiées. Une série d’étapes de traitement d’images (amélioration du contraste, filtrage, ...) sont appli-

quées pour améliorer les images en niveaux de gris afin de faciliter le seuillage. Par ailleurs, les particules

qui composent les mousses métalliques sont considérées comme opaque vis-à-vis du rayonnement ther-

mique. Pour en tenir compte dans les calculs radiatifs, les images binarisées sont ensuite traitées afin de

remplir les bâtonnets. Les difficultés rencontrées et les particularités observées pour chaque mousse pour

obtenir des images binarisées correctes sont présentées dans les paragraphes suivants.

Pour la mousse NiCrAl, les images en niveaux de gris semblent assez difficiles à binariser pour au

moins deux raisons : comme pour les autres mousses, les bâtonnets composant la mousse sont creux, et

la mousse n’est pas homogène mais semble être plus compacte au coeur de l’échantillon. Un examen

qualitatif des coupes tomographiques révèle en effet que l’intérieur de l’échantillon de mousse NiCrAl a

l’air de contenir moins de nickel (les brins de la mousse semblent être réalisés avec des couches de nickel

moins épaisses, voir figure 2.5). Cette variation pourrait être due à l’effet bien connu de durcissement de

faisceau dû à la polychromaticité du faisceau incident utilisé. Le durcissement de faisceau, aussi appelé

"cupping effect", est un phénomène qui est dû au filtrage différentiel des énergies du faisceau incident

par l’échantillon lui-même. L’échantillon filtre de manière plus importante les énergies basses ce qui

induit que l’intérieur de l’échantillon voit un faisceau incident qui contient des photons de plus hautes

énergies. Les photons de plus hautes énergies seront en retour moins absorbés par l’échantillon. Ceci

donne l’impression qu’un échantillon homogène absorbe moins à l’intérieur qu’à l’extérieur. Néanmoins,

nous pensons que ce n’est pas le cas dans cette étude. L’échantillon ayant été coupé à partir d’une plaque,

les régions marquées (a) dans la figure 2.5 étaient à l’intérieur de l’échantillon pendant sa fabrication

et sur l’extérieur pendant le scan. Si le durcissement de faisceau avait été la cause de l’hétérogénéité

observée, les régions (a) auraient le même aspect que les régions (b). On peut donc conclure que la

60


FIG. 2.4: Vue 3D et coupe tomographique en niveaux de grispour les différentes mousses étudiées

a) NiCrAl ; b) FeCrAlY ; c) PSZ ; d) Mullite

61


FIG. 2.5: Inhomogénéité de la mousse NiCrAl

mousse NiCrAl contient vraisemblablement plus d’alliage de nickel près des deux faces de la tranche

initiale qu’au centre. Ceci n’est pas surprenant étant donné la nature électrochimique du procédé de

fabrication, et Dillard et al. (2005) ont d’ailleurs déjà observé et quantifié ce phénomène.

Cette variation constitue un problème pour le traitement des images et plus particulièrement pour

l’étape du seuillage, afin de remplir correctement les bâtonnets. Il est alors nécessaire de considérer

un seuillage appliqué coupe par coupe et adapté à chaque coupe (chaque coupe étant perpendiculaire à

l’épaisseur de la tranche initiale). Cette procédure sera par la suite appelée "Seuillage 1". Deux autres

cas, plus rapides à implémenter, sont étudiés afin de déterminer l’influence de la façon avec laquelle les

images sont seuillées. Dans ces deux autres procédures, toutes les coupes sont binarisées avec le même

seuillage. Elles seront nommées "Seuillage 2" ou "Seuillage 3" dans ce qui suit. Le seuillage 2 est choisi

afin de bianriser correctement la zone externe, alors que le seuillage 3 est adapté à la zone interne.

Le seuillage des trois autres mousses ne présente pas de difficulté majeure, si ce n’est pour remplir

les bâtonnets de la mousse FeCrAlY afin de mener les calculs radiatifs. Il faut en effet noter que les

brins des mousses céramiques sont présumés être transparents vis-à-vis d’un rayonnement incident, d’où

la nécessité de ne pas les remplir. On observe par ailleurs pour ces trois mousses les défauts cités plus

haut (parois, ...) dus au frittage incomplet. On peut aussi remarquer que les surfaces des mousses céra-

miques semblent beaucoup plus rugueuses que celles des mousses métalliques, ce qui est confirmé par

une analyse des mousses à l’aide d’une loupe.

62


2.4.3 Analyse des données tridimensionnelles

Une fois seuillées, les images sont analysées afin de caractériser leur morphologie. Le logiciel ImageJ

est utilisé.

2.4.3.1 Fraction de porosité

La fraction de porosité est simplement mesurée en comptant le nombre de voxels blancs et en divisant

par la taille totale du bloc en voxels pour chaque échantillon. Par ailleurs, la nature tridimensionnelle des

données tomographiques permet de créer des profils de fraction de porosité calculés dans les coupes en

fonction de la position de chaque coupe. La figure 2.6 montre, pour les différents échantillons, les profils

de fraction de porosité réalisés le long de deux directions différentes.

Pour les différents échantillons, la fraction de porosité varie faiblement selon la direction, excepté

dans la direction z pour la mousse NiCrAl. Ceci constitue une autre évidence de la variation de la densité

dans cette direction. Toutefois, nous pouvons noter que la fraction de porosité est moins importante dans

la zone interne, ce qui est en contradiction avec l’explication donnée dans le paragraphe 2.4.2 selon

laquelle les bâtonnets seraient plus fins dans cette zone. En fait, les bâtonnets contiennent vraiment une

couche plus fine de nickel dans cette zone (voir figure 2.5), mais pendant le processus de fabrication,

la mousse est déformée (sa taille est réduite le long de la direction z). Cette déformation induit une

densification de la zone interne (on peut remarquer sur la figure 2.5 que les bâtonnets de la région interne

sont déformés) parce que les bâtonnets les plus fins sont susceptibles d’être déformés en premier. Les

valeurs moyennes des fractions de porosité ainsi que les écart-types (SD) ont été obtenus par mesure le

long des trois directions cartésiennes perpendiculaires (x, y et z) pour les différentes mousses étudiées,

et sont récapitulés dans le tableau 2.8. La fraction de porosité obtenue par des méthodes traditionnelles

de pesée εstandard est aussi reportée dans la dernière colonne. On remarque que la technique basée sur

l’analyse des images tomographiques sous-estime légèrement la fraction de porosité. Un bon accord

avec εstandard est observé. La faible variation de la mesure (écart-types faibles) permet de valider le fait

que les échantillons sont assez grands pour être considérés comme homogènes. Il faut noter ici que le

processus de calcul de la fraction de porosité a été appliqué sans remplir les bâtonnets afin de comparer

les résultats à ceux obtenus à partir des techniques conventionnelles de pesée.

63


FIG. 2.6: Exemples de profils de fraction de porosité en fonction du nombre de coupes dans lesdifférentes mousses et dans les directions x, z dans le repère Cartésien de référence

TAB. 2.8: Résumé des fractions de porosité obtenues après traitement des données tomographiquesle long de trois directions perpendiculaires pour chaque échantillon étudié

Mousse εtomo(%) SDx(%) SDy(%) SDz(%) εstandard(%)

NiCrAl 0.934 1.7 1.9 1.8 0.939

FeCrAlY 0.945 1.1 1.4 1.5 0.949

PSZ 0.828 1.8 1.9 1.7 0.833

Mullite 0.801 1.6 1.8 1.8 0.823

2.4.3.2 Distribution en taille

En plus de la mesure de la fraction de porosité, il est utile de mesurer les tailles des cellules et des

bâtonnets. Elles sont obtenues par granulométrie, réalisée sur les deux phases (Maire et al. (2007)). La

granulométrie 3D consiste à réaliser des opérations de fermeture successives en utilisant un élément

structurant. Cette série d’opérations mène à une distribution de concentration volumique. Pour illustrer

le principe de cette mesure, la figure 2.7 montre un exemple d’une étape de base d’une des opérations

de fermeture avec un élément structurant de taille n utilisé pour mesurer des éléments de taille 2n. Après

une érosion de taille n, tous les éléments de taille caractéristique plus petite que 2n vont disparaître.

Ensuite, une opération de dilatation de taille n partant de la structure érodée, restaurera seulement les

éléments avec une taille caractéristique avant érosion supérieure à 2n. En comptant le nombre de voxels

éliminés après chaque érosion et dilatation en fonction de n, un histogramme peut être obtenu décrivant

quelle proportion de phase étudiée est contenue dans des éléments de telle taille. Cette opération peut

64


FIG. 2.7: Etape granulométrique de basea) image initiale ; b) erosion ; c) dilatation ; d) différence entre a) et c).

Comptage du nombre de voxels qui ont disparus, à partir duquel la proportion de voxels des éléments decette taille sont calculés.

être appliquée sur les deux phases pour décrire les pores et les bâtonnets. Il est à noter que la forme de

l’élément structurant a un effet sur la taille mesurée. Dans le cas de la figure 2.7, un élément octaedrique

a été utilisé pour l’érosion. La figure 2.8 compare pour les différents échantillons, les histogrammes

de taille de cellule et d’épaisseur de bâtonnet mesurés en utilisant cette méthode. Ces histogrammes

peuvent être analysés pour accéder à la valeur moyenne et à l’écart-type des distributions de paramètres

mesurées. Un récapitulatif de ces quantifications est donné dans le tableau 2.9. Les valeurs moyennes

sont calculées en utilisant la formule 2.2. Il a été vérifié que les résultats obtenus sont en accord avec

des mesures manuelles faites sur des images 3D de quelques cellules. Les écart-types sont calculés en

utilisant la formule 2.3

m =N∑

n=1

(fn(a).an.dan)/N∑

n=1

(fn(a).dan) (2.2)

SD =

√√√√( N∑n=1

fn(a).a2n

)−

(N∑

n=1

fn(a).an

)2

(2.3)

La figure 2.9 illustre l’influence de l’élément structurant. Un calcul de granulométrie effectué sur la

phase gazeuse est obtenu en utilisant a) des éléments sphériques, et b) des éléments octaedriques. Dans

ces images en niveau gris, chaque voxel est coloré selon la taille que lui a donné le procédé de mesure.

Plus le niveau gris est lumineux, plus la taille mesurée est grande. Les paramètres obtenus avec des

éléments structurants sphériques sont plus petits que ceux obtenus avec des éléments ocatedriques. Pour

les cellules par exemple, un élément octaedrique donne un diamètre équivalent plus grand, ce qui semble

plus réaliste. En effet, l’élément octaedrique prend en compte les coins des cellules, ce qui n’est pas le

65


FIG. 2.8: Exemple de a) histogrammes de taille de celluleset b) histogrammes d’épaisseur de bâtonnets pour les différents échantillons

TAB. 2.9: Résumé des distributions des paramètres géométriquespour chaque échantillon étudié

Mousse Dcell(µm) SDDcell(%) ebat(µm) SDebat

(%)

NiCrAl (Seuil 1) 1290 14 260 22

FeCrAlY 1720 12 230 23

PSZ 830 14 190 26

Mullite 1260 13 195 25

FIG. 2.9: Influence de l’élément structurant sur la taille des celllulesa) Image brute ; b) Elément sphérique : c) Elément octaedrique.

cas pour la sphère. En outre, les octaèdres correspondent mieux à la forme réelle des cellules, qui sont

des polyèdres.

En ce qui concerne l’influence du seuillage sur les paramètres géométriques de la mousse NiCrAl,

nous pouvons observer que le seuillage 2 donne des diamètres légèrement supérieurs (≈ 2% de diffé-

66


FIG. 2.10: Influences du seuillage sur la proportion de matièrea) Image brute ; b) Seuillage 2 ; c) Seuillage 3.

TAB. 2.10: Influence du seuillage S et de l’élément structurantsur le diamètre des cellules et l’épaisseur des bâtonnets pour la mousse NiCrAl

Octaedre Sphère

S Dcell(µm) SD(%) ebat(µm) SD(%) Dcell(µm) SD(%) ebat(µm) SD(%)

1 1290 13 260 22 1075 18 240 26

2 1320 11 252 20 1097 16 234 24

3 1159 16 285 24 942 19 260 27

rence relative moyenne) et des épaisseurs légèrement inférieures (≈ 3% de différence relative moyenne)

à un seuillage précis par coupe, qui donne des diamètres très supérieurs (≈ 10% de différence rela-

tive moyenne) et des épaisseurs très inférieures (≈ 9% de différence relative moyenne) par rapport au

seuillage 3. En effet, plus le seuil est élevé, plus la proportion de matière est importante (voir figure 2.10).

Par ailleurs, l’utilisation du seuillage 3 n’est valide que sur une faible épaisseur de la mousse qui corres-

pond à la zone interne, ce qui explique pourquoi ce seuillage sur toutes les coupes donne des résultats

faux, très différents des autres seuillages. Les seuillages 1 et 2 donnent des résultats très proches pour la

même raison, puisque pendant le seuillage coupe par coupe, la plupart des coupes sont binarisées avec

un seuil proche du seuillage 2.

Les résultats obtenus pour la mousse NiCrAl pour le diamètre des cellules et l’épaisseur des bâ-

tonnets, pour les différents seuillages et les deux types d’éléments structurants sont présentés dans le

tableau 2.10.

67


2.4.3.3 Tortuosité

La tortuosité à travers les pores dans un matériau cellulaire peut être définie comme le rapport de

la distance pour aller d’un point de la microstructure à un autre en restant à l’intérieur de la phase

gazeuse divisée par la distance en ligne droite entre ces deux points. Elle correspond alors à la déviation

du chemin direct engendrée par les particules composant la mousse. Un matériau poreux constitué d’un

réseau de pores fortement tortueux et discontinu est en général très "imperméable" au rayonnement. Pour

les différentes mousses, la tortuosité τ est calculée à partir des images grâce à des plugins réalisés sous

ImageJ au laboratoire MATEIS. On affecte des étiquettes de couleur aux voxels contenus dans les pores

en se déplaçant à travers le réseau de pores à partir d’un plan situé au milieu de l’ensemble de données

3D (voir figure 2.11). Ceci permet de mesurer la distance à travers les pores, qui est plus grande que

la distance en ligne droite car les pores sont tortueux. En mesurant ainsi plusieurs distances au départ

de la coupe centrale, on obtient une série de données que l’on peut tracer sur un graphe. La pente de la

courbe représentant la couleur d’étiquette moyenne en fonction de la distance linéique est utilisée comme

mesure de la tortuosité. Les résultats pour les différents échantillons dans les trois directions Cartésiennes

ainsi que les erreurs relatives par rapport à la tortuosité moyenne sont résumés dans le tableau 2.11. Pour

la mousse NiCrAl, la tortuosité est proche de 1. Elle n’influencera donc que très peu le rayonnement. Par

ailleurs, il est à noter que la tortuosité est isotrope dans les trois directions.

FIG. 2.11: Principe du calcul de la tortuosité

TAB. 2.11: Résumé des valeurs de la tortuosité pour les différentes mousses étudiées

Mousse τ RDx(%) RDy(%) RDz(%)

NiCrAl 1.04 1 1 1

FeCrAlY 1.05 1 1 1

PSZ 1.09 1 2 1

Mullite 1.05 1 1 1

68


TAB. 2.12: Résumé des valeurs de la surface spécifique pour les différentes mousses étudiées

Mousse Ssp(m2/m3) ∆Ssp(m2/m3)

NiCrAl 2450 50

FeCrAlY 2000 30

PSZ 3600 20

Mullite 4430 20

2.4.3.4 Surface spécifique

La surface spécifique correspond au rapport de la superficie réelle de la surface de la phase solide

de la mousse sur le volume total de la mousse. Elle peut aisément être calculée à partir des images

tomographiques à l’aide d’ImageJ en affectant cette fois une étiquette aux voxels de la phase solide. Cet

étiquetage permet aussi de vérifier que les différents traitements d’images ont bien été réalisés, auquel

cas la phase solide de la mousse sera caractérisée par une seule étiquette. La surface spécifique est alors

le ratio de la surface de l’étiquette sur le volume total du bloc de mousse. Le tableau 2.12 résume les

valeurs de la surface spécifique Ssp obtenue par cette méthode pour les différents échantillons de mousses

étudiées dont les dimensions sont données au tableau 2.7, ainsi que les incertitudes obtenues en analysant

deux autres échantillons de mêmes dimensions pour chaque mousse.

2.4.4 Validation du choix des dimensions des échantillons et mise en évidence d’une ani-

sotropie éventuelle

Nous venons de présenter les multiples possibilités qu’offrait l’analyse des données 3D obtenues

par tomographie aux rayons X. Néanmoins, les résultats exposés n’ont de sens que s’ils représentent

le milieu complet. Il est donc nécessaire de s’assurer que l’élément étudié est suffisamment gros pour

être représentatif avant d’effectuer tout calcul sur les images 3D. Deux méthodes seront présentées afin

de choisir les dimensions des échantillons. La première est une analyse classique utilisant la fraction

de porosité. La seconde, plus complexe à mettre en oeuvre, se base sur une analyse de la covariance et

permet en outre de détecter une anisotropie éventuelle.

69


2.4.4.1 Rappel : Volume Élémentaire Représentatif

A l’échelle des cellules, un milieu poreux est évidemment un milieu hétérogène. Lors de la déter-

mination des propriétés morphologiques (et thermiques) du matériau, il est nécessaire de considérer le

matériau comme continu et homogène en moyennant ses propriétés à une certaine échelle. Le volume

sur lequel les propriétés sont moyennes est appelé Volume Élémentaire Représentatif (VER).

Ce volume doit satisfaire aux critères suivants :

– il doit être suffisamment petit pour prendre en compte la structure microscopique du matériau et

suffisamment grand pour pouvoir en décrire le comportement global,

– ses propriétés doivent être indépendantes de sa situation dans le matériau.

2.4.4.2 Validation via la fraction de porosité

La fraction de porosité est calculée comme expliqué au paragraphe 2.4.3.1 (page 63) pour des sous-

volumes ∆V cubiques de côté h. Ces sous-volumes sont choisis aléatoirement à l’intérieur de la mousse.

Lorsque h augmente, la valeur de la fraction de porosité ε converge vers la même valeur ε∞ quelque soit

le centre P du sous-volume choisi à l’intérieur de la mousse. La valeur minimale h0 du VER est définie

comme étant la plus petite valeur de h qui satisfait : εmin < ε < εmax,∀P . La variation de la fraction

de porosité en fonction de h/Dcell autour de deux points P est présentée à la figure 2.12 pour la mousse

NiCrAl. Quand h/Dcell augmente, ε converge vers 93.5%. Le côté minimum h0 du VER vaut 3Dcell, ce

qui équivaut à 3.9mm. Toute valeur physique établie à partir de calculs en supposant un milieu continu

n’est donc valable que si le calcul est effectué sur un volume moyen d’au moins 59mm3.

Le tableau 2.13 présente les tailles des VER obtenues par cette méthode pour toutes les mousses

étudiées.

TAB. 2.13: Résumé des tailles de VER pour les différentes mousses étudiées obtenues par analyse de lafraction de porosité

Mousse h0(µm) Dcell(µm) h0/Dcell Volume (mm3)

NiCrAl 3900 1300 3 59

FeCrAlY 3440 1720 2 40

PSZ 2490 830 3 16

Mullite 3780 1260 3 53

70


FIG. 2.12: Fraction de porosité ε d’un volume cubique en fonction du côté h/Dcell, autour de deuxpoints P

2.4.4.3 Validation via la covariance à deux points

La méthode présentée est construite sur la démarche de caractérisation morphologique des domaines

de phases (forme, taille, distribution spatiale) dans les matériaux hétérogènes multiphasés statistiquement

homogènes à partir de l’analyse d’une section planeA de leur microstructure (Coster et Chermant (2007),

Serra (1984), Bornert et al. (2001)). Son principe repose sur la comparaison de la nature des phases entre

2 points distants au moyen du calcul de la covariance statistique à 2 points, notée Cij(h). Elle donne

la probabilité que deux points de coordonnées x et x + h appartiennent respectivement à la phase i

et à la phase j, le résultat étant indépendant de x si la microstructure est stationnaire. Le calcul de

la fonction Cij(h) pour les différentes valeurs de h permet la caractérisation de la morphologie des

domaines de la phase i. Cij(h) est facile à calculer à partir d’images de la microstructure : c’est le

nombre de pixels appartenant à fois à la phase i dans une telle image et à la phase j dans cette même

image translatée de−h, divisé par le nombre total de pixels communs à cette image et à sa translatée (voir

figure 2.13). Les opérations de dénombrement de pixels, de translation selon une direction principale du

réseau utilisé et de reconnaissance des phases par seuillage d’images en niveaux de gris sont classiques

en analyse d’images (Coster et Chermant (2007), Doumalin et al. (2003)) : Cij(h) se calcule comme la

transformée de Fourier inverse du carré du spectre de puissance (norme de la transformée de Fourier)

de l’image considérée. Lorsque l’image utilisée pour effectuer cette opération est représentative de la

microstructure, le résultat obtenu est bien Cij(h) et Cij(h) converge vers une valeur constante égale

au carré de la fraction surfacique, C(0)2, de la phase considérée. . Si en revanche elle est trop petite,

71


FIG. 2.13: Principe du calcul de la covariance à 2 points

on obtient un covariogramme relatif à l’information statistique contenue dans cette image, différent du

covariogramme réel de la microstructure.

La procédure proposée pour déterminer le côté h0 minimal d’un cube autorisé pour embrasser un

domaine représentatif est alors la suivante. On commence par sélectionner une section plane A suffi-

samment importante, telle que l’image acquise soit assurément représentative de la microstructure, mais

toutefois pas trop faible pour que les détails de l’interface entre les phases soient bien discrétisés. L’un

des covariogrammes réels C(h) de la microstructure peut être calculé avec cette image. La seconde opé-

ration consiste à extraire des sous-images de cette image, et à calculer ce même covariogramme à partir

de l’information contenue dans cette sous-image. On peut vérifier que le champ initial est largement re-

présentatif en constatant que ces "sous-covariogrammes" sont quasiment identiques au premier pour des

valeurs de h pas trop faibles. Pour des h plus petits, ils s’en écartent considérablement du fait du manque

d’information statistique contenue dans ces champs. La plus petite valeur de h permettant de retrouver

le covariogramme réel détermine une taille minimale de domaine représentatif.

La figue 2.14 donne les divers covariogrammes obtenus à partir d’une image de la microstructure

de la mousse NiCrAl de surface A = (8Dcell)2 et des sous-images extraites. Afin que les covario-

grammes correspondants convergent tous vers la même limite, ils ont été adimensionnés par rapport à

C(0) et C(0)2. Pour la mousse NiCrAl étudiée dans ce travail, la taille minimale h0 pour garantir la

représentativité d’une image est de 3.5Dcell et correspond à une surface d’environ 4.55 × 4.55mm2.

Notons que les légères fluctuations entre les covariogrammes "représentatifs" ne sont pas contradictoires

avec la représentativité des plages. On pourrait éventuellement s’en affranchir en moyennant des co-

variogrammes obtenus avec un même h mais des zones différentes. Cette procédure a été réalisée pour

toutes les mousses d’intérêt dans cette étude et les résultats sont récapitulés dans le tableau 2.14 ainsi que

72


FIG. 2.14: Covariogrammes adimensionnés de la mousse NiCrAl pour différentes surfaces analysées

TAB. 2.14: Résumé des tailles de VER pour les différentes mousses étudiées obtenues par analyse de lacovariance à 2 points

Mousse h0/Dcell Volume (mm3) Dimensions choisies (mm3)

NiCrAl 3.5 94 4.6 x 4.6 x 4.6

FeCrAlY 2.5 79 4.3 x 4.3 x 4.3

PSZ 3 16 2.5 x 2.5 x 2.5

Mullite 3 53 3.8 x 3.8 x 3.8

les dimensions finales choisies, après comparaison avec l’analyse menée au paragraphe 2.4.4.2. Notons

d’ailleurs que l’analyse via la covariance semble plus rigoureuse que celle via la fraction de porosité, et

qu’elle donne des tailles de VER légèrement supérieurs à cette dernière.

Enfin, l’analyse des covariogrammes permet de quantifier l’anisotropie de distribution des phases

dans les matériaux : un milieu biphasé sera isotrope si les covariogrammes dans toutes les directions

se superposent. Le critere C(ax) = C∞ = C(0)2 permet d’estimer l’ordre de grandeur de la taille

caractéristique des domaines de phase ax dans la direction x. La figure 2.15 donne les covariogrammes

adimensionnés de la mousse NiCrAl, calculés selon les trois directions principales Cartésiennes. On

observe une légère anisotropie pour la longueur a des bâtonnets. Le tableau 2.15 donne les dimensions

des bâtonnets obtenues dans chaque direction pour toutes les mousses étudiées.

Le calcul de amoy permet de valider les valeurs obtenues, qui sont du même ordre de grandeur que

les longueurs de bâtonnets mesurées sur les images MEB (voir tableau 2.4, page 56). Il faut néanmoins

73


FIG. 2.15: Vérification de l’isotropie et analyse des covariogrammes de la mousse NiCrAl pourh/Dcell = 3.5 dans les trois directions Cartésiennes

TAB. 2.15: Quantification de l’anisotropie

Mousse ax(µm) ay(µm) az(µm) amoy(µm)

NiCrAl 420 500 540 490

FeCrAlY 630 720 740 697

PSZ 440 300 460 400

Mullite 406 495 484 462

noter que la procédure utilisant la covariance donne une taille de bâtonnet qui est en réalité la moyenne

entre la longueur d’un bâtonnet et sa section.

2.5 Conclusions

Ce chapitre a eu pour but de présenter les mousses choisies pour cette étude. Leurs densités relatives

varient entre 5% et 18%. Grâce à l’apport de la tomographie aux rayons X, nous avons réalisé une analyse

de la morphologie réelle en trois dimensions. Les propriétés morphologiques nécessaires aux calculs des

transferts de chaleur par rayonnement et par conduction ont pu être déterminées avec précision, ainsi que

les volumes élémentaires représentatifs au sein desquels effectuer les calculs pour chaque mousse.

74


Par ailleurs, on peut noter que ce chapitre a permis de mettre en évidence les avantages indéniables

de l’utilisation de la tomographie aux rayons X par rapport au microscope électronique à balayage.

75

Chapitre 3

Détermination expérimentale despropriétés optiques par identification deparamètres

3.1 Cadre de l’étude

3.1.1 Introduction

Comme nous l’avons vu dans la description de la modélisation des propriétés radiatives des matériaux

cellulaires, les indices de réfraction réel n et imaginaire k de la matrice solide, ou plus simplement

sa réflectivité directionnelle ρ(θ) à l’échelle locale, permettent de caractériser son interaction avec le

rayonnement thermique responsable du transfert de chaleur radiatif. Il est donc nécessaire de les connaître

avec une bonne précision.

Les valeurs trouvées dans la littérature pour les indices n et k des matrices solides des différentes

mousses étudiées présentent une grande dispersion et ne correspondent pas forcément aux plages de lon-

gueurs d’ondes considérées dans cette étude. Ces valeurs ont d’autre part peut-être été obtenues pour des

matrices solides dont la composition n’est pas forcément exactement la même que celles des mousses

étudiées. Dans ce cas, la procédure habituellement utilisée est l’identification de paramètres à partir

d’un bloc dense constitué de la matrice solide. Les mousses étudiées ayant des procédés de fabrication

complexes (plusieurs métallisations, ...), maîtrisés par les industriels producteurs de ces matériaux uni-

quement, il est impossible de reproduire un bloc d’échantillon qui aurait la même composition que la

matrice solide contenue dans nos mousses. Différentes méthodes d’identification ont donc été mises au

point afin de déterminer la réflectivité locale, ou les indices optiques, avec le plus de précision possible.

77

Chapitre 3. Détermination expérimentale des propriétés optiques par identification de paramètres

FIG. 3.1: Les trois types de réflexion du rayonnement

Ces méthodes utilisent des mesures spectrométriques en réflectance et transmittance sur les matériaux

étudiés.

Selon l’état de surface de la matrice solide, la réflexion peut être (voir figure 3.1) :

– diffuse, ce qui est généralement le cas pour des surfaces très rugueuses,

– spéculaire, ce qui est le cas des surfaces lisses,

– ou intermédiaire.

Dans le cas ou la réflexion est diffuse, la direction de diffusion est aléatoire dans le demi-espace avant

de la surface, tandis que pour une réflexion spéculaire, un rayon incident est réfléchi dans la direction

symétrique à la direction d’arrivée par rapport à la normale. La diffusion mixte est le cas intermédiaire

entre les réflexions diffuse et spéculaire. Les études présentes dans la littérature réalisent toujours de

fortes hypothèses sur la fonction de phase (Doermann et Sacadura (1996), Zeghondy et Taine (2004)).

Afin de pallier à cette imprécision et donc d’améliorer la détermination des propriétés radiatives,

plusieurs cas ont été étudiés dans le cadre de cette thèse. Dans un premier temps, on considérera que les

mousses étudiées présentent une diffusion intermédiaire entre les réflexions diffuse et spéculaire. Ainsi,

la fonction de phase peut être représentée par un paramètre, que l’on appelle paramètre de spécularité, et

qui sera noté ps. La valeur nulle de ps correspond au cas de réflexion diffuse isotrope, alors que lorsque

ps = 1, la réflexion est spéculaire. Ce paramètre de spécularité dépend en fait de l’état de surface de

la mousse. Une amélioration considérable sera donc de prendre en compte l’état de surface réel de la

mousse, ce qui est possible grâce à l’utilisation de la tomographie aux rayons X. Une seconde étape

a donc été de tomographier des bâtonnets et des intersections volumiques composant les mousses afin

d’en déduire leurs comportements de réflexion réel. Enfin, une méthode originale de détermination des

propriétés optiques via la compression de mousses sera présentée.

78


Il faut enfin noter que les hypothèses réalisées sont différentes pour les mousses métalliques et cé-

ramiques. En effet, la matrice solide des mousses métalliques peut être considérée comme opaque au

rayonnement thermique, ce qui n’est pas le cas pour les mousses céramiques. On séparera donc l’étude

des métalliques (3.2) et des céramiques (3.3).

3.1.2 Maillage des données tomographiques

Afin de pouvoir utiliser les données tomographiques dans la caractérisation des propriétés optiques

et radiatives, la position de l’interface fluide-solide est précisément définie à l’aide d’un maillage té-

traèdrique réalisé à l’aide du logiciel Amira. Un volume élémentaire est alors extrait du volume initial.

Les dimensions du volume sélectionné sont issues de l’analyse effectuée au paragraphe 2.4.4 (page 69)

pour l’obtention des propriétés radiatives (voir chapite 4). Pour la détermination des propriétés optiques,

ces dimensions correspondent en revanche aux dimensions des échantillons utilisés expérimentalement

(voir paragraphe 3.1.4). La construction du modèle géométrique résulte en un maillage de ntri éléments

surfaciques (voir figure 3.2). Plusieurs maillages ont été réalisés pour chaque mousse étudiée afin de

déterminer l’influence de la précision du maillage sur les calculs (voir tableau 3.1).

Les données obtenues après traitement des résultats du maillage tétraèdrique de l’analyse tomogra-

phique sont :

– une matrice composée de toutes les coordonnées des noeuds constituant le maillage de la mousse

(tableau 3.2),

TAB. 3.1: Les différents maillages utilisés à l’échelle macroscopique

Maillage Nombre d’éléments surfaciques par face de bâtonnet

fin 1000

moyen 100

grossier 10

TAB. 3.2: Matrice des points

Point n˚ Coordonnées en x Coordonnées en y Coordonnées en z

1 150.19 56.51 20.01

... ... ... ...

npt 221.31 247.26 169.75

79


FIG. 3.2: Exemple de maillage tétraèdrique pour la mousse NiCrAl

TAB. 3.3: Matrice des facettes triangulaires

Triangle n˚ n˚du sommet 1 n˚du sommet 2 n˚du sommet 3

1 172 4 333

... ... ... ...

ntri 9641 9572 9787

– une matrice composée de tous les triangles du maillage (tableau 3.3), triangles qui sont définis

par les numéros des noeuds qui correspondent à leurs trois sommets. La lecture de cette matrice

renvoie donc à la première matrice.

La géométrie de la mousse est ainsi complètement définie.

3.1.3 Montage expérimental : le spectromètre

Le montage expérimental utilisé pour les mesures dans l’infrarouge est un spectromètre de fabrication

Biorad, modèle FTS 60A, associé à une sphère intégrante. Il est adapté aux mesures dans le proche et

80


FIG. 3.3: Protocoles de mesures

moyen infrarouge (1.5 à 25µm) et permet la mesure de transmittances directionnelles-directionnelles, et

de transmittances et réflectances directionnelles-hémisphériques. Le montage expérimental utilisé pour

les mesures dans le visible est un spectromètre Perkin-Elmer, lui aussi associé à une sphère intégrante,

et qui fonctionne dans la plage (0.4 à 2.5µm). Il permet de réaliser le même type de mesures que le

spectromètre Biorad.

Leur principe de fonctionnement est celui de l’interféromètre de Michelson. Sans entrer dans les dé-

tails, le rayonnement d’une source est séparé en deux parties. La première effectue un trajet fixe alors que

l’autre effectue un trajet plus long d’une distance δ. Les deux faisceaux sont recombinés et interfèrent.

La mesure par un détecteur du flux total en fonction de δ constitue le signal. La distribution spectrale du

flux de la source est obtenue par transformée de Fourier de ce signal.

Les résultats sont obtenus à partir du calcul du rapport :

– entre le signal transmis ou réfléchi en présence de l’échantillon,

– et le signal de base caractérisant le rayonnement de la source, qui est lui mesuré sans échantillon.

La figure 3.3 illustre les protocoles de mesures.

81


FIG. 3.4: Transmittances et réflectances normales-hémisphériques obtenues pour les quatre mousses surla plage de longueur d’onde 0.4µm− 20µm

La figure 3.4 montre les différentes mesures réalisées sur nos échantillons. La répartition de la matière

à l’intérieur des mousses n’étant pas parfaitement homogène, plusieurs mesures spectrométriques ont été

effectuées afin de les moyenner pour obtenir la transmittance normale-hémisphérique moyenne (Thλ)

et la réflectance normale-hémisphérique moyenne (Rhλ) pour chaque échantillon. Les erreurs dues au

procédé de mesure sont de l’ordre de 5%. Par ailleurs dans certains cas, deux épaisseurs différentes

ont été analysées pour chaque mousse. Malheureusement, nous n’avons pas pu avoir plus d’échantillons

afin de réaliser des mesures sur d’autres épaisseurs pour toutes les mousses, et certains échantillons très

fragiles ont été cassés lors de mauvaises manipulations, ce qui explique le fait que l’on puisse avoir pour

une même mousse deux épaisseurs dans le visible et une seule dans l’IR.

On remarque qu’on obtient un bon accord pour toutes les mousses entre les mesures effectuées dans

l’IR et dans le visible à l’aide des spectromètres Biorad et Perkin-Elmer respectivement. Par ailleurs

82


les transmittances et réflectances hémisphériques sont du même ordre de grandeur et ont des allures

comparables pour les mousses NiCrAl et FeCrAlY d’un côté, et PSZ et mullite de l’autre.

En analysant les spectres plus en détail, on observe que pour la mousse NiCrAl :

– la transmittance hémisphérique représente environ 5% pour l’échantillon d’épaisseur 5.0mm et

17% pour celui d’épaisseur 3.4mm, ce qui est logique car plus l’échantillon est épais, moins il

laissera passer le rayonnement,

– la réflectance hémisphérique représente environ 27% pour les deux échantillons. Le fait que la ré-

flectance hémisphérique ne varie pas avec l’épaisseur signifie que les rayons réfléchis dans l’hémi-

sphère avant sont ceux qui ont peu pénétré dans le matériau. En effet, imaginons que la réflectivité

du NiCrAl soit de 60%, un rayon sera absorbé au bout de trois réflexions. Ainsi seuls les rayons

subissant moins de trois réflexions, soit ceux qui sont réfléchis par les bâtonnets présents dans une

petite épaisseur en surface d’échantillon, pourront contribuer à la réflectance hémisphérique. Les

autres rayons, subissant trop de réflexions multiples, seront absorbés. Les échantillons de mousse

NiCrAl sont donc optiquement épais. Ceci permet aussi de conclure que l’essentiel des rayons

contribuant à la transmittance hémisphérique sont ceux qui traversent le matériau directement,

sans impacter de bâtonnets.

L’échantillon de mousse FeCrAlY d’épaisseur 7.5mm présente une réflectance du même ordre de

grandeur que l’échantillon d’épaisseur 5.0mm de mousse NiCrAl. En revanche, la transmittance de

l’échantillon de FeCrAlY est plus importante, ce qui signifie que le coefficient d’extinction βλ de la

mousse FeCrAlY devrait être plus faible que celui de la mousse NiCrAl. Notons que malgré la différence

d’épaisseur des deux échantillons, la comparaison sur βλ peut ici être réalisée puisque le coefficient

d’extinction est une propriété intrinsèque au matériau.

Les deux mousses métalliques se comportent donc comme des MST qui possèdent un fort pouvoir

réfléchissant. La proportion du rayonnement transmis par rapport au rayonnement réfléchi laisse ainsi

présager des fonctions de phase de diffusion plutôt orientées vers l’arrière. Cette constatation sera vérifiée

plus loin.

Pour les mousses PSZ et mullite, les réflectances et transmittances hémisphériques sont assez impor-

tantes dans le visible et diminuent ensuite très rapidement dans l’IR. Ceci signifie que les céramiques ab-

sorbent beaucoup dans l’IR. Ainsi, les bâtonnets composant ces mousses devraient se comporter comme

83


étant opaques à un rayonnement incident dans l’IR, ce qui sera validé plus loin. Pour la mousse PSZ,

la réflectance obtenue dans le visible pour l’échantillon d’épaisseur 5.5mm est supérieure à celle de

l’échantillon d’épaisseur 3mm, ce qui signifie cette fois que le milieu n’est pas optiquement épais. De

même que pour les mousses métalliques, la transmittance pour l’échantillon de 5.5mm est inférieure à

celle de l’échantillon de 3mm. Il en est de même pour la mousse de mullite.

Les mousses céramiques devraient présenter dans le visible des fonctions de phase de diffusion orien-

tées à la fois vers l’arrière et l’avant puisque les bâtonnets devraient être non opaques à un rayonnement

incident dans le visible. Néanmoins, on ne peut pas conclure sur leur comportement de diffusion dans

l’IR.

3.1.4 Choix de la méthode d’identification

L’identification de paramètres est très souvent utilisée pour déterminer des paramètres inconnus.

Doermann et Sacadura (1996) ou encore Coquard et al. (2006) ont identifié par cette méthode les pro-

priétés radiatives de matériaux de type mousse. Dans notre cas, cette méthode utilise :

– des résultats expérimentaux de transmittances et réflectances directionnelles-hémisphériques Tei

obtenus à partir d’un ou plusieurs échantillons d’une certaine épaisseur,

– et des résultats théoriques de ces transmittances et réflectances Tti obtenus par un modèle pour les

mêmes épaisseurs d’échantillons, modèle prenant en compte la structure réelle tomographiée.

Cette méthode permet de déterminer les valeurs de n paramètres, p1, ..., pn (utilisés comme don-

nées d’entrée dans le modèle), minimisant la fonction F , qui représente la somme des écarts quadra-

tiques entre les valeurs théoriques et expérimentales des transmittances et réflectances directionnelles-

hémisphériques (voir figure 3.5) :

F (p1, ..., pn) =N∑

i=1

[Tti(p1, ..., pn)− Tei]2 (3.1)

où N est le nombre de mesures expérimentales, N ≥ n. Dans notre cas, les paramètres à identifier sont

au nombre de 1 ou 2 selon les différents cas étudiés et le nombre de mesures expérimentales vaut 2 ou 4

selon que nous ayons des échantillons d’épaisseurs différentes pour une même mousse ou pas.

84


FIG. 3.5: Algorithme d’identification de paramètres

Il existe différentes méthodes itératives pour optimiser la relation 3.1, telles que l’algorithme de gra-

dient conjugué (Powell (1976)), la méthode de quasi-Newton (Dennis et More (1977)), et la linéarisation

de Gauss (Beck (1977)). Elles différent sur la façon de calculer les nouveaux paramètres à chaque nou-

velle itération. Une étude comparative de ces trois méthodes a été effectuée par Hespel (1999). Il en

ressort que la linéarisation de Gauss est la plus rapide en convergence, bien qu’elle soit sensible aux

variations importantes des paramètres au début de l’optimisation. Aussi cette méthode, déjà largement

utilisée pour l’identification des propriétés radiatives (Nicolau et al. (1994), Baillis et al. (1999), Baillis

et al. (2002)), sera adoptée dans ce travail pour mener à bien l’identification des propriétés optiques de

la matrice solide composant les mousses étudiées.

85


La linéarisation de Gauss consiste à dériver l’équation 3.1 par rapport à chaque paramètre inconnu. Le

système obtenu est non linéaire, une procédure itérative est effectuée sur un certain nombre d’itérations

j (voir équation 3.2).

N∑i=1

(∂Tti

∂p1

)2 N∑i=1

(∂Tti

∂p1

)(∂Tti

∂p2

)· · ·

N∑i=1

(∂Tti

∂p1

)(∂Tti

∂pn

)N∑

i=1

(∂Tti

∂p1

)(∂Tti

∂p2

) N∑i=1

(∂Tti

∂p2

)2

· · ·N∑

i=1

(∂Tti

∂p2

)(∂Tti

∂pn

)

· · · · · · · · · · · ·N∑

i=1

(∂Tti

∂p1

)(∂Tti

∂pn

) N∑i=1

(∂Tti

∂p2

)(∂Tti

∂pn

)· · ·

N∑i=1

(∂Tti

∂pn

)2

j

∆p1

∆p2

· · ·

∆pn

j

=

N∑i=1

(Tti−Tei)∂Tti

∂p1

N∑i=1

(Tti−Tei)∂Tti

∂p2

· · ·N∑

i=1

(Tti−Tei)∂Tti

∂pn

j

(3.2)

La solution de ce système d’équation donne les incréments ∆pjl à ajouter à chaque paramètre pj

l à

la (j + 1)eme itération : pj+1l = pj

l + ∆pjl avec l = 1, ..., n. La convergence est considérée atteinte

lorsque pour chaque paramètre,∆pj

l

pjl

est inférieure à une tolérance prédéfinie. Notons J la matrice du

côté gauche de la relation 3.2. Elle est composée des coefficients de sensibilité et ne dépend donc que du

modèle théorique. Pour représenter le degré de conditionnement de cette matrice, on utilise le nombre de

conditionnement NC, qui est défini par la relation suivante :

NC(J) =∥∥J−1

∥∥ . ‖J‖ (3.3)

où ‖J‖ est défini comme la norme de la matrice, calculée à partir de ses éléments, notés cij :

‖J‖ = max(i = 1, n)n∑

j=1

cij (3.4)

avec n la dimension de la matrice qui est égale au nombre de paramètres inconnus.

En pratique, le nombre de conditionnement NC est toujours plus grand que 1. Plus NC est grand,

plus la matrice des coefficients de sensibilité est mal conditionnée. Dans ce cas, une petite erreur sur les

mesures peut entraîner une grande variation sur les paramètres identifiés. Un grand NC survient quand

au moins deux des paramètres sont linéairement dépendants et/ou quand au moins un paramètre est très

petit ou très grand par rapport aux autres (Raynaud (1999)). Ainsi, pour comprendre la sensibilité du

86


modèle théorique par rapport à chacun des paramètres et pour étudier la faisabilité de la détermination

simultanée des paramètres, il est indispensable de faire l’analyse des coefficients de sensibilité ainsi que

du nombre de conditionnement.

Les paragraphes 3.2 et 3.3 suivants exposent les différents modèles théoriques de transferts radiatifs

utilisés afin de déterminer les propriétés optiques des matrices solides des mousses métalliques et cé-

ramiques étudiées, ainsi que les résultats obtenus. Dans chaque cas, les coefficients de sensibilité et le

nombre de conditionnement seront analysés. Par ailleurs, la procédure d’identification est effectuée sur

toute la gamme spectrale étudiée, avec des pas de 1µm dans l’IR et de 0.5µm dans le visible, soit 20

longueurs d’onde.

3.2 Les mousses métalliques

3.2.1 Etude bibliographique

Les études portant sur les indices de réfraction du NiCrAl et du FeCrAlY sont, à notre connaissance,

inexistantes dans la littérature, que ce soit à température ambiante ou pour des températures plus élevées.

En revanche, les indices optiques des métaux purs composant les deux alliages sont relativement bien

connus aux longueurs d’onde d’intérêt dans cette étude. On observe néanmoins une grande dispersion

entre les valeurs provenant des différentes sources.

Ordal et al. (1985) et Palik (1997) donnent notamment la valeur des indices optiques du nickel à

température ambiante sur une large gamme spectrale comprise entre 0.4 µm et 20 µm (voir figure 3.6).

L’accord est bon pour la valeur de la partie imaginaire de l’indice de réfraction (moins de 5% d’écart

sur tout le spectre de longueurs d’onde), figure 3.6(b). En revanche, un écart important est observé sur la

valeur de la partie réelle de l’indice pour les longueurs d’onde supérieures à 3 µm, figure 3.6(a).

Johnson et Christy (1974), Palik (1997) et Leksina et Penkina (1967) fournissent les indices optiques

du fer à température ambiante. Si les résultats de Johnson et Christy (1974) et Palik (1997) concordent,

on observe un écart assez important avec les résultats de Leksina et Penkina (1967) au delà de 2 µm pour

les deux parties de l’indice (voir figure 3.7).

Par ailleurs, Palik (1997) donne aussi les indices optiques du chrome sur la plage de longueur d’onde

comprise entre 0.4 µm et 20 µm, ainsi que ceux de l’aluminium sur la gamme 0.4 µm-2 µm.

87


FIG. 3.6: Indices optiques du nickela) Partie réelle de l’indice optique ; b) Partie imaginaire de l’indice optique

Certains auteurs ont obtenu les indices optiques d’alliages binaires à partir des indices des métaux

purs composant ces alliages à l’aide de modèles de Lorentz ou de Drude. A un niveau purement clas-

sique, ces modèles permettent de décrire assez bien le comportement des métaux simples ou nobles, les

absorptions localisées en énergie dans les isolants ainsi que l’absorption par les phonons. A un niveau

semi classique, c’est-à-dire en quantifiant l’énergie des électrons mais non le champ électromagnétique,

la description à l’aide des bandes d’énergie des absorptions et des émissions interbandes permet une

modélisation précise de la structure électronique et rend compte de la plupart des effets optiques ren-

contrés dans les semi-conducteurs, les isolants ou les métaux de transition. Les modèles de Lorentz ou

de Drude consistent à considérer qu’un milieu comporte différents types d’oscillateurs dipolaires, cha-

cun caractérisé par une fréquence propre de vibration. Dans le domaine du visible, la contribution la

plus importante vient des dipôles constitués des noyaux et de leurs électrons de liaison. Puis, en allant

vers l’infrarouge, on voit apparaître les vibrations des dipôles constitués des deux noyaux d’une liai-

son chimique ou des édifices moléculaires. Le modèle de Drude-Lorentz permet également de décrire le

comportement des électrons de conduction d’un métal et de rendre compte de leurs propriétés optiques.

Le Lawrence Livermore National Laboratory et le Center for X-Ray Optics ont utilisé des modèles de

ce type afin de déterminer les propriétés optiques d’alliages NiCr comportant 80% de nickel et 20% de

chrome. Malheureusement, l’étude est réalisée sur une gamme spectrale inappropriée pour notre étude

(10−5µm − 0.04µm). Par ailleurs, certains auteurs (Callet (2007, 19 p.), Averbuch (1996, 42 p.)) s’ac-

cordent pour conclure que si de tels modèles peuvent, sous réserve, être utilisés pour des alliages binaires,

ils ne sont pas adaptés à des alliages comportant plus d’éléments.

88


FIG. 3.7: Indices optiques du fera) Partie réelle de l’indice optique ; b) Partie imaginaire de l’indice optique

L’étude bibliographique sur les propriétés optiques des alliages métalliques de NiCrAl et FeCrAlY

soulève d’ores et déjà deux difficultés principales pour la suite. La première est liée au fait que nous ne

pourrons pas utiliser les modèles classiques afin de déterminer les propriétés optiques de nos matériaux.

La seconde est liée à la méconnaissance de l’évolution de leurs indices avec la température.

Confrontés aux mêmes problématiques, Zhao et al. (2004) ont fait l’hypothèse que la réflectivité de

la matrice solide de mousses FeCrAlY était constante, et que sa valeur correspondait à celle de l’acier,

soit ρ = 0.6. Une première amélioration sera donc d’identifier la réflectivité réelle des alliages NiCrAl

et FeCrAlY en faisant l’hypothèse que celle-ci ne varie pas avec l’angle d’incidence. Puis, nous nous

orienterons vers une détermination de plus en plus précise de la réflectivité.

3.2.2 Approche globale : Détermination des paramètres ρ et ps

3.2.2.1 Introduction

Les particules composant les mousses NiCrAl et FeCrAlY sont considérées comme opaques, étant

donné que les mousses sont métalliques. La diffusion se limite donc simplement à la réflexion, puisqu’un

rayon incident sur une particule opaque ne peut pas être transmis. En considérant un rayonnement inci-

dent dans l’air sur un matériau d’indices de réfraction n et k dont la surface a été polie spéculairement, la

réflectivité spectrale directionnelle est liée aux indices de réfraction n et k du matériau ainsi qu’à l’angle

d’incidence θi par rapport à la normale à la surface considérée via la relation suivante (Brewster (1992),

89


Siegel et Howell (1992)) :

ρ(λ, θi) =ρ||(λ, θi) + ρ⊥(λ, θi)

2(3.5)

avec :

ρ⊥(λ, θi) =a2 + b2 − 2acosθi + cos2θi

a2 + b2 + 2acosθi + cos2θi

ρ||(λ, θi) =a2 + b2 − 2asinθitanθi + sin2θitan

2θi

a2 + b2 + 2asinθitanθi + sin2θitan2θiρ⊥(λ, θi) (3.6)

où :

a2 =12

[(n2 − k2 − sin2θ

)2 + 4n2k2]1/2

+ n2 − k2 − sin2θ

b2 =

12

[(n2 − k2 − sin2θ

)2 + 4n2k2]1/2

−(n2 − k2 − sin2θ

)(3.7)

La figure 3.8 montre l’évolution de la réflectivité avec l’angle θ obtenue à partir des relations 3.5 à

3.7 pour 3 couples de n et k, correspondant aux longueurs d’onde 4, 10 et 16 µm pour des matériaux qui

seraient respectivement composés de nickel pur et de fer pur. On observe que la réflectivité ne varie avec

l’angle qu’à partir d’un angle θlim compris entre 50 et 60˚selon le couple (n,k) considéré. L’hypothèse

selon laquelle ρ(λ, θ) serait indépendante de θ est donc valable pour le nickel et le fer tant que l’angle

d’incidence appartient à la plage (0-θlim). Réaliser une telle hypothèse pour les alliages étudiés dans

ce travail semble d’autant plus raisonnable que leurs indices optiques doivent être du même ordre de

grandeur que ceux des éléments purs.

FIG. 3.8: Évolution de la réflectivité avec l’angle d’incidence θ pour 3 couples de n et k pour a) lenickel et b) le fer

90


3.2.2.2 Modèle direct numéro 1

Le modèle utilisé représente de manière fidèle la procédure expérimentale expliquée au paragraphe

3.1.3. Une procédure de lancer de rayons est effectuée dans une tranche de mousse tomographiée de la

même épaisseur et de même surface que lors de l’expérience (voir figure 3.9). Il faut ici rappeler que

la procédure tomographique impose d’analyser des échantillons dont les dimensions respectent certains

critères pour assurer à la fois la résolution souhaitée et une bonne reconstruction. Un compromis permet-

tant d’utiliser le même échantillon lors des mesures spectrométriques et dans le modèle théorique a donc

été :

– de choisir une épaisseur assez petite pour que les rayonnements IR et visible puissent traverser

l’échantillon étudié,

– de limiter la longueur et la largeur de l’échantillon afin que les rayons X puissent les traverser cor-

rectement, ce qui assure une reconstruction acceptable. Les échantillons habituellement employés

pour les mesures spectrométriques sont des parallélépipèdes carrés de côté 4cm. Afin de respecter

les limitations citées ci-dessus, nous avons utilisé des parallélépipèdes carrés de côté 2cm et les

mesures ont été réalisées en utilisant un cache pour combler l’ouverture des différents ports. Il

a par ailleurs été vérifié que les mesures effectuées avec un côté de 2cm et le cache donnent les

mêmes résultats que celles utilisant des échantillons de côté 4cm.

Dans le cas où l’on dispose d’échantillons de plusieurs épaisseurs, la minimisation se fait sur toutes les

épaisseurs à la fois, et sur toute la plage de longueur d’onde considérée.

En lançant de nombreux rayons (ntirs = 1000000) perpendiculairement à l’épaisseur de la tranche

de mousse étudiée, on peut calculer (voir figure 3.9) :

– le nombre de rayons réfléchis dans l’hémisphère arrière R, qui donne la réflectance directionnelle-

hémisphérique :

Rh =R

ntirs(3.8)

– le nombre de rayons transmis dans l’hémisphère avant T , qui permet de calculer la transmittance

directionnelle-hémisphérique :

Th =T

ntirs(3.9)

L’algorithme permettant de calculer les paramètres R et T est présenté à la figure 3.10. Les points

de départ des rayons sont choisis aléatoirement au-dessus de la surface considérée de l’échantillon, sou-

mise au flux radiatif. Par ailleurs, la tranche de mousse n’est pas considérée ici comme infinie puisque

nous utilisons la tranche réelle tomographiée. Un rayon sortant de l’échantillon par un des côtés est donc

91


FIG. 3.9: Illustration du modèle de calcul des transmittances et réflectancesdirectionnelles-hémisphériques théoriques

comptabilisé dans R ou T . Ceci ne représente pas fidèlement l’expérience. Néanmoins, les erreurs en-

gendrées sont négligeables puisque les mesures réalisées avec et sans cache donnent les mêmes résultats.

La gestion de la réflexion en surface d’une facette triangulaire se fait comme suit. On compare les

valeurs de ρ (qui rappelons le ne dépend pas de θ mais seulement de λ) et d’un nombre aléatoire D1

compris entre 0 et 1.

– si D1 > ρ, alors le rayon est absorbé,

– sinon, le rayon est réfléchi. On compare alors les valeurs de ps (qui dépend lui aussi uniquement

de λ) et d’un nombre aléatoire D2 compris entre 0 et 1 (voir figure 3.11) :

+ si D2 > ps, alors la réflexion est diffuse et la direction du rayon réfléchi est déterminée aléatoi-

rement grâce à de nouveaux nombres Di : θr = cos−1(√Dθ) et φr = 2πDφ.

+ Sinon, la réflexion est spéculaire et la direction du rayon réfléchi est symétrique à celle du rayon

incident par rapport à la normale à la surface (voir figure 3.12).

La détermination de la direction du rayon réfléchi ci-dessus permet alors de calculer l’angle θ′ entre

les directions d’incidence et de diffusion :

θ′ = 2arcsin(dist/2), avec : dist =√

(dxinc − dxrefl)2 + (dyinc − dyrefl)2 + (dzinc − dzrefl)2.

92


FIG. 3.10: Algorithme du calcul des transmittances et réflectances directionnelles-hémisphériquesthéoriques

Le compteur S(θ′) de la fonction de phase est alors incrémenté pour l’angle θ′ entre les directions

d’incidence et de diffusion, et on lance un nouveau rayon jusqu’à ce que le compteur des rayons lancés

atteigne une valeur très grande fixée à l’avance, typiquement 1000000 dans ce cas.

En pratique, à chaque réflexion, l’angle entre la direction incidente et la direction de réflexion est

mémorisé. La répartition angulaire moyenne des rayons réfléchis S(θ′) est alors discrétisée pour θ′0 = 0˚,

93


FIG. 3.11: Comparaison de D et psλ

FIG. 3.12: Repère de définition pour la réflexion spéculaire

θ′1 = 1˚,... θ′180 = 180˚, et l’ensemble des rayons réfléchis dans une direction faisant un angle θ′ compris

entre θ′i − 0.5˚et θ′i + 0.5˚avec la direction d’incidence sont regroupés dans S(θ′i).

Ensuite, la fonction de phase peut être déterminée à partir de cette répartition angulaire. En effet :

– S(θ′) représente la probabilité pour qu’un rayon arrivant sur une facette triangulaire soit réfléchi

dans une direction faisant un angle compris entre θ′−0.5˚et θ′+0.5˚avec sa direction d’incidence,

– et14π

Φ(θ)dΩ représente la probabilité pour que le rayon incident soit diffusé dans l’angle solide

dΩ centré sur la direction qui fait un angle θ avec la direction d’incidence.

On a donc :14π

Φ(θ′)∆Ω′ = S(θ′)

soit : Φ(θ′i) =4πS(θ′i)∆Ω(θ′i)

avec 0 ≤ i ≤ 180.

Or ∆Ω(θ′i) = 2πsin(θ′i)∆θ′i.

Et donc :

Φ(θ′)i = 2S(θ′i)

sin(θ′i)∆θ′i

avec ∆θ′i = 1 (3.10)

94


FIG. 3.13: Allure des fonctions de phase pour ps variant de 0 à 1

FIG. 3.14: Allure des fonctions de phase pour ps variant de 0 à 1-méthode analytique directe

Enfin, la fonction de phase est normalisée afin de satisfaire l’équation 1.11 (page 33). Un exemple de

l’allure des fonctions de phase obtenues est présenté à la figure 3.13.

Afin de valider cette démarche, les fonctions de phase obtenues ont été comparées à celles obtenues

analytiquement à partir des fonctions de phase diffuse et spéculaire (figure 3.14) :

Φ(θ) = psΦspeculaire(θ) + (1− ps)Φdiffuse(θ) (3.11)

où :

– Φspeculaire est la fonction de phase pour des sphères opaques réfléchissant spéculairement le rayon-

nement, dont la formule analytique est :

Φspeculaire(θ) =ρ′λ(θ)ρλ

(3.12)

95


Théoriquement, le rayonnement devrait dépendre de la réflectivité directionnelle, mais dans cette

étude, l’hypothèse selon laquelle la réflectivité ne dépend pas de l’angle d’incidence est vérifiée,

et ainsi la fonction de phase spéculaire devient : Φspeculaire = 1.

– Φdiffuse(θ) est la fonction de phase qui correspond au comportement de diffusion pour une sphère

opaque à réflexion diffuse, dont la formule analytique est :

Φdiffuse(θ) =83π

(sinθ − θcosθ) (3.13)

3.2.2.3 Etude de sensibilité

Le tableau 3.4 donne les coefficients de sensibilité et le nombre de conditionnement pour le modèle

théorique exposé ci-dessus et pour des valeurs de ρ et ps proches de la solution pour les deux mousses

métalliques étudiées (ρ =, ps =, e =. Pour faciliter l’analyse, les coefficients de sensibilité sont adimen-

sionnés en tenant compte de chaque paramètre pj selon la relation 3.14.

∂Tti

∂pj⇒ pj

Tti

∂Tti

∂pj(3.14)

On remarque que les coefficients de sensibilité faisant intervenir ρ sont grands devant ceux de ps. ρ

sera donc identifié plus précisément que ps.

TAB. 3.4: Coefficients de sensibilité et nombre de conditionnement pour le système étudié

Mousse Paramètres d’entrée ρRh

∂Rh∂ρ

ρTh

∂Th∂ρ

psRh

∂Rh∂ps

psTh

∂Th∂ps NC

NiCrAl λ = 10µm, τ = 2.94 2.43 3.14 -0.08 0.05 218

ρ = 0.8, ps = 0.005

FeCrAlY λ = 10µm, τ = 3.08 4.42 5.84 -0.36 0.75 205

ρ = 0.9, ps = 0.99

96


3.2.2.4 Résultats

Les résultats de l’identification pour les deux échantillons étudiés sont représentés aux figures 3.15

et 3.16. Pour la mousse NiCrAl, on observe que la réflectivité est à peu près constante dans l’IR (de

l’ordre de 75%) et diminue ensuite légèrement dans le visible pour atteindre une valeur de 50%. En ce

qui concerne le paramètre de spécularité ps, il est très proche de 0 dans l’IR, ce qui traduit un comporte-

ment local de réflexion diffuse. Ceci est le cas lorsque la longueur d’onde est du même ordre de grandeur

que la rugosité. Ceci sera vérifié au paragraphe 3.2.3.2 (page 100). La fonction de phase obtenue dans

l’IR devrait donc correspondre à celle d’une sphère opaque comme l’avait supposé Doermann (1995)

dans le cas de mousses de carbone. En revanche, dans le visible, le comportement de diffusion devient

intermédiaire entre les comportements diffus et spéculaire jusqu’à atteindre un comportement pratique-

ment spéculaire à 0.4µm. Ceci est plus difficile à expliquer car deux types de rugosité interviennent alors

(voir figure 3.17) :

– une rugosité "microscopique" η1 due aux aspérités de la surface des particules à l’échelle des

bâtonnets qui composent la mousse,

– une rugosité "locale" η2 due aux aspérités locales microniques voire submicroniques : η2 << η1.

Pour la mousse FeCrAlY, la réflectivité présente le même comportement que celui de la mousse

NiCrAl, mais elle est plus importante (de l’ordre de 85%). La différence entre les deux mousses se situe

au niveau du paramètre de spécularité ps, puisqu’il est pratiquement constant et proche de 1 sur tout le

spectre de longueurs d’onde. Le comportement de diffusion de la mousse FeCrAlY est donc localement

spéculaire.

En ce qui concerne les erreurs relatives entre les transmittances et les réflectances théoriques et

expérimentales, elles sont inférieures à 3% sur tout le spectre de longueurs d’ondes. Le temps moyen de

calcul pour l’identification d’une longueur d’onde donnée est de 30 heures.

3.2.2.5 Influence du maillage tomographique

Les résultats précédents ont été obtenus pour un maillage fin des deux mousses métalliques. Le ta-

bleau 3.5 présente les erreurs relatives par rapport à ce maillage fin, obtenues pour ρ et ps identifiés à

l’aide de maillages plus grossiers. On remarque que l’utilisation des maillages moyen et grossier en-

gendre une erreur sur les paramètres identifiés inférieure à 2% et à 5% respectivement. Si ces erreurs

restent faibles, il faut néanmoins noter l’importance de l’étape du maillage et vérifier au cours de celle-ci

que la simplification du maillage respecte bien l’intrégrité de la structure réelle.

97


FIG. 3.15: Réflectivité et Paramètre de spécularitélocaux pour la mousse NiCrAl

FIG. 3.16: Réflectivité et Paramètre de spécularitélocaux pour la mousse FeCrAlY

FIG. 3.17: Les deux types de rugosité de surface

TAB. 3.5: Influence de la précision du maillage

Mousse Maillage RDρ (%) RDps (%)

NiCrAlmoyen 0.9 1.6

grossier 3.0 4.9

FeCrAlYmoyen 1.0 1.4

grossier 3.4 4.8

3.2.2.6 Conclusions

Les hypothèses utilisées pour ce premier modèle semblent valides puisque les réflectivités obtenues

pour les deux mousses métalliques sont assez élevées, du même ordre de grandeur que celles des métaux

en présence aux longueurs d’onde considérées (voir figure 3.8, page 90). Par ailleurs, les réflectivités

obtenues augmentent légèrement avec la longueur d’onde, ce qui est en accord avec les allures des indices

optiques du nickel et du fer (voir figure 3.6, page 88 et figure 3.7, page 89).

98


FIG. 3.18: Comparaison avec un comportementpurement diffus pour la mousse NiCrAl

FIG. 3.19: Comparaison avec un comportementpurement diffus pour la mousse FeCrAlY

Enfin, l’utilisation d’une fonction de phase prenant en compte le paramètre de spécularité ps permet

de se rapprocher du comportement de diffusion réel. Les figures 3.18 et 3.19 montrent les erreurs en-

gendrées sur la réflectivité par la prise en compte d’une fonction de phase purement diffuse, comme cela

est souvent supposé dans la littérature. Pour la mousse NiCrAl, les réflectivités sont similaires dans l’IR

mais diffèrent dans le visible, ce qui est normal puisqu’on a montré que le comportement de diffusion

s’éloignait du diffus dans cette gamme de longueur d’onde. Pour la mousse FeCrAlY, la prise en compte

d’une réflexion purement diffuse engendre une erreur de l’ordre de 20% sur tout le spectre.

Les travaux exposés ci-dessus ont donné lieu à une publication qui pourra être consultée pour plus

de précisions (Loretz et al. (2008a)).

3.2.3 Approche semi-globale : Détermination du paramètre ρ via la microstructure


Afin de pallier aux erreurs engendrées par les hypothèses réalisées sur la fonction de phase, nous

avons choisi de prendre en compte l’état de surface réel des mousses, ce qui est possible grâce à l’uti-

lisation de la tomographie aux rayons X. Plusieurs bâtonnets et intersections volumiques composant les

mousses NiCrAl et FeCrAlY ont donc été tomographiés à haute résolution afin d’en déduire le compor-

tement de réflexion réel moyen des particules composant chacune des mousses. La figure 3.20 montre

un exemple d’image 3D d’un bâtonnet de la mousse NiCrAl. La résolution spatiale utilisée est la taille

de voxel minimale permettant de scanner un bâtonnet entièrement. Cette taille est limitée par les carac-

téristiques du tomographe.

99


FIG. 3.20: Image 3D d’un bâtonnet de la mousse NiCrAl - 1voxel = 1µm

TAB. 3.6: Les différents maillages utilisés à l’échelle microscopique

Maillage Nombre d’éléments surfaciques par face de bâtonnet

fin 100000

moyen 50000

grossier 25000

De la même manière que pour le milieu cellulaire entier, plusieurs maillages ont été réalisés pour

chaque mousse étudiée afin de déterminer l’influence de la précision du maillage sur les calculs (voir

tableau 3.6).

3.2.3.2 Rugosité de surface et validation de l’utilisation de l’optique géométrique

L’analyse des images tomographiques brutes permet facilement de remonter à la taille moyenne des

aspérités. En effet, chaque coupe tomographique peut être convertie en une courbe représentant la surface

du bâtonnet ou de l’intersection volumique étudiée (voir figure 3.21). On peut ainsi obtenir :

– le pic maximal observé sur la longueur analysée, Rp,

– le creux maximal observé sur la longueur analysée, Rc,

– la rugosité totale, qui correspond à la somme du pic maximal et du creux maximal observés sur la

longueur analysée : Rt = Rp +Rc.

En réalisant cette opération sur toutes les coupes tomographiques et en moyennant, on obtient la

rugosité totale pour les deux mousses métalliques étudiées (voir tableau 3.7). La rugosité du FeCrAlY

100


FIG. 3.21: Coupe tomographique et courbe correspondante pour le calcul de la rugosité

TAB. 3.7: Rugosité de surface des bâtonnets et intersections composant les mousses métalliquesétudiées

Mousse Rt(µm)

NiCrAl 17

FeCrAlY 31

est bien plus grande que celle du NiCrAl. Ceci est directement lié au procédé de fabrication. En effet, le

frittage de poudre engendre une surface plus rugueuse que la métallisation électrolytique.

Afin de valider l’utilisation de l’optique géométrique pour le calcul de la réflexion en surface, il faut

considérer le modèle d’interface monodimensionnel soumis à un rayonnement incident (voir figure 3.22).

Notons σz la hauteur quadratique moyenne des pentes définie par Hespel (1999) :

σz =

√1L

∫L(z − z(x))2dx (3.15)

101


FIG. 3.22: Interface monodimensionnelle soumise à un rayonnement incident(θi est l’angle entre le rayonnement incident et la normale au plan d’incidence.)

où L est la longueur de l’interface et z la hauteur moyenne définie par :

z =1L

∫Lz(x)dx (3.16)

La longueur moyenne de corrélation de surface τz , doit alors vérifier la relation suivante (Hespel (1999)) :

e−1 =1

σ2z(L− τz)

∫L(z − z(x))(z − z(x+ τz))dx (3.17)

où e est le nombre exponentiel.

Selon le critère de Rayleigh (Beckmann et Spizzichino (1987)), une interface peut être considérée

comme lisse quand σzcosθi/λ < 0.125 où λ est la longueur d’onde du rayonnement incident et θi son

angle d’incidence défini sur la figure 3.22. L’interaction rayonnement-matière est alors gouvernée par

les lois de réflexion et de réfraction de Fresnel. En revanche, lorsque σzcosθi/λ > 0.125, la surface est

optiquement rugueuse, et l’interaction rayonnement-matière est gérée par différents modèles résumés par

Tang et Buckius (2001) à la figure 3.23 :

– pour 0.125 < σzcosθi/λ < 0.2 ou σz/τz > 2, les solutions de l’interaction rayonnement-matière

sont obtenues à partir de la résolution des équations d’ondes électromagnétiques. L’approche la

plus répandue est celle de Kirchoff (Beckmann et Spizzichino (1987)) basée sur l’approximation

des plans tangents. Le facteur de réflexion ou de transmission local, en un point particulier de la

surface, est supposé être celui d’un plan infini tangent à la surface en ce point (voir figure 3.22).

– pour σzcosθi/λ > 0.2 et σz/τz < 2, la rugosité de la surface est suffisamment importante pour

permettre l’utilisation des lois de l’optique géométrique. L’interaction rayonnement-matière peut

alors être gérée en utilisant des techniques telles que la méthode statistique de Monte Carlo (Tang

102


FIG. 3.23: Domaines de validité des modèles d’interaction rayonnement-surface (Tang et Buckius(2001))

et al. (1997)). Il faut néanmoins noter que la résolution du problème de l’interaction du rayonne-

ment avec la matière par ces techniques reste complexe et fastidieuse. Parmi les travaux existants

sur les surfaces rugueuses, la plupart se sont focalisés sur l’étude des surfaces opaques ou mé-

talliques (Beckmann et Spizzichino (1987), Tang et al. (1997), Leyva-Lucero et al. (1999)). En

revanche, très peu concernent le cas des surfaces diélectriques (Tang et Buckius (2001), Caron

et al. (2002)).

Le tableau 3.8 résume les valeurs des rapports σzcosθi/λ pour différentes valeurs de θi et λ et σz/τz

pour les deux mousses métalliques étudiées. Pour les deux échantillons, on vérifie que σzcosθi/λ >

0.2 jusqu’à 16 µm, et que σz/τz < 2. L’utilisation de l’optique géométrique est donc valable. Il faut

néanmoins nuancer cette conclusion puisqu’on remarque qu’à 16µm, on est à la limite de la validité de

cette hypothèse, et ce d’autant plus que l’angle d’incidence augmente.


Le modèle utilisé est semblable à celui exposé au paragraphe 3.2.2.2 (page 91) à quelques différences

près. Le maillage de la mousse est d’abord réalisé très grossièrement pour représenter grossièrement

l’orientation locale des surfaces. Ceci permet d’avoir au maximum trois facettes triangulaires pour repré-

103


TAB. 3.8: Validation de l’usage de l’optique géométrique pour le calcul de l’interactionrayonnement-matière pour les mousses métalliques étudiées

Mousse σzcosθi/λ σz/τz

θ = 0 ˚ θ = 0 ˚ θ = 45 ˚ θ = 45 ˚

λ = 0.4µm λ = 16µm λ = 0.4µm λ = 16µm

NiCrAl 1.28 0.32 0.91 0.23 0.23

FeCrAlY 1.60 0.40 1.12 0.30 0.42

TAB. 3.9: Coefficients de sensibilité adimensionnés pour le système étudié

Mousse Paramètres d’entrée ρRh

∂Rh∂ρ

ρTh

∂Th∂ρ

NiCrAl λ = 10µm, τ = 2.94, ρ = 0.8 1.76 1.54

FeCrAlY λ = 10µm, τ = 3.08, ρ = 0.9 1.51 1.25

senter un bâtonnet ou une intersection. Lorsqu’un rayon arrive sur un de ces éléments, on lui substitue

alors la surface tomographiée à haute résolution et on recherche la facette triangulaire rencontrée pour la

même direction d’incidence. L’algorithme permettant de calculer les paramètres R et T est présenté à la

figure 3.24.

Lorsqu’un rayon intersecte une facette triangulaire de la surface réelle, la procédure détermine ses

nouvelles coordonnées, c’est-à-dire les coordonnées du point d’impact dans le repère de la facette tri-

angulaire (notée ici tri) rencontrée (voir figure 3.25). On gère ensuite la réflexion dans le repère de la

normale au triangle tri. La réflexion est alors spéculaire en surface d’une facette triangulaire avec un

angle θrt = θit par rapport à la normale nt à la facette triangulaire puisqu’on est dans le cas d’une in-

terface lisse et que les lois de Fresnel s’appliquent. Les angles de diffusion θr et φr sont ensuite calculés

dans le repère de la surface, c’est-à-dire dans le repère où z correspond à la normale n au plan j du bâ-

tonnet, puis dans le repère de référence qui correspond à celui de la mousse tomographiée grossièrement.


Le tableau 3.9 donne les coefficients de sensibilité pour le modèle théorique exposé ci-dessus et pour

des valeurs de ρ proches de la solution pour les deux mousses métalliques étudiées. Les coefficients de

sensibilité sont plus grands que 1 et sont du même ordre de grandeur, ce qui implique que Rh et Th

apportent des informations utiles pour l’identification.

104


FIG. 3.24: Algorithme du calcul des transmittances et réflectances directionnelles-hémisphériquesthéoriques

FIG. 3.25: Illustration du lancer de rayons sur une face d’un bâtonnet

105


FIG. 3.26: Réflectivité via la microstructure pour lamousse NiCrAl

FIG. 3.27: Réflectivité via la microstructure pour lamousse FeCrAlY

3.2.3.5 Résultats

Les résultats de l’identification pour les deux échantillons étudiés sont représentés aux figures 3.26

et 3.27. Les résultats sont comparés avec ceux obtenus par le premier modèle. Les résultats présentent un

bon accord, et la prise en compte de la microstructure réelle permet d’obtenir une réflectivité légèrement

plus importante (environ 7% de plus qu’avec le premier modèle).

En ce qui concerne les erreurs relatives par rapport à l’expérience, elles sont inférieures à 1% sur

tout le spectre de longueurs d’ondes (donc inférieures aux erreurs obtenues avec le modèle numéro 1).

Le temps moyen de calcul pour une longueur d’onde donnée est de 12 heures.

3.2.3.6 Allure de la réflectivité bidirectionnelle

Pour calculer la réflectivité bidirectionnelle Rbd(θi, θr), il suffit de lancer de nombreux rayons sur

une des faces du bâtonnet triangulaire. On a alors :

Rbd(θi, θr) =R(θi, θr)ntirs

(3.18)

La figure 3.25 schématise ce lancer de rayons. L’algorithme correspondant à la procédure utilisée afin de

calculer la réflectivité bidirectionnelle est présenté à la figure 3.28.

En faisant varier θi de 0 à 90˚et en répétant cette procédure sur plusieurs plans de plusieurs bâtonnet

(une dizaine), on obtient alors le comportement du bâtonnet en réflexion. Un exemple est montré à la

figure 3.29 pour la mousse NiCrAl pour trois directions d’incidence différentes et pour une valeur de ρ

de 75%.

106


FIG. 3.28: Algorithme de calcul de la réflectivité bidirectionnelle

FIG. 3.29: Réflectivité bidirectionnelle obtenue pour 3 angles d’incidence différents moyennée sur lesplans de plusieurs bâtonnets

107


FIG. 3.30: Comparaison entre la réflectivité obtenue à l’aide de l’analyse tomographique et lesréflectivités usuellement employées

On remarque que la réflexion se décompose en deux parties :

– un lobe dirigé dans la direction de réflexion spéculaire,

– un second lobe en rétrodiffusion, c’est-à-dire dans la direction d’incidence,

sauf pour θi = 0˚.

Les études menées dans la littérature font toujours une hypothèse sur la réflectivité, qu’elles consi-

dèrent soit diffuse, soit spéculaire, soit intermédiaire entre ces deux comportements. La figure 3.30 met

en évidence l’apport de l’analyse tomographique à l’échelle microscopique, qui permet de remonter au

comportement de réflexion réel.


Les résultats précédents ont été obtenus pour un maillage fin des deux mousses métalliques (voir

tableau 3.6). Le tableau 3.10 présente les erreurs relatives par rapport à ce maillage fin, obtenues pour

ρ identifiée à l’aide de maillages plus grossiers. On remarque que le maillage a cette fois très peu d’in-

fluence et que l’erreur engendrée par l’utilisation des maillages moyen et grossier reste inférieure à 1%.

3.2.3.8 Conclusions

Ce deuxième modèle permet de prendre en compte la microstructure tomographiée de la surface des

particules formant les mousses et donc de s’affranchir des hypothèses sur le comportement de diffusion

de la matrice solide. Nous avons aussi montré comment cette connaissance du faciès de surface permet

de calculer la fonction de phase de diffusion réelle du milieu (voir chapitre 4).

108



Mousse Maillage RDρ (%)

NiCrAlmoyen 0.2

grossier 0.5

FeCrAlYmoyen 0.09

grossier 0.4

TAB. 3.11: Coefficients de sensibilité et nombre de conditionnement pour le système étudié

Mousse nRh

∂Rh∂n

nTh

∂Th∂n

kRh

∂Rh∂k

kTh

∂Th∂k NC

NiCrAl 0.21 0.43 0.1399 0.3091 5960

3.2.3.9 Vers une détermination des paramètres n et k

Afin d’améliorer encore la détermination des propriétés optiques des mousses métalliques, nous

avons décidé de tenter d’identifier directement les indices n et k à partir du modèle 2, c’est-à-dire de

ne plus faire l’hypothèse d’une réflectivité constante avec l’angle d’incidence. Lors de l’interaction

rayonnement-matière, la réflectivité est alors calculée à partir des relations 3.5 à 3.7 et les paramètres

d’entrée du modèle sont maintenant n et k. Néanmoins, les identifications se sont avérées difficiles. Le

tableau 3.11 montre en effet qu’il existe une dépendance entre les différents coefficients de sensibilité.

Nous nous sommes donc orientés vers la détermination des paramètres n et k à l’aide d’une autre mé-

thode présentée au paragraphe suivant.

3.2.4 Approche microscopique : Détermination directe de n et k


L’identification des indices n et k par le modèle précédent étant impossible, une méthode originale

de détermination des propriétés optiques via la compression de mousses et utilisant les données tomo-

graphiques a été mise au point. Cette méthode se base sur les méthodes existantes de détermination des

propriétés optiques sur un matériau dense poli, à la différence qu’ici la surface du matériau est rugueuse.

Le bloc est en effet obtenu par compression d’une mousse et sa surface est connue grâce à la tomographie

aux rayons X. A cause du fait que les matériaux sont peu disponibles, cette méthode n’a pu être appliquée

dans ce travail qu’à la mousse NiCrAl.

109


3.2.4.2 Obtention d’un matériau dense et microanalyse

La mousse NiCrAl a été compressée au laboratoire MATEIS à l’aide d’une machine de traction uni-

axiale Instron de capacité 100kN . La compression a été effectuée jusqu’à l’obtention d’un bloc dense

complètement opaque (voir figure 3.31). Pour cela, nous avons comprimé la mousse suivant trois direc-

tions successivement.

Afin de vérifier que la compression n’a pas altéré la composition de l’alliage, la mousse avant com-

pression et le bloc dense obtenu après ont été caractérisés par microanalyse électronique, effectuée sur

le MEB JEOL 840 du laboratoire MATEIS. Le principe de la microanalyse est décrit ci-après. L’échan-

tillon est bombardé par un faisceau d’électrons d’énergie de l’ordre de 10 à 40keV (20keV dans notre

cas). L’impact provoque l’émission des rayons X caractéristiques des éléments constituant l’échantillon.

L’émission se produit dans une "poire d’interaction" de dimensions de l’ordre du micromètre, avec deux

conséquences :

– la résolution spatiale de l’analyse est de l’ordre du µm,

– la profondeur analysée est également de l’ordre du micron, ce qui peut poser des problèmes parti-

culiers pour l’analyse de petites particules ou de films minces.

L’électronique associée comporte un dispositif de rejet d’empilement : en effet, si deux photons

arrivent presque simultanément sur le détecteur, les paires électrons-trous créées par les deux photons

s’additionnent et le système détecte un faux photon d’énergie égale à la somme de celles des deux

photons incidents. Pour éviter cet artefact, la chaîne électronique élimine systématiquement les deux

mesures si l’arrivée d’un nouveau photon est détectée avant que la décroissance du nombre de paires

créées par le premier ne soit complète. Il s’ensuit un blocage de la chaîne correspondant à un "temps

mort" (exprimé en pourcentage du temps d’acquisition). Un bon compromis est de travailler avec un

temps mort de l’ordre de 30% qui est contrôlé en jouant sur le courant de faisceau à l’aide de la bobine

FIG. 3.31: Photographie de la mousse NiCrAla) avant compression ; b) après compression

110


condenseur du MEB. Le temps d’acquisition est de 50s pour tout le spectre et la distance de travail

(échantillon-détecteur) est de 15mm.

Le rapport de l’intensité d’un pic d’émission de l’échantillon à celle d’un étalon pur donne ensuite

en principe la concentration pondérale de cet élément dans l’échantillon. En fait, le problème est plus

complexe car :

– le rendement d’émission varie d’un élément à l’autre,

– le rayonnement émis par un élément est absorbé par la matrice. De plus, les spectres d’absorption

de rayons X présentent des discontinuités,

– le rayonnement émis par un élément A peut provoquer la fluorescence d’un élément B de la ma-

trice : il s’en suit que la concentration de A est sous estimée, celle de B surestimée. Des pro-

grammes de calculs informatisés, travaillant par itération, permettent d’effectuer ces corrections

(programme ZAF dans notre cas). Le programme calcule d’abord une composition approximative

à partir de laquelle il évalue les effets de matrice (absorption et fluorescence) qui lui permettent de

corriger la composition initiale et ainsi de suite par itération, jusqu’à convergence de la composi-

tion.

Cependant plusieurs facteurs sont susceptibles de fausser considérablement les résultats et doivent

être connus, et notamment ceux liés aux effets d’inclinaison et de rugosité. En effet, seuls sont pris

en compte dans l’analyse les photons X qui atteignent le détecteur et qui se sont donc échappés de

l’échantillon selon un angle d’émergence ("take-off") déterminé par la géométrie du système. Comme

ils sont émis depuis une zone située légèrement sous la surface de l’échantillon (typiquement de l’ordre

du micron), ils ont parcouru dans la matière une certaine distance prise en compte dans les programmes

de correction. Si la surface de la zone analysée n’est pas perpendiculaire à l’axe optique ou est rugueuse,

ce qui est le cas pour les échantillons étudiés dans ce travail, la valeur du take-off est faussée, et par

conséquent les calculs de correction. Pour obtenir des résultats fiables, on devrait systématiquement

travailler sur des échantillons inclus et polis, ce qui n’est pas possible ici. Les résultats de la microanalyse

sont donc à considérer avec beaucoup de précautions, et ils ne peuvent en aucun cas représenter des

compositions quantitatives pour nos matériaux. Néanmoins, l’analyse qualitative des pics d’émission X

peut fournir l’information recherchée, à savoir si le matériau compressé possède la même composition

que le matériau poreux.

De nombreuses zones différentes, appartenant aux bâtonnets et aux intersections volumiques de la

mousse NiCrAl ainsi qu’au bloc dense obtenu après compression, ont été analysées. La composition

volumique varie quelque peu selon les zones, mais comme il a été dit auparavant, cela ne permet pas de

111


FIG. 3.32: Résultats de la microanalyse pour la mousse NiCrAl

conclure sur une éventuelle différence de composition entre zones. La figure 3.32 compare les spectres

obtenus pour des domaines d’analyse pris sur un bâtonnet, une intersection volumique, et sur le matériau

dense. On remarque que les trois domaines d’analyse sont identiques. Le bloc compressé représente donc

bien fidèlement la matrice solide de la mousse NiCrAl.

Enfin, le bloc dense a été tomographié avec une résolution de 15µm afin de pouvoir utiliser sa surface

réelle dans le modèle direct (voir figure 3.33). La résolution spatiale utilisée est la taille de voxel minimale

permettant de scanner le bloc dense complètement. La surface est très rugueuse et les lois de l’optique

géométrique pourront donc être utilisées afin de caractériser l’interaction du rayonnement avec la matière.

FIG. 3.33: Vue 3D du bloc dense tomographié - 1voxel = 15µm

112


FIG. 3.34: Réflectances directionnelles-hémisphériques obtenues pour le bloc dense de NiCrAl sur laplage de longueur d’onde 4µm− 16µm

3.2.4.3 Procédure expérimentale

Le bloc dense étant opaque au rayonnement thermique, on ne peut effectuer que des mesures de

réflectances. Néanmoins, ayant deux paramètres à identifier, il est nécessaire de disposer d’au moins

deux mesures expérimentales. Notre choix a donc consisté à effectuer des mesures de réflectances

directionnelles-hémisphériques en faisant varier l’angle d’incidence. La figure 3.34 montre les différentes

mesures réalisées sur le bloc dense de NiCrAl. Plusieurs mesures spectrométriques ont été effectuées afin

de les moyenner pour obtenir les réflectances directionnelles-hémisphériques moyennes (Rh(λ, θi)). De

telles mesures peuvent être réalisées à l’aide d’un port s’adaptant sur le spectromètre Biorad, ce qui

explique que l’étude ne sera réalisée que sur la plage de longueur d’ondes 4µm− 16µm.


Le modèle direct est le même que celui utilisé pour calculer la réflectivité bidirectionnelle (voir

figure 3.28) à la différence que le lancer de rayons est réalisé sur le bloc dense tomographié. Par ailleurs,

l’identification se fait en minimisant les erreurs obtenues pour trois directions d’incidence différentes.


Le tableau 3.12 donne les coefficients de sensibilité pour le modèle théorique exposé ci-dessus et

pour des valeurs de n et k proches de la solution pour le bloc dense de NiCrAl étudié. Les coefficients

de sensibilité sont du même ordre de grandeur et le nombre de conditionnement n’est pas très grand, ce

qui implique que l’identification sera relativement aisée.

113


TAB. 3.12: Coefficients de sensibilité et nombre de conditionnement pour le système étudié -Paramètres d’entrée : λ = 10µm, n = 15, k = 10

Mousse nRh1

∂Rh1∂n

nRh2

∂Rh2∂n

nRh3

∂Rh3∂n

kRh1

∂Rh1∂k

kRh2

∂Rh2∂k

kRh3

∂Rh3∂k NC

NiCrAl 0.46 -0.35 0.40 0.24 -0.28 0.27 92

FIG. 3.35: Indices optiques du NiCrAl et comparaison avec ceux du nickela) Partie réelle de l’indice optique ; b) Partie imaginaire de l’indice optique

3.2.4.6 Résultats

Les résultats pour la mousse NiCrAl ainsi que les indices optiques obtenus par Ordal et al. (1985)

pour le nickel sont présentés à la figure 3.35. On remarque que la partie réelle de l’indice optique est du

même ordre de grandeur que celle obtenue par Ordal et al. (1985). Cependant, une grande différence est

observée pour la partie imaginaire de l’indice optique. En ce qui concerne les erreurs relatives par rapport

à l’expérience, elles sont inférieures à 5% sur tout le spectre de longueurs d’ondes. Le temps moyen de

calcul pour une longueur d’onde donnée est de 20 heures.

Afin de vérifier la validité des indices obtenus, les réflectivités spectrales hémisphériques correspon-

dantes à chaque couple (n,k) ont été calculées à l’aide de la formule 3.19 pour chaque longueur d’onde

sur la plage d’angle d’incidence (0 − 60˚), pour ne tenir compte que de la partie de ρ constante avec

l’angle d’incidence. La figure 3.36 compare le spectre de réflectivité ainsi obtenu avec celui obtenu par

le modèle 2 exposé au paragraphe 3.2.3. On observe un bon accord entre les réflectivités obtenues par

les deux modèles.

ρλ =

∫ θlim

0 ρλ(θ)cosθsinθdθ∫ θlim

0 cosθsinθdθ(3.19)

114


FIG. 3.36: Comparaison des réflectivités obtenues par les modèles 2 et 3


Mousse Maillage RDn (%) RDk (%)

NiCrAlmoyen 1.2 1.9

grossier 3.0 4.2


Les résultats précédents ont été obtenus pour un maillage fin du bloc dense de NiCrAl. Le ta-

bleau 3.13 présente les erreurs relatives par rapport à ce maillage fin, obtenues pour n et k identifiés

à l’aide de maillages plus grossiers. On remarque que l’influence du maillage reste relativement faible.

3.2.4.8 Conclusions

La détermination des indices optiques de la mousse NiCrAl a permis de valider les approches précé-

dentes visant à déterminer la réflectivité locale ρ, puisque les indices identifiés présentent un bon accord

avec les réflectivités obtenues par les modèles 1 et 2.

Par ailleurs, il faut noter ici l’originalité de la méthode présentée, qui utilise la tomographie aux

rayons X pour s’affranchir d’une hypothèse sur la surface.

Une des perspectives de ce travail serait d’identifier les indices optiques des mousses à partir non

plus d’un bloc compressé mais directement à l’échelle microscopique en utilisant un bâtonnet de la

mousse étudiée. Plusieurs mesures de réflectances directionnelles-hémisphériques seraient effectuées à

des endroits localisés sur une face du bâtonnet. En tomographiant ce même bâtonnet à haute résolution,

on pourrait effectuer une procédure de lancer de rayons, similaire à celle utilisée pour le bloc compressé,

115


aux différents endroits localisés pour les mesures expérimentales. Les indices optiques seraient ainsi

identifiés avec des temps de calcul bien plus faibles. Cependant, faute de temps, il n’a pas été possible de

réaliser cette étude lors de cette thèse. Il faut par ailleurs noter qu’une telle étude engendre d’importantes

difficultés expérimentales.

3.2.5 Conclusions

Les indices optiques des alliages métalliques ont été identifiés en compressant les mousses métal-

liques. Cependant, au vu des résultats, l’identification de la réflectivité locale, supposée constante avec

l’angle d’incidence, semble suffisante pour obtenir une représentation précise du comportement optique

de la matrice solide des mousses métalliques. Il est néanmoins nécessaire de tenir compte du compor-

tement de diffusion de la surface des particules (soit en introduisant le paramètre ps, soit en utilisant la

tomographie aux rayons X).

De plus, la tomographie aux rayons X présente des avantages multiples puisqu’elle permet notam-

ment :

– de mieux comprendre le comportement en réflexion des surface métalliques rugueuses,

– de vérifier la validité d’hypothèses comme l’utilisation de l’optique géométrique,

– de calculer les rugosités de surface.

Enfin, le maillage des données tomographiques influe sur des résultats. La précision des résultats

va donc dépendre de cette étape (ainsi que de celle antérieure de seuillage des images tomographiques

brutes).

3.3 Les mousses céramiques

3.3.1 Etude bibliographique

Dans la littérature, peu de données sur les indices optiques de la zircone et de la mullite sont fournies.

De plus, une grande dispersion est encore une fois observée entre les valeurs provenant des différentes

sources.

La majorité des études existantes donnent les indices optiques de zircone stabilisée à l’yttrium (3 à

12% en poids). Les incertitudes majeures concernent la valeur de l’indice optique imaginaire aux courtes

longueurs d’onde. Debout (2007) et Palik (1997) donnent la valeur des indices optiques à température

116


FIG. 3.37: Indices optiques de la zirconea) Partie réelle de l’indice optique ; b) Partie imaginaire de l’indice optique

ambiante sur une large gamme spectrale comprise entre 0.2µm et 20µm et Wood et Nassau (1982)

fournissent la partie réelle de cet indice sur la plage (0.2 − 5µm) et Siegel (1996) fournit sa partie

imaginaire sur la gamme (0.3 − 5µm). L’accord est bon pour la valeur de la partie reelle de l’indice de

réfraction (moins de 5% d’écart sur tout le spectre de longueurs d’onde), figure 3.37(a). En revanche, un

écart important est observé sur la valeur de la partie imaginaire de l’indice aux courtes longueurs d’onde,

figure 3.37(b). A 4µm par exemple, la partie imaginaire de l’indice optique donnée par Siegel (1996) est

de 8.10−6 et celle de Debout (2007) vaut 4.10−4.

L’écart entre les deux courbes d’indices optiques aux courtes longueurs d’onde est dû à la très faible

valeur de l’indice sur cette gamme (inférieure à 0.01). Une telle valeur est difficilement mesurable par

ellipsométrie si bien que la mesure se trouve entachée d’une erreur importante. Pour remédier à ce pro-

blème, Debout (2007) utilise aux courtes longueurs d’onde des mesures en réflexion et en transmission

pour en déduire les valeurs des indices n et k. La précision sur la valeur de k est d’autant meilleure

que l’échantillon est optiquement épais. Néanmoins, Debout (2007) réalise les mesures pour une zircone

yttriée d’épaisseur 0.5mm, ce qui ne constitue pas une profondeur suffisante pour réaliser une mesure

précise de k.

Synowicki et Tiwald (2004) donnent la valeur de la fonction diélectrique de la zircone non stabi-

lisée pour des longueurs d’onde comprises entre 0.13µm et 33µm. Les indices optiques et la fonction

diélectrique d’un matériau ε = ε′ + iε′′ sont reliés par la relation 3.20 (Brewster (1992)) :

ε′ = n2 − k2 ε′′ = 2nk (3.20)

117


Cependant, leurs mesures ne permettent pas de déduire la valeur de la partie imaginaire de l’indice

optique aux courtes longueurs d’onde car la précision des mesures ne leur permet pas d’atteindre des

valeurs de k de l’ordre de 1.10−6.

Enfin, Makino et al. (1984) sont les seuls auteurs à notre connaissance à fournir les indices optiques

de la zircone stabilisée au magnésium, ce qui est le cas de la zircone étudiée dans ce travail. La gamme

spectrale fournie est comprise entre 8µm et 20µm (voir figure 3.37). On remarque que l’élément utilisé

pour la stabilisation semble avoir peu d’influence sur les indices puisque les résultats de Makino et al.

(1984) présentent un bon accord avec ceux des auteurs ayant travaillé sur de la zircone stabilisée à

l’yttrium. Il faut néanmoins modérer ce propos puisque Garcia et al. (2000) ont montré que la partie

réelle de l’indice de réfraction diminuait de 2.2 à 2.1 pour des pourcentages molaires d’yttrium compris

entre 9% et 17%.

En ce qui concerne la mullite, sa composition chimique est généralement (3Al2O3, 2SiO2). Si de

nombreux travaux ont été effectués sur les indices optiques de l’alumine Al2O3 (Malitson et al. (1958),

Palik (1997)) et de la silice SiO2 (Randrianalisoa et al. (2006), Rousseau et al. (2007)), seuls quelques

travaux existants fournissent les indices optiques de la mullite (Ruscher (1996)). Mais nous n’avons

aucune certitude quant à la correspondance de la composition chimique avec nos mousses.

Les indices optique de la mullite ont été recalculés à partir des spectres de réflexion et de la partie

imaginaire de la fonction diélectrique donnés par Ruscher (1996) dans trois direction de polarisation pour

un cristal de mullite de composition (2Al2O3, 1SiO2) (voir figure 3.38). Ces calculs ont été réalisés par

Benoît Rousseau du laboratoire CEMHTI (Conditions Extrêmes et Matériaux : Haute Température et

Irradiation) à l’aide du logiciel Focus. L’indice moyen est calculé en tenant compte des axes [100],

[010] et [001] du monocristal de mullite en utilisant la relation 3.21. Le modèle utilise des interpolations

polynomiales.

n =13(n[100] + n[010] + n[001]

)(3.21)

Enfin, Zeghondy et al. (2006b) ont calculé les indices optiques de la matrice solide d’une mousse

de mullite EcoCeramics contenant des pores de 1 et 40µm et de porosité 0.85. A cette fin, ils ont fabri-

qué un matériau poreux composé uniquement des pores de 1µm. La procédure utilisée est une méthode

d’identification à partir de mesures expérimentales de réflectances et transmittances bi-directionnelles

effectuées sur ce matériau pour différents angles d’incidence. Les auteurs considèrent que les interfaces

118


FIG. 3.38: Indices optiques de la mullitea) Partie réelle de l’indice optique ; b) Partie imaginaire de l’indice optique

sont lisses et que la fonction de phase est isotrope. Les propriétés déterminées sont le coefficient d’ex-

tinction βλ, l’albédo ωλ et la partie réelle de l’indice de réfraction nλ. Par ailleurs, ils utilisent un laser

He-Ne, de longueur d’onde 632.8nm, ce qui leur permet d’obtenir les indices optiques de la mullite à

cette longueur d’onde seulement. Leur résultat est présenté à la figure 3.38.

3.3.2 Approche microscopique : Détermination des paramètres n et k


Compte tenu du caractère semi-transparent ant des mousses céramiques, il semble que l’identifica-

tion directe des indices optiques n et k soit plus aisée que pour les mousses métalliques. En effet, un

rayon incident sur une particule peut cette fois pénétrer à l’intérieur de celle-ci et en ressortir, ce qui est

directement lié à la définition de la partie imaginaire de l’indice optique k.

Cette partie vise donc à déterminer les indices optiques des mousses céramiques en tenant compte

de l’état de surface des particules composant les mousses. Comme pour les mousses métalliques, des

bâtonnets composant les mousses céramiques ont donc été tomographiés à haute résolution. Cependant,

des difficultés supplémentaires viennent s’ajouter par rapport aux mousses métalliques. On peut princi-

palement dégager les réflexions suivantes.

– D’une part, il va falloir tenir compte dans le modèle du fait que les rayons puissent pénétrer à

l’intérieur d’un bâtonnet et gérer les interactions rayonnement-matière résultantes.

– D’autre part, les bâtonnets composant les mousses céramiques sont creux. L’épaisseur de matière

dans les bâtonnets va donc conditionner le fait qu’un rayon sera absorbé ou réfracté. La figure 3.39

119


FIG. 3.39: Coupe brute de la mousse de mullite

montre une coupe brute de la mousse de mullite. On remarque une forte disparité de l’épaisseur

de matière présente dans les bâtonnets. Il en est de même pour la mousse de zircone. La difficulté

va donc être de tenir compte de cette hétérogénéité.

Afin de tenir compte de ces complications sans trop augmenter le temps de calcul, nous avons choisi

d’utiliser un modèle simplifié faisant l’hypothèse d’une diffusion indépendante et couplé à une réso-

lution du transfert de chaleur par rayonnement par la Méthode des Ordonnées Discrètes (MOD). Ce

modèle tient compte de la distribution d’épaisseur de matière présente dans les bâtonnets et de la rugo-

sité de surface réelle. Comme on peut le voir sur la figure 3.39, la matière présente au sein des bâtonnets

est complexe et présente des microporosités. Dans un premier temps nous n’en tenons pas compte et

nous considérons la phase solide uniquement absorbante, non diffusante. Par ailleurs, la section des bâ-

tonnets est considérée comme constante et les intersections volumiques et les parois présentes au sein

des mousses céramiques sont négligées.

Enfin, l’identification est réalisée pour les épaisseurs d’échantillons présentées à la figure 3.4, page 82.

3.3.2.2 Rugosité de surface et épaisseur de matière dans les bâtonnets

Rugosité de surface et validation de l’utilisation de l’optique géométrique

De la même manière qu’au paragraphe 3.2.3.2, l’analyse des images tomographiques brutes permet

facilement de remonter à la taille moyenne des aspérités. La rugosité totale pour les deux mousses céra-

miques étudiées est présentée au tableau 3.14. Les rugosités obtenues pour les mousses céramiques sont

120


TAB. 3.14: Rugosité de surface des bâtonnets et intersections composant les mousses céramiquesétudiées

Mousse Rt(µm)

PSZ 36

Mullite 40

TAB. 3.15: Validation de l’usage de l’optique géométrique pour le calcul de l’interactionrayonnement-matière pour les mousses céramiques étudiées

Mousse σzcosθi/λ σz/τz

θ = 0 ˚ θ = 0 ˚ θ = 45 ˚ θ = 45 ˚

λ = 0.4µm λ = 16µm λ = 0.4µm λ = 16µm

PSZ 3.04 0.72 2.10 0.54 0.23

Mullite 3.30 0.83 2.34 0.58 0.24

TAB. 3.16: Épaisseur moyenne de matière présente dans les bâtonnets pour les mousses céramiques

Mousse emat SDemat

PSZ 78 12

Mullite 67 16

du même ordre de grandeur que celle du FeCrAlY, ce qui tend à montrer qu’elles seraient elles aussi

réalisées par frittage.

Afin de valider l’utilisation de l’optique géométrique pour le calcul de la réflexion en surface, le

tableau 3.15 résume les valeurs des rapports σzcosθi/λ pour différentes valeurs de θi et λ et σz/τz

pour les deux mousses céramiques étudiées. Pour les deux échantillons, on vérifie que σzcosθi/λ > 0.2

jusqu’à 16 µm, et que σz/τz < 2. L’utilisation de l’optique géométrique est donc valable.

Épaisseur de matière dans les bâtonnets

La distribution d’épaisseur de matière dans les bâtonnets a été mesurée par la méthode utilisée au

paragraphe 2.4.3.2. Cependant, les bâtonnets ne sont plus remplis. Les distributions d’épaisseurs sont

présentées à la figure 3.40 pour les deux mousses céramiques étudiées. On en déduit l’épaisseur moyenne

de matière présente dans les bâtonnets de chaque mousse céramique (voir tableau 3.16). Cette épaisseur

moyenne sera utilisée dans le modèle direct 4.

121


FIG. 3.40: Histogrammes d’épaisseur de matière dans les bâtonnets pour les mousses céramiques


Le modèle utilisé se déroule en deux étapes. Dans un premier temps, une procédure de lancer de

rayons est effectuée sur un bâtonnet qui représente au mieux les bâtonnets présents dans la mousse cé-

ramique étudiée. Celui-ci est construit à partir d’un bâtonnet tomographié dont on a adapté l’épaisseur

de matière à l’épaisseur moyenne calculée au paragraphe précédent. Les données d’entrée sont les in-

dices optiques et celles de sortie sont les propriétés radiatives. Dans un second temps, les propriétés

radiatives obtenues sont utilisées via la MOD pour calculer les transmittances et réflectances normale-

hémisphériques qui seront utilisées lors de la minimisation.

Obtention des propriétés radiatives en diffusion indépendante

Si l’on suppose que les bâtonnets diffusent le rayonnement de manière indépendante, les propriétés

radiatives du milieu global sont déterminées à partir des propriétés d’un bâtonnet isolé. Ces propriétés ont

été présentées au chapitre 1 et sont la section efficace d’extinction Ce,λ, la section efficace d’absorption

Ca,λ, et la fonction de phase de diffusion Φλ(θ). Pour obtenir le coefficient d’extinction β, l’albédo

ω et la fonction de phase de diffusion Φ(θ) du milieu cellulaire, il suffit simplement de sommer la

contribution de chaque bâtonnet. Ces bâtonnets étant orientés aléatoirement, il est nécessaire de prendre

en compte dans les calculs toutes les orientations possibles des bâtonnets dans l’espace. Ceci conduit à la

détermination de propriétés radiatives moyennées sur l’ensemble des directions d’incidence possibles :

122


〈Ce,λ〉, 〈Ca,λ〉 et 〈Φbat(θ)〉. On a alors :

βλ = Nv (〈Ce,λ〉+ 〈Ca,λ〉) (3.22)

ωλ =〈Cs,λ〉

〈Cs,λ〉+ 〈Ca,λ〉(3.23)

Φλ(θ) = 〈Φbat(θ)〉 (3.24)

où Nv est le nombre de bâtonnets par unité de volume.

Afin de déterminer les propriétés radiatives moyennes sur l’ensemble des directions d’incidence,

nous avons mis au point une procédure de suivi de rayons. Cette procédure permet de simuler une onde

plane incidente sur un bâtonnet orientée de manière aléatoire (voir figure 3.41). L’onde plane est divisée

en un très grand nombre de rayons incidents d’énergie unité dont le trajet est analysé. L’algorithme

permettant de calculer les propriétés radiatives est présenté à la figure 3.42.

En pratique, les rayons sont toujours lancés avec la même direction d’incidence y et le bâtonnet peut

tourner autour de son axe de rotation. L’orientation aléatoire du bâtonnet est alors effectuée à l’aide de

trois angles choisis aléatoirement :

– l’angle θb de l’axe directeur du bâtonnet par rapport à l’axe z du repère : θb = cos−1(1−D1),

– l’angle d’azimut φb de l’axe directeur du bâtonnet par rapport à l’axe z du repère : φb = 2πD2,

– l’angle de rotation ψb du bâtonnet autour de son axe : ψb = 2π3 D3. Dans la position ψb = 0, la

face 1 du bâtonnet est perpendiculaire à la direction d’incidence du rayon.

Les points de départ des rayons sont situés sur un plan perpendiculaire à l’axe y, plan rectangulaire de

même dimension que la face 1 du bâtonnet.

Lorsqu’un rayon est absorbé, le compteur abs est incrémenté d’une quantité égale à Sbatcosθi cor-

respondant à la surface visible du bâtonnet. Lorsqu’un rayon est réfléchi, le compteur dif est incrémenté

d’une quantité égale à Sbatcosθi correspondant à la surface visible du bâtonnet. L’angle θ entre la di-

rection d’incidence et la direction de réflexion du rayon est calculé et sa valeur est mémorisée. Cette

procédure est répétée jusqu’à ce que le nombre de rayons générés atteigne une valeur compt fixée très

grande. On peut alors calculer :

– 〈Sabs〉 = abscompt , la section efficace d’absorption moyennée sur l’ensemble des orientations pos-

sibles du bâtonnet,

123


FIG. 3.41: Illustration de l’interaction d’une onde plane incidente avec un bâtonnet

FIG. 3.42: Algorithme de calcul des propriétés radiatives

124


– 〈Sdif 〉 = difcompt , la section efficace de diffusion moyennée sur l’ensemble des orientations pos-

sibles du bâtonnet,

– S(θ), la répartition angulaire de l’énergie réfléchie par le bâtonnet moyennée sur l’ensemble des

orientations possibles. Cette répartition est discrétisée pour les directions θ′0 = 0˚, θ′1 = 1˚,...

θ′180 = 180˚, et l’ensemble des rayons réfléchis dans une direction faisant un angle θ′ compris

entre θ′i − 0.5˚et θ′i + 0.5˚avec la direction d’incidence sont regroupés dans S(θ′i). La fonction de

phase 〈Φbat(θ)〉 peut être calculée directement à partir de la répartition angulaire S(θi). En effet,

S(θi) représente la probabilité pour qu’un rayon incident soit réfléchi dans une direction faisant un

angle compris entre θi−0.5˚et θi+0.5˚avec la direction d’incidence. Et 14π 〈Φbat(θ)〉 dω représente

la probabilité pour que le rayon incident soit diffusé dans l’angle solide dω centré sur la direction

faisant un angle θi avec la direction d’incidence. On a donc : 〈Φbat(θi)〉 =4πS(θi)dω(θi)

pour i allant

de 0˚à 180˚. La fonction de phase est ensuite normalisée pour satisfaire l’équation 1.11 (page 33).

Dans la pratique, le nombre de rayons générés compt est choisi suffisamment grand pour que les

propriétés radiatives calculées soient indépendantes de sa valeur.

Calcul des transmittances et réflectances par la MOD

Parmi les méthodes analytiques les plus couramment utilisées pour résoudre l’ETR figurent :

– la méthode de Rosseland-Deissler, qui n’est valable que pour les milieux semi-transparents opti-

quement épais, c’est-à-dire pour lesquels le libre parcours moyen des photons est très petit devant

l’épaisseur du milieu considéré. Le transfert de chaleur par rayonnement peut alors être estimé par

une relation similaire à celle utilisée pour la conduction de la chaleur,

– la méthode des deux flux, dont le principe est d’effectuer un bilan de luminance dans le sens de

propagation du flux et dans le sens opposé, en faisant l’hypothèse que la luminance est constante

dans chaque demi-espace. L’ETR se ramène alors à un système de deux équations différentielles,

l’une pour la composante positive du flux et l’autre pour la composante négative.

Néanmoins, ces deux méthodes conduisent à des solutions approchées. Aussi il existe des méthodes

numériques comme la Méthode des Ordonnées Discrètes, qui permet de remplacer l’équation intégro-

différentielle par un système d’équation aux dérivées partielles, mais sans faire appel à des hypothèses

simplificatrices trop fortes. Cette méthode est donc plus précise que les précédentes. Cette méthode se

déroule en deux étapes :

125


– une discrétisation angulaire pour laquelle on choisit un certain nombre de directions, chacune étant

affectée d’une pondération. Cette discrétisation permet de remplacer le terme intégral par une

somme quadratique effectuée sur les luminances suivant les directions choisies. Cette procédure

transforme l’équation intégro-différentielle en un système d’équations aux dérivées partielles.

– une discrétisation spatiale pour transformer le système d’équations aux dérivées partielles ainsi ob-

tenu en un système d’équations algébriques susceptible d’être résolu par une méthode numérique

itérative, telle que la méthode des volumes de contrôle.

La précision de la méthode est liée aux nombres de volume et de directions utilisées, et à l’adéquation

de ces nombres avec le milieu étudié. On trouvera plus de détails sur cette méthode dans le livre de Chan-

drasekhar (1960). La MOD fournit le champ de luminance régnant à l’intérieur du milieu. La réflectance

hémisphérique normale-hémisphérique Rh et la transmittance normale-hémisphérique Th peuvent être

obtenues à partir de ce champ de luminance. En effet :

– la réflectance hémisphérique représente le rapport entre le flux radiatif sortant de la mousse dans

les directions de l’hémisphère arrière et le flux incident :

Rhλ =

2πnbd/2∑i=1

Lλ(0,−µi)µiwi

L0dΩ0(3.25)

– la transmittance hémisphérique représente le rapport entre le flux radiatif sortant de la mousse dans

les directions de l’hémisphère avant et le flux incident :

Thλ =

2πnbd/2∑i=1

Lλ(l, µi)µiwi

L0dΩ0(3.26)

avec :

+ nbd, le nombre de directions,

+ nbd/2, le nombre de directions positives,

+ wi, les pondérations de la quadrature d’ordre nbd utilisée,

+ µi, les cosinus directeurs des directions de la quadrature d’ordre nbd utilisée (µi > 0 pour

1 < i < nbd/2),

+ l, l’épaisseur de la tranche de mousse considérée,

126


TAB. 3.17: Coefficients de sensibilité et nombre de conditionnement pour le système étudié -λ = 1.05µm

Mousse Paramètres d’entrée nRh

∂Rh∂n

nTh

∂Th∂n

kRh

∂Rh∂k

kTh

∂Th∂k NC

PSZ n = 2.0, k = 5.10−6 5.40 0.62 -6.10−5 4.10−5 22

Mullite n = 1.5, k = 1.10−5 2.40 5.06 1.10−6 2.10−5 10


Le tableau 3.17 donne les coefficients de sensibilité pour le modèle théorique exposé ci-dessus et pour

des valeurs de n et k proches de la solution pour les deux mousses céramiques étudiées. Les nombres

de conditionnement sont corrects mais la mauvaise sensibilité à k tend à montrer que l’identification est

réalisée avec une grande imprécision sur ce paramètre.

3.3.2.5 Résultats

Les figures 3.43 et 3.44 donnent les résultats obtenus pour les indices optiques des mousses de zircone

et de mullite respectivement, ainsi que les données bibliographiques correspondantes. Pour la zircone,

les indices identifiés sont du même ordre de grandeur que ceux obtenus par Debout (2007). L’allure des

parties réelles et imaginaires est en accord avec les mesures expérimentales. On observe en effet que la

partie réelle de l’indice présente un minimum pour λ = 12µm, ce qui correspond à une valeur de la

réflectance hémisphérique Rh proche de 0. Plus généralement, on peut noter qu’une augmentation de

Rh entraîne une augmentation de n et qu’une diminution de Th engendre une augmentation de k.

Pour la mullite, les indices identifiés sont du même ordre de grandeur que ceux obtenus par Ruscher

(1996) et Zeghondy et al. (2006b) mais présentent plus d’écarts avec ces données bibliographiques que la

zircone. On observe également un bon accord entre les indices identifiés et les résultats expérimentaux.

Les erreurs relatives par rapport à l’expérience sont inférieures à 5%. Le temps moyen de calcul pour

une longueur d’onde donnée est de 20 heures.

3.3.2.6 Allure de la réflectivité spectrale directionnelle

La figure 3.45 montre l’évolution de la réflectivité avec l’angle d’incidence θi obtenue à partir des

relations 3.5 à 3.7 pour 3 couples de n et k, correspondant aux longueurs d’onde 1.05, 6 et 12 µm pour la

zircone et la mullite. On observe que les valeurs de la réflectivité sont beaucoup moins importantes que

127


FIG. 3.43: Indices optiques identifiés de la zirconea) Partie réelle de l’indice optique ; b) Partie imaginaire de l’indice optique

FIG. 3.44: Indices optiques identifiés de la mullitea) Partie réelle de l’indice optique ; b) Partie imaginaire de l’indice optique

pour les mousses métalliques. Par ailleurs, la réflectivité varie considérablement avec l’angle d’incidence

à partir d’un angle d’environ 30˚. Ceci justifie que l’on ne peut pas réaliser les mêmes hypothèses que

pour les métaux afin de déterminer les propriétés optiques des matériaux céramiques.

La figure 3.46 montre la réflectivité spectrale hémisphérique calculée à partir de la formule 3.19.

Cette réflectivité sera utile au chapitre suivant.

3.3.2.7 Comportement à l’échelle des bâtonnets

La figure 3.47 montre l’évolution de l’épaisseur de matière que peut traverser un rayon en fonction de

la longueur d’onde, autrement dit la distance d à partir de laquelle un rayon incident sera absorbé par la

128


FIG. 3.45: Evolution de la réflectivité avec l’angle d’incidence θ pour 3 couples de n et k pour a) lazircone stabilisée au magnésium et b) la mullite

FIG. 3.46: Réflectivité spectrale hémisphérique calculée pour les deux mousses céramiques étudiées

matrice solide composant les mousses céramiques. La distance d est calculée à l’aide de la formule 3.27,

dans laquelle on choisit une transmittance très petite (Tmat = 0.01). Cette distance d est comparée à

l’épaisseur de matière emat contenue dans les bâtonnets. Pour la zircone, l’épaisseur de matière que peut

traverser un rayon avant d’être absorbé devient inférieure à emat au-delà de λlim,PSZ = 9µm. Pour la

mullite, la longueur d’onde limite est plus grande et vaut : λlim,Mullite = 13.5µm. Au dessus de ces

deux valeurs limites, nous aurions donc pu faire l’hypothèse que les bâtonnets composant les mousses

céramiques étaient opaques au rayonnement incident. Ceci confirme l’analyse faite sur les mesures ex-

périmentales au paragraphe 3.1.3, page 80.

Tmat = exp

(−4πkd

λ

)(3.27)

129


FIG. 3.47: Comportement de la matrice solide des mousses céramiques en fonction de la longueurd’onde

3.3.3 Conclusions

L’utilisation de la tomographie aux rayons X a permis d’identifier les indices optiques des mousses

céramiques, qui présentent un bon accord avec les données bibliographiques existantes. Par ailleurs,

l’étude présentée a permis de résoudre le problème de l’interaction du rayonnement avec la matière pour

des surfaces rugueuses diélectriques, ce qui a jusqu’ici très peu été étudié (Tang et Buckius (2001), Caron

et al. (2002)).

Il faut néanmoins noter que l’hypothèse de diffusion indépendante réalisée engendre des erreurs sur

la détermination des indices optiques et qu’une amélioration considérable serait d’effectuer la même

étude à l’échelle du milieu cellulaire entier.

3.4 Conclusions

Ce chapitre a consisté à identifier les propriétés optiques des matrices solides des mousses métal-

liques et céramiques présentant une rugosité de surface importante.

Pour les mousses métalliques, il a été mis en évidence que l’identification de la réflectivité locale en

faisant l’hypothèse qu’elle était indépendante de l’angle d’incidence constituait une bonne approximation

pour en déduire le comportement de diffusion de la matrice solide. En ce qui concerne les mousses

céramiques, une méthode à l’échelle microscopique a permis d’identifier les indices optiques avec une

bonne précision.

130


Dans tous les cas, l’apport de la tomographie aux rayons X a permis de résoudre le problème de

l’interaction rayonnement-matière sans réaliser d’hypothèse surfacique. L’influence du maillage tomo-

graphique nécessaire à la prise en compte de l’interface fluide-solide a été étudiée.

Les propriétés optiques déterminées dans ce chapitre vont maintenant être utilisées dans le chapitre

suivant afin de calculer les propriétés radiatives des différentes mousses étudiées.

131

Chapitre 4

Etude du transfert de chaleur parrayonnement

4.1 Introduction

Ce chapitre a pour but de déterminer les propriétés radiatives des différentes mousses étudiées, pro-

priétés qui seront calculées à l’aide :

– des propriétés morphologiques qui ont été déterminées au chapitre 2,

– des propriétés optiques identifiées au chapitre 3.

Les propriétés utilisées seront celles qui ont été déterminées avec le moins d’hypothèses, à savoir celles

découlant de l’analyse tomographique pour les paramètres morphologiques et les propriétés optiques

identifiées en prenant en compte la microstructure de surface réelle (Modèle 2 pour les mousses métal-

liques et Modèle 4 pour les mousses céramiques).

Par ailleurs, comme cela a déjà été précisé au chapitre 1, les propriétés radiatives peuvent être obte-

nues :

– à partir de l’hypothèse de diffusion indépendante, auquel cas les propriétés radiatives du milieu

poreux global peuvent être obtenues directement en sommant la contribution radiative de toutes

les particules.

– en prenant en compte l’influence de la diffusion dépendante, c’est-à-dire le fait que la diffusion

d’une onde par une particule est influencée par les autres particules.

Ces deux hypothèses seront étudiées dans ce chapitre.

133

Chapitre 4. Etude du transfert de chaleur par rayonnement

4.2 Modèles analytiques

Différents modèles analytiques existent pour déterminer les propriétés radiatives de milieux poreux

de type mousse, à partir de l’hypothèse de diffusion indépendante (Glicksman et al. (1992), Doermann et

Sacadura (1996),Kuhn et al. (1992), Hendricks et Howell (1996)). L’objectif de cette partie est de tenter

d’apporter des améliorations aux modèles existants. Par ailleurs, une nouvelle méthode de détermination

simple et rapide du coefficient d’extinction a été développée, à partir des images tomographiques brutes

et sans réaliser d’hypothèses sur la forme des particules. Cette méthode permet de surcroît de calculer le

coefficient d’extinction dans toutes les directions.

4.2.1 Hypothèse de diffusion indépendante

Dans cette première approche, le calcul du coefficient d’extinction est réalisé grâce à l’équation 4.1 :

βλ =∑

i

Ce,λ,i.Ni (4.1)

où Ni est le nombre de particules par unité de volume de propriétés indicées par i.

Dans cette équation, la section efficace d’extinction vaut :

Ce = Qe.G (4.2)

où :

– Qe est le facteur d’efficacité d’extinction. Ce facteur est donné par Brewster (1992) pour toute

particule de grandes dimensions indépendamment de sa forme et de sa composition :

Qe = 2 si la diffraction est prise en compte,

Qe = 1 sinon.(4.3)

Dans cette étude, étant donné que les dimensions des particules constituant les différentes mousses

sont beaucoup plus grandes que les longueurs d’onde considérées, la diffraction peut être négligée,

et Qe = 1.

– G est l’aire moyenne de la projection d’une particule sur un plan perpendiculaire à la direction de

propagation du rayonnement incident.

134


Ainsi, on obtient :

β = Nv.G (4.4)

où : Nv est le nombre total de particules par unité de volume. On peut remarquer que par cette approche,

le coefficient d’extinction ne dépend pas de la longueur d’onde.

De plus, si l’on considère la mousse comme un ensemble de bâtonnets et d’intersections volumiques

(voir figure 2.1, page 52), on peut considérer que la mousse est composée de :

– Nv bâtonnets, de surface projetée moyenne sur toutes les orientations possibles G1,

– etNv

2intersections volumiques, en faisant l’hypothèse qu’on a un volume d’intersection pour

deux bâtonnets, de surface projetée moyenne G2.

Alors :

β = Nv.

(G1 +

G2

2

)(4.5)

avec : Nv = 22.15/D3 si les cellules sont des pentagones dodécaèdres et Nv = 28.50/D3 si elles sont

des tétracaédécaèdres (voir Annexes A et B).

On peut de la même manière calculer les coefficients de diffusion et d’absorption dans le cas où les

particules sont opaques au rayonnement :

σλ = ρλNv.

(G1 +

G2

2

)(4.6)

κλ = (1− ρλ)Nv.

(G1 +

G2

2

)(4.7)

4.2.1.1 Les différents modèles étudiés

Si les études existantes considèrent toujours les cellules unitaires composant les mousses comme

étant des pentagones dodécaèdres, nous observons sur les images tomographiques que ces cellules sont

non seulement constituées de pentagones dodécaèdres mais aussi de tétracaédécaèdres. Dillard et al.

(2005) ont confirmé ce point en montrant que la cellule la plus représentative des mousses polyuréthane

contient 12 faces. La plupart des faces de leurs mousses sont des pentagones (57%). Des faces carrées et

hexagonales existent dans des proportions similaires (17.6% et 21.6% respectivement). Nous proposons

donc de considérer dans cette étude que nos mousses, également obtenues par réplication de mousses

polymères pour certaines, sont composées de pentagones dodécaèdres (57%) et de cellules tétracaédéca-

édriques (39%). Ce nouveau modèle sera appelé "combinaison" par la suite.

135


FIG. 4.1: Bâtonnets et vues transversales a) d’une mousse polyuréthane ; b) d’une mousse d’aluminium(Jang et al. (2008))

Par ailleurs, dans une étude portant sur les propriétés mécaniques, Jang et al. (2008) ont montré grâce

à des analyses tomographiques que si les bâtonnets de mousses polyuréthane présentaient une section

triangulaire incurvée non constante semblant s’inscrire dans un triangle équilatéral, comme l’avaient

remarqué Glicksman et al. (1992) et Doermann et Sacadura (1996), ceux de mousses d’aluminium ont

une forme plus arrondie comme l’ont supposé Kuhn et al. (1992) (voir figure 4.1). Ceci est directement

lié au procédé de fabrication.

Jang et al. (2008) ont aussi étudié l’influence de la modélisation de la structure des mousses sur le

calcul de leur module élastique. Ils ont considéré que les bâtonnets composant les mousses d’aluminium

avaient une section soit triangulaire, soit circulaire. Les bâtonnets circulaires donnent de meilleurs résul-

tats principalement à cause de la différence de proportion de matière qui découle de cette modélisation

dans les intersections volumiques. Ces dernières sont aussi prises en compte.

L’influence sur le coefficient d’extinction de la prise en compte :

– de différentes formes de cellules unitaires (pentagone dodécaèdre comme cela est toujours supposé

dans la littérature, ou tétracaédécaèdre, ou une combinaison des deux),

– de bâtonnets de différentes formes (triangulaire ou circulaire),

a été étudié à partir de la formule 4.5. Les différents modèles étudiés sont résumés dans le tableau 4.1. Le

détail de l’obtention des formules donnant le coefficient d’extinction est présenté en Annexe pour toutes

les configurations.

La fraction de porosité ε correspond à celle obtenue en remplissant les bâtonnets pour les différentes

mousses. Le coefficient d’extinction est calculé à partir des distributions en taille obtenues après trai-

136


TAB. 4.1: Résumé des modèles analytiques étudiés

Milieu cellulaire Bâtonnets Coefficient d’extinction

Pentagone dodécaèdre

Triangulaire - Section constante 4.098√

1− ε

Dcell

Circulaire - Section constante 2.601√

1− ε

Dcell

Tétracaedécaèdre


1− ε

Dcell


1− ε

Dcell

Combinaison


1− ε

Dcell


1− ε

Dcell

tement des résultats de l’analyse tomographique effectuée au chapitre 2. Le diamètre équivalent Dcell

calculé à partir des images tomographiques est un diamètre "face-à-face" (voir figure 2.3, page 58). Ra-

mené à une longueur de bâtonnet (voir relations du tableau 2.6, page 58), ce diamètre correspond donc

à une longueur entre centres d’intersections volumiques (voir figure 4.2). Nous ne considérerons donc

pas d’intersections volumiques comme l’ont fait Doermann et Sacadura (1996). Le tableau 4.2 montre

que le fait de prendre des longueurs de bâtonnets entre intersections compense la prise en compte d’in-

tersections volumiques. En effet, l’écart entre les deux modes de calcul est inférieur à 10% quelque soit

le rapport aP /a (voir figure 1.11, page 40).

Les coefficients d’extinction calculés à l’aide des différentes formules sont comparés au tableau 4.3.

Pour les mousses métalliques, les coefficients d’extinction expérimentaux obtenus par identification des

paramètres β, ω et ps à partir de mesures spectrométriques de transmittances et réflectances normale-

137


FIG. 4.2: Comparaison des modèles a) bâtonnet entre centres d’intersections ; b) bâtonnet avec uneintersection volumique

TAB. 4.2: Comparaison des sections projetées moyennes G pour cas a : un bâtonnet seul et cas b : pourun bâtonnet + une intersection volumique de surface projetée supposée triangulaire pour deux valeurs

limites de aP /a

Cas aP /a = 1/8 aP /a = 1/3

G1G2

2G1 +

G2

2G1

G2

2G1 +

G2

2

a 1.72 ∅ 1.72 1.72 ∅ 1.72

b 1.57 0.33 1.90 1.55 0.33 1.88

hémisphériques (Loretz et al. (2008a)) sont aussi représentés. Les identifications ont été réalisées sur des

échantillons d’épaisseur 5 et 7.5mm pour les mousses NiCrAl et FeCrAlY, respectivement. On remarque

un bon accord entre ces coefficients expérimentaux et ceux qui résultent de la prise en compte d’une

structure plus précise (combinaison) de la mousse et d’une modélisation circulaire de la section d’un

bâtonnet pour les deux mousses métalliques.

4.2.1.2 Comparaison des données d’entrée : MEB ou tomographie ?

Le tableau 4.4 compare les coefficients d’extinction calculés à partir de l’analyse tomographique

avec ceux calculés à partir de mesures effectuées au MEB, ainsi que les écart-types. Le coefficient d’ex-

tinction "tomographique" est celui résultant de la combinaison avec des bâtonnets de section circulaire.

On peut noter que les écart-types valent environ 5% pour la technique tomographique et 20% pour celle

utilisant le MEB. Cette différence peut aisément s’expliquer. En effet, le MEB utilise un échantillon de

138


TAB. 4.3: Comparaison entre les coefficients d’extinction obtenus par les différentes approches pour lesmousses étudiées

Mousse Bâtonnet βpenta(m−1) βtetra(m−1) βcomb(m−1) βexp(m−1)

NiCrAlO 578 607 590

588 ± 8∆ 910 956 929

FeCrAlYO 386 405 394

410 ± 10∆ 607 638 620

PSZO 1040 1094 1062

-∆ 1639 1722 1673

MulliteO 746 784 762

-∆ 1176 1235 1200

TAB. 4.4: Comparaison entre les coefficients d’extinction obtenus à partir d’images MEB ettomographiques pour les mousses étudiées

Mousse βSEM (m−1) SDSEM (%) βtomo(m−1) SDtomo(%) βexp(m−1)

NiCrAl 568 18 590 4 588

FeCrAlY 393 10 394 3 410

PSZ 1110 20 1062 6 -

Mullite 818 14 762 5 -

petite dimension et ne donne pas une vision d’ensemble du matériau étudié, contrairement à la tech-

nique utilisant la tomographie. Le coefficient d’extinction "tomographique" présente un meilleur accord

avec les valeurs expérimentales que le coefficient "MEB". Afin de calculer les coefficients d’extinction

"MEB", le diamètre de cellule Dcell est calculé à partir de la mesure moyenne de la longueur d’un bâ-

tonnet (Dcell = 2.57a si la cellule unitaire est un pentagone dodécaèdre, Dcell = 2.995a si elle est un

tétracaédécaèdre). En considérant les inconvénients et les limites énoncées au paragraphe 2.3 (page 57),

le recours à l’analyse tomographique semble être une voie plus précise.

4.2.1.3 Influence du seuillage et de l’élément structurant

Les influences du seuillage et de l’élément structurant sur le coefficient d’extinction sont présentés

au tableau 4.5 pour la mousse NiCrAl. Les modes de seuillage sont présentés page 62. Le coefficient

d’extinction est celui résultant de la combinaison avec des bâtonnets de section circulaire, et les diffé-

139


TAB. 4.5: Influences du seuillage et de l’élément structurant sur le coefficient d’extinction et différencesrelatives moyennes avec les résultats expérimentaux pour la mousse NiCrAl

ElementβS1(m−1) RDS1(%) βS2(m−1) RDS2(%) βS3(m−1) RDS3(%)

structurant

Octaèdre 590 0.3 563 4 689 17

Sphère 849 44 841 43 961 63

rents diamètres équivalents proviennent du tableau 2.10 (page 67). Comme on pouvait s’y attendre, les

seuillages 1 et 2 donnent des résultats similaires, proches du résultat expérimental. L’élément structurant

octaédrique donne de meilleurs résultats que le sphérique puisque i) les octaèdres correspondent mieux

à la forme réelle des cellules comme cela a déjà été expliqué, et ii) le diamètre équivalent utilisé dans

l’équation donnant le coefficient d’extinction correspond à un diamètre "face-à-face", qui est mieux me-

suré par les octaèdres que par les sphères. Les différences relatives moyennes (RD) avec les résultats

expérimentaux ont été obtenues pour les différents cas et sont résumées dans le tableau 4.5.

4.2.1.4 Allure des coefficients d’absorption et de diffusion

La figure 4.3 montre les coefficients d’extinction, d’absorption et de diffusion calculés à partir des

formules 4.5 à 4.7 et des réflectivités spectrales hémisphériques obtenues par identification au chapitre 3.

Le coefficient d’extinction utilisé est celui résultant de la combinaison avec des bâtonnets de section

circulaire et avec Dcell calculé à partir des images tomographiques. Pour les mousses céramiques, on

ne présente que la plage de longueurs d’onde où les formules 4.6 et 4.7 sont valables, soit lorsque les

bâtonnets peuvent être considérés comme opaque au rayonnement.

On peut noter que les coefficients d’extinction des différentes mousses sont du même ordre de gran-

deur et varient de 400 à 1100 m−1. Comme on s’y attendait déjà au paragraphe 3.1.3 du chapitre 3, le

coefficient d’extinction βλ de la mousse FeCrAlY est plus faible que celui de la mousse NiCrAl. De

même, le coefficient d’extinction de la mousse de Mullite est plus faible que celui de la mousse de PSZ.

Pour les mousses métalliques, les coefficients de diffusion sont du même ordre de grandeur et sont

toujours supérieurs aux coefficients d’absorption. En revanche, pour les mousses céramiques, le compor-

tement est inversé et les coefficients d’absorption sont toujours supérieurs aux coefficients de diffusion.

Ceci est logique compte tenu du comportement de diffusion des deux types de mousses, la réflectivité

hémisphérique des mousses métalliques étant bien plus grande que celle des mousses céramiques.

140


FIG. 4.3: Coefficients radiatifs pour toutes les mousses étudiées

4.2.2 Une nouvelle méthode rapide de détermination du coefficient d’extinction

4.2.2.1 Principe

Considérons un échantillon d’épaisseur e. Le coefficient d’extinction peut être calculé à partir de la

proportion Trans de photons qui traversent l’épaisseur sans intercepter la matière composant la mousse,

en utilisant la loi de Beer :

β = − log(Trans)e

(4.8)

Le paramètre Trans est habituellement déterminé à partir :

– de mesures spectrométriques,

– de simulations de Monte Carlo utilisant la microstructure obtenue à partir de modélisations ou

d’analyses tomographiques. Ces dernières exigent un temps de calcul important.

141


FIG. 4.4: Évolution du nombre de pixels blancs en sommant les coupes de la mousse NiCrAl dans ladirection z

Cette étude propose une méthode plus pratique et bien adaptée à la tomographie aux rayons X. Les

coupes tomographiques sont utilisées de manière très simple afin de déterminer le paramètre Trans.

Chaque tranche peut être tout simplement projetée dans le plan (x,y) (voir figure 4.4). Si le voxel dans

la coupe est noir (c’est-à-dire situé dans un bâtonnet), le pixel est fixé au noir dans la projection . Après

la projection de chaque coupe, Trans est égal au rapport des pixels blancs restants divisé par la sur-

face totale de la coupe x,y. De plus, nous pouvons virtuellement obtenir le coefficient d’extinction dans

toutes les directions, en choisissant l’épaisseur selon laquelle on ajoute les coupes. Ceci permet d’étudier

l’anisotropie du coefficient d’extinction.

Les avantages de cette méthode sont multiples.

– Elle est très rapide et ne nécessite pas de temps de calcul, contrairement à une procédure de Monte

Carlo,

– Aucune hypothèse n’est faite sur la microstructure, contrairement à une méthode basée sur la

théorie de la diffusion indépendante.

– Obtenir le coefficient d’extinction dans différentes directions est simple, il suffit de faire tourner

l’échantillon avant d’utiliser la méthode.

– Les coefficients d’extinction d’autres matériaux poreux à pores ouverts peuvent être déterminés

avec cette méthode.

– Elle est utilisable avec des images obtenues à partir de différentes méthodes (comme la photogra-

phie pour des matériaux à l’échelle millimétrique).

142


FIG. 4.5: Coefficient d’extinction en fonction de l’épaisseur dans les trois directions cartésiennes pourles différentes mousses

4.2.2.2 Résultats

La méthode précédente a été utilisée selon les trois directions Cartésiennes, en augmentant le nombre

de coupes et donc l’épaisseur de l’échantillon. La figure 4.5 présente les résultats obtenus pour les

mousses étudiées. Pour tous les échantillons, après une période transitoire où β oscille, les courbes

convergent lentement avec l’augmentation de l’épaisseur. Les coefficients d’extinction convergent vers

une valeur au bout d’un certain nombre de coupes, ce qui correspond à une épaisseur d’environ 4 cel-

lules pour la mousse NiCrAl, 2 cellules pour la mousse FeCrAlY, 2.5 cellules pour la mousse PSZ, 1.5

cellules pour la mousse Mullite. Ces seuils de convergence sont en bon acord avec les VER déterminés

au chapitre 2, page 73. Les valeurs des coefficients d’extinction obtenus présentent un bon accord avec

les mesures expérimentales réalisées sur les mêmes échantillons.

143


FIG. 4.6: Influence du seuillage sur le coefficient d’extinction pour la mousse NiCrAl dans la direction z

Par ailleurs, dans tous les cas, les courbes du coefficient d’extinction et de l’inverse de la fraction de

porosité sont bien corrélées. Par exemple, le coefficient d’extinction dans la direction z pour la mousse

NiCrAl a un comportement opposé à celui de la fraction de porosité dans la même direction (voir fi-

gure 2.6, page 64). En effet, plus la fraction de porosité est importante, plus le coefficient d’extinction

est faible. Enfin, les coefficients d’extinction dans les trois directions pour les autres mousses fluctuent

très légèrement puisqu’elles sont plus homogènes en terme de taille de cellules et de bâtonnets, ce qui

n’est pas le cas pour la mousse NiCrAl. La différence entre la direction z et les autres peut s’expliquer

par la morphologie différente de la zone interne de l’échantillon observée le long de la direction z (voir

figure 2.5, page 62).

4.2.2.3 Influence du seuillage

La même procédure que celle décrite ci-dessus a été utilisé avec les seuils 1, 2 et 3 pour la mousse

NiCrAl dans la direction z. Les résultats sont présentés à la figure 4.6. Nous pouvons voir que le seuillage

a une faible influence sur le coefficient d’extinction si nous ne sommes pas trop loin du seuil moyen.

Les différences moyennes relatives par rapport au seuillage 1 pour la mousse NiCrAl dans toutes les

directions sont résumées dans le tableau 4.6. Une étude similaire a été menée pour les autres mousses.

La variation du seuillage engendre une erreur de l’ordre de 1% dans toutes les directions.

Par ailleurs, les écarts-types obtenus par cette méthode sont beaucoup plus faibles (environ 1%) que

ceux qui résultent de notre modèle basé sur la théorie indépendante ( 5%). En fait, nous considérons ici

la véritable structure de la mousse, sans réaliser aucune hypothèse. Les différences entre les écarts-types

peuvent être expliquées par les hypothèses formulées dans la première méthode, à savoir :

144


TAB. 4.6: Résumé des différences moyennes relatives par rapport au seuillage 1 pour la mousse NiCrAl

Direction RDS2/1(%) RDS3/1(%)

x 0.9 5.6

y 1.0 6.0

z 3.0 11.0

– l’hypothèse faite sur la forme des cellules,

– la modélisation des bâtonnets, qui engendre une erreur sur la prise en compte des intersections

volumiques.

4.2.3 Conclusions

Les coefficients d’extinction des différentes mousses ont été déterminés en utilisant deux méthodes

différentes. La première est une amélioration des méthodes existantes fondées sur la théorie indépen-

dante. Si jusqu’alors les cellules composant les mousses étaient supposées être des pentagones dode-

caèdres seulement, l’analyse des images tomographiques permet d’utiliser des formes de cellules plus

réalistes, c’est-à-dire une combinaison de pentagones dodécaèdres et de tétracaedécaèdres. Notre modèle

a été validé en utilisant des mesures spectrométriques. Il a été démontré que l’utilisation de la tomogra-

phie génère moins d’incertitudes que les méthodes classiques comme le MEB. En effet, il est très difficile

de mesurer le diamètre d’une cellule en utilisant des images MEB pour une mousse à pores ouverts.

Une seconde méthode a été développée afin de déterminer le coefficient d’extinction de mousses à

pores ouverts de forte fraction de porosité, à partir des images tomographiques et à l’aide de calculs

analytiques simples. L’avantage est de pouvoir calculer le coefficient d’extinction sans aucune hypothèse

et dans toutes les directions. Les résultats ont également été validés à l’aide de mesures spectrométriques.

Les incertitudes, principalement dues au seuillage, sont très faibles par rapport à celles générées par les

méthodes reposant sur la théorie indépendante. De plus, la méthode proposée peut être appliquée afin de

déterminer le coefficient d’extinction de tout autre matériau poreux à pores ouverts, et elle est utilisable

avec des images obtenues à partir de différentes techniques.

145


4.3 Prise en compte de l’interaction entre les particules

Dans cette deuxième approche, l’hypothèse de diffusion indépendante n’est plus utilisée, ce qui va

permettre d’étudier l’influence des particules environnantes sur la diffusion d’une particule, et donc de

vérifier si l’hypothèse de diffusion indépendante est bien valable. Cette approche, basée sur une méthode

de lancer de rayons de type Monte Carlo est appliquée :

– à des milieux idéaux composés de cellules tétracaédécaédriques, dodécaédriques ou cubiques dont

les comportements radiatifs sont les plus proches de celui du milieu réel,

– au milieu réel obtenu par analyse tomographique.

4.3.1 Principe

4.3.1.1 Méthode générale

Le principe général de la méthode est de déterminer le coefficient d’extinction βλ, l’albédo de diffu-

sion ωλ et la fonction de phase de diffusion Φλ du milieu poreux à partir d’un modèle, dont les données

d’entrée sont :

– des cellules soit tétracaédécaédriques, soit dodécaédriques, soit cubiques avec des bâtonnets de

section triangulaire ou encore le milieu réel tomographié en ce qui concerne les données morpho-

logiques,

– les indices optiques déterminés au chapitre 3 en ce qui concerne les propriétés optiques.

La procédure de Monte Carlo mise en oeuvre consiste à analyser les trajets de plusieurs rayons,

lancés à partir de points choisis aléatoirement dans la mousse, et avec des directions de départ aléatoires,

jusqu’à ce que ces rayons sortent d’une sphère de rayon Rsph, centrée sur le point de départ du rayon.

Chaque rayon lancé peut (voir figure 4.7) :

– sortir de la sphère sans être intercepté par aucune particule,

– être réfléchi ou transmis une ou plusieurs fois à la surface d’une particule avant de sortir de la

sphère,

– ou bien encore être absorbé dans le milieu avant de sortir de la sphère.

A chaque fois qu’un rayon est réfléchi (ou transmis), l’angle θ′ entre la direction d’incidence et la di-

rection de réflexion (ou de transmission) est mémorisé. Par ailleurs, lorsque le rayon sort de la sphère

après une ou plusieurs réflexions, l’angle entre la direction de départ et la direction de sortie du rayon est

également mémorisé.

146


FIG. 4.7: Trajets possibles d’un rayon lancé dans un milieu idéal

Le rayonRsph est choisi de manière à ce que le volume de la sphère corresponde au volume des VER

calculés au chapitre 2, paragraphe 2.4.4. Il a été vérifié que les propriétés radiatives obtenues ne varient

plus au-delà d’une certaine valeur de Rsph.

Après avoir lancé un nombre considérable de rayons ntirs, il est possible de déterminer :

– la proportion de rayons transmis Trans, quittant la sphère sans être interceptés. La détermination

de ce paramètre permet alors de calculer le coefficient d’extinction. En effet, en considérant le

milieu isotrope absorbant et diffusant, le paramètre Trans déterminé précédemment ne dépend

par définition que du coefficient d’extinction β du milieu (Loi de Beer) :

β = − log(Trans/ntirs)Rsph

(4.9)

– le nombre de réflexions nrefl, d’absorptions nabs et de transmissions ntrans qui surviennent pen-

dant la procédure et qui donnent l’albédo de diffusion selon la formule 4.10 lorsque les particules

sont opaques au rayonnement incident et selon la formule 4.11 lorsque les particules sont semi-

transparentes au rayonnement incident :

ω =nrefl

nrefl + nabs(4.10)

ω =nrefl + ntrans

nrefl + nabs + ntrans(4.11)

147


– la répartition angulaire moyenne des rayons réfléchis et transmis sur les particules S(θ′). Cette ré-

partition est obtenue en mémorisant l’angle entre la direction incidente et la direction de réflexion

(ou de transmission) à chaque réflexion (transmission) sur une particule. En pratique, cette répar-

tition est discrétisée pour θ′0 = 0˚, θ′1 = 1˚,... θ′180 = 180˚, et l’ensemble des rayons quittant la

sphère dans une direction faisant un angle θ′ compris entre θ′i − 0.5˚et θ′i + 0.5˚avec la direction

d’incidence sont regroupés dans S(θ′i). Ensuite, la fonction de phase peut être déterminée à partir

de cette répartition angulaire comme cela a déjà été expliqué au paragraphe 3.2.2.2 (page 92).

4.3.1.2 Réseau de cellules idéales de différentes formes

Génération des milieux

Tous les milieux sont construits selon le même principe. La procédure de génération du milieu tétra-

caédécaèdrique est présentée ci-dessous. Dans un souci de lecture aisée, la génération des autres milieux

ne sera pas détaillée ici. Il faut néanmoins noter que les dodécaèdres sont déformés afin de pouvoir paver

l’espace, c’est-à-dire de remplir sans trou ni chevauchement tout l’espace. Le milieu généré est constitué

d’un empilement de tétracaédécaèdres de taille donnée dont la fraction de porosité est proche de la frac-

tion de porosité réelle. Le milieu de tétracaédécaèdres ainsi généré permet, de la même manière qu’avec

des cubes, de paver l’espace.

L’empilement représentant l’échantillon est obtenu à partir d’un premier tétracaédécaèdre dont les

dimensions sont calculées afin d’approcher la fraction de porosité réelle le plus précisément possible.

A cette fin, la formule suivante est utilisée (voir tableau 2.6, page 58) : b = 1.475a√

1− ε, où b est le

côté du triangle équilatéral formant la section des poutres de cellules. Afin de simplifier les calculs, la

longueur d’arête a est choisie comme étant la longueur de référence, et tous les paramètres seront par la

suite exprimés par unité de longueur. Ainsi, bl = 1.475√

1− ε. Une fois le tétracaédécaèdre construit,

son volume et sa fraction de porosité sont calculés, afin de vérifier qu’il n’y a pas d’erreur de construction.

Les tétracaédécaèdres voisins seront ensuite générés au fur et à mesure de la procédure de lancer de

rayons grâce à des changements de repères appropriés : dès qu’un rayon sortira d’un tétracaédécaèdre, il

rentrera dans le même tétracaédécaèdre, mais avec des coordonnées différentes (voir figure 4.8), le centre

de la face carrée du bas étant le centre du repère de référence.

Un certain nombre de données sont nécessaires afin de pouvoir exécuter la procédure de lancer de

rayons dans le milieu composé de tétracaédécaèdres. Ainsi, la face carrée horizontale du bas étant la

148


FIG. 4.8: Cheminement d’un rayon dans un tétracaédecaèdre

FIG. 4.9: Repère du j eme rectangle du bâtonnet i après rotation de αi

référence pour le repère et l’orientation, un tétracaédécaèdre est défini par six faces carrées et huit faces

hexagonales, dont on calcule pour chacune :

– le centre de la face i par rapport à l’origine située au centre de la face 0 horizontale,

– les angles θ et φ de la face i par rapport à la face 0 horizontale,

– les coordonnées du vecteur normal au plan contenant la face considérée dans la base de référence.

De plus, les coordonnées des 24 sommets et des 36 arêtes du tétracaédécaèdre sont aussi calculées. Enfin,

les trois faces rectangulaires de chaque cylindre triangulaire formant les poutres de cellules sont définis

par :

– les coordonnées du centre du chaque rectangle de coté bl et de longueur 1,

– le vecteur directeur du plan de chaque rectangle,

– le vecteur normal à chaque rectangle,

– l’angle de rotation αi autour de la normale au rectangle pour que le repère de ce rectangle ait la

composante y selon la longueur du rectangle (voir figure 4.9),

ce qui fait 108 faces rectangulaires.

Ainsi, toutes les faces et tous les bâtonnets sont déterminés.

149


Description de la procédure Monte Carlo

Mousses métalliques

L’algorithme détaillé de la procédure Monte Carlo utilisée afin de calculer les paramètres Trans,

Dif , nrefl ,nabs et S(θ′) est le même que celui utilisé au paragraphe 3.2.3 page 99, nommé modèle

direct numéro 2. Néanmoins, le milieu cellulaire global n’est plus le milieu tomographié mais le milieu

modélisé par des tétracaédécaèdres et expliqué ci-dessus. En revanche, lorsqu’un rayon impacte une face

rectangulaire formant un bâtonnet, on lui substitue la surface réelle tomographiée à haute résolution, de

la même manière que dans le modèle numéro 2.

Par ailleurs, les rayons ne sont plus lancés perpendiculairement à une tranche de mousse mais avec

des points de départ et des directions aléatoires choisies dans une porosité du milieu cellulaire. Par

exemple, dans le cas d’un milieu tétracaédécaèdrique, les coordonnées de départ sont déterminées à

partir de nombres Di(i = x, y, z) compris entre 0 et 1 et générés aléatoirement :

xR

init = −1.5 + 3Dx

yRinit = −1.5 + 3Dy

zRinit = 3Dz

(4.12)

On rappelle ici que le centre du repère de référence est situé au centre de la face carrée en bas du

tétracaédécaèdre et que les longueurs sont ramenées à la longueur a de référence, la longueur d’une arête

vaut donc 1.

Afin de vérifier que le point de départ se situe bien dans une porosité de la mousse, on calcule

les produits scalaires pdj entre les normales aux trois rectangles constituant les bâtonnets triangulaires

formant la mousse et le vecteur point de départ/centre du rectangle j. Les normales étant "sortantes", si

les produits scalaires pdj sont négatifs, alors le point se trouve dans la phase fluide. Sinon, un autre point

de départ est généré.

Les algorithmes correspondant aux autres milieux idéaux sont similaires et ne sont donc pas pré-

sentés ici. La gestion de la réflexion en surface d’une particule est identique à celle présentée au para-

graphe 3.2.3.

Le temps de calcul moyen pour une longueur d’onde est de 10 minutes.

150


Mousses céramiques

La procédure est la même que pour les mousses métalliques sauf que les données d’entrée ne sont

plus la réflectivité mais les indices optiques.

Par ailleurs, lorsqu’un rayon impacte une face rectangulaire formant un bâtonnet, on substitue cette

fois le bâtonnet creux construit au modèle numéro 4 (voir page 122). Il faut noter que la procédure de

substitution est complexe et nécessite de nombreux changements de repères. De nombreux tests sont

alors effectués afin d’éviter des erreurs de calcul.

Le temps de calcul moyen pour une longueur d’onde est de 30 minutes.

4.3.1.3 Réseau réel obtenu à partir d’images tomographiques

Maillage

Pour les deux types de mousses, le seuillage est réalisé en remplissant les bâtonnets. Le maillage

est ensuite réalisé grossièrement pour représenter grossièrement l’orientation locale des surfaces, de la

même manière que dans le modèle numéro 2 (voir page 103). Ceci permet d’avoir au maximum trois

facettes triangulaires pour représenter un bâtonnet ou une intersection.

Description de la procédure Monte Carlo

Mousses métalliques

L’algorithme détaillé de la procédure Monte Carlo utilisée afin de calculer les paramètres Trans,

Dif , nrefl ,nabs et S(θ′) dans le cas d’un modèle réel issu des données tomographiques est le modèle

direct numéro 2. Néanmoins, de la même manière que pour les cellules idéales, les rayons ne sont plus

lancés perpendiculairement à une tranche de mousse mais avec des points de départ et des directions

aléatoires choisies dans une porosité du milieu cellulaire.

De même, il faut vérifier que le point de départ appartienne à une porosité de la mousse. Ceci se fait

aussi à l’aide du produit scalaire pdj . Mais cette fois le temps de calcul est plus long car il faut tester

toutes les facettes triangulaires composant la mousse maillée grossièrement.

Lorsqu’un rayon arrive sur une facette triangulaire du milieu maillé grossièrement, on lui substitue

alors la surface tomographiée à haute résolution et on recherche la facette triangulaire rencontrée pour la

même direction d’incidence.

Le temps de calcul moyen pour une longueur d’onde est de 2 heures.

151


Mousses céramiques

L’algorithme détaillé de la procédure Monte Carlo utilisée est encore le modèle direct numéro 2.

Néanmoins, les données d’entrée ne sont plus la réflectivité mais les indices optiques.

Lorsqu’un rayon arrive sur une facette triangulaire du milieu maillé grossièrement, on lui substitue

alors le bâtonnet creux construit au modèle numéro 4 (voir page 122) et on recherche la facette triangu-

laire rencontrée pour la même direction d’incidence. La prise en compte des bâtonnets creux augmente

considérablement le temps de calcul et environ 10 heures sont nécessaires afin de lancer 106 rayons.

4.3.2 Coefficient d’extinction

La figure 4.10 présente les coefficients d’extinction obtenus pour toutes les mousses en tenant compte

de la diffusion dépendante. Les coefficients d’extinction des milieux tétracaédécaédrique, dodécaédrique

et carré sont sensiblement équivalents à celui du milieu réel tomographié, ce qui tend à montrer que

l’approximation du milieu réel par des polyèdres est valable et approche bien la réalité. Par ailleurs, les

coefficients d’extinction prenant en compte les milieux globaux sont en bon accord avec ceux calculés

en faisant l’hypothèse d’une diffusion indépendante (voir tableau 4.3, page 139). Ceci confirme que

l’utilisation de l’hypothèse de diffusion indépendante est valide pour ces mousses de forte porosité.

4.3.3 Albedo de diffusion

La figure 4.11 présente les albédos de diffusion obtenus pour toutes les mousses en tenant compte de

la diffusion dépendante. L’albédo de diffusion ne variant que très peu avec les différents modèles étudiés,

on ne présente que celui calculé au sein du milieu réel tomographié. Ceci résulte du fait que l’on prend

en compte pour tous les modèles la surface réelle des bâtonnets. Seules les formes de cellules sont alors

modifiées (modélisées ou réelles). Pour les mousses métalliques, l’albédo est pratiquement constant dans

l’IR et décroît légèrement dans le visible. L’allure des courbes obtenues est en accord avec les réflectivités

identifiées au chapitre précédent (voir figures 3.26 et 3.27, page 106). L’albédo de diffusion est assez

élevé et vaut environ 70% pour la mousse NiCrAl et 90% pour la mousse FeCrAlY. Ceci implique que

beaucoup des rayons interceptés par les particules des mousses métalliques sont réfléchis.

Pour les mousses céramiques, l’albédo est très élevé (> 0.80) dans le visible quelques soient les

caractéristiques morphologiques du milieu cellulaire. La majorité des rayons interceptés sont diffusés et

donc simplement redirigés. Dans l’IR, il décroît sensiblement jusqu’à atteindre des valeurs de l’ordre

152


FIG. 4.10: Coefficients d’extinction pour les différentes mousses étudiées - Le coefficient représenté enindépendant est celui correspondant à βtomo du tableau 4.4, page 139.

de 10%. Ceci est une conséquence directe du comportement des bâtonnets à ces longueurs d’onde (voir

paragraphe 3.3.2.7), qui peuvent être considérés comme opaques au rayonnement thermique. Ainsi, la

majorité des rayons sont absorbés par les matrices solides composant les mousses céramiques.

4.3.4 Fonction de phase de diffusion

Le but de ce paragraphe est de calculer les fonctions de phase pour chaque mousse étudiée. Cepen-

dant, les modèles utilisés jusqu’à présent et notamment au chapitre 3 précédent modélisent le compor-

tement de diffusion local de façon peu précise sur certaines parties du spectre de longueurs d’onde,

et notamment lorsque l’on se situe à la limite de la validation de l’optique géométrique (voir para-

graphe 3.2.3.2, page 100). En effet, le but du chapitre 3 étant de déterminer les propriétés optiques seules,

une modélisation du comportement local peu précise est suffisante puisqu’on remarque que ce dernier a

peu d’influence sur les modèles utilisés (voir tableau 3.4, page 96). Afin de déterminer les fonctions de

phase, il est donc maintenant nécessaire de prendre précisément en compte l’échelle locale.

153


FIG. 4.11: Albedos de diffusion pour les différentes mousses étudiées

FIG. 4.12: Lois de Fresnel modifiées

Au paragraphe 3.2.3.2, nous avons expliqué les phénomènes d’interaction d’un rayonnement de lon-

gueur d’onde λ avec une surface de rugosité moyenne z. Or la prise en compte de l’échelle locale néces-

site de considérer en réalité deux types de rugosités (voir figure 3.17, page 98). Pour un rayon incident, on

peut avoir η2 >> λ, auquel cas les lois de réfraction-réflexion de Fresnel ne sont plus utilisables. Beck-

mann et Spizzichino (1987) recommande dans ce cas d’utiliser une correction pour les lois de Fresnel et

d’ajouter une part de réflexion diffuse à la proportion de réflexion spéculaire modifiée (voir figure 4.12).

154


FIG. 4.13: Rugosité locale des particules de la mousse de PSZ

Il est très difficile d’estimer la valeur de la rugosité η2 de façon quantitative. La figure 4.13 montre

une image MEB de la surface d’une particule de la mousse de zircone. On observe qu’à cette échelle,

la rugosité η2 semble très faible. Cette rugosité est en réalité directement liée au procédé de fabrication.

Un microscope à force atomique permettrait éventuellement de quantifier cette rugosité. Il n’a malheu-

reusement pas été possible d’effectuer de telles mesures lors de cette thèse. Afin cependant de valider

l’approche ci-dessus, nous avons effectué une étude paramétrique permettant de mieux comprendre les

phénomènes de diffusion locaux.

La modification des lois de Fresnel a été ajoutée aux codes précédents de calcul des propriétés ra-

diatives. En fonction de la valeur de η2, on pondère la réflexion spéculaire ou diffuse. Dans le cas des

céramiques, la correction de la réfraction d’un rayon est prise en compte en supposant une direction de

réfraction diffuse isotrope. Ceci pourrait être amélioré en prenant une loi de réfraction diffuse centrée sur

la direction de réfraction. Plusieurs valeurs de η2 ont été étudiées pour chaque mousse.

Afin de faciliter la compréhension, les résultats obtenus pour chaque longueur d’onde ne seront pas

représentés à l’aide des fonctions de phase, mais on utilisera le paramètre d’asymétrie 〈µ〉λ défini à la

relation 4.13 comme étant le cosinus moyenné sur tout l’espace sphérique (4π sr) pondéré par la fonction

de phase (Bohren et Huffman (1998)).

〈µ〉λ =12

∫ 1

−1Φλ(µ)µdµ (4.13)

Ce facteur donne une indication sur le comportement de diffusion du matériau. Sa valeur est comprise

entre −1 et 1. Les cas particuliers sont :

155


FIG. 4.14: Paramètres d’asymétrie en fonction de la longueur d’onde pour les différentes moussesétudiées en utilisant les lois de Fresnel modifiées

– 〈µ〉λ = −1 : la diffusion est entièrement vers l’arrière, la fonction de phase est représentée par un

Dirac dans la direction opposée à la direction d’incidence,

– 〈µ〉λ = 0 : la diffusion est isotrope, la fonction de phase est égale à 1 dans toutes les directions,

– 〈µ〉λ = +1 : la diffusion est entièrement vers l’avant, la fonction de phase est représentée par un

Dirac dans la direction d’incidence.

La figure 4.14 présente les paramètres d’asymétrie obtenus pour toutes les mousses en tenant compte

de la diffusion dépendante sur la plage de longueurs d’onde (0.4 − 16 µm) pour deux valeurs de η2

(0.01 et 0.1µm). De même que pour l’albédo de diffusion, les fonctions de phase ne varient que très peu

avec les différents modèles étudiés, et on ne présente donc que celles calculées au sein des milieux réels

tomographiés. Pour les mousses métalliques, les paramètres d’asymétrie obtenus au chapitre précédent

en utilisant le modèle numéro 1 (prise en compte du paramètre de spécularité ps) sont aussi représentés.

156


L’interprétation des résultats est présentée pour les différentes mousses.

Mousse NiCrAl

Lorsque η2 = 0.01, on a η2 << λ, ce qui correspond à un comportement local spéculaire (voir

figure 4.12). Dans le visible, la fonction de phase est donc diffuse isotrope. Cependant, dans l’IR, la

fonction de phase de diffusion est orientée vers l’arrière alors qu’on a toujours η2 << λ. Ceci est lié à

un comportement complexe couplé des effets relatifs à η1 et η2 puisque notamment η1 ≈ λ.

Lorsque η2 = 0.1, le comportement dans l’IR est le même que dans le cas précédent pour les mêmes

raisons. Dans le visible, on a cette fois η2 ≈ λ, ce qui engendre un comportement local diffus. La fonction

de phase de diffusion est alors orientée vers l’arrière.

Par ailleurs, la figure 4.14 permet de comparer les résultats obtenus avec l’approche utilisant le pa-

ramètre ps. On observe un bon accord entre les paramètres d’asymétrie obtenus par le modèle numéro

1 et par la prise en compte d’une rugosité η2 de 0.01µm. Ceci tendrait à conclure que la rugosité locale

des particules de la mousse NiCrAl est de l’ordre de grandeur de 0.01µm. Cette mousse étant obtenue

par métallisation, la rugosité η2 devrait correspondre à la taille des particules pulvérisées. L’ordre de

grandeur de 0.01µm pourrait donc convenir.

Mousse FeCrAlY

Lorsque η2 = 0.01, on a η2 << λ sur toute la plage de longueurs d’onde étudiées, ce qui correspond

à un comportement local spéculaire (voir figure 4.12). La fonction de phase est donc diffuse isotrope.

Lorsque η2 = 0.1, η2 << λ dans l’IR, ce qui correspond à un comportement local spéculaire, et

donc à un comportement global diffus isotrope. Cependant η2 ≈ λ dans le visible, ce qui engendre un

comportement local diffus. La fonction de phase de diffusion est alors orientée vers l’arrière.

De la même manière que précédemment, on peut comparer ces résultats à ceux découlant du modèle

numéro 1. Un bon accord est obtenu pour une valeur η2 de 0.01µm. Cette valeur est en accord avec le

procédé de fabrication de la mousse FeCrAlY. A de telles échelles, le frittage des mousses céramiques

impose selon nous que les grains forment des agrégats lors du chauffage. Ces agrégats se déforment alors

jusqu’à former une surface assez peu rugueuse.

157


Mousse PSZ(Mg) et Mullite

Pour les mousses céramiques, les paramètres d’asymétrie sont sensiblement identiques puisque les

indices optiques ainsi que la rugosité η1 des particules sont du même ordre de grandeur.

Lorsque η2 = 0.01, on a η2 << λ sur toute la plage de longueurs d’onde étudiées, ce qui correspond

à un comportement local spéculaire. Les rayons pouvant par ailleurs traverser les particules composant

les mousses, le paramètre d’asymétrie est constant et de l’ordre de 0.2 sur toute la gamme spectrale.

Lorsque η2 = 0.1, η2 << λ, le comportement de diffusion est donc le même que précédemment.

Dans le visible cependant, η2 ≈ λ, ce qui ajoute une part diffuse, qui entraîne une fonction de phase de

diffusion orientée vers l’arrière. Il faut ici rappeler que la réflectivité dépend de l’angle d’incidence. Les

rayons arrivant avec une incidence rasante ont une réflectivité proche de 1 et seront donc diffusés dans

une direction proche de la direction d’incidence (voir figure 3.45, page 129). Les résultats obtenus sont

donc cohérents.

Cette étude paramétrique permet de montrer que le comportement de diffusion du milieu global

dépend fortement de la rugosité locale des particules composant ce milieu. Par ailleurs, les mêmes calculs

ont été réalisés pour des valeurs de η2 plus grandes, de l’ordre de 1µm, ce qui correspond à la résolution

étudiée la plus fine. Ces calculs montrent que plus η2 augmente, plus la fonction de phase de diffusion

tend à être orientée vers l’arrière, avec un paramètre d’asymétrie de l’ordre de −0.4.

Il semble donc évident de chercher à déterminer la rugosité η2 afin de modéliser précisément le

comportement local. Bien que ceci n’ait pas pu être réalisé dans le cadre de cette thèse, nous avons tenté

au paragraphe suivant de déterminer les valeurs de η2 pour les différentes mousses en comparant nos

résultats calculés avec des résultats obtenus expérimentalement.

4.3.5 Comparaison avec les résultats expérimentaux

Les résultats expérimentaux sont issus d’une procédure d’identification des paramètres βiso et ωiso,

qui a été effectuée à partir de mesures spectrométriques de transmittances et réflectances normale-

hémisphériques sur des tranches de mousses, en considérant une fonction de phase isotrope.

Afin de pouvoir comparer ces résultats expérimentaux avec les propriétés radiatives obtenues pré-

cédemment, il est nécessaire de corriger les propriétés réelles pour tenir compte de l’anisotropie de la

158


diffusion, spécifique des mousses à pores ouverts (Lee et Buckius (1982), Kuhn et al. (1992), Glicksman

(1991)). Le coefficient d’extinction corrigé β∗λ est calculé par :

β∗λ = κλ + σ∗λ (4.14)

où σ∗λ est le coefficient de diffusion corrigé :

σ∗λ = σλ (1− 〈µ〉λ) (4.15)

Si la diffusion vers l’arrière est dominante, le coefficient corrigé est supérieur au coefficient d’extinc-

tion réel. Dans le cas contraire, il lui est inférieur. De même, l’albédo de diffusion corrigé ω∗ est calculé

par :

ω∗λ =σ∗λβ∗λ

(4.16)

Les figures 4.15 et 4.16 présentent les résultats obtenus pour les différentes mousses pour le coeffi-

cient d’extinction et l’albédo de diffusion, respectivement. Pour les mousses métalliques, on a pris une

valeur de η2 de 0.01µm, valeur qui est en accord avec les résultats obtenus par le modèle numéro 1 du

chapitre précédent. Pour les mousses céramiques, la valeur de η2 a été choisie de façon à convenir au

mieux aux résultats expérimentaux.

Pour les mousses métalliques, l’accord entre les coefficients d’extinction et les albédos de diffusion

corrigés et isotropes est assez bon sur toute la plage de longueurs d’onde. Ceci permet de conclure que

l’approche consistant à modéliser le comportement local en prenant en compte une correction des lois de

Fresnel est valable.

Pour les mousses céramiques, le bon accord entre les coefficients d’extinction et les albédos de

diffusion corrigés et isotropes permet de conclure sur une valeur probable de η2 de l’ordre de 0.3µm

pour les mousses PSZ et Mullite.

4.3.6 Conclusions

La prise en compte de l’interaction entre les particules a permis de confirmer que l’hypothèse de dif-

fusion indépendante était valable pour les mousses de forte porosité. Par ailleurs, le calcul des propriétés

radiatives a été mené soit à partir de milieux idéaux, soit à partir du milieu réel obtenu par tomographie

aux rayons X. Les résultats présentent un bon accord. Il faut tout de même noter que les surfaces des

159


FIG. 4.15: Comparaison entre β∗λ et βisotrope pour les mousses étudiées

FIG. 4.16: Comparaison entre ω∗λ et ωisotrope pour les mousses étudiées

160


bâtonnets sont issues de l’analyse tomographique à l’échelle microscopique, et ce quelque soit le milieu

utilisé. Le temps de calcul nécessaire à l’obtention des résultats à partir de l’analyse tomographique est

important, de l’ordre de 6 minutes pour une longueur d’onde. Ainsi, lorsque que le milieu poreux n’est

pas fortement hétérogène, la modélisation du milieu à l’aide de formes géométriques connues approchant

au mieux le milieu réel est préférable pour déterminer les propriétés radiatives. En effet, même s’il est

nécessaire de générer ce milieu, les temps de calculs sont beaucoup plus courts. Cette approche permet

par ailleurs d’effectuer un travail d’optimisation de la mousse étudiée, en faisant varier la taille des pores,

voire leur forme, et la porosité.

Enfin, une étude sur la validation des lois de Fresnel a mis en évidence que pour modéliser préci-

sément le comportement de diffusion local, il est nécessaire de prendre en compte dans les calculs une

rugosité locale. Des améliorations considérables pourraient être apportées en mesurant la rugosité η2 de

façon quantitative, à l’aide d’un microscope à force atomique par exemple.

4.4 Conclusions

Ce chapitre a consisté à calculer les propriétés radiatives des différentes mousses en utilisant les pro-

priétés morphologiques et optiques déterminées dans les chapitres précédents. L’hypothèse de diffusion

indépendante ainsi que la prise en compte de l’interaction entre particules ont été étudiées. Il en ressort

qu’il est possible de considérer la diffusion comme indépendante lorsque la porosité de la mousse est

importante.

En réalisant cette hypothèse, différents modèles analytiques existants ont été analysés et l’étude a

conduit à la création d’un nouveau modèle analytique adapté à nos matériaux. Par ailleurs, une méthode

originale a été développée afin de déterminer le coefficient d’extinction de mousses à pores ouverts, à

partir des images tomographiques et à l’aide de calculs analytiques simples. L’avantage est de pouvoir

calculer le coefficient d’extinction sans aucune hypothèse et dans toutes les directions.

La prise en compte des effets d’ombrage éventuels entre les particules a permis de calculer les coef-

ficients d’extinction, les albédos de diffusion et les fonctions de phase réels pour les différentes mousses

étudiées.

161

Conclusion générale et perspectives

L’utilisation de la tomographie aux rayons X nous a permis de mieux appréhender et de prédire

le transfert de chaleur par rayonnement dans des mousses métalliques et céramiques de forte porosité.

Dans cet objectif, nous avons étudié l’influence de la structure de l’échelle macroscopique à l’échelle

microscopique et nous avons déterminé les propriétés optiques locales.

Dans un premier temps, nous nous sommes intéressés à la microstructure réelle des mousses obtenue

par analyse tomographique. Les propriétés morphologiques nécessaires aux calculs des transferts de

chaleur par rayonnement et par conduction, telles que le diamètre des cellules, l’épaisseur des bâtonnets

et la fraction de porosité, ont pu être déterminées avec précision.

Nous avons ensuite déterminé les propriétés optiques des matrices solides des mousses étudiées.

Pour les mousses métalliques, il a été mis en évidence que l’identification de la réflectivité locale en

faisant l’hypothèse qu’elle était indépendante de l’angle d’incidence constituait une bonne approximation

pour en déduire le comportement de diffusion de la matrice solide. En ce qui concerne les mousses

céramiques, une méthode à l’échelle microscopique a permis d’identifier les indices optiques avec une

bonne précision.

Enfin, les propriétés radiatives des mousses ont été calculées à partir de la donnée de la morphologie

et des propriétés optiques. L’hypothèse de diffusion indépendante ainsi que la prise en compte de l’inter-

action entre particules ont été étudiées. Il en ressort qu’il est possible de considérer la diffusion comme

indépendante lorsque la porosité de la mousse est importante. Une méthode originale a été développée

afin de déterminer le coefficient d’extinction de mousses à pores ouverts dans toutes les directions, à

partir des images tomographiques et à l’aide de calculs analytiques simples.

Nous avons aussi étudié la résolution du problème de l’interaction rayonnement-matière pour des

surfaces rugueuses. Une étude sur la validation des lois de Fresnel a mis en évidence que le recours à la

tomographie engendrait une rugosité locale qu’il est nécessaire de prendre en compte dans les calculs.

163

Conclusion générale et perspectives

Dans tous les cas, l’utilisation de la tomographie aux rayons X a permis une avancée certaine pour

la compréhension des phénomènes de transfert de chaleur radiatifs au sein de mousses à pores ouverts

de forte porosité. En ce qui concerne les transferts conductifs, l’apport de l’analyse tomographique n’est

pas significatif. A titre d’information, la simulation numérique qui a été développée pour calculer le

transfert de chaleur par conduction dans les mousses en prenant en compte les données tomographiques

est présentée en Annexe C.

Ce travail offre de nombreuses perspectives pour l’étude du comportement radiatif des matériaux cel-

lulaires. On peut notamment citer l’étude des propriétés radiatives d’autres types de milieux alvéolaires

à l’aide des mêmes méthodes.

En ce qui concerne la détermination des propriétés optiques, il serait intéressant de mener une étude

à l’échelle des bâtonnets, comparable à celle menée sur le bloc compressé de mousse métallique. Une

étude de faisabilité utilisant un microscope IR est en cours à ce propos. Par ailleurs, la prise en compte des

lois de Fresnel modifiées pour l’identification des propriétés optiques permettront de valider les indices

obtenus dans cette étude.

De plus, si la détermination de la rugosité à l’échelle des bâtonnets est réalisable avec la tomographie

aux rayons X, il serait intéressant d’avoir recours à une méthode telle que la microscopie à force atomique

afin de quantifier la rugosité à l’échelle locale.

Une autre perspective serait d’étudier l’influence de la diffusion sur les propriétés optiques et radia-

tives en prenant en compte les microporosités présentes au sein des bâtonnets des mousses céramiques.

Enfin, l’application finale des mousses étudiées dans ce travail étant un brûleur radiant, il reste à lever

un verrou important en ce qui concerne la détermination des propriétés optiques et radiatives en fonction

de la température.

164

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170

Annexes

Annexe A

Calcul des paramètres géométriques d’unpentagone dodécaèdre régulier

173

Annexes

Pour un pentagone dodécaèdre régulier, le diamètre moyen correspond à la distance entre deux facesopposées du dodécaèdre (voir figure 2.3). Il est relié au côté a par la relation :

Dcell = 2.(sin(36) + sin(72)).sin(58.29) = 2.57a.

Le volume Vcell de la cellule est directement relié au diamètre Dcell par la relation : Vcell = 14(15 +

7√

5)a3 = 0.45145D3cell. Un bâtonnet est formé par l’intersection de trois cellules, la longueur totale des

bâtonnets par unité de volume est alors :

LV =303

a14(15+7

√5)a3 = 8.620D2

cell.

De même on peut exprimer la porosité ε directement à partir de la section S d’un bâtonnet et dudiamètre caractéristique Dcell :

ε = 1− VsolideVcell

= 1−303

aS14(15+7

√5)a3 ⇔ ε = 1− 8.620 S

D2cell

= 1− SLV .

174

Annexe B

Calcul des paramètres géométriques d’untétracaedécaèdre régulier

175

Annexes

La taille caractéristique des pores formant le milieu est le diamètre moyen des cellules Dcell, quicorrespond à la distance représentée à la figure 2.3. Ce diamètre est relié au côté a du tétracaédécaèdrepar la relation :

Dcell = 2h.sin(35.16) + a = 2.(2asin(60)).sin(35.16) + a = 2.995a.

Le volume Vcell d’une cellule étant directement relié au côté du tétracaédécaèdre et donc au diamètrecaractéristique Dcell : Vcell = 8

√2a3 = 0.42119D3

cell (volume d’un octaèdre moins 6 fois le volumed’une pyramide à base carrée de côté a et de hauteur

√2

2 a), on peut alors exprimer la longueur totale desbâtonnets par unité de volume, sachant qu’un bâtonnet est formé par l’intersection de trois cellules :

LV =363

a

8√

2a3 = 9.514D2cell.

De même on peut exprimer la porosité ε directement à partir de la section S d’un bâtonnet et dudiamètre caractéristique Dcell :

ε = 1− VsolideVcell

= 1−363

aS

8√

2a3 ⇔ ε = 1− 9.514 SD2

cell= 1− SLV .

176

Annexe C

Etude du transfert de chaleur parconduction à partir des imagestomographiques

177

Annexes

Cette étude présente la simulation numérique qui a été développée pour calculer le transfert de cha-

leur par conduction dans les mousses à pores ouverts étudiées en vue de calculer leur conductivité ther-

mique. Le modèle est basé sur la Méthode des Éléments Finis (FEM) et utilise les structures poreuses

réelles des mousses grâce à l’utilisation de la tomographie aux rayons X.

Les résultats seront comparés à ceux obtenus par la même méthode utilisant des milieux modélisés

pour correspondre au mieux à la morphologie réelle des mousses étudiées (Coquard et al. (2008)). Les

différents cas étudiés dans ce précédent travail prennent en compte pour différentes valeurs de la porosité :

– des cellules de formes tétracaédécaédriques, dodécaédriques ou cubiques,

– des bâtonnets présentant des sections diverses : carrée ou triangulaire, pleine ou creuse,

– des intersections volumiques, prises en compte par une variation discontinue ou linéaire de la

section.

Ce travail a montré que les formes des cellules et les sections des bâtonnets n’influaient que très peu

sur la conductivité thermique. Les paramètres les plus influents sont donc la porosité et la variation de

la section le long de la longueur des bâtonnets. Pour une variation continue et linéaire, la section d’un

bâtonnet est décrite par deux paramètres (voir figure C.1) :

– le ratio d/L,

– l’élargissement E = ae/ac

Si la variation est discontinue, le paramètre E seul suffit pour décrire la section.

FIG. C.1: Illustration de la variation de la section le long de la longueur des bâtonnets

178

Annexe C

C.1 Présentation du modèle basé sur la méthode des éléments finis

La méthode des éléments finis est largement utilisée pour résoudre les problèmes structuraux. Dans

cette étude, nous avons adapté cette méthode au calcul du transfert de chaleur par conduction. Druma

et al. (2004), Quintard et al. (1997) et Bakker (1997) ont déjà utilisé la FEM pour le calcul du transfert

de chaleur par conduction dans les matériaux composites.

La méthode est basée sur l’analyse du champ de température au sein de la microstructure de la

mousse en considérant les équations différentielles qui gouvernent l’équilibre thermique conductif sans

génération de chaleur interne. On considère une tranche de mousse parfaitement isolée comprise entre

deux plaques constituées d’un solide non poreux maintenues aux températures Tfroid et Tchaud (voir

figure C.2).

Les équations traduisant l’équilibre de chaleur par conduction s’expriment par l’équilibre thermique

en chaque point des matériaux constituant les deux phases de la mousse considérée. En coordonnées

cartésiennes, elles sont données par les équations C.1 à C.3.

∂

∂x

(kx,y,z

∂T

∂x

)+

∂

∂y

(kx,y,z

∂T

∂y

)+

∂

∂z

(kx,y,z

∂T

∂z

)= 0 (C.1)

T |z=0 = Tfroid ; T |z=Z = Tchaud (C.2)

FIG. C.2: Illustration de la discrétisation utilisée pour la FEM dans un plan perpendiculaire à l’axe y

179

Annexes

∂T

∂x|x=0 =

∂T

∂x|x=X = 0 ;

∂T

∂y|y=0 =

∂T

∂y|y=Y = 0 (C.3)

Afin de pouvoir résoudre ces équations en chaque point de la mousse, le modèle utilise une discré-

tisation spatiale, qui divise la tranche de mousse en nX × nY × nZ volumes élémentaires cubiques,

indicés (i,j,k). Chaque noeud est composé :

– de la phase gazeuse (ki,j,k = kfluide)

– ou de la phase solide (ki,j,k = ksolide).

La grille discrétisée représente fidèlement la microstructure de la mousse à l’aide de la tomographie

aux rayons X. Afin de respecter les conditions aux limites en haut et en bas des autres surfaces, on fixe

la conductivité thermique des plaques :

– kplaque > ksolide, kfluide pour les noeuds (i, j, 0), (i, j, nZ + 1),

– kct = 0 pour les noeuds (0, j, k), (nX + 1, j, k), (i, 0, k), (i, nY + 1, k).

L’équation C.4 est résolue numériquement dans chaque volume élémentaire à l’aide d’une procédure

itérative basée sur un bilan énergétique. La procédure débute avec un champ de température 3D donné

(noté T 0i,j,k) qui peut par exemple varier linéairement le long de l’axe z. On calcule ensuite le bilan

énergétique à chaque volume élémentaire (i,j,k) en additionnant les flux de chaleur conductifs entrants

(qx+i,j,k, qy+

i,j,k, qz+i,j,k) et sortants (qx−

i,j,k, qy−i,j,k, qz−

i,j,k) du noeud le long des axes x, y et z. Ces flux de chaleur

sont calculés à partir du champ de température initial. Un nouveau champ de température est alors calculé

à partir de ce bilan énergétique, afin de converger jusqu’à l’équilibre thermique : qx+i,j,k + qy+

i,j,k + qz+i,j,k −

(qx−i,j,k + qy−

i,j,k + qz−i,j,k) = 0. A chaque itération, le champ de température est recalculé à l’aide de celui

de l’itération précédente à l’aide de l’équation C.4.

T l+1i,j,k = T l

i,j,k + γ[qx+i,j,k + qy+

i,j,k + qz+i,j,k − (qx−

i,j,k + qy−i,j,k + qz−

i,j,k)]

(C.4)

où γ est un paramètre de convergence. Ce nouveau champ de température est ensuite utilisé pour calculer

le nouveau bilan énergétique et ainsi de suite, jusqu’à ce que le critère de convergence soit atteint pour

tous les noeuds :

∣∣∣T l+1i,j,k − T l

i,j,k

∣∣∣T l

i,j,k

< ξi,j,k (C.5)

180

Annexe C

Afin de s’assurer que la convergence est atteinte, le critère de convergence dépend de la correction

appliquée à la première itération :

ξi,j,k = 0.001

∣∣∣T 1i,j,k − T 0

i,j,k

∣∣∣T 0

i,j,k

(C.6)

Une fois que l’équilibre thermique est atteint au sein de chaque noeud et que la distribution de

température dans la grille est connue, il est possible de calculer le flux de chaleur qk le long de l’axe z

traversant chaque coupe horizontale de la grille. En régime permanent, ces flux doivent être égaux pour

toutes les coupes. La conductivité phonique kc entre les plaques chaude et froide est simplement obtenue

par :

kc =qk∑

i=1,nX

∑j=1,nY

δxδy× Z

Tchaud − Tfroid(C.7)

C.2 Génération de la grille

Comme cela a été expliquée précédemment, la FEM requiert une grille spatiale composée des nX ×

nY × nZ noeuds cubiques constitués des phases solide et gazeuse, et représentant la microstructure de

la mousse. Si dans l’article de Coquard et al. (2008), le volume de calcul contient huit cellules unitaires

modélisées par des cellules idéales, l’objet de cette étude est de tenir compte de la microstructure réelle

obtenue par tomographie aux rayons X. Le volume de calcul correspond au VER déterminé au para-

graphe 2.4.4.2. On peut d’ores et déjà noter que les temps de calcul seront donc plus importants par cette

méthode.

La grille est très simplement générée en convertissant chaque coupe tomographique binarisée en une

matrice de 0 et de 1. Un exemple est donné à la figure C.3 pour un bâtonnet. Par ailleurs, on peut diminuer

la résolution et ainsi réduire le nombre de voxels contenus dans le volume de calcul. La discrétisation

en volumes élémentaires cubiques doit être suffisamment fine pour reproduire la microstructure poreuse

et obtenir des résultats représentatifs du comportement de la mousse. Néanmoins, le nombre de noeuds

ne doit pas être trop important pour limiter les temps de calcul. Un compromis doit donc être trouvé

entre les discrétisations fines et grossières. L’étude de l’influence de la discrétisation sur la conductivité

thermique est réalisée au paragraphe suivant.

181

Annexes

FIG. C.3: Illustration de la discrétisation obtenue à l’aide des images tomographiques

TAB. C.1: Caractéristiques thermiques de la phase solide utilisées pour le calcul de la conductivité desmousses étudiées

Mousse ρsolide(kg.m−3) Csolide(J.kg−1.K−1) ksolide(W.m−1.K−1)

NiCrAl 8540 500 13.4

FeCrAlY 7200 483 16.0

PSZ 2800 950 3.2

Mullite 5900 450 2.5

C.3 Résultats

Les données d’entrée de la méthode sont données au tableau C.1 pour toutes les mousses étudiées.

Les conductivités des matrices solides ksolide ont été trouvées dans la littérature. Ces valeurs varient

de façon assez importante selon les sources, et ce spécialement pour les matériaux céramiques. Ceci

est sûrement dû à la composition exacte des céramiques et à la température à laquelle est estimée la

conductivité thermique. Les valeurs indiquées dans le tableau C.1 sont donc des valeurs moyennes.

Les résultats obtenus en utilisant une discrétisation fine pour les différentes mousses sont présentés

à la figure C.4. Ils sont comparés aux résultats issus des différents modèles étudiés par Coquard et al.

(2008), ainsi qu’aux mesures expérimentales effectuées dans ce même travail par méthode Flash.

Pour l’interprétation des différents modèles de section utilisés, on se référera à la publication citée

ci-dessus. Les comparaisons entre les données expérimentales et les résultats tomographiques présentent

182

Annexe C

FIG. C.4: Comparaison des conductivités mesurées et prédites par les différentes approches pour lesdifférentes mousses étudiées

TAB. C.2: Erreurs relatives par rapport à l’expérience et influence de la discrétisation

Mousse RDfin (%) RDgros (%)

NiCrAl 11 13

FeCrAlY 17 18

PSZ 19 20

Mullite 5 7

un bon accord. Le tableau C.2 présente les erreurs relatives par rapport à l’expérience pour les conducti-

vités "tomographiques" obtenues par des grilles de discrétisation fines et grossières pour les différentes

mousses.

On remarque que la discrétisation grossière donne des résultats assez proches de la discrétisation

fine. Ceci est dû au fait que lors de cette étape, nous avons pris soin de ne pas altérer la microstructure

des mousses. Les temps de calcul pour atteindre la convergence sont considérablement réduits (de 4 à 8

heures avec la discrétisation fine à environ 2 heures avec la grossière).

183

Annexes

C.4 Conclusions

Cette étude a permis de valider l’utilisation de la tomographie aux rayons X pour le calcul de la

conductivité thermique des matériaux de type mousse. Bien que les résultats obtenus présentent un bon

accord avec les mesures expérimentales effectuées par méthode Flash sur les différentes mousses étu-

diées, nous pensons qu’il n’est pas nécessaire d’avoir recours à la tomographie aux rayons X pour ef-

fectuer des calculs de conductivité phonique. En effet, les résultats obtenus par une modélisation de la

structure donnent aussi de très bons résultats et le temps de calcul pour atteindre la convergence avec ces

modèles est bien moins contraignant.

184

caractérisation des propriétés thermiques de mousses

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