soutenance de thèse de martial millet 26 février 2002 1 Étude théorique de processus cohérents...

Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février 2002 1

Étude théorique de processus cohérents dans les

alcalino-terreux

1

Motivation : contrôle cohérent des produits d’ionisation

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Plan de l’exposé

• Description MQDT de la structure atomique• Contrôle cohérent de l’ionisation par excitation

cohérente de 2 états liés intermédiaires dans le baryum

• Contrôle cohérent de l’énergie et de la distribution angulaire des photoélectrons dans un paquet d’onde autoionisant dans le calcium

• Méthodologie : étude théorique de l’excitation de résonances par des impulsions laser brèves et intenses

• Conclusion

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• 2 électrons de valence – corrélations électroniques – plusieurs seuils d’ionisation – états autoionisants

Alcalino-Terreux

: fonction de voie

• Voies de collision (en couplage jj) – description collisionnelle :

– Voie : états liés et continuums

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Description collisionnelle

• r r0 : potentiel coulombien (MQDT)

N voies couplées (traitées de façon identiques)

• r r0 : corrélations électroniques (matrice R)

– Résolution variationnelle de

• Raccord en r = r0 :

Paramètres MQDT à courte portée variant lentement en E

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MQDT (en représentation )

• Matrice de réactance complexe (voies fermées) :

• Poids des voies fermées dans les états de diffusion

: fonction de coulomb exponentiellement décroissante • Matrice de diffusion physique (voies ouvertes)

: couplage voies fermées voies ouvertes

• Fonctions d’onde physiques : et Pb d’ionisation

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Ionisation par excitation cohérente de 2 états liés intermédiaires

• Produits :– ions Ba+ dans les états ioniques :

6s1/2 , 5d3/2 et 5d5/2.

• Contrôle cohérent des taux

ioniques – intensités des laser I1, I2

– polarisations linéaires des deux laser : // ou – désaccord 1 de la transition :

6s2 6s6p – désaccord 2 de la transition :

6s2 6s7p

F. Wang, C. Chen et D.S. Elliott, PRL 77 (1996), PRA 56 (1997), Purdue (Indiana)

Impulsions laser nanosecondes (15 ns), Ii ~ MW.cm-2 non-perturbatif

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Nombre d’ions par seuil Rapports de branchement

//

• Interprétation de l’équipe d’Elliott « asymétrie et contrôle spectaculaire» attribués à de « très fortes interférences entre les deux chemins d’ionisation »

Résultats expérimentaux 2 = -3,2 cm-1

= proportions relatives

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– Couplages dynamiques (Rabi, ionisation,…) :

– Excitation du continuum :

échelle de variation en (atomique)

échelle de variation en liée à I1 et I2 (atome et champ)

( j k )

Approximation de Weisskopf-Wigner

• Échelles caractéristiques de variation

Ionisation loin des états autoionisants 6p7p

échelle de variation en (champ)

• Approximation de Weisskopf-Wigner

Élimination des contributions explicites des continuums dans l’évolution des états discrets , et .

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Évolution

: Déplacement lumineux N.R. : Pulsation de Rabi

: Taux d’ionisation {Re = couplage Raman N.R.Im = interférence

:

• Évolution de la population totale du continuum ( j k )

• Évolution des 3 états discrets , et

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– 3 états adiabatiques , et

• Diagonalisation de l’hamiltonien effectif :

valeurs propres complexes

• Approximation adiabatique de l’évolution :

– Variation temporelle suffisamment lente de

Couplage entre états adiabatiques

Écart énergétique entre les états adiabatiques.

on suit l’état adiabatique

Approximation adiabatique de la dynamique

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Théorie :Expérience : Nombre d’ionspar seuil

Ionisation partielle vers Ba+

6s1/2 , 5d3/2

et 5d5/2 en

polarisation

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• Couplage Raman et taux d’ionisation

• Pulsations de Rabi

5 cm-1

en polarisation

et 10-2à 10-3 cm-1

Ordre de grandeur des paramètres :

5,6 cm-1

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réel

•

Explication de l’asymétrie

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Ionisation

complexe

Faible ionisation ~ Forte ionisation ~

perturbations,•

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• Conditions expérimentales

Populationsfinales

descontinuums

Ps ()

Effet des interférences

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Effet des interférences (2)

• Couplage fort

Contributionsdes

interférencespour leseuil

6s1/2Ps ()

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• Interprétation quantitative correcte en polarisation – asymétrie et variation des rapports de branchement dynamique

– peu d’interférences

• Amélioration du modèle en polarisation // – émission spontanée des états excités

– des laser – structure hyperfine

• Possibilités de contrôle de ce schéma – schéma indépendant de la phase relative des laser

– impose et

– sommation incohérente sur les continuums associés à un seuil

Conclusion

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R. van Leeuwen, M.L. Bajema et R.R. Jones , PRL 82 (1999), Charlottesville (Virginia)

Impulsions laser subpicosecondes et peu intenses

• Méthode de Ramsey optique : – excitation du cœur isolé

(ICE) 4s 4p3/2

– 2 impulsions 400 fs

identiques, décalées de

– interférences entre paquets

d’onde autoionisants

• Nombre total de

photoélectrons par seuil,

direction

Contrôle cohérent de l’énergie et de la distribution angulaire dans un paquet d’onde autoionisant

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• La différence de phase entre les oscillations à la période optique des signaux associés aux électrons lents et rapides favorise le contrôle

Électrons à 0°

Résultats expérimentaux

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( voies ouvertes

• Champ instantané et sa TF

Expérience de Ramsey optique

• Nombre d’électrons associés au seuil s dans la direction en fonction du retard

• 1er ordre de la théorie des perturbations (Champ faible)

MQDT dépendant du temps

Flux instantané d’électrons :

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Sections efficaces différentielles partielles

facteur angulaire

État final :

résonances dégénérées

Largeurs desrésonances

Spectre del’impulsion

~

0°

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Accord quantitatif théorie expérience

Comparaison théorie expérience

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Contribution significative de la phase aux possibilités de contrôle des rapports de branchement angulaires.

• Rapport de branchement

rapporté à celui obtenu avec une seule impulsion (40% à 0o et 31% à 90o)

–

Contrôle ?

paramètre d’asymétrie –

et distributions angulaires

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Conclusion

• Description globale de la dynamique

• Description ~ quantitative

• Flux radial instantané d’électrons (étude en fonction de t)

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• Spectre : Matrice R + MQDT– description performante de la structure atomique.

• Dynamique d’ionisation :

– Ba : champ fort, loin des résonances WW et Heff

– Ca : champ perturbatif et TDMQDT

Peut-on conserver cette description performante de la structure atomique pour le traitement théorique de l’excitation de résonances étroites par des impulsions brèves et intenses ?

Méthodologie : Étude en champ intense ?

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Méthodologie (2)

• Pour étudier la dynamique il faut – caractériser la base discrète

– déterminer Heff – déterminer l’évolution des continuums ;

• TDSE avec la base pour les continuums :

MQDTéquations intégro-différentielles couplées Pas d’hamiltonien effectif !

résonances états discrets couplés à des continuums

• Pour introduire Heff sur une base discrète :

Description des résonances Fano

directement à partir de la description MQDT

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pour les états diagonalisation

base énergie complexe &

Approximation deWeisskopf-Wigner

Loin des seuils :

~ constant • Matrice de diffusion (avec la base )

RésiduPôle à l’énergie ~ constant

Équation de Lippmann-Schwinger

( états de diffusion )États propres de Hat

Spectroscopie modèle découplé

D(t)

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Approximation Weisskopf-Wigner

que l’on écrit dans la base ,

• Pour les continuums :

et

• Pour les états discrets :

Dynamique : modèle découplé

Pôle à l’énergie

Résidu

– Opérateur déplacement lumineux (avec la base )

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Paramètres du modèle découplé

Énergie complexe pôles de la matrice S

Couplage dipolaire discrets pôles

Couplage continuums pôles

• Pour étudier la dynamique il faut déterminer :

directement à partir de la description MQDT

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Matrice de diffusion

Opérateur déplacement lumineux

– Poids des voies fermées dans les continuums à l’énergie E

– Dans la base

Densité d’états discrets– Poids des états discrets dans les continuums à l’énergie E

Modèle découplé ~ MQDT

pôles en avec un résidu quel que soit

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Détermination des paramètres :

matrice qui se factorise :

position du pôle

sélection des contours

nombre de pôles dans le contour

– Intégration numérique sur un contour

Cette factorisation donne celle des résidus de S et

et

– Prolongement analytique des quantités MQDT

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Évolution en champ intense( Convergence de la méthode )

– 18 pôles entre 73 730 et 74 095 cm-1

–

– laser centré à 73 913,5 cm-1

– largeur spectrale 40 cm-1

–

• Nombre fini de pôles :

Convergence lente en fonction du nombre de pôles

ICE de l’état 4s14s

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Prise en compte des contributions de tous les pôles• Pôles exclus du calcul suivent adiabatiquement

– terme d’énergie complexe

supplémentaire dans

– terme ~ ionisation directe

dans l’ionisation

Il est nécessaire de prendre en compte les contributions des pôles lointains

Modification de l’évolution :

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2 possibilités

~ MQDT dépendant du temps

• Avec les contributions adiabatiques des pôles exclus

DML : Développement de Mittag-Leffler

Méthode des pôles en champ faible

• Analyse des contributions des pôles :

Contributionsdirectes des pôles

Interférencesentre pôles

• Sans contributions adiabatiques des pôles exclus

DP : Développement sur les pôles

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dans les voies fermées

identification des résonances

Pôles de la matrice S États de Siegert

donne le poids des voies fermées dans la fonction d’onde

de l’état de Siegert d’énergie

Fonction d’onde associée à un pôle

• Solution de l’équation de Schrödinger à l’énergie

avec

dans les voies ouvertes

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Structure de la résonance complexe dans Ca(ICEà partir de 4s14s )

Ionisation majoritaire à 90o

Ionisation majoritaire à 0o

Ionisation majoritaire à 0o

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Interférogrammes avec 3 pôles

• Même en champ faible il est nécessaire de prendre en compte les contributions adiabatiques des pôles lointains

• Caractéristiques essentielles de l’interférogramme avec 3 pôles

Enveloppe

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• 3 résonances excitées de façon similaire :

Interprétation du minimum et du déphasage de dans l’interférogramme de Ramsey

Pôle fin pour grand–

Pôles larges pour petit Contribution majoritaire du pôle fin : interférence avec les pôles larges

–

Interférences destructives à 0°–

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• Méthode des pôles : (impulsions laser brèves et intenses)– Spectroscopie :

– Position des pôles de la matrice S ;– identification des résonances fonction d’onde des états de Siegert.

– Paramètres de la dynamique :– Heff pour les états discrets et les pôles : , ;– évolution des continuums : .

– Description détaillée de la dynamique : (excitation d’une résonance complexe)– Convergence de la méthode : Calculs non-perturbatifs.

• Expérience d’Elliott (méthode Heff et évolution adiabatique)– asymétrie = dynamique ;– peu d’interférence.

• Expérience de Jones (MQDT dépendant du temps) – interférogrammes de Ramsey et flux radial ;– contrôle limité.

Conclusion

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• Couplage Raman

• Excitation depuis un état profond

• MQDT Généralisée

Perspectives

• Calcul direct des états de Siegert par matrice R

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Battement entre deux résonances

Schéma d’excitation – Niveau de départ :

état de Rydberg 4s20s

– Laser : l=396.39 nm– État final :

résonances isolés

4p1/220s et 4p1/221s

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Ionisation des états 1 et 2

6s6p

6s7p

J=1 J=2

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Populations des pôles

6 87

4s à 0°

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Description semiclassique

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Flux radial (TK/2)

r petit r grand

Excitation

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Flux radial (TK/2)

r petit r grand

Excitation

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Flux radial (TK)

r petit r grand

Excitation