etude du pompage optique dans le silicium par … · 2014-10-05 · etude du pompage optique dans...

Etude du pompage optique dans le silicium par photoluminescence

et photo-émission polarisées

Frédéric Roux

Encadrement : J. Peretti : directeur de thèseG. LampelY. Lassailly

Laboratoire de Physique de la Matière CondenséeGroupe Electrons-Photons-Surfaces

Physique du spin dans les semi-conducteurs

1. création 2. dynamique 3. détection

Polarisation thermodynamique

Pompage optique

Injection électrique

ESR, RMN

Luminescence

Photo-émission polarisée

Détection électrique

Relaxation

Précession

Transport

Grandeurs importantes :

Taux de polarisation électronique : Pelec

Temps de relaxation de spin : T1

Physique du spin dans les semi-conducteurs

1. création 2. dynamique 3. détection

Polarisation thermodynamique

Pompage optique

Injection électrique

ESR, RMN

Luminescence

Photo-émission polarisée

Détection électrique

Relaxation

Précession

Transport

Grandeurs importantes :

Taux de polarisation électronique : Pelec

Temps de relaxation de spin : T1

Une brève histoire du spin dans le Si (1)19

1970 : Lépine1959 : Feher, Gere

1953 : Portis 2005 : Tyryshkin

Lépine : Phys. Rev. B, 2, 2429 (1970)

1968 : Lampel

1976 : Bagraev

2005 : Verhulst

naturelle

~kGauss

•Effet Overhausser non résonant :

• T1=60 ns

1 10.2T

T −=τ+

Lampel : Phys. Rev. Lett. 20, 491 (1968)

nucléaires 29Si

électroniques

ESRNMR

1968 : Lampel

1976 : Bagraev

2005 : Verhulst

σ± Spins

nucléaires 29Si

Électroniques

•polarisation nucléaire : due au pompage optique des électrons de conduction

•Pelec=0.001 % … Pi=0.4%

•Mesure indirecte, mais avantage :détermination de T1 et τ, même pour T1<<τ

Lampel : Phys. Rev. Lett. 20, 491 (1968)

ESRNMR

1968 : Lampel

1976 : Bagraev

2005 : Verhulst

1970 : Weisbuch

ESRNMRPhotoluminescence

1968 : Lampel

1985 : Meier

1976 : Bagraev

2005 : Verhulst

1970 : Weisbuch

Meier : Sol. State. Comm 55, 155 (1985)

ESRNMRPhotoluminescencePhoto-émission

1968 : Lampel

1985 : Meier

1976 : Bagraev

2007 : Jonker

2005 : Verhulst

1970 : Weisbuch

Jonker : Nature Phys. 3, 542 (2007)

3 T5 °K

ESRNMRPhotoluminescencePhoto-émissionMesures électriques

Plum≈5%

1968 : Lampel

1985 : Meier

1976 : Bagraev

2007 : Jonker, Appelbaum

2005 : Verhulst

1970 : Weisbuch

Appelbaum : Phys. Rev. Lett. 99, 177209 (2007)

ESRNMRPhotoluminescencePhoto-émissionMesures électriques

1968 : Lampel

1985 : Meier

1976 : Bagraev

2007 : Jonker, Appelbaum

2005 : Verhulst

1970 : Weisbuch

2008 : RouxESRNMRPhotoluminescencePhoto-émissionMesures électriques

1968 : Lampel

1985 : Meier

1976 : Bagraev

1970 : Weisbuch

2008 : Roux

Peut-on injecter du spin

efficacement par pompage

optique dans le silicium ?

NMRPhotoluminescencePhoto-émission

1. Problématique

2. Approche

3. Photoluminescence polarisée

4. Photo-émission polarisée

5. Conclusions et perspectives

Principes de base du PO dans les SC

SOgg EhE Δ+≤ν≤

Lumière polarisée σ±

Transfert du moment angulaire des photons aux électrons grâce à l’interaction spin-orbite

1. Problématique

• T1 : temps de relaxation de spin

• τ : temps de vie

• Pi : polarisation initiale, dépend de la symétrie du cristal

⇒ Orientation optique

↓↑

1ielec T

1. Problématique

Pompage optique dans le Si (1)

-0.5 0.0 0.5 1.0

reduced k [100][111]

1.12 eV

Difficultés :

SC à gap indirect : 1.12 eV

1. Problématique

-0.5 0.0 0.5 1.0

1.12 eV

-0.10 -0.05 0.00 0.05 0.10-0.10

Γ7+hh

44 meV

Difficultés :

Couplage spin-orbite faible : 44 meV

1. Problématique

-0.5 0.0 0.5 1.0

1.12 eV

-0.10 -0.05 0.00 0.05 0.10-0.10

Γ7+hh

44 meV

-0.10 -0.05 0.00 0.05 0.10

30 meV

Difficultés :

1. Problématique

-0.5 0.0 0.5 1.0

1.12 eV

Difficultés :

Longueur d’absorption : 100 µm

Temps de vie τ : 1-100 µs

Temps de relaxation de spin T1 : 1-100 ns

1. Problématique

1 10 à 10T

T −−≈τ+

Polarisation initiale fortement relaxée pendant le temps de vie

-0.5 0.0 0.5 1.0

1.12 eV

Difficultés :

Longueur d’absorption : 100 µm

Temps de vie τ : 1-100 µs

Temps de relaxation de spin T1 : 1-100 ns

1. Problématique

2. Approche

Choix des conditions expérimentales : Pi

1ielec T

1/6 -1/3

2. Approche

1ielec T

1/6 -1/3

Pi=25 % : grandeur intrinsèque

2. Approche

1ielec T

1/6 -1/3

1/4 -1/2

2. Approche

Choix des conditions expérimentales : T1

1ielec T

Choix de la température

Silicon

GaAs p~1018cm-3

T1 : temps de relaxation de spin

τ : temps de vie peu influencé

A basse température :

2. Approche

Choix des conditions expérimentales : τ

1ielec T

Choix du dopage

Influence sur T1 ?

Sur type n :T1 diminue avec ND

Sur type p :Aucune donnée à ce jour.Hypothèse : T1~NA

-1 à basse T

300 °K

T1 : temps relaxation de spin ~NA-1

τ : temps de vie ~NA-2

~NA-2A fort dopage :

2. Approche

Conditions expérimentales

1ielec P

TTPP ≈

favorable

pour le pompage optique

pour la photo-émission en Affinité Electronique Négative

Fort dopage+basse température :

12ilum T

Photoluminescence : Photo-émission :

2. Approche

1. Problématique

2. Approche

Photoluminescence polarisée

Champ de 3 kG⇔20 ps

3. Photoluminescence

Pi2 = 6.25 % Plum ≈ 0.1 %

T1 ≈ 10 ns et τ ≈ 500 ns

Photoluminescence

77 °K

TO : 57 meV

TA : 18 meV

OΓ : 64 meV

2. Approche3. Photoluminescence

100000

120000

140000

160000

-0.05 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25

Eg,X+TO+ΔEg,X+TO

57 meV

18 meVTA

64 meV

energy (eV)

NA≈1015 cm-3

100000

120000

140000

160000

-0.05 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25

Eg,X+TO+ΔEg,X+TO

57 meV

18 meVTA

64 meV

energy (eV)

Photoluminescence

77 °K

TO : 57 meV

TA : 18 meV

OΓ : 64 meV

Absorption indirecte1

NA≈1015 cm-3

100000

120000

140000

160000

-0.05 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25

Eg,X+TO+ΔEg,X+TO

57 meV

18 meVTA

64 meV

energy (eV)

Photoluminescence

77 °K

TO : 57 meV

TA : 18 meV

OΓ : 64 meV

Thermalisation2

NA≈1015 cm-3

100000

120000

140000

160000

-0.05 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25

Eg,X+TO+ΔEg,X+TO

57 meV

18 meVTA

64 meV

energy (eV)

Photoluminescence

77 °K

TO : 57 meV

TA : 18 meV

OΓ : 64 meV

Recombinaison3

Thermalisation2

NA≈1015 cm-3

77 °K, hν=1.240 eVgap gap+TO gap+TO+Δ

A76NA=5.1018 cm-3

τ=500 ns

A107NA=1.1018 cm-3

τ=5 μs

A70NA=2.1016 cm-3

τ=50 μs

1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35 1.400

20000400006000080000

100000120000140000160000

energy (eV)

A63NA=2.1015 cm-3

τ=100 μs

A76NA=5.1018 cm-3

τ=500 ns

A107NA=1.1018 cm-3

τ=5 μs

A70NA=2.1016 cm-3

τ=50 μs

1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35 1.400

20000400006000080000

100000120000140000160000

energy (eV)

A63NA=2.1015 cm-3

τ=100 μs

A76NA=5.1018 cm-3

τ=500 ns

A107NA=1.1018 cm-3

τ=5 μs

A70NA=2.1016 cm-3

τ=50 μs

1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35 1.400

20000400006000080000

100000120000140000160000

energy (eV)

A63NA=2.1015 cm-3

τ=100 μs

3)300 °K

1015 1016 1017 1018 1019

NA [cm-3]

A70 A107

A76NA=5.1018 cm-3

τ=500 ns

A107NA=1.1018 cm-3

τ=5 μs

A70NA=2.1016 cm-3

τ=50 μs

1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35 1.400

energy (eV)

A63NA=2.1015 cm-3

τ=100 μs

77 °K, hν=1.240 eV, σ+gap gap+TO gap+TO+Δ

=IIIIPlum

A76NA=5.1018 cm-3

τ=500 ns

A107NA=1.1018 cm-3

τ=5 μs

A70NA=2.1016 cm-3

τ=50 μs

1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35 1.400

energy (eV)

A63NA=2.1015 cm-3

τ=100 μs

1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35 1.40-0.1

energy (eV)

77 °K, hν=1.240 eV, σ+gap gap+TO gap+TO+Δ gap gap+TO gap+TO+Δ

77 °K, NA=5.1018 cm-3 (τ=500 ns), σ+gap gap+TO gap+TO+Δ gap gap+TO gap+TO+Δ

3001.234 eV

δE=1 meV

4001.240 eV

4001.259 eV

1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35 1.400

400 1.319 eV

energy (eV) 1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35 1.40-1

energy (eV)

Dépolarisation en champ transverse

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

Effet Hanle

( ) ( )2

lumlum

0BPBP⎟⎠⎞

⎜⎝⎛

Champ magnétique transverse :

Dans notre étude sur Si :

aucun effet sur les structures polarisées

jusqu’à B=3 kG

Limite sur T1<20 ps ?!

Parsons : Phys. Rev. Lett. 23, 1152 (1969)

Conclusions sur la photoluminescence

T1/τ : on devrait mesurer quelque chose

•Etude de la photoluminescence polarisée résonante

•Pas de polarisation thermalisée quelles que soient les conditions expérimentales

•Luminescence chaude polarisée incompatible avec le PO : en valeur et en signe,

bien que l’effet du dopage se manifeste très fort sur le temps de vie

Absence de polarisation liée au PO :

0.0 0.1 0.2 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0-0.050.000.05

1.26T1/τ : on devrait mesurer quelque chose

On se trompe sur la polarisation initialePi des transitions indirectes ?

reduced k

hν=1.24 eV

La recombinaison n’est pas polarisée ?

Zwerdling : Phys. Rev. Lett. 4, 175 (1960)

Régime des fortes puissances ?

Temps de séjour

Absence de polarisation liée au PO : En photoémission :

Temps de séjour

Plus sensible à Pi :

⎪⎪⎩

⎪⎪⎨

1ielec

12ilum

Temps de séjour

Pas de recombinaison

⎪⎪⎩

⎪⎪⎨

1ielec

12ilum

Temps de séjour

Pas de recombinaison

Pas besoin de forte puissance

⎪⎪⎩

⎪⎪⎨

1ielec

12ilum

1. Problématique

2. Approche

Photo-émission polarisée résolue en spin

Analyse en énergie : sélecteur électrostatique

Analyse en spin : détecteur de Mott

RIGHTLEFT

RIGHTLEFTelec nn

nnP+−

4. Photo-émission

LEFTRIGHT

Principe de la photo-émission en AEN

Grandeurs caractéristiques

100 µm près du gap indirect

100 Å près du gap direct

<< τ ≈ 500 ns

Affinité Electronique Négative

Si (p) <100>

Zone de charge d’espace ≈ 100 Å

Courbure de bande ≈ 400 meV

χA : affinité

absorptiond'longueur :1−α

τe : temps d’échappement (dépend de Ek)

4. Photo-émission

Τ1 : temp de relaxation de spin

Cathode de Si en affinité négative

100 Å

Si Vacuum0.0 0.1 0.2 0.6 0.8 1.0

Fermi level

Cond. Band

reduced k

1.173 eV300 °KNA=5.1018 cm-3

4. Photo-émission

100 Å

Si Vacuum0.0 0.1 0.2 0.6 0.8 1.0

0.00 0.02 0.04 0.06 0.08

Fermi level

Cond. Band

reduced k

1.173 eV300 °KNA=5.1018 cm-3

current [nA]

20 meV

4. Photo-émission

Vacuum level

100 Å

Si Vacuum0.0 0.1 0.2 0.6 0.8 1.0

0.000 0.002 0.004 0.006 0.008

Fermi level

Cond. Band

reduced k

1.173 eV300 °KNA=5.1018 cm-3

20 meV

current [nA]

4. Photo-émission

Distributions en énergie

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5 4.0

current [a.u]

120 °KNA=5.1018 cm-3

δE=20 meV

-0.8 -0.6 -0.4 -0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0-1.5

2.5Eg,Γ

reduced k

4. Photo-émission

Distributions en énergie

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5 4.0

current [a.u]

120 °KNA=5.1018 cm-3

δE=20 meV

-0.8 -0.6 -0.4 -0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0-1.5

2.7272.6222.5402.409

reduced k

4. Photo-émission

Photo-émission polarisée à 300 °K4. Photo-émission

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.50.0

1.2ΓL

1.203 eVX

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.50.0

1.915 eV

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.50.0

energy above Eg,X (eV)

2.540 eV

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.50

3.281 eV

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.50.0

3.331 eV

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.50.0

3.534 eV

Photo-émission polarisée à 300 °K

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5-2

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.50.0

1.2δE=40 meV

1.203 eVX

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.50.0

0.5δE=40 meV

1.915 eV

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.50.0

1.4δE=40 meV

2.540 eV

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.50

3δE=80 meV

3.281 eV

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.50.0

2.0δE=80 meV

3.331 eV

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.50.0

2.0δE=80 meV

3.534 eV

4. Photo-émission

Polarisation en fonction de hν4. Photo-émission

1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5-2

300 °K électrons balistiques

X L Γ

photon energy [eV]

1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5-2

300 °K électrons balistiques électrons chauds à 0.5 eV

X L Γ

photon energy [eV]

1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5-2

300 °K électrons balistiques électrons chauds à 0.5 eV électrons thermalisés

X L Γ

photon energy [eV]

1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5-2

X L Γ

photon energy [eV]

1i ≈

Proche de Eg,X :

1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5-2

X L Γ

photon energy [eV]

1i ≈

Proche de Eg,X :

Proche de Eg,Γ :

TTP ≈

1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5-2

X L Γ

photon energy [eV]

Polarisation en fonction de hν

1i ≈

4. Photo-émission

Proche de Eg,X :

Proche de Eg,Γ :

TTP ≈

Régime intermédiaire :

τech et Pi changent

en fonction de hν ?…

-0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2 0.3-0.2

reduced k

Influence de la température

1/6 -1/3

T=300 K-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5-2

energy above Eg,X [eV]

hν=3.331 eV 120 °K 300 °K

4. Photo-émission

-0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2 0.3-0.2

reduced k

T=120 K

1/6 -1/3

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5-2

hν=3.331 eV 120 °K 300 °K

4. Photo-émission

1. Problématique

2. Approche

Conclusions et perspectives

Procédure de mise au point de photocathodes de Si <100> en AEN

Première étude de photo-émission résolue en énergie et en spin pour une

grande gamme d’énergie d’excitation entre Eg,X et Eg,Γ , à 77 °K et 300 °K

Pas de polarisation à basse énergie d’excitation

Très forte polarisation (15%) au gap direct, en accord avec le calcul

Première mesure directe résolue en spin du degré d’orientation optique

induit dans le Si par pompage optique

Changement de signe en fonction de l’énergie d’excitation et de la

température ?...

5. Conclusions

-0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2 0.3-0.2

3.03.13.23.33.43.53.63.73.83.94.04.14.24.34.44.5

Pour la suite :

Explorer le régime UV, et UV lointain

5. Conclusions

Pour la suite :

Étude du régime IR-visible : à quoi est due l’absence de polarisation ?

raisons fondamentales : travaux théoriques à développer

5. Conclusions

Pour la suite :

raisons expérimentales : étude d’échantillons de faible épaisseur

Si-pt<LS

5. Conclusions

Conclusions et perspectives5. Conclusions

Pour la suite :

raisons expérimentales : étude d’échantillons de faible épaisseur

Pertinence de l’approche en photo-émission en AEN pour l’étude de la structure

de bandes et de la physique du spin dans le Si

Merci de votre attention

Influence de la puissance d’excitation

⎪⎪⎩

⎪⎪⎨

σ−=

heefhh

heefee

nnvGdt

dn G : taux de génération de paire e-hve : vitesse des électronsvh : vitesse des trousne : densité d’électronsnh : densité de trousσfe : section efficace de capture e-h

ehefee n

Verhulst : Phys. Rev B 71, 235206 (2005)1.15 1.20 1.25 1.30 1.35

1.0 Eg,X+ETO+ΔEg,X+ETO

energy (eV)

Phonons

0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0-0.05

reduced k

XΓ0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0

reduced k (along X)

TA LA TO LO

direct

-0.8 -0.6 -0.4 -0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0

reduced k

H=Hop+Hél-ph

H2=Hop2+Hél-ph

2+HopHél-ph+Hél-phHop

1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5-2

X L Γ

photon energy [eV]

α+=L1

TPP 2ech

-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5-2

143.331 eV

120 °K 300 °K 344 °K

energy above Eg,X [eV]-0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5

3.281 eV 120 °K 300 °K

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