application de impulsions attosecondes spectroscopie optique...

Impulsions attosecondes sur plasmas

Application de impulsions attosecondes

Spectroscopie optique extrêmement non-linéaire

Yann MairesseCELIA, Université de Bordeaux - CEA – CNRS

La génération d'harmoniques d'ordre élevé est une source- cohérente- brillante- ultrabrève (femtoseconde et attoseconde)

Après une longue période d'attente, les premières impulsions attosecondes ont été mises en évidence en 2001.

L'amélioration des techniques de caractérisation temporelle permet de réaliser un contrôle fin des impulsions attosecondes :

- train ou impulsion unique- nombre d'impulsion par cycle dans le train- durée des impulsions : contrôle de la dérive de fréquence attoseconde

Tous ces éléments ont ouvert la voie à de nombreuses applications

Une voie alternative est apparue récemment : la génération d'harmoniques sur cible solide

Rappel de l' épisode précédent :

Impulsions attosecondes sur plasmas

Applications des impulsions attosecondes

Spectroscopie optique extrêmement non-linéaire

Impulsions attosecondes sur plasmas

Applications des impulsions attosecondes

Spectroscopie optique extrêmement non-linéaire

Harmoniques sur cible solide

Mécanisme?

Slide de R.Lopez-Martens

Harmoniques sur cible solideSlide de R.Lopez-Martens

Distinction des deux mécanismes de génération

Data Quéré et al, CEA Saclay

Harmoniques au kHzSlide de R.Lopez-Martens

Slide de R.Lopez-Martens

Rotation de front d'onde et phare attosecondeSlide de R.Lopez-Martens

Rotation de front d'onde et phare attosecondeSlide de R.Lopez-Martens

Rotation de front d'onde et phare attoseconde

Visualisation de l'effet de la CEP

Impulsions attosecondes sur plasmas

Applications des impulsions attosecondes

Spectroscopie optique extrêmement non-linéaire

Applications des impulsions attosecondes

2002: Dynamique d'un effet Auger dans KrM. Dresher et al, Nature 419, 803 (2002)

2007 : Mesure de la dynamique d'ionisation tunnel dans les atomesM. Uiberacker et al., Nature 446, 627 (2007)

2010 : Localisation de l'électron dans l'ionisation dissociative de H2+ par IR+attoG. Sansone et al., Nature 465, 736 (2010)

2010 : Mesure d'un paquet d'ondes spin-orbite par spectroscopie d'absorption attosecondeE. Goulielmakis et al., Nature 466, 739 (2010)

2007- : Mesure de la dynamique de photoionisation dans les solides, atomes et moléculesA. Cavalieri et al., Nature 449 (2007)S.Haessler et al., PRA 80, 011404(R) (2009)M. Swoboda et al., PRL 104, 103003 (2010)M.Schultze et al., Science 328, 1658 (2010)K. Klunder et al, PRL 106, 143002 (2011)

Dynamique de photoionisation XUV

Différents canaux d'ionisation : - sections efficaces- distributions angulaires- profil temporel du paquet d'électrons ?- délai entre canaux ?

Dynamique de photoionisation XUV

Différents canaux d'ionisation : - sections efficaces- distributions angulaires- profil temporel du paquet d'électrons ?- délai entre canaux ?

Champ IR comme sonde : mesure de la phase de la photoionisation(RABBITT, FROG CRAB...)

Dynamique de photoionisation : tungstène solideA. Cavalieri et al., Nature 449, (2007)

Photoionsation du tungstène par impulsion unique de 300 as, 91eV+ champ laser

Mesure du spectre d'électrons en fonction du retard XUV-IR

Identification de composantes provenant de deux canaux d'ionisation

Dynamique de photoionisation : tungstène solide

A. Cavalieri et al., Nature 449, (2007)

Dynamique de photoionisation : tungstène solide

Délai entre les deux spectrogrammes =temps mis par l'électron pour sortir du solide?

A. Cavalieri et al., Nature 449, (2007)

Dynamique de photoionisation : tungstène solide

Des difficultés d'interprétation subsistent...→ test sur un système plus simple?

Photoionsation du néon

FROGCRAB

2p

2s

Dynamique de photoionisation : néon

Dynamique de photoionisation : néon

Photoionsation du néon

FROGCRAB

2p

2s

Retard de 20 as entre les électrons 2s et 2p

Dynamique de photoionisation : argon

Dynamique de photoionisation : argon

Différents instants d'ionisation pour les électrons 3s et 3p

Dynamique de photoionisation : argon

Analyse : séparation des contributions intrinsèques (temps de Wigner) et de la mesure

Temps de Wigner = délai à la photoionisation

Couplage Coulomb-Laser= dû à la mesure

Dynamique de photoionisation : molécules

Impulsion atto unique : mauvaise résolution spectrale

Dynamique de photoionisation : molécules

Impulsion atto unique : mauvaise résolution spectrale

Train d'impulsions attosecondes : bonne résolution temporelle et spectrale

Dynamique de photoionisation : N2

Extraction de la phase de photoionisation pour chaque état électronique et vibrationnel de l'ion

Dynamique de photoionisation : N2

Saut de phase / Décalage temporelDû à la présence d'une résonance

Résolution vibrationnelle et électronique de l'influence de la résonancesur la photoionisation attoseconde

Impulsions attosecondes sur plasmas

Applications des impulsions attosecondes

Spectroscopie optique extrêmement non-linéairePrincipeMesure de dynamiques moléculaires femtosecondesMesure de dynamiques induites par le champ laser

Mécanisme de la génération d'harmoniques

Densité électronique

Orbitale HO

Paquet d'ondes électronique libre

La recombinaison : point de vue ondulatoire

Densité électronique

Orbitale HO

Paquet d'ondes électronique libre

La recombinaison : point de vue ondulatoire

Densité électronique

Orbitale HO

Paquet d'ondes électronique libre

La recombinaison : point de vue ondulatoire

Temps

Evolution temporelle de la densité électronique:

Emission de rayonnement lumineux

● Oscillation de la charge● Dipôle oscillant = antenne● La fréquence est déterminée par l'énergie des électrons

Le rayonnement dépend de la structure électronique de l'orbitale

La recombinaison : point de vue ondulatoire

Densité électronique

Orbitale HO

Paquet d'ondes électronique libre

La recombinaison : point de vue ondulatoire

Densité électronique

Orbitale HO

Paquet d'ondes électronique libre

La recombinaison : point de vue ondulatoire

Densité électronique

Orbitale HO

Paquet d'ondes électronique libre

La recombinaison : point de vue ondulatoire

Temps

Evolution temporelle de la densité électronique:

Temps

Molécules perpendiculaires à la polarisation du laser

Molécules parallèles à la polarisation du laser

Le rayonnement dépend de la structure électronique de l'orbitale et de son alignementL'information est encodée dans le spectre, la phase, et l'état de polarisation

La recombinaison : point de vue ondulatoire

Impulsions attosecondes sur plasmas

Applications des impulsions attosecondes

Spectroscopie optique extrêmement non-linéairePrincipeMesure de dynamiques moléculaires femtosecondesMesure de dynamiques induites par le champ laser

Spectroscopie de paquets d'ondes rotationnels

Impulsion laser à 1E13W/cm² : Paquet d'ondes rotationnel (transitions Raman)Alignement périodique des molécules le long de la polarisation du laser

Spectroscopie de paquets d'ondes rotationnels

Impulsion laser à 1E13W/cm² : Paquet d'ondes rotationnel (transitions Raman)Alignement périodique des molécules le long de la polarisation du laser

On mesure l'état d'alignement des molécules avec la génération d'harmoniquesCorollaire: on mesure des harmoniques dans les molécules alignées

Ordre harmonique

Inte

nsit

é ha

rmon

ique

17

Alignement moléculaire (en °)

90°

-90°

0°

1921

Tomographie d'orbitales moléculaires

J. Itatani et al, Nature 432, 867 (2004)

d ω =⟨ψ 0∣er⟩¿ψc ¿¿

∫ψ 0er exp ikx dr=F x k [∫ψ 0rdydz ]

Transformée de Fourier spatiale de la projection de Ψ

0

J. Itatani et al, Nature 432, 867 (2004)

Calcul

Spectres mesurés + phase (hypothèse)

Tomographie d'orbitales moléculaires

Mesure de la phase harmonique?

R. Zerne et al.,, PRL 79, 1006 (1997)X. Zhou et al.,, PRL 100, 073902 (2008)O. Smirnova et al.,Nature 460, 972 (2009 )

P.M. Paul et al., Science 292, 1689 (2001)W. Boutu et al., Nature Physics 4, 545 (2008 )S. Haessler et al., Nature Physics

Photoionisation à deux couleurs (RABBITT): - Convertir les photons en électrons

- Utilisation d'un champ laser additionnel pour mesurer la phase

Interférométrie à deux sources:Utilisation d'une seconde source harmonique comme référence

Interférométrie par mélange de gaz:On utilise un gaz statique comme référence pour mesurer la dynamique

T. Kanai et al.,, PRL 98, 153904 (2007)R. Locke et al., PRA 76, 061403(R) (2007)

N. Dudovich et al., Nature Physics 2, 781 (2006)

Génération d'harmoniques à deux couleurs: - Utilisation d'un champ perturbateur (seconde harmonique)

Interférométrie à deux sources

Technical difficulty: need good stability between the two arms of the interferometerHarmonic q optical period: T

q=2.7fs/q (130 as for H21)

O. Smirnova et al.,Nature 460, 972 (2009 )

Harmonic amplitude and phase vs alignement

Mesures dans CO2

Calcul

Tomographie d'orbitales moléculaires

Mesure RABBITT

HOMO HOMO-1

Mesure

Calcul

Tomographie d'orbitales moléculaires

Mesure RABBITT

HOMO HOMO-1

Mesure

Spectroscopie optique extrêmement nonlinéaire

2002: Paquets d'ondes rotationnels dans N2, CO2, O2J. Itatani et al., Nature 432, 867 (2004)T. Kanai et al., Nature 435, 470 (2005)C. Vozzi et al., PRL 95, 153902 (2005)

2007 : Paquets d'ondes vibrationnels dans SF6, N2O4N. Wagner et al, PNAS (2006)W. Li et al., Science 322, 1207 (2008)

2010 : Photodissociation de Br2H.J. Wörner et al., Nature 466, 604 (2010)

2011- : Photodissociation de NO2H.J. Wörner et al., Science 334, 208 (2011)

Spectroscopie optique extrêmement nonlinéaire

2002: Paquets d'ondes rotationnels dans N2, CO2, O2J. Itatani et al., Nature 432, 867 (2004)T. Kanai et al., Nature 435, 470 (2005)C. Vozzi et al., PRL 95, 153902 (2005)

2007 : Paquets d'ondes vibrationnels dans SF6, N2O4N. Wagner et al, PNAS (2006)W. Li et al., Science 322, 1207 (2008)

2010 : Photodissociation de Br2H.J. Wörner et al., Nature 466, 604 (2010)

2011- : Photodissociation de NO2H.J. Wörner et al., Science 334, 208 (2011)

Problème général : contraste de la mesure ?

Spectroscopie de réseaux transitoiresY. Mairersse et al., PRL 100, 143903 (2008)

Problème : le signal peut être dominé parles contributions des molécules non excitées

Spectroscopie de réseaux transitoiresY. Mairersse et al., PRL 100, 143903 (2008)

Augmentation du contraste de la mesureSensibilité à la phase

Photodynamique de NO2

X

A

Photodynamique de NO2

Dissociation picoseconde

Dynamique rapide autour de l'intersection conique

Photodynamique de NO2

Dynamique rapide autour de l'intersection conique

Photodynamique de NO2

La spectroscopie harmonique est très sensible au caractère électroniqueDynamique non mesurée en femtochimie conventionnelle

Impulsions attosecondes sur plasmas

Applications des impulsions attosecondes

Spectroscopie optique extrêmement non-linéairePrincipeMesure de dynamiques moléculaires femtosecondesMesure de dynamiques induites par le champ laser

Dynamique induite par le champ laser

Idée : L'ionisation tunnel peut initier une dynamique dans la molécule considérée :

Mouvement des noyauxRéarrangement électronique : dynamique du trou

De plus, le champ laser peut exciter la molécule ou l'ion moléculaire entre ionisation et recombinaison

Cette information est encodée dans le rayonnement harmonique (spectre, phase, polarisation)

Dynamique nucléaire induite par le champ laser

S. Baker et al., Science 312, 424 (2006)

Les différentes harmoniques correspondent à des clichés différents de la dynamique

L'ionisation tunnel est très sensible à Ip

Décroissance exponentielle avec Ip

Dynamique électronique

Quelles orbitales interviennent?

Jusque 2008­2009: seule la HOMO (le fondamental de l'ion) est considérée

Ex: reconstruction tomographique de la HOMO de N2

J. Itatani et al, Nature 432, 867 (2004)

L'ionisation tunnel est très sensible à Ip

Décroissance exponentielle avec Ip

Orbitales multiples dans CO2

Le spectre harmonique est un interférogrammequi encode la phase relative entre les canaux

Dynamique du trouInterférence destructive

Accès à la phase relative entre les deux canaux ­­> Forme du trou créé par l'ionisation tunnel

O. Smirnova et al.,Nature 460, 972 (2009)O. Smirnova et al., PNAS (2009)

Accès à la phase d'ionisation, quantité difficile à appréhender théoriquement

Dynamique du trou

Caractérisation in situ

Objectif : mesurer les instants d'ionisation et de recollision, directement dans la génération

Champ à deux couleurs comme porte ultrarapide

Harmoniques par 800nm + 400nm perturbatif en polarisations croisées 800nm

400nm

Champ à deux couleurs comme porte ultrarapide

Harmoniques par 800nm + 400nm perturbatif en polarisations croisées

Le champ à 400nm agit comme une porte d'amplitude sur le signal, en fonction de l'instant d'ionisation.

800nm

400nm

Mesures dans He

τ [cycle]0.5 1 1.5

49

39

9

13

29

59H

HG

τmax(Nω)

t0

Porte

τmax (t0)

Reconstruction de l'ionisation

Le calcul de la porte nécessite les instants de recollision- on peut les supposer connus- on peut les mesurer avec la même expérience!

Gating de l'ionisation et de la recombinaison

Idée : - le 400nm crée des harmoniques paires car la symétrie est brisée- les harmoniques paires sont maximum quand l'angle de recollision de

l'électron est élevé

800nm

400nm

Gating de l'ionisation et de la recombinaison

En mesurant le rapport harmoniques paires / impaires, on accèdeaux instants de recombinaison

Har

mon

i c o

rder

Reconstruction de l'ionisation

Ecart significatif par rapport à la théorie classique

D. Shafir et al., Nature 485, 343 (2012)

Reconstruction de l'ionisation

D. Shafir et al., Nature 485, 343 (2012)

Har

mon

i c o

rder

Reconstruction de l'ionisation

Bon accord avec la théorie quantique

Ecart significatif par rapport à la théorie classique

D. Shafir et al., Nature 485, 343 (2012)

Ionisation et recombinaison

Très bon accord avec la théorie

O. Smirnova, et al.,, Nature (2009).

B. K. McFarland et al., Science (2008).

Y. Mairesse, et al., Phys. Rev. Lett. (2010).

S. Haesller et al., Nature Physics (2010)

Interference destructive

Cas complexe : orbitales multiples dans CO2

HH

G

Ionization times [attosecond]

Ionization gate

τ [cycle]

Cas complexe : orbitales multiples dans CO2

HH

G

Ionization times [attosecond]

Ionization gate

∆τ τ [cycle]

Cas complexe : orbitales multiples dans CO2

HH

G

Ionization times [attosecond]

Ionization gate

∆τ

Saut de phase

τ [cycle]

Cas complexe : orbitales multiples dans CO2

Interférence constructive

Interférence destructive

HH

G

Molecules à 90°

●Un seul canal

red-blue delay (radians)

harm

onic

ord

er

90 deg, low I

0.5 1 1.5 2 2.5 3

10

15

20

25

30

35

40 0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

0.9

1

τ [cycle]

HH

GRésultats expérimentaux

red-blue delay (radians)

harm

onic

ord

er

0 deg, low I

0.5 1 1.5 2 2.5 3

10

15

20

25

30

35

40 0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

0.9

1

τ [cycle]H

HG

HH

G

Molecules à 90°

●Un seul canal

red-blue delay (radians)

harm

onic

ord

er

90 deg, low I

0.5 1 1.5 2 2.5 3

10

15

20

25

30

35

40 0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

0.9

1

τ [cycle]

HH

G

Molecules à 0°

●Deux canaux

La mesure est sensible à un écart de 50 as entre les deux canaux d'ionisation

Saut de phase dans le signal

Résultats expérimentaux

Impulsions attosecondes sur plasmas

Applications des impulsions attosecondes

Spectroscopie optique extrêmement non-linéaire

Les impulsions attosecondes optiques sont bien contrôlées et caractérisées

Les expériences d'applications se multiplient dans divers domaines (physique atomique, moléculaire, solides)

La cohérence du rayonnement permet des mesures résolues en phase

Conclusions et perspectives

Les impulsions attosecondes optiques sont bien contrôlées et caractérisées

Les expériences d'applications se multiplient dans divers domaines (physique atomique, moléculaire, solides)

La cohérence du rayonnement permet des mesures résolues en phase

Les sources intenses ouvrent la voie à la physique non­linéaire attoseconde

La spectroscopie optique extrêmement non­linéaire connaît un fort essor

Les premières mesures de dynamiques moléculaires non­triviales sont très prometteuses

La spectroscopie attoseconde du trou ouvre de nombreuses perspectives théoriques et expérimentales (phase d'ionisation, migration de charges...)

Conclusions et perspectives

« Ce domaine pourrait révolutionner la physique et avoir des applications en ciblant la puissance des lasers à une vitesse inouïe. »

Sud Ouest

Equipe et collaborations

CELIA -BordeauxF.Catoire, E. Constant, A. Dubrouil, B. Fabre, A. Ferré, G. Geoffroy, C. Handschin, J. Higuet, O. Hort, Y. Mairesse, P. Martin, E. Mével, B. Pons, H. Ruf+ Laser Team: F. Burgy, D. Descamps C. Medina, and S. Petit

LCAR – ToulouseV. Blanchet, R. Cireasa, D. Staedter, N. Thiré

Weizmann Institute of Science – Rehovot, IsraëlN. Dudovich, D. Shafir, H. Soifer

Max Born Institute – BerlinA. Harvey, O. Smirnova, Z. Walters

Imperial College – LondonM. Ivanov

National Research Council of Canada - OttawaJ. Bertrand, P. Corkum, D. Villeneuve, H.J. Wörner

CEA/SPAM – SaclayP. Breger, A. Camper, B. Carré, S. Haessler, T. Ruchon, P. Salières

http://www.harmodyn.celia.u-bordeaux1.fr

LCPMR - ParisJ. Caillat, A. Maquet, R. Taieb