alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées

Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées

Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées

Le 17 juin 2005

Vincent Renard

Sous la direction de : Bruno LavorelOlivier Faucher

Laboratoire de Physique de l’Université de Bourgogne

Plan de l’exposéPlan de l’exposé

Introduction

Modèle, dynamique de l’alignement de molécules linéaires

Méthodes « tout optique »

•Dépolarisation•Défocalisation•Réseaux transitoires

Conclusions, perspectives

Introductioncontexte

Introductioncontexte

•Alignement moléculaire par impulsions laser

régime adiabatique

régime soudain

•Mesure de l’alignement: technique d’imagerie

technique optique

+

+P()

Introductionobjectifs

Introductionobjectifs

•Impulsions femtosecondes (~100 fs): excitation en régime soudain

•Molécules linéaires

•Techniques optiques résolues en temps

•Fournissent une information directement liée à <cos²>p o

mp e

Ep


Introduction





Modèle Hamiltonien d’interaction

Modèle Hamiltonien d’interaction

Hamiltonien

////

Polarisabilité moyenne

Anisotropie de polarisabilité

32//

//

Solutions de l’équation de Schrödinger:

0, ,)()(00

MJtctJ

fJfMJ

Interaction avec une impulsion non résonnante polarisée linéairement

22 cos)(21 t4

02

0 JDJB

Base des états propres: Harmoniques sphériques MJ,

J=0, 2, 4…M=0

0H

Transitions Raman

J0+2

J0-2

e

J0

Modèle simulations

Modèle simulations

Évolution en champ libre

tiEMJtct J

JfJMJ exp,)()( 0, 00

Rephasage du paquet d’ondes

Alignement et délocalisationpériodique

J=0, M=0

J=2,

M=

0

J=4,

M=

0

J=6,

M=

0

J=4, M=4

J=6,

M=

3

2,, MJMJ

I= 13 TW/cm2

Modèle description de l’alignement

Modèle description de l’alignement

2cos

000000

0

00

0

000000

,,

2

,

,

2,

.

,2

,,

2

cos2

)(cos)()(cos

MJ

JJJ

MJ

J

MJ

JMJ

J

MJ

JMJ

MJMJMJ

tcc

c

ttt

02

0 ,cos, MJMJ

02

0 ,2cos, MJMJ

Fréquences Raman:

Apparaît naturellement dans les observables des technique optiques

322 0 JBJ

Grandeur usuelle pour l’alignement

Modèle évolution temporelle

Modèle évolution temporelle

I=75 TW/cm²T=300 K

alignementalignement

Délocalisationplanaire

Délocalisationplanaire

31

20 21 22 23 24

0,30

0,33

0,36

<co

s²

>

délai (ps)

CO2


Introduction







• L’alignement modifie les propriétés optiques du milieu mesurées par une impulsion sonde de faible intensité

Biréfringence n=nz-nydépolarisation

Variation spatiale

nz=nz(r=0)-nz(r)

défocalisation

Modulation spatiale

Réseau d’indice

diffraction

•Point commun: toutes ces techniques fournissent une information directement liée à cos2


Introduction

Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires




Dépolarisationsignal

Dépolarisationsignal

Molécules alignées: Milieu anisotrope

31)(cos)( 2 tnntn yz

nz

ny

asignal etiEnitE

)exp(2

)( 0

Dépolarisation de l’impulsion sonde et analyse du signal

Détection

2/

2/

2Tdt

Tdtsignalsignal dtEI

2

2

3

1cos

pe

se

ae

Cellule statique ou jet moléculaireCO2 ou N2

P < 1 bar

Dépolarisationdispositif expérimentalDépolarisationdispositif expérimental

boxcar

CC

M ML

L BS

A P2P1

polarisations

M

MP2

PM

M

MA

P1

/2

Sép. Source laser

M

M=800nm=100fsf=20 HzE5mJ

Dépolarisationmolécules

Dépolarisationmolécules

CO2

B0=0,3902 cm-1

Tr=42,7 ps

Seuls les états J pairs sont peuplés

N2

B0=1,989 cm-1

Tr=8,38 ps

Les états J pairs sont deux fois plus peuplés que les états J impairs

=2,5210-40 C².m².J-1

=0,75410-40 C².m².J-1

Dépolarisationévolution et alignementDépolarisationévolution et alignement

sig

na

l (u

.arb

.)

délai pompe-sonde (ps)


sig

na

l (u

.arb

.)


sig

na

l (u

.arb

.)

Imoy=140 TW/cm²

Imoy=74 TW/cm²

Imoy=13 TW/cm²

- Lignes de base:Alignement permanent

- Transformation des transitoires

Dépolarisationévolution et alignementDépolarisationévolution et alignement

Ajustement avec la théorie

I=60TW/cm²

Ajustement avec la théorie

I=60TW/cm²

Extraction de la valeur <cos2>Extraction de la valeur <cos2>

0 5 10 15 20 25 30 35 40 45

0,0

0,5

1,0

1,5

sig

nal (u

.arb

.)


0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

<co

s2

>Paramètres: pression, température (fixées), amplitude (arbitraire)

Intensité (variable autour d’une valeur estimée) Ieff/Imoy =0,7

Imoy=74TW/cm²

PRL, 90, 153601 (2003), PRA, 70, 033420 (2004)

Dépolarisationsaturation

Dépolarisationsaturation

cos2=0,64

Alignement sur le troisième transitoire

Causes de la saturation:

- saturation de l’alignement

- ionisation des molécules

moyenne

50 100 150 200 250 300 350 400

20

40

60

80

100

120

140

160

180

200

I Th (T

W/c

m²)

Iexp

(TW/cm²)

Dépolarisationeffet de volume

Dépolarisationeffet de volume

20 40 60 80 100 120 140 160 180 2000,5

0,6

0,7

<co

s²>

intensité ITh

(TW/cm²)

Prise en compte du volume d’interaction dans le calculBut: améliorer l’ajustement de l’intensité

dttzrEdzrdrI

r tz sdszr

2

)(2

3

1cos),,(2)(

,

Journal of Physics B, accepté

-Prise compte de la saturation de l’alignement

-Comparaison directe de l’intensité expérimentale et de l’intensité théorique

DépolarisationDépolarisation

Avantages- efficace sur une large plage d’intensité

Inconvénients- sensible à la biréfringence des optiques


Introduction





Défocalisationgradient d’indice

Défocalisationgradient d’indice

•Basée sur la variation de l’indice de réfraction dans le volume

Impulsion gaussienne Gradient d’indice gaussien

dtnwn

fR

nl )(4 0

2

00

),(),0()(0 trntntn zzr

Lien avec l’alignement

31),0(cos2 t

n

r

Gradient d’indice positif

1

nr0(t)w0

n0

r

Gradient d’indice négatif

1

nr0(t)

Défocalisationeffet sur la propagation à grande distance

Défocalisationeffet sur la propagation à grande distance

Focalisation ou défocalisation

2

22

3

1cos

w

4

0

2

0

2

0

2

0

2

22 161)()(

wn

ndzwzw R

L

Modification du profil de la sonde

z petit

Défocalisation

z grand

nr00

nr00

Défocalisationdispositif

Défocalisationdispositif

L3L2L1 d

Impulsion sonde Ipr(t-)

Impulsion pompe Ipu(t)

Milieu moléculaire Beam

stop

masque

Caméra CCD ou PM

CC

2

220 3

1cosn

RS

0 5 10 15 20

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

sig

nal

(u

.arb

.)

délai pompe sonde (ps)

Défocalisationrésultats




0 5 10 15 20 25 30 35 40

0,0

0,2

0,4

0,6


sig

na

l(u

. a

.)

9 10 11 12 13

0,0

0,2

0,4

sig

nal

(u. a

.)

31 32 33 34

Iexp=54 TW/cm²

Isim=46 TW/cm²

20 21 22 23


0,2

0,3

0,4

0,5

<co

s2

>

Alignement au centre du faisceau

Optics Letters, 30, 70 (2005)

DéfocalisationDéfocalisation

Avantages- simple à mettre en œuvre - utilisable quelque soit la polarisation de la pompe

Inconvénients- limité à des intensités moyennes


Introduction





Réseaux transitoiresles types de réseaux

Réseaux transitoiresles types de réseaux

x

y

z

ykAEI y222

cos4

y

Ici2Ici

i

yxtot

e

ykxktiAE 1

0

exp

w0 pompe

Stokes

pk

Stok

Réseaux transitoiresdispositif

Réseaux transitoiresdispositif

PM

M

M

Stokespom

pe

sonde

cc

cc

P3P2

P1

/2

/2

S/J

L

L

boxcar

BF

Esonde

EStokes

Epompe

EStokes

Epompe

EsondeEsignal

d

Sp

Sép.

Source laser

Configuration folded boxcar

Réseaux transitoiresréseau d’intensité

Réseaux transitoiresréseau d’intensité

Intensité crête Ic= 4Iimp

Intensité moyenne Im~ Ic/4 = Iimp

0 10 20 30 40 50 60

0,0

0,7

1,4

délai pompes sonde (ps)

Sig

na

l (U

. A

rb.)

Iimp=19 TW/cm²Ithé=20TW/cm²

-2 0 2 4 6 8 10 12

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0


sign

al (U

. Arb

.)

Iimp=38TW/cm²

-2 0 2 4 6 8 10 12

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0


sig

na

l (U

. A

rb.)

Iimp=75 TW/cm² Ic=300 TW/cm²

Réseaux transitoiresréseau de polarisation

Réseaux transitoiresréseau de polarisation

Ici2Ici

2222220 cossin)(

4)( bbatHtHeff

Hamiltonien en polarisation elliptique

Dipôle induit

1)(sin2)(sin.)( 22 ttetE ARPsig

Polarisation elliptique: nouvelles transitions possiblesm=0, ±2

z’

y’x’

Stokes, signal

Pompe,sonde

xy

z

Ic= 2Iimp

Réseaux transitoiresréseau de polarisation: température

ambiante

Réseaux transitoiresréseau de polarisation: température

ambiante

0 10 20 30 40 500,0

0,4

0,8

1,2

sig

na

l (U

. A

rb)


0 10 20 30 40 50

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

sig

na

l (U

. A

rb)


0 10 20 30 40 500,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

sig

na

l (U

. A

rb)


très bien simulé

par2

2

3

1cos

quelque soit l’intensité

Ieff/Iimp < 1/2

Observable confirmée par des simulations numériques

Ieff= 15 TW/cm2

Ieff= 30 TW/cm2

Ieff= 55 TW/cm2

Iimp= 37 TW/cm²

Iimp= 78 TW/cm²

Iimp=135 TW/cm²

Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température


0 10 20 30 40

0,0

0,3

0,6

sig

na

l (U

.arb

)


0,2

0,3

0,4

0,5

<c

os

2 >

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

<c

os

2 >

0 10 20 30 400,0

0,4

0,8

sig

na

l (U

.arb

)


cos2=0,52

cos2=0,59

T=70K

Iimp=42 TW/cm²Ieff=20 TW/cm²

Iimp=55 TW/cm²Ieff=30 TW/cm²



0 10 20 30 40

0,0

0,2

0,4


sig

na

l (U

.arb

)

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

<c

os

2 >

cos2=0,65T=30K

0 10 20 30

0,00

0,05

0,10

0,15

0,20

0,25

après la pompeI=25TW/cm²

po

pu

lati

on

Etats rotationnels J

T=30Kavant la pompe

Décalage des populations important et création d’une large cohérence

Iimp=47 TW/cm²Ieff=25TW/cm²

Réseaux transitoiresRéseaux transitoires

Avantages-Sensibilité-Modulation de l’alignement moléculaire dans l’espace

Inconvénients-Trois faisceaux: mise en œuvre délicate


Introduction





ConclusionConclusion

Trois méthodes non intrusives

•Défocalisation

-Simple-Utilisable quelque soit la polarisation

- Efficace sur une plage d’intensité restreinte

•Réseaux transitoires

-sensibilité très importante

-difficulté de mise en oeuvre

•Dépolarisation

-Efficace jusqu’à des intensité très importantes

-Biréfringence des optiques

Perspectives Perspectives

- Application aux molécules asymétriques et aux polarisation elliptiques

- Étude de l’ionisation des molécules

- Optimisation et contrôle de l’alignement moléculaire

et les applications…

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