processus électroniques d'excitation et de relaxation

46
1 Processus électroniques d'excitation et de relaxation dans les solides diélectriques excités par des impulsions IR et XUV ultracourtes. THÈSE soutenue à L'UNIVERSITÉ BORDEAUX I ÉCOLE DOCTORALE DE SCIENCES PHYSIQUES ET DE L'INGÉNIEUR par Jérôme GAUDIN POUR OBTENIR LE GRADE DE DOCTEUR SPÉCIALITÉ : Laser & Matière Dense M. Gérald DUJARDIN Rapporteur M. Gérard JAMELOT Rapporteur M. Patrick MARTIN Directeur de Thèse M. Stéphane GUIZARD Responsable CEA M. Alexandre N. BOUZDINE M. Éric FREYSZ M. Sergey M. KLIMENTOV Membre Invité M. Andrei N. VASIL'EV Membre Invité Membres du Jury:

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THÈSE soutenue à L'UNIVERSITÉ BORDEAUX I ÉCOLE DOCTORALE DE SCIENCES PHYSIQUES ET DE L'INGÉNIEUR par Jérôme GAUDIN POUR OBTENIR LE GRADE DE DOCTEUR SPÉCIALITÉ : Laser & Matière Dense. Processus électroniques d'excitation et de relaxation - PowerPoint PPT Presentation

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Page 1: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

1

Processus électroniques d'excitation et de relaxation

dans les solides diélectriques excités par des impulsions IR et XUV ultracourtes.

THÈSE soutenue à

L'UNIVERSITÉ BORDEAUX IÉCOLE DOCTORALE DE SCIENCES PHYSIQUES ET DE L'INGÉNIEUR

par Jérôme GAUDINPOUR OBTENIR LE GRADE DE DOCTEUR

SPÉCIALITÉ : Laser & Matière Dense

M. Gérald DUJARDIN RapporteurM. Gérard JAMELOT RapporteurM. Patrick MARTIN Directeur de ThèseM. Stéphane GUIZARD Responsable CEAM. Alexandre N. BOUZDINEM. Éric FREYSZM. Sergey M. KLIMENTOV Membre InvitéM. Andrei N. VASIL'EV Membre Invité

Membres du Jury:

Page 2: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

2

800800 400400

énergie énergie de de

photonphotonlongueulongueur d’onder d’onde

IRIR visiblvisiblee

UV XUVUV XUV XX

1,551,55eVeV

nmnm

3,13,1 100100

éclairement (W/cm²) éclairement (W/cm²) nbre nbre de photons / unité de surfacede photons / unité de surface

LumièreLumière & Diélectrique

diélectriquediélectrique

Bande interdite Eg=largeur

Interaction à faible Interaction à faible éclairementéclairement

Bande de valence

Bande de conduction

hv

hv

Page 3: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

3

3,57.103,57.10 -10

-10 mm

Diélectriques

Largeur bande interdite - Eg

SiO2 9 eV

Al2O3 8,8 eV

CsI 6 eV

CeF3 10 eV (2p F->5d Ce)4,7 eV (4f Ce->5d Ce)

Diamant C 5,5 eV (indirect)7,7 eV (direct)

Maille cubique face Maille cubique face centrée du diamantcentrée du diamant

énergie

k

bande de conduction

bande de valence

Bande interdite

Eg

Réseau = N mailles Réseau = N mailles primitivesprimitives

Densité 10Densité 102121 atomes/cm atomes/cm33

Page 4: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

4

E

time

FWHM= 30.10-15 s = 30 fs

Puissance crète1012 W

50.10-15s50.10-15s

Impulsions

•ultra-courtes:

quelques dizaines de fs

•intenses:

jusqu’à 10OO TW/cm²

(1 Terra=1012)

Caractéristiques :

Technologie Ti:Sa – Amplification à dérive de fréquence (C.P.A.)

λ émission : 800 nm (1,55 eV photons)

énergie: qques mJ/impulsion

Laser Femtoseconde

Page 5: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

5

Interaction à fort éclairement

ee--

Bande de valence

Bande de conduction

A éclairement intense > 1 TW/cm²

interaction non linéaire menant à la création d’électrons chauds

(plusieurs eV -> qques 10aines d’eV)

défauts

Plasma

ablation

Page 6: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

6

interaction électron-phonon – recombinaison

Transfert d’énergie

au réseau

Processus électroniques dans les solidesProcessus électroniques dans les solides

Excitation et Relaxation Excitation et Relaxation

absorption

1fs

Absorption de l’énergie: excitation des électrons

Relaxation rapide

1ps

Collisions inélastiques électron/électron => excitation d’électrons secondaires

temps

Page 7: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

7

CONDUCTION BAND

Bande de conduction

             ph

h h

 e e

               ph

Thermalisationpar les phonons

h Vk + ph

10–16 s 10–14 s 10–12 s 10–10 s 10–8 s temps

e–e inelastique

Eg

2Eg

0

Ev

Recombination

En

ergie d’électron

En

ergie de

trouDynamique de relaxation dans les isolantsDynamique de relaxation dans les isolants

Processus atomiques

désorption, localisation, défauts

Ionisation

e ee

h

e

h

h h

100 as 1 fs 1 ps 1 ns

piégeage

“Diagram of Vasil’ev”

Page 8: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

8

éléments mesurables

- électrons

- photons

- atomes

Techniques

- photoémission (simple et résolue en temps)

- photoconductivité

- luminescence (résolue en temps)

- spectroscopie de masse

Moyens expérimentaux mis en oeuvre

Page 9: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

9

PLAN

Introduction

I / Processus d’excitation : photoémission lors de l’interaction diélectrique/impulsion IR fs intense

II/ Processus de relaxationa/ Photoémission résolue en tempsb/ Photoconductivité

Conclusion et Perspectives

Page 10: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

10

Excitation électronique par une impulsion laser fs IR Excitation électronique par une impulsion laser fs IR

Etude des processus d’excitation:

comment est absorbée l’énergie laser?

chauffages des électrons: collision électron-photon-phonon

Montage expérimental:

Laser kHz CELIA focalisé 45° d’incidence

0,1 à 10 TW/cm² << seuil claquage

Spectromètre de photoémission

hémisphérique CLAM.

phononphonon

ph

oto

np

hoto

n

Photoémission = répartition en énergie des électrons excités = trace directe des processus d’excitation

Page 11: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

11

Spectres mesurés*Spectres mesurés*

*Belsky et al. , Europhys. Let. 67, 301 (2004)

** Paulus et al, PRL 72, 2851 (1994)

10 20 30 40

Signa

l Ph

otoé

mission

(u.

a.)

1 1.

5 2

2.5

3 3.

5

Eclaireme

nt (T

W/cm2 )

E (eV)

SiOSiO22

Pour tous les matériaux:

- un plateau s’étendant sur plus de 30 eV

soit 20 photons (hv =1,55 eV)

- population d’électrons chauds croit linéairement

Atomes (Ar)**: 66 -> 440 TW/cm2

Pour tous les matériaux:

- un plateau s’étendant sur plus de 30 eV

soit 20 photons (hv =1,55 eV)

Pour tous les matériaux:

- un plateau s’étendant sur plus de 30 eV

soit 20 photons (hv =1,55 eV)

- population d’électrons chauds croit linéairement

- spécifique aux solides

Pour tous les matériaux:

10 20 30 40

Signa

l Ph

otoé

mission

(u.

a.)

1 1.

5 2

2.5

3 3.

5

Eclaireme

nt (T

W/cm2 )

E (eV)

0 5 10 15 201E-4

1E-3

0,01

0,1

1

Sig

nal P

hoto

émis

sion

(u.

a.)

E (eV)60 μJ -> 2 TW/cm²

Page 12: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

12

Modèle actuel: chauffage par collision électron/photon/phonon

Modèle actuel: chauffage par collision électron/photon/phonon

*Arnold and Cartier, PRB 46, 15102 (1992)

Monte-Carlo: évolution spatiale et en énergie d’un électron pendant et après l’impulsion laser

Prise en compte:

- des collisions e-/phonons (acoustiques et optiques)

- ionisation par impact

- e-/photons/phonons.

Conditions initiales: 0< E < 1 eV, 0 < z < 50 nm

Structure électronique: 1 bande de conduction parabolique isotrope

Calcul sur 104 électrons

Page 13: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

13

1 2 3 4 5 6 71

10

100

1000 3 TW/cm²

PE

(c

ou

ps

)

E (eV)

1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5 4,01

10

100

10001 TW/cm²

PE

(co

ups)

E (eV)

3 eV 5,5 eV

SiOSiO22

Modèle actuel: chauffage par collision électron/photon/phonon

Modèle actuel: chauffage par collision électron/photon/phonon

Conclusion: impossible de reproduire Conclusion: impossible de reproduire les spectres avec comme seul les spectres avec comme seul

mécanisme le chauffage mécanisme le chauffage électron/photon/phononélectron/photon/phonon

Page 14: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

14

Modèle multi-branches paraboliquesModèle multi-branches paraboliques

*Vasil’ev et al., PRB 60(8), 5340 (1999)

-4x1010 -3x1010 -2x1010 -1x1010 0 1x1010 2x1010 3x1010 4x1010

0

2

4

6

8

10

E (

eV)

k (m-1)

-4x1010 -3x1010 -2x1010 -1x1010 0 1x1010 2x1010 3x1010 4x1010

0

2

4

6

8

10

E (

eV)

k (m-1)

0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,50

2

4

6

8

10

12

E (

eV)

k (2/a)

3

2

1

On considère une structure électronique périodique* telle que:

B.N. Yatsenko, H.Bachau, A.N. Vasil’ev

Les transitions directes interbranches multiphotoniques peuvent être prises en compte.

1ère approche: ionisation multiphotonique de Keldysh

3 T

w / cm

²

3 T

w / cm

²

2.5

2.5221

.51.5110.5

0.5

Page 15: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

15

Equation de Schrödinger dépendante du tempsEquation de Schrödinger dépendante du tempsEquation de Schrödinger dépendante du tempsEquation de Schrödinger dépendante du temps

*Yatsenko et al., Phys. Stat. Sol. (c) 2, 240 (2005)

Résolution de l’équation de Schrödinger dépendante du temps pour un électron dans le potentiel MPBB: prise en compte des « effets dynamiques »

B.N. Yatsenko, H.Bachau, A.N. Vasil’ev

1D1D

Pro

babili

té d

e t

ransi

tion

E

(eV

)

1 TW/cm²

2 TW/cm²

5 TW/cm²

3D3D

Pro

babili

té d

e t

ransi

tion

Élargissement des bandes

Apparition de nouvelles transitions

Structure 3D: possibilités de transitions plus nombreuses*

1 photon

2 photons3 photons

1,3 et 10 TW/cm²

Page 16: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

16

Conclusion Conclusion Conclusion Conclusion

Transitions directes interbranches multiphotoniques

processus MAJORITAIRE pour le processus MAJORITAIRE pour le chauffage des électronschauffage des électrons

Mise en évidence expérimentale et théorique

Influence sur les modèles de claquage optique

Page 17: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

17

Limites du modèleLimites du modèleLimites du modèleLimites du modèle

Importance du processus initial d’ionisation: change l’efficacité du chauffage

Compétition avec les processus de relaxation entraine une saturation pour les éclairements les plus forts

0,125 -> 1 TW/cm²

1,5 TW/cm²

0,6 TW/cm²CeF3

Page 18: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

18

PLANIntroduction

I / Processus d’excitation : photoémission lors de l’interaction diélectrique/impulsion IR fs intense

II/ Processus de relaxation

a/ Photoémission résolue en temps

b/ Photoconductivité

Conclusion et Perspectives

Page 19: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

19

Etude des processus de relaxationEtude des processus de relaxation

Utilisation des Harmoniques d’ordres élevés = excitation directe des électrons = contrôle de

l’énergie d’excitationB.V.

B.C.

Photoémission résolue en tempsexpériences « pompe/sonde » 2

couleurs=

mesure des temps de vie pour 1 énergie

Page 20: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

20

Expériences pompe/sonde à 2 couleursExpériences pompe/sonde à 2 couleurs

temps

V.B.

C.B.

pom

pe

t0

EK

EMEASURE

t2

EK

< < t1

EK

hv=30 to 50 eV

hv=1.5 eV

Population d’électrons excités

Spectre de photoémission mesuré

Page 21: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

21

Montage expérimentalMontage expérimental

ligne IR (sonde) déplacement 0,1 µmligne IR (sonde) déplacement 0,1 µm

délai délai ττ

+ spectromètre de photoélectron CLAM+ spectromètre de photoélectron CLAM

Ligne Ligne harmoniqueharmonique

Résolution temporelle: 600 fsRésolution temporelle: 600 fs

Page 22: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

22

Cinétiques mesuréesCinétiques mesurées CeF3

E (eV)

25 30 35 40 45

(ps)

-10 0 10 20 30 40 50

Sig

nal PE (

u.a

.)

Page 23: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

23

Cinétiques mesuréesCinétiques mesurées SiO2

(ps)

E (eV)0 20 40 60 80 100

Sig

nal PE (

u.a

.)

Sig

nal PE (

u.a

.)

P

Page 24: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

24

Cinétiques mesuréesCinétiques mesurées CsI

(ps)E (eV)

-10 0 10 20 30 40

Sig

nal PE (

u.a

.)

Sig

nal PE (

u.a

.)

Page 25: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

25

Temps de décroissance Temps de décroissance

* Keldysh, Sov.Phys.JETP 37,509 (1960)** Gaudin et al., Las.Phys.Lett. 1–5 (2005) in press

30 32 34 36 38 40 42 44 460

5

10

15

20

25

30

35

40

Te

mp

s (

ps

)

E (eV)

SiO2 CsI CeF3 Al2O3

E (eV)

τ (

fs)

0.1

1diamond

10 20 30 40 50

- A partir de Keldysh* on estime le taux de collision @ 10 eV est de 6 fs-1 -> 0,15 fs

- Calcul temps de vie** pour E > ES

(V. Olevano, Théorie LSI)

Page 26: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

26

ConclusionConclusion

• sonde non linéaire: sonde non linéaire:

•état de basse état de basse énergieénergie

Ec

0 fs ps

10 eV

20 eV

30 eV

0 eV

émission

BC

40 eV

temps

BIrecombinaison

hv p

om

pe

N h

v s

on

de

Eg

Relaxation rapide par ionisation par impact sub fs

Relaxation lente par phonon

BV

BC

25 30 35 40 45

P+S à différents délais S seule P seule P+S délai 0

+ 10 ps

sign

al P

E (

u.a.

)

E (eV)

+ 7 ps

+ 3 ps

Page 27: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

27

PLANIntroduction

I / Processus d’excitation : photoémission lors de l’interaction diélectrique/impulsion IR fs intense

II/ Processus de relaxation

a/ Photoémission résolue en temps

b/ Photoconductivité: collision inélastique électron/électron

Conclusion et Perspectives

Page 28: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

28

Collision inélastique électron/électron Collision inélastique électron/électron

V.B.

C.B.

2 électrons

V.B.

C.B.

4 électrons

Nombre d’électrons excités dans le matériau permet d’évaluer l’efficacité de la relaxation induit par les

collisions inélastiques

V.B.

C.B.

3 électrons

ESEUIL

1

2

Page 29: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

29

Photoconductivité Photoconductivité

INTERETS:

- observation directe du nombre d’électrons excités (1aires et 2aires)- sensibilité jusqu’à 107 e-/cm3

General Physics Institut

NRL

UeU pc

2

0

: mobilité: facteur géométriqueL: distance interélectrodesUo: amplitude du créneau HTN: nombre de porteurs

S.M. Klimentov

B. Carré

+ gpe Attoélectrodesélectrodes

CristalCristal

S.V.GARNOV et al., JETP 67(3),600 (1988)

Page 30: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

30

Montage expérimental Montage expérimental

50 60 70 80 90 100 110 120 130 140 150-0,005

0,000

0,005

0,010

0,015

0,020

0,025

0,030

PC

(V

olt)

time (ns)

Laser LUCA:50 fs – 50 mJ – 20 Hz – Ti:Sa

Harmoniques « grand volume »:Jet pulsé - Xénon Harmoniques 9->19, hv=14 ->30 eV

Echantillons:diamant naturel II a diamant synthétique CVD

échantillon

Électrode HT

signal

Temps (ns)

Page 31: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

31

Dépendance PC nombre de photons Dépendance PC nombre de photons

PMphotons UR

RN

)1(

1E-3 0.01 0.1 1

1E-3

0.01

PC

sig

na

l (V

)

PM signal (V)

PM

Normalisation des dépendances en fonction de la réflectivité de l’échantillon

5 10 15 20 25 300

10

20

30

40

50

60

70

0

5

10

15

20

R (

%)

heV

CVD DN

R (

%)

R = coef. de réflexion

= sensibilité PM

1e-3 0,01 0,1 1

PC

1e-3

0,01

PM

Page 32: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

32

Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact

CVD

Observations:

- croissance du signal pour les harmoniques 9 (hv=13.95 eV) à 13 (hv=20.15 eV)- saturation ou diminution pour les harmoniques plus hautes hv > 20 eV

II a

Page 33: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

33

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0

1

2

3

4

5

E (eV)

Ele

ctro

n 2

aire /

ele

ctro

n 1

aire

Ordre Harmonique

Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact

Es=5,5 eV

B.V.

B.C.

1

2

1

32

Es2=11 eV

Es3=16,5 eV

Es4=21 eV

1Excitation à partir du haut de la

bande de valence

Page 34: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

34

Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact

9 11 13 15 17

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35

0,005

0,010

0,015

0,020

1

2

3

E (eV)si

gn

al P

C (

V)

ordre harmonique

R Pace R mesuré

Page 35: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

35

nmnm

Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact Evolution de l’efficacité de l’ionisation par impact

Plusieurs hypothèses:- augmentation du rendement de la photoémission

- mécanisme de relaxation plus efficace à partir de 20 eV: plasmon, création de défaut (lacune) = pas avant E>30 eV

- effet de la structure électronique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0

1

2

3

4

5

E (eV)

Ele

ctro

n 2ai

re /

elec

tron

1ai

re

Ordre Harmonique

Page 36: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

36

Modélisation Monte-Carlo Modélisation Monte-Carlo

évolution d’1 électron et comptabilisation du nombre d’électrons secondaires induits = reproduction des courbes de PC.

Prise en compte des conditions initiales : densité d’état bande de valence et « trou » dans la bande de conduction

densité d’état

-25 -20-15-10 -5 0 5 10 15 20 25 30 35 400,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

bande de conduction

DO

S (

u.a

.)

E (eV)

bande de valence

1 1 = largeur 1ère

bande de conduction

2 2 = largeur 2nde bande

interdite

Page 37: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

37

Résultats Monte-Carlo Résultats Monte-Carlo

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

2,2

E (eV)

gap =0 eV (s = 10 eV)

Ele

ctr

on

2ai

re /

ele

ctr

on

1ai

re

Ordre Harmonique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

2,2

E (eV)

gap =0 eV (s = 10 eV)

Ele

ctr

on

2ai

re /

ele

ctr

on

1ai

re

Ordre Harmonique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

2,2

E (eV)

gap =0 eV (s = 10 eV)

Ele

ctr

on

2ai

re /

ele

ctr

on

1ai

re

Ordre Harmonique

Largeur de la 2nde bande:

0246 eV

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

2,2

E (eV)

Ele

ctr

on

2ai

re /

ele

ctr

on

1ai

re

Ordre Harmonique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

Ele

ctro

n 2

air

e /

ele

ctro

n 1

air

e

E (eV)

gap = 5 eV (s = 11 eV)

Ordre Harmonique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

Ele

ctro

n 2

air

e /

ele

ctro

n 1

air

e

E (eV)

gap = 5 eV (s = 9 eV) gap = 5 eV (s = 11 eV)

Ordre Harmonique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

Ele

ctro

n 2

air

e /

ele

ctro

n 1

air

e

E (eV)

gap = 5 eV (s = 9 eV) gap = 5 eV (s = 11 eV) gap = 5 eV (s = 13 eV)

Ordre Harmonique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

Ele

ctro

n 2

air

e /

ele

ctro

n 1

air

e

E (eV)

gap = 5 eV (s = 9 eV) gap = 5 eV (s = 11 eV) gap = 5 eV (s = 13 eV) gap = 5 eV (s = 15 eV)

Ordre Harmonique

9 11 13 15 17 19

13,95 17,05 20,15 23,25 26,35 29,45

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

Ele

ctro

n 2

air

e /

ele

ctro

n 1

air

e

E (eV)

gap = 5 eV (s = 9 eV) gap = 5 eV (s = 11 eV) gap = 5 eV (s = 13 eV) gap = 5 eV (s = 15 eV) gap = 5 eV (s = 17 eV)

Ordre Harmonique

-25 -20-15-10 -5 0 5 10 15 20 25 30 35 400,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

bande de conduction

DO

S (

u.a

.)

E (eV)

bande de valence

22==

22

11

Largeur de la 1ère bande de conduction :

1191

3eV

11== 1517

Page 38: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

38

Conclusion Conclusion

Les simulations montrent un effet sur le nombre d’électrons 2aires produits

Prise en compte de la conservation en k

Présence d’une seconde bande interdite dans la BC

Les conditions de relaxation pour une excitation XUV directe dépendent donc des conditions initiales d’excitation (E photon)

Page 39: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

39

CONCLUSION

- Nouveaux mécanismes de chauffage des électrons par laser fs intense: transitions directes interbranches

- relaxation ps des électrons pour E<Es: domaine extrèmement complexe et encore peu exploré

- mise en évidence expérimentale d’une 2nde bande interdite dans la structure électronique du diamant.

Page 40: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

40

PERSPECTIVES

PC avec des photons de plus hautes énergies (2nd gap et effet plasmon)

Source XUV

E (eV)τ (

fs)

0.1

1diamond

10 20 30 40 50

PLASMON

Page 41: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

41

PERSPECTIVES

Expériences de photoémission résolues en temps avec 100 fs de résolution

Source VUV proche fs

Ec

0 fs ps

10 eV

20 eV

30 eV

0 eV

émission

BC

40 eV

temps

BIrecombinaison

hv p

om

pe

N h

v s

on

de

Eg

BV

BC

0 eV

Ec

0 fs ps

5 eV

10 eV

15 eV

émission

BC

20 eV

temps

BIrecombinaisonh

v p

om

pe

N h

v s

on

de

Eg

BV

BC

Page 42: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

42

PERSPECTIVES

luminescence résolue en temps = effet de densité

nouvelles sources ultrabrèves > 1019 e-/cm-3

1ers résultats sur LEL : accélérations des cinétiques de relaxation avec l’augmentation de la densité

Test avec le rayonnement HOH

Page 43: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

43

FIN

Page 44: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

44

Publications:Publications:

•““Time resolved two-colour VUV-IR photoemission in wide band gap Time resolved two-colour VUV-IR photoemission in wide band gap dielectrics” dielectrics” Phys.Stat.Sol.(c) 2 (1), 223 (2005)Phys.Stat.Sol.(c) 2 (1), 223 (2005)

•““PLasmon Channels in the electronic relaxation of diamond under high-PLasmon Channels in the electronic relaxation of diamond under high-order harmonics femtosecond irradiation” order harmonics femtosecond irradiation” Laser Phys. Lett. 1-5, DOI Laser Phys. Lett. 1-5, DOI 10.1002 (2005)10.1002 (2005) •““Creation of high energy electronic excitations in inorganic insulators by Creation of high energy electronic excitations in inorganic insulators by intense femtosecond laser pulses” intense femtosecond laser pulses” Phys. Stat. Sol. (c), in pressPhys. Stat. Sol. (c), in press

•““Observation of high energy photoelectrons from solids at moderate Observation of high energy photoelectrons from solids at moderate laser intensity”laser intensity” Appl. Phys. B 78 (7-8),989 (2004) Appl. Phys. B 78 (7-8),989 (2004)

•““Photoconductivity and photoemission studies of diamond irradiated by Photoconductivity and photoemission studies of diamond irradiated by ultrashort VUV pulses”ultrashort VUV pulses” Appl. Phys. B 78 (7-8),1001 (2004) Appl. Phys. B 78 (7-8),1001 (2004)

““Femtosecond laser ablation of transparent dielectrics: measurement Femtosecond laser ablation of transparent dielectrics: measurement and modelisation of crater profiles”and modelisation of crater profiles” Appl. Surf. Sci. 186, 304 (2001). Appl. Surf. Sci. 186, 304 (2001).

Page 45: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

45

Problèmes ExpérimentauxProblèmes ExpérimentauxProblèmes ExpérimentauxProblèmes Expérimentaux

2 main problems:

1. Surface charging (emitted charges are not replaced) => charge buildup at the surface of the sample => shift of the spectrum

2. Space charge: charges in the « flying » packet induce a modification of the photoemitted spectrum ( random shift and broadening)

2 main problems:

1. Surface charging (emitted charges are not replaced) => charge buildup at the surface of the sample => shift of the spectrum

2. Space charge: charges in the « flying » packet induce a modification of the photoemitted spectrum ( random shift and broadening)

Solutions:Solutions:- Sample heating (ionic enhanced conductivity + - Sample heating (ionic enhanced conductivity +

detrapping of electrons)detrapping of electrons)- Electron gun to compensate the emitted electrons if - Electron gun to compensate the emitted electrons if

heating is not enough efficientheating is not enough efficient- Lower as far as possible the number of emitted electrons- Lower as far as possible the number of emitted electrons

Solutions:Solutions:- Sample heating (ionic enhanced conductivity + - Sample heating (ionic enhanced conductivity +

detrapping of electrons)detrapping of electrons)- Electron gun to compensate the emitted electrons if - Electron gun to compensate the emitted electrons if

heating is not enough efficientheating is not enough efficient- Lower as far as possible the number of emitted electrons- Lower as far as possible the number of emitted electrons

0

200

400

600

800

1000

1200

1400

15 20 25 30 35 40

Harmonique seuleHarm. + canon électrons

sig

nal photoéle

ctrons (

com

ptes/sec.)

énergie cinétique (eV.)

Al2O3Spe+-Canon.QPC080302(4/8)

Emax = hv (39eV) – Egap (9eV) + shift spectro (5eV) =35eVEmax = hv (39eV) – Egap (9eV) + shift spectro (5eV) =35eV

Page 46: Processus électroniques d'excitation et de relaxation

46

600 fs

-1.5 -1 -0.5 0 0.5 1 1.5

-SiO2

Ph

oto

em

issi

on

sig

nal

pump- probe delay (ps)

résolution temporelle = 600 fs limitation due à l’utilisation d’un réseau de diffraction

Artefact expérimental ?Artefact expérimental ?

600fs600fs

Problème de charge d’espace et de surface:

- chauffage de l’échantillon

-utilisation d’un canon à électron pour compenser la charge émise