MÉTROLOGIE DE DÉBIT D’ÉMISSION DE SOURCES NEUTRONIQUES AU

LNHB

Philippe Cassette, Florestan Ogheard, Cheick Thiam, C. Bobin

Laboratoire National Henri Becquerel

2l

LNHB JU2013

Mesurande : Débit d’émission neutronique sous 4 sr (unité : s-1)

… et anisotropie d’émission Sources concernées :• (,n) : AmBe, PuBe, RaBe…• fission spontanée : 252Cf, 242Cm…• mixtes : 244CmBe…• (,n) : PuBe…

Gamme de mesure :• de 105 à quelques 109 s-1

Incertitude-type cible :• environ 1 %

Sources de neutrons

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LNHB JU2013

• LNE-IRSN : flux et en anisotropie de sources de 252Cf et AmBe utilisées dans des installations d’irradiation (faisceaux ou empilements étalons)

• CEA/SPR : sources AmBe utilisées pour l’étalonnage d’appareils de radioprotection

• CEA/DTSI : sources neutroniques utilisées pour les contrôles sur site (bâtiments de la marine nationale)

• EADS/SODERN : étalonnage régulier de sources neutroniques de référence pour l’étalonnage de détecteurs de neutrons (besoin propre SODERN et détecteurs CEA/DAM)

• QSA Global : étalonnage de sources neutroniques AmBe et 252Cf (marché français, espagnol et prospection pétrolière)

• CEA/DEN/Marcoule : étalonnage de sources de démarrage de réacteurs embarqués (CmBe)

Besoins d’étalonnage en France

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LNHB JU2013

Pompe

solution de MnSO4

Système de mesured’activité de 56Mn

Source deneutrons

Principe de mesure

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LNHB JU2013

0 10 20 30 40 50

0

10

20

30

40

50

60

Temps (h)

Retrait source

Introduction source

Production 56Mn par capture radiative

Disparition de 56Mn par désintégration radioactive

Saturation :=

Act

ivité

56M

n

Saturation

Activité 56Mn constante

MnnMn 560

55

Cinétique d’activation du bain

6l

LNHB JU2013

: nombre de neutrons émis par unité de temps dans un angle solide de 4 sr

RAsat

mesuré

calculé : débit d’émission sous 4 sr, s-1

Asat : activité du bain en 56Mn à saturation, BqR : rendement du bain (probabilité de création d’un atome de 56Mn par neutron)

2

2

2

2

Ru

A

uu R

eq

Aeq

Débit d’émission

Incertitude relative

7l

LNHB JU2013

Exemple d’une source X3 AmBe

Hydrogène ~ 51%

Manganèse ~ 41% Soufre (n,) ~ 2%

Fuites du bain ~ 1,5%

Source ~ 2%

Oxygène et soufre (n,p) (n,) ~ 3%

Interaction des neutrons avec le bain

Probabilités d’interaction

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LNHB JU2013

• Rénovation de l’installation de mesure en 2007-2009

• Thèse de Florestan Ogheard, 2010-2012 :

• Développement d’un système de mesure directe en ligne d’activité de 56Mn permettant de supprimer l’étalonnage du bain

• Comparaison de calculs de rendement du bain avec plusieurs codes de calcul stochastique (MCNPX, FLUKA, GEANT4)

Développements récents

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LNHB JU2013

Le bain de manganèse au LPRI, ca. fin du XXe siècle

Avant…

10l

LNHB JU2013

Schéma de la nouvelle installation de mesure

Maintenant

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LNHB JU2013

Face avant de l’enceinte de radioprotection

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LNHB JU2013

Vue interne de la cellule de mesure

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LNHB JU2013

Mesure d’une source CmBe

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LNHB JU2013

• Modélisation optimale de la source : source volumique (composition d’un ensemble de sources ponctuelles émettant un spectre ISO 8529-1)

• Modélisation détaillée de l’ensemble de mesure (source, porte source, sphère, structures internes, cellule…)

Calcul du rendement du bain (1/4)

Rendement : probabilité moyenne de création d’un atome de 56Mn par neutron

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LNHB JU2013

• Choix des bibliothèques de sections efficaces d’interaction neutron-matière

Étude bibliographique, évaluation des données (critères : traçabilité et validations expérimentales)Bibliothèque retenue : ENDF/B VII-0

Problème majeur subsistant sur les sections efficaces de l’oxygène

Biais de 0,5 % pour le calcul du rendement du bain de manganèse (problème déjà identifié et discuté en réunion CCRI(III) pour la comparaison internationale de mesure de source AmBe)

101E-4

1E-3

0.01

0.1

1

3

ENDF/B-VI Saclay 1973Se

ctio

n ef

ficac

e m

icro

scop

ique

(bar

ns)

Energie (MeV)4 5 6 7 8 9 11 12

Calcul du rendement du bain (2/4)

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LNHB JU2013

Comparaisons des résultats de MCNPX, FLUKA et GEANT4 pour un même jeu de données (géométrie, sources, sections efficaces)

Code Mn H

MCNPX 42,72 (1) 51,00 (1)

GEANT4 45,25 (2) 48,66 (2)

FLUKA 43,47 (7) 51,92 (7)

Probabilité d’interaction (%) des neutrons avec les éléments du bain(les incertitudes sont les fluctuations statistiques du calcul)

Calcul du rendement du bain (3/4)

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LNHB JU2013

1. Problème de sections efficaces de l’oxygène (biais 0,5 % selon bibliothèques)

2. Biais non expliqués entre MCNPX et FLUKA (jusqu’à 1,8 % sur le rendement du bain)

Le code MCNPX est le standard utilisé par les laboratoires appliquant la méthode du bain de manganèse

Si tous les participants d’une comparaison internationale utilisent MCNPX et ne considèrent pas le problème des sections efficaces de l’oxygène (comme pour comparaison CCRI(III) K9 AmBe1)… un bon consensus peut être obtenu !

On peut cependant penser qu’une validation expérimentale des calculs est souhaitable…

Calcul du rendement du bain (4/4)

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LNHB JU2013

Difficultés de mesure des neutrons

• Particule non directement ionisante

• Particule très « diffusante »

• Très large gamme d’énergie des neutrons émis par les sources (de quelques meV à une dizaine de MeV)

• Appareils de mesure étalonnés avec des sources de référence… en général étalonnées par la méthode du bain de manganèse !

Mn bath (AmBe) volume source(emission spectrum)

Energy / MeV

10-3 10-2 10-1 100 101

ln

E

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

(AmBe) ISO 8529 ref. spec.(AmBe) emission spectrum

Validation expérimentale (1/3)

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LNHB JU2013

Validation expérimentale (2/3)

1e approche proposée dans la thèse de F. Ogheard, mesures relatives :

• 2 sources de neutrons 1 et 2• 2 géométries de mesure avec rendements calculés R1 et R2

1,1

1,11 R

A

2,1

2,11 R

A

1,2

1,22 R

A

2,2

2,22 R

A

2,2

1,2

2,2

1,2

2,1

1,1

2,1

1,1

RR

AA

etRR

AA

Si la modélisation est correcte, ces équations doivent être vérifiées, aux incertitudes près

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LNHB JU2013

Validation expérimentale (3/3)

2e approche proposée : spectrométrie gamma :

Idée : utiliser la signature gamma des réactions (n,) avec Mn et H… en partant du principe qu’il est plus facile de mesurer des photons que des neutrons.

H (2,2 MeV)

Mn (7,3 MeV)

Problèmes associés : • Rayonnement de haute énergie, inhabituel en spectrométrie gamma• Étalonnage des détecteurs • Effets parasites des diffusions, nécessité de forte collimation du détecteur.

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LNHB JU2013

Mesure d’activité de 56Mn

Pompe

solution de MnSO4

DétecteurNaI

Source deneutrons

Méthode classique nécessitant un étalonnage

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LNHB JU2013

Irradiation en réacteur d’une cible de manganèse Dissolution en milieu sulfurique

Dilution quantitative

Fabrication de sources solides

Mesure d’activité massique par

coïncidences 4

Ajout quantitatif au bain de manganèse

Mesure du taux de comptage d’un détecteur

NaI(Tl)

Rendement du bain : activité en 56Mn en fonction du taux

de comptage (847 keV)

Étalonnage du détecteur NaI

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LNHB JU2013

Pompe

solution de MnSO4

Détecteur56Mn

Source deneutrons

NouveauDétecteur

Cerenkov-γ

Nouvelle méthode, mesure primaire en ligne de 56Mn

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LNHB JU2013

Mesure en ligne d’activité en 56Mn

Intérêt : supprimer la phase d’étalonnage du bain avec une source de 56Mn de forte activité, avec les problèmes de mesure, de radioprotection et de disponibilité de moyens d’irradiation associés)

Détecteur Cerenkov-gamma installé sur la boucle de mesure

Boucle

Détecteur

photomultiplicateurs

Cellule de mesure

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LNHB JU2013

56Mn décroit par transition - suivie par une désexcitation

Lumière Cerenkov détectée par 2 photomultiplicateurs en coïncidence

Détecteur NaI(Tl)

Coïncidences 4Cerenkov-

N

NNc

ANANAN

c

Si les comptages sont indépendants

cNNN

A

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LNHB JU2013

56Mn décroit par transition - suivie par une désexcitation

Lumière Cerenkov détectée par 2 photomultiplicateurs en coïncidence

Détecteur NaI(Tl)

Coïncidences 4Cerenkov-

N

NNc

Si la voie bêta détecte aussi un peu de rayonnement gamma

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LNHB JU2013

L’offre d’étalonnage LNHB

Débit d’émission sous sr de sources neutroniques utilisant des radioéléments

• Sources AmBe, 252Cf, 244CmBe, PuBe, RaBe…• Gamme de mesure : de 105 à quelques 109 s-1

• Incertitude-type relative de 1 % à 2 % (limitée par celle des sections efficaces et par la modélisation Monte Carlo)

• Anisotropie d’émission relative

Développements futurs (si besoin) : extension du bas de la gamme de mesure (système de mesure secondaire utilisant un bain d’eau et des compteurs 3He)

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LNHB JU2013

COFRAC or not COFRAC ?

Le LNHB choisit son périmètre d’accréditation (portée flexible)

Compte tenu de la réfection récente de l’installation, le LNHB a choisi d’attendre une participation à une comparaison internationale pour inclure la mesure de débit d’émission de sources neutroniques dans sa portée :• Comparaison bilatérale prévue avec NPL (252Cf )• Comparaison internationale en cours (CCRI(III) K9 AmBe2)… en attente de solution des problèmes de transport (agrément de conteneurs par ASN)

Le contrôle de l’installation de mesure est aussi fondé sur l’utilisation de sources de constance AmBe. L’obligation de remplacement de sources scellées imposée par l’ASN (exception française) met en péril ce contrôle…

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LNHB JU2013

Publications

F. Ogheard and P. Cassette. Development of a Cerenkov-Gamma coincidences detector for online primary activity measurement of 56Mn and its application to a manganese bath facility for neutron source standardization, , Symposium on Radiation Measurements and Applications, Ann Arbor, Michigan, USA (2009).

F. Ogheard and P. Cassette. Development of a Cerenkov-Gamma Coincidence detector for online primary activity measurement of 56Mn. Advances in Liquid Scintillation Counting, Paris, France (2010).

F. Ogheard, J. L. Chartier et P. Cassette. Monte-Carlo simulations of the new LNHB manganese bath facility. Applied Radiation and Isotopes, 70:794–801, (2012).

F. Ogheard, P. Cassette . Gamma Coincidence Detector for the Direct Activity Measurement of 56MnConference SORMA WEST 2012, Oakland, California, USA (2012).

F. Ogheard. Développement d'un système de mesure directe du débit d'émission de sources neutroniques. Thèse de doctorat, Université Paris XI (2012). http://tel.archives-ouvertes.fr/index.php?halsid=f2qm4gs9fbd5qi0t5gbaleppu1&view_this_doc=tel-00740509&version=1

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LNHB JU2013

Conclusions et perspectives

Après une réfection de l’installation et une étude de fond sur la méthode de mesurage, le LNHB étalonne les sources neutroniques utilisant des radio-isotopes, en termes de débit d’émission sous 4 sr et d’anisotropie relative

Le budget d’incertitude actuel est dominé par l’incertitude de calcul Monte Carlo, l’incertitude des sections efficaces et l’incertitude sur la mesure en ligne de 56Mn

Les comparaisons internationales permettront de vérifier la cohérence des résultats avec ceux obtenus par d’autres laboratoires (mais ne permettront pas la validation du modèle de calcul qui est utilisé par tous)

Des études sont en cours pour :• la validation expérimentale du modèle de calcul Monte Carlo• L’amélioration de la précision de la mesure en ligne de 56Mn