développement des modèles couplés transport-réaction en ...€¦ · modélisation couplée...

Développement des modèles couplés transport-réaction

en Science de la Terre :

applications dans quelques contextes scientifiques

NGO V. VietATER au Département Géosciences-Environnement

et au Laboratoire GéoHydrosystèmes Continentaux

Tours, le 28 septembre 2015

Plan de la présentation

Parcours professionnel

Activité de recherche

Projet de recherche

2

Bourse d’excellence de l’Ambassade de

France au Vietnam

2000-2004 : Bac +4Chimie Analytique

2004 - 2005 : Master 2Environnements et Hydrosciences

2005 - 2006 : Master 2Atmosphère et Qualité de l’Air

2006 - 2009 : DoctoratSciences de l’Environnement

Ecole Nationale des

Sciences Naturelles, Vietnam

Université de Lorraine

Université Paris 12

Université Paris 6

Meilleure note du stage

Félicitation du jury pour une

“excellente qualité…”

Premier prix du concours «Innovation et Technologie»

Parcours profes.1 2

Formation

Formations multidisciplinaires

Activité de recherche Projet de recherche3

3

Postdoc #1 : 2010

ZALF, Allemagne

Vietnam

Aller

Retour

Postdoc #2 : 2011

Colorado School of Mines, USA

Postdoc #3 : 2012 - 2015

Université de Strasbourg

Recherche postdoctorale

Relations humaines

Bonne pratique du français et de l’anglais2

Collaborations nationales et internationales3

DynamismeRigueur1

4

BerlinDenver

Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3

Modélisation couplée transport-réaction

5


La modélisation du transport réactif en milieu poreux se réfère à la création de

modèles informatiques intégrant une réaction chimique avec le transport de

fluides à travers la croûte de la Terre.

Réactions géochimiques :

• Sorption/désorption, échange d’ions

• Réactions acido-basique

• Complexation aqueuse

• Dissolution and précipitation des

minéraux

• Réaction de réduction et d’oxidation

(redox).

• Fractionnement des isotopes

Transfer de la chaleur :

• Advection

• Conduction

• Convection

Transport des solutés :

• Advection

• Diffusion

• Dispersion hydrodynamique

• Transport facilité avec les

phases mobiles

Transport de l’eau et de l’air :

Modèles couplés transport-réaction (échelle de VER)

6


Conservation du mouvement

g

z

pkkq f

f

f

fr

f

,intFluide

Conservation de la masse

0

ff

fq

t

mN

m

mmmmss RVq

t 1

1

Fluide

Solide

Conservation de l’énergie

mN

m

mm

f

pfTf

f

ps

s

p RHqTCTt

TCC

1

1

Conservation de la masse des solutés

mr N

m

mim

N

r

ririiii RvRvqCCD

t

C

11

mmm RVt

• MIN3P

• MODFLOW

• Télémac

• HYDROGEOCHEM

Les codes de calcul :

• HYDRUS

• COMSOL Multiphysics

• KIRMAT, KINDIS

• PREEQC

Thèmes de recherche

Zone non saturée

critique

1. Modélisation du transport de l’eau et des

HAPs dans les sols contaminés.

Université de Lorraine, France

ZALF, Allemagne

3. Modélisation de l’interaction eau-roche

dans le contexte du stockage des déchets

nucléaires et de la géothermie profonde.

Université de Strasbourg, France

2. Développement des modèles conceptuels

pour modéliser l’évaporation de l’eau et le

transport des polluants dans la zone non-

saturée critique.

Colorado School of Mines, Etats-Unis

Argilite de Callovo-

Oxfordien

Granite profonde

7


Thèse, Université de Lorraine

Thèmes de recherche :

Modélisation du transport de l’eau et des HAP dans les sols contaminés.

8


Homécourt, FranceHomécourt, FranceHomécourt, France

Copyright: GISFI (www.gisfi.fr)

Les cessations d’activité et fermetures d’usines ont créé des friches industrielles.

Dans les sols de friches industrielles : hydrocarbures aromatiques polycycliques

(HAP), métaux (Pb, Zn, Cd…), etc.

Nécessité de comprendre le transport et le devenir des HAP.

http://www.gisfi.fr/

Soil solution

Solid phase

Lessivage

Transfert toward

plant root

Biodegradation

Colloidal

transport

Volatilisation

PAHNAPL

Dissolution

Lessivage

Attachement

Detachement

Precipitation

De nombreux processus influencent le transport et le devenir des HAP dans la zone

non-saturée critique.

Transport et devenir des HAP

9

Transport et devenir des HAP

• Le transport préférentiel de l’eau

• Le transport hors équilibre physique

et/ou chimique des polluants

• Le transport facilité par les colloïdes

Sander et Gerke, 2007

e.g. transport préférentiel

Prise en compte des processus mentionnés :

• Le nombre de paramètres augmente avec la complexité du modèle.

• Les paramètres ne sont pas toujours accessibles.

10

Processus associés :

Problématique et objectifs

Optimisation des paramètres :

Etude de l’estimabilité (estimability en anglais) des paramètres

• Les données expérimentales pour une telle étude contiennent-elles

suffisamment d’information pour pouvoir estimer les paramètres ?

• Les paramètres sont-ils corrélés entre eux ?

• La qualité des données expérimentales est-elle suffisante ?

(i) Etudier l’estimabilité des paramètres

(ii) Optimiser les paramètres par la méthode d’optimisation

Objectifs principaux :

11

Analyse de l’estimabilité

Technique mathématique (script programmé en Matlab)

pour identifier le nombre de paramètres estimables

capacité d’estimer les paramètres correctement à partir des

données expérimentales (Yao et al., 2003. Polym. React. Eng.) Estimabilité :

• La forte sensibilité du paramètre p par rapport aux données mesurées

• La corrélation entre le paramètre p et les autres paramètres du modèle

Estimabilité d’un paramètre p contrôlée par :

tntm

tt

t

mt

p

hh

h

pI

,...,12

nn tm

t

tm

t

tm

t

II

II

II

Z

...

...

...

...

...

1

1

1

22

11

Coefficient de sensibilitéMatrice de sensibilité (Z)

12

24 lysimeters of the GISFI group

Différentes échelles des expériences

24 plots of the GISFI group

Parcelles

Lysimètres

Colonnes de sol

13

Transport des HAP en colonne de laboratoire

Collecteur de

fractions

Pompe

péristaltique

multi-canaux

tensiomètres

Témoin de

niveau d’eau

Cellule de sortie

Connecteur de

succion

Témoin de

niveau d'eau

Solution

d’alimentation

Conditions d’écoulement non-saturées

14

Données expérimentales

Nombre de Damköhler :

0E+00

2E-06

4E-06

6E-06

8E-06

1E-05

0 20 40 60 80 100 120Dat

a fr

om

no

nsa

tura

ted

co

lum

n(m

g m

L-1)

Time (h)

(b)Unsaturated

ACE

FLA

PYR

Detection limit of ACEand FLADetection limit of PYR

•Rd est le coefficient de retard des HAP

•ω est la vitesse de désorption (1er ordre) (T-1)

•v est la vitesse moyenne de pore (L T-1)

•L est la longueur de la colonne (L)

Fluoranthène (FLA)

Acénaphthène (ACE)

Pyrène (PYR)

𝐷𝑎 =𝑅𝑑𝜔

𝑣 𝐿

Les HAP possèdent un degré élevé de transport hors équilibre.15

Transport hors équilibre des HAP

Modèle à deux sites de sorption

(code HYDRUS) ke sss

cKfs de

e

z

qc

z

cD

zt

s

t

s

t

ce

ke

k

de

k

scKft

s

1

Simunek et van Genuchten, 2008

Sorption linéaire

Sorption cinétique

Modèle Paramètre Unité Description des paramètres Valeur

fe - Fraction de sites à sorption instantanée 0,5

2SM ω h-1 Constant cinétique du 1er ordre 0,1

λ cm Dispersivité 1,7

KdFLA cm3 mg-1 Coefficient de distribution de FLA 21,42

16

Analyse de l’estimabilité : exemple de résultats

Estimabilité :

• fe, λ

• Kd, λ

Forte corrélation : fe avec Kd, ω

■ Estimabilité des paramètres

Magnitudes fe λ Kd

MZ 89.65 5.49 5.02 73.70

MR2 0 4.16 0.52 0.01

MR3 0 0 0.45 2.3 x10-3

MR4 0 0 0 2.2 x10-3

I (%) 8.42 2.88 3.92 7.63

Parameter fe λ Kd

f - 24.18 89.74 99.99

λ - 12.88 77.51

- 5.65

Kd -

■ Corrélation entre les paramètres

17

nnnn tdttte

tdttte

tdttte

Kf

Kf

Kf

Z

.......................

2222

1111

Fluoranthène (FLA)

Modélisation vs expérience : FLA

La certitude des paramètres estimés est améliorée quand on étudie

l’estimabilité des paramètres avant la procédure d’estimation.

0E+00

2E-06

4E-06

6E-06

8E-06

1E-05

0 20 40 60 80 100 120

FLA

co

nce

ntr

atio

n (

mg

mL-1

)

Time (h)

(a)Data_FLA

Simulation_Case F1

0E+00

2E-06

4E-06

6E-06

8E-06

1E-05

0 20 40 60 80 100 120

FLA

co

nce

ntr

atio

n (

mg

mL-1

)

Time (h)

(b)Data_FLA

Simulation_Case F2

fe Kd λ MIA

Scenarios (-) (h-1) cm3 mg-1 (cm) (-)

Case F1 0.31 (0.26 - 0.40) 0.1* 21.42* 20.1 (12.6 - 27.5) 0.77

Case F2 0.5* 0.1* 14.1 (10.7 - 17.5) 20.0 (12.4 - 27.7) 0.76

*These parameters are fixed as their initial values during the optimization procedure.

18

Écoulement

préférentiel

Transport

hors équilibre

Phénomènes étudiés :

• Transport hors équilibre des HAP et des métaux

• Écoulement préférentiel de l’eau

• Hystérésis de la rétention d’eau

Méthodologie :

• Programmer un module en Matlab pour coupler une technique

mathématique d’estimabilité et le code HYDRUS.

• Valider les calculs en s’appuyant sur les données expérimentales.

Contributions marquantes :

Étude approfondie de la quantité d’information des données.

Évaluation de la corrélation et de l’estimabilité des paramètres.

Suggestion du design des expériences dans l’avenir.

19

Méthodologie & contribution marquante

20

Heat

Water vapor

migration

Water Table

Evaporation From Soil

Precipitation

Heat transfer

Air Temperature

Soil temperatureShallow

subsurface

Dep

th

100 cm

Not to scale

Evapotranspiration

Multiphase

flow

Critical Z

on

e

Postdoc, CESEP, Colorado School of Mines, Etats-Unis


Thème de recherche :

Développement des modèles conceptuels pour modéliser l’évaporation de l’eau à

partir de la surface du sol et le transport des polluants dans la zone non-saturée.

Air flow

Evaporatingfront

Saturated zone

Evaporation de l’eau : modèle conceptuel

Nonequilibrium phase change

• Molecular diffusion• Eddy diffusion

Saturated zone

Air flow

Mass and heat exchanges

• Capillary flow• Film flow

• Transport de la vapeur d’eau

• Transfer de la chaleur

• Transport multiphasique (eau-air)

• Échange à la surface atmosphère-sol

• Échange hors équilibre de la vapeur d’eau

Modèle conceptuel :

21

Evaporation de l’eau : modèle conceptuel

Transfer de la chaleur

Tf

CTf

Cz

Tf

g

g

aa

w

LwWH

Transport multiphasique

g

z

pkkf w

w

w

wr

L

,int

z

pkkf

g

g

gr

g

,int

vrvsrw

w

vw CHCM

RTcf

Echange hors équilibre de la vapeur d’eau

zDf

zDf v

dgvv

effV

Transport de la vapeur d’eau

22

Méthodologie :

• Formuler les équations des processus de transport-réaction et puis les résoudre

par COMSOL Multiphysics.

• Valider les calculs en basant sur les données expérimentales.

Equations principales :

Contribution marquante :

Le modèle conceptuel est amélioré par rapport aux modèles existants dans la

littérature sur le sujet.23

Validation & Contribution marquante

0

20

40

60

80

100

120

10 20 30 40 50 60 70

De

pth

be

low

th

e s

oil

surf

ace

(cm

)

Temperature (oC)

Data_0.5 day

Data_10 day

Data_25 day

Model_0.5 day

Model_10 day

Model_25 day

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

0 5 10 15

Sa

tura

tio

n (

-)

Time (days)

Sensor 1

Observed

Simulated

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

0 5 10 15

Sa

tura

tio

n (

-)

Time (days)

Sensor 2

Observed

Simulated

Validation des calculs :

Stockage des déchets radioactifs

Postdoc, LHyGeS, Université de Strasbourg

Source: ANDRA 24


Modélisation de l’interaction entre fer-ciment-argile-eau dans le contexte

du stockage des déchets nucléaires.


Interactions

eau-roche

Dissolution des

minéraux primaires

Précipitation des

minéraux

corrosion,

complexation,

échange des ions

Processus de

transport : convection,

diffusion

Modèles couplés réaction-transport

𝑟𝑝 = 𝑘𝑝𝑆𝑚𝑒𝑓𝑓 𝑄𝑚

𝐾𝑚

𝑝− 1

𝑞

Précipitation des minéraux

𝑟𝑑 = 𝑘𝑑𝑆𝑚𝑒𝑓𝑓

𝛼𝐻+𝑛 1 −

𝑄𝑚𝐾𝑚

𝑛1

𝑛2

Dissolution des minéraux

Conservation de la masse des solutés

mr N

m

mim

N

r

ririiii RvRvqCCD

t

C

11

25

Méthodologie :

• Appliquer les approches thermodynamique et cinétique pour modéliser

les processus physico-chimiques associés.

26

Comparaison avec les données expérimentales

Boudelle et al., 2014


Compréhension approfondie des mécanismes d’interactions eau-roche à

l’échelle de temps longue et courte.

André et al., 2006

Géothermie profonde

de Soultz

27

Modélisation du transport réactif du fluide

géothermal réinjecté dans le réservoir de

géothermie de Soultz : évolution chimique et

isotopique du fluide et transformations

minéralogiques.


Postdoc, LHyGeS, Université de Strasbourg


Phénomènes associés :

• Transfert de la chaleur, dissolution/précipitation des

minéraux, spéciation et transport des éléments chimiques.

• Fractionnement isotopique…

Méthodologie :

• Couplage thermique-hydrodynamique-chimique pour modéliser les

processus associés.


Compréhension approfondie des mécanismes d’interactions fluide-roche dans

le réservoir géothermique.

28

-5

-4

-3

-2

-1

0

1

60 80 100 120 140 160 180 200 220

Sa

tura

tio

n in

de

x, lo

g(Q

/K)

Temperature (oC)

Calcite

Open system - LogQ/KClosed system - LogQ/K

0.00

0.02

0.04

0.06

0.08

0.10

0.12

0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20

Am

ou

nt o

f C

alc

ite

(m

ol/kg

H2

O)

Time (years)

Calcite

pCO2 fixed - Thermo

pCO2 fixed - Kinetic

pCO2 varied - Thermo

-4

-3

-2

-1

0

1

2

3

4

4 6 8 10 12 14

Lo

g p

CO

2 (

atm

)

Log a(Ca2+)/a2(H+)

Calcite

Dolomite

Siderite

200 oC100 oC65 oC

Open system - ModelingClosed system - Modeling

Cooling direction

Méthodologie & contribution marquante

Développement d’outils de modélisation.

• Modèles mécanistiques des couplages entre processus physico-

biogéochimique-hydrodynamique.

• La plate-forme et/ou le code de modélisation.

29

Etude des interactions entre les activités humaines et les systèmes

hydrologiques.

• Contaminations des hydrosystèmes.


Intérêts de recherche

30


Copyright : USGS

Conditions

environnementales

(e.g., pH, Eh, T)

Transport

Réactions

Développement et application d’une approche couplée hydrologie-biogéochimie

• Convection

• Dispersion

• Diffusion

• Co-transport avec

les autres phases

mobiles

• Sorption/désorption

• (Bio)-dégradation

• Précipitation/

dissolution

• Complexation

• Réactions redox

• Échange d’ions

• Etc

Activitémicrobienne

Développer une approche intégrée et performante permettant de prendre en compte

les processus étudiés.

Combiner les avantages du code COMSOL avec ceux du code géochimique PHREEQC.31

COMSOL PHREEQC

Polluant


Les interactions entre la MO et le

polluant peuvent contrôler la

biodisponibilité et la toxicité du polluant

dans l’environnement.

32

Développer le modèle conceptuel qui prend en

compte les interactions entre la MO et le

polluant, ainsi que des processus associés pour

mieux évaluer la biodisponibilité et le devenir

des polluants dans les milieux aquatiques.

Problématique : Objectifs :ν

Interactions entre

matière organique dissoute – polluant

PolluantMOD

6

1

34

2

5

MOF

Argile

Hyd.

de

Fe/Al

Complexation polluant- matière

organique dissoute (MOD)

Adsorption/désorption polluant –

matière organique fixé (MOF)

Adsorption/désorption :

• Polluant – Hydroxyde de Fe/Al

• Polluant – Argile

• Polluant – MOD adsorbée

• MOD – Argile

Autres processus et facteurs

1

2

3

4

5

6


33

Système homogène et continu à l’échelle du

volume élémentaire représentatif.

Polluant (e.g. HAP, pesticide…)

MOD

Transport

Réactionscinétiques

Hypothèse :

Formulation mathématique :

COMSOLPolluantMOD

6

1

34

2

5

MOS

Argile

Hyd.

de

Fe/Al

m

v

mmmm

mmmamm SR

x

Cq

x

CD

xt

S

t

C

1

p

z

p

mppmmpp

mpm

ppp

pp

apahferphfermospmospp

SRx

SCq

x

SCD

xx

Cq

x

CD

x

t

S

t

S

t

S

t

C

1


Influence des conditions bio-physico-

chimiques de l’environnement : pH, Eh,

force ionique, température, etc.

34

Prise en compte des autres processus

tels que : la complexation, l’échange

d’ions, les réactions redox, etc.

Conditions environnementales :Processus thermodynamiques :

Apporter mon expertise en géochimie pour

la recherche au GéHCO.

PHREEQC

PolluantMOD

6

1

34

2

5

MOS

Argile

Hyd.

de

Fe/Al


35

Expériences en

conditions contrôléesValidation du modèle développé :

• Caractérisation du polluant mobile

• Caractérisation de la MOD

• Caractérisation de la MOF

• Interactions entre le polluant et la

MOD et la MOF

Données nécessaires :

Données utiles : • Conditions bio-physicochimiques

Polluant

MOD

MOF

Arg

ile

Hydroxyde

de Fe/Al

Autres applications

Autres types de polluants :polluant métallique, nano-

particules

Différent types de phases

mobiles : sédiments, colloïdes

Base solide en mathématique

Compétences fortes en modélisation

Flexibilité de COMSOL & PHREEQC


36

Concept

Méthodologie

Application

globale

nouveau

performante, flexible

Faisable au GéHCO !?

Utile pour le GéHCO !?

afin d’étudier le transport et devenir des

polluants dans les milieux aquatiques

Un large spectre des polluants

Points originaux de l’approche proposée :


Demande de financement :

• Agence de l'Eau Loire Bretagne

• Région Centre Val de Loire

• Agence nationale de la recherche

Vietnam

Stratégie de recherche

37

Mines


Collaborations :

• Collaborations nationales : GéHCO,

LhyGeS, LRGP, BRGM, LEESU…

• Collaboration internationales :

Caltech, Mines, ZALF, USTH…

Méthodologie :

• Approches expérimentales

• Méthodes numériques

CaltechFrance

Allemagne

Merci de votre attention !

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Documents