Diffusion inélastique et polarimétrie neutronique

Cyrille Boullier

Application à certains systèmes magnétiques de basse dimension

CEA/DSM/DRFMC/SPSMS/MDN

Thèse soutenue le 21 Octobre 2005 devant la commission d'examen :

● Louis-Pierre Regnault

● Bertrand Roessli● Jane Brown● Francis Tasset● Damien Gignoux● Rafik Ballou

Degré de liberté structural

Degré de libertémagnétique

StructureStructure nucléaire

Structure magnétique } Diffusion élastique

ExcitationsMagnons (ondes de spins)

PhononsDiffusion inélastique}

Amplitude de diffusion nucléaire:N(r,t)

Opérateur scalaire Complexe

Amplitude de diffusion magnétique:M

┴(r,t)

Opérateur vectoriel Complexe

Système ordonnéatomes + spins non-appariés

Faisceau de neutrons

Structure Excitations

Structure nucléaire

Magnons (ondes de spins)

Phonons

Structure magnétique{ {Superposition du

signal neutronique

Amplitude de diffusionnucléaire

Amplitude de diffusion

magnétique

Interférences entre lesamplitudes de diffusion

Règle de sélection des neutrons

Opérateur interaction magnétique:

0My

Mz

M┴(Q,t) = Q(MQ) =

● Axe x dans la direction du vecteur de diffusion Q.● Axe y dans le plan de diffusion et perpendiculaire à Q.● Axe z vertical.

Trois amplitudes de diffusion qui peuvent interférer● N(Q,t)● M

┴y(Q,t)

● M┴

z(Q,t)

kf

ki

= ki - k

fProjection du vecteur M dans le plan perpendiculaire à Q.

Fonctions de corrélation de paires

σN(Q, ω) T.F. < N(R

n,0)·N†(R

m,t) >

σM

y(Q, ω) T.F. < My(R

n,0)·M†

y(R

m,t) >

σM

z(Q, ω) T.F. < Mz(R

n,0)·M†

z(R

m,t) >

Mesurer en diffusion inélastique les différentes fonctions de corrélation hybridesInélastique + Faisceau polarisé + Interférences

Q = ħ (ki – k

f)

ħω = Ei – E

f k

i2 – k

f2

Fonctions de corrélation hybrides

T.F. < My(R

n,0)·M†

z(R

m,t) > partie réelle M

yz et partie imaginaire M

ch

T.F. < N(Rn,0)·M†

y(R

m,t) >

partie réelle R

y et partie imaginaire I

y

T.F. < N(Rn,0)·M†

z(R

m,t) > partie réelle R

z et partie imaginaire I

z

Création de l'état excité apparition d'un couplage nucléaire-magnétique

Partie I - Instrumentation et polarimétrie

Analyse de polarisation longitudinale

R.M. Moon, T. Riste, et W.C. Koehler. Phys. Rev., 181, pages 920-931, (1969)Animation

Pour une direction α du champ magnétique, on mesure la projection de la polarisation du faisceau diffusé sur cette direction.

Analyse Longitudinale

Système de bobines d'helmoltz

Analyse de polarisation sphérique - CRYOPAD

CRYOPAD - installé sur IN22.Schéma de principe - SNP

Nutateur OUT

Bobines de précessions

Zone échantillonen champ nul

Découplage del' entrée et de la

sortie

F. Tasset. Physica B,156 & 157, page 627, (1989)

Animation

Partie II – Système de spin planaire bidimensionnel

BaCo2(AsO

4)

2

Composé BaCo2(AsO

4)

2

● Ion magnétique Co2+ (S=3/2)● Plans d'atomes de Cobalt magnétiques bien séparés les uns des autres selon l'axe c:

dintra

2.8Å dinter

7.8Å

Système magnétique bidimensionnel

● Groupe d'espace trigonale centro-symétrique.● 2 Réseaux de Bravais.● Réseau de Cobalt en nid d'abeille dans le plan (a, b).

c

a

b

Propriétés macroscopiquesL-P. Regnault. Thèse, (1981)L-P. Regnault et J. Rossat-Mignod. Kluwer Academic Press, (1990)

● Système à forte anisotropie planaire● Magnétisme de type XY● Isotropie dans le plan (a, b)

● Transition de phase vers un état magnétique ordonné (T

c = 5.4 K)

● Anomalie λ étroite à Tc = 5.4 K

● Signal persistant à haute température jusqu'à 8T

c caractéristique de fortes

corrélations magnétiques quasi-bidimensionnelles.

Structure magnétique – état des connaissances

Vecteur de propagation incommensurablek

0 = (0.265, 0, -1.33)

● Structure hélimagnétique (domaines d'hélicité +ε et -ε) avec les moments tournants dans le plan (a,b).

● Déphasage 85° entre les deux réseaux de Bravais.

● Chaînes quasi-ferromagnétiques faiblement couplées. (couplage à 90°, énergie d'interaction faible)

Pour une hélice isotrope il y a égalité des composantes de Fourier dans le plan:

● Ma*

·Ma*

* = Mb·M

b*

● Mch

= Ma*

·Mb

* – Mb·M

a** (ε+ – ε– )

Résultats expérimentaux en analyse sphérique

Q = (101)– ~ parallèle à a*

Pyy

= – Pzz

Mc*

·Mc*

* – Mb·M

b*

Pyz

= Pzy

Mc*

·Mb

* + Mb·M

c**

Q = (009)+ ~ parallèle à c*

Pyx

= Pzx

Mch

(ε+ – ε– )P

yy = – P

zz M

a*·M

a** – M

b·M

b*

Pyz

= Pzy

Ma*

·Mb

* + Mb·M

a**

Matrices corrigées de P0 – 5min /état

Ma*

·Ma*

* << Mb·M

b*

Résultats expérimentaux - Pyz

● Dépendance de Pyz en fonction de Q

c pour plusieurs familles de

raies magnétiques

● Changement de signe

● Dépendance en sin α et cos α

2·Re(Ma*

·Mb

*)·sinα – 2·Re(Mc·M

b*)·cosα

Pyz

= M

a*·M

a**·sin2α + M

c·M

c*·cos2α + M

b·M

b*

α est l'angle entre Q et a*

Modèle pseudo-colinéaire

Composante dans le plan (a,b):● Chaînes ferromagnétiques orientées quasiment selon b ( |φ|~2° )● Séquence + + – – si le vecteur de propagation est commensurable k

0x= ¼

modulation des moments ou existance d'un défaut ordonné

Composante hors du plan:● Amplitude 1/10 de la composante magnétique dans le plan● Tilt hors du plan |β|~4°● Séquence indéterminée

Représentation simplifiée

Insuffisances du modèle● Forte anisotropie: le magnétisme est selon la direction b.● Incommensurabilité du vecteur de propagation.● Pas d'harmoniques 3k

0, 5k

0, ... mesurées expérimentalement.

+k0

–k0

a*

b

Structure spin-slip?

● Les mesures polarimétriques permettent de déterminer de petits angles φ ~ 2° et β ~ 4°● Quelle est l'origine des tilts φ dans le plan et β hors du plan? Dzyaloshinski-Moriya?

Position du satellite magnétique Q= (0.27, 0, 4.67) Analyse longitudinale

Contribution magnétique selon a* Contribution magnétique verticale selon b

Ma*

·Ma*

* << Mb·M

b*

● En élastique à ω = 0 meV:

<Ma*

·Ma*

†> ~ <Mb·M

b†>

● En inélastique à ω = 2.3 meV:

Analyse longitudinale inélastique

σM

y = σxx

sf – σyy

sf = σyy

nsf - σxx

nsf σM

z = σxx

sf – σzz

sf = σzz

nsf - σxx

nsf

Dispersion des excitations

● Gap magnétique en q = 0 (système anisotrope)● Dispersion relativement plate selon a* à faible q

Dispersion de type ferromagnétiqueselon la direction a*, perpendiculaire aux chaînes:

avec:● Δ

0 1.45 meV gap magnétique

● Δ1 0 meV

● Δ2 2.7 meV

Satellite magnétique à ω = 0 meV

Signature d'une excitation magnétique liée à un système de chaînes ferromagnétiques faiblement couplées. Cette excitation magnétique est en relation avec la structure magnétique sous-jacente

Analyse de polarisation sphérique inélastiqueQ = (0.73, 0, -1.67)ħω = 2.3 meV

● Termes longitudinaux Pyy

et Pzz

Fluctuations Mc·M

c† > << M

b·M

b† >

● Termes transverses Pyz

et Pzy

Pyz

(Q, ω) Mb·M

c† > + M

c·M

b† >

Les fluctuations s'expriment hors du planavec un angle β identique à celui déterminépour la structure magnétique.

Ces fluctuations sont reliées à la structure magnétique

Matrice corrigée de P0 - 50 min / état

Interprétation des mesures inélastiques

<Ma*

·Ma*

†> ~ <Mb·M

b†>

Mc·M

c† > << M

b·M

b† >

Modèle pseudo-colinéaire

δMb

δMc

a*

b

β Fluctuations longitudinales

c

Modèle spin-slip

+k0

–k0

a*

b

Ma*

·Ma*

† > ~Mb·M

b† > isotrope

en accord avec les résultats inélastiques

c

bFluctuations transverses

a*Q

Partie III – Système de chaînes et d'échelles de spins

Sr14

Cu24

O41

Le composé Sr14

Cu24

O41

Structure composite

● Ion magnétique Cu2+ (spin S=1/2)● Pas de structure magnétique à basse température pour le composé pur.● Structure naturellement dopée en trous

Échelles Chaînes

Échelles de spins quantiques

● Dimères anti-ferromagnétiques selon les barreaux des échelles.

● État fondamental singulet (S=0)● État excité triplet (S=1)● Gap magnétique ~ 33 meV

Cuivre (S=1/2)

Oxygène

Analyse longitudinaledu spectre inélastique

P0 || Q

Interférences nucléaire-magnétique inélastiques (échelles)

Analyse de polarisation longitudinale, avec un faisceau incident non polarisé P0 = 0

Analyse de polarisation sphérique: détermination des parties imaginaires

Signal magnétiquefort

Signal nucléairefort Interférences nucléaire-magnétique?

Pαβ

– P-αβ

2● Matrice de polarisation anti-symétrique

En Q = (-4.5, 0, 0.5) à énergie 32 meV:

● signal: 14.000 neutrons ~ 3h (sf et nsf)● bruit de fond: 400 neutrons ~ 1h (sf et nsf)

● Ry crée de la polarisation dans la direction y

● Rz crée de la polarisation dans la direction z

Chaînes de spins quantiquesL-P. Regnault et al. Phys. Rev. B, 59, page 1055 (1999)

● Environ 0.6 trous par atome de cuivre● Dimères anti-ferromagnétiques

Cellule Zhang-Rice (S=0)

● Ouverture d'un gap magnétique basse température● Modèle de dimères quasiment isolésχ(T) 1/T·(3 + exp(J/k

BT)) avec J ~12meV

● Analyse de polarisation longitudinale Polarisation incidente parallèle à Q

Dispersion des triplets

Interférences nucléaire-magnétique inélastiques (chaînes)

Analyse de polarisation longitudinale, avec un faisceau incident non polarisé P0 = 0

Signal magnétiquefort

Signal nucléairefaible

En présence d'interférences, il y aura amplification du signal nucléaire grâce au signal magnétique.

En Q = (-2, 0, 0.3) à énergie 10 meV:

● signal: 1000 neutrons ~ 3h (sf et nsf)● bruit de fond: 50 neutrons ~ 3h (sf et nsf)

Parties réelles des termes d'interférences nucléaire-magnétique ~ 0 Pas de signal nucléaire (ou très faible) Pas de mesure des parties imaginaires. Analyse de la chiralité dynamique (cas des excitations chirales).

Interprétation physique de la mesure des INMI

● Pour qu'il y ait rotation du vecteur polarisation du faisceau diffusé, il doit exister un vecteur axial A dans le problème. Existe-t-il un tel vecteur pour un état fondamental singulet non magnétique?

M. Blume. Phys. Rev., 130, pages 1670-1676, (1963)S.V. Maleev. Sov. Phys.-Solid State, 4, page 2533 (1963)

● Couplage nucléaire-magnétique lors de la création de l'état excité.● Briser la symétrie par renversement du temps.● Polarisation favorable des phonons

Parties imaginaires Iy et I

z (s'expriment uniquement dans les composantes transverses):

Parties réelles Ry et R

z (s'expriment dans les composantes longitudinales et transverses):

État triplet sous champ magnétique (chaînes)

Expérience en neutrons non polarisés.Champ magnétique vertical

État magnétique excité triplet (S=1)

Modes magnétiques notés |SSu>

E = EG + gμ

BHS

u = E

G ± ω

Dans les chaînes, le système est purement magnétique.On applique un champ magnétique dans la direction u.

État fondamental singulet (S=0)

HH

m

+ω–ω

Excitations chirales?Chiralité dynamique?

Chiralité dynamique – analyse longitudinale

● Mesure avec un faisceau incident non polarisé P0 = 0

Mch

crée de la polarisation dans la direction x, parallèle au vecteur de diffusion Q

Contribution chirale? Mch

est la partie imaginaire de la T.F. < My(R

n,0)·M†

z(R

m,t)

>

● État fondamental non magnétique singulet (S=0)● État excité magnétique de type triplet (S=1)● Mesure inélastique (11 meV)

Chaînes de spins quantiques dans Sr14

Cu24

O41

● État fondamental chiral à basse température● Mesures sous champ magnétique● Diffusion quasi-élastique (~ meV).● Dans la phase paramagnétique.

CsMnBr3

S.V. Maleyev, V.P. Plakhty et al.. J. Phys. Cond.. Mat., 10, page 951, (1998)

Mch

~ 0.05 σM

Contribution chirale dynamique triviale Contribution chirale dynamique non-triviale

Chiralité dynamique triviale● Faisceau incident non polarisé● Champ magnétique parallèle à Q

Chaînes

Mch

~ 0.60 σM

: chiralité dynamique triviale

contribution non-triviale?

HH

m

+ω–ω

Chiralité dynamique non-triviale?

Uniquement une contribution chirale triviale

Contribution triviale

+Contribution non-triviale?

Chaînes dans Sr14

Cu24

O41 CsMnBr

3

S.V. Maleyev, V.P. Plakhty et al.. J. Phys. Cond.. Mat., 10, page 951, (1998)

Conclusion

Version optimisée du dispositif CRYOPAD pour la diffusion inélastique:

● précision instrumentale ~ 1% sur les différents éléments de matrice.● maîtrise de la direction du vecteur polarisation ~ 0.2 – 1° selon P

αβ● méthodologie rigoureuse pour extraire les grandeurs physiques.

Nous sommes en mesure de déterminer des interférences nucléaire-magnétique inélastiques d'amplitude faible.

Étudier des échantillons adaptés (couplages spin-réseau forts, vecteur axial, brise la symétrie par renversement du temps, état fondamental ordonné adapté)

Remerciements

● Louis-pierre Regnault● Emilio Lorenzo

● Jean-Marie Mouesca

● Frédéric Mantegazza● Benjamin Longuet