Caractérisation non linéaire de composantsoptiques d’une chaîne laser de forte puissance

Stéphane Santran

Co-tutelle :• Centre de Physique Moléculaire Optique et Hertzienne (CPMOH), TalenceLaurent Sarger (Professeur)

• Centre d’Etude Scientifique et Technique d’Aquitaine (CEA/CESTA), Le BarpClaude Rouyer (Ingénieur de Recherche CEA)

Collaborations :• Institut de Chimie et de la Matière Condensée de Bordeaux (ICMCB), Talence• Laboratoire de Sciences des Procédés Céramiques et de Traitements de Surface de Limoges.• Laboratoire de Physico-Chimie de la Matière Condensée de Montpellier.• CREOL, University of Central Florida.

Caractérisation des propriétés non linéaires des matériaux ?

• Utilisation de plus en plus courante delasers impulsionnels délivrant de fortespuissances crêtes.

• Il devient nécessaire de compléter lestables des caractéristiques des matériauxpar l’indice non linéaire.

• Contrôle de la propagation des faisceaux.

• Eviter l’endommagement des optiques.

n2 (SF59) 800nm = 4,5.10-19 m²/W

Caractérisation des propriétés non linéaires des matériaux ?(« Chasse au n2 »)

Bâtiment de la chambre du Laser Méga Joule (LMJ)

Caractérisation des propriétés non linéaires des matériaux ? (« Chasse au n2 »)

Matériaux des composants optiques d ’une chaîne laser de forte puissance : • Silice fondue• Verre phosphate dopé au Néodyme• Cristaux de KDP

Variation de 10% sur l’indice non linéaire de silice fondue

Variation de 10% sur l’énergie déposée sur la cible.

• Choix de la silice fondue pour le LMJ (meilleur compromis prix, qualité optique)• Alimentation du code de calculs MIRO (propagation de l’impulsion lumineuse dans la chaîne)• Contrôle qualité des différents composants de la chaîne.

Caractérisation des propriétés non linéaires des matériaux ? (Utilisation du n2)

• Optoélectronique (composants électroniques ultra rapides)

Commutation tout optique

Capteurs en optique intégré

• Oscillateurs lasers : caractérisation des optiques (milieu amplificateur)

Nécessité de développer une instrumentation capablede mesurer l’indice non linéaire d’un matériau de

manière précise et absolue.

Métrologie de la non linéaritéPrécisionSensibilité

Plan

I - Comment mesurer l’indice non linéaire d’un matériau ?1. L’interaction laser matière.2. Régimes de propagation.3. Effet de la susceptibilité non linéaire sur les observables d ’une impulsion

lumineuse.4. Introduction de l’expérience pompe sonde colinéaire.

II - L’expérience pompe sonde colinéaire.1. Schéma expérimental.2. Analyse théorique du signal, mesure différentielle en temps réel.3. Acquisition du signal et traitement du signal.

III - Résultats expérimentaux.1. Etude de la susceptibilité non linéaire de la silice fondue.2. Mesures de verres composés de niobium et de titane. Dépendance de la non

linéarité en fonction de la structure du verre.3. Mesures de verres composés de tellure. Dépendance de la non linéarité en

fonction de la configuration électronique des ions introduits.4. Mesures de chalcogénures.

IComment mesurer l’indice non

linéaire d ’un matériau ?

L’interaction laser matière

tddtttttttttRt 33321321

)3(0

3 ),(),(),(),,,,,(),( r rrErrErrErrrrP 321321NL ∫∫ −−−−−−= ε

∫ ∫ −−=+∞

∞−3R111linéaire rrrErrP ddttttRt 111

)1(0 ),(),(),( ε

))E(r,)E(r,E(r, )(r,PNL tttt σ=3n = n0 + n2I

• Approximation de la localité spatiale• Uniquement processus électroniques → réponse instantanée

Ondes planes

En fréquence : ( )ωχ )3(

L’interaction laser matière

−

∂∂=

∂∂

+

−

∂

∂

+

∂∂−∆⊥ ),r(

),r(2

),r()(

),r(),r()(2),r( 2

0002

22

2

2

00

000

tpt

tpi

t

tA

d

dk

d

kdk

t

tA

d

dk

z

tAiktA nl

nl ωωµωω

ωω

ωωωω

Equation de propagation de l’amplitude complexe du champ :

),r(),r(

)(2),r( 2000 tp

z

tAiktA nl ′−=

∂′∂−′∆⇒ ⊥ ωµω

n = n0 + n2I

Equation sans solution analytique → nécessité de se placer dans des conditions où les effetsnon linéaires sont faibles : régime de perturbation.

Temps>

Temps

w0

>

Conditions de propagation pour de faibles effets (SPM)

Automodulation de phase :

Champ électrique Dérivée de la phase : fréquence instantanée

Glissement des fréquences dans l ’impulsion.

Condition de propagation :

Le spectre de l ’impulsion I(ω). χ(3) Spectre inchangé

1 2 3 4 5 6 7

0.5

1

1.5

2

2.5

3

1 2 3 4 5 6 7

20

40

60

80

100

Puissance crête (GW/cm²)

Epaisseur de silice (mm)

Conditions de propagation pour de faibles effets (SPM)

Puissance crête (GW/cm²)

Epaisseur de tellure (mm)

Courbes correspondant à un déphasage non linéaire de 1 rad (longueur d’automodulation de phase)

• Borne supérieure de la puissance crête :

• Borne inférieure de la puissance crête : rapport signal sur bruit.

0,5 GW/cm² < Pc < 18 GW/cm² 0,1 GW/cm² < Pc < 1,7 GW/cm²

Echantillon de silice de 5mm : Echantillon de tellure de 1mm :

Solution de perturbation

Solution de perturbation

W0 = 30µm

Pas de solution de perturbation

Pas de solution de perturbation

Conditions de propagation pour de faibles effets(Autofocalisation)

Propagation linéaire

Autofocalisation

• Milieu fin• Puissance crête limitée

Echantillon de silice de 5mm :Pc < 18 GW/cm²

Echantillon de tellure de 1 mm :Pc < 1,7 GW/cm²

Variation de la taille du col du faisceauinférieure à 3 - 4% (pour w0 = 30 µm)

Conditions d’expérience

Caractéristiques du faisceau laser :

• Largeur temporelle : 150 fs• Puissance moyenne : 500 mW• Taux de répétition : 80 MHz• Col de faisceau : 30 µm• Puissance crête : 34,5 kW• Puissance crête focalisée : 2,5 GW/cm²• Energie par impulsion : 5 nJ

• Longueurs d ’ondes : 400nm - 450nm; 700nm - 950nm; 1,25µm - 1,55µm

Caractéristiques de l ’échantillon :

• Non absorbant à la longueur d’onde du laser• Polissage qualité optique• Epaisseur permettant de rester dans les conditions d’un milieu fin :

~ 5 mm pour les échantillons faiblement non linéaires ~ 1 mm pour les échantillons fortement non linéaires.

• Aucune dépolarisation

Effet de la susceptibilité non linéaire sur les observablestemporelles d’une impulsion lumineuse.

• Observation du processus non linéaire en temps : expérience de caractérisation d’uneimpulsions.

Intégration sur l ’espace

ϕ(t)

t

I(t)

t

I(t)

t

ϕ(t)

t

χ(3)

Effet de la susceptibilité non linéaire sur les observablesspatiales d ’une impulsion lumineuse.

• Observation spatiale du processus non linéaire (expérience Z-scan) :

Création d’une lentille Kerr sur lequel lefaisceau va se diffracter

Modification du rayon de courbure du champ → modification de la phase spatiale du champ.

IZ-scan

Intégrationsur le temps :

I

z

(1)(2)

(1)

(2)

Faisceau elliptique : changement du rapport pic - vallée dans le signal Z-scan.

• Observation du processus non linéaire sur la variable énergie : expérience pompe sonde- Intégration en temps- Intégration en espace

Z - scan avec un faisceau elliptique : création d ’une lentille Kerr astigmate

fy

fx

Point focal de fy Point focal de fx

Connaissance parfaite :- répartition spatiale de l’intensité.- phase spatiale de l ’onde.

- Sensibilité au pointé- Sensibilité à la qualité optique de l’échantillon- Sensibilité aux effets thermiques

Technique pompe sonde colinéaire

Faisceaupompe

Faisceausonde

Zoned’interaction

Expérience dégénérée : intensité du sonde en fonctiondu retard entre les impulsions pompe et sonde.

τ

I(τ)

τ

ϕ(τ)

Expérience non dégénérée :interféromètre de Sagnac

Es(t)

Ep(t)

Variation de l’intensité du sonde en fonction du retard pompesonde : franges non linéaires

Champ pompe

Champ sonde

Intensité du sonde

τ

I

Couplage pompe sonde :

Franges non linéaires à 2ω0

• Variations rapides de l’intensité du sonde, interférencesnon linéaires : réfraction non linéaire

• Variation moyenne de l’intensité du sonde : absorptionnon linéaire

IIExpérience pompe sonde

colinéaire

Photodiode sensible à 2ω

Retard

Miroiramovible

Glan

PBS

Cube séparateurpolarisant (PBS)

Lamedemi-onde

Visu des interférencesà l’aide d’une caméra

Oscillateurfemtoseconde

EchantillonPhotodiodesensible à ω

Pompe

Sonde

2ω

Schéma expérimental

ω

Dispositif pourmesure différentielle

Analyse théorique du signal

( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( )[ ]τωχω 0222)3(20

0 ,,,,24

3,2, i

pspss

s etrAtrAtrAtrAk

z

trAiktrA −

⊥ +−=∂

∂−∆

( ) ( )βαχ i−=3

Au premier ordre :

( )( ) ( )[ ]φτωβαβλ −++= 022

00 2sin2,,,, entrIfS p

Photodiode signal (un photon)

Résolution par perturbation :

Pm : Puissance moyenneT : taux de répétitionw0 : taille du col du faisceauτ0 : largeur temporelle

( )trI p ,

λ :longueur d’ondee : épaisseur de l’échantillonn0 : indice linéaire de l’échantillonτ : retard optique

Photodiode deux photons (GaAsP)

Photodiode un photon (Si)

S2

S1

( )( ) ( ) ( )[ ]θλκ 4cos33,,,, 01

2 babaentrIfSS

Sphds −++==

( )( ))3(

)3(

xyxy

xxxx

b

a

χχ

ℑ=

ℑ=

Etude sur les non linéarités des photodiodes deux photons (utilisées pour l ’autoccorélation)

Signal de mesure(échantillon fin) : ( )( ) ( )[ ]φτωβαβλ −++= 0

2200 2sin2,,,, entrIfS p

Fluctuations des caractéristiques dulaser prises en compte de manièreidentique dans les deux signaux

Constante de calibration

θ : angle de la polarisation d ’entréedu faisceau / axes du cristal

Mesures différentielles

IIIRésultats expérimentaux

Etude de la silice fondue

Her

aeus

S30

0

Her

asil

Supr

asil

Her

aeus

Hom

osil

Her

aeus

S1

Her

asil

S1V

Supr

asil

SUP

312

Supr

asil

SUP

312

(fin

)

F85

1053

Her

aeus

H1

Scho

tt S

Q1

2,4

2,6

2,8

3,0

3,2

3,4

3,6

3,8

4,0

4,2 Mesures à 400nm Mesures à 800nm

Indi

ce n

on li

néai

re (

* 10

-20 m

²/W

)

Mesures de l’indice non linéaire d’échantillons de silicefondue à 800 nm et 400 nm.

200 220 240 260 280 3000,00

0,01

0,02

0,03

0,04

0,05

0,06

0,07

0,08

0,09 f851053 (n2=2.7) en1027a (n2=2.7) suprasil (n2=3.2) herasil (n2=3.3) s300 (n2=3.5) s1 (n2=3.0) h1 (n2=2.6) hom (n2=3.1) sq1 (n2=2.5) s1v (n2=3.0)A

bsor

ptio

n

Longueur d’onde (nm)

Spectres d’absorption des échantillons de silice fondue dansle proche UV

2,4 2,6 2,8 3,0 3,2 3,4 3,6

2,200

2,202

2,204

2,206

2,208D

ensi

té (

g/cm

3 )

Indice non linéaire de réfraction (*10-20m²/W)

Indice non linéaire de la silice fondue en fonction de ladensité du verre.

200 400 600 800 1000 1200 1400 16000

2

4

6

8

herasil suprasil hom s1v en1027a f851053 sq1 h1 s1 s300

n 2 (*

10-2

0 m²/

W)

Longueur d ’onde (nm )

Dispersion de l’indice non linéaire

Ajustement avec un modèle perturbatif : cf. R. Adair et al. Opt. Mat. 1, 185-194 (1992)

(1)

(2)

(3) et (3)bis

Mesure de l’indice non linéaire dans une préforme de fibre optique.

0 2 4 6 8 10 12 14 16 18-15

-10

-5

0

5

10

15

20

25

Silice non dopée

Partie dopée au fluor

Coeurdopé au Ge

Var

iatio

ns d

es in

dice

s (%

)

Rayon de la préforme (mm)

0 2 4 6 8 10 12 14 16 18-15

-10

-5

0

5

10

15

20

25

Silice non dopée

Partie dopée au fluor

Coeurdopé au Ge

Var

iatio

ns d

es in

dice

s (%

)

0 2 4 6 8 10 12 14 16 18-0,10

-0,05

0,00

0,05

0,10

0,15

0,20

0,25

0,30

0,35

Silice non dopée

Partie dopée au fluor

Coeurdopé au Ge

Var

iatio

ns d

e l'i

ndic

e lin

éaire

(%

)

Rayon de la préforme (mm)

Différents types de matériaux :

• Ordonnés

• Amorphes

• Organiques (forte non linéarité, résistance au flux ?)

• Inorganiques (non linéarité modeste, haute résistance au flux)

• Verres composés de nanoparticules métalliques (forte non linéarité, résistance au flux)

Matériaux fortement non linéaires

Etude des verres :

LaMgB5O10

n% TiO2, Nb2O5

ICMCB (Bordeaux)

Relation χ(3) - structure

0 5 10 15 200

50

100

150

200

250

300

350

400

450

500

550

600

650

0

200

100

CNb

(10-3 mol./cm3)

χ(3)

(10

-23

m2 /

V2 )

Borate

Sodium borophosphate

0.17K2O-0.17Nb

2O

5-0.66SiO

2

Calcium borophosphate

Evolution du χ(3) dans les verres LMBO en fonction de laconcentration de niobium

0 5 10 150

20

40

60

80

100

120

140

160

180 Borate Sodium borophosphate 0.20Na2O-0.30TiO2-0.5SiO2

χ(3) (

10-2

3 m2 /V

2 )

CTi (10-3 ion/cm3)

Evolution du χ(3) dans les verres LMBO en fonction de laconcentration de titane

Lien entre la non linéarité et la structure du verre

Couches de LMBO Site octaédrique TiO6

Ajout d’ions titane : accroissement de la nonlinéarité

Au delà de 7.10-3 ion/cm3 :

• écartement des couches de LMBO

• changement de structure du verre

• accroissement de la non linéarité plusimportante, rupture de pente.

3,44 3,48 3,52 3,56 3,60 3,64 3,68 3,72 3,76 3,804

6

8

10

12

14

16

18

20

Matrice LMBO

Verre LMBO-(10, 20, 30, 40 %)TiO2

Verre LMBO-(10, 20, 30, 40 %) Nb2O5

χ(3

) (10-2

3 m²/

V²)

Densité (g/cm3)

Evolution du χ(3) dans les verres LMBO en fonction de la densité

Etude des verres de tellure

ICMCB (Bordeaux), SPCTS (Limoges), LPMC (Montpellier)

Relation χ(3) - configuration électronique

ns² d0 5p6 d10

Evolution du χ(3) en fonction de la configuration électroniquedans les verres de tellure

58TeO2-36TlO0,5-5BiO

1,5

57TeO2-38TlO0,5-5PbO

60TeO2-40TlO0,5

75TeO2-25TlO0,5

90TeO2-10TiO2

92TeO2-8Nb2O5

90TeO2-10WO3

85TeO2-15BaO

90TeO2-10(Sb2O3/Sb2O5)

90TeO2-10Ga2O3

0

100

200

300

400

500

600

700

Sus

cept

ibili

té n

on li

néai

re (

* 10

-23 m

²/V

²)

Configuration électronique ns2

Paire électronique isolée fortementhyperpolarisable

Configuration électronique d0

Délocalisation des électrons de l’oxygène lesrendant fortement hyperpolarisables

Orbitales p de l ’oxygéne

Orbitale d des Ti, Nb, W

Configuration électronique d10

Déformations des nuages électroniques

1

2

3

4

5

6 7

8

9

10

11

12

13

S

SeAs

Etude de verres de chalcogénuresCollaboration CREOL

3 : As40 S30 Se30

9 10 7 11rond 11cross 11square0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

χ(3

) / χ

(3) (S

iO2)

Echantillon

3 6 7 8 130

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

χ(3

) / χ

(3) (S

iO2)

Echantillon

1 2 3 4 50

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

χ(3) /

χ(3) (S

iO2)

Echantillon

• Modification de la structuredu verre au cours du temps.• Sous-estimation de lasusceptibilité non linéaire.

Evolution du χ(3) suivant les trois axes du diagramme ternaire.

� Se, � S, �As

� Se, � S, �As � Se, � S, � As

50 100 150 2000,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,8

0,9

1,0Puissance de la pompe à 200 mW

Puissance de la pompe à 70 mWFui

te d

e la

pom

pe (

V)

Temps (s)

Changement de structure des verres au cours du temps.

1

2

3

4

5

6 7

8

9

10

11

12

13

S

SeAs

Ces échantillons changent de structure aucours de l ’éclairement.

Conclusion

• Mesure de l ’indice non linéaire avec intégration en temps et en espace

→ permet de s ’affranchir des problèmes spatiaux que l’on peut rencontrer en Z - scan.

• Mesure différentielle en temps réel

→ permet de tenir compte des fluctuations de tous les paramètres du laser.

• L ’indice non linéaire de la silice fondue n ’est pas une constante : variation de 30% entreles différents échantillons mesurés.

• Corrélations entre les structures géométriques et électroniques des verres composésd ’ions lourds et leurs non linéarités.

• Transposer la technique pompe sonde colinéaire à la longueur d ’onde du YAG et à sesharmoniques.

• Application de la technique pompe sonde colinéaire à des mesures en réflexion : étude desinterfaces.

• Cartographie volumique de la non linéarité (objectif de microscope) : étude de verrescomposés de billes, non localité spatiale, champ d’écrantage, …

• Poursuivre des mesures en configuration non dégénérée, interféromètre de Sagnac.

Perspectives

Le champ électrique impulsionnel

La polarisation du champ électrique.

L ’intensité I(t). La phase temporelle du champ ϕ(t).

Le spectre de l ’impulsion I(ω). La phase spectrale du champ ϕ (ω).

L ’intensité spatiale du faisceau I(r). La phase spatiale ϕ(r).

s

p

E(t)

SPIDER

Traitement du signal

• TF sur la partie centrale du signal(seulement 512 points)

• Afin d’éviter des erreurs (dues à laTF discrète) sur l’amplitude des pics :utilisation de fenêtre de pondération à“toit plat”.

• Ce filtre numérique est à réponseimpulsionnelle courte (quelques points).

( ) kk

k

k aakfa −−=

=−∑ , µ

µ

δ

015458.0 , 597986.0 , 1

179644.0 , 934516.0 , 4

420

31

===−=−==

aaa

aaµ

FFT 512 points

Filtrage numérique

Expérience pompe sonde colinéaire en réflexion

.Ejection dupompe

Echantillon

Photodiode dedétection du signal

Retard

Sonde

Pompe

Cube séparateurpolarisant

Lame demi-onde

Oscillateurfemtoseconde

Séparatrice70/30

Doubleur400nm

OscillateurTi :Saphir

.

.

Détectionsynchrone

OscilloscopeLecroy

Prisme de Glan

Cube séparateur50/50 non polarisant

Echantillon

Miroirs plansargent pour l’IR

Miroirs plan Alpour le bleu

Miroirdichroïque

Lame λ/2 à 45°

Lame λ/4 à 0°

Filtres bleu

Retard pompe

.Lame λ/2

Hacheurmécanique

Sonde Référence

0 100 200 300 400 500 600 700

0

2

4

6

8

10

Silice S1 (z = 6 mm)

Retard (fs)

Dép

has

age

no

n li

néa

ire

(mra

d)